TW201700663A - 用於有機膜的cmp漿料組成物及使用其的研磨方法 - Google Patents
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Abstract
本文揭示用於研磨碳含量為約50原子%至約99原子%的有機膜的CMP漿料組成物及使用其的研磨方法。CMP漿料組成物包含：極性溶劑及非極性溶劑中的至少一者；金屬氧化物磨蝕劑；氧化劑；以及分子量為3500公克/莫耳或小於3500公克/莫耳的聚丙烯酸。CMP漿料組成物在研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜時提供優良效應，在研磨有機膜時具有比在研磨無機膜時更佳的研磨速率，在研磨有機膜之後在經研磨表面上提供良好平坦性，以及藉由容易自研磨停止膜移除殘餘有機膜材料而使得研磨更均一。
Description
本發明是有關於一種用於有機膜的化學機械研磨（CMP）漿料組成物及使用其的研磨方法。
用於製造半導體的方法包含在經圖案化的矽晶圓上形成無機膜（例如氧化矽膜或氮化矽膜）的製程及間隙填充在無機膜中形成的通孔的製程。使用有機膜材料執行間隙填充製程以填充通孔。在間隙填充製程之後，執行平坦化製程以移除過量有機膜。對於平坦化，化學機械研磨（chemical mechanical polishing，CMP）在此項技術中引起注意。
典型的用於有機膜的CMP漿料組成物包含聚合物研磨粒子，以便使得有機膜可在高研磨速率下研磨而無表面條件劣化，諸如刮痕。然而，由於所有有機膜並非由同一材料形成，故此類典型CMP漿料組成物相對於一些種類的有機膜未能在經研磨表面上增強平坦程度的同時達成所需研磨速率。此外，當在有機膜研磨中使用用於研磨金屬膜的金屬氧化物磨蝕劑（諸如矽及其類似物）時，相對於某些種類的有機膜難以達成所需研磨量，及/或因刮痕及其類似物而降低經研磨表面上的平坦程度。
相關技術的一個實例揭示於韓國專利公開案第2007-0057009A號中。
本發明的一個態樣為提供用於有機膜的CMP漿料組成物，其在研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜時具有優良效應。
本發明的另一個態樣為提供用於有機膜的CMP漿料組成物，其在研磨有機膜時具有比在研磨無機膜時更佳的效應。
本發明的另一個態樣為提供用於有機膜的CMP漿料組成物，其在研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜之後在經研磨表面上提供良好平坦性，且其藉由容易自研磨停止膜移除殘餘有機膜材料而使得研磨更均一。
根據本發明的一個態樣，用於研磨碳含量為約50原子%至約99原子%的有機膜的CMP漿料組成物包含：極性溶劑及非極性溶劑中的至少一者；金屬氧化物磨蝕劑；氧化劑；以及分子量為約3500公克/莫耳或小於3500公克/莫耳的聚丙烯酸。
所述有機膜可具有約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度及約0.4 GPa或大於0.4 GPa的硬度。
所述有機膜可具有約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度及約0.4 GPa至約1.5 GPa的硬度。
所述有機膜可具有約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度及約0.6 GPa至約1.5 GPa的硬度。
所述有機膜可具有約1.0公克/立方公分至約2.0公克/立方公分的膜密度及約0.6 GPa至1.5 GPa的硬度。
所述有機膜可具有約1.0公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度及約0.6 GPa至1.5 GPa的硬度。
所述有機膜可具有約1.0公克/立方公分至約2.0公克/立方公分的膜密度及約1.0 GPa或大於1.0 GPa的硬度。
所述金屬氧化物磨蝕劑可包含二氧化矽、氧化鋁、二氧化鈰、二氧化鈦以及二氧化鋯中的至少一者。
所述金屬氧化物磨蝕劑可以約0.1重量%至約20重量%的量存在於所述組成物中。
所述聚丙烯酸可以約0.01重量%至約5重量%的量存在於所述組成物中。
所述氧化劑可包含多價氧化態金屬鹽及過渡金屬螯合物中的至少一者。
所述氧化劑可以約0.001重量%至約15重量%的量存在於所述組成物中。
所述多價氧化態金屬鹽可包含鈰銨鹽、硝酸鐵以及氯化鐵中的至少一者。
所述有機膜的酸值可為約0 mg KOH/g。
根據本發明的另一個態樣，用於研磨有機膜的方法包含：使用如以上所述的用於有機膜的CMP漿料組成物研磨有機膜，所述有機膜具有約50原子%至約99原子%的碳含量、約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度以及約0.4 GPa或大於0.4 GPa的硬度。
根據本發明，所述CMP漿料組成物在研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜時提供優良效應，在研磨有機膜時具有比在研磨無機膜時更佳的研磨速率，在研磨有機膜之後在經研磨表面上提供良好平坦性，以及藉由容易自研磨停止膜移除殘餘有機膜材料而使得研磨更均一。
有機膜 CMP 漿料組成物
根據本發明的一個實施例，用於有機膜的CMP漿料組成物可包含：極性溶劑及非極性溶劑中的至少一者；金屬氧化物磨蝕劑；氧化劑；以及聚丙烯酸（PAA）。所述CMP漿料組成物相對於作為研磨目標的有機膜增加研磨速率，而相對於二氧化矽降低研磨速率，由此確保對有機膜的優良選擇率。
當使用金屬氧化物磨蝕劑研磨具有高碳含量的有機膜時，極性溶劑及/或非極性溶劑用於減小摩擦力且可包含例如水（諸如超純水）、有機胺、有機醇、有機醇胺、有機醚、有機酮及其類似物。舉例而言，極性溶劑及/或非極性溶劑可為超純水。極性溶劑及/或非極性溶劑可以余量存在於所述CMP漿料組成物中。
金屬氧化物磨蝕劑可在高研磨速率下研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜。具體言之，當研磨根據本發明的有機膜時，金屬氧化物磨蝕劑不產生刮痕，由此改良經研磨表面上的平坦性。特定言之，金屬氧化物磨蝕劑可包含選自二氧化矽、氧化鋁、二氧化鈰、二氧化鈦以及二氧化鋯當中的至少一者。具體言之，二氧化矽可提供更佳的分散穩定性，且二氧化鈰即使當氧化劑不存在或以痕量（trace amount）存在時仍可提供較高研磨速率。
金屬氧化物磨蝕劑可為球狀粒子且具有10奈米至150奈米、例如30奈米至70奈米的平均粒子直徑。在此範圍內，金屬氧化物磨蝕劑可相對於有機膜提供足夠研磨速率，不產生刮痕且可改良平坦性。
金屬氧化物磨蝕劑可以約0.1重量%（wt%）至約20重量%、例如約0.1重量%至約15重量%的量存在。在此範圍內，金屬氧化物磨蝕劑可相對於有機膜提供足夠研磨速率，不產生刮痕且可顯示出良好分散穩定性。用於有機膜的CMP漿料組成物可藉由增加金屬氧化物磨蝕劑的平均粒子直徑及降低漿料組成物中金屬氧化物磨蝕劑的量而具有相對於有機膜的改良研磨速率及相對於無機膜的低研磨速率。
氧化劑藉由氧化有機膜的表面層而有助於研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜。此外，當無機膜因研磨而暴露時，氧化劑有助於移除無機膜上的殘餘有機膜，由此使得有機膜可均一地研磨且因此能夠改良經研磨表面的表面粗糙度。特定言之，氧化劑可包含多價氧化態金屬鹽及過渡金屬螯合物中的至少一者。本文中所用的術語「多價」是指二價或高於二價，例如三價或高於三價，例如四價或高於四價。
多價氧化態金屬鹽能夠相對於有機膜增加研磨速率，而相對於無機膜降低研磨速率。金屬鹽可包含諸如過渡金屬、鑭系元素及其類似物的金屬，且可另外包含鹵素、銨、硝酸鹽及其類似物。特定言之，金屬鹽可包含鈰銨鹽、鐵鹵鹽、硝酸鐵及其類似物，且可包含例如硝酸鈰銨、硝酸鐵、氯化鐵及其類似物。
過渡金屬螯合物可相對於有機膜增加研磨速率，而相對於無機膜降低研磨速率。
在過渡金屬螯合物中，過渡金屬可包含通常已知的第III族至第XII族過渡金屬，例如鐵、銅、錳以及鉻。螯合物可包含乙二酸、經胺基取代的羧酸（例如胺基聚羧酸酯，諸如亞胺基二乙酸、乙二胺二丁二酸、亞胺基二丁二酸、乙二胺四乙酸以及氮基三乙酸；諸如甘胺酸的α-胺基酸；以及β-胺基酸）、經羥基取代的羧酸（例如乙醇酸、乳酸以及含有羥基的多羧酸，諸如蘋果酸、檸檬酸以及酒石酸）、膦醯基羧酸、胺基磷酸及其組合。舉例而言，過渡金屬螯合物可包含含有Fe的化合物（包含丙二胺四乙酸-Fe）及含有Mn的化合物（包含丙二胺四乙酸-Mn）中的至少一者，但不限於此。
氧化劑可以約0.001重量%至約15重量%、例如約0.01重量%至約5重量%、例如約0.05重量%至約3重量%的量存在於CMP漿料組成物中。在此範圍內，CMP漿料組成物可相對於有機膜保持適當蝕刻特性。就氧化劑的穩定性而言，CMP漿料組成物可為酸性。在此情況下，CMP漿料組成物可增加相對於有機膜的研磨速率，改良經研磨表面上的平坦程度以及增加對無機膜的研磨選擇率。
聚丙烯酸（PAA）是指包含由式1表示的重複單元（n為重複單元的數目）的聚合物化合物及其衍生物。 ＜式1＞（其中n為重複單元的數目）
聚丙烯酸的分子量可為約3,500公克/莫耳或小於3,500公克/莫耳。特定言之，聚丙烯酸的分子量可為約1,000公克/莫耳至約3,000公克/莫耳。在此範圍內，CMP漿料組成物可確保優良的有機膜研磨速率及對有機膜的高選擇率。
聚丙烯酸可以約0.01重量%至約5重量%、例如約0.05重量%至約3重量%的量存在於CMP漿料組成物中。在此範圍內，CMP漿料組成物可相對於有機膜確保優良的研磨速率及選擇率。
CMP漿料組成物的pH可為約6或小於6，例如約5或小於5。舉例而言，藉由pH調節劑可將CMP漿料組成物調節至如以上所述範圍內的pH。舉例而言，pH調節劑可包含氫氧化鉀、氫氧化鈉以及氫氧化銨中的至少一者，但不限於此。
CMP漿料組成物可更包含如以上所述的pH調節劑以具有酸性pH。pH調節劑可包含在CMP漿料組成物中，以將總體組成物的pH調節至適當水準，由此進一步改良對有機膜的研磨選擇率。
CMP漿料組成物可更包含添加劑。舉例而言，CMP漿料組成物可更包含研磨促進劑。CMP漿料組成物更包含研磨促進劑，由此藉由抑制相對於無機膜的研磨速率而增加對無機膜的研磨選擇率。研磨促進劑可包含以下有機酸中的至少一者：例如蘋果酸、檸檬酸、甲酸、戊二酸、乙二酸、鄰苯二甲酸、丁二酸、酒石酸、順丁烯二酸以及丙二酸。研磨促進劑可以約0.02重量%至約0.5重量%的量存在於CMP漿料組成物中。在此範圍內，研磨促進劑不具有對研磨速率、漿料的分散穩定性以及有機碳膜的表面特性的不利影響。
根據本發明的一個實施例，CMP漿料組成物相對於有機膜可具有約500埃/分鐘至約10000埃/分鐘、尤其約500埃/分鐘至約5000埃/分鐘的研磨速率。根據本發明的實施例，CMP漿料組成物可具有約300或大於300、尤其約350至約700的選擇率，如藉由方程式1所計算： 選擇率 = α/β ---方程式1， 其中α為相對於有機膜的研磨速率且β為相對於二氧化矽膜的研磨速率）。 CMP 漿料組成物的研磨目標
在下文中，將詳細描述作為根據本發明的CMP漿料組成物的研磨目標的有機膜。
本文所用術語「經取代或未經取代的」中的術語「經取代」意指官能基中的至少一個氫原子經羥基、鹵素原子、亞硫醯基、硫醇基、氰基、胺基、C1
至C30
烷基、C2
至C30
烯基、C2
至C30
炔基、C3
至C30
環烷基、C3
至C30
環烯基、C6
至C30
芳基、C7
至C30
芳基烷基、C1
至C20
雜烷基、C2
至C30
雜環烷基、C2
至C30
雜環烯基、C2
至C30
雜芳基、C2
至C30
雜芳基烷基、C1
至C20
烷基胺基、C1
至C30
烷氧基、C6
至C30
芳氧基、C1
至C20
醛基、C1
至C40
烷基醚基、C7
至C20
芳基伸烷基醚基、C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合取代。
在本文中，「含P官能基」可由式A表示，且「含B官能基」可由式B表示。 ＜式A＞ *-(O)n
-(CH2
)m
-P(=O)(Ra
)(Rb
) ＜式B＞ *-B(Rc
)(Rd
)
（其中n為0或1；m為0至10的整數；以及 Ra
、Rb
、Rc
以及Rd
各自獨立地為氫、羥基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基、經取代或未經取代的C2
至C20
烯基、經取代或未經取代的C3
至C20
環烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
鹵烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基磺酸酯基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基磺醯基、經取代或未經取代的C2
至C20
烷基醯胺基、經取代或未經取代的C3
至C20
烷基酯基、經取代或未經取代的C2
至C20
氰基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基烷基或經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基，或 Ra
及Rb
或Rc
及Rd
彼此連接形成經取代或未經取代的C3
至C20
環烷基或經取代或未經取代的C3
至C20
雜環烷基。
較佳地，含P官能基為含P及O的官能基，例如-P(=O)(OH)2
、-O-P(=O)(OH)2
、-P(=O)(OCH2
CH3
)2
以及-P(=O)(C2
H4
C6
H5
)(OCH2
CH3
)，且含B官能基為含B及O的官能基，例如-B(OH)2
、-B(H)(CH3
)以及-B(CH2
CH3
)2
。
當無機膜沈積於圖案化晶圓（例如圖案化矽晶圓）上時，有機膜填充其中所形成的通孔。CMP漿料組成物需要在足夠研磨速率下研磨有機膜以使沈積膜平坦化，需要改良經研磨表面上的平坦程度，以及需要在研磨之後使得無機膜上的殘餘物易於移除。無機膜可由二氧化矽及氮化矽中的至少一者形成，但不限於此。
有機膜可具有顯著不同的研磨速率及在研磨之後的平坦性，視有機膜的材料而定。根據本發明的CMP漿料組成物為用於研磨具有高碳含量的有機膜的組成物。當使用CMP漿料組成物研磨有機膜時，CMP漿料組成物可改良研磨速率及有機膜的平坦性，且可有助於在研磨之後自無機膜移除殘餘物。
作為研磨目標，根據本發明的有機膜具有比通常有機膜更高的碳含量、更高的膜密度以及更高的硬度，故所述有機膜不能使用含有聚合物粒子的用於有機膜的通常CMP漿料組成物研磨。另一方面，根據本發明的CMP漿料組成物能夠在高研磨速率下研磨有機膜而不因刮痕使表面條件劣化。特定言之，對有機膜的研磨速率可為約500埃/分鐘或大於500埃/分鐘，例如約1,000埃/分鐘或大於1,000埃/分鐘，且可介於例如約500埃/分鐘至約5,000埃/分鐘範圍內。在此範圍內，有機膜的研磨速率可確保達到所需水準。
在一個實施例中，有機膜的碳含量可為約50原子%至約99原子%，例如約65原子%至約99原子%，例如約70原子%至約99原子%。舉例而言，有機膜的碳含量可為約65原子%、66原子%、67原子%、68原子%、69原子%、70原子%、71原子%、72原子%、73原子%、74原子%、75原子%、76原子%、77原子%、78原子%、79原子%、80原子%、81原子%、82原子%、83原子%、84原子%、85原子%、86原子%、87原子%、88原子%、89原子%、90原子%、91原子%、92原子%、93原子%、94原子%或95原子%。在此範圍內，當使用金屬氧化物磨蝕劑研磨時，有機膜可具有高研磨速率，不受刮痕影響且可在經研磨表面上顯示出高平坦程度。
此外，有機膜的膜密度可為約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分，例如約1.0公克/立方公分至約2.0公克/立方公分，例如約1.2公克/立方公分至約1.6公克/立方公分。特定言之，有機膜的膜密度可為約0.5公克/立方公分、0.6公克/立方公分、0.7公克/立方公分、0.8公克/立方公分、0.9公克/立方公分、1.0公克/立方公分、1.1公克/立方公分、1.2公克/立方公分、1.3公克/立方公分、1.4公克/立方公分、1.5公克/立方公分、1.6公克/立方公分、1.7公克/立方公分、1.8公克/立方公分、1.9公克/立方公分、2.0公克/立方公分、2.1公克/立方公分、2.2公克/立方公分、2.3公克/立方公分、2.4公克/立方公分或2.5公克/立方公分。在此範圍內，當使用金屬氧化物磨蝕劑研磨時，有機膜可具有高研磨速率，不受刮痕影響且可在經研磨表面上顯示出高平坦程度。有機膜的硬度可為約0.4 GPa或大於0.4 GPa，例如約1.0 GPa或大於1.0 GPa，例如約1.3 GPa或大於1.3 GPa，例如約1.3 GPa至1.5 GPa。特定言之，有機膜的硬度可為約0.4 GPa、0.5 GPa、0.6 GPa、0.7 GPa、0.8 GPa、0.9 GPa、1.0 GPa、1.1 GPa、1.2 GPa、1.3 GPa、1.4 GPa或1.5 GPa。在此範圍內，當使用金屬氧化物磨蝕劑研磨時，有機膜可具有高研磨速率，不受刮痕影響且可在經研磨表面上顯示出高平坦程度。
另外，根據本發明的有機膜的酸值可實質上為0 mg KOH/g。在使用包含聚合物磨蝕劑的用於有機膜的通常CMP漿料組成物研磨有機膜的情況下，存在研磨速率降低的問題。相反地，根據本發明的CMP漿料組成物可確保有機膜的研磨速率足以應用於CMP製程。術語「實質上」意指酸值不僅為0 mg KOH/g而且在可接受的誤差界限下為0 mg KOH/g。
特定言之，根據本發明的有機膜可藉由將包含含有經取代或未經取代的芳族基的化合物的有機膜組成物塗佈於無機膜上，接著在高溫下，例如在200℃至400℃下烘烤來製造。
本文所用術語「含有經取代或未經取代的芳族基的化合物」是指在烘烤之後不分解且使由包含所述化合物的組成物形成的有機膜具有高碳含量的化合物。未經取代的芳族基可為具有單環結構或其中二或更多個環稠合的多環結構的C6
至C100
、例如C6
至C50
未經取代的芳族基。舉例而言，未經取代的芳族基可包含由式2-1至式2-26表示的化合物。 ＜式2-1＞＜式2-2＞＜式2-3＞＜式2-4＞＜式2-5＞＜式2-6＞＜式2-7＞＜式2-8＞＜式2-9＞＜式2-10＞＜式2-11＞＜式2-12＞＜式2-13＞＜式2-14＞＜式2-15＞＜式2-16＞＜式2-17＞＜式2-18＞＜式2-19＞＜式2-20＞＜式2-21＞＜式2-22＞＜式2-23＞＜式2-24＞＜式2-25＞＜式2-26＞
（其中Z1
至Z18
各自獨立地為單鍵、經取代或未經取代的C1
至C20
伸烷基、經取代或未經取代的C2
至C20
伸烯基、經取代或未經取代的C2
至C20
伸炔基、經取代或未經取代的C3
至C20
伸環烷基、經取代或未經取代的C3
至C20
伸環烯基、經取代或未經取代的C6
至C20
伸芳基、經取代或未經取代的C2
至C20
伸雜芳基、-(C=O)-、-NRe
-、-CRf
Rg
-、氧（O）、硫（S）或其組合，且其中Re
、Rf
以及Rg
各自獨立地為氫、經取代或未經取代的C1
至C10
烷基、鹵素原子、經取代或未經取代的C6
至C20
伸芳基、經取代或未經取代的C2
至C20
伸雜芳基或其組合）。
在下文中，將更詳細地描述包含含有經取代或未經取代的芳族基的化合物的有機膜組成物的實施例。
在第一實施例中，有機膜組成物可包含具有由式3表示的單元的材料作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物。 ＜式3＞
（其中滿足1≤a＜190； R1
為氫、羥基、鹵素原子、烯丙基、亞硫醯基、硫醇基、氰基、經取代或未經取代的胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
炔基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烯基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C7
至C30
芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷氧基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基、經取代或未經取代的C1
至C20
醛基、經取代或未經取代的C1
至C40
烷基醚基、經取代或未經取代的C7
至C20
芳基伸烷基醚基、經取代或未經取代的C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合； R2
為氫、經取代或未經取代的胺基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基、-NRh
Ri
（Rh
及Ri
各自獨立地為經取代或未經取代的C1
至C10
烷基、或經取代或未經取代的C6
至C10
芳基）、羥基、鹵素原子、烯丙基、亞硫醯基、硫醇基、氰基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
炔基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烯基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C7
至C30
芳基烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷氧基、經取代或未經取代的C1
至C20
醛基、經取代或未經取代的C1
至C40
烷基醚基、經取代或未經取代的C7
至C20
芳基伸烷基醚基、經取代或未經取代的C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合；以及 R3
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：）。
舉例而言，R2
可為經取代或未經取代的C1
至C10
烷氧基。
包含由式3表示的單元的材料可在烘烤有機膜組成物之後增加有機膜的碳含量、密度以及硬度。製備包含由式3表示的單元的材料的更詳細製程揭示於韓國專利第10-0866015號中。
根據第一實施例的有機膜組成物可除包含由式3表示的單元的材料之外，更包含交聯組分、酸觸媒以及有機溶劑中的至少一者。特定言之，根據第一實施例的組成物可包含1重量%至20重量%的包含由式3表示的單元的材料、0.1重量%至5重量%的交聯組分、0.001重量%至0.05重量%的酸觸媒以及75重量%至98.8重量%的有機溶劑。
交聯組分可包含三聚氰胺樹脂（例如N-甲氧基甲基-三聚氰胺樹脂或N-丁氧基甲基-三聚氰胺樹脂）、甲基化脲樹脂或丁基化脲樹脂、胺基樹脂、由式4表示的甘脲衍生物、由式5表示的雙環氧化合物以及由式6表示的三聚氰胺衍生物中的至少一者。 ＜式4＞＜式5＞＜式6＞
酸觸媒可包含對甲苯磺酸單水合物、對甲苯磺酸吡啶、2,4,4,6-四溴環己二烯酮、安息香甲苯磺酸酯、2-硝基苄基甲苯磺酸酯（2-nitrobenzyl tosylate）以及有機磺酸的烷基酯中的至少一者。有機溶劑可為（但不限於）能夠充分溶解含有經取代或未經取代的芳族基的化合物的任何有機溶劑。舉例而言，有機溶劑可包含丙二醇單甲醚乙酸酯、環己酮、乳酸乙酯及其類似物。
有機膜可藉由將根據第一實施例的有機膜組成物塗佈至500埃至4000埃的厚度，接著在200℃至400℃下烘烤10秒至10分鐘來製造，但不限於此。
在第二實施例中，有機膜組成物可包含由式7表示的材料作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物。 ＜式7＞
（其中R4
至R9
及X1
至X6
各自獨立地為氫、羥基、鹵素原子、烯丙基、亞硫醯基、硫醇基、氰基、經取代或未經取代的胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
炔基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烯基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C7
至C30
芳基烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷氧基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基、經取代或未經取代的C1
至C20
醛基、經取代或未經取代的C1
至C40
烷基醚基、經取代或未經取代的C7
至C20
芳基伸烷基醚基、經取代或未經取代的C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合；且 n1至n6各自獨立地介於0至2的範圍且滿足2≤n1
+n2
+n3
+n4
+n5
+n6
≤6）。
舉例而言，R4
至R9
可各自獨立地為經取代或未經取代的C1
至C10
烷基、經取代或未經取代的C6
至C20
芳基、經取代或未經取代的C3
至C20
環烷基、經取代或未經取代的C3
至C20
環烯基、含P官能基或含B官能基。
舉例而言，X1
至X6
可各自獨立地為氫、羥基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、胺基、含P官能基或含B官能基。
根據第二實施例的有機膜組成物實質上與根據第一實施例的有機膜組成物相同，除了根據第二實施例的有機膜組成物包含由式7表示的材料（代替包含由式3表示的單元的材料）作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物。因此，在下文中將僅詳細描述由式7表示的材料。
由式7表示的材料可為在不同位置處包含取代基的二或更多種化合物的混合物。因為由式7表示的材料包含在短波長（例如193 nm或248 nm）下顯示出強吸收的芳環且因此即使不使用特別的觸媒仍在高溫下交聯，故由式7表示的材料可防止因觸媒、特別是酸造成的污染。此外，由式7表示的芳族化合物的平均分子量可為500公克/莫耳至4000公克/莫耳。在此範圍內，有機膜組成物可形成具有適當厚度的有機膜或優良的薄膜。
由式7表示的材料可在烘烤有機膜組成物之後增加有機膜的碳含量、膜密度以及硬度。由式7表示的材料可藉由通常方法製備。舉例而言，由式7表示的材料可藉由使乙醯氯、苯甲醯氯、萘甲醯氯或環己烷羰基氯與蔻反應，接著還原所得材料來製備，但不限於此。製備由式7表示的材料的更詳細製程揭示於韓國專利第10-1311942號中。
在第三實施例中，有機膜組成物可包含選自以下化合物（i）、（ii）以及（iii）的含有芳族基的聚合物作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物。
（i）包含由式8表示的單元的化合物。
（ii）包含由式8表示的單元的化合物及包含由式9表示的單元的化合物的混合物。
（iii）包含由式10表示的單元的化合物。 ＜式8＞＜式9＞＜式10＞
（其中c、d以及e各自獨立地為1至750； c及d滿足2≤c+d＜1500； R10
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：； R11
為氫、羥基、鹵素原子、亞硫醯基、硫醇基、氰基、經取代或未經取代的胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
炔基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烯基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C7
至C30
芳基烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基、經取代或未經取代的C1
至C20
醛基、經取代或未經取代的C1
至C40
烷基醚基、經取代或未經取代的C7
至C20
芳基伸烷基醚基、經取代或未經取代的C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合； R12
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：； R13
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：； R14
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：；以及 R15
為選自由下式表示的經取代或未經取代的材料中的一者：， 其中R10
、R13
以及R15
中的R'各自獨立地為氫、羥基、鹵素原子、亞硫醯基、硫醇基、氰基、經取代或未經取代的胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
炔基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烷基、經取代或未經取代的C1
至C30
雜環烷基、經取代或未經取代的C3
至C30
環烯基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳基、經取代或未經取代的C7
至C30
芳基烷基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜環烯基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基、經取代或未經取代的C2
至C30
雜芳基烷基、經取代或未經取代的C1
至C20
烷基胺基、經取代或未經取代的C1
至C30
烷氧基、經取代或未經取代的C6
至C30
芳氧基、經取代或未經取代的C1
至C20
醛基、經取代或未經取代的C1
至C40
烷基醚基、經取代或未經取代的C7
至C20
芳基伸烷基醚基、經取代或未經取代的C1
至C30
鹵烷基、含P官能基、含B官能基或其組合）。
根據第三實施例的有機膜組成物實質上與根據第一實施例的有機膜組成物相同，除了根據第三實施例的有機膜組成物包含含有芳族基的聚合物（代替包含由式3表示的單元的材料）作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物。因此，在下文中將僅詳細描述含有芳族基的聚合物。
含有芳族基的聚合物在烘烤有機膜組成物之後可增加有機膜的碳含量、膜密度以及硬度，且可藉由通常方法製備。更多詳情揭示於韓國專利第10-0908601號中。
在第四實施例中，有機膜組成物可包含選自以下材料的中的至少兩者作為含有經取代或未經取代的芳族基的化合物：包含由式3表示的單元的材料；由式7表示的材料；以及選自化合物（i）、（ii）以及（iii）的含有芳族基的聚合物。根據第四實施例的有機膜組成物實質上與根據第一實施例的有機膜組成物相同，除了根據第四實施例的有機膜組成物包含以上所述材料中的至少兩者。 用於研磨有機膜的方法
根據本發明的一個實施例，用於研磨有機膜的方法可包含使用用於有機膜的CMP漿料組成物研磨具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜，其中所述用於有機膜的CMP漿料組成物可包含根據本發明的實施例的用於有機膜的CMP漿料組成物。圖1(a)示出在研磨有機膜之前矽晶圓、無機膜以及有機碳膜堆疊的狀態。參照圖1(a)，對矽晶圓100進行圖案化以具有雕刻（engraved）部分。將無機膜110沈積於矽晶圓100上，且在無機膜上形成有機碳膜120，接著在200℃至400℃下烘烤。圖1(a)中的虛線T指示假想的研磨停止線。將用於有機膜的CMP漿料組成物塗佈於圖1(a)中所示的有機膜上，接著將研磨墊安置在CMP漿料組成物上。接著，藉由旋轉矽晶圓100來研磨有機膜直至研磨停止線T，由此獲得如圖1(b)中所示的有機膜經研磨的矽晶圓。
接著，將參照一些實例更詳細地描述本發明。應瞭解，這些實例僅出於說明目的而提供且不應以任何方式視為限制本發明。製備實例 1
將包含溫度計、冷凝器、機械攪拌器以及滴液漏斗的2000毫升3頸燒瓶浸入140℃的油浴中。在加熱板上執行加熱且藉由磁鐵攪拌，並將冷凝器中的冷卻水溫度設定為40℃。將220公克（1.0莫耳）的1-甲氧基芘及138公克（1.0莫耳）的1,4-雙甲氧基甲基苯添加至反應器且隨後溶解於656公克丙二醇單甲醚乙酸酯中。此後，將4.6公克（0.03莫耳）的硫酸二乙酯添加至反應器。使反應器的溫度維持在130℃。藉由在聚合期間定期量測反應產物的分子量來確定反應完成點。此處，用於量測分子量的樣品是藉由淬滅（quench）1公克反應產物至室溫，接著用四氫呋喃作為溶劑稀釋0.02公克反應產物，使得溶液中的固體含量變成4重量%來製備。為在所確定的反應完成點完成反應，將4.48公克的0.03莫耳三乙醇胺作為中和劑添加至反應器，接著攪拌組分。接著，將反應產物緩慢冷卻至室溫。用500公克丙二醇單甲醚乙酸酯稀釋反應產物。接著，將溶劑添加至2000毫升分液漏斗。以90:10公克/公克的比率製備4公斤甲醇與乙二醇的混合物。在劇烈攪拌下，將合成的聚合物溶液逐滴添加至醇混合物。自燒瓶底部表面收集所得聚合物且單獨儲存上清液。在上清液移除之後，藉由在減壓下旋轉蒸發60至10分鐘而自最終反應產物移除甲醇。
在四氫呋喃下藉由GPC量測所獲得共聚物的分子量及分散度。結果，獲得包含由式11表示的單元、重量平均分子量為4000公克/莫耳且分散度為2.3的聚合物。 ＜式11＞
（其中a平均等於11，且Me為甲基）。
將0.8公克所製備的聚合物、0.2公克由式4表示的交聯劑（寶德林（Powderlink）1174，氰特工業有限公司（Cytec Industries Inc.））以及2毫克對甲苯磺酸吡啶溶解於9公克丙二醇單甲醚乙酸酯中，接著過濾溶液，由此製備有機膜組成物。實例 1
將5000埃厚的二氧化矽膜作為研磨停止膜沈積在包含表面上形成有雕刻圖案的圖案化晶圓上，接著形成2650埃厚的有機膜以填充二氧化矽膜表面上的雕刻圖案。有機膜是藉由將製備實例1的有機膜組成物塗佈於二氧化矽膜上，接著在400℃下烘烤來製造。
施用製備實例1中所製備的有機膜組成物且在400℃下烘烤120秒以獲得具有4700埃至4800埃厚度的樣本。使用奈米壓痕儀（海思創（Hysitron）TI750 Ubi）量測樣本的硬度。藉由將奈米壓痕儀的尖端加載於樣本上5秒，使尖端保持2秒且卸載尖端5秒來量測硬度。樣本的硬度為0.9 GPa。使用元素分析儀（EA1112，賽默有限公司（Thermo Co., Ltd.））量測同一樣本的碳含量。特定言之，藉由在O2
存在下燃燒精確量的樣本來量測碳含量。樣本的碳含量為72原子%。使用X射線反射率（XRR）測試儀（X'Pert PRO，帕納科有限公司（PANalytical Co., Ltd.））量測同一樣本的膜密度。特定言之，膜密度是藉由對經由樣本的X-射線輻射所獲得的繞射圖案與已知繞射圖案進行比較來量測。樣本的膜密度為1.4公克/立方公分。量測同一樣本的酸值。樣本的酸值為0 mg KOH/g。
製備包含超純水及如表1中所列出的組分的CMP漿料組成物，且在以下研磨條件下研磨。實例 2 至實例 3 以及比較例 1 至比較例 6
製備包含如表1中所列出的組分的CMP漿料組成物，且在以下研磨條件下研磨。（ 1 ） CMP 漿料組成物的組分的詳情
（A）金屬氧化物磨蝕劑：使用平均粒子直徑為60奈米的二氧化鈰（索爾維有限公司（SOLVAY Co., Ltd.））。
（B）氧化劑：使用硝酸鐵（三春化學有限公司（Samchun Chemical Co., Ltd.））。
（C）聚丙烯酸
（c1）使用分子量為3,000公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司（Aldrich Co., Ltd.））。
（c2）使用分子量為1,200公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司）。
（c3）使用分子量為2,000公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司）。
（c4）使用分子量為20,000公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司）。
（c5）使用分子量為100,000公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司）。
（c6）使用分子量為5,000公克/莫耳的PAA（奧德里奇有限公司）。（ 2 ）研磨條件，及研磨速率及選擇率的量測
使用H0800 CMP墊（富士紡有限公司（FUJIBO Co., Ltd.））作為研磨墊。使用200毫米MIRRA研磨器（應用材料有限公司（Applied Materials (AMAT) Co., Ltd.），在0.8磅/平方吋（psi）壓縮壓力、200毫升/分鐘漿料流動速率、90轉/分（rpm）工作台速度以及90轉/分主軸速率（spindle speed）的條件下執行研磨1分鐘，接著量測研磨速率。結果顯示於表1中。經研磨表面上的平坦程度是藉由評估與無機膜相比CMP漿料組成物是否在有機膜上進行均一研磨來確定。使用薄膜厚度量測系統（ST4000，科美儀器有限公司（K-MAC Co., Ltd.））在經研磨膜的經研磨表面上量測在以上所述條件下進行研磨的經研磨膜的厚度（單位：埃），接著由所量測的厚度計算研磨速率（單位：埃/分鐘）的標準差，由此獲得經研磨表面上的平坦性。基於所量測的研磨速率藉由方程式1計算選擇率。 選擇率 = α/β --- 方程式1，
其中α為相對於有機膜的研磨速率且β為二氧化矽膜的研磨速率。 表1
（單位：重量%）
如表1中所示，已證實與不包含聚丙烯酸的比較例1至比較例3的CPM漿料組成物及包含分子量大於3,500公克/莫耳的聚丙烯酸的比較例4至比較例6的CPM漿料組成物相比，包含分子量為3,500公克/莫耳或小於3,500公克/莫耳的聚丙烯酸的根據本發明的有機膜CPM漿料組成物相對於具有高碳含量、高膜密度以及高硬度的有機膜具有較高研磨速率以及對有機膜的較高選擇率。
應瞭解，可在不悖離本發明的精神及範疇的情況下由熟習此項技術者作出各種修改、變化、改變以及等效實施例。
100‧‧‧矽晶圓
110‧‧‧無機膜
120‧‧‧有機碳膜
T‧‧‧研磨停止線
110‧‧‧無機膜
120‧‧‧有機碳膜
T‧‧‧研磨停止線
圖1(a)及圖1(b)為根據本發明的一個實施例的用於研磨有機膜的方法的圖式。
100‧‧‧矽晶圓
110‧‧‧無機膜
120‧‧‧有機碳膜
T‧‧‧研磨停止線
Claims (11)
- 一種化學機械研磨漿料組成物，用於研磨碳含量為約50原子%至約99原子%的有機膜，所述化學機械研磨漿料組成物包括： 極性溶劑及非極性溶劑中的至少一者； 金屬氧化物磨蝕劑； 氧化劑；以及 分子量為3500公克/莫耳或小於3500公克/莫耳的聚丙烯酸。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述有機膜具有約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度及約0.4 GPa或大於0.4 GPa的硬度。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述有機膜具有約1.0公克/立方公分至約2.0公克/立方公分的膜密度及約1.0 GPa或大於1.0 GPa的硬度。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述金屬氧化物磨蝕劑包括二氧化矽、氧化鋁、二氧化鈰、二氧化鈦以及二氧化鋯中的至少一者。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述金屬氧化物磨蝕劑以約0.1重量%至約20重量%的量存在於所述化學機械研磨漿料組成物中。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述聚丙烯酸以約0.01重量%至約5重量%的量存在於所述化學機械研磨漿料組成物中。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述氧化劑包括多價氧化態金屬鹽及過渡金屬螯合物中的至少一者。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述氧化劑以約0.001重量%至約15重量%的量存在於所述化學機械研磨漿料組成物中。
- 如申請專利範圍第7項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述多價氧化態金屬鹽包括鈰銨鹽、硝酸鐵以及氯化鐵中的至少一者。
- 如申請專利範圍第1項所述的化學機械研磨漿料組成物，其中所述有機膜的酸值為約0 mg KOH/g。
- 一種用於研磨有機膜的方法，包括：使用如申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述的用於有機膜的化學機械研磨漿料組成物研磨有機膜，所述有機膜具有約50原子%至約99原子%的碳含量、約0.5公克/立方公分至約2.5公克/立方公分的膜密度以及約0.4 GPa或大於0.4 GPa的硬度。
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