PL246551B1 - Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej - Google Patents

Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej Download PDF

Info

Publication number
PL246551B1
PL246551B1 PL442357A PL44235722A PL246551B1 PL 246551 B1 PL246551 B1 PL 246551B1 PL 442357 A PL442357 A PL 442357A PL 44235722 A PL44235722 A PL 44235722A PL 246551 B1 PL246551 B1 PL 246551B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
geraniol
catalyst
isomerization
temperature
mol
Prior art date
Application number
PL442357A
Other languages
English (en)
Other versions
PL442357A1 (pl
Inventor
Agnieszka Wróblewska
Anna Fajdek-Bieda
Aleksandra Radomska-Zalas
Original Assignee
Akademia Im Jakuba Z Paradyza
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akademia Im Jakuba Z Paradyza, Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Akademia Im Jakuba Z Paradyza
Priority to PL442357A priority Critical patent/PL246551B1/pl
Publication of PL442357A1 publication Critical patent/PL442357A1/pl
Publication of PL246551B1 publication Critical patent/PL246551B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/56Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by isomerisation
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J21/00Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
    • B01J21/12Silica and alumina
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J21/00Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
    • B01J21/16Clays or other mineral silicates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C1/00Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
    • C07C1/20Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon starting from organic compounds containing only oxygen atoms as heteroatoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C13/00Cyclic hydrocarbons containing rings other than, or in addition to, six-membered aromatic rings
    • C07C13/28Polycyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof
    • C07C13/32Polycyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof with condensed rings
    • C07C13/39Polycyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof with condensed rings with a bicyclo ring system containing seven carbon atoms
    • C07C13/42Polycyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof with condensed rings with a bicyclo ring system containing seven carbon atoms with a bicycloheptene ring structure
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C33/00Unsaturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C33/02Acyclic alcohols with carbon-to-carbon double bonds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej, według wynalazku, w obecności katalizatora w ilości od 1% do 10% wagowych, w temperaturze 50°C - 80°C, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/min, przy czym do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. Sposób charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się bentonit następującym składem: Si – 11,46%, Ca – 2,79%, Al – 2,56%, Fe – 4,78%, K – 0,97%, Ti – 0,26%, Cl – 0,24%, S – 0,16%, P – 0,14%.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej w obecności katalizatora.
W. Yu ze współpracownikami (Chinese Chemical Letters vol. 13, no. 6, 495-496, 2002) opisał izomeryzację geraniolu katalizowaną przez FeCl2x6H2O. Jako produkty w tej reakcji powstawały linalol i alfa-terpineol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w acetonitrylu (przez rozpuszczanie geraniolu i katalizatora w tym rozpuszczalniku). Stosowano temperaturę pokojową i czas reakcji 4 h. W opisie patentowym US7126033 ujawniono izomeryzację mieszaniny geraniol/nerol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w reaktorze o pojemości 1,6 litra, który był zaopatrzony w mieszadło. Do tego reaktora wprowadzano 825 g mieszaniny geraniol/nerol o zawartości geraniolu 69,5% i o zawartości nerolu 29,5%. Zawartość reaktora ogrzewano do temperatury 160°C i podłączano próżnię (132-135 mbar). Następnie dodawano mieszaninę 1,29 g kwasu wolframowego w 3,86 g 30% nadtlenku wodoru, która była utrzymywana w temperaturze 40°C przez 6 h w celu otrzymania roztworu kwasu oksodinatlenowolframowego, a także roztwór 2,63 g 8-hydroksychinoliny w 26,3 g metanolu. Powstający linalol był od razu oddestylowywany za pomocą kolumny destylacyjnej. Destylował on w temperaturze 133,8°C, a jego wydajność wynosiła 110 g na godzinę. Czystość tak otrzymanego linalolu wynosiła 98%. W tym samym czasie uzupełniane były surowce, tzn. 112 g/h mieszaniny geraniol/nerol i 1 g/h mieszaniny kwasu wolframowego w 30% nadtlenku wodoru oraz 8-hydroksychinolina w metanolu były w sposób ciągły podawane do reaktora. Prowadzono również badania z czystym geraniolem (uzyskano tutaj takie same wyniki, jak dla mieszaniny geraniol/nerol opisywanej wyżej) i z mieszaniną geraniol/nerol uzyskaną z procesu hydrogenacji cytralu, która miała następujący skład: 72% geraniolu, 21% nerolu, 2% cytronellolu i 2% izonerolu. W przypadku mieszaniny po procesie hydrogenacji cytralu uzyskano po zakończeniu procesu 6570 g linalolu o czystości 98%. P. Srivastava ze współpracownikami (Radiochemistry, vol. 52, No. 5, str. 561-564, 2010) opisał izomeryzację geraniolu wywołaną promieniami gamma. W tym rozwiązaniu roztwór 500 mg geraniolu rozpuszczonego w 5 ml metanolu naświetlano promieniami gamma, których źródłem był 60Co. Podczas naświetlania geraniol izomeryzował do nerolu i linalolu. V. Tsitsishvili ze współpracownikami (Bulletin of the Georgian National Academy of Sciences vol. 12, no. 3, 62-69, 2018) i T. Ramishvili ze współpracownikami (International Journal of Recent Scientific Research vol. 9, no. 3, 25454-25460, 2018) opisywał izomeryzację geraniolu na mikro- i mezoporowatych zeolitach BEA. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, w reaktorze szklanym o pojemności 50 ml, który był wyposażony w chłodnicę zwrotną, termometr i wlot do wprowadzania gazu inertnego oraz mieszadło magnetyczne. Izomeryzacja była prowadzona bez udziału rozpuszczalnika, przy stosunkach wagowych katalizator/geraniol od 0,0075 do 0,053 g/g (od 0,75% wag. od 5,3% wag.), w atmosferze gazu obojętnego (azot, argon) i w temperaturach od 27 do 150°C. Reakcję prowadzono w czasie od 1 do 2 h. Po reakcji katalizator oddzielano przez odwirowanie. Wśród produktów otrzymywano między innymi: linalol, farnezol, beta-mircen, limonen, ocymen, alfa-terpineol, nerol, geranylgeraniol, dimircen i thunbergol. Konwersja geraniolu sięgała 40%. W polskim zgłoszeniu patentowym P.429587 opisano izomeryzację geraniolu na sepiolicie. Izomeryzacja geraniolu przebiegała w fazie ciekłej i w obecności katalizatora, przy czym stosowano katalizator zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm sepiolit w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano sepiolit o następującym składzie: glin 1,60%, krzem 47,29%, wapń 13,85%, potas 0,38%, magnez 35,66%, tytan 0,16% i żelazo 0,36%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C iw czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W polskim zgłoszeniu patentowym P.429588 opisano izomeryzację geraniolu na klinoptylolicie (zeolit pochodzenia naturalnego). Izomeryzacja geraniolu przebiegała w fazie ciekłej, a klinoptylolit miał postać proszku o średnim rozmiarze cząstek wynoszącym 50 mikronów w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano klinoptylolit o następującym składzie: SiO2 - 65-72%, AI2O3 10-12%, CaO - 2,4-3,7%, K2O - 2,5-3,8%, Fe2O3 - 0,-1,9%. MgO - 0,9-1,2%, Na2O - 0,1-0,5%, MnO - 0-0,08%, C2O3 - 0-0,01%, P2O5 - 0,02-0,03%. Proces izomeryzacji prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 30 minut do 24 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/minutę. Do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W polskim zgłoszeniu patentowym P.430817 opisano izomeryzacje geraniolu na mezoporowatym katalizatorze Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią (metoda opisana przez A. Kumar, D. Srinivas, Selective oxidation of cyclic olefins over framework Ti-substituted, three-dimensional, mesopo rous Ti-SBA-12 and Ti-SBA-16 molecular sievers, 2012, Catalysis Today, 198, 59-68) lub przez impregnację (metodą opisaną przez F. Kleitz, D. Liu, G.M. Anilkumar, Large cage face-centered-cubic Fm3m mesoporous silica: synthesis and structure, 2003, Journal Physical Chemistry, 107, 14296-14300). Proces izomeryzacji prowadzono w fazie ciekłej, przy zawartości katalizatora w mieszaninę reakcyjnej 2,5-15% wag. Katalizator Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią zawierał tytan w ilości 0,1% wag. a otrzymany metodą impregnacji 9,7% wag. Proces prowadzono w temperaturze 160-200°C, w czasie od 15 minut do 5 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: linalol (selektywność do 33% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 16% mol) i tunbergol (selektywność do 21% mol). W polskim zgłoszeniu patentowym P.431603 opisano sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej i w obecności mironekutonu jako katalizatora. Katalizator stosowano w ilości 2,5-15% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Przy czym katalizator przed reakcją mielono do postaci proszku i odsiewano na sicie 0,25 mm. W badaniach zastosowano mironekuton o następującym składzie: glin 2,825%, krzem 13,579%, fosfor 0,165%, siarka 0,930%, chlor 0,150%, potas 2,351%, wapń 4,895%, tytan 0,489, wanad 0,014%, chrom 0,004%, mangan 0,097%, żelazo 5,473% i nikiel 0,008%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-130°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym oraz stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 64% mol), tunbergol (selektywność do 36% mol) i linalol (selektywność do 17% mol), pozostałe produkty tworzyły się ze znacznie niższymi selektywnościami. W polskim zgłoszeniu patentowym P 431754 opisano izomeryzację geraniolu na haloizycie. Izomeryzacja geraniolu przebiegała w fazie ciekłej i w obecności katalizatora, przy czym jako katalizator stosowano haloizyt zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Zastosowany haloizyt miał następujący skład: glin 10,27%, krzem 11,10%, fosfor 0,31%, wapń 0,70%, potas 0,22%, żelazo 20,60%, tytan 1,76% i mangan 0,35%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 17% mol), tunbergol (selektywność do 34% mol), linalol (selektywność do 3% mol) i nerol (selektywność do 3% mol). Pozostałe produkty tworzyły się ze znacznie niższymi selektywnościami. W polskim zgłoszeniu patentowym P 433647 opisano izomeryzację geraniolu na naturalnym montmorylonicie. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, a jako katalizator zastosowano zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm haloizyt w ilości 1-10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 50-80°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W tym sposobie izomeryzacji geraniolu jako produkty główne powstawały: linalol (selektywność do 41% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 28% mol) i tunbegol (selektywność do 29% mol). Dodatkowo, dla bardzo krótkich czasów reakcji, możliwe było osiągnięcie bardzo wysokich konwersji geraniolu, np. dla czasu 1 h konwersja geraniolu wynosiła 88% mol. W polskim zgłoszeniu patentowym P.434907 opisano izomeryzację geraniolu z zastosowaniem haloizytu modyfikowanego przez przemywanie 0,1 M roztworem kwasu siarkowego (VI). Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, a jako katalizator zastosowano zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm haloizyt w ilości 1-10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Zastosowany haloizyt zmodyfikowany przez przemycie 0,1 M roztworem kwasu siarkowego (VI) miał następujący skład: AI2O3 32,6%, SiO2 38,17%, P2O5 1,05%, SO3 0,17%, TiO2 2,36%, Fe2O3 24,02%. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 44% mol) oraz tunbergol (selektywność do 53% mol). W polskim zgłoszeniu patentowym P. 436839 opisano izomeryzację geraniolu na ałunie glinowo-potasowym, który miał następujący skład: SO3 15,25%, K2O 9,25%, AI2O3 2,83%. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, a jako katalizator zastosowano zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm ałun w ilości 1-10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W tym sposobie izomeryzacji geraniolu, jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 44% mol) i tunbegol (selektywność do 53% mol). W polskim zgłoszeniu patentowym P.438254 opisano izomeryzację geraniolu z zastosowaniem diatomitu. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, a jako katalizator zastosowano zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm diatomit w ilości 1-10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Zastosowany diatomit miał następujący skład: O 53,07%, Si 45,77% i Al 1,16%. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkt główny powstawał beta-pinen (selektywność 63% mol). W polskim zgłoszeniu patentowym P.441731 opisano sposób izomeryzacji geraniolu w obecności almandynu (granatu), w fazie ciekłej, przy ilości katalizatora od 1 do 10% wagowych, w temperaturze 50-80°C, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/min, przy czym do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol. W badaniach zastosowano almandyn o następującym składzie: SiO2 39%, AI2O3 21%, Fe2O3 17%, CaO 9,5%, Fe2O 8%, MgO 5%, TiO2 0,05%. W wyniku zastosowania tego katalizatora jako główne produkty otrzymywano nerol i cytronelol (dla najdłuższego czasu reakcji selektywności tych związków wynosiły odpowiednio 25 i 19% mol). W polskim zgłoszeniu patentowym P.441997 sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora, którym był montmorylonit przemywany 0,01 M kwasem solnym i który stosowano w ilości od 1 do 10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W wyniku zastosowania tego katalizatora jako główne produkty otrzymywano beta-mircen i limonen (dla najdłuższego czasu reakcji selektywności tych związków wynosiły odpowiednio 8 i 66% mol).
Beta-pinen jest związkiem monoterpenowym występującym w wielu roślinach, takich jak: sosna zwyczajna (Pinus silvestris), czy sosna nadmorska (Pinus pinaster). Związek ten jest składnikiem wielu olejków eterycznych, takich jak: olejek z lipy, imbiru, gałki muszkatołowej, buzdyganku, kopru włoskiego, rozmarynu i szałwii. Beta-pinen jest też składnikiem terpentyny otrzymywanej z żywicy sosny. Ma on drzewno-zielony zapach, przypominający zapach sosny. Jego izomerem jest alfa-pinen. Zarówno alfa-pinen jak i beta-pinen wykazują właściwości rozgrzewające, antyseptyczne, żółciopędne oraz moczopędne. Ponadto związki te mogą być stosowane w przemyśle perfumeryjnym i kosmetycznym, jako dodatek smakowy i aromatyzujący (zapachowy) dodawany do żywności oraz w produktach chemii gospodarczej, np. jako komponenty w kostkach do WC.
Linalol (3,7-dimetylooktadi-1,6-en-3-ol) jest to nienasycony alkohol alifatyczny, należący do grupy terpenów, który ma zapach konwalii. Wytwarzany jest przez ponad 200 gatunków roślin, głównie z rodzin Lamiaceae (mięta i aromatyczne zioła), Lauraceae (laur, cynamon i drzewo różane), Rutaceae (owoce cytrusowe), przez brzozę i niektóre gatunki grzybów. W sposób naturalny pozyskuje się go z takich olejków eterycznych jak: linalowy, kolendrowy, czy pomarańczowy. Można go też otrzymywać na drodze syntezy organicznej. Linalol znalazł zastosowania w przemyśle kosmetycznym jako środek zapachowy (środki higieniczne, mydła, detergenty, czy balsamy), ponadto stosowany jest on w przemyśle perfumeryjnym (również w postaci octanu linalolilu). Związek ten używany też jest jako insektycyd, gdyż działa odstraszająco na pchły, karaluchy, czy komary. Linalol może znaleźć zastosowania w medycynie, gdyż wstępne badania pokazały, że związek ten podawany przez wdychanie zmniejszał stres u szczurów.
Bentonit to osadowa skała ilasta o barwie białej lub żółtej. Skała ta powstaje w wyniku przeobrażenia szkliwa wulkanicznego z popiołów i tufów wulkanicznych, zachodzącego w wodzie morskiej. Bentonit jest skałą drobnoziarnistą i charakteryzuje się dużą zdolnością do chłonięcia wody i pęcznienia. Spotykany jest on głównie w Rosji i w Stanach Zjednoczonych. W Polsce bentonit występuje w okolicach Chmielnika (powiat kielecki) i w Karpatach. Znajduje on zastosowanie jako środek oczyszczający i odbarwiający. Materiały bentonitowe znajdują także zastosowanie w ochronie środowiska przy tworzeniu barier ochronnych i barier przechwytujących zanieczyszczenia, a także w rekultywacji ubogich piasków, jako składnik płuczek wiertniczych. Bentonit używany jest także jako żwirek sorbujący dla zwierząt domowych, czy sorbent w toaletach przenośnych.
Problem techniczny, który został rozwiązany dzięki temu rozwiązaniu to możliwość otrzymywania jako produktów - produktów małocząsteczkowych, takich jak: beta-pinenu oraz linalol. Beta-pinen na poprzednio badanych katalizatorach nie tworzył się w znaczących ilościach, gdyż ulegał szybko dalszym przemianom. Tworzenie większych ilości linalolu obserwowano jedynie w reakcjach z udziałem almandynu (granatu), w przypadku pozostałych katalizatorów związek ten nie tworzył się w znaczących ilościach. Zastosowanie więc bentonitu pozwoliło zahamować reakcje uboczne i otrzymać te 2 cenne związki małocząsteczkowe z wysokimi selektywnościami: beta-pinen z selektywnością około 30% mol, a linalol z selektywnością około 39% mol, przy konwersji geraniolu sięgającej 92% mol (w najkorzystniejszych warunkach).
Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej, według wynalazku, w obecności katalizatora w ilości od 1 do 10% wagowych, w temperaturze 50-80°C, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/min, przy czym do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator, charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się bentonit następującym składem: Si - 11,46%, Ca -- 2,79%, Al - 2,56%, Fe - 4,78%, K - 0,97%, Ti - 0,26%, Cl - 0,24%, S - 0,16%, P - 0,14%.
Korzystnie izomeryzację prowadzi się w czasie od 15 minut do 24 godzin.
Zaletą zastosowanego sposobu izomeryzacji jest to, że izomeryzacja ta jest prowadzona pod ciśnieniem atmosferycznym w obecności powietrza, bez wprowadzania do reaktora gazów inertnych (azot, argon) i nie wymaga użycia aparatury ciśnieniowej, np. autoklawów. W czasie reakcji nie stosuje się dodatku żadnego rozpuszczalnika. Dzięki zastosowaniu w badanym procesie bentonitu, jako aktywnego katalizatora, otrzymano bardzo cenne produkty dla przemysłu kosmetycznego, medycznego oraz do syntez w przemyśle organicznym w postaci beta-pinenu oraz linalolu. Ponadto w sposobie stosuje się reaktory szklane, które są tańsze niż wykonane np. ze stali nierdzewnej.
Sposób według wynalazku przedstawiono w przykładach wykonania.
Przykład 1
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 50°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 3% oraz linalol 5%. Konwersja geraniolu wyniosła 29% mol.
Przykład 2
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 21% oraz linalol 34%. Konwersja geraniolu wyniosła 99% mol.
Przykład 3
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 70°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 12% oraz linalol 17%. Konwersja geraniolu wyniosła 86% mol.
Przykład 4
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,03 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 1% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 30% oraz linalol 39%. Konwersja geraniolu wyniosła 92% mol.
Przykład 5
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,32 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 4% oraz linalol 6%. Konwersja geraniolu wyniosła 100% mol.
Przykład 6
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,03 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 1% wag. oraz w czasie reakcji 15 minut. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 9% oraz linalol 12%. Konwersja geraniolu wyniosła 46% mol.
Przykład 7
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,03 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 1% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 30% oraz linalol 39%. Konwersja geraniolu wyniosła 92% mol.
Przykład 8
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,03 g katalizatora (bentonit). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 1% wag. oraz w czasie reakcji 24 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0,32 mm x 0,25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą wartość selektywności głównych produktów: beta-pinen 2% oraz linalol 17%. Konwersja geraniolu wyniosła 98% mol.

Claims (2)

1. Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej, w obecności katalizatora, przy ilości katalizatora w ilości od 1 do 10% wagowych, w temperaturze 50-80°C, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/min, przy czym do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator, znamienny tym, że jako katalizator stosuje się bentonit o składzie: Si - 11,46%, Ca - 2,79%, Al - 2,56%, Fe - 4,78%, K - 0,97%, Ti - 0,26%, Cl - 0,24%, S - 0,16%, P - 0,14%.
2. Sposób izomeryzacji według zastrz. 1, znamienny tym, że izomeryzację prowadzi się w czasie od 15 minut do 24 godzin.
PL442357A 2022-09-26 2022-09-26 Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej PL246551B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL442357A PL246551B1 (pl) 2022-09-26 2022-09-26 Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL442357A PL246551B1 (pl) 2022-09-26 2022-09-26 Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL442357A1 PL442357A1 (pl) 2024-04-02
PL246551B1 true PL246551B1 (pl) 2025-02-10

Family

ID=90526613

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL442357A PL246551B1 (pl) 2022-09-26 2022-09-26 Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL246551B1 (pl)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109046359A (zh) * 2018-08-06 2018-12-21 杭州更蓝生物科技有限公司 一种用于香叶醇异构化制备芳樟醇的催化剂
PL433647A1 (pl) * 2020-04-23 2021-10-25 Zachodniopomorski Uniwersytet Technologiczny W Szczecinie Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
PL239717B1 (pl) * 2019-04-11 2021-12-27 Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim Sposób izomeryzacji geraniolu

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109046359A (zh) * 2018-08-06 2018-12-21 杭州更蓝生物科技有限公司 一种用于香叶醇异构化制备芳樟醇的催化剂
PL239717B1 (pl) * 2019-04-11 2021-12-27 Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim Sposób izomeryzacji geraniolu
PL433647A1 (pl) * 2020-04-23 2021-10-25 Zachodniopomorski Uniwersytet Technologiczny W Szczecinie Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora

Also Published As

Publication number Publication date
PL442357A1 (pl) 2024-04-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL241532B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
EP0081893A2 (en) Oxabicycloalkane herbicides
CN107223120B (zh) 作为新型芳香化学品的1-(7,10,10-三甲基-4-双环[6.2.0]癸基)乙酮
MXPA01001248A (es) Procedimiento para la reaccion de un compuesto organico con un hidroperoxido.
CN107250090A (zh) 制备1‑[(1r,4r/s,8s)‑10,10‑二甲基‑7‑亚甲基‑4‑双环[6.2.0]癸基]乙酮的方法
Sánchez-Velandia et al. Upgrading biomass to high-added value chemicals: synthesis of monoterpenes-based compounds using catalytic green chemical pathways
PL240439B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
Silva et al. Heteropoly acid-catalyzed β-caryophyllene chemical transformations: Synthesis route of value-added commercial products from components found in biorenewable resources
PL246551B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
US4007137A (en) Process for producing mixture containing 4-(4-methyl-4-hydroxyamyl)Δ3 -cyclohexenecarboxaldehyde, product produced, and its perfume uses
PL239716B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
Sidorenko et al. Preparation of chiral isobenzofurans from 3-carene in the presence of modified clays
PL242205B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora
PL239717B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL245903B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
CN109232193B (zh) 一种由3-蒈烯制备3-异丙基-5-甲酚和香芹酚的方法
Erman et al. Chemistry around Pinene and Pinane: A facile synthesis of Cyclobutanes and Oxatricyclo‐derivative of Pinane from cis‐and trans‐Pinanols
PL243585B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
Paterova et al. Homogeneous Lewis and Brønsted acids as catalysts for β-pinene oxide rearrangement to prepare myrtenol and myrtanal
PL240438B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL247004B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
PL246116B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
ES2214764T3 (es) Preparacion de aldehidos no saturados a partir de alcohol propargilico y diolefinas conjugadas.
PL242666B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
US4292210A (en) 1-Phenyl- and -benzyl-2,2-dichloro-cyclopropanes as scents