PL240438B1 - Sposób izomeryzacji geraniolu - Google Patents

Sposób izomeryzacji geraniolu Download PDF

Info

Publication number
PL240438B1
PL240438B1 PL431603A PL43160319A PL240438B1 PL 240438 B1 PL240438 B1 PL 240438B1 PL 431603 A PL431603 A PL 431603A PL 43160319 A PL43160319 A PL 43160319A PL 240438 B1 PL240438 B1 PL 240438B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
geraniol
isomerization
catalyst
mol
selectivity
Prior art date
Application number
PL431603A
Other languages
English (en)
Other versions
PL431603A1 (pl
Inventor
Agnieszka Wróblewska
Piotr Miądlicki
Anna Fajdek-Bieda
Original Assignee
Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim, Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Akademia Im Jakuba Z Paradyza W Gorzowie Wielkopolskim
Priority to PL431603A priority Critical patent/PL240438B1/pl
Publication of PL431603A1 publication Critical patent/PL431603A1/pl
Publication of PL240438B1 publication Critical patent/PL240438B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób izomeryzacji geraniolu, w fazie ciekłej, w obecności katalizatora, który charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm mironekuton w ilości 2,5 - 15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Stosuje się mironekuton o następującym składzie: glin 2,825%, krzem 13,579%, fosfor 0,165%, siarka 0,930%, chlor 0,150% potas 2,351%, wapń 4,895%, tytan 0,489, wanad 0,014%, chrom 0,004%, mangan 0,097%, żelazo 5,473% i nikiel 0,008%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzi się w temperaturze 80 - 130°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr./min. Do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.

Description

PL 240 438 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora, w wyniku którego otrzymuje się takie cenne związki jak: izocembrol, tunbegol, linalol, nerol, cytral, ocymen i betapinen.
Jednymi z najcenniejszych produktów izomeryzacji geraniolu są: izocembrol i tunbergol. Związki te wykazują działanie antynowotworowe, a także antyoksydacyjne i antymikrobiologiczne. Ponadto mogą one być stosowane do syntezy innych związków biologicznie aktywnych.
Również bardzo cennym związkiem powstającym podczas izomeryzacji geraniolu jest linalol. Linalol (3,7-dimetylooktadi-1,6-en-3-ol) jest to nienasycony alkohol alifatyczny, należący do grupy terpenów, który ma zapach konwalii. Wytwarzany jest przez ponad 200 gatunków roślin, głównie z rodzin Lamiaceae (mięta i aromatyczne zioła), Lauraceae (laur, cynamon i drzewo różane), Rutaceae (owoce cytrusowe), przez brzozę i niektóre gatunki grzybów. W sposób naturalny pozyskuje się go z takich olejków eterycznych jak: linalowy, kolendrowy, czy pomarańczowy. Można go też otrzymywać na drodze syntezy organicznej. Linalol znalazł zastosowania w przemyśle kosmetycznym jako środek zapachowy (środki higieniczne, mydła, detergenty, czy balsamy), ponadto stosowany jest przemyśle perfumeryjnym (również w postaci octanu linalolilu). Używany też jest jako insektycyd (działa odstraszająco na pchły, karaluchy, czy komary). Linalol może znaleźć zastosowania w medycynie, gdyż wstępne badania pokazały, że związek ten podawany przez wdychanie zmniejszał stres u szczurów.
Beta-pinen jest związkiem monoterpenowym występującym w wielu roślinach, takich jak: sosna zwyczajna (Pinus silvestris), czy sosna nadmorska (Pinus pinaster). Związek ten jest też składnikiem terpentyny otrzymywanej z żywicy sosny. Ma on drzewno-zielony zapach, przypominający zapach sosny. Jego izomerem jest alfa-pinen. Zarówno alfa-pinen jak i beta-pinen wykazują właściwości rozgrzewające, antyseptyczne, żółciopędne oraz moczopędne. Ponadto mogą być stosowane w przemyśle perfumeryjnym i kosmetycznym oraz w produktach chemii gospodarczej, np. kostki do WC.
Ocymen, a właściwie ocymeny to związki chemiczne z grupy monoterpenów o wzorze C10H16, w skład tej grupy wchodzą stereoizomery: α-ocymenu, β-ocymenu i allo-ocymenu. Izomery te występują naturalnie w olejkach eterycznych, m.in. w olejku lawendowym i olejku nagietkowym. Związki te są wykorzystywane w przemyśle perfumeryjnym, kosmetycznym i w medycynie.
Nerol jest organicznym związkiem chemicznym, należącym do grupy terpenów. Związek ten ma zapach różany, przyjemniejszy i bardziej delikatny od zapachu geraniolu, którego jest izomerem geometrycznym (o konfiguracji cis). Występuje on w sposób naturalny w olejkach: bergamotowym i nerolowym. Jest to związek dużo droższy od geraniolu, dlatego w przemyśle perfumeryjnym jest stosowany do przygotowywania droższych i bardziej luksusowych kompozycji zapachowych.
Cytral jest aldehydem powstającym w wyniku utlenienia geraniolu lub nerolu. Należy on do grupy terpenów i posiada intensywny zapach cytrynowy. Występuje w postaci 2 izomerów geometrycznych: cytral a - geranial (izomer trans) i cytral b - neral (izomer cis). W naturze występuje jako mieszanina tych dwóch izomerów. Pod wpływem kwasu siarkowego tworzy się z niego mieszanina cyklicznych alkoholi. Cytral jest składnikiem wielu olejków eterycznych, między innymi występuje on w olejku cytrynowym, w olejku lemongrasowym (z trawy cytrynowej) (80% cytralu), w olejku z liści tropikalnej rośliny Backhousia citriodora - cytrynowy mirt (90% cytralu), werbeny cytrynowej (30-35% cytrlu), melisy i pomarańczy. Cytral stosowany jest w przemyśle perfumeryjnym i spożywczym jako środek zapachowy. Jest on również stosowany jako wzmacniacz smaku i jako olejek cytrynowy. Cytral posiada również silne właściwości antybakteryjne oraz wykazuje działanie przeciwnowotworowe.
Mironekuton to rzadki Japoński minerał zawierający w swoim składzie kilkadziesiąt minerałów i mikroelementów, które są pozostałością z roślin, planktonu, alg, a także innych zwierząt. Ze względu na swój bogaty skład wykorzystywany jest głównie do polepszania jakości wody, która jest stosowana do hodowli krewetek, a także roślin wodnych.
W. Yu ze współpracownikami (Chinese Chemical Letters vol. 13, no. 6, 495-496, 2002) opisał izomeryzację geraniolu katalizowaną przez FeCl2x6H2O. Jako produkty w tej reakcji powstawały linalol i alfa-terpineol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w acetonitrylu (przez rozpuszczanie geraniolu i katalizatora w tym rozpuszczalniku). Stosowano temperaturę pokojową i czas reakcji 4 h.
W patencie US 7 126 033 z 2006 opisano izomeryzację mieszaniny geraniol/nerol. Reakcję izomeryzacji prowadzono w reaktorze o pojemości 1,6 litra, który był zaopatrzony w mieszadło. Do tego reaktora wprowadzano 825 g mieszaniny geraniol/nerol o zawartości geraniolu 69,5% i o zawartości nerolu 29,5%. Zawartość reaktora ogrzewano do temperatury 160°C i podłączano próżnię (132-135
PL 240 438 B1 mbar). Następnie dodawano mieszaninę 1,29 g kwasu wolframowego w 3,86 g 30% nadtlenku wodoru, która była utrzymywana w temperaturze 40°C przez 6 h w celu otrzymania roztworu kwasu oksodinatlenowolframowego, a także roztwór 2,63 g 8-hydroksychinoliny w 26,3 g metanolu. Powstający linalol był od razu oddestylowywany za pomocą kolumny destylacyjnej. Destylował on w temperaturze 133,8°C, a jego wydajność wynosiła 110 g na godzinę. Czystość tak otrzymanego linalolu wynosiła 98%. W tym samym czasie uzupełniane były surowce, tzn. 112 g/h mieszaniny geraniol/nerol i 1 g/h mieszaniny kwasu wolframowego w 30% nadtlenku wodoru oraz 8-hydroksychinolina w metanolu były w sposób ciągły podawane do reaktora. Prowadzono również badania z czystym geraniolem (uzyskano tutaj takie same wyniki, jak dla mieszaniny geraniol/nerol opisywanej wyżej) i z mieszaniną geraniol/nerol uzyskaną z procesu hydrogenacji cytralu, która miała następujący skład: 72% geraniolu, 21% nerolu, 2% cytronellolu i 2% izonerolu. W przypadku mieszaniny po procesie hydrogenacji cytralu uzyskano po zakończeniu procesu 6570 g linalolu o czystości 98%.
P. Srivastava ze współpracownikami (Radiochemistry, vol. 52, No. 5, str. 561-564, 2010) opisał izomeryzację geraniolu wywołaną promieniami gamma. W tym rozwiązaniu roztwór 500 mg geraniolu rozpuszczonego w 5 ml metanolu naświetlano promieniami gamma, których źródłem był 60Co. Podczas naświetlania geraniol izomeryzował do nerolu i linalolu.
V. Tsitsishvili ze współpracownikami (Bulletin of the Georgian National Academy of Sciences vol. 12, no. 3, 62-69, 2018) i T. Ramishvili ze współpracownikami (International Journal of Recent Scientific Research vol. 9, no. 3, 25454-25460, 2018) opisywał izomeryzację geraniolu na mikro- i mezoporowatych zeolitach BE A. Izomeryzację geraniolu prowadzono w fazie ciekłej, w reaktorze szklanym o pojemności 50 ml, który był wyposażony w chłodnicę zwrotną, termometr i wlot do wprowadzania gazu inertnego oraz mieszadło magnetyczne. Izomeryzacja była prowadzona bez udziału rozpuszczalnika, przy stosunkach wagowych katalizator/geraniol od 0,0075 do 0,053 g/g (od 0,75% wag. od 5,3% wag.), w atmosferze gazu obojętnego (azot, argon) i w temperaturach od 27 do 150°C. Reakcję prowadzono w czasie od 1 do 2 h. Po reakcji katalizator oddzielano przez odwirowanie. Wśród produktów otrzymywano między innymi: linalol, farnezol, beta-mircen, limonen, ocymen, alfa-terpineol, nerol, geranylgeraniol, dimircen i thunbergol. Konwersja geraniolu sięgała 40%.
W zgłoszeniu patentowym P.429587 opisano izomeryzację geraniolu na sepiolicie (materiale porowatym pochodzenia naturalnego). Sposób izomeryzacji geraniolu przebiegał w fazie ciekłej i w obecności katalizatora, przy czym stosowano katalizator zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm sepiolit w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano sepiolit o następującym składzie: glin 1,60%, krzem 47,29%, wapń 13,85%, potas 0,38%, magnez 35,66%, tytan 0,16% i żelazo 0,36%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzono w temperaturze 80150°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
W zgłoszeniu patentowym P.429588 opisano izomeryzację geraniolu na klinoptylolicie (zeolit pochodzenia naturalnego). Sposób izomeryzacji geraniolu przebiegał w fazie ciekłej, a klinoptylolit miał postać proszku o średnim rozmiarze cząstek wynoszącym 50 mikronów w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. W badaniach zastosowano klinoptylolit o następującym składzie: SO2 - 6572%, AI2O3 - 10-12%, CaO - 2,4-3,7%, K2O - 2,5-3,8%, Fe2O3 - 0,7-1,9%, MgO - 0,9-1,2%, Na2O - 0,1-0,5%, MnO - 0-0,08%, &2O3 - 0-0,01%, P2O5 - 0,02-0,03%. Proces izomeryzacji prowadzono w temperaturze 80-150°C, w czasie od 30 minut do 24 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym, z intensywnością mieszania 500 obr/minutę. Do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
W zgłoszeniu patentowym P 430 817 opisano izomeryzacje geraniolu na mezoporowatym katalizatorze Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią (metoda opisana przez A. Kumar, D. Srinivas, Selective oxidation of cyclic olefins over framework Ti-substituted, three-dimensional, mesoporous TiSBA-12 and Ti-SBA-16 molecular sievers, 2012, Catalysis Today, 198, 59-68) lub przez impregnację (metoda opisana przez F. Kleitz, D. Liu, G.M. Anilkumar, Large cage face-centered-cubic Fm3m mesoporous silica: synthesis and structure, 2003, Journal Physical Chemistry, 107, 14296-14300). Proces izomeryzacji prowadzono w fazie ciekłej, przy zawartości katalizatora w mieszaninę reakcyjnej 2,5-15% wag. Katalizator Ti-SBA-16 otrzymany metodą bezpośrednią zawierał tytan w ilości 0,1% wag. a otrzymany metodą impregnacji 9,7% wag. Proces prowadzono w temperaturze 160-200°C, w czasie od 15 minut do 5 godzin, pod ciśnieniem atmosferycznym i stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadzano w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator. W reakcji jako produkty
PL 240 438 B1 główne powstawały: linalol (selektywność do 33% mol), izocembrol (selektywność sięgająca 16% mol) i tunbergol (selektywność do 21% mol).
Nieoczekiwanie okazało się, że mironekuton - minerał pochodzący z Japonii jest aktywnym katalizatorem w procesie izomeryzacji geraniolu. W reakcji geraniol izomeryzował głównie do: izocembrolu i tumbergolu oraz do linalolu. W mniejszych ilościach tworzyły się również: ocymen, nerol i cytralu.
Sposób izomeryzacji geraniolu, według wynalazku, w fazie ciekłej, w obecności katalizatora, charakteryzuje się tym, że jako katalizator stosuje się zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm mironekuton w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej. Stosuje się mironekuton o następującym składzie: glin 2,825%, krzem 13,579%, fosfor 0,165%, siarka 0,930%, chlor 0,150%, potas 2,351%, wapń 4,895%, tytan 0,489, wanad 0,014%, chrom 0,004%, mangan 0,097%, żelazo 5,473% i nikiel 0,008%. Proces izomeryzacji geraniolu prowadzi się w temperaturze 80-130°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym, stosując intensywność mieszania 500 obr/min. Do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
Zaletą zastosowanego sposobu izomeryzacji jest to, że stosuje się w nim reaktory szklane, które są tańsze niż wykonane np. ze stali nierdzewnej. Ponadto izomeryzacja ta jest prowadzona pod ciśnieniem atmosferycznym w obecności powietrza, bez wprowadzania do reaktora gazów inertnych (azot, argon) i nie wymaga użycia aparatury ciśnieniowej, np. autoklawów. W reakcji jako produkty główne powstawały: izocembrol (selektywność sięgająca 64% mol), tunbergol (selektywność do 36% mol) i linalol (selektywność do 17% mol), pozostałe produkty tworzyły się ze znacznie niższymi selektywnościami.
Sposób według wynalazku przedstawiono w przykładach wykonania.
P r z y k ł a d 1
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,330 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 80°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 17% mol i selektywność tunbergolu 16% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 63% mol.
P r z y k ł a d 2
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,000 g geraniolu oraz 0,330 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 130°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 10% mol, selektywność tunbergolu 2% mol, selektywność beta-pinenu 6% mol, selektywność ocymenu 2% mol, selektywność linalolu 17% mol i selektywność nerolu 2% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 100% mol.
P r z y k ł a d 3
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,010 g geraniolu oraz 0,080 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 90°C, przy zawartości katalizatora 2,5% wag.
PL 240 438 B1 oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 4% mol i selektywność tunbergolu 5% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 85% mol.
P r z y k ł a d 4
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 3,130 g geraniolu oraz 0,530 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 90°C, przy zawartości katalizatora 15% wag. oraz w czasie reakcji 3 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX-5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 39% mol, selektywność tunbergolu 28% mol i selektywność nerolu 1% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 82% mol.
P r z y k ł a d 5
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 2,980 geraniolu oraz 0,160 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 90°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 15 minut. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 0% mol i selektywność tunbergolu 0% mol.
P r z y k ł a d 6
Do reaktora szklanego o pojemości 25 cm3, który był zaopatrzony w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne z funkcją grzania wprowadzano 2,98 g geraniolu oraz 0,16 g katalizatora (mironekutonu). Reaktor umieszczano w łapie, a następnie zanurzano w łaźni olejowej i włączano mieszanie. Proces izomeryzacji geraniolu badano w temperaturze 90°C, przy zawartości katalizatora 10% wag. oraz w czasie reakcji 24 h. Po zakończonej syntezie roztwór poreakcyjny oddzielano od katalizatora przez odwirowanie. Analizę ilościową wykonano metodą chromatografii gazowej, do analiz zastosowano chromatograf gazowy Thermo Electron FOCUS wyposażony w detektor FID oraz kolumnę RTX5 (30 m x 0.32 mm x 0.25 um). Parametry pracy chromatografu były następujące: przepływ helu 0,6 ml/min, temperatura dozownika 240°C, temperatura detektora 250°C, początkowa temperatura pieca 80°C, następnie wzrost z szybkością 5°C/min do 240°C i izotermicznie w 250 przez 5 minut. W celu określenia składu mieszanin poreakcyjnych zastosowano metodę normalizacji wewnętrznej. W badanych warunkach uzyskano następujące wartości selektywności głównych produktów: selektywność izocembrolu 27% mol, selektywność tunbergolu 25% mol, selektywność beta-pinenu 1% mol, selektywność linalolu 1% mol i selektywność nerolu 2% mol. Konwersja geraniolu wyniosła 72% mol.

Claims (5)

  1. PL 240 438 B1
    Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej, w obecności katalizatora, znamienny tym, że jako katalizator stosuje się zmielony do postaci proszku i odsiany na sicie 0,25 mm mironekuton w ilości 2,5-15% wagowych w mieszaninie reakcyjnej.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się mironekuton o następującym składzie: glin 2,825%, krzem 13,579%, fosfor 0,165%, siarka 0,930%, chlor 0,150%, potas 2,351%, wapń 4,895%, tytan 0,489, wanad 0,014%, chrom 0,004%, mangan 0,097%, żelazo 5,473% i nikiel 0,008%.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces izomeryzacji geraniolu prowadzi się w temperaturze 80-130°C i w czasie od 15 minut do 24 godzin, w atmosferze powietrza, pod ciśnieniem atmosferycznym.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces izomeryzacji geraniolu prowadzi się stosując intensywność mieszania 500 obr/min.
  5. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że do reaktora wprowadza się w pierwszej kolejności geraniol, a później katalizator.
PL431603A 2019-10-25 2019-10-25 Sposób izomeryzacji geraniolu PL240438B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL431603A PL240438B1 (pl) 2019-10-25 2019-10-25 Sposób izomeryzacji geraniolu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL431603A PL240438B1 (pl) 2019-10-25 2019-10-25 Sposób izomeryzacji geraniolu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL431603A1 PL431603A1 (pl) 2021-05-04
PL240438B1 true PL240438B1 (pl) 2022-04-04

Family

ID=75723180

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL431603A PL240438B1 (pl) 2019-10-25 2019-10-25 Sposób izomeryzacji geraniolu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL240438B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL431603A1 (pl) 2021-05-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Stepanyuk et al. Synthetic terpenoids in the world of fragrances: Iso E Super® is the showcase
PL241532B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
PL240439B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL239716B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
DE69619462T2 (de) (4R)-cis-4-Methyl-2-substituiertes Tetrahydro-2H-pyranderivat enthaltende Parfumzusammensetzung und Verfahren zur Geruchsverbesserung durch deren Anwendung
PL239718B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
EP0424787B1 (fr) Utilisation de lactones macrocycliques insaturées à titre d'ingrédients parfumants
US3962148A (en) Odorant compositions containing 4,4,6-trimethyl-2-cyclohexenone
DE60201463T2 (de) Indanon-Derivate als Duftstoffe
PL240438B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL239717B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu
PL242205B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności haloizytu jako katalizatora
DE60107580T2 (de) Riechstoffe
DE2635545C3 (de) S^-Dimethyl-S-hydroxy-octannitril, seine Herstellung und Verwendung als Duftstoff
PL246551B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
Le et al. A Study on Synthesis of para-menthane-3, 8-diol (PMD)-A Safe Mosquito Repellent Active Ingredient
DE69812997T2 (de) Reaktion von alkenen mit epoxiden, die produkte davon und ihre verwendung als riechstoffe
US4904465A (en) Perfuming ingredient, process for its preparation and utilization of said ingredient in perfuming compositions and perfumed products
PL245903B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w fazie ciekłej
EP0149054B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Cyclododecenylacetonitril und seine Verwendung als Riechstoff oder Riechstoffkomponente
PL247004B1 (pl) Sposób izomeryzacji geraniolu w obecności katalizatora
US4391717A (en) Use of isomeric farnesene product-by-process for augmenting or enhancing the aroma of perfume compositions, colognes and perfumed articles
US2946823A (en) Process for making methyl-(4-isopropyl-1-cyclopentyl)-ketone and intermediate obtained thereby
US4292210A (en) 1-Phenyl- and -benzyl-2,2-dichloro-cyclopropanes as scents
EP0000257B1 (en) Benzo(c)pyran derivatives, process for their preparation and their use in perfumery.