TW201033339A - Liquid crystal compound, liquid crystal composition and liquid crystal display device - Google Patents

Liquid crystal compound, liquid crystal composition and liquid crystal display device Download PDF

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Description

201033339 33308pif 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明是關於一種液晶性化合物、液晶組成物以及液 晶顯示元件。更詳細而言’是關於一種作為液晶性化合物 的於側向（lateral)位具有氟的氟苯（fluorobenzene)衍生 物、含有該化合物且具有向列相（nematic phase)的液晶 組成物、以及含有該組成物的液晶顯示元件。 【先前技術】 液晶顯示面板（panel )、液晶顯示模組（m〇(juie )等 所代表的液晶顯示元件是利用液晶性化合物（於本發明中 是指具有向列相、層列相（smectic phase )等液晶相的化 合物、以及雖不具有液晶相但可用作液晶組成物的成分的 化合物的總稱）所具有的光學各向異性、介電各向異性 (dielectric anisotropy)等的元件，該液晶顯示元件的運作 模式已知有：相變化（phase change，PC)模式、扭轉向 列（twisted nematic，TN )模式、超扭轉向列（SUper twisted nematic ’ STN)模式、雙穩態扭轉向列（bistable twisted nematic，BTN)模式、電控雙折射（electricallyc〇ntr〇lled birefringence，ECB )模式、光學補償彎曲（叩tically compensated bend，OCB)模式、橫向電場切換（in_plane switching，IPS)模式、垂直配向（verticai aiignment，va) 模式、t合物持續配向（Polymer sustained alignment，PSA) 模式等各種模式。
已知在上述運作模式中’ ECB模式、IPS模式、VA 201033339 333U8pif 才'弋專疋利用液晶分子的垂直配向性的運作 模式可改善™模式、則模式等】前的 ,4不模式的缺點即視角狹小。 並土 ’作為可用於上述運作模式的液晶顯示元件中的 ^有負；丨電各向異性之液晶組成物的成分，自先前以來研 究了大量的苯環上的氫被氟取代的液晶性化合物。 例如對本環上的氫被氟取代的化合物（A)及化合物 0 (B)進行了研究（參照日本專利特表平02-503441號公報 及國際a開第89/02425號手冊）。然而，此種化合物並不 具有滿足市場要求程度的高的負介電各向異性。 而且，對具有被氟取代的苯的化合物（C)進行了研 究（參照日本專利特表2002-193853號公報）。然而，此種 化合物不具有滿足市場要求程度的高的負介電各向異性。 而且’對具有被氟取代的苯的聯四苯（quaterphenyl) 化合物（D)進行了研究（參照歐洲專利第1346995號說 明書）。然而，此種化合物的熔點非常高，缺乏相容性。另 © 外，此種化合物並不具有滿足市場要求程度的高的負介電 各向異性。 而且，對具有伸乙基結合基（ethylene linking group ) 及兩個被氟取代的苯的化合物（E)進行研究（參照國際 公開弟98/23564號手冊）。然而，化合物（e)的溶點高， 缺乏相容性。另外，此種化合物並不具有滿足市場要求程 度的高的負介電各向異性。 5 201033339 33308pif C3H7
㈧ C5H”
OCgH-o C5H”
OC2H5 C3H7
C3H7
OC3H7 (C) (D) (E) 因此，即便是IPS模式及VA模式等運作模式的液晶 顯示元件，若與陰極射線管（cath〇de ray tube，CRT)相 比，則用作顯示元件時仍存在問題，例如期望上述液 示元件提高響錢率（speed Gf卿_)、提高對 (contrast)、降低驅動電壓。 IPS模式或VA模式來運作的顯示元件主要 向異性的液晶組成物構成，為了進-步^ 1些顯4件轉性，上骑晶喊 = 化合物必須具有以下⑴〜 ，的液曰曰性 ⑴化學性質穩定以及物理性質^定·、性。即： ⑵具有高透明點（液晶相_等_的轉移溫度）； 201033339 3iiU8pif (3 )液晶相（向列相、層列相等）的下限溫度低， 特別是向列相的下限溫度低； (4) 黏度小； (5) 具有適當的光學各向異性； (6) 具有負的且絕對值大的介電各向異性； (7) 具有適當的彈性常數K33 (K33 :彎曲彈性常數 (bend elastic constant));以及 ❺
(8) 與其他液晶性化合物的相容性優異。 若於顯示元件中使用包含如（1)所述之化學性質、 物理性質穩疋之液晶性化合物的組成物，則可增大電壓保 持率。 ， 而且，利用包含如（2)及（3)所述之具有高透明點、 或液晶相的低下限溫度之液晶性化合物的組成物，可擴大 向列相的溫度範圍，從而可於較廣的溫度區域顯 分杜佶用。 ^⑺2將包含如⑷所述之減小之化合物、以 述之具有大彈性常數Κ33之化合物的組成物用 如⑴所述之具㈣心不讀使用了包含 時，可提高顯示元件:對比；。根J性:化:物的組成物 向異性必須由小到大。最近，對藉::的巧;3各 薄來改善響應速率财法進行了研/=()厚度變 的光學各向里料的y曰,4仏了研九，伴隨於此，具有大 、!·生的液曰曰組成物亦成為必 並且，液晶性化合物具有高的負介電各向異性時’可 201033339 33308pif 降低包含該化合物的液晶組成物的臨界電壓，因此於顯示 元件使用了包含如（6)所述之具有負的且絕對值大的介電 各向異性之化合物的組成物時’可降低顯示元件的驅動電 壓，亦可減小消耗電力（electrical requirements)。此外， 藉由將包含如（7)所述之具有小的彈性常數κ33之化合物 的組成物用作顯示元件，可減小顯示元件的驅動電壓，亦 可減小消耗電力。 為了表現出以單一的化合物難以發揮的特性，通常將 液晶性化合物與其他多種液晶性化合物混合製備為組成物 而使用。因此，於顯示元件中使用的液晶性化合物，較好 的是如（8)所述那樣與其他液晶性化合物等的相容性良 好。而且，顯示元件亦有於包含冰點以下的較廣的溫度區 域内使用的情形，因此亦有自低溫度區域起具有良好相容 性的化合物較好的情形。 【發明内容】 本發明的第一目的在於提供一種液晶性化合物，其具 有對熱、光等的穩定性，於較廣的溫度範圍内為向列相， 黏度小，具有大的光學各向異性以及適當的彈性常數， 更具有1¾的負介電各向異性以及與其他液晶性化合物的優 異的相容性。 本發明的第二目的在於提供-種液晶組成物，其具有 對熱光等的穩d黏度低，具有大的光學各向異性以 及i的負介電料異性，具有適當的彈性常數K33，臨界 電產低另外含有上述化合物，向列相的上限溫度（向 201033339 JJJUSpif 列相目轉移溫度)高’且向列相的下限溫度低。 應時m目的在於提供—種液晶顯示元件’其響 可於較廣的以及驅動電壓小，具有大的對比度， 組成物。_岐用’且該液晶顯示元件含有上述 Ο 本發明者等人鑒於上述問題而進 二見定苯環上的氫被氟取代之伸二= 厶物且古射為在兩端具有被氟取代之笨的4環液晶性化 口 ^ …、光等的穩定性，於較廣的溫度範圍内為向 歹目度小，具有大的光學各向異性以及適當的彈性常 數K33’更具有高的負介電各向異性以及與其他液晶性化 合物^優異的相容性；*且，含有上述化合物的液晶組成 物具對熱、綺的敎性，減小，具有大的光學各向 異性、適當的彈性常數Κ33以及適當的高的介電各向異 性’臨界電壓低’此外，向列相的上限溫度高，且向列相 的下限溫度低；另外，含有上述組成物的液晶顯示元件的 響應時間短，消耗電力以及驅動電壓小，對比度比（contrast ratio)大’且可於較廣的溫度範圍内使用；從而完成本發 明。 即，本發明具有以下項所記載的事項。 [1]一種液晶性化合物，其是以式（a)所表示，
、 -Z1-<^y-Z2_^_Rb (a) 於式（a)中，Ra及Rb獨立為氫、碳數為的 9 201033339 33308pif 炫基（alkyl)、碳數為2〜10的稀基（aikenyl)、碳數為1 〜9的烷氧基（alkoxy)、碳數為2〜9的烷氧基烷基 (alkoxyalkyl)或碳數為 2〜9 的烯氧基（alkenyloxy); 環A1及環A2獨立為1,4-伸苯基（l，4-phenylene)、反 -1，4-伸環己基（trans-l，4-cyclohexylene)、1，4-伸環己烯基 (1,4-cyclohexenylene )、四氫 °比 南-2,5-二基 (tetrahydropyran-2,5-diyl )、1，3-二噁烷 _2,5_ 二基 ( 1,3-dioxane-2,5-diyl ) 、 喷 咬 _2,5-二義 (pyrimidine-2,5-diyl ) 或"比啶·2,5_ 二 基 (pyridine-2,5-diyl)’但環Α1及環Α2不同時為1，4_伸苯基； L1、L2、L3及L4獨立為氫或氟，且L1〜L4中的至^ 三個為氟； Z1 及 Z2 獨立為單鍵、-CH2CH2-、-CH=CH·、-C ξ C-、 -CH20-、_OCH2_、_COO-或-OCO-。 [2] 如項[1]所述之液晶性化合物，其中於式（a)中， 環A1及ί哀A2獨立為ι，4-伸苯基、反-l，4-伸環己武、1 4 伸環己烯基或四氫吡喃-2,5-二基。 ’ [3] 如項[2]所述之液晶性化合物，其是以式（a i) 表示，
(a-l) 於式（a-ι)中，Rai&Rbl獨立為碳數為1〜1〇的俨 基、碳數為2〜1〇的烯基、碳數為1〜9的烷氧基、碳數= 201033339 2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； 環A3為1，4-伸苯基、反-1,4-伸環己基、1，4_伸環己婦 基或四氫°比喃-2,5-二基； 環A4為反-1,4-伸環己基、1,4-伸環己烯基或四氫吼喃 -2,5-二基； L5、L6、L7及L8獨立為氫或氟，且L5〜L8令的至少 三個為氟； Z3 獨立為單鍵、_CH2CH2-、_CH=CH-、-CH2()_、 -OCH2-、-COO-或-OCO-。 [4]如項[2]所述之液晶性化合物，其是以式（a_2)戶斤 表示，
於式（a-2)中，Ra2及Rb2獨立為碳數為ι〜1〇的产 ❹ 基、碳數為2〜10的烯基、碳數為1〜9的燒氧基、碳數為 2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； … 環A5及環A6獨立為1，4-伸苯基、反q,4_伸環己基、 M-伸環己烯基或四氫处喃-2,5-二基，但環a5及環A6不同 時為1，4-伸苯基； [9、1^)、1；1及1；2獨立為氫或氟，且1/〜1；2中的至 少三個為氟； Z4 獨立為-CH2CH2-、-CH=CH-、-CH20-、-OCH2-、 -COO-或-OCO-。 11 201033339 33308pif [5]如項[3]所述之液晶性化合物，其是以式（a-3)〜 式（a-8)中的任一式所表示，
Ra
Ra3
Ra
於式（a-3)〜式（a-8)中，Ra3及Rb3獨立為碳數為 1〜10的烷基、碳數為2〜10的烯基、碳數為1〜9的烷氧 基、碳數為2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； Z5 為單鍵、-CH2CH2-、-CH=CH-、-CH20-、-OCH2-、 -COO-或-OCO-。 [6]如項[4]所述之液晶性化合物，其是以式（a-9)〜 式（a-15)中的任一式所表示，
於式（a-9)〜式（a-15)中，Ra4及Rb4獨立為碳數 12 201033339 JJJUSpif 為1〜10的烷基、碳數為2〜10的烯基、碳數為1〜9的烷 氧基、碳數為2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基; Z6 獨立為-CH2CH2-、-CH=CH-、-CH20---OCH2-、 -COO-或-OCO-。 [7] 如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5為單鍵。 [8] 如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5 為-OCO-。 ^ [9]如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5 為-COO-。 [10] 如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5 為-OCH2-。 [11] 如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5 為-CH20-。 [12] 如項[5]所述之液晶性化合物，其中於式（a-3)〜 式（a-8)中，Z5 為，CH2CH2-。 @ [13]如項[6]所述之液晶性化合物，其中於式（a-9)〜 式（a-15)中，Z6 為-OCO-。 [14] 如項[6]所述之液晶性化合物，其中於式（a-9)〜 式（a-15)中，Z6 為-COO-。 [15] 如項[6]所述之液晶性化合物，其中於式（a-9)〜 式（a-15)中，Z6 為-OCH2-。 [16] 如項[6]所述之液晶性化合物，其中於式（a-9)〜 式（a-15)中，Z6 為-CH20-。 13 201033339 33308pif [17] 如項[6]所述之液晶性化合物，其中於式 式（a-15)中，Z6 為-CH2CH2-。 a 9；)〜 [18] —種液晶組成物’其含有至少一種如項[ 中任一項所述之化合物作為第一成分，且含有至少一 式（e-Ι)〜式（e_3)所表示的化合物作為第二成八
Ra” ζ11 Rb” Z11—Rb^ (e-1) (e-2) 〇 於式（e-1)〜式（e-3)中，尺叫及Rbu獨立為碳數 為1〜10的烧基，於該燒基中，不相鄰的任意的亦可 被-〇_取代，不相鄰的任意的_CH2CH2-亦可被_CH=CH-取 代，氫亦可被氟取代； 環A11、環Λ12、環A13及環Λ14獨立為反-1,4-伸環己 © 基、1，4-伸本基、2-氟-1，4-伸苯基（2-fluoro-l,4-phenylene)、 3-氟-1，4-伸苯基、嘧咬_2,5-二基、ι，3-二噁烧-2,5-二基或四 氫0比喃-2,5-二基；
Ζ11、Z12及 Z13 獨立為單鍵、_CH2CH2-、-CH=CH-、-C 、-COO-或-CH2〇-。 [19]一種液晶組成物，該液晶組成物的第一成分是選 自如項[3]所述之以式（a_i)所表示的化合物中的至少一種 14 201033339 33308pif 化合物，該液晶組成物的第二成分是選自如項[18]所述l 式（e-1)〜式（e-3)中的至少一種化合物。 [20] —種液晶組成物’該液晶組成物的第一成分是遽 自如項[4]所述之以式（a-2 )所表示的化合物中的至少種 化合物，該液晶組成物的第二成分是選自如項[18]所述之 式（e-Ι)〜式（e-3)中的至少一種化合物。 [21] 如項[18]至項[20]中任一項所述之液晶組成物，其 中基於液晶組成物的總重量’第一成分的含有比例為5 ® wt%〜60 wt%的範圍’第二成分的含有比例為4〇wt〇/。〜95 wt%的範圍。 [22] 如項[18]至項[21]中任一項所述之液晶組成物，其 除了含有第一成分以及第二成分以外，更含有選自以式 (g-Ι)〜式（g-6)所表示的化合物組群及以式（i_i)— 式（i-4)所表示的化合物組群中的至少一種化合物作為第 三成分，
15 201033339 33308pif
Ra2i
(9-1) (g-2) (g-3)
(g-4) (g-5) (g-6) 於式（g-1)〜式（g-6)中，Ra21& Rb21獨立為氫或 © 碳數為1〜10的烷基，於該烷基中，不相鄰的任意的-CH2-亦可被-〇-取代，不相鄰的任意的-CH2CH2-亦可被-CH=CH-取代，氳亦可被氟取代； 環A21、環A22及環A23獨立為反-1,4-伸環己基、1,4-伸苯基、2-氟-1,4-伸苯基、3-氟-1,4-伸苯基、2,3-二氟-1，4· 伸苯基（2,3_difluorol，4_phenylene)、痛咬-2,5-二基、1，3· 二°惡烧_2,5_二基或四鼠°比喃·2,5_二基， 16 201033339 z、Z22 及 z23 獨立為單鍵、_CH2ch2_、_CH=CH_、_c =c- ' -0CF2- > -CF20- > -0CF2CH2CH2-' -ch2ch2cf2o- ' -COO-、_oco_、_〇叫或 _ ; ^、，、^及/獨立為氟或氯； q、r及s獨立為0、1或2，q + r為1或2，q + r+s 為1、2或3 ; t為〇、1或2。
於式（i-Ι)〜式（i-4)中，Ra23及Rb23獨立為碳數 為1〜8的烷基或碳數為1〜7的烷氧基； 環A24為反-1，4-伸環己基、1，4-伸環己烯基、1，4-伸苯 基或四氫1T比喃-2,5-二基； 環A25為反-1,4·伸環己基、1,4-伸苯基、2-氟·1，4-伸苯 基或3-氟-1,4-伸苯基； 17 201033339 33308pif z27獨立為單鍵、-ch2o-、-coo-或-cf2o-; X1及X2均為氟，或者其中一者為氟且另一者為氫。 [23]如項[22]所述之液晶組成物，其中第三成分是選自 以式（g-1-l)〜式（g-2-3)所表示的化合物組群中的至少 一種化合物， R322
R322
(g-1-1) 0 (g-1-2) R322
(g-l-3) R322
(g-l-4)
Ra22—^Z25κ322~〇~ζ25η0^ζ26η0^ρι522 (g-2-l) (g-2-2)
R322
(g-2-3) 於式（g-1-1)〜式（g-2-3)中，Ra22& Rb22獨立為 碳數為1〜8的烷基、碳數為2〜8的烯基或碳數為1〜7 的烧氧基； 18 201033339 333U8pif Z24、Z25及 Z26獨立為單鍵、·cj^cHrhCoo、〇c〇、 -ch2o_ 或-OCH2-; Y及Y均為氟，或者其巾—者為氟且另—者為氯。 [24] 如項[22]或項[23]中任一項所述之液晶組成物，其 中基於液晶組成物的總重量，第一成分的含有比例為5 wt%〜60wt%的範圍，第二成分的含有比例為2〇加％〜75 wt%的範圍’第三成分的含有比例為2()wt%〜75感的範 ^ 圍。 [25] —種液晶顯示元件，其含有如項[18]至項[24]中任 一項所述之液晶組成物。 [26] 如項[25]所述之液晶顯示元件，其中液晶顯示元件 的運作模式為VA模式、IPS模式或pSA模式，液晶顯示 元件的驅動方式為主動矩陣方式。 本說明書中的用語的使用方法如下。液晶性化合物是 具有向列相、層列相等液晶相的化合物以及雖然不具有液 ㈤目但可用作液晶組成物的成分的化合物的總稱。有時將 罾液晶性化合物、液晶組成物、液晶顯示元件分別簡稱為化 合物、組成物、兀件。液晶顯示元件是液晶顯示面板及液 晶顯示模組的總稱。向列相的上限溫度是向列相-等向相的 相轉移飢度’並且有時僅簡稱為透明點或上限溫度。有時 將向列相的下限溫度僅簡稱為下限溫度。有時將以式⑷ 所表示的化合物標記為液晶性化合物（a)。或者有時將以 式（a)所表示的化合物僅簡稱為化合物u)。該略記亦適 用於以其他式等所表示的化合物。於各式中，以六邊形圍 201033339 33308pif 起來的B、D、E等符號分別對應於環B、環D、環E等。 以百分率表7F的化合物的量是以組成物的總重量為基準的 重1量百，* (wt%)。於相同式或不同式中記載了環V、 Y B等多個相同符號，但該些符號可分別相同，亦可不 同0
立「任意的」不僅表示位置為任意，亦表示個數為任 心但不包括個數為0的情況。所謂任意的Λ亦可被B、 C或D取代的表達’是指：除了任意的a被β取代的情況、 任意的A被C取代的情況以及任意的八被〇取代的情況 以外，亦包括多個A被B〜D中的至少兩個所取代的情 況。例如’於任意的_CH2·亦可被_〇4_ch=CH1代的烧 基中，包括烷基、烯基、烷氧基、烷氧基烷基、烷氧基稀 基、烯氧基烷基等。另外，於本發明中，連續兩個_CH2_ 被取代而成為的情況欠佳。並且，烷基的末端的 -CH2·被-〇-取代的情況亦欠佳。以下對本發明加以進一步 說明。
[發明的效果] ,本發明的液晶性化合物具有對熱、光等的穩定性，於 較廣的溫度範圍内為向列相，黏度小，具有大的光學各向 異性以及適當的彈性常數(KM :彎曲彈性常數），更 具有高的負介電各向異性以及與其他液晶性化合物的優異 的相容性。而且，本發明的液晶性化合物就存在如下傾向 方面而言特別優異，即，向列相的上限溫度並不會降低、 而且黏度不會增大、且光學各向異性將增大。 20 201033339 J3iU8pif 而且，本發明的液晶組成物黏度小，具有大的 向異性、適當的彈性常數Ks3以及高的負介電各向異ς， 臨界電壓低，此外，向列相的上限溫度高，且向列相的下 限溫度低。特別是本發明的液晶組成物具有大的光學各向 異性，因此可有效用於必須具有大的光學各向異性的元件 中0
此外，本發明的液晶顯示元件以含有上述液晶組成物 為特徵，且響應時間短，消耗電力以及驅動電壓小，對比 度比大，可於較廣的溫度範圍内使用，可適用於PC模式、 TN模式、STN模式、ECB模式、〇CB模式、IPS模式、 VA模式或PSA模式等顯示模式的液晶顯示元件中，特別 是可適用於IPS模式、VA模式或PSA模式的液晶顯示元 件中。 為讓本發明之上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特 舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。 【實施方式】 以下’對本發明加以更具體之說明。 另外，於以下說明中，只要無特別說明，則以百分率 所表示的化合物的量是指以組成物的總重量為基準的重量 百分率（wt% )。 [液晶性化合物（a)] 本發明的液晶性化合物具有以式（a)所表示的結構 (以下亦將該些化合物稱為「化合物（a)」）。 21 201033339 33308pif
Ra
Z1
烧基、二教中i〇Ra及Rb獨立為氫、碳數為1〜10的 嘴數為2〜10的稀基、破金令 為2〜9触氧基絲或碳㈣t1〜9眺氧基、碳數 環A1及環A、立為M:伸;:的^伸
:氫，-2,5-二 二 = 二 時為Μ_伸笨i Γ岭2,5·二基，但環Α1及環Α2不同 三個i氣〜心獨立為氫或氟’且“4中的至少 Z 及 z 獨立為單鍵、_CH2CH2、_CH=CH、CEC、 -CH20·、_〇ch2-、_c〇〇_ 或 _〇c〇。 上所述’ L、L2、匕3及L4中的至少三個為氟，因此 化口物^)在兩端具有兩個其2位或3位的氫被氟取代的
1’4_伸苯基。上述化合物⑷藉由具有此種結構，而具有 ^的黏度、適當的光學各向異性、適當的彈性常數K33、 =的負介電各向異性以及與其他液晶性化合物的優異的相 谷性。上述化合物（a)尤其就向列相的上限溫度不會降低、 而且黏度不會增大、且貞介電各向異性高的方面而言特別 優異。 於式中’Ra及Rb為氫、碳數為丨〜川的烷基或碳數 為2〜1〇_的烯基、或者碳數為1〜9的烷氧基、碳數為2〜 9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基 ，例如為 22 201033339 JJJU8pif CH3(CH2)3-、-CH2-、ch3(ch2)2o-、ch3-o-(ch2)2-、 CH3-0-CH2-0-、H2〇CH-(CH2)2-、ch3-ch=ch-ch2-或 ch3-ch=ch-o-。 然而，若考慮到化合物的穩定性，則CH3-0-0-CH2-之類的氧與氧鄰接的基團或者ch3-ch=ch-ch=ch-等的 雙鍵部位鄰接的基團欠佳。 該些基團中的碳_碳鍵的鏈較好的是直鏈。若碳_碳鍵 的鏈為直鏈，則可擴大液晶相的溫度範圍，可減小黏度。 ϋ 而且’當尺3及Rb中的任一者為光學活性基團時，上述化 合物可用作手性摻雜劑（chirai dopant )，可藉由在液晶組 成物中添加該化合物而防止液晶顯示元件中所產生的反向 扭轉域（Reverse twisted domain)。 該些Ra及Rb特別好的是烷基、烷氧基或烯基。 當Ra及Rb為烷基、烷氧基或烯基時，可擴大液晶性 化合物的液晶相的溫度範圍。 於烯基中，根據烯基中的雙鍵的位置而有_CH=CH_的 ❹ 較好的立體構型（steric configuration)。 就-CH=CHCH3、-CH=CHC2H5、·<：Η=(：Η(：3Η7、 -CH=CHC4H9、-C2H4CH=CHCH3 或-C2H4CH=CHC2H5 等之 類的於奇數位具有雙鍵的烯基而言，立體構型較好的是反 式構型（trans-configuration)。 另一方面’就-CH2CH=CHCH3、-CH2CH=CHC2H5、 -CH2CH=CHC3H7等之類的於偶數位具有雙鍵的烯基而 吕’立體構型較好的是順式構型（cis_configuration)。具有 23 201033339 33308pif =上所述之較好的立體構型的烯基化合物的液晶相的溫度 範圍廣’具有大的彈性常數比Κ33/Κη (K33 :彎曲彈性常 數Κ”展曲彈性常數（叩1町⑺⑽抓）），可減小 化合物的黏度’此外，若將上述液晶性化合物添加至液晶 組成物中，則可提高向列相的上限溫度（Tni)。 烧基的具體例可列舉：_Ch3、_C2h5、_c3h7、_c4h9、 C5Hu、-C6H13、-C7H15、-C8H17、-C9H19 或 C10H21 ; 烧氧基的具體例可列舉：_〇CH3、-〇c2h5、-OC3H7、 -OC4H9、-OCsHu、-〇C6H13、-〇C7H15、-OC8H17 或 OC9HI9 ; © 烷氧基烷基的具體例可列舉：_CH2OCH3、 -CH2OC2H5、-CH2OC3H7、-(CH2)2〇CH3、-(CH2)2OC2H5、 -(CH2)2OC3H7、-(CH2)3〇CH3、-(CH2)4OCH3 或(CH2)5OCH3; 烯基的具體例可列舉：-CH=CH2、-CH=CHCH3、 -CH2CH=CH2、_ch=chc2h5、-CH2CH=CHCH3、 -(CH2)2CH=CH2、-CH=CHC3H7、-CH2CH=CHC2H5、 -(CH2)2CH=CHCH3 或(CH2)3CH=CH2 ; 烯氧基的具體例可列舉·· -och2ch=ch2、 Q _OCH2CH=CHCH3 或 OCH2CH=CHC2H5。 因此，Ra及Rb的具體例中，較好的是-CH3、-C2H5、 -C3H7 ' -C4H9 ' -C5H11 ' -OCH3 ' -OC2H5 ' -OC3H7 ' -OC4H9 ' -OC5Hn ' -CH2OCH3 ' -(CH2)2〇CH3 ' -(CH2)3OCH3 ' -CH2CH=CH2、-CH2CH=CHCH3、-(CH2)2CH=CH2、 -CH2CH=CHC2H5、-(CH2)2CH=CHCH3、-(CH2)3CH=CH2、 -(CH2)3CH=CHCH3 、 -(CH2)3CH=CHC2H5 、 24 201033339 333U8pif -(CH2)3CH=CHC3H7、-〇CH2CH=CH2、-OCH2CH=CHCH3、 -OCH2CH=CHC^H5，更好的是_ch3、_c2H5、c3h7、〇CH3、 -OC2H5 ' -〇C3H7 > .OC4H9 ' -(CH2)2CH=CH2 ' -(CH2)2CH=CHCH3 或(CH2)2CH=CHC3H7。 環A1及環a2為1，4_伸苯基、反-1，4·伸環己基、1，4_ 伸環己烯基、四氫吡喃-2,5-二基、1,3-二噁烷-2,5-二基、嘧 咬-2,5-二基或吼唆-2,5-二基。 H 該些環中更好的是1，4-伸苯基及反-1，4-伸環己基，最 ® 好的是反-1,4-伸環己基。 其中’當該些環中的至少一個環為反-1,4-伸環己基 時，可減小黏度，此外’若將上述液晶性化合物添加至液 晶組成物中，則可提高向列相的上限溫度（TNI)。 Ι^、Ι?、；ί3及L4分別獨立地表示氫原子或氟原子，且 L1〜L4中的至少三個為氟原子。 若L1、L2、L3及L4中的三個為氟，則可降低化合物 的熔點，因此較好。 ❿ 若L1、L2、L3及L4中全部為氟，則可提高化合物的 負介電各向異性，因此最好。 Ζ1 及 Ζ2 為單鍵、-CH2CH2-、-CH=CH-、-CeC-、 •ch2〇-、-0CH2-、或_〇c〇-。 當Z1及Z2為單鍵、-CH2CH2-或-CH=CH-時，可減小 化合物的黏度，因此較好。當z1及z2為-coo-或-〇c〇-時，可提高化合物的向列相的上限溫度（τΝΙ) ’因此更好。 此外，當Z1及Z2為或_〇CH2-時’可提高化合物的 25 201033339 33308pif 負介電各向異性，因此進一步更好。 若考慮到化合物的穩定性，則/及22較好的是單鍵、 〇或〇CH2•，更好岐單鍵及CH现。 虽z及z VCH=CH_時，其絲_對於雙鍵的立 體構型較好的是反式構型。藉由此種立體構型，可擴大上 述液晶性化合物的液晶相的溫度範圍，此外，若將上述液 ，性化合物添加至液晶組成物中，則可提高向列相社^ 溫度（1½ )。 的、二且圖當Z1及Z2中包含-CH=CH-時，可擴大液晶相 的>皿度_ ’可增大常數比Κ33/Κη (κ33 :彎 =數’ κη :展曲彈性常數），且可減小化合物的黏度此 外，將上述液晶性化合物添加至液晶組成物中時 向列相的上限溫度（τΝΙ)。 同 另外，化合物的物性並無較大差異，因此液晶性化人 =U)亦可^多於天然豐度（_ral abundance & 含Η (氘）、13C等同位素。 ^ 該些液晶性化合物（a) +，可藉由適當選擇r1、r2、 2、環A2、Z^Z2,而將介電各向雜等物性調整為 所需的物性。 以化合物（a)所表示的化合物中，較好的 例子可列舉化合物（a_l)。 L·5 L6
於式（a-1)中，尺&1及Rbi獨立為碳數為丨〜仞 (a-1) 的烷 26 201033339 33308pif 基、碳數為2〜10的烯基、碳數為丨〜9的烷氧基、碳數為 2〜9的烧氧基烧基或碳數為2〜9的烯氧基。 環A3為1，4-伸苯基、反-μ-伸環己基、丨，4_伸環己烯 基或四氳°比喃-2,5-二基，環A4為反-l，4-伸環己基、丨，4_伸 環己烯基或四氫吼喃-2,5-二基。 L5、L6、L7及L8獨立為氫或氟，且L5〜L8中的至少 三個為氟。 Z3 獨立為單鍵、-CH2CH2-、-CH=CH_、-CH2〇_、 -OCH】·、-COO,或-OCO-。 以化合物（a)所表示的化合物中，其他較好的化合 物的例子可列舉化合物（a-2)。 σ
於式（a-2)中，Ra2及Rb2獨立為碳數為1 〇 基、碳數為2〜10的烯基、碳數為1〜9的境L〜1的烧 2〜9的烧氧基烧基或碳數為2〜9的烯氧基'域、碳數為 環A5及環A6獨立為1，4-伸苯基、反q 4 ^ 5ΗΉ申環己基、 1，4-伸環己稀基或四氫口比喃-2,5-二基，但環A5 6 _ 時為1，4-伸本基。 L9、L1G、Ln及L12獨立為氫或氟，且p 1? ^〜L·12中的至 少三個為氟。 Z4 獨立為-CH2CH2_、-CH=CH-、-CH2(X、 -COO-或-OCO-
-OCH 2- 27 201033339 33308pif 以化合物（a)所表示的化合物中，最好的化合物的 例子可列舉化合物（a_3)〜化合物（a_15)。
Rb3 (a-6)
Rt>3 (a-7) b3 (a-8) Ο 於式（a-3)〜式（a-8)中，R#及Rb3獨立為碳數為 1〜l〇的烷基、碳數為2〜10的烯基、碳數為t〜9的烷氧 基、碳數為2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； Z5為單鍵、-CH2CH2_、_CH=CH_、CH2〇 〇CH2、 -COO-或-oco- ο
Ζ6-4 )—Rb4 (a-13) Rb4 (a-15) 於式（a-9)〜式（a_i5)中 ❹
Ka4及Rb4獨立為碳數 馬1〜10的烷基、奴數為2〜1〇的秘龙 的知基、碳數為1〜9的烷 28 201033339 33 观 pif 氧基、碳數為2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； Z 獨立為-CH2CH2-、_CH=CH-、-CH20_、-〇CH2_、 -COO-或-OCO· 〇 以化合物（a-3)〜化合物（a_i5)所表示的液晶性化 合物具有1’4-伸笨基、反-l，4-伸環己基或丨,4_伸環己烯基， 且相對於化合物整體為不對稱結構，因此上述液晶性化合 物就具有對熱或光的穩定性、進一步降低液晶相的下限溫 度、進一步提尚向列相的上限溫度、具有適當的光學各向 異性以及適當的彈性常數K：33、可減小黏度的觀點而言更 好0 以化合物（a-3)〜化合物（a-15)所表示的液晶性化 合物具有南的負介電各向異性，具有對熱或光的穩定性， 於較廣的溫度範圍内為向列相，且具有適當的光學各向異 性以及適當的彈性常數K：33。其中，Z5及乙6為_(：11=(：11··的 化合物就可進一步降低液晶相的下限溫度、幾乎不降低向 列相的上限溫度、可進一步減小黏度的觀點而言較好。而 ❹ 且’ Z5及Z6為-COO-或-OCO-的化合物可提高化合物的向 列相的上限溫度，因此更好。而且，Z5及Z6為-CH2CH2-的化合物就可進一步降低液晶相的下限溫度、進一步提高 相容性、進一步減小黏度的觀點而言進一步更好。此外， Z5及Z6為-CH2〇-或-OCH2-的化合物就可進一步提高負介 電各向異性、進一步減小黏度的觀點而言最好。 當液晶性化合物具有以該些液晶性化合物（a_3)〜化 合物（a-15)所表示的結構時，具有高的負介電各向異性， 29 201033339 33308pif 且與其他液晶性化合物的相容性極好。此外，上述液晶性 化合物具有對熱、光等的穩定性，黏度小，具有大的光學 各向異性以及適當的彈性常數Κ33。而且，含有該液晶性 化合物（a)的液晶組成物於通常使用液晶顯示元件的條件 下穩定，即便於較低溫度下保管，該化合物亦不會析出為 結晶（或層列相）。 因此’液晶性化合物（a)可適用於pc、TN、STN、 ECB、OCB、IPS、VA或PSA等顯示模式的液晶顯示元件 所使用的液晶組成物中’特別是可適用於IPS、va或PSA ® 等顯示模式的液晶顯示元件所使用的液晶組成物中。 [液晶性化合物（a)的合成] 液晶性化合物（a)可藉由將有機合成化學的合成手 法加以適當組合來進行合成。於起始原料中導入目標的末 知基、％以及結合基的方法例如於有機合成（Organic Syntheses，John Wiley & Sons，Inc)、有機反應（〇rganic Reactions，John Wiley & Sons，Inc )、有機合成大全 (Comprehensive Organic Synthesis，Pergamon Press )、新實 〇 驗化學講座（丸善）等書籍中有所記載。 <結合基Z1或Z2的形成> 對形成結合基Z1或Z2的方法的一例加以例示。以下 表示形成結合基的流程（scheme)。於該流程中，MSG1或 MSG2為一價的有機基團。流程中所使用的多個MSG1 (或 MSG2)可相同’亦可不同。化合物（1A)至化合物（1E) 相當於液晶性化合物（a)。 30 201033339 Ji3U8pif
Ha 卜 MSG2
Mg MSG1—\ (a2)
CHO H30+
(al) Hal = Br, I -H20 MSG1-CH=CH-MSG2 (1A) i)n-BuLi, ii)DMF orHal_MSG2 _")DMF > VmSG^ (a1) Hal = Br, I ⑻） MSG1
PPh3+Br (a4) , t-BuOK MSG1-CH=CH-MSG2 (1A) ❿ MSG1-CH=CH—MSG2 (1A)
H2,Pd/C
MSG -MSG2 (1B) i)n-BuLi, ii)B(OCH3)3 or MSG1一Hal 9 i)Mg, ii)B(OCH3)3 , (a6) Hal = Br, I Pd(PPh3)4, Na2C03aq , 0 hlal—MSG2 —' '——MSG1_B(OH)2----—~MSG1_MSG2 (a1) Hal = Br, I (a5) (1C) MSG1一Hal
Ha 卜 MSG2 i)n-BuLi,ii)ZnCl2，iii)PdCl2(PPh3)2 (a1) Hal = Br,
(a6) Hal = Br, I MSG1-MSG2 (1C) MSG1-B(OH)2 (a5) H2〇2aq ► MSG1-〇H (a7) I0 〇 NaBH4 KMSG2 -► u / H HO (a3) _ MSG1—OH , K2C03 广 MSG2 (a7)__
MSG 2 HBr -MSG2
Br (a9)
Br (a9) y—MSG2 MSG「0 (1D) HO-MSG2 MSG1_Hal i)n-BuLi, ii)C02
(a6) Hal = Br, I O (a11) DCC，DMAP O MSG1H： -► MSG1— OH O-MSG2 (a1〇) (1E) 31 201033339 33308pif
OH
NaOH MSG1-(a12) MSG1—Hal
Hal-MSG2 (a1) Hal = Br, I
PdCI2l Cul
(a6) Hal = Br, I ~- MSG1——MSG2 (1F) <雙鍵的生成> 使具有一價有機基團MSG2的有機_化物（〇rganic halide) (al)與鎖（magnesium)反應來製備格林納試劑 (Grignard reagent)。然後使該些所製備的格林納試劑或鋰 鹽（lithium salt)與醛（aldehyde)衍生物（a2)反應，藉 此合成對應的醇（alcohol)衍生物。接著，使用對甲苯續 〇 酸（p-toluenesulfonicacid)等酸觸媒來進行所得醇衍生物 的脫水反應’藉此可合成對應的化合物（1A)。 使利用丁基鐘或鎮對有機鹵化物（al)實施處理而獲 得的化合物，與N，N-二曱基甲醯胺（N，N-dimethyl formamide，DMF)等甲醯胺反應，獲得醛衍生物（a3)。 接著，使所得的醛（a3)，與利用第三丁氧化鉀（p〇tasium tert-butoxide)等鹽對鐫鹽（phosphonhmi sait) (a4)實施 處理而獲得的磷葉立德（ph〇Sph〇niS yiide)反應，由此可 ❹ 合成所對應的具有雙鍵的化合物（1A)。另外，於上述反 應中’亦有根據反應條件而生成順式體的情形，因此在必 須獲得反式體時’可視需要而利用公知的方法將順式體異 構化為反式體。 <-CH2CH2-的生成〉 於碳載她（palladium on carbon) (Pd/C)之類的觸媒 的存在下將化合物（1A)氫化，藉此可合成化合物（1B)。 32 201033339
JiJU8pif <早鍵的生成> 使有機齒化物（al)與鎂或丁基鋰反應而製備格林納 試劑或鐘鹽。然後使上述所製備的格林納試劑或鋰鹽與硼 酸三曱酯（trimethylborate)等硼酸酯反應，再利用鹽酸等 酉欠進行水解’藉此來合成二經基硼烧（dihydroxy borane) 衍生物（a5)。例如，於包含碳酸鹽水溶液與四(三苯膦)把 (tetrakis(triphenylphosphine)palladium) (Pd(PPh3)4)的觸 0 媒的存在下’使該二羥基硼烷衍生物（a5)與有機鹵化物 (a6)反應’藉此可合成化合物（lc)。 而且，使具有一價有機基團MSG1的有機鹵化物（a6) 與丁基鋰反應’進一步與氯化辞反應後，使所得的化合物 於例如雙三苯膦二氯化鈀 (bis(triphenylphosphine)palladium(II) chloride ) (PcKPPhAci2)觸媒的存在下與化合物（al)反應，藉此 可合成化合物（1C)。 <-ch2o·或-〇CH2-的生成〉 © 利用過氧化氫等氧化劑將二羥基硼烷衍生物（a5)氧 化而獲得醇衍生物（a7)。另外，利用硼氫化鈉（s〇dium borohydride)等還原劑將醛衍生物（a3)還原而獲得醇衍 生物（a8)。利用氫溴酸等將所得的醇衍生物（a8)齒化而 獲得有機鹵化物（a9)。於碳酸鉀等的存在下，使由上述所 得的醇衍生物（a8)與有機鹵化物（a9)反應，藉此可合 成化合物（1D)。 ° 〈-COO-與-OCO-的生成〉 33 201033339 33308pif 使化合物（a6)與正丁基鋰反應，接著與二氧化碳反 應而獲得緩酸（carboxylic acid)衍生物（alO)。於1,3-二 環己基碳二酿亞胺（l，3-dicyclohexylcarbodiimide，DDC) 與 4-二甲胺基0比口定（4-dimethylamino pyridine，DMAP)的 存在下，使羧酸衍生物（alO)與苯酚（phenol)衍生物（all ) 進行脫水，由此可合成具有-COO-的化合物（1E)。藉由該 方法亦可合成具有-OCO-的化合物。 <-CeC-的生成> 於二氣化鈀與鹵化銅的觸媒的存在下，使化合物（a6) Ο 與2-曱基-3-丁炔-2-醇反應，然後於鹼性條件下進行脫保護 而獲得化合物（al2)。於二氣化鈀與鹵化銅的觸媒的存在 下，使化合物（al2)與化合物（al)反應，從而合成化合 物（1F)。 <環A1或環A2的形成> 關於反-1,4-伸環己基、環己烯_丨,4_二基 (cyclohexene-l+diyl)、1，3_二噁烧_2,5_二基、四氫吡喃 -2,5-二基、1,4-伸苯基、嘧啶_2 5_二基及吡啶_2,5_二基等 ❹ 環，起始原料已經有市售或者合成法已被熟知。 [液晶性化合物（a)的製造方法] 以下，對液晶性化合物（a)、即以通式（a)所表示 的液晶性化合物的製造例加以例示。 34 201033339
(M3) 首先’於碳酸鉀、Pd/C等觸媒的存在下，使4_埃苯曱 酸乙酯（bl)與二羥基硼烷衍生物（b2)反應，藉此而獲 得化合物（b3)。接著，利用氫化鐘|呂（lithium aluminum 〇 hydride)等將化合物（b3)還原而獲得化合物（b4)。然 後，利用亞硫酿氯（thionyl chloride)等進行氯化，藉此而 獲得（b5)。接下來’使（b5)與三苯膦反應，藉此而獲得 (b6) 〇 另外’使二氟苯（difluorobenzene )衍生物（b7 )與 第二丁基鐘（sec-butyllithium，sec-BuLi)反應而製備鐘鹽。 然後使該鐘鹽與幾基（carb〇nyl)衍生物（b8)反應而獲 得醇衍生物（b9)。於對曱苯磺酸等酸觸媒的存在下，進行 35 201033339 33308pif 所醇仿生物（b9)的脫水反應，進一步於等觸媒的 存在下，進行氫化反應，藉此而獲得化合物（bl〇)。利用 甲酸等使所得的化合物（bl〇)反應而獲 ⑽）。於第三丁氧化鉀等鹽的存在下，使所得的化合物 (bl 1 )與曱氧基甲基三苯基氣化鱗（ tnphenylphosphonium chl〇ride)反應，進一步利用曱酸等 使所得的化合物反應，藉此而獲得醛衍生物（Μ2)。 於第一丁氧化卸等鹽的存在下，使由上述操作所得的 化合物（b6)與醛衍生物（Μ2)進行維蒂希（Wittig)反 0 應，進-步於Pd/C等觸媒的存在下，進行氫化反應，藉此 可合成作為本發明的液晶性化合物（a)的一例的（bi3)。 [液晶組成物] 以下，對本發明的液晶組成物進行說明。該液晶組成 物的成分是以包含至少一種液晶性化合物（a)為特徵，但 亦可包含兩種或兩種以上的液晶性化合物（a)，亦可僅由 液晶性化合物（a)所構成。而且，在製備本發明的液晶組 成物時，例如亦可考慮到液晶性化合物（a)的介電各向異 性來選擇成分。已選擇成分的液晶組成物的黏度低，具有 © 高的負介電各向異性，具有適當的彈性常數KM，臨界電 壓低，此外，向列相的上限溫度（向列相-等向相的相轉移 溫度）高，且向列相的下限溫度低。 [液晶組成物（1)] 本發明的液晶組成物除了含有液晶性化合物（a)以 外，更含有選自以式⑷）〜式（e_3)所表示的液晶性 36 201033339 33308pif 化合物（以下亦分別稱為化合物（匕丨）〜化合物（e3)) 的組群中的至少一種化合物作為第二成分（以下亦稱 晶組成物（1 ))。 (e-l)
Ran—Z11-^A^—Z12-^a^—Rbt1 (e-2) o
Rail—^A^Z11H^A^Z12-^i^-z13-^i^- Rb” (e-3) 於式（e-l)〜式（e-3)中，RauARbn獨立為石炭數 為1〜10的烷基’於該烷基中，不相鄰的任意的-CH2-亦可 被-0·取代，不相鄰的任意的_CH2CH2-亦可被-CHd取 代’氫亦可被氟取代。 於式（e-l)〜式（e-3)中，環A11、環A12、環A。 0 及環A14獨立為反-1，4-伸環己基、1，‘伸苯基、2-氟-1,4-伸 笨基、3-氟-1,4-伸苯基、嘧咬-2,5-二基、1，3-二噁烧-2,5-二基或四氫π比喊_2,5_二基。 於式（e-l)〜式（e-3)中，Z11、Z12及Z13獨立為單 鍵、-CH2CH2-、-CH=CH-、-CSC-、-COO-或 CH20- 〇 藉由使液晶性化合物（a)中含有作為第二成分的化 合物（e-1)〜化合物（e-3 )，可減小該液晶組成物的黏度， 且可降低向列相的下限溫度。而且，化合物（e-l)〜化合 物（e-3)的介電各向異性大致為〇’因此可將包含該化合 37 201033339 33308pif 物的液晶組成物的介電各向異性調整為接近〇。 化合物（e-Ι)或化合物（e_2)是對減小含有該化合 物的液晶組成物的黏度、提高電壓保持率而言有效的化合 物。此外，化合物（e-3)是對提高含有該化合物的液晶二 成物的向列相的上限溫度、提高電壓保持率而言有效的化 合物。 於環A11、環A12、環A13及環A14中，當兩個或兩個 以上的環為反-1,4-伸環己基時’可提高含有上述化合物的 液晶組成物的向列相的上限溫度，當兩個或兩個以上的環 為1，4-伸苯基時，可增大含有上述化合物的組成物的光學 各向異性。 於化合物（e-Ι)〜化合物（e-3)中，更好的化合物 是以式（2-1)〜式（2-74)所表示的化合物（以下亦分別 稱為化合物（2-1 )〜化合物（2-74))。該些化合物中，Ran 及Rbu的含義與化合物（e-1)〜化合物（e_3)的情形相 同。 38 2010333393iiU8pif ❿
(2-1) (2-2) (2-3) <2-4) (2-5) (2-6) (2-7) (2-8) (2-9) (2-10) (2-11) (2-12)
(2-13) (2-14) (2-15) (2-16) (2-17) (2-18) 《2-19) {2-20) (2-21) (2-22) (2-23) (2-24) 39 20103333933308pif
/-Rbn (2-27)
(2-31)
(2-35) (2-36) (2,37> (2-38) (2-39) (2-40)
❹ 40 20103333933308pif
Ra^—^ ^^~Rb” (2-57) R^n ❹
Ra”— Rai1_Cn^V^O"^11Rai i^}~C^^O"Rbi i F Ra11 (2-59) (2-60)
Rbn (2-58) Ra
〇~严) (2-61) (2-62) >-Rbl1 (2-67)
(2-69) (2-70) (2-71) (2-72) (2-73) (2-74) 第二成分為化合物（2-1)〜化合物（2-74)時，可製 備耐熱性以及耐光性優異、具有更高的電阻率值、且向列 相較廣的液晶組成物。 特別是如下的液晶組成物（1 )，其财熱性以及财光性 優異，具有更廣的向列相，電壓保持率更大，黏度更小， 41 201033339 33308pif 並且具有適當的彈性常數K33，其中該液晶組成物⑴的 第一成分是選自以式（a_3)〜式（a-15)所表示的化合物 ，群中的至少一種化合物’該液晶組成物（1)的第二成分 是選自以化合物㈤）〜化合物（e-3)所表示的化合物 組群中的至少一種化合物。 σ 本發明的液晶組成物（丨）中的第二成分的含量並無 特別限制，就降低黏度的觀點而言，較好的是含量多。然 而’H:使第二成分的含量增多，則有液晶組成物的臨界電 廢提高的傾向’因此例如將本發明的液晶組成物用於VA ® 模式的液晶元件時，更好的是第二成分的含量相對於液晶 組成物（1)中所包含的液晶性化合物的總重量為4〇评心 〜95 wt%的範圍’第一成分的含量相對於液晶組成物（〇 中所包含的液晶性化合物的總重量為5 wt%〜6〇 wt%的範 圍。 [液晶組成物（2)] 本發明的液晶組成物更好的是下述液晶性組成物（以 下亦稱為液晶組成物（2)):其除了含有第一成分以及第二 ◎ 成分以外，更含有選自以式（州〜式（g_6)所表示的 液晶性化合物（以下亦分別稱為化合物（g_i)〜化合物 (g-6))的組群中的至少一種化合物作為第三成分。口 42 201033339 33308pif
Rb2i (g-1)
(g-2)
Ra2i-<A22W22
(g-3)
(g-4) (9-5) (g-6)
於式（g_l)〜式（g-6)中，Ra2i及Rb2i獨立為氫或 碳數為1〜10的烷基’於該烷基中’不相鄰的任意的-CH2_ 亦可被-〇-取代’不相鄰的任意的-CH2CH2-亦可被-CH=CH-取代，氫亦可被氟取代。 於式（g-Ι )〜式（g-6 )中，環A21、A22及A23獨立 為反-1,4-伸環己基、1，4-伸苯基、2-氟-1，4-伸苯基、3-氟-1,4-伸苯基、2,3·二氟-1，4-伸苯基、嘧啶-2,5-二基、1,3-二噁烷 -2,5-二基或四氫吼喃_2,5_二基。 43 201033339 33308pif 於式（g-1 )〜式（g-6)中，z21、Z22及Z23獨立為單 鍵、-CH2CH2-、-CH=CH-、-c Ξ c-、-OCF2-、-CF2〇·、 -ocf2ch2ch2-、-ch2ch2cf2〇-、co〇_、-oco-、-0CH2_ 或-CH2〇- ’ Y1、y2、y3及y4獨立為氟或氯。 於式（g-1)〜式（g-6)中，q、！*及s獨立為〇、i或 2’口 + 1'為1或2,4 + 1"+8為1、2或34為〇、1或2。 含有化合物（g-1)〜化合物（g_6)作為第三成分的 液晶組成物（2)的負介電各向異性高。 而且’可獲得液晶組成物的向列相的溫度範圍廣、黏 ◎ 度小、負介電各向異性高、且電阻率值大的液晶組成物， 進v叮獲传上述物性適當平衡（balance)的液晶組成物。 而且於化合物（g-Ι)〜化合物（g-6)中，就低黏 性、耐熱性以及耐光性的觀點而言，更好的是選自以式 (g-M)〜式（g-2-3)所表示的化合物（以下亦分別稱為 化合物（g-M)〜化合物（g2_3))的組群中的至少一 化合物。
44 201033339 (g-l-2) (g-i-3) (g-l-4)
(g-2-1) (g-2-2) (g-2-3) 於式（g-1-1)〜式（g-2-3)中，Ra22及Rb22獨立為 碳數為1〜8的烷基、碳數為2〜8的烯基或碳數為1〜7 的烷氧基，Z24、Z25及Z26獨立為單鍵、-CH2CH2-、-COO-、 -oco-、-ch2o-或-OCH2-，Y1及Y2均為氟，或者其中一 者為氟且另一者為氣。 [液晶組成物（3)] 本發明的液晶組成物亦較好的是下述液晶組成物（以 下亦稱為液晶組成物（3)):其除了含有第一成分以及第二 成分以外，更含有選自以式（i-Ι)〜式（i-4)所表示的液 45 201033339 33308pif 晶性化合物（以下亦分別稱為化合物（i-1 )〜化合物（i-4 )) 的組群中的至少一種化合物作為第三成分。
於式（i-ι)〜式（i-4)中，Ra23及Rb23獨立為碳數 為1〜8的烷基或碳數為1〜7的烷氧基，環A24為反-1,4-伸環己基、1,4-伸環己烯基、1,4-伸苯基或四氫《比喃-2,5-二 基，環A25為反-1,4-伸環己基、1,4-伸苯基、2-氟-1,4-伸苯 基或3-氟-1,4-伸苯基，Z27獨立為單鍵、-CH20-、-COO-或-CF20-，X1及X2均為氟，或者其中一者為氟且另一者 為氳。 含有選自化合物（i-Ο〜化合物（i-4)的組群中的至 少一種化合物作為第三成分的組成物（3)亦就低黏性、耐 熱性以及耐光性的觀點而言優異，因此較好。 為了獲得目標物性，可適當併用化合物（g-Ι)〜化合 46 201033339 333ϋ8ριί 物（g-6 )、化合物（g·1·1 )〜化合物（δ·2-3 )及化合物（i-1 ) 〜化合物（i-4)。 化合物（g-1-l)、化合物（g-M)及化合物（i-2)可 減小含有該化合物的液晶組成物的黏度，進一步降低臨界 電壓值，且可降低向列相的下限溫度。化合物（g-l-2 )、 化合物（g-1-3)、化合物（心1-4)及化合物（W)不會降 低含有該化合物的液晶組成物的向列相的上限溫度，而可 降低臨界電壓值。 0 化合物（g-1-3)、化合物（g-2-2)及化合物（i-3)可 增大光學各向異性’化合物（g-1-4)、化合物（g_2_3)、化 合物（M)及化合物（i-4)可進一步增大光學各向異性。 化合物（g-2-l)、化合物（g-2-2)、化合物（g-2-3)、 化合物（i-2)、化合物（i-3)及化合物（i_4)可降低含有 該化合物的液晶組成物的向列相的下限溫度。 可列舉如下的液晶組成物作為較好的液晶組成物的 例子，其中該液晶組成物的第一成分是選自式（a-3)〜式 φ (a-15)的化合物組群中的至少一種化合物，該液晶組成 物的第二成分是選自由式（e-Ι)〜式（e-3)所組成的化 合物組群中的至少一種化合物，第三成分是選自以式 (g-1-l)〜式（g-2_3)及式（i-Ι)〜式（i-4)所表示的 化合物組群中的至少一種化合物。具有上述組成的液晶組 成物的耐熱性以及耐光性優異，向列相的溫度範圍廣，黏 度小，電壓保持率高，且具有適當的光學各向異性、適當 的介電各向異性、適當的彈性常數K33。此外，該液晶組 201033339 33308pif 成物的上述物性適當平衡。 於第三成分中，較好的是以化合物（g-Ι)及化合物 (g-2)所代表的化合物（3-1)〜化合物（3-118)。該些化 合物中，Rb22及Rb22的含義與化合物（g-1-l)〜化合物 (g-2-3 )的情形相同。
48 201033339 333U8pif
Rb?2
Rbg2
(3-1) (3-2) (3-3) (3-4) (3-5) (3-6) (3-7) (3-8) (3-9) (3-10) (3-11) (3-12) (3-13) (3-14)
(3-15) (3-16) (3-17) (3-18) (3-19) (3-20) (3-21) (3-22) (3-23) (3-24) (3-25) P-26) (3-27) (3-28) 49 20103333933308pif
P-29) (3-30) (3-31) P-32) P-33) Ra22
Rb22
Ra22
Rb22
(3-34) (3-35) (3-36) (3-37) Rb22 R3g2
(3-38)
Ra22
Rb22
Ra22
Rb22 Ra22
Rb22 R&22
(3-39) P-40) (3-41) (3-42) (3-43)
Rb?? Rb22 Rb22 (3-44) (3-45) (3-46) (3-47) (3-48) (3-49) (3-50) (3-51) (3-52) P-53) (3-54) (3-55) ❹ Ο
(3-57) (3-58) 50 20103333933308pif 0
Ra22 Ra22 Ra22 Ra22 Ra22
P-63) P-64) (3-65) Ra22 (3-71)
Ra22- V Cl > \ Rb22 Cl 、〇 < > \ Rb22 ? V Cl 0- > •Rb22 (3-72) (3-73)
(3-74) (3-75) P-76) (3-77) (3-78) (3-79)P_80) (3-81) (3-82) (3-83) (3-84) P_85) (3-86) (3-87) (3-88) 51 20103333933308pif P-89)
(3-104) (3-105) (3-106) (3-107)
(3-108) P-109) (3-110)
Ra22~ Rb22 (3-100) Cl F Ra22_ 〇 > Rb22 (3-101) Cl F Ra22· 〇 > Rb22 (3-102) R322
.〇 Cl F
(3-103)
(3-111) (3-112) (3-113) (3-114) (3-115) (3-116) (3-117) (3-118)
52 201033339 333U8pif 化合物（g-3)〜化合物（g-6)之類的具有縮合環的 化合物可降低臨界電壓值，就耐熱性或耐光性的觀點而 言，較好的是化合物（3-119)〜化合物（3-144)。該些化 合物中，Ra21及Rb21的含義與化合物（g-3)〜化合物（g-6) 的情形相同。
53 201033339 33308pif
F, F
Rb21 Rg (3-124) (3-126) (3-127) (3-129) (3-130) rVRb21 (3-12〇) vRb21 ㈦21)
Rb. O128) Q (3-131) Rb2i
(3-132)
(3-133)
Rb21 (3-134)
Rb2i (3-135)
广 Rb21 p-136) o F F Ra21
Rb21 (3-137) R F 21
Rb21 (3-138) F F R£>2·
Rb21 (3-139) R F Ra21
F, F
Rb2i
F\ J
Rb21 (3-142)
Rb21 (3-143)
Fv F
i^Rb21 (3-144) (3-141) 〇 本發明的液晶組成物中的第三成分的含量就不會減 54 201033339 333U8pif 小負介電各向異性的絕對值的觀點而言’較好的是使含量 增多。 本發明的液晶組成物的第一成分、第二成分以及第三 成分的含有比例並無特別限制，較好的是基於液晶組成物 的總重量，液晶性化合物U)的含有比例bwt%〜6〇wt% 的範圍’第二成分的含有比例為20 wt%〜75⑽的範圍， 第三成分的含有比例為20 wt%〜75 wt%的範圍。 φ 當液晶組成物的第一成分、第二成分以及第三成分的 含有比例處於上述範圍内時，該液晶組成物的耐熱性、耐 光性優異，向列相的溫度範圍廣，黏度小，電壓保持率高， 且具有適當的光學各向異性、高的介電各向異性、適當的 彈性常數1C33。進一步可獲得上述物性更加適當平衡的液 晶組成物。 [液晶組成物的形態等] 本發明的液晶組成物中存在如下情形：除了構成第一 成分、第二成分、以及視需要而添加的第三成分的液晶性 ® 化合物以外，例如以進一步調整液晶組成物的特性為目的 而進一步添加其他液晶性化合物來使用。而且，例如就成 本的觀點而言’本發明的液晶組成物中亦存在如下情形： 除了構成第一成分、第二成分、以及視需要而添加的第三 成分的液晶性化合物以外’並不添加其他液晶性化合物而 使用。 而且，於本發明的液晶組成物中亦可進一步添加光學 活性化合物、色素、消泡劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、 55 201033339 33308pif 可聚合的化合物、聚合起始劑等添加物。 將光學活性化合物添加至本發明的液晶組成物中 時了於，夜晶中誘發螺方疋結構（helical structure )而賦+ 扭轉角等。 ％卞 摻雜添加公知的手性摻雜劑作為光學活性化合物。該手性 ^轉劑具有如下效果：誘發液晶的螺旋結構而調整所需的 (〇角’從而防止逆扭轉。手性摻雜劑的例子可列舉
化合二』，13)所示的光學活性化合物。光學活性 的争征从的比例為小於等於5 wt%。光學活性化合物 好的比例為G.Glwt%〜2wt%的範圍。 56 201033339 33308pif (〇P-i)
(〇p-2) (〇p-3)
(Op-4) (〇p-5) (〇p-6) (Op-7) (〇p-8) (〇p-9) (Op-10)
57 201033339 33308pif 搬運= 至本發明的液晶組成物中的情形時，在 m - - 、過程中、或由該液晶組成物來製造液晶 顯不兀件的步驟中，可抑制發泡#。 ^屣日日
成物Γ㈣或抗氧化劑添加至本發明的液晶組 〃日’可防止液晶組成物或包含絲晶組成物 =液阳顯示元件的劣化。例如，抗氧化劑可於對液晶組成 物進行加熱時抑制電阻率值的降低。 紫外線吸收劑可列舉：二苯甲酮（benz〇phen〇ne)系 紫外線吸收劑、苯甲酸酯（benzoate)系紫外線吸收劑、 三唑（triazole)系紫外線吸收劑等。 二苯甲酮系紫外線吸收劑的具體例為2-羥基-4-正辛 氧基一本曱 _ ( 2-hydroxy-4-n-octoxybenzophenone )。
苯曱酸酯系紫外線吸收劑的具體例為2,4-二第三丁基 苯基-3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸酯 (2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoat e)。 三唑系紫外線吸收劑的具體例為2-(2-羥基-5-甲基苯 基） 苯 并三峻 (2-(2-hydroxy-5-methylphenyl)benzotriazole )、2-[2-經基 -3-(3,4,5,6-四經基鄰苯二曱酿亞胺-甲基)_5-甲基苯基]笨并 三 嗤 58 201033339 ^jjuopif (2-[2-hydroxy-3-(3545556_tetrahydroxyphthalimide-methyl)-5-methylphenyl]benzotriazole)、以及 2-(3-第三丁基-2-經基 -5-曱基苯基）-5-氣苯并三唑 (2_(3-tert-butyl-2-hydroxy-5-methylphenyl)-5-chlorobenzot riazole) 〇 抗氧化劑可列舉：酚系抗氧化劑、有機硫系抗氧化劑 等。 0 特別是就抗氧化效果高而不會使液晶組成物的物性 值發生變化的觀點而言，較好的是以式（〖）所表示的抗氧 化劑。
於式（I)中’ w表示1至15的整數。 於化合物（I)中，較好的η為1、3、5、7或9。更 好的η為1或7。η為1的化合物（I)的揮發性大，因此 在防止在大氣中進行加熱所導致的電阻率下降時有效。η 為7的化合物（I)的揮發性小，因此在以下方面有效：在 長時間使用元件後，不僅於室溫下而且在與向列相的上限 溫度接近的溫度下亦維持較大的電壓保持率。 苯酚系抗氧化劑的具體例為：2,6-二第三丁基_4_曱基 本盼（2,6-di-tert>butyl-4-methylphenol)、2,6-二第三丁基-4- 59 201033339 33308pif 乙基苯酚、2,6-二第三丁基-4-丙基苯酚、2,6-二第三丁基-4-丁基苯酚、2,6-二第三丁基-4-戊基苯酚、2,6-二第三丁基-4-己基苯酚、2,6-二第三丁基-4-庚基苯酚、2,6-二第三丁基-4-辛基苯酚、2,6-二第三丁基-4-壬基苯酚、2,6-二第三丁基-4-癸基苯酚、2,6-二第三丁基-4-十一烷基苯酚、2,6-二第三丁 基_4_十二烷基苯酚、2,6-二第三丁基-4-十三烷基苯酚、2,6-二第三丁基-4-十四炫基苯酚、2,6-二第三丁基-4-十五烧基 苯酚、2,2’-亞曱基雙（6-第三丁基-4-甲基苯酚） (SJ'-methylenebise-tert-butyMmethylphenol) )、4,4'·亞 丁基雙(6-第三丁基-3-曱基苯酚）、2,6-二第三丁基-4-(2-十 八烷氧基羰基）乙基苯酚以及季戊四醇四[3-(3,5-二第三丁 基-4-經基苯基）丙酸醋](pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate])。 有機硫系抗氧化劑的具體例為：3,3，-硫代丙酸雙十二 烧基酯（dilauryl-3,3，_thiopropionate )、3,3，-硫代丙酸雙十 四烷基酯、3,3，·硫代丙酸雙十八烷基酯、季戊四醇四（3_十 二烧基硫代丙酸酯）以及2_巯基苯并咪唑 (2-mercaptobenzimidazole ) 〇 可在以紫外線吸收劑、抗氧化劑等為代表的添加物的 二St本發明的目的、且可達成添加該添加物的目 的之量的耗圍内，添加使用上述添加物。 紫外線吸收劑或抗氧化劑時，其添加_ 丞於本發明的液晶組成物 PPm的範圍，較好的β μ 里！通吊為1〇 ppm〜500 較好的疋30Ppm〜300pp 201033339 是40 ppm〜200 ppm的範圍。 此外，本發明的液晶組成物亦存在含有於構成液晶組 成物的各化合物的合成步驟、液晶組成物的製備步驟等中 所混入的合成原料、副產物、反應溶劑、合成觸媒等雜曹 的情形。 為使上述液晶組成物適合於聚合物持續配向 (Polymer sustained alignment，PSA)模式的元件，而將 e 可聚合的化合物混合至該組成物中。可聚合的化合物較好 的例子為丙烯酸酯（acrylate )、甲基丙烯酸酯 (methacrylate)、乙烯基（vinyl)化合物、乙烯氧基 (vinyloxy)化合物、丙稀驗（pr〇penyiethyiether)、環氧 化合物（環氧乙烷（oxirane)、環氧丙烷（〇xetane))、乙 烯基酮（vinyl ketone)等具有可聚合的基團的化合物。特 ^好的例子為丙稀酸酯或甲基丙烯酸酯的衍生物。為了獲 得。其效果，可聚合的化合物的較好的比例為大於等於〇 為了防止不良顯示，可聚合的化合物的較好的比例 為:、於等於10 wt%。可聚合的化合物的更好的比例為〇」 rt2 wt%的細。可聚合的化合物較好的是於光聚合起 :等適當的起始劑的存在下，藉由紫外線（咖論㈣， 類型射？而聚合。用於聚合的適當條件、起始劑的適當 ，型（type)、以及適當的量已為業者所知，且記 。例如，作為光聚合起始劑的〗ur 、 標助（註 兀）對於自由基聚合而言較為合適。可聚合的化 61 201033339 33308pif ::較==卜。义Wt%〜5 Wt%的範圍内包含光聚合起 圍内包含光;合起:Γ別好的是於1哪至3， [液晶組成物的製造方法] 液體Ϊ發;= 且=例如於構成各成分的化合物為 : 物包含固體時’可藉由將各化合物現
備。而且，解而使彼此成為㈣讀進行振蘯而製 而製備。翻的液晶組成物亦可藉由其他公知的方法 [液晶组成物的特性] 於等明的液晶組成物中，可使向列相的上限溫度大 ,,,；、C，且可使向列相的下限溫度小於等於_2(rc， :元範圍廣。因此’包含該液晶組成物的液晶啕 兀件可於較廣的溫度區域内使用。 項 於本發_液晶組成射，較好的是#由適當調
’而使光學各向異性為⑽5〜G18的範圍。更 0.10〜0.13的範圍。 j弋 而且’於本發_液晶減物中，可獲得通常具有 -.0的範圍的介電各向異性、較好的是具 沾 =介電各向異性的液晶組成物。具有一的r: νΔ”電各向異性的液晶組成物可適宜用於利用IPS模式、 模式或PSA模式來運作的液晶顯示元件。 [液晶顯示元件] 62 201033339 33308pif 本發明的液晶組成物不僅可用於具有PC模式、1^模 式、STN模式、0CB模式、PSA模式等運作模式且利用主 動矩陣（active matrix ’ AM )方式來驅動的液晶顯示元件， 並且亦可用於具有PC模式、TN模式、STN模式、〇CB 模式、VA模式、IPS模式等運作模式且利用被動矩陣 (passive matrix，pm)方式來驅動的液晶顯示元件。 上述AM方式以及PM方式的液晶顯示元件亦可適用 φ 於反射型、透射型、半透射型中的任一種液晶顯示器等中。 而且，本發明的液晶組成物亦可用於下述元件中：使 用添加有導電劑的液晶組成物的動態散射（dynamic scattering，DS)模式元件；將液晶組成物微膠囊化 (microcapsule )而製作的向列曲線排列相（nematic curvilinear aligned phase，NCAP)元件；在液晶組成物中 形成三維網狀高分子而成的聚合物分散（p〇lymer dispersed ’ PD)元件，例如聚合物網絡（p〇lymernetw〇rk， PN)元件。 ® 其中，本發明的液晶組成物由於具有如上所述的特 性，因此可適用於以VA模式、IPS模式或PSA模式等利 用具有負介電各向異性的液晶組成物的運作模式來驅動的 AM方式的液晶顯示元件中，特別可適用於以VA模式來 驅動的AM方式的液晶顯示元件中。 另外’以TN模式、VA模式等來驅動的液晶顯示元件 中’電場的方向是垂直於液晶層。另一方面，以IPS模式 等來驅動的液晶顯示元件中，電場的方向是平行於液晶 63 201033339 33308pif 層。另外，以VA模式來驅動的液晶顯不元件的結構於κ Ohmuro, S. Kataoka, T. Sasaki and Y. Koike, SID *97 Digest of Technical Papers, 28, 845 ( 1997 )中有所報告，以 lps 模式來驅動的液晶顯示元件的結構於國際公開第91/10936 號手冊（FAMILY : US5576867)中有所報告。 [實例] [液晶性化合物（a)的實例] 以下藉由實例來進一步詳細說明本發明，但本發明並 不受下述實例限定。另外，只要無特別說明，則「％」表 © 示「wt%」。 所得的化合物是利用由b-NMR分析所得的核磁共振 譜（nuclear magnetic resonance spectrum)、由氣相層析法 (gas chromatography，GC)分析所得的氣相層析圖（gas chromatogram)等進行鑑定，因此首先就分析方法進行說 明。 b-NMR分析 測定裝置使用了 DRX-500 (Bmker BioSpin股份有限 〇 公司製造）。測定是將實例等中所製造的樣品溶解於CDci3 等可溶解樣品的氘化溶劑中，於室溫、5〇〇 MHz、累計次 數32次的條件下進行。此外，於所得的核磁共振譜的說明 中’ s表示單峰（singlet)、d表示雙峰（d〇ublet)、t表示 二重峰（tnplet)、q表示四重峰（quartet)、quin表示五重 峰（quintet)、sex表示六重峰（sexte〇、m表示多重峰 (multiplet)、br表示寬度（br〇ad)。而且，使用四曱基矽 64 201033339 烷（tetmmethylsilane，TMS )作為化學位移（也⑽以丨 5值的零點的基準物質。 GC分析 測定裝置是使用島津製作所製造的GC14B型氣相層 析儀（gas chromatograph)。管柱（c〇lumn)是使用島津製 作所製造的毛細管柱（c_lary c〇lumn )CBp丨_M25_〇25 (長 度為25 m，内徑為0.22 mm，膜厚為〇25 ;固定液 φ 相為二曱基聚矽氧烷（dimethyl p〇lySii〇xane);無極性）。 使用氦（helium )作為載氣（carrier gas )，將流量調整為1 ml/mm。將試樣氣化室的溫度設定為280°C，且將檢測器 (火焰游離檢測器（Flame Ionization Detector，FID))部 分的溫度設定為300°C。 試樣是以溶解於甲苯中成為1 wt〇/〇的溶液的方式製 備’將1所得的溶液注入至試樣氣化室中。 記錄器使用了島津製作所製造的C_R6A型 Chromatopac或其同等品。於所得的氣相層析圖中表示與 ® 成分化合物相對應的波峰（peak)的滯留時間（retenti〇n time)以及波峰的面積值。 另外，試樣的稀釋溶劑例如亦可使用氣仿 (chloroform )、己烷（hexane )。而且，管柱亦可使用Agilent Technologies Inc.製造的毛細管柱DB-1 (長度為30m，内 径為 0.32 mm’膜厚為 0.25 //m)、Agilent Technologies Inc. 製造的HP-1 (長度為30 m，内徑為0.32 mm，膜厚為0.25 // m)、Restek Corporation 製造的 Rtx-1 (長度為 30 m ’ 内 65 201033339 33308pif 徑為 0.32 mm’膜厚為 0.25 Intemati〇nal pty Ud 製造的BP-1 (長度為3〇m，内徑為〇 32mm，膜厚為〇 25 //m)等。 氣相層析圖中的波峰的面積比相當於成分化合物的 比例。一般而言，分析樣品的成分化合物的重量百分比並 非與分析樣品的各波峰的面積百分比完全相同，但於本發 明中使用上述管柱的情料，實質上校正係數（e_cti〇n coefficient)為1，因此分析樣品中的成分化合物的重量百 分比與分析樣品中的各波峰的面積百分比大致對應。其原 ® 因在於成分的液晶性化合物的校正係數並無較大差異。為 了利用氣相層析層析圖來更準確地求出液晶組成物中的液 晶性化合物的組成比，而使用利用氣相層析圖的内部標準 法（internal standard method)。對準確稱量固定量的各液 晶性化合物成分（被檢測成分）與成為基準的液晶性化合 物（基準物質）同時進行氣相層析測定，預先算出所得的 被檢測成分的波峰與基準物質的波峰的面積比的相對強 度。若使用各成分相對於基準物質的波峰面積的相對強度 ◎ 來進行校正，則可根據氣相層析分析來更準確地求出液晶 組成物中的液晶性化合物的組成比。 [液晶性化合物等的物性值的測定試樣] 測定液晶性化合物的物性值的試樣存在以下兩種情 形：將化合物本身作為試樣，以及將化合物與母液晶混合 來作為試樣。 於使用將化合物與母液晶混合而成的試樣的後一種 66 201033339 情形時，利用以下方法進行測定。首先，將15wt%的所得 的液晶性化合物與85 Wt%的母液晶混合來製作試樣。然 後，根據所得的試樣的測定值，按照下述式中所示的外推 法（extrapolation)來計算外推值。將該外推值作為該化合 物的物性值。 <外推值> =(1 〇 〇 x <試樣的測定值 > — < 母液晶的重量 百分比>x<母液晶的測定值>)/<液晶性化合物的重量百分 比> 當液晶性化合物與母液晶的比例為上述比例，但於25 °(：下析出層列相或結晶時，將液晶性化合物與母液晶的比 例依序變更為 10 wt% : 90 Wt%、5 wt% : 95 wt%、1 Wt% : 99 wt% ’以於25°C下不會析出層列相或結晶的組成來測定 試樣的物性值，並按照上述式求出外推值，將該外推值作 為液晶性化合物的物性值。 本測定中所使用的母液晶存在各種種類，例如母液晶 i的組成如下。 Ο 母液晶i: C3H7—(^)-COO—17.2% C/r^O-000—0^〇叫 27·6* 明―Ο"咖—O~"0C2H5 20.7* zon O-000一13屬 67 201033339 33308pif 另外，測定液晶組成物的物性值的試樣是使用了液晶 組成物本身。 [液晶性化合物等的物性值的測定方法] 物性值的測定是利用後述的方法來進行。該些測定方 法大多為日本電子機械工業會標準（Standard 〇f Electric
Industries Association of Japan) EIAJ.ED-2521 A 中所記載 的方法或者對其加以修改而得的方法。而且，測定時所 使用的TN元件或VA元件中並未安裝薄膜電晶體 (thin-film transistor，TFT )。 ◎ &於測定值中，將液晶性化合物單體本身作為試樣而獲 仵的值與將液晶組成物本身作為試樣而獲得的值直接記載 為實驗資料。將化合物混合於母液晶巾而獲得為試樣時， 將利用外推法所得的值作為外推值。 相結構以及轉移溫度（°C) 利用以下（1 )及（2)的方法進行測定。 (1) 將化合物置於具有偏光顯微鏡的熔點測定裝置
的加熱板（hot plate)( Mettler公司的FP_52型高溫載台（hot Q stage))上，一面以3<t/min的速度進行加熱一面利用偏 光顯微鏡來觀察相狀態及其變化，從而確定相的種類。 (2) 使用PerkinElmer公司製造的掃描熱卡計DSC-7 系統（system)或DiamondDSC系統，以3t：/min的速度 進行升溫降溫’利用外推來求出伴隨試樣的相變化的吸熱 波峰或發熱波峰的起始點（Qn set)，從*確定轉移溫度。 以下，將結晶表示為對結晶加以區別時，分別表 68 201033339 示為（^或（：2而且將層列相表示為$，將向列相表示為 N。將液體（各向同性（is，i〇)表示為！。於層列相中， 相或層列A相加以區別時，分別表示為WSa。 作為轉移溫度的標記，例如所謂「c 5〇 〇 n⑽〇 ^是表 不自結晶變化為向列相的轉移溫度（CN)為5〇此，自向 列相變化為液體的轉移溫度（NI)為1〇〇〇。〔。其他標記 亦同樣。 向列相的上限溫度（τΝΙ; ^ ) ® 冑試樣（液晶組成物液晶組成物、或者液晶性化合物 與母液晶的混合物）置於具有偏光顯微鏡的溶點測定裝置 的加熱板（Mettler公司的FP_52型高溫載台）上，一面以 lC/mm的速度進行加熱，一面觀察偏光顯微鏡。將試樣 的一部分自向列相變化為各向同性液體時的溫度作為向列 相的上限溫度。以下，有時將向列相的上限溫度僅簡稱為 「上限溫度」。 低溫相容性 ® 製作將母液晶與液晶性化合物以液晶性化合物成為 20 wt%、15 wt%、10 wt%、5 wt%、3 wt%及 1 wt%之量二 方式進行混合而成的試樣，將試樣放入至玻璃瓶中。將兮 玻璃瓶於-10°C或-20°C的冷凍器（freezer)中保管固定時g 後’觀察是否有結晶或層列相析出。 β 黏度（;於20°C下測定；mPa.s) 使用E型旋轉黏度計進行測定。 旋轉黏度（7 1 ;於25°C下測定；mPa.s) 69 201033339 33308pif 測定是按照 M. Imai et al” Molecular Crystals and LiquidCrystals’Vol.259,37 ( 1995)中所記載的方法來進 行。將試樣（液晶組成物液晶組成物、或者液晶性化合物 與母液晶的混合物）放入至2片玻璃基板的間隔（單元間 隙（cell gap))為20 v m的VA元件中。於30伏特至50 伏特的範圍内，以每次增加1伏特來階段性地對該元件施 加電壓。在不施加電壓〇·2秒後，於僅一個矩形波（矩形 脈衝（pulse) ’ 0.2秒）與不施加電壓（2秒）的條件下反 覆施加電壓。對由於上述施加電壓而產生的暫態電流 (transient current)的波峰電流（peak currem)與波峰時 間（peak time)進行測定。由該些測定值與M等人 的淪文第40頁的計算式（8)而獲得旋轉黏度的值。另外， s玄s十算中所必需的介電各向異性是使用下述介電各向異性 中所測定的值。 光學各向異性（折射率各向異性；於25〇c下測定；△ η) 測定是於25〇C的溢度下，使用波長為589腿的光， 利用在接目鏡上安裝有偏光板的阿__(綠 refractometeO來進行。沿一個方向摩擦（mbbing)主稜 鏡（PriSm)的表面後，將試樣（液晶組成物液晶組成物、 或者液晶性化合物與母液晶的混合物）滴加至主棱鏡上。 折射率（n|| )是於偏光方向與摩擦方向平行時測定。折射 率（η丄）是於偏光方向與摩擦方向垂直時測定。光學各向 異性（Δη)的值是由Δη，丨丨—以之式來計算。 201033339 J33U»pif 介電各向異性（Δε ;於25°C下測定） 介電各向異性是藉由以下方法來測定。 於經充分洗淨的玻璃基板上塗佈十八烧基三乙氧基 碎烧（octadecyl triethoxysilane ) ( 0.16 mL )的乙醇（2〇 mL ) 溶液。利用旋轉器（Spinner)使玻璃基板旋轉後，於15〇 C下加熱1小時。由2片玻璃基板來組裝成間隔（單元間 隙）為20 // m的VA元件。 ❹ 利用同樣的方法，於玻璃基板上製備聚醯亞胺 (polyimide)的配向膜。對所得的玻璃基板的配向膜進行 摩擦處理後，組裝成2片玻璃基板的間隔為9 且扭轉 角為80度的TN元件。
將試樣（液晶組成物液晶組成物、或者液晶性化合物 與母液晶的混合物）放入至所得的VA元件中，對該VA 兀件施加0.5 V(1 kHz，正弦波），測定液晶分子的長軸方 向上的介電常數（ε || )。 另外，將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母 © 液晶的混合物）放入至所得的ΤΝ元件中，對該ΤΝ元件 施加0.5 V(1 kHz，正弦波），測定液晶分子的短軸方向上 的介電常數（ε丄）。 介電各向異性的值是由么ε = ε丨丨_ ε丄的式子來 計算。 電壓保持率（VHR ;於25°C下測定；％) 測定時所使用的TN元件具有聚醯亞胺配向膜，並且 2片玻璃基板的間隔（單元間隙）為6 。將試樣（液 71 201033339 33308pif 晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的混合物）放入至 該元件中後，利用可藉由紫外線而聚合的黏接劑將該元件 密封。對該TN元件施加脈衝電壓（以5 v施加6〇微秒 (microsecond ))而進行充電。利用高速電壓計測定在丨6 7 毫秒的期㈣衰減的電壓，求出單料期中㈣壓曲線與 =之間的面積A。面積B絲衰滅時的面積。電壓保持 率疋以面積A相對於面積B的百分率（ ❿ 彈性常數（Kll、κ33;於坑下^))來表示。 於測定中使用東陽技術股份有限公 彈性常數測^器。將試樣放人至2片』，的腦型 元間隙）為2〇 的垂直配向單元續基板的間隔（早 =伏_荷’測定電容以及施加 裝置手冊』（日刊工業新聞社）帛7 使用液曰曰 (2.101)對所測定的電容（c)與施加的^⑽）、式 行擬合（fitting)，且由式⑴〇〇) 2 (V)的值進 [實例η 獲侍彈性常數的值。 〇 4-乙氧基-2,3-二氟_4，-[4-丁氧基& 環己基曱基机广聯笨（Ν〇 647)的合成—鼠苯基_(反-4- 72 201033339 333U8pif
⑴ (2)
(3)
Pd/C. K2C〇3 Toluen8/Solmix/H2〇
(NO. 647) ❹ 第1步驟 於氮氣環境下，向反應器中添加25.0 g的4-碘苯曱酸
乙酯（1)、20.1 g的4-乙氧基-2,3-二氟苯基硼酸（2)、25.0 g的碳酸鉀、0.25 g的Pd/C、1〇〇 ml的曱笨、100 ml的乙 醇以及100ml的水，使其加熱回流2小時。將反應液冷卻 至25°C後，注入至500 ml的水以及500 ml的甲苯中，並 加以混合。然後，進行靜置而使其分離為有機層與水層兩 層，進行萃取至有機層的操作。分取所得的有機層，用水 加以清洗’翻無水讀騎行乾燥。將所得的溶液於 壓下進行濃縮，接著藉由將ψ苯用作展開溶劑、且 矽膠（shea gel)用作填充劑的管柱層析法（ chromatography)的分取操作來對所得的 進一步，藉由自乙醇中的再社a而、疋订純化 丹、’°Ba而進行純化，使其乾燥而 73 201033339 33308pif 獲得18.8 g的4-乙氧基-2,3-二氟-4’-聯苯曱酸乙酯（3)。由 化合物（1)生成化合物（3)的產率為67.9%。 第2步驟 將1.4 g的氫化鋰鋁懸浮於1〇〇 ml的四氫吱π南 (tetrahydrofuran，THF)中。將 18.8 g 的化合物（3)於 -20°C〜-10°C的溫度範圍内滴加至上述懸浮液中，進一步 於該溫度範圍内授拌2小時。根據GC分析而確認反應結 束後’於冰浴冷卻下，向反應混合物中依序添加乙酸乙酯、 飽和氨水溶液，再藉由矽藻土（celite)過濾而去除析出物。 ❽ 然後利用乙酸乙酯對濾液進行萃取。依序用水、飽和食鹽 水對所得的有機層進行清洗，用無水硫酸鎂進行乾燥。進 —步藉由自庚烷中的再結晶而進行純化，使其乾燥，於減 壓下進行濃縮而獲得12.0 g的(4-乙氧基_2,3_二氟_4，_聯苯 基）甲醇（4)。由化合物⑴生成化合物⑷ 74_〇%。 卞巧 第3步驟 於鼠氣兄下，向反應器中添加12 〇 g的化合物（4 )、 ❹ 5〇 ml的甲笨以及〇.12 ml的°比咬，於45°c下攪拌1小時。 ί後’於45<t〜55°C的溫度範圍内添加3.6 ml的亞硫醯 虱使其加熱回流2小時。將反應液冷卻至25它後，注入 的水以及2GGml的曱苯中，並純混合。然後， 機^^^使其分離為有機層與水層兩層’進行萃取至有 作。分取所得的有機層，用飽和碳酸氫納水溶液 η 人，用水清洗二次，再用無水硫酸鎂進行乾燥。將 74 201033339 33308pif =付的溶液於賴下進行_，接著藉由彻將 庚 ^混合溶劑（體積比，甲苯：庚烧=1:1)用作展開溶 劑、且將卿㈣填充咖管㈣析法齡轉作來對所 得的殘錢行純化。進-步如自SQlmix A u中的再結 晶而進行純化，使其乾燥而獲得9·4 g的4，_氯甲基斗乙氧 基-2,3-二氟-聯苯⑸。由化合物⑷生成化合物⑸的 產率為73.2%。
第4步驟 於氮氣環境下，向反應器中添加9 4g的化合物（5)、 100 mi的曱苯以及17々的三笨麟，使其加熱回、流i小時。 將反應液冷卻至25。(：後，過濾出析出物，用甲苯將未反應 的原料沖洗三次後，使所得的白色固體乾燥而獲得9〇 g 的4-(4-乙氧基-2,3-二氟-1，1，·聯笨基）甲基三苯基氯化鱗 (6)。由化合物（5)生成化合物（6)的產率為95 7〇/〇。 第5步驟 向氮氣環境下的反應器中添加30.0 g的3-丁氧基_i,2- 二氟苯（7)與500 ml的THF，冷卻至_74°C。然後於-74 C〜_70°C的溫度範圍内向其中滴加12〇ml的丨66M正丁 基鲤的正己烷溶液，進一步攪拌2小時。接著，於_75°c〜 -70 C的溫度範圍内滴加包含30.2 g的ι，4-二氧螺[4.5]癸院 -8-酮（8)的200 ml THF的溶液，一面恢復至re 一面授 拌8小時。將所得的反應混合物添加至投入有5〇〇ml的j N之HC1水溶液與500 ml的乙酸乙酯的容器中，並加以混 合’然後進行靜置而使其分離為有機層與水層，進行萃取 75 201033339 33308pif 操作。分賴得的錢層，时、鮮倾氫鈉水溶液以 及水進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾燥。然後，於減壓 下餾去溶劑而獲得55.〇 g的8_(4_丁氧基_23_二氟苯 基H，4-二氧螺[4.5]癸-8-醇（9)。所得的化合物（9) 色油狀物。 、 第6步驟
將55.0g的化合物（9)、1.8g的對甲苯確酸以及3〇c 的甲苯混合’ -面去除所顧出的水，一面使該混合物加 熱回流2小時。將反應混合物冷卻至坑後向所得的液 體中添加500 ml的水與900 ml的甲苯，並加以混合，然 後進行靜置使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取至有 機層的操作。分取所得时機層，_和碳酸氫納水溶液 以及水進行清洗’制無水俩騎行錢。接著藉
:::苯用作展開溶劑、且將矽膠用作填充劑的管柱 法的分取操絲騎得的絲進行·。使其溶解於15〇 ml的甲笨與150 ml的Solmix純的混合溶劑中進 添加3.0 g的Pd/C，於氫氣環境下且於室溫下授拌直至 ^及收氫。反應結束後，將Pd/C去除，進一步將溶劑館去， =藉由_將庚細作展開溶劑、絲·用作填充劑 =柱層析法的分取操作來對所得的殘渣進行純化進一! 自S〇lmiX A_11中的再結晶而進行純化，使盆乾焯 而獲传47_8 g的8-(4_丁氧基_2,3_二氟苯χ 癸烷（10)。由化人物（9)卜人从,土）’4·一乳螺[4.5 第7步由驟化』(9)生成化合物(1〇)的產率為嶋。 76 201033339 33308pif
將47·8 g的化合物（1〇)、67 〇〇il的87〇/〇甲酸以及· mi的曱苯混合，使魏合物加熱回流2小時。將反應混合 物冷卻至30C後’向所得的溶液中添加·加的水與麵 mi的甲苯’並加以混合’然後進行靜置而使其分離為有機 層與水層兩層’進行萃取至有機層的操作。分取所得的有 機層，用水、飽和碳酸氫财溶紅及水進行清洗，再用 無水硫酸騎行錢。然後，於顧下齡賴，接著藉 由利用將曱苯料展驗劑、且將⑦膠㈣填充劑的管柱 層析法的分轉作來對所得的殘錢行純化，進—步藉由 自庚烷^的再結晶而進行純化，使其乾燥而獲得40.4 g的 1_(4_丁氧基_2,3-二氟苯基)_環己(11)。由化合物 (10)生成化合物（11)的產率為97 8%。 第8步驟 於氮氣環境下，將4G.8 g經充分乾_甲氧基甲基三 本基乳化鐫與2〇〇 ml的THF混合，冷卻至儀。 的溫度範圍内將13.4"第三丁氧化卸 (t-BuOKU兩次投人。於镇下_ 3()分鐘後，於… 〜-20°C的溫度範圍内滴加28 〇 g溶解於1〇〇如的娜 =物(：)。請下攪拌3〇分鐘後，將反應液注入 ΪΓΙ益200ml的甲苯的混合液中，並加以混合， 有機#^使其分離為錢層與水層兩層，進行萃取至 ^層的㈣。分輯㈣錢層，肖錢行清洗，再 騎錢。將所制賴於減壓下進行濃縮， 者错由利用將甲苯用作展開溶劑、且將矽膠用作填充劑 77 201033339 33308pif 彳㈣錢賴化。將所 =基)-”氧基亞，基 :酸以及200 ml的甲笨混合，使該混合 ==冷部至，向所得的溶液中二
離為有機層與水層兩層，進行萃取至有機= 作。分取所㈣有機層，时、鮮碳酸氫鈉水溶液以及 水進行清洗，無水硫魏進行觀。紐於減壓下 ，去溶劑’獲得淡黃色gj體。將該雜溶解於5() mi的甲 苯中，再添加至經冷卻至沈的〇5 g的95%氣氧化納與 200 ml的甲醇的混合液中，於1〇。〇下攪拌2小時。然後， 添加100ml的2N氫氧化鈉水溶液，於5°c下攪拌2小時。 將所得的反應液注入至500 ml的水與5〇〇 ml的甲苯的混 合液中，並加以混合，然後進行靜置而使其分離為有機層 與水層兩層，進行萃取至有機層的操作。分取所得的有機 層’用水進行清洗，用無水硫酸鎂進行乾燥。然後，於減
壓下館去溶劑，將所得的殘潰濃縮，接著藉由利用將甲苯 用作展開溶劑、且將矽膠用作填充劑的管柱層析法的分取 操作來進行純化，使其乾燥而獲得28.8 g的反_4_(4-丁氧基 -2,3-一鼠苯基)-環己基曱酸（12)。由化合物（11 )生成化 合物（12)的產率為98.3%。 第9步驟 於氮氣環境下，將15.0 g經充分乾燥的4，-(4-乙氧基 78 201033339 33308pif -2,3-二氟-U，_聯苯基）f基三苯基氯簡⑷與廳mi的 THF混合，冷卻至俄。然後，於]代〜_宂的溫度範 圍内將3.1 g的第三丁氧化鉀（t_Bu〇K)分兩次投入。於 l〇°C下赫6G分賴，於-1G〜的溫度範_滴加8」 g溶解於30 ml的而中的化合物〇2 )。於旳下授拌3〇 分鐘後，將反應液注入至100ml的水與5〇ml的f苯的混 合液中’並加以混合，然後進行靜置而使其分離為有機層 ❹與水層兩層，進行萃取至有機層的操作。分取所得的有機 層，用水進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾燥。接著將所 得的溶液於減壓下濃縮，接著藉由利用將甲苯用作展開溶 ，、且將雜用作填充劑的管柱騎法的分取操作來對所 付的殘邊進行純化，將溶離液於減壓下進行濃縮。使其溶 解於150 ml的甲苯與150 ml的s〇lmix A u的混合溶劑 中二進二步添加0.3 g的Pd/C，於氫氣環境下且於室溫下 進行攪拌直至不再吸收氫。反應結束後，將pd/c去除進 -步將溶劑餾去，接著藉由自乙酸乙醋與s〇lmix A:' 罾、混合溶劑（體積比，乙酸乙醋：S〇lmix=l : 4)中的再結 晶來對所得的殘渣進行純化，從而獲得8 35 g的心乙氧基 -2,3-二氟-4’-[4- 丁氧基_2 3_二氟苯基（反_4環己基$ 基)Η，Γ-聯笨（No.647)。由化合物（12)生成化合物 (No.647)的產率為 57 8〇/〇。 HNMR分析的化學位移3 (ppm)如下所示 =得的化合物為4_乙氧基_2,3_二氟·444丁氧基2 = 氣本基·(反-4_環己基甲基)]-U，_聯苯（No.647)。此外，測 79 201033339 33308pif 定溶劑為cdci3。 4匕學位移 5(ppm):7.43 (dd, 2H), 7.26 (d，2H)，7.09 (td， 1H), 6.83 (td, 1H), 6.79 (td, 1H), 6.66 (td, 1H), 4.14 (q, 2H), 4 00 (q, 2H), 2.77 (tt, 1H), 2.69 (t, 2H), 1.98 - 1.91 (m, 2H), 190 ' !-83 (m, 2H), 1.78 (quin, 2H), 1.63 - 1.56 (m, 2H), 155 - i.32 (m, 8H), 1.20 - 1.10 (m, 2H), 0.98 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（An)是按照上 f外推法’對將化合物混合於母液晶（i)而成的試樣的測 定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇 647)的物性值 如下所示。 轉移溫度：C 74.2 SA 130.9 N 224.4 I Tni== 196.6°C，△ ε =-9.24，An=0.200。 [實例2] 4-丁氧基-2,3-二氟-4，-聯苯氧基甲基-反-4-(4-乙氧基 _2,3·二氟苯基)環己烷（No.1539)的合成
(N0.1539) 201033339 33JU8pif 第1步驟 +於氮氣環境下，向反應器中添加5_〇g的4-鮮氧基 苯（4-biOmobenzoxy benzene )(14)、48§的4 丁氧美 23 二氟苯基硼酸⑻、13.1 g的碳酸钟、0.4V的 P_3P)2Cl2、⑽ml的甲苯、1〇〇如的s〇imix純以及 100 ml的水，使其加熱回流2小時。將反應液冷卻至乃
Ο ^：後，注人至2GG ml的水以及2〇〇㈤的甲苯中，並加以 混合。然後’進行靜㈣使其分離為械層與水層兩層， 進行萃取至有機層的操作。分取所獲得的有機層，用水進 行清洗’無水械魏行鶴。賴制溶液於減壓 下濃縮，接著藉由利祕甲苯用作展開溶劑、且將石夕膠用 作填充觸管㈣析法的分取操作來騎得誠渣進行純 化。進一步添加0.3 g的Pd/C，於氫氣環境下且於室溫下 進行攪拌直至不再吸收氫。反應結束後，將pd/c去除，進 一步將溶劑餾去，接著藉由自乙酸乙酯與s〇lmix Α\η的 犯& /谷劑（體積比，乙酸乙醋：s〇imix = 1 : 4 )中的再結 晶來對所得的殘渣進行純化，使其乾燥而獲得44 7 g的4,_ 丁氧基-2’，3’-二氟-ΐ，ι'_羥基苯酚（15)。由化合物（14)生 成化合物（15)的產率為90.8%。 第2步驟 將4·2 g的氫化鋰紹懸浮於300 ml的THF中。於-20 C〜-10 C的溫度範圍内向該懸浮液中滴加50 0 g的反 -4-(4-乙氧基_2,3-二氟笨基)-環己基曱醛（16)，進一步於該 溫度範圍内攪拌2小時。根據GC分析而確認反應結束後， 81 201033339 33308pif 於冰浴冷卻下向反應混合物中依序添加乙酸乙酯、飽和氨 水溶液，藉由石夕藻土過渡而去除析出物。然後利用乙酸，乙 S旨對濾液進行萃取。依序用水、飽和食鹽水對所得的 層進行清洗，用無水硫酸鎂進行乾燥。進一步藉由自 晶而進行純化’使其乾燥，於減壓下^行濃縮: 獲付47.6 g的反-4-(4-乙氧基_2,3_二氟)經基甲基環己烧 (17)。由化合物（16)生成化合物（17)的產9 第3步驟 · =環境下’向反應器中添加47 6 g的化合物 (Π)、300 ml的甲苯以及〇 5鮒…比咬於机 ^小時。然後，於45°C〜55°C的溫度範_添加 ^亞硫醯氯，使其加熱回流2小時。將反應液冷卻至坑 ί ’ ϊί至Γml的水以及300 ml的甲苯中，並加以混 後 靜置錢其分離為有制與水層兩層，進 有機層的操作。分取所得的有機層，用飽和碳酸 虱鈉水/谷液清洗兩次，用水清洗三次再用蛊 〇 仃乾燥。接著將所得的溶祕減iTit行濃縮，再藉由利 用將甲苯與庚烧的混合溶劑（體積比，甲苯:’庚 開溶劑、且將石夕勝用作填充劑的管柱層析法的分取 中:得的殘渣進行純化。進—步藉由自S-ixA-11 基<4乙進3行純Λ，使其乾燥而獲得47·6 g的4-氯甲 生；人4 土，_一齓本基)_環己烷（18)。由化合物（17) 成化a物（18)的產率為93.6%。 第4步驟 82 201033339 於氮氣環境下’向100 ml的DMF中添加2 〇 g的4，_ 丁氧基-2’，3’·二氟-1，1’_經基苯紛（15)以及的磷酸三 卸（K3P〇4) ’於7(TC下進行攪拌。接著向其中添加丄7 g 的化合物（18) ’於7(TC下攪拌7小時。將所得的反應混 合物冷縣3〇 C，藉由喊而與gj形物分概，再添加1〇〇 ml的曱苯以及loo ml的水並加以混合。賴進行靜置 使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取至有機層的操 ❹作。分取所得的有機層，用食鹽水進行清洗，再用無水硫 酸鎮進^乾燥。然後，於減壓下館去溶劑，接著藉由將庚 烷與甲苯的混合溶劑（體積比，庚烷：甲苯=1 : 2)用 巧溶劑、且將發膠用作填充劑的管柱層析法的分取操 ^所得的殘渣進行純化。進—步藉由自S。·純盘 庚烧的混合溶劑（體積比，s〇lmixA_u :庚烧=1:2/中 的再結f曰來進行純化，使其乾燥而獲得2.0 g的4-丁氣美 -2,3-二氟乙氧基_2,3·二氣笨基 二 甲基]-U，-聯苯（No.1539)。由化人你riQ 本乳基 © (No.1539)的產率為63 9%。° )成化合物 定戶分析的化學位移d (_)如下所示，可鐘 2=匕，4_丁氧基_2,3_二氟邻·乙·二 ί 基)苯氧基甲基]-1，1，猶（价烟）。 此外，測疋溶劑為CDC13。 2H) ΓΖη移^PPm): 7.43 ⑷ 2H)，7 〇6 ⑽1H)，6.97 汍 2H)，6.87 (td，1H)，6.78 (td, m 《一 3.85(d，2H)，、 83 201033339 33308pif 198 - 1-79 (m, 5H), 1.56 - 1.48 (m, 4H), 1.45 (t, 3H), 1.34 -123(m，2H), 1.00(t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ e )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.1539)的物性 值如下所示。
轉移溫度：C 113.8 SA 143.4 N 224.1 I TNI=202.6〇C，Δ e =-8.83，^11=0.201。 ❹ [實例3] 反-4-(反-4-(4-丁氧基-2,3-二氣苯基)-環己基曱基)_4_ 乙氧基-2,3-二氟苯基環己烷（Νο·467)的合成
(12) + (2〇) t-ΒϋΟΚ H2, Pd/C THF Toluene/solmix
第l步驟 於氮氣環境下’向200 ml的甲苯中添加3〇 〇g的化合 物（丨7)、9.8 g的咪唑（imidazole)以及37.8 g的三笨膦 ^Ph#) ’於下進行攪拌。然後將33 8 g的碘（^出此） 分為5份’於5<t〜1(rc的溫度範圍内進行添加進一步 授摔3小時’根據gc分析而確認反應結束。藉由對所得 84 201033339 3i3U8pif =ί物進行過滤而去除析出物，於減墨下自所〜 滤液中潑去溶劑。接著藉由利縣餘用作 一氟苯 化合物（19)的產率為58 5%。 生成
號手冊中所記=方(3 國際公開第鳩細02 第2步驟 於氮氣環境下，向反應器中添加则g的化合物 、=〇〇 ml的甲苯以及13 8 §的三苯鱗，使其加熱回 =1、時。將反應液冷卻至坑後，過滤出析出物，用甲 =反應的原料沖洗三次後，使所得的白色固體乾燥而 传9.0 g的反_4_(4_乙氧基_2,3_二氟)環己基曱基三苯基碘 ‘（20)。由化合物（19)生成化合物（2〇)的 84.6%。 第3步驟 於氮氣環境下，將7.1g經充分乾燥的反_4_(4_乙氧基 2’3_一氟)環己基曱基三苯基峨化鱗（20)與l〇〇ml的THF 混σ，冷卻至_l〇°C。然後於_1〇。〇〜的溫度範圍内將 u g的第三丁氧化鉀（t_BuOK)分兩次投入。於_10t：T 攪拌60分鐘後，於_1〇〜_5〇C的溫度範圍内滴加3.0 g溶解 於30 ml的THF中的化合物（12)。於〇。匚下授拌30分鐘 後，將反應液注入至l〇〇ml的水與5〇ml的曱苯的混合液 85 201033339 33308pif 層中兩ΐ=ί取分離為有機層舆水 有機層的刼作。分取所得的有機層， =水進行清洗，制無水硫酸鎂進行錢。接著將所得的 溶液於減壓下進行濃縮，藉由利用將甲苯用作展開溶劑、 且將石夕膠用作填充_管柱層析法的分取操作來對所得的 殘渣進行純化，將溶離液於減壓下進行濃縮。使其溶解於 150 ml的曱苯與i5〇mi的solmix A-11的混合溶劑中，進
一步添加0.3 g的Pd/C，於氫氣環境下且於室溫下進行攪 拌直至不再吸收氫。於反應結束後，將Pd/C去除，進一步 將溶劑餾去’接著藉由自乙酸乙酯與Solmix 的混合 溶劑（體積比，乙酸乙酯：Solmix= 1 : 4 )中的再結晶來 對所得的殘渣進行純化，從而獲得2.5 g的反-4-[反-4-(2,3_ 二氟-4-丁氧基苯基)_環己基甲基]-2,3-二氟乙氧基笨基環 己燒（No.467)。由化合物（12)生成化合物（No.467)的 產率為45.4%。
H-NMR分析的化學位移δ ( ppm )如下所示，可鑑 定所得的化合物為反-4-[反-4-(2,3-二氟-4-丁氧基笨基)_環 己基甲基]-2,3-二氟乙氧基苯基環己烷（No.467)。此外， 測定溶劑為CDC13。 化學位移（5(ppm):6_84 (td，2H)，6.67 (td，2H)，4·〇9 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 2H), 1.86 (m, 8H), 1.78 (quin, 2H), !·54 - 1.38 (m, 9H), 1.30 - 1,20 (m, 6H), 1.14 - 1,02 (m, 4H), 0.97 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 86 201033339 33308pif 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值’化合物（No.467)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 99.4 Sb 116.7 SA 124.3 N 237.5 I Tni=200.6°C » Δ £ =-7.52 > Δη= 0.127 ° [實例4] 反-4’-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)苯氧基甲基-反-4-(4-丁 氧基_2,3-一氣苯基)聯壞己燒（No.3677 )的合成
sec-BuLi (21) THF
(23)
(24)
Ph3P+CH2〇CH3CI·, NBuOK THF c4h9o HCOOH Toluene NaOH Solmix
K3PO4 DMF C4H9O (28)
〇C2H5 (NO. 3677) 第1步驟 向氮氣環境下的反應器中添加10.0 g的3-丁氧基-1,2-二氟苯（7)與200 ml的THF，冷卻至-74°C。然後於-74 87 201033339 33308pif °C〜-70°C的溫度範圍内向其中滴加64 〇 ml的丨〇〇 μ第二 丁基鋰的正己烷、環己烷溶液，進一步攪拌2小時。接著， 於-75°C〜-7(TC的溫度範圍内滴加包含12.8 g的4-(1,4-二 氧螺[4.5]癸-8基)-環己酮（21)的THF 50 ml溶液，一面 恢復至25。(： 一面攪拌8小時。將所得的反應混合物添加至 投入有100 ml的3%氣化錄水溶液與1〇〇 mi的乙酸乙酯的 容器中，並加以混合，然後進行靜置而使其分離為有機層 與水層，進行萃取操作。分取所得的有機層，用水、飽和 石反酸氫納水溶液以及水進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾 © 燥。然後，於減壓下餾去溶劑而獲得22 7g的4_(1,4_二氧 螺[4·5]癸-8基)-1-(4-丁氧基_2,3_二氟苯基)_環己醇（22)。 所得的化合物（22)為黃色油狀物。 第2步驟 將22.7 g的化合物（22)、0.68 g的對甲苯續酸以及 200 ml的甲苯混合，一面去除所餾出的水一面使該混合物 加熱回流2小時。將反應混合物冷卻至3〇t後，向所得的 溶液中添加200 ml的水與200 mi的甲苯並加以混合，然 ◎ 後進行靜置而使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取至 有機層的操作。分取所得的有機層，用飽和碳酸氫鈉水溶 液以及水進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾燥。接著藉由 斥J用將曱本用作展開溶劑、且將石夕膠用作填充劑的管柱層 析法的分取操作來對所得的溶液進行純化，並使其乾燥: 進一步添加0.3 g的Pd/C，於氫氣環境下且於室溫下攪拌 直至不再吸收氫。反應結束後，將Pd/C去除，進一步將溶 88 201033339 JJ3U8pif 劑餾去，接著藉由自THF與庚烷的混合溶劑（體積比， THF:庚烷=1 : 9)中的再結晶來對所得的殘渣進行純化， 從而獲得7.7 g的8-[4-(4-丁氧基-2,3-二氟苯基)-環己烯 基]-M-—氧螺[4.5]癸炫·（23)。由化合物（7)生成化合物 (23)的產率為35.2%。 第3步驟 將7‘7g的化合物（23)、8.7g的87%曱酸以及100ml 的甲苯混合，使該混合物加熱回流2小時。將反應混合物 冷卻至30°C後’於所得的溶液中添加2〇〇 ml的水與2〇〇 ml 的曱苯，並加以混合，然後進行靜置而使其分離為有機層 與水層兩層，進行萃取至有機層的操作。分取所得的有機 層，用水、飽和碳酸氫鈉水溶液以及水進行清洗，再用無 水硫酸鎂進行乾燥。然後，於減壓下餾去溶劑，藉由自庚 烷溶劑中的再結晶來對殘渣進行純化，使其乾燥而獲得6 8 g的4，-(4-丁氧基-2,3-二氟苯基)-聯環已基-心酮（24)。由 化合物（23)生成化合物（24)的產率為99 〇%。 〇 第4步驟 於氮氣環境下，將7.9 g經充分乾燥的曱氧基甲基三 苯基氣化鱗與1〇〇 ml的THF混合，冷卻至刈它。然後， 於-3〇°C〜-2(TC的溫度範圍内將2.6 g的第三丁氧化鉀 (t B:〇K)分四次投入。於_2〇C下授拌3〇分鐘後，於_3〇 〜-2〇°C的溫度範圍内滴加6.8 g溶解於％⑹的thf中的 化合物（24)。於_10口觀3〇分鐘後，將反應液注入至 200 mi的水與刚ml的曱苯的混合液中，並加以混合，然 89 201033339 33308pif ί=;:分離為有機層與水層兩層，進行萃取至 =的插作。分取所得的有機層，用水進行清洗再用 進行乾燥。接著將所得的溶液於減壓下進行濃 、、再稭由湘將甲苯用作展開溶劑、且 柱層躲的分取操作來_得的雜精純化。將 溶離液於減壓下進行濃縮而獲得7 2 g的叫丁^ 二物二氣本基M，·曱氧基亞甲基·聯環己烧（25)。由化 。物（24)生成化合物（25)的產率為95 5%。 第5步驟 的甲L7ig T合物(25)、8.4 g的87%甲酸以及1〇㈣ α:π混ί物加熱回流2小時。將反應混合物 ^甲^OC後，向所得的液體中添加200 ml的水與300ml 然後進行靜置而使其分離為有機層與 上層兩層’進料取至有機層的操作。分取所得的有機層， 2、飽和魏油切紅及水騎清洗，無水硫 ，鎮進行乾燥。然後，於減壓下館去溶劑而獲得6.5 g的 二汽色固體。將該殘渣添加至經冷卻至7<t的14mi的2n 虱氧化納水溶液與28 ml的2·_的混合液中，於邮下 攪拌2小時。然後，添加2〇 ml的2 Ν氫氧化納水溶液， 於5。(：下赫2小時。將所得的反應液注入至2〇〇⑹的水 與200 ml的甲苯的混合液中，並加以混合，然後進行靜置 而使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取至有機層的操 作:分?所得的有機層’用水進行清洗，制無水硫酸鎮 進行乾燥。然後，於減壓下餾去溶劑，接著藉由自庚烷與 201033339 333U8pif THF的混合溶劑（體積比，庚燒：THF==9 :丨）中的再結 晶來對所得的殘渣進行純化，使其乾燥而獲得60 g i 4-(4-丁氧基-2,3-一氣本基)-聯環己基_反_4_甲酸（26)。由 化合物（25)生成化合物（26)的產率為86 4〇/0。 第6步驟 將4.2 g的氫化鐘銘懸浮於3〇〇 mi的THF中。於-20 c〜-i〇°c的溫度範圍内向該懸浮液中滴加60 g的4·_(4_ 馨 丁氧基-2,3-一氟本基)-聯環己基-反_4_曱酸 ( 26 )，進一步 於該溫度範圍内攪拌2小時。根據GC分析而確認反應結 束後，於冰浴冷卻的條件下，向反應混合物中依序添加乙 酸乙酯、飽和氨水溶液，再藉由矽藻土過濾而去除析出物。 然後利用乙酸乙酯對濾液進行萃取。依序用水、飽和食鹽 水對所得的有機層進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾燥。 進一步藉由自庚烷中的再結晶而進行純化，使其乾燥，於 減壓下進行濃縮而獲得6.0 g的反-4'-(4-丁氧基_2,3-二氟苯 基)-反-4-羥基甲基聯環己烷（27)。由化合物（26)生成化 © 合物（27)的產率為99.5%。 第7步驟 於氮氣環境下，向反應器中添加6.0 g的化合物（27 )、 l〇〇ml的曱苯以及〇1 ml的吡啶，於45。匸下攪拌j小時。 ，後，於45。(：〜55°C的溫度範圍内添加1.4 mi的亞硫醯 氣，使其加熱回流2小時。將反應液冷卻至25°c後，注入 至100 ml的水以及1〇〇 mi的甲苯中，並加以混合。然後， 進行靜置而使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取至有 91 201033339 33308pif 機層的操作。分取所得的有機層，用飽和碳酸 清洗兩次’用水清洗三:欠，再職水硫酸顧 二 著將所得的溶液於減壓下進行濃縮，藉由 烧的混合溶劑（_比，甲笨：就=1: υ用 = 劑、且將♦膠用作填充躺管柱層析法的分取操作來= 得的殘渣進行純化。進—步藉由自SGlmix A_u
晶而進行純化，使其乾燥峨得62 g的反·4，_(4·丁装。 -2,3-二氟苯基)_反_4_氯甲基聯環己烷（28 )。由化合 土 生成化合物（28)的產率為98.6¾。 第8步驟 於乳氣環境下’向1〇〇 ml的DMF中添加3 〒，基,3-二氟苯齡（15)以及16·8 g的 (，叫，於賦下進行攪拌。接著向其中添加62j =物⑽，於80t下授摔7小時。將所得應^ =:至3〇t；，藉由過濾、而與固形物分離後，添加1〇= 的甲本以及1GG ml的水’並加以混合。然後，進行
^分離為有制與水層兩層，騎萃取至有機層的揭 作。分取所得的有機層，用食鹽水進行清洗 # 酸鎂進行乾燥。然後，於減壓下齡溶劑 用、將^ 烧與甲苯的混合溶劑（體積比，庚燒：甲笨=ι : 2溶劑、且财職作填絲㈣㈣析法的分取操作 ^所得的錄進行純化。進—步藉由自SQimix Μ、 庚烷的混合溶劑（體積比，s〇lmixA_u :庚烷=ι : /中 的再結晶而進行純化，使其乾燥而獲得3 6 ^反_4，_(4_乙 92 201033339 氧基-2,3-二氟苯基)苯氧基甲基_反_4_(4 丁氣義 基）聯環己烷（Νο·3677)。由化合物（28)土 2,3~二氟笨 (No.3677)的產率為42.6%。 生成化合物 H-NMR分析的化學位移占（ppm)如下— 定所得的化合物為反_4_(2,3_二氟_4_乙氧基笨7示，可鑑 氟邻-丁氧基環己烯基)苯氧基甲基]環己⑥n[2,3-二 此外，測定溶劑為CDC13。 〇· 677)。
化子位移 5(ppm):6.83(td lH) 6 6 〇：97α3Η) }，155 L36 ^ 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Μ、 二5向_ ( △ £ )以及光學各向異性（Δη)是按照上 ^ 法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 =疋值進行換算而得的外推值，化合物（No.3677)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 98.4 SA 113.4 N 235.4 1 丁祀=20〇.6\：，△ ε =-9.73，△FO.m。 [實例5] 反-4-(4_乙氧基_2,3_二氟苯基)環己基苯甲酸_4，_ 丁氧 土_2,，3L二氟-U，-聯苯酯（Νο·2379)的合成 93 201033339 33308pif
(NO. 2379) 第1步驟
將10.0 g的化合物（16)、50 ml的丙酮混合，將該混 合物於35°C下攪拌30分鐘。接著於30°C〜4(TC的溫度範 圍内向該混合物中添加4.7 ml的Jones試劑（8 N)後，於 35°C下攪拌2小時。將反應混合物冷卻至30°C後，向所得 的液體中添加200 ml的曱苯與200 ml的水，並加以混合， 然後進行靜置而使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取 至有機層的操作。分取所得的有機層’用水、硫代硫酸納 水溶液以及水進行清洗，用無水硫酸鎂進行乾燥而獲得8 8 g的4·乙氧基_2,3_二氟-(反-4-環己基)-甲酸（31)。由化合 物（16)生成化合物（31)的產率為83.1%。 第2步驟 於氮氣環境下，向1〇〇 ml的曱苯中添加12g的化合 物（31)、1.0 g 的 4，-丁氧基-2，，3，-二氟·1，ι，_羥基苯酚（15 )〇、 0.89 g的l，3-二環己基碳二醯亞胺（DCC)以及0 〇5的 4-二曱胺基吡啶（DMAP)’於25。〇下攪拌2〇小時。|據 GC分析而確認反應結束後’添加1〇〇 mi的甲苯以及1 的水並加以混合。然後’進行靜置而使其分離為有機層^ 94 201033339 -5JJU8pif ❺
機Λ的操作。分取所得的有機層， 再無水硫酸鎂進行乾燥。接著將所得的 濃縮’再_議曱苯用作展開溶 作填充_管柱層析法的分取操作來對殘 /-'仃純化。進一步藉由自庚烷與THF的混合溶劑（體 比庚烧.THF = 2 : 1)巾的再結晶而進行純化，使 燥而獲得1.43 g的反邻乙氧基_2 3.二氟苯基)環己^ 曱酸-反冬 丁氧基_2，，3，_m,_^^g|(NG.2379)(^b δ物/IS)生成化合物（N〇2379)的產率為636〇/〇。 —H-NMR分析的化學位移$ (ppm)如下所示可鑑 定所得的化合物為反_4_(4_乙氧基-2,3-二氟笨基)環己基^ 甲酸-反-4，-丁氧基_2，，3，_二氟-U，·聯苯酯（Ν〇·2379)。此 外’測定溶劑為CDC13。 化學位移 δ (ppm): 7.51 (d，2H), 7 15 (d, 2H)，7 〇8 (td， 1H), 6.86 (td, 1H), 6.80 (td, 1H), 6.69 (td, 1H), 4.14 - 4.06 (m, 4H), 2.86 (tt, 1H), 2.63 (tt, 1H), 2.33 - 2.26 (m, 2H), 2.04 1-97 (m, 2H), 1.87 - 1.72 (m, 4H), 1.62 - 1.50 (m, 4H), 1.46 (t, 3H), 0.99 (t, 3H) 〇 ’ 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tni)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.2379)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 84.8 N 280.0 1 95 201033339 33308pif TNI=221.6°C，△ ε =_8.61，Δη=;〇 185。 [實例6] 4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)-反冲(4_ 丁氧基_2,3_二氟苯 基)-聯環己基-3-烯（No.377)的合成
(N0.377) 第1步驟 向氮氣環境下的反應器中添加3 〇 g的3_乙氣基_12_ 二氟苯（31)與20〇1111的卿’冷卻至_74。(：。然後於_74 °C〜-7(TC的溫度範圍内向其中滴加Μ·的第二 丁基鐘的正己烧、環己院溶液，進—步授拌2小時。接著 於-75°〇二贼的溫度範圍㈣加包含7.0 g的4，·(4-丁氧 基2,3_—氟苯基)-聯環己基_4，（24)的THF5〇ml溶液， :?復至25 c 一面攪拌8小時。將所得的反應混合物添 有1〇〇ml的3°/〇氯化銨水溶液與100ml的乙酸乙 :層i:::力然後進行靜置而使其分離為有 i $進饤萃取操作。分取所得的有機層，用水、 飽=酸氫鈉水溶液以及水進行清洗，制無水硫酸鎮進 丁 然後’於減壓下餘去溶劑，從而獲得9 7叾的私(4_ 96 201033339 33308pif 氟苯基M-(4_ 丁氧基-2,3_二氟苯基)，環己 土 ）。所付的化合物（32)為黃色油狀 第2步驟 ml的Ϊ ^的化合物（32 )、G.29 g的對甲苯俩以及200 、本、此合，一面去除所餾出的水一面使該混合物 中添加2〇〇 mf的水r2L i0°c後’向所得的溶液 ❿ ❿ 進行靜置而使1分離為有機：：甲本，並加以混合’然後 機層的操作；:==水層兩層，進行萃取至有 以及ml 有機層，用齡碰油水溶液 開溶劑、且抑膠用作填充劑的 由所得的溶液進行純化，再使其乾燥。藉 ?萨.β !乙醋與S〇lmiX A_l1的混合溶劑（體積比，乙酸 心外:mlxA_11 = 1:4)中的再結晶來對所得的殘潰進 5其、從而獲乂5.5 g的4_(4-乙氧基·2,3_二11苯基)_4’_(4-「二_，3-二氣笨基)-聯環己基-増（Νο·377)。由化合物 (31^生成化合物（Ν〇.377)的產率為分抓。 H NMR力析的化學位移$ (鹏）如下所示，可鐘 ^传㈣合物為4作乙氧基·2,3_二氟苯基)·4，-(4-丁氧 二，3_一氣苯基)·聯環己基_3·烯（Νο.377)。此外，測定溶 劑為CDC13。 δ ^ppm) : 6·88 (td, 1H), 6.84 (td, 1H), 6.70 -6^63 (m, 2H), 5.93 (m, 1H), 4.11 (q? 2H), 4.01 (t, 2H), 2.76 (tt, ,2.49 - 2.32 (m, 2H), 2.31 - 2.22 (m, 1H), 2.03 - 1.83 (m, 97 201033339 33308pif 6H), 1.78 (quin, 2H)，1·54 - 1.33 (m，9H)，131 _ 115 (m，3h 0.97 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tw)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇 377)的物性 值如下所示。
轉移溫度：Ci 65.2 C2 69.2 SA 182.9 N 269.5 I TNI=216.6°C，△ £ =-9.50，△許❻⑼。 [實例7] 根據實例1〜實例6所示的方法，使用對應的起始原 料來合成各種化合物，並確認上述化合物是目標化合物'。、 4-(4-乙氧基_2,3_二氟苯基)-4，_(4_ 丁氧基_2,3_二氟 基)-聯環己基-3,3，-二烯（No.407)
(NO-407) 0 化學位移(5 (ppm): 6.88 (td, 1H), 6.66 (td，1H), 5 93 (m 2H)，4.09 (q, 2H)，4.03 (t，2H)，2.50 · 2.24 (m, 6H)，2 〇5叫 1.94 (m，4H)，1.80 (quin，2H), 1.60 - 1.37 (m, 11H), Ο·% (t 3 H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值’上限溫度（丁犯）、 介電各向異性（△ ε)以及光學各向異性（Δη)是按N^上 98 201033339 33308pif 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測疋值進行換算而得的外推值，化合物（No.407)的物性 值如下所示。
轉移溫度：c 87.1 SA 197.5 N 249.2 I
Tni—215.9C，Δ e =-9.50，^11=0.193。 反-4-(4-乙氧基_2,3_二氟苯基)_反_4，-(4-丁氧基-2,3-二 II笨基)-1，1’-聯環己烷（No.17)
化學位移 6 (ppm) : 6.84 (t，2H), 6.68 (t，2H), 4·1〇 (q， 2H), 4.02 (t, 2H), 2.74 (tt, 2H), 1.94 - 1.83 (m, 8H), I.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.38 (m, 9H), 1.27 - 1.14 (m, 6H), 0.97 (t 3H)。 、， 轉移溫度為化合物自身的測定值’上限溫度（Tni)、 介電各向異性（△ e )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（〇中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇17)的物性值 如下所示。
轉移溫度：C 99.4 SA 161.9 N 293.8 I
Tni=212.6。。，△ ε =-8.18，△!!=〇 141。 1-丁氧基-反-4-(4-(4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基）笨基)環 己基)-2,3-二氟苯（No.3227) 99 201033339 33308pif
化學位移 5 (ppm) : 7.15 (dd, 4H)，6.89 (td，1Η), 6.78 (td, 1H), 6.70 (td, 1H), 6.64 (td, 1H), 4.10 (q, 2H), 4.03 (t, 2H), 2.86 (m, 5H), 2.57 (mt, 1H), 2.00 (m, 4H), 1.81 (quin, 2H), 1.70 - 1.57 (m, 4H), 1.51 (q, 2H), 1.45 (t, 3H), 0.99 (t, 3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.3227)的物性 值如下所示。
轉移溫度：C 87.9 SA 103.8 N 202.9 I TN产 168.6〇C，△ ε =-7.25，Δη=0.165。 1-丁氧基-4-(4-(4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基）苯基)環己 基-3-烯基)-2,3-二氟苯（No.3587)
化學位移(5 (ppm): 7.32 (d, 2H)，7.12 (d, 2H), 6.89 (td， 1H), 6.75 (td, 1H), 6.69 (td, 1H), 6.62 (td, 1H), 6.17 (m, 1H), 100 201033339 33308pif 4.09 (q, 2H), 4.03 (t, 2H), 3.16 (m, 1H)? 2.87 (m, 4H), 2.64 - 2-47 (m, 3H), 2.54 - 2.45 (m, 1H), 2.09 - 2.02 (m, 1H), 1.97 - 1.88 (m, 1H), 1.80 (quin, 2H), 1.5〇 2n), 1.44 (t, 3H), 0.98 (t, 3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tni)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性η)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.3587)的物性 值如下所示。 轉移溫度：Ci 84_9 C2 100.5 SA 135.3 N 186.9 I 175.3°C，△ ε =-8.47，^11=0.186。 反 _4-[(4，-乙氧基-2，，3，-二氟聯苯基)_4_ 丁氧基 _2,3-二氟苯基]環己烷（No_197)
OC2H5 化學位移 δ (ppm): 7.46 (d, 2H), 7.32 (d, 2H)，7.10 (td, 1H), 6.89 (td, 1H), 6.79 (td, 1H), 6.70 (td, 1H), 4.16 (q, 2H), 4 〇3 (t, 2H), 2.90 (m, 1H), 2.64 (m, 1H), 2.09 - 1.97 (m, 4H), (quin, 2H), 1.74 - 1.60 (m, 4H), 1.53 - 1.45 (m, 5H), 0.98 (t, 3H)。 ’ 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（An)是按照上 101 201033339 33308pif 述外推法’對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.197)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 119.0 (SA157_3) N 295.0 1 tni = 214.6°C，△ ε = -8.81，^11=0.240。 反-4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基乙基)_反_4'-(4- 丁氧基 -2,3_二氟苯基)-1,1，-聯環己烷（No.3047)
化學位移(5 ( ppm ) : 6·81 (m，2H), 6.66 (q, 2H)，4.10 (q, 2H), 4.02 (t, 2H), 2.70 (tt, 1H), 2.60 (t, 2H), 1.90 - 1.72 (m, l〇H)，1.54 - 1.36 (m, 9H)，1.24 - 0.98 (m，12H)。 人-轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（tni)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述=推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 〇 測定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇 3〇47)的物性 值如下所示。 轉移溫度.Ci 62.6 Sa 169.7 N 242 5 I ΤΝΙ=201·3 C ’ △ ε =_7.47，An=〇.i42。 4_乙氧基-2’，3’-二氟-1，ΐ’_聯笨甲酸反_4_(4 丁氧基 —氟苯基)環己基S旨（No.2769) 102 201033339 333U8pif
(NO. 2769) 化學位移(5 (ppm) : 8.11 (d, 2H), 7.59 (d，2H)，7.13 (t， 1H), 6.86 (t, 1H), 6.82 (t, 1H), 6.99 (t, 1H), 5.05 (m, 1H), 4.17 (q, 2H), 4.03 (t, 2H), 2.86 (tt, 1H), 2.24 (m, 2H), 2.00 -1.94 (m, 2H), 1.79 (quin, 2H), 1.74 - 1.61 (m, 4H), 1.54 -❿ 1.45 (m，5H), 0.97 (t, 3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（An)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.2769)的物性 值如下所示。
轉移溫度：C 129.0 N 275.8 I TNI=205.6〇C，△ ε =-7.14，Δη=0.214。 Q 反-4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)環己基苯甲酸-反-4-(4- 丁氧基-2,3-二氟苯基)環己基酯（No.2207)
C4H9O
〇C2H5 (NO. 2207) 化學位移 6 (ppm) : 6·83 (t, 2H)，6·67 (t，2H)，4.80 (m， 103 201033339 33308pif 1H), 4.10 (q? 2H), 4.01 (t, 2H), 2.80 (tt, 2H), 2.33 (tt, 1H), 2.09 (m, 4H), 1.98 - 1.88 (m, 4H), 1.79 (quin, 2H), 1.66 -!-46 (m, 13H), 0.97 (t, 3H) 〇 八轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（D、 ”電各向異性（Δ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 2推法’對將化合物混合於母液晶⑴巾喊的試樣的 /貝1疋值進行換算而得的外推值，化合物（Νο.2207)的物性 值如下所示。
轉移溫度：C 108.7 Ν 244.6 I tni=174.6°C，△ ε =-6.95，^11=0.136。 反-4-(4-丁氧基_2,3_二氟笨基)_反_4，-1，1，-聯環己基笨 曱酸-4·乙氧基_2,3-二氟苯基酯（No.4937)
(NO. 4937) 化學位移(5 (ppm) : 6.83 (t，1H)，6.79 (t, 1H)，6.69 (t， 〇 !H), 6.67 (t, 1H), 4.10 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.73 (tt, 1H) 9 € 1 / 75 .^ 1H), 2.18 (m, 2H), 1.93 - 1.82 (m, 6H), 1.78 (quin, 2H), 162 - !-36 (m, 9H), 1.25 - 1.06 (m, 6H), 0.97 (t, 3H) 〇 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述=推法’對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.4937)的物性 104 201033339 3iiU8pif 值如下所示。 轉移溫度：C9L2Sc151.5Sa 182 8 N244 6I Tni=200.6°C，Δε=-7.99, Δη=〇.127。 4-乙氧基_2,3-二氟苯基安息 二氟苯基)-反-4’-1，1'-聯環己基酯 '2,3. 香酸-反-4-(4-丁氧基 (No.5717)
化學位移 6(PPm) : 7.66 (t，1H)，6 83 (t，1H)，6 1H)，6.67 (t，1Η)，4·91 (m，1H)，4 17 (q，2h)，* m ((， 2.73 (tt，1H)，2.13 (m，2H), 1.93、l 8 H)， 2H)，1.54 · 1.36 (m，9H), 1.25 1.12 (m，6H)，〇 97 (t，3Hq)Uln， 〇 轉移溫度為化合物自身的_值，上限溫度（T^、 ”電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.5717)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 118.8 SA 133.1 N 294.0 I Tni=235.9°C，△ ε =-8.11，^11=0.148。 4-(4-乙氧基-3-氟苯基)-4，-(4-丁氧基-2,3-二氟苯基)-聯 環己基-3-烯（No.409)
(NO.409) c4h9o 105 201033339 33308pif 化學位移(5 (ppm) : 7.13 (dd，1H)，7.08 (dd, 1H)，6.88 (t, 1H), 6.84 (t, 1H), 6.67 (t, 1H), 6.06 (m, 1H), 4.10 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 2H), 2.49 - 2.24 (m, 3H), 2.02 - 1.85 (m, 6H), 1.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.33 (m, 8H), 1.30 - 1.15 (m, 3H), 0.97 (t, 3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（△!〇是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.409)的物性 值如下所示。
轉移溫度：C 58.2 SA 190.3 N 275.4 I TNI=229_3°C，△ ε =-6.39，Δη=0.180。 4-(4-乙氧基-2-氣苯基)-反-4'-(4- 丁氧基-2,3-二氣苯 基)-聯環己基-3-烯（Νο.410)
(NO.410) c4h9o 化學位移（5 (ppm) : 7.13 (t，1H), 6_84 (t, 1H)，6.67 (t， 1H), 6.62 (dd, 1H), 6.56 (dd, 1H), 5.88 (m, 1H), 4.00 (m, 4H), 2.76 (tt, 1H), 2.49 - 2.34 (m, 2H), 2.26 (dt, 1H), 2.02 - 1.86 (m, 6H), 1.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.34 (m, 9H), 1.30 - 1.15 (m, 3H), 0.97 (t, 3H)。 106 201033339 轉移溫度為化合物自身的測 介電各向祕（Δ ε )以及絲’上限溫度/¾)、 述外推法，對將化合祕合於母“丨:(Μ是按照上 測定值進行換算而得的外推值，中而成的試樣的 值如下所示。 匕ΰ物（Νο.410)的物性
轉移溫度：C 71.5 SA 125.3 Ν 272 7 I ❹ 反乙氧基-3-氟苯基)-反_4，_(4_ 基)_聯環己燒（NCU37) (丁减43 -氣本
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(N0.137) 化學位移占（ppm) : 6.93 (d，1H)，6.87 (m，2H)，6·84 (t， 1H), 6.67 (t, 1H), 4.08 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 1H), 〇 239 (tts 1H^ 1-95 - 1.82 (m, 8H), 1.79 (quin, 2H), 1.55 - 1.33 (m，9H)，1.27 - l.ii (m，6H), 0·97 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（An)是按照上 述外推法’對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.137)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 78.2 SB 124.4 SA 160.2 N 297.7 I ^^1=219.90(:，△ ε =-6.22，^11=0.160。 107 201033339 33308pif 基)-聯反環Γ炫乙氟苯基).反米(4. 丁氣基-π二氟笨 c4h9o
0C2Hs (N0.77) ◎ 化學位W(Ppm):7.H)(t，lH)，6 84 (t，iH)，6 H，^62(dd，1H)，6.56(dd，1H)，4()i(q ’ 2-73 (m, 2H), 1.93 - 1.82 (m, 8¾) i 7Q , . OXJ,, 1.37 (m，9H), 1.26 - 1.15 (m, 6H)，〇 97(t 3gm， ’ 55 - 度為化合物自身的測定值，上限溫度（Μ、 、性（Δε ) U及光學各向雜（Δη)是按，昭上 述外推法，對將&合物混合;」:2*、、、上 測定值進行換算而得的外推值，而成的試樣的 如下所示。 〗1心化合物（Νο.77)的物性值 〇 轉移溫度：C 90.8 SA 97.4 Ν 296.9 I Tni—226.6 C，△ £ =-5 57，λ Λ [實例 8] Δ".158。 方法it實例1〜實例7中所記載的合成方法同樣的 附記的資==下所示的化合物㈤.1)〜⑽·6180)。 物自身的測二/照上述方法所測定的值。轉移溫度為化合 以及光值，上限溫度（Τνι)、介電各向異性（△ ε ) 混合於^向異性（Δη)找照上述外餘，對將化合物 、成晶（丨）中而成的試樣的測定值進行換算所得的 108 201033339 J33U8pif 外推值。
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oc2h5 (A) H-NMR分析的化學㈣5 (ppm)如下
定所得的化合物為反冰丙基_反_4，_(2,3二乙' ’ ^ 基)-1，卜聯環己烷（A)。此外，測定溶劑為CDci。土’ 化學位移(5 (ppm) : 6_82 (dd，1H)，6 64 (q, 2H), 2.71 (tt, 1H), 1.89. L79 4H), 1.79 ； 1 ； 4H), 1.45 - 1.26 (m, 14H), l.2〇 . L04 (m, 4Ηχ 〇 9〇 _ 〇 ^ 3H)。 ./y( 化合物（A)的轉移溫度如下所示。
轉移溫度：C 66.9 SB 79.9 N I
將上述記縣母n的5種化合減合 向列相的母液晶1。該母液晶i的物性如下所示。、有 上限溫度（Tni ) = 74 6°Γ . Jj：译 r 、 s： (Λη) =0.08；； j備包含85 Wt%的上述母液晶i與15 Wt%的所合成 的反二丙基-反_4,似二氣乙氧基苯基…，聯環己院 (A)的液晶組成物U。對所得的液晶組成物ii的物性值 進4丁測定，藉由外推測定值而算出比較例化合物⑷的 520 201033339 33308pif 物性的外推值。其值如下所示。 上限溫度（TNI) =158.71 ; 光學各向異性（Δη) =0.114; 介電各向異性（△ ε ) =-5.43 ; [實例9]
液晶性化合物（Νο·17)的物性 製備包含90 Wt%的上述母液晶1與1〇加％的 中所得的4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)_4，_(4_丁氧基_2 3 一5 J7 苯基)_1，1’·聯環己⑥（Νο.Π)的液晶組成物⑴。對所= 液晶組成物iii的物性值進行測定，藉由外推測定值而^出 液晶性化合物（No.17)的物性的外推值。其值如下所示 上限溫度（TNI) =212.6°C ; 、 不0 光學各向異性（Δη) =0.141 ; 介電各向異性（△ ε ) =-8.18 ; 由此可知：液晶性化合物（No.17)是上限溫度（Tni) 高、可增大光學各向異性（Δη)、且可提高負介電各向異 性（△ε)的化合物。 而且與比較例化合物（Α)相比，可知：液晶性化合 物（No.17)是上限溫度（ΤΝΙ)高、光學各向異性（△ η) 大、負介電各向異性（Δε)高、熔點低的化合物。 [比較例2] 合成反-4-戊基-反_4”-(2,3·二氟乙氧基苯基)_ι，ι’,4，，Γ-聯三環己烷（C)作為比較例。 521 201033339 33308pif C5H”
〇C2H5 (C) hnmr分析的化學位移占（ppm)如 定所得的化合物為反_4_戊基备4”_(2,3_二氟乙氧= 基)-U，4’，1”-聯三環己燒（c)。此外，測定溶劑為c 化學位移(5(ppm):6 %⑽1H)，6⑹⑼肩，4 2H), 2.74 (tt, 1H), 1.93 - 1.82 (m； 4H), 1.82 - 1.68 (m 8H)
1.48 - 1.37 1.37 > 0.82 (m,27H)〇 ^ ^ 化合物（C)的轉移溫度如下所示。
轉移溫度：C 71.8 SB 298.2 N 330.7 I 製備包含97 wt%的上述母液晶土與3 wt%的所合成的 反-4-戊基-反_4”-(2,3-二氟乙氧基苯基…’，^，、聯三環己 燒（c_)的液晶組成物iv。對所得的液晶組成物iv的物性 值進打測定，藉由外推測定值而算出比較例化合物 的物性的外推值。其值如下所示。 光學各向異性（△ η) =〇·ΐ37 ;
介電各向異性（△ ε ) 86 ; 而且，液晶組成物iv的彈性常數反33為u 31 [實例10] 液晶性化合物（No. 197)的物性 製備包含97 wt%的母液晶i與3 wt%的實例 乙氧基-2’，3’_二氟_u’_聯苯基)4 丁氧基处二 乱本基]%己烧（No.197)的液晶組成物v。對所 組成物v的物性值進行败，藉由外推測纽而算出液: 522 201033339 33308pif 性化合物（No.197)的物性的外推值。其值如下所示。 光學各向異性（△!〇 =0.240; 介電各向異性（△ e ) =-8.81 ; 而且，液晶組成物v的彈性常數&3為13 97 pN。 ^由此可知：液晶性化合物（No.197)是上限溫度（Tni) 高、可增大光學各向異性（Δη)、且可提高負介電各向異 性（△ε)的化合物。 ㈤且與比較例化合物（C)相比，可知：液晶性化合 物（No.197)是光學各向異性（Δη)大、負介電各向異性 (△ ε )高、彈性常數Κ33大的化合物。 [比較例3] 合成類似於合成化合物（D)的4-乙氧基_4，，，_戊基 -2”’，3”’，2’3-四氟-1，1’，4’，1’’，4’’，1'聯四苯阳作為比較例。
OC2H5 (F) iH_NMR分析的化學位移5 (ppm)如下所示，可鑑 定所得的化合物為4-乙氧基_4，，，_戊基_2，，，,3，"，2,3-四氟 -1，1'，4’，1’，4”，1’'’-聯四苯（1?)。此外，測定溶劑為（^^13。 化學位移 <5 (ppm): 7_22 (m，4H)，7.62 (m，4H), 7.15 (m, 2H), 7.01 (t, 1H), 6.82 (t, 1H), 4.17 (q, 2H), 2.70 (t 2H) 1 66 (m, 2H), 1.49 (t, 3H), 1.37 (m, 4H), 0.93 (m, 3H) 〇? ’ 化合物（F)的轉移溫度如下所示。
轉移溫度：C 149.8 N 306.7 I 523 201033339 33308pif 製備包含95 wt%的母液晶i與5 wt% 氧基-曰4，”·戊基❿”办略丨以丨”斤 a、、·成物v。對所彳于的液晶組成物v的物性值進行測 1 ’藉由外推败值而算出比較例化合物（F)的物性的 外推值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =-6.05 ; 而且，液晶組成物ν的彈性常數Κ33為15 78 [比較例3] ’
合成類似於化合物（D)力4_乙氧基_4 C5H11
〇c2H5 (G) —1關MR分析的化學位移5 (ppm)如下所示，可, 定所得的化合物為4-乙氧基_4，”_戊基_2”，2 3三
1,1 I’L’4 ,1 _聯四苯（F)。此外’測定溶劑為CDC13 化學位移 5 (ppm): 7.71 (m，4H)，7 64 (d，2h)，7 6〇 ( 2H), 7.40 (t, 1H), 7.16 (t, 1H), 7.05 (d, 1H), 7.〇〇 (d, 11 6.82 (t，1H)，4.17 (q, 2H)，2.65 (t, 2H), 1.66 (m 2H)】49 31^.36^4^0.92^3, ’ 2H)，149 化合物（G)的轉移溫度如下所示。
轉移溫度：C 138.7 SA 180.2 Ν 307.8 I 氧^備ΓΓ的母液晶丨與5 ^的所合成的4_ 虱土 -戊基_2，2,3-三氟-U，，4丨聯四苯（G) 524 201033339 JJiUSpif 液ro、、且成物v。對所得的液晶組成物v的物性值進行測定， 藉由外推測定值而算出比_化合物⑹的物性的 值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =-5.20 ; 而且’液晶組成物ν的彈性常數心3為15 4〇ρΝ。 [比較例3] 一#合成類似於化合物（D)的4_乙氧基_4,„戍基_3,，，，2,3_ Q 二氟-1，1’，4’，1’’，4”，1，”_聯四苯（11)作為比較例。 ’
—H NMR刀析的化學位移丨（ppm)如下所示可鐵 疋所得的化合物為4_乙氧基_4”，戊基_3，，，,2,3_三氟 -1’1’，4’’1”，4”，1'”_聯四苯（11)。此外，測定溶劑為（：：1^。 化學位移 5 (PPm): 7.71 (仙，4H)，7.64 (d, 2H)，7.60 (d， 鬱 2H), 7.35 (dd, 1H), 7.30 (dd, 1H), 7.26 (t, 1H), 7.15 (td, 1H)^ 2 (t, 1H), 4.17 (q, 2H), 2.68 (t, 2H), 1.66 (m, 2H) 1.49 ft 3H)，1 _37 (m，4H)，0.92 (m，3H)。 ，， 化合物（H)的轉移溫度如下所示。 轉移溫度：C 154.0 SA 297.4 N 319.3 I ^製備包含95 wt%的母液晶i與5 wt%的所合成的‘乙 氧^…-戊基^…办三氟山^以”广聯四笨㈤的 液晶組成物V。對所得的液晶組成物v的物性值進行測定， 藉由外推測定值而算出比較例化合物（H)的物性的外推 525 201033339 33308pif 值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =_3 46 ; 而且’液晶組成物ν的彈性·κ [實例11] 液晶性化合物（No.17)的物性 ❹ 製備包含9G wt%的母液晶；與1()感的實例 =的4_(4_乙氧基_2,3_二氟苯基)_4，_(4 丁氧 基)-u，-聯環己以No.n)的液晶組成物vi。對崎= 晶組成物V1的物性值進行測定，藉由外推測定值而 晶性化合物（Ng.17)的物性的外推值。其值如下 。 介電各向異性（△ e ) =_8 18 ; 、 而且，液晶組成物v的彈性常數心3為17 45 pN。 由此可知：液晶性化合物（No.17)是熔點低、負介 電各向異性（Δε)高、可增大彈性常數&的化合物。 ❹ 而且與比較例化合物（F)、⑹、（Η)相比，可知： 液晶性化合物（No.17)是負介電各向異性（△ £ )高、溶 點低、彈性常數Κ„大的化合物。 [比較例3] 合成類似於化合物（ε)❺4_乙氧 -4”-(4-戊基苯基乙基)-l，l”m⑴作為比較例。 R F C5H11
oc2h5 b-NMR分析的化學位移δ (ppm)如下所示，可 (I) 鑑 526 201033339 33308pif ^，化合物為4_乙氧基_2,3,2”，3”_四氟_4”_(4_戍基苯 土乙土)風1,1 -聯二苯⑴。此外，測定溶劑為CDCl3。 (ppm) ： 7.60 (dd, 4H), 7.18 - 7.10 (m, 6H), 6.97 (t, 1H), 6.82 (td, 1H), 4.18 (q, 2H), 3.00 (m, 2H), 2.93 m, =), 2.58 (t，2H)，1.61 (m，2H), 1.49 (t 3H) ! 39 _ i 27 (m, 4H), 0.89 (t，3H)。 化合物（I)的轉移溫度如下所示。
轉移溫度：c 146.1 N 209.0 I ^製備包含95 wt〇/o的母液晶i與5 wt〇/〇的所合成的4-乙 氧基2,3,2，3”·四氟_4’’-(4-戊基苯基乙基聯三苯（J) „域物vi。騎得晶組輪vi的祕值進行測 疋，藉由外推測定值而算出比較例化合物（1)的物性的外 推值。其值如下所示。 介電各向異性（△ e ) =-4.33 ; 黏度（7? ) =139.3 mPa.s 而且，液晶組成物vi的彈性常數&3為14 37pN。 [實例12] 液晶性化合物（No.3227)的物性 製備包含95 wt%的母液晶i與5 wt%的實例7中所得 的1-丁氧基-反-4_(4-(4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)苯基)環己 基)_2,3·一氟本（No.3227)的液晶組成物νϋ。對所得的液 晶組成物vii的物性值進行測定，藉由外推測定值而算出 液晶性化合物（No_3227)的物性的外推值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =-8.04 ; 527 201033339 33308pif 黏度（；？）=78.8 mPa-s 而且，液晶組成物vii的彈性常數K33為14.8pN。 由此可知：液晶性化合物（No.3227)是熔點低、上 限溫度（TNI)高、可增大光學各向異性（Δη)、黏度（7/ ) 小、可提南負介電各向異性（△ £ )的化合物。 而且與比較例化合物（I)相比，可知：液晶性化合物 (No.3227 )是負介電各向異性（a ε )高、熔點低、黏度 (C )小、彈性常數Κ33大的化合物。 [液晶組成物的實例] 以下利用實例來對本發明中所得的液晶組成物進行 詳細說明。此外’實例中所使用的液晶性化合物是基於下 述表1的定義而利用符號來表示。此外，於表1中，1，4_ 伸環己基的立體構型為反式構型。只要無特別說明，則各 化合物的比例（百分率）是以液晶組成物的總重量為基準 的重量百分率（wt%)。表示各實例最後所獲得的液晶組成 物的特性值。 此外’各實例中所使用的液晶性化合物部分中所記載 的編號與表示上述本發_第—成分至第三成分中所使用 的液晶性化合㈣式子編餘職，於未喊式子編號而 應的
化合物是不與上述成分相對 以下表不化合物的利用符號的標記方法。 528 201033339 333U8pif 表411.使用符號的化合物的標記法 R-(A,)-Z「··-Zn-(An)-R' ❹ ❿
1)左末端基R- 符號 CnH2n+厂 n- CnH2n+1〇 - n〇- CmH2ni+t mOn- ch2=ch- V- CnH2n+-CH=CH- nV- CH2-CH-CnH2n- Vn- CmH2m+1-CH=CH-CnH2n~ mVn- cf2=ch- VFF- CF2=CH-CnH2n- VFFn- 2)右末端基-R· 符號 _CnH2n+i -n -〇CnH2n+i —On -ch=ch2 -V -CH=CH-CnH2n+1 -Vn -CnH2n-CH=CH2 -nV -CH=CFZ -VFF -cooch3 - EMe 3)結合基-Zn- 符號 -CnH2n_ n -coo- E -oco- e _CH:CH- V -ch2o- 10 -och2~ 01 -CFgO"" X 4)環結構-An- 符號 F F HX
Cl F H Ch ch Dh dh G B B(2F) B(3F) B(2F,3F) B(2F，3CL) B(2CL,3F) B(2F,3F,6Me) 5)表述例 例 1 4〇-B(2F,3F)B01HB(2F,3F)-〇2 F F c4h9〇^S^\ /^o.
例2 40™B(2F,3F)H2BB(2F)3F)-〇2 F. F
例 3 5-HBB(3F)B-3 C5H1 例4 5-HBB(2F,3F)-〇2 F F C5H1 Γ^Ζ^^^θ~°°2Η5 特性值的測定是按照以下方法來進行。該些測定方法 529 201033339 33308pif 大多為曰本電子機械工業會標準（Standard of Eleetrie Industries Association of Japan) EIAJ.ED-2521 A 中所纪裁 的方法、或者對其加以修改而得的方法。 (1) 向列相的上限溫度（NI ; °C ) 將試樣置於具備偏光顯微鏡的熔點測定装置的加熱 板上，以l°C/min的速度進行加熱。測定試樣的—部分’自、 向列相變化為各向同性液體時的溫度。以下有時將向列相 的上限溫度簡稱為「上限溫度」。 © (2) 向列相的下限溫度（tc ; X：) 將具有向列相的試樣於〇°C、_i〇°c、_2〇〇c、_3〇。[及 -40°C的冷;東器中保管1G日後，觀察液晶相。例如，在試 樣於-2代下保持向列相的狀態、於_3代下變化為結晶或 = = 記格聊。以下有時將向列相的下限 溫度簡稱為「下限溫度」。 (3) 光學各向異性（Δη ;於25。(：下測定） 使用波長為589 nm的光，利用在接 ❹ 光板的阿貝折射計來進行败。首先，沿 稜鏡的表面後，將試樣滴加至主稜鏡上。並且== 平行時的折射率(n")、以及偏光方向與摩擦 二垂直，的折射，)。先學各向異性:值 (4T黏产/0 ) — (n丄）的式子而算出。 (4) ( η , ^20°CT^J^ ； mPa-s) 於測定中使用E型黏度計。 ⑸介電各向異性（Δε ;於坑下測定） 530 201033339 33308pif 於反充分洗淨的玻璃基板上塗佈十八烧基三乙氧基 石夕烧（0:16 mL)的乙醇（20 mL)溶液。利用旋轉器使玻 f基板旋轉後，於15G〇C下加熱1小時。由2片玻璃基板 *組裴成間隔（單元間隙）為2〇 # m的VA元件。
利用同樣的方法，於玻璃基板上製備聚醯亞胺的配向 膜。對所得的玻璃基板的配向膜進行摩擦處理後，組裝成 2片玻璃基板的間隔為9以m且扭轉角為80度的TN元件。 將°式樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的 物）放入至所得的VA元件中，對該VA元件施加〇.5 a kHz，正弦波），測定液晶分子的長軸方向上的介電 书數（ε || )。 而且將5式樣（液晶組成物液晶組成物、或者液晶性 物與母液晶的混合物）放入至所得的ΤΝ元件中，對 ΪΠί件施加G.5 V ( 1 kHZ、正弦波）’測定液晶分子的 轴方向上的介電常數（ε丄）。 II ~~ ε丄的式子來 介電各向異性的值是由Δε=ε 計算。 各向異性的值為負的組成物是具有負介電 (6)電壓保持率（VHR;於25°C與l〇〇〇c下制宏 的間放入至具有聚醯亞胺:向膜、且2片玻璃基;反 於25V疋間隙）為6㈣的單兀中來製作TN元件。
™元件施加脈衝電壓（以5 V施加6()微 而進仃充電。彻陰極射線示波器W 531 201033339 33308pif oscilloscope)來觀測施加至TN元件的電壓的波形求出 單位週期（16.7毫秒）的電壓曲線與橫軸之間的面積。由 去除了 TN元件後所施加的電壓的波形而同樣地求出面 積。電壓保持率（％)的值是由（電壓保持率）==(存在 7>1元件時的面積值）/(不存在TN元件時的面積值）xl〇〇 的值而算出。 將由上述方式而獲得的電壓保持率表示為 「VHR-1」。接著，將上述TN元件於100°C下加熱250小 時。將該TN元件恢復至25。(：後，利用與上述方法同樣的 0 方法來測定電壓保持率。將實施上述加熱試驗後所得的電 壓保持率表示為「VHR-2」。此外，該加熱試驗為加速試驗 (accelerated test)，是用作與TN元件的長時間耐久試驗 相對應的試驗。 [實例13] 40-B(2F,3F)B01HB(2F,3F)-02 (No.1539) 3% 40-B(2F,3F)H2BB(2F,3F)-02 (No.647) 5% 40-B(2F,3F)H2HB(2F,3F)-02 (No.467) 3% 2-HH-5 (2-1) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-HH-5 (2-1) 6% 5-HB-02 (2-4) 10% V-HHB-1 (2-25) 10% 3-H2B(2F,3F)-〇2 (3-3) 5% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 532 201033339 33308pif
2-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) NI=103.4〇C ；TC^-20°C ； Δη = = 0.118; 77 =28.1 △ ε = _3·5。 [實例14] 40-B(2F,3F)HH10B(2F,3F)-02 (No.3677) 40-B(2F,3F)BeHB(2F,3F)-02 (No.2769) 3-HH-4 (2-1) 3-HH-5 (2-1) 3-HH-Ol (2-1) 3-HB-02 (2-4) V2-HHB-1 (2-25) V-HB(2F,3F)-02 (3-1) 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 2-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) NI=102.7〇C ； Δη=0.108 ； η = = 28.1 mPa.s ; L 9% 12% 12% mPa* 5% 5% 5% 5% 10% 10% 15% 10% 2% 10% 5% 10% 8% \ £ = -3.4。 [實例15] 5% 40-B(2F,3F)ChchB(2F,3F)-02 (No.407) 40-B(2F,3F)HchB(2F,3F)-02 (No.377) 533 5% 201033339 33308pif 40-B(2F,3F)HHB(2F,3F)-02 (No. 17) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-HH-5 (2-1) 5% 5-HB-3 (2-4) 5% 3-HB-02 (2-4) 10% 5-HB-02 (2-4) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% NI-103.7〇C ； Δη=0.110 ； η = = 29.6 mPa.s ; A £ =
-3.9。 [實例16]
40-B(2F,3F)HHB(2F,3F)-02 (No. 17) 5% 40-B(2F,3F)BH2B(2F,3F)-02 (No.3407) 5% 2-HH-5 (2-1) 5% 3-HH-4 (2-1) 5% 3-HB-Ol (2-4) 5% 3-HHB-l (2-25) 10% 3-HHB-3 (2-25) 10% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 5% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 534 201033339 33308pif
3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% 2-BB(2F,3F)B-4 (3-57) 5% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% [實例Π] 40-B(2F,3F)HH2B(2F,3F)-02 (No.3047) 7% 40-B(2F,3F)HB2B(2F,3F)-02 (No.3227) 8% 2-HH-3 (2-1) 10% 2-H2H-3 (2-2) 5% 3-HB-Ol (2-4) 5% 3-HHB-Ol (2-25) 5% 3-HBB-2 (2-35) 5% 3-HHEH-3 (2-46) 5% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 8% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 6% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 4-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 3% 3-HBB(2CL,3F)-02 (3-93) 3% NI=102.5〇C ； Δη-0.108 ； η = = 36.2 mPa.s ; Δ ε = -3.8。 535 201033339 33308pif [實例18] 40-B(2F,3F)B01HB(2F,3F)-02 (No. 1539) 3% 40-B(2F,3F)H2BB(2F,3F)-02 (No.647) 5% 40-B(2F,3F)H2HB(2F,3F)-02 (No.467) 3% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-HB-02 (2-4) 10% 2-BBB(2F)-3 (2-43) 5% 2-BBB(2F)-5 (2-43) 5% 3-HBBH-5 (2-69) 5% 101-HBBH-4 (2-69) 4% 5-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% V-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% NI=101.2°C ； Δη-0.118 ； η = 31_5 mPa.s ; A £ = -3.5。 於100份的上述組成物中添加 0.25 份的 Op05 時的間 距（pitch)為 60.7 //m。 [實例19] 40-B(2F,3F)HH10B(2F,3F)-02 (No.3677) 5% 40-B(2F,3F)BeHB(2F,3F)-02 (No.2769) 5% 2-HH-5 (2-1) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 201033339 J3JU8pif 3-HH-5 (2-1) 5% 1V-HBB-2 (2-35) 5% 2-BB(3F)B-3 (2-44) 5% 2-BB(3F)B-5 (2-44) 5% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 12% 5-HB(2F,3F)-02 (3-1) 12% 3-HH2B(2F,3F)-02 (3-30) 12% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 7% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 6% 3-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 6% NI=101.3°C ； Δη = 0.118 ； η : = 32.5 mPa.s ; Δ ε =
-3.6。 [實例20] 40-B(2F,3F)ChchB(2F,3F)-02 (No.407) 5% 40-B(2F,3F)HchB(2F,3F)-02 (No.377) 5% 40-B(2F,3F)HHB(2F,3F)-02 (No. 17) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-HH-5 (2-1) 7% V-HHB-1 (2-25) 6% V2-BB(3F)B-1 (2-44) 5% 3-HHEH-3 (2-46) 5% 3-HHEH-5 (2-46) 5% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 5-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 537 201033339 33308pif 5-HB(2F,3CL)-02 (3-10) 5% 3-HB(2CL,3F)-02 (3-19) 5% 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 5% 3-HH2B(2F,3F)-02 (3-30) 12% NI-102.4〇C ； Δn=0.097 ； η : = 31.5 mPa.s ; Δ ε = -3_6。 [實例21] 40-B(2F,3F)BH2B(2F,3F)-02 (No.3407) 5% 40-B(2F,3F)HH2B(2F,3F)-02 (No.3047) 5% 3-HH-4 (2-1) 12% 3-HB-Ol (2-4) 10% 3-HBB-2 (2-35) 5% 3-HBBH-5 (2-69) 7% lOl-HBBH-4 (2-69) 5% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 5% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 3-HB(2F,3CL)-02 (3-10) 3% 5-HB(2F,3CL)-02 (3-10) 3% V-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 5% 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% [實例22] 40-B(2F,3F)HH2B(2F,3F)-02 (No.3047) 8%
538 201033339 J3JU8pif 40-B(2F,3F)HB2B(2F,3F)-02 (No.3227) 7% 2-HH-3 (2-1) 10% 3-HH-4 (2-1) 8% 3-HB-02 (2-4) 10% 3-HHEBH-3 (2-74) 5% 3-HHEBH-5 (2-74) 3% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 2-HHB(2F,3F)-l (3-29) 5% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 5% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 4% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 3-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 5% 4-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 5% NI=101.2°C ； Δη=0.102 ； η : = 33.5 mPa.s ; Δ ε =
-3.6。 [實例23] 40-B(2F,3F)H2BB(2F,3F)-02 (No.647) 5% 40-B(2F,3F)HH10B(2F,3F)-02 (No.3677) 5% 2-HH-3 (2-1) 10% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-H2H-V (2-2) 5% 3-HHEBH-3 (2-74) 5% 3-HHEBH-5 (2-74) 5% 539 201033339 33308pif 5-HB(2F,3F)-02 (3-1) 5% V-HB(2F,3F)-02 (3-1) 4% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 5% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 5% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 8% 2-BB(2F,3F)B-3 (3-57) 8% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 3-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 5% NI=101.2°C ； Δη=0.106 ； η : = 29.6 mPa.s ; Δ ε =
_3·5。 [實例24] 40-B(2F,3F)B01HB(2F,3F)-02 (No.1539) 5% 40-B(2F,3F)H2HB(2F,3F)-02 (No.467) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 5-HB-3 (2-4) 5% 3-HB-Ol (2-4) 10% 2-BB(3F)B-3 (2-44) 5% 5-HBB(3F)B-2 (2-73) 5% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% V-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 5% 3-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% 5-HHB(2F,3F)-02 (3-29) 10% ❹ 540 201033339 33308pif 10% Δ ε = 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) NI=101.8°C » Δη=0.117 ； η =33.2 mPa*s ； -3.6。
[實例25] 40-B(2F,3F)HH2B(2F,3F)-02 (No.3047) 40-B(2F,3F)HB2B(2F,3F)-02 (No.3227) 2-ΗΗ-3 (2-1) 2-Η2Η-3 (2-2) 3-HB-Ol (2-4) 3-HHB-l (2-25) 3-HHB-Ol (2-25) 3-HBB-2 (2-35) 3-HHEH-3 (2-46) 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 3-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 3-HBB(2CL,3F)-02 (3-93) 3-DhHB(2F,3F)-02 (g-i) 3-HDhB(2F,3F)-02 (g-i) 3-dhBB(2F,3F)-02 (g-i) NI=102.6〇C ； Δη-0.104 ； η = = 35.6 mPa.s 7% 8% 10% 5% 5% 5% 5% 5% 5% 8% 8% 3% 5% 3% 3% 5% 5% 5% △ ε = -3.7。 541 201033339 33308pif [實例26] 40-B(2F,3F)HH2B(2F,3F)-02 (No.3047) 8% 40-B(2F,3F)HB2B(2F,3F)-02 (No.3227) 7% 2-HH-3 (2-1) 10% 3-HH-5 (2-1) 8% 3-HB-02 (2-4) 10% 3-HHEBH-3 (2-74) 5% 3-HHEBH-5 (2-74) 4% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 2-HHB(2F,3F)-l (3-29) 3% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 5% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 4-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 5% 3-HH10B(2F,3F)-02 (3-31) 5% 3-HH10B(2F,3F,6Me)-02 (-) 5% NI=102.4〇C ； Δη= 0.096 ； η : = 32.3 mPa.s ; Δ ε =
-3.7。 [實例27] 40-B(2F,3F)HB2B(2F,3F)-02 (No.3227) 8% 2-HH-3 (2-1) 10% 2-H2H-3 (2-2) 5% 3-HB-Ol (2-4) 5% 3-HHB-l (2-25) 5% 542 201033339
3-HHB-Ol (2-25) 5% 3-HBB-2 (2-35) 5% 3-HHEH-3 (2-46) 5% 3-HB(2F,3F)-02 (3-1) 8% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 8% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 3% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 5% 3-HBB(2F,3CL)-02 (3-63) 3% 3-HBB(2CL,3F)-02 (3-93) 3% 3_DhHB(2F，3F)-02 (g-1) 5% 3-HDhB(2F,3F)-02 (g-1) 5% 3-dhBB(2F,3F)-02 (g-1) 5% 5-HB(3F)BB(2F,3F)-02 (i-1) 7% [實例28] 40-B(2F,3F)HHeB(2F,3F)-02 (No.5717) 5% 20-B(2F,3F)BEHB(2F,3F)-04 (No.2769) 5% 20-B(2F,3F)HEHB(2F,3F)-04 (No.2207) 3% 40-B(2F,3F)HHEB(2F,3F)-02 (No.4937) 3% 2-H2H-3 (2-2) 10% 3-H2H-V (2-2) 15% 3-HB-02 (2-4) 11% 5-HB-02 (2-4) 11% 5-HBB(3F)B-2 (2-73) 5% 5-HBB(3F)B-3 (2-73) 5% 543 201033339 33308pif 3-HHEBH-3 P-74) 5% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 12% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 10% NI-100.2°C ； Δη = = 0.109 ; = 31.3 mPa.s ; Δ ε = -2.9。 [實例29] 40-B(2F,3F)HchB(3F)-02 (No.409) 6% 40-B(2F,3F)HHB(3F)-02 (No. 137) 5% 3-H2H-V (2-2) 10% 5-HB-02 (2-4) 14% 3-HHB-l (2-25) 5% V2-HHB-1 (2-25) 3% 3-HHB-Ol (2-25) 5% 3-HBBH-5 P_69) 5% 5-HBB(3F)B-2 (2-73) 2% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 15% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 15% 3-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 4% 5-HBB(2F,3F)-02 (3-33) 8% 3-HHB(2F,3CL)-02 (3-59) 3% NI=101.1°C ； Δη-0.110 ； η = = 29.5 mPa.s ; Δ ε =
-3.2。 [實例30] 40-B(2F,3F)HchB(3F)-02 (No.409) 3% 544 201033339 33308pif (No.137) 5% (No.41〇) 3% (No.77) 5% (2-2) 10% (2-2) 5% (2-4) 12% (2-4) 10% (2-25) 5% (2-73) 5% (2-74) 5% (3-3) 12% (3-3) 5% (3-33) 10% (3-33) 5% 29·4 mPa-s ； Δ ε == 40-B(2F,3F)HHB(3F)-02 40-B(2F,3F)HchB(2F)-02 40-B(2F，3F)HHB(2F)-02 2- H2H-3
3- H2H-V 3-HB-02 5-HB-02 3-HHB-Ol 5-HBB(3F)B-2 3-HHEBH-5 3-H2B(2F,3F)-〇2 5-H2B(2F,3F)-〇2 3-HBB(2F,3F)-〇2 5_HBB(2F，3F)-〇2 NI=104.8〇C i Δη= 0.113 -3.2。 [產業上的可利用性] 本發明的液晶化合物具有化合 性、對熱、光等的穩定性、較廣的^曰所必需的一般物 的透明點、與其他液晶化合物的良=相的溫度範圍、高 各向異性、適當的彈性常數κ =目大的光學 B A, , _ α〇 , , 3间的負介電各向異性。 人 表月的液晶組成物含有上述液晶性化合物。由於 3有上述液晶組成物，因此液晶顯示元件變得具有可使用 的較廣的溫度範圍、短的響應時間、小的消耗電力、大的 545 201033339 33308pif 對比度、以及低驅動電壓，從而可用於鐘錶、計算器、文 字處理器等的顯示器中。 雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定 本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離 本發明之精神和範圍内，當可作些許之更動與潤飾，故本 發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。 【圖式簡單說明】 無 【主要元件符號說明】 無 546

Claims (1)

  1. 201033339 33308pif 七、申請專利範園： 其是以式 (a)所表示， L 一種液晶性化合物 Ra
    Z1
    於式（a)中，Ra及Rb猫六 燒基、碳數為2〜10的稀基、;^為氫、碳數為1〜10的 為2〜9的_基或碳數Μ 1 的〜：氧基、碳數 環A1及環A2獨立為！ 4仙的牌乳基’ 伸環己稀基、四氫^2·=、反-1，4·伸環己基、 時為M•伸苯基；，5·—基，_V及環A2不同 L、L2、L3及L4獨立為氫或氟，且Ll〜L4中的至少 三個為氟； Z及Z獨立為單鍵、_CH2cH2、_CH=CH、c三c、 -CH20-、-0CHr、-COO-或 _〇c〇·。 2·如申請專利範圍第i項所述之液晶性化合物，其中 於式（a)中，環Α1及環Α2獨立為1，4_伸苯基、反-1,4-伸％己基、1,4-伸環己烤基或四氫β比喃-2,5-—基。 3.如申請專利範圍第2項所述之液晶性化合物’其是 以式（a-Ι)所表示，
    (a-l) 547 201033339 33308pif 於式u-υ中，私及叫獨立為碳數為卜i〇的烧 基、碳數為2〜H)的烯基、碳數為W9的燒氧基、碳數為 2〜9的烧氧基烧基或碳數為2〜9的稀氧& . 環A3為1，4-伸苯基、反从伸環己基、μ伸環己稀 基或四氫吡喃-2,5-二基； ’ 環A4為反-M-伸環己基、认伸環己 π比喃 -2,5-二基； 〇 L、L、L及L獨立為氫或氟，且[5〜l8中的至少 三個為氟， Z3 獨立為單鍵、-ch2CH2_、_ch=ch_ -och2-、-coo-或-oco“ 4.如申請專利範_2項所述 ， 以式（a-2)所表示， /、疋
    (a-2) 基、碳數為2〜1〇的埽基 '碳數為卜9二^〜10的境 2〜9的烧氧躲基或碳數為d基、雙㈣ 環A5及環A6獨立^ 美烯1土， 於式（A中、及Rb Q 1，4-伸環己烯基或四氫β比喃 土反-1，4_伸m已基、 時為1，4-伸苯基； ，·一基’但環A I袠A6不同L·9、L·10、L·11 及乙123(器士上 ; 立錢或氟，且L9〜；LU 少三個為氟 中的 至 548 201033339 333U8pif Z4 獨立為-CH2CH2---CH=CH-、_CH20-、_OCH2-、 -COO-或-OCO-。 5.如申請專利範圍第3項所述之液晶性化合物，其是 以式（a-3 )〜式（a-8 )中的任一式所表示，
    於式（a-3)〜式（a-8)中，Rh及Rb3獨立為碳數為 1〜10的烷基、碳數為2〜10的烯基、碳數為丨〜9的烷氧 基、$反數為2〜9的烧氧基烧基或碳數為2〜9的烯氣其· / 為單鍵、偶ch2·、·㈣H_、_CH2〇_〇t’、 -COO-或-OCO-。 ^ 6.如申請專利範圍第4項所述之液晶性化合物，其是 以式（a-9)〜式（a-15)中的任一式所表示， 549 201033339 33308pif
    於式（a-9)〜式（a-15)中，Ra4及Rb4獨立為碳數 ，1〜10的烷基、碳數為2〜10的烯基、碳數為丨〜9的烷 氧基、，數為2〜9的烷氧基烷基或碳數為2〜9的烯氧基； Z6 獨立為 _CH2CH2_、_CH=CH_、_CH2〇_、〇CH2_、 -COO-或七c〇。 如申睛專利範圍第5項所述之液晶性化合物，其中 於式U-3)〜式（a_8)中，Z5為單鍵。 ’如申請專利範圍第5項所述之液晶性化合物，其中 於式9(叫〜式U-8)中，為_OCO_。 /如申請專利範圍第5項所述之液晶性化合物，其中 於式^〜式(a_8) +，Z5為播。 φ於々如申請專利範圍第5項所述之液晶性化合物’其 ;^ (a-3)〜式（a-8)中，Z5 為-〇CH2-。 士认如申請專利範圍第5項所述之液晶性化合物’其 (a_3)〜式 U-8)中，Z5 為 -CH20-。 由於_/如申請專利範圍第5項所述之液晶性化合物’其 ' (a-3)〜式（a-8)中 ’ Z5 為-CH2CH2-。 550 2〇l〇33339f 13. 如申請專利範圍第6項所述之液晶性化合物，其 中於式U-9)〜式（a_15)中，Z6為_〇c〇_。 14. 如申請專利範圍第6項所述之液晶性化合物，其 中於式U-9)〜式（a_15)中，Z6為_c〇〇·。 15. 如申睛專利範圍第6項所述之液晶性化合物，其 中於式 U-9)〜式（a_15)申，z6g_〇CH2-。 16. 如申請專利範圍第6項所述之液晶性化合物，其 中於式（a-9)〜式（a_i5)中，Z6為-CH20-。 Ο 17.如申請專利範圍第6項所述之液晶性化合物，其 中於式 U-9)〜式（a-i5)中，z6 為-CH2CH2-。 18. —種液晶組成物，其含有至少一種如申請專利範 圍第1項所述之化合物作為第一成分，且含有至少一種以 式（e-Ι)〜式（e-3)所表示的化合物作為第二成分， Ran—Z^-^A^-Rbn (e-1) ^ Ran—Z11—Z12-^A^—Rb1t (e-2) Raii-^A^-Z11-^A^-Z12 Z13 於式（e-1)〜式（e-3)中，Ran及Rbll獨立為碳數 為1〜10的烧基’於該烧基中，不相鄰的任意的_ch2·•亦可 被-0-取代，不相鄰的任意的-CH2CH2-亦可被_cjj=CH-取 代，氫亦可被氟取代； 551 201033339 33308pif 環A11、環A12、環A13及環a14獨立為反-1，4-伸環己 基、Μ-伸笨基、2·氟-1，4-伸笨基、3-氟-1，4-伸苯基、嘧啶 -2,5-二1基、丨，3_二噁烷_2,5_二基或四氳吡喃_2>二基； z、Z12 及 z13 獨立為單鍵、_Ch2ch2-、-CH=CH-、-c eC-、-C〇〇_ 或 _CH2〇_ 0 19· 一種液晶組成物，該液晶組成物的第一成分是選 自如申清專利範圍第3項所述之以式（a-Ι)所表示的化合 物中的至少一種化合物，該液晶組成物的第二成分是選自 如申請專利範圍第18項所述之式（e l)〜式中的 0 至少一種化合物。 2〇· —種液晶組成物，該液晶組成物的第一成分是選 自如申請專利範圍第4項所述之以式（a-2)所表示的化合 物中的至少一種化合物，該液晶組成物的第二成分是選自 如申請專利範圍第18項所述之式（e_i)〜式（e_3)中的 至少一種化合物。 21. 如申請專利範圍第18項所述之液晶組成物，其中 基於液晶組成物的總重量，第一成分的含有比例為5 wt% ❹ 〜60 wt%的範圍’第二成分的含有比例為40 wt%〜95 wt% 的範圍。 22. 如申請專利範圍第19項所述之液晶組成物，其中 基於液晶組成物的總重量，第一成分的含有比例為5 wt% 〜60 wt%的範圍’第二成分的含有比例為40 wt%〜95 wt% 的範圍。 23_如申請專利範圍第20項所述之液晶組成物，其中 552 201033339 33308pif 基於液晶組成物的總重量，第一成分的含有比例為5 Wt% 〜60 wt%的範圍，第二成分的含有比例為40 wt%〜95 wt% 的範圍。
    24.如申請專利範圍第18項至第23項中任一項所述 之液晶組成物，其除了含有第一成分以及第二成分以外， 更含有選自以式（g-Ι)〜式（g-6)所表示的化合物組群 及以式（i-Ι)〜式（i-4)所表示的化合物組群中的至少一 種化合物作為第三成分，
    (9-1) (9-2) (9-3) (9-4) (9-5) (9-6) 553 201033339 於式（g-l)〜式（g-6)中，尺知及Rbzi獨立為氫或 碳數為1〜1〇的烷基’於該烷基中，不相鄰的任意的_ch2_ 亦可被-〇-取代，不相鄰的任意的-CH2CH2-亦可被-CH=CH-取代，氫亦可被氟取代； 環A21、環A22及環A23獨立為反-1，4-伸環己基、；[,4-伸苯基、2_氟-1,4-伸苯基、3-氣-1,4-伸苯基、2,3-二氧-1，4_ 伸苯基、嘧啶-2,5-二基、1,3-二噁烷-2,5-二基或四氳吡喃 -2,5·二基； ζ21、Ζ22 及 Ζ23 獨立為單鍵、-CH2CH2-、-CH=CH-、-C 〇 =C-' -OCF2-' -CF20-' -OCF2CH2CH2-' -CH2CH2CF20- ' -COO-、-〇c〇、-OCH2_ 或-CH20-; Y1、Y2、Y3及Y4獨立為氟或氯； q、Γ及S獨立為0、1或2，q + r為1或2，q + r+s 為1、2或3 ; t為0、1或2 ;
    554 201033339 33308pif 於式（i-1)〜式（i-4)中，Ra23及Rb23獨立為碳數 為1〜8的烷基或碳數為1〜7的烷氧基； 環A24為反-1,4-伸環己基、1，4-伸環己烯基、1，4-伸苯 基或四氣°比喃-2,5-二基， 環A25為反-1,4-伸環己基、1，4-伸苯基、2-氟-1,4-伸苯 基或3-氣-1,4-伸苯基， Z27獨立為單鍵、-ch2o-、-coo-或-cf2o-; X1及X2均為氟，或者其中一者為氟且另一者為氫。 25.如申請專利範圍第24項所述之液晶組成物，其中 第三成分是選自以式（g-1-l)〜式（g-2-3)所表示的化合 物組群中的至少一種化合物， 555 201033339 33308pif
    (g-l-l) (g-1-2) (g-1-3) (g-1-4)
    (g-2-1) (g-2-2) (g-2-3) 於式（g_M)〜式（g_2_3)中，Ra22及Rb22獨立為 碳數為1〜8的&基、碳數為2〜8的縣或歧為丨〜7 ◎ 的烧氧基； Z24、Z2 及 Z26 獨立為單鍵、-CH2CH2-、-COO-、-OCO-、 -CH20-或-OCH2-; Y及Y均為氟，或者其中一者為氟且另一者為氣。 26·如申請專利範圍第24項所述之液晶組成物，其中 基於液晶組成物的總重量，第一成分的含有比例為5 wt% 〜60 wt%的範圍，第二成分的含有比例為20 wt°/〇〜75 wt% 556 201033339 33308pif 的範圍，第二成分的含有比例為20 wt°/。〜75 wt%的範圍。 27.如t清專利範圍第25項所述之液晶組成物，盆中 基於液晶組成物_重量’第-成分的含有比例為5二％ 〜60 wt%的範圍，第二成分的含有比例為2〇加％〜乃研％ 的範圍，第二成分的含有比例$ 2〇wt%〜乃加％的範圍。 28. -種液晶顯示元件’其含有如申請專 項所述之液晶組成物。 布
    項所述之液晶組成物。、補範圍第27 中液晶顯示:項所述之液晶顯示元件’其 模式，液晶二2式為則式，模式或似 如 ==;方式為主動矩陣方式。 中液晶顯以件的心料示元件，其 模式’液㈣示树矩陣方i式或psa
    557 201033339 JiJUSpif 四、 指定代表圖： (一） 本案之指定代表圖：無 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明： 益 五、 本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵 的化學式：
    3
    、-CH2CH2_、-COO·、-OCO-、 201033339 jjjuepifl V '爲第98144523號中文說明書無劃線修正頁 224、225及726獨立為單鍵 -CH20-或-OCH2-; Y1及Y2均·’或者射—料氟且另—者為氯。 [24]如項[22]或項[23]所述之液晶組成物，其中基於液 晶組成物的總重量，第-成分的含有比例為5 wt%〜6〇 wt%的範圍，第二成分的含有比例為2()禮〜75魂的範 圍，第二成分的含有比例為2〇 wt%<75 wt〇/〇的範圍。 ❹ [25]-種液晶顯示元件’其含有如項[18]至項[24]中任 一項所述之液晶組成物。 [26]如項[25]所述之液晶顯示元件，其中液晶顯示元件 的運作模式為VA模式、IPS模式或pSA模式，液晶顯示 元件的驅動方式為主動矩陣方式。 本說明書中的用語的使用方法如下。液晶性化合物是 真有向列相、層列相等液晶相的化合物以及雖然不具有液 曰曰相但可用作液晶組成物的成分的化合物的總稱。有時將 ® 液晶性化合物、液晶組成物、液晶顯示元件分別簡稱為化 合物、組成物、元件。液晶顯示元件是液晶顯示面板及液 晶顯示模組的總稱。向列相的上限溫度是向列相_等向相的 相轉移溫度’並且有時僅簡稱為透明點或上限溫度。有時 將向列相的下限溫度僅簡稱為下限溫度。有時將以式（a) 所表示的化合物標記為液晶性化合物（a)e或者有時將以 式（a)所表示的化合物博簡稱為化合物（a)。該略記亦適 甩於以其他式_所表示的化合物。於各式中，以六邊形圍 19 201033339 33308pifl 起來的B、D、E等符號分別對應於環B、環D、環E等。 以百分率表示的化合物的量是以組成物的總重量為基準的 重量百分率（Wt%)。於相同式或不同式中記載了環Αι、 γ1 vB等多個相同符號，但該些符號可分別相同，亦可不 同0 厂 任意的」不僅表示位置為任意，亦表示個數為任 意，但不包括個數為0的情況。所謂任意的A亦可被B、 C或D取代的表達’是指：除了任意的A被b取代的情況、 任意的A被C取代的情況以及任意的人被1)取代的情況 以外，亦包括多個A被B〜D中的至少兩個所取代的情 況。例如，於任意的-CH2-亦可被-〇_或_CH=CHi代的烷 基中，包括烷基、烯基、烷氧基、烷氧基烷基、烷氧基烯 基、烯氧基烷基等。另外，於本發明中，連續兩個_CHr 被-Ο-取代而成為的情況欠佳。並且，院基的末端的 -CHr·被-0-取代的情況亦欠佳。以下對本發明加以進一步 説明。 [發明的效果] 本發明的液晶性化合物具有對熱、光等的穩定性，於 較廣的溫度範圍内為向列相，黏度小，具有大的光學各向 異性以及適當的彈性常數(K33 :彎曲彈性常數），更 具有高的負介電各向異性以及與其他液晶性化合物的優異 的相容性。而且，本發明的液晶性化合物就存在如下傾向 方面而吕特別優異，即’向列相的上限溫度並不會降低、 而且黏度不會增大、且光學各向異性將增大。 20 201033339. ^jjuopifl ch3(ch2)3-、-ch2_、ch3(ch2)2o-、ch3-o-(ch2)2-、 CH3-0_CH2-0-、H2C=CH-(CH2)2_、ch3-ch=ch-ch2-或 然而，若考慮到化合物的穩定性，則ch3-o-o-ch2-之類的氧與氧鄰接的基團或者ch3-ch=ch-ch=ch-等的 雙鍵部位鄰接的基團欠佳。 該些基團中的碳-碳鍵的鏈較好的是直鏈。若碳_碳鍵 應 的鏈為直鏈’則可擴大液晶相的溫度範圍，可減小黏度。 而且，當Ra及Rb中的任一者為光學活性基團時’上述化 合物可用作手性摻雜劑（chiral dopant)，可藉由在液晶組 成物中添加該化合物而防止液晶顯示元件中所產生的反向 扭轉域（Reverse twisted domain)。 該些Ra及Rb特別好的是烷基、烷氧基或烯基。 當Ra及Rb為烷基、烷氧基或烯基時，可擴大液晶性 .化合物的液晶相的溫度範圍。 於烯基中’根據烯基中的雙鍵的位置而有_CH=CH-的 ❿ 較好的立體構型（steric conflguratioiv)。 就-CH=CHCH3、-CH=CHC2H5、-CH=CHC3H7、 -CH=CHC4H9、-C2H4CH=CHCH3 或-C2H4CH=CHC2H5 等之 類的於奇數位具有雙鍵的烯基而言，立體構型較好的是反 式構型（trans-configuration)。 另一方面，就-CEbCENCHCHs、-CH2CH=CHC2H5、 -CH2CH=CHC3H7等之類的於偶數位具有雙鍵的烯基而 δ ’立體構型較好的是順式構型（ejs_c〇n;Qgurati〇n)。具有 23 201033339 33308pifl 如上所述之較好的立體構型的烯基化合物的液晶相的溫度 範圍廣，具有大的彈性常數比Κ33/Κιι (κ33 :彎曲彈性常 數Κ"展曲彈性常數（Spiay c⑽对咖）），可減小 化合物的黏度，此外’若將上述液晶性化合物添加至液晶 組成物中，則可提高向列相的上限溫度（Tni)。 烧基的具體例可列舉：_ch3、_C2h5、_c3H7、_c4H9、 -C5Hn > -C6H13 ^ -C7H15 > -C8H17 ^ -C9H19 ^-G10H21 ； 烧氧基的具體例可列舉：_〇CH3、_〇C2H5、_QC3H7、 -OC4H9、-〇C5Hu、-0C6H13、-QC7H15、_OC8H17 4_OC9H19 ;❿ 统氧基烷基的具體例可列舉：-CH2OCH3、 _CH2OC2H5、-CH2〇C3H7、-(CH2)2OCH3、-(CH2)2OC2H5、 _(CH2)2OC3H7、-(CH2)3〇CH3、-(CH2)4OCH3 或-(CH2)5OCH3; 烯基的具體例可列舉：-CH=CH2、-CH=CHCH3、 -ch2ch=ch2、-ch=chc2h5、-ch2ch=chch3、 -(CH2)2CH=CH2、-CH=CHC3H7、-CH2CH=CHC2H5、 -(CH2)2CH=CHCH3 或-(CH2)3CH=CH2 ; 烯氧基的具體例可列舉：-〇CH2CH=CH2、 G -OCH2CH=CHCH3 或-OCH2CH=CHC2H5。 .因此，Ra及Rb的具體例中，較好的是-CH3、-C2H5、 -C3H7 ' -C4H9 ' -C5H11 ' -OCH3 ' -OC2H5 ' -OC3H7 ' -OC4H9 ' -OC5H„、-CH2OCH3、，(CH2)2OCH3、-(CH2)3〇CH3、 -CH2CH=CH2、-CH2CH=CHCH3、-(CH2)2CH=CH2、 CH2CH=CHC2H5、-(CH2)2CH=CHCH3、-(CH2)3CH=CH2、 -(CH2)3CH=CHCH3 、 -(ch2)3ch=chc2h5 、 24 201033339. - · -(CH2)3CH=CHC3H7 > -.〇CH2CH=CH2 ' -OCH2CH=CHCH3 ' _0CH2CH=CHC2H5，更好的是_Ch3、_C2H5、_C3h7、_〇CH3、 -OC2H5 ' -OC3H7 , -〇c4H9 ' -(CH2)2CH=CH2 > -(CH2)2CH=CHCH3 4 -(CH2)2CH=CHC3H7 o 環A1及環A2為1，4-伸苯基、反-1，4-伸環己基、1，4-伸環己婦基、四氫吡喃_2,5_二基、u_二噁烷_2,5_二基、嘧 啶-2,5-二基或吡啶-2,5-二基、 該些環中更好的是1,4-伸苯基及反-1，4-伸環己基，最 11 好的是反-1，4-伸環己基。 其中’當該些環中的至少一個環為反-l，4-伸環己基 時’可減小黏度，此外，若將上述液晶性化合物添加至液 晶組成物中，則可提高向列相的上限溫度（Tni)。 Ι^、ΐ/、：ί3及L4分別獨立地表示氫原子或氟原子，且 L1〜L4中的至少三個為氟原子。 若L1、L2、L3及L4中的三個為氟，則可降低化合物 的溶點，因此較好。 ❿ 若Ll、l2、l3及L4中全部為氟，則可提高化合物的 負介電各向異性，因此最好。 ^ Z 及 Z.為单鍵、-CH2CH2-、-CHsCH»·、-C ξ C=、 CH2O-、-OCH〗-、-COO-或-OCO·。 當Z1及Z2為單鍵、-CH2CH2-或_CH=CH-時，可減小 化合物的黏度’因此較好。當Z1及Z2為-COO-或-OCO-時，可提高化合物的向列相的上限溫度（τΝΙ)，因此更好。 此外’當Z1及Z2為-CH2〇-或-OCH2-時，可提高化合物的 25 201033339 33308pifl 負介電各向異性，因此進一步更好。 若考慮到化合物的穩定性，則Ζι&ζ2較的θ …CH2〇音ocHr，更好的是單鍵及-CH^鍵' 當Z1及Z2為-CH=CH-時，其他基團相對於雙^的2立 體構型較好的是反式構型。藉由此種立體構型，可擴大上 述液晶性化合物的液晶相的溫度範圍，此外，若將上述液 晶性化合物添加至液晶組成物中，則可提高向列相的上= 溫度（TNI)。 而且，當Z1及Z2中包含-CH=CH-時，可擴大液晶相 的溫度範圍，可增大彈性常數比(K33 :彎曲彈性 常數’ Ku :展曲彈性常數），且可減小化合物的黏度，此 外’將上述液晶性化合物添加至液晶組成物中時，可提高 向列相的上限溫度（τΝΙ)。 另外，化合物的物性並無較大差異，因此液晶性化合 物（a).亦可以多於天然豐度（naturai abundance)的量包 含2h (氘）、13C等同位素。
    該些液晶性化合物（a)中，可藉由適當選擇RLr2、 環A1、環a2、Z1及Z2，而將介電各向異性等物性調整為 所需的物性。 以化合物（a)所表示的化合物中，較好的化合物的 例子可列舉化合物（a-l)。 (a_1) 於式（a-l)中，^^及Rbi獨立為碳數為1〜1〇的烷 26 201033339., j jvoplll 〈單鍵的生成> - . 使有機鹵化物（al)與鎂或丁基鋰反應而製備格林納 試劑或鐘鹽。然後使上述所製備的格林納試劑或鋰鹽與湖 酸三甲酯（trimethylborate)等硼酸酯反應，再利用鹽酸等 酸進行水解’藉此來合成二經基珊烧(dihydroxy borane ) x ,-. . - · 衍生物（a5)。例如’於包含碳酸鹽水溶液與四(三苯膦)把 (tetrakis(triphenylphosphine)palladium) (；Pd(H>h3)4)的觸 媒的存在下，使該二經基烧衍生物(a5 )與有機鹵化物 ® U6)反應，藉此可合成化合物（lc)。 而且，使具有一價有機基團MSG1的有機鹵化物（a6) 與丁基鋰反應，進一步與氣化辞反應後，使所得的化合物 於例如雙三苯膦二氯化鈀 (bis(triphenylphosphine)palladium(II) chloride ) (Pd(PPh3)2Cl2)觸媒的存在下與化合物（ai)反應，藉此 可合成化合物（1C)。 <-CH20-或-〇CH2-的生成 > ❹ 利用過氧化氫等氧化劑將二羥基硼烷衍生物（a5)氧 化而獲得醇衍生物（a7)。另外，利用硼氫化鈉（s〇dium borohydride)等還原劑將醛衍生物（a3)還原而獲得醇衍 生，（a8)。利用氫溴酸等將所得的醇衍生物（a8)鹵化而 ，得有機齒化物（a9)。於碳酸鉀等的存在下，使由上述所 得的醇衍生物（a8)與有機鹵化物（a9)反應，藉此可合 成化合物（1D)。 口 <-COO-與-OCO-的生成> 33 201033339 iiiUSpifl 使化合杨（a6)與正丁基鋰反應，接著與二氧化碳反 應而獲得羧酸（carboxylic acid)衍生物（alO)。於1,3-二 環己基礙二醯亞胺（l，3-dicyclohexylcarbodiimide，DCC) 與 4-二甲胺基0比唆（4-dimethylamino pyridine，DMAP )的 存在下，使羧酸衍生物（alO)與苯酚（phenol)衍生物（al 1) 進行脫水，由此可合成具有-COO-的化合物（1E)。藉由該 方法亦可合成具有-OCO-的化合物。 <-C三C-的生成〉 於二氯化鈀與函化鋼的觸媒的存在下，使化合物（a6) 與2-甲基-3-丁炔-2-醇反應，然後於驗性條件下進行脫保護 而獲得化合物（al2)。於二氯化鈀與鹵化銅的觸媒的存在 下’使化合物（al2)與化合物（ai )反應，從而合成化合 物（1F)。 〈環八1或環A2的形成> 關於反-1，4-伸環己基、環己烯义‘二基 (cydohexene-l+diyl)、1，3_二噁燒-2,5_二基、四氫吡喃 -2,5-二基、1，4-伸本基、嘧啶_2,5-二基及吡啶_2,5_二基等 環，起始原料已經有市售或者合成法已被熟知。 [液晶性化合物（a)的製造方法] 以下’對液晶性化合物（a)、即以通式（a)所表示 的液晶性化合物的製造例加以例示。 34 201033339 33308pifl 化合物（以下亦分別稱為化合物（e-1)〜化合物（e_3)) 的組群中的至少一種化合物作為第二成分（以下亦稱為液 晶組成物（1))。 Ran Rbii (e-1) Z11—(e-2) ❿ 於式（e-1)〜式（e-3)中，Rau及Rbn獨立為碳數 為1〜10的烷基，於該烷基中，不相鄰的任意的-CH2-亦可 被-0-取代，不相鄰的任意的-CH2CH2-亦可被-CH=CH-取 代，氳亦可被氟取代。 於式（e-Ι)〜式（e-3)中，環A11、環A12、環A13 ❹ 及環A14獨立為反-M-伸環己基、1，4-伸苯基、2-氟-1,4-伸 苯基、3-氟-1，4-伸苯基、嘧啶-2,5-二基、1，3-二噁烷-2,5-二基或西氮°比喊_2,5-二基。 於式（e-Ι)〜式（e-3)中，Z11、Z12及Z13獨立為單 鍵、_CH2CH2_、_CH=CH_、_CeC_、-COO-或-CH20_。 藉由使液晶性化合物（a)中含有作為第二成分的化 合物（e-Ι)〜化合物（e-3)，可減小該液晶組成物的黏度， 且可降低向列相的下限溫度。而且，化合物（e-Ι)〜化合 物（e-3)的介電各向異性大致為0，因此可將包含該化合 37 201033339 33308pifl 物的液晶組成物的介電各向異性調整為接近〇。 化合物（e_l)或化合物（e_2)是對減小含有該化合 物的液晶組成物的黏度、提高電壓保持率而言有效的化合 物。此外，化合物（e-3)是對提高含有該化合物的液晶組 成物的向列相的上限溫度、提高電壓保持率而言有效的化 合物。 於環A11、環A12、環A13及環a14中，當兩個或兩個 以上的環為反-1，4-伸環己基時，可提高含有上述化合物的 液晶組成物的向列相的上限溫度，當兩個或兩個以上的環 為1,4-伸苯基時，可增大含有上述化合物的組成物的光學 各向異性。· 於化合物（e-Ι)〜化合物（e_3)中，更好的化合物 是以式（2-1)〜式（2-74)所表示的化合物（以下亦分別 稱為化合物（2-1)〜化合物（2-74))。該些化合物中，Rau 及Rbu的含義與化合物（e_i)〜化合物（e_3)的情形相 同。 ❿ 38 201033339 333〇8pifl 物(g-6)、化合物（g-l-l )〜化合物（)及化合物（i-l ) 〜化合物（i-4)。 化合物（g-1-l)、化合物（卜1·2)及化合物（i-2)可 減小含有該化合物的液晶組成物的黏度’進步降低臨界 電壓值，且可降低向列相的下限溫度。化合物（g-1-2)、 化合物（g-1-3)、化合物（g-l_4)及化合物Ο-1)不會降 低含有該化合物的液晶組成物的向列相的上限溫度，而可 0 降低臨界電壓值。 … 化合物（g-1-3)、化合物（g_2-2)及化合物（i-3)可 增大光學各向異性，化合物（g-1-4)、化合物（g-2-3)、化 合物（i-Ι)及化合物（i-4)可進一步增大光學各向異性。 化合物（g-2-l)、化合物（g-2-2)、化合物（g-2-3)、 化合物（k2)、化合物（i-3)及化合物（i-4)可降低含有 該化合物的液晶組成物的向列相的下限溫度。 可列舉如下的液晶組成物作為較好的液晶組成物的 例子’其中該液晶組成物的第一成分是選自式（a_3)〜式 ® (a_i5)的化合物組群中的至少一種化合物’該液晶組成 物的第二成分是選自由式（e_l)〜式（e_3)所組成的化 合物組群中的至少一種化合物，第三成分是選自以式 (g-M)〜式（g_2-3)及式（i-Ι)〜式（i-4)所表示的 化合物組群中的至少一種化合物。具有上述組成的液晶組 成物的耐熱性以及耐光性優異，向列相的溫度範圍廣，黏 度小，電壓保持率南，且具有適當的光學各向異枝、適當 的介電各向異性、適當的彈性常數KM 〇此外，該液晶組 47 201033339 33308pifl 成物的上述物性適當平衡。 於第三成分中，較好的是以化合物（g-Ι)及化合物 (g-2)所代表的化合物（3-1)〜化合物（3-118)。該些化 合物中，Ra22及Rb22的含義與化合物（g-1-l)〜化合物 (g-2-3)的情形相同。 201033339 33308pifl 烷（tetramethylsilane ’ TMS )作為化學位移（chemical shift ) 5值的零點的基準物質。 GC分析 測定裝置是使用島津製作所製造的GC_14B型氣相層 析儀（gas chromatograph)。管柱（column)是使用島津製 作所製造的毛細管柱（capillary c〇iumn)cBPl-M25_025(長 度為25 m’内徑為〇.22mm，膜厚為0.25 //m;固定液相 為二曱基聚矽氧烷（dimethylp〇lySii〇xane);無極性）。使 用氦（helium)作為載氣（carrier gas)，將流量調整為1 ml/min。將試樣氣化室的溫度設定為28〇。〇，且將檢測器 (火焰游離檢測器（Flame Ionization Detector，FID))部 分的溫度設定為300°C。 試樣是以溶解於甲苯中成為1加〇/0的溶液的方式製 備，將1 //1所得的溶液注入至試樣氣化室中。 記錄器使用了島津製作所製造的C-R6A型 Chromatopac或其同等品。於所得的氣相層析圖中表示與 成分化合物相對應的波峰（peak)的滯留時間（retenh〇n time)以及波峰的面積值。 另外’試樣的稀釋溶劑例如亦可使用氯仿 (chloroform)、己燒（hexane)。而且，管柱亦可使用Agilent Technologies Inc.製造的毛細管柱DB-1 (長度為30 m，内 徑為 0.32 mm’ 膜厚為 〇 25 /z m)、Agilent Technologies Inc. 製造的HP-1 (長度為3〇 m，内徑為0.32 mm，膜厚為ο.% //m)、Restek Corporation 製造的 Rtx-l (長度為 30 m，内 65 201033339 33308pifl 徑為 0.32 mm’ 膜厚為 0.25 仁 m )、SGE International Pty.Ltd 製造的BP-1 (長度為30m，内徑為0.32 mm，膜厚為0.25 /im)等。 氣相層析圖中的波峰的面積比相當於成分化合物的 比例。一般而言，分析樣品的成分化合物的重量百分比並 非與分析樣品的各波峰的面積百分比完全相同，但於本發 明中使用上述管柱的情形時，實質上校正係數（correction coefficient)為1，因此分析樣品L中的成分化合物的重量百 分比與分析樣品中的各波峰的面積百分比大致對應。其原 ® 因在於成分的液晶性化合物的校正係數並無較大差異。為 了利用氣相層析圖來更準確地求出液晶组成物中的液晶性 化合物的組成比’而使用利用氣相層析圖的内部標準法 (internal standard method)。對準確稱量固定量的各液晶 性化合物成分（被檢測成分）與成為基準的液晶性化合物 (基準物質）同時進行氣相層析測定，預先算出所得的被 檢測成分的波峰與基準物質的波峰的面積比的相對強度。 若使用各成分相對於基準物質的波峰面積的相對強度來進❹ 行校正’則可根據氣相層析分析來更準確地求出液晶組成 物中的液晶性化合物的組成比。 [液晶性化合物等的物性值的測定試樣] 測定液晶性化合物的物性值的試樣存在以下兩種情 形：將化合物本身作為試樣，以及將化合物與母液晶混合 來作為試樣。 於使用將化合物與母液晶混合而成的試樣的後一種 66 201033339 33308pifl 示為cec2。而且，將層列相表示為s N〇 ((is〇tropic)) ZT.LT 一區別時，分別表示為二 作為轉移狐度的標d ’例如所謂「C5GGN1GGGI 示自結晶變化為向列相的轉移溫度（CN)為5G『C」，= 列相變化為液體的轉移溫度（NI)為議.叱。其他觀 亦同摄。 π ° ❹
    -向列相的上限溫度（ΤΝΙ; °c ) 將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的 混合物）置於具有偏光顯微鏡的熔點測定裝置的加埶板 (Mettler公司的FP-52型高溫載台）上，一面以rcJmin 的速度進行加熱，一面觀察偏光顯微鏡。將試樣的一部分 自向列相變化為各向同性液體時的溫度作為向列相的上限 溫度。以下，有時將向列相的上限溫度僅簡稱為「上限溫 度」。 低温相容性 製作將母液晶與液晶性化合物以液晶性化合物成為 20 wt%、15 wt%、10 wt%、5 wt%、3 wt%及 1 wt%之量的 方式進行混合而成的試樣，將試樣放入至玻璃瓶中。將該 玻璃瓶於-10 C或-20 C的冷涞器（freezer)中保管固定時間 後，觀察是否有結晶或層列相析出。 黏度（7?;於20°C下測定；mPa.s) 使用E型旋轉黏度計進行測定。 旋轉黏度（7 1 ;於25 C下測定；mPa. s ) 69 201033339 33308pifl 測定是按照 M. Imai et al” Molecular Crystals and LiqUidCrystalS，V〇1.259,37 (1995)中所記载的方法來進 行。將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的 混合物）放入至2片玻璃基板的間隔（單元間隙（ceU gap)) 為20 的VA元件中。於3〇伏特至50伏特的範圍内， 以每次增加1伏特來階段性地對該元件施加電壓。在不施 加電壓0.2秒後，於僅一個矩形波（矩形脈衝（pulse) ; 〇 2 秒）與不施加電壓（2秒）的條件下反覆施加電壓。對由 於上述施加電壓而產生的暫態電流（transient current)的 波峰電流（peak current)與波峰時間（peaktime)進行測 定。由該些測定值與M. Imai等人的論文第40頁的計算式 (8)而獲得旋轉黏度的值。另外，該計算中所必需的介電 各向異性是使用下述介電各向異性中所測定的值。 光學各向異性（折射率各向異性；於25艺下測定；△ η) 測定疋於25 C的溫度下，使用波長為589 nm的光， 利用在接目鏡上安裝有偏光板的阿貝折射計（Abbe refractometer)來進行。沿一個方向摩擦（mbbing)主稜 鏡（prism)的表面後，將試樣（液晶組成物、或者液晶性 化合物與母液晶的混合物）滴加至主稜鏡上。折射率 || )是於偏光方向與摩擦方向平行時測定。折射率（n丄） 是於偏光方向與摩擦方向垂直時測定。光學各向異性（Δη) 的值是由△nsnll —η丄之式來計算。 介電各向異性（△ ε ;於25°C下測定） 201033339 33308pifl 介電各向異性是藉由以下方法來測定。 於經充分洗淨的玻璃基板上塗佈十八烷基三乙氧基 破烧（octadecyl triethoxy silane )(0· 16 mL )的乙醇（20 mL ) 溶液。利用旋轉器（spinner)使玻璃基板旋轉後，於150 °C下加熱1小時。由2片玻璃基板來組裝成間隔（單元間 隙）為20 # m的VA元件。 利用同樣的方法，於玻璃基板上製備聚醯亞胺 φ (P〇1yimide)的配向膜。·對所得的玻璃基板的配向膜進行 摩擦處理後’組裝成2片玻璃基板的間隔為9 /zm且扭轉 角為80度的TN元件。 將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的 混合物）放入至所得的VA元件中，對該VA元件施加0.5 V (1 kHz，正弦波），測定液晶分子的長軸方向上的介電 常數（ε丨丨）。 另外，將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母 液晶的混合物）放入至所得的ΤΝ元件中，對該ΤΝ元件 ❹ 施加OJVd kHz，正弦波），測定液晶分子的短轴方向上 的介電常數（ε丄）。 )丨電各向異性的值是由△ e == £丨丨—£丄的式子來 計算。 電壓保持率（VHR ;於25°C下測定；％) 測疋時所使用的TN元件具有聚醯亞胺配向膜，並且 2曰片玻璃基板的間隔（單元_)為6牌。將試樣（液 晶組成物、或者液晶性化合物與母液晶的混合物）放入至 71 201033339 33308pifl 該元件中後’利用可藉由紫外線 密封。對該TN元件施加脈衝電^: ^接劑將該元件 (mi__d ))而騎充電。糊高逮 = ===的電【求出單位週期中：曲線與 彈性常數（K„、;於25°C下測定）表不 於-測定中使用東陽技術股份有限公司製造的ec i型 彈性常數測定器。將試樣放入至2片_基板的間隔（單 疋間隙）為20 "m的垂直配向單元中。辦該單元施加2〇 伏特至0伏特電荷’測定電容以及施加電壓。使用『液晶 裝置手冊』（曰刊工業新聞社）第75頁的式（2 98)、式 (2.101)對所測定的電容（C)與施加電麗（v)的值進 行擬合（fitting)，且由式（2.100)而獲得彈性常數的值。 [實例1] ‘乙氧基-2,3-二氟丁氧基-2,3-二氟苯基_(反 環己基甲基)]-1，Γ-聯苯（No.647)的合成 201033339 33308plfl 的反應混合物進行過濾而去除析出物，於減壓下自 滤液中德去溶劑。接著藉由利用將庚烧用作展開溶劑、且 將梦朦用作填充劑的管柱層析法的分取操 行純化，使其乾燥而獲得24.7 g的反 乙氧基-2,3-二氟苯基)-環己烷（19)。由化合物（17)生 化合物（19)的產率為58.5%。 此外，化合物（19)可藉由國際公開第2〇〇6/〇931〇2 φ 號手冊中所記载的方法等而合成。 第2步驟 於氮氣環境下，向反應器中添加1〇〇 g的化合物 (19)、1〇〇 ml的曱苯以及13.8 §的三苯膦，使其加熱回 流5小時。將反應液冷卻至25¾後，過濾出析出物，用曱 苯將未反應的原料沖洗三次後，使所得的白色固體乾燥而 獲得9.0 g的反-4-(4-乙氧基-2,3-二氟)環己基甲基三苯基碘 化鱗（20)。由化合物（19)生成化合物（2〇)的產率為 84.6%。 ® 第3步驟 於氣氣環境下’將7.1 g經充分乾燥的反·4-(4-乙氧基 -2,3-二氣)環己基甲基三苯基碘化鱗（2〇.)與1〇〇ml的Tffi7 混合，冷卻至-10¾。然後於-i〇°C〜_5〇c的溫度範圍内將 1.2g的第三丁氧化鉀（t_BuOK)分兩次投入。於-KTC下 攪拌60分鐘後，於_1〇〜_5°C的溫度範圍内滴加3.0 g溶解 於30 ml的THF中的化合物（12)。於0。〇下攪拌30分鐘 後’將反應液注入至1〇〇 ml的水與5〇 mi的曱苯的混合液 8S 201033339 33308pifl 合，織進雜置岐私離為核層與水 層兩層，進料取至有機層的操作。分取所得的有機層， 用水進行清洗，再用無水硫_進行乾燥。接著將所得的 溶液於減壓下進行濃縮’藉由則將曱笨用作展開溶劑、 且將将用作填充綱管柱層析法的分取操作來對所得的 殘渣進行純化，將>谷離液於減壓下進行濃縮。使其溶解於 150 ml的曱苯與150 ml的Solmix A_U的混合溶劑中，進 一步添加0.3 g的Pd/C，於氮氣環境下且於室溫下進行授 拌直至不再吸收氫。於反應結束後’將pd/c去除，進一梦 將溶劑餾去，接著藉由自乙酸乙酯與Solmix A-11的混合 溶劑（體積比，乙酸乙醋：Solmix= 1:4)中的再結晶來 對所付的殘渣進行純化’從而獲得2.5 g的反-4-[反-4-(2 3_ 二氟-4-丁氧基苯基)-環己基曱基]·2,3-二氟乙氧基苯基環 己烧（Νο.467)。由化合物（12)生成化合物（ν〇.467)的 產率為45.4%。 iH-NMR分析的化學位移5 (ppm)如下所示，可鑑 定所得的化合物為反-4-[反-4-(2,3-二氟-4-丁氧基笨基)_環 己基曱基]-2,3-二氟乙氧基苯基環己烷（No.467)。此外， 測定溶劑為CDC13。 化學位移 5(ppm):6.84 (td，2H)，6.67 (td，2H)，4.09 (q， 2H), 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 2H), 1.86 (m, 8H), 1.78 (quin, 2H), 1.54 - 1.38 (m, 9H), 1.30 - 1.20 (m, 6H), 1-14-1.02 (m, 4H), 0.97 (t，3H)。 ’ 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（τΝΙ)、 201033339 氧基-2,3-一氟本基)苯氣基甲基-反-4-(4-丁氧基_2 -氣+★ 基)聯環己烷（No.3677)。由化合物（28)生成化人: (No.3677 )的產率為 42.6%。 ° W-NMR分析的化學位移占（ppm.)如下所示，可鑑 定所得的化合物為反·4，-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)笨氧基甲 基-反-4-(4-丁氧基-2,3-二氟苯基)聯環己烷（n〇.3677 ) t此 外，測定溶劑為CDC13。
    化學位移 5(ppm):6.83 (td，1H)，6.67 (td，1H)，6.61 (d， 2H)，4.07 (q，2H)，4.01 (t，2H)，3.77 (d，2H)，2.73 (tt，1H)， !-97 - 1.71 (m, 11H), 1.55 - 1.36 (m, 7H), 1.23 - 0.99 (m, 8H) 0.97 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（τΝΙ)、 介電各向異性（Α ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化命物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇 3677)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 98.4 SA 113.4 N 235.4 I tni=200.6°C，△ ε =-9.73，Δη=0.127 » [實例5] 反-4-(4-乙氧基_2,3_二氟苯基)環己基苯甲酸-4，-丁氧 基-2’，3'-二氟-1，Γ-聯苯酯（Νο.2379)的合成 93 201033339 33308pifl
    (NO. 2379) 第1步驟 將10.0 g的化合物（16)、50 ml的丙酮混合，將該混 合物於35°C下攪拌30分鐘。接著於30。〇〜40°C的溫度範 圍内向該混合物中添加4.7 ml的Jones試劑（8 N)後，於 ，35°C下攪拌2小時。將反應混合物冷卻至3〇°c後，向所得 的液體中添加200 ml的曱苯與200 ml的水，並加以混合， 然後進行靜置而使其分離為有機層與水層兩層，進行萃取 至有機層的操作。分取所得的有機層，用水、硫代硫酸納 水溶液以及水進行清洗’用無水硫酸鎂進行乾燥而獲得8.8 g的4-乙氧基-2,3-二氟-(反-4-環己基)-甲酸（31)。由化合 物（16)生成化合物（31)的產率為83.1%。 第2步驟 於氮氣環境下，向100 ml的甲苯中添加1.2 g的化合 物（31)、l.Og 的 4，-丁氧基-2'，3，-二氟-1，Γ-羥基苯酚（15)、 0.89 g的1，3-二環己基碳二醯亞胺（DCC)以及0.05 g的 4-二曱胺基吡啶（DMAP) ’於25。(：下攪拌20小時。根據 GC分析而確認反應結束後’添加1〇〇 mi的曱笨以及1〇〇 mi 的水並加以混合。然後，進行靜置而使其分離為有機層與 201033339 JJJUOpill 水層兩層，進行萃取至有機層的操作。分取所得的有機層， 用水進行清洗，再用無水硫酸鎂進行乾燥。接著將所得的 溶液於減壓下進行濃縮，再藉由利用將曱苯用作展開溶 劑、且將矽膠用作填充劑的管柱層析法的分取操作來對殘 渣進行純化。進一步藉由自庚烷與THF的混合溶劑(體積 比庚统.THF —2 . 1)中的再結晶而進行純化，使其乾 燥而獲得1.43 g的反-4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)環己基苯 ❿ 甲酸-4’·丁氧基-27-二說-1，1，-聯苯酯（No.2379)。由化合 物（15)生成化合物（Νο·2379)的產率為63 6〇/〇。 H-NMR分析的化學位移6 (ppm)如下所示，可幾 定所得的化合物為反_4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)環己基苯 甲酸-4’-丁氧基-2'，3·-二氟-1，1，-聯苯醋（No.2379)。此外， 測定溶劑為CDC13。 化學位移 5 (ppm) : 7.51 (d，2H)，7.15 (d，2H)，7·08 (td， !Η), 6.86 (td, 1H), 6.80 (td, 1H), 6.69 (td, 1H), 4.14 - 4.06 (m, ^ 4H), 2.86 (tt, 1H), 2.63 (tt, 1H), 2.33 - 2.26 (m, 2H), 2.04 - 1.97 (m，2H)，1.87 - 1.72 (m，4H)，1.62 - 1.50 (m，4H)，1.46 (t， 3H)，0.99 (t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.2379)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 84.8 N 280.01 95 201033339 33308pifl ΤΝι=221.6〇C，△ ε =-8.61，△!!=〇· 185 〇 [實例6] 4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)-反-4’-(4-丁氧基-2,3-二氟 苯基)-聯環己基-3-烯（No.377)的合成
    第1步驟 ❹ 向氮氣環境下的反應器中添加3.0 g的3-乙氧基-1，2-一I本（31)與200 ml的THF ’冷卻至。然後於-74 C〜-70 C的溫度範圍内向其中滴加23.0 mi的1 ·〇〇 ]y[第二 丁基鋰的正己烷、環己烷溶液，進一步攪拌2小時。接著 於75 C〜-70 C的溫度範圍内滴加包含7.〇 g的4，_(4_丁氧 f 2,3_-氟苯基)-聯環己基-4·嗣（24)的THF50ml溶液， ^復至25。(：-面擾拌8小時。將所得的反應混合物添 胸1的3%氯化録水溶液與議_乙酸乙 :=中’並加以混合’ _進行靜 有 ，和碳酸涵水溶液以及水進行清洗，^有機層，用水、 仃乾燥。然後，於減壓"P德去溶劑， 用無水硫酸鎂進 獲得9.7 g的4-(4- 96 201033339 夂㈣基)_聯環己 所伸的化合物（32)為黃色油狀物。 第2步驟 ml的甲化合物（32)、〇.29 g的對甲苯續酸以及200 本混〇，一面去除所餾出的水一面使該混合物加埶 回>瓜2小時。將反應混合物冷卻至抓後，向所得的溶液 中，加200 ml的水與勘ml的甲苯，並加以液合，然後 進行靜^而使其分離為有制與水層兩層，進行萃取至有 機層的操作。分取所得的有機層，用飽和碳酸氫納水溶液 以及水進行;月洗，再用無水硫酸鎂加以乾燥。接著藉由利 用將甲本用作展開溶劑、且將梦膠用作填充劑的管柱層析 法的分取操作來對所得的溶液進行純化，再使其乾燥。藉 由自乙酸乙酯與Solmix A-11的混合溶劑（體積比，乙酸 乙酯：SolmixA-ll = l : 4)中的再結晶來對所得的殘渣進 行純化，從而獲得5.5 g的4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)-反 -4·-(4-丁氧基-2,3-二氟苯基)-聯環己基_3_烯（No.377)。由
    化合物（31)生成化合物（Νο.377)的產率為55.5%。 W-NMR分析的化學位移(5 (ppm)如下所示，可鑑 定所得的化合物為4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)-反-4H4-丁 氧基-2,3-二氟苯基)-聯環己基-3-烯（Νο.377)。此外，測定 溶劑為CDCI3。 化學位移5(卩?11〇:6.88伸，111)，6.84〇：(1,111)，6.70-6.63 (m, 2H), 5.93 (m, 1H), 4.11 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.76 (tt, 1H), 2.49 - 2.32 (m, 2H), 2.31 - 2.22 (m, 1H), 2.03 - 1.83 (m, 97 201033339 . 33308pifl 6H)，1.78 (quin，2H)，1.54 - 1.33 (m，9h)，i3i - i.i5 (m，3ϊ1) 0.97 (t，3H)。 ， 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tm)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值’化合物（No.377)的物性 值如下所示。 轉移溫度：q 65.2 C2 69.2 SA 182.9 N 269.5 I ΤΝΙ=216.6。。，Α ε =_9·50，Αη=〇 158。 [實例7] 、根據實例1〜實例6所示的方法，使用對應的起始原 料來合成各種化合物，並確認上述化合物是目標化合物。 4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)-4，-(4-丁氧基·2,3-二氟笨 基)·聯環己基_3,3'-二烯（Νο.4〇7)
    化學位移 5(ppm):6.88 (td，1Η)，6.66 (td，1Η), 5.93 (m， =)，4.〇9 (q，2H)，4.03 (t，2H)，2·5〇 · 2.24 (m，6H)，2 〇5 (m，4H)，1.80 (quin，2H)，1.60 ]·37 (m，11H), 〇 98 (t 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tni)、 各向異性（△ ε )以及光學各向異性（An)是按照上 η 201033339 - w w wylJl 二，法，:對將化合物混合於母液晶⑴*而成的試樣的 ”疋進行換算而得的外推值，化合物⑽術）的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 87.1 SA 197.5 N 249.2 1 TNI—215.9C ’ Δε =-9.50，^ = 0.193 β 名反4-(4·乙氧基_2,3_二氟笨基)·反_4，_(4_丁氧基_2,3_二 氟苯基)-U，·聯環己烷（Νο.17)
    ❿ 化學位移(5 (ppm) : 6.84 (t，邱，^⑽仏邱，4 1〇 (q， 2H)，4.02 (t，2H)，2.74 (tt，2H)，1.94 _ 1.83 (m，8H)，1.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.38 (m, 9H), 1<27 . L14 (m> 6H)> 〇 9? (tj 3H)。 ❹ 轉移溫度為化合物自身的鄉定值，上限溫度（I)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 返外推法，對將化合物混合於母液晶⑴中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物⑽.17)的物性值 如下所示。 轉移溫度：C 99.4 SA 161.9 Ν 293.8 I Tni=212.6〇C » Δ ε =-8.18 > Δη=0.141 〇 1-丁氧基·反-4-(4-(4-(4-乙氧基_2,3_二氟苯基)苯基)環 己基)-2,3-二氟苯（No.3227) 99 201033339 33308pifl
    化學位移 5 (ppm) : 7.15 (dd, 4H)，6.89 (Μ, 1H)，6.78 (td, 1H)9 6.70 (td, 1H), 6.64 (td, 1H), 4.10 (q, 2H), 4.03 (t, 2H), 2.86 (m, 5H), 2.57 (mt, 1H), 2.00 (m, 4H), 1.81 (quin, 2H), 1.70 - 1.57 (m, 4H), 1.51 (q, 2H), 1.45 (t, 3H), 0.99 (t, 3H)〇 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.3227)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 87.9 SA 103.8 N 202.9 I TNI= 168.6。。，△ e =-7.25，Δη = 0·165。 1 - 丁氧基-4-(4-(4-(^乙氧基-2,3-二氟苯基）苯基)環己 基-3·烯基)-2,3-二氟苯（Νο.3587)
    化學位移 5 (ppm): 7.32 (d, 2Η), 7.12 (d, 2Η), 6.89 (td， 1H), 6.75 (td, 1H), 6.69 (td, 1H), 6.62 (td, 1H), 6.17 (m, 1H), 201033339 J J JV/Oplfl 4.09 (q，2H)，4.03 (t，2H)，3.16 (m，1H)，2.87 (m，4H)，2.64 _ 2.47 (m，3H)，2.54 - 2.45 (m，1H)，2.09 2.02 (m, 1H)，1.97、 - . 1.88 (m，1H)，1.80 (quin，2H)，1.50 (q，2H)，1.44 (t，3H)，ο，％ (t, 3H) 〇 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（Α ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法’對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 ❻ 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.3587)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C〗84.9 C2 100.5 SA 135.3 N 186.9 I TNI=i75.3°C ’ △ ε =-8.47，211=0.186。 __反-4七4，-乙氧基_2，，3，-二氟-U，-聯苯基)-4-丁氧基-2,3-二氟苯基]環己烷(Νο.197) ❹ （ΝΟ·197) 化學位移(5 (ppm): 7.46 (d，2Η)，7.32 (d，2Η)，7.10 (td， 1H)，6.89 ⑽ 1H)，6.79 (td，1H), 6.70 (td，1H)，4.16 (q，2H)’ • (t, 2H), 2.90 (m, iH), 2.64 (m, 1H), 2.09 - 1.97 (m, 4H), 098(^3Η)2Η)9 174 L6° (m，4H)，1 53 ' L45 (ms 5H)s 人轉移溫度為化合物自·身的測定值，上限溫度（Tni)、 Μ電各向異性（△ e )以及光學各向異性（Δη)是按照上 101 201033339 33308pifl 述外推法’對將化合物混合於母液晶（〇中而成的試樣的 测定值進行換算而得的外推值，化合物（No.197)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 119.0 (SA 157.3) N 295.01 TNI = 214.6〇C，△ ε =-8.8卜 Δη=0·240。 反々(4-乙氧基-2,3-二氟苯基乙基)-反_4，-(4-丁氧基 -2,3-二氟苯基)-1，1，_聯環己烷（Νο.3047)
    化學位移 5 (ppm): 6.81 (m，2Η)，6.66 (q，2Η), 4.10 (q， 2H), 4.02 (t, 2H), 2.70 (tt, 1H), 2.60 (t, 2H), 1.90 - 1.72 (m, _)，1.54 _ L36 (m, 9H)，124 _ 〇 98 (m，12H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（τΝΙ)、 介電各向異性（△ e )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法’對將化合物混合於母液晶中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.3047)的物性 值如下所示。 轉移溫度：Q 62.6 SA 169.7 N 242.5 I Tni = 201.3°C > Δ £ =-7.47 » Δ n= 0.142 ° .4·-乙氧基-2，，3，-二氟-1，1，-聯苯曱酸·反-4-(4-丁氧基 _2,3-二氟苯基)環己基酯（No.2769) 201033339^ 〜pifl
    化學位移 d (ppm) : 8.11 (d, 2H)，7·59 (d，2H)，7.13 (t， 1H), 6.86 (t, 1H), 6.82 (t, 1H), 6.99 (t, 1H), 5.05 (m, 1H), 4.17 (q, 2H)? 4.03 (t, 2H), 2.86 (tt, 1H), 2.24 (m, 2H), 2.00 -1.94 (m, 2H), 1.79 (quin，2H)，1.74 - 1.61 (m，4H)，1.54 -❹ 1.45 (m，5H), 0.97 (t,3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（ Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶(i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.2769)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 129.0 N 275.8 1 Tni = 205.6°C，△ ε =-7.14，Δη=0.214。 ❿ 反-4-(4-乙氧基-2,3-二氟苯基)環己基苯甲酸-反-4-(4- 丁~氧基-2,3·二氟苯基)環己基酯（No.2207)
    (NO. 2207) 化學位移 5 (ppm) : 6·83 (t, 2H), 6.67 (t, 2H), 4.80 (m, 103 201033339 33308pifl 1H), 4.10 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.80 (tt, 2H), 2.33 (tt, 1H), 2.09 (m, 4H), 1.98 - 1.88 (m, 4H), 1.79 (quin, 2H), 1.66 . 1.46 (m, 13H), 0.97 (t, 3H) 〇 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（Tni)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向真性（Δη)是按照上 述外推法’對將化合物混合於母液晶〇)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（N〇 22〇7)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 108.7 N 244.6 1 Q ΤΝ1= ΐ74.6ΐ，△ ε =-6.95，An=〇.136。 反-4-(4- 丁氧基-2,3-二氟笨基)_反_4，_丨，丨，_聯環己基笨 曱酸-4-乙氧基_2,3_二氟苯基酯（n〇4937)
    化予位移& (PPm) : 6·83 (t，1H)，6 79 (t，1H)，6 (
    6.67 (t，1H)，4.10 (q，2H)，4.01 (t，2H)，2 73 机 ，姑.6 (m，9Ή)，h25 - 1.06 (m，6H)，0.97 (t，3H 介雷^溫度為化合物自身的挪定值，上限溫度⑴ 述外推二紐（Δ ^ )錢光學各向異性（Δη)是按 測定值晶⑴中而成的試: 、异而得的外推值，化合物（νο 4937)的』 ⑧ 104 pifl 201033339 值如下所示。 ·. 轉移溫度：c 91.2 sc 151.5 SA 182.8 N 244.6 I TNi = 200.6°c > Δ ε =-7.99 > Δη=0.127 = 乙氧基*Ί3-一氟苯基安息香酸-反·4-(4_丁氧基q 3. 二氟苯基)-反-4、l，i，_聯環己基酯（Ν〇.5717) ’
    ❿ 化學位移 6 (ppm) : 7 66 (t，1H), 6 83 (t, 1Η)，6 % 1H), 6.67 (t, 1H), 4.91 (m, 1H), 4.17 (q；2H)? 4.01 (t, 2H、 2H) ^ 2H)，L93 ~ L82 (m? 6H)s L78 (quir •36 (m,9H), 1.25-1.12 (m,6H), 0.97 (t,3H) 〇 介雷度為化合物自身的測定值，上限溫度（D、 ❿ 述外施、、° '性（Δ £ )以及光學各向異性（Δη)是按照J 測1法’將化合物混合於频晶⑴+喊的試樣# =進行換算而得的外推值，化合物 717)的物 值如下所示。. 轉移溫度：C 118.8 SA 133.1 N 294 〇 / Tni-235.9〇C } Δ ^=-8.11, Δη = 0>148〇 产p ⑷乙氧基_3·1苯基)本(4-丁氧基-2,3_二氟苯基)-港 衣匕基_3-烯（No.409) P Μ C4H9〇
    〇c2hs (NO.409) 105 201033339 化學位移(5 (ppm) : 7.13 (dd，1H), 7.08 (dd，1H)，6.88 (t，lH), 6.84 (t，1H), 6.67 (t, 1H), 6.06 (m，1H)，4.10 (q, 2H)， 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 2H), 2.49 - 2.24 (m, 3H), 2.02 - 1.85 (m, 6H), 1.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.33 (m, 8H), 1.30-1.15 (m, 3H), 0.97 (t,3H)。 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（TNI)、 介電各向異性（△ ε )以及光學各向異性（Δη)是按照上 述外推法，對將化合物混合於母液晶（i)中而成的試樣的 測定值進行換算而得的外推值，化合物（No.409)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 58.2 SA 190.3 N 275.4 I TNI=229.3°C，△ ε = -6.39，Δη=0.180 〇 4-(4-乙氧基-2-氣苯基)-反-4·-(4- 丁氧基-2,3-二象.苯 基)-聯環己基-3-烯（Νο.410)
    化學位移 d (ppm) : 7.13 (t, 1Η)，6.84 (t, 1Η)，6.67 (t, 1H), 6.62 (dd, 1H), 6.56 (dd, 1H), 5.88 (m, 1H), 4.00 (m, 4H), 2.76 (tt, 1H), 2.49 - 2.34 (m, 2H), 2.26 (dt, 1H), 2.02 - 1.86 (m, 6H), 1.79 (quin, 2H), 1.54 - 1.34 (m, 9H), 1.30 - 1.15 (m, 3H)，0.97 (t，3H)。 106 ⑧ 201033339. 轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫戶Γτ )、 異性（△&)以及光學各向異性上 測定值化合物齡於錢晶⑴中而成的試樣的 值如得的外推值’化合物（NG.41G)的物性 轉移溘度:C71.5SaU5.3N272 7I Tni-220.6〇C » Δ £=-5.19 , Δη=〇.ι76 〇 ◎ 基)基)'反，"氧基办二氟苯
    (N0.137) 化學位移占（ppm) : 6.93 (d，1H)，6 87 (m，2H)，6 84 (t， e iH), 6.67 (t, 1H), 4.08 (q, 2H), 4.01 (t, 2H), 2.74 (tt, 1H), ,.39 (tt，1H)，1.95 - 1.82 (m，8H)，1.79 (quin，2H)，155 _ 133 ㈣ 9H)，1.27 - 1.11 (m，6H)，0.97 (t，3H)。 人轉移溫度為化合物自身的測定值，上限溫度（τΝΙ)、 )丨電各向異性（Δ ε )錢絲各向錄（Δη)是按照上 述=推法，對將化合物混合於母液晶中而成的試樣的 測疋值進行換算而得的外推值，化合物（Ν〇137)的物性 值如下所示。 轉移溫度：C 78.2 SB 124.4 SA 160.2 Ν 297.7 I TNI=219.9°C，△ ε =-6.22，△πο.πο。 107 201033339 反-4_(4-乙氧基-2-氟苯基)-反丁氧基_2,3_二氟苯 基)-聯環己烷（No.77) C4H9O
    〇c2hs (N0.77) 化學位移占（ppm) : 7.10 (t，1H)，6 84 (t，1H)，6 67 (t， 1H), 6.62 (dd, 1H), 6.56 (dd, 1H), 4.01 (q, 2H)? 3.98 (t? 2H), 2.73 (m, 2H), 1.93 - 1.82 (m, 8H), χ ?9 (quin> χ 55 _ 1.37 (m，9H)，1.26 - 1.15 (m，6H)，〇.97(t，3H)。 轉移溫度為化合物自身的剛定值，上限溫度（Tni)、 =各向異性（Δ ε )以及絲各向紐（—是按照上 述外推法，對將化合物混合於母Μ⑴巾而成的試樣的 測定值進行轉⑽的外減，化合物（她.77)的物性值 如下所不。 轉移溫度·· C 90.8 SA 97.4 N 296.9 I Q TNI=226.6t , Δ ε =.5.57，Δη=〇.158 0 [實例8] 可^由與實例丨〜實例7中所記載的合成方法同樣的 二_ 口成以下所示的化合物（No.l)〜（No.6180)。 白己：按照上述方法所測定的值。轉移溫度為化合 、土、須疋值，上限溫度（Τνι)、介電各向異性（△ ε ) 二於I各向異性（ Δη)是按社料推法，對將化合物 …液晶⑴中而成的試樣制定錢行換算所得的 ⑧ 108 2〇1〇33339ιη 外推值 201033339
    Z α: Μ Ν γ- Ν r* < =Η®00 χο'ο £«οο Ιο'ο «χοο doo χο'ο £«00 ίο £00 -ΐοο £寸00 £«00 £0"0 £00 S審 ^ I S I I I 1 I I I I I 000000000000000 ! I I I I ! I I I t I I I I I000000000000000 c. ο ow ο ο ο, 〇 9> °« °« 9. 9. 9. 9. 9. 3?€：^：1?：£工工工工工工工工工工 ο ο ο ο ο ^aooodoooo O 1— C>l CO 寸 us τ— τ*· ^™· ▼—· ^r- 〇 ⑧ 110 201033339 性化合物（Νο·197)的物性的外推值。其值如下所示。 光學各向異性（Δη) =0.240 ; 介電各向異性（Δ ε ) =-8.81 ; 而且，液晶組成物v的彈性常數K33為13.97 pN。 由此可知：液晶性化合物（No.197)是上限溫度（Tni；) 高、可增大光學各向異性（An)、且可提高負介電各向異 性（△ε)的化合物。 而且與比較例化合物（C)相比，可知：液晶性化合 物（Νο·197)是光學各向異性（ Δη)大、負介電各向異性 (Α ε )高、彈性常數Κ33大的化合物。 [比較例3] 合成類似於合成化合物（D)的4-乙氧基_4，”_戊基
    化合物（F)的轉移溫度如下所示 下所示。 轉移溫度：C 149.8 N 3Q6.7 ! 不 523 201033339 33308pitl 製備包含95 Wt%的母液晶i與5 wt%的所合成的4-乙 氧基-4’’’戊基-2"，，3”，，2,3-四1-1，1，，4，，1"，4"，1,，,-聯四苯（？） 的液晶組成物v。對所得的液晶組成物v的物性值進行測 定，藉由外推測定值而算出比較例化合物（F)的物性的 外推值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =-6.〇5 ; 而且’液晶組成物v的彈性常數K33為15.78 pN。 [比較例4] ._ 合成類似於化合物（D)的4-乙氧基-4，，，-戊基-2”，,2,3-二1-1，1'，4'，1"，4"，1’'’-聯四苯（<3)作為比較例。
    iH-NMR分析的化學位移占（ppm)如下所示，可鐘 定所得的化合物為4-乙氧基-4，，，-戊基-2，"，2,3-三氟 _1，1’，4'，1"，4"，1'"-聯四苯（1?)。此外，測定溶劑為匸〇〇13。 4匕學位移(5 (ppm): 7.71 (m，4H)，7.64 (d，2H)，7·60 (d， 2H)，7.40 (t，1H)，7.16 (t，1H)，7.05 (d，1H)，7.00 (d，1H)， 6.82 (t, 1H), 4.17 (q, 2H), 2.65 (t, 2H), 1.66 (m, 2H), 1.49 (t, 3H)，1.36 (m，4H)，0.92 (m，3H)。 ， 化合物（G)的轉移溫度如下所示。 轉移溫度：C 138.7 SA 180.2 N 307.8 I 製備包含95 wt%的母液晶i與5 wt%的所合成的4·乙 氧基-4”’-戊基-2，”，2,3-三氟-1,1丨，4，，1”，4”，1，”-聯四苯（(3)的 201033339 液晶組成物V。對所得的液晶組成物V的物性值進行測定， 藉由外推測定值而算出比較例化合物（G)的物性的外推 值。其值如下所示。 介電各向異性（△ £ ) =·5·20 ; 而且’液晶組成物ν的彈性常數Κ33為15.40 ρΝ。 [比較例5] 合成類似於化合物（D)的4-乙氧基-4'"-戊基_3”，，2,3- 三氟-1，1’，4’，1"，4，，，1，”_聯四苯（]3)作為比較例。
    ^NMR分析的化學位移5 (ppm)如下所示，可銀 定所得的化合物為4-乙氧基-4，"-戊基-3，，，，2,3-三氣 -1，1，4，1，4"，1'”-聯四苯（η)。此外，測定溶劑為CDq3。 化學位移 5 (ppm): 7.71 (dd，4H)，7.64 (d，2H)，7.60 (d， ❹ 2H)，7.35 (dd，出)，7.30 (dd，1H)，7.26 (t，1H), 7.15 (td，1H)， 6.82 (t，1H)，4.17 (q，2H)，2.68 (t，2H)，1.66 (m，2H)，1.49 (t| 3H)，1.37(m，4H)，0.92(m，3H)。 ’ 化合物（H)的轉移溫度如下所示。 轉移溫度：C 154.0 SA 297.4 N 319.3 I 製僙包含95 wt%的母液晶i與5 wt%的所合成的4-乙 氧基-4’”-戊基-3…，2,3-三氟-1，1，，4丨，1"，4"，1，”.聯四苯（11)的 液晶組成物V。對所得的液晶組成物v的物性值進行測定， 藉由外推測定值而算出比較例化合物（H)的物性的外推 525 201033339 3J3U8pitl 值。其值如下所示。 介電各向異性（△ e ) =-3.46 ; 而且，液晶組成物v的彈性常數艮33為15 32pN。 [實例11] 液晶性化合物（No.17)的物性 製備包含90 wt%的母液晶1與10树％的實例7中所 得的4·(4-乙氧基_2,3·二氟苯基)-4'-(4-丁氧基·2,3-二氟苯 基)-U，-聯環己烧（Ν0.π)的液晶組成物vi。對所得的液 晶組成物vi的物性值進行測定，藉由外推測定值而算出液 〇 晶性化合物（No.17)的物性的外推值。其值如下所示。 介電各向異性（△ ε ) =-8.18 ; 而且，液晶組成物ν的彈性常數尺33為17 45ρΝ。 由此可知：液晶性化合物（Νο.17)是溶點低、負介 電各向異性（△ ε )高、可增大彈性常數仏3的化合物。 而且與比較例化合物CF)、（G)、（H)相比，可知. 液晶性化合物（No.17)是負介電各向異性（△ £ )高、 點低、彈性常數Κ33大的化合物。 ^ [比較例6] , ® 合成類似於化合物（Ε)的4-乙氧基·2,3,2”3"_四惫 -4"-(4-戊基苯基乙基)·ι，ι”_聯三笨⑴作為比較例。
    也眶分析的化學位移5 (ppm)如下所示，可鑑 526 201033339 於經充分洗淨的玻璃基板上塗佈十4基三乙氧基 nr)的乙醇(2〇mL)溶液。利用旋轉器使玻 :於i5〇°c下加熱1小時。由2片玻璃基板 來組裝成間隔（單元間隙)為20 _的从元件。 寿J用同樣的方法’於玻璃基板上製備聚酿亞胺的配向 膜。對所得的朗基㈣配向難行摩擦處理後，組裝成 2片玻璃基板的間隔為9 且扭轉角為⑽度的頂元件。 參 將試樣（液晶組成物、或者液晶性化合減母液晶的 混合物）放人至所得的VA元件中，對該VA元件施加〇 5 V(1 kHz，正弦波）’測定液晶分子的長軸方向上的介電 常數（ε || )。 而且將试樣（液晶組成物、或者液晶性化合物與母 液晶的混合物）放入至所得的元件中，對該爪元件 施加0.5 V ( 1 kHz、正弦波），測定液晶分子的短轴方向上 的介電常數（ε丄）。 介電各向異性的值是由八ε = ε || — ε丄的式子來 Φ 計算。 上述介電各向異性的值為負的組成物是具有負介電 各向異性的組成物。 ⑷電壓保持率（vhr;於乃艺與100°c下測定；0/〇) 將試樣放入至具有聚醯亞胺配向膜、且2片玻璃基板 的間隔（單元間隙）為6 μηι的單元中來製作TN元件。 於25 C下對該ΤΝ元件施加脈衝電壓（以5 ν施加60微 秒）而進行充電。利用陰極射線示波器（cath〇de ray 531 201033339 J33U8pifl oscilloscope)來觀測施加至TN元件的電壓的波形，求出 單位週期（16·7毫秒）的電壓曲線與橫轴之間的面積。由 去除了 TN元件後所施加的電壓的波形而同樣地求出面 積。電麗保持率（％)的值是由（電壓保持率）=(存在 TN元件時的面積值）/(不存在TN元件時的面積值）χ1〇〇 的式子而算出。 將由上述方式而獲得的電壓保持率表示為 「VHR-1」。接著’將上述ΤΝ元件於100°C下加熱250小 時。將該TN元件恢復至25°C後，利用與上述方法同樣的 © 方法來測定電壓保持率。將實施上述加熱試驗後所得的電 壓保持率表示為「VHR-2」。此外，該加熱試驗為加速試驗 (accelerated test)，是用作與TN元件的長時間耐久試驗 相對應的試驗。 [實例13] 40-B(2F,3F)B01HB(2F,3F)-02 (No.1539) 3% 40-B(2F,3F)H2BB(2F,3F)-02 (No.647) 5% 40-B(2F,3F)H2HB(2F,3F)-02 (No.467) 3% 2-HH-5 (2-1) 5% 3-HH-4 (2-1) 10% 3-HH-5 (2-1) 6% 5-HB-02 (2-4) 10% V-HHB-1 (2-25) 10% 3-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 5% 5-H2B(2F,3F)-02 (3-3) 10% 一⑧ 532
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI458813B (zh) * 2009-09-18 2014-11-01 Jnc Corp 液晶性化合物、液晶組成物以及液晶顯示元件
TWI734872B (zh) * 2016-12-02 2021-08-01 德商馬克專利公司 單氟化環己烷化物

Families Citing this family (22)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2010067662A1 (ja) * 2008-12-10 2010-06-17 チッソ株式会社 液晶組成物および液晶表示素子
TWI480363B (zh) * 2009-08-19 2015-04-11 Jnc Corp 四氫吡喃化合物、液晶組成物及液晶顯示元件
TWI488946B (zh) * 2009-08-24 2015-06-21 Jnc Corp 液晶組成物及液晶顯示元件
JP5678554B2 (ja) * 2010-10-01 2015-03-04 Dic株式会社 ネマチック液晶組成物及びこれを用いた液晶表示素子
JP5962949B2 (ja) * 2011-11-28 2016-08-03 Dic株式会社 重合性液晶化合物
CN102603497B (zh) * 2012-03-06 2013-11-27 蚌埠中实化学技术有限公司 1-烷氧基-4-[4-(4-烷基环己基)苯基]-2,3-二氟苯及其合成方法
CN102827139B (zh) * 2012-09-13 2014-07-30 山东盛华电子新材料有限公司 一种液晶单体侧向含氟的环己烷噁烷类化合物及其合成方法
WO2014064765A1 (ja) * 2012-10-23 2014-05-01 Dic株式会社 液晶組成物、液晶表示素子および液晶ディスプレイ
EP2925721B1 (en) 2012-11-20 2017-06-07 Biogen MA Inc. S1p and/or atx modulating agents
US20160376503A1 (en) * 2014-02-28 2016-12-29 Jnc Corporation Liquid crystal compound having tetrafluorofluorene, liquid crystal composition and liquid crystal display device
JP2015044998A (ja) * 2014-09-16 2015-03-12 Dic株式会社 液晶組成物、液晶表示素子および液晶ディスプレイ
JP6702299B2 (ja) * 2015-02-24 2020-06-03 Jnc株式会社 液晶組成物および液晶表示素子
WO2016152405A1 (ja) * 2015-03-26 2016-09-29 Dic株式会社 液晶性化合物、液晶組成物および表示素子
TWI693275B (zh) 2016-01-20 2020-05-11 日商捷恩智股份有限公司 具有2原子鍵結基與2,3-二氟伸苯基的4環液晶化合物、液晶組成物和液晶顯示元件
JP6870388B2 (ja) * 2016-03-10 2021-05-12 Jnc株式会社 ターシクロヘキシルを有する液晶性化合物、液晶組成物および液晶表示素子
JP6848140B2 (ja) * 2016-03-31 2021-03-24 Jnc株式会社 液晶組成物および液晶表示素子
US20170283698A1 (en) * 2016-03-31 2017-10-05 Jnc Corporation Liquid crystal composition and liquid crystal display device
JP2017214589A (ja) * 2017-07-03 2017-12-07 Dic株式会社 液晶組成物、液晶表示素子および液晶ディスプレイ
JP7279312B2 (ja) * 2018-07-20 2023-05-23 Dic株式会社 液晶化合物、液晶組成物及び液晶表示素子
CN112400011A (zh) * 2018-08-28 2021-02-23 Dic株式会社 液晶组合物
CN112080285B (zh) * 2019-06-14 2023-11-07 石家庄诚志永华显示材料有限公司 液晶化合物、液晶组合物、液晶显示元件或液晶显示器
CN113265260B (zh) * 2020-02-14 2022-07-26 北京八亿时空液晶科技股份有限公司 一种含环己烯结构的液晶化合物及其制备方法与应用

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3807872A1 (de) 1988-03-10 1989-09-21 Merck Patent Gmbh Difluorbenzolderivate
US5273680A (en) 1988-03-10 1993-12-28 Merck Patent Gesellschaft Mit Beschrankter Haftung Fluorinated oligophenyls and their use in liquid crystal materials
DE69737690T2 (de) * 1996-11-28 2008-01-31 Chisso Corp. Fluorsubstituierte benzolderivate, flüssigkristallzubereitung und flüssigkristallanzeigeelement
JP5225531B2 (ja) * 2000-12-19 2013-07-03 メルク パテント ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング 負のｄｃ異方性の四環式化合物および液晶媒体
DE10211597A1 (de) 2002-03-15 2003-10-02 Merck Patent Gmbh Verfahren zur Herstellung von Ringverbindungen
DE10247986A1 (de) * 2002-10-15 2004-04-29 Merck Patent Gmbh Photostabiles flüssigkristallines Medium
KR101198452B1 (ko) * 2003-08-25 2012-11-06 메르크 파텐트 게엠베하 메소제닉 화합물, 전기-광학 디스플레이용 매질 및전기-광학 디스플레이
TWI458813B (zh) * 2009-09-18 2014-11-01 Jnc Corp 液晶性化合物、液晶組成物以及液晶顯示元件

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI458813B (zh) * 2009-09-18 2014-11-01 Jnc Corp 液晶性化合物、液晶組成物以及液晶顯示元件
TWI734872B (zh) * 2016-12-02 2021-08-01 德商馬克專利公司 單氟化環己烷化物

Also Published As

Publication number Publication date
JP5549599B2 (ja) 2014-07-16
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