TW201540820A - 導熱性複合材料、其製造方法以及包含該材料之物件 - Google Patents

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Abstract

一種導熱性複合材料包含一聚合物；以及氮化硼，其中該氮化硼係為一奈米纖維、一奈米管、一奈米板、或其一組合之形式。或者，一種導熱性複合材料包含氮化硼，該氮化硼包含複數個細孔(pore)；以及一聚合物，設置於該氮化硼之一細孔中。

Description

導熱性複合材料、其製造方法以及包含該材料之物件
本發明係關於一種導熱性複合材料、以及其製造方法。
導熱性複合材料(一聚合物及一填充劑)被用於多種應用中，例如印刷電路板。印刷電路板(printed circuit board；PCB)用於以機械方式支撐並使用層壓於一不傳導基板上的傳導通路(conductive pathway)電性連接電子元件。電子元件產生熱。可通過印刷電路板散熱。並且，在印刷電路板之散熱性能不足時，可使用一散熱器(heat sink)耗散來自一元件之熱量。為了提供改善的電子元件散熱，並且為了避免使用一散熱器，仍需要散熱性能改善的一印刷電路板材料。
本發明揭示一種導熱性複合材料，該複合材料包含：一聚合物；以及氮化硼，其中該氮化硼係為一奈米纖維(nanofiber)、一奈米管(nanotube)、一奈米板(nanoplate)、或其一組合之形式。
本發明亦揭示一種導熱性複合材料，包含：一多孔氮化硼； 以及一聚合物，設置於該氮化硼之一細孔中。
一種製造該導熱性複合材料之方法包含：將一聚合物、氮化硼、及一溶劑組合，以形成一混合物；澆鑄該混合物以形成一層；以及移除該溶劑，以製成該導熱性複合材料。
10‧‧‧單面被覆層壓板
12‧‧‧傳導金屬層
14‧‧‧介電基板層
20‧‧‧雙面被覆電路層
22‧‧‧傳導層
24‧‧‧介電基板層
26‧‧‧傳導層
30‧‧‧電路子組件
32‧‧‧電路層
34‧‧‧介電基板層
36‧‧‧傳導層
40‧‧‧多層電路組件
50‧‧‧第一雙面被覆電路
52‧‧‧介電基板
54‧‧‧傳導電路層
56‧‧‧傳導電路層
60‧‧‧第二雙面被覆電路
62‧‧‧介電基板
64‧‧‧傳導電路層
66‧‧‧傳導電路層
70‧‧‧黏合片
80‧‧‧帽層
82‧‧‧傳導層
84‧‧‧黏合片層
90‧‧‧帽層
92‧‧‧傳導層
94‧‧‧黏合片層
100‧‧‧複合材料
200‧‧‧氮化硼奈米管
300‧‧‧氮化硼
400‧‧‧複合材料
500‧‧‧聚合物
600‧‧‧多孔氮化硼
藉由參照附圖更詳細地闡述本發明之實例性實施例，本發明之上述以及其他態樣、優點及特點將變得更顯而易見，在該等附圖中：第1圖係為一單面被覆層壓板之一示意圖；第2圖係為一雙面被覆層壓板之一示意圖；第3圖係為具有圖案化傳導層之一雙面被覆層壓板之一示意圖；第4圖係為包含兩個雙面被覆電路層壓板之一實例性電路組件之一示意圖；第5圖係為一導熱性複合材料之一實施例之一示意圖；第6圖係為該導熱性複合材料之另一實施例之一示意圖；第7圖係為包含多孔氮化硼及一聚合物的一導熱性複合材料之一實施例之一示意圖。
本發明之發明者已發現，藉由將一聚合物與氮化硼微粒組合，可獲得導熱性改善之複合材料，其中氮化硼係為奈米纖維、奈米管、或奈米板之形式。在一實施例中，氮化硼顆粒被定向於實質上垂直於該聚 合物層之一主表面之一方向上，以獲得改善的導熱性。在另一實施例中，提供聚合物被設置於氮化硼之一細孔中的多孔氮化硼。該等材料提供其他合意的性質，例如改善的機械性質，包括改善的機械強度、抵抗因機械應力而破壞、以及改善的彈性。在另一實施例中，藉由選擇合適的氮化硼，例如一經摻雜氮化硼奈米管，可提供具有經選擇的介電常數之一複合材料。該複合材料亦提供改善的熱穩定性，此產生在高溫暴露期間例如釺焊(soldering)及/或絲焊(wire bonding)期間避免變形或起泡(blistering)之能力。高導熱性與高熱穩定性之組合在產生較高熱量之裝置中很有用，該等裝置係為，例如在高時鐘速度(clock speed)下運行之晶片、高功率大型化晶片、或具有發熱雷射二極體之光電子元件。該複合材料可用於多種電路子組件中，且可用作一積聚層(buildup layer)、一多層芯中之一介電基板層、或其一組合。
該聚合物複合材料可包含任何適宜的聚合物。在一實施例中，該聚合物係為一介電聚合物，例如聚醯亞胺、聚苯碸、聚醚碸、聚四氟乙烯、聚(芳醚)、或環氧。該聚合物可係為一均聚物或一共聚物，且可包含一接枝共聚物或一嵌段共聚物。該聚合物可係經交聯。實例性聚(芳醚)包含：聚(2,6-二甲基-1,4-苯醚)、聚(2,6-二乙基-1,4-苯醚)、聚(2,6-二丙基-1,4-苯醚)、聚(2-甲基-6-烯丙基-1,4-苯醚)、聚(二-第三-丁基-二甲氧基-1,4-苯醚)、聚(2,6-二氯甲基-1,4-苯醚、聚(2,6-二溴甲基-1,4-苯醚)、聚(2,6-二(2-氯乙基)-1,4-苯醚)、聚(2,6-二甲苯基-1,4-苯醚)、聚(2,6-二氯-1,4-苯醚)、聚(2,6-二苯基-1,4-苯醚)、及聚(2,5-二甲基-1,4-苯醚)。有用的聚(芳醚)包含2,6-二甲基-1,4-苯醚單元，視需要與2,3,6-三甲基-1,4-苯醚單位組合。該聚合物可被功能化。來自Asahi的PPE-MA(馬來酸酐化聚(芳醚))、及來自Chemtura的Blendex HPP820(未經修飾的聚(芳醚))係為代表性聚合物。
在一實施例中，該聚合物可係為適用於電路材料中之聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物。本文所用「聚丁二烯或聚異戊二烯聚合物」包含衍生自丁二烯之均聚物、衍生自異戊二烯之均聚物、以及衍生自丁二烯及/或異戊二烯及/或少於50重量(wt%)之一單體的共聚物，該單體可與丁二烯及/或異戊二烯共固化。可與丁二烯及/或異戊二烯共固化之適宜單體包含單乙烯系不飽和之化合物，例如丙烯腈、乙基丙烯腈、甲基丙烯腈、α-氯丙烯腈、β-氯丙烯腈、α-溴丙烯腈、(甲基)丙烯酸C1-6烷基酯(例如，(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、以及(甲基)丙烯酸異丙酯)、丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺、馬來醯亞胺、N-甲基馬來醯亞胺、N-乙基馬來醯亞胺、衣康酸、(甲基)丙烯酸、及包含上述單乙烯系不飽和單體中之至少一者的組合。
聚丁二烯或聚異戊二烯可更包含一彈性聚合物。該彈性聚合物可與聚(芳醚)(舉例而言)及/或聚丁二烯或異戊二烯樹脂(若存在)共固化。適宜的彈性體包含彈性嵌段共聚物，該等彈性嵌段共聚物包含衍生自一烯基芳族化合物之一嵌段(A)及衍生自一共軛二烯之一嵌段(B)。嵌段(A)及嵌段(B)之佈置包含線性結構及接枝結構，包含具有支鏈之徑向遠嵌段(teleblock)結構。線性結構之實例包含二嵌段(A-B)、三嵌段(A-B-A或B-A-B)、四嵌段(A-B-A-B)、及五嵌段(A-B-A-B-A或B-A-B-A-B)結構以及含有A及B共6個或更多個嵌段的線性結構。具體的嵌段共聚物包含二嵌段、三嵌段、及四嵌段結構，且具體而言A-B二嵌段及A-B-A三嵌段結構。
一適宜的介電聚合物可符合一項或多項印刷電路板工業規範。舉例而言，該介電聚合物可符合IPC-4104B/21規範、或所製造的特定印 刷電路板之相關工業規範。
可經配製而提供發泡體之聚合物包含聚烯烴、氟聚合物、聚醯亞胺、聚芳基酮(polyarylketone)、聚芳基醚酮、聚矽氧、聚胺基甲酸酯等。聚合發泡體材料可係為一熱塑性塑膠(倘若其能耐受加工及使用溫度)或熱固物。
氮化硼可係為結晶的、多晶的、非晶形的、或其一組合，且係為一奈米纖維、奈米管、一奈米板、或其一組合之形式。特別提及一奈米管形式之氮化硼。奈米纖維可係為固體。奈米管可具有一個壁或可係為多壁的，且可具有一中空心(hollow core)。並且，複數個奈米纖維及/或奈米管可具有任何適宜的組態。舉例而言，奈米纖維及/或奈米管可無序配置成例如無序氈(random mat)，或其可係為一織物(woven)形式。
氮化硼可具有任何適宜的尺寸。氮化硼可具有1奈米(nm)至100奈米、具體而言2奈米至80奈米、更具體而言4奈米至60奈米之一橫截面尺寸。氮化硼可具有100奈米至10毫米(mm)、具體而言200奈米至1毫米、更具體而言400奈米至0.1毫米之一長度。氮化硼可具有10至1,000,000、具體而言20至500,000、更具體而言40至250,000之一長寬比(aspect ratio)，長寬比計算為一長度/橫截面尺寸。橫截面尺寸可係為一纖維或管之直徑，或一板之厚度。氮化硼之平均粒徑(例如，藉由雷射光散射(laser light scattering)所測量)可係為10奈米至1000微米、具體而言20奈米至500微米、更具體而言為40奈米至250微米。
氮化硼具有導熱性。氮化硼可具有1瓦/米．開爾文(W/m．K)至2000瓦/米．開爾文、具體而言10瓦/米．開爾文至1800瓦/米．開爾文、或100瓦/米．開爾文至1600瓦/米．開爾文之導熱性。
氮化硼可係未經摻雜或經摻雜，以提供所需的性質。舉例而言，氮化硼可係經摻雜以增強聚合物與例如銀、碳、氟等之介電性質。或者，氮化硼可係經摻雜以提供n摻雜或p摻雜氮化硼。經摻雜之氮化硼可包含有效提供具有半傳導性質之氮化硼之一元素(element)。代表性摻雜劑包含碳、氧、硫、一鹵素(例如F)、一過渡金屬(例如Ag、Zr、或Ti)、或一類金屬(例如Si、Ge、As、Sb、或Te)。可使用包含上述中之至少一者之一組合。基於氮化硼之總重量，摻雜劑之含量可係為0.001重量%至20重量%、具體而言0.01重量%至10重量%、更具體而言0.1重量%至1重量%。代表性經摻雜氮化硼包括含有0.1重量至10重量%Si之經Si摻雜之氮化硼。
氮化硼可係以足以為複合材料提供適宜之熱傳導率、介電常數、及機械性質之量包含於聚合物層中。基於複合材料之總重量，氮化硼可係以0.1重量%至90重量%(wt%)、具體而言1重量%至85重量%、更具體而言5重量%至80重量%之量包含於介電聚合物層中。舉例而言，複合材料可具有1瓦/米．開爾文或更大、具體而言2瓦/米．開爾文或更大、或4瓦/米．開爾文或更大之熱傳導率。在一實施例中，複合材料可具有1瓦/米．開爾文至2000瓦/米．開爾文、具體而言1瓦/米．開爾文至1000瓦/米．開爾文、或1瓦/米．開爾文至100瓦/米．開爾文之熱傳導率。複合材料可具有1.5至15、具體而言3至12、更具體而言4至10之介電常數。複合材料可具有1ppm/℃至50ppm/℃、具體而言2ppm/℃至40ppm/℃、更具體而言4ppm/℃至30ppm/℃之熱膨脹係數。
在一實施例中，如第7圖中示意性所示使用多孔氮化硼。在一態樣中，聚合物500可設置於多孔氮化硼600之細孔中。聚合物可係完全或部分地填充細孔。應理解，聚合物可視需要完全或部分地塗覆並環繞多 孔氮化硼600。氮化硼之孔隙率可係為1體積%至99體積%(vol%)、具體而言2體積%至98體積%、更具體而言4體積%至96體積%。多孔氮化硼之孔徑(pore size)可係為1奈米至1000奈米、具體而言2奈米至500奈米、更具體而言4奈米至250奈米。基於複合材料之總重量，聚合物可係以0.1重量%至90重量%(wt%)、具體而言1重量%至85重量%、更具體而言5重量%至80重量%之量存在。
複合材料之性質可係為各向同性的或各向異性的。雖然不希望被理論束縛，但需理解，氮化硼之定向提供各向異性性質。氮化硼可係經隨機定向，或可係以一選定之方向定向。特別提及在垂直於複合材料之一主表面之一方向上之定向，即如第5圖中針對一實施例所顯示在厚度或貫通面(through-plane)方向上之定向，在該實施例中，氮化硼奈米管200係定向於複合材料100之貫通面方向上。或者，其中氮化硼300係於複合材料400中隨機定向之一實施例顯示於第6圖中。複合材料之平面內(in-plane)熱傳導率及貫通面傳導率可分別獨立地選擇，且可分別獨立地係為1瓦/米．開爾文至2000瓦/米．開爾文、具體而言10瓦/米．開爾文至1800瓦/米．開爾文、或100瓦/米．開爾文至1600瓦/米．開爾文。在一實施例中，貫通面傳導率係為平面內傳導率之10倍至1000倍、具體而言100倍至1000倍。複合材料之平面內熱膨脹係數及貫通面熱膨脹係數可分別獨立地進行選擇，且可分別獨立地係為1ppm/℃至50ppm/℃、具體而言2ppm/℃至40ppm/℃、更具體而言4ppm/℃至30ppm/℃。
複合材料可具有在10千兆赫下測得的小於或等於0.02、具體而言在10千兆赫下測得的小於或等於0.01、更具體而言在10千兆赫下測得的小於或等於0.005之耗散因數(dissipation factor)。
複合材料具有相對低的模數及高的伸長率。此特別有助於銅互連之可靠性，乃因其防止在部件經歷熱循環時銅鍍覆貫穿孔(vias)的壁受到過大的應力。在一實施例中，複合材料之拉伸模數小於3000兆帕(MPa)、具體而言100兆帕至3000兆帕、更具體而言200兆帕至2500兆帕。在另一實施例中，介電材料之伸長率大於5%。
複合材料可更具有低的吸濕性，由此產生在使用及存儲期間皆對環境條件不太敏感的一基板。在一實施例中，在23℃下在水中浸泡24小時後，吸濕性係為0.05%至0.3%。
複合材料可更包含一額外之填充劑，例如用以調整複合材料之介電性質之一填充劑。可使用一低膨脹係數填充劑，例如玻璃珠、矽石或磨碎之微玻璃纖維(ground micro-glass fiber)。可使用一熱穩定之纖維，例如聚芳醯胺或聚丙烯腈。代表性填充劑包含二氧化鈦(金紅石及銳鈦礦)、鈦酸鋇、鈦酸鍶、稠合非晶矽石、金剛砂、矽灰石、芳綸纖維(aramide fiber)(例如來自DuPont之KEVLARTM)、纖維玻璃、Ba2Ti9O20、石英、氮化鋁、碳化矽、氧化鈹、礬土、氧化鎂、雲母、滑石、奈米黏土、鋁矽酸鹽(天然的及合成的)、及發煙二氧化矽(例如自Cabot公司獲得之Cab-O-Sil)，其中之每一者可單獨使用或組合使用。
填充劑可係為固體顆粒、多孔顆粒、或中空顆粒之形式。填充劑之粒徑影響諸多重要性質，包括熱膨脹係數、模數、伸長率、及阻燃性。在一實施例中，填充劑具有0.1微米至15微米、具體而言0.2微米至10微米之平均粒徑。可使用具有雙模態、三模態、或更高模態平均粒徑分佈之填充劑之一組合。基於複合材料之總重量，所包含之填充劑之量可係為0.1重量%至80重量%、具體而言1重量%至65重量%、或5重量%至50重量%。
為了改善氮化硼、填充劑(若存在)及聚合物之間之黏結，可使用一偶聯劑，例如矽烷、鋯酸鹽、或鈦酸鹽。氮化硼及填充劑(若存在)可係經預處理，或偶聯劑可包含於聚合物中。偶聯劑，當存在時，可係為基於複合材料之總重量以0.01重量%至2.0重量%之量存在。
聚合物更可視需要包含添加劑，例如固化起始劑、交聯劑、黏度調節劑、潤濕劑、阻燃劑、及抗氧化劑。添加劑之具體選擇係端視複合材料之具體應用以及針對該應用所期望的性質而定，且係經選擇以增強電路子組件之電性質(例如熱傳導率、介電常數、耗散因數、介電損失)及/或其他期望的性質或實質上不對其造成不利影響。
實例性固化起始劑包括可用於在複合材料中引發聚合物之固化(交聯)之彼等。實例包括但不限於疊氮化物、過氧化物、硫、及硫衍生物。自由基起始劑特別適合用作固化起始劑。自由基起始劑之實例包括過氧化物、氫過氧化物、以及非過氧化物起始劑，例如2,3-二甲基-2,3-二苯基丁烷。過氧化物固化劑之實例包括氧化二異丙苯、α,α-二(第三-丁基過氧)-間，對-二異丙基苯、2,5-二甲基-2,5-二(第三-丁基過氧)己烷-3、及2,5-二甲基-2,5-二(第三-丁基過氧)己炔-3、及包含上述固化起始劑中之一或多者之混合物。基於複合材料之總重量，固化起始劑(當使用時)可係以0.01重量%至5重量%之量存在。
交聯劑係為在介電材料固化時增大交聯密度之活性單體或聚合物。在一個實施例中，此類活性單體或聚合物能與複合材料中之聚合物共反應。適宜之活性單體之實例尤其包括苯乙烯、乙烯基甲苯、二乙烯基苯、三聚氰尿酸三烯丙酯、鄰苯二甲酸二丙烯酯、以及多功能丙烯酸酯單體(例如自Sartomer公司獲得之Sartomer化合物)，其皆可商購獲得。基於 複合材料之總重量，交聯劑之有效量係為0.1重量%至50重量%。
實例性抗氧化劑包括自由基清除劑及去活化劑。自由基清除劑之非限制性實例係為以商標名Chimassorb 944購自Ciba Chemicals之聚[[6-(1,1,3,3-四甲基丁基)胺基-s-三嗪-2,4-二基][(2,2,6,6,-四甲基-4-呱啶基)亞胺基]六亞甲基[(2,2,6,6-四甲基-4-呱啶基)亞胺基]]。金屬去活化劑之非限制性實例係為以商標名Naugard XL-1購自Uniroyal Chemical(Middlebury,CT)之2,2-草醯基二醯胺基雙[乙基3-(3,5-二-第三-丁基-4-羥苯基)丙酸酯]。可使用一單個抗氧化劑或兩種或更多種抗氧化劑之一混合物。基於複合材料之總重量，抗氧化劑通常係以至多3重量%、具體而言0.5重量%至2.0重量%之量存在。
可存在偶聯劑以促進連接一金屬表面或填充劑表面與聚合物之共價鍵之形成或參與該等共價鍵。實例性偶聯劑包括3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷及3-巰基丙基三甲氧基矽烷以及六亞甲基二矽氮烷。
代表性阻燃劑添加劑包括含溴、磷、及金屬氧化物之阻燃劑。適宜之含溴之阻燃劑係以商標名Saytex BT-93W(乙烯雙四溴萘醯亞胺(ethylenebistetrabromophthalimide))、Saytex 120(十四溴二苯氧基苯(tetradecaboromodiphenoxybenzene)例如購自Albemarle公司以及以商標名BC-52、BC-58購自Great Lake、以商標名FR1025購自Esschem公司。適宜之含磷阻燃劑包括各種有機磷系化合物，例如式(GO)3P=O之芳族磷酸酯，其中每一G獨立地為C1-36烷基、環烷基、芳基、烷基芳基、或芳基烷基，但須至少一個G係為一芳族基團。G基團中之二者可結合在一起而提供一環狀基團，例如二苯基異戊四醇二磷酸酯。其他適宜之芳族磷酸酯可係為，例如，磷酸苯基酯雙(十二烷基)酯、磷酸苯基酯雙(新戊基)酯、磷酸苯基酯雙 (3,5,5’-三甲基己基)酯、磷酸乙基酯二苯基酯、磷酸2-乙基己基酯二(對-甲苯基)酯、磷酸雙(2-乙基己基)酯對甲苯基酯、磷酸三甲苯基酯、磷酸雙(2-乙基己基)酯苯基酯、磷酸三(壬基苯基)酯、磷酸雙(十二烷基)對甲苯基酯、磷酸二丁基酯苯基酯、磷酸2-氯乙基酯二苯基酯、磷酸對甲苯基酯雙(2,5,5’-三甲基己基)酯、磷酸2-乙基己基酯二苯基酯等。一具體芳族磷酸酯係為其中各G均為芳族者，例如，磷酸三苯基酯、磷酸三甲酚基酯、磷酸異丙基化三苯基酯等。適宜之二功能或多功能芳族含磷化合物之實例分別包括間苯二酚四苯基二磷酸酯(resorcinol tetraphenyl diphosphate；RDP)、氫醌之磷酸雙(二苯基)酯乙基雙酚A之磷酸雙(二苯基)酯、其對應之寡聚物及聚合物等。亦可使用金屬亞膦酸鹽。亞膦酸鹽之實例係為例如脂環族亞膦酸鹽及亞膦酸酯等。亞膦酸鹽之進一步之實例係為二亞膦酸、二甲基亞膦酸、乙基甲基亞膦酸、二乙基亞膦酸、以及該等酸之鹽，例如鋁鹽及鋅鹽等。氧化膦之實例係為異丁基雙(羥烷基)氧化膦及1,4-二異丁烯-2,3,5,6-四羥基-1,4-氧化二膦或1,4-二異丁烯-1,4-二磷醯基-2,3,5,6-四羥基環己烷。含磷化合物之進一步實例係為NH1197®(Great Lakes)、NH1511®(Great Lakes)、NcendX P-30®(Albemarle)、Hostaflam OP5500®(Clariant)、Hostaflam OP910®(Clariant)、EXOLIT 935(Clariant)、以及Cyagard RF 1204®、Cyagard RF 1241®及Cyagard RF 1243R(Cyagard係為Cytec Industries之產品)。在一特別有利的實施例中，一不含鹵素之複合材料當與EXOLIT 935(亞膦酸鋁)一起使用時具有極佳之阻燃性。其他阻燃劑還包括聚磷酸三聚氰胺、氰尿酸三聚氰胺、蜜白胺(Melam)、蜜弄(Melon)、蜜勒胺(Melem)、胍類、磷氮烷(phosphazane)、矽氮烷、DOPO(9,10-二氫-9-氧雜-10磷雜菲-10氧化物(9,10-dihydro-9-oxa-10 phosphenathrene-10-oxide))、以及DOPO(10-5二羥基苯基，10-H-9氧雜磷雜菲-10-氧化物(10-5 dihydroxyphenyl,10-H-9 oxaphosphaphenanthrene-10-oxide))。適宜之金屬氧化物阻燃劑係為氫氧化鎂、氫氧化鋁、錫酸鋅、及氧化硼。阻燃劑可係以此項技術中習知的各類試劑之量存在。
複合材料可係藉由使聚合物或預聚物組合物與氮化硼組合而製造，以製造導熱性複合材料。該組合可係藉由任何適宜之方法，例如共混、混合、或攪拌。在一實施例中，用於形成包含聚合物及氮化硼之複合材料之組合物之組分可係藉由溶解及/或懸浮於一溶劑中而組合，以提供一塗覆混合物或溶液。溶劑可係經選擇以溶解聚合物或預聚物組合物、分散氮化硼及可能存在之任何其他可選填充劑，以及具有便於成型及乾燥之蒸發速率。可能之溶劑之一非排他性清單係為二甲苯、甲苯、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、己烷、以及如庚烷、辛烷、壬烷等高級液體線性烷烴、環己烷、異佛爾酮、及各種萜烯系溶劑。具體實例性溶劑包括二甲苯、甲苯、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、及己烷，且更具體而言係為二甲苯及甲苯。溶液或分散液中組合物之組分之濃度並不至關重要且將取決於組分之溶解度、所用填充劑水平、施加方法、及其他因素。一般而言，基於溶液之總重量，溶液包含10重量%至50重量%之固體(除溶劑以外之所有組分)、更具體而言15重量%至40重量%之固體。塗覆混合物可形成於一載劑上，其後自該載劑釋放，或者形成於一基板上，例如一傳導金屬層，該傳導金屬層後來將被形成為一電路結構之一層。
在該層形成後，例如藉由澆鑄，溶劑被允許在環境條件下或藉由加壓空氣或加熱空氣而蒸發，以形成複合材料。該層可在乾燥製程中不經固化或部分固化(B階段)，或該層可在乾燥後被部分固化或完全固化，若需要。該層可在20℃至200℃下、具體而言30℃至150℃、更具體而言40℃ 至100℃下被加熱。所得之複合材料可在層壓(例如層壓至一發泡體)及固化前儲存，部分固化並然後儲存，或在形成後層壓及完全固化。
或者，舉例而言，若使用熱固物，該方法可包含聚合一預聚物組合物以製造該熱導性複合材料。在其中氮化硼係為多孔氮化硼之一實施例中，聚合物可在多孔氮化硼之細孔中形成，例如被聚合。
在形成一發泡體之另一實施例中，複合材料係藉由例如機械起泡(mechanical frothing)及澆鑄等此項技術中習知之方法發泡，以形成一層；或在形成該層之前或之後藉由化學或物理發泡劑(blowing agent)而發泡。
複合材料層之厚度將端視其預期用途而定。在一實施例中，複合材料之厚度係為5微米至1000微米、具體而言5微米至500微米、更具體而言5微米至400微米。在另一實施例中，當用作一介電基板層時，複合材料之厚度係為25微米至400微米、具體而言50微米至200微米、且更具體而言75微米至150微米。
複合材料可用於多種電路材料中。本文中所用電路材料係為在製造電路及多層電路中使用之一物件，且包括電路子組件、黏合片(bond ply)、樹脂塗覆之傳導層、未被覆介電層、遊離膜、及覆蓋膜。電路子組件包括具有一以固定方式附著至一介電層之傳導層(例如銅)之電路層壓板(laminate)。雙面被覆電路層壓板具有二個傳導層，分別位於介電層之一側。圖案化一層壓板之一傳導層(例如藉由蝕刻)提供一電路。多層電路包含複數個傳導層，該等傳導層中之至少一者含有一傳導佈線圖案。通常，多層電路係藉由下列方式而形成：使用黏合片將一或多個電路層壓於一起；用經樹脂塗覆之傳導層構建額外之層，其隨後被蝕刻，或藉由增加未 被覆介電層並隨後進行加法鍍覆金屬(additive metallization)而構建額外之層。在形成多層電路後，可使用習知之成孔及鍍覆技術而在傳導層之間形成有用的電通路。
用於形成電路材料電路層壓板之有用的傳導層可包括，但不限於不銹鋼、銅、金、銀、鋁、鋅、錫、鉛、過渡金屬、及包含上述金屬中之至少一者(以銅為例)之合金。適宜之傳導層包括由傳導金屬構成之一薄層，例如一目前用於形成電路之銅箔，例如經電沉積之銅箔。
在一實施例中，層壓板係藉由以下方式形成：將由介電複合材料構成之一或多個層設置於一片或兩片經塗覆或未經塗覆之傳導層之間(一黏結層可設置於至少一傳導層與至少一介電基板層之間)以形成一電路基板。傳導層可直接接觸介電基板層，具體而言無一中間層(intervening layer)。或者，一黏結層或黏合片層可位於傳導層與介電層之間。黏合片層可係為介電層厚度之10%以下。
然後可將分層材料在一定壓力及溫度下置於一壓機(例如一真空壓機)中持續適於黏合各層並形成一層壓板之時間。層壓及固化可係藉由一步製程達成，例如使用一真空壓機，或藉由多步製程達成。在一實例性一步製程中，對於一PTFE聚合物基體(matrix)，可將分層材料置於一壓機中，使其達到層壓壓力(例如約150磅/平方英吋至約400磅/平方英吋)並加熱至層壓溫度(例如，約260℃至約390℃)。層壓溫度及壓力維持期望的持溫時間(soak time)，即約20分鐘，之後冷卻(同時仍處於壓力下)至約150℃以下。
在一實例性多步製程中，可在約150℃至約200℃下進行一過氧化物固化步驟，且然後可使部分固化之疊層(stack)在一惰性氣氛下經 受一高能電子束輻照固化(E束固化)步驟或一高溫固化步驟。兩級固化之使用可將異常高的交聯度賦予所得之層壓板。第二階段中所用之溫度通常係為約250℃至約300℃，或係為聚合物之分解溫度。此高溫固化可在一烘箱中進行，但亦可在一壓機中進行，即作為初始層壓及固化步驟之延續。特定層壓溫度及壓力將端視特定黏結組合物以及基板組合物而定，且可容易地被此項技術中之通常知識者確定而無需進行不必要之實驗。
在第1圖中，圖解說明一實例性電路子組件。該子組件係為一單面被覆層壓板10，包含設置於一介電基板層14上並與之接觸之一傳導金屬層12。介電基板層14包含經交聯氟聚合物並且視需要亦可包括一微粒狀填充劑，由此形成一介電複合材料。一可選之玻璃網(未示出)可存在於介電基板層14中。應理解，在本文中所闡述之所有實施例中，該等各層可完全或部分地相互覆蓋，並且亦可存在額外之傳導層、圖案化電路層、及介電層。可選之黏結(黏合片)層(未示出)亦可存在，且可係未經固化或經部分固化。可使用上述層壓板形成許多不同的多層電路組態。
一多層電路組件之另一實施例顯示於第2圖中之20處。雙面被覆電路層20包含設置於一介電基板層24之相對側上之傳導層22、26。介電基板層可包含一填充劑。介電基板層24亦可包含一織物或非織物網(未示出)。
一電路子組件30顯示於第3圖中，包含設置於一介電基板層34之相對側上之一電路層32及一傳導層36。介電基板層34亦可包含一織物或非織物網(未示出)。
第4圖顯示一實例性多層電路組件40，其具有一第一雙面被覆電路50、一第二雙面被覆電路60、及設置於二者之間之一黏合片70。雙 面被覆電路50包含設置於二個傳導電路層54、56之間之一介電基板52。雙面被覆電路60包含設置於二個傳導電路層64、66之間之一介電基板62。介電基板52、62中之一者或二者可包含硼矽酸鹽微球作為一填充劑。每一介電基板層52、62皆可包含一織物或非織物玻璃增強體(未示出)。亦顯示二個帽層(cap layer)80、90。每一帽層80、90分別包含設置於一黏合片層84、94上之一傳導層82、92。
在另一實施例中，該複合材料係為一發泡體之形式。該發泡體可具有一開孔(open-cell)結構或一閉孔(closed-cell)結構。
預示性實例：
將聚(苯醚)(NORYL 640-111，1克(g))、丁二烯苯乙烯共聚物(Ricon 184 MA-6，1克)、一固化劑(Perkadox，0.5克)、及氮化硼奈米管(1克)在二甲苯中組合並隨後澆鑄而形成一層，並乾燥該層而形成一複合材料。該複合材料具有令人滿意的熱傳導率、介電性質、及機械性質。
本發明更藉由以下實施例說明，該等實施例並不限制申請專利範圍。
實施例1. 一種導熱性複合材料，包含：一聚合物；以及氮化硼，其中該氮化硼係為一奈米纖維、一奈米管、一奈米板、或其一組合之形式。
實施例2. 如實施例1所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一奈米纖維或一奈米管之形式。
實施例3. 如實施例1至2中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一奈米纖維之形式，且其中該奈米纖維係為 一織物形式。
實施例4. 如實施例1至3中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有1奈米至100奈米之一橫截面尺寸。
實施例5. 如實施例1至4中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有100奈米至10毫米之一長度。
實施例6. 如實施例1至5中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有10至1,000,000之一長寬比。
實施例7. 如實施例1至6中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼在實質上垂直於該聚合物層之一主表面之一方向上延伸。
實施例8. 一種導熱性複合材料，包含：氮化硼，包含複數個細孔(pore)；以及一聚合物，設置於該氮化硼之一細孔中。
實施例9. 如實施例8所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有5奈米至1000奈米之一平均孔徑。
實施例10. 如實施例8至9中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一經摻雜氮化硼。
實施例11. 如實施例8至10中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，其中該複合材料係為一層之形式。
實施例12. 一種製造如實施例1至11中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料之方法，該方法包含：將一聚合物或一預聚物複合材料與氮化硼及一溶劑組合，以形成一混合物；澆鑄該混合物以形成一層； 以及移除該溶劑，以製成該導熱性複合材料。
實施例13. 如實施例12所述之方法，更包含使該聚合物交聯。
實施例14. 如實施例12至13中任一或多個實施例所述之方法，更包含使該聚合物發泡。
實施例15. 如實施例12至14中任一或多個實施例所述之方法，其中該氮化硼係為多孔氮化硼，且該方法更包含使該預聚物複合材料在該多孔氮化硼之一細孔中聚合。
實施例16. 一種電路材料，包含如實施例1至15中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，該電路材料視需要設置於一傳導層上。
實施例17. 一種印刷電路板，包含如實施例1至15中任一或多個實施例所述之導熱性複合材料，該導熱性複合材料設置於一電路上。
本文所用「烷基」係指具有規定數目之碳原子、具體而言1至12個碳原子、更具體而言1至6個碳原子的一直鏈或支鏈飽和脂肪族烴。烷基包括，舉例而言，具有1至50個碳原子之基團(C1至C50烷基)。
「芳基」係指一環狀部分，其中所有環成員皆為碳且至少一個環係為芳族的，該部分具有規定數目之碳原子、具體而言6至24個碳原子、更具體而言6至12個碳原子。可存在一個以上的環，且任何額外之環可獨立地為芳族的、飽和的或部分飽和的，且可係稠合的、側基的(pendant)、螺環的或其組合。
本文所用「過渡金屬」係指元素週期表3族至11族之一元素。
本文中所揭示範圍包含端點及所有中間值，且可獨立地組合。此外，本文中之術語「第一(first)」、「第二(second)」等不表示任何順序、數量、或重要性，而是用於將一個元件與另一元件區分開來，且本文之術語「一(a及an)」並不表示對數量之限制，而是表示引用項中之至少一者之存在。「或(or)」意指「及/或(and/or)」。本文所用術語片、膜、板、及層可互換使用，並不意欲表示尺寸。更如本文所用，一溶解介質包含一溶解介質。所有參考文獻皆以引用方式全文併入本文中。
雖然已參照本發明之數個實施例對本發明進行了闡述，但熟習此項技術者將理解，在不背離本發明之範圍之情形下，可做出各種變化並且其元件可同等替換。另外，在不背離本發明之基本範圍之情形下，可做出許多修改以使一特定情形或材料符合本發明之教示內容。因此，預期，本發明並不受限於作為所考慮的用於實施本發明之最佳方式而揭示之特定實施例，而是本發明將包含在隨附申請專利範圍之範圍內的所有實施例。
10‧‧‧單面被覆層壓板
12‧‧‧傳導金屬層
14‧‧‧介電基板層

Claims (17)

  1. 一種導熱性複合材料，包含：一聚合物；以及氮化硼，其中該氮化硼係為一奈米纖維(nanofiber)、一奈米管(nanotube)、一奈米板(nanoplate)、或其一組合之形式。
  2. 如請求項1所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一奈米纖維或一奈米管之形式。
  3. 如請求項1至2中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一奈米管之形式，且其中該奈米管係為一織物(woven)形式。
  4. 如請求項1至2中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有1奈米至100奈米之一橫截面尺寸。
  5. 如請求項1至2中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有100奈米至10毫米之一長度。
  6. 如請求項1至2中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有10至1,000,000之一長寬比(aspect ratio)。
  7. 如請求項1至2中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼在實質上垂直於該聚合物層之一主表面之一方向上延伸。
  8. 一種導熱性複合材料，包含：氮化硼，包含複數個細孔(pore)；以及一聚合物，設置於該氮化硼之一細孔中。
  9. 如請求項8所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼具有5奈米至1000奈米之一平均孔徑(average pore size)。
  10. 如請求項8至9中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該氮化硼係為一經摻雜氮化硼。
  11. 如請求項8至9中任一或多項所述之導熱性複合材料，其中該複合材料係為一層之形式。
  12. 一種製造如請求項1或8中任一或多項所述之導熱性複合材料之方法，該方法包含：將一聚合物或一預聚物複合材料與氮化硼及一溶劑組合，以形成一混合物；澆鑄該混合物以形成一層；以及移除該溶劑，以製成該導熱性複合材料。
  13. 如請求項12所述之方法，更包含使該聚合物交聯(crosslink)。
  14. 如請求項12至13中任一或多項所述之方法，更包含使該聚合物發泡。
  15. 如請求項12至13中任一或多項所述之方法，其中該氮化硼係為多孔氮化硼，且該方法更包含使該預聚物複合材料在該多孔氮化硼之一細孔中聚合。
  16. 一種電路材料，包含如請求項1或8中任一或多項所述之導熱性複合材料，該電路材料視需要設置於一傳導層(conductive layer)上。
  17. 一種印刷電路板，包含如請求項1或8中任一或多項所述之導熱性複合材料，該導熱性複合材料設置於一電路上。
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