NO159335B - Laasbar vippemekanisme for stolsete eller lignende. - Google Patents

Description

Fremgangsmåte til fremstilling av kjernebrenselkarbider.

Oppfinnelsen angår en fremgangsmåte til fremstilling av kjernebrenselkarbider, f. eks. urankarbid, hvor et kjernebrensel - halogenid omsettes med karbon og et reduserende metall eller med et karbid av et slikt metall.

Som bekjent fremstiller man f. eks.

urankarbid kalsiotermisk eller magnesio-termisk av urantetrafluorid i nærvær av karbon. Ved slike reaksjoner får man for det meste et pulverformet og sterkt pyrofort urankarbid som ennu er betydelig foruren-set. Forurensningene med CaF2 eller MgF2 ér dessuten lite flyktige, og de kan bare fjernes fra urankarbidet i vakuum ved høy temperatur.

Man har nu fastslått at det er mulig å oppnå bedre resultater ved å anvende aluminium som reduserende metall. Ved urantetrafluorid lar følgende reaksjoner seg gjennomføre:

Ved disse reaksjoner får man et uran-|

karbid med en karbonandel som ligger nær den teoretiske verdi av 4,8 vektpst., samtidig som det dannede aluminiumfluorid lett lar seg fraskille.

Skjønt oppfinnelsen vil bli belyst nær-mere i forbindelse med reaksjon 2, er det klart at den ikke er begrenset til fremstilling av urankarbid, da tilsvarende reaksjoner for fremstilling av andre kjernebrenselkarbider, som plutonium- eller torium-karbid, og med utgangspunkt i andre kjernebrenselhalogenider, som urantetra- og

-triklorid, også er mulige.

Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen går man fortrinnsvis ut fra en reaksjonsblanding inneholdende urantetrafluorid og grafitt i støkiometrisk forhold samt et aluminiumoverskudd på 30—40 vektpst. Takket være dette aluminiumoverskudd, som under og etter reaksjonspro-sessen forsvinner ved fordampning av aluminium som sådant eller som halogenid, oppstår der et urankarbid med en bedre struktur enn når også aluminiumet er til stede i støkiometrisk mengde.

Blandingen av utgangsstoffene for reaksjonen fremstilles i en inert gassatmosfære i en hanskeboks. For å oppnå et homo-gent karbid kreves en grundig sammen-blanding av de enkelte bestanddeler. Det forhold at urantetrafluorid ikke er hygro-skopisk, medfører at utgangsmaterialet lar seg forarbeide resp. behandle godt. Der er ingen fare for oksydasjon til oksyfluorid, og i det produkt man får, finnes ikke uran-oksyd.

Man får gode resultater ved å presse de pulverformede utgangsstoffer til tabletter på forhånd. Det karbid man får under disse forhold, er ikke pyrofort pulver, men har form av sintrede tabletter som har gode mekaniske egenskaper og uten særskilte foranstaltninger lar seg behandle resp. forarbeide i en videre prosess, f. eks. under sintring eller smelting ved hjelp av elektronbombardement, Hf-induksj onssmelting eller smelting i lysbue. Tabletteringen skjer i en hanskeboks ved hjelp av en vakuum-presse (15 t/cm<2>) for dannelse av et upå-klagelig agglomerert utgangsmateriale. Fortrinnsvis anvender man et bindemiddel for å lette tabletteringen. Til dette formål har en 5 pst.'s oppløsning av kamfer i metanol vist seg egnet.

De fremstilte tabletter blir så bragt inn i en reaksjonsdigel av grafitt og først av-gasset for fjernelse av bindemiddelet. Opp-varmningen gjennomføres under reaksjonen i en atmosfære av renset argon og senere, under fjernelse av det dannede aluminiumtrifluorid og aluminiumover-skuddet, i vakuum. Fortrinnsvis varmer man opp en vakuumovn i høyfrekvensstrøm ved hjelp av en feltkondensator som om-gir grafittdigelen. En ovn som egner seg særlig til dette, er beskrevet i fremstillin-gen til belgisk patent nr. 649 461 av 8/6-64. tilhørende patenthaverne. Reaksjonen fin-ner i det vesentlige sted ved 1200—1250°C og varer 3—4 timer. Det har vist seg at reaksjonen forløper i tre stadier. Det første stadium begynner allerede ved lav temperatur (600° C) under dannelse av UF3, som i annet stadium ved høyere temperatur omdannes til uran og urantetrafluorid (dis-mutasjon). Det danede frie uran reagerer med karbon under dannelse av det ønskede karbid. Fjernelsen av den dannede aluminiumfluorid-skorpe og av et aluminium-overskuddet begynner ved 1300°C og ved-varer i vakuum til 1600° C. Opprettholdel-sen av en forhøyet temperatur ved slutten av reaksjonen begunstiger dessuten en sterk agglomerasjon av partiklene og en sinterprosess i det fremkomne urankarbid. I motsetning til hva man ventet, har det urankarbid man får, en mekanisk fasthet som strekker til for dets videre bearbeidelse, og antennes ikke spontant i luft. Det fremkomne karbid kan bearbeides på vanlig måte ved sintring eller ved smelting ved hjelp av elektronbombardement i en lysbue eller ved hjelp av høyfrekvensinduk-sj onsopphetning.

Ved reaksjonen ifølge oppfinnelsen fikk man et urankarbid med følgende sammen-setning: Total uranandel 95 — 95,2 pst. Total karbonandel 4,78 — 4,8 pst. Andel av fritt karbon 0,002 — 0,004 pst. Oksygenandel ca. 300 deler pr. million. Nitrogen ca. 200 deler pr. million. Aluminium, gjennomsnittlig ca. 300 deler pr. million.

De karbider man ved bruk av oppfinnelsen får ved karbotermisk reduksjon av kjernebrenselhalogenider med aluminium i nærvær av karbon, har like over-for de karbider som fås ved reduksjon av oksydene, den fordel at de har meget små andeler av oksygen, nitrogen og fritt karbon. Dessuten kreves der ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen færre reak-sjonstrinn enn f. eks. når karbidet fremstilles av oksydet. Fermegangsmåten ifølge oppfinnelsen er ytterst hensiktsmessig til fremstilling av anriket urankarbid, da man ved de vanlige anrikningsprosesser får uranheksafluorid, som på enkel måte lar seg omdanne til tetrafluorid.

Anvendelsen av aluminium som reduserende metall har sammenholdt med anvendelsen av kalsium eller magnesium den fordel at det dannede aluminium-halogenid er mer flyktig enn de tilsvarende kalsium-eller magnesium-halogenider. Dessuten er aluminium billigere enn de to nevnte metaller, samtidig som det godt lar seg rense, bringe i pulverform og presse.

Claims (3)

1. Fremgangsmåte til fremstilling av kjernebrenselkarbider, hvor et kjernebren-selhalogenid bringes til reaksjon med karbon og et reduserende metall eller med et karbid av et slikt metall, karakterisert ved at der som reduserende metall anvendes aluminium.

2. Fremgangsmåte som angitt i påstand 1, karakterisert ved at man for fremstilling av urankarbid bringer urantetrafluorid til reaksjon med grafitt og aluminium.

3. Fremgangsmåte som angitt i påstand 2, karakterisert ved at man går ut fra en reaksjonsblanding som inneholder urantetrafluorid og grafitt i støkiometrisk forhold og et aluminiumoverskudd på 30— 40 vektpst.