PL89364B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL89364B1
PL89364B1 PL1973164197A PL16419773A PL89364B1 PL 89364 B1 PL89364 B1 PL 89364B1 PL 1973164197 A PL1973164197 A PL 1973164197A PL 16419773 A PL16419773 A PL 16419773A PL 89364 B1 PL89364 B1 PL 89364B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
amino
acid
group
groups
Prior art date
Application number
PL1973164197A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19722235915 external-priority patent/DE2235915C3/de
Application filed filed Critical
Publication of PL89364B1 publication Critical patent/PL89364B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D207/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D207/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D207/18Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D207/22Heterocyclic compounds containing five-membered rings not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych cyklicznych amidyn o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza pojedyncze wiazanie wegiel - wegiel albo grupe o wzorze 5, Y oznacza prosty lub rozgale¬ ziony rodnik alkilenowy o co najwyzej 4 atomach wegla, Z oznacza pojedyncze wiazanie lub rodnik etylenowy, aRiRi stanowia jednakowe lub rózne podstawniki i oznaczaja atom wodoru, rodnik alkilowy lub alkenylowy o co najwyzej 4 atomach wegla, grupe hydroksyalkilowa o co najwyzej 4 atomach wegla, grupe alkoksyalkilowa o co najwyzej 6 atomach wegla, grupe cyldoheksylowa, benzylowa lub fenylowa, a takze ich nizszych estrów alkilowych i farmaceutycznie dopuszczalnych soli. Poniewaz zwiazki o wzorze 1 maja charakter amfoteryczny, pod pojeciem soli rozumie sie zarówno sole z kwasami, jak i sole z zasadami, przy czym kwasy i zasady moga byc organiczne lub nieorganiczne.Szczególnie korzystne wlasciwosci wykazuja zwiazki o wzorze 1, w którym Y oznacza rodnik metylenowy, etylenowy, a-metylo-etylenowy, luba-etylo-etylenowy, R oznacza rodnik metylowy, etylowy, cykloheksylowy, j3-metoksyetylowy, 7-metoksypropylowy, 0-hydroksyetylowy, lub fenylowy, Ri oznacza rodnik metylowy, ety¬ lowy, propylowy, allilowy lub 7-metoksypropylowy, X oznacza grupe o wzorze 5, a Z oznacza pojedyncze wiaza¬ nie.Korzystne wlasciwosci maja równiez zwiazki o wzorze 1, w którym X i Z oznaczaja pojedyncze wiazanie, a Y wraz z grupa karboksylowa oznaczaja grupe kwasu propionowego, a-metylopropionowego lub a-etylopropio- nowego.Zwiazki o wzorze 1 sa substancjami cieniujacymi srodków kontrastowych do zdjec rentgenowskich, wy¬ dzielanymi korzystnie przez zólc. Odznaczaja sie niska toksycznoscia i szybkim wydzielaniem z organizmu i wy¬ kazuja niespodziewanie niski stopien wiazania z bialkiem, co wskazuje na szybkie i latwe wydzielanie z organiz¬ mu. Srodki te mozna stosowac jako dozylne srodki kontrastowe, a takze mozna je stosowac doustnie, przy czym te ostatnie mozna stosowac jako srodki do pospiesznej cholecystografii, poniewaz po uplywie 5 godzin sa one juz w duzym stopniu wydzielone i umozliwiaja w zwiazku z tym podanie i przeprowadzenie badania w ciagu jednego dnia.2 89364 W postaci dozylnie podawanych srodków kontrastowych stosuje sie zwlaszcza zwiazki o wzorze 1, w którym X oznacza grupe o wzorze 5, w której Rx oznacza atom wodoru, a podstawnik R zawiera grupe hydroksylowa, takie jak kwas N~[3-/l' - j3,-hydroksyetylopirolidynylideno-/27-amino-/-2,4,6-trójjodobenzQilo|- - /} - amino- a -metylo-propionowy lub jego sole. Pozostale zwiazki wlacznie z tymi, w których X oznacza pojedyncze wiazanie, podaje sie przede wszystkim jako doustne rentgenowskie srodki kontrastowe. Przykladem takich zwiazków jest kwas N-[3-/1' — 7' -metoksypropylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo/N- 7 -metoksypropylo- j3 -aminopropionowy o toksycznosci Lv 1,38 g/kg, nie wiazacy bialka, wydzielany przez zólc po uplywie 5 godzin w ilosci 91% dawki. Podobnie korzystne wartosci wykazuje kwas N- [ 3-/r-0-metoksyetylo - -pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo]-]3-aminopropionowy, kwas N-[3-/1 '^'-metoksypropylo-piro- lidynylideno-/2,-/-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo]-/3-amino-a-metylopropionowy, kwas N-[3-/r^7-inetoksypropylo- -pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo/-N-7-metoksypropylo-/J-aminopropionowy i kwas N-[3-/l ,¦0,- -hydroksyetylo-pirolidynylidenoV27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoiloj-N-allilo-j3-aminopropionowy.Sposób wytwarzania zwiazków o wzorze 1 polega wedlug wynalazku na tym, ze zwiazek aminowy o wzo¬ rze 2, w którym A oznacza grupe COC1 lub grupe - X~ Y-COOAlkil, w której X i Y maja znaczenie wyzej podane, 3 Alkil oznacza nizszy rodnik alkilowy, poddaje sie reakcji z laktamem o ogólnym wzorze 3 w którym Z i R maja znaczenie wyzej podane, i z co najmniej 1 molem tlenochlorku fosforu na 1 mol zwiazku o wzorze 2, przy czym grupy hydroksylowe zawarte zarówno w podstawniku R jak i Rt przed reakcja zabezpiecza sie grupami dajacymi sie latwo zmydlac, zwlaszcza grupami acylowymi, po czym znajdujace sie przy pierscieniu aromatycznym grupy COG1 przeprowadza sie w odpowiednie amidy kwasowe za pomoca amin o wzorze 4, w którym Alkil oznacza nizszy rodnik alkilowy, a Rx i Y maja znaczenie wyzej podane, po czym ewentualnie obecne, dajace sie zmydlac grupy ochronne oraz ewentualnie grupe estrowa zmydla sie, a obecne grupy kwasowe lub zasadowe przeprowadza sie w sole, wzglednie z soli wyodrebnia kwasy lub zasady.Reakcje zwiazków o wzorze 2 z laktamami o wzorze 3 prowadzi sie korzystnie w rozpuszczalniku. Jako rozpuszczalnik stosuje sie obojetny rozpuszczalnik organiczny, taki jak chloroform, dioksan, eter, octan etylu lub toluen. Mozna tez jako rozpuszczalnik stosowac nadmiar zwiazku o wzorze 3, a takze nadmiar POCl3. Reakcje przyspiesza sie korzystnie przez zastosowanie podwyzszonej temperatury, przy czym korzystnie reakcje prowa¬ dzi sie w temperaturze wrzenia stosowanego rozpuszczalnika. Na tym etapie reakcji nastepuje wydzielanie chloro¬ wodoru.Jezeli laktam o wzorze 3 zawiera grupe hydroksylowa, nalezy ja chronic przed reakcja, poniewaz nie jest ona obojetna wzgledem POCl3. Równiez grupy hydroksylowe w podstawniku Ri, o ile X oznacza grupe o wzo¬ rze 5, nalezy chronic. Stosuje sie grupy ochronne, które nastepnie mozna odszczepic droga obróbki kwasnej lub zasadowej. Korzystnie stosuje sie acylowanie.Jezeli w zwiazku o wzorze 2 A oznacza grupe chlorku kwasowego, to po reakcji z laktamem musi nastapic tworzenie ugrupowania amidu kwasowego. Do reakcji tej korzystnie stosuje sie surowy chlorowodorek chlorku kwasowego albo uwolniona droga alkalizowania i nastepnie wyodrebniona zasade. Reakcja z aminami o wzorze 4 jest egzotermiczna, mozna ja dorpowadzic do konca przez krótkie ogrzewanie po zakonczeniu reakcji.Grupy zabezpieczajace odszczepia sie dopiero po zakonczeniu tych wszystkich etapów reakcji, przy czym odszczepianie to moze byc polaczone ze zmydlaniem grup estrowych w lancuchu bocznym czasteczki, o ile grupy takie sa obecne i o ile ester nie ma stanowic produktu koncowego. Odszczepianie i zmydlanie mozna jednak równiez prowadzic kolejno, w dowolnej kolejnosci.Wolne kwasy wytraca sie z wodnych roztworów najczesciej w postaci wystarczajaco czystej, lecz bezposta¬ ciowej i wykazuja one nieostre i niecharakterystyczne temperatury topnienia.Wydzielone zwiazki o wzorze 1, o ile sa kwasami, anie estrami, mozna wyodrebniac w postaci wolnych kwasów lub w postaci soli. Mozna je równiez wyodrebniac w postaci soli amidyny przez traktowanie wolnej zasady mocnymi kwasami, na przyklad kwasami mineralnymi.Korzystnymi solami zwiazków otrzymanych sposobem wedlug wynalazku sa zwlaszcza sole sodowe, lito¬ we, amonowe, sole metali ziem alkalicznych, takich jak wapn, sole nietoksycznych zasad organicznych, takich jak glukozamina, metyloglukozamina, etanoloamina, dwuetanoloamina, glukamina, metyloglukamina i inne. Jako sole amidyn, takie w postaci estrów, stosuje sie na przyklad chlorowodorki, siarczany, octany, fumaryny, bur- sztyniany i winiany.Ze wzgledu na budowe mozna wystepowac izomeria. Izomery mozna rozdzielac, przy czym sa one rów¬ niez objete wynalazkiem.Stosowany jako substancja wyjsciowa chlorek 3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilu i wywodzace sie od niego amidy, które równiez mozna stosowac jako zwiazki wyjsciowe, sa znane z opisu patentowego RFN nr 1 117 135 i nr 1 085 648.89364 3 Sposób wedlug wynalazku jest blizej wyjasniony w podanych nizej przykladach.Przyklad I. 106,6 g chlorku 3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilu rozpuszcza sie w chloroformie i dodaje 100 ml N-metylopirolidonu-2. Wciagu 20 minut wkrapla sie 50 ml POCl3 i nastepnie gotuje wciagu 2 godzin.Wydzielone krysztaly odsysa sie i przemywa chloroformem. Nastepnie zawiesza sie w eterze i wytrzasa z nadmia¬ rem zimnego rozcienczonego NaOH do uzyskania roztworu. Nastepnie oddziela sie faze eterowa, przemywa woda, suszy nad Na2S04 i zateza do rozpoczecia krystalizacji. Otrzymuje sie 102,7 g chlorku 3-/r-metylo-piroli- dynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilu o temperaturze topnienia 111-112°C. ,7 g tego chlorku kwasowego rozpuszcza sie w chloroformie, dodaje 14,4 g estru metylowego kwasu N-metylo-jS-amino-a-metylopropionowego i po zakonczeniu reakcji egotermicznej utrzymuje w ciagu 20 minut w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna. Po ochlodzeniu roztwór chloroformowy przemywa sie woda i roztwo¬ rem kwasnego weglanu sodowego, suszy nad Na2S04 i odparowuje. Pozostalosc zmydla sie przez ogrzewanie z 200 ml etanolu i 25 ml 4n NaOH i odparowuje do sucha. Pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie, zadaje obliczo¬ na iloscia lodowatego kwasu octowego, odsysa osad i suszy pod obnizonym cisnieniem. Otrzymuje sie 19,0 g kwasu N- [ 3-/r-metylopirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo ] -N-metylo- 0-amino-a-metylo-pro- pionowego o temperaturze topnienia 130-142°C.Przyklad II. 160,0g chlorku kwasu 3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilu rozpuszcza sie w chloroformie, dodaje 77,0 g l-/2'-acetoksyetylo/-pirolidonu-2 i 137,0 g POCl3 i gotuje wciagu okolo 5 godzin. Wydzielone krysztaly odsysa sie na zimno i przemywa chloroformem. Otrzymuje sie 163,0 g chlorowodorku 3- [ r-/j8'-aceto- ksyetylo/-pirolidynylideno-/27- amino ] -2,4,6-trójjodobenzoilu o temperaturze topnienia 198-209°C. 28,9 g tego chlorowodorku zawiesza sie w chloroformie, przeprowadza w roztwór przez dodanie 30,0 g trójetyloaminy i dodaje 15,3 g estru etylowego kwasu 0-aminopropionowego. Po zakonczeniu reakcji egzoter¬ micznej ogrzewa sie jeszcze w ciagu 1 godziny do wrzenia. Ochlodzony roztwór przemywa sie woda i rozcienczo¬ nym kwasem octowym, suszy nad NaS04 i odparowuje. Pozostalosc zmydla sie przez ogrzewanie w metanolu z nadmiarem Ó4n roztworu NaOH i odparowuje do sucha. Pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie, zakwasza lodo¬ watym kwasem octowym, przy czym produkt wydziela sie poczatkowo w postaci oleistej i krzepnie po obróbce woda. W celu oczyszczenia rozpuszcza sie w obliczonej ilosci rozcienczonego NaOH i wytraca kwasem octowym.Otrzymuje sie 12,8 g bezpostaciowego kwasu N- [ 3-/r-j3'-hydroksyetylo-pirolidynylideno- /27-amino/-2,4,6-trój- jodobenzoilo ] -jS-amino-propionowego o temperaturze topnienia 125-135°C.Przyklad III. 28,9 g opisanego w przykladzie II chlorowodorku chlorku kwasowego zawiesza sie w chloroformie, przeprowadza w roztwór przez dodanie trójetyloaminy, dodaje 11,7 g estru metylowego kwasu j3-amino-a-metylopropionowego i mieszanine gotuje w ciagu okolo 30 minut. Po ochlodzeniu roztwór chlorofor¬ mowy przemywa sie woda i rozcienczonym kwasem octowym, suszy nad NaCl i odparowuje. Zmydlanie grupy estrowej i odszczepianie grupy acetylowej prowadzi sie droga ogrzewania z metanolem i nadmiarem 4n roztworu NaOH. Pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie, saczy do stanu przezroczystego i przesacz zakwasza lodowatym kwasem octowym. Produkt poczatkowo oleisty krzepnie podczas obróbki woda, po czym odsysa sie go i suszy pod obnizonym cisnieniem. Otrzymuje sie 13,2g, a przez zatezenie lugów macierzystych dalsze 5,1 g kwasu N- N-[3-/1 l-i3,-hydroksyetylo-pirolidynylideno-/2,7amino/-2,4 6-trójjodobenzoilo }0-amino-a-metylopropionowego o temperaturze topnienia 110—135°C.Przyklad IV. 53,3 g chlorku 3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilu rozpuszcza sie w chloroformie, dodaje 42,0 g l-/j3-metoksyetylo/-pirolidonu-2 i 45,0 g POCl3 i roztwór gotuje w ciagu 6 godzin. Wydzielone krysztaly odsysa sie, przemywa chloroformem i suszy. Otrzymuje sie 62,0 g chlorowodorku chlorku 3-/r-0-metoksyety- lo-pirolidynylideno-/27- amino/-2,4,6-trójjodobenzoilu o temperaturze topnienia 125—140°C z rozkladem. 41,64 g tego chlorowodorku chlorku kwasowego zawiesza sie w chloroformie i,po dodaniu 18,0 g trójetylo¬ aminy zadaje 15,0g estru etylowego kwasu 0-aminopropionowego. Po zakonczeniu reakcji ogrzewa sie jeszcze w ciagu 30 minut, po czym roztwór przemywa sie woda, suszy przez noc i odparowuje. Zmydlanie prowadzi sie droga ogrzewania z metanolem i nadmiarem 4n roztworu NaOH. Po zakonczeniu zmydlania rozpuszczalnik od- destylowuje sie, a pozostalosc rozpuszcza w wodzie. Otrzymany roztwór po przesaczeniu do stanu przezroczys¬ tego zakwasza sie lodowatym kwasem octowym, otrzymany osad odsysa sie i suszy pod obnizonym cisnieniem.Otrzymuje sie 29,8 g bezpostaciowego kwasu N- [ 3-/r-j3'-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjo- dobenzoilo ] -]3-aminopropionowego o temperaturze topnienia 97—109°C.Przyklad V. 30,7 g estru metylowego kwasu N-/3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilo/-(3 -amino-a-mety- lo-propionowego rozpuszcza sie w chloroformie, dodaje 14,3 g 2-metoksyetylopirolidonu i 15,3 g POCl3 i gotuje w ciagu 7 godzin. Roztwór chloroformowy traktuje sie lodem, zimnym, rozcienczonym roztworem NaOH i wo¬ da, po czym oddziela sie faze wodna, a faze chloroformowa suszy nad Na2S04 i odparowuje. Pozostalosc rozciera sie z woda, odsysa wode, a osad przekrystalizowuje z mieszaniny metanolu i dioksanu. Otrzymuje sie 27,3 g estru metylowego kwasu N- [ 3-/1'- 0' -metoksyetylo-pirolidynylideno-/27- amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo]- -0 -amino- a -metylopropionowego o temperaturze topnienia 184-l85°C.4 89364 Przyklad VI. 106,6 g chlorku 3-amino-2,4,6-trójjodobenzoilu rozpuszcza sie w chloroformie, dodaje 44,0g kaprolaktamu i 90,0g POCl3 i otrzymana mieszanine gotuje wciagu 15 godzin. Nastepnie odsysa sie wytracone krysztaly, przemywa chloroformem i suszy. Otrzymuje sie 59,1 g chlorowodorku chlorku 3'-cyk- lo-r-azaheptylideno-/2'/-amino-2,4,6- trójjodobenzoilu, który rozklada sie od temperatury 200°C. 21,98 g tego chlorowodorku chlorku kwasowego zawiesza sie w chloroformie, przeprowadza w roztwór przez dodanie trójetyloaminy, zadaje 14,3 g estru metylowego kwasu N-allilo-0-aminopropionowego i gotuje w ciagu 30 minut. Nastepnie przemywa sie woda i rozcienczonym kwasem octowym, suszy nad Na? S04 i odparo¬ wuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w metanolu izmydla droga gotowania z nadmiarem 4n roztworu NaOH. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie, saczy do stanu klarownego i wytraca wolny kwas za pomoca kwasu octowego. Produkt odsysa sie, przemywa woda i suszy pod zmniejszonym cisnie¬ niem. Otrzymuje sie 15,4g kwasu N- [ 3-/cyklo-r-aza-heptylideno/27amino/- 2,4,6-trójjodobenzoilo ] -N-alli- lo-0-aminopropionowego o temperaturze topnienia 132-145°C.Przyklad VII. 58,5 g estru metylowego kwasu |8-/3-amino- 2,4,6-trójjodofenylo/-a-etylo-propionowe- go rozpuszcza sie w chloroformie, zadaje 20,0 g N-metylopirolidonu-2 i 30,6 g POCl3 i gotuje w ciagu 8 godzin.Nastepnie roztwór wylewa sie na lód, przemywa zimnym, rozcienczonym NaOH i woda, suszy nad Na2S04 i odparowuje. Otrzymany jako pozostalosc ciemny olej w ilosci 71,5 g ekstrahuje sie na cieplo woda, po czym wode dekantuje sie i zmydla oleisty ester. W tym celu rozpuszcza sie go w metanolu, zadaje 84 ml 2,4 n metano¬ lowego roztworu NaOH i gotuje w ciagu 2 godzin. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie i nastawia wartosc pH na 5 za pomoca rozcienczonego kwasu solnego. Osad odsysa sie, przemywa woda i suszy pod obnizonym cisnieniem. Otrzymuje sie 57,6 kg kwasu j3- [ 3-/r-metylo-pirolidynylideno-/27-amino/- 2,4,6-trójjodofenylo ] -a-etylopropionowego o temperaturze topnienia 95—115°C.Przez obróbke kwasu cieplym In roztworem kwasu solnego wytraca sie chlorowodorek tego zwiazku w postaci krystalicznej, który rozklada sie w temperaturze od 200°C.Przyklad VIII. 6,5g chlorowodorku chlorku 3-/r-metylo-pirolidynylideno-/27-amino/- 2,4,6-trójjo- dobenzoilu zawiesza sie w 50 ml CHC13, dodaje 4,0 g estru metylowego kwasu /3-amino-a-metylopropionowego i ogrzewa w ciagu 30 minut pod chlodnica zwrotna. Po ochlodzeniu roztwór chloroformowy przemywa sie woda i rozcienczonym roztworem NaOH, suszy nad Na2 S04 i odparowuje. Pozostalosc krystalizuje sie z metanolu.Otrzymuje sie 3,3 g estru metylowego kwasu N- [ 3-/r-metylo-pirolidynylideno-/2'l-amino/-2,4,6-trójjodobenzo- ilo] -0-amino-a-metylopropionowego o temperaturze topnienia 111-119°C.W analogiczny sposób otrzymuje sie nastepujace zwiazki: kwas N- [3-/r-metylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-allilo-aminopropionowy o temperaturze topnienia 112—115°C, kwas N- [3-/r-metylo-pirolidynylideno-/27-amino-2,4,6-trójjodobenzoilo] -0-amino-a-metylopropionowy o temperaturze topnienia 142—145°C, kwas N- [3-/r-etylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -0-amino-a-metylopropionowy o temperaturze topnienia 126-137°C, kwas N- [3-/r-jS'-hydroksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-izopropylo-0-ami- no-propionowy o temperaturze topnienia 120-133°C, kwas N- [3-/l,-i3,-hydroksyetylo-pirolidynylideno/-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-allilo-0-aminopro- pionowy o temperaturze topnienia 95-110°C, chlorowodorek kwasu N- [3-/r-|S'-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27amino/-2,4 6-trójjodobenzoilo] -ami- no-octowego o temperaturze topnienia 178-193°C, kwas N- [3-/r-j3*-metyoksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-metylo-j3-ami- no-propionowy o temperaturze topnienia 86-108°C, kwas N- [3-/1'-j8,-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-etylo-0-amino-pro- pionowy o temperaturze topnienia 90-100°C, kwas N- [3-/r-j3'-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27-aniino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-allilo-0-aminopro- pionowy o temperaturze topnienia 78—90°C, kwas N- [3-/1 ,-|3,-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -0-amino-a-etylo-pro- pionowy o temperaturze topnienia 94-100°C, kwas N- [3-/r-7'-metyoksypropylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4 6-trójjodobenzoilo] -0-aminopropiono- wy o temperaturze topnienia 85-100°C, kwas N- [3-/ror'-metoksypropylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4 6-trójjodobenzoiloJ -N-allilo-/J-ami- no-propionowy o temperaturze topnienia 70-80°C, kwas N- [3-/r-7*-metoksypropylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo] -N-3,,l-metoksypro- pylo-/3-amin'opropionowy o temperaturze topnienia 70 -84°C,89 364 5 kwas N- [3Vr-7,Hnctoksypropylo-pirolidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo) -0-amino-a-mcty- lo-propionowy o temperaturze topnienia 90 95°C, kwas N-13/1 ,-cykloheksylo-pirolidyiiylidcno/27-amino/-2l4l6-trójjodobenzoilo |-0-amino-a-metylopropiono- wy o temperaturze topnienia 136 148°C, kwas N- l3-/l,-fenylo-ptrolidynylideno-/27-amino-2,4,6-tfójjodobenzoiloj -j3-amino-a-metylopropionowy o temperaturze topnienia 133 145°C, kwas j3- [3-/r-metylopirolidynylideno-/27-amino/-2,4 6-trójjodofenylo] -propionowy o temperaturze top¬ nienia 105 110°C, kwas /?- [3-/r-0%-hydroksyetylo-pirolidynylideno727-amino-2t4 6-trójjodofenylo] -propionowy o tempera¬ turze topnienia 100 125°C, kwas 0- [3-/r-j3'-metoksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino-2,4l6-trójjodofenyloJ -propionowy o temperatu¬ rze topnienia 70-:-77°C, kwas 0- [3-/r-|3'-metoksyetylo-pirolidynylideno/-/27-amino/-2,4 6-trójjodofenylo] -a-etylopropionowy o temperaturze topnienia 65—90°C» kwas 0- [3-IX'-j3Miydroksyetylo-pirolidynylideno-/27-amino-24,6-trójjodofenylo] -a-etylopropionowy 0 temperaturze topnienia 102— 115°C.Kwasy mozna przeprowadzac w odpowiednie sole przez traktowanie wodnymi roztworami wodorotlenków metali alkalicznych lub roztworami organicznych amin. Sole te po odparowaniu uzyskuje sie jako bezpostaciowa mase lub mozna je krystalizowac z odpowiednich rozpuszczalników, takich jak woda lub alkohol.Mozna na przyklad otrzymac po krystalizacji z absolutnego etanolu sól sodowa kwasu N- [3-/r-fenylo-piro- lidynylideno-/27-amino/-2,4,6-trójjodobenzoilo]-(3-amino-a-metylopropionowego o temperaturze topnienia 200-215°C. Sól sodowa kwasu N-[3-/r-etylo-pirolrdynylideno-/27-amino-2,4,6-trójjodobenzoilo]-j3-amino-a-me- tylopropionowego krystalizuje z wody i topnieje w temperaturze 190-200°C. PL PL PL

Claims (5)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych cyklicznych amidyn o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza pojedyncze wiazanie wegiel — wegiel albo grupe o wzorze 5, Y oznacza prosty lub rozgaleziony rodnik alkilenowy o co najwyzej 4 atomach wegla, Z oznacza pojedyncze wiazanie lub rodnik etylenowy, a R i Ri stanowia jednakowe lub rózne podstawniki i oznaczaja atom wodoru, rodnik alkilowy lub alkenylowy o co najwyzej 4 atomach wegla, grupe hydroksyalkilowa o co najwyzej 4 atomach wegla, grupe alkoksyalkilowa o co najwyzej 6 atomach wegla, grupe cykloheksylowa, benzylowa lub fenylowa, a takze ich nizszych estrów alkilowych oraz farmaceutycznie dopuszczalnych soli z nieorganicznymi lub organicznymi zasadami lub kwasami, znamienny tym, ze zwia¬ zek aminowy o ogólnym wzorze 2, w którym A oznacza grupe o wzorze COC1 lub grupe o wzorze -X~Y-COOAlkil, w której X i Y maja wyzej podane znaczenie, a Alkil oznacza nizszy rodnik alkilowy, poddaje sie reakcji z laktamem o ogólnym wzorze 3, w którym Z iR maja znaczenie wyzej podane, i z co najmniej 1 molem tlenochlorku fosforu na 1 mol zwiazku o wzorze 2, przy czym ewentualnie obecne w podstawnikach R i Ri grupy hydroksylowe przed reakcja zabezpiecza sie grupami latwo zmydlajacymi sie, korzystnie grupami acylowymi, po czym obecne w pierscieniu aromatycznym grupy COC1 przeprowadza sie w odpowiednie amidy kwasowe przez traktowanie aminami o wzorze 4, w którym Alkil oznacza nizszy rodnik alkilowy, a R! i Y maja znaczenie wyzej podane, po czym ewentualnie obecne, dajace sie zmydlac grupy ochronne oraz ewentualnie grupy estrowe zmydla sie i ewentualnie obecne grupy kwasowe lub zasadowe przeprowadza sie w sole, wzglednie z soli wyodrebnia wolne kwasy lub zasady.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje zwiazków aminowych z laktamami i tleno¬ chlorkiem fosforu prowadzi sie w organicznym rozpuszczalniku obojetnym w stosunku do POCl3, w podwyzszo¬ nej temperaturze, najwyzej w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako rozpuszczalnik stosuje sie nadmiar skladnika reakcji o wzorze
3.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako rozpuszczalnik stosuje sie nadmiar POCl3.
5. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze reakcje zwiazku o wzorze 2 z laktamami o wzo¬ rze 3 prowadzi sie ogrzewajac, korzystnie do temperatury wrzenia rozpuszczalnika.89 364 X-Y-COOH Wzór l Wzór 3 H-N Y-COOAlktt Wzór.4 -CK-N Wzór 5 Hr Prac. Poligraf. UP PRL naklad 120+18 Cena 10 zl PL PL PL
PL1973164197A 1972-07-21 1973-07-20 PL89364B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19722235915 DE2235915C3 (de) 1972-07-21 N-eckige Klammer auf 3-Pyrrolidinyliden-(2'-amino-2,4,6-trijodbenzoyl eckige Klammer zu - aminosäuren, deren Herstellung und Verwendung

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL89364B1 true PL89364B1 (pl) 1976-11-30

Family

ID=5851336

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1973164197A PL89364B1 (pl) 1972-07-21 1973-07-20

Country Status (7)

Country Link
ES (1) ES417137A1 (pl)
FR (1) FR2193620A1 (pl)
HU (1) HU166462B (pl)
IT (1) IT999524B (pl)
PL (1) PL89364B1 (pl)
RO (2) RO63450A (pl)
SU (3) SU528867A3 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
HU166462B (pl) 1975-03-28
ES417137A1 (es) 1976-03-01
FR2193620A1 (en) 1974-02-22
SU614747A3 (ru) 1978-07-05
RO63450A (fr) 1978-02-15
SU578866A3 (ru) 1977-10-30
SU528867A3 (ru) 1976-09-15
FR2193620B1 (pl) 1977-01-28
RO66797A (ro) 1980-03-15
IT999524B (it) 1976-03-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2548886C2 (de) p-(p'-Guanidinobenzoyloxy)-phenylcarbonsäureester, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
US4010153A (en) Preparation of chiral 1,4-benzodiazepin-2-one-derivatives by reaction of (s)-α-amino acid chloride hydrochlorides etc.
PL172716B1 (pl) Nowe pochodne piperazyny i sposób wytwarzania nowych pochodnych piperazyny PL PL PL PL PL PL PL PL
US3864385A (en) New 5-Aminoisophthalic Acid Derivatives, Salts And Esters Thereof And Methods For Their Preparation
US3890318A (en) Derivatives of triiodo aminobenzenecarboxylic acids and the preparation thereof
PL89364B1 (pl)
FI56679C (fi) 3-amino-2,4,6-trijodfenyl- eller -bensoylalkansyror som anvaendes som roentgenkontrastmedel och dessa foereningars farmaceutiskt godtagbara salter
US4235906A (en) Bis-isoquinolinium compounds, compositions and methods of use
PL94114B1 (pl)
US3661925A (en) Process for the preparation of 2-benzimidazolecarboxamides
SU1400505A3 (ru) Способ получени производных изохинолина или их фармацевтически пригодных аддитивных кислых солей
US4025550A (en) Derivatives of triiodo-aminobenzenecarboxylic acids and the preparation thereof
US3515753A (en) Pentafluorocinnamanilide derivatives
CA1095055A (en) Benzamidine derivatives, process for their preparation and applications thereof
US3740413A (en) 2-benzimidazolecarboxamides
PL93968B1 (pl)
US4460601A (en) Dipeptides having a methionine residue and possessing a protective action for the liver
PL94057B1 (pl)
IE50228B1 (en) Nitrosourea derivatives,process for preparing them,and pharmaceutical compositions containing them
US3903276A (en) N-carboxymethyl-N-substituted glycinate esters of 3-hydroxy-1,4-benzodiazepin-2-ones for inducing a calming effect
FI63752B (fi) Foerfarande foer framstaellning av 1-bensoyl-2-(2',6'-diklorfenylamino)-2-imidazolin och dess salter
US5010108A (en) N-cycloalkylaminoethylbenzamide derivatives, their synthesis and pharmaceutical preparations
US3462533A (en) Method for protecting against liver damage using aminoacetonitrile derivatives
PL99592B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych piperazyny
US3792080A (en) Process for substituted cyclohexenes and its products