RO127286A2 - Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline - Google Patents

Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline Download PDF

Info

Publication number
RO127286A2
RO127286A2 ROA201000868A RO201000868A RO127286A2 RO 127286 A2 RO127286 A2 RO 127286A2 RO A201000868 A ROA201000868 A RO A201000868A RO 201000868 A RO201000868 A RO 201000868A RO 127286 A2 RO127286 A2 RO 127286A2
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
doped
gel
quartz glass
synthesis
lanthanide
Prior art date
Application number
ROA201000868A
Other languages
English (en)
Inventor
Cristian Onose
Gheorghe Horaţiu Niciu
Ştefan Adrian Manea
Mihail Florin Lăzărescu
Vasile Dorel Radu
Daniela Ortensia Niciu
Anghel Ioncea
Original Assignee
Universitatea "Politehnica" Din Bucureşti
Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Pentru Fizica Materialelor
Metav-Cercetare Dezvoltare S.A.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Universitatea "Politehnica" Din Bucureşti, Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Pentru Fizica Materialelor, Metav-Cercetare Dezvoltare S.A. filed Critical Universitatea "Politehnica" Din Bucureşti
Priority to ROA201000868A priority Critical patent/RO127286A2/ro
Publication of RO127286A2 publication Critical patent/RO127286A2/ro

Links

Landscapes

  • Glass Compositions (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la un procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopate cu lantanide, utilizată pentru sisteme cu laseri. Procedeul conform invenţiei constă din hidroliza controlată a SiClîn alcool etilic 95,57%, cu formare de acid silicic, care, sub agitare, în prezenţă de apă, formează structuri macromoleculare, tridimensionale, după 1 h solul rezultat se spală, se centrifughează, se colecteză şi se dopează prin impregnare cu aproximativ 500 ppm Nd(NO)în prezenţă de codopant Al(NO), sub agitare mecanică timp de 30 min...1 h, în baie de ultrasunete, după care gelul dopat rezultat este supus timp de 36 h unui tratament termic de reducere a umidităţii la 95°C, produsul rezultat se mojarează şi pudra rezultată este supusă unui tratament termic de vitrifiere, în atmosferă de He de puritate 5N, la 20 at, prin ridicarea temperaturii timp de 1 h de la 600°C la 1750°C şi menţinere 2 h la palier, cu obţinerea unei sticle de cuarţ dopate, utilizabilă ca mediu optic laser.

Description

DESCRIEREA INVENȚIEI
PROCEDEU PENTRU SINTEZA STICLEI DE CUARȚ DOPATA CU LANTANIDE CU O NANOSTRUCTURĂ DE REȚEA FĂRĂ DEFECTE CRISTALINE
DOMENIUL TEHNIC IN CARE POATE FI APLICATA INVENȚIA
Invenția se referă la un procedeu de sinteză a sticlei de cuarț dopată cu lantanide ca mediu optic pentru sistemele cu laseri si amplificatoarele cu fibră optică. Domeniul de interes pentru telecomunicații este 1300-1700 nm. De aici interesul pentru obținerea laserilor si amplificatorilor optici utilizând tranziția neodimului de la4F3/2, la 4Zi3/2- Grupările hidroxil, contaminanți comuni ai matricii vitroase produc o absorbție puternică centrată la 1380 nm. Invenția se refera la un procedeu de sinteză a sticlei de cuarț dopată cu lantanide fără defecte de rețea nanocristaline, pentru sistemele cu laseri de putere si amplificatoarele cu fibră optică, care oferă atât posibilitatea sintezei unei sticle de cuarț in sistemul oxidic SiO2-Al2O3-La2O3, unde unde La poate fi Nd, Er sau Pr, cât și posibilitatea reducerii avansate a cantității de OH' si reducerea perioadei de elaborare.
PREZENTAREA STADIULUI TEHNICII
Sticlele din cuarț dopate cu neodim au aplicații comerciale în sistemele cu laseri de putere sau amplificatoare cu fibră optică. Sticlele laser disponibile în mod curent sunt de tipul silicați, fosfați, borați sau fluoroberilați ce prezintă o temperatură de înmuiere scăzută. Aceste sticle au tipic coeficienți de dilatare relativ mari, între 70 - 125*10'7/K și rezistență scăzută la șoc termic. Sticla din cuarț are o temperatură înaltă de tranziție (~1100°C), un coeficient scăzut de dilatare (5* 10‘7/K) și un indice de refracție nelinear scăzut fiind în acest fel foarte atractivă ca sticlă gazdă pentru dopajul cu neodim. Există încercări de fabricare a sticlei din cuarț dopată cu neodim cum ar fi prin turnare, depunere din faza de vapori (CVD) sau sol-gel, dar până în prezent nici una din aceste metode nu a avut un succes deplin privind obținerea unei bune fluorescențe.
în timp ce sticla din cuarț dopată cu neodim oxid de neodim este relativ ușor de realizat prin metode sol-gel, este mult mai dificil de obținut un material cu proprietăți bune ca material laser. Există trei criterii cheie pentru fabricarea unei sticle laser de calitate și acestea sunt: omogenitate la nivel molecular al ionului de lantanide în rețeaua gazdă, conținut cât mai redus de hidroxil și un grad de transparență cât mai mare.
îndeplinirea simultană a acestor criterii este dificilă. Cele mai multe dintre sticlele din cuarț dopate sau nedopate, fabricate prin metoda sol-gel, conțin câteva mii de ppm de hidroxil ca impurități. Aceasta din cauză că metoda sol-gel este un proces inițiat in soluție apoasă, iar componentele reziduale din gelul uscat au o energie de legătură de valoare relativ ridicată, acestea fiind greu de înlăturat în întregime pe durata sinterizării.
In brevetul US20090163344, SiO2 granule de puritate avansată este tratat termic in atmosfera de clor, la 1050°C, pentru reducerea conținutului de grupări hidroxil. După omogenizarea SiO2 cu Nd2O3 , pudra este vitrifiată in atmosferă controlată, sub presiune. In prima etapă pudra este încălzită la 1100°C, alternând operațiile de vidare, de cele în care se face purjarea incintei instalației cu un gaz inert. Se ridică temperatura la 155O°C, alternând o atmosferă de azot sub presiune, cu vidarea incintei. Sinterizarea are loc in vid la 1550°C, palier de temperatura 2,5 ore, iar operația de vitrifiere si obținere a produsului transparent are loc la 1700°C, pentru 1 ora in vacuum, iar pentru 2,5 ore in atmosfera de azot, la 12 atm.
In US Pat 5262365 se obține prin metoda VAD o preforma poroasa de SiO2. Aceasta este dopata prin imersare 12-24 ore in soluție de alcool metilic, conținând clorura de erbiu si clorura
C\2 0 1 0 - 0 0 8 6 8 -2 O -09“ 2010 de aluminiu. După impregnare este uscata si tratata termic in oxigen ia 95O°C, pentru fixarea dopanților in preformă. Este efectuată o operație de deshidratare la 1OOO°C, in atmosferă de He, conținând Cl2 1% si O2 10% in volume. Vitrifierea are loc la 1300°C, intr-o atmosferă de He cu 0,5-10% SiF4 in volume. Peste 3000 ppm dopanți, in greutate, se observa o pierdere a transparenței preformei.
PREZENTAREA PROBLEMEI TEHNICE, PE CARE O REZOLVA INVENȚIA
Obținerea pudrei de SiO2 dopată cu săruri de lantanide si codopată cu săruri de aluminiu se poate face in mod continuu, prin reacția de hidroliză a SiCl4 e.g., in mediu de alcool etilic 95,57%, urmată de gelifiere. Solul format este destabilizat rapid de adăugarea in continuare a SiCl4 si H2O datorită excesului ridicat de HC1 pus in libertate prin reacția de hidroliză, productivitatea este ridicată.
Doparea si codoparea, făcându-se prin adaugarea de soluție din săruri de lantanide si de aluminiu in gelul sintetizat, este mai precisa, obținându-se compoziția oxidică a sticlei de cuarț dopate proiectate.
Tratamentul termic de vitrifiere in atmosferă de heliu, la presiunea înaltă permite eliminarea incluziunilor gazoase prezente în material si obținerea unui material optic omogen, fără defecte nanocristaline.
EXPUNEREA INVENȚIEI
Sticla de cuarț dopata cu Nd3+ are aplicații în sistemele cu laseri de putere sau amplificatoare cu fibră optică. Sticlele laser disponibile în mod curent au o temperatură de înmuiere scăzută, coeficient de dilatare mare și rezistență scăzută la șoc termic.
Alegerea modalității de introducere a Nd2O3 in sistemul oxidic a fost făcută ținând cont ca există condiții esențiale pentru fabricarea unei sticle laser de calitate: omogenitatea la nivel molecular al ionului de lantanide în rețeaua gazdă, conținutul cât mai redus de hidroxil și un grad de transparență cât mai mare. Sinteza sticlei de cuarț dopată cu neodim, prin metoda sol-gel hibridă de obținere a pudrei bicomponente din soluri pseudoomogene, conduce la obținerea unor geluri mai puțin versatile decât cele obținute din alcooxizi, ele necesitând temperaturi de vitrifiere mai ridicate datorită porilor mari. Avantajele provin din doparea mai simplă, posibilitatea reducerii avansate a cantității de OH' si reducerea perioadei de elaborare.
Pentru formarea gelului a fost utilizată calea coloidală de destabilizare a solurilor de silice pură. Pentru sinteza solului s-a optat pentru utilizarea ca materie prima a unui compus ușor purificabil al siliciului, SiCl4 puritate e.g. După hidroliză primelor adaosuri de SiCl4, urmată de gelifiere, solul format este destabilizat rapid de adăugarea in continuare a SiCl4, datorita excesului ridicat de HC1 pus in libertate prin hidroliză. Omogenizarea, hidroliză, gelifierea si agitarea se desfășoară concomitent. Utilizarea alcoolului etilic 95,57% in greutate, ca mediu de hidroliză a SiCl4, din aceasta invenție, mărește productivitatea de sinteză a gelului de SiO2.
Sticlele cu conținut înalt de SiO2, datorita puternicelor legaturi covalente de tipul Si-O-Si pot îngloba cantități mici de Nd3+ (aprox. 500 ppm). La concentrații mai mari se întâlnește fenomenul de formare de clusteri. Un efect observabil al acestui fenomen este separarea fazelor grupelor de dopant sau apariția fazei cristaline. Ca urmare, se obține un nivel scăzut al luminiscenței pentru concentrații mai mari de dopant activ. Un efect favorabil asupra limitării formarii Gușterilor il are adiționarea in matricea vitroasa a unei cantități de A12O3.
cl- 2 Ο 1 Ο - 0 Ο 8 6 8 - 2 Ο -09- 2010
Doparea si codoparea s-a făcut prin impregnarea gelului de SiO2 sintetizat cu Nd(NO3)3 si A1(NO3)3, in soluție.
Pentru eliminarea incluziunilor gazoase prezente în material si obținerea unui material optic omogen, fără defecte nanocristaline, tratamentul termic de vitrifiere a fost efectuat in atmosferă de heliu, la presiune înaltă.
Datorita metodei de obținere, în matricea de SiO2 există aproximativ 2000 ppm OH'. Având în vedere că un conținut ridicat de grupări hidroxil produce benzi de absorbție în IR care interferează cu benzile de fotoluminiscență, iar pe de altă parte favorizează menținerea în matricea vitroasă a neodimului în forma NdOCl, este necesară o reducere a conținutului de grupări OH, astfel încât absorbția de la 1385 nm să fie eliminată.
A fost utilizată in operațiile de vitifiere pulberea dopată de SiO2. Acest lucru a oferit posibilitatea reducerii avansate a cantității de OH'.
Pulberea de silice vitroasă dopată a fost supusă unui tratament la 950°C în atmosferă de He:Cl2 în proporție 3:1 în volume. A fost utilizat ca gaz de amestec heliul deoarece, ca moleculă, având cel mai mic volum, are o mare putere de difuzie în matricea vitroasă, favorizând eliminarea moleculelor de HC1, Cl2 și H2O.
Pentru reducerea conținutului de clor prezent în pulberea de silice vitroasă dopată a fost efectuat un tratament la 600°C în atmosferă de He:H2 în proporție de 2:1 în volume.
Vitrifierea pulberii de silice dopata s-a realizat într-o instalație de încălzire cu inducție în câmp de înaltă frecvență, 300 kHz, ce oferă posibilitatea efectuării operațiilor necesare de deshidratare în vid si în atmosferă controlată si tratamente termice în atmosferă controlata si la presiune ridicată.
în incintă s-a introdus He de puritate 5N la presiunea de 20 bar și s-a ridicat temperatura la 1750°C in timp de 1 oră. Instalația a fost menținută în palierul de temperatură timp de 2 ore. Temperatura de 1750°C a fost selectată ca un compromis între o vâscozitate cât mai redusă și o sublimare de asemenea cât mai redusă a silicei topite aflată la această temperatură. Desfășurarea vitrifierii în atmosferă de heliu la presiune înaltă, din aceasta invenție, permite acestuia să difuzeze interstițial și să ajute la eliminarea incluziunilor gazoase prezente în material, permițând obținerea unei sticle perfect transparente.
A fost obținută, prin aceasta metodă sol-gel hibridă de obținere a pudrei multicomponente din soluri pseudoomogene, din prezenta invenție, o sticla de cuarț dopată cu neodim fără defecte nanocristaline de rețea, utilizabilă ca mediu optic laser.
Prin excitare la una din lungimile de undă la care sunt prezente benzile de absorbție importante caracteristice Nd3+ se obține fotoluminiscență la lungimile de undă de 920, 1080 si 1390 nm, corespunzătoare tranzițiilor de emisie 4F3/2 —> 47g/2 , 4F3/2 —> 4711/2 si respectiv 4F3/2 —> 47i3/2 ale ionului Nd3+.
INDICAREA MODULUI IN CARE INVENȚIA POATE FI EXPLOATATĂ INDUSTRIAL
Cercetarea sticlelor cu proprietăți optice si termice determinate a condus la dezvoltarea unui mare număr de rețete de fabricare a sticlei. Sticlele laser disponibile în mod curent sunt de tipul silicați, fosfați, borați sau fluoroberilați ce prezintă o temperatură de înmuiere scăzută. Aceste sticle au tipic coeficienți de dilatare relativ mari, între 70 - 125*10'7 /K și rezistență scăzută la șoc termic.
Una dintre cele mai remarcabile proprietăți ale sticlei de cuarț este coeficientul mic de dilatare termica, 5*10'7/K, o temperatura înaltă de tranziție (~1100°C) și un indice de refracție nelinear scăzut, fiind în acest fel foarte atractivă ca sticlă gazdă pentru dopajul cu neodim. Comparat cu al unui oțel inoxidabil, coeficientul de dilatare termică este de 30 de ori mai mic.
0.-2 Ο 1 Ο - Ο 0 8 6 8 - 2 Ο -09- 2010
Această comportare ii conferă o rezistentă deosebită la soc termic. Orice produs din sticla de cuarț încălzit la 1 OOO °C poate fi cufundat in apă rece fără pericol. Rezistenta la soc termic pentru un mediu laser din sticla de cuarț dopată cu neodim este de 1,5 ori mai mare decât a Nd:YAG. Proprietățile termo-mecanice deosebite ale sticlei de cuarț de puritate avansată, in special coeficientul de dilatare termică foarte scăzut si rezistenta ridicată la soc termic, stau la baza cercetărilor privind doparea matricii vitroase cu lantanide. Sticlele din cuarț dopate cu neodim au aplicații comerciale în sistemele cu laseri de putere sau amplificatoare cu fibră optică.
Benzile de absorbție importante caracteristice Nd3+ sunt prezente la lungimile de undă de 365, 535, 590, 635, 750, 810 nm si sunt datorate tranzițiilor din starea de bază 4I9/2 , in stările excitate 4D3/2+4D5/2+2/n/2 , 2A'i3/2+4G7/2+4G9/2 , 4Gs/2+2G( 1)7/2 , 2//n/2 , ^7/2+^3/2 ,4F5/2+2//(2)9/2. Absorbția cea mai puternică este la 590 nm.
Prin procedura de prelucrare optică, specifică mediilor optice pentru laseri cu impuls de medie sau mare putere, din sticla de cuarț dopată cu lantanide cu o nanostructură de rețea fără defecte cristaline, sintetizata conform exemplului practic din prezentarea detaliata a obiectului invenției, sunt obținute bare laser.
Prin excitare la una din lungimile de undă la care sunt prezente benzile de absorbție importante caracteristice Nd3+ se obține fotoluminiscență la lungimile de unda de 920, 1080 si 1390 nm, corespunzătoare tranzițiilor de emisie 4p3/2 —> 4/9/2 , V3/2 —> 4/i 1/2 si respectiv 4F3/2 —> 4/i3/2 ale ionului Nd3+.
PREZENTAREA AVANTAJELOR INVENȚIEI IN RAPORT CU STADIUL TEHNICII
Utilizarea S1CI4 in loc de TEOS, utilizat majoritar in tehnologia clasica sol-gel, ieftinește produsul final, sticla de cuarț dopată cu lantanide, si-1 face competitiv economic, aplicabil in producție. Utilizarea compușilor organometalici poate conduce la apariția de defecte structurale paramagnetice de tip E’, ^Si. și =Si—O., denumite defecte de tip NBOHC.
Utilizarea alcoolului etilic 95,57% in greutate, ca mediu de hidroliza a SiCU, mărește productivitatea de sinteză a gelului de SiO2.
Doparea si codoparea făcându-se prin adăugarea de soluție de săruri de lantanide si de aluminiu in gelul sintetizat, este mai precisă, obținându-se compoziția oxidică a sticlei de cuarț dopate proiectate.
Utilizarea in operațiile de vitifiere a pulberii dopate de SiO2 oferă posibilitatea reducerii avansate a cantității de OH'.
Tratamentul termic de vitrifiere in atmosferă de heliu, la presiunea înalta permite eliminarea incluziunilor gazoase prezente în material si obținerea unui material optic omogen, fără defecte nanocristaline.
PREZENTAREA DETALIATA A OBIECTULUI INVENȚIEI
Pentru formarea gelului a fost utilizata calea coloidala de destabilizarea solurilor de silice pura. Pentru obținerea solului s-a optat pentru utilizarea ca materie primă a unui compus ușor purificabil al siliciului, S1CI4 puritate e.g.
Hidroliza controlata conduce la formarea de acid silicic, care in soluția apoasa formează structuri macromoleculare, tridimensionale de acizi polisilicici. Se formează un sol, care pe măsură ce structurile tridimensionale depășesc o anumită limită, se coagulează formând un gel prin doua mecanisme:
-condensare: se formează legaturi de tip siloxan, ^Si-O-Si=;
-policondensare: se formează o rețea tridimensională.
^-2 0 1 0 - 0 0 8 6 8 -2 Ο -09- 2010
După hidroliza primelor adaosuri de S1CI4, urmata de gelifiere, solul format este destabilizat rapid de adăugarea in continuare a S1CI4, datorita excesului ridicat de HC1 pus in libertate prin hidroliza, cu formarea unui precipitat constituit din aglomerări de granule.
Reacția de condensare cu formare de apa cu cataliza acida este o substituție nucleofilă bimoleculară, cu reacția unui silanol protonat cu alt silanol:
=SiOH + H+ -π =SiOH2 + =SiOH2 + + =SiOH =Si-O-Si= + H3O+
Un gel proaspăt preparat poate conține până la 330 moli H2O. O parte din această apă poate fi eliminată prin centrifugare. Eliminarea cantitativă a HC1 rezultat se face prin hidroliza la diluții mari cat si prin spălarea gelului. Reținerea de HC1 in gel este cantitativă, iar eliminarea avansată a H2O si HC1 este necesar a fi realizata in operațiile premergătoare vitrifierii.
Sticla din cuarț are o temperatură înaltă de tranziție (~1100°C) si un coeficient scăzut de dilatare (5*10'7/K), proprietăți valabile doar pentru matricea vitroasă de SiO2 de înaltă puritate. Sticla silicatică (aprox. 60% SiO2) are un coeficient de dilatare de 20 de ori mai mare.
Pentru a păstra a caracteristicile termice cat mai apropiate de cele ale sticlei de cuarț dopajele efectuate (Nd2O3+Al2O3) au fost de 1,1 % grav.
Alegerea modalității de introducere a Nd2O3 in sistemul oxidic a fost făcută ținând cont că există trei criterii cheie pentru fabricarea unei sticle laser de calitate și acestea sunt: omogenitatea la nivel molecular al ionului de lantanide în rețeaua gazdă, conținutul cât mai redus de hidroxil și un grad de transparență cât mai mare. îndeplinirea simultană a acestor criterii este dificilă. Cele mai multe dintre sticlele din cuarț dopate fabricate prin metoda sol-gel conțin câteva mii de ppm de hidroxil ca impurități. Aceasta din cauză că metoda sol-gel este un proces desfășurat in mediu umed, iar componentele reziduale din gelul uscat au o energie de legătură de valoare relativ ridicată. în plus, față de impuritățile de tip hidroxil, o problemă tehnologica la doparea cu neodim o constituie formarea clusterilor. Codoparea cu aluminiu care are efectul de suprimare a formării Gușterilor și creșterea coordinației oxigenului în jurul neodimului.
EXEMPLU PRACTIC
Reactivi
-S1CI4 e.g. MATPUR S.A.
-C2HjOH 95,57% p. a. S.C. Chimopar S.A.-pentru o purificare avansată alcoolul a fost distilat si rectificat pe instalație din cuarț.
-Nd(NO3)3*6H2O, 99,99%-Merck
-A1(NO3)3*9H2O, 99,99%-JM Alfa Products
-Apa di stilată-pentru o purificare avansată apa a fost dublu distilată in distilor din cuarț.
Rețeta utilizata este prezentată in tabelul 1.
Tabelul 1. Rețeta pentru gelul multicomponent densificat
Nr.crt. Denumire Cantitate
1 S1CI4 e.g. 1,198 kg
2 C2H5OH 95,57% 7,486 kg
3 Apă distilată 30,444 kg
Obținerea gelului de SiO2
In reactorul de sinteză este introdusă cantitatea de 10 kg C2H5OH-95,57%.
Tetraclorura de siliciu este introdusă in reactorul de sinteză prin picurare dintr-un recipient alimentator din sticlă de cuarț prevăzut cu robinet pentru reglare si izolat de umiditatea
Α-2010-00868--
Ο -09- 2010 din atmosfera exterioară printr-un vas tampon umplut cu silicagel. Alimentatorul de S1CI4 are o capacitate de 2 1, fiind alimentat pentru o șarjă cu 0.71 kg S1CI4 . Debitul de alimentare cu SiCl4 este de 3 g/min.
Reactorul de sinteză este prevăzut cu evacuare pentru HC1 gaz , printr-un vas tampon umplut cu silicagel. Neutralizarea se face intr-o soluție de Ca(OH)2.
Soluțiile hidracizilor in apă sunt amestecuri azeotropice cu maxim. Pentru HC1, in condiții normale, maximul este la 20,2% grav.
Formarea SiO2 in urma reacției de hidroliză se desfășoară conform reacției:
SiCl4 + H2O SiO2 + HC1
Din reacție rezultă 158 NI HC1, adică un debit de exhaustare a HC1 de 0,39 1/min.
Hidroliză primelor adaosuri de SiCl4 conduce la formarea unui sol.
Debitul de H2O introdus in reactorul de sinteza este de 18,48 g/min.
Reactorul de sinteză este prevăzut cu agitare pentru fragmentarea gelului in formare, omogenizarea concentrației de HC1 in reactor si favorizarea destabilizării rapide a solului format si a precipitării unor formațiuni de dimensiuni reduse.
Omogenizarea, hidroliză, gelifierea si agitarea se desfășoară concomitent.
Soluția este lăsată 1 oră la ședere pentru condensarea si aglomerarea formațiunilor de SiO2. Gelul de SiO2, proaspăt preparat, bogat in apă, se redizolvă in apă multă. După 1 oră gelul devine insolubil si se poate trece la operația de colectare.
Un gel de silice proaspăt preparat poate conține pană la 330 moli H2O la 1 mol SiO2. O parte din aceasta apă poate fi eliminată prin centrifugare, restul se poate elimina prin încălzire sau conservare intr-o atmosferă uscată.
După oprirea agitării este prelevat precipitatul obținut si este trecut in vasul de centrifugare. A fost prelevată cantitatea de 30,844 kg gel.
In operația de colectare a gelului se consumă aprox. 7,486 kg alcool etilic.
Prin centrifugare timp de 60 min. este eliminat excesul de umiditate, in soluția eliminată aflandu-se cantitativ C2H5OH si HC1 dizolvat, obținându-se un gel cu aprox. 30 moli H2O la 1 mol SiO2. S-au colectat 4,222 kg de gel, care a fost introdus intr-un vas din sticla de cuart, cu 10,7 1 de apa distilata si a fost agitat mecanic 30 min., pentru reducerea conținutului de HC1 si a alcoolului etilic din gel. Excesul de apa este îndepărtat prin centrifugare, timp de 60 min. A fost colectata cantitatea de 2,738 kg de gel de SiO2.
Impregnarea gelului de SiO2
Proprietățile izotropice ale sticlelor permit obținerea unui grad de dezordine adecvat in jurul ionilor de pământuri rare, ceea ce determina lărgirea benzii de luminiscență. Aceasta face posibilă realizarea amplificatorilor de bandă largă sau a laserilor cu impulsuri. Utilizarea sticlelor in aceste scopuri, pe lângă proprietățile optice si termice corespunzătoare, necesită o matrice elastică pentru a permite dizolvarea unor mari concentrații de ioni RE (pământuri rare). Dacă materialul gazdă poate incorpora o mare concentrație de dopanți, se vor putea realiza amplificatori scurți, de doar cațiva centimetri lungime, indispensabili pentru rețelele optice sau pentru laserii de mare putere.
Sticlele cu conținut înalt de SiO2, datorita puternicelor legaturi covalente de tipul Si-O-Si pot îngloba cantități mici de Nd3+ (aprox. 500 ppm). La concentrații mai mari se întâlnește fenomenul de formare de clusteri. Un efect observabil al acestui fenomen este separarea fazelor grupelor de dopant sau apariția fazei cristaline. Ca urmare, se obține un nivel scăzut al luminiscenței pentru concentrații mai mari de dopant activ.
Un efect favorabil asupra limitării formării clusterilor îl are adiționarea in matricea vitroasa a unei cantități de AI2O3.
(V 2 Ο 1 ο - Ο Ο 8 6 8 - -
Ο -09- 2010
Gelul de S1O2, proaspăt preparat este bogat in apă. Pe de altă parte Nd(NO3)3 este solubil in apă, deci excesul de umiditate nu poate fi redus prin centrifugare.. Acest lucru face neeconomică adăugarea dopantului in soluțiile prehidrolizate. Ar necesita timpi îndelungați de tratamente termice pentru eliminarea componentelor lichide ale gelului.
De aceea s-a optat pentru adăugarea soluției cu dopant la gelul de SiO2 cu un conținut redus de apa, înainte de operația de uscare. Pentru impregnarea uniforma a soluției cu dopant in gelul de SiCh omogenizarea a fost făcută mecanic.
A fost introdusă si o operație de tratare a gelului dopat in baie cu ultrasunete.
Starea de oxidare caracteristică lantanidelor este +3. Dintre sărurile lantanidelor in starea de oxidare +3 clorurile , bromurile, iodurile, azotații, perclorații si bromații sunt ușor solubile in apă si cristalizează cu apa de cristalizare.
Un nivel ridicat al concentrației de CI' legat in matricea vitroasă poate conduce la formarea oxiclorurii de neodim, NdOCl, considerată a fi un promotor de devitrifiere.
Acest risc a fost evitat, introducându-se Nd3+ sub formă de Nd(NO3)3 si a codopantului sub formă de A1(NO3)3. Rețeta utilizată este data in tabelul 2.
Tabelul 2.
Nr.crt. Denumire Cantitate
1 Nd(NO3)3*6H2O, 99,99% 2,65 g
2 A1(NO3)3*9H2O, 99,99% 13,14 g
3 Apă distilată 183,00 g
Pentru impregnarea uniformă a soluției cu dopant in gelul de SiO2 in prima etapă omogenizarea a fost făcută mecanic 30 min. Gelul impregnat a fost omogenizat avansat in baie cu ultrasunete timp de 1 ora. A fost colectata cantitatea de 2,921 gel de S1O2 dopat. Gelul multicomponent este colectat si transferat intr-un vas de cuarț, in vederea tratamentului termic de reducere a umidității.
Tratamentul termic de reducere a umidității se face la temperatura de 95°C si durează 36 de ore. A fost obținută cantitatea de 1,867 kg S1O2 dopat. După tratamentul de reducere a umidității se obține o masă de aglomerate friabile. Materialul este supus unei mojarări timp de 30 min. in mojarul mecanic din agat. Se obține o pudra fină de gel consolidat multicomponent. Pudra obținută este supusă unui tratament termic de densificare, la 900°C, timp de 12 ore. A fost prelevată o cantitate de 0,259 kg S1O2 dopat densificat. Densitatea aparentă este de 1,1 g/cm3.
Obținerea sticlei de cuarț dopată
Vitrifierea pulberii de silice dopata s-a realizat într-o instalație de încălzire cu inducție în câmp de înaltă frecvență, 300 kHz, ce oferă posibilitatea efectuării operațiilor necesare de deshidratare în vid si în atmosferă controlată si tratamente termice în atmosferă controlata si la presiune ridicată.
Datorită metodei de obținere, în matricea de S1O2 există aproximativ 2000 ppm OH'. Având în vedere că un conținut ridicat de grupări hidroxil produce benzi de absorbție în IR care interferează cu benzile de fotoluminiscență, iar pe de altă parte favorizează menținerea în matricea vitroasă a neodimului în forma NdOCl, este necesară o reducere a conținutului de grupări OH’, astfel încât absorbția de la 1385 nm să fie eliminată.
Pulberea de silice vitroasă dopată a fost supusă unui tratament la temperatură înaltă în atmosferă de clor ultrapur. S-a format o atmosferă de He:C12 în proporție 3:1 în volume, si s-a ridicat temperatura până la valoarea de 950°C, în timp de 15 min. Palierul la 950°C a fost menținut timp de 2 ore. A fost utilizat ca gaz de amestec heliul deoarece, ca moleculă, având cel ί<-2 Ο 1 Ο - Ο Ο 8 6 8 - 2 Ο -09- 20«
mai mic volum, are o mare putere de difuzie în matricea vitroasă, favorizând eliminarea moleculelor de HC1, Cl2 și H2O.
Pentru reducerea conținutului de clor prezent în silicea dopată, a fost efectuat un tratament în atmosferă ce conține hidrogen ultrapur. Aceasta este formată dintr-un amestec de He:H2 în proporție de 2:1 în volume, concomitent cu reducerea temperaturii până la valoarea de 600°C . Eliminarea clorului are loc în urma reacției:
=Si—CI + H2^=Si—H+HC1
Operația a durat 15 min. Palierul la 600°C a fost menținut timp de 5 ore, după care incinta a fost vidată până la 10‘2 torr.
în incintă s-a introdus He de puritate 5N la presiunea de 20 bar și s-a ridicat temperatura la 1750°C in timp de 1 ora. Instalația a fost menținută în palierul de temperatură timp de 2 ore. Temperatura de 1750°C a fost selectată ca un compromis între o vâscozitate cât mai redusă și o sublimare de asemenea cât mai redusă a silicei topite, aflată la această temperatură. Desfășurarea vitrifierii în atmosferă de heliu la presiune înaltă, permite acestuia să difuzeze interstițial și să ajute la eliminarea incluziunilor gazoase prezente în material, permițând obținerea unei sticle perfect transparente, cu compoziția oxidică data in tabelul 3.
Tabelul 3. Compoziția oxidică a sticlei de cuart sintetizate_______________
Oxid SiO2 A12O3 Nd2O3
Concentația oxidică grav. (%) 98,90 0,70 0,40
Este obținută o sticlă de cuarț dopata cu lantanide fără defecte nanocristaline de rețea, utilizabilă ca mediu optic laser.

Claims (1)

  1. REVENDICĂRI
    1. Un procedeu pentru sinteza sticlei de cuarț dopată cu lantanide cu o nanostructură de rețea fără defecte cristaline, caracterizat prin aceea că:
    (a) este utilizat ca mediu de hidroliză a SiCl4 alcoolul etilic de 95,57% in greutate;
    (b) tratamentul termic de vitrifiere al pudrei dopate de S1O2 se face in atmosferă de He de puritate 5N, la presiunea de 20 atm, prin ridicarea temperaturii de la 6OO°C, la 175O°C, in timp de 1 oră si cu menținerea în palierul de temperatură de 175O°C, timp de 2 ore.
ROA201000868A 2010-09-20 2010-09-20 Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline RO127286A2 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201000868A RO127286A2 (ro) 2010-09-20 2010-09-20 Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201000868A RO127286A2 (ro) 2010-09-20 2010-09-20 Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RO127286A2 true RO127286A2 (ro) 2012-04-30

Family

ID=45990549

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ROA201000868A RO127286A2 (ro) 2010-09-20 2010-09-20 Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO127286A2 (ro)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Woignier et al. Monolithic aerogels in the systems SiO2 B2O3, SiO2 P2O5, SiO2 B2O3 P2O5
Stone et al. Fluorescence properties of Er3+-doped sol—gel glasses
Qiao et al. Spectroscopic properties of neodymium doped high silica glass and aluminum codoping effects on the enhancement of fluorescence emission
CN103864292B (zh) 含氟低折射率Yb3+掺杂石英玻璃的制备方法
Dantelle et al. Effect of CeF3 addition on the nucleation and up-conversion luminescence in transparent oxyfluoride glass− ceramics
Bubnov et al. Fabrication and optical properties of fibers with an Al2O3-P2O5-SiO2 glass core
Nogami Reduction mechanism for Eu ions in Al2O3-containing glasses by heat treatment in H2 gas
Wang et al. Effect of Al2O3 and La2O3 on structure and spectroscopic properties of Nd-doped sol–gel silica glasses
Kajihara et al. Sol-gel synthesis of monolithic silica gels and glasses from phase-separating tetraethoxysilane–water binary system
Fu et al. Preparation and luminescence properties of the ternary europium complex incorporated into an inorganic/polymer matrix by a sol-gel method
Nogami et al. Formation of Sm2+ lons in Sol‐Gel‐Derived Glasses of the System Na2 O‐Al2O3‐SiO2
US8763430B2 (en) Method for manufacturing grin lens
Chakrabarti et al. Monophasic silica glasses with large neodymia concentration
KR100789124B1 (ko) 발열 제조된 고순도 이산화규소, 이의 제조방법 및 이를 이용하여 수득한 실리카 유리 및 성형품
RO127286A2 (ro) Procedeu pentru sinteza sticlei de cuarţ dopată cu lantanide cu o nanostructură de reţea fără defecte cristaline
CN105517965B (zh) 制造铁掺杂的石英玻璃的方法
NO304826B1 (no) FremgangsmÕte for fremstilling av glass dopet med sjeldent jordartselement
JP2524174B2 (ja) 光学機能性を有する石英ガラスの製造方法
Kaneko et al. Cosolvent-free sol–gel synthesis of rare-earth and aluminum codoped monolithic silica glasses
Rabinovich et al. Fluorine in silica gels
JPH01183421A (ja) 石英ガラスの製造方法
CN102351414A (zh) 一种制备稀土掺杂微结构光纤的方法
JPS63176315A (ja) 希土類元素含有石英系ガラスの製造方法
JPH0613410B2 (ja) アルミノ珪酸系ガラスの製造方法
RO137168A2 (ro) Compozite din sticle boro-plumbo-fosfatice dopate şi nanocarbon şi procedeu de obţinere a acestora