TW201542469A - 廢水處理方法 - Google Patents

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Abstract

本發明之廢水處理方法，基本係提供一含SO42-的第一金屬，放置於一盛裝有廢液的第一反應槽內且提供一陽極材料及一第二金屬放置於第一反應槽內，分別作為陽極及陰極；再對陽極及陰極提供預定額度之電流進行電解形成置換反應，使第一金屬析出，而陽極材料則經電解析出鐵離子並與SO42-結合形成硫酸亞鐵；即可將上述步驟得到之硫酸亞鐵用於Fenton法氧化有機汙染物，同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能。

Description

廢水處理方法
本發明係有關一種廢水處理方法，特別是指一種可由一般含有硫酸銅或硫酸鎳之廢液中，經由第一次電解反應得到硫酸亞鐵，作為處理廢水之Fenton氧化反應程序之原料來源的廢水處理方法。
按，在現行法律規範下，許多產業的廢水處理場須增設高級廢水處理單元才能達到現行的放流水標準，在廢水處理時，廢水中經常含有一種以上之有機物，當有機化合物存在時，其氧化機制係可採用氫氧自由基的加成或氫原子奪取。
由於Fenton氧化反應程序(H2O2/Fe2+)係利用過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(‧OH)氧化有機物，亞鐵離子被氧化成三價鐵離子，故Fenton氧化反應程序同時兼具氫氧自由基氧化與鐵鹽混凝雙重功能，係目前被認為可用來氧化有機化合物相對較為有效、簡單且經濟的方法之一。
基本上，Fenton氧化反應程序同時兼具氫氧自由基氧化與鐵鹽混凝雙重功能之反應機制如下：H2O2+Fe2+→Fe3++‧OH+OH-(式1-1)；H2O2+Fe3+→Fe2++H++HOO‧(式1-2)；HOO‧+Fe3+→O2+Fe2++H+(式1-3)；Fe2++‧OH→Fe3++OH-(式1-4)。
當Fe2+與H2O2於酸性條件(低pH)反應時，產生具強 氧化能力氫氧自由基(‧OH)，(‧OH)氧化能力僅次於氟，其標準還原電位E0=2.80volt，Fe2+被H2O2氧化成Fe3+，Fe2+與Fe3+鐵鹽為化學混凝常用之鐵鹽混凝劑，此外Fe3+會與H2O2反應，產生．HO2，Fe2+亦會與‧OH反應。
再者，當有機化合物存在時，採用氫原子奪取之氧化機制的反應式為：‧OH+R→(‧OH)→RHn(式1-5)；‧OH+RHn→(RH‧n-1)+H2O→R’(式1-6)；反應式中R、RHn及RH‧n-1分別為參與反應有機物及中間產物，R’為最終產物。
另外，Fenton混凝則為亞鐵離子反應生成三價鐵離子與氫氧根離子產生下列反應式：[Fe(H2O)6]3++H2O→[Fe(H2O)5OH]2++H3O+(式1-7)；[Fe(H2O)5OH]2++H2O→[Fe(H2O)4(OH)2]++H3O+(式1-8)。在pH為3-7之環境下，上述錯合物則會產生以下反應：2[Fe(H2O)5OH]2+→[Fe2(H2O)8(OH)2]4++2H2O(式1-9)；[Fe2(H2O)8(OH)2]4++H2O→[Fe(H2O)7(OH)3]3++H3O+(式1-10)；[Fe2(H2O)7(OH)3]3++[Fe(H2O)5OH]2+→[Fe(H2O)7(OH)3]3++H2O+(式1-11)。
已知影響Fenton氧化反應程序之化學因素包括：pH、亞鐵離子和過氧化氫之添加量，物理因素則包括：氧化時間、溫度及攪拌速度；其中：在酸性環境下，水中所釋放出之質子濃度會利於Fenton反應之進行，另一方面，以氫氧自由基(‧OH)生成角度來看，因酸性環境下反應較為完全，而氫氧自由基濃度會受到影響，純水系統中氫氧自由基生成量，在酸性環境下之‧OH濃度均較中性環境下為高，其中又以pH2-4時生成量最多，因此Fenton程序常控制在pH2-4之範圍內，以達最佳處理效果。此外，pH值之變化會影響其鐵鹽溶解度和鐵離子在水中存在的型式，pH在4以上會形成二價鐵複合物，而妨礙反應式(式1-1)之反應，且影響後續 生成之Fe3+與H2O2反應後，生成Fe2+之機制。相對的，在pH<2.5時，由於會形成鐵鹽複合物[Fe(Ⅱ)(H2O)6 2+]此複合物與H2O2反應較為緩慢，故影響氫氧自由基生成效率。
過氧化氫與氫氧自由基在25℃時其氧化電位分別為1.78及2.80Volt，‧OH氧化能力遠比過氧化氫高，因此，如單以過氧化氫來分解有機物效果並不明顯，但是當添加亞鐵離子後則進行(式1-1)反應，產生‧OH而有效提高氧化能力；研究時指出，增加亞鐵劑量將使COD和色度去除率提高，氧化反應決定於亞鐵離子與溫度，若以Fenton法處理人工染整廢水與實廠二級出流水指出過量亞鐵將於混凝階段有再溶出現象，使COD及色度去除率降低。當Fenton試劑系統中[Fe2+]>>[H2O2]時，此時Fenton法產生之‧OH會與二價鐵離子反應，降低氧化能力，此外，鐵鹽之種類與型式亦會影響‧OH生成效率。以三價鐵離子與過氧化氫生成氫氧自由基，其氫氧自由基生成速率較Fe2+/H2O2反應慢，因三價鐵會與過氧化氫形成三價鐵錯合物，進而分解成二價鐵離子，此分解速率較慢，使得Fe3+/H2O2氧化能力較Fe2+/H2O2差，增加三價鐵離子濃度會增加三價鐵錯合物之形成，並分解成二價鐵離子再進行反應，因此在Fe3+/H2O2系統中增加Fe3+可促進氫氧自由基之生成。使得Fe3+/H2O2氧化能力較Fe2+/H2O2差，增加三價鐵離子濃度會增加三價鐵錯合物之形成，並分解成二價鐵離子再進行反應，因此在Fe3+/H2O2系統中增加Fe3+可促進氫氧自由基之生成。
過氧化氫為Fenton氧化反應程序中(‧OH)主要來源，在反應式(式1-1)可知固定亞鐵離子添加量，亞鐵離子與等莫耳過氧化氫反應生成等量(‧OH)，當過氧化氫添加量高於亞鐵離子時，殘留過氧化氫可與(式1-1)式所生成之三價鐵進行反應(式1-2)生成亞鐵。當過氧化氫添加過多時，亦會競爭(‧OH)而降低有機 物氧化能力。於Fenton系統中[Fe2+]<<[H2O2]時，Fenton法所產生之氫氧自由基會與過氧化氫反應產生(HOO‧)及一系列反應，最後(HOO‧)會被Fe3+氧化而釋出氧分子，過量的過氧化氫殘餘，將消耗COD分析用之氧化劑重鉻酸鉀(K2Cr2O7)造成COD值增加：Cr2O7 2-+3H2O2+8H+→2Cr3++3O2+7H2O(式1-12)；已知氫氧自由基在程序中之穩定濃度，隨著過氧化氫添加量之增加而增加，但是，當加藥量超過某一臨界值，氫氧自由基之穩定值即不再增加，換言之，過量之過氧化氫添加量並不必然增加氫氧自由基之濃度，氫氧自由基達到穩定濃度所需反應時間隨過氧化氫添加量增加而增加。
有鑑於此，本發明即在提供一種透過氧化電位高的元素於電解槽中，將氧化電位低的元素置換出來，以及將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能的廢水處理方法，為其主要目的者。
為達上揭目的，本發明之廢水處理方法，基本上包括下列步驟：(a)提供一含SO4 2-的第一金屬，放置於一盛裝有廢液的第一反應槽內，該第一金屬之氧化電位係低於鐵之氧化電位；(b)提供一陽極材料放置於該第一反應槽內，作為陽極；(c)提供一第二金屬放置於該第一反應槽內，作為陰極；(d)提供預定額度之電流至該陽極及陰極進行電解形成置換反應，其中使該第一金屬析出，而陽極材料則經電解析出鐵離子並與SO4 2-結合形成硫酸亞鐵；而上述步驟得到之硫酸亞鐵可供用於Fenton法氧化有機汙染物。
利用上述技術特徵，本發明之廢水處理方法進一步包括下列步驟：(e)將上述步驟得到之硫酸亞鐵放置於一第二反應槽內，並調整該第二反應槽為酸性環境；(f)加入過氧化氫於該第二反應槽內，與硫酸亞鐵進行反應，使衍生出供用以氧化有機汙染物的氫氧自由基(‧OH)。
利用上述技術特徵，本發明之廢水處理方法可透過氧化電位高的元素於第一反應槽中，將氧化電位低的元素置換出來，以及於第二反應槽中，將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能之目的。
依據上述技術特徵，所述廢水處理方法，係將含硫酸銅之廢液導入該第一電解槽內，進行步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含銅沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離，且將過濾分離後之硫酸亞鐵液體注入該第二反應槽內，進行步驟(e)~(f)待過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，並將亞鐵離子氧化成三價鐵離子後，可進一步於廢液中添加液鹼將該第二反應槽之調整為弱鹼性環境，且添加PAC混凝廢水及POLYMER膠羽使廢液中之汙泥沉澱。
依據上述技術特徵，所述廢水處理方法，係將含硫酸鎳之廢液導入該第一電解槽內，進行步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含鎳沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離，且將過濾分離後之硫酸亞鐵液體注入該第二反應槽內，進行步驟(e)~(f)待過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，並將亞鐵離子氧化成三價鐵 離子後，可進一步於廢液中添加液鹼將該第二反應槽之調整為弱鹼性環境，且添加PAC混凝廢水及POLYMER膠羽使廢液中之汙泥沉澱。
所述第一金屬係為一含SO4 2-的金屬化合物。
所述第一金屬係為一含SO4 2-的金屬錯合物。
所述陽極材料係為鐵或鑄鐵FC25，該陰極係為不鏽鋼。
所述陽極材料係為鐵或係為鑄鐵FC25，該陰極係為金。
具體而言，本發明所揭露之廢水處理方法，係透過氧化電位高的元素於第一反應槽(電解槽)中，將氧化電位低的元素置換出來，以及將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，亦即可由一般含有硫酸銅或硫酸鎳之廢液中，經由第一次電解反應得到硫酸亞鐵，作為Fenton法中原料之來源，且同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能。
第一圖係為本發明之基本流程圖。
本發明主要提供一種透過氧化電位高的元素於電解槽中，將氧化電位低的元素置換出來，以及將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧 化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能的廢水處理方法，如第一圖所示，本發明之廢水處理方法，基本上包括下列步驟：
(a)提供一含SO4 2-的第一金屬，放置於一盛裝有廢液的第一反應槽內，該第一金屬之氧化電位係低於鐵之氧化電位；於實施時，該第一金屬係可以為一含SO4 2-的金屬化合物，或是為一含SO4 2-的金屬錯合物。
(b)提供一陽極材料放置於該第一反應槽內，作為陽極；於實施時，該陽極材料係可以為一鐵或黑鐵，尤以一鑄鐵FC25為佳。
(c)提供一第二金屬放置於該第一反應槽內，作為陰極；於實施時，該所述陽極係為鑄鐵FC25，該陰極係為較不易氧化之金屬，例如可以為不鏽鋼，或是金。
(d)提供預定額度之電流至該陽極及陰極進行電解形成置換反應，其中使該第一金屬析出，而鐵則經電解形成鐵離子並與SO4 2-結合形成硫酸亞鐵。
而上述步驟得到之硫酸亞鐵可供用於Fenton法氧化有機汙染物，其進一步包含下列步驟：
(e)將上述步驟得到之硫酸亞鐵放置於一反應槽內，並調整該第二反應槽為酸性環境。上述步驟(e)之反應槽可以為第一反應槽或為另一第二反應槽，以下實施例係為放置於第二反應槽內為例。
(f)加入過氧化氫於該第二反應槽內，與硫酸亞鐵進行反應，使衍生出供用以氧化有機汙染物的氫氧自由基(‧OH)。
原則上，本發明之廢水處理方法，係透過氧化電位 高的元素於第一反應槽中，將氧化電位低的元素置換出來，以及於第二反應槽中，將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能之目的。
本發明，於具體實施時，係可將含硫酸銅之廢液導入第一反應槽內，該第一反應槽內之陽極可以由黑鐵(其成分可為鑄鐵FC25)所構成，陰極為較不易氧化之金屬(例如不銹鋼或金)所構成，並於第一反應槽底部設置曝氣管，進行曝氣電解置換反應(反應時間為2小時，電解時供給電壓約為0.33伏特)。
其中，化學反應式為：H2O+CuSO4+Fe→FeSO4+Cu↓+H2O(式2-1)；離子反應式為：Cu2++Fe→Cu+Fe2+(式2-2)；電化學中氧化電位的高低順序：鐵(Fe)>鎳(Ni)>銅(Cu)；此置換反應過程之原理，乃是氧化電位高的元素於第一反應槽(電解槽)中，將氧化電位低的元素置換出來。
在本實施例中，置換反應後，再將所形成之含銅沉澱物及硫酸亞鐵(Fe>3%、Cu<30ppm)過濾分離；可將過濾分離後之硫酸亞鐵液體，於第二反應槽內將pH調至2~3之間(濾液pH大於3以硫酸調整，濾液pH小於2以液鹼調整)，調整後於濾液中添加過氧化氫(純度為35%，添加量為廢液體積6%)，靜置反應時間為1小時(添加過氧化氫及靜置反應時停止攪拌)。
其中，離子反應式為：H2O2+Fe2+→．OH+OH-+Fe3+→Fe(OH)3↓(式2-3)；此過程乃是將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，並將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，故此過程同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝之雙重功 能。
以及，待靜置1小時後，可於廢液中添加液鹼均勻攪拌將pH調至8~9左右，將第二反應槽之調整為弱鹼性環境均勻攪拌。後續可再添加PAC混凝廢水(添加量為廢液體積0.3%)及POLYMER膠羽SS(添加量為廢液體積0.3%)，待污泥沉澱後打版過濾將污泥及廢水分離，達到去除有機污染物之目的。
再者，本發明，於具體實施時，亦可將含硫酸鎳之廢液導入第一反應槽內，該第一反應槽內之陽極可以由黑鐵(其成分可為鑄鐵FC25)所構成，陰極為較不易氧化之金屬(例如不銹鋼或金)所構成，並於第一反應槽底部設置曝氣管，進行曝氣電解置換反應(反應時間為2小時，電解時供給電壓約為-0.25伏特)。
其中，化學反應式為：H2O+NiSO4+Fe→FeSO4+Ni↓+H2O(式3-1)；離子反應式為：Ni2++Fe→Ni+Fe2+(式3-2)；電化學中氧化電位的高低順序：鐵(Fe)>鎳(Ni)>銅(Cu)，此置換反應過程之原理，乃是氧化電位高的元素於電解槽中，將氧化電位低的元素置換出來。
在本實施例中，置換反應後，置換反應後，再將所形成之含鎳沉澱物及硫酸亞鐵(Fe>3%、Ni<30ppm)過濾分離，可將過濾分離後之硫酸亞鐵液體，於第二反應槽內將pH調至2~3之間(濾液pH大於3以硫酸調整，濾液pH小於2以液鹼調整)，調整後於濾液中添加過氧化氫(純度為35%，添加量為廢液體積6%)，靜置反應時間為1小時(添加過氧化氫及靜置反應時停止攪拌)。
其中，離子反應式為：H2O2+Fe2+→．OH+OH-+Fe3+→Fe(OH)3↓(式3-3)；此過程乃是將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機 污染物，並將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，故此過程同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝之雙重功能。
同樣的，待靜置1小時後，可於廢液中添加液鹼均勻攪拌將pH調至8~9左右，將第二反應槽之調整為弱鹼性環境均勻攪拌。後續可再添加PAC混凝廢水(添加量為廢液體積0.3%)及POLYMER膠羽SS(添加量為廢液體積0.3%)，待污泥沉澱後打版過濾將污泥及廢水分離，達到去除有機污染物之目的。
與傳統習用技術相較，具體而言，本發明所揭露之廢水處理方法，係透過氧化電位高的元素於電解槽中，將氧化電位低的元素置換出來，以及將過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，且將亞鐵離子氧化成三價鐵離子，亦即可由一般含有硫酸銅或硫酸鎳之廢液中，經由第一次電解反應得到硫酸亞鐵，作為Fenton法中原料之來源，且同時兼具氧化氫氧自由基達到去除有機污染物之效果及鐵鹽混凝雙重功能。
綜上所述，本發明提供一較佳可行之廢水處理方法，爰依法提呈發明專利之申請；本發明之技術內容及技術特點已揭示如上，然而熟悉本項技術之人士仍可能基於本發明之揭示而作各種不背離本案發明精神之替換及修飾。因此，本發明之保護範圍應不限於實施例所揭示者，而應包括各種不背離本發明之替換及修飾，並為以下之申請專利範圍所涵蓋。

Claims (16)

  1. 一種廢水處理方法，包括下列步驟：(a)提供一含SO4 2-的第一金屬，放置於一盛裝有廢液的第一反應槽內，該第一金屬之氧化電位係低於鐵之氧化電位；(b)提供一陽極材料放置於該第一反應槽內，作為陽極；(c)提供一第二金屬放置於該第一反應槽內，作為陰極；(d)提供預定額度之電流至該陽極及陰極進行電解形成置換反應，其中使該第一金屬析出，而該陽極材料則經電解可析出鐵離子並與SO4 2-結合形成硫酸亞鐵；其中，上述步驟得到之硫酸亞鐵可供用於Fenton法氧化有機汙染物。
  2. 如請求項1所述之廢水處理方法，其中，該廢水處理方法於步驟(d)之後進一步依序包含步驟(e)、(f)，該步驟(e)係將上述步驟得到之硫酸亞鐵放置於一反應槽內，並調整該反應槽為酸性環境；該步驟(f)加入過氧化氫於該反應槽內，與硫酸亞鐵進行反應，使衍生出供用以氧化有機汙染物的氫氧自由基(‧OH)。
  3. 如請求項2所述之廢水處理方法，其中，該步驟(d)之反應槽可以為第一反應槽。
  4. 如請求項2所述之廢水處理方法，其中，該步驟(d)之反應槽可以為第二反應槽。
  5. 如請求項2至4其中任一項所述之廢水處理方法，其中該廢水處理方法，係將含硫酸銅之廢液導入該第一電解槽內，進行步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含銅沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離，且將過濾分離後之硫酸亞鐵液體注入該反應槽內，進行步驟(e)~(f)待過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，並將亞鐵離子 氧化成三價鐵離子後，可進一步於廢液中添加液鹼將該第二反應槽之調整為弱鹼性環境，且添加PAC混凝廢水及POLYMER膠羽使廢液中之汙泥沉澱。
  6. 如請求項5所述之廢水處理方法，其中，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬化合物；或者，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬錯合物。
  7. 如請求項5所述之廢水處理方法，其中，該陽極材料係為鐵或鑄鐵FC25，該陰極係為不鏽鋼；或者，該陽極係為鑄鐵FC25，該陰極係為金。
  8. 如請求項2至4其中任一項所述之廢水處理方法，其中，該廢水處理方法，係將含硫酸鎳之廢液導入該第一電解槽內，進行步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含鎳沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離，且將過濾分離後之硫酸亞鐵液體注入該反應槽內，進行步驟(e)~(f)待過氧化氫與亞鐵離子於酸性條件下反應，衍生具強氧化能力的氫氧自由基(．OH)氧化有機污染物，並將亞鐵離子氧化成三價鐵離子後，可進一步於廢液中添加液鹼將該第二反應槽之調整為弱鹼性環境，且添加PAC混凝廢水及POLYMER膠羽使廢液中之汙泥沉澱。
  9. 如請求項8所述之廢水處理方法，其中，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬化合物；或者，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬錯合物。
  10. 如請求項8所述之廢水處理方法，其中，該陽極材料係為鐵或鑄鐵FC25，該陰極係為不鏽鋼；或者，該陽極係為鑄鐵FC25，該陰極係為金。
  11. 如請求項1至4其中任一項所述之廢水處理方法，其中，該廢水處理方法，係將含硫酸銅之廢液導入該第一電解槽內，進行 步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含銅沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離。
  12. 如請求項11所述之廢水處理方法，其中，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬化合物；或者，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬錯合物。
  13. 如請求項11所述之廢水處理方法，其中，該陽極材料係為鐵或鑄鐵FC25，該陰極係為不鏽鋼；或者，該陽極係為鑄鐵FC25，該陰極係為金。
  14. 如請求項1至4其中任一項所述之廢水處理方法，其中，該廢水處理方法，係將含硫酸鎳之廢液導入該第一電解槽內，進行步驟(a)~(d)之曝氣電解置換反應；之後將所形成之含鎳沉澱物及硫酸亞鐵過濾分離。
  15. 如請求項14所述之廢水處理方法，其中，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬化合物；或者，該第一金屬係為一含SO4 2-的金屬錯合物。
  16. 如請求項14所述之廢水處理方法，其中，該陽極材料係為鐵或鑄鐵FC25，該陰極係為不鏽鋼；或者，該陽極係為鑄鐵FC25，該陰極係為金。
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