PT97339B - Processo para a preparacao de (1 alfa, 2 beta, 3 alfa ou beta, 4 alfa, 5 alfa ou beta)-2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentilaminas substituidas e de composicoes farmaceuticas que os contem - Google Patents

Processo para a preparacao de (1 alfa, 2 beta, 3 alfa ou beta, 4 alfa, 5 alfa ou beta)-2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentilaminas substituidas e de composicoes farmaceuticas que os contem Download PDF

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Description

A Swainsonina ê uma substância isolada a partir de Swainsona sp. e de astrãgalo assim como a partir do fungo Rhizoctonia leguminicola da espécie Metarhizium. Tem sido referida como um potente inibidor da alfa-manosidase e como bloqueador da síntese das glicoproteínas. Colegate et al., Aust. J. Chem., 32 (1979) 2257 - 2264. Mais recentemente, referiu-se que a Swainsonina contraria a actividade imunossupressora de agentes, tais como o factor imunossupressor obtido a partir de ratos portadores de tumores, a ciclofosfamida e a mitomicina. C. Kino et al., J. Antibiotics, 38(7) (1985)
926 - 935. Para além disso, referiu-se também a capacidade da Swainsonina para inibir o crescimento metastãsico de células B16 de melanoma, nos pulmões. Kino et al., J. Antibiotics, 38(7) (1985),
936 - 940. Estes resultados sugerem que a utilização de Swainsonina melhora a resposta imunolõgica em áreas comprometidas por tumores ou por infecções.
Crê-se que os inibidores da alfa-manosidase, tais como a Swainsonina·, funcionem como moduladores imunolõgicos e reduzam as metãstases tumorais em virtude da sua capacidade para interferirem
no processamento das glicoproteínas, um processo intracelular complexo no qual os açúcares específicos são separados de um oligossacarídeo mais complexo, jã existente. Esta interferência afecta profundamente a glicoproteína resultante da parede celular e esta, por sua vez, pode afectar os receptores virais das células alvo e da membrana virai, , assim como a capacidade das células afectadas para se ligarem a outros materiais. A fusão vírus-célula e a formação da membrana virai pode, deste modo, ser evitada ou reduzida, causando um efeito anti-viral. De um modo semelhante, as metãstases que dependem da capacidade das células tumorígenas se ligarem às outras células de tumores e a outras substâncias podem ser interrompidas e pode produzir-se um efeito anti-metastásico.
A (X -fucosidade, um enzima lisossómico que catabolisa as glicoproteínas, encontra-se consideravelmente aumentado nos pacientes com carcinoma hepático. (Deugnier, Y. et al., Hepatology, _4; (1984) 889-892). Quando se detecta no soro destes pacientes níveis elevados do enzima, este facto pode proporcionar um indicador de diagnóstico útil para esta doença. Observaram-se níveis significativamente mais elevados de actividade de 0<-fucosidade no soro de pacientes com diabetes melitus, cirrose hepática e carcinoma gástrico. (Reglero, A. et al., Clin. Chem. Acta, 103 (1980) 155-158).Quando se injectaram por via subcutânea,,, em ratazanas, células de adenocarcinoma da mama de ratazanas metastãsicas tratadas com fucosidade, apenas 20% das ratazanas apresentaram metãstases em comparação com os 80% que apresentaram metãstases com células não tratadas.(Wright, L.C. et al., J. Cell Biochem., 37 (1988) 49-59). A CX -L-fucose desempenha uma função fundamental no processo de inibição da migração dos macrófagos. Deste modo, uma actividade aumentada de fucosidade nos tumores pode ser interpretada como um possível mecanismo segundo
o qual as células cancerígenas podem subverter directamente o processo da activação dos macrõfagos facilitando, deste modo, o crescimento xenopiãstico. Desta forma, a inibição da -fucosidade pode proporcionar uma abordagem útil no que se refere às metãstases.
A Requerente descobriu agora uma nova classe de inibidores de -manosidase e -fucosidase que são utilizáveis como imunomoduladores e como agentes anti-metastãsicos.
RESUMO DA PRESENTE INVENÇÃO ►
A presente invenção refere-se a novos inibidores de ô(-manosidase e de -fucosidase, de fórmula geral
OH
HO na qual R representa um grupo alquilo C-^-Cg que comporta eventualmente como substituintes um ou dois grupos hidroxi, um grupo glicosilo ou um grupo de fórmula geral -(CH9) -Ar na qual o símbolo n representa um número inteiro de 1 a 4 e o símbolo Ar representa um grupo fenilo que comporta eventualmente um ou dois substituintes escolhidos entre ãtomos de flúor, cloro, bromo ou de iodo ou grupos alquilo C^-C^, alcoxi C^-C^, amino, monoalquil (C-^-C^)-amino ou dialquil(C^-C^-amino;
ou os seus sais aceitáveis do ponto de vista farmacêutico que são inibidores da -manosidase e da q( -fucosidase e são utilizáveis no tratamento de determinadas doenças virais, como estimulantes imunolõgicos e como agentes anti-metastãsicos.
DESCRIÇÃO PORMENORIZADA DA PRESENTE INVENÇÃO
Utilizam-se aqui as convenções estereoquímicas usuais para se referir a orientação espacial relativa dos grupos ligados aos i anéis. Deste modo, uma linha a cheio que diverge a partir do ponto de ligação ao anel indica que o grupo que se liga a esse anel se encontra numa configuração β , isto ê, o grupo encontra-se acima do plano do anel. De modo idêntico, uma linha a ponteado indica que o grupo ligado ao anel se encontra em configuração , isto ê, o grupo encontra-se abaixo do plano do anel. A ligação de um grupo a um anel por uma linha normal, não divergente nem a ponteado, indica que a orientação espacial tanto pode ser O( ou β .
Os grupos alquilo C^-Οθ da presente invenção podem ser de cadeia linear, de cadeia ramificada ou cíclicos. São exemplos desses grupos alquilo os grupos metilo, etilo, n-propilo, isopropilo, n-butilo, isobutilo, tert-butiio, n-pentilo, isopentilo, ciclopentilo, n-hexilo, e ciclo-hexilo.
Nos grupos alquilo que comportam como substituintes dois grupos hidroxi, os grupos hidroxi não se encontram ligados ao mesmo ãtomo de carbono. Para além disso, o grupo hidroxi não se encontrará ligado ao ãtomo de carbono que esta ligado ao ãtomo de azoto do grupo amino.
Os grupos glicosilo da presente invenção podem ser radicais mono-, di- ou trissacarídeos. 0 grupo glicosilo pode estar ligado ao ãtomo de azoto do grupo amino através de um ãtomo de carbono exocíclico ou por intermédio de um ãtomo de carbono do anel da glicosil- 5 -
-pentosose ou da glicosil-hexose, formando, deste modo, uma diversidade de possíveis isómeros posicionais para cada um dos grupos glicosilo. Podem também encontrar-se ligados uns aos outros radicais similares ou dissimilares pentose ou hexose através de uma ponte glicosilica de oxigénio, estando o átomo de oxigénio que forma a ponte ligado a um átomo de carbono exocíclico e/ou endocíclico do radical pentose ou hexose do qual faz parte o radical glicosilo; mais urna vez se referem todos., ©s isómeros posicionais como abrangidos pelo âmbito da presente invenção.
São exemplos de radicais glicosilo considerados os monossacarídeos tais como os radicais glucosilo, galactosilõ,manosilo,fucosilo,ribosiJ 2-desoxiglucosilo, 3-0-metilglucosilo, xilosilotearabinosilo, dissacarídeos, tais como - © β -celobiosilo, isomaltosilo, trealosilo e maltosilo e trissacarídeos, tais como maltotriosilo e celotriosilo. Dã-se especial preferência aos compostos em que o símbolo R representa um grupo manosilo, glucosilo, L-fucosilo, N-acetilglucosilo ou celobiosilo.
Os sais de adição de ãcido de ácidos aceitáveis sob o ponto de vista farmacêutico anteriormente referidos são equivalentes às aminas para os objectivos da presente invenção. São exemplos destes sais os sais formados com ãcidos inorgânicos, tais como, por exemplo, os ãcidos clorídrico; bromídrico, sulfúrico, fosfórico e similares; os sais formados com ãcidos orgânicos carboxílicos, tais como, por exemplo, os ãcidos acético, propiónico, glicólico, láctico, piruvico, malónico, succínico, fumãrico, mãltico, tartãrico, cítrico, ascórbico, maleico, hidroximaleico e di-hidroximaleico, benzoico, fenilacêtico,
4-aminobenzõico, 4-hidroxibenzõico, antranílico, cinâmico, salicílico,
4-amino-salicílico, 2-fenoxibenzõico, 2-acetoxibenzõico, mandélico e similares; e os sais dos ãcidos orgânicos sulfónicos, tais como, o
ãcido metano-sulfónico e p-tolueno-sulfõnico. Podem obter-se estes sais de acordo com procedimentos normalizados a partir de uma amina da presente invenção e do ãcido adequado.
Dos compostos de fórmula geral 1 dá-se preferência aos compostos em que R representa um grupo metilo ou etilo, um grupo de 2,3-di-hidroxipropilo, 2-hidroxipropilo, glucosilo e manosilo. São também preferidos os compostos de fórmula geral 1 em que o grupo hidroximetilo se encontra na configuração β .Além disso, dã-se preferência aos compostos em que o substituinte na posição 3 tem a configuração e o substituinte na posição 5 tem a configuração {3 em que o substituinte na posição 3 tem a configuração 0( e o substituinte na posição 5 tem configuração .
Preparam-se os compostos de fórmula geral 1 (configuração 3 β ), removendo o grupo protector dos compostos de fórmula geral
OBn
BOC na qual R tem o significado definido antes. No caso de R representar um grupo alquilo, os grupos hidróxi do anel encontram-se preferencialmente -protegidos com grupos benzilo (Bn) que podem ser removidos do modo habitual, como, por exemplo, por hidrogenação catalítica. Subsequentemente, os grupos amino podem ser protegidos com um grupo tert-butiloxicarbonilo (BOC), que se pode remover do modo habitual, como, por exemplo, por hidrólise ácida moderada.
Os compostos de fórmula geral 2 em que o grupo hidroximetilo se encontra na configuração (>< , isto ê, os compostos de fórmula geral ch2oh
2a
NR
I
BOC preparam-se por redução do composto 3H-ciclopenta/* c ,/isoxazol de fórmula geral
OBn
na qual R representa um grupo alquilo Cn-Cr _ . _ c -a. 16. Pode efectuar-se a redução por qualquer processo conhecido pelo especialista para a redução da ligação oxigénio-azoto, desde que as condições de reacção não afectem substancialmente a estereoquímica relativa dos grupos. Por exemplo, pode fazer-se reagir um composto de fórmula geral 3 com um excesso (2-5 molar) de pó de zinco activado e com um ãcido, tal como o ãcido acético. Efectua-se habitualmente esta reacção a uma temperatura compreendida entre a temperatura ambiente e a temperatura de refluxo da mistura. Habitualmente, o próprio ãcido constitui o dissol vente e de preferência deverá ser uma solução aquosa de ãcido acético tal como uma solução aquosa de ãcido acético a 85%. A reacção ficara substancialmente completa num período compreendido entre cerca de 30 minutos e cerca de 2 ou 3 horas, tempo após o qual o produto amino secundário, após isolamento, ê tratado, medi&n+e técnicas convencionais, com anidrido de tert-butiloxicarbonilo ((BOC^O) para se obter o composto de fórmula geral 2a pretendido.
Os compostos de fórmula geral 2 em que o grupo hidroximetilo tem a configuração β , isto ê, os compostos de fórmula geral
OBn
BOC preparam-se por isomerização do composto da fórmula geral 2a. Pode efectuar-se esta reacção de acordo com qualquer método, desde que não afecte substancialmente a estereoquímica das outras posições.
Por exemplo, pode submeter-se o composto de fórmula geral 2a adequado a uma oxidação cuidadosa, tal como por tratamento com periodinano de Dess-Martin. 0 aldeído resultante de fórmula geral 4à
BnO OBn OBn ^CHO
. CHO BnO
BnO I BnO NB. 1
BOC BOC
4a 4b
em que o grupo formilo tem a configuração o( pode ser tratado com
uma base não nucleõfila, tal como 1,8-diazabiciclo/' 5.4.0 yundec-7-eno (DBU) a baixa temperatura, de preferência ã temperatura de -78°C, para evitar a eliminação, o que após processamento ãcido origina o aldeído de fórmula geral 4b, no qual o grupo formilo tem a
configuração js . A redução subsequente da função aldeído com, por exemplo, boro-hidreto de sódio dã o composto de fórmula geral 2b pretendido.
Conhecem-se da técnica anterior, os 3H-ciclopenta/* c }isoxasõis de fórmula geral 3; ver, por exemplo B. Bernet e A. Vasella, Helv. Chim. Acta, 62, (1979) 2400, ou podem ser preparados de modo análogo.
Podem preparar-se os compostos de fórmula geral 1 na qual R não representa um grupo alquilo C^-Cg nem um grupo de fórmula geral (CH2)nAr, a partir do composto correspondente de fórmula geral 1 na qual R representa um átomo de hidrogénio. A aminação redutiva com NaBH^CN e com .um aldeído de fórmula geral R'CHO na qual R’ representa um radical glicosilo ou um. grupo hidroxialquilo protegido, tal como o acetoneto de gliceraldeído, dã o composto de fórmula geral 1 ou um seu derivado protegido. Apõs remoção de qualquer dos grupos protectores, por exemplo, ácido aquoso se R'CHO for um acetoneto de gliceraldeído, obtêm-se o composto desejado de fórmula geral 1 (configuração /3,/5 ) tal como se descreveu anteriormente.
Pelas técnicas de química geral anteriormente referidas obtêm-se os compostos de fórmula geral 1 em que o substituinte na posição 3 tem a configuração β . Os compostos correspondentes de fórmula geral 1 em que o substituinte na posição 3 tem a configuração ¢( preparam-se de modo análogo, a partir de um composto de fórmula geral 3 que possua a estereoquímica apropriada.
Os compostos da presente invenção são inibidores da ¢( -manosidase e da ¢( -fucosidase. Pode demonstrar-se este facto devido à capacidade dos compostos para inibirem a manosidase do feijão carrapato (Jack bean) ou a manosidase II, conforme se segue:
ENSAIO DE RASTREIO DE MANOSIDASE (Kang et al., Plant Physiol., 71: (1983) 551-554). Efectuou-se em primeiro lugar, o rastreio da actividade de manosidase com enzima de feijão carrapato (Jack bean”) utilizando substrato de p-nitrofenilo conforme se segue e utilizando uma microplaca de 96 cavidades. Rxn mix total 200 X.
1. Adicionar os compostos que se pretendem ensaiar e diluir atê 100 JL com agua.
| 2. Adicionar 25 X de tampão de acetato de sódio 1M, a pH 4,5, contendo ZnCl2 10mM.
3. Adicionar 25 X de enzima (lnyi) ou cerca de 0,05 jig de proteína.
4. Misturar e incubar à temperatura ambiente durante 30 minutos.
5. Adicionar 50 À de £-nitrofenil--manopiranosido 10 mM em água para se dar início ao Rxn e incubar â temperatura de 37°C durante 30 minutos.
Interromper a reacção mediante a adição de 100 de uma solução de carbonato de sódio 0,2 M (2%) (ρΗχ-*Ί2). Ler a absorvância a 402 nm.
J
ENSAIO DE MANOSIDASE II (Elbein et al., Methods Enz., Vol. 179, p. 468).
Os compostos que demonstram . actividade contra o enzima do feijão carrapato são novamente ensaiados contra ¢( -manosidase II purificada, tal como se segue, com um volume total de Rxn de 100 .
1. Adicionar os compostos que se pretendem ensaiar e diluir até 60 X com ãgua.
2. Adicionar 10 de tampão MES 0,5 M, pH 6,0.
3. Adicionar 10 Λ de Triton X-100 a 1%.
4. Adicionar 10 X de enzima purificado e incubar durante 5 min. à temperatura ambiente.
5. Iniciar a Rxn, adicionando 5000 CPM de substrato GlcNAcMan,-O
-GlcNAc e incubar á temperatura de 37°C durante 60 minutos.
6. Interromper a reacção com 20 2 de ácido acético, adicionar ml de Con A tampão B e determinar a radioactividade libertada por cromatografia na coluna Con A. Utilizando os procedimentos anterior mente descritos, obtiveram-se os resultados indicados nos Quadros e 2.
Quadro 1
Determinação da Clcg dos Compostos Contra a O< -manosidase II Enzima de Processamento das Glicoproteinas (Purificado)
Composto Cl50 ^jM
Swainsonine 0,007 0,04
1/3 β ,5 ^,R=CHg 0,173 1,0
Quadro 2
Determinação da Clθ de Q( -manosidase (dack bean)
Composto CI50 ^^/ml
Swainsonine 0,015
1,3 /3,5^3r=CH3 0,011
1,3 β,5 ^,R=l-metilmanosilo e manosilo (3:1) 0,1
Na prática do método da presente invenção, considera-se que a quantidade eficaz de um composto da presente invenção é a quantidade necessária para provocar um efeito imunoestimulante, antiviral ou anti-metastãsico. Os agentes imunoestimulantes são desejáveis nos casos em que o sistema imunológico do paciente se encontra comprometido, tal como nos pacientes infectados com HIV, o agente que provoca a SIDA e ARC, assim como os pacientes submetidos a transplantações da medula óssea, nos pacientes que possuem diversos tipos de cancro e outras doenças virais. Os compostos da presente invenção também exercem um efeito antiviral directo sobre as doenças virais causadas pelos vírus envolvidos por uma membrana como os retrovírus, o vírus da influenza, os citomegalovírus e o vírus de herpes. Finalmente, os compostos da presente invenção podem ser utilizados para evitar ou para tratar metãstases de tumores.
A dosagem específica· para o tratamento de qualquer paciente, em particular, que necessite de uma terapia imunoestimulante, antiviral ou anti-metastásica, dependerá de factores como o tamanho, tipo e idade do paciente, assim como a gravidade da situação de doença, sendo todos eles, normalmente, factores familiares ao médico assistente e que deverão ser considerados por este ao efectuar o tratamento do paciente. Geralmente, administram-se os compostos por via oral numa dose compreendida entre 0,2 e 20 mg/kg de peso do corpo do paciente, por dia, dando-se preferência a uma dose compreendida entre 0,5 e 5 mg/kg. Preferencialmente, administram-se os compostos por via oral ãs refeições, em doses unitárias, únicas ou múltiplas contendo 25 mg a 250 mg do composto escolhido.
Pondo em prática o método da presente invenção, incorpora-se de preferência o ingrediente activo numa composição que contenha um veículo farmacêutico e cerca de 5 a cerca de 90% em peso de um
composto da presente invenção ou de um seu sal aceitável sob o ponto de vista farmacêutico. A designação veiculo farmacêutico refere-se a excipientes farmacêuticos conhecidos úteis na formulação de compostos farmaceuticamente activos para a administração interna a animais e que são essencialmente não tóxicos e não sensibilizantes sob as condições normais de utilização» Podem preparar-se as composições de acordo com técnicas conhecidas para preparação de comprimidos, cápsulas, elixires, xaropes emulsões, dispersões e pós molháveis ou efervescentes, podendo conter excipientes adequados e que se saiba serem úteis na preparação do tipo particular de composição que se pretende.
A via preferencial de administração é a administração por via oral. Para a administração por via oral, podem formular-se os compostos de fórmula geral 1, em composições sólidas ou líquidas, tais como cápsulas, pílulas, comprimidos, trociscos, pastilhas, caramelos, pós, soluções, suspensões ou emulsões. As formas de dosagem unitárias sólidas podem ser uma cápsula que pode ser de gelatina pura ou mole, do tipo vulgar, contendo, por exemplo, agentes tensioactivos, lubrificantes e expansores inertes, tais como a lactose, a sacarose, o fosfato de cãlcio e o amido de milho. De acordo com um outro aspecto, os compostos da presente invenção podem apresentar-se sob a forma de comprimidos com as bases convencionais para comprimidos, tais como a lactose, a sacarose e o amido de milho, em associação com ligantes, tais como, acácia, amido de milho ou gelatina, agentes de desintegração, que se pretende que auxiliem a desintegração e dissolução dos comprimidos a seguir ã administração dos mesmos, tais como o amido de batata, o ãcido algínico, o amido de milho, a goma de guar, lubrificantes para melhorar o escoamento das granulações dos comprimidos, e para evitar a aderência do comprimido à su14 perficie das matrizes e dos punções, como, por exemplo, talco, ãcido esteárico, estearato de magnésio, estearato de cálcio ou estearato de zinco, corantes, agentes de coloração e agentes aromatizantes, que se considerem melhorar as qualidades estéticas dos comprimidos e os tornem mais aceitáveis pelo paciente. Os excipientes adequados para utilização nas formas de dosagem líquidas orais englobam diluentes, tais como a ãgua e os álcoois como, por exemplo, o etanol, o ãlcool benzílico e os ãlcoois de polietileno, com ou sem a adição de um agente tensioactivo, de um agente de suspensão ou de um agente emulsionante aceitáveis sob o ponto de vista farmacêutico.
Também se podem administrar os compostos de formula geral 1 da presente invenção, por via parenteral, isto ê, por via subcutânea, intravenosa, intramuscular ou intraperitonial, como formas de dosagens injectáveis do composto num diluente aceitável sob o ponto de vista fisiológico, com um veículo farmacêutico, que pode ser dum líquido esterilizado ou numa mistura de líquidos esterilizados, tais como a ãgua, solução salina, solução aquosa de dextrose e soluções de açúcar relacionados, um ãlcool, tal como o etanol, o isopropanol ou o ãlcool hexadecíclico, glicõis, tais como o propilenoglicol ou o polietilenoglicol, cetais de glicerol, tais como 2,2-dimetil-l,3-dioxolano-4-metanol, éteres, tais como polietilenoglicol 400, um óleo, um ãcido gordo, um éster ou um glicêrido de - ãcido gordo ou um glicêrido de ãcido gordo acetilado com ou sem a adição de um agente tensioactivo aceitável sob o ponto de vista farmacêutico, tal como um sabão ou um detergente, um agente de suspensão, tal como a pectina, carbómeros, metilcelulose, hidroxipropilmetilcelulose ou carboximetilcelulose, ou um agente emulsionante e outros adjuvantes aceitáveis sob o ponto de vista farmacêutico. Como exemplos de óleos que se podem
- 15 utilizar nas formulações parenterais da presente invenção, referem-se o óleo de petróleo, os óleos de origem animal, vegetal ou de síntese, como, por exemplo, o óleo de amendoim, o óleo de soja, o óleo de sésamo, o óleo de semente de algodão, o óleo de milho, o azeite, o petróleo e o óleo mineral. Os ãcidos gordos adequados englobam o acido oleico, o ácido esteárico e o ácido isoesteãrico. Os ésteres dos ãcidos gordos adequados são, por exemplo, oleato de etilo e miristato de isopropilo. Os sabões adequados englobam sais gordos de metais alcalinos, sais de amónio e sais de trietanolamina e os detergentes adequados englobam detergentes catiónicos como, por exemplo, halogenetos de dimetil-dilquilamónio, halogenetos de alquilpiridínio; detergentes aniónicos como, por exemplo, sulfonatos de alquilo, sulfonatos de arilo e sulfonatos de olefina, sulfatos e sulfossuccinatos de alquilo, de olefina, de éteres e de monogliceridos; detergentes não iónicos como, por exemplo, óxidos de aminas gordas, alcanolamidas de ãcidos gordos e copolímeros de polioxietilenopolipropileno ; e detergentes anfotéricos como, por exemplo, β -aminopropionatos de alquilo e sais de amónio quaternário de 2-alquilimidazolina, assim como as suas misturas. As composições para a administração parenteral da presente invenção conterão habitualmente cerca de 0,5 a cerca de 25% em peso do composto de fórmula geral 1, em solução. Também podem utilizar-se com vantagem os tampões e os conservantes. Para minimizar ou eliminar a irritação no local da injecção, estas composições podem conter um agente tensioactivo não iónico que possua um balanço hidrófilo-lipófilo (HLB) compreendido entre cerca de 12 e cerca de 17. A quantidade de agente tensioactivo nestas formulações está compreendido entre cerca de 5 e cerca de 15% em peso.
agente tensioactivo pode ser constituído por um único componente que possua o HLB indicado antes ou pode ser constituído por uma mistura de dois ou mais componentes que tenha o HLB desejado. São exemplos de agentes tensioactivos utilizados nas formulações parenterais a classe dos ésteres de ãcido gordo de polietileno-sorbitano como, por exemplo, o monooleato de sorbitano e os compostos de adiçao de peso molecular elevado de oxido de etileno com uma base hidrõfoba, formados pela condensação de oxido de propileno com propilenoglicol.
EXEMPLOS
Apresentam-se os exemplos que se seguem com a finalidade de ilustrar a presente invenção. Não deverão, no entanto, ser considerados como limitando, de qualquer modo, a presente invenção.
EXEMPLO 1
Preparação de (10G 2^, 3^, 5^5)-metil/*2,3,4-tri-hidroxi-5- (hidroximetil)-ciclopentil J7-amina
la. Ester 1,1-dimetiletílico do ácido (+)-(10(,_2 ^5, 3/3, 4Q<, 50()-metil/* 5-(hidroximetil)-2,3,4-tris (fenilmetoxi)-ciclopentil J7~cêi^bâmico (2a, R=CH3)
Aqueceu-se a uma temperatura compreendida entre 50° e 55°C durante 1 hora, uma mistura agitada de 5,641 g (12,66 mmoles) de 3H-ciclopenta/c^isoxazol de fórmula geral 3 (R=CH3) /*B. Bernet e A. Vasella, Helv.Chim. Acta, 62 (1979) 2400je de 2,98 g (45,6 mmoles) de põ de zinco activado (lavado com HCl a 20% e com ãgua até o filtrado se tornar neutro, com acetona e com éter anidro) em 75 ml de HOAc aquoso a 85%. Decorridos 30 a 45 minutos, adicionaram-se pequenas
porções adicionais de po de zinco. Concentrou-se parcialmente a mistura sob vazio e depois diluiu-se com água. Decantou-se a solução aquosa a partir do zinco residual, que, subsequentemente, se lavou, com ãgua, com solução aquosa diluída de hidróxido de potássio e com EtOAc. Reuniram-se as lavagens e separou-se a fase orgânica. Extraiu-se a fase aquosa duas vezes com uma quantidade adicional de EtOAc. Reuniram-se os extractos orgânicos e lavaram-se com solução aquosa de hidróxido de potássio, com NH^OH diluído, com solução aquo sa saturada de cloreto de sódio e secou-se (MgSO^). A concentração sob vazio deu 5,68 g de um óleo incolor que se dissolveu em 75 ml de THF quente (50°C), contendo 3,50 ml (15,2 mmoles; 1,20 equivalentes) de (Boc)20. Ocorreu, imediatamente, uma libertação de gãs. Aque ceu-se a solução sob refluxo durante 2 horas e depois concentrou-se sob vazio. A cromatografia rápida utilizando como eluente uma mistura a 70/30 de ciclo-hexano/EtOAc deu 6,2 g de um óleo viscoso. A trituração com pentano deu 6,031 g (87%) do composto em epígrafe sob a forma de um sólido branco: p.f. 74,5°-77°C; IV (KBr)v 3512 2936, 1682, 1454, 1400, 1368, 1346, 1148, 1126, 1098, 1072, 740,
698 cm-1; 1H RMN (CDC13) & 7,±-Ί,2 (m, 15 H), 4,72-4,42 (m, 7 H, incluindo 4,52 (d, J=12 Hz) e 4,44 (d, J=12 Hz)), 4,32-4,17 (m, 1 H) 4,01 (d, 0,5 H, J=2 Hz), 3,99 (d, 0,5 H, J=2 Hz),. 3,96-3,86 (m, 1 H) , 3,63-3,54 (m, 2 H), 2,8 (m, 1 H), 2,79 e 2,74 (2s, 3 H), 2,63 (m, 0,5 H), 2,17 (m, 0,5 H), 1,47 (s, 9 H); Espectrometria de massa m/z 548 (M++l) , 490, 476, 474, 449, 448 (100) ;/X/q5 + 56,3* (c 0,27, CHClg) . Anal. Calculada para C^H^NOg: C, 72,37; H, 7,55; N, 2,56.
Encontrado: C, 72,22; H, 7,58; N, 2,52.
lb. Éster 1,1-dimetiletílicò do ãcido (1%, 2Q<, 3o<, 4^3, 5^3)-/* 2-formil-3,4,5-tris(fenilmetoxi)-ciclopentil ^-metilcarbâmico (4a, R=CH3)
A uma suspensão agitada de 2,603 g (6,16 mmoles) de reagente de periodinano de Dess-Martin em 70 ml de CH2C12, adicionou-se uma solução de 1,83 g (3,34 mmoles) do produto obtido em la em 20 ml de CH^C^ (+2x5 ml de lavagens de CE^C^) · Agitou-se a mistura durante 1,25 h, diluiu-se com éter e inverteu-se, depois, em água contendo 13 g (130 mmoles) de KHCC>3 e 6 g (38 mmoles) de Na2S2O3.5H2O. Quando ambas as camadas se tornaram límpidas, separou-se a fase orgânica, lavou-se com solução aquosa saturada de cloreto de sódio e secou-se (MgSO4). A concentração sob vazio deu 1,85 g (100%) do composto em epígrafe sob a forma de um óleo incolor:
RMN XH (CDC13) è 9,68 (bs, 1 Η), 7,4-7,1 (m, 15 Η), 4,75-4,35 (m,
Η), 4,19-3,86 (m, 2 Η), 3,30 (bs, 1 Η), 2,78 e 2,72 (2s, 3 Η),
1,45 (s, 9 H).
lc. Éster 1,1-dimetiletilico do ãcido (10*, 2^3, 3çk, 4^5, 5/3)-/* 2-formil-3,4,5-tris(fenilmetoxi)-ciclopentil ./-metilcarbâmico (4b, R=CH3)
A uma solução agitada de 1,85 g (3,34 mmoles) do produto obtido em lb em 45 ml de CH2Cl2 a -78°C, sob atmosfera de azoto, adicionou-se 0,27 ml (1,8 mmoles) de 1,8-diazabiciclo/* 5.4.0 . /undec-7-eno (DBU), gota a gota, por meio de uma seringa. Decorridos 37 minutos, extinguiu-se a solução à temperatura de -78°C, adicionando 0,25 ml (3,5 mmoles) de HOAc. Verteu-se a solução em éter, lavou-se com agua, com KHCO3 diluído e com solução aquosa saturada de cloreto de sódi e secou-se(MgSO^). A concentração sob vazio deu 1,87 g (100%; estavam presentes vestígios de C^Cl^ e de éter) do composto em epígrafe, sob a forma de um Óleo incolor: RMN (CDC13) & 9,69 (s,
Η), 7,4-7,23 (m, 15 Η), 4,86 (t, 1 H, J=8,4 Hz), 4,6-4,4 (m, 6 Η), 4,15-4,05 (m, 2 Η), 3,87 (bs, 1 Η), 2,74 (bs, 4 Η), 1,45 (s, 9 H).
ld. Ester 1,1-dimetiletílico do ácido (+)-(lo/, 2^/3, 3/3, 4 , 5/3)
-metil·-/ 5-(hidroximetii)-2,3,4-tris(fenilmetoxi)-ciclopentil
-carbãmico (2b, R=CH3) ►
A uma solução agitada de 202 mg (0,370 mmole) do composto obtido em lc em 10 ml de EtOH absoluto, adicionaram-se 16 mg (0,42 mmole) de NaBH^. Decorridos 15 minutos, interrompeu-se a reacção mediante adição de HOAc e depois neutralizou-se com NaHCO3. Concentrou-se parcialmente a mistura sob vazio, diluiu-se com solução aquosa de NaOH e extraiu-se com diversas porções de éter. Reuniram-se os extractos e lavaram-se com solução aquosa saturada de cloreto de sõdio, secaram-se (MgSO^) e concentraram-se sob vazio para se obterem 184 mg (91%) do composto em epígrafe sob a forma de um óleo ) quase incolor. A cromatografia rãpida, utilizando como eluente 22,5% de EtOAc em ciclo-hexano deu o composto em epígrafe, sob a forma de um õleo incolor: IV (puro)V 3458, 2976, 2930, 2870, 1692, 1668, nicix
1454, 1392, 1366, 1152, 1090, 1074, 1028, 736, 697 cm1; RMN 1H (CDC13) 6 7,38-7,25 (m, 15 Η), 4,65-4,37 (m, 7 Η), 3,98 (dd, 1 H,
J-8,9, 5 Hz), 3,84 (dd, 1 H, J=5, 2,5 Hz), 3,81-3,54 (m, 4 Η), 2,70 e 2,64 (2 s numa relação dez\zl:2,5, 3 Η) , 1,98 e 1,88 (2 bs numa relação de 3:8, 1 Η), 1,48 (s, 9 H); espectro de massa m/z 548 (M++l), 493, 492 (100), 476, 449, 448, 384, 91;
+ 44,8 (c 1,02, CHC13).
Anãl. Cale, para: C^H^NOg :C, 72,37; H, 7,55; N, 2,56. Encontrado:
C, 72,42; H, 7,70; N, 2,35.
le. Ester 1,1-dimetiletílico do ácido (+)-(10Ç 2/3, 3/3, 4p<, 5/3)-metil/* 2,3,4-tri-hidroxi-5- (hidroximetil) -ciclopentil y^-carbâmico
A hidrogenação de uma solução de 2,723 g (4,97 mmoles) do produto obtido em ld em 50 ml de CH^OH, contendo 0,30 de negro de paládio como catalisador, num aparelho de hidrogenação de Parr, durante 4 dias, deu 1,51 g de um óleo amarelo claro. A cromatografia rápida, utilizando como eluente 12% de CHgOH em EtOAc, deu 1,294 g (94%) do composto em epígrafe sob a forma de cristais brancos: p.f.: 81° - 83°C; IV (KBr) 3420, 2974, 2930, 1690 , 1666, 1368, 1158,
IllclX
1046, 886 cm1; 1H RMN (CDC13) 6 5,22 (bd, 2 H, J=5,6 Hz), 4,64 (bs, 1 H), 4,58 (bs, 1 H), 4,15 (bs, 2 H), 3,94 (bs, 1 H), 3,73 (bs, 1 H), 3,54 (bs, 1 H), 2,81 (s, 3 H), 1,78 (bs, 1 H), 1,44 (s,
H); EMBAR(glicerol), m/z 278 (M++l, 100), 222 (100), 204, 178;+ 30,8° (c 1,06, CHC13) . Anãl. Cale, para: ci2H23NO6: C, 51,97; H, 8,36; N, 5,05. Encontrado: G, 52,03; H, 8,59; N, 4,83.
lf . (1#, 2/3, 3/$, 4 5/3)-metil-/* 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentil ./-amina (1, R=CH3, configuração 3/3,
Fez-se borbulhar ãcido clorídrico gasoso através de uma solução arrefecida em gelo, de 1,255 g (4,53 mmoles) do produto obtido em le em 125 ml de éter/CH3OH durante 20 minutos. Deixou-se aquecer a solução até 25°C, durante a noite, e concentrou-se depois sob vazio. Efectuou-se a cromatografia do resíduo , eluindo com uma mistura de CH3OH: NH^OH conc: CH2C12 a 3:1:2. Dissolveu-se o amino-
-álcool em EtOH e removeu-se o dissolvente sob vazio. Dissolveu-se o produto em EtOH e filtrou-se com o auxílio de um filtro. A concentração sob vazio deu um produto vítreo cor de palha que se dissolveu em ãgua e se tratou com carvão activado. A filtração através de um filtro auxiliar e a concentração sob vazio deu 0,686 g (85%) do composto em epígrafe sob a forma de um produto vítreo incolor, que cristalizou lentamente, em repouso: RMN 1H (D2O) £ 3,86-3,59 (m, 5 H), 2,61 (dd, 1 H, J=7,3, 2,9 Hz), 2,31 (s, 3 H), 1,55 (m,
H)? RMN 13C (D2O) 6 79,34, 78,16, 75,94, 67,98, 64,28, 52,10,
35,92.
Preparação de (lp<, 2^, 3^, 4of,5. ) -[ 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidróxi metil)-ciclopentil ^7-amina (1, R=H, configuração 3 ζΰ, 5/3)
EXEMPLO 2
Preparação de (1 ,2 ,3 ,4 ,5 )2,3,4-tri-hidroxi-5- (hidroximetil)-ciclopentil_7-amina (1,R=H, configuração 31$, 5ft ) 2a. 3H-Ciclopenta isoxazol (3, R=CH2Ph)
Preparou-se o composto em epígrafe, com um rendimento de
71%, utilizando um procedimento análogo ao método descrito por B.
Bernet e A. Vasella, Hei. Chim. Acta, 62 (1979) 2400. A recristaliza' ção em hexano/ciclo-hexano proporcionou cristais brancos: p.f. 68,5°
-70,5°C; IV (KBr) 3436, 2874, 1454, 1138, 1114, 1088, 1026, ma.x
1014, 752, 730, 698 cm1; RMN (CDCl-j) <5 7,37-7,24 (m,18 H) ,
7,18-7,14 (m,2H), 4,72 (d,lH,J=12,0 Hz), 4,57 (d,lH,J=12,0 Hz), 4,54 (d,lH,J=12,0 Hz), 4,52 (d,lH,J=12,0 Hz), 4,36 (d,lH,J=12,2 Hz). 4,26 (d,lH,J=12,2 Hz), 4,24 (t,líI,J=8 Hz), 4,19 (dd,lH, J=9,0, 3,5 Hz), 4,02 (d,lH,J=12,5 Hz), 3,93 (dd,1H,J=8,8, 4,8 Hz), 3,89 (dd,lH,J=9,0
7,9 Hz), 3,71 (d,lH,J=12,5 Hz), 3,67 (dd,lH,J=4,8, 1,1 Hz), 3,47 (bd,lH,J=8,3 Hz), 3,26 (qd,lH,J=8,l, 3,5 Hz); RMN 13C (CDC13)
138,60, 138,54, 138,07, 136,86, 129,25, 128,50, 129,34, 128,27,
128,24, 127,96, 127,62, 127,55, 127,52, 127,42, 82,53, 81,35, 79,40,
72,62, 72,37, 71,61, 70,28, 65,54, 60,53, 45,60; espectrometria de massa, m/z 550 (M++29), 523, 522 (M++l, 100), 444, 432, 91; /00 73°
- D
-69,0¾ (ç 1,05, CHC13) .
Anãl. Cale, para C34H35NO4: C, 78,28; H, 6,76; N, 2,69.
Encontrado: C, 78,41; H, 6,83; N, 2,62.
2b. Éster 1,1-dimetiletílico do ãcido (+)-(!<*, 2^, 3/3, 4flg, 5<χ)~
-fenilmetil-/* 5- (hidroximetil) -2,3,4-tris (fenilmetoxi) -ciclopentil J-carbâmico (2a, R=CH2Ph
Utilizando um procedimento similar, a cromatografia rápida utilizando como eluente uma mistura a 2:1 de ciclohexano/EtOAc deu o composto em epígrafe, com o rendimento de 89,5%, sob a forma de um produto vítreo transparente: IV (CHC1Q) \) 3460, 2930, 1690,
1454, 1366, 1168, 1122, 736, 698 cm_1; RMN 1H (CDC13) & 7,43-7,05 (m,20H), 4,80-4,45 (m,7H), 4,28-3,85 (m,5H), 3,65-3,31 (m,4H), 2,75-2,64 (m,lH), 1,43 e 1,24' (2S numa relação de 1:2, 9H); espectro de massa, m/z 624 (M++l) , 552, 525, 524 (100), 91; /X7q° + 51,9° (c 1,07, CHC13) : Anãl. Cale, para ¢39^45^61 75,09; H, 7,27;
N, 2,25. Encontrado: C, 75,42; H, 7,36; N, 2,20.
2c. Éster 1,1-dimetiletílico do ácido (+)-(10(, 2g<, 3<X,
-£ 2-formll-3,4,5-trls(fenilmetoxi)-ciclopentil J?-fenilmetilcarbâmico (4a, R=CH2pH
Utilizando um procedimento similar, obteve-se o composto bruto em epígrafe, sob a forma de um óleo viscoso amarelo claro:
RMN (CDClg) & 9#77 e 9,66 (2 bs numa relação de 3:1, IH) ,
7,43-7,18 (m,18H), 7,16-7,10 (m,2H), 4,8-3,75 (m,12H), 3,24-3,15 (m,lH), 1,42 (s,9H)
2d. Sster 1,1-dimetiletíllco do ácido (+)-(10<, 2^, , 5^/5)-fenllmetil-/~ 5-(hidroximetil)-2,3,4-tris(fenilmetoxi)-ciclopentil J^-carbâmico (2b, R=CH2Ph
Utilizando procedimentos similares, epimerizou-se parcialmente o composto 4a (R=CH2Ph) numa mistura de 4a e 4b (R=CH2Ph) e reduziu-se a mistura com NaBH^, para se obter, após cromatografia rápida sobre gel de sílica utilizando como eluente EtOAc a 20% em ciclo-hexano, 50% de 2b (R=CH2Ph) e 22% do epímero mais polar 2a (R=CH2Ph), obteve-se o composto em epígrafe, sob a forma de um xarope viscoso claro: IV (Película de CHC1O) ' 3458, 2930, 1690, d ΓΠ3.Χ
1454, 1366, 1166, 1128, 1090, 1074, 752, 736, 698 cm-1; RMN 1H (CDClg) S 7,38-7,15 (m,20H), 4,80 (t,lH,J=5 Hz), 4,59-3,80 (m,12H), 3,60-3,52 (m,lH), 3,4-3,3 (m,lH obscurecido pelo pico de H2O), 2,04-1,93 (m,lH), 1,39 e 1,26 (2s, numa proporção de 1:2, 9H); espectro de massa, m/z 624 (M++l), 568, 524, 460, 93, 92, 91(100); Z^<720 + 57,1° (c 1,05, CHClg) .
Anal. Cale, para CggH^gNOg: C, 75,09; H, 7,27; N, 2,25. Encontrado:
C, 75,25; H, 7,30; N, 2,32.
2e· (loÇ 2/5, 3,/3, 4 <X, 5^ )-fenilmetil-/ 2,3,4-ti:i;-hidroxi-5--(hidroximetil)-ciclopentil J?-amina (l,R=CH2Ph; configuração 3^, 5/3) e
2f · 2/?, 3/?, 4oÇ 5J)-/ 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentil ./-amina (1,R=H; configuração 3/% , 5/4)
Hidrogenou-se num agitador de Parr, durante quatro dias, uma solução de 1,31 g (2,1 mmoles) de 2b (R=CH2Ph) em 40 ml de HOAc, contendo 349 mg de negro de paládio. Dissolveu-se o produto bruto isolado em 12 ml de EtOH/ciclo-hexano a 3:1 e adicionou-se 105 mg de PdO. Aqueceu-se a mistura agitada sob refluxo, em atmosfera de azoto, durante 2 dias. Submeteu-se novamente a mistura bruta a hidrogenação catalítica (Parr) durante mais 4 dias, utilizando 20 ml de HOAc como dissolvente e 185 mg de negro de paládio e, finalmente, durante 3 dias, utilizando como dissolvente 20 ml de EtOH contendo 1 ml de HC1 concentrado e 165 mg de negro de paládio. A cromatografia da mistura bruta sobre gel de sílica utilizando como eluente uma mistura de CHgOHiNa^OH conc:CH2Cl2 a 3:1:2, deu 234 mg do composto 1 (R^^Ph; configuração /2 ,y?) parcialmente purificado (após trituraç com CHgOH para remover algum material insolúvel) e 168 mg do isómero 1 mais polar, parcialmente purificado (R=H, configuração f C\ & QTn ΓΊ C
7,48-7,41 (m,5H), 4,78 (HOD), 4,35 (t,lH,J=5,8 Hz), 4,34 (d,lH,
J=12,9 Hz), 4,25 (d,lH,J=12,9 Hz), 3,95 (t, !H,J=5,9 Hz), 3,81 (t,lH, J=.6,4 Hz), 3,76 (dd, ÍH, J=ll,5, 5,4 Hz), 3,64 (dd, ÍH, J=ll, 5, 6,4 Hz), 3,32 (dd,1H,J=8,0, 5,2 Hz), 2,02 (m,lH). Para 1 (R=H, configuração P: RMN 1H (D20), sem DSS) 6 4,80 (HOD), 3,9-3,63 (m,5H),
3,05-2,97 (m,lH), 1,71-1,6 (m,lH).
ao
Para 1 (R=CH2Ph, configuração ): RMN ^H (DoO, sem DSS) g
EXEMPLO 3
Preparação de (10(, 2/3, 3^3, 4 c*, 5/3 ) -f 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentil J^-l',3’-di-hidroxiprop-2-ilamina(1, R=1,3-di-hidroxiprop-2-ilo; configuração 3 ,5 )
a. Preparação de (1#, 2^/3, 3^/3, 4 ÇX, 5/3 )-^* 2,3,4-tris (fenilmetoxi) -5-(hidroximetil)-ciclopentil-(1',31-di-hidroxiprop-21 -il)-amina
Agitou-se à temperatura ambiente uma mistura de 1,15 g (2,65 mmoles) de (10(, 2/3, 3/3, 40(, 5/3 )-/* 2,3,4-tris (fenilmetoxi) -5-(hidrometil)-ciclopentil y^-amina, 497 mg (2,76 mmoles) de 2,5-di-hidroxi-(2,5-di-hidroximetil)-dioxano e 202 mg (3,21 mmoles) de NaBH^CN em 17 ml de CH^OH. Decorridas 17 horas, adicionou-se mais 42 mg (0,23 mmole) de 2,5-di-hidroxi-2,5-(di-hidroximetil)-dioxano. Decorridos mais 4 dias, tratou-se a mistura reaccional com uma solução aquosa de hidróxido de potãssio/acetato de etilo, lavaram-se os extractos.com uma solução aquosa saturada de cloreto de sódio, secaram sobre MgSO4 e concentraram-se sob vazio. Esta operação proporcionou 1,42 g do produto sob a forma de um óleo côr de âmbar. A cromatografia rápida sobre gel de sr-lica, utilizando como eluente CH3OH a 10%/nh4OH a 1%/CH2C12, deu 368 mg (27%); m/z (M+H+, 100).
3b Preparação de (1#C 2/3, 3/3, 4O(, 5/3)-/* 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentil ^-11,3 * -(di-hidroxiprop-21-il)-amina
Agitou-se uma mistura de produto do Exemplo 3a (366 mg;
0,271 mmole) e de 50 mg de negro de paládio em 10 ml de ácido acético num aparelho de hidrogenação de Parr, durante 8 dias. Removeu-se depois o catalisador (lavou-se com HOAc) e concentrou-se o filtrado sob vazio. Isolou-se, depois, o produto por cromatografia de permuta iônica, £ AG 50 W-X8 (Bio-Rad) J e eluiu-se com NH^OH 0,lN, seguido de cromatografia de permuta iõnica em que se eluiu, em primeiro lugar, com HC1 O,1N e, depois, com HCl 0,5N, o que, após liofilização deu 125 mg de um produto vítreo incolor.
EXEMPLO 4
Preparação de (lp/, 2β, 4p(, 5^)-6-desoxi-6-manosil-/' 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroximetil)-ciclopentil ./-amina e de (1 ¢/,, 2fi, 3/? 4£(, 5^5)-6-desoxi-l-0-metil-6-manosil-/* 2,3,4-tri-hidroxi-5-(hidroxi metil)-ciclopentil /-amina. (1, R=6-desoxi-6-manosilo e R=6-desoxi-l-O-metil-6-manosilo),
4a. Aqueceu-se sob refluxo, com agitação, sob atmosfera de azoto, durante 6 dias, uma mistura de 228. mg (0,526 mmole) de (1,2, 3,4,5)-2,3,4-tris(fenilmetoxi)-5-(hidroximetil)-ciclopentilamina e de 312 mg (0,592 mmole) de 6-bromo-6-desoxi-l-0-metil-2,3,4-tris(fenilmetoxi)-manose e 0,77 g (7,7 mmoles) de KHCOg em 6 ml de tolueno Processou-se com solução aquosa de KOH/EtOAc, lavou-se com solução aquosa saturada de cloreto de sodio e secou-se sobre MgSO^, obtendo-se um produto bruto que se purificou por cromatografia rápida sobre gel de sílica, utilizando como eluente uma mistura a 70/30 de EtOAc/ciclo-hexano, para se obter 147 mg (32%) de um óleo amarelo claro.
4b.
Hidrogenou-se num agitador de Parr, durante 9 dias, uma mistura do produto de 4a (386 mg, 0,439 mmole) e de 65 mg de negro de paládio em 10 ml de ãcido acético. Concentrou-se o produto sob vazio e purificou-se por cromatografia de permuta iónica £ AG 50W-X8 (Bio-Rad) £ utilizando como eluente, em primeiro lugar HC1 O,1N e, depois, HCl 0,5N, o que proporcionou 142 mg de um produto vítre/ /espumoso amarelo claro (cor de palha). RMN e res. elevada, m/z indicou uma mistura ^1:3 dos compostos em epígrafe. C^gHggNOg-HCl: m/z (M+l)+ 326 e -HCl: m/z (M+l)+ 340.

Claims (6)

  1. REIVINDICAÇÕES la geral
    1.- Processo para a preparação de compostos de fõrmu (I) na qual
    R representa um grupo alquilo C^-Cg opcionalmente substituído com um ou dois grupos hidroxi, um gru po glicosilo, um grupo de fórmula geral
    -(CH-) -Ar, na qual n representa um número inteiZ IT ro de 1 a 4 e Ar representa um grupo fenilo que comporta opcionalmente um ou dois substituintes escolhidos entre átomos de flúor, cloro, bromo, ou de iodo, grupos alquilo c-j.-C4' alcoxi ciC4' ama no, monoalquil (C^-C4)-amino ou dialquil-(C^-C4)-amino, ou um seu sal aceitável sob o ponto de vista farmacêutico, carac terizado pelo facto de se removerem os grupos protectores de um composto de fórmula geral
    OBn
    BOC na qual
    R tem o significado definido antes; e representa um grupo benzilo e BOC representa um grupo tert-butiloxicarbonilo mediante:
    a) hidrogenação catalítica para remover os grupos ben zilo e
    b) hidrólise ácida suave para remover o grupo BOC; e subsequentemente se isolar o produto sob a forma de base livre ou de um sal de adição de ácido.
    I
  2. 2. - Processo de acordo com a reivindicação 1, para a preparação de compostos de fórmula geral I na qual R representa um grupo metilo, etilo, 2,3-di-hidroxipropilo ou manosilo, caracterizado pelo facto de se utilizar compostos iniciais corres pondentemente substituídos.
  3. 3. - Processo de acordo com a reivindicação 1, para a preparação de compostos de fórmula geral I na qual o grupo hidroxi -metilo está na configuração beta, caracterizado pelo fac| to de se utilizar compostos iniciais correspondentemente substi tuídos.
  4. 4.- Processo de acordo com a reivindicação 2, para a preparação de compostos de fórmula geral I na qual o grupo hidroxi -metilo está na configuração beta, caracterizado pelo facto de se utilizar compostos iniciais correspondentemente substi tuídos.
  5. 5.- Processo para a preparação de composições farmacêuticas para o tratamento de imunodepressão, metastases e infec ções virais, caracterizado pelo facto de se misturar, como ingre diente activo, uma quantidade eficaz de um composto de fórmula geral I, preparado de acordo com a reivindicação 1, com um veícu lo aceitável sob o ponto de vista farmacêutico.
  6. 6.- Método para o tratamento de imunodepressão, metas.
    tases e infecções virais, caracterizado pelo facto de se adminis. trar a um paciente uma quantidade eficaz,, de preferência compreendida entre 0,2 e 20 mg/Kg de peso do corpo do paciente e por dia, de um composto preparado de acordo com uma qualquer das reivindicações 1 a 4.
    O Agente Oficiai da Propriedade industria»
    PROCESSO PARA A PREPARAÇÃO DE (, 2p, 3^C OU p, 4^, 5 OU P)-2,3,4-TRI-HIDROXI-5-(HIDROXIMETIL)-CICLOPENTILAMINAS SUBSTI TUÍDAS E DE COMPOSIÇÕES FARMACÊUTICAS QUE OS CONTÊM
    Descreve-se um processo para a preparação de compostos de fórmula geral
    OH (D que consiste em remover os grupos protectores de um composto de fórmula geral • · ·
    ΟΒη mediante
    a) hidrogenação catalítica, ou
    b) hidrólise ácida suave;
    e isolar subsequentemente o produto sob a forma de base livre ou de sal de adição de ácido.
    Também se descreve a preparação de composições farmacêuticas contendo os compostos da presente invenção, para o tratamento de imunodepressão, metastases e infecções virais.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5773239A (en) * 1993-10-19 1998-06-30 Mount Sinai Hospital Corporation. Mannosidase inhibitors, process for their preparation and their use as therapeutic agents
US5650413A (en) * 1995-06-07 1997-07-22 Glycodesign Inc. Derivatives of swainsonine, processes for their preparation and their use as therapeutic agents
WO1998014446A1 (en) * 1996-10-01 1998-04-09 Glycodesign Inc. Novel 3, 5, and/or 6 substituted analogues of swainsonine, processes for their preparation and their use as therapeutic agents
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US6051711A (en) * 1997-10-24 2000-04-18 Glycodesign Inc. Synthesis of swainsonine salts
US20110189084A1 (en) * 2010-01-28 2011-08-04 Raptor Pharmaceutical Inc. Method for Treating Liver Disorders with Receptor Associated Protein (RAP) Peptide-Fucosidase Inhibitor Conjugates
CN101870992A (zh) * 2010-06-21 2010-10-27 天津科技大学 利用基因工程菌耦合发酵合成gdp-岩藻糖的方法
CN102286608B (zh) * 2011-06-08 2014-06-25 郑州安图生物工程股份有限公司 衣原体诊断方法和试剂盒

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