PL102193B1 - A process of producing new cyclic urethans - Google Patents

A process of producing new cyclic urethans Download PDF

Info

Publication number
PL102193B1
PL102193B1 PL1977202443A PL20244377A PL102193B1 PL 102193 B1 PL102193 B1 PL 102193B1 PL 1977202443 A PL1977202443 A PL 1977202443A PL 20244377 A PL20244377 A PL 20244377A PL 102193 B1 PL102193 B1 PL 102193B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
solution
mol
water
reaction
Prior art date
Application number
PL1977202443A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL102193B1 publication Critical patent/PL102193B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07HSUGARS; DERIVATIVES THEREOF; NUCLEOSIDES; NUCLEOTIDES; NUCLEIC ACIDS
    • C07H15/00Compounds containing hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to hetero atoms of saccharide radicals
    • C07H15/20Carbocyclic rings
    • C07H15/22Cyclohexane rings, substituted by nitrogen atoms
    • C07H15/222Cyclohexane rings substituted by at least two nitrogen atoms
    • C07H15/226Cyclohexane rings substituted by at least two nitrogen atoms with at least two saccharide radicals directly attached to the cyclohexane rings
    • C07H15/234Cyclohexane rings substituted by at least two nitrogen atoms with at least two saccharide radicals directly attached to the cyclohexane rings attached to non-adjacent ring carbon atoms of the cyclohexane rings, e.g. kanamycins, tobramycin, nebramycin, gentamicin A2
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D263/00Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings
    • C07D263/02Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D263/08Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D263/16Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D263/18Oxygen atoms
    • C07D263/20Oxygen atoms attached in position 2
    • C07D263/24Oxygen atoms attached in position 2 with hydrocarbon radicals, substituted by oxygen atoms, attached to other ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D265/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D265/041,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines
    • C07D265/061,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines not condensed with other rings
    • C07D265/081,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D265/101,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with oxygen atoms directly attached to ring carbon atoms
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych cyklicznych uretanów, zwiajzków wyjs¬ ciowych do otrzymywania l-N-i/2-hydiroksy-co-ami- noalkilo/aminoglrikozydów, wykazujacych aktyw¬ nosc przeciwbakteryjna.Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych cyklicznych uretanów, pochodnych a-hydrolksy-co-arndnoaldehydu lub jego wodzianu, okreslonych wzorem 1, w którym R4 oznacza atom wodoru lub grupe wodorotlenowa, R7 oznacza atom wodoru, nizszy rodnik alkilowy lub rodnik benzy¬ lowy, n oznacza liczbe 0 lub 1, z tym ogranicze¬ niem, ze n oznacza liczbe 1, jezeli R4 oznacza grupe wodorotlenowa, a X oznacza atom tlenu lub ugnuipowaniie /OH/2.Sposób wedlug wynalazku wytwarzania nowych cyklicznych uretanów o wzorze 1 polega na prze¬ prowadzeniu kilku etapowej reakcji, z zastosowa¬ niem jako surowców wyjsciowych latwo dostep¬ nych cukrów, aldopentoz, aldoheksoz lub 2^dezok- sycukrów. Najpierw przeprowadza sie redukcyjne alkilowanie cukru amoniakiem lub amina o wzo¬ rze R^NH2, w którym R7 oznacza nizsza grupe alki¬ lowa lub grupe benzylowa, nastepnie tworzy sie pierscien cyklicznego uretanu w reakcji z chloromrówczanem arylu dzialajac zasa¬ da i wreszcie utlenia sie pólprodukt, przy czym otrzymuje sie funkcje aldehydowa —CHX.W praktyce stwierdzono, ze funkcja aldehydowa jesit zwykle wyodrebniona w postaci uwodnionej, 2 w której X oznacza grupe /OH/2, chociaz latwo dostrzec, ze jest to funkcyjny równowaznik wol¬ nej grupy aldehydowej, w której X oznacza 0, przy czym sposób wedlug wynalaizku obejmuje te alter¬ natywe. Cecha sposobu wedlug wynalazku jest to, ze stereochemia cyklicznego uretanu moze byc latwo zdeterminowana przez zastosowanie jako zwiazku wyjsciowego cukru o odpowiedniej konfi¬ guracji, co umozliwia latwa kontrole stereoohemii podstawnika otrzymywanego z uretanu zwiazku 1^N-2-hydroksy-w-aniinoalkilowego.R7 oznacza korzystnie rodnik benzylowy, który moze byc w razie potrzeby wybiórczo usuwany w dalszym etapie^ na drodze wodorolizy.Wytwarzanie zwiazków o wzorze 1 jest przed¬ stawione na przykladzie wytwarzania 3Hbenzytlo-6- VS/-d(WuhydrokBymei;ylioczterowodO!ro^ly3-oksazyno- nu-2 o wzorze 6 z 2Hdezoksy-D-rybozy o wzorze 2.Proces ten przedstawia schemat 1, w którym we wzorach 3, 4, 5 i 6 R7 oznacza, grupe benzylowa, a Ph oznacza fenyl.W pierwszym etapie na 2-dezoksy-D-ryboze o wzorze 2 dziala sie malym nadmiarem benzylo- aminy w obecnosci czynnika redukujacego, np. cy- janoborowodorku sodu, przy wartosci pH 5, lub al¬ ternatywnie z równoczesnym katalitycznym uwo¬ dornieniem w zwykly sposób. Cyjanoborowodorek sodu jest reagentem korzystnym, a reakcje.te moz¬ na dogodnie prowadzic z reagentami rozpuszczony¬ mi w rozpuszczalniku obojetnym w stosunku do 102193102193 3 4 reakcji, np. w wodzie. Reakcja przebiega zwykle do konca w ciagu 24 godzin w temperaturze poko¬ jowej. Alternatywnie redukcje mozna przeprowa¬ dzic na drodze uwodornienia katalitycznego, w temperaturze 50°C i przy cisnieniu 3,5 atm. w obecnosci tlenku platyny jako katalizatora.W razie potrzeby produkt o wzorze 3 mozna wyodrebnic konwencjonalnymi sposobami, lecz do¬ godnie jest uzyc go bezposrednio w drugim etapie procesu, zadajac mieszanine reakcyjna bezposred¬ nio malym nadmiarem chloromrówczanu arylu, korzystnie chloromrówczanem fenylu. Reakcje te korzystnie przeprowadza sie pnzy chlodzeniu, np. w temperaturze 0—10°C, a konczy sie ja zwykle w ciagu kilku godzin. Produkt o wzorze 3 mozna wyodrebniac konwencjonalnymi sposobami, np. przez ekstrakcje organicznym rozpuszczalnikiem, np. octanem etylu. Otrzymany produkt o wzorze 4 po usunieciu rozpuszczalnika jest zwykle dosta¬ tecznie czysty do uzycia w nastepnym etapie pro¬ cesu, lecz, jezeli to jest pozadane, moze byc dalej oczyszczamy, np. przez krystalizacje lub chromato¬ graficznie.Etap cyklizacji przeprowadza sie dzialajac na zwiazek o wzorze 4, rozpuszczony w odpowiednim rozpuszczalniku, mocna zasada. Przykladowo, re¬ akcje cyikliizacji mozna przeprowadzic za pomoca IHrzjbutylanu potasu w Illrzjbutanolu lub za po¬ moca wodorotlenku sodu w wodzie lub w wodnym etanolu albo ewentualnie wodorkiem sodu w mie¬ szaninie Illrzjbutanolu i dioksanu. Reakcje dogod¬ nie przeprowadza sie w temperaturze pokojowej, a zwykle konczy sde ja w ciagu 24 godzin.Roztwór zobojetnia sie, a produkt o wzorze 5 mozna nastepnie wyodrebnic przez odparowanie i oczyscic. Drugi etap procesu i reakcje cykli¬ zacji mozna przeprowadzic równiez przy uzyciu chloromrówczanu p-nitrofenylu, przy czym w tym przypadku zamkniecie pierscienia zachodzi równo¬ czesnie bez koniecznosci stosowania oddzielnego etapu dzialania zasada. Koncowy etap procesu obejmuje utleniajace odszczepienie podstawnika diolu, obecnego w zwiazku o wzorze 5 w celu otrzymania funkcji aldehydowej, przy czym mozna tego dokonac róznymi dobrze znanymi sposobami.W praktyce stwierdzono, ze utlenianie mozna do¬ godnie przeprowadzic stosujac wodny roztwór kwasu metanadrjodowego. Reakcja zwykle przebie¬ ga do konca w ciagu kilku minut w ^temperaturze pokojowej, a produkt o wzorze 6, który iw tym przypadku wytraca sie z roztworu w postaci za¬ sadniczo czystej, mozna odsaczyc i wysuszyc.Otrzymany zwiazek stosowany w procesie wy¬ twarzania l-N-/2-hydroiksy-co-aniinoalkMo/amiinogii- kozydów pozwala na otrzymanie zwiazków o kon¬ figuracji S, której po uwodornieniu daje pochodna l-N-i/l/S/-4-amino-2HhydroikBybu^ "Proces mozna przeprowadzic w dokladnie analo¬ giczny ipósób stosujac rózne inne aminy. Przykla¬ dowo, jezeli proces przeprowadza sie z metylo¬ amina, otrzymuje sie zwiazek o wzorze 6, w któ¬ rym R7 oznacza rodnik metylowy. Mozna równiez stosowac amoniak, przy czym w tym przypadku R7 oznacza atom wodoru. Mozna równiez przepro¬ wadzic podobny proces wychodzac z samej rybozy, otrzymujac zwiazek o wzorze 1, w którym n=,l, R4 oznacza grupe wodorotlenowa, a oba asyme¬ tryczne atomy wegla maja konfiguracje S. Z pro¬ duktu tego otrzymuje sie NJl-[/S//S/H2j3Hdwuhydro- ,ksy-4-aminobutyilo/amiinoglikozyd.Reakcja cyklizacji moze w przypadku rybozy zachodzic z grupa 2-wodorotlenowa a nie z 3-wo- dorotlenowa, przy czym otrzymuje sie zwiazek o wzorze 1, w którym n = 0, co przedstawiono na schemacie 2. Reakcja wedlug schematu 2 przebie¬ ga analogicznie jak opisana w odniesieniu do sche¬ matu 1, we wzorach 8, 9, 10 i 11 R7 oznacza atom wodoru, nizszy rodnik alkilowy lub rodnik benzy¬ lowy, a Ph oznacza fenyl.W tym przypadku, stosujac ten zwiazek przejs¬ ciowy, otrzymuje sie 1-N*A /S/-2-hydroksy-3-amino- paropylo/aminoglikozyd.W przypadku, jezeli R7 oznacza atom wodoru, to zwiazki o wzorze 1 mozna wytwarzac poprzez od¬ powiedni aminooukier.Na przyklad, jezeli cyiklizacje prowadzi sie wy¬ chodzac z 5-amino-/SyS/-\l,2^3Htrójhydroiksypentanu, otrzymany z 2^dezoksy-D^rybozy na drodze reduk¬ cyjnego aminowania amoniakiem lub benzyloamina i prowadzac katalityczne uwodornienie, otrzymuje sie pochodna l-3^oksazyny, która po utlenieniu daje zwiazek o wzorze 1, w którym R4 i R7 ozna¬ czaja atomy wodoru, n^l, atom wodoru z funk¬ cja aldehydowa ma konfiguracje S. Zwiazek ten uzyty do dalszej reakcji w celu otrzymania 1-N- -i/2-^hydroiksy-co-aniinoalkiIo/aininog)likozydów daj e zwiazek, w którym podstawnikiem 1-N jest bez¬ posrednio grupa [S]-4^amino-2-hydroksybutylowa, a wiec nie wymagajacy usuwania grupy ochronnej.Podobnie, jezeli stosuje sie 1-amino-l-dezoksy-D- -rybitol pochodzacy od D-rybozy otrzymuje sie po¬ chodna cyklicznego uiretanu o wzorze 1, w którym R4 i R7 oznaczaja atomy wodoru, a n = 0. Zwiazek ten uzyty do dalszej reakcji daje pochodna 1-N- -/[S]-3-ammo-2-hydixteypropyio/aminoslikozydu.Sposób wytwarzania zwiazków o wzorze 1 mozna zastosowac do aldoz o róznych konfiguracjach, w celu otrzymania zwiazków o wzorze 1, o jakiej¬ kolwiek pozadanej konfiguracji. Przykladowo, gdy w procesie stosuje sie ksyloze, a w cylklizacji bio¬ ra udzial jej grupa 3-wodorotlenowa, to otrzymuje sie zwiazek o wzorze 1, w którym n = 1, R4 ozna¬ cza grupe wodorotlenowa, a atom wegla, z którym zwiazana jest grupa wodorotlenowa ma konfigu¬ racje R, a atom wegla, do którego jest przylaczo¬ na grupa dwuhydroksymetylowama konfiguracje S.Podobnie, sposób wytwarzania zwiazków o wzorze 1 mozna zastosowac do 2Hdezoksyaldoheksoz i sa¬ mych aldoheksoz, np. glukozy. Cyikkzacja z udzia¬ lem grupy 2- lub 3-^wodorotlenowej daje te same produkty co poprzednio.Zwiazki o wzorze 1, w którym R4 oznacza atom wodoru sa szczególnie uzyteczne, zwlaszcza jezeli atom wegla z funkcja aldehydowa lub dwuhydro¬ ksymetylowa ma konfiguracje S. Specjalnie cenne sa zwiazki o wzorze 1, w których R4 oznacza atom wodoru, a n =, 1, zwlaszcza jezeli R7 oznacza gru¬ pe benzylowa, czyli 3-(benzylo-6-[iS]dwuhydroksyme- tylo-czterowodoro-l,3-oksazynon-2.Nastepujace przyklady I—IV dotycza wytwarea- 40 45 50 55 60102193 nia nowych cyklicznych uretanów o wzorze 1.Temperatury podano w °C. Amberlite jest reje¬ strowana marka handlowa zywicy jonowymiennej.Produkty identyfikowano oznaczajac magnetyczny rezonens jadrowy /n m r/ widmo w'podczerwieni /IR/ i wykonujac analize elementarna.Przyklad I. A) Roztwór benzyloaminy /2,14 g, 0,02 mola/ w wodzie /25 mty doprowadza sie 5 N kwasem solnym do pH 5. Do roztworu dodaje sie 2Hdezoksy-D^rybozy /1,34 g, 0,01 mola/ i cyjano- • borowodorku sodu /0y62 g, 0,01 mola/ i pozostawia roztwór w ciagu 15 godzin w temperaturze poko¬ jowej. Weglanem sodu doprowadza sie wartosc pH roztworu do 10 i przemywa mieszanine kilkakrot¬ nie octanem etylu. Wodny roztwór oziebia sie do temperatury 0°C i przy mieszaniu dodaje sie chio- romrówozainu fenylu (1,7 g, 0,011 moli) w dioksanie (15 ml). Po 3 godzinach w temperaturze 0°C miesza¬ nine reakcyjna doprowadza sie do temperatury po¬ kojowej, 5N kwasem solnym doprowadza do war¬ tosci pH 7 i ekstrahuje mieszanine octanu etylu.Organiczny ekstrakt suszy sie siarczanem ma¬ gnezu i odparowuje pod zmniejszonym cisnieniem, otrzymujac l,2,3VS,S/-trójhydroksy-5-/iN-fenoksy- karbonyio-N^benzyloamino/pentan (2,1 g) w postaci oleju, który po odstaniu powoli zestala sie. 8/GDCa^ + DyO/ 7,2 /10H, m/, 4,5 /2H, s/, 3,5 6H, m/, 1,8 /2H, m/ VmtJ^^oaJ 3400, 1705, 1600 cm-*.B/ Produkt z ipuimktu A /1,5 g/ rozpuszczony w mieszaninie Illrz. butanolu (50 ml i dioksanu (50 ml) miesza sie w temperaturze pokojowej i zadaje wodorkiem sodu (0,34 g, w postaci 70°/t zawiesiny woleju). Po 24 godzinach 5N kwasem solnym dopro¬ wadza sie wartosc pH do 7 i odparowuje sie roztwór do sucha. Produkt ekstrahuje sie etano¬ lem, a nieorganiczna pozostalosc odrzuca. Powtó¬ rzone odparowanie i ekstrakcja do etanolu daja produkt wolny od materialu nieorganicznego.Pozostalosc poddaje sie rozdzialowi miedzy octan etylu a wode, a warstwe wodna oddziela sie i odiparowuje pod zmniejszonym cisnieniem, otrzy¬ mujac CTtoirowodoro-/3-beflizyilo^-[S]^l'^'Hdwuhydro- ksyetylo/-l,3-oksazyinon-2 (0,3 g) w postaci oleju. d/D/)/ 7y3 /5H, s/, 4,4 /2H, s/, 4^ /1H, s/, 3,7 /3H, m/, 3,1 72H, m/, 1,9 /2H, m/. yma^ilim/ 3400, 1660 om-1.C. Produkt z punktu & (0,2 g) w wodzie (10 ml) zadaje sie wodnym roztworem kwasu nadjodo- wego (0,2 g) przy wartosci pH 5 w temperaturze pokojowej. Po kilku minutach powstaje osad, a mieszanine reakcyjna pozostawia sie w ciagu 2 godzin. Osad odsacza sie, przemywa mala obje¬ toscia wody i suszy otrzymujac ozterowodoro-/3- -lbemzylo-6- [S]ndwuhydiroksyon^tyio/--a,3^ksazynon- -2 (0,15 g), temperatura topnienia 120°C znaleziono: C 60,0 H 6,3 N 5,8% dla CuHuN04 obliczono: C 60,7 H 6,3 N i5,Wt. ÓTDMSOcy 7,3 /5H, sV, 0,1 /2H, d, wymienialne z D*CV, 4^ /1H, m/ 4,5 /2H, s/, 4,0 /1H, m/ 3,2 /EH, m/, 2,0 /2H, ml, ymm*3300, 1670 cm"1 [a] D = -H71^° (c=l w meta¬ nolu).Pnzykiad H. 2-Dezoksy^D-ryboze (100 g; 0,742 mole) i benzyloamitae (06 g; Oy807 mola) roz¬ puszcza sde w metanolu (400 md) i wodzie (40 ml) i uwadannia sie w temperaturze 50°C pod cisnie¬ niem 3,5 atm w obecnosci katalizatora tlenku pla¬ tyny (4,0 g) do czasu zakonczenia wchlaniania wo- doru. Katalizator odsacza sie i przesacz chlodzi sie na lazni lodowej.Otrzymany krystaliczny osad odsacza sde, prze¬ mywa zimnym metanolem i suszy otrzymujac 5- -^benzyioamino/^1J2,3- [S^S]^trójhydroksypemtan (100 g;' 59,5% wydajnosci). Próbka otrzymanego zwiazku krystalizowana z octanu etylu ma tem¬ perature topnienia 117—118,50C, Ó7DMSO — dg/ 7^3 /5H, sj; 3,0 /3H, m, wymienialne z D//; 3,7 /2H, s/; 3,4 /4H, m/; 2,6 /2H, m/; 1,6 /2H, m/ ymax 3370, 3310, 3290 cm-1 znaleziono: C 64y3, H 8,5; N 6^1% dla dfH^NOs obliczono: 0 64*0, H 8,5; N 6„2«/t.B. Produkt z punktu A (95 g; 0,422 mola) za- wiesza sie w dwumetyilofiormamidzie (570 ml) za¬ wierajacego trójetyioamine (122 ml; 0,844 mola) i chlodzi sie do temperatury -^10oC. Ohtoromrówczan fenylu (66,1 g; 0,422 mola) dodaje sie do zawiesiny w ciagu 30 minut utrzymujac temperature w za- kresie od —5°C do —d0°C Po 2 godzinnym utrzy¬ mywaniu w tej temperaturze i 2 godzinnym w temperaturze pokojowej mieszanine reakcyjna za- teza sie pod obnizonym cisnieniem.Pozostalosc rozpuszcza sie w wodzie i poddaje ekstrakcji octanem etylu. Warstwe organiczna przemywa sie ponownie woda, suszy siarczanem magnezu i odparowuje pod obnizonym cisnieniem otrzymujac lA^IS^S]^trójhydroksy-5-^N-fenoksy- karbonylo-N^beaazyloamino/wpentan w postaci ge- stego oleju (138 g, 95°/o wydajnosci), który podczas stania powoli krzepnie. M+ znalezione m/e 252; CuB^NO, — OCjB* wymaga m/e 252; 6 jak w przykladzie I fcA).C. Produkt z punktu B (110 g; ,0,02 mola) roz- 40 puszcza sie w alkoholu metylowanym (258 mi) i dodaje sie roztwór wodorotlenku sodu (35,8 g; 0,64 moia) w wodzie (258 md). Roztwór miesza sie w temperaturze pokojowej 2 godzimy i zobojetnia sie rozcienczonym kwasem. _. 45 Wiekszosc rozpuszczalnika organicznego usuwa sie przez odparowanie, a pozostalosc wodna prze* mywa sie eterem i odiparowuje do sucha pod ob¬ nizonym cisnieniem. Pozostalosc zawiesza sie w alkoholu metylowym, odsacza w celu usuniecia 50 substancji nieorganicznych i przesacz odparowuje sie. Pólplynna pozostalosc miesza sie z eterem naf¬ towym, saczy i suszy otrzymujac czterowodoro- ^-1^enzyio-5-l)S]-il,2Hdwuh inon-2 (77 g; 96°/* wydajnosci) o temperaturze top- M nienia 100^-^lO2,5°C. M+ znaleziono m/e =< 261 CuH17 6MD/D/ jak w przykladzie I (B).Znaleziono: C 62,0, H 6,0, N 5,5 dla OgHtfNO* 60 Obliczono: C 02,1, H 6,8, N 5,6.D. Produkt z punktu C (75 g, 0,200 mola) roz¬ puszcza sie w wodzie (1350 ml) i chlodzi do tem¬ peratury 0—5°C i do tego roztworu dodaje sie sklarowany roztwór metanadjodanu sodu. (63,55 g, ** 0,290 mola) w wodzie (400 ml) w podanej wyzej102193 temperaturze w ciagu 15 minut. Po mieszaniu trwajacym dalsze 30 minut w temperaturze 0—5°C odsacza sie wytracony osad, który przemywa sie woda- i suszy w temperaturze 50°C pod obnizonym cisnieniem otrzymujac czterowodoroV3-^benzyIo-6- -[S]Hdiwuhydroksjhiiety(lo-l,3K)!ksazyinon-2 (52,3 g, 73,7Vo wydajnosci) o temperaturze topnienia 118— 1B0°C.Znaleziono: C 60,6, H 6,3, tN 5,9; dla C^H^NOi Obliczono: C 60,7, H 6,3, N 5,9; 6/DMSO-de/ jak w przykladzie 1 (C).Przyklad III. 1-Amino-l-dezoksy-D-rybitol (2,1 g, O;01l2 mola) otrzymanego z D-ryibozy w sposób opisany przez Walfrona i in. J.Org.Chem., 23, 571 (1958) rozpuszcza sie w wodzie (30 ml) i w temperaturze 0°C dodaje sie roztwór chlo- romrówczainiu p-nitrofenylu (3,2 g, 0,016 mola) w acetonie (10 ml). Roztwór miesiza sie i pozostawia na noc w temperaturze pokojowej.Roztwór zalkwasza sie 5N kwasem solnym i pod¬ daje sie- kaillkakirotinie ekstrakcji octanem etylu.Warstwe wodna odparowuje sie, a pozostalosc poddaje sie ekstrakcji etanolem. Chromatografia na zelu krzemionkowym eluujac chloroformem z eta¬ nolu daje 5-[iS]-lA-2,^dwuhydro(ksyetylo/-l,3^oksazo- lidynon-2 (0,7 g) w postaci oleju.Znaleziono: C 40,1, H 6,4, N 6,Wt dla C6HuN05 Obliczono: C 40,7, H 6,3 N 7,9*/o.B. Produkt z punktu A w wodzie (2 ml) zadaje sie kwasem nadjodowym (1,5 g) i wartosc pH do¬ prowadza sie do 5 5N wodorotlenkiem sodu i roz¬ twór pozostawia sie w temperaturze pokojowej na 48 godzin.Roztwór odparowuje sie i sufestanicje organiczna poddaje sie ekstrakcji etanolem. Chromatografia na zelu krzemionkowym daje 5-[S]^dwuhydroksy- metylooksazolidynon-2 (0,4 g) w postaci oleju.Rf 0,76 w chloroformie i metanolu 1 :1, m/e 86, C4H7iN04nCH 6(D*0) 5,2 (1,4 m) 4yC (HOD i 1H, m) 3,5 (2H, m).Przyklad IV. Roztwór benzyloaminy (4,8 g, 48 mmola) w wodzie (40 md) zakwasza sie do wartosci pH 5 5 N kwaseim solnym. Do roztworu dodaje sie 2HdezokBy^D^rytboze (3,0 g, 27y5 mmola) i cyjanoborowodorek sodu (1,35 g 21,5 mmola), roztwór miesza sie i pozostawia na noc w tem¬ peraturze pokojowej. Roztwór zadaje sie zasada do wartosci pH 16 wodorotlenkiem sodu, przemywa sie^* kilkakrotnie octanem etylu w celu usuniecia nadmiaru benzyloaminy i zakwasza sie do wartosci pH = 4 kwasem solnym.Dodaje sie metanol (60 ml) i surowa mieszanine uwadarnia sie w temperaturze 50°C pod cisnie¬ niem 3,5 atim w obecnosci 10% palladu na weglu jako katalizatora, przy czym katalizator dodaje sie po 24 godzinach. Po dalszych 4 dniach roztwór saczy sie, odparowuje i poddaje sie ciKromatografii na Amberlicie CG 50 (zywica jonowymienna w formie NH^), który eluuje sie 0,1 N wodorotlenkiem amonowym, otrzymujac 5-amino-[S,S]-ly2^-trójhy- droksypentan (1,6 g, 53%) m/e 135, C6Hj0NO, wy¬ maga m/e 135. - B. Produkt z punktu A (1 g) rozpuszcza sie w wodzie (20 ml) i dodaje sie mieszajac w tempera¬ turze 0°C weglan sodu (i2 g) i roztwór chloromrów- czanu p-nitrofenylu (3 g) w acetonie {10 ml).Roztwór utrzymuje sie w temperaturze 3°C w oiagu 16 godzin, a nastepnie zakwasza sie 5N kwasem solnym i przemywa kilkakrotnie octanem etylu.Roztwór wodny odparowuje sie i pozostalosc poddaje ekstrakcji etanolem i poaclaje sie chro- matograiii na kolumnie z zelem krzemionkowym stosujac chloroform) etanol, otrzymuje sie czte¬ rowodoro-6-[S]Hl%2'-dwuhydroksyety]o/-l,3-oksazy- nom-2 (0,65 g 55%).C. Produkt z punktu B (0,6 g, 3,7 mmola) trak- tuje sie roztworem kwasu nadjodowego (1,0 g, 4,0 mmola) w wodzie (5 ml) doprowadza sie pH do wartosci 5. 5N wodorotlenkiem sodu i po 2 godzinach roztwór saczy sie, odparowuje i w wy¬ niku ekstrakcji metanolem otrzymuje sie cztero- wodoro-6-/S/dwuhydraksymetylo-1 ,3-olksazynon-2 (0,3 g, 64%) w postaci bezbarwnego oleju, mi/e 100 QH»N04 — CH/OH/a wymaga ra/e 100, Ziaatrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych cyiklicznych ure- tainów o wzorze 1, w którym R4 oznacza atom wo¬ doru lub grupe wodorotlenowa, R7 oznacza atom wodoru, nizszy rodnik alkilowy lub rodnik benzy¬ lowy, n oznacza liczbe 0 lub 1, z tym ogranicze¬ niem, ze n oznacza liczbe 1, jezeli R4 oznacza grupe wodorotlenowa, a X oznacza atom tlenu lub ugrupowanie (CH)2, znamienny tym, ze aldo- ipentoze, aldoheksoze lub 2-dezoksycukier poddaje sie redukcyjnemu aminowaniu amoniakiem lub amina o wzorze R7 NH2, w którym R7 oznacza nizszy rodnik alkilowy lub rodnik benzylowy, wy¬ twarza sie pierscien cylklicznego uretanu przez dzialanie cMoromrówczanem arylu, a nastepnie 40 dziala sie zasada i utlenia sie wytwarzajac alde¬ hydowa grupe funkcyjina-CHX. 2. Sposób wedlug zastrz. 1,. znamienny tym, ze redukcyjne aminowanie przeprowadza sie przy uzy¬ ciu cyjanoborowodorku sodu. 45 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze redukcyjne aminowanie przeprowadza sie na dro¬ dze katalitycznego uwodornienia. 4. Sposób wedlug zastrz. 1 znamienny tym, ze jako amine o wzorze R7NH2 stosuje sie benzylo- 50 amine.. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze pierscien cyklicznego uretanu wytwarza sie w reakcji z ohloromrówozanem fenylu, na który na¬ stepnie dziala sie zasada. 55 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako zwiazek wyjsciowy stosuje sie 2ndezoksy-D- -ryboze. 7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze pierscien cyklicznego uretanu wytwarza sie wre- 60 akcji z chloromrówcizanem p-mdtrofenylu. 8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze utlenianie przeprowadza sie za pomoca metano- djodanu sodu. 9. Sposób wedlug zastrz. 1, znmienny tym, ze w jako zwiazek wyjsciowy stosuje sie D-ryboze. ,-102193 Wzór i HOCH C02Ph Wzór 6 Schemat f102193 H0CH2 „ NT^Tho HO OH Wzor 7 [0] 'N^' mocna .jn I zasada MU ^S0HWzor 10 OH L0H R7 H •\ U Wzor 11 CHOH OH ST ^NHR7 OH. OH Wzor 8 PhOCOCl Wzor 9 Schemat 2 Drukarnia Narodowa Zaklad Nr 6, zam. 60/79 Cena 15 zl PL PL PL PL PL PL PL PL
PL1977202443A 1976-02-25 1977-02-25 A process of producing new cyclic urethans PL102193B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB7529/76A GB1529243A (en) 1976-02-25 1976-02-25 Process for the preparation of aminoglycoside derivatives and cyclic urethane intermediates for use therein

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL102193B1 true PL102193B1 (pl) 1979-03-31

Family

ID=9834870

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977202443A PL102193B1 (pl) 1976-02-25 1977-02-25 A process of producing new cyclic urethans
PL1977196266A PL103737B1 (pl) 1976-02-25 1977-02-25 Sposob wytwarzania 1-n-aminoglikozydow

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977196266A PL103737B1 (pl) 1976-02-25 1977-02-25 Sposob wytwarzania 1-n-aminoglikozydow

Country Status (26)

Country Link
US (1) US4107435A (pl)
JP (1) JPS52111545A (pl)
AR (1) AR215616A1 (pl)
AT (1) AT348123B (pl)
BE (1) BE851777A (pl)
CA (1) CA1071624A (pl)
CH (1) CH618706A5 (pl)
CS (2) CS195714B2 (pl)
DD (2) DD130150A5 (pl)
DE (1) DE2708008C3 (pl)
DK (1) DK82177A (pl)
EG (1) EG12650A (pl)
ES (1) ES456304A1 (pl)
FI (1) FI770568A7 (pl)
FR (2) FR2351109A1 (pl)
GB (1) GB1529243A (pl)
GR (1) GR66424B (pl)
HU (1) HU179565B (pl)
IE (1) IE44885B1 (pl)
LU (1) LU76829A1 (pl)
NL (2) NL166265C (pl)
PL (2) PL102193B1 (pl)
PT (1) PT66229B (pl)
RO (1) RO76081A (pl)
SE (1) SE7702066L (pl)
SU (1) SU659092A3 (pl)

Families Citing this family (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5461151A (en) * 1977-10-25 1979-05-17 Shionogi & Co Ltd Novel aminoglycoside derivative
US4327087A (en) * 1978-01-16 1982-04-27 Schering Corporation Stabilized Netilmicin formulations
US4223022A (en) * 1978-01-16 1980-09-16 Schering Corporation Stabilized aminoglycoside antibiotic formulations
JPS5538345A (en) * 1978-09-11 1980-03-17 Shionogi & Co Ltd Novel aminoglycoside derivative
US4226980A (en) * 1978-12-07 1980-10-07 Abbott Laboratories Novel derivatives of fortimicin B and process for preparing same
DE2924659A1 (de) * 1979-06-19 1981-01-22 Bayer Ag Pseudotrisaccharide, ihre herstellung und verwendung als arzneimittel
DE3000841A1 (de) * 1980-01-11 1981-07-16 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Isolierung und reinigung von aminoglycosid-antibiotiaka
DE3101376A1 (de) * 1981-01-17 1982-09-02 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Sisomicin-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
US4427663A (en) 1982-03-16 1984-01-24 Merck & Co., Inc. 4"-Keto-and 4"-amino-4"-deoxy avermectin compounds and substituted amino derivatives thereof
US7794713B2 (en) 2004-04-07 2010-09-14 Lpath, Inc. Compositions and methods for the treatment and prevention of hyperproliferative diseases
US7862812B2 (en) 2006-05-31 2011-01-04 Lpath, Inc. Methods for decreasing immune response and treating immune conditions
US8314071B2 (en) * 2007-12-21 2012-11-20 Massachusetts Institute Of Technology Bioactive molecules from co-cultivation of microbes
US10766970B2 (en) 2016-07-01 2020-09-08 Wake Forest University Health Sciences Modified carbohydrates, compositions comprising the same, and methods of making and using the same
WO2018005964A1 (en) * 2016-07-01 2018-01-04 Wake Forest University Health Sciences Modified carbohydrates, compositions comprising the same, and methods of making and using the same

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2399118A (en) * 1942-02-13 1946-04-23 Mallinckrodt Chemical Works 2-oxazolidone compounds and method for preparing the same
SE324857B (pl) * 1962-04-03 1970-06-15 Rit Rech Ind Therapeut

Also Published As

Publication number Publication date
IE44885L (en) 1977-08-25
US4107435A (en) 1978-08-15
DD130150A5 (de) 1978-03-08
FR2351127A1 (fr) 1977-12-09
BE851777A (fr) 1977-08-24
GR66424B (pl) 1981-03-20
EG12650A (en) 1979-06-30
NL7901693A (nl) 1979-07-31
CS195715B2 (en) 1980-02-29
SU659092A3 (en) 1979-04-25
HU179565B (en) 1982-11-29
LU76829A1 (pl) 1978-10-18
NL166265C (nl) 1981-07-15
CS195714B2 (en) 1980-02-29
GB1529243A (en) 1978-10-18
DE2708008A1 (de) 1977-09-01
FI770568A7 (pl) 1977-08-26
JPS52111545A (en) 1977-09-19
DD135200A5 (de) 1979-04-18
PT66229B (en) 1978-07-17
ES456304A1 (es) 1978-01-16
DK82177A (da) 1977-08-26
FR2351127B1 (pl) 1981-06-12
PL103737B1 (pl) 1979-07-31
FR2351109A1 (fr) 1977-12-09
NL7701980A (nl) 1977-08-29
AR215616A1 (es) 1979-10-31
RO76081A (ro) 1981-08-17
DE2708008B2 (de) 1981-07-02
SE7702066L (sv) 1977-08-26
DE2708008C3 (de) 1982-04-22
NL166265B (nl) 1981-02-16
ATA116777A (de) 1978-06-15
PT66229A (en) 1977-03-01
FR2351109B1 (pl) 1981-07-24
IE44885B1 (en) 1982-05-05
CA1071624A (en) 1980-02-12
CH618706A5 (pl) 1980-08-15
AT348123B (de) 1979-01-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL102193B1 (pl) A process of producing new cyclic urethans
US5110926A (en) Process for the preparation of a carbocyclic nucleoside analogue
US6046313A (en) Process for making morphine-6-glucuronide or substituted morphine-6-glucuronide
NO146541B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av myke etyleniske polymerharpiksskum
US5223619A (en) Process for the preparation of 9-substituted guanine derivatives
FI59991C (fi) Foerfarande foer framstaellning av 2-arylamino-2-imidazolin-derivat och deras salter
EP1100762B1 (en) Erythromycin derivatives with antibiotic activity
US4156777A (en) Process for producing glucopyranose-nitrosourea compounds and novel compounds included therein
Maguire et al. 2-(Alkylthio) adenosines, specific coronary vasodilators
JPS597718B2 (ja) 新規抗菌剤の中間体
US4195170A (en) 3&#39;,4&#39;-Episulfido kanamycin B compounds
NZ205652A (en) Preparation of 4-methyl-5-alkylthiomethylimidazoles
US4904667A (en) 1H-1,2,4-thiadiazolo(3,4-b)quinazolin-5-one-2,2-dioxides, and a method for increasing the cardiac output of a mammal with them
US3816399A (en) 1-amine nucleosides
Lohrmann et al. 81. 3-Ribosyluric acid. Part III. Unambiguous syntheses of 3-ribosyluric acid and related compounds
NO133892B (pl)
US4277603A (en) Preparation of 5-deazariboflavins
Urban et al. An Efficient Synthesis Of 6-Substituted 2-(2H-[1, 2, 4] Triazol-3-Ylmethyl)-1, 2, 3, 4-Tetrahydro-Isoquinolines
KR820000144B1 (ko) 아미노글리코사이드 유도체의 제조방법
TAKAMIZAWA et al. On the Reaction of Dialkyl Acylphosphonate with 2-Methyl-1, 3, 4-thiadiazolium Salts
US667388A (en) Trimethyl-pseudo-uric acid and process of preparing same.
KR860000300B1 (ko) 아실우레이도 페니실린 유도체의 제조방법
DK160615B (da) 3&#39;,4&#39;-dideoxy-3&#39;-eno- og 3&#39;,4&#39;-episulfidokanamycin b-derivater til anvendelse som mellemprodukter og fremgangsmaade til fremstilling deraf
US625441A (en) Emil fischer
HU203553B (en) New process for producing oxetanocin g