PL101097B1 - Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu - Google Patents

Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu Download PDF

Info

Publication number
PL101097B1
PL101097B1 PL1975197089A PL19708975A PL101097B1 PL 101097 B1 PL101097 B1 PL 101097B1 PL 1975197089 A PL1975197089 A PL 1975197089A PL 19708975 A PL19708975 A PL 19708975A PL 101097 B1 PL101097 B1 PL 101097B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
ether
furan
mixture
dione
Prior art date
Application number
PL1975197089A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL101097B1 publication Critical patent/PL101097B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D493/00Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system
    • C07D493/02Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D493/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C381/00Compounds containing carbon and sulfur and having functional groups not covered by groups C07C301/00 - C07C337/00
    • C07C381/12Sulfonium compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/63Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by introduction of halogen; by substitution of halogen atoms by other halogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/04Saturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C49/16Saturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms containing halogen

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Furan Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych pochodnych tetrahydrofuro(3,4-b)fura- :no-2,4-dionu, o uzytecznych wlasnosciach w lecze¬ niu owrzodzen dwunastnicy lub zoladka u zwierzat cieplokrwistych.Wedlug wynalazku, nowe pochodne tetrahydro- 'fur^3,4-b)furano-2,4-dionu o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza atom wodoru albo rodnik feny- lowy, metylowy, etylowy, izopropylowy, n-propylo- wy, IIrz.-butylowy, IHrz.-butylowy lub C5-i0-alki- lowy, oraz postac racemiczna zwiazku o powyzszym wzorze, w którym R1 oznacza rodnik n-butylowy, wytwarza sie na drodze redukcji zwiazku o wzorze 2, w którym R1 ma wyzej podane znaczenie.Zasade numerowania atomów w pierscieniu fu- ro(3,4-b)furano-2,4-dionu wyjasnia wzór 3.Nalezy zauwazyc, ze zwiazki o wzorze 1 posia¬ daja co najmniej trzy i nie wiecej niz cztery, w zaleznosci od rodzaju podstawnika oznaczonego .symbolem R1, centra asymetrii, a mianowicie w pozycjach 3, 3a, 6a i 6, dzieki czemu zwiazki te moga istniec w jednej lub wiecej postaciach race- micznych lub optycznie czynnych o róznej. ste- reochemii. Zatem, jesli nie zaznaczono inaczej, sposób wedlug wynalazku obejmuje wytwarzanie racemicznych i optycznie czynnych postaci zwiaz¬ ków o wzorze 1, wykazujacych wspomniane wla¬ snosci leczenia owrzodzen. Wlasnosci te mozna wykazac dowolna znana metoda, np. w badaniach ma szczurach z owrzodzeniem dwunastnicy wywo- lanym kwasem octowym, podajac badany zwiazek doustnie lub podskórnie.Nalezy równiez rozumiec, ze oba pierscienie fu- ranowe we wzorze 1 sa zawsze skondensowane w pozycji cis, to znaczy, ze atomy wodoru w pozy¬ cjach 3a i 6a zawsze musza znajdowac sie po tej samej stronie plaszczyzny symetrii. Przy dalszym opisywaniu tych zwiazków atomy wodoru w po¬ zycjach 3a i 6a beda zaznaczane litera er, a ste¬ reochemiczne polozenie innych podstawników od¬ powiednio « lub /?.We wzorach 1 i 2 korzystnie znaczeniami R1 jako rodnika Cs—io-alkdlowego sa: perityl, heksyl, ok- tyl lub decyl, przy tym preferuje sie rodnik o lancuchu prostym, np. n^pentyl, n-heksyl, n-oktyl lub n-decyl.Sposób wedlug wynalazku przeprowadza sie do¬ godnie w rozpuszczalniku organicznym, np. w kwa¬ sie octowym, przy uzyciu wodoru i w obecnosci katalizatora palladowego, w temperaturze np. od 0°C do 30°C. Podczas redukcji atom wodoru na ogól zostaje podstawiony w pozycji 3 po tej samej stronie, po której znajduja sie atomy wodoru w pozycjach 3a i 6a, czyli o konfiguracji «. Zatem w wiekszosci produkt otrzymany sposobem wedlug wynalazku bedzie posiadal podstawnik 3-metylo- wy o konfiguracji /?.Zwiazki wyjsciowe o wzorze 2 mozna otrzymac w reakcji zwiazku o wzorze 4, w którym R1 ma wyzej podane znaczenie, z formaldehydem, dogo- 101 097101 097 3 dnie w obecnosci kwasu organicznego, np. octowe¬ go, zasady, np. octanu sodu, i dwuetyloaminy, w temperaturze 50^120°C.Kwas o wzorze 4 wytwarza sie dogodnie in situ na drodze hydrolizy odpowiedniego estru o wzorze , w którym R1 ma wyzej podane znaczenia, a R2 oznacza rodnik C^-g-alkilowy, np. metylowy lub etylowy, przez ogrzewanie tego estru z mieszanina stezonego kwasu solnego i kwasu octowego w 50— —60°a Ester o wzorze 5 otrzymuje sie np. przez utle¬ nienie wiazania olefinowego w zwiazku o wzorze 6, w którym R1 i R2 maja wyzej podano znaczenia, a R8 i R4, które moga byc takie same lub rózne, niezaleznie oznaczaja rodnik C1-9-alkilowy, np. me¬ tylowy lub etylowy, stosujac do utleniania cztero- tlenek osmu, lub kwas nadtlenowy, np. nadmrów- kowy, a nastepnie przez zamkniecie pierscienia powstalego produktu posredniego dzialaniem kwa¬ su.Zwiazek o wzorze 6 mozna otrzymac przez re¬ akcje acetylenowego zwiazku Grignarda o wzorze Ri-C-C-MgBr ze zwiazkiem o wzorze 7 i czesciowe uwodornienie wiazania acetylenowego w produkcie posrednim o wzorze 8.Konfiguracje przestrzenna w pozycji 6 estru o wzorze 5, a poprzez niego i odpowiedniego zwiazku o wzorze 2, mozna ustalic na podstawie rodzaju czynnika utleniajacego uzytego do utleniania wia¬ zania olefinowego w zwiazku o wzorze 6. Tak wiec, przy uzyciu czynnika cis-utleniajacego, np. czte- rotlenku osmu, do utleniania zwiazku o wzorze 6, w którym H1 ma znaczenie inne niz atom wodoru, otrzymuje sie ester o wzorze 5, w którym i R1 i atomy w pozycjach 3a i 6a znajduja sie po tej samej stronie, czyli posiadaja konfiguracje a. I od¬ wrotnie, w przypadku uzycia czynnika trans-utle- niajacego, otrzymuje sie ester o wzorze 5, w któ¬ rym R1 posiada konfiguracje /?.Racemicznymi zwiazkami wyjsciowymi o wzorze 2, w którym R1 oznacza rodnik n-butylowy, sa <±)-6-£ i (±)-6 a-n-butylo-3-metyleno-3,3a a, 6a a- -tetrahydrofuro(3,4-b)furano-2,4-diony, czyli odpo¬ wiednio (±)-kanadensolid i (±)-6-epi-kanadensolid.Ich wytwarzanie zostalo opisane przez M. Kato i A. Yoshikoshi w Chemical Communications, 1971, 1561.Nizej przytoczone przyklady ilustruja wynala¬ zek. W przykladach I—IV opisano wytwarzanie zwiazków o wzorze 1 sposobem wedlug wynalaz¬ ku, a w przykladach V—IX — wytwarzanie zwia¬ zków o wzorach 2 i 4^-8. We wszystkich przykla¬ dach odparowanie prowadzono pod obnizonym cis¬ nieniem metoda rotacyjna.Przyklad I. Roztwór 0,4 g (±)-6 a-butylo-3,3a a,6,6aa-tetrahydro - 3 - metylenofuro (3,4-b) furano- -2,4-dionu w 15 ml lodowatego kwasu octowego dodaje sie do zawiesiny 250 mg chlorku pallado¬ wego w 5 ml lodowatego kwasu octowego, która doprowadzono do stanu równowagi przy uzyciu wodoru. Mieszanine wytrzasa sie w atmosferze wo¬ doru pod cisnieniem atmosferycznym i w tempera¬ turze 20-^25°C, do ustania absorbcji wodoru. Mie¬ szanine przesacza sie, przesacz odparowuje i po¬ zostalos^ krystalizuje z mieszaniny eteru i benzy- 4 ny. Otrzymuje sie (±)-6a-n-butylo-3,3aa,6,6aa-tetra- hydro-3 ^Hmetylofuro(3,4-b)furano-2,4-dion o tem¬ peraturze topnienia 82—83°C (wydajnosc 90°/o).Przyklad II. Postepuje sie jak w przykladzie Iz tym, ze zamiast racemicznego 6 /?-butylo-3-me- tyleno-3,3a a,6,6a a-tetrahydrofuro(3,4-b)furano-2,4- -dionu jako zwiazek wyjsciowy stosuje sie (±)-l5/?- -n-butylo-3,3aa,6,6a a-tetrahydro-3 - metylenofuro (3,4-b)-fuirano-i2,4-dion. Otrzymuje sie (±)-6 a-n-bu- tylo-3,3a a,6,6a a-tetrahydro-3 ^-metylofuro(3,4-b)- -furano-2,4-dion o temp. topn. 74—76°C (wyd. 90%).Przyklad III. W postepowaniu analogicznym do opisanego w przykl. I, wychodzac z odpowied¬ niego (±)-6-podstawionego-3,3a a,6,6a a-tetrahydro- -3-metylenofuro(3,4 - b)furano-2,4 - dionu, otrzymuje sie nastepujace pochodne (±)-6npodstawionego-3,3a a,6,§aa - tetrahydro-3 /? - metylofuro(3,4-b)furano- -2,4-dionu: Tablica 1 1 Nu¬ mer zwia- 1 zku 1 2 3 4 Podstawnik pozycji 6 a-n-hekisyl a-n-decyl a-n-fenyl /?-,n-heksyl Wy¬ daj¬ nosc % 69 81 45 66 Tempera¬ tura top¬ nienia °C 100—101 98—99 164—166 55—57 Rozpuszczalnik 1 do krystalizacji eter-benzyna eter aceton-benzynl eter-benzyna Przyklad IV. W postepowaniu analogicznym do opisanego w przyklad. I z wyjsciowego 6 /?-fe- nylo-3 - metyleno-3,3a a,6,6a a-tetrahydrofuro(3,4-b) furano-2,4-dionu otrzyimuje sie 6 /?-fenylo-3 /?-me- tylo-3,3a a,6,6a a - tetrahydrofuro(3,4-b)furano - 2,4- -dion, o temp. topn. 191—192°C, z, wydajnoscia 60°/o.Przyklad V. Wyjsciowe zwiazki o wzorze 2r stosowane w sposobie wedlug wynalazku, otrzy¬ muje sie nastepujaco: Roztwór 1,0 g (±)-6a-n-propylo-3,3aa6,6aa-tetra- hydro-3-a-metoktsykar,bonylofuro<3)4-b)furano - 2,4- -dionu w 23 ml kwasu octowego, 14 ml stezonego kwasu solnego i 4 ml wody miesza sie w ciagu 2 godzin w temperaturze 55°C, otrzymujac in situ kwas (±)-6-a-n-propylo-3,3a a,6,6a a-tetrahydrofu- ro(3,4-b)furano-2,4-dionu-3-a - karboksylowy. Roz¬ twór odparowuje sie, a .pozostalosc wytrzasa w ciagu 1 minuty w temperaturze 20—25°C z mie¬ szanina 8 ml kwasu octowego, 0,21 g bezwodnego octanu sodowego, 5,8 ml 40% wag./obj. wodnego roztworu formaldehydu i 2 ml dwuetyloaminy. Ca¬ losc ogrzewa sie w ciagu 5 minut w 95^100°C, nastepnie ochladza do 20—25°C, rozciencza 500 ml wody i ekstrahuje 3 porcjami po 100 ml eteru.Eterowy ekstrakt przemywa sie wodnym, nasyco¬ nym roztworem kwasnego weglanu sodowego, po¬ pluczyny kwasnego weglanu sodowego ekstrahuje 50 ml eteru i ekstrakt ten laczy sie z glównym ekstraktem, suszy nad siarczanem sodowym i od¬ parowuje. Uzyskany olej krystalizuje po dodaniu ml eteru. Po rekrystalizacji z mieszaniny eteru i benzyny otrzymuje sie 0,683 g <±)-6a-n-propylo- 3, 3a a 66a a-tetrahydro-3nmetylenoifuro{3,4-b)-fu- rano-2,4-dionu o temp. topn. 60—63°C. : 40 45 50 55 60 i101 097 W podobnym postepowaniu, wychodzac z odpo¬ wiedniego (±)-6-podstawionegoJ3,3a a,6,6a a-tetra- hydro-3-metoksykarbonylofuro - (3,4-b)-furano-2,4- -dionu, otrzymuje sie nastepujace (±)-6-podstawio- ne-3,3a a,6,6a a-tetrahydro-3-metylenofuro(3,4-b)fu- rano-2,4-diony: Tablica 2 Nr zwia¬ zku 1 2 3 4 6 7 Podstawnik w pozycji 6 ^-n-heksyl /?-fenyl a-metyl a-n-heksyl a-n-oktyl a-n-decyl a-fenyl Tempera¬ tura top¬ nienia | °C 90—92 159—160 112—113 66—67 67—72 77—78 134—136 Wy¬ daj¬ nosc % 56 65 23 44 55 62 44 Rozpuszczalnik do krystalizacji eter-benzyna eter-benzyna eter-benzyna eter-benzyna aceton-ben- zyna chloroform- -benzyna chloroform- -benzyna Przyklad VI. Zwiazki o wzorze 4 (stanowiace substrat do wytwarzania zwiazków o wzorze 2) otrzymuje sie nastepujaco: Roztwór 0,577 g chloranu barowego w 20 ml wo¬ dy dodaje sie do roztworu 0,95 g estru metylowe¬ go kwasu 1,2 - (dwumetoksykarbonylo) - hepteno-3- -cis-karboksylowego w 22 ml acetonu, nastepnie dodaje sie 0,1 g czterotlenku osmu, miesza w ciagu godzin w temperaturze 20—25°C, rozciencza wo¬ da i ekstrahuje 3 porcjami po 50 ml eteru. Pola¬ czone ekstrakty eterowe suszy sie nad siarczanem sodowym, przez roztwór przepuszcza siarkowodór i saczy. Przesacz kilkakrotnie poddaje sie dzialaniu siarkowodoru az do zaprzestania wytracania sie czarnego osadu, który sie odsacza, a przesacz po¬ nownie suszy sie nad siarczanem sodowym. Na¬ stepnie przez ten przesacz przepuszcza sie suchy chlorowodór i .saczy. Odsaczony staly produkt kry¬ stalizuje sie z mieszaniny chloroformu i eteru -naf¬ towego o temp. wrz. 60—80°C, otrzymujac (±)-3,3a a,6,6a a-tetrahydro-3-metoksykarbonylo-6 a-n-pro- pyldfura(3,4-b)-furano-2,4-dion o temp. topn. 125— —127°C (wyd. 15%).Stosowany jako zwiazek wyjsciowy ester mety¬ lowy kwasu l,2-(dwumetoksykarbonylo)-hepteno-3- -cis-karboksylowego otrzymuje sie nastepujacym sposobem: 27 ml pentynu-1 swiezo przedestylowanego znad bezwodnego weglanu potasowego, wkrapla sie w ciagu 30 minut do mieszanego roztworu Grignard'a (otrzymanego z 6,3 g magnezu i,21 ml bromku ety¬ lu w 130 ml tetrahydrofuranu) w temperaturze wrzenia. Calosc miesza sie w ciagu 15 minut w temperaturze wrzenia, schladza do 20—25°C i do¬ daje 20 ml tetrahydrofuranu. Po oziebieniu mie¬ szaniny w lazni soli z lodem, dodaje sie 1,6 g chlorku miedziawego i wkrapla roztwór 35 g 1,3- -dwumetoksykarbonyloakrylaiiu metylu w 100 ml tetrahydroiiuranu, po czym miesza przez pól go¬ dziny w temperaturze 0°C. Mieszanine pozostawia sie na ok. 50 irifnut (w celu ogrzania do 20—25°C) i wlewa do 1 litra nasyconej solanki. Po zakwa- 6 szeniu stezonym kwasem solnym do pH 2, mie¬ szanine ekstrahuje sie 3 porcjami po 500 ml eteru, polaczone ekstrakty /przemywa nasycona solanka do zaniku odczynu kwasnego, suszy nad siarczanem s sodowym i odparowuje. Z .pozostalosci, po przede¬ stylowaniu pod obnizonym cisnieniem, otrzymuje sie ester metylowy kwasu l,2-(dwumetoksykarbo- nylo)-heptyno-3-karboksylowego o temp. wrz. 100— —125ÓC) 0,15 mm Hg (wyd. 70%). io Roztwór zawierajacy 10 w 20 ml metanolu dodaje sie do mieszaniny 0,6 g % palladu na weglanie barowym (jako kataliza¬ tora), 0,24 ml chinoliny i 140 ml metanolu, dopro¬ wadzonej uprzednio do stanu równowagi przy u- !5 zyciu wodoru. Calosc wytrzasa sie w atmosferze wodoru pod cisnieniem atmosferycznym i w tem¬ peraturze 20—25°C do chwili zaabsorbowania 1,03 litra wodoru, po czym mieszanine przesacza sie i. odparowuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w eterze,. przemywa 3n kwasem solnym a nastepnie nasy¬ cona solanka i odparowuje. Otrzymuje sie z wyd. 95% ester metylowy kwasu 1,2-dwumetoksykarbo- nylo)-hepteno-3-cis - karboksylowego, który stosuje sie bez dalszego oczyszczania.W podobnym postepowaniu, wychodzac na po¬ czatku z oktynu-1 zamiast z pentynu 1, otrzymuje sie kolejno: — ester metylowy kwasu l,2-(dwumetoksykarbony- lo)decyno-3-karboksylowego, t. wrz. 135— —140°C/0,1 mm, wyd. 65%, — ester metylowy kwasu l,2-'(dwumetok:sykarbo- nylo)-deceno-3-cis-karboksylowego, wyd. 98%, — (±)-6 a-n-heksylo-3,3a «,6,6a a-tetrahydro-3 a-metoksykarbonylofurol(3,4-bfurano - 2,4-dion, temp. topn. 127°C, wyd. 19%.Przyklad VII. Postepuje sie jak w przykl.VI, wychodzac na poczatku z fenyloacetylenu za¬ miast z pentynu-1 i otrzymuje kolejno: — ester metylowy kwasu l,2-(dwumetoksykarbo- 40 nylo)-4-fenylobutyno-3-karboksylowego z wy¬ dajnoscia 57%, temp. toipn. 65°C po 'krystaliza¬ cji z eteru, — ester metylowy kwasu l,2-(dwumetoksykarbo- nylo)-4-fenylobuteno-3-cis karboksylowego z wydajnoscia 95%, — i(±)-3,3a a6,6a a-tetrahydro-3-metoksykarbonylo- -6 a-fenylofurano(3,4-b)-furano - 2,4-dion z wy¬ dajnoscia 24%, temp. topn. 109—110°C.Przyklad VIII. Postepuje sie jak w pierw- szej czesci przykl. VI, stosujac odpowiedni wyjs¬ ciowy zwiazek olefinowy o wzorze 9, zamiast estru metylowego kwasu l,2-(metoksykarbonylo)hepteno- -3-cis-karboksylowego. Otrzymuje sie nastepujace (±)-6 a-podstawione-3y3a «,6,6a a-tetrahydro-3 a- .B -metoksykarbonylofuro(3,4-b)furano-2,4-diony (ta- )5 blica 3): Tablica 3 Nr zwia¬ zku 1 2 3 Podstawnik w pozycji 6 metyl n-oktyl n-decyl Wy¬ daj¬ nosc % 23 21 Temperatura top¬ nienia °C 1 127—129 1 127—12» 128—130101097 7 . Trójester zwiazku olefinowego o wzorze 9 wy¬ twarza sie jak ester metylowy kwasu l,2-(dwume- toksykarbonylo) - hepteno-3-cis - karboksylowego (przykl. VI), wychodzac z odpowiedniego trójestru zwiazku acetylenowego o wzorze 10. W ten spo- 5 sób otrzymano nastepujace trójestry: — ester metylowy kwasu l,2-(iwumetoksykarbo- nylo)-.Denteno-3-cis-karboksylowego, — ester metylowy kwasu l,2H(dwumetoksykarbo- nylo)-dodeeeno-3-cis-karboksylowego i 10 — ester metylowy kwasu l,2^(dwumetoksykarbo- nylo)-tetradeceno-3nkarboksylowego.Estry te stosuje sie do dalszych reakcji bez oczyszczania.Trójestry zwiazków acetylenowych o wzorze 10 15 otrzymuje sie jak ester metylowy kwasu 1,2-dwu- metoksykarbonyloheptyno-3 - karboksylowego opi¬ sany równiez w przykl. VI^ lecz zamiast wyjscio¬ wego pentynu-1 stosuje sie odpowiedni alkim-1.Tablica 4 zawiera dane dla trzech wytworzonych 2o estrów o wzorze 10.Tablica 4 Nr estru 1 2 3 R1 metyl n-oktyl n-decyl Wy¬ daj¬ nosc /o 36 56 '66 Wlasnosc fizykochem.Temp. wrz. 108—112°C/0,l| mm Hg Temp. topn. 54—58°C Temp. wrz. 152^154°C/0,1 mm Hg Temip. wrz. 170—174°C/0,15 mm Hg| Przyklad IX. Roztwór 50 g estru metylowe¬ go kwasu 1,2 - (dwumetoksykarbonylo) - okteno - 3 - -karboksylowego w 150 ml 98°/a kwasu mrówkc- wego ogrzewa sie przez 3 godziny w 40°C z do¬ datkiem 30 ml 30°/o nadtlenku wodoru. Roztwór *o oziebia sie, nadmiar nadtlenku wodoru rozklada dodajac ostroznie Q,l g silnie rozdrobnionego palla¬ du (swiezo przygotowanego na drodze redukcji i wodnego roztworu chlorku palladowego), odparo¬ wuje do zywicy i rozpuszcza w 100 ml metanolu. *5 Uzyskany roztwór nasyca sie w ciagu 10 minut chlorowodorem i odparowuje. Pozostalosc w posta¬ ci syropu rozpuszcza sie w mieszaninie eteru i benzyny w stosunku objetosciowym 1 :4 i wpro¬ wadza na kolumne o srednicy 7,5 cm z wypelnie- 50 niem 2500 g silikazelu w tym samym rozpuszczal¬ niku. Kolumne eluuje sie kolejno nastepujacymi mieszaninami eteru i benzyny (w stosunku obje¬ tosciowym): 8 litrów — 1:4, 8 litrów — 3 :7 i 50 litrów — 1:1. Frakcje eluowane mieszanina roz- 55 puBzczalników 1 :1 laczy sie i odparowuje. Uzy¬ skuje sie 10 g (pozostalosci, która rozpuszcza sie w 50 ml chlorku metylenu i odparowuje pod obnizo¬ nym cisnieniem na 50 g silikazelu, zdezaktywowa- nym uprzednio woda (12P/o wag) i doprowadzonym 60 niny 1 :50 acetonu i chloroformu. Tak uzyskana pozostalosc na silikazelu .podaje sie na szczyt su¬ chej kolumny o wymiarach 120 cm X 4,5 cm wy¬ pelnionej 1900 g silikazelu zdeaktywowanego i do- 65 8 prowadzonego do stanu równowagi jak wyzej.Eluuje sie mieszanina 1 :50 acetonu i chloroformu i zbiera frakcje po 25 ml, które analizuje sie me¬ toda chromatografii cienkowarstwowej na plyt¬ kach z silikazelu przy uzyciu mieszaniny acetonu i chloroformu w stos. obj. 4 : 95 jako eluentu (u- klad A). Z frakcji oznaczonych nulmerami od 80 do 120 odparowuje sie rozpuszczalnik, a pozosta¬ losc krystalizuje z mieszaniny eteru i benzyny.Otrzymuje sie 2,3 g (±)-6a-n-butylo-3,3a a,6,6a a-te- trahydro-3 ^-metoksykarbonylofurc(3,4-b)furano - 2,4-dionu o temp. topn. 70—72°C, Rf = 0,63 (uklad A).Podobnie, lecz wychodzac z odpowiedniego trój¬ estru zwiazku olefinowego o wzorze 9, otrzymuje sie (±H /?-podstawione-3,3a a,6,6a a-tetrahydro - 3 a-metoksykarbonylofuro(3,4-b)furano-2,4-diony: Tablica 5 Nr zwia¬ zku 1 2 Podstawnik w pozycji 6 n-helksyl (*) fenyl (2) Temperatura topnienia °C 70—72 163—165 Wy¬ daj¬ nosc /o 4 13 Rf (uklad A) 0,69 0,77 | (1) Pominieto wstepne oczyszczanie chromatogra¬ ficzne w mieszaninie eteru i benzyny. Zamiast te¬ go surowy produkt oczyszczano chromatograficznie przy uzyciu chloroformu jako eluentu w kolumnie o wymiarach 120 cm X 4,5 cm, wypelnionej 1900 g suchego silikazelu, który dezaktywowano woda (L2tyo wag) i doprowadzono do stanu równowagi chloroformem (102 wag). Produkt wydzielono z ml frakcji i oznaczonych numerami 160 do 190. (2) Surowy .iprodukt krystalizowano, bez oczysz¬ czania chromatograficznego, z mieszaniny acetonu i benzyny.Jak wsipomniano na wstepie, zwiazki wytwa¬ rzane sposobem wedlug wynalazku wykazuja uzy¬ teczne wlasnosci leczenia owrzodzen dwunastnicy lub zoladka u zwierzat cieplokrwistych. Wlasciwo¬ sci te potwierdzono w badaniu na szczurach, u których sztucznie wywolano owrzodzenie dwuna¬ stnicy. Postepowano nastepujaco: U 20 samiczek, pod znieczuleniem „halothanem" (2-bromo-2-chloro-l ,1,1-trójfluoroetan), otworzono otrzewna i po odslonieciu dwunastnicy do jej zew¬ netrznej powierzchni przylozono iplytke z polite- trafluoroetylenu (PTFE) o grubosci 7—8 mm, za¬ wierajaca otwór o srednicy 4 mm. Otwór ten na¬ pelniono kwasem octowym lodowatym, który po sekundach usunieto, miejsce po kwasie na dwu¬ nastnicy osuszono i jame otrzewnowa zeszyto. Po pieciu dniach od wywolania owrzodzenia zwierze¬ ta podzielono na dwie grupy, jedna traktujac jako grupe kontrolna, drugiej natomiast przez 15 dni podawano doustnie raz dziennie testowany zwia¬ zek. Szesnastego dnia wszystkie osobniki usmier¬ cono i kazdy z nich ipoddano ocenie pod wzgledem stanu owrzodzenia wewnetrznej czesci dwunastni¬ cy.Dzialanie lecznicze testowanego zwiazku ocenia¬ no przez porównanie sredniej powierzchni owrzo¬ dzenia u osobników, którym podawano testowa¬ ny zwiazek i u osobników kontrolnych (które zwia¬ zku tego nie otrzymywaly). Testowany zwiazek przygotowano do dawkowania przez zmielenie w101 097 mlynie kulowym odpowiedniej jego ilosci z woda zawierajaca 0,50/o wag/obj. srodka dyspergujacego.Postepujac w opisany sposób otrzymano nastepu¬ jace wyniki dla zwiazków o wzorze 11: R1 a-n-butyl ^-n-butyl a-n-heksyl a-in-deicyl a-fenyl /?-n-heksyl | /?-fenyl Dawka do¬ ustna mg/kg 1.0 1,0 1,0 1,0 1,0 1,0 1,0 Procentowe zmiej- szenie wielkosci owrzodzenia w por. z grupa kon¬ trolna 46 1 44 60 41 57 71 1 • Przy tych dawkach testowanych zwiazków nie stwierdzono jawnego dzialania toksycznego. PL PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1975197089A 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu PL101097B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB42040/74A GB1489412A (en) 1974-09-27 1974-09-27 Furo(3,4-b)furan derivatives and their use in pharmaceutical compositions

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL101097B1 true PL101097B1 (pl) 1978-11-30

Family

ID=10422556

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975197090A PL99584B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
PL1975197089A PL101097B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
PL1975183552A PL100757B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975197090A PL99584B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975183552A PL100757B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu

Country Status (17)

Country Link
US (1) US4032651A (pl)
JP (1) JPS5159893A (pl)
BE (1) BE833906A (pl)
CS (4) CS183820B2 (pl)
DD (1) DD123091A5 (pl)
DE (1) DE2543150A1 (pl)
DK (1) DK428275A (pl)
FI (1) FI752691A7 (pl)
FR (1) FR2285871A1 (pl)
GB (1) GB1489412A (pl)
IE (1) IE41900B1 (pl)
IL (1) IL48147A (pl)
NL (1) NL7511343A (pl)
NO (1) NO753208L (pl)
PL (3) PL99584B1 (pl)
SE (1) SE7510771L (pl)
ZA (1) ZA755802B (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NZ186355A (en) * 1977-02-16 1979-10-25 Ici Ltd Hydroxy acids and pharmaceutical compositions
US4231939A (en) * 1979-11-26 1980-11-04 Miles Laboratories, Inc. 2,5-Dioxo-3H,6H-furo[(3,2-b]furan-3a,6a-diacetic acid and salts thereof
US4259243A (en) * 1980-01-09 1981-03-31 Miles Laboratories, Inc. Process for the preparation of 2,5-dioxo-3H, 6H-furo(3,2-b)furan-3a,6a-diacetic acid
CN101831470A (zh) * 2010-04-26 2010-09-15 华南理工大学 二氢双环内酯的制备方法及其应用

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1434595A (en) * 1973-03-29 1976-05-05 Ici Ltd Pharmaceutical compositions

Also Published As

Publication number Publication date
DD123091A5 (pl) 1976-11-20
US4032651A (en) 1977-06-28
FI752691A7 (pl) 1976-03-28
ZA755802B (en) 1976-08-25
NO753208L (pl) 1976-03-30
AU8474775A (en) 1977-03-17
BE833906A (fr) 1976-03-26
NL7511343A (nl) 1976-03-30
FR2285871B1 (pl) 1978-11-17
IE41900L (en) 1976-03-27
IE41900B1 (en) 1980-04-23
PL100757B1 (pl) 1978-11-30
JPS5159893A (en) 1976-05-25
CS183820B2 (en) 1978-07-31
CS183849B2 (en) 1978-07-31
IL48147A0 (en) 1976-01-30
FR2285871A1 (fr) 1976-04-23
DE2543150A1 (de) 1976-04-15
CS183848B2 (en) 1978-07-31
IL48147A (en) 1979-05-31
CS183847B2 (en) 1978-07-31
PL99584B1 (pl) 1978-07-31
SE7510771L (sv) 1976-03-29
GB1489412A (en) 1977-10-19
DK428275A (da) 1976-03-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4163794A (en) 2,3-Dihydro-6,7-disubstituted-5-furoyl benzofuran-2-carboxylic acids
PL101097B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
US4181727A (en) 2,3-Dihydro-6,7-disubstituted-5-acyl benzofuran-2-carboxylic acids
EP0066242B1 (en) Tocopheryl ester of 5-substituted picolinic acid, process for its production, and pharmaceutical composition containing it
JPS59139400A (ja) 抗アルドステロン活性ステロイド誘導体
PL120651B1 (en) Process for preparing novel derivatives of 4-amino-2-piperidinoquinazolinenkhinazolina
WO1995021827A1 (en) Novel aconitine-like compound and antipyretic analgesic anti-inflammatory agent
CA1254208A (en) 3,7-diazabicyclo¬3.3.1|nonanes and preparation thereof
PL101306B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych dwuaminoandrostanu
US3892774A (en) Cyclo pentathiophene derivatives
JPH085864B2 (ja) 新規なアコニチン系化合物およびそれらを有効成分とする鎮痛・抗炎症剤
JPS59155316A (ja) 向精神性活性を有する薬剤
IE61028B1 (en) Imidazole derivatives, process for their preparation and their use as alpha 2-adreno-receptor antagonists
BRPI0611196A2 (pt) processo para a preparaÇço de (s)-4-fluorometil-diidro-furan-2-ona, intermediÁrios, sua utilizaÇço e processo para a preparaÇço de derivados de pirido [2,1-a] isoquinolina
US3991061A (en) Azanaphthaleneacetic acid derivatives
JPH03501389A (ja) 新規チエニルオキシ‐アルキルアミン誘導体、その製法及びこの化合物を含有する医薬
US5330983A (en) 14-O-p-chlorobenzoylaconine and analgesic/anti-inflammatory agent containing the same
US3982002A (en) Vincamine 2-ketoglutarate and compositions containing vincamine 2-ketoglutarate
US4425358A (en) 13-Thia-prostacycline derivatives
WO1999062865A1 (en) Haloethyl-2-[ (2,6-dichlorophenyl) amino] phenylacetoxyacetate derivatives and their use as an intermediate to synthesize aceclofenac
NZ201702A (en) 1 alpha,25-dihydroxy-(24r or 24s)-fluorocholecal-ciferol and intermediates;pharmaceutical compositions
PL142604B1 (en) Method of obtaining novel derivatives of azabicyclo/3.3.1/nonane
JPS6026387B2 (ja) シンナミルモラノリン誘導体
US4342779A (en) 7-Acetylspirobenzofuranone compound
JPS6112660A (ja) 新規2−ピロリドン誘導体及び抗炎症剤