RU2368963C1

RU2368963C1 - Микротвэл ядерного реактора

Info

Publication number: RU2368963C1
Application number: RU2008110290/06A
Authority: RU
Inventors: Валентин Петрович Денискин (RU); Валентин Петрович Денискин; Сергей Дмитриевич Курбаков (RU); Сергей Дмитриевич Курбаков; Иван Иванович Федик (RU); Иван Иванович Федик; Альберт Семенович Черников (RU); Альберт Семенович Черников
Priority date: 2008-03-17
Filing date: 2008-03-17
Publication date: 2009-09-27

Abstract

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу и многослойное защитное покрытие. Защитное покрытие состоит из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода. Между слоями карбидов микротвэл дополнительно содержит слой из нитрида алюминия. Изобретение направлено на уменьшение повреждаемости слоя из карбида кремния в условиях различной кинетики распухания слоев карбида кремния и карбида циркония. 1 табл.

Description

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO₂, PuO₂, ThO₂) со слоями защитного покрытия (Allen P.L., Ford L.H. and Shennan J.V. Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.246-253).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности - РyС, карбид кремния - SiC и карбид циркония - ZrC (Gulden T.D., Nickel Н. Preface coated particle fuels. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.206-213).

Высокоплотный изотропный РyС является диффузионным барьером по отношению к газообразным продуктам деления (ГПД), слои SiC и ZrC служат основными силовыми слоями в МТ и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления (ТПД).

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO₂ и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,11 г/см³ и толщиной 64 мкм, второй слой из высокоплотного изотропного РyС плотностью 1,84 г/см³ и толщиной 26 мкм, третий слой из карбида циркония плотностью 6,6 г/см³ и толщиной 31 мкм и четвертый (наружный) из высокоплотного изотропного РyС плотностью 1,95 г/см³ и толщиной 55 мкм (Minato К., Fukuda К., Sekino H., et. al. Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer-J. of Nucl. Mater., 252 (1998) p.13-21).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость ТПД (особенно Ag и Cs) в условиях интенсивного коррозионного воздействия СО на ZrC при разрушении второго высокоплотного изотропного РyС.

Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй - из высокоплотного изотропного РyС, третий слой - из карбида циркония, четвертый слой - из карбида кремния, пятый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода (Патент Японии №3-108692, МКИ G21C 3/62, заявл. 22.09.89, опубл. 08.05.91).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является высокая повреждаемость карбидных слоев, особенно карбида кремния, в процессе термомеханического воздействия на микротвэл, обусловленная различиями в коэффициентах линейного термического расширения ZrC и SiC и напряжениями из-за различия параметров кристаллической решетки этих материалов. Коррозионная повреждаемость ZrC значительно активируется в условиях интенсивного набора дозы облучения, когда скорости распухания слоев SiC и ZrC существенно различаются (примерно в два раза).

Перед авторами предложенного технического решения стояла задача уменьшения повреждаемости слоя из SiC в условиях различной кинетики распухания слоев SiC и ZrC по мере набора дозы в условиях градиента температуры эксплуатации.

Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора, содержащем ТМ и пятислойное защитное покрытие, между третьим (ZrC) и четвертым (SiC) слоями микротвэл дополнительно содержит слой из нитрида алюминия (AlN).

Экспериментальные результаты указывают на то, что AlN обладает меньшим коэффициентом термического расширения (КЛТР), чем ZrC, и близким к значению КТЛР SiC-слоя. Нитрид алюминия подвержен меньшему распуханию, чем карбидные слои, и, в случае разрушения слоя из карбида циркония, слой нитрида алюминия, являясь коррозионно стойким барьером по отношению к ТПД, защищает слой карбида кремния от них. Таким образом, повреждаемость слоя из SiC уменьшается вследствие уменьшения количества поступающего на его внутреннюю поверхность ТПД.

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, содержит дополнительно между карбидными слоями слой из нитрида алюминия.

Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:

- первый низкоплотный РyС предоставляет объем для локализации ГПД, компенсирует несоответствие КЛТР между ТМ и высокоплотными слоями, защищает второй слой от повреждения осколками деления (ядрами отдачи);

- второй высокоплотный изотропный РyС является диффузионным барьером для ГПД, защищает ZrC от коррозионного воздействия продуктов деления;

- третий ZrC слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- четвертый AlN слой является компенсатором несоответствия КЛТР ZrC и последующего SiC слоя, коррозионно стойким по отношению к ТПД барьером.

- пятый SiC-слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- шестой высокоплотный изотропный РyС слой является диффузионным барьером для ГПД и защищает слой из SiC от механических повреждений.

В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующее. На топливные микросферы (масса навески 30 г) из UO₂ диаметром около 200 мкм в кипящем слое последовательно осаждают шестислойное покрытие:

№ п/п	Слой покрытия	Температура пиролиза	Расход газов, л/ч				Концентрация реагентов, об.%		Время процесса, мин	Толщина слоя, мкм
№ п/п	Слой покрытия	Температура пиролиза	Ar	H₂	С₂Н₂	С₃Н₆	CH₃SiCl₃	ZrCl₄	Время процесса, мин	Толщина слоя, мкм
1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
1	Низкоплотный РyС	1450±20	600	-	90	-	-	-	2,5	95,0
2	Высокоплотный РyС	1330±20	1200	-	-	300	-	-	7,0	40,0
3	Карбид циркония	1500±20	100	1500	-	120	-	2,0	100,0	35,0
4	AlN	1250±20	1000 N₂	1500	500	-	2,0 AlCl₃	-	10,0	10,0
5	Карбид кремния	1550±20	-	1500	-	-	1,5	-	110,0	30,0
6	Высокоплотный Рус	1330±20	1200	-	-	350	-	-	10,0	45,0

В процессе облучения МТ в слоях защитных покрытий протекают существенные радиационно-химические изменения:

- РyС-слои претерпевают радиационно-размерные изменения, выражающиеся, прежде всего, в образовании радиальных трещин в низкоплотном, а затем и в высокоплотном внутреннем РyС;

- образующийся в процессе деления UO₂ кислород взаимодействует с РyС с образованием СО, который по радиальным трещинам проходит к слою ZrC, вызывая его коррозию;

- в результате коррозионных повреждений слой из ZrC становится проницаемым для ТПД, а ГПД создают повышенное давление в МТ, что приводит к возникновению растягивающих напряжений в ZrC;

- в условиях термоциклирования существенно повышается вероятность разрушения слоя из ZrC и распространения трещин в SiC слой;

- введение в состав МТ слоя из AlN между слоями из ZrC и SiC приводит к перераспределению напряжений в многослойной конструкции покрытий так, что уменьшается вероятность повреждения слоя из ZrC. Кроме того, этот слой создает дополнительный барьер для ТПД, предотвращая их коррозионное воздействие на слой из карбида кремния.

Claims

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что между слоями карбидов микротвэл дополнительно содержит слой из нитрида алюминия.