PL210939B1 - Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu - Google Patents

Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Info

Publication number
PL210939B1
PL210939B1 PL389491A PL38949109A PL210939B1 PL 210939 B1 PL210939 B1 PL 210939B1 PL 389491 A PL389491 A PL 389491A PL 38949109 A PL38949109 A PL 38949109A PL 210939 B1 PL210939 B1 PL 210939B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
mixture
hydrogen
vol
photocatalyst
aliphatic hydrocarbons
Prior art date
Application number
PL389491A
Other languages
English (en)
Other versions
PL389491A1 (pl
Inventor
Sylwia Mozia
Aleksandra Heciak
Antoni Waldemar Morawski
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL389491A priority Critical patent/PL210939B1/pl
Publication of PL389491A1 publication Critical patent/PL389491A1/pl
Publication of PL210939B1 publication Critical patent/PL210939B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 210939 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 389491 (51) Int.Cl.
C07C 1/207 (2006.01) C07C 9/04 (2006.01) (22) Data zgłoszenia: 09.11.2009
Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu (73) Uprawniony z patentu:
ZACHODNIOPOMORSKI UNIWERSYTET TECHNOLOGICZNY W SZCZECINIE, Szczecin, PL (43) Zgłoszenie ogłoszono:
23.05.2011 BUP 11/11 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono:
30.03.2012 WUP 03/12 (72) Twórca(y) wynalazku:
SYLWIA MOZIA, Szczecin, PL
ALEKSANDRA HECIAK, Dobiegniew, PL
ANTONI WALDEMAR MORAWSKI,
Szczecin, PL (74) Pełnomocnik:
rzecz. pat. Renata Zawadzka
PL 210 939 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu, polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu jako katalizatora. Fotokatalityczna metoda wytwarzania wodoru oraz wę glowodorów alifatycznych, szczególnie metanu, może być interesującą alternatywą dla tradycyjnej technologii produkcji biogazu opartej na fermentacji beztlenowej.
Fotokatalityczne wytwarzanie węglowodorów alifatycznych przebiega w obecności związków będących „zmiataczami dziur”, do których należą m.in. kwasy alifatyczne, takie jak kwas octowy (CH3COOH). Kwas octowy jest jednym z końcowych produktów rozkładu fotokatalitycznego większości związków organicznych. Z tego powodu został wybrany jako związek modelowy w przedstawionych przykładach.
Z literatury M. Ni, M. K. H. Leung, D. Y. C. Leung, K. Sumathy, Renewable and Sustainable Energy Reviews, 11 (2007) 401-425 oraz A. P. Singh, S. Kumari, R. Shrivastav, S. Dass, V. R. Satsangi, Int. J. Hydrogen Energy, 33 (2008) 5363-5368 znana jest możliwość podniesienia aktywności katalizatora TiO2 przez jego modyfikację związkami żelaza, w celu produkcji wodoru z wody. Nie ma natomiast informacji o możliwości zastosowania tego rodzaju fotokatalizatorów do otrzymywania węglowodorów alifatycznych, takich jak metan, z kwasu octowego.
W publikacjach autorstwa B. Kraeutler, A. J. Bard, J. Am. Chem. Soc. 99 (1977) 7729-7731; J. Am. Chem. Soc. 100 (1978) 2239-2240; J. Am. Chem. Soc. 100 (1978) 4903-4905 opisana jest możliwość fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu o strukturze anatazu modyfikowanego związkami platyny (Pt/TiO2). Głównymi produktami takiej reakcji są metan i ditlenek wę gla.
Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu, według wynalazku polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego w obecności ditlenku tytanu jako katalizatora, charakteryzuje się tym, że jako fotokatalizator stosuje się TiO2 w postaci mieszaniny anatazu i rutylu, modyfikowany związkami ż elaza, otrzymany poprzez kalcynację uwodnionego amorficznego ditlenku tytanu kwasu metatytanowego H2TiO3, domieszkowanego anatazem i rutylem oraz modyfikowanego związkami żelaza. Proces kalcynacji prowadzi się w temperaturze od 500 do 600°C w atmosferze beztlenowej uzyskanej z użyciem gazów inertnych, korzystnie argonu. Jako modyfikatory uwodnionego amorficznego ditlenku tytanu stosuje się Fe(CH3COO)2 lub Fe(NO3)3 lub FeC2O4. Korzystnie stosuje się fotokatalizator o zawartości anatazu poniżej 85%, zawierający od 10 do 20% wagowych Fe. Proces dekarboksylacji prowadzi się w środowisku beztlenowym, uzyskanym z użyciem gazów inertnych, korzystnie azotu.
Zaletą sposobu według wynalazku jest znaczne poprawienie wydajności procesu. Proszkowy ditlenek tytanu jest bardzo obiecującym fotokatalizatorem, ponieważ jest nietoksyczny, stabilny chemicznie, tani i łatwo dostępny.
Sposób według wynalazku bliżej objaśniony jest w przykładach wykonania.
P r z y k ł a d 1
Instalacja składała się ze szklanego reaktora (Heraeus, typ UV-RS-2), w którym umieszczono centralnie średniociśnieniową lampę rtęciową (Heraeus, TQ150, λπαχυν = 365 nm) emitującą promieniowanie UV (powyżej 190 nm) i Vis. Objętość reaktora wynosiła 765 cm3. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora Fe/TiO2 otrzymanego w następujący sposób. Do zlewki wprowadzono 10 cm3 wodnego roztworu Fe(CH3COO)2 (100 g Cu/dm3) oraz 9 g TiO2. W celu poprawy dyspersji TiO2 w roztworze do zlewki dodano również wodę destylowaną. Tak otrzymaną zawiesinę mieszano mieszadłem magnetycznym w temperaturze pokojowej przez 22 h. Po tym czasie zlewkę z zawiesiną umieszczano na mieszadle z funkcją grzania w celu odparowania wody. Po odparowaniu otrzymany osad suszono w suszarce przez 24 h w temperaturze 105°C. Wysuszony materiał rozcierano w moździerzu agatowym. Tak otrzymany fotokatalizator zawierający 10% wagowych Fe poddano kalcynacji w piecu rurowym przez 1 h w temperaturze 500°C, w atmosferze argonu. Szybkość grzania wynosiła 10°C/min, natężenie przepływu argonu: 5 dm3/h (83 cm3/min). Otrzymany w ten sposób fotokatalizator wprowadzono do reaktora. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
PL 210 939 B1
Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 1,54% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 12,71% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,136% obj. C2H6 po 5 h i 0,708% obj. C2H6 po 27 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,004% obj. C3H8 po 5 h reakcji oraz 0,025 po 27 h. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,039% obj. H2. Po 27 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosł a do 0,164% obj. H2.
P r z y k ł a d 2
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora Fe/TiO2 zawierającego 10% wagowych Fe, otrzymanego jak w przykładzie 1 i poddanego kalcynacji w temperaturze 600°C. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez ukł ad przepuszczano N2 przez 1h, przy przepł ywie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 0,452% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 3,76% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,021% obj. C2H6 po 5 h i 0,149% obj. C2H6 po 27 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna był a niewielka ilość propanu: 0,003% obj. C3H8 po 27 h. Po 5 h naś wietlania mieszanina gazowa zawierała również 0,026% obj. H2. Po 27 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,054% obj. H2.
P r z y k ł a d 3
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora Fe/TiO2 otrzymanego jak w przykładzie 1, z tym, że uwodniony ditlenek tytanu modyfikowano roztworem Fe(NO3)3. Otrzymany fotokatalizator zawierający 10% wagowych Fe poddano kalcynacji w temperaturze 500°C i następnie umieszczono w reaktorze. W celu usunię cia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 2,51% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 5,31% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,107% obj. C2H6 po 5 h i 0,151% obj. C2H6 po 27 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewielka ilość propanu: 0,003% obj. C3H8 po 27 h oraz. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,033% obj. H2. Po 27 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,143% obj. H2.
P r z y k ł a d 4
Zastosowano instalację jak w przykładzie 1. Do reaktora wprowadzono 350 cm3 roztworu kwasu octowego (1 mol/dm3) oraz 0,35 g fotokatalizatora Fe/TiO2 otrzymanego jak w przykładzie 1, z tym, że do zlewki wprowadzono 20 cm3 wodnego roztworu Fe(NO3)3 (100 g Fe/dm3) oraz 8 g TiO2. Otrzymany fotokatalizator zawierający 20% wagowych Fe poddano kalcynacji w temperaturze 500°C i następnie umieszczono w reaktorze. W celu usunięcia tlenu z roztworu, przez układ przepuszczano N2 przez 1 h, przy przepływie 102 cm3 N2/min. Po tym czasie włączono lampę UV. Skład gazu nad mieszaniną reakcyjną analizowano metodą chromatografii gazowej.
Po 5h naświetlania mieszanina gazowa zawierała 2,52% obj. CH4. Po 27 h prowadzenia procesu ilość metanu wzrosła do 8,38% obj. CH4. Ilość powstającego etanu była dużo niższa i kształtowała się na poziomie 0,071% obj. C2H6 po 5 h i 0,227% obj. C2H6 po 27 h procesu. Oprócz metanu i etanu, w mieszaninie obecna była niewieUca ilość propanu: 0,007% obj. C3H8 po 27 h oraz. Po 5 h naświetlania mieszanina gazowa zawierała również 0,028% obj. H2. Po 27 h prowadzenia procesu ilość wodoru wzrosła do 0,139% obj. H2.

Claims (5)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu, polegający na fotokatalitycznej dekarboksylacji kwasu octowego, znamienny tym, że stosuje się fotokatalizator otrzymany poprzez kalcynację uwodnionego amorficznego ditlenku tytanu - kwasu metatytanowego H2TiO3, domieszkowanego anatazem i rutylem oraz modyfikowanego związkami żelaza,
    PL 210 939 B1 przy czym kalcynację prowadzi się w temperaturze od 500 do 600°C w atmosferze beztlenowej uzyskanej z użyciem gazów inertnych, korzystnie argonu.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako modyfikatory uwodnionego amorficznego ditlenku tytanu stosuje się Fe(CH3COO)2 lub Fe(NO3)3 lub FeC2O4.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się fotokatalizator o zawartości anatazu poniżej 85%.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w środowisku beztlenowym, uzyskanym z użyciem gazów inertnych, korzystnie azotu.
  5. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się fotokatalizator zawierający od 10 do 20% wagowych Fe.
PL389491A 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu PL210939B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389491A PL210939B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389491A PL210939B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL389491A1 PL389491A1 (pl) 2011-05-23
PL210939B1 true PL210939B1 (pl) 2012-03-30

Family

ID=44070183

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL389491A PL210939B1 (pl) 2009-11-09 2009-11-09 Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210939B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL389491A1 (pl) 2011-05-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zhong et al. Toluene oxidation process and proper mechanism over Co3O4 nanotubes: Investigation through in-situ DRIFTS combined with PTR-TOF-MS and quasi in-situ XPS
Kominami et al. Photocatalytic hydrogen formation from ammonia and methyl amine in an aqueous suspension of metal-loaded titanium (IV) oxide particles
CN102068999B (zh) 卤化银复合材料在可见光催化二氧化碳制备碳氢化合物中的应用
CN104646001B (zh) 一种可见光响应型铁酸铋‑氧化铋复合材料及其制备方法
JP5902324B2 (ja) ルテニウムを含む廃触媒を使用することによる固形ニトロシル硝酸ルテニウムの調製方法
CN103420748B (zh) 一种铜催化醇氧化制备醛和酮的绿色方法
CN108130554A (zh) 一种次氯酸钠电催化5-hmf制备fdca的方法
CN103566949B (zh) 由草酸二甲酯加氢制乙二醇及乙二醇单甲醚的铜基催化剂及其制备方法
CN104190461A (zh) 一种制备clston型可见光分解水制氢催化剂的方法
JP2005144210A (ja) ガリウムナイトライド固溶体からなる水分解用触媒
CN104190460B (zh) Clmton型可见光分解水制氢催化剂的制备方法
CN105293492B (zh) 一种利用石墨烯基催化剂热还原co2合成co的方法
CN102701905B (zh) 一种环己烷选择性氧化制备环己酮和环己醇的方法
PL210939B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu
PL210940B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu
PL210938B1 (pl) Sposób otrzymywania mieszaniny wodoru oraz węglowodorów alifatycznych, zwłaszcza metanu
Wu et al. Photocatalytic behavior of BiVO4 immobilized on silica fiber via a combined alcohol-thermal and carbon nanofibers template route
TWI551542B (zh) 光催誘發甲醇部分氧化重組製氫製程及光觸媒材料
CN105268448B (zh) 以副产氯化氢为原料制备氯气的催化剂及制备方法和应用
CN104667927A (zh) 甲酸降解催化剂
CN102600830B (zh) 一种分解纯水制氢的催化剂及其制备方法
CN104085880B (zh) 一种由二氧化碳转化制备固体碳的方法
CN104085924B (zh) 一种制备slyton钙钛矿型氮氧化物粉体的方法
CN104190463B (zh) 一种slaton型可见光分解水制氧催化剂的制备方法
CN102266766A (zh) 一种微波辅助制备高效可见光催化材料的方法

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Free format text: RATE OF LICENCE: 10%

Effective date: 20111013