KR20170002465A - 열전도성 복합체, 이의 제조 방법, 및 상기 복합체를 함유하는 물품 - Google Patents

열전도성 복합체, 이의 제조 방법, 및 상기 복합체를 함유하는 물품 Download PDF

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KR20170002465A
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Abstract

열전도성 복합체는 폴리머; 및 나노섬유, 나노튜브, 나노플레이트 또는 이들 조합의 형태인 질화 붕소를 포함한다. 대안적으로는, 열전도성 복합체는 기공을 포함하는 질화붕소; 및 질화붕소의 기공 내에 배치되는 폴리머를 포함한다.

Description

열전도성 복합체, 이의 제조 방법, 및 상기 복합체를 함유하는 물품{THERMALLY CONDUCTIVE COMPOSITES AND METHODS OF MANUFACTURE THEREOF, AND ARTICLES CONTAINING THE COMPOSITES}
본 개시는 열전도성 복합체 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
열전도성 복합체(폴리머 및 충진제)는 매우 다양한 어플리케이션, 예를 들어 인쇄 회로 기판에 사용된다. 인쇄 회로 기판(Printed circuit boards, PCBs)은 비-전도성 기판 상으로 라미네이트된(laminated) 전도성 통로를 사용하여 전자 부품들을 기계적으로 지지하고 전기적으로 연결하는 데 사용된다. 상기 전자 부품은 열을 발생시킨다. 열은 PCB를 통해 방열될 수 있다. 또한, PCB의 방열 특성이 불충분한 부품으로부터 열을 방열시키는 데 히트 싱크(heat sink)가 사용될 수 있다. 전자 부품으로부터 향상된 방열을 제공하고, 히트 싱크의 사용을 피하기 위하여, 향상된 방열 특성을 갖는 PCB 재료에 대한 요구가 남아 있다.
개시된 것은 다음을 포함하는 열전도성 복합체이다: 폴리머; 및 나노섬유, 나노튜브, 나노플레이트 또는 이들 조합의 형태인 질화붕소.
또한, 개시된 것은 다음을 포함하는 열전도성 복합체이다: 다공성 질화붕소; 및 질화붕소의 기공 내에 배치되는 폴리머.
열전도성 복합체의 제조 방법은 다음을 포함한다: 폴리머, 질화붕소 및 용매를 조합하여 혼합물을 형성하는 것; 상기 혼합물을 캐스팅(casting)하여 층을 형성하는 것; 및 상기 용매를 제거하여 열전도성 복합체를 제조하는 것.
상기 측면 및 다른 측면, 본 개시의 이점 및 특징은 첨부된 도면들을 참조로 하여 본 개시의 예시적인 구현예들을 더욱 상세히 설명함으로써 보다 명확해질 것이다.
도 1은 단일 클래드 라미네이트(single clad laminate)의 도식이고;
도 2는 이중 클래드 라미네이트(double clad laminate)의 도식이며;
도 3은 패터닝된 전도층을 갖는 이중 클래드 라미네이트의 개략도이고;
도 4는 2개의 이중 클래드 회로 라미네이트(double clad circuit laminates)를 포함하는 예시적 회로 조립체의 도식이며;
도 5는 열전도성 복합체의 일 구현예의 개략도이고;
도 6은 열전도성 복합체의 또 다른 일 구현예의 개략도이며;
도 7은 다공성 질화붕소 및 폴리머를 포함하는 열전도성 복합체의 일 구현예의 개략도이다.
본 발명의 발명자들은, 폴리머; 및 나노섬유, 나노튜브 또는 나노플레이트의 형태인 질화붕소 미립자를 조합함으로써, 향상된 열전도성을 갖는 복합체를 얻을 수 있음을 알아냈다. 일 구현예에 있어서, 질화붕소 입자는 폴리머 층의 주요 표면에 실질적으로 수직한 방향으로 배향되어, 향상된 열전도성이 획득된다. 다른 일 구현예에 있어서, 질화붕소의 기공 내에 배치되는 폴리머를 갖는 다공성 질화붕소가 제공된다. 이 재료들은 다른 바람직한 특성들, 예컨대 향상된 기계적 강도, 기계적 스트레스로부터의 파단에 대한 저항성, 향상된 탄성을 포함하는 향상된 기계적 특성을 제공한다. 다른 일 구현예에 있어서, 적절한 질화붕소, 예컨대 도핑된 질화붕소 나노튜브를 선택하는 것을 통해 선택적 유전 상수를 갖는 복합체가 제공될 수 있다. 또한, 상기 복합체는 솔더링(soldering) 및/또는 와이어 본딩(wire bonding)과 같이 고온에 노출되는 동안에 변형이나 블리스터링(blistering)을 피할 수 있게 하는 향상된 열 안정성을 제공한다. 높은 열전도성 및 높은 열 안정성의 조합은 더 많은 열을 발생시키는 장치, 예컨대 높은 클록 속도(clock speed) 및 높은 전력으로 운전되는 칩(chips), 더 큰 크기의 칩, 또는 열 발생 레이저 다이오드를 갖는 광전자 부품에 유용하다. 상기 복합체는 다양한 회로 조립체에 사용될 수 있고, 빌드업 층(buildup layer), 다층 코어(multilayer core) 내 유전체 기판층, 또는 이들의 조합으로 사용될 수 있다.
폴리머 복합체는 적절한 폴리머를 포함할 수 있다. 일 구현예에 있어서, 상기 폴리머는 유전성 고분자, 예컨대 폴리이미드(polyimide), 폴리페닐설폰(polyphenylsulfone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene), 폴리(아릴렌 에테르)(poly(arylene ether)) 또는 에폭시(epoxy)일 수 있다. 상기 폴리머는 호모폴리머(homopolymer) 또는 코폴리머(copolymer)일 수 있고, 그래프트 코폴리머 또는 블록 코폴리머(a graft or a block copolymer)를 포함할 수 있다. 상기 폴리머는 가교결합될 수 있다. 예시적인 폴리(아릴렌 에테르)는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)(poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디에틸-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-diethyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디프로필-1,,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-dipropyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(2-메틸-6-아릴-1,4-페닐렌 에테르(poly(2-methyl-6-allyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(디-t-부틸-디메톡시-1,4-페닐렌 에테르(poly(di-tert-butyl-dimethoxy-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디클로로메틸-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-dichloromethyl-1,4-phenylene ether), 폴리(2,6-디브로모메틸-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-dibromomethyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디(2-클로로에틸)-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-di(2-chloroethyl)-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디톨릴-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-ditolyl-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디클로로-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-dichloro-1,4-phenylene ether)), 폴리(2,6-디페닐-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,6-diphenyl-1,4-phenylene ether)) 및 폴리(2,5-디메틸-1,4-페닐렌 에테르(poly(2,5-dimethyl-1,4-phenylene ether))를 포함한다. 유용한 폴리(아릴렌 에테르)는 2,3,6-트리메틸-1,4-페닐렌 에테르 유닛(2,3,6-trimethyl-1,4-phenylene ether units)과 선택적으로 조합된 2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르 유닛(2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether units)을 포함한다. 상기 폴리머는 관능화될 수 있다. Asahi의 PPE-MA(말레인화 폴리(아릴렌 에테르)) 및 Chemtura의 Blendex HPP820(개질되지 않은 폴리(아릴렌 에테르))가 대표적이다.
일 구현예에 있어서, 상기 폴리머는 회로 재료에 사용하기 적절한 폴리부타디엔 폴리머 또는 폴리이소프렌 폴리머일 수 있다. 본 명세서에서 사용된 "폴리부타디엔 폴리머 또는 폴리이소프렌 폴리머"는 부타디엔으로부터 유도된 호모폴리머; 이소프렌으로부터 유도된 호모폴리머; 및 부타디엔 및/또는 이소프렌으로부터 유도되고, 및/또는 부타디엔 및/또는 이소프렌과 공-경화될 수 있는(co-curable) 모노머가 50 중량%(wt%) 미만인 코폴리머를 포함한다. 부타디엔 및/또는 이소프렌과 공-경화될 수 있는(co-curable) 적절한 모노머는 모노에틸렌성 불포화 화합물(monoethylenically unsaturated compounds), 예컨대 아크릴로니트릴(acrylonitrile), 에타크릴로니트릴(ethacrylonitrile), 메타크릴로니트릴(methacrylonitrile), 알파-클로로아크릴로니트릴(alpha-chloroacrylonitrile), 베타-클로로아크릴로니트릴(beta-chloroacrylonitrile), 알파-브로모아크릴로니트릴(alpha-bromoacrylonitrile), C1-6 알킬 (메트)아크릴레이트(C1-6 alkyl (meth)acrylates)(예를 들어, 메틸(메트)아크릴레이트(methyl (meth)acrylate), 에틸 (메트)아크릴레이트(ethyl (meth)acrylate), n-부틸 (메트)아크릴레이트(n-butyl (meth)acrylate), n-프로필 (메트)아크릴레이트(n-propyl (meth)acrylate) 및 이소프로필 (메트)아크릴레이트(isopropyl (meth)acrylate)), 아크릴아미드(acrylamide), 메타크릴아미드(methacrylamide), 말레이미드(maleimide), N-메틸 말레이미드(N-methyl maleimide), N-에틸 말레이미드(N-ethyl maleimide), 이타콘산(itaconic acid), (메트)아크릴산((meth)acrylic acid), 및 상기한 모노에틸렌성 불포화 화합물을 하나 이상 포함하는 조합을 포함한다.
폴리부타디엔 또는 폴리이소프렌은 탄성 폴리머를 더 포함할 수 있다. 상기 탄성 폴리머는 폴리(아릴렌 에테르), 예를 들어 및/또는 존재 한다면 폴리부타디엔 또는 이소프렌 수지와 공-경화(co-curable)될 수 있다. 적절한 탄성중합체는 알케닐 방향족 화합물로부터 유도된 블록(A) 및 콘쥬게이트된 디엔(conjugated diene)으로부터 유도된 블록(B)를 포함하는 탄성 블록 코폴리머를 포함한다. 블록 (A) 및 (B)의 배열은 분지형 사슬을 갖는 방사상 텔레블록 구조(radial teleblock structures)를 포함하는, 선형 구조 및 그래프트 구조를 포함한다. 선형 구조의 예시는 디블록(diblock) (A-B), 트리블록(triblock) (A-B-A 또는 B-A-B), 테트라블록(tetrablock) (A-B-A-B) 및 펜타블록(pentablock) (A-B-A-B-A 또는 B-A-B-A-B) 구조뿐 아니라, A 및 B 블록을 총 6개 이상 함유하는 선형 구조를 포함한다. 구체적인 블록 코폴리머는 디블록, 트리블록 및 테트라블록 구조를 포함하며, 구체적으로 A-B 디블록 및 A-B-A 트리블록 구조를 포함한다.
적절한 유전성 폴리머는 PCB들에 관한 산업 규격을 하나 이상 따를 수 있다. 예를 들어, 유전성 폴리머는 IPC-4104B/21 규격, 또는 제조되는 특정 PCB와 관한 관련 산업 규격을 따를 수 있다.
기포(foams)을 제공하도록 제형화될 수 있는 폴리머는 폴리올레핀(polyolefins), 플루오로폴리머(fluoropolymers), 폴리이미드(polyimides), 폴리아릴케톤(polyarylketones), 폴리아릴에테르 케톤(polyarylether ketones), 실리콘, 폴리우레탄(polyurethanes) 등을 포함한다. 폴리머 발포 재료는 열가소성(단, 가공 및 사용 온도를 견딜 수 있어야 함)이거나 열경화성일 수 있다.
질화붕소는 결정질, 다결정질(polycrystalline), 비정질 또는 이들의 조합일 수 있고, 이는 나노섬유, 나노튜브, 나노플레이트 또는 이들 조합의 형태이다. 나노튜브 형태의 질화붕소가 구체적으로 언급된다. 나노섬유는 고체일 수 있다. 나노튜브는 1개의 벽을 가질 수 있거나, 다중벽(multiwalled)일 수 있으며, 중공 코어(hollow core)을 가질 수 있다. 또한, 복수의 나노섬유 및/또는 나노튜브는 적절한 구성(configuration)을 가질 수 있다. 예를 들어, 나노섬유 및/또는 나노튜브는 랜덤하게 구성되는(configured), 예컨대 부직포 매트(nonwoven mat)일 수 있으며, 또는 직조된 형태일 수 있다.
질화붕소는 적절한 치수를 가질 수 있다. 질화붕소는 1 내지 100 나노미터(nm), 구체적으로 2 내지 80 nm, 보다 구체적으로 4 내지 60 nm의 단면 치수를 가질 수 있다. 질화붕소는 100nm 내지 10 밀리미터(mm), 구체적으로 200nm 내지 1mm, 보다 구체적으로 400nm 내지 0.1mm의 길이를 가질 수 있다. 질화붕소는 10 내지 1,000,000, 구체적으로 20 내지 500,000, 보다 구체적으로 40 내지 250,000의 길이/단면 치수로 계산된 종횡비를 가질 수 있다. 단면 치수는 섬유 또는 튜브의 직경이나 플레이트(plate)의 두께일 수 있다. 예컨대 레이저 광 산란을 통해 측정된 질화붕소의 평균 입자 크기는 10nm 내지 1000μm, 구체적으로 20nm 내지 500μm, 보다 구체적으로 40nm 내지 250μm일 수 있다.
질화붕소는 열전도성이다. 질화붕소는 1 내지 2000 W/mK, 구체적으로 10 내지 1800 W/mK, 또는 100 내지 1600 W/mK의 열전도성을 가질 수 있다.
질화붕소는 바람직한 특성을 제공하기 위하여 도핑되지 않거나 도핑될 수 있다. 예를 들어, 질화붕소는, 예를 들어 은, 탄소, 불소 등으로 도핑되어 폴리머의 유전 특성을 증가시킬 수 있다. 대안적으로, 질화붕소는 n-도핑 또는 p-도핑 질화붕소를 제공하도록 도핑될 수 있다. 도핑된 질화붕소는 반전도성 특성을 갖는 질화붕소를 제공하는 데 효과적인 원소를 포함할 수 있다. 대표적인 도펀트(dopants)는 탄소; 산소; 황; F와 같은 할로겐; Ag, Zr 또는 Ti과 같은 전이 금속; 또는 Si, Ge, As, Sb 또는 Te과 같은 준금속을 포함한다. 상기한 것을 하나 이상 포함하는 조합이 사용될 수 있다. 도펀트의 함량은 질화붕소의 총 중량을 기준으로, 0.001 내지 20 wt%, 구체적으로 0.01 내지 10 wt%, 보다 구체적으로 0.1 내지 1 wt%일 수 있다. 대표적인 도핑 질화붕소는 Si를 0.1 내지 10 wt%로 포함하는 Si 도핑 BN을 포함한다.
질화붕소는 상기 복합체에 적절한 열전도성, 유전 특성 및 기계적 특성을 제공하는 데 충분한 양으로 폴리머 층에 함유될 수 있다. 질화붕소는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로, 0.1 내지 90 wt%, 구체적으로 1 내지 85 wt%, 보다 구체적으로 5 내지 80 wt%의 양으로 유전성 폴리머 내에 함유될 수 있다. 예를 들어, 상기 복합체는 1 W/mK 이상, 구체적으로 2 W/mK 이상, 또는 4 W/mK 이상의 열전도성을 가질 수 있다. 일 구현예에 있어서, 상기 복합체는 1 내지 2000 W/mK, 구체적으로 1 내지 1000 W/mK, 또는 1 내지 100 W/mK의 열전도성을 가질 수 있다. 상기 복합체는 1.5 내지 15, 구체적으로 3 내지 12, 보다 구체적으로 4 내지 10의 유전 상수를 가질 수 있다. 상기 복합체는 1 내지 50 ppm/℃, 보다 구체적으로 2 내지 40 ppm/℃, 보다 구체적으로 4 내지 30 ppm/℃의 열팽창계수를 가질 수 있다.
일 구현예에 있어서, 다공성 질화붕소는 도 7에 개략적으로 도시된 것이 사용된다. 일 관점에 있어서, 폴리머(500)는 다공성 질화붕소(600)의 기공들 내에 배치될 수 있다. 폴리머는 완전히 또는 부분적으로 상기 기공들을 채울 수 있다. 폴리머는 선택적으로 완전히 또는 부분적으로 다공성 질화붕소(600)를 코팅하며 둘러쌀 수 있다. 질화붕소의 공극률은 1 내지 99 부피%(wol%), 구체적으로 2 내지 98 vol%, 보다 구체적으로 4 내지 96 vol%일 수 있다. 다공성 질화붕소의 기공 크기는 1nm 내지 1000nm, 구체적으로 2nm 내지 500nm, 보다 구체적으로 4nm 내지 250nm일 수 있다. 폴리머는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 0.1 내지 90 중량%(wt%), 구체적으로 1 내지 85 wt%, 보다 구체적으로 5 내지 80 wt%의 양으로 존재할 수 있다.
상기 복합체의 특성은 등방성이거나 이방성일 수 있다. 이론적인 것은 아니나, 질화붕소의 배향은 이방성 특성을 제공하는 것으로 생각된다. 질화붕소는 램덤하게 배향될 수 있고, 또는 선택된 방향으로 배향될 수 있다. 상기 복합체의 주요 표면에 수직한 방향으로의 배향, 즉 질화붕소 나노튜브(200)가 복합체(100)의 수직(through-plane) 방향으로 배향된 일 구현예에 대해 도 5에 도시된 바와 같이 두께 또는 수직(through-plane) 방향으로의 배향이 특히 언급된다. 대안적으로, 질화붕소(300)가 복합체(400)에 랜덤하게 배향되는 일 구현예가 도 6에 도시된다. 상기 복합체의 평면(in-plane) 열전도도 및 수직(through-plane) 전도도는 각각 독립적으로 선택될 수 있고, 각각 독립적으로 1 내지 2000 W/mK, 구체적으로 10 내지 1800 W/mK, 또는 100 내지 1600 W/mK일 수 있다. 일 구현예에 있어서, 수직(through-plane) 전도도는 평면(in-plane) 전도도보다 10 내지 10,000 배, 구체적으로 100 내지 1000 배 크다. 상기 복합체의 평면(in-plane) 열팽창계수 및 수직(through-plane) 열팽창계수는 각각 독립적으로 선택될 수 있으며, 각각 독립적으로 1 내지 50 ppm/℃, 구체적으로 2 내지 40 ppm/℃, 보다 구체적으로 4 내지 30 ppm/℃일 수 있다.
상기 복합체는 10 기가헤르츠로 측정할 때, 0.02 이하, 구체적으로 10 기가헤르츠로 측정할 때 0.01 이하, 보다 구체적으로 10 기가헤르츠로 측정할 때 0.005 이하의 소산계수를 가질 수 있다.
상기 복합체는 상대적으로 낮은 모듈러스(modulus) 및 높은 연신율을 가질 수 있다. 이는 해당 부품이 열적으로 순환됨에 따른 구리 도금 비아(vias)의 벽 상에 부과되는 과도한 스트레스를 방지함으로써, 구리 내부연결의 신뢰도에 특히 도움이 된다. 일 구현예에 있어서, 상기 복합체의 인장 모듈러스(tensile modulus)는 3000 메가파스칼(MPa) 미만, 구체적으로 100 내지 3000 MPa, 보다 구체적으로 200 내지 2500 MPa이다. 다른 일 구현예에 있어서, 유전성 재료의 연신율은 5% 초과이다.
상기 복합체는 낮은 흡습성을 더 가질 수 있으며, 이는 기판을 사용 중 및 보관 중 모두의 환경 조건에 덜 민감하게 한다. 일 구현예에 있어서, 흡습성은 23℃ 물에 24시간 침수 시, 0.05 내지 0.3%이다.
상기 복합체는 추가적인 충진제, 예를 들어 상기 복합체의 유전 특성을 조절하는 충진제를 더 포함할 수 있다. 낮은 팽창계수 충진제, 예컨대 유리 비즈(glass beads), 실리카, 또는 연마된 극세-유리섬유(ground micro-glass fibers)가 사용될 수 있다. 열안정성 섬유, 예컨대 방향족 폴리아미드 또는 폴리아크릴로니트릴이 사용될 수 있다. 대표적인 충진제는 이산화티타늄(루타일(rutile) 및 아나타제(anatase)), 타이타늄산바륨, 타이타늄산스트론튬, 융해된 비정질 실리카, 강옥, 규회석, 아라미드 섬유(aramide fibers)(예컨대, DuPont 의 KEVLAR™), 유리섬유, Ba2Ti9O20 , 석영, 질화알루미늄, 실리콘 카바이드(silicon carbide), 베릴리아(beryllia), 알루미나, 마그네시아(magnesia), 마이카, 탈크, 나노클레이, 알루미노실리케이트(aluminosilicates)(천연 및 합성) 및 흄드 이산화실리콘(fumed silicon dioxide)(예컨대, Cabot Corporation로부터 구입할 수 있는 Cab-O-Sil)을 포함하고, 이들 각각은 단독 또는 조합으로 사용될 수 있다.
충진제는 고체, 다공성 또는 중공(hollow)의 입자 형태일 수 있다. 충진제의 입자 크기는 열팽창계수, 모듈러스, 연신율 및 난연성을 포함하는 많은 중요한 특성들에 영향을 미친다. 일 구현예에 있어서, 충진제는 0.1 내지 15 마이크로미터, 0.2 내지 10 마이크로미터의 평균 입자 크기를 갖는다. 2정점(bimodal), 3정점(trimodal) 또는 고차 평균 입자 크기 분포를 갖는 충진제의 조합이 사용될 수 있다. 충진제는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 0.1 내지 80 wt%, 구체적으로 1 내지 65 wt%, 또는 5 내지 50 wt%의 양으로 포함될 수 있다.
질화붕소, 존재한다면 충진제, 및 폴리머 사이의 접착력을 향상시키기 위해, 실란(silnae), 지르콘산염, 또는 타이타늄산염과 같은 커플링제가 사용될 수 있다. 질화붕소, 및 존재한다면 충진제가 전처리되거나 커플링제가 폴리머에 포함될 수 있다. 존재하는 경우, 커플링제는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 0.01 내지 2.0 wt%의 양으로 존재할 수 있다.
폴리머는 경화 개시제, 가교결합제, 점도 개선제, 습윤제, 난연제 및 산화방지제와 같은 첨가제를 선택적으로 더 포함할 수 있다. 첨가제의 특정 선택은 상기 복합체의 특정 어플리케이션 및 그 어플리케이션에 대한 바람직한 특성들에 의존하며, 회로 조립체의 전기적 특성, 예컨대 열전도도, 유전 상수, 소산 계수, 유전 손실 및/또는 다른 바람직한 특성들을 향상시키거나 해당 특성들에 실질적으로 악영향을 미치지 않도록 선택된다.
예시적 경화 개시제는 상기 복합체 내에서 폴리머의 경화(가교결합)를 개시는 데 유용한 것들을 포함한다. 예시들은 아지드(azides), 퍼옥사이드(peroxides), 황 및 황 유도체를 포함하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 자유 라디칼 개시제가 경화 개시제로서 특히 바람직하다. 자유 라디칼 개시제의 예시는 퍼옥사이드, 하이드로퍼옥사이드(hydroperoxides), 및 2,3-디메틸-2,3-디페닐 부탄(2,3-dimethyl-2,3-diphenyl butane)과 같은 비-퍼옥사이드(non-peroxide) 개시제를 포함한다. 퍼옥사이드 경화제의 예시는 디쿠밀 퍼옥사이드(dicumyl peroxide), 알파, 알파-디(t-부틸퍼옥시)-m,p-디이소프로필벤젠(alpha, alpha-di(t-butylperoxy)-m,p-diisopropylbenzene), 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산-3(2,5-dimethyl-2,5-di(t-butylperoxy)hexane-3) 및 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥사인-3(2,5-dimethyl-2,5-di(t-butylperoxy)hexyne-3)을 포함하고, 상기한 경화 개시제를 하나 이상 포함하는 혼합물을 포함한다. 사용되는 경우, 경화 개시제는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 0.01wt% 내지 5wt%의 양으로 존재할 수 있다.
가교결합제는 유전성 재료의 경화에 따라 가교결합 밀도를 증가시키는 반응성 모노머 또는 폴리머이다. 일 구현예에 있어서, 이러한 반응성 모노머 또는 폴리머는 상기 복합체 내에서 폴리머와 공-반응(co-reacting)할 수 있다. 적절한 반응성 모노머의 예시는 특히 스티렌(styrene), 디비닐 벤젠(divinyl benzene), 비닐 톨루엔(vinyl toluene), 디비닐 벤젠(divinyl benzene), 트리알릴시아누레이트(triallylcyanurate), 디알릴프탈레이트(diallylphthalate) 및 다관능성 아크릴레이트 모노머(multifunctional acrylate monomers)(예컨대, Sartomer Co.로부터 구입할 수 있는 Sartomer 화합물)을 포함하며, 이들 모두는 구입이 가능하다. 가교결합제의 유용한 양은 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 0.1 내지 50 wt%이다.
산화방지제의 예시는 라디칼 제거제 및 금속 불활성제를 포함한다. 자유 라디칼 제거제의 비한정 예시는 상품명 Chimassorb 944 하에 Ciba Chemicals로부터 구입할 수 있는 폴리[[6-(1,1,3,3-테트라메틸부틸)아미노-s-트리아진-2,4-디일][(2,2,6,6,-테트라메틸-4-피페리딜)이미노]헥사메틸렌[(2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리딜)이미노]](poly[[6-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)amino-s-triazine-2,4-dyil][(2,2,6,6,-tetramethyl-4-piperidyl)imino]hexamethylene[(2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl)imino]])이다. 금속 불활성제의 비한정 예시는 상품명 Naugard XL-1 하에 Uniroyal Chemical(Middlebury, CT)로부터 구입할 수 있는 2,2-옥살릴디아미도 비스[에틸 3-(3,5-디-t-부틸-4-하이드록시페닐)프로피오네이트](2,2-oxalyldiamido bis[ethyl 3-(3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate])이다. 하나의 산화방지제 또는 2개 이상의 산화방지제 혼합물이 사용될 수 있다. 산화방지제는 상기 복합체의 총 중량을 기준으로 전형적으로 3wt% 이하, 구체적으로 0.5 내지 2.0 wt%의 양으로 존재한다.
커플링제가 존재하여 금속 표면 또는 충진제 표면을 폴리머와 연결하는 공유 결합의 형성을 촉진하거나 공유 결합에 참여할 수 있다. 예시적 커플링제는 3-메르캅토프로필메틸디메톡시 실란(3-mercaptopropylmethyldimethoxy silane) 및 3-메르캅토프로필트리메톡시 실란(3-mercaptopropyltrimethoxy silane) 및 헥사메틸렌디실라잔(hexamethylenedisilazanes)을 포함한다.
대표적인 난연성 첨가제는 브롬, 인 및 금속 산화물-함유 난연제를 포함한다. 적절한 브롬 함유 난연제는, 예를 들어 상품명 Saytex BT-93W(에틸렌비스테트라브로모나프탈아미드(ethylenebistetrabromonaphthalamide)), Saytex 120(테트라데카보로모디페녹시벤젠(tetradecaboromodiphenoxybenzene)) 하에 Albemarle Corporation로부터 구입할 수 있는 것, 상품명 BC-52, BC-58 하에 Great Lake 로부터 구입할 수 있는 것, 상품명 FR1025 하에 Esschem Inc로부터 구입할 수 있는 것이다. 적절한 인 함유 난연제는 다양한 유기 인-계 화합물, 예를 들어 구조식 (GO)3P=O의 방향족 포스페이트고, 여기서 각 G는 독립적으로 C1-36 알킬, 사이클로알킬, 아릴, 알킬아릴 또는 그룹이고, 단, 하나 이상의 G는 방향족 그룹이다. 2개의 G 그룹은 서로 아릴알킬결합되어 환형(cyclic) 그룹, 예를 들어 디페닐 펜타에리쓰리톨 디포스페이트(diphenyl pentaerythritol diphosphate)를 제공할 수 있다. 다른 적절한 방향족 포스페이트는, 예를 들어 페닐 비스(도데실) 포스페이트(phenyl bis(dodecyl) phosphate), 페닐 비스(네오펜틸) 포스페이트(phenyl bis(neopentyl) phosphate), 페닐 비스(3,5,5'-트리메틸헥실) 포스페이트(phenyl bis(3,5,5'-trimethylhexyl) phosphate), 에틸 디페닐 포스페이트(ethyl diphenyl phosphate), 2-에틸헥실 디(p-톨릴) 포스페이트(2-ethylhexyl di(p-tolyl) phosphate), 비스(2-에틸헥실) p-톨릴 포스페이트(bis(2-ethylhexyl) p-tolyl phosphate), 트리톨릴 포스페이트(tritolyl phosphate), 비스(2-에틸헥실) 페닐 포스페이트(bis(2-ethylhexyl) phenyl phosphate), 트리(노닐페닐) 포스페이트(tri(nonylphenyl) phosphate), 비스(도데실) p-톨릴 포스페이트(bis(dodecyl) p-tolyl phosphate), 디부틸 페닐 포스페이트(dibutyl phenyl phosphate), 2-클로로에틸 디페닐 포스페이트(2-chloroethyl diphenyl phosphate), p-톨릴 비스(2,5,5'-트리에틸헥실) 포스페이트(p-tolyl bis(2,5,5'-trimethylhexyl) phosphate), 2-에틸헥실 디페닐 포스페이트(2-ethylhexyl diphenyl phosphate) 등일 수 있다. 특정 방향족 포스페이트는 각 G가 방향족인 것, 예를 들어 트리페닐 포스페이트(triphenyl phosphate), 트리크레실 포스페이트(tricresyl phosphate), 이소프로필화 트리페닐 포스페이트(isopropylated triphenyl phosphate)이다. 적절한 2관능성 또는 다관능성 방향족 인-함유 화합물의 예시는 레조르시놀 테트라페닐 디포스페이트(resorcinol tetraphenyl diphosphate, RDP), 하이드로퀴논(hydroquinone)의 비스(디페닐) 포스페이트(bis(diphenyl) phosphate) 및 비스페놀 A의 비스(디페닐) 포스페이트(bis(diphenyl) phosphate)을 포함하고, 이들 각각의 올리고머 및 폴리머 대응물 등을 포함한다. 금속 포스피네이트 염(phosphinate salts)이 또한 사용될 수 있다. 포스피네이트(phosphinate)의 예시는, 예를 들어 지환식 포스피네이트 염 및 포스피네이트 에스테르와 같은 포스피네이트 염이다. 포스피네이트의 추가적 예시는 디포스핀 산(diphosphinic acids), 디메틸포스핀 산(dimethylphosphinic acid), 에틸메틸포스핀 산(ethylmethylphosphinic acid), 디에틸포스핀 산(diethylphosphinic acid), 및 이들 산의 염, 예컨대 알루미늄 염 및 아연 염이다. 포스핀 산화물(phosphine oxide)의 예시는 이소부틸비스(하이드록시알킬) 포스핀 산화물(isobutylbis(hydroxyalkyl) phosphine oxide) 및 1,4-디이소부틸렌-2,3,5,6-테트라하이드록시-1,4-디포스핀 산화물(1,4-diisobutylene-2,3,5,6-tetrahydroxy-1,4-diphosphine oxide) 또는 1,4-디이소부틸렌-1,4-디포스포릴-2,3,5,6-테트라하이드록시사이클로헥산(1,4-diisobutylene-1,4-diphosphoryl-2,3,5,6-tetrahydroxycyclohexane)이다. 인-함유 화합물의 추가 예시는 NH1197® (Great Lakes), NH1511® (Great Lakes), NcendX P-30® (Albemarle), Hostaflam OP5500® (Clariant), Hostaflam OP910® (Clariant), EXOLIT 935 (Clariant), 및 Cyagard RF 1204®, Cyagard RF 1241® 및 Cyagard RF 1243R (Cyagard는 Cytec Industries의 제품임)이다. 특히 유리한 일 구현예에 있어서, 무-할로겐(halogen-free) 복합체는 EXOLIT 935 (알루미늄 포스피네이트(aluminum phosphinate))와 사용될 때 매우 우수한 난연성을 갖는다. 다른 난연제는 멜라민 폴리포스페이트(melamine polyphosphate), 멜라민 시아누레이트(melamine cyanurate), Melam, Melon, Melem, 구아니딘(guanidines), 포스파잔(phosphazanes), 실라잔(silazanes), DOPO (9,10-디하이드로-9-옥사-10 포스페나트렌-10-옥사이드(9,10-dihydro-9-oxa-10 phosphenathrene-10-oxide)), 및 DOPO (10-5 디하이드록시페닐(10-5 dihydroxyphenyl), 10-H-9 옥사포스파페페난트렌로-옥사이드(10-H-9 oxaphosphaphenanthrenelo-oxide))를 포함한다. 적절한 금속 산화물 난연제는 마그네슘 하이드록사이드(magnesium hydroxide), 알루미늄 하이드록사이드(aluminum hydroxide), 아연 스타네이트(zinc stannate) 및 붕소 산화물이다. 난연제는 다양한 유형의 제제(agents)에 대해 당해 분야에 알려진 양으로 사용될 수 있다.
폴리머 또는 예비 폴리머 조성물을 질화 붕소와 조합함으로써, 열전도성 복합체를 제조할 수 있다. 상기 조합은 임의의(any) 적절한 방법, 예컨대 블렌딩(blending), 혼합 또는 교반에 의한 것일 수 있다. 일 구현예에 있어서, 폴리머 및 질화 붕소를 포함하는, 상기 복합체를 형성하는 데 사용되는 조성물의 성분들은 용매에 용해 및/또는 현탁됨으로써 조합되어, 코팅 혼합물 또는 용액을 제공할 수 있다. 용매는 폴리머 또는 예비 폴리머 조성물을 용해시키고, 질화 붕소 및 존재할 수 있는 다른 선택적 충진제들을 분산시키며, 성형 및 건조를 위한 용이한 증발률을 갖도록 선택된다. 가능한 용매의 비한정 목록은 자일렌; 톨루엔; 메틸 에틸 케톤; 메틸 이소부틸 케톤; 헥산; 및 헵탄, 옥탄, 노난 등과 같은 고차 액체 선형 알칸; 사이클로헥산, 이소포론 및 다양한 테르펜-계 용매이다. 특정한 예시적 용매는 자일렌, 톨루엔, 메틸 에틸 케톤, 메틸 이소부틸 케톤 및 헥산을 포함하며, 보다 구체적으로 자일렌 및 톨루엔을 포함한다. 용액 또는 분산액 내 조성물 성분의 농도는 임계적이지 않고, 해당 성분의 용해도, 사용되는 충진제 수준, 적용 방법 및 다른 인자들에 의존할 것이다. 일반적으로, 용액은 용액의 총 중량을 기준으로, 10 내지 50 wt% 고체(용매를 제외한 모든 성분들), 보다 구체적으로 15 내지 40 wt% 고체를 포함한다. 코팅 혼합물은 추후 코팅 혼합물을 내보내는 캐리어 상으로 형성될 수 있고, 또는 대안적으로 추후 회로 구조물의 층 내로 형성될 전도성 금속층과 같은 기판 상으로 형성될 수 있다.
예컨대 캐스팅(cating)을 통해 전도성 금속층이 형성된 후에, 용매는 대기 조건 하에서 증발하게 되거나, 강제 또는 가열된 공기에 의해 상기 복합체를 형성하게 된다. 전도성 금속층은 건조 공정에서 경화되지 않거나 부분적으로 경화될 수 있고(B-단계), 또는 건조 후에, 바람직하게는, 부분적으로 또는 완전히 경화될 수 있다. 전도성 금속층은, 예를 들어 20 내지 200℃, 구체적으로 30 내지 150℃, 보다 구체적으로 40 내지 100℃에서 가열될 수 있다. 수득한 복합체는 라미네이션(예를 들어, 발포) 및 경화 이전에 저장될 수 있고, 또는 부분적으로 경화된 후 저장될 수 있고, 또는 라미네이트 되고 증강(build up) 후 완전히 경화될 수 있다.
대안적으로는, 예를 들어 열경화성 수지가 사용되면, 상기 방법은 예비 폴리머 조성물을 중합하여 열전도성 복합체를 제조하는 것을 포함할 수 있다. 질화 붕소가 다공성 질화 붕소인 일 구현예에 있어서, 폴리머는 다공성 질화 붕소의 기공 내에 형성, 예컨대 중합될 수 있다.
또 다른 일 구현예에 있어서, 기포가 형성되는 경우, 상기 복합체는, 당해 분야에 알려진 방법, 예를 들어 기계적 거품생성(frothing), 및 캐스팅으로 층을 형성하는 것; 또는 층을 형성하기 전이나 후에 화학적 또는 물리적 발포제를 통해 발포된다.
복합체 층의 두께는 이의 의도된 사용에 의존할 것이다. 일 구현예에 있어서, 상기 복합체의 두께는 5 내지 1000 마이크로미터, 구체적으로 5 내지 500 마이크로미터, 보다 구체적으로 5 내지 400 마이크로미터이다. 또 다른 일 구현예에 있어서, 유전체 기판층으로 사용되는 경우, 상기 복합체의 두께는 25 내지 400 마이크로미터, 구체적으로 50 내지 200 마이크로미터, 및 보다 구체적으로 75 마이크로미터 내지 150 마이크로미터이다.
상기 복합체는 다양한 회로 재료로 사용될 수 있다. 본 발명에 사용된 회로 재료는 회로 및 다층 회로의 제조에 사용되는 물품이고, 회로 조립체, 본드 플라이(bond plies), 수지 코팅 전도층, 피복되지 않은(unclad) 유전층, 무필름(free film) 및 커버 필름을 포함한다. 회로 조립체는 유전층에 단단하게 부착된 전도층, 예컨대 구리층을 갖는 회로 라미네이트를 포함한다. 이중 클래드 회로 라미네이트(double clad circuit laminates)는 유전층의 각 면 상에 하나씩 2개의 전도층들을 갖는다. 예를 들어, 식각을 통해 라미네이트의 전도층을 패터닝하는 것을 회로를 제공한다. 다층 회로는 적어도 하나가 전도성 배선 패턴을 함유하는 복수의 전도층들을 포함한다. 전형적으로, 본드 플라이를 사용하여 하나 이상의 회로를 함께 라미네이트하는 것, 추후에 식각되는 수지 코팅 전도층으로 추가 층들을 증강하는 것, 또는 피복되지 않은(unclad) 유전층들을 추가함으로써 추가 층들을 증강한 다음에 첨가적 금속화를 통해, 다층 회로가 형성된다. 다층 회로를 형성한 후, 알려진 홀(hole)-형성 및 도금 기술이 사용되어 전도층들 사이에 유용한 전기적 통로를 생성할 수 있다.
회로 재료 회로 라미네이트의 형성을 위한 유용한 전도층들을 스테인리스 강, 구리, 금, 은, 알루미늄, 아연, 주석, 납, 전이 금속, 및 상기한 것을 하나 이상 포함하는 합금, 예시적으로 구리와의 합금을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 적절한 전도층들은 얇은 전도성 금속층, 예컨대 회로의 형성에 현재 사용되는 동박(copper foil), 예를 들어 전착된 동박을 포함한다.
일 구현예에 있어서, 하나 이상의 유전성 복합 재료층을 코팅되거나 코팅되지 않은 전도층들의 1개 또는 2개 시트 사이에 두어 회로 기판을 형성함으로써 라미네이트가 형성된다(접착층은 하나 이상의 전도층 및 하나 이상의 유전체 기판 사이에 배치될 수 있음). 전도층은, 구체적으로 매개층 없이, 유전체 기판층과 직접 접촉할 수 있다. 대안적으로, 접착층 또는 본드 플라이 층이 해당 전도층 및 유전층 사이에 위치할 수 있다. 본드 플라이 층은 유전층 두께의 10% 미만일 수 있다.
이후, 레이어링 된(layered) 재료는 해당 층들을 결합하고 라미네이트를 형성하는 데 적절한 압력 및 온도 하에서 적절한 시간 동안에 프레스(press), 예컨대 진공 프레스에 놓일 수 있다. 라미네이션 및 경화는, 예를 들어 진공 프레스를 사용하여 단일(one-step) 공정, 또는 다중(multiple-step) 공정으로 수행될 수 있다. 예시적인 단일 공정에 있어서, PTFE 폴리머 매트릭스를 위해, 레이어링 된 재료는 프레스에 놓이고, 라미네이팅 압력(예컨대, 약 150 내지 약 400 psi)까지 압력이 올라갈 수 있으며, 라미네이팅 온도(예컨대, 약 260 내지 약 390 ℃)까지 가열될 수 있다. 라미네이팅 온도 및 압력은 바람직한 압력 유지 시간(soak time), 즉 약 20분 동안 유지되고, 이후에 약 150℃ 미만까지 냉각된다(한편 여전히 압력 하에 있음).
예시적인 다중 공정에 있어서, 약 150℃ 내지 약 200℃의 온도에서 퍼옥사이드(peroxide) 경화 단계가 수행될 수 있고, 이후 부분적으로 경화된 스택(stack)은 고-에너지 전자 빔 자외선 경화(E-빔 경화) 또는 불활성 분위기 하에서의 고온 경화되기 쉽다. 2 단계의 경화를 사용하는 것은 수득된 라미네이트에 매우 높은 정도의 가교결합이 가능하도록 할 수 있다. 두 번째 단계에서 사용되는 온도는 전형적으로 약 250℃ 내지 약 300℃, 또는 폴리머의 분해 온도이다. 고온 경화는 오븐에서 수행될 수 있으나, 또한 프레스에서 수행될 수 있으며, 다시 말해 초기 라미네이션 및 경화 단계의 연속으로서 수행될 수 있다. 특정 라미네이션 온도 및 압력은 특정 접착제 조성물 및 기판 조성물에 의존할 것이고, 이는 과도한 실험 없이 당해 분야의 통상의 기술자가 쉽게 확인할 수 있다.
도 1에는, 예시적인 회로 조립체가 도시되어 있다. 상기 조립체는, 유전체 기판층(14)에 상에 배치되며 이와 직접 접촉하는 전도성 금속층(12)을 포함하는 단일 클래드 라미네이트(10)이다. 유전체 기판층(14)은 가교결합된 플루오로폴리머를 포함하고 또한 선택적으로 미립자 충진제를 포함할 수 있으며, 이를 통해 유전성 복합 재료가 형성된다. 선택적 유리 웹(glass web)(도시되지 않음)이 유전성 기판층(14)에 존재할 수 있다. 본 명세서에 기재된 모든 구현예들에 있어서, 다양한 층들은 완전히 또는 부분적으로 서로 커버할 수 있으며 추가 전도층, 패터닝된 회로층 및 유전층들이 또한 존재할 수 있는 것으로 이해되어야 한다. 선택적 접착(본드 플라이)층(도시되지 않음)이 또한 존재할 수 있고, 경화되지 않거나 부분적으로 경화될 수 있다. 상기 라미네이트를 사용하여 많은 상이한 다층 회로 구성(configurations)이 형성될 수 있다.
다층 회로 조립체의 또 다른 구현예가 도 2에서 참조번호 20으로 도시된다. 이중 클래드 회로층(20)은 유전체 기판층(24)의 반대되는 면들 상에 배치되는 전도층들(22, 26)을 포함한다. 상기 유전체 기판층은 충진제를 포함할 수 있다. 유전체 기판층(24)은 또한 직조된 웹(web)이나 부직포 웹(web)을 포함할 수 있다(도시되지 않음).
회로 조립체(30)는 도 3에 도시되며, 유전체 기판층(34)의 반대되는 면들 상에 배치되는 회로층(32) 및 전도층(36)을 포함한다. 유전체 기판층(34)은 또한 직조된 웹(web)이나 부직포 웹(web)을 포함할 수 있다(도시되지 않음).
도 4는, 제1 이중 클래드 회로(50), 제2 이중 클래드 회로(60), 및 이들 사이에 배치된 본드 플라이(70)를 갖는, 예시적인 다층 회로 조립체(40)를 도시한다. 이중 클래드 회로(50)는 2개의 전도성 회로층들(54, 56) 사이에 배치되는 유전체 기판(52)을 포함한다. 이중 클래드 회로(50)는 2개의 전도성 회로층들(54, 56) 사이에 배치되는 유전체 기판(52)을 포함한다. 이중 클래드 회로(60)는 2개의 전도성 회로층들(64, 66) 사이에 배치되는 유전체 기판(52)을 포함한다. 유전체 기판들(52, 62) 중 하나 또는 모두는 충진제로서 보로실리케이트(borosilicate) 미소 구체를 포함할 수 있다. 각 유전체 기판층들(52, 62)은 직조된 유리 보강제나 부직포 유리 보강제를 포함할 수 있다(도시되지 않음). 2개의 캡층들(80, 90)이 또한 도시된다. 각 캡층(80, 90)은 본드 플라이 층(84, 94) 상에 배치되는 전도층(82, 92)을 각각 포함한다.
또 다른 일 구현예에 있어서, 상기 복합체는 발포 형태이다. 발포체는 개방-셀 또는 폐쇄-셀 구조를 가질 수 있다.
실시예
폴리(페닐렌 에테르)(NORYL 640-111, 1 그램(g)), 부타디엔-스티렌 코폴리머(Ricon 184 MA-6, 1g), 경화제(Perkadox, 0.5 g) 및 질화붕소 나노튜브(1g)을 자일렌 내에서 조합한 후 캐스팅(casting)하여 층을 형성하고, 상기 층을 건조하여 복합체를 형성하였다. 상기 복합체는 바람직한 열전도성, 유전 특성 및 기계적 특성을 가진다.
본 발명은 다음의 구현예들을 통해 추가적으로 설명되며, 이는 특허청구범위를 한정하지 않는다.
구현예 1. 열전도성 복합체는 다음을 포함한다: 폴리머 및 질화붕소. 이때, 질화붕소는 나노섬유, 나노튜브, 나노플레이트 또는 이들 조합의 형태이다.
구현예 2. 질화붕소는 나노섬유 또는 나노튜브 형태인, 구현예 1의 열전도성 복합체.
구현예 3: 질화붕소는 직조된 형태의 나노섬유 형태인, 구현예 1 또는 2의 열전도성 복합체.
구현예 4. 질화붕소는 1 내지 100 나노미터의 단면 치수를 갖는, 구현예 1 내지 3 중 어느 하나의 열전도성 복합체.
구현예 5. 질화붕소는 100 나노미터 내지 10 밀리미터의 길이를 갖는, 구현예 1 내지 4 중 어느 하나의 열전도성 복합체.
구현예 6. 질화붕소는 10 내지 1,000,000의 종횡비를 갖는, 구현예 1 내지 5 중 어느 하나의 열전도성 복합체.
구현예 7. 질화붕소는 폴리머 층의 주요 표면에 실질적으로 수직한 방향으로 연장되는, 구현예 1 내지 6 중 어느 하나의 열전도성 복합체.
구현예 8. 열전도성 복합체는 다음을 포함한다: 기공을 포함하는 질화붕소, 및 질화붕소의 기공 내에 배치되는 폴리머.
구현예 9: 질화붕소는 5 내지 1000 나노미터의 평균 기공 크기를 갖는, 구현예 8의 열전도성 복합체.
구현예 10. 질화붕소는 도핑된 질화붕소인, 구현예 8 또는 9의 열정도성 복합체.
구현예 11. 상기 복합체는 층의 형태인, 구현예 8 내지 10 중 어느 하나의 열전도성 복합체.
구현예 12. 구현예 1 내지 11 중 어느 하나의 열전도성 복합체의 제조 방법은 다음을 포함한다: 폴리머 또는 예비 폴리머 조성물을 질화붕소 및 용매와 조합하여 혼합물을 형성하는 것; 상기 혼합물을 캐스팅(casting)하여 층을 형성하는 것; 및 용매를 제거하여 열전도성 복합체를 제조하는 것.
구현예 13. 폴리머를 가교결합하는 것을 더 포함하는, 구현예 12의 방법.
구현예 14. 폴리머를 발포하는 것을 더 포함하는, 구현예 12 또는 13의 방법.
구현예 15. 질화붕소는 다공성 질화붕소이고, 상기 방법은 다공성 질화붕소의 기공 내에 상기 예비 폴리머 조성물을 중합시키는 것을 더 포함하는, 구현예 12 내지 14 중 어느 하나의 방법.
구현예 16. 구현예 1 내지 15 중 어느 하나의 열전도성 복합체를 포함하고, 선택적으로 전도층 상에 배치되는 회로 재료.
구현예 17. 구현예 1 내지 15 중 어느 하나의 열전도성 복합체를 포함하고, 회로 상에 배치되는 인쇄 회로 기판.
본 명세서에서 사용된 "알킬"은 특정 수의 탄소 원자, 구체적으로 1개 내지 12개 탄소 원자, 보다 구체적으로 1개 내지 6개 탄소 원자를 갖는 직쇄형 또는 분지형 사슬인 포화 지방족 탄화수소를 의미한다. 알킬 그룹은, 예를 들어 1개 내지 50개 탄소 원자를 갖는 그룹(C1 내지 C50 알킬)을 포함한다.
"아릴"은 모든 고리 요소가 탄소이고, 하나 이상의 고리가 방향족인 환형 모이어티를 의미하며, 해당 모이어티는 특정 수의 탄소 원자, 구체적으로 6개 내지 24개 탄소 원자, 보다 구체적으로 6개 내지 12개 탄소 원자를 갖는다. 하나 이상의 고리가 존재할 수 있고, 어떤 추가적인 고리들도 독립적으로 방향족일 수 있으며, 포화되거나 부분적으로 불포화될 수 있고, 융합된 펜던트(pendant), 스피로사이클릭(spirocyclic) 또는 이들의 조합일 수 있다.
본 명세서에 사용된 "전이 금속"은 원소주기율표의 3족 내지 11족 원소를 지칭한다.
본 명세서에 기재된 범위들은 종점 및 모든 중간값을 포함하며, 독립적으로 조합이 가능하다. 나아가, 본 명세서의 용어 "제1", "제2" 등은 순서, 양 또는 중요성을 나타내는 것이 아니고, 그보다는 하나의 구성요소를 다른 하나와 구별하는 데 사용된다. 본 명세서의 용어 "a" 및 "an"은 양의 제한을 나타내는 것이 아니고, 그보다는 참조된 요소(item)가 하나 이상 존재할 수 있음을 나타낸다. "또는"은 "및/또는"을 의미한다. 본 명세서에서 사용된 용어 시트, 필름, 플레이트 및 층은 상호 호환적으로 사용되며, 크기를 나타내는 것으로 의도되지 않는다. 더욱이 본 명세서에서 사용된 용해 배지는 용해 배지를 포함한다. 모든 참조문헌들은 그 전체가 참조로서 본 명세서에 포함된다.
본 발명은 이의 몇몇 구현예들을 참조로 하여 기재되었으나, 다양한 변화가 이루어질 수 있으며 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 등가물이 본 발명 구성요소를 대체할 수 있는 것으로 당해 분야의 기술자는 이해해야 할 것이다. 또한, 본 발명의 본질적 범위를 벗어나지 않으면서 본 발명의 교시에 특정 상황 또는 재료를 적응시키도록 많은 변형들이 이루어질 수 있다. 그러므로, 본 발명은 본 발명을 수행하기 위하여 최적으로 고려되는 것으로 기재된 특정 구현예들에 제한되지 않고 첨부된 특허청구범위의 범위 내에 속하는 모든 구현예들을 포함할 것으로 의도된다.

Claims (17)

  1. 폴리머; 및
    나노섬유, 나노튜브, 나노플레이트(nanoplate) 또는 이들 조합의 형태인 질화붕소를 포함하는 열전도성 복합체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 질화붕소는 나노섬유 또는 나노튜브의 형태인, 열전도성 복합체.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    질화붕소는 직조된 형태의 나노섬유 형태인, 열전도성 복합체.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    질화붕소는 1 내지 100 나노미터의 단면 치수를 갖는, 열전도성 복합체.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    질화붕소는 100 나노미터 내지 10 밀리미터의 길이를 갖는, 열전도성 복합체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    질화붕소는 10 내지 1,000,000의 종횡비를 갖는, 열전도성 복합체.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    질화붕소는 폴리머 층의 주요 표면에 실질적으로 수직한 방향으로 연장되는, 열전도성 복합체.
  8. 기공을 포함하는 질화붕소; 및
    질화붕소의 기공 내에 배치되는 폴리머를 포함하는 열전도성 복합체.
  9. 제8항에 있어서,
    질화붕소는 5 내지 1000 나노미터의 평균 기공 크기를 갖는, 열전도성 복합체.
  10. 제8항 또는 제9항에 있어서,
    질화붕소는 도핑된 질화붕소인, 열전도성 복합체.
  11. 제8항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 복합체는 층의 형태인, 열전도성 복합체.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 열전도성 복합체의 제조 방법으로서, 상기 제조 방법은
    폴리머 또는 예비-폴리머 조성물을 질화붕소 및 용매와 조합하여 혼합물을 형성하는 것;
    상기 혼합물을 캐스팅(casting)하여 층을 형성하는 것; 및
    상기 용매를 제거하여 열전도성 복합체를 제조하는 것을 포함하는 열전도성 복합체의 제조 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 방법은 폴리머를 가교결합시키는 것을 더 포함하는, 열전도성 복합체의 제조 방법.
  14. 제12항 또는 제13항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 방법은 폴리머를 발포시키는 것을 더 포함하는, 열전도성 복합체의 제조 방법.
  15. 제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서,
    질화붕소는 다공성 질화붕소이고,
    상기 방법은 상기 예비-폴리머 조성물을 다공성 질화붕소의 기공 내에 중합시키는 것을 더 포함하는, 열전도성 복합체의 제조 방법.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 열전도성 복합체를 포함하는 회로 재료로서, 상기 회로 재료는 선택적으로 전도층 상에 배치되는, 회로 재료.
  17. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 열전도성 복합체를 포함하는 인쇄 회로 기판으로서, 상기 인쇄 회로 기판은 전도층 상에 배치되는, 인쇄 회로 기판.
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