RU2368964C1 - Микротвэл ядерного реактора - Google Patents

Abstract

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу из делящегося материала и многослойное защитное покрытие. Защитное покрытие состоит из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода. Между слоем высокоплотного изотропного пироуглерода и слоем карбида кремния размещен слой нитрида титана состава TiN.

Description

1. Область техники, к которой относится изобретение.

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

2. Уровень техники

Микротвэл ядерного реактора - это топливная микросфера из твердого материала, в качестве которого применяется двуокись урана, двуокись плутония, двуокись тория, со слоями защитного покрытия (см.. например, Allen P.L., Ford L.N., Shennan J.V., Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority, Nucl. Technol., vol.35, September, 1977, p.246-253).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности, карбиды кремния и циркония (см., например, Gulden T.D., Nickel Н., Preface coated particle fuels, Nucl. Technol., vol.35, September, 1977, p.206-213).

Высокоплотный изотропный пироуглерод служит диффузионным барьером для газообразных продуктов деления, карбидные слои являются основными силовыми слоями в микротвэле и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из двуокиси урана и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого, нанесенный на топливную микросферу, выполнен из низкоплотного пироуглерода плотностью 1,11 г/см³ и толщиной 64 мкм. Следующий, второй слой, выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,84 г/см³ и толщиной 26 мкм. Третий слой выполнен из карбида циркония плотностью 6,6 г/см³ и толщиной 31 мкм и четвертый, наружный слой, - из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,95 г/см³ и толщиной 55 мкм. (См., например, Minato К., Fucuda К., Secino Н. et al., Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer, J. Of Nucl. Mater., 252, 1998, p.13-21).

Недостатком этого микротвэла является повышенная проницаемость твердых продуктов деления, особенно серебра и цезия, в условиях интенсивного коррозионного воздействия выделяющегося из топливной микросферы СО на карбид циркония при разрушении второго слоя.

С заявляемым микротвэлом этот миктротвэл совпадает по содержанию в защитном покрытии последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония и наружного слоя из высокоплотного пироуглерода.

Известен также микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из двуокиси урана и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого, нанесенный на топливную микросферу, выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,10 г/см³ и толщиной 97±13 мкм. Следующий, второй слой, выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,85 г/см³ и толщиной 33±3 мкм. Третий слой выполнен из карбида кремния плотностью 3,2 г/см³ и толщиной 34±2 мкм и четвертый, наружный слой, - из высокоплотного изотропного пироуглерода плотностью 1,85 г/см³ и толщиной 39±3 мкм. (См., например, Minato K., Sawa К., Коуа Т. et al., Fission product real ease behavior of individual coated fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors, Nucl. Technol., vol.131, July 2000, p.36-47).

В таком микротвэле при повышенных температурах облучения (более 1350°С) и достижении высоких значений флюенса быстрых нейтронов (более 4,0·10²¹ н/см²) увеличивается проницаемость продуктов деления, например, серебра и цезия, через слой кабида кремния, что является его существенным недостатком.

С заявляемым микротвэлом этот микротвэл совпадает по содержанию в защитном покрытии последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев низкоплотного пироуглерода и высокоплотного изотропного пироуглерода, наличию слоя карбида кремния, а также выполнению наружного слоя из высокоплотного пироуглерода.

По совокупности существенных признаков этот микротвэл наиболее близок к заявляемому микротвэлу и выбран в качестве прототипа.

3. Сущность изобретения

Предлагаемый микротвэл ядерного реактора отличается от прототипа тем, что между внутренним слоем высокоплотного изотропного пироуглерода и слоем карбида кремния размещен слой нитрида титана состава TiN.

В таком микротвэле повреждаемость слоя из карбида кремния, в частности, при термоциклировании на стадии предреакторной подготовки, существенно меньше, чем в прототипе. Действительно, поскольку нитрид титана TiN за счет образования карбонитридных фаз типа TiC_xN_y, Ti₃SiCN имеет меньший по сравнению с карбидом кремния коэффициент линейного температурного расширения, то слой карбида кремния испытывает меньшие растягивающие напряжения, которые наиболее опасны для слоя такого хрупкого керамического материала, как карбид кремния. Кроме того, снижение повреждаемости предлагаемого микротвэла обусловлено и тем, что при его облучении происходящие радиационно-размерные изменения в карбидных слоях выражаются как их распухание, в то время как промежуточные фазы на границах слоев испытывает усадку.

Кроме того, следует отметить, что выделяющиеся твердые продукты деления (особенно Cs, Ag, Pd и другие редкоземельные металлы) достаточно быстро проникают через слой высокоплотного изотропного пироуглерода и накапливаются на внутренней границе слоя карбида кремния. При этом значительно возрастает вероятность образования легкоплавких эвтектик, приводящих к коррозионному разрушению SiC. Нитрид титана сравнительно с карбидом кремния является коррозионностойким материалом даже к расплавам большинства металлов ТПД. Одновременно TiN удовлетворителен с точки зрения радиационно-размерных изменений и не взаимодействует с СО.

4. Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения

В качестве сведений, подтверждающих возможность осуществления предлагаемого микротвэла, приведем пример его реализации.

На топливные микросферы из диоксида урана диаметром 200 мкм в аппарате кипящего слоя последовательно осаждают шестислойное покрытие:

- Первый слой из низкоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1450°С, расходе Аr 600 л/час, расходе С₂Н₂ 900 л/час, длительность процесса 2,5 мин. Толщина слоя 95 мкм.

- Второй слой из высокоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1330°С, расходе Аr 1200 л/час, расходе С₃Н₆ 300 л/час, длительность процесса 7 мин. Толщина слоя 40 мкм.

- Третий слой из нитрида титана осаждают при температуре пиролиза 1150°С, расходе N₂ 1000 л/час, расходе Н₂ 500 л/час, концентрации TiCl₄ 1,0 об.%, длительность процесса 100 мин. Толщина слоя около 35 мкм.

- Четвертый слой из карбида кремния осаждают при температуре пиролиза 1550°С, расходе H₂ 1500 л/час, расходе С₃Н₆ 6 л/час, концентрации СH₃SiCl₃ 1,5 об.%, длительность процесса 110 мин. Толщина слоя 30 мкм.

- Пятый слой из высокоплотного пироуглерода осаждают при температуре пиролиза 1330°С, расходе Ar 1200 л/час, расходе С₃Н₆ 350 л/час, длительность процесса 10 мин. Толщина слоя 45 мкм.

Claims (1)

1. Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из делящегося материала и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что между слоем высокоплотного изотропного пироуглерода и слоем карбида кремния размещен слой нитрида титана состава TiN.