PL210938B1 - Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu - Google Patents

Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Info

Publication number
PL210938B1
PL210938B1 PL389490A PL38949009A PL210938B1 PL 210938 B1 PL210938 B1 PL 210938B1 PL 389490 A PL389490 A PL 389490A PL 38949009 A PL38949009 A PL 38949009A PL 210938 B1 PL210938 B1 PL 210938B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
vol
mixture
anatase
titanium dioxide
hours
Prior art date
Application number
PL389490A
Other languages
English (en)
Other versions
PL389490A1 (pl
Inventor
Sylwia Mozia
Aleksandra Heciak
Antoni Waldemar Morawski
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL389490A priority Critical patent/PL210938B1/pl
Publication of PL389490A1 publication Critical patent/PL389490A1/pl
Publication of PL210938B1 publication Critical patent/PL210938B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu, polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu jako katalizatora. Fotokatalityczna metoda wytwarzania wodoru oraz wę glowodorów alifatycznych, szczególnie metanu, może być interesującą alternatywą dla tradycyjnej technologii produkcji biogazu opartej na fermentacji beztlenowej.
Fotokatalityczne wytwarzanie węglowodorów alifatycznych przebiega w obecności związków będących „zmiataczami dziur”, do których należą między innymi kwasy alifatyczne, takie jak kwas octowy (CH3COOH). Kwas octowy jest jednym z końcowych produktów rozkładu fotokatalitycznego większości związków organicznych.
W publikacjach autorstwa B. Kraeutler, A. J. Bard, J. Am. Chem. Soc. 99 (1977) 7729-7731; J. Am. Chem. Soc. 100 (1978) 2239-2240; J. Am. Chem. Soc. 100 (1978) 4903-4905 opisana jest możliwość fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu o strukturze anatazu modyfikowanego związkami platyny (Pt/TiO2). Głównymi produktami takiej reakcji są metan i ditlenek wę gla.
Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu według wynalazku, polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu jako katalizatora, charakteryzuje się tym, że jako fotokatalizator stosuje się uwodniony amorficzny ditlenek tytanu (kwas metatytanowy H2TiO3) domieszkowany anatazem i rutylem. Wielkość krystalitów anatazu wynosi 7 nm. Nieoczekiwanie okazało się, że poddanie uwodnionego ditlenku tytanu modyfikacji temperaturowej prowadzi do znacznej poprawy jego aktywności w kierunku otrzymywania węglowodorów alifatycznych, dlatego uwodniony ditlenek tytanu poddaje się kalcynacji w temperaturze od 500 do 800°C. Korzystnie stosuje się fotokatalizator o udziale anatazu od 94 do 2%, i rutylu od 6 do 98%. Reakcję dekarboksylacji prowadzi się w środowisku beztlenowym, uzyskanym z użyciem gazów inertnych, korzystnie azotu.
Zaletą sposobu według wynalazku jest znaczne poprawienie wydajności procesu. Proszkowy ditlenek tytanu jest bardzo obiecującym fotokatalizatorem, ponieważ jest nietoksyczny, stabilny chemicznie, tani i łatwo dostępny.
sposób według wynalazku bliżej objaśniony jest w przykładach wykonania, przy czym w przykładzie 1 i 2 opisano dla porównania sposób, w którym jako fotokatalizator zastosowano komercyjne proszki ditlenku tytanu: P25 i P90, natomiast w pozostałych przykładach zastosowano uwodniony ditlenek tytanu oraz uwodniony ditlenek tytanu poddany kalcynacji - według wynalazku.
P r z y k ł a d 1.
Instalacja składa się ze szklanego reaktora (Heraeus, typ UV-RS-2), w którym umieszczono centralnie średniociśnieniową lampę rtęciową (Heraeus, TQ150, λπαχυν = 365 nm) emitującą promieniowanie UV (powyżej 190 nm) i Vis. Objętość reaktora wynosiła 765 cm3. W czasie prowadzenia procesu zawartość reaktora była mieszana mieszadłem magnetycznym dla zapewnienia odpowiedniej dyspersji fotokatalizatora w roztworze. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora P25 firmy Evonik o strukturze anatazu (75%) i rutylu (25%). Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 22 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,729% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 7,53% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,114% obj. C2H6 po 5h i 0,304% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,002% obj. C3H8 po 5h oraz 0,004% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,065% obj. H2. Po 70h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,316% obj. H2.
P r z y k ł a d 2.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora P90 o strukturze anatazu (90%) i rutylu (10%). Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 13 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
PL 210 938 B1
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,398% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 4,93% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,089% obj. C2H6 po 5 h i 0,503% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,006% obj. C3H8 po 5 h oraz 0,011% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,132% obj. H2. Po 70 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,278% obj. H2.
P r z y k ł a d 3.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu zawierającego amorficzny TiO2, anataz oraz rutyl. Zawartość amorficznego TiO2 w produkcie wynosiła 68%. Stosunek udziału anatazu do rutylu był jak 85:15. Przed zastosowaniem w procesie fotokatalitycznym, uwodniony ditlenek tytanu suszono w temperaturze 80°C przez 48 h. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 1,04% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 14,71% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,073% obj. C2H6 po 5 h i 0,542% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna był a niewielka ilość propanu: 0,017% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5 h naś wietlania mieszanina gazowa zawierała również 0,058% obj. H2. Po 70 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,162% obj. H2.
P r z y k ł a d 4.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu, który poddano procesowi kalcynacji w temperaturze 600°C przez 1 godzinę w piecu rurowym w atmosferze powietrza. Badania przeprowadzone metodą dyfrakcji rentgenowskiej wykazały następujący skład fazowy fotokatalizatora po obróbce termicznej: 94% anatazu i 6% rutylu. Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 20 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,987% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 13,39% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,069% obj. C2H6 po 5 h i 0,441% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna był a niewielka ilość propanu: 0,004% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,066% obj. H2. Po 70 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,189% obj. H2.
P r z y k ł a d 5.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu, który poddano procesowi kalcynacji w temperaturze 700°C przez 1 godzinę w piecu rurowym w atmosferze powietrza. Badania przeprowadzone metodą dyfrakcji rentgenowskiej wykazały następujący skład fazowy fotokatalizatora po obróbce termicznej: 94% anatazu i 6% rutylu. Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 32 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 1,47% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 19,63% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,146% obj. C2H6 po 5 h i 0,798% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,009% obj. C3H8 po 5 h reakcji oraz 0,058% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,128% obj. H2. Po 70 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,601% obj. H2.
P r z y k ł a d 6.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu, który poddano procesowi kalcynacji w temperaturze 800°C przez 1 godzinę w piecu rurowym w atmosferze powietrza. Badania przeprowadzone metodą dyfrakcji rentgenowskiej wykazały następujący skład fazowy fotokatalizatora po obróbce termicznej: 2% anatazu i 98% rutylu. Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 51 nm. W celu usunięcia
PL 210 938 B1 tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,911% obj. CH4. Po 70 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 18,79% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,0452% obj. C2H6 po 5 h i 0,562% obj. C2H6 po 70 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,002% obj. C3H8 po 5 h reakcji oraz 0,017% obj. C3H8 po 70 h reakcji. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,217% obj. H2. Po 70 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,03% obj. H2.
P r z y k ł a d 7.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu, który poddano procesowi kalcynacji w temperaturze 500°C przez 1 godzinę w piecu rurowym w atmosferze powietrza. Badania przeprowadzone metodą dyfrakcji rentgenowskiej wykazały następujący skład fazowy foto katalizatora po obróbce termicznej: 92% anatazu i 8% rutylu. Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 12 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 1,976% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 7,464% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,093% obj. C2H6 po 5 h i 0,380% obj. C2H6 po 27 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,016% obj. C3H8 po 5 h reakcji oraz 0,028% obj. C3H8 po 27 h reakcji. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,111% obj. H2. Po 27 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,386% obj. H2.
P r z y k ł a d 8.
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g uwodnionego ditlenku tytanu, który poddano procesowi kalcynacji w temperaturze 500°C przez 1 godzinę w piecu rurowym w atmosferze argonu. Badania przeprowadzone metodą dyfrakcji rentgenowskiej wykazały następujący skład fazowy fotokatalizatora po obróbce termicznej: 92% anatazu i 8% rutylu. Wielkość krystalitów anatazu wynosiła 12 nm. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,611% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 3,12% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,036% obj. C2H6 po 5h i 0,083% obj. C2H6 po 27 h procesu. Po 27 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,028% obj. H2.

Claims (5)

1. Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu, polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu jako katalizatora, znamienny tym, że jako fotokatalizator stosuje się uwodniony amorficzny ditlenek tytanu (kwas metatytanowy H2TiO3), domieszkowany anatazem i rutylem.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że uwodniony amorficzny ditlenek tytanu poddaje się kalcynacji w temperaturze od 500 do 800°C w środowisku tlenowym lub beztlenowym.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się fotokatalizator o zawartości anatazu od 94 do 2%, i rutylu od 6 do 98%.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się fotokatalizator o wielkości krystalitów anatazu od 7 do 51 nm.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w środowisku beztlenowym, uzyskanym z użyciem gazów inertnych, korzystnie azotu.
PL389490A 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu PL210938B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389490A PL210938B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389490A PL210938B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL389490A1 PL389490A1 (pl) 2011-05-23
PL210938B1 true PL210938B1 (pl) 2012-03-30

Family

ID=44070182

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL389490A PL210938B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210938B1 (pl)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107556152A (zh) * 2017-08-31 2018-01-09 上海交通大学 光催化脱羧法转化高级脂肪酸为长链烷烃的方法

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107556152A (zh) * 2017-08-31 2018-01-09 上海交通大学 光催化脱羧法转化高级脂肪酸为长链烷烃的方法

Also Published As

Publication number Publication date
PL389490A1 (pl) 2011-05-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Shi et al. Experimental and mechanistic understanding of photo-oxidation of methanol catalyzed by CuO/TiO2-spindle nanocomposite: Oxygen vacancy engineering
KR101294592B1 (ko) 메탄 산화이량화 반응촉매, 그 제조방법 및 이를 이용한 메탄 산화이량화 반응방법
CN102068999B (zh) 卤化银复合材料在可见光催化二氧化碳制备碳氢化合物中的应用
CN104399509B (zh) 一种无氢前驱体合成的氮化碳光催化剂
CN101138700A (zh) 三相超声光催化反应装置及其还原co2的方法
CN104549412A (zh) 一种用于光催化还原co2的介孔金属氧化物催化剂及制备方法
Zhao et al. Optimal design and preparation of titania-supported CoPc using sol–gel for the photo-reduction of CO2
CN104190461B (zh) 一种制备clston型可见光分解水制氢催化剂的方法
CN101456536A (zh) 甲烷与二氧化碳重整制合成气的方法
CN101513610B (zh) 一种C、N共掺杂纳米TiO2光催化剂的制备方法
JPH09510657A (ja) 光触媒及びその製造方法とそれを用いた水素の製造方法
CN112209815A (zh) 一种以甲酸为主的液态含氧化合物的制备方法
CN105293492B (zh) 一种利用石墨烯基催化剂热还原co2合成co的方法
Mozia et al. Photocatalytic acetic acid decomposition leading to the production of hydrocarbons and hydrogen on Fe-modified TiO2
Mozia et al. The influence of physico-chemical properties of TiO2 on photocatalytic generation of C1–C3 hydrocarbons and hydrogen from aqueous solution of acetic acid
CN104190460A (zh) Clmton型可见光分解水制氢催化剂的制备方法
PL210938B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu
Ramis et al. Photoreactors design for hydrogen production
KR101086188B1 (ko) 고순도 염화수소 제조방법 및 장치
KR20150087557A (ko) 금속 첨가 티타늄산화물 나노와이어 촉매, 이의 제조방법 및 이를 이용한 메탄 산화이량화 반응방법
CN116637631B (zh) 一维管状In2O3/ZnIn2S4复合材料的合成方法及其光催化还原CO2的应用
PL210940B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu
JPH10265223A (ja) アナタース形微粒子酸化チタンの製造方法
CN101733144A (zh) 用于二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯的hzsm-5负载氧化镓的催化剂
PL210939B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Free format text: RATE OF LICENCE: 10%

Effective date: 20111013