PL99584B1 - Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu - Google Patents

Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu Download PDF

Info

Publication number
PL99584B1
PL99584B1 PL1975197090A PL19709075A PL99584B1 PL 99584 B1 PL99584 B1 PL 99584B1 PL 1975197090 A PL1975197090 A PL 1975197090A PL 19709075 A PL19709075 A PL 19709075A PL 99584 B1 PL99584 B1 PL 99584B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
butyl
mixture
furan
yield
Prior art date
Application number
PL1975197090A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL99584B1 publication Critical patent/PL99584B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D493/00Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system
    • C07D493/02Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D493/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C381/00Compounds containing carbon and sulfur and having functional groups not covered by groups C07C301/00 - C07C337/00
    • C07C381/12Sulfonium compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/63Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by introduction of halogen; by substitution of halogen atoms by other halogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/04Saturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C49/16Saturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms containing halogen

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Furan Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/fura- no-2,4-dionu, uzytecznych w leczeniu owrzodzen dwunastnicy lub zoladka u zwierzat cieplokrwi- stych.Wedlug wynalazku, nowe pochodne tetranydro- furo/3,4-b/furano-2,4-dionu o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza atom wodoru albo rodnik fe- nylowy lub Ci-i0-alkilowy, a R2 oznacza atom wo¬ doru lub rodnik Ci-i0-alkilowy, lecz z wylaczeniem tych zwiazków o wzorze 1, w którym R1 oznacza rodnik etylowy, izopropylowy, n-butylowy lub n-pentylowy, a R2 oznacza atom wodoru, a takze z wylaczeniem postaci optycznie czynnych tych zwiazków, dla których R1 oznacza rodnik n-buty¬ lowy a R2 oznacza rodnik metylowy, otrzymuje sie na drodze hydrolizy zwiazku o wzorze 2, w którym R1 i R2 maja wyzej podane znaczenia, a R3 ozna¬ cza rodnik Ci-4-alkilowy, z wytworzeniem produk¬ tu posredniego o wzorze 3, który nastepnie pod¬ daje sie dekarboksylacja Zasade numerowania atomów w pierscieniu furo/3,4-b/furano-2,4-dionu wyjasnia wzór 4.Nalezy zauwazyc, ze zwiazki o wzorze 1 posia¬ daja co najmniej dwa i nie wiecej niz trzy, w za¬ leznosci od rodzaju podstawnika o symbolu R1, centra asymetrii, a mianowicie w pozycjach 3a, 6a i 6, dzieki czemu zwiazki te moga istniec w jed¬ nej lub wiecej postaci racemicznych lub optycznie czynnych. Wynalazek obejmuje zatem wytwarza- nie zwiazków o wzorze 1 w dowolnej postaci race- micznej lub optycznie czynnej wykazujacej wspo¬ mniane wlasnosci lecznicze. Wlasnosci te mozna wykazac dowolna znana metoda, np. w badaniach na szczurach, u których wywolano uprzednio owrzodzenie dwunastnicy kwasem octowym.Poza tym pierscienie furanowe we wzorze 1 sa zawsze skondensowane w pozycji cis, to znaczy, ze atomy wodoru w pozycjach 3a i 6a musza byc zawsze po tej samej stronie plaszczyzny symetrii.Przy dalszym opisywaniu tych zwiazków atomy wodoru w pozycjach 3a i 6a beda zaznaczane li¬ tera a a stereochemiczne polozenie podstawnika R1 w pozycji 6 — odpowiednio a lub (3.We wzorach 1—3 jako korzystne znaczenie pod¬ stawników wymienia sie: dla R1 lub R2» gdy ozna¬ czaja rodnik alkilowy, metyl, etyl, propyl, butyl, pentyl, hektyl lub decyl, przy tym preferuje sie alkil o prostym lancuchu; dla R3 korzystnym znaczeniem jest metyl lub etyl. Korzystna jest zwlaszcza ta grupa zwiazków o wzorze 1, w któ¬ rym R1 posiada konfiguracje jak w dwuhydroka- nadensolidzie i kanadensolidzie, wystepujacych w przyrodzie, to znaczy (3.Hydrolize zwiazku o wzorze 2 do kwasu o wzo¬ rze 3 oraz dekarboksylacje tego ostatniego prze¬ prowadza sie korzystnie w tym samym reaktorze, np. ogrzewajac zwiazek o wzorze 2 z kwasem mineralnym, np. z wodnym kwasem solnym, w temperaturze w zakresie 90—120°C. 99 584W5S4 Zwiazki wyjsciowe o wzorze 2 mozna wytworzyc ze zwiazku o wzorze 5, w którym R1 i R8 maja wyzej podane znaczenia, podajac go alkilacji od¬ powiednim bromkiem lub jodkiem Ci-io-alkUowym, korzystnie w obefcnosci mocnej zasady, takiej jak np. wodorek sodu, w rozpuszczalniku, np. dwu- metyloformamidzie, w temperaturze 40—100°C.Z kolei zwiazek o wzorze 5 mozna wytworzyc przez utlenianie wiazania olefinowego w zwiazku o wzorze 6, stosujac czterotlenek osmu kwas nad¬ tlenowy jako czynnik utleniajacy, a nastepnie cyklizacje wytworzonego produktu posredniego pod¬ dajac go reakcji i z kwasem. Zwiazki o wzorze 6 otrzymuje sie np. ze zwiazku o wzorze 7 w reakcji i ze zwiazkiem Grignarda o wzorze R1—C^C— —MgBi- z wyttiwiorzenieni izjwdaztou (posredniego o wzorze 8, w którym to zwiazku nastepnie czescio¬ wo uwodornia sie wiazanie acetylenowe.Konfiguracje przestrzenna w pozycji 6 estru o wzorze 5 okresla sie przez uzycie odpowiedniego czynnika utleniajacego do utleniania zwiazku o wzorze 6. Tak wiec, gdy stosuje sie czynnik cis- - utleniajacy, np. czterotlenek osmu, do utleniania zwiazku o wzorze 6, w którym R1 ma inne zna¬ czenia niz atom wodoru, wówczas uzyskuje sie ester o wzorze 5, w którym i R1 i atomy wodoru w pozycjach 3a 6a znajduja sie po tej samej stro¬ nie, to jest w polozeniach a. I odwrotnie, gdy sto¬ suje sie czynnik trans-utlemiajaoy, otrzymuje sie ester o wzorze 5, w którym R1 zajmuje poloze¬ nie |3.Lecznicze dzialanie zwiazków o wzorze 1 badano na szczurach, u których wywolano owrzodzenie dwunastnicy wprowadzeniem do niej kwasu octo¬ wego. Stwierdzno, ze przy dawkach 0,5—20 mg/kg zwiazki te powoduja wyrazne zmniejszenie owrzo¬ dzenia. Nie stwierdzono natomiast widocznego wplywu toksycznego tych zwiazków.Nizej podane przyklady ilustruja wynalazek, nie ograniczajac jego zakresu* przy tym w przykladach IV—VIII opisano wytwarzanie zwiazków wyjscio¬ wych. We wszystkich przypadkach odparowanie prowadzono pod obnizonym cisnieniem metoda rotacyjna.Przyklad I. Mieszanine 1,2 g /±/-3,3aa,6,6aa- - tetrahydro-3a-metoksykarbonylo-6a-n-propylofuro/ /3,4-b/furano-2,4-diónu, 36 ml lodowatego kwasu octowego i 72 ml 6n kwasu solnego ogrzewa sie w ciagu 2 godzin w temperaturze 11Q°C i odpa¬ rowuje. Pozostalosc krystalizuje sie z mieszaniny eteru i benzyny, otrzymujac /±/-3,3aa,6aa-tetra- hydro-6a-n-propylofuiro/3,4-b/-fu(rano-?,4-dion o temperaturze topnienia 92—93°C (wydajnosc 82°/o).Postepowanie powtarza sie, stosujac zamiast po¬ chodnej 6a-n-propylowej odipowieclnia pochodna 6a-n-heksylowa lub 6a-fenylowa i otrzymuje (±)-6a-n-heksylo-3,3aa,6,6aa-tetrahydrofuro/3,4-b/- -furano-2,4-dion o temperaturze topnienia 96—97°C (wyidaginiosc 82%) lub /±/-3,3aa, 6,6aa-tetra/hydirio- -6a-feiny!loifurfo/3,4Hb/furaniO-2,4-ddioaii o "temp. toipin. 129—131°C (wydajnosc 8Wo).Przyklad II. Roztwór 0,512 g /±/-6a-n-buty- lo-3,3aa,6,6aa-tetrahydro-3a-metoksykairbonylofuro/ /3,4-b/furano-2,4-dionu w 10 ml dwumetyloforma- midu (wysuszonego przez oddestylowanie z nadwo- 45 50 55 60 dioirkai wapniowego) dodaje sie do smiesizianej za¬ wiesiny w atmosferze argonu 0,100 g wodorku so¬ dowego wlO ml tego samego rozpuszczalnika. Na¬ stepnie dodaje sie 2,5 ml 1-jodopropanu i ogrzewa w ciagu 3 godzin w temperaturze 80°C. Po ochlo¬ dzeniu do 20—25°C, mieszanine dodaje sie do 500 ml wodnego, nasyconego roztworu chlorku amono¬ wego i ekstrahuje 3 porcjami po 100 ml chloro¬ formu. Polaczone ekstrakty suszy sie nad siarcza¬ nem sodowym i odparowuje. Jako pozostalosc otrzymuje sie mieszanine epimerów C-3 /±/6a-n- -butylo-3,3aa,6,6aa-tetrahydro-3-metoksykarbonylo- -3n-propylofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu. Pozostalosc ta iw 18 irml lodowatego kiwaisu ootoiweig.D i 18 ml stezonego kwasu solnego ogrzewa sie przez 2 go¬ dziny w 110—120°C, po czym ochladza do JO— —25°C i odparowuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w niewielkiej ilosci chlorku metylenu i adsorbuje na 2,5 g sildkazelu przez odparowanie rozpuszczal¬ nika. Silikazel poddaje sie przedtem dezaktywacja przy uzyciu 12°/o wag. wody i zrównowazeniu przy uzyciu 10c/o wag. trójskladnikowej mieszaniny ace¬ tonu, chloroformu i benzyny w stos. obj. 1:33:66.Powyzsza próbke zelu z zaadsorbowana pozo¬ staloscia wprowadza sie na szczyt suchej kolumny o wymiarach 45X2,5 cm wypelnionej 650 g sili- kazelu, który uprzednio poddano podobnej obróbce.Kolumne eluuje sie wspomniana trójskladnikowa mieszanina rozpuszczalników i zbiera 25 ml frakcje która analizuje sie metoda chromatografii cienko¬ warstwowej przy uzyciu ukladu B. (patrz odnosnik do tabl. 2). Frakcje o Rf 0,45 laczy sie i odparo¬ wuje, a pozostalosc krystalizuje z mieszaniny eteru i benzyny, otrzymujac z 21#/o wydajnoscia /±/-6 -n-butylo-3,3aa,6,6aa-tetrahydro-3a-n-propylofuro/ /3,4-b/furano-2,4-dion o temp. topn. 105—106°C. Po¬ dobnie z frakcji o Rf 0,31 otrzymuje sie z 38°/§ wydajnoscia /+/6a-n-butylo-3,3aa,6,6aa-tetrahydro- -3p-n-propylofuro/3,4-b/furano-2,4-dion o temp. topn. 104—106°C.Przy postepowaniu jak wyzej opisano wychodzac z odpowiedniego /±/-6-podstawionego-3,3aa,6,6aa- tetrahydro-3a-metoksykarbonylofuro/-3,4-b/-fuxa- no-2,4-dionu i odpowiedniego 1-jodoalkanu, otnzy- muje sie in situ mieszanin^ epimerów C-3 3/+/-6- -podstawionych-3,3aa,6,6aa-3-alkilo-3-metoksykar- bonylofuro/3,4-b/furano-2,4-dionów z nastepujacymi podstawnikami i w pozycjach 6 i 3.Tablica 1 Numer estru 1 2 3 4 1 6 Rodstawnik w pozyq'i 6 a-n-butyl a-n-butyl P-n-butyl P-n-butyl a-n-butyl p-fenyl Podstawnik alki¬ lowy w pozycji 3 Ifllll, Po hydroMzie i dekarboksylacji powyzszych po¬ chodnych 3-aHrilo-3-metoksykarbonylowych otrzy¬ muje sie /±/-6-podstawione-3,3aa,6,6aa-alkilofuro w /3,4-b/furano-2,4-diony zestawione w tablicy 2.99 584 Tablica 2 Numer zwiazku 1 2 3 4 6 7 8 9 1 U Podstawnik w pozycji 6 a-n-butyl a-n-butyl a-n-butyl a-n-butyl P-n-butyl p-n-butyl P-n-butyl a-n-butyl a-n-butyl P-fenyl P-fenyl Podstawnik 3-alkilowy a-n-pentyl p-n-pcntyl a-n-decyl P-n-decyl a-n-pentyl p-n-pentyl P-n-decyl a-metyl fi-metyl a-metyl P-metyl Temperatura topnienia °C 129—130 121—123 , 104—108 105—110 129—130 132—147 137—139 75—76 82—83 160—161 191—192 R/ (uklad)*) 0,59(B) 0,35(B) 0,62(B) 0,42(B) 0,40(B) 0,30(B) 0,35(B) 0,70(A) 0364(A) 0,40(A) 0,33(A) Wydajnosc % 19 17 9 34 36 7 6 58 | *) uklad A — aceton: chloroform 4 :95 (obj) uklad B — eter: benzyna 1 :1 (obj) Oznaczenia te odnosza sie i do dalszych przykladów Uwaga 1. Jako eluenty suchej kolumny oraz roz¬ puszczalniki do zrównowazenia silikazelu stoso¬ wano nastepujace mieszaniny (w stos. obj.) dla zwiazków nr 1 do 4 — aceton, chloroform i ben¬ zyna 1:33:66; dla zwiazków nr 5—6 — eter i ben¬ zyna 1:1; dla zwiazku nr 7 — aceton, chloroform i heksan 1:33:66; dla zwiazków nr 10—11 — aceton i chloroform 5:95.Uwaga 2. Zwiazki nr 8 i 9 rozdzielano metoda wysokocisnieniawej chromatografii cieczowej (HPLC) przy eluowaniu kolumny mieszanina ace¬ tonu, chloroformu i heksanu w stos. obj. 1:33:66, z szybkoscia przeplywu 4 ml/min.Wymieniony na poczatku przykladu zwiazek wyjsciowy, to jest 6a-n-butylo-3ao,6aa-tetirahyojro- -3a-metoksykarbonylofuro/3,4-b/furano-2,4-dion, wytwarza sie sposobem opisanym przez M. Kato et al. w Chemical Communications, 1971. 1561.Przyklad III. Postepuje sie jak w przykla¬ dzie I, wychodzac z /±/-6a-n-decylo-3,3aa,6,6aa- -tetoahydiTO-3a-me1xksykarbonylofuro/3,4-b/fua:ano- -2,4-dionu i otrzymuje /±/-6a-n-decylo-3,3aa,6,6aa- -tetrahydrofuro/3»4-b/furano-2,4-dion w postaci kry¬ stalicznej o temp. topn. 113—114°C (wyd. 80°/o).Przyklad IV. Roztwór 0,577 g chloranu ba¬ rowego w 20 ml wody dodaje sie do roztworu 0,95 g estru metylowego kwasu tis-/l,2-dwumeto- ksykarbonylo/-hepteno-3-karboksylowe@o w 22 ml acetonu, a nastepnie 0,1 czterotlenku osmu i mie¬ sza w ciagu 20 godzin w temperaturze 20—25°C.Po rozcienczeniu woda i trzykrotnej ekstrakcji po 50 ml eteru, polaczone ekstrakty eterowe suszy sie nad siarczanem sodowym, przez roztwór prze¬ puszcza siarkowodór i saszy. Przesacz kilkakrotnie traktuje sie siarkowodorem, az ustanie wytracanie sie czarnego osadu i ostatni przesacz ponownie suszy sie nad siarczanem sodowym. Przez ten przesacz przepuszcza sie suchy chlorowodór i sa¬ czy. Staly produkt krystalizuje sie z mieszaniny chloroformu i eteru naftowego o temp. wrz. 60—80°C zwianej dalej „benzyna" i otrzymuje z 55 ^/c wydajnoscia /±/-33aa,6,6aa-tetrahydro-3-me- toksykarbonylo-6a-n-propylofuro/3,4-b/fuirano-2,4- -dion o temp. topn. 125—126°C.Stosowany jako zwiazek wyjsciowy ester mety¬ lowy kwasu c^-/i,2-dwumetoksykarbt)nylo/-hepte- no-3-karboksylowego otrzymuje sie nastepujaco: 27 ml pentynu-1 (swiezo przedestylowanego z bezwodnego weglanu potasowego) wkrapla sie w ciagu 30 minut do mieszanego i utrzymywanego we wrzeniu roztworu Grignarda, otrzymanego z 6,3 g magnezu i 21 ml bromku etylu w 130 ml tetrahydrofuranu. Calosc miesza sie w tych wa¬ runkach jeszcze przez 15 minut, chlodzi do 20— —fi5°C, doidaije 20 ani fteftahydiroiruananiu, oziebia na lazni soli z lodem, dodaje 1,6 g chlorku miedzia- wego, wkrapla roztwór 35 g 1,3-dwumetoksykarbo- nyloakrylu metylu w 100 ml tetrahydrofuranu, miesza przez 30 minut w temperaturze 0°C, pozostawia na 50 minut w celu ogrzania do tem¬ peratury 20—25°C, po czym wylewa do 1 litra nasyconej solanki. Mieszanine zakwasza sie stezo¬ nym kwasem solnym do pH 2, ekstrahuje 3 por¬ cjami po 500 ml eteru, polaczone ekstrakty prze¬ mywa nasycona solanka do zaniku odczynu kwas¬ nego, suszy nad siarczanem sodowym i odparo¬ wuje. Pozostalosc destyluje sie pod obnizonym cisnieniem i otrzymuje z wydajnoscia 70°/o ester metylowy kwasu 1,2-dwumetoksykarbonylo-hepte- no-3-karboksylowego o temp. wrz. 100—125°C/0,15 mm Hg. g tak otrzymanego zwiazku w 20 ml meta¬ nolu dodaje sie do mieszaniny 0,6 g 5*/o palladu na weglanie barowym, jako katalizatora, 0,24 ml chinoliny i 140 ml metanolu, po zrównowazeniu wodorem. Mieszanine wytrzasa sie w atmosferze wodoru pod cisnieniem atmosferycznym i w tem¬ peraturze 20—25°C do chwili az zaobserwuje sie 1,03 litra wodoru, po czym przesacza i odpa¬ rowuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w eterze, prze¬ mywa 3n kwasem solnym i nasycona solanka i odparowuje. Otrzymuje sie z wydajnoscia 95°/o ester metylowy kwasu ds-/l,2-dwumetoksykarbo-7 99 584 8 nylo/-hepteno-3-karboksylowego, który stosuje sie bez dalszego oczyszczania.Przyklad V. Postepuje sie jak w przykla¬ dzie IV z tym, ze w celu wytworzenia zwiazku wyjsciowego stosuje sie oktyn-1 zamiast pentynu-1.Otrzymuje sie z wydajnoscia 65% ester metylowy kwasu /l,2-dwumetoksykarbonylo/-dekano-3-karbo- ksylowego o temp. wiz, 135—140°C/0,1 mm Hg; z wydajnoscia 98°/o — ester metylowy kwasu, cis- -/I,2-dwumetoksykarbonylo/-dekano-3-karboksylo- wego; z wydajnoscia 19% /±/-6a-n-heksylo-3,3aa,6, 6^a-tetr,ahydro-3a-metoksykarbonylofuro/3,4-b/fura- no-2,4-dion o temp. topn. 127°C.Przyklad VI. Postepuje sie jiak w przykla¬ dzie IV z tym, ze w celu wytworzenia zwiazku wyjsciowego stosuje sie fenyloacetylen zamiast pentynu-1. Otrzymuje sie z wydajnoscia 57°/o ester metylowy kwasu /l,2-dwumetoksykarbonylo/-4- -fenylobutino-3-karboksylowy o temp. topn. 65°C (po krystalizacji z eteru); z wydajnoscia 95°/o — ester metylowy kwasu cis-/l,2-dwumetoksykarbo- nylo/-4-fenylobuteoo-3-karboksyloiwego; z wydaj- noscia 24% — /±/-3,3ao,,6,6a-tetrahydro-3-metoksy- karbonylo-6a-fenylofuro/3,4-b/furano-2,4-daon o temp. topn. 109^110°C.Przyklad VII. Postepuje sie jak w pierw¬ szej czesci przykladu IV, z tym, ze zamiast estru metylowego kwasu ois-/l,2-dwumetoksykarbonylo/- -hepteno-3-karboksylowego stosuje sie odpowiednia pochodna trójestiru z wiazaniem podwójnym o wzorze 9. Otrzytriuje sie nastepujace /±/-6 stawione 3,3aa,6»6aa-tetrahydro-3a-metoksyk«u:bo- nylofuro/3,4-b/furano-2,4-diony: Tablica 3 Numer zwiazku 1 2 3 Podstawnik w pozycji 6 metyl n-oktyl n-decyl Wydaj¬ nosc, % 23 21 Temperatura topnienia °C | 127—129 127—128 128—130 1 Wyjsciowy trójester z wiazaniem podwójnym o wzorze 9 otrzymuje sie podobnie jak opisany w przykladzie IV ester metylowy kwasu /1,2-dwu- metoksykarbonylo/-hepteno-3-karboksylowego, leoz wychodzac z odpowiedniego trójestru z wiazaniem potrójnym o wzorze 10. Otrzymuje sie zatem od¬ powiednio ester metylowy kwasu /1,2-dwumetoksy- karbonylo/-pentano-3-kariboksylowego, ester mety¬ lowy kwasu cis-/l,2-dwumeto;ks3rkarbonylo/dodeka- no-3-karboksylowego i ester metylowy kwasu cis- -A ,2 - dwiimetoksykarbonylo/-tetradekeno-3-karbo- ksylowego, które stosuje sie bez dalszego oczysz¬ czania.Odpowiednie wyjsciowe trójestry z wiazaniem potrójnym o wzorze 10 otrzymuje sie podobnie jak opisano w przykladzie IV wytwarzanie estru me¬ tylowego kwasu /l,2-dwumetoksykarbonylo/-hepti- no-3-karboksylowego, lecz przy uzyciu wlasciwego alkinu-1 zamiast pentynu-1. Estry te przedstawiono w tablicy 4.Tablica 4 Numei estru 1 2 3 l ^ metyl n-oktyl n-decyl Wydaj- 1 nosc % 36 56 66 Dane fizykochem.Temperatura wrzenia 108—112°C/0,1 mm Hg Temperatura topnienia 54^58°C Temperatura wrzenia 152—154°C/0,1 mm Hg Temperatura wrzenia 170—174°C/0,15 mm Hg Przyklad VIII. Roztwór 50 g estru metylo- wego kwasu /l,2-dwumetoksykarbonylo/-okteno-3- -karboksylowego w 150 ml 98% wag. obj. kwasu mrówkowego ogrzewa sie w ciagu 3 godzin w tem- paraitiuirze 40°C z tdlodaitkiiefm 30 imi 30% wag. oibj. nadtlenku wodoru. Po ochlodzeniu roztworu, roz- klada sie nadmiar nadtlenku wodoru dodajac ostroznie 0,1 g silnie rozdrobnionego palladu (swie¬ zo przygotowanego) na drodze redukcji wodnego roztworu chlorku palladowego. Nastepnie roztwór odparowuje sie do zywicy, która rozpuszcza sie w 100 ml metanolu. Uzyskany roztwór nasyca sie w ciagu 10 minut chlorowodorem i odparowuje.Pozostalosc w postaci syropu rozpuszcza sie w mie¬ szaninie eteru i benzyny w stos. obj. 1:4 wprowa¬ dza na kolumne o srednicy 7,5 cm wypelnionej zelem krzemionkowym (2500 g) w tym samym rozpuszczalniku. Kolumne eluuje sie kolejno na¬ stepujacymi mieszaninami eteru i benzyny (w sto¬ sunku objetosciowym): 8 litrów — 1:4, 8 litrów — 3:7 i 50 litrów — 1:1. Frakcje eluowane mieszanina 40 rozpuszczalników w stos. obj. 1 :1 laczy sie i od¬ parowuje.Uzyskuje sie 10 g pozostalosci, która rozpuszcza sie w 50 ml chlorku metylenu ji odparowuje pod obnizonym cisnieniem na 50 g silikazelu, zdeza- 45 ktualizowanym uprzednio woda (12% wag) i do¬ prowadzonym do stanu równowagi przy uzyciu % wag. mieszaniny i 1:50 acetonu i chloroformu.Pozostalosc silikazelu podaie sie na szczyt suchej kolumny o wymiarach 120 cm X 4,5 cm wypelnio- 50 nej 1900 g silikazelu zdezaktywowanego i dopro¬ wadzonego do stanu równowagi jak wyzej. Eluuje sie mieszanina acetonu i chloroformu 1:50 i zbiera frakcje po 25 ml, które analizuje sie metoda chro¬ matografii cienkowarstwowej na plytkach z sili- 55 kazelu przy uzyciu mieszaniny acetonu i chloro¬ formu 4:95 jako eluentu (czyli ukladu A).Z frakcji oznaczonych numerami od 80 do 120 odparowuje sie rozpuszczalnik, a pozostalosc kry¬ stalizuje z mieszaniny eteru i benzyny. Otrzymuje M sie 2,3 g l±/-6(3-n-butylo, 3,3aa,6,6aa-tetrahydro-3a- -metoksykarbonylofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu o temp. topn. 70—72°C, Rf — 0,63 (uklad A).Podobnie, lecz wychodzac z odpowiedniego trój- estru z wiazaniem podwójnym o wzorze 9 otrzy- 65 muje sie /±/-6p-podstawione-3,3aa,6,6aa-tetrahydro- -3a-metoksykarbonylofuro/3,4-b/furano-2,4-diony ppdane w tablicy 5.w 9 Tablica 5 Numer zwiaz¬ ku 1 2 3 Podstawnik w pozycji 6 n-heksyl*) metyl2) fenyl*) Temperatu¬ ra topnienia °C 70—72 112—113 163—165 Wydaj¬ nosc % 4 7 13 R, (uklad A) 0,69 0,45 0,77 | Uwagi: 1. Pominieto wstepne oczyszczanie chro¬ matograficzne w mieszaninie eteru i benzyny.Zamiast tego surowy produkt oczyszczano chro¬ matograficznie przy uzycfyi chloroformu jako eluentu na kolumnie o wymiarach 120 cm X 4,5 cm 15 wypelnionej 1900 g suchego silikazelu, który deza- ktywowano woda (12°/o wag.) i doprowadzono do stanu równowagi chloroformem (10°/o wag.). Pro¬ dukt wydzielono z frakcji i oznaczonych numerami 160 do 190, o objetosci 25 mlkazda. » 2. Nie stosowano wstepnego oczyszczania chro¬ matograficznego przy uzyciu mieszaniny eteru i benzyny. Zamiast tego surowy produkt oczyszczano jak podano w uwadze 1, lecz przy uzyciu miesza- irnny acetonu i chloroformu w stos. iobj. 1:50 jako* 25 elunentu. Produkt wydzielano z 35 ml frakcji oznaczonych numerami od 150 do 200. 3. Produkt wydzielono, bez oczyszczania chroma¬ tograficznego, na drodze krystalizacji surowego produktu z mieszaniny acetonu i benzyny. * PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1975197090A 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu PL99584B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB42040/74A GB1489412A (en) 1974-09-27 1974-09-27 Furo(3,4-b)furan derivatives and their use in pharmaceutical compositions

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL99584B1 true PL99584B1 (pl) 1978-07-31

Family

ID=10422556

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975197090A PL99584B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
PL1975197089A PL101097B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
PL1975183552A PL100757B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu

Family Applications After (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975197089A PL101097B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
PL1975183552A PL100757B1 (pl) 1974-09-27 1975-09-24 Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu

Country Status (17)

Country Link
US (1) US4032651A (pl)
JP (1) JPS5159893A (pl)
BE (1) BE833906A (pl)
CS (4) CS183820B2 (pl)
DD (1) DD123091A5 (pl)
DE (1) DE2543150A1 (pl)
DK (1) DK428275A (pl)
FI (1) FI752691A7 (pl)
FR (1) FR2285871A1 (pl)
GB (1) GB1489412A (pl)
IE (1) IE41900B1 (pl)
IL (1) IL48147A (pl)
NL (1) NL7511343A (pl)
NO (1) NO753208L (pl)
PL (3) PL99584B1 (pl)
SE (1) SE7510771L (pl)
ZA (1) ZA755802B (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NZ186355A (en) * 1977-02-16 1979-10-25 Ici Ltd Hydroxy acids and pharmaceutical compositions
US4231939A (en) * 1979-11-26 1980-11-04 Miles Laboratories, Inc. 2,5-Dioxo-3H,6H-furo[(3,2-b]furan-3a,6a-diacetic acid and salts thereof
US4259243A (en) * 1980-01-09 1981-03-31 Miles Laboratories, Inc. Process for the preparation of 2,5-dioxo-3H, 6H-furo(3,2-b)furan-3a,6a-diacetic acid
CN101831470A (zh) * 2010-04-26 2010-09-15 华南理工大学 二氢双环内酯的制备方法及其应用

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1434595A (en) * 1973-03-29 1976-05-05 Ici Ltd Pharmaceutical compositions

Also Published As

Publication number Publication date
DD123091A5 (pl) 1976-11-20
US4032651A (en) 1977-06-28
FI752691A7 (pl) 1976-03-28
ZA755802B (en) 1976-08-25
NO753208L (pl) 1976-03-30
AU8474775A (en) 1977-03-17
PL101097B1 (pl) 1978-11-30
BE833906A (fr) 1976-03-26
NL7511343A (nl) 1976-03-30
FR2285871B1 (pl) 1978-11-17
IE41900L (en) 1976-03-27
IE41900B1 (en) 1980-04-23
PL100757B1 (pl) 1978-11-30
JPS5159893A (en) 1976-05-25
CS183820B2 (en) 1978-07-31
CS183849B2 (en) 1978-07-31
IL48147A0 (en) 1976-01-30
FR2285871A1 (fr) 1976-04-23
DE2543150A1 (de) 1976-04-15
CS183848B2 (en) 1978-07-31
IL48147A (en) 1979-05-31
CS183847B2 (en) 1978-07-31
SE7510771L (sv) 1976-03-29
GB1489412A (en) 1977-10-19
DK428275A (da) 1976-03-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2540726B1 (en) Intermediates for the synthesis of E1 activity activating enzyme inhibitors
NO159725B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive tieno (3,2-c)pyridinderivater.
SU719499A3 (ru) Способ получени производных 1,2,3,4,6,7-гексагидро-11 в н-бензо( )-хинолизина или их солей
PL99584B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych tetrahydrofuro/3,4-b/furano-2,4-dionu
US3532721A (en) Cyclopentyl-alkanoic acids
CN113164773B (zh) 6-巯基嘌呤核苷类似物
US4115648A (en) 2,5-Dihydroxy benzene sulfonic acid mono esters
US4072756A (en) Tricyclo piperidino ketones and soporific compositions thereof
FI71320B (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya antiarytmiska etrar ochestrar av 3,7-diazabicyklo/3.3.1/nonan-9-oler
US4033969A (en) Vincamine derivatives
Odijk et al. Fluorescent nucleoside analogues: synthesis of fluorescent pyrido [2, 1-i] purines, and their corresponding ribosides
US3892774A (en) Cyclo pentathiophene derivatives
Allevi et al. A simple and convenient transformation of l-lysine into pyridinoline and deoxypyridinoline, two collagen cross-links of biochemical interest
US5508440A (en) Hydroxymethylpolythiophene derivatives
Bringmann et al. Gentrymine B, an N-quaternary Ancistrocladus alkaloid: stereoanalysis, synthesis, and biomimetic formation from gentrymine A
Bock et al. Reaction of Aldonic Acids with Hydrogen Bromide. VII.* Preparation of Some 2, 6-Dideoxyhexoses
US4692463A (en) Antiinflammatory 2,3-didemethylcolchicine and additional derivatives
US4103023A (en) Pharmaceutical compositions
Mbala et al. Investigation towards an efficient synthesis of benzo [g] isoquinoline-1, 5, 10 (2H)-triones
US5330983A (en) 14-O-p-chlorobenzoylaconine and analgesic/anti-inflammatory agent containing the same
US4425358A (en) 13-Thia-prostacycline derivatives
US3475438A (en) Piperidine derivatives of dibenzobicyclo(5.1.0)octane
EP0410224B1 (en) Pyrrolo [2,1-b]thiazole derivatives
US4906765A (en) Process for the production of 4-alkoxy-2(5H) thiophenones
US4584313A (en) (Substituted-phenyl)-5-oxo-2-pyrrolidinepropanoic acids and esters thereof, and use for reversing electroconvulsive shock-induced amnesia