PL242205B1 - Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora - Google Patents

Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora Download PDF

Info

Publication number
PL242205B1
PL242205B1 PL434907A PL43490720A PL242205B1 PL 242205 B1 PL242205 B1 PL 242205B1 PL 434907 A PL434907 A PL 434907A PL 43490720 A PL43490720 A PL 43490720A PL 242205 B1 PL242205 B1 PL 242205B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
geraniol
catalyst
isomerization
mol
selectivity
Prior art date
Application number
PL434907A
Other languages
English (en)
Other versions
PL434907A1 (pl
Inventor
Agnieszka Wróblewska
Piotr Miądlicki
Anna Fajdek-Bieda
Aleksandra Radomska-Zalas
Jadwiga Tołpa
Original Assignee
Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim, Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim
Priority to PL434907A priority Critical patent/PL242205B1/pl
Publication of PL434907A1 publication Critical patent/PL434907A1/pl
Publication of PL242205B1 publication Critical patent/PL242205B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób izomeryzacji geraniolu, w fazie ciekłej, w obecności który haloizytu jako katalizatora, który charakteryzuje się tym, że stosuje się haloizyt modyfikowany przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI), w ilości od 1 do 10% wagowych. Stosuje się haloizyt modyfikowany o następującym składzie: Al2O3 32,6%, SiO2 38,17%, P2O5 1,05%, SO3 0,17%, TiO2 2,36%, Fe2O3 24,02%. Korzystnie proces izomeryzacji prowadzi się w temperaturze 50 - 80°C, w czasie od 15 minut do 3 godzin, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym. Korzystnie proces prowadzi się stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Korzystnie do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora. W wyniku zastosowania tego sposobu jako główny produkt procesu izomeryzacji otrzymuje się beta-pinen. Dodatkowo w mieszaninie poreakcyjnej obecne są również, ale już w mniejszych ilościach, takie związki jak: linalol, izocembrol i tunbegol.
Beta-pinen jest związkiem monoterpenowym występującym w wielu roślinach, takich jak: sosna zwyczajna (Pinus silvestris), czy sosna nadmorska (Pinus pinaster). Związek ten jest składnikiem wielu olejków eterycznych, takich jak: olejek z lipy, imbiru, gałki muszkatołowej, buzdyganku, kopru włoskiego, rozmarynu i szałwii. Beta-pinen jest też składnikiem terpentyny otrzymywanej z żywicy sosny. Ma on drzewno-zielony zapach, przypominający zapach sosny. Jego izomerem jest alfa-pinen. Zarówno alfa-pinen jak i beta-pinen wykazują właściwości rozgrzewające, antyseptyczne, żółciopędne oraz moczopędne. Ponadto mogą być stosowane w przemyśle perfumeryjnym i kosmetycznym, jako dodatek smakowy i aromatyzujący (zapachowy) dodawany do żywności oraz w produktach chemii gospodarczej, np. jako komponent w kostkach do WC.
Linalol (3,7-dimetylooktadi-1,6-en-3-ol) jest to nienasycony alkohol alifatyczny, należący do grupy terpenów, który ma zapach konwalii. Wytwarzany jest przez ponad 200 gatunków roślin, głównie z rodzin Lamiaceae (mięta i aromatyczne zioła), Lauraceae (laur, cynamon i drzewo różane), Rutaceae (owoce cytrusowe), przez brzozę i niektóre gatunki grzybów. W sposób naturalny pozyskuje się go z takich olejków eterycznych jak: linalowy, kolendrowy, czy pomarańczowy. Można go też otrzymywać na drodze syntezy organicznej. Linalol znalazł zastosowania w przemyśle kosmetycznym jako środek zapachowy (środki higieniczne, mydła, detergenty, czy balsamy), ponadto stosowany jest przemyśle perfumeryjnym (również w postaci octanu linalolilu). Używany też jest jako insektycyd (działa odstraszająco na pchły, karaluchy, czy komary). Linalol może znaleźć zastosowania w medycynie, gdyż wstępne badania pokazały, że związek ten podawany przez wdychanie zmniejszał stres u szczurów. Bardzo wartościowymi związkami powstającym podczas izomeryzacji geraniolu są: izocembrol i tunbergol. Związki te wykazują działanie antynowotworowe, a także anty oksydacyjne i antymikrobiologiczne. Ponadto mogą one być stosowane do syntezy innych związków biologicznie aktywnych.
Haloizyt (dioktaedryczny krzemian glinu) zaliczany jest do podgrupy kaolinitu, należącej do grupy kaolinitu-serpentynu. Podstawowym elementem strukturalnym minerałów w tej grupie jest pakiet kaolinitowy typu 1:1, o wzorze krystalochemicznym AkSi4Ow(OH)8, który zbudowany jest z warstwy tetradedrycznej, krzemotlenowej oraz oktaedrycznej, metalotleno-wodorotlenowej. Haloizyt może występować w dwóch postaciach: uwodnionej (10 A), zawierającej cztery cząsteczki H2O tworzące warstwę monomolekularną w przestrzeni międzypakietowej oraz zdehydratyzowanej (7 A). Wykazuje naturalną budowę nanorurkową, dużą odporność chemiczną w szerokim zakresie pH, dużą powierzchnię właściwą, porowatość oraz dużą pojemność adsorpcyjną. Haloizyt, jako naturalny materiał o budowie nanorurkowej znalazł szereg zastosowań technologicznych, jako adsorbent mineralny (adsorbuje substancje toksyczne i metale ciężkie) oraz nośnik katalizatorów. Ze względu na dostępność i niski koszt może stanowić tańszą alternatywę dla nanorurek węglowych.
W. Yu ze współpracownikami (Chinese Chemical Letters vol. 13, no. 6, 495-496, 2002) opisał izomeryzację geraniolu katalizowaną przez FeCL2x6H2O. Jako produkty w tej reakcji powstawały linalol i alfa-terpineol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w acetonitrylu (przez rozpuszczanie geraniolu i katalizatora w tym rozpuszczalniku). Stosowano temperaturę pokojową i czas reakcji 4 h.
W opisie wynalazku US 7 126 033 z 2006 opisano izomeryzację mieszaniny geraniol/nerol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w reaktorze o pojemości 1,6 litra, który był zaopatrzony w mieszadło. Do tego reaktora wprowadzano 825 g mieszaniny geraniol/nerol o zawartości geraniolu 69,5% i o zawartości nerolu 29,5%. Zawartość reaktora ogrzewano do temperatury 160°C i podłączano próżnię (132-135 mbar). Następnie dodawano mieszaninę 1,29 g kwasu wolframowego w 3,86 g 30% nadtlenku wodoru, która była utrzymywana w temperaturze 40°C przez 6h w celu otrzymania roztworu kwasu oksodinatlenowolframowego, a także roztwór 2,63 g 8-hydroksychinoliny w 26,3 g metanolu. Powstający linalol był od razu oddestylowywany za pomocą kolumny destylacyjnej. Destylował on w temperaturze 133,8°C, a jego wydajność wynosiła 110 g na godzinę. Czystość tak otrzymanego linalolu wynosiła 98%. W tym samym czasie uzupełniane były surowce, tzn. 112 g/h mieszaniny geraniol/nerol i 1 g/h mieszaniny kwasu wolframowego w 30% nadtlenku wodoru oraz 8-hydroksychinolina w metanolu były w sposób ciągły podawane do reaktora.
Prowadzono również badania z czystym geraniolem (uzyskano tutaj takie same wyniki, jak dla mieszaniny geraniol/nerol opisywanej wyżej) i z mieszaniną geraniol/nerol uzyskaną z procesu hydrogenacji cytralu, która miała następujący skład: 72% geraniolu, 21% nerolu, 2% cytronellolu i 2% izonerolu. W przypadku mieszaniny po procesie hydrogenacji cytralu uzyskano po zakończeniu procesu 6570 g linalolu o czystości 98%. P. Srivastava ze współpracownikami (Radiochemistry, vol. 52, No. 5, str. 561-564, 2010) opisał izomeryzację geraniolu wywołaną promieniami gamma. W tym rozwiązaniu roztwór 500 mg geraniolu rozpuszczonego w 5 ml metanolu naświetlano promieniami gamma, których źródłem był 60Co. Podczas naświetlania geraniol izomeryzował do nerolu i linalolu.
V. Tsitsishvili ze współpracownikami (Bulletin of the Georgian National Academy of Sciences vol. 12, no. 3, 62-69, 2018) i T. Ramishvili ze współpracownikami (International Journal of Recent Scientific Research vol. 9, no. 3, 25454-25460, 2018) opisywał izomeryzację geraniolu na mikroi mezoporowatych zeolitach BEA. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, w reaktorze szklanym o pojemności 50 ml, który był wyposażony w chłodnicę zwrotną, termometr i wlot do wprowadzania gazu inertnego oraz mieszadło magnetyczne. Izomeryzacja była prowadzona bez udziału rozpuszczalnika, przy stosunkach wagowych katalizator/geraniol od 0,0075 do 0,053 g/g (od 0,75% wag. od 5,3% wag.), w atmosferze gazu obojętnego (az ot, argon) i w temperaturach od 27 do 150°C. Reakcję prowadzono w czasie od 1 do 2 h. Po reakcji katalizator oddzielano przez odwirowanie. Wśród produktów otrzymywano między innymi: linalol, farnezol, beta mircen, limonen, ocymen, alfa-terpineol, nerol, geranylgeraniol, dimircen i thunbergol. Konwersja geraniolu sięgała 40%.
W polskim zgłoszeniu patentowym P.429587 opisano izomeryzację geraniolu na sepiolicie. Sposób izomeryzacji geraniolu przebiegał w fazie ciekłej i w obecności katalizatora, przy czym stosowano katalizator zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm sepiolit w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano sepiolit o następującym składzie: glin 1,60%, krzem 47,29%, wapń 13,85%, potas 0,38%, magnez 35,66%, tytan 0,16% i żelazo 0,36%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
W polskim zgłoszeniu patentowym P.429588 opisano izomeryzację geraniolu na klinoptylolicie (zeolit pochodzenia naturalnego). Sposób izomeryzacji geraniolu przebiegał w fazie ciekłej, a klinoptylolit miał postać proszku o średnim rozmiarze cząstek wynoszącym 50 mikronów w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano klinoptylolit o następującym składzie: SiO2 - 65-72%, AI2O3 - 10-12%, CaO - 2,4-3,7%, K2O - 2,5-3,8%, Fe2O3 - 0,7-1,9%, MgO - 0,9-1,2%, Na2O - 0,1-0,5%, MnO - 0-0,08%, &2O3 - 0-0,01%, P2O5 - 0,02-0,03%. Proces izomeryzacji prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 30 minut do 24 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr./minutę. Do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
W polskim zgłoszeniu patentowym P.430817 opisano izomeryzacje geraniolu na mezoporowatym katalizatorze Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią (metoda opisana przez A. Kumar, D. Srinivas, Selective oxidation of cyclic olefins over framework Ti-substituted, three-dimensional, mesoporous Ti-SBA-12 and Ti-SBA-16 molecular sievers, 2012, Catalysis Today, 198, 59-68) lub przez impregnację (metoda opisaną przez F. Kleitz, D. Liu, G.M. Anilkumar, Large cage facecentered-cubic Fm3m mesoporous silica: synthesis and structure, 2003, Journal Physical Chemistry, 107, 14296-14300). Proces izomeryzacji prowadzono w fazie ciekłej, przy zawartości katalizatora w mieszaninę reakcyjnej 2,5-15% wag. Katalizator Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią zawierał tytan w ilości 0,1% wag. a otrzymany metodą impregnacji 9.7% wag. Proces prowadzono w temperaturze 160-200°C, w czasie od 15 minut do 5 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: linalol (selektywność do 33% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 16% mol) i tunbergol (selektywność do 21% mol).
W polskim zgłoszeniu patentowym P.431603 opisano sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej i w obecności mironekutonu jako katalizatora. Katalizator stosowano w ilości 2,5-15% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Przy czym katalizator przed reakcją mielono do postaci proszku i odsiewano na sicie 0,25 mm. W badaniach zastosowano mironekuton o następującym składzie: glin 2,825%, krzem 13,579%, fosfor 0,165%, siarka 0,930%, chlor 0,150%' potas 2,351%, wapń
4,895%, tytan 0,489, wanad 0,014%, chrom 0,004%, mangan 0,097%, żelazo 5,473% i nikiel 0,008%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-130°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym oraz stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 64% mol), tunbergol (selektywność do 36% mol) i linalol (selektywność do 17% mol), pozostałe produkty tworzyły się ze znacznie niższymi selektywnościami.
W polskim zgłoszeniu patentowym P.431754 opisano izomeryzację geraniolu na haloizycie. Sposób izomeryzacji geraniolu przebiegał w fazie ciekłej i w obecności katalizatora, przy czym stosowano katalizator zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm haloizyt w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Zastosowany haloizyt miał następujący skład: glin 10,27%, krzem 11,10%, fosfor 0,31%, wapń 0,70%, potas 0,22%, żelazo 20,60%, tytan 1,76% i mangan 0,35%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80-150°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 17% mol), tunbergol (selektywność do 34% mol), linalol (selektywność do 3% mol) i nerol (selektywność do 3% mol). Pozostałe produkty tworzyły się ze znacznie niższymi selektywnościami.
W polskim zgłoszeniu patentowym P.433647 opisano izomeryzację geraniolu na naturalnym montmorylonicie. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, a jako katalizator zastosowano zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm haloizyt w ilości 1-10% wag. w mieszaninie reakcyjnej. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 50-80°C, w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W tym sposobie izomeryzacji geraniolu jako produkty główne powstawały: linalol (selektywność do 41% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 28% mol) i tunbegol (selektywność do 29% mol). Dodatkowo, w bardzo krótkim czasie reakcji możliwe było osiągniecie bardzo wysokie konwersje geraniolu, np. dla czasu 1 h 88% mol.
Do tej pory w literaturze nie opisano zastosowania haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem kwasu siarkowego (VI) w izomeryzacji geraniolu. Niespodziewanie okazało się, że minerał ten po takiej modyfikacji jest aktywnym katalizatorem w procesie izomeryzacji geraniolu do beta-pinenu (nastąpiła zmiana głównego kierunku reakcji przebiegającego procesu). Zastosowany haloizyt zmodyfikowany przez przemycie 0,1 M roztworem kwasu siarkowego (VI) miał następujący skład: Al2O3 32,6%, SiO2 38,17%, P2O5 1,05%, SO3 0,17%, TO2 2,36%, Fe2O3 24,02%.
Sposób izomeryzacji geraniolu, według wynalazku w fazie ciekłej, w obecności haloizytu jako katalizatora, charakteryzuje się tym, że stosuje się haloizyt modyfikowany przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI), w ilości od 1 do 10% wagowych,
Stosuje się haloizyt modyfikowany o następującym składzie: Al2O3 32,6%, SO2 38,17%, P2O5 1,05%, SO3 0,17%, TiO2 2,36%, Fe2O3 24,02%. ‘
Korzystnie proces izomeryzacji prowadzi się w temperaturze 50-80°C, w czasie od 15 minut do 3 godzin, w atmosferze powietrza i pod ciśnieniem atmosferycznym. Korzystnie proces prowadzi się stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Korzystnie do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
Zaletą zastosowanego sposobu izomeryzacji jest to, że stosuje się w nim reaktory szklane, które są tańsze niż wykonane np. ze stali nierdzewnej. Ponadto izomeryzacja ta jest prowadzona pod ciśnieniem atmosferycznym w obecności powietrza, bez wprowadzania do reaktora gazów inertnych (azot, argon) i nie wymaga użycia aparatury ciśnieniowej, np. autoklawów. W czasie reakcji nie stosuje się też dodatku żadnego rozpuszczalnika. W reakcji jako produkty główne powstawały: beta-pinen (selektywność do 78% mol), linalol (selektywność do 3% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 24% mol) i tunbegol (selektywność do 33% mol). Do tej pory w badaniach prowadzonych nad izomeryzacją geraniolu ze względu na dużą reaktywność cząsteczek tego związku jako główne produkty procesu izomeryzacji otrzymywano produkty oligomeryczne - liniowe i cykliczne (np. izocembrol i tunbegol). Są to związki o dużej wartości aplikacyjnej, natomiast związki niskocząsteczkowe, takie jak: np. beta-pinen, linalol, czy nerol tworzyły się w znacznie mniejszych ilościach. Dzięki przemyciu haloizytu 0,1 M roztworem kwasu siarkowego (VI) udało się otrzymać katalizator, który posiada centra aktywne katalizujące głównie procesy izomeryzacji i cyklizacji prowadzące do otrzymania niskoczą steczkowych produktów (w tym głównie beta-pinenu, tego kierunku reakcji nie obserwowano do tej pory w badaniach opisywanych w literaturze), natomiast w znacznie mniejszym stopniu katalizuje ten materiał porowaty procesy oligomeryzcji cząsteczek geraniolu. Jest to bardzo cenne osiągnięcie ze względu na bardzo liczne zastosowania beta-pinenu.
Sposób według wynalazku przedstawiono w przykładach wykonania.
Przykład 1
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 50°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność beta-pinenu 36% mol, selektywność linalolu 1% mol, selektywność izocembrolu 1% mol i selektywność tunbegolu 1% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 85% mol.
Przykład 2
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność beta-pinenu 60% mol, selektywność linalolu 4% mol, selektywność izocembrolu 10% mol i selektywność tunbegolu 19% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 99% mol.
Przykład 3
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,03 g katalizatora (haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 1% wag. o raz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność beta-pinenu 36% mol, selektywność linalolu 1% mol, selektywność izocembrolu 24% mol i selektywność tunbegolu 33% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 98% mol.
Przykład 4
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,32 g katalizatora (ha loizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mie szanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność beta-pinenu 30% mol, selektywność linalolu 0,5% mol, selektywność izocembrolu 2% mol i selektywność tunbegolu 5% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 99% mol.
Przykład 5
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,00 geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 5 % wag. oraz w czasie reakcji 15 minut. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następującą selektywność przemiany do beta-pinenu: 78% mol, natomiast konwersja geraniolu wyniosła 99% mol.
Przykład 6
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,00 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (haloizytu modyfikowanego przez przemycie 0,1 M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI)). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 5% wag. oraz w czasie reakcji 24 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność beta-pinenu 60% mol, selektywność linalolu 4% mol, selektywność izocembrolu 10% mol i selektywność tunbegolu 19% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 99% mol.

Claims (2)

1. Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej, w obecności haloizytu jako katalizatora, znamienny tym, że stosuje się haloizyt modyfikowany przez przemycie 0,1M roztworem wodnym kwasu siarkowego (VI) w ilości ka talizatora od 1 do 10% wagowych.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się haloizyt modyfikowany o następującym składzie: AI2O3 32,6%, SiO2 38,17%, P2O5 1,05%, SO3 0,17%, TiO2 2,36%,
PL434907A 2020-08-05 2020-08-05 Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora PL242205B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL434907A PL242205B1 (pl) 2020-08-05 2020-08-05 Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL434907A PL242205B1 (pl) 2020-08-05 2020-08-05 Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL434907A1 PL434907A1 (pl) 2022-02-07
PL242205B1 true PL242205B1 (pl) 2023-01-30

Family

ID=80111673

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL434907A PL242205B1 (pl) 2020-08-05 2020-08-05 Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL242205B1 (pl)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL447887A1 (pl) * 2024-02-29 2025-09-01 Zachodniopomorski Uniwersytet Technologiczny W Szczecinie Sposób izomeryzacji geraniolu

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL447887A1 (pl) * 2024-02-29 2025-09-01 Zachodniopomorski Uniwersytet Technologiczny W Szczecinie Sposób izomeryzacji geraniolu

Also Published As

Publication number Publication date
PL434907A1 (pl) 2022-02-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL241532B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
Pitínová-Štekrová et al. Highly selective synthesis of campholenic aldehyde over Ti-MWW catalysts by α-pinene oxide isomerization
Sánchez-Velandia et al. Upgrading biomass to high-added value chemicals: synthesis of monoterpenes-based compounds using catalytic green chemical pathways
Wróblewska et al. The application of TS-1 materials with different titanium contents as catalysts for the autoxidation of α-pinene
PL240439B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
García et al. Epoxidation of β-pinene with a highly-active and low-cost catalyst
PL242205B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora
Grzeszczak et al. Studies on the catalytic activities of ZSM-5 zeolites with different aluminum contents in the green oxidation of α-pinene to high value-added products
Sekerová et al. Preparation of α-Terpineol from Biomass Resource Catalysed by Acid Treated Montmorillonite K10
Atalay et al. Isomerizaton of α-pinene over H3PW12O40 catalysts supported on natural zeolite
Wróblewska et al. The isomerization of α-pinene over the Ti-SBA-15 catalyst—the influence of catalyst content and temperature
PL239716B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
Sidorenko et al. Preparation of chiral isobenzofurans from 3-carene in the presence of modified clays
US6531615B2 (en) Process for the oxidation of cyclohexanone to ε-caprolactone
PL239718B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL246551B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
PL239717B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL245903B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
PL243585B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
PL246116B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
PL247004B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
Ramishvili et al. Catalytic conversion of geraniol on micro-and micro-mesoporous beta-type zeolite
Kumar et al. A review on catalytic terpene transformation over heterogeneous catalyst
PL240438B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL242666B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu