TW201624815A - 電池的製造方法 - Google Patents

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Hiroshi Hata
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Showa Denko Packaging Co Ltd
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Abstract

本發明係提供一種製造方法，其特徵為其係具備：準備步驟，其係將電池本體部23配置於平面視略矩形狀的袋體之內部，且將袋體中電池本體部的周圍近旁之4邊中的3邊封鎖，同時使殘留之1邊部34形成有開口之開口部24，從而得到暫時密封元件30；注入步驟，其係將暫時密封元件配置為開口部24朝向上方開口而直立之狀態，並將電解液注入用噴嘴40之先端配置為位於開口部24之正上方位置或配置為插通開口部24而對於電池本體部23注入電解液；第1密封步驟，其係在注入後，在暫時密封元件內一邊脫氣一邊使用第1熱密封桿熱密封開口部24而形成第1熱密封部；及第2密封步驟，其係在脫氣完成後，對於第1密封部使用第2熱密封桿進行加熱加壓者。藉由此製造方法，可製造能夠確保充分密封強度而防止熱密封位置的層間剝離發生，同時生產性優異之電池。

Description

電池的製造方法
本發明係關於以外裝材層壓之層壓鋰離子2次電池等之層壓型2次電池的製造方法。
近年來，伴隨智慧型手機、平板電腦終端等攜帶設備之薄型化、輕量化，作為此等設備所搭載之鋰離子蓄電池、鋰聚合物蓄電池、鋰離子電容器、雙電層電容器等之蓄電裝置之外裝材，目前正使用耐熱性樹脂層/接著劑層/金屬箔層/接著劑層/熱可塑性樹脂層(內側層)所成積層體以取代傳統之金屬罐。
如此之外裝材的製造方法，係對於收納有鋰電池本體、在一部分上具有開口部，且至少具有基材層、鋁箔、化成處理層、熱接著性樹脂層所成內層依序積層之彈性外裝材所形成之鋰電池外裝體之前述開口部進行熱封緘之方法，目前習知的鋰電池外裝體的熱封緘方法，係包含：第1步驟，以未達形成內層之熱接著性樹脂的熔點之溫度加熱乾燥成為前述開口部之熱封緘部的位置；及第2步驟，藉由熱接著手段熱接著前述開口部成為熱封緘部之位置從而使其熱封緘(參照專利文獻1)。
【先前技術文獻】 【專利文獻】
【專利文獻1】日本特開2006-261033號公報
然而，上述之方法，在進行熱密封之第2步驟之前，係設置有對於密封預定位置上所附著之電解液進行加熱乾燥之第1步驟，故有生產性低劣之問題。特別地，其係使用未達形成內層之熱接著性樹脂的熔點之溫度對於附著電解液進行加熱乾燥，故僅進行加熱乾燥就需耗費時間。
此外，藉由真空所進行之加熱乾燥的時間越長，則電解液飛散附著於熱密封預定部之量就越多，因此在熱密封部的電解液夾雜物將會變多。
本發明鑒於上述之技術背景，目的在於提供一種電池的製造方法，藉由此方法，可確保充分的密封強度而防止熱密封位置的層間剝離，同時具有優異的生產性。
為達成前述目的，本發明提供以下手段。
〔1〕一種電池的製造方法，其特徵為其係具備： 準備步驟，其係使含有作為外側層之耐熱性樹脂層、作為內側層之熱可塑性樹脂層、及配設於此兩層間之金屬箔層的外裝材形成為平面視略矩形狀之袋體，並將電池本體部配置於該袋體之內部，且將前述袋體中前述電池本體部的周圍近旁之4邊中的3邊密封，並同時使殘留之1邊部形成有開口之開口部的暫時密封元件；注入步驟，其係將前述暫時密封元件配置為前述開口部朝向上方開口而直立之狀態，並將電解液注入用噴嘴之先端配置為位於前述開口部之正上方位置或配置為插通前述開口部而對於前述電池本體部注入電解液；第1密封步驟，其係在前述注入步驟後，使用暫時密封元件內之脫氣裝置，一邊脫氣一邊使用第1熱密封桿熱密封前述開口部而形成第1密封部；及第2密封步驟，其係在前述脫氣完成後，對於前述第1密封部使用第2熱密封桿進行加熱加壓者。
〔2〕如前項1所記載之電池的製造方法，其中，在前述第1密封步驟中進行熱密封時的第1熱密封桿的溫度，係設定為前述熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度；在前述第2密封步驟中進行熱密封時的第2熱密封桿的溫度，係設定為前述熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度。
〔3〕如前項1所記載之電池的製造方法，其中，前述暫時密封元件的熱可塑性樹脂層，係含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於前述金屬箔層側之高熔點熱可塑性樹脂層之複層構成；在前述第1密封步驟中進行熱密封時的第1熱密封桿的溫度，係設定 為前述低熔點熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度； 在前述第2密封步驟中進行熱密封時的第2熱密封桿的溫度，係設定為前述低熔點熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度。
〔4〕如前項1~3中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述第1密封步驟及/或前述第2密封步驟中，內側的接觸面係使用一對熱密封桿，且該熱密封桿係由在熱密封桿的長方向或/及橫方向的中央部突出的彎曲形狀所構成者。
〔5〕如前項1~4中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述第1密封步驟及/或前述第2密封步驟中，內側的接觸面係使用配置有多孔片的一對熱密封桿。
〔6〕如前項1~5中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述暫時密封元件中被密封的3邊中之1邊，係由彎折部而密封，該彎折部係藉由將前述外裝材之前述內側層配置為內側，並進行2次摺疊所形成者。
根據〔1〕之發明，因為暫時密封元件上殘留的1邊部(開口部)之熱密封(最終熱密封)，係分為2回以上之複數回而進行，因此可將傳統法中1回的最終熱密封所必須之時間(N秒)，個別分配至第1密封步驟與第2密封步驟，故第1密封步驟及第2密封步驟之個別熱密封時間，可較N秒為少(例如，0．5N秒、0．7N秒、0．8N秒等)，藉此可實現縮短步驟時間，從而提高生產性。例如，使用脫氣裝置等使第1 密封步驟以短縮化之時間完成後，將結束後之暫時密封元件傳送至後續的第2密封步驟，前述脫氣裝置等，藉由對下述之作品(暫時密封元件)實施第1密封步驟，可實現縮短步驟時間(可縮短相當於1步驟的節拍時間)。
此外，由於傳統方法係進行1回最終熱密封，故需要較長的熱密封時間，因此傳到電池本體部等的熱量(溫度)較大，會有電解液分解、電解液的性能劣化等疑慮。相對於此，本發明，係將熱密封分成2回以上之複數回進行，故傳到電池本體部等的熱量(溫度)將不會過大，因此不會導致電解液分解、電解液的性能劣化。
此外，由於熱密封係分成2回以上之複數回進行，因此可將一邊脫氣一邊進行熱密封之第1密封步驟的時間(脫氣時間)設定為較短，在此脫氣時，可減低飛散附著於密封預定部的開口部之電解液量，實現更加良好之熱密封接合(可確保充分之密封強度)，防止密封部的層間剝離發生。
進一步，由於熱密封係分成2回以上之複數回進行，例如，可使第1密封步驟之密封設備(具備脫氣設備之密封設備)，及第2密封步驟之密封設備個別專用化，從而在2個密封步驟中可以相異之條件設定進行，因2個密封步驟可設定為個別最適條件，故可製造出進一步信賴性優異的電池。
根據〔2〕之發明，可確保進一步充分之密封強度，可充分防止密封部之層間剝離的發生。
根據〔3〕之發明，可提高一邊脫氣一邊進行熱密封之第1密封步驟的熱密封性，同時可充分防止熱密封部的龜裂、變形等之不良發 生。
根據〔4〕及〔5〕之發明，即使電解液附著於熱密封預定的開口部及/或第1密封部的內部，亦可一邊使該電解液流向周邊側，一邊進行密封接合，藉由確保高密封強度而實現進一步良好之熱密封接合，可充分防止密封部之層間剝離的發生。
根據〔6〕之發明，在準備暫時密封元件之步驟中，由於被密封之3邊中的1邊，並非係密封接合，而係藉由2次摺疊之彎折部密封而成之構成，故可進一步提高生產性。
1‧‧‧外裝材
2‧‧‧耐熱性樹脂層(外側層)
3‧‧‧熱可塑性樹脂層(內側層)
4‧‧‧金屬箔層
10‧‧‧電池
21‧‧‧外裝材前面部
22‧‧‧外裝材背面部
23‧‧‧電池本體部
24‧‧‧開口部
27‧‧‧第2鄰接邊密封部(複數回密封部)
30‧‧‧暫時密封元件
31‧‧‧摺疊邊(彎折部)
32‧‧‧對向邊部
33‧‧‧第1鄰接邊部
34‧‧‧第2鄰接邊部
35‧‧‧對向邊密封部
36‧‧‧第1鄰接邊密封部
40‧‧‧電解液注入用噴嘴
43‧‧‧熱密封桿
44‧‧‧接觸面
46‧‧‧熱密封桿
48‧‧‧多孔片
【圖1】說明本發明的製造方法之前半步驟的正面圖，其中(A)係表示在電池本體部之周圍近旁的4邊中上側邊(第2隣接邊部)殘留開口部而熱密封其他3邊之暫時密封元件；(B)係表示使用電解液注入用噴嘴而注入電解液之狀態；(C)係表示對於氣體室的上端之開口部進行熱密封而形成密封袋之狀態。
【圖2】說明本發明的製造方法之後半步驟的正面圖，其中(A)係表示藉由化成處理使電極材浸透有電解液之狀態；(B)係表示經由第1密封步驟及第2密封步驟形成第2鄰接邊密封部，從而完成密封之狀態；(C)係表示藉由修剪加工而去除氣體室部，從而製得層壓電池之狀態。
【圖3】係表示使用一對熱密封桿進行熱密封之狀態的斷面圖。
【圖4】係表示使用一對熱密封桿進行熱密封之狀態之其他例的斷面 圖。
【圖5】係表示使用本發明的製造方法之外裝材的一例的斷面圖。
關於本發明之電池的製造方法，將參照圖式進行說明。本發明的製造方法所使用之外裝材1，係使用含有作為外側層之耐熱性樹脂層2、作為內側層之熱可塑性樹脂層3、及配設於此兩層間之金屬箔層4之外裝材(參照圖5)。例如，使用將金屬箔層4的一側的面通過第1接著劑層5與耐熱性樹脂層(外側層)2積層一體化，並將前述金屬箔層4的另一側的面通過第2接著劑層6與熱可塑性樹脂層(內側層)3積層一體化之外裝材(參照圖5)。
前述熱可塑性樹脂層3，可由單層形成，亦可由複數層形成。其中，前述熱可塑性樹脂層3，較佳係含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於前述金屬箔層4側(較前述低熔點熱可塑性樹脂層更靠近金屬箔層4側)之高熔點熱可塑性樹脂層之2層以上的複數層構成。前述低熔點熱可塑性樹脂層與前述高熔點熱可塑性樹脂層之將於後方詳細敘述。前述「低熔點熱可塑性樹脂」，係指熔點120℃~155℃之熱可塑性樹脂，前述「高熔點熱可塑性樹脂」，係指具有較前述低熔點樹脂之熔點更高熔點之熱可塑性樹脂。前述高熔點樹脂，具有較前述低熔點熱可塑性樹脂之熔點為高的熔點，且使用高熔點樹脂之熔點係135℃~185℃者為佳。
將電池本體部23配置於由上述構成之外裝材1所形成之 平面視略矩形狀的袋體內部，密封前述袋體中前述電池本體部23的周圍近旁之4邊中的3邊31、32、33，同時殘留1邊部34，在該1邊部34上，藉由未密封接合外裝材前面部21與外裝材背面部22而形成開口之開口部24，從而作成暫時密封元件30(參照圖1(A))。
前述暫時密封元件30，係在平面視略矩形狀之上述外裝材1的長方向中間位置上使內側層3作為內側而2次摺疊，從而形成略矩形狀的外裝材前面部21，並將平面視略矩形狀之電池本體部23配置於外裝材前面部21與略矩形狀的外裝材背面部22之間。圖1中，31為摺疊邊(彎折部)。前述電池本體部23，係配置於外裝材前面部21與外裝材背面部22之間的空間之略下半部(參照圖1(A))。在與前述2次摺疊的摺疊邊31對向的對向邊部32中，藉由熱密封等而使外裝材前面部21與外裝材背面部22接合，從而形成對向邊密封部35。
正極接片11及負極接片12係從前述電池本體部23的1邊(對向邊部)32延伸向外側(參照圖1(A))。因此，本實施型態，在前述對向邊部32中，外裝材前面部21與外裝材背面部22，係包夾正極接片11及負極接片12而藉由熱密封等接合，從而形成對向邊密封部35(參照圖1(A))。正極接片11之先端部導出於外部，且負極接片12之先端部導出於外部。前述電池本體部23，其構成要素，雖係包含：正極材、負極材及電解液，但在此階段中，並未將電解液注入。正極材與正極接片11連接、負極材與負極接片12連接。
前述袋體中電池本體部23之周圍近旁的4邊31、32、33、34中，係藉由熱密封等，將與摺疊邊31相鄰一側之第1鄰接邊 部33中的外裝材前面部21與外裝材背面部22接合，形成第1鄰接邊密封部36(參照圖1(A))。此外，前述袋體中電池本體部23之周圍近旁的4邊31、32、33、34中，與摺疊邊31相鄰另一側之第2鄰接邊部34係形成有開口的開口部24(參照圖1(A))。圖1中，在前述暫時密封元件30中較前述第2鄰接邊部34為上方之內部空間41，稱為「氣體室」。
接著，如圖1(B)所示，將前述暫時密封元件30，配置為第2隣接邊部34較第1隣接邊部33為上方側而配置為直立的狀態，亦即將前述暫時密封元件30之開口部24配置為較第1隣接邊密封部36為上方側而配置為直立的狀態，並將電解液注入用噴嘴40的先端，配置在開口部24的正上方位置，或者，如圖1(B)所示，使其插通開口部24，向電池本體部23注入電解液(注入步驟)。
前述電解液，雖無特別限定，但可列舉例如，相對於乙烯碳酸酯與碳酸二乙酯以容量比1：1混合所成的混合溶劑，使六氟磷酸鋰鹽溶解為濃度1莫爾/L之溶液(電解液)等。
接著，熱密封前述暫時密封元件30中氣體室41的上端之開口部，形成氣體室上端密封部37而作成密封袋(參照圖1(C))。
前述注入步驟及前述密封袋作成步驟，為了極力減少所得之層壓電池內水分的殘存並增長層壓電池之壽命，在乾燥室內進行為佳。前述乾燥室內的條件，可列舉例如，露點「-40℃」~「-60℃」之範圍等。
接著，將前述密封袋(暫時密封元件)30放入化成處理容 器50內進行化成處理，使電極材(正極材及負極材)浸透有電解液(化成處理步驟)(參照圖2(A))。前述化成處理，可列舉例如為以下之處理。首先，放置於室溫後，藉由放置在40℃~60℃的環境下降低電解液的黏度，使電解液擴散(浸透)於電極材(電極活物質等)。接著，從層壓電池相當部的頂面進行按壓加壓、初期充電、在高溫(40℃~60℃)的環境下加壓脫氣。
之後，一邊使用脫氣裝置進行前述密封袋(暫時密封元件)30之內部的脫氣(真空脫氣等)，一邊使用第1熱密封桿對於前述密封袋(暫時密封元件)30中之第2鄰接邊部34的開口部(熱密封預定部)24進行熱密封接合，從而形成第1密封部(第1密封步驟)。前述第1密封步驟中的熱密封時間，雖無特別限定，惟設定在4秒~8秒為佳。
接著，在前述第1密封步驟之後，亦即脫氣完成後，使用第2熱密封桿對於前述第1密封部進行加熱加壓，從而形成第2鄰接邊密封部(複數回密封部)27(參照圖2(B))，完成外裝材1的密封(第2密封步驟)。前述第2密封步驟中的熱密封時間，雖無特別限定，惟設定在3秒~9秒為佳。
前述第1密封步驟中，對於開口部24進行熱密封時的第1熱密封桿之溫度，較佳係設定為構成熱可塑性樹脂層3的熱可塑性樹脂之熔點以上的溫度(與熔點相同之溫度或較熔點高之溫度)。其中，第1熱密封桿之溫度，特佳係設定為較構成熱可塑性樹脂層3的熱可塑性樹脂之熔點高10℃~40℃之溫度。前述第2密封步驟中，進行加熱加壓時的第2熱密封桿之溫度，較佳係設定為構成熱可塑性樹脂層3的熱可塑性樹脂 之熔點以上的溫度(與熔點相同之溫度或較熔點高之溫度)。其中，第2熱密封桿之溫度，特佳係設定為較構成熱可塑性樹脂層3的熱可塑性樹脂之熔點高10℃~40℃之溫度。
此外，前述熱可塑性樹脂層3，如採用含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於前述金屬箔層4側(較前述低熔點熱可塑性樹脂層更靠近金屬箔層4側)之高熔點熱可塑性樹脂層之2層以上的複數層構成時，第1密封步驟及/或第2密封步驟中，係設定如以下之條件為佳。亦即，第1密封步驟中，進行熱密封時的第1熱密封桿之溫度，較佳係設定為前述低熔點熱可塑性樹脂層之熔點以上的溫度(與低熔點熱可塑性樹脂層之熔點相同之溫度或較低熔點熱可塑性樹脂層之熔點高之溫度)。其中，第1熱密封桿之溫度，特佳係設定為較低熔點熱可塑性樹脂之熔點高10℃~40℃之溫度。此外，第2密封步驟中，進行加熱加壓時的第2熱密封桿之溫度，較佳係設定為低熔點熱可塑性樹脂之熔點以上的溫度(與低熔點熱可塑性樹脂之熔點相同之溫度或較低熔點熱可塑性樹脂之熔點高之溫度)。其中，第2熱密封桿之溫度，特佳係設定為較低熔點熱可塑性樹脂之熔點高10℃~40℃之溫度。
前述第1密封步驟及前述第2密封步驟中，熱密封桿，較佳係使用如圖3、4所示之熱密封桿。
圖3所示熱密封桿43，其內側之接觸面44，係由在熱密封桿的長方向之中央部突出(中央部呈凸狀)之彎曲形狀構成者。使用如此構成之一對熱密封桿43，在對於第2隣接邊部34的開口部24進行熱密封時，即使熱密封預定之開口部24附著有電解液，亦可因該電解液 流向周邊側之同時進行熱密封接合，從而可確保高密封強度。前述熱密封桿43，亦可係由在熱密封桿的寬方向之中央部突出(中央部呈凸狀)之彎曲形狀所構成。此外，前述熱密封桿43，亦可係由在熱密封桿的長方向及寬方向之中央部突出(中央部呈凸狀)之彎曲形狀所構成。前述彎曲形狀，雖無特別限定，但可列舉例如圓弧形狀等。
此外，圖4所示熱密封桿46，其係在內側之接觸面上配置有多孔片48。本實施型態中，係將多孔片48之兩端部，個別接著固定於熱密封桿46之兩側面。使用如此構成之一對熱密封桿46，在對於第2隣接邊部34的開口部24進行熱密封時，即使熱密封預定之開口部24附著有電解液，亦可因該電解液流向周邊側同時進行熱密封接合，從而可確保高密封強度。前述多孔片48，雖無特別限定，但可列舉例如：網孔片、玻璃布片、不織布片、壓花片等。前述網孔片、不織布片及壓花片的素材，雖無特別限定，但可列舉例如：聚酯樹脂、聚醯亞胺樹脂、氟樹脂(聚四氟乙烯等)、玻璃(玻璃布等)及氟樹脂(聚四氟乙烯等)之複合材等。
接著，藉由修剪加工將前述密封袋30中相當於氣體室41的部位(略上半部)去除，得到圖2(C)所示層壓電池10。此層壓電池10，外裝體1中電池本體部23的周圍近旁的4邊31、32、33、34全部皆密封(參照圖2(C))。
接著，對於本發明的製造方法所使用之外裝材1進行詳述。
構成前述耐熱性樹脂層(外側層)2之耐熱性樹脂，係使用熱密封外裝材時不會因熱密封溫度而溶融之耐熱性樹脂。前述耐熱性樹 脂，係使用具有的熔點較構成熱可塑性樹脂層3之熱可塑性樹脂的熔點高10℃以上之耐熱性樹脂為佳，而使用具有的熔點較熱可塑性樹脂的熔點高20℃以上之耐熱性樹脂為較佳。其中，前述耐熱性樹脂，更佳係使用具有較構成熱可塑性樹脂層3之熱可塑性樹脂的熔點高40℃溫度之高熔點的耐熱性樹脂，特佳係使用具有較該熱可塑性樹脂的熔點高50℃溫度之高熔點的耐熱性樹脂。
又，前述熱可塑性樹脂層3，係含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於金屬箔層4側之高熔點熱可塑性樹脂層之構成時，前述耐熱性樹脂，係使用具有的熔點較構成熱可塑性樹脂層3之低熔點熱可塑性樹脂的熔點高10℃以上之耐熱性樹脂為佳，而使用具有的熔點較低熔點熱可塑性樹脂的熔點高20℃以上之耐熱性樹脂為較佳。其中，前述耐熱性樹脂，更佳係使用具有較構成熱可塑性樹脂層3之低熔點熱可塑性樹脂的熔點高40℃溫度之高熔點的耐熱性樹脂，特佳係使用具有較該低熔點熱可塑性樹脂的熔點高50℃以上之高熔點的耐熱性樹脂。
前述耐熱性樹脂層(外側層)2，雖無特別限定，但可列舉例如：尼龍薄膜等之聚醯胺薄膜、聚酯薄膜等，並可較佳地使用此等之延伸薄膜。其中，前述耐熱性樹脂層2，使用二軸延伸尼龍薄膜等之二軸延伸聚醯胺膜、二軸延伸聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)膜、二軸延伸聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜或二軸延伸聚萘二甲酸(PEN)膜為特佳。前述尼龍薄膜，雖無特別限定，但可列舉為例如，6尼龍薄膜、6，6尼龍薄膜、MXD尼龍薄膜等。又，前述耐熱性樹脂層2，可由單層形成，亦或，可例如由聚酯薄膜/聚醯胺薄膜構成的複數層(PET薄膜/ 尼龍薄膜構成的複數層等)形成。
前述耐熱性樹脂層2的厚度，以5μm~80μm為佳。藉由設定在上述較佳的下限值以上，可確保包裝材有充分之強度，並且藉由設定在上述較佳的上限值以下，可降低鼓脹成形或深引伸成形等成形時的應力而提升成形性。
前述熱可塑性樹脂層(內側層)3，係即使對於使用在鋰離子蓄電池等的腐蝕性強的電解液等，仍具備優異的耐藥品性，並同時擔負賦予包裝材熱密封性的作用者。
前述熱可塑性樹脂層3，雖無特別限定，但較佳係熱可塑性樹脂未延伸薄膜層。前述熱可塑性樹脂未延伸薄膜層3，並無特別限定，以選自聚乙烯、聚丙烯、烯烴系共聚物、此等的酸改性物及離子聚合物所成群中至少1種之熱可塑性樹脂所組成的未延伸薄膜所構成者為佳。
前述熱可塑性樹脂層3，較佳係含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於前述金屬箔層4側(較前述低熔點熱可塑性樹脂層更靠近金屬箔層4側)之高熔點熱可塑性樹脂層之2層以上的複數層構成。此時，前述低熔點熱可塑性樹脂層，雖無特別限定，但可列舉例如：聚丙烯、聚乙烯、丙烯-乙烯共聚物(無規聚丙烯)、烯烴系共聚物、此等之酸變性體、離聚物等，前述高熔點熱可塑性樹脂層，雖無特別限定，但可列舉例如：均聚丙烯、聚乙烯、丙烯-乙烯共聚物(無規聚丙烯)、烯烴系共聚物、此等之酸變性體、離聚物等。
前述熱可塑性樹脂層3的厚度，設定於20μm~80μm為佳。藉由設定在20μm以上，可充分地防止針孔的產生，同時藉由設定 在80μm以下，可降低樹脂用量而達到成本的降低。其中，前述熱可塑性樹脂層3的厚度設定於30μm~50μm為特佳。又，前述熱可塑性樹脂層3，可為單層亦可為複數層。
前述金屬箔層4，係擔負賦予外包裝材1阻止氧或水分侵入之氣體阻障性的作用者。前述金屬箔層4，並無特別限定，可列舉例如，鋁箔、銅箔、SUS箔(不銹鋼箔)等，而一般係使用鋁箔、SUS箔。作為前述鋁箔之材質，較佳係A8079的O材、A8021的O材。前述金屬箔層4的厚度，以15μm~80μm為佳。當厚度為15μm以上，於製造金屬箔時，可防止壓延時的針孔的產生，同時，當厚度為80μm以下可降低鼓脹成形或深引伸成形等成形時的應力而提升成形性。
前述金屬箔層4，至少在內側的面(第2接著劑層6側之面)施有化成被膜處理為佳。實施如此之化成被膜處理可充分防止內容物(電池的電解液等)所致之金屬箔表面腐蝕。例如，可藉由實施以下所述之處理以進行金屬箔之化成被膜處理。亦即，例如可藉由在進行脫脂處理之金屬箔的表面，塗佈下述1)~3)中任一項之水溶液後使其乾燥以實施化成被膜處理。
1)含有選自磷酸、鉻酸、氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽所成群中至少1種的化合物的混合物之水溶液
2)含有磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂(Chitosan derivative resins) 及苯酚系樹脂所成群中至少1種的樹脂，及選自鉻酸及鉻(III)鹽所成群中至少1種的化合物的混合物之水溶液
3)含有選自磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂、及苯酚系樹脂所成群中至少1種的樹脂、選自鉻酸及鉻(III)鹽所成群中至少1種的化合物、及選自氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽所成群中至少1種的化合物的混合物之水溶液。
前述化成被膜，其鉻附著量(每一單面)係0．1mg/m2~50mg/m2為佳，2mg/m2~20mg/m2為特佳。
前述第1接著劑層5，雖無特別限定，但可列舉例如：聚氨酯接著劑層、聚酯聚氨酯接著劑層、聚醚聚氨酯接著劑層等。前述第1接著劑層5之厚度係設定在1μm~5μm為佳。其中，根據外裝材之薄膜化、輕量化之觀點來看，前述第1接著劑層5之厚度，特佳係設定為1μm~3μm。
前述第2接著劑層6，雖無特別限定，但可例如使用上述第1接著劑層5所例示者，惟較佳係使用因電解液膨脹較少之聚烯烴系接著劑。前述第2接著劑層6之厚度，係設定在1μm~5μm為佳。其中，根據外裝材之薄膜化、輕量化之觀點來看，前述第2接著劑層6之厚度，特佳係設定為1μm~3μm。
本發明之製造方法中，外裝材1，可使用藉由成形(深絞伸 成形、鼓脹成形等)而形成之成形外殼(可收容電池本體部23之形狀的外殼)，亦可直接使用不進行成形者。
上述實施型態，雖係將1張外裝材1進行2次折疊而構成暫時密封元件30，但並非特別限定為此構成，亦可使用例如，將2張外裝材1之內側層3相互作為內面(個別的內側層3相互接觸)重合而構成之暫時密封元件30。
【實施例】
接著，說明關於本發明的具體的實施例，但本發明並不特別限定於該等實施例。
<實施例1>
在厚度35μm之鋁箔(A8021-O材)4的兩面，塗佈由磷酸、聚丙烯酸、三價鉻化合物、水、醇類所成的化成被膜處理液，並以180℃進行乾燥，從而形成化成被膜。此化成被膜的鉻附著量，單面為10mg/m2。
接著，在前述化成被膜處理完成之鋁箔4之一側的面上，通過2液硬化型之胺基甲酸乙酯系接著劑(第1接著劑層)5與厚度25μm之二軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜(熔點：230℃)2進行乾式層壓(貼合)。
接著，使用凹版滾輪將接著劑液塗佈在鋁箔4之其他面後，以80℃之熱風將其乾燥，從而形成厚度3μm之接著樹脂層(第2接著劑層)6。前述接著劑液，係使用混合溶劑(甲苯/甲基乙基酮=8質量份 /2質量份的混合溶劑)85質量份溶解馬來酸變性聚丙烯(丙烯及乙烯之共聚物與馬來酸酐進行接枝聚合而成變性聚丙烯樹脂；溶解溫度80℃)15質量份，並與六亞甲基二異氰酸酯之聚合體0．9質量份混合所成接著劑液。
接著，藉由使用T模，將熔點為145℃且厚度為20μm之乙烯-丙烯共聚物樹脂層(低熔點熱可塑性樹脂層)3及熔點為165℃且厚度為20μm之均聚丙烯樹脂層(高熔點熱可塑性樹脂層)3共押出，從而形成以此等2層積層的積層膜後，在此共押出後立即將該積層膜之高熔點熱可塑性樹脂層的面，與前述鋁箔4之其他面所形成之第2接著劑層6的表面重合，藉由放置於加熱至180℃的一對熱滾輪間而將其包夾並熱層壓，製得如圖5所示構成之平面視矩形狀的外裝材1。
使用上述外裝材1並藉由前項詳述之手段而作成如圖1(A)所示之暫時密封元件30。亦即，在上述外裝材1的長方向中間位置上使內側層3作為內側而2次摺疊，從而形成略矩形狀的外裝材前面部21，並將平面視略矩形狀的電池本體部23配置於外裝材前面部21與略矩形狀的外裝材背面部22之間。在與前述2次摺疊的摺疊邊31對向的對向邊部32中，外裝材前面部21與外裝材背面部22，係包夾正極接片11及負極接片12而藉由熱密封等接合，從而形成對向邊密封部35，與前述摺疊邊31相鄰一側的第1鄰接邊部33中，係藉由熱密封將外裝材前面部21與外裝材背面部22接合，形成第1鄰接邊密封部36，與前述摺疊邊31相鄰另一側的第2鄰接邊部34，係未密封接合外裝材前面部21與外裝材背面部22而形成開口的開口部24，從而作成 暫時密封元件30(參照圖1(A))。對向邊密封部35及第1鄰接邊密封部36之密封寬度係設定為5mm。
接著，將前述暫時密封元件30之第1隣接邊密封部36配置為下側，且開口部24為上側之直立的狀態，使用電解液注入用噴嘴40並藉由上端開口部而插入，向電池本體部23注入電解液(參照圖1(B))。電解液，係使用相對於乙烯碳酸酯與碳酸二乙酯以容量比1：1混合所成的混合溶劑，使用六氟磷酸鋰鹽溶解成濃度為1莫爾/L之溶液(電解液)(注入步驟)。
接著，熱密封暫時密封元件30中氣體室41的上端之開口部，形成氣體室上端密封部37而作成密封袋(參照圖1(C))。之後，將前述密封袋(暫時密封元件)30放入化成處理容器50內進行化成處理，使電極材(正極材及負極材)浸透有電解液(化成處理步驟)(參照圖2(A))。
接著，一邊進行前述密封袋(暫時密封元件)30內部之脫氣(真空脫氣等)，並一邊使用第1熱密封桿，將密封袋(暫時密封元件)30中第2隣接邊部34熱密封接合，形成第1密封部27(第1密封步驟)。此第1密封步驟中，熱密封條件，係200℃×0．2MPa×6秒。第1熱密封桿，係使用在金屬製密封桿的表面貼著氟樹脂膠帶所成者。
第1密封步驟之後(脫氣完成之後)，對於前述第1密封部27使用第2熱密封桿進一步加熱加壓，從而形成第2鄰接邊密封部(複數回密封部)27，完成外裝材的密封(第2密封步驟)(參照圖2(B))。此第2密封步驟中，熱密封條件，係200℃×0．2MPa×6秒。第2 熱密封桿，係使用在金屬製密封桿的表面貼著氟樹脂膠帶所成者。
接著，藉由修剪加工將密封袋30中相當於氣體室41的部位(略上半部)去除，得到圖2(C)所示層壓電池10。
<比較例1>
到化成處理步驟為止皆與實施例1相同，得到圖2(A)所示密封袋(暫時密封元件)30。一邊進行前述密封袋(暫時密封元件)30內部之脫氣(真空脫氣)，並一邊使用熱密封桿，將密封袋(暫時密封元件)30中第2隣接邊部34熱密封接合，形成第2隣接邊密封部27。此密封步驟中，熱密封條件，係200℃×0．2MPa×10秒。熱密封桿，係使用在金屬製密封桿的表面貼著氟樹脂膠帶所成者。接著，藉由修剪加工將密封袋中相當於氣體室的部位(略上半部)去除，得到層壓電池。
對於上述所得的各層壓電池，以下述評估法作為基準進行評估。其結果如表1所示。
<密封強度評估法>
關於各層壓電池，係由第2隣接邊密封部27作成試驗片(寬15mm)，對於此試驗片使用島津股份有限公司製的拉伸試驗機以拉伸速度100mm/分測定密封部之密封強度(剝離強度)。
<層間剝離(剝離)發生頻率評估法>
準備10個實施例1之層壓電池，並準備10個比較例1之層壓電池。將各層壓電池放置於室溫7天後，調查各層壓電池之第2隣接邊密封部中是否發生層間剝離(剝離)，各個實施例1與比較例1，合計10個樣品(電池)中發生層間剝離的樣品(電池)之個數以表1表示。
由表1可明顯得知，藉由本發明的製造方法所製得之實施例1的層壓電池，可進行步驟時間的縮短化，同時得到充分的密封強度，而不會發生層間剝離(層間剝離發生頻率為0個/10個)。
相對於此，比較例1的層壓電池，雖可得到充分的密封強度，且不會發生層間剝離(層間剝離發生頻率為0個/10個)，但密封步驟所需時間較長，生產性較為低劣。
【產業上利用的可能性】
本發明之電池的製造方法，可合適地作為層壓鋰離子2次電池等之層壓型2次電池的製造方法，但並無特別限定為適用於此用途。
本申請案，係伴隨著在2014年12月26日提出申請的日本專利申請案的特願2014-263888號的優先權主張，其揭示內容直接構成本申請案的一部分。
在此所使用的用語及說明，係用以說明本發明的實施形態所 使用，但本發明並不限定於此。在本發明所揭示且敘述的特徵事項的任何均等物皆不應被排除，且在本發明所請求的範圍內的各種變形亦應被理解為係可被接受的。
11‧‧‧正極接片
12‧‧‧負極接片
21‧‧‧外裝材前面部
23‧‧‧電池本體部
24‧‧‧開口部
30‧‧‧暫時密封元件
31‧‧‧摺疊邊(彎折部)
32‧‧‧對向邊部
33‧‧‧第1鄰接邊部
34‧‧‧第2鄰接邊部
35‧‧‧對向邊密封部
36‧‧‧第1鄰接邊密封部
37‧‧‧上端密封部
40‧‧‧電解液注入用噴嘴
41‧‧‧氣體室

Claims (6)

  1. 一種電池的製造方法，其特徵為其係具備：準備步驟，其係使含有作為外側層之耐熱性樹脂層、作為內側層之熱可塑性樹脂層、及配設於此兩層間之金屬箔層的外裝材形成為平面視略矩形狀之袋體，並將電池本體部配置於該袋體之內部，且將前述袋體中前述電池本體部的周圍近旁之4邊中的3邊密封，並同時使殘留之1邊部形成有開口之開口部的暫時密封元件；注入步驟，其係將前述暫時密封元件配置為前述開口部朝向上方開口而直立之狀態，並將電解液注入用噴嘴之先端配置為位於前述開口部之正上方位置或配置為插通前述開口部而對於前述電池本體部注入電解液；第1密封步驟，其係在前述注入步驟後，使用暫時密封元件內之脫氣裝置，一邊脫氣一邊使用第1熱密封桿熱密封前述開口部而形成第1密封部；及第2密封步驟，其係在前述脫氣完成後，對於前述第1密封部使用第2熱密封桿進行加熱加壓者。
  2. 如申請專利範圍第1項所記載之電池的製造方法，其中，在前述第1密封步驟中進行熱密封時的第1熱密封桿的溫度，係設定為前述熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度；在前述第2密封步驟中進行熱密封時的第2熱密封桿的溫度，係設定為前述熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度。
  3. 如申請專利範圍第1項所記載之電池的製造方法，其中，前述暫時密封 元件的熱可塑性樹脂層，係含有配置於內面側之低熔點熱可塑性樹脂層、及配置於前述金屬箔層側之高熔點熱可塑性樹脂層之複層構成；在前述第1密封步驟中進行熱密封時的第1熱密封桿的溫度，係設定為前述低熔點熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度；在前述第2密封步驟中進行熱密封時的第2熱密封桿的溫度，係設定為前述低熔點熱可塑性樹脂層的熔點以上之溫度。
  4. 如申請專利範圍第1~3項中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述第1密封步驟及/或前述第2密封步驟中，內側的接觸面係使用一對熱密封桿，且該熱密封桿係由在熱密封桿的長方向或/及橫方向的中央部突出的彎曲形狀所構成者。
  5. 如申請專利範圍第1~3項中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述第1密封步驟及/或前述第2密封步驟中，內側的接觸面係使用配置有多孔片的一對熱密封桿。
  6. 如申請專利範圍第1~3項中任一項所記載之電池的製造方法，其中，前述暫時密封元件中被密封的3邊中之1邊，係由彎折部而密封，該彎折部係藉由將前述外裝材之前述內側層配置為內側，並進行2次摺疊所形成者。
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