PL67972B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL67972B1
PL67972B1 PL125109A PL12510968A PL67972B1 PL 67972 B1 PL67972 B1 PL 67972B1 PL 125109 A PL125109 A PL 125109A PL 12510968 A PL12510968 A PL 12510968A PL 67972 B1 PL67972 B1 PL 67972B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
phenyl
benzodiazepine
dione
chloro
group
Prior art date
Application number
PL125109A
Other languages
English (en)
Inventor
Heinz Karl
Hauptmann
Weber Karl-Heinz
Zeile Jarl
Dannenberg Peter
Giesemann Rolf
Original Assignee
C H Boehringer Sohn
Filing date
Publication date
Application filed by C H Boehringer Sohn filed Critical C H Boehringer Sohn
Publication of PL67972B1 publication Critical patent/PL67972B1/pl

Links

Description

Pierwszenstwo:.Opublikowano: 31.X.1973 67972 KI. 12p,10/01 MKP C07d 53/04 UKD Wspóltwórcy wynalazku: Karl Heinz, Hauptmann, Karl-Heinz Weber, Jarl Zeile, Peter Dannenberg, Rolf Giesemann Wlasciciel patentu: C. H. Boehringer Sohn, Ingelheim n/Renem (Nie¬ miecka Republika Federalna) Sposób wytwarzania nowych 5-fenylo-lH-l, 5-benzo-dwuazepino-dionów-2,4 Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych 5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-dionów- 2,4 o wzorze ogólnym 1, w którym Rt oznacza atom wodoru, grupe alkilowa o lancuchu prostym lub rozgalezionym o 1-5 atomach wegla, która jest podstawiona przez grupe hydroksylowa, atom wo¬ doru, grupe dwualkiloaminowa o 2-4 atomach we¬ gla lub 5- albo 6-czlonowy pierscien heterocyklicz¬ ny, zwiazany przez atom azotu z lancuchem grupy alkilowej, grupe alkoksylowa lub alkoksykarbony- lowa o 1-2 atomach wegla, grupe alkilomerkapto o 1-2 atomach wegla lub grupe alkilowa o 2-4 atomach wegla podstawiona grupa winylooksykarbonylowa, grupe alkenylowa o 3-5 atomach wegla, grupe alke- nylowa podstawiona grupa alkoksykarbonylowa o 1-2 atomach wegla lub atomem chlorowca, grupe alkinylowa o 2-4 atomach wegla, grupe cykloakilo- metylowa o 4-7 atomach wegla, grupe cykloalkeny- lometylowa o 6-7 atomach wegla, grupe fenylo- alkilowa o 7-9 atomach wegla, ewentualnie w pier¬ scieniu fenylowym podstawiona grupa metylowa, metoksylowa lub atomem chlorowca, R2 oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1-3 atomach wegla, R3 i R5 sa takie lub rózne i oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca, grupe trójfluorometylo- wa lub grupe alkilowa lub alkoksylowa o 1-2 ato¬ mach wegla, a R4 oznacza atom wodoru lub atom chlorowca lub grupe alkilowa albo alkoksylowa o 1-2 atomach wegla.Zwiazki te posiadaja wlasciwosci farmakologicz- 10 15 25 30 ne zwlaszcza uspokajajace w przypadkach psychoz i przeciwkonwulsyjne.Wedlug wynalazku zwiazki o wzorze ogólnym 1 wytwarza sie w nastepujacy sposób.Amid estru alkilowego kwasu N-fenylo-N-(2- aminofenylo)-malonowego o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza nizsza grupe alkilowa, a R2, R3, R4 i R5 maja wyzej podane znaczenie, cyklizuje sie i otrzymany zwiazek ewentualnie alkiluje sie w po¬ lozeniu 1 albo 2-amino-dwufenyloamine o wzorze ogólnym 3, w którym Rt, R3, R4 i R5 maja znacze¬ nie podane wyzej, cyklizuje sie za pomoca dwu- halogenku kwasu malonowego lub alkilomalonowe- go i otrzymany zwiazek ewentualnie alkiluje w po¬ lozeniu 1.W reakcji amidu estru alkilowego kwasu N-fe- nylo-N-(2-aminofenylo)-malonowego zmydlenie i cyklizacja zachodza latwo i z dobrymi wydajnos- ciami zarówno w kwasnym jak i w alkalicznym srodowisku, zwlaszcza przy stosowaniu rozpuszczal¬ nika wodno-alkoholowego. Jednakze równiez inne obojetne rozpuszczalniki, jak czterowodorofuran lub dioksan mozna stosowac w kwasowej cyklizacji poza acetonitrylem.Jako srodki cyklizujace stosuje sie zwlaszcza kwasy mineralne, zwlaszcza kwasy chlorowcowodo- rowe, jak kwas chlorowodorowy, brornowodórowy, jodowodorowy, dalej kwas siarkowy, fosforowy i nadchlorowy. Jako alkaliczne srodki cyklizujace^ 3 stosuje sie alkoholany metalu alkalicznego i wodo¬ rotlenki metali alkalicznych.Czas reakcji zalezy od stosowanej ilosci kwasu lub alkalii i od rodzaju rozpuszczalnika i waha sie od kilku godzin do wielu dni. Korzystne tempera¬ tury wynosza od 20°C do temperatury wrzenia sto¬ sowanego rozpuszczalnika.Wytwarzanie produktów koncowych o wzorze ogólnym 1, w którym R± oznacza grupe alkilowa : przeprowadza sie np. przez wprowadzenie grupy alkilowej do zwiazku o wzorze ogólnym 1 nie pod¬ stawionym w polozeniu 1, za pomoca znanego srod¬ ka alkilujacego, np. halogenku alkilu lub estru kwasu alkilosiarkowego^ np. siarczanu dwualkilo- wego. W tym celu sól metalu alkalicznego zwiazku o wzorze 1 rozpuszcza sie lub zawiesza w odpo¬ wiednim rozpuszczalniku, dodaje srodek alkilujacy i ogrzewa mieszanine reakcyjna.Otrzymane zwiazki o wzorze 1 mozna przepro¬ wadzac w inne zwiazki równiez o wzorze 1, przez zastepowanie podstawnika innym podstawnikiem.W celu wytwarzania produktów koncowych p wzorze 1 w którym Rt oznacza grupe hydroksyalki¬ lowa, niepodstawiony w pozycji 1 zwiazek o wzo¬ rze ogólnym 1 poddaje sie reakcji z tlenkiem alki-i lenu w obecnosci mocnej zasady, np. trytonu B.Jezeli cyklizacje prowadzi sie w warunkach alka¬ licznych, to po zakonczeniu reakcji cyklizacji moz¬ na przeprowadzac alkilowanie równiez bez uprzed¬ niego wydzielania niepodst&wionego benzodwUaze- pinodionu-2,4. W tym przypadku:,srodek alkiluja¬ cy dodaje sie do roztworu reakcyjnego i ogrzewa mieszanine reakcyjna.W przypadku cyklizowania 2-amino-dwufenylo- aminy reakcje prowadzi sie korzystnie z zastoso¬ waniem odpowiedniego¦' obojetnego rozpuszczalnika, jak benzen, toluen, ksylen, czterowodorofuran, dio¬ ksan albo dwumetyloformamid w temperaturze po¬ kojowej korzystnie, w temperaturze wrzenia sto¬ sowanego rozpuszczalnika. W niektórych przypad¬ kach korzystnie dla przebiegu reakcji dodaje sie trzeciorzedowa zasade organiczna np. pirydyne.Nastepnie mbzna ewentualnie alkilowac produkty koncowe o ogólnym wzorze 1, w którym Rt ozna¬ cza atom wodoru.Jezeli w zwiazku o ogólnym wzorze 1 reszta Ri oznacza grupe hydroksyalkilowa, grupe te mozna przez traktowanie halogenkiem tionylu w dwume- tyloformamidzie przeprowadzic w atom chlorowca albo przez traktowanie dwuazoalkanem w obecnos¬ ci zwiazku kompleksowego eteru i trójfluorku bo¬ ru W grup^ alkoksylowa.Jesli reszta Rj w zwiazku o ogólnym wzorze 1 oznacza grupe dwuaiklloaminoalkilowa, mozna za pomoca czwartorzedowania i odszczepienia trójalki- loaminy wprowadzic do reszty alkilowej podwójne wiazanie.Ponadto w zwiazku o ogólnym wzorze 1, w któr rym Rx oznacza grupe alkenyIowa albo alkinylo- wa, grupy te mozna w znany sposób czesciowo lub calkowicie uwodornic.Stosowane jako substancje wyjsciowe amidy estru alkilowego kw£su N-fenylo-N-(2-aminofeny- lo)-malonowego o ogólnym wzorze 2 sa nowe.Mozna je otrzymywac przez reakcje odpowiednio 4 podstawionej N-fenylo-N-(2^nitrofenylo)-aminy z halogenkiem estru monoalMlowego kwasu malono- wego, do amidu estru alkilowego kwasu N-fenylo- N-(2-nitrofenylo)-malonowego i nastepna redukcje 5 grupy nitrowej w sposób przedstawiony schema¬ tem 1 podanym na rysunku.Amid estru alkilowego kwasu N-fenylo-N-(2- nitrofenylo)-malonowego wytwarza sie np. przez ogrzewanie roztworu N-fenylo-N-(2-nitrofenylo)- amiiny w odpowiednim rozpuszczalniku np. benze¬ nie, toluenie albo ksylenie z halogenkiem estru al¬ kilowego kwasu malonowego. Zwiazek nitrowy otrzymuje sie przy tym zawsze z dobrymi wydaj- nosciami (80%) i w postaci krystalicznej.Nastepujaca potem redukcje przeprowadza sie ewentualnie w obecnosci katalizatora np. przez uwodornienie wobec niklu Raney'a albo za pomoca zelaza i kwasu octowego lodowatego.W cyklizacji 5-fenylo-l-H-l,5-benzodwuazepino- dionu-2,4 nie jest bezwzglednie konieczne wycho¬ dzenie z wydzielonego zwiazku o wzorze 2; mozna raczej po usunieciu katalizatora roztwór zawiera¬ jacy produkt uwodornienia traktowac bezposrednio wyzej wskazanymi srodkami cyklizujacymi.Zwiazki wyjsciowe o ogólnym wzorze 3 wytwa¬ rza sie znanymi sposobami, np. przez katalitycz¬ na redukcje odpowiedniej 2^nitro-dwufenyloaminy.Substancje wyjsciowe, w których Rj oznacza gru¬ pe alkilowa, uzyskuje sie analogicznie jak podano ; w Chem. Berichte, tom 34, str. 4202 (1902) oraz tom 37, str. 552 (1904) przez cyklizacje 2-amino-dwu- fenyloaminy kwasem mrówkowym, alkilowanie przy atomie azotu za pomoca jodku alkilu i na¬ stepujace potem rozszczepienie pierscienia zasada.Nowe zwiazki o ogólnym wzorze 1 maja silne dzialanie uspokajajace i przeciwdrgawkowe przy niezwykle malej toksycznosci. Jako szczególnie cen¬ ne okazaly sie przy tym zwiazki, w których Rj oznacza nizsza grupe alkilowa albo grupe beta-hy- dróksyalkilowa lub beta altooksyalkiilowa, R2 ozna¬ cza atom wodoru, R8 oznacza atom chloru w po¬ lozeniu orto, R4 oznacza atom wodoru a R5 oznacza atom chlorowca albo grupe trójfluorometylowa w polozeniu 7, Szczególnie korzystnym dzialaniem odznaczaja sie 7-chloro-1-metylo-5-fenylo-1-H-1,5-benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dion-2,4; 7-chloro-l-etylo-5-fe- nylo-l-H-1, 5-benzodwuaaepinó-[3H, 5H]-dion-2, 4; 7-fluoro-.l-metylo-5-fenylo-l-H-l, 5-benzodwu- azepino-[3H, SHI-dion-2, 4; 7-bromo-l-metylo-5- fenyló-lH-1, 5 benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4; l-metylo-5-fenylo-7-trójiluorometylo-lH-l,5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4; 7-chioro-l-(j3-hy- droksyetylo)-5rfenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H;, 5H]-dion-2, 4; 7-chloro-l-metoksymetylo-5-fenylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4; 7- chloro-l-(P-metoksyetylo)-5-fenylo-lH-l, 5-benzo- dwuazepino-[3H^ 5H]-dion-2, 4; 7-chloro-5-(2,-chlor rofenylo)-l-metylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4. 7-chloro-5-(2,-chlorofenylo)-i-(p-hy- droksyizopropylo)-lH-, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H] -dion-2r 4.Nowe zwiazki o wzorze 1 stosuje sie w dawkach 1-50 mg korzystnie 5-25 mg w postaci dawka jed¬ nostkowej i 10—150 mg »jako dawke dzienna. 15 20 25 30 35 40 45 50 55 605 07 972 6 Otrzymywane sposobem wedlug wynalazku zwiaz¬ ki mozna stosowac same albo lacznie z innymi far¬ makologicznie czynnymi srodkami wytwarzanymi wedlug wynalazku, ewentualnie takze lacznie z dalszymi farmakologicznie czynnymi srodkami, np. srodkami rozkurczowymi lub psychofarmaceutycz- nymi. Odpowiednimi postaciami uzytkowymi sa np. tabletki, kapsulki, czopki, roztwory, soki, emul¬ sje albo zdolne do dyspersji proszki. Tabletki mozna sporzadzic przez zmieszanie substancji czyn¬ nej ze znanymi substancjami pomocniczymi, np. obojetnymi srodkami rozcienczajacymi, jak weglan wapniowy, fosforan wapniowy albo cukier mle¬ kowy, srodkami rozkruszajacymi, jak skrobia ku¬ kurydziana lub kwas alginowy, srodkami wiazacy¬ mi, jak skrobia albo zelatyna, srodkami nadajacy¬ mi poslizg jak stearynian magnezowy albo talk i/lub srodkami powodujacymi przedluzone dziala¬ nie jak karboksypolimetylen, karboksymetylocelu- loza, ftalan acetylocelulozy albo octan poliwi¬ nylu.Tabletki moga tez skladac sie z kilku warstw.Odpowiednio mozna tez wykonywac drazetki przez powlekanie rdzeni wykonanych analogicznie jak tabletki, srodkami zwykle stosowanymi do powle¬ kania drazetek, jak kolidon albo szelak, guma arabska, talk, dwutlenek tytanu albo cukier. W ce¬ lu uzyskania efektu przedluzonego dzialania albo w celu unikniecia niemieszajacych sie ze soba skladników, rdzen moze tez skladac sie z kilku warstw. W celu uzyskania efektu przedluzonego dzialania, równiez powloka drazetki moze sie skla¬ dac z kilku warstw, przy czym mozna stosowac srodki pomocnicze wymienione w przypadku table¬ tek.Soki biologicznie czynnych srodków lub pola¬ czen takich srodków wedlug wynalazku moga za¬ wierac dodatkowe srodki slodzace, jak sacharyna, cyklamioian, gliceryna albo cukier, jak równiez srodek polepszajacy smak, jak substancje aroma¬ tyczne, np. wanilia albo wyciag z pomaranczy. Po¬ za tym moga zawierac srodki pomocnicze do zawie¬ szania albo do zageszczania, jak sól sodowa karbo¬ ksymetylocelulozy, srodki zwilzajace, np. produkty kondensacji alkoholi tluszczowych z tlenkiem ety¬ lenowym, albo srodki konserwujace jak p-hydro- ksybenzoesany.Roztwory iniekcyjne wytwarza sie w znany spo¬ sób np. z dodatkiem srodków konserwujacych, jak p-hydroksybenzoesany, albo stabilizatorów, jak so¬ le metali alkalicznych kwasu etylenodwuamino- czterooctowego i rozlewa sie je do fiolek miekcyj- nych albo ampulek.Kapsulki, zawierajace biologicznie czynne srodki albo mieszaniny takich srodków wytwarza sie np. w ten sposób, ze srodki te miesza sie z obojetnymi nosnikami, np. cukrem mlekowym albo sorbitem i umieszcza w kapsulkach zelatynowych.Odpowiednie czopki wytwarza sie np. przez zmie¬ szanie substancji czynnej lub substancji czynnych z zwykle stosowanymi nosnikami, jak tluszcze obojetne albo glikol polietylenowy lub jego po¬ chodne.Nastepujace przyklady wyjasniaja wynalazek nie ograniczajac jego zakresu.Przyklad I. 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzo- dwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 39 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-amino-5-chlorofenylo)-maleinowego o tempera- 5 turze topnienia 108 — 109°C rozpuszcza sie 150 ml metanolu, zadaje 5 ml stezonego kwasu solnego i roztwór ten rozciencza 75 ml wody. W tempera¬ turze pokojowej wykrystalizowuje w ciagu nocy 20,5 g (60,5% wydajnosci teoretycznej) 7-chloro-5- fenylo- 1H- l,5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2,4 o temperaturze topnienia 300 — 302°C.Ten sam zwiazek uzyskuje sie przez dodanie stezonego kwasu solnego do uwolnionego od ka¬ talizatora metanolowego roztworu uwodornionego amidu estru etylowego kiwasu N-fenylo-N-(2-initro- 5-chlorofenylo-malonowego i pozostawienie na pe¬ wien czas w temperaturze pokojowej.Stosowany przy tym jako surowiec wyjsciowy amid estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2-amino- 5-chlorofenylo)-maIonowego wytwarza sie nastepu¬ jaco: 50 g N-fenylo-N-(2-nitro-5-chlorofenylo)-aminy i 35,5 g chlorku estru etylowego kwasu malonowego rozpuszcza sie w 500 ml benzenu i ogrzewa w cia¬ gu 15 godzin pod chlodnica zwrotna. Roztwór ben¬ zenowy przemywa sie za pomoca rozitworu wodo¬ roweglanu sodu i wody, a rozpuszczalnik zagesz¬ cza w prózni. Po dodaniu metanolu wykrystalizo¬ wuje 52 g (= 82% wydajnosci teoretycznej) amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2-nitro-5-chlo- rofenylo)-malonowego o temperaturze topnienia 83 — 85°C. 52 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-5- (2-nitro-5-chlorofenylo)-malonowego rozpuszcza sie w metanolu i uwodornia pod cisnieniem 6 atn w temperaturze pokojowej w obecnosci niklu Raney'a.Po usunieciu katalizatora rozpuszczalnik oddesty- lowuje sie, a pozostalosc w kolbie krystalizuje z niewielkiej ilosci metanolu. Otrzymuje sie 29,4 g (=62% wydajnosci teoretycznej) amidu estru ety¬ lowego kwasu N-fenylo-N-(2-amino-5-chlorofenylo) -malonowego o temperaturze topnienia 108 — 109°C.Przyklad II. 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 9 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-amino-5-chlorofenylo)-malonowego o temperatu¬ rze topnienia 108 — 109°C dodaje sie w tempe¬ raturze pokojowej do roztworu etanolanu sodowego (wytworzonego z 100 ml absolutnego alkoholu i 730 mg sodu). Roztwór pozostawia sie w spokoju w ciagu 20 godzin w temperaturze pokojowej. Na¬ stepnie oddestylowywuje sie alkohol w prózni, a pozostalosc w kolbie zadaje 200 ml wody. Po za¬ kwaszeniu roztworu stezonym kwasem solnym od¬ sacza sie 6,6 g (= 96% wydajnosci teoretycznej) 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnienia 298 — 300°C.Przyklad III. 7 -chloro-1-metylo-5-fenylo-1H- 1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 1,65 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-amino-5-chlorofenylo)-malonowego o temperatu¬ rze topnienia 108 — 109°C dodaje sie do roztworu etanolanu sadowego, wytworzonego z 20 ml abso¬ lutnego alkoholu i 150 ml sodu. Roztwór pozosta- 15 20 25 30 35 40 45 50 35 607 wia sie w spokoju w ciagu 5 godzin w tempera¬ turze pokojowej. Nastepnie dodaje sie 1 ml jodku metylu i ogrzewa do wrzenia w ciagu 7 godzin pod chlodnica zwrotna. Po zageszczeniu roztworu w prózni zadaje sie woda i roztwór wytrzasa z chlor¬ kiem metylenu. Faze chlorku metylenu suszy sie i zageszcza, a z pozostalosci przez traktowanie za pomoca octanu etylu i wegla wyodrebnia sie 500 mg 7-chloro-l-metylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnie- nia 180 — 182°C. Wydajnosc wynosi 34% wydajnos¬ ci teoretycznej.Przyklad IV. 7-chloroT5-fenylo-lH-l, 5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 10 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-amino-5-chlorofenylo)-malonowego rozpuszcza sie w 50 ml alkoholu i 1,7 g wodorotlenku potasowe¬ go i pozostawia na przeciag 6 godzin w tempera¬ turze pokojowej. Nastepnie mieszanine ogrzewa sie jeszcze przez 45 minut na kapieli wodnej, z za¬ stosowaniem chlodnicy zwrotnej, roztwór alkalicz¬ ny zageszcza w prózni, pozostalosc zadaje 100 ml wody i silnie alkaliczny roztwór doprowadza sie do wartosci pH 7 za pomoca kwasu octowego lodowa¬ tego. Wydzielone krysztaly odsacza sie. Wydajnosc 4,3 g (=50% wydajnosci teoretycznej) 7-chloro-5- fenylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnienia 297 — 300°C.Przyklad V. 7-metoksy^5-fenylo-lH-l, 5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 41 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N^ (2-nitro-5-metoksyfenylo)-malonowego o tempera¬ turze topnienia 96 — 97°C (wytworzonego analo¬ gicznie jak w przykladzie I) rozpuszcza sie w me¬ tanolu i uwodornia wobec niklu Raney'a w tem¬ peraturze pokojowej. Po odsaczeniu niklu Raney'a roztwór zageszcza sie do mroiej wiecej 300 ml, za¬ daje 7 ml stezonego kwasu solnego i dodaje na¬ stepnie wody az do rozpoczecia sie metnienia. Przez noc wykrystalizowuje 11 g (= 32,2% wydajnosci teoretycznej) 7-metoksy-5-fenylo-1H-1, 5-benzo- dwuazepino-[3H, 5Hdionu-2, 4 o temperaturze topnienia 247°C.Przyklad VI. 5-fenylOrlH-l, 5-benzodwuaze- pino-[3H, 5H]-dion-2, 4 90 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-nitro-fenylo)-malonowego wytworzonego analo¬ gicznie jak w przykladzie I rozpuszcza sie w meta¬ nolu i uwodornia wobec nliklu Ramey'a w tempera¬ turze pokojowej. Metanol usuwa sie w prózni, a pozostalosc rozpuszcza w 2 n kwasie solnym. Po¬ woli nastepuje cyklizacja i po 5 godzinach odsa¬ cza sie 26,1 g (= 40% wydajnosci teoretycznej) 5- fenylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnienia 280°C.Przyklad VII. 5-(4'-metoksyfenylo)-lH-l, 5- benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 71 g amidu estru etylowego kwasu N-(4-metoksy- fenylo)-N-(2-nitrofenylo) -malonowego (wytworzo- nego analogicznie jak w przykladzie I) rozpuszcza sie w metanolu i uwodornia wobec niklu Raney'a w temperaturze pokojowej i pod cisnieniem 6 atn.Katalizator odfiltrowywuje sie, a roztwór metano¬ lowy zageszcza do 200 ml. Po dodaniu 8 ml stezo¬ nego kwasu solnego i 150 ml wody poczatkowo kla- TtT2 8 równy roztwór odstawia sie na 4 dni w tempera¬ turze pokojowej. Nastepnie wydzielony 5-(4'-mc- toksyfenylo)-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]- dion-2, 4 odfiltrowywuje sie z wydajnoscia 30 g(3= 5 54% wydajnosci teoretycznej) o temperaturze top¬ nienia 286 — 290°C.Przyklad VIII. 8-metylo-5-fenylo-lH-l, 5- benzoazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 40 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- io (2-nitro-4-metylofenylo)-malonowego, wytworzone¬ go analogicznie jak w przykladzie I, o tempera¬ turze topnienia 104 — 108°C uwodornia sie w me¬ tanolu wobec niklu Raney'a, odsacza katalizator i metanolowy roztwór zageszcza do 200 ml. Roztwór 15 zakwasza sie 5 ml stezonego kwasu solnego i do¬ daje wody az do zmetnienia. Po kilkugodzinnym pozostawieniu w temperaturze pokojowej wytraco¬ ny osad odsacza sie i otrzymuje 20 g (= 65% wy¬ dajnosci teoretycznej) 8-metylo-5-fenylo-lH-l, 5- ?o benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperatu¬ rze topnienia 284—285°C.Przyklad IX. 7-chloro-l-metylo-5-fenylo-lH- 1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 5 g 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino- 25 [3H, 5H]-dionu-2, 4, wytworzonego analogicznie jak w przykladzie I, rozpuszcza sie w 250 ml dio¬ ksanu i zadaje 1,5 g amidku sodowego. Roztwór ogrzewa sie w ciagu 3 godzin do temperatury 60°C, przy czym utworzony zwiazek w postaci soli sodo- jo wej rozpuszcza sie. Nastepnie dodaje sie 5 ml jod¬ ku metylu i ogrzewa w ciagu 6 dalszych godzin do temperatury 70°C. Po dodaniu nieco metanolu roztwór zageszcza sie w prózni, pozostalosc w kol¬ bie rozpuszcza sie w wodzie, a nastepnie wytrza- 35 sa z chlorkiem metylenu. Po przekrystalizowaniu z octanu etylu wyodrebnia sie 3,4 g 7-chloro-l- -metylo-5-fenylo-1H-1, 5 beozodwuazepiino-L3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnienia 180—182°C.Przyklad X. 5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepi- 40 no-[3H, 5H]-dion-2, 4 Do zawiesiny 117 g pylu zelazowego, 730 ml eta¬ nolu, 300 ml kwasu octowego lodowatego i 210 ml wody, która sie ogrzewa do wrzenia i miesza, do¬ daje sie 60 g amidu estru etylowego kwasu N-feny- 45 lo-N-(2-nitrofenylo)-malonowego, utrzymujac mie¬ szanine reakcyjna stale w stanie wrzenia. Nastepnie ogrzewa sie dalej do wrzenia jeszcze w ciagu 2 go¬ dzin pod chlodnica zwrotna, nie zuzyty pyl zelazny odsacza sie a roztwór zageszcza w prózni. Po do- 50 daniu rozcienczonego amoniaku do pozostalosci po¬ reakcyjnej wytrzasa sie z chlorkiem metylenu, roz¬ twór chlorku metylenu suszy za pomoca siarczanu magnezowego, saczy przez wegiel i usuwa rozpu¬ szczalnik w prózni. Pozostalosc w kolbie zmydla 55 sie za pomoca alkoholowego roztworu wodorotlen¬ ku potasowego, roztwór zageszcza, zadaje woda i zakwasza kwasem solnym do wartosci pH 6. Z wodnego roztworu wytraca sie 5-fenylo-lH-l, 5- benzodwuazepino-[3H, 5HJ-dion-2, 4 o temperatu- eo rze topnienia 280°C.Przyklad XI. 7-chloro-3-metylo-5-fenylo-1H- 1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 116 g amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N- (2-nitro-5-chlorofenylo)-alfa-metylomalonowego o es temperaturze topnienia 72—76°C, wytworzonego«7*72 9 analogicznie jak w przykladzie I, rozpuszcza sie w metanolu i w warunkach lagodnych redukuje wobec niklu Raney'a. katalizator odfiltrowywuje sie, a rozpuszczalnik usuwa w prózni. Oleista pozosta- lpsc rozpuszcza sie w 200 ml metanolu, dodaje 20 ml stezonego kwasu solnego i zadaje woda az do zmetnienia, po czym pozostawia w przeciagu nocy w temperaturze pokojowej. Otrzymuje sie 55,5 g (= 66% wydajnosci teoretycznej) 7-chloro-3-metylo- 5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu- 2, 4 o temperaturze topnienia 298—299°C.Przyklad XII. 7-chloro-l-(beta-hydroksyety- lo)-5rfenylo-lH-l, 5-benzoclwuazepino-[3H, 5H]- dion-2, 4 . Mieszanine skladajaca sie z 0,1 mola = 28,6 g 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H] -dionu-2, 4 500 ml metanolu, 25 ml H2Q, 10—15 ml tlenku etylenu i 1 ml trytonu B, miesza sie okolp 8 godzin w temperaturze pokojowej. Powstaje kla¬ rowny roztwór, który odparowywuje siie. Pozostalosc rozpuszcza sie w chlorku metylenu, wytrzasa z wo¬ da, suszy i odparowuje chlorek metylenu. Po prze- krystalizowaniu z etanolu uzyskuje sie 25,6 g (= 78Vwydajnosci teoretycznej) bezbarwnych kryszta¬ lów o temperaturze topnienia 208—210°C.Przyklad XIII. 7-chloro-l-(beta-metoksy- etylo(-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepinp-[3H, 5H]- dion-2, 4 0,1 mola (28,6 g) 7-chlorp-5-fenylo-lH-l, 5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 zawiesza sie w 750...ml absolutnego czterowodorofuranu i po doda¬ niu 5 g 50% zawiesiny wodorku sodowego miesza sie w ciagu 2 godzin w temperaturze pokojowej.Gdy wszystko jest juz rozpuszczone, dodaje sie 0,15—0,2 mola (co odpowiada 21—28 g) eteru 0-bro- moetylometylowego i ogrzewa do wrzenia w ciagu 15—20 godzin pod chlodnica zwrotna. Nastepnie zageszcza sie w prózni, dodaje wody i wytrzasa z chlorkiem metylenu. Uwolniony od nierozpuszczal¬ nych skladników i osuszony roztwór chlorku me¬ tylenu zageszcza sie i pozostalosc przekrystalizo- wuje z eteru izopropylowego. Wydajnosc: 22 g (= 64% wydajnosci teoretycznej) 7-chloro-l-beta-meto- fesyetylo)-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 o temperaturze topnienia 178— 180°C.Przyklad XIV. 7-chloro-l-metylo-5-fenylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 15 g 2-metyloamino-5-chloro-dwufenylpaminy o temperaturze wrzenia 147—150°C 0,5 mm Hg roz¬ puszcza sie w 300 ml benzenu i mieszajac, zadaje sie powoli 11 g dwuchlorku kwasu malonowego, rozcienczonego 30 ml benzenu.Ogrzewa sie dalej w ciagu 7 godzin pod chlodnica zwrotna, oddziela czesci zywiczne przez odsaczenie przez wegiel, zageszcza i pnzekrystalizowywuje po¬ zostalosci z izopropanolu, Wydajnosc: 25% wydaj¬ nosci teoretycznej o temperaturze topnienia 180— 182°C.Przyklad XV. 7-chloro-l-metylo-5-fenylo- -1H-1, 5-benaodwuazepiino-[3H, 5H]-diion-2, 4 5 g 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino- [3H, 5H]-dionu-2, 4 wytworzonego analogicznie jak w przykladzie XIV z zastosowaniem 2-amino-5- chlorodwufenyloaminy (o temperaturze topnienia 10 102—103°C) rozpuszcza sie w 250 ml dioksanu i za¬ daje 1,5 g amidku sodowego. Roztwór ogrzewa sie w ciagu 3 godzin do temperatury 60°C, przy czym zwiazek jako sól sodowa rozpuszcza sie klarownie. 5 Nastepnie dodaje sie 5 ml jodku metylu i ogrzewa w ciagu dalszych 6 godzin do temperatury 70°C.Po dodaniu nieco metanolu roztwór zageszcza sie w prózni, pozostalosc w kolbie miesza sie z woda a wodny roztwór wytrzasa sie z chlorkiem mety- 10 lenu.Po przekrystalizowaniu z octanu etylu wyodrebnia sie 3,4 g 7-chloro-l-metylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzo- dwuazepiny o temperaturze topnienia 180—182°C.Przyklad XVI. 7-chloro-l-etylo-5-fenylo-1H- 15 1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 28,6 g (0,1 mola) J^chloro-5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 zawiesza sie w 750 ml czterowo¬ dorofuranu i po dodaniu 5 g 50% zawiesiny wo¬ dorku sodowego miesza sie w temperaturze poko- 20 jowej przez 2 godziny. Po wkropleniu 30 cm1 jodku etylu mieszanine reakcyjna ogrzewa sie do wrze¬ nia pod chlodnica zwrotna przez 10 godzin, po czym odparowuje, pozostalosc rozpuszcza w chlorku me¬ tylenu wytrzasa z woda, rozdziela fazy i po osu- 25 szeniu fazy organicznej odparowuje rozpuszczalnik, a pozostalosc przekrystalizowuje z etanolu. Wy¬ dajnosc wynosi 71% wydajnosci teoretycznej. Pro¬ dukt topnieje w temperaturze 226 — 227°. 7-chloro-l-etylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepi- 30 no-[3H, 5H]-dion-2, 4 otrzymuje sie równiez ana-i logicznie jak w przykladzie XIV z 2-etyloamino-5-; chlorodwufenyloaminy, o temperaturze wrzenia 152—155°C i dwuchlorku kwasu malonowego.Przyklad XVII. 7-chloro-l-metoksymetylo-5- 35 fenylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 Zwiazek ten otrzymuje sie postepujac analo¬ gicznie jak w przykladach III i XV, przez reakcje soli sodowej 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwu- azepiino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 z eterem chlorodwu- 40 metylowym z wydajnoscia wynoszaca 53% wydaj¬ nosci teoretycznej. Produkt topnieje w temperatu¬ rze 164—165°C.Przyklad XVIII. 5-fenylo-7-trójfluorometylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 45 73,4 g (0,2 mola) amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2-amino -5-trójfluorometylofenylo)-ma- lonowego o temperaturze topnienia 142—144°C pod¬ daje sie cykliizacji za pomoca roztworu metanolanu sodu w sposób opisany w przykladzie II. Otrzy- 50 muje sie produkt koncowy w ilosci 72 g, topniejacy i w temperaturze 258—260°C.Ten sam zwiazek otrzymuje sie równiez przez reakcje 2-amino-5-trójfluorometylodwufenyloaminy, o temperaturze topnienia 58—60°C i dwuchlorku 59 kwasu malonowego.Przyklad XIX. l-metylo-5-fenylo-7-trójfluoro- metylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 32,0 g (0,1 mola) 5-fenylo-7-trójfluorometylo-lH- 1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 w postaci 60 soli sodowej alkiluje sie jodkiem metylu. Otrzymu¬ je sie 25,9 g (78% wydajnosci teoretycHnej) produktu koncowego jako bezbarwne krysztaly, o tempera¬ turze topnienia 203—205°C.Przyklad XX. 7-ehloro-5-(2-chlorofenylo)-l- 65 metylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 411 OT 972 12 Z amidu estru etylowego kwasu N-(2-chloro£eny- Io(-N-)2-amino-5-chlorofenylo)-malonowego, o tem¬ peraturze topnienia 130—132*0 w sposób opisany w przykladzie III otrzymuje sie po alkilowaniu jod¬ kiem metylu 7-chloro-5-(2-chlorofenylo)-l-metylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 o tem¬ peraturze topnienia 222°C.Przyklad XXI. 7-bromo-1-etylo-5-fenylo - 1H-1, 5-benzodwua Z amidu estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2- amino-5-bromofenylo)-malonowego, o temperaturze topnienia 117—118°C otrzymuje sie przez alkaliczna cyklizacje, prowadzona analogicznie jak w przy¬ kladzie III zwiazek nor, o temperaturze topnienia 302—304°C, który w zwykle stosowany sposób al¬ kiluje sie jodkiem etylu. Otrzymany produkt kon¬ cowy topnieje w temperaturze 201—203°C.Przyklad XXII. 7-bromo-l-metylo-5-renylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 Ze zwiazku nor, wytworzonego jak w przykladzie XXI, o temperaturze topnienia 302—304°C otrzy¬ muje sie przez metylowanie jodkiem metylu 7-bro- mo-l-metylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino- [3H, 5H]-dion-2, 4 o temperaturze 204—205°C. 10 15 20 Przyklad XXIII. 7-fluoro-l-metylo-5-fenylo- 1H-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dron-2, 4.Zwiazek ten otrzymuje sie z N-(2-nitrofluorofe- nylo)-aminy przez synteze opisana w przykladach II i I. Produkt koncowy topnieje w temperaturze 185—186°C. Niealkilowany zwiazek topnieje w tem¬ peraturze 270—271°C.Przyklad XXIV. 7-chloro-5-(2-chlorofenylo)-l- (p-hydroksyizopropylo)- 1H-1, 5-benzodwuazepino- [3H, 5H]-dion-2, 4. 10 g 7-chloro-(2-chlorofenylo)-lH-l, 5-benzodwu- azepdno-[3H, 5H]-ddonu-2, 4 o temperaturze topnie¬ nia 263—264°C miesza sie z 500 ml 90% metanolu, 0,5 ml trytonu B i 15 ml tlenku propylenu w cia¬ gu 25 godzin w temperaturze 40°C. Po zwykle stosowanej obróbce otrzymuje sie 5,5 g (47% wy¬ dajnosci teoretycznej). Produkt topnieje w tempera¬ turze 156—157°C.W analogiczny sposób otrzymuje sie nastepuja¬ ce zwiazki o wzorze 1, w którym znaczenie pod¬ stawników oraz temperatury topnienia podane sa w nastepujacej tablicy 1. W oddzielnej kolumnie jest podane powolanie sie na przyklad, wskazu¬ jace, ze dany zwiazek wytwarza sie w sposób ana¬ logiczny do sposobu opisanego w wymienionym przykladzie.Przyklad Nr 1 XXVI XXVII XXVIII XXIX xxx XXXI XXXII XXXIII XXXIV xxxv XXXVI XXXVII XXXVIII XXXIX XL XLI XLII XLIII XLIV XLV XLVI XLVII XLVIII XLIX L LI LII Lin LIV LV Ri 2 H H H H H H H CH8 C2H5 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 C2H5 CH8 CH8 CH, n-C8H7 i-C8tt7 H H H H H C2H5 CH8 CH8 CH8 R* 3 h; H H H H H H H H H H U H H H H H H H H H H CH» H n H CH8 H CH8 1 H Tablica 1 R, 4 2-OCH8 3-OCH8 H 3-CH8 2-OCH8 3-C1 2-CH8 H H H H H 2-OCH, 3-OCH8 4-OCH8 2-OCH8 3-C1 2-CH8 2-OCH8 H H 4-Cl 2-CH, H 2-CH8 4-Cl H 4-Cl H 3-CH, R4 ^~5 H H H ' H H H H 1 H H H H H H H H H H H H H H H H H 4-CH8 H H H H H R5 6 H 1 H 8-C1 H 7-C1 7-C1 7-C1 H 7-C1 7-OCHj 8-C1 8-CH, H H H H 7-C1 7-C1 8-C1 7-C1 7-C1 H 7-C1 6-C1 7-C1 7-C1 7-C1 H 7-ci H Temperatura topnienia °C 7 295—297 213 303—304 244—246 281 256 223 166—170 226—227 131—132 160—161 153 205 127 175 194—195 189—196 199—201 221—222 195—197 141—143 245 306 235 258—259 264—266 208—210 190—192 216—218 163—164 Otrzyma¬ ne wedlug przykladu 8 XIII—XIV XIII—XIV XIII xni XIII xni xin XIII XIII xin xm xni XIII xni XIII XIII XIII i XIV XIII67 972 cd. tablica 1 1 1 LVI LVII LVIII LIX LX LXI LXII LXIII LXIV LXV LXVI LXVII LXVIII LXIX LXX LXXI LXXII LXXIII LXXIV LXXV LXXVI LXXVII LXXVIII LXXIX LXXX LXXXI LXXXII LXXXIII LXXXIV LXXXV LXXXVI LXXXVII LXXXVIII LXXXIX XC XCI XCII XCIII XCIV xcv xcvi XCVII XCVIII XCIX C CI CII CIII CIV cv CVI CVII CVIII 2 CH3 C2H5 n-C8H7 i-C8H7 CH8 n-C4H9 CH8 H H H CH8 H CH8 C2H5 wzór 4 H CH8 C2H5 H CH8 C2H5 H H CH8 H CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 C2H5 CH2^CH-CH2 CHj ==CH-CH2— CH-CH8 wzór 5 C1-CH=CH-CH2 CH=C-CH2 wzór 6 benzyl HO-CH2-CH^CH3 HO-CH2-CH2H HO-CH2-CH-CH3 H8CO-CH2-CH2 H8CO-CH2 H5C20-CH2-CH2 wzór 7 wzór 8 wzór 9 Cl-CH2-CH2-Cji2 wzór 10 H5C2-S-CH.2~CH2 H H 3 CH8 CHa CH8 CH8 HI H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H ti H H< H H H H 4 2-CH8 2-CH8 H H H H 2-CH8 2-Cl 2-CH8 H H 2-CH8 2-CH8 2-Cl 2-Cl 2-CH8 2-CH8 2-CH8 H H H 2-Cl 2-F 2-F 2-C9H5 4-C1 2-Cl 2-Cl 2-C0H5 H H H H H H H H H H H 2-Cl 2-Cl H H H H H H H H H H H 5 H H H H H H 4-CH8 H 4-C1 1 H H 3-CH3 3-CH3 H H 3-CH8 3-CH3 3-CH8 H H H 4-C1 H H H H H 4-CH3 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H 6 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 6-a 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-F 7-F H H 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Br 7-Br 7-Br 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 8-CF8 7-CF8 1 8-CF8 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl | 7-Cl 7-Cl 1 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl H 7 193—195 173—174 155—157 116 171—172 158 188—190 263 245 291 185 220—221 222—224 207—209 215—217 252—253 200—202 201—203 302—304 202—204 201—203 282—284 255—257 153—154 195—196 226—227 222 201/202 178—179 130—131 203—205 176^177 203—206 105—107 154^156 153—154 228—229 213—216 197—199 192—194 197—199 156—156 175—178 164—165 135—137 148—150 145 159—160 156—158 172—174 129—131 300—302 280 1 8 XIII XIII XIII XIII XIII XIII i XIV XIII I I I XIII I XIII XIII XIII I XIII i XIV XIII I XIII xiii 1 1 xin 1 xin XIII XIII XIII xm XIII xm xni XIII XIII XIII XIII XIII XIII XII XII XII XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIV XIV W sposób analogiczny do opisanych w wyzej po- w której w odpowiednich kolumnach podane sa danych przykladach wytwarza sie równiez zwiazki temperatury topnienia oraz powolanie sie na od- o wzorze ogólnym 1, w którym podstawniki maja powiedni przyklad, znaczenie przytoczone w nizej podanej tablicy 2,67 972 Tablica 2 Przyklad nr Ri R|4 Tempera¬ tura top¬ nienia °C 6 Wytworzo¬ ny wedlug przykladu CIX ex CXI CXII CXIII CXIV cxv CXVI CXVII CXVII CXIX CXX CXXI CXXII CXXIII CXXIV cxxv CXXVI CXXVII CXXVIII CXXIX CXXX CXXXI CXXXII CXXXIII CXXXIV CXXXV CXXXVI CXXXVII CXXXVIII CXXXIX CXL CXLI CXLII CXLIII CXLIV CXLV CXLVI CXLVII CXLVIII CXLIX CL CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH, CH8 HO-(CH2)8 HO-(CH2)» HO-(CH2)2 (CH8)2-N-(CH2)2 wzór 11 CH8 CH8 H H C2H5 n-C8H7 izo-C8H7 CH2=CH-CIi2- CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 CH8 wzór 12 CH8 CH8 C2H5 HO-(CH2)2 wzór 12 CH8 CH8 H CH8 4-CH8 4-CF8 H H 2-CFa 2-CF8 2-Br 2-C1 2-Br 2-Br 2-Br 2-F 2-F H H H 2-F H H 2-C1 H 2-C1 H H H H 3-F 4-F 4-C1 2-OCH8 4-OCH8 3-OCH8 H 2-F 2-C1 2-F H H 2-C1 2-F 2-Br 3-CF8 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H 7-Cl 7-Cl 8-OCH8 7-CH8 7-CF3 7-Cl 7-Cl 7-CF8 7-CF8 7-Br 7-F 7-Cl 7-CF8 7-Cl 7-CF8 7-CF8 7-Cl 7-Cl 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF3 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-CF8 7-Br 7-Br 7-Br 7-Br 7-Br 7-F H 7-Cl 7-Cl 203—204 192—193 162—164 194—195 164—165 204—205 210—212 175—177 194—195 205—208 190—192 195—196 184—186 211—213 157—159 153—154 134—135 142—144 203—205 175—177 258—260 230—232 180—182 185—188 176—178 168—171 153—157 191—193 188—190 199—201 170—172 173—175 185—187 179—181 210—212 226—228 203—206 205 195—196 162—163 255—256 192—193 XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIII XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIII+XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIV XIII XIII XIII XII XIII XIII XIII I XIII Zwiazki o wzorze 1 stosuje sie w postaci róznych form uzytkowych, których przyklady podane sa nizej. Przyklady te nie dotycza sposobu wedlug wy¬ nalazku i maja charakter jedynie dodatkowej in¬ formacji. 1. Drazetki. Rdzen drazetkowy zawiera: a) 7-chloro-l-metylo-5-fenylo-l-H-l, 5-benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 10,0 mg cukier mlekowy 28,5 mg ,".. skrobia kukurydziana 15,0 mg zelatyna 1,0 mg stearynian magnezowy 0,5 mg 55,0 mg b) 7-chloro-l-etylo-5-fenylo-lH-l, pino-[3H, 5H]-dion-2, 4 cukier mlekowy skrobia kukurydziana zelatyna stearynian magnezowy 5-benzodwuaze- 10,0 mg 28,5 mg 15,0 mg 1,0 mg 0,5 mg 55,0 mc 10 c) 7-chloro-l-(fl-metoksyetylo)-5-fenylo-lH-l, 5- benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 10,0 mg cukier mlekowy 28,5 mg skrobia kukurydziana 15,0 mg zelatyna 1,0 mg*7»72 17 18 stearynie, magnezowy 0,5 mg 55,0 mg d) l-metylo-5-fenylo-7-trójfluorofenylo-lIJl, 5-ben- zodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 10,0 mg cukier mlekowy 28,5 mg . skrobia kukurydziana 15,0 mg zelatyna 1,0 mg stearynian magnezowy 0,5 mg e) 7-bromo-l-etylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuaze- pino-[3H, 5H]-dion-2,4 10,0 mg cukier mlekowy 28,5 mg skrobia kukurydziana 15,0 mg zelatyna 1,0 mg stearynian magnezowy 0,5 mg 55,0 mg f) 7-chloro-l-(P-hydroksyetylo)-5-fenylo-lH-l, 5- benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 10,0 mg cukier mlekowy 28,5 mg skrobia kukurydziana 15,0 mg zelatyna 1,0 mg stearynian magnezowy 0,5 mg 55,0 mg Mieszanine substancji czynnej z cukrem mleko¬ wym i skrobia kukurydziana granuluje sie z 10% roztworem zelatyny za pomoca sita o wymiarze otworu 1 mm, suszy w temperaturze 40°C i prze¬ ciera jeszcze raz przez sito.Otrzymany granulowany produkt miesza sie z stearynianem magnezowym i poddaje sprasowa¬ niu. W ten sposób otrzymane rdzenie powleka sie jak zwykle powloka, skladajaca sie z wodnej za¬ wiesiny z cukru, dwutlenku tytanu, talku i gumy arabskiej. Po wysuszeniu drazetki poleruje sie za pomoca wosku pszczelego. Koncowa waga dra¬ zetki: 100 mg 2. Czopki. Czopek zawiera: a) 7-chloro-l-etylo-5-fenylo-lH-l, 5 benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 10,0 mg Masy podstawowej (np. witepsol W 45; mie¬ szanina trójglicerydu) 1690,0 mg b) 7-chloro-1-(beta-metoksyetylo)-5-fenylo-1H -1, 5-benzodiwuazepiino-[3H, 5H]-diion-2,4 10,0 mg masa na czopki (np. witepsol W 45; miesza¬ nina trójglicerydu) 1690,0 mg Drobno sproszkowana substancje miesza sie za pomoca zanurzanego homogenizatora z roztopiona i ochlodzona do temperatury 40°C masy czopko¬ wej. Mase o temperaturze 35°C wlewa sie do lekko ochlodzonych form. PL PL PL PL

Claims (10)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych 5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-dionów-2, 4 o wzorze ogólnym 1, w którym 1^ oznacza atom wodoru, grupe alki¬ lowa o lancuchu prostym lub rozgalezionym o 1-5 atomach wegla, grupe alkilowa o 2-4 atomach wegla, która jest podstawiona przez grupe hydro¬ ksylowa, atom wodoru, grupe dwualkiloaminowa o 2-4 atomach wegla lub 5- albo 6-czlonowy hetero¬ cykliczny pierscien zwiazany przez atom azotu z lancuchem grupy alkilowej, grupe alkoksylowa lub 6 alkoksykarbonyIowa o 1-2 atomach wegla, grupe alkilomerkapto o 1-2 atomach wegla lub grupe al¬ kilowa o 1-4 atomach wegla podstawiona grupa winylooksykarbonyIowa, grupe alkenylowa o 3-5 atomach wegla, grupe alkenylowa podstawiona gru¬ lo pa alkoksykarbonylowa o 1-2 atomach wegla lub atomem chlorowca, grupe alkinylowa o 2-4 ato¬ mach wegla, grupe cykloalkilometylowa o 4-7 ato¬ mach wegla, grupe cykloalkenylometylowa o 6-7 atomach wegla, grupe fenyloalkilowa o 7-9 ato- 15 mach wegla, ewentualnie w pierscieniu fenylowym podstawiona grupa metylowa, metoksylowa lub ato¬ mem chlorowca, R2 oznacza atom wodoru lub gru¬ pe alkilowa o 1-3 atomach wegla, R, i R5 sa takie same lub rózne i oznaczaja atom wodoru, atom 20 chlorowca, grupe trójfluorometyIowa lub grupe al¬ kilowa lub alkoksylowa o 1-2 atomach wegla, a R4 oznacza atom wodoru lub atom chlorowca lub gru¬ pe alkilowa albo alkoksylowa o 1-2 atomach wegla znamienny tym, ze amid estru alkilowego kwasu 25 N-fenylo-N-(2-aminofenylo)-malonowego o wzorze 2, w którym R oznacza nizsza grupe alkilowa, a R* R8, R4 i R5 maja wyzej podane znaczenie cyklizuje sie, lub 2-amino-dwufenylo-amine o wzorze ogól¬ nym 3, w którym Rlf R8, R4 i R5 maja wyzej podane 30 znaczenie cyklizuje sie za pomoca dwuhalogenku kwasu malonowego lub kwasu alkilomalonowego i otrzymany zwiazek ewentualnie alkiluje sie w polozeniu 1.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 35 jako srodek cyklizujacy stosuje sie kwas mineralny.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako srodek cyklizujacy stosuje sie alkoholan me¬ talu alkalicznego lub wodorotlenek metalu alka¬ licznego. 40
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 2-amino-dwufenylo-amine cyklizuje sie w obecnosci trzeciorzedowej aminy.
5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze alkilowanie prowadzi sie za pomoca wodorku so- 45 dowego lub amidku sodowego w czterowodorofura- nie.
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro -l-metylo-5- fenylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionów- 50 2, 4 amid estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2- amino-5-chlorofenylo)-malonowego cyklizuje sie za pomoca etanolu sodowego a nastepnie otrzymany zwiazek poddaje sie metylowaniu.
7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 55 w przypadku wytwarzania 7-chloro-l-etylo-5-feny- lo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionów-2, 4 traktuje sie jodkiem etylu 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 w obecnosci wodorku sodowego lub na 2-etyloamino-5-chloro- eo dwufenyloamine dziala sie dwuchlorkiem kwasu malonowego.
8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro-(p-hydroksy- etylo)-5-fenylo-LH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]- 35 dionu-2, 4 ogrzewa sie 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-19 87 972 20 benzodwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 z tlenkiem etylenu w obecnosci trytonu B.
9. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro-l-(|3-metoksy- etylo)-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]- dionu-2, 4 poddaje sie redukcji wodorkiem metalu alkalicznego 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 i otrzymany produkt wprowadza sie w reakcje z eterem (3-bromoetylo- metylowym. 10. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro-l-metoksyme- tylo-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]- dionu-2, 4 wprowadza sie w reakcje z sola sodowa 7-chloro-5-fenylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2. 4 z eterem chlorodwumetylowym. 11. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro-5-(2-chlorofe- nyloM-Cp-hydroksyizopropyloMH-l, 5-benzodwu- azepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 miesza sie w podwyz¬ szonej temperaturze 7-chloro-(2-chlorofenylo)-lH- 1, 5-benzódwuazepino-[3H, 5H]-dion-2, 4 z tlenkiem propylenu i trytonem B. 12. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 5-fenylo-7-trójfluorome- tylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu, pod¬ daje sie cyklizacji za pomoca roztworu etanolanu sodu amid estru etylowego kwasu N-fenylo-N-(2- amino-5-trójfluorometylofenylo)-malonowego lub 2- -amino-5-trójfluorometylodwufenyloamiine wprowa¬ dza sie w reakcje z d/wuchlorkiiem kwasu malono- wego. 10 20 Cft 30 13. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania l-metylo-5-fenylo-7- trójfluorometylo -1H-1, 5-benzodwuazepino -[3H, 5H]-dionu-2,4 5-fenylo-7-trójfIuorometylo-lH, 1, 5^ -benzodwuaezopdno-[3H, 5H]-diion-2, 4 w postaci soli sodowej alkiluje sie jodkiem metylu. 14. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-chloro-5-(2-chlorofe- nylo)-l-metylo-lH-l, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]- dionu-2,4 amid estru etylowego kwasu N-(2-chloro- fenylo)-N-(2-amino-5-chlorofenylo)-malonowegó do¬ daje sie do roztworu etanolanu sodu i otrzymany zwiazek alkiluje jodkiem metylu. 15. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-fluoro-l-metylo-5-fe- nylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 jako produkt wyjsciowy stosuje sie N-(2-nitro-4- fluorofenylo)-aniline. 16. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-bromo-l-etylo-5-feny- lo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 alkalicznej cyklizacji poddaje sie amid estru ety¬ lowego kwasu N-fenylo-N-(2-amino-5-bromofeny- lo)-malonowego i otrzymany produkt alkiluje jod¬ kiem etylu. 17. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 7-bromo-l-metylo-5-fe- nylo-lH-1, 5-benzodwuazepino-[3H, 5H]-dionu-2, 4 poddaje sie alkalicznej cyklizacji amid estru etylo¬ wego kwasu N-fenylo-N-(2-amino-5-bromofenylo)- malonowego i otrzymany zwiazek metyluje sie jod¬ kiem metylu. SchematKI. 12p,10/Ol 67 972 MPK C07d 53/04 "—e. ! p—_g, ***„ Wz&r KH„ C ^^V»—r :cm-r. lKWr Z I1 LVz*/* J hc; , "L»H* •'3^ O-CH^CH, '2 OL H3C wzoa ^ WZOQ 5 H£(f\ H3C^ CH—CH2 JMH-CHg-O^ wzoa 6 W^OP 7 h*c2n H3C^ :nh—ch— ch2 wzoa 8KI. 12p,10/01 67 972 MPK C07d 53/04 H5C20 —C CH2 WZÓR 9 H5CO—C —CH=CH—CH2 wzoa 10 N (CH2)3 'Wzon n t -CHó wzOR 12 Bltk 634/73 110 egz. A4 Cena zl
10.— PL PL PL PL
PL125109A 1968-02-07 PL67972B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL67972B1 true PL67972B1 (pl) 1972-12-30

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4818756A (en) 2-pyrimidinyl-1-piperazine derivatives, processes for their preparation and medicaments containing them
PL151889B1 (en) Method of obtaining novel derivatives of thaizole
PL90476B1 (pl)
FI59099C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt vaerdefulla substituerade 6-fenyl-4h-s-triazolo-/3,4c/-tieno-/2,3e/-1,4-diazepiner
SK279902B6 (sk) Triazolpyrimidínové deriváty, farmaceutický prostr
NO152064B (no) Utvidet stiveranordning for en selvreisende vinge
PL89679B1 (pl)
CS244409B2 (en) Method of benzodiazepine derivative production
US4183932A (en) Fused quinazolinones and preparation thereof
USRE28935E (en) 5-Phenyl-7-chloro-1H-1,5-benzodiazepine-2,4-(3H,5H)-diones
IE48829B1 (en) Production of triazinones
PL88788B1 (en) Triazolo-isoindole and triazolo-isoquinoline derivatives and their manufacture and uses[gb1477302a]
DE2262653A1 (de) Neue 7-substituierte 3,5-dihydro-astriazino- eckige klammer auf 4,3-a eckige klammer zu eckige klammer auf 1,4 eckige klammer zu benzodiazepine, deren 6-oxyde und verfahren zu ihrer herstellung
PL93127B1 (pl)
PL147636B1 (en) Method of obtaining novel derivatives of isoquinoline
PL67972B1 (pl)
US4228167A (en) Diuretic and vasodilating tricyclic quinazolines
FI62086C (fi) Foerfarande foer framstaellning av bronkosekreterolytiska 5,11-dihydro-5h-pyrido(2,3-b)(1,5)bensodiazepin-5-oner
US3272816A (en) 7-amino-2, 4-dioxo-1, 2, 3, 4-tetrahydropyrido[2, 3-d]pyrimidines
EP0074929A1 (de) Neue polycyclische Polyazaheterocyclen, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate
US3819627A (en) 1-substituted-3,4-dihydro-2(1h)-quinazolinones
RU2099341C1 (ru) Тетрагидроимидазо (1,4)бензодиазепины или их фармацевтически приемлемые соли или стереоизомеры, способ их получения, промежуточные соединения для их получения и антивирусная композиция
Bogatskii et al. The Present State of the Chemistry of 1, 4-Benzodiazepines
US4333944A (en) 8-Halo-6-phenyl-4H-s-triazolo (3,4-c) thieno 1,4-diazepin-1-ones
DE1965980A1 (de) 2-(Dioxopiperazino)-benzophenone und Verfahren zu ihrer Herstellung