PL89094B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL89094B1
PL89094B1 PL1973160416A PL16041673A PL89094B1 PL 89094 B1 PL89094 B1 PL 89094B1 PL 1973160416 A PL1973160416 A PL 1973160416A PL 16041673 A PL16041673 A PL 16041673A PL 89094 B1 PL89094 B1 PL 89094B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
radical
formula
hydrogen
piperidine
carbon atoms
Prior art date
Application number
PL1973160416A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL89094B1 publication Critical patent/PL89094B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/06Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/08Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/10Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms with radicals containing only carbon and hydrogen atoms attached to ring carbon atoms
    • C07D211/14Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms with radicals containing only carbon and hydrogen atoms attached to ring carbon atoms with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals attached to the ring nitrogen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/70Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych olefinowych pochodnych podstawionej w po¬ zycji 4 piperydyny, w szczególnosci pochodnych 4-dwufenylometylo- i 4-dwufenylometylenopiperydyny slu¬ zacych jako srodki przeciwhistaminowe, przeciwalergiczne oraz srodki rozszerzajace oskrzela.Wytwarzane sposobem wedlug wynalazku nowe pochodne piperydyny posiadaja wzór ogólny 1, w którym R i R1 oznaczaja atomy wodoru, lub R i R1 oznaczaja lacznie drugie wiazanie miedzy atomami wegla; n oznacza liczbe calkowita o wartosci 1:3; Y oznacza rodnik o wzorze -CH=CH- lub -CO-, przy czym gdy R i R1 oznaczaja atomy wodoru Y oznacza rodnik o wzorze -CH=CH-, zas gdy Y oznacza rodnik -CH=CH- n ma wartosc 1 lub 2; Z oznacza rodnik tienylowy, rodnik fenylowy lub rodnik fenylowy podstawiony w pozycji orto, meta lub para atomem chlorowca, takim jak atom chloru, fluoru, bromu lub jodu, prosta lub rozgaleziona nizsza grupa alkilowa o 1-4 atomach wegla, nizsza grupa alkoksylowa o 1-4 atomach wegla, nizsza grupa dwualkiloaminowa lub nasycona jednopierscieniowa grupa heterocykliczna, taka jak grupa pirolidynowa, piperydynowa, morfolinowa lub N-podstawiona nizszym rodnikiem alkilowym grupa piperazynowa.W zakres wynalazku wchodza równiez dopuszczalne w farmacji sole addycyjne z kwasami i poszczególne izomery geometryczne zwiazków o wzorze ogólnym 1.Jak to wynika ze wzoru 1 do zwiazków wytwarzanych sposobem wedlug wynalazku naleza pochodne 4-dwufenylometylopiperydyny o wzorze ogólnym 2 lub pochodne 4-dwufenylometylenopiperydyny o wzorze ogólnym 3, w których n, Y i Z maja znaczenie podane wyzej.Okreslenie „nizszy rodnik alkilowy" oznacza prosty lub rozgaleziony rodnik alkilowy o 1-4 atomach wegla. Przykladem wystepujacych we wzorach 1 -3 tego typu rodników w grupach dwualkiloaminowych lub w N-alkilopiperazynowych, w przypadku, gdy Z oznacza podstawiony rodnik fenylowy, sa rodniki: metylowy, etylowy, n-propylowy, n-butylowy, izopropylowy, izobutylowy i III-rzed,-butylowy.Korzystna grupa zwiazków wytwarzanych sposobem wedlug wynalazku stanowia zwiazki o ogólnych wzo¬ rach 2 i 3, w których Y oznacza rodnik -CH=CH-, a n = 2, przedstawione we wzorze ogólnym 4.We wzorze ogólnym 4 R2 i R3 oznaczaja atomy wodoru lub tworza lacznie drugie wiazanie miedzy atomami wegla, a Z ma znaczenie podane powyzej.89 094 Druga korzystna grupa zwiazków wytwarzanych sposobem wedlug wynalazku sa zwiazki przedstawione wzorem ogólnym 3, w którym Y oznacza rodnik -CO-, a n = 3. Zwiazki te przedstawione sa wzorem ogólnym 5, w którym Z ma znaczenie podane uprzednio.W zakres wynalazku wchodza równiez dopuszczalne w farmacji addycyjne sole z kwasami oraz izomery geometryczne zwiazków o podanych powyzej wzorach. Naleza do nich sole z kwasami oraz izomery geomet¬ ryczne zwiazków o podanych powyzej wzorach. Naleza do nich sole z kwasami nieorganicznymi i organicznymi np.; chlorowodorem, bromowodorem, kwasem siarkowym, fosforowym; sole z kwasami karboksylowymi np.: octowym, propionowym, glikolowym, mlekowym, pirogronowym, malonowym, bursztynowym, fumarowym, jablkowym, winowym, cytrynowym, askorbinowym, maleinowyrn, hydroksymaleinowym, dwuhydroksyma- leinowym, benzoesowym, fenylooctowym, 4-aminobenzoesowym, 4-hydroksybenzoesowym, antranilowym, cynamonowym, salicylowym, 4-aminosalicylowym, 2-fenoksybenzoesowym, 2-acetoksybenzoesowym, migda¬ lowym oraz sole z kwasami sulfonowymi np.: metanosulfonowym, etanosulfonowym, 0-hydroksyetanosullo¬ nowym i podobnymi.Przykladami zwiazków otrzymywanych sposobem wedlug wynalazku sa miedzy innymi: 4'-fluo- ro-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenon, 3-/4-/dwiifenylometyleno/-l-piperydylo/-l-/2-tieny- lo/-propanon-1, 4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenon, l-/4-fenylobutenylo-3/4-dwufenylometyle- nopiperydyna, l-/4-p-fluorofenylobutenylo-3/-4 dwufenylometylopirerydyna, l-/3-p-toluilopropenylo-2/-4dwu- fenylometylopiperydyna, 4MIl-rzed.-butylo-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenon, l-/4-p-dwumety- loaminofenylobutenylo-3/-4-dwufenylometylenopiperydyna, l-/4-p-izopropylofenylobutyleno-3/-4-dwufeny- lenopiperydyna, l-/3-p-fluorofenylopropenylo-2/-4-dwufenylometylenopiperydyna, 4'-metoksy-4-/4-dwufenylo- metylenopiperydyno/-butyrofenon i tym podobne.Nowe zwiazki majace zastosowanie jako srodki przeciwhistaminowe. przeciwalergiczne i rozszerzajace oskrzela mozna stosowac same lub z odpowiednimi farmaceutycznymi nosnikami, w postaci stalej lub cieklej np.: w postaci tabletek, kapsulek, proszków, roztworów, zawiesin lub emulsji.Zwiazki te mozna podawac doustnie, pozajelitowo np. podskórnie, dozylnie, domiesniowo, dootrzewnowo, przez wkraplanie do nosa lub podawanie do blon sluzowych nosa, gardla lub przewodów oskrzelowych w postaci aerozolu plynnego lub stalego.Ilosc w jakiej stosuje sie nowe zwiazki moze sie zmieniac w szerokich granicach w zaleznosci od pacjenta i sposobu podawania i wynosi dla pojedynczej dawki od 0,01 do 20 mg na 1 kg wagi ciala. Przykladowo dla uzyskania pozadanego dzialania przeciwlustaminowego, przeciwalergicznego lub efektu rozszerzenia oskrzeli, mozna stosowac tabletki zawierajace od 1 do 50 mg nowego zwiazku podajac je 1 —4 razy dziennie.Stale formy farmaceutyczne sa formami typowymi. Moga to byc zwykle zelatynowe kapsulki zawierajace nowe zwiazki i odpowiednie nosniki np. lubrykanty i obojetne wypelniacze takie jak laktoza, sacharoza, skrobia kukurydziana i podobne. Mozna takze stosowac tabletki zawierajace nowe zwiazki ze zwyklymi podstawami farmaceutycznymi np. laktoza, sacharoza, skrobia kukurydziana i podobnymi, w polaczeniu z substancjami wiazacymi takimi jak guma arabska, skrobia kukurydziana lub zelatyna; srodkami rozpraszajacymi takimi jak skrobia kukurydziana lub ziemniaczana, albo kwas alginowy oraz lubrykantami takimi jak kwas stearynowy lub stearynian magnezu.Nowe zwiazki moga byc takze podawane w postaci iniekcyjnej uzyskiwanej przez rozpuszczenie lub zawie¬ szenie w dopuszczalnych w farmacji rozcienczalnikach z dodatkiem nosników. Moga to byc jalowe roztwory w wodzie lub w olejach, z dodatkiem lub bez substancji powierzchniowo czynnych, i innych dopuszczalnych w farmacji adjuwantów. Mozna stosowac oleje mineralne, zwierzece, roslinne lub syntetyczne np. olej arachidowy, sojowy, mineralny i podobne. Korzystnym jest na ogól stosowac w charakterze roztworów iniekcyjnych roz¬ twory w wodzie, soli fizjologicznej, roztworze wodnym dekstrozy i pokrewnych cukrów, roztwory w etanolu lub w glikolach, takich jak glikol propylenowy lub polietylenowy.Roztwory lub zawiesiny mozna stosowac w postaci aerozolu pakujac je w cisnieniowe zbiorniczki lacznie z gazowym lub skroplonym srodkiem rozpylajacym np. dwuchlorodwufluorornetanem, samym lub w mieszaninie z dwuchlorodwufluoroetanem, dwutlenkiem wegla, azotem, propanem i podobnymi z dodatkiem zwyklych adjuwantów, np. innych rozpuszczalników lub srodków zwilzajacych jakie moga byc niezbedne lub pozadane.Mozna takze stosowac postaci bezcisnieniowe stosujac w tym celu rozpylacze.Twardekapsulki zelatynowe moga miec przykladowo nastepujacy sklad: a) chlorowodorek 4-/4-dwufenylornetyleno- piperydylo-l/-l-/2-tienylo/-butanonu-l 10 mg b) talk 5 mg c) laktoza 100 mg89 094 3 Suche sproszkowane substancje a i b przesiewa sie przez bardzo drobne sito i dozuje w ilosci 115 mg do twardych kapsulek zelatynowych.Tabletki moga miec przykladowo nastepujacy sklad: a) 4MIl-rzed.-butylo-4-/4-dwufenylo- metylenopiperydyno/-butyrofenon 5 mg b) skrobia 43 mg c) laktoza 60 mg d) stearynianmagnezu 2 mg Granulat otrzymany ze zmieszania laktozy, zwiazku a) i czesci skrobi i granulowany nastepnie z pasta skrobiowa suszy sie, przesiewa i miesza ze stearynianem magnezu. Mieszanine tabletkuje sie otrzymujac tabletki o ciezarze 110 mg.Roztwór do przyrzadzania aerozolu moze miec przykladowo nastepujacy sklad: % wagowych a)4,-IH-rzed.-butylo-4-/4-dwufenylome- tylenopiperydyno/-butyrofenon 5,0 b) etanol 35,0 c) dwuchlorodwufluorometan 60,0 Substancje a b i c pakuje sie do wykonanego z nierdzewnej stali pojemnika o objetosci 15 ml, zaopatrzo¬ nego w zawór dozujacy porcje po 0,2 g preparatu, co odpowiada 10 mg zwiazku a.Zawiesine do iniekcji domiesniowej w 1 ml ampulkach przygotowuje sie przykladowo w nastepujacy sposób: % wagowych a) chlorowodorek 4-dwufenylometylo-1-/4- p-fluorofenylobutyleno-3/piperydyny (rozmiary czastek nie wieksze od10) 1,0 b) poliwinylopirolidon (c.cz. 25000) 0,5 c) lecytyna 0,25 d) woda doiniekcji do 100,0 Substancje a, b, c i d miesza sie, homogenizuje i dozuje do 1 ml ampulek, które zamyka sie i wyjalawia w autoklawie w temperaturze 121°C w ciagu 20 minut. Kazda ampulka zawiera 10 mg/ml zwiazku a.Zawiesina do przyrzadzania aerozolu moze miec przykladowo nastepujacy sklad: % wagowych a) chlorowodorek l-4-fenylo-4-butyleno- 4-dwufenylometylopiperydyny (rozmiary czastek mniejsze od 10) 20,0 b) trójoleiniansorbitolu 0,5 c) dwuchlorodwufluorometan 39,75 d) dwuchlorodwufluoroetan 39,75 Substancje a, b, c, i d pakuje sie do wykonanego z nierdzewnej stali pojemnika o pojemnosci 15 ml zaopatrzonego w zawór dozujacy porcje po 50 mg preparatu, co odpowiada 10 mg zwiazku a.Przydatnosc nowych zwiazków ilustruje ponizsza tabela wskazujaca ilosc wybranych zwiazków potrzebna do zahamowania w 50% babla pokrzywkowego wywolanego u swinek morskich sródskórna iniekcja i j hista¬ miny. Omawiane zwiazki wstrzykiwano po uplywie 1 godziny od podania histaminy.Nr.przykladu Zwiazek Edso mg/kg II chlorowodorek pólwodzianu 4-dwufenylometylo- l-/4-p- fluorofenylobutyleno-3/- piperydyny 14,4 V chlorowodorek 4-/4-dwufeny- lometylenopiperydyno/-l- /2-tienylo/-butanonu-1 3,1 IX 4MII-rzed.-butylo-4-/4-dwu- fenylometylenopiperydyno/- butyrofenon 4,04 89 094 Najmniejsze ilosci zwiazków z przykladów V i IX niezbedne dla zahamowania wywolanego rozpyleniem antygenu skurczu oskrzeli i smierci u swinek morskich wynosza przy podawaniu doustnym odpowienio 4 i 8 mg na kilogram wagi ciala.Numery z tablicy odpowiadaja numerom podanych nizej przykladów.Sposobem wedlug wynalazku zwiazki o wzorze 1 otrzymuje sie wedlug schematu 1 na drodze katalizo¬ wanej przez kwasy reakcji odwodnienia. W schemacie 1 Z ma znaczenie podane poprzednio: A oznacza atom wodoru lub grupe hydroksylowa: B oznacza atom wodoru: lub A i B tworza lacznie drugie wiazanie pomiedzy atomami wegla: X oznacza rodnik -CHOH-, -CO, lub -CH=CH-: m oznacza liczbe calkowita o wartosci 1-3, przy czym gdy A i B oznaczaja atomy wodoru lub tworza lacznie drugie wiazanie X oznacza rodnik -CHOH-, a gdy X oznacza rodnik -CHOH-, m równa sie 2 lub 3, oraz gdy X oznacza rodnik -CH=CH- m równa sie 1, A oznacza grupe hydroksylowa, a B atom wodoru: R i R1 oznaczaja atomy wodoru lub tworza lacznie drugie wiazanie pomiedzy atomami wegla: n oznacza liczbe calkowita o wartosci 1-3: Y oznacza rodnik -CO- lub -CH=CH-, a gdy Y oznacza rodnik -CH=CH- n równa sie 1 lub 2.W przedstawionej powyzej reakcji jako substraty mozna stosowac zwiazki o wzorze ogólnym 6 w postaci wolnych zasad lub solu addycyjnych odpowiednich kwasów. Odpowiednimi do przeprowadzenia reakcji odwo- dornienia sa kwasy takie jak kwas solny, bromowodorowy, fosforowy i tym podobne. Mozna równiez stosowac mieszanine kwasu octowego z kwasem solnym lub bromowodorowym. Reakcje prowadzi sie w rozpuszczal¬ nikach takich jak woda, keton metylowoizobutylowy, metanol, etanol, izopropanol, n-butanol, kwas octowy i podobnych, w ciagu od okolo 1 do 120 godzin, w temperaturze od okolo 50 do okolo 150°C, korzystnie w temperaturze okolo 100°C.Nastepujace a-arylo-4-a-hydroksy-a-fenylobenzylo, a-arylo-4-dwufenylometylo, i 4-dwufenylometyleno- piperydyno-alkanolowe zwiazki wyjsciowe o wzorze ogólnym 6, w którym X oznacza rodnik -CHOH-, a A, B, m i Z maja znaczenie podane uprzednio wytwarza sie poddajac redukcji odpowiednie podstawione w pozycji 4 pochodne piperydynoalkanolowe, lub poddajac alkilowaniu 4-a-hydroksy-afenylobenzylopiperydyne, 4-dwufe- nylometylopiperydyne lub 4-dwufenylometylenopiperydyne za pomoca odpowiedniego a-arylo-co-chlorowco- alkanolu.Nastepujace arylo-4-/4-ahydroksy-a-fenylobenzylo/piperydynoalkiloketony o wzorze ogólnym 6, w którym A oznacza grupe -OH; B oznacza atom wodoru, m jest liczba calkowita o wartosci 1—3, X oznacza rodnik -CO-, a Z ma znaczenie podane poprzednio, mozna otrzymac poddajac alkilowaniu a,a-dwufenylo-4-pi- perydynometanol za pomoca odpowiedniego co-chlorowcoalkiloketonu.Olefinowe N-podstawione pochodne a,a-dwufenylo-4-piperydynometanolu o wzorze ogólnym 6, w którym A oznacza grupe hydroksylowa, B atom wodoru, m równa sie 1, X oznacza rodnik -CH=CH-f a Z ma znaczenie podane uprzednio wytwarza sie poddajac reakcji alkilowania a,a-dwufenylo-4-piperydynometanol za pomoca zwiazków l-arylo-3-chlorowcopropylenowych-l.Zwiazki o wzorze ogólnym 1, w którym R i R1 tworza lacznie drugie wiazanie pomiedzy atomami wegla, n oznacza liczbe calkowita o wartosci 1-3, a Y oznacza rodnik -CO- mozna otrzymac na drodze alkilowania 4-dwufenylometylenopiperydyny za pomoca ketonów co-chlorowcoalkilowych. Równiez zwiazki o wzorze ogólnym 1, w których R i R1 oznaczaja atom wodoru lub R i R1 tworza drugie wiazanie, n równa sie 1, a Y oznacza rodnik -CH=CH- wytwarza sie na drodze alkilowania odpowiednio podstawionego zwiazku piperydyno- wego za pomoca pochodnej l-arylo-3-chlorowcopropenylu-l.Powyzej opisane reakcje alkilowania prowadzi sie w alkoholach takich jak metanol, etanol, izopropanol, n-butanol i podobnych, w ketonach takich jak keton metylowoizobutylowy, w weglowodorach takich jak benzen, toluen i podobnych lub w chlorowcoweglowodorach takich jak chlorobenzen i podobnych, w obecnosci zasad nieorganicznych takich jak wodoroweglan sodu, weglan potasu i podobnych lub w obecnosci zasad orga¬ nicznych jak trójetyloamina lub w obecnosci nadmiaru wyjsciowej pochodnej piperydyny. W poszczególnych przypadkach pozadany jest dodatek katalitycznych ilosci jodku potasu. Reakcje prowadzi sie zwykle w ciagu 48 godzin, ale czas jej przebiegu moze sie wahac od okolo 4 do 120 godzin, w temperaturze od 70°C do tempera¬ tury wrzenia rozpuszczalnika.Wynalazek ilustruja nastepujace przyklady: Przyklad I. Chlorowodorek l-/4-fenylobutyleno-3/4-dwufenylometylopiperydyny.Mieszanine 4-/dwufenylometylo/-a-fenylo-l-piperydynobutanolu i 400 ml 37% HC1 ogrzewa sie w tempera¬ turze wrzenia w ciagu 16 godzin a nastepnie usuwa rozpuszczalnik pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc rozpuszcza sie w 1 litrze toluenu z dodatkiem wegla aktywnego i saczy. Przesacz zateza sie do objetosci 500 ml.Powstaly osad rekrystalizuje sie z mieszaniny butanonu i toluenu otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 188,5-209°C.89 094 5 Pr z y klad II. Chlorowodorek pólwodzianu 4-dwufenylometylo-l/4-p-fluorofenylobutyle- no-3/-piperydyny.Mieszanine 24 g (0,057 mola) 4-dwufenylometylo-a-p-fluorofenylo-1-piperydynobutanolu, 500 ml 37% HC1, 100 ml butanonu i 200 ml izopropanolu ogrzewa sie w temperaturze wrzenia, w atmosferze azotu w ciagu 18 godzin po czym rozpuszczalnik i nadmiar kwasu usuwa sie pod zmniejszonym cisnieniem a pozostalosc rozpuszcza sie w toluenie. Do roztworu dodaje sie eteru stracajac oleisty osad. Mieszanine rozpuszczalników dekantuje sie i osad rekrystalizuje z octanu etylu otrzymujac produkt o temperaturze topnienia 143-148°C.Przyklad III. Chlorowodorek 4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-4-fluorobutyrofenonu.Mieszanine 17,7 g (0,038 mola) chlorowodorku 4'-fluoro-4-/4-a-hydroksy-a-fenylobenzylopiperydynobuty- rofenonu, 200 ml 37% kwasu solnego oraz 200 ml izopropanolu ogrzewa sie na lazni parowej w ciagu 4 godzin a nastepnie usuwa sie rozpuszczalnik i nadmiar kwasu pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc traktuje sie benzenem i etanolem i ogrzewa w celu usuniecia nadmiaru kwasu. Nadmiar benzenu i etanolu usuwa sie a pozostalosc rozpuszcza w goracym butanonie i dodaje sie eteru. Po ochlodzeniu powstaje osad, który po rekrystalizacji z octanu etylu daje pozadany produkt o temperaturze topnienia 190—191°C.Przyklad IV. Chlorowodorek4-dwufenylometyleno-l-/4-rfluorofenylobutenylo-3/piperydyny.Mieszanine 15 g (0,034 mola) a-p-fluorofenylo-4-a-hydroksy-a-fenylobenzylo/-piperydynobutanolu-l, 400 ml stezonego HC1 i 1500 ml izopropanolu ogrzewa sie na lazni parowej w ciagu 16 godzin a nastepnie roztwór zateza sie na goraco. Z pozostalego roztworu po ochlodzeniu do temperatury pokojowej odsacza sie powstaly osad, który poddaje sie rekrystalizacji z mieszaniny izopropanolu i octanu etylu otrzymujac produkt o temperaturze topnienia 166-168,5°C.Przyklad V. Chlorowodorek4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-l-/2-tienylo/butanonu-l.Mieszanine 22,8 g (0,05 mola) chlorowodorku 4-/4-a-hydroksy-a-fenylobenzylopiperydyno/-l-/2-tie- nylo/butanonu-1, 500 ml izopropanolu i 500 ml stezonego HC1 ogrzewa sie na lazni parowej w ciagu 3 godzin i odpedza rozpuszczalnik pod zmniejszonym cisnieniem. Nastepnie dodaje sie izopropanolu i 300 ml wody i ogrzewa do temperatury 80°C. Po ochlodzeniu odsacza sie powstaly osad, który po rekrystalizacji z mieszaniny metanol, octan .etylu i toluen daje produkt o temperaturze topnienia 132,5-134,5°C.Przyklad VI. Chlorowodorek 4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/butyrofenonu.Do mieszaniny 22,5 g (0,05 mola) chlorowodorku 4-/4-/a-hydroksy-a-fenylobenzylo/piperydyno/buty- rofenonu w 300 ml butanonu dodaje sie 200 ml stezonego HC1 i ogrzewa sie przy mieszaniu w temperaturze wrzenia w ciagu 2 godzin a nastepnie miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu nocy. Nastepnie ogrzewa sie do wrzenia przy mieszaniu w ciagu 2 godzin, odpedza rozpuszczalnik a pozostalosc rekrystalizuje sie z butanonu i mieszaniny butanon-eter dwuetylowy otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 160—161°C.Przyklad VII. Chlorowodorek l-/4-p-III'rzed.-butylofenylobutenylo-3/-4-dwufenylometyleno- piperydyny.Mieszanine 63,4 g (0,134 mola) chlorowodorku a-p-III-rzed.-butylofenylo-4-/a-hydroksy-a-fenylobenzylo/ -1-piperydynobutanolu, 400 ml 37% HC1 i 250 ml butanonu ogrzewa sie w temperaturze wrzenia, w atmosferze azotu w ciagu 17 godzin a nastepnie usuwa sie rozpuszczalnik i nadmiar kwasu pod zmniejszonym cisnieniem.Mieszanine ekstrahuje sie toluenem i wytraca osad za pomoca eteru. Po ochlodzeniu osad odsacza sie, przemywa eterem i rekrystalizuje z octanu etylu otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 224—231 °C.Przyklad VIII. Chlorowodorek 4'-bromo-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenonu.Mieszanine 20 g (0,038 mola) chlorowodorku 4'-bromo-4-/4<^hydroksy-a-fenylobenzylopiperydyno/bu- tyrofenonu, 500 ml 37% HC1 i 250 ml n-butanolu ogrzewa sie w temperaturze wrzenia w ciagu 3 godzin, po czym usuwa sie nadmiar kwasu i rozpuszczalnik pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc rekrystalizuje sie z izo¬ propanolu otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 228—230°C.Przyklad IX. Chlorowodorek 4MlI-rzed.-butylo-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenonu.Mieszanine 30 g (0,059 mola) 4,-III-rzed.-butylo-4-/4-a-hydroksy-a-fenylobenzylopiperydyno/-butyrofeno- nu, 400 ml 37% HC1, 200 ml wody i 100 ml n-butanolu ogrzewa sie w ciagu póltorej godziny w temperaturze wrzenia, a nastepnie odparowuje sie rozpuszczalnik i nadmiar kwasu. Pozostalosc rekrystalizuje sie z toluenu otrzymujac po zadany produkt o temperaturze topnienia 223,5-225,5°C.Przyklad X. Chlorowodorek l-/4-p-bromofenylobutenylo-3/-4-dwufenylometylenopiperydyny.Mieszanine 10 g (0,02 mola) a-p-bromofenylo-3-a-hydroksy-a-fenylobenzylo-1-piperydynobutanolu, 150 ml stezonego HC1, 150 ml wody i 50 ml n-butanolu ogrzewa sie w temperaturze wrzenia w ciagu 2 godzin.Rozpuszczalnik usuwa sie pod zmniejszonym cisnieniem a pozostalosc rekrystalizuje sie z octanu etylu uzysku¬ jac pozadany produkt o temperaturze topnienia 215-217°C.6 89 094 Powyzszy zwiazek mozna równiez otrzymac na drodze kwasowego odwodornienia chlorowodorku a-p-bro- moreiiylo-4-dwufcnylometyleno-l-piperydynobutanolu uzyskujac produkt o temperaturze topnienia 215-217°C.Przyklad Xl. 4'-fluoro-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/butyrofenon.Mieszanine 99,9 g (0,4 mola) 4-dwufenyJometylenopiperydyny, 88 g (0,44 mola) 4-chloro-4'-fluorobuly- rofenonu, 04,0 g (0,64 mola) wodoroweglanu potasu i malej ilosci jodku potasu ogrzewa sie w 1500 ml toluenu w temperaturze wrzenia w ciagu 5 dni. Mieszanine reakcyjna saczy sie i przesacz zateza sie pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc rozpuszcza sie w okolo 800 ml octanu etylu, a roztwór zageszcza do objetosci okolo 500 ml i pozostawia w ciagu jednego dnia. Uzyskany osad rekrystalizuje sie z mieszaniny metanol-octan etylu, przeprowadza w zasade za pomoca roztworu wodorotlenku sodu, przemywa woda i ponownie rekrystalizuje z eteru naftowego otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 111 — 114°C.Przyklad XII. Chlorowodorek 4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-4'-metoksybutyrofenonu.Powtarzajac postepowanie z przykladu III, ale stosujac w miejsce chlorowodorku 4'-fluoro-4-/4-a-hydro- ksy-a-fenylobenzylopiperydyny/butyrofenonu odpowiednia ilosc chlorowodorku 4-/4-ahydroksy-afenylobenzy- lopiperydyno/-4'-metoksybutyrofenonu otrzymuje sie pozadany produkt, który po rekrystalizacji z mieszaniny metanol-benzen wykazuje temperature topnienia 185,5—187°C.Przyklad XIII. 4'-dwumetyloamino-4-/4-dwufenylometylenopiperydyno/-butyrofenon.Mieszanine 3 g (0,0065 mola) chlorowodorku 4'-dwumetyloamino-4-/4-a-hydroksy-a-fenylobenzylopipery- dyno/-butyrofenonu, 150 ml etanolu i 150 ml 37% HC1 ogrzewa sie na lazni parowej w ciagu okolo 4 godzin. Po usunieciu rozpuszczalnika i nadmiaru kwasu pozostaly osad rekrystalizuje sie z mieszaniny metanol-butanon, przeprowadza w wolna zasade i ponownie rekrystalizuje z mieszaniny benzen-heksan otrzymujac pozadany produkt o temperaturze topnienia 110-112°C. PL

Claims (1)

1. Zastrzezenie patentowe Sposób wytwarzania nowych olefinowych pochodnych piperydyny o ogólnym wzorze 1, w którym R i R1 oznaczaja atomy wodoru, lub R i R1 oznaczaja lacznie drugie wiazanie miedzy atomami wegla, n oznacza liczbe calkowita o wartosci 1—3, Y oznacza rodnik -CH=CH- lub -CO- przy czym gdy R i R1 oznaczaja atomy wodoru, Y oznacza rodnik o wzorze -CH=CH-, a gdy Y oznacza rodnik o wzorze -CH=CH- n ma wartosc 1 lub 2, Z oznacza rodnik tienylowy, rodnik fenylowy lub rodnik fenylowy podstawiony w pozycji orto, meta lub para atomem chlorowca, takim jak atom chloru, fluoru, bromu lub jodu, prosta lub rozgaleziona nizsza grupa alkilowa o 1—4 atomach wegla, nizsza grupa alkoksylowa o 1-4 atomach wegla, nizsza grupa dwualkiloaminowa lub nasycona jednopierscieniowa grupa heterocykliczna jak grupa pirolidynowa, piperydynowa, morfolinowa lub N-podstawiona nizsza grupa alkilowa grupa piperazynowa, ewentualnie w postaci ich dopuszczalnych w farmacji soli addycyjnych z kwasami, znamienny tym, ze podstawiona pochodna piperydyny o wzorze ogólnym 6, w którym A oznacza atom wodoru lub rodnik hydroksylowy, B oznacza atom wodoru lub A i B tworza lacznie drugie wiazanie miedzy atomami wegla; m oznacza liczbe calkowita o wartosci 1-3; X oznacza rodnik o wzorze -CHOH-, -CO- lub -CH=CH-, przy czym gdy A i B oznaczaja atomy wodoru lub tworza drugie wiazanie miedzy atomami wegla, X oznacza rodnik o wzorze -CHOH-, a gdy X oznacza rodnik o wzorze -CHOH-, m równa sie 2 lub 3, oraz gdy X oznacza rodnik o wzorze -CH~CH- m równa sie 1, A oznacza rodnik hydroksylowy a B oznacza atom wodoru; Z ma znaczenie podane wyzej, poddaje sie reakcji odwodnienia stosujac kwasy mineralne i prowadzac reakcje w polarnych rozpuszczalnikach, w ciagu 1—120 godzin, w temperaturze 50-150°C.89 094 Wzór 1 C—R (CH2)n-Y -Z CH U Wzór 2 I (CH0) — Y—Z Wzór 3 i. n (CH2)n-Y-Z C—R R' Wzór (CH2)2- CH= CH-Z98 094 r^ ^^ r^ H ? " (CH,)-X -Z z m Wiór 6 (CH2)n- Y -Z Wzór 1 SCHEMAT Wzór 5 c N O (CH2)3—C— Z Zesp. Szk. Poligr. W-wa. Zam. 372/M/76. Naklad 120+18 Cena 10 zl. PL
PL1973160416A 1972-01-28 1973-01-26 PL89094B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US221820*A US3862173A (en) 1972-01-28 1972-01-28 Olefinic 4-substituted piperidino derivatives

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL89094B1 true PL89094B1 (pl) 1976-10-30

Family

ID=22829533

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1973160416A PL89094B1 (pl) 1972-01-28 1973-01-26

Country Status (27)

Country Link
US (1) US3862173A (pl)
JP (1) JPS5115036B2 (pl)
AR (1) AR195412A1 (pl)
AT (1) AT323743B (pl)
AU (1) AU467362B2 (pl)
BE (1) BE794598A (pl)
CA (1) CA994780A (pl)
CH (1) CH582673A5 (pl)
CS (1) CS177833B2 (pl)
DD (1) DD103238A5 (pl)
DE (2) DE2365896C3 (pl)
DK (1) DK137327B (pl)
ES (1) ES410732A1 (pl)
FR (1) FR2181689B1 (pl)
GB (1) GB1413140A (pl)
HU (1) HU166479B (pl)
IE (1) IE37226B1 (pl)
IL (1) IL41061A (pl)
LU (1) LU66914A1 (pl)
NL (1) NL7300872A (pl)
NO (1) NO140056C (pl)
PH (1) PH9203A (pl)
PL (1) PL89094B1 (pl)
SE (1) SE382455B (pl)
SU (1) SU516349A3 (pl)
YU (1) YU36014B (pl)
ZA (1) ZA728545B (pl)

Families Citing this family (34)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4105849A (en) * 1974-09-30 1978-08-08 G. D. Searle & Co. [(Substituted )phenyl]phenylmethyl-1-(dialkylaminoalkyl)piperidines
US3996214A (en) * 1976-02-23 1976-12-07 G. D. Searle & Co. 5-(1,1-Diphenyl-4-(cyclic amino) but-2-trans-en-1-yl)-2-alkyl-1,3,4-oxadiazoles and intermediates thereto
EP0000896B1 (en) * 1977-08-19 1982-10-13 Sandoz Ag Propenyl amines, processes for their production and pharmaceutical compositions containing them
US4285957A (en) * 1979-04-10 1981-08-25 Richardson-Merrell Inc. 1-Piperidine-alkanol derivatives, pharmaceutical compositions thereof, and method of use thereof
US4285958A (en) * 1979-04-10 1981-08-25 Richardson-Merrell Inc. 1-Piperidine-alkylene ketones, pharmaceutical compositions thereof and method of use thereof
US4254129A (en) * 1979-04-10 1981-03-03 Richardson-Merrell Inc. Piperidine derivatives
US4254130A (en) * 1979-04-10 1981-03-03 Richardson-Merrell Inc. Piperidine derivatives
US4562258A (en) * 1982-02-04 1985-12-31 Findlay John W A 6-[3-Amino-1-(4-tolyl)prop-1E-enyl]pyridine-2-carboxylic acid derivatives having antihistaminic activity
US4584382A (en) * 1983-02-01 1986-04-22 Findlay John W A Pyridyl acrylate compound
US4639459A (en) * 1983-02-01 1987-01-27 Burroughs Wellcome Co. Use of trifluoromethyl compounds
US4564685A (en) * 1983-03-10 1986-01-14 Findlay John W A Diphenylmethane compounds
US4621094A (en) * 1983-03-10 1986-11-04 Findlay John W A Anti-histaminic pyridyl compounds
US4640925A (en) * 1983-06-02 1987-02-03 Warner-Lambert Company Diphenylmethylene piperidines, compositions and use
JPS6020406U (ja) * 1983-07-19 1985-02-13 マツダ株式会社 自動車空調装置の空気吹出口の風向調整装置
US4650874A (en) * 1984-11-26 1987-03-17 G. D. Searle & Co. N-(aralkoxybenzyl)-4(benzhydryl) piperidines
US4810713A (en) * 1985-12-20 1989-03-07 A. H. Robins Company, Incorporated Arylalkyl-heterocyclic amines, n-substituted by aryloxyalkyl groups used in a method for allergy treatment
US4912222A (en) * 1988-06-17 1990-03-27 Fisons Corporation Antihistamines related to cyproheptadine
DK0703902T3 (da) * 1993-06-24 1999-08-23 Albany Molecular Res Inc Fremgangsmåde til fremstilling af piperidinderivater
US20020007068A1 (en) 1999-07-16 2002-01-17 D'ambra Thomas E. Piperidine derivatives and process for their production
US6147216A (en) * 1993-06-25 2000-11-14 Merrell Pharmaceuticals Inc. Intermediates useful for the preparation of antihistaminic piperidine derivatives
DE69431954T2 (de) 1993-06-25 2003-11-06 Merrell Pharmaceuticals Inc., Cincinnati Neue zwischenprodukte für die herstellung von antihistaminschen 4-diphenylmethyl/diphenylmethoxypiperidin-derivaten
US20030045722A1 (en) * 1994-05-18 2003-03-06 Henton Daniel R. Processes for preparing anhydrous and hydrate forms of antihistaminic piperidine derivatives, polymorphs and pseudomorphs thereof
ATE220667T1 (de) * 1994-05-18 2002-08-15 Aventis Pharma Inc Verfahren zur herstellung von wasserfreien und hydrat-formen von antihistaminischen piperinderivaten, polymerphe und pseudomorphe davon
KR100362620B1 (ko) 1994-08-25 2003-02-14 메렐 파마슈티칼스 인크. 알레르기성질환치료에유용한치환된피페리딘,이를포함하는약제학적조성물및이의제조방법
US6211199B1 (en) 1995-11-17 2001-04-03 Aventis Pharmaceuticals Inc. Substituted 4-(1H-benzimidazol-2-yl-amino)piperidines useful for the treatment of allergic diseases
US6194406B1 (en) 1995-12-20 2001-02-27 Aventis Pharmaceuticals Inc. Substituted 4-(1H-benzimidazol-2-yl)[1,4]diazepanes useful for the treatment of allergic disease
US6423704B2 (en) 1995-12-20 2002-07-23 Aventis Pharmaceuticals Inc. Substituted 4-(1H-benzimidazol-2-yl)[1,4]diazepanes useful for the treatment of allergic diseases
US6153754A (en) * 1995-12-21 2000-11-28 Albany Molecular Research, Inc. Process for production of piperidine derivatives
US6201124B1 (en) 1995-12-21 2001-03-13 Albany Molecular Research, Inc. Process for production of piperidine derivatives
US5932571A (en) * 1996-02-21 1999-08-03 Hoechst Marion Roussel, Inc. Substituted N-methyl-N-(4-(4-(1H-benzimidazol-2-yl) {1,4}diazepan-1-yl)-2-(aryl) butyl) benzamides useful for the treatment of allergic diseases
US5998439A (en) 1996-02-21 1999-12-07 Hoescht Marion Roussel, Inc. Substituted N-methyl-N-(4-(piperidin-1-yl)-2-(aryl)butyl)benzamides useful for the treatment of allergic diseases
US5922737A (en) * 1996-02-21 1999-07-13 Hoechst Marion Roussel, Inc. Substituted N-methyl-N-(4-(4-(1H-Benzimidazol-2-YL-amino) piperidin-1-YL)-2-(arlyl) butyl) benzamides useful for the treatment of allergic diseases
US6613907B2 (en) 2000-11-08 2003-09-02 Amr Technology, Inc. Process for the production of piperidine derivatives with microorganisms
US7498345B2 (en) * 2004-09-17 2009-03-03 Albany Molecular Research, Inc. Process for production of piperidine derivatives

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3141021A (en) * 1964-07-14 N-arylalkyl and n-arylalkenyl deriva-
NL88235C (pl) * 1950-12-05
US2962501A (en) * 1956-09-19 1960-11-29 Merck & Co Inc 1-substituted propyl piperidines and processes of preparing same
US3043844A (en) * 1958-05-12 1962-07-10 Sterling Drug Inc Lower-alkyl 1-[3-(monocarbocyclic-aryl)-2-propenyl]-4-phenyl-4-piperidyl ketones and their preparation
NL130088C (pl) * 1960-03-14
US3080372A (en) * 1960-03-25 1963-03-05 Res Lab Dr C Janssen 1-aroylalkyl-4-arylpiperidine derivatives
US3068237A (en) * 1961-03-17 1962-12-11 Searle & Co N-[(chloro/nitro/amino)phenylalkyl]-alpha, alpha-diphenylpipidinemethanols
US3073835A (en) * 1961-07-13 1963-01-15 Searle & Co 1-acyl-alpha, alpha-diphenyl-4-piperidinemethanols
US3081303A (en) * 1961-10-13 1963-03-12 Searle & Co 1-aminoalkyl-alpha, alpha-diphenylpiperidine-methanols
US3423406A (en) * 1967-05-08 1969-01-21 Ciba Geigy Corp N-alkenyl-3-aralkyl-alkyleneimines
GB1242169A (en) * 1969-04-09 1971-08-11 Ucb Sa Piperidine derivatives
GB1252315A (pl) * 1969-06-05 1971-11-03
US3806526A (en) * 1972-01-28 1974-04-23 Richardson Merrell Inc 1-aroylalkyl-4-diphenylmethyl piperidines

Also Published As

Publication number Publication date
SE382455B (sv) 1976-02-02
NO140056C (no) 1979-07-04
AU4990172A (en) 1974-06-13
DE2303245B2 (de) 1978-09-07
DK137327C (pl) 1978-07-24
DE2303245C3 (de) 1979-05-03
ZA728545B (en) 1973-08-29
DE2365896B2 (de) 1980-02-28
GB1413140A (en) 1975-11-05
US3862173A (en) 1975-01-21
HU166479B (pl) 1975-03-28
FR2181689A1 (pl) 1973-12-07
DK137327B (da) 1978-02-20
JPS5115036B2 (pl) 1976-05-13
CS177833B2 (pl) 1977-08-31
BE794598A (fr) 1973-05-16
AT323743B (de) 1975-07-25
ES410732A1 (es) 1976-04-01
YU3573A (en) 1981-02-28
SU516349A3 (ru) 1976-05-30
DE2365896C3 (de) 1980-10-23
CH582673A5 (pl) 1976-12-15
LU66914A1 (pl) 1973-07-27
IE37226L (en) 1973-07-28
IL41061A (en) 1976-06-30
IL41061A0 (en) 1973-02-28
NO140056B (no) 1979-03-19
YU36014B (en) 1981-11-13
DE2303245A1 (de) 1973-08-02
CA994780A (en) 1976-08-10
NL7300872A (pl) 1973-07-31
PH9203A (en) 1975-07-03
IE37226B1 (en) 1977-06-08
DE2365896A1 (de) 1976-09-30
FR2181689B1 (pl) 1976-05-14
AU467362B2 (en) 1975-11-27
DD103238A5 (pl) 1974-01-12
JPS4885579A (pl) 1973-11-13
AR195412A1 (es) 1973-10-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL89094B1 (pl)
US3991057A (en) C-Piperazino-pyridine sulfonamides
PL92127B1 (pl)
PL89096B1 (pl)
US3966746A (en) Amino derivatives of pyrazolopyridine carboxamides
US3480624A (en) Dibenzocycloheptatriene derivatives
US3558616A (en) 2-alkanoyl or benzoyl-3-tertiaryamino alkoxy-benzothiophenes
US4216216A (en) Aromatic piperazinyl substituted dihydrouracils
SU1687030A3 (ru) Способ получени производных 3-пиперазинилбензазола или их фармацевтически приемлемых кислых аддитивных солей
PL119501B1 (en) Process for manufacturing novel,condensed pyrimidine derivatives pirimidina
HU202227B (en) Process for producing isoindoline derivatives and pharmaceutical compositions containing them
US3227715A (en) Benzisothiazolones
LV10716B (en) Novel derivatives of triazolopyridine and triazoloquinoline aminoalkylthio compounds, methods for preparation thereof, medicinal preparations containing same, their use as analgetics
US3966930A (en) Phenothiazine derivatives, compositions thereof and methods of preparation thereof
PL132428B1 (en) Proces for preparing novel derivatives of 3-/1-piperidinalkyl/-nh-pyrido-/1,2-a/-pyrimidin-4-one
PL89095B1 (pl)
US4018779A (en) Derivatives of 10,11-dihydrobenzo[4,5]cyclohepta[1,2-b]-pyrazolo[4,3-e]pyridine-5(1H)ones
CH654001A5 (de) Benzothiazolin-verbindungen.
US3979399A (en) Amino derivatives of pyrazolopyridine carboxamides
US4382934A (en) Isatin derivatives, processes for the preparation thereof and pharmaceutical composition comprising the same
US3325497A (en) Cycloheptatrienylpiperazines
PL69663B1 (pl)
US4252806A (en) Triazoloquinolones
PL95266B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych tiaksantenu
CA1204440A (en) Isoxazole¬5,4-b|pyridines