RU2333552C1 - Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы - Google Patents
Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы Download PDFInfo
- Publication number
- RU2333552C1 RU2333552C1 RU2007110549/06A RU2007110549A RU2333552C1 RU 2333552 C1 RU2333552 C1 RU 2333552C1 RU 2007110549/06 A RU2007110549/06 A RU 2007110549/06A RU 2007110549 A RU2007110549 A RU 2007110549A RU 2333552 C1 RU2333552 C1 RU 2333552C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- layer
- fuel
- content
- microsphere
- sic
- Prior art date
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
Abstract
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 30-35 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,05-0,10 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части первого слоя 1-15 мас.%, второй слой выполнен из карбида кремния, третий от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния, третий слой выполнен с содержанием кремниевой фазы 5-10 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,1-0,2 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части третьего слоя 15-30 мас.%. Изобретение обеспечивает повышение ресурса эксплуатации (глубины выгорания топлива) за счет снижения внутреннего давления СО и повышения коррозионной стойкости карбидного слоя.
Description
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.
Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из делящегося материала (UO2, PuO2, ThO2, смесей на их основе и др.) со слоями защитных покрытий (Бедениг Д. Газоохлаждаемые высокотемпературные реакторы. Пер. с нем. М.: Атомиздат, 1975, 224 с).
В качестве защитных покрытий на ТМ применяют пироуглерод (PyC), карбид кремния (SiC), карбид циркония (ZrC) и другие керамические материалы.
Основная функция защитных покрытий - это удержание в процессе облучения МТ газообразных (ГПД) и твердых продуктов деления (ТПД). В качестве первого слоя на ТМ обычно используют PyC низкой (≤1,10 г/см3) плотности, который является резервуаром для сбора ГПД и служит компенсатором, нивелирующим несоответствие в коэффициентах линейного термического расширения (КЛТР) между ТМ и последующими высокоплотными слоями. Высокоплотный изотропный PyC является диффузионным барьером по отношению к ГПД, SiC и ZrC - являются основными силовыми слоями в МТ и диффузионными барьерами для ТПД.
На стадии разработки МТ такие их характеристики, как плотность, толщина слоев, параметры микроструктуры, содержание примесей делящегося материала и т.п., выбираются с учетом специфики работы ядерного реактора.
Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO2 и двухслойное PyC-покрытие, первый слой которого выполнен из PyC низкой плотности, второй слой - из высокоплотного изотропного PyC (Макаров В.М., Махова В.А., Мирошкин Л.В. и др. Высокотемпературные газоохлаждаемые реакторы за рубежом. Вып.2. Топливо и твэлы для высокотемпературных реакторов (Аналитический обзор), АИНФ 441, М., ЦНИИАтоминформ, 1977, 164 с.; Каае J.L., The mechanical behavior of BISO - coated fuel particles during irradiation. Part 1: Analysis of stresses and strains generated in the coating of a BISO fuel particle during irradiation - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.359-367; Каае J.L. et al. Part 2 - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.368-378).
Недостатком указанного МТ является ограниченный ресурс эксплуатации (глубины выгорания ядерного топлива), обусловленный развитием высокого внутреннего давления ГПД и газообразных продуктов взаимодействия UO2 с углеродом, например СО и CO2. В результате деления UO2 образуется свободный кислород, который также вносит, взаимодействуя с углеродом, дополнительный вклад в избыточное давление газов под оболочкой второго изотропного высокоплотного PyC-слоя. Экспериментальные оценки показывают, что СО и СО2 могут привносить примерно 20% дополнительного давления газов в МТ. Высокое давление ГПД, СО и СО2 существенно повышают вероятность разрушения высокоплотного PyC-слоя. Другим существенным недостатком МТ с двухслойным PyC-покрытием является высокая проницаемость через высокоплотный изотропный PyC ТПД. Проницаемость, например, Cs в PyC по сравнению с SiC на 3-5 порядков выше при температурах облучения 1000-1300°С и на 6-7 порядков при 1500-1700°С. Опасный в радиологическом отношении 110mAg при температурах облучения 1300°С и более пироуглеродом плотностью ≥1,80 г/см3 не удерживается.
Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из (U0,8Pu0,2)O2 диаметром 850 мкм и трехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из пироуглерода низкой плотности, второй слой - из плотного пироуглерода, третий слой выполнен из карбида кремния (М.Dalle Donne and G.Schumacher. Considerations on PyC and SiC coated oxide particles for gas cooled fast reactor application. - J. of Nucl. Mater., 40 (1971), p.27-40).
Недостатком указанного МТ, также как и предыдущего, является ограниченный ресурс эксплуатации (глубины выгорания ядерного топлива), обусловленный одновременно протекающими физико-химическими превращениями во всех трех слоях защитных покрытий:
- интенсивная радиационная усадка низкоплотного PyC, образование в нем радиальных трещин, распространяющихся до высокоплотного PyC;
- одновременно в высокоплотном PyC под действием быстрых нейтронов протекают процессы радиационно-размерных изменений, приводящие к развитию опасных для хрупкого материала растягивающих напряжений;
- образующийся в результате деления оксидного ядерного топлива кислород по радиальным трещинам в низкоплотном PyC доставляется к внутренней поверхности высокоплотного PyC-слоя, вызывая его локальную коррозию;
- результатом совокупного действия вышеперечисленных факторов является существенное повышение вероятности разрушения высокоплотного PyC, которое, как правило, выражается в образовании в нем радиальных трещин;
- радиальные трещины в высокоплотном PyC открывают прямой доступ к внутренней поверхности SiC-слоя как ТПД, так и СО/СО2;
- СО/CO2 интенсивно взаимодействуют с SiC и существенно повышают
вероятность его разрушения под действием ГПД.
Так как SiC-слой является наружным в данном МТ, то, например, при запрессовывании его в матрицу твэла существенно повышается вероятность механического повреждения карбида кремния как хрупкого материала.
Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором первый слой выполнен из пироуглерода низкой плотности, второй слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода, третий слой выполнен из композиции углерод - карбид кремния (Kaal J.L., Sterling S.A., Yang L. Improvements in the performance of nuclear fuel particles offered by silicon-alloyed carbon coatings. - Nucl. Technol., Vol.35, September 1975, p.536-547).
Недостатком указанного МТ является ограниченный ресурс эксплуатации (глубины выгорания топлива) из-за высокого выхода ТПД, особенно Cs, Sr, Ba, Ag, при температурах облучения 1100°С и выше. При флюенсе быстрых нейтронов более 1,0·1021 н/см2 в низкоплотном пироуглероде образуются трещины, которые распространяются в высокоплотном изотропном PyC и, тем самим, открывают прямой доступ СО и ТПД к SiC-C-композиции. В таких условиях SiC-C-композиция подвергается интенсивному коррозионному воздействию со стороны СО по схеме: SiC+2СО→SiO2+3С. Образующиеся на внутренней поверхности SiC-C-композиции оксикарбидные фазы типа SiCxOy подвергаются интеркаляционному воздействию ТПД, например, Cs, Ba, J и др. с образованием анизотропных слоистых структур. Последние обуславливают развитие локальных растягивающих напряжений в слое SiC-C и в совокупности с возрастающим внутренним давлением ГПД и СО повышают вероятность разрушения наружного слоя, т.е. разгерметизацию всего МТ.
Перед авторами предложенного технического решения стояла задача повышения ресурса эксплуатации (глубины выгорания топлива) микротвэла за счет снижения внутреннего давления СО и повышения коррозионной стойкости карбидного слоя.
Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором третий от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния, первый от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 30-35 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,05-0,10 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части первого слоя 1-15 мас.%, третий слой выполнен с содержанием кремниевой фазы 5-10 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,1-0,2 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части третьего слоя 15-30 мас.%, а второй слой выполнен из карбида кремния.
Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем.
Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:
- первый слой из SiC-C-композиции создает «свободный» объем для локализации ГПД, а также (особенно 5-10% толщины наружной части слоя с содержанием кремниевой фазы 30,0-35,0 мас.%) является геттером для СО и некоторых ТПД, облегчая тем самым коррозионную нагрузку на SiC-слой; следует также отметить, что SiC-C-композиция по сравнению с чистым низкоплотным PyC имеет иную природу радиационно-размерных изменений: для нее характерно образование усадочных трещин в тангенциальном направлении по отношению к поверхности покрытия, что не создает каналов для прямого транспорта СО и ТПД к слою SiC;
- второй слой из SiC является основным силовым слоем, противодействующим внутреннему давлению ГПД и СО, а также является диффузионным барьером по отношению к ТПД;
- третий слой из SiC-C-композиции, являясь дополнительным диффузионным барьером для ГПД и ТПД, содержит в основном объеме 15-30 мас.% кремниевой фазы. Коэффициент линейного термического расширения такого состава близок к КЛТР второго слоя из карбида кремния, что препятствует образованию растягивающих (разрушающих) напряжений на его поверхности. Поверхностная зона третьего слоя при содержании кремниевой фазы 5-10 мас.% более пластична по сравнению с основным объемом слоя и, как следствие, в меньшей степени подвержена разрушению при внешнем механическом воздействии.
Пример осуществления предлагаемого технического решения
Трехслойное защитное покрытие на топливные микросферы из диоксида урана диаметром 500 мкм последовательно осаждают в кипящем слое:
первый слой из SiC-C-композиции:
90-95% толщины слоя осаждали при температуре 1450±20°С за счет пиролиза СН3SiH3-С2Н2-Ar смеси при содержании в ней 5,0-10,0 об.% СН3SiH3 и 40,0-50,0 об.% С2Н2. Суммарный расход газовой смеси для псевдосжижения частиц составлял 1500 л/ч; 5-10% толщины слоя осаждения при содержании в смеси 15,0-30,0 об.% СН3SiH3 и 20,0-25,0 об.% С2Н2. Суммарный расход газовой смеси 1500 л/ч;
второй слой из SiC:
осаждение SiC осуществляли при температуре 1550°С и концентрации СН3SiCl3 в смеси с водородом 1,0 об.%. Расход водорода на псевдосжижение навески частиц 1500 л/ч;
третий слой из SiC-C-композиции:
80-90% толщины слоя осаждали при температуре 1320±20°С за счет пиролиза СН3SiCl3-С3Н6-Ar смеси при содержании в ней 10,0-20,0 об.% СН3SiCl3 и 5,0-7,0 об.% С3Н6. Суммарный расход газовой смеси 1500 л/ч; 10-20% толщины наружной части слоя осаждали при содержании в смеси 5,0-10,0 об.% СН3SiCl3 и 15,0-20,0 об.% С3Н6. Суммарный расход газовой смеси 1500 л/ч.
Сопоставление экспериментальных данных по облучению МТ, имеющем в своем составе в качестве первого слоя низкоплотный PyC, с МТ по предложенному техническому решению (замена его на SiC-C-композицию) позволяет как минимум на 20% уменьшить внутреннее давление газов, образующихся за счет взаимодействия высвобождающегося в процессе деления UO2 кислорода и взаимодействующего с PyC с образованием СО/СО2.
За счет связывания СО по схеме SiC+2СО→SiO2+3С в пределах первого слоя уменьшается его коррозионное воздействие на SiC второго слоя. Одновременно образующиеся в пределах первого слоя оксикарбидные структуры являются геттером для ТПД, что также уменьшает их коррозионное воздействие на SiC-слой.
Иная, по сравнению с чистым низкоплотным PyC, природа радиационно-размерных изменений SiC-C-композиции (отсутствие сквозных радиальных трещин) благоприятным образом сказывается на радиационной стойкости SiC-слоя по причине отсутствия на его внутренней поверхности локальных концентраторов растягивающих напряжений.
Минимизация этих неблагоприятных факторов в предложенном микротвэле по сравнению с прототипом позволяет увеличить глубину выгорания топлива на 20-30%, температуру облучения на 200-250°С и флюенс быстрых нейтронов на 40-60%.
Claims (1)
- Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы, в котором третий от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния, отличающийся тем, что первый от топливной микросферы слой выполнен из композиции углерод-карбид кремния с содержанием кремниевой фазы 30-35 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,05-0,10 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части первого слоя 1-15 мас.%, третий слой выполнен с содержанием кремниевой фазы 5-10 мас.% в приповерхностной зоне внешней границы слоя глубиной 0,1-0,2 от толщины слоя и содержанием кремниевой фазы в остальной части третьего слоя 15-30 мас.%, а второй слой выполнен из карбида кремния.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007110549/06A RU2333552C1 (ru) | 2007-03-23 | 2007-03-23 | Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007110549/06A RU2333552C1 (ru) | 2007-03-23 | 2007-03-23 | Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2333552C1 true RU2333552C1 (ru) | 2008-09-10 |
Family
ID=39867043
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2007110549/06A RU2333552C1 (ru) | 2007-03-23 | 2007-03-23 | Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2333552C1 (ru) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2567507C1 (ru) * | 2014-10-28 | 2015-11-10 | Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" | Микротвэл ядерного реактора |
-
2007
- 2007-03-23 RU RU2007110549/06A patent/RU2333552C1/ru not_active IP Right Cessation
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Kaal J.L. et al "Improvements in the performance of nuclear fuel particles offered by silicon-alloyed carbon coatings", Nuclear Technology, vol.35, 1975, p.536-547. * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2567507C1 (ru) * | 2014-10-28 | 2015-11-10 | Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" | Микротвэл ядерного реактора |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP6702644B2 (ja) | SiC基材に放電プラズマにより端栓を焼結させた燃料被覆管 | |
US20090032178A1 (en) | Multi-layered ceramic tube for fuel containment barrier and other applications in nuclear and fossil power plants | |
Fitzgerald et al. | Review of SiCf/SiCm corrosion, erosion and erosion-corrosion in high temperature helium relevant to GFR conditions | |
KR20130140752A (ko) | 완전한 세라믹 핵연료 및 관련된 방법 | |
US20160049211A1 (en) | Silicon carbide multilayered cladding and nuclear reactor fuel element for use in water-cooled nuclear power reactors | |
EP3437106B1 (en) | Enhancing toughness in microencapsulated nuclear fuel | |
EP1756838A1 (en) | Nuclear fuel | |
RU2333552C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора с трехслойным защитным покрытием топливной микросферы | |
Alkan et al. | Silicon carbide encapsulated fuel pellets for light water reactors | |
RU2328783C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2333553C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2382423C2 (ru) | Микротвэл ядерного реактора на быстрых нейтронах | |
RU2333555C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2387030C1 (ru) | Микротвэл легководного ядерного реактора | |
RU2567507C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2603018C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2369925C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU153879U1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2325711C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2294569C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2326457C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2603020C1 (ru) | Способ изготовления микротвэлов ядерного реактора | |
RU2333550C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора | |
RU2333551C1 (ru) | Микротвэл для сверхвысокотемпературного ядерного реактора | |
RU2368964C1 (ru) | Микротвэл ядерного реактора |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20200324 |