PL176359B1 - Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO - Google Patents

Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO

Info

Publication number
PL176359B1
PL176359B1 PL94303907A PL30390794A PL176359B1 PL 176359 B1 PL176359 B1 PL 176359B1 PL 94303907 A PL94303907 A PL 94303907A PL 30390794 A PL30390794 A PL 30390794A PL 176359 B1 PL176359 B1 PL 176359B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
compound
metal
templat
aluminum
until
Prior art date
Application number
PL94303907A
Other languages
English (en)
Other versions
PL303907A1 (en
Inventor
Jan Kornatowski
Gerd Finger
Werner H. Baur
Michał Rozwadowski
Original Assignee
Univ Mikolaja Kopernika
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Mikolaja Kopernika filed Critical Univ Mikolaja Kopernika
Priority to PL94303907A priority Critical patent/PL176359B1/pl
Publication of PL303907A1 publication Critical patent/PL303907A1/xx
Publication of PL176359B1 publication Critical patent/PL176359B1/pl

Links

Landscapes

  • Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)

Abstract

1. Sposób wytwarzania nowych (metalo)glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO na drodze krystalizacji hydrotermalnej przez poddanie reakcji związku glinu, związku metalu, związku fosforu, związku sterującego strukturą (templat R), w środowisku wodnym, w temperaturze poniżej 70°C, intensywnie mieszając, aż do uzyskania homogenizacji, dodając ewentualnie silny kwas nieorganiczny (HX) lub dalszą ilość związku sterującego strukturą (templat R) dla ustalenia pH = 2-5, a utworzoną żelopodobną mieszaninę reakcyjną, w której składniki pozostają w stosunkach molowych: a Al2 O3 : b P2O5 : c MeO lub Me2O3 : d R : e H2O : f HX w zakresach: a = 1-c/2 dla c>0,05 lub a = 1 dla c <0,05 b = 1 ± 0,2 0<c<0,4 0,01<d<50 e>10 f>0, wygrzewa się w naczyniu ciśnieniowym w temperaturze 120-250°C, aż do uformowania się kryształów metaloglinofosforanowych o strukturze typu ATO, które oddziela się, suszy i kalcynuje w strumieniu suchego powietrza i/lub tlenu, aż do wypalenia związku sterującego strukturą (templat R), znamienny tym, że związek fosforu i związek sterujący strukturą (templat R) poddaje się reakcji w środowisku wodnym, oddzielnie przed zmieszaniem ze związkiem glinu i związkiem metalu oraz przed finalnym rozcieńczeniem wodą.

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych (metalo)glinofosforanowych sit molekularnych o strukturze typu ATO, pochodnych AlPOą-31, zawierających jony Mg2+, Mn2+, Zn2+, Ni +, Co2+, Cd2+, Cu, lub Crą mających zastosowanie jako selektywne sorbenty i/lub katalizatory w procesach kwasowo-zasadowych i redoksowych.
Poza macierzystym sitem molekularnym AlPOą-31 oraz jego krzemową pochodną SAPO-31, nie są dotychczas znane sita molekularne o strukturze typu ATO, posiadające jony innych metali wbudowane w sieć krystaliczną. Jedynymi wzmiankami na ten temat są dwa przykłady w patentach dotyczących glinofosforanów wielu różnych typów, a mianowicie FeAsAPO-31 jako
176 359 przykład 4 w EPA nr 158.349 (1985) oraz CrAPO-31 jako przykład 8 w EPA nr 158.976 (1985). Kryształy wszystkich sit molekularnych tego typu odznaczają się charakterystycznym dla struktury typu ATO proszkowym dyfrakcyjnym widmem rentgenowskim i posiadają system mikroporów w postaci kanałów równoległych do podłużnej osi kryształu.
Celem wynalazku jest opracowanie sposobu wytwarzania (metalo)glinofosforanowych sit molekularnych M'eAPO-31 o strukturze typu ATO, w których atomy metali wbudowane byłyby w sieć kryształu i stanowiłyby aktywne miejsca struktury.
Sposób według wynalazku polega na tym, że reakcji poddaje się związek glinu, związek metalu, związek fosforu, związek sterujący strukturą (templat R), w środowisku wodnym, w temperaturze poniżej 70°C, intensywnie mieszając aż do uzyskania homogenizacji, dodając ewentualnie silny kwas nieorganiczny (HX) lub dalszą ilość związku sterującego strukturą (templat R) dla ustalenia pH = 2-5. Sposób według wynalazku odznacza się tym, że związek fosforu i związek sterujący strukturą (templat R) poddaje się reakcji w środowisku wodnym oddzielnie przed zmieszaniem ze związkiem glinu i związkiem metalu oraz przed finalnym rozcieńczeniem wodą. Do wytworzenia żelu reakcyjnego jako związek metalu stosuje się związki nieorganiczne metali rozpuszczalne w mieszaninie reakcyjnej w warunkach reakcji hydrotermalnej albo alkoksykompleksy metali z grupy Mg, Mn, Zn, Ni, Co, Cd, lub Cr. Jako związek fosforu stosuje się kwas fosforowy, korzystnie 85%-owy kwas ortofosforowy, a jako związek glinu, korzystnie zol oksyhydratu glinu o zawartości glinu 1,5-5% wagowych w przeliczeniu na AI2O3. Jako związek sterujący strukturą (templat R) stosuje się alifatyczne aminy, o ogólnym wzorze N(CxH2X+i)z, gdzie x = 1-6, a z = 1-4, korzystnie di-n-propyloaminę lub etylobutyloaminę. Tak utworzone składniki miesza się ze sobą wkraplając jeden do drugiego aż do homogenizacji mieszaniny, zachowując tę samą temperaturę. Podczas tej fazy mieszania dodaje się w razie potrzeby nadal silny kwas nieorganiczny (HX) lub dalszą ilość związku sterującego strukturą (templat R) celem utrzymania kwasowości mieszaniny reakcyjnej w granicach pH = 2-5. Dodaje się również dalsze ilości wody dla uzyskania ostatecznego rozcieńczenia mieszaniny reakcyjnej.
Utworzoną w ten sposób żelopodobną mieszaninę reakcyjną, w której składniki pozostają w stosunkach molowych:
a AbO,: b P2O5: c MeO lub Me2Os: d R : e H2O : f HX w zakresach:
a = 1-c/2 dla c>0,05 lub a = 1 dla c<0,05 b = 1±0,2
0<c<0,4
0,01<d<50 e>10 f>0, wygrzewa się w naczyniu ciśnieniowym w temperaturze 120-250°C, korzystnie 160-210°C, aż do uformowania się kryształów metaloglinofosforanowych o strukturze typu ATO. Okres formowania się kryształów zależy zarówno od temperatury jak i rozcieńczenia mieszaniny reakcyjnej. Wytworzone kryształy oddziela się od ługu macierzystego i ewentualnych produktów ubocznych lub resztek amorficznego żelu przez wielokrotną dekantację w wodzie destylowanej. Otrzymane kryształy sita molekularnego typu ATO suszy się w temperaturze 100-120°C, a następnie kalcynuje w temperaturze, którą określa się na podstawie analizy termograwimetrycznej, przy powolnym przepływie strumienia suchego powietrza, a następnie tlenu przez okres konieczny do całkowitego wypalenia związku sterującego strukturą (templat R) z kanałów sita. Produkt przed lub po kalcynacji przesiewa się przez kolumnę sit o dobranej wielkości oczek celem wysekcjonowania żądanej wielkości kryształów i oddzielenia ewentualnie pozostałych resztek produktów ubocznych.
Istotną zaletą sposobu według wynalazku jest to, że umożliwia on wytworzenie kryształów (metalo)glinofosforanowych MeAPO-31 typu ATO z wysoką wydajnością (70-95%). Atomy metali w tych kryształach wbudowane są w miejscach T struktury, tworząc tym samym katalitycznie aktywne centra Br0nsteda.
176 359
Sposób według wynalazku został bliżej zilustrowany w poniższych przykładach jego wykonania.
Przykłady 1-8
Do 98,8 g zolu oksyhydratu glinu o zawartości 2,58% wagowych AhO3 dodaje się w temperaturze pokojowej siarczany metali w ilościach.
1) 0,60 g MgSOą lub
2) 0,75 g MnSOą lub
3) 0,81 g ZnSO4 lub
4) 0,77 g NiSO4 lub
5) 0,77 g CoSO4 lub
6) 1,04 g CdSO4 lub
7) 0,80 g CUSO4 lub
8) 0,98 g Cr2(SO4)3, albo odpowiednio więcej soli uwodnionych, intensywnie mieszając przez okres 1 godz. Odrębnie sporządza się drugi składnik przez poddanie reakcji 5,76 g 85%-owego kwasu ortofosforowego, 19,0 g wody i 4,3 g di-n-propylaminy (DPA) przy jednoczesnym chłodzeniu. Po krótkim wymieszaniu, drugi składnik wkrapla się do pierwszego i spłukuje naczynia 8,5 g wody. Całość miesza się jeszcze przez 2 godziny. Tak wytworzony żel reakcyjny o stosunkach molowych reagentów:
0,9 AI2O3 · 0,2 MeO (0,1 Me2O3) · 1,0 P2O5 · 1,7 DPA · 280 H2O i wartości pH = 3,0 ± 0,2 umieszcza się w naczyniu ciśnieniowym i poddaje krystalizacji bez mieszania przez okres 50 godzin w temperaturze 190°C i pod ciśnieniem autogennym.
W wyniku uzyskuje się kryształy (metalo)glinofosforanów MeAPO-31 o strukturze ATO i wielkości do 60x15 pm. Tak wytworzone kryształy oddziela się przez kilkakrotną dekantację, a następnie filtruje i suszy w temperaturze 120°C przez około 12 godzin. Celem usunięcia templatu kryształy kalcynuje się w strumieniu suchego powietrza, a potem tlenu w temperaturze, którą należy wyznaczyć indywidualnie dla każdego preparatu termograwimetrycznie (450-750°C), aż do całkowitego wypalenia się substancji organicznych. Kryształy (metalo)glinofosforanowe MeAPO-31 zawierają 0,05 do 1 atomów metali na komórkę elementarną, wbudowanych do sieci w miejscach T glinu. Wykazują one charakterystyczne dla struktury ATO rentgenowskie widmo dyfrakcyjne.
Przykłady 9-16
Postępując analogicznie jak w przykładach 1-8, formuje się składnik pierwszy przez dodanie do zolu oksyhydratu glinu chlorków metali w ilościach:
9) 0,476 g MgCl2 lub
10) 0,626 g MnCl2 lub
11) 0,628 g ZnCl2 lub
12) 0,648 g NiCl2 lub
13) 0,650 g CoCl2 lub
14) 0,917 g CdCl2 lub
15) 0,672 g CuCl2 lub
16) 0,396 g CrCl3, albo odpowiednio więcej soli uwodnionych. Żel reakcyjny poddaje się krystalizacji podobnie jak w przykładach 1-8 przez 60-70 godzin. Uzyskuje się analogiczne produkty, które oddziela się, suszy i kalcynuje jak w poprzednich przykładach.
Przykłady 17-24
Postępując analogicznie jak w przykładach 1-8 lub 9-16, formuje się żele reakcyjne zawierające proporcjonalnie mniej metali, a więcej glinu. Można w ten sposób redukować ilość metali aż do 400x, formując żele o stosunkach molowych aż do
1,0 AI2O3 · 0,0005 MeO · 1,0 P2O5 · 1,7 DPA · 280 H2O, przy czym począwszy od zawartości 0,05 MeO można stosować 1,0 AUO3. Otrzymuje się w ten sposób analogiczne kryształy (metalo)glinofosforanowe dotowane bardzo małymi ilościami metali (1 atom metalu na kilkaset, a nawet kilka tysięcy komórek elementarnych). Ilości te są wystarczające dla modyfikacji własności katalitycznych i redoksowych wytwarzanych kry176 359 ształów o strukturze typu ATO. Kryształy oddziela się, suszy i kalcynuje, jak w poprzednich przykładach.
Przykłady 25-32
Postępując analogicznie jak w przykładach 1-8 lub 9-16, lub 17-24, do sporządzonego żelu reakcyjnego dodaje się w końcowej fazie 88,0 g wody i miesza jeszcze przez 1 godz. Tak uformowany żel reakcyjny o stosunkach molowych składników
0,9 Al2Os · 0,2 MeO (0,1 Me2O3 · 1,0 P2O5 · 1,7 DPA · 475 H2O i wartości pH = 3,1 ±0,2 pod2ajesię krystalizacjijzk w popweonich drzykładach przcz okres 70-100 godzin. Otrzymuje się analogiczne kryształy MeAPO-31 o rozmiarach do 120x40 pm, które oddziela się, suszy i kalcynuke, jak w poprzednich przykładach.
176 359
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 70 egz. Cena 2,00 zł.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób wytwarzania nowych (metalo)glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO na drodze krystalizacji hydrotermalnej przez poddanie reakcji związku glinu, związku metalu, związku fosforu, związku sterującego strukturą (templat R), w środowisku wodnym, w temperaturze poniżej 70°C, intensywnie mieszając, aż do uzyskania homogenizacji, dodając ewentualnie silny kwas nieorganiczny (HX) lub dalszą ilość związku sterującego strukturą (templat R) dla ustalenia pH = 2-5, a utworzoną żelopodobną mieszaninę reakcyjną, w której składniki pozostają w stosunkach molowych:
    a Al2O3: b P2O5: c MeO lub Me2O3: d R : e H2O : f HX w zakresach:
    a = 1-c/2 dla c>0,05 lub a = 1 dla c<0,05 b = 1 ±0,2
    0<c<0,4
    0,01<d<50 e>10 f>0, wygrzewa się w naczyniu ciśnieniowym w temperaturze 120-250°C, aż do uformowania się kryształów metaloglinofosforanowych o strukturze typu ATO, które oddziela się, suszy i kalcynuje w strumieniu suchego powietrza i/lub tlenu, aż do wypalenia związku sterującego strukturą (templat R), znamienny tym, że związek fosforu i związek sterujący strukturą (templat R) poddaje się reakcji w środowisku wodnym, oddzielnie przed zmieszaniem ze związkiem glinu i związkiem metalu oraz przed finalnym rozcieńczeniem wodą.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że związek metalu dodaje się do mieszaniny reakcyjnej w dowolnym momencie jej formowania, z wyjątkiem reakcji związku fosforu i związku sterującego strukturą (templat R).
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako związek metalu stosuje się związki nieorganiczne metali rozpuszczalne w mieszaninie reakcyjnej w warunkach reakcji hydrotermalnej albo alkoksykompleksy metali z grupy Mg, Mn, Zn, Ni, Co, Cd, Cu lub Cr.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako związek glinu, korzystnie stosuje się zol oksyhydratu glinu o zawartości glinu 1,5-5% wagowych w przeliczeniu na Al2O3.
  5. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako związek sterujący strukturą (templat R) stosuje się alifatyczne aminy, o ogólnym wzorze N(CxH2x+i)z, gdzie x = 1 -6, a z = 1-4, korzystnie di-n-propyloaminę lub etylobutyloaminę.
  6. 6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako silny kwas nieorganiczny (HX) stosuje się kwas siarkowy.
PL94303907A 1994-06-20 1994-06-20 Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO PL176359B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL94303907A PL176359B1 (pl) 1994-06-20 1994-06-20 Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL94303907A PL176359B1 (pl) 1994-06-20 1994-06-20 Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL303907A1 PL303907A1 (en) 1995-12-27
PL176359B1 true PL176359B1 (pl) 1999-05-31

Family

ID=20062687

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL94303907A PL176359B1 (pl) 1994-06-20 1994-06-20 Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL176359B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL303907A1 (en) 1995-12-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN104271240B (zh) Cu‑SAPO‑34的直接合成法
EP2931406B1 (en) One-pot method for the synthesis of cu-ssz-13
CN110668458B (zh) Al-SBA-15介孔分子筛和脱硝催化剂及各自的制备方法和应用
CN102259892B (zh) 以金属-胺-络合物作为模板剂合成磷硅铝分子筛的方法
Loiseau et al. Crystalline oxyfluorinated open-framework compounds: Silicates, metal phosphates, metal fluorides and metal-organic frameworks (MOF)
US5675050A (en) Crystalline microporous solids consisting of aluminophosphates substituted by a metal and optionally by silicon and belonging to the FAU structure type, their synthesis and applications
EP3153471A1 (en) Synthesis of sapo-18 and the catalytic applications thereof
CN109052428B (zh) 以非金属矿凹凸棒石为原料制备sapo分子筛的方法
CN111099603A (zh) Scm-18分子筛及其制备方法
PL176359B1 (pl) Sposób wytwarzania nowych /metaio/ glinofosforanowych sit molekularnych MeAPO-31 o strukturze typu ATO
JPH07133286A (ja) リン酸バナジウム組成物
US5049366A (en) Crystalline aluminophosphates compositions
CN110894300A (zh) 基于刚性含氮配体的多酸杂化材料、制备方法及应用
Szostak Synthesis of molecular sieve phosphates
CN111099631B (zh) 过渡金属磷铝分子筛及其制备方法
JPH03112803A (ja) 新規な結晶性リン酸アルミニウムおよびその関連化合物
CN111422843B (zh) 分子筛的合成方法
PL166162B1 (pl) Sposób wytwarzania miedziowoaluminofosforanowych sit molekularnych CuAPO-5
EP0404219B1 (en) Novel crystalline aluminophosphates and related compounds
JPH05238712A (ja) 結晶質アルミノホスフェートおよび関連化合物
PL171191B1 (pl) Sposób wytwarzania grubokrystalicznych krzemoaluminofosforanowych sit molekularnych SAPO-31
CN111099632B (zh) Scm-20金属磷铝酸盐及其制备方法
Belaaouad et al. Chemical preparation and crystal data for two new condensed phosphates
CN111099635B (zh) Scm-19金属磷铝酸盐及其制备方法
PL166149B1 (pl) Sposób wytwarzania molibdenoaluminofosforanowych sit molekularnych MoAPO-5