NO154231B - Analogifremgangsmùte ved fremstilling av terapeutisk aktiv e 17-alfa-alkylsteroider. - Google Patents

Analogifremgangsmùte ved fremstilling av terapeutisk aktiv e 17-alfa-alkylsteroider. Download PDF

Info

Publication number
NO154231B
NO154231B NO803172A NO803172A NO154231B NO 154231 B NO154231 B NO 154231B NO 803172 A NO803172 A NO 803172A NO 803172 A NO803172 A NO 803172A NO 154231 B NO154231 B NO 154231B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
methyl
androstan
alkyl
ethylenedioxy
ether
Prior art date
Application number
NO803172A
Other languages
English (en)
Other versions
NO154231C (no
NO803172L (no
Inventor
Rudolf Wiechert
Dieter Bittler
Annerose Schleusener
Manfred Albring
Original Assignee
Schering Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering Ag filed Critical Schering Ag
Publication of NO803172L publication Critical patent/NO803172L/no
Publication of NO154231B publication Critical patent/NO154231B/no
Publication of NO154231C publication Critical patent/NO154231C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J21/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having an oxygen-containing hetero ring spiro-condensed with the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton
    • C07J21/005Ketals
    • C07J21/006Ketals at position 3
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • C07J1/0003Androstane derivatives
    • C07J1/0033Androstane derivatives substituted in position 17 alfa and 17 beta
    • C07J1/0037Androstane derivatives substituted in position 17 alfa and 17 beta the substituent in position 17 alfa being a saturated hydrocarbon group
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • C07J1/0003Androstane derivatives
    • C07J1/0033Androstane derivatives substituted in position 17 alfa and 17 beta
    • C07J1/004Androstane derivatives substituted in position 17 alfa and 17 beta the substituent in position 17 alfa being an unsaturated hydrocarbon group
    • C07J1/0044Alkenyl derivatives
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cosmetics (AREA)
  • Medicines Containing Plant Substances (AREA)
  • Compounds Of Unknown Constitution (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse angår den i kravet an-gitte oppfinnelsesgjenstand.
Forbindelsene av generell formel I
hvori R-^ og R_ betegner hydrogen og hvor X betegner oxygen,
og med betegnelsen "Mesterolon" er et sterkt oralt virksomt androgen. Mesterolon (lct-methyl-androstan-17|3-ol-3-on) er eksempelvis beskrevet i tysk patentskrift 1 152 100 og i Arzneimittel-Forsch. 16,4 : 455 - 466 (1966).
Det er nå funnet at 17a-alkylsterOider av generell formel I avledet fra Mesterolon ved topisk administrering utviser antiandrogene egenskaper. 17a-alkylsteroidene av generell formel I motvirker et tilstedeværende eller tilført androgen. Således hemmes den gjennom testosteronpropionat stimulerte vekst av sideorganene og ørenes talgkjertler hos kastrerte hann-hamstere med forbindelsen av generell formel I, mens andre androgen-avhengige organer slik som prostata og
sædblære ikke påvirkes signifikant av forbindelsene av formel I.
Den topiske androgene virkning ble bestemt som følger: Fruktbare hann-hamster med en vekt på ca. 80 g ble kastrert og daglig gitt 0,1 mg testosteronpropionat subkutant. Det høyre øre og det høyre sideorgan ble daglig behandlet to ganger med 0,01 ml av en 3 %-ig løsning av det antiandrogen som skulle testes, fortrinnsvis i aceton, i 3 uker. På den 22. dag ble dyrene avlivet med ether, prostata, sædblære og sideorganene ble preparert og veiet, ørene ble viderebear-beidet histologisk og arealet av talgkjertlene ble målt.
Hos de viderebehandlede . dyr ble innbygning av <14>C-merket glucose målt i talgkjerte.leiis fett.
Det viste seg at talgkjertelaglomeratene som side-organet og den godt avgrensbare og platemessig godt erkjenn-bare talgkjertel på den ventrale side av øremuskelen størrel-sesmessig er androgen-avhengig hos hamster. Som parameter for talgkjertelfunksjonen måles <14>C-merket innbygning i begynnelsesstadiet av lipidsyntesen.
Ved sammenligning av arealet av talgkjertelene, vekten av sideorganene og lipogenesen for den antiandrogen-behandlede side og løsningsmiddelkontrollen, fikk man et mål for den lokale effekt av antiandrogenet.
For topisk anvendelse kan 17a-alkylsteroidene av generell formel I bearbeides med vandige bærersubstanser til løsninger, suspensjoner, geler, salver, kremer, pulvere eller andre preparater. Egnede bærersubstanser er eksempelvis vann, ethanol, propanol, glycerol, methylcellulose, hydroxypropyl-cellulose, carboxypolymethylen osv. Antiandrogenet forelig-ger fortrinnsvis i en konsentrasjon på 0,05 til 5,0 vekt%, beregnet på preparatets totalvekt. Preparatet kan anvendes for topisk behandling av sykdommer, slik som Akne, Seborrhoe, Alopezie og Hirsutismus. I et forsøk ble 21 dagers gamle, kastrerte syriske goldhamstere to ganger daglig gitt 0,01 ml av en 3 %-ig ethanolisk løsning av 17|3-hydroxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on (A) på høyre sideorgan og høyre
øre. Goldhamsteren ble i tillegg behandlet daglig med 0,1 mg testosteronpropionat i benzylbenzoat/ ricinusolje i forholdet 1:100. På den 22. dag ble dyrene avlivet, sædblære, prostata og sideorganene ble preparert og veiet, og arealet av galg-kjertlene av de histologisk viderebearbeidede ører ble målt. Pr. forsøk ble det anvendt 10 dyr.
Resultatene er angitt i den etterfølgende tabell:
I et ytterligere forsøk ble talgkjertelens sebum-produksjon i behandlede hamsterører ved innvirkning av ( 14C)-natriumacetat i talgkjertelcellenes lipider målt in vitro, ved bestemmelse av radioaktiviteten i lipidekstraktet. Ut fra radioaktiviteten av enkeltprøver ble middelverdien og standardavviket beregnet. Den prosentuelle hemning av lipogenesen av det behandlede høyre øre ble beregnet i sammenligning med kontrollgruppen, dvs. høyre øre behandlet med et løsningsmiddel. Det fremkom ved dette forsøk en tydelig doseavhengig reduksjon av lipogenesen i de behandlede ører.
Steroidene av generell formel I ifølge kravet inneholder i 17cx-stilling en alkylgruppe R2- Blant alkylgruppe R2 skal forstås en fortrinnsvis rettkjedet alkylgruppe med 2-6 C-atomer. Egnede alkylgrupper R2 er eksempelvis ethyl-, propyl-, butyl-, pentyl- og hexylgruppe, men også forgrenede alkylgrupper slik som isobutyl, kan anvendes. R2 kan også betegne en alkenylgruppe med 3-4 carbonatomer slik som isobutenyl eller propenyl.
Esteren OR^^ og OR^ er avledet fra de innen steroidkjemien vanlige syrer. Som eksempler kan nevnes organiske carboxylsyrer med fortrinnsvis 1-7 carbonatomer.
Ethergruppen 0R3 inneholder en alkylgruppe R3 med 1-5 carbonatomer som kan være avbrutt av et oxygenatom. Eksempler på en eventuelt gjennom et oxygenatom avbrutt alkylgruppe R3 er methyl, ethyl, methoxymethyl, methoxy-ethyl, ethoxyethyl, propyl, butyl, pentyl.
Analogifremgangsmåten utføres på i og
for seg kjent måte. For omsetning av 17-ketogruppen med en R2 avgivende metallorganisk forbindelse må ketogruppen i 3-stilling beskyttes. Beskyttelsesgruppen Y i forbindelsene av generell formel II skal være avspaltbare ved sur hydrolyse. Ifølge en foretrukket utførelsesform er ketogruppen i 3-stilling beskyttet gjennom ketaldannelse. Ketal-retsen Y er avledet fra alkoholer og thioalkoholer som van-ligvis anvendes for beskyttelse av fri oxogrupper, og som eksempler kan nevnes: Ethylenglycol, 2,2-dimethylpropandiol-(1,3) og ethandithiol-(1,2). 3-ketogruppen kan imidlertid også være beskyttet gjennom enolether-, enolester- eller enamindannelse.
Omsetningen av 17-ketoforbindelsen av generell formel II skjer etter kjente metoder med en metallorganisk forbindelse (R2-metall) i særdeleshet med R2~lithium slik som for eksempel n-butyllithium. Den metallorganiske forbindelse kan også fremstilles i reaksjonsløsningen fra halogenalkanet og alkalimetallene, slik som f.eks. 1-brom-pentan eller 1-bromhexan og lithium. Reaksjonen utføres i et inert løsningsmiddel slik som for eksempel ether, tetrahydrofuran, hexan osv. Reaksjonstemperaturen ligger mellom 0 og 50° C, fortrinnsvis ved romtemperatur.
For fremstilling av 17a-propylforbindelsen (R2 = propyl) fremstilles hensiktsmessig først 17a-allylforbindel-sen ved Grignard-reaksjon med allylmagnesiumbromid, og denne hydreres deretter til 17a-propylforbindelsen. Hydreringen skjer med katalytisk aktivert hydrogen. Som katalysator kan eksempelvis anvendes palladium på carbon i methanol eller trifenylfosfinrhodiumklorid i aceton. Analogt fremstilles 17a-isobutylforbindelsen over 17a-isobutenylforbindelsen.
17a-ethylforbindelsen (R2 = ethyl) kan eksempelvis fremstilles på kjent måte over 17a-ethynylforbindelsen.
For dette formål overføres 17-ketoforbindelsene av generell formel II eksempelvis med ethynylmagnesiumbromid eller lithiumacetylid i 17a-ethynylforbindelsen, og denne hydro-generes deretter til 17a-ethylforbindelsen.
Avspaltning av 3-ketobeskyttelsesgruppen (Y), som kan foretas før eller eventuelt også etter den mulige forestring av 17[3-hydroxygruppen, gjennomføres etter kjente metoder ved sur hydrolyse. For avspaltning av beskyttelsesgruppen anvendes uorganiske syrer slik som for eksempel perklorsyre, svovelsyre, saltsyre, eller organiske syrer slik som for eksempel oxalsyre. Spaltningen utføres fortrinnsvis i alkoholisk løsning eller i andre polare løs-ningsmidler slik som for eksempel aceton, ved temperaturer mellom 20 og 100° C.
For den eventuelt etterfølgende forestring
av den tertiære 17-hydroxygruppe anvendes fremgangsmåter som er vanlige innen steroidkjemien for forestring av tertiære steroidalkoholer. Eksempelvis kan nevnes omsetning med syrer eller syreanhydrider i nærvær av sterke syrer slik som for eksempel trifluoreddiksyre eller p-toluensulfonsyre, ved temperaturer mellom 10 og 50° C, ved omsetning med et syreanhydrid i nærvær av et tertiært amin, slik som for eksempel pyridin eller collidin, ved 20 - 200° C. Hvis pyridin og 4-(dimethylamino)-pyridin anvendes som felles tertiært amin, kan forestringen av den tertiære 17-hydroxygruppe også ut-føres ved romtemperatur.
For forethring av hydroxygruppen i 3-stilling anvendes alkylerende forbindelser, slik som for eksempel alkylhalo-genidet. Forethringen skjer på i og for seg kjent måte i nærvær av en sterk base slik som natronlut, under anvendelse av et polart løsningsmiddel slik som hexamethylfosforsyretri-amid ved 0 - 50° C, eller i nærvær av en sterk base slik som natriumhydrid under anvendelse av en ether, slik som tetrahydrofuran ved 30 - 100° C.
For fremstilling av alkylethere hvis carbonkjede er avbrutt av et oxygenatom,
overføres hydroxyforbindelsen med dihydropyran eller alkyl-
vinyletheren i nærvær av en sterk syre slik som p-toluensulfonsyre eller fosforoxyklorid, i den tilsvarende alkoxyethylether. Reaksjonen utføres
fortrinnsvis i nærvær av inerte løsningsmidler slik som kloroform, diklormethan, tetrahydrofuran, dioxan etc, ved en reaksjonstemperatur på -20 - 100° C. For fremstilling av methoxymethylethere omsettes hydroxyforbindelsen eksempelvis med formaldehyddimethylacetal i vannfri diklormethan i nærvær av fosforpentoxyd ved romtemperatur.
Reduksjonen av ketogruppen i 3-stilling kan skje etter i og for seg kjent kjente metoder ved hydrering med et metallhydrid. Som hydrogendonator anvendes i særdeleshet komplekse hydrider slik som for eksempel natriumborhydrid og lithium-tri(tert.-butoxy)-aluminiumhydrid. Reduksjonen med natriumborhydrid utføres fortrinnsvis i vandig-alkoholisk løsning og reduksjonen med lithiumtri-(tert.-butoxy)-aluminiumhydrid i ethereisk løsning. Reduksjonen gjennomføres under milde betingelser, fortrinnsvis ved temperaturer mellom 0 og 5 0° C.
For den derpå følgende forestring av hydroxygruppen i 3-stilling kan eksempelvis nevnes omsetningen med et syreanhydrid eller -halogenid i nærvær av et tertiær amin slik som for eksempel pyridin, collidin eller triethylamin, ved romtemperatur. 3-hydroxygruppen kan også forestres med syreanhydridet for anvendelse av en sterk syre slik som p-toluensulfonsyre, eller med den tilsvarende syre og tri-fluoreddiksyreanhydrid ved romtemperatur.
Ved forestringen i nærvær av en sur katalysator ved romtemperatur eller i nærvær av en basisk katalysator ved forhøyet temperatur på fra 20 til 200° C kan også hydroxygruppen i 3- og 17-stilling samtidig forestres.
Hvis pyridin og 4-(dimethylamino)-pyridin anvendes som basiske katalysatorer, kan begge hydroxygruppene også forestres i basisk miljø ved romtemperatur.
De som utgangsmateriale anvendte 17-ketosteroider av generell formel II kan fremstilles etter i og for seg kjente metoder fra la-methyl-5a-androstan-173-ol-3-on ved innføring av en beskyttelsesgruppe i 3-stilling og oxyda-sjon i 17-stilling. Fremstillingen av forbindelsene av generell formel II kan eksempelvis illustreres ved fremstilling av 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on:
20 g 17p-hydroxy-la-methyl-5a-androstan-3-on ble
i 500 ml benzen omrørt med 60 ml ethylenglycol og 600 mg p-toluensulfonsyre i 5,5 timer under tilbakeløpsbetingelser med en vannavskiller. Etter avkjøling ble reaksjonsblandingen fortynnet med ether, vasket med natriumhydrogencarbonat-løsning og tørket. Det ble etter inndampning erholdt 23 g urent 3 , 3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17|3-ol. 23 g 3 , 3-ethylendioxy-lcc-methyl-5a-androstan-173-ol ble i 230 ml diklormethan omrørt med 20 g pyridinium-klorkromat i nærvær av 20 g natriumacetat i 1 time ved romtemperatur. Derpå ble reaksjonsløsningen fortynnet med ether, frafiltrert uløselige bestanddeler hvorpå filtratet ble vasket med vann. Etter tørking og inndamping ble det erholdt 21,5 g 3,3-ethylendioxy-lct-methyl-5a-androstan-17-on som råprodukt.
Eksempel 1
800 mg magnesiumspon ble i 20 ml absolutt ether omsatt med 2 ml allylbromid i 5 ml absolutt ether til allylmagnesiumbromid. Til denne løsning ble ved romtemperatur tilsatt 2 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-l7-on i 5 ml diklormethan, og blandingen ble omrørt i 3 timer.
Den isavkjølte reaksjonsløsning ble deretter langsomt tilsatt mettet ammoniumkloridløsning, fortynnet med ether, vasket med mettet ammoniumkloridløsning og med vann. Etter tørking og inndamping ble det erholdt 2,1 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-(2-propenyl)-5a-androstan-173~ol som råprodukt.
2,1 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-(2-propenyl)-5a-androstan-17(3-ol ble i 105 ml methanol hydrogenert med 210 mg palladium på carbon (10 %) til opptak av en ekvivalent hydrogen. Katalysatoren ble filtrert fra og filtratet inndampet i vakuum. Det ble erholdt 2,1 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-17(3-ol som råprodukt.
En prøve omkrystallisert fra diisopropylether smelter ved 150 - 150,5° C.
1,5 g 3 , 3-ethylendioxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-173-ol ble i 30 ml methanol og 3 ml vann omrørt med 1,5 g oxalsyre i 2 timer ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble deretter fortynnet med ether, vasket med vann og tørket. Etter inndamping ble residuet kromatografert på silicagel og det ble erholdt 1,1 g 17|3-hydroxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on som olje. 2 3 + 7,5°
(kloroform).
Eksempel 2
1,25 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on ble i 12,5 ml absolutt tetrahydrofuran ved isavkjøling og overledning av argon, tilsatt 3,5 ml butyllithiumløsning (15 %-ig i hexan) og ble omrørt i 22 timer ved romtemperatur. Overskudds ragens ble spaltet med vann, reaksjonsløsningen ble fortynnet med ether og vasket med vann. Ettet tørking og inndamping ble residuet kromatografert på silicagel og det ble erholdt 950 mg 17a-n-butyl-3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17|3-ol som råprodukt.
950 mg 17a-n-butyl-3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-173-ol ble i 10 ml methanol omrørt med 1 ml 8 vol%-ig svovelsyre i 30 minutter ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble fortynnet med ether, vasket med vann og tør-ket. Det etter inndamping erholdte residuum ble kromato-graf ert på silicagel, og det ble erholdt 620 mg 17a-n-butyl-173-hydroxy-la-methyl-5a-androstan-3-on som olje.
[oOq<3> + 5,6° (kloroform).
Eksempel 3
I 20 ml isavkjølt absolutt tetrahydrofuran ble
4 00 mg lithium presset og derpå ble 7,8 ml 1-brom-pentan dråpevis tilsatt. Etter endt reaksjon ble 1,6 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5cx-androstan-17-on løst i 8 ml absolutt tetrahydrofuran tilsatt, og reaksjonsblandingen ble omrørt i 48 timer ved romtemperatur under argon. Reaksjonsblandingen ble opparbeidet som beskrevet i eksempel 2. Etter kromatografi på silicagel ble det erholdt 1,1 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-n-pentyl-5a-androstan-173-ol som olje.
1,0 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-n-pentyl-5a-androstan-170-ol ble som beskrevet i eksempel 2 innført og opparbeidet for ketalspaltning. Etter kromatografi på silicagel ble det erholdt 720 mg 17|3-hydroxy-la-methyl-17a-n-pentyl-5a-androstan-3-on som olje. [olD +4° (kloroform).
Eksempel 4
I 30 ml isavkjølt absolutt tetrahydrofuran ble presset 500 mg lithium og derpå ble 11,3 ml 1-bromhexan dråpevis tilsatt. Etter endt reaksjon ble 2,0 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on i 10 ml absolutt tetrahydrofuran dråpevis tilsatt, og blandingen ble omrørt i 48 timer ved romtemperatur og under argon. Reaksjonsblandingen ble opparbeidet som beskrevet i eksempel 2 og kromatografert på silicagel. Det ble erholdt 950 mg 3,3-ethylendioxy-17a-n-hexyl-la-methyl-5a-androstan-17|3-ol som ol je.
850 mg 3,3-ethylendioxy-17a-n-hexyl-la-methyl-5a-androstan-173-ol ble som beskrevet i eksempel 2 under ketal-spaltningsbetingelser omsatt og opparbeidet. Etter kromatografi på silicagel ble det erholdt 630 mg 17a-n-hexyl-17|3-hydroxy-la-methyl-5a-androstan-3-on som olje. [a]^ +4° (kloroform). Eksempel 5
1,5 g magnesiumspon ble i 40 ml absolutt tetra-hydrof uran omsatt med 4,9 g ethylbromid til ethylmagnesium-bromid. Denne løsning ble under isavkjøling dråpevis inn-ført i 40 ml absolutt tetrahydrofuran gjennom hvilken acety-len ble innført. Til acetylmagnesiumbromidløsningen ble 3 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on tilsatt, og reaksjonsblandingen ble omrørt i 23 timer ved romtemperatur. Under isavkjøling ble overskudd av reagens spaltet med mettet ammoniumkloridløsning og ble deretter fortynnet med ether og vasket med vann. Etter tørking og inndamping ble residuet kromatografert på silicagel og det ble erholdt 2,65 g 17a-ethinyl-3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17|3-ol som råprodukt.
1,4 g 17a-ethinyl-3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-173-ol ble i 70 ml methanol hydrogenert med 200 mg palladium på carbon (5 %-ig) til opptak av 2 ekvivalenter
hydrogen. Reaksjonsblandingen ble frafiltrert katalysator og inndampet i vakuum. Det ble erholdt 1,4 g 17a-ethyl-3 , 3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-173-ol som olje.
1.4 g 17cx-ethyl-3 ,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17(3-ol ble innført og opparbeidet som beskrevet i eksempel 2 for ketalspaltning. Etter kromatografi på silicagel og omkrystallisering fra diisopropylether ble det erholdt 1,1 g 17a-ethyl-17(3-hydroxy-la-methyl-5a-androstan-3-on med sm.p. 151,5 - 152,5° C.
Eksempel 6
5,0 g 173-hydroxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on ble i 5 ml absolutt tetrahydrofuran omrørt med 5,0 g lithium-tri-tert.-butoxy-aluminiumhydrid i 3 timer ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble fortynnet med ether, vasket med fortynnet svovelsyre og vann, tørket og inndampet. Etter kromatografi på silicagel og omkrystallisering fra diisopropylether ble det erholdt 860 mg la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-33,173-diol med sm.p.
117 - 118° C og 3,3 g 3a-isomer med sm.p. 143 - 144° C. Eksempel 7
1.5 g 17&-hydroxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on ble i 6 ml pyridin omsatt med 3 ml acetan-hydrid etter tilsetning av 75 mg 4-dimethylaminopyridin i løpet av 16 timer ved romtemperatur. Etter isvannutfelling og omkrystallisering fra hexan ble det erholdt 1,3 g 17|3-acetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on med sm.p. 128 - 129° C.
Eksempel 8
1,0 g 173-acetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-52-androstan-3-on ble som beskrevet i eksempel 6 omsatt med lithium-tri-tert.-butoxy-aluminiumhydrid og opparbeidet. Etter kromatografi på silicagel ble det erholdt 650 mg 173-acetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-33-ol som olje. Eksempel 9
250 mg 173-acetoxy-la-methyl-17a-n-proyl-5a-andro-stan-33-ol ble i 1 ml pyridin omsatt med 0,5 ml smørsyre-anhydrid i løpet av 48 timer ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble fortynnet med ether, vasket flere ganger med
vann, tørket og inndampet. Residuet ble kromatografert på silicagel. Det ble erholdt 270 mg 17(3-acetoxy-3|3-butyryl-oxy-la-methyl-17a-n-propyl-5ot-androstan som olje.
Eksempel 10
400 mg 173-acetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5ct-androstan-33-ol ble i 2,8 ml absolutt diklormethan og 1,8 ml formaldehyddimethylacetal tilsatt en blanding av 600 mg kiselguhr W 20 og 300 mg fosforpentoxyd, og ble omrørt i 45 minutter ved romtemperatur. Uløselige bestanddeler ble fra-sugd og reaksjonsblandingen ble vasket med diklormethan inneholdende 3 - 5 % triethylamin. Det etter inndampning erholdte råprodukt ble kromatografert på silicagel. Det ble erholdt 280 mg 173-acetoxy-33-methoxy-methoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan.
Eksempel 11
400 mg 17|3-hydroxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on ble i 1,6 ml pyridin og 0,8 ml ønanthsyre-anhydrid ved tilsetning av 4 0 mg 4-dimethylaminopyridin, omrørt ved romtemperatur i 42 timer. Reaksjonsblandingen ble fortynnet med ether, vasket med vann, tørket og inndampet. Residuet ble kromatografert på silicagel. Det ble erholdt 370 mg 173-heptanoyloxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3-on som olje.
Eksempel 12
7,0 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-5a-androstan-17-on ble i 70 ml tetrahydrofuran tilsatt 2,8 g magnesiumspon hvorpå 14,35 ml crotylbromid i 15 ml tetrahydrofuran dråpevis ble tilsatt, hvoretter reaksjonsblandingen ble omrørt i 45 minutter ved romtemperatur. Overskudd av reagens ble under isavkjøling spaltet med ammoniumkloridløsning, reak-sjonsløsningen ble deretter fortynnet med ether, vasket med vann, tørket og inndampet. Residuet ble kromatografert på silicagel, og det ble erholdt 1,95 g 3,3-ethylendioxy-lct-methyl-17a-(l-methyl-2-propenyl)-5a-androstan-173_ol som råprodukt.
1,92 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-(1-methyl-2-propenyl)-5a-androstan-173-ol ble i 19,2 ml methanol omrørt
med 1,92 ml 8 vol%-ig svovelsyre i 15 minutter ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble fortynnet med ether, vasket nøytral med vann, tørket og inndampet. Residuet ble kromatografert på silicagel, og det ble etter omkrystallisering fra diisopropylether erholdt 780 mg 173-hydroxy-la-methyl-17a-(l-methyl-2-propenyl)-5a-androstan-3-on med sm.p. 148,5 - 150° C.
770 mg 173-hydroxy-lct-methyl-17a- (l-methyl-2-propenyl)-5a-androstan-3-on ble i 5 ml tetrahydrofuran og 15 ml methanol hydrogenert med 150 mg palladium på carbon (10 %-ig) til opptak av en ekvivalent hydrogen. Katalysatoren ble filtrert fra, og filtratet ble inndampet i vakuum. Residuet ble kromatografert på silicagel. Etter omkrystallisering fra diisopropylether ble det erholdt 440 mg 173-hydroxy-la-methyl-17a- (1-methyl-n-propyl) -5ct-androatan-3-on med sm.p. 172-5 - 173,5° C.
Eksempel 13
700 mg la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-3a,173-diol (fremstilt ifølge eksempel 6, smeltepunkt 143 - 144° C) fikk stå i 2,8 ml pyridin og 1,4 ml eddiksyreanhydrid i 22 timer ved romtemperatur. Etter isvann-utfelling ble det erholdt råprodukt kromatografert på silicagel, og det ble erholdt 760 mg 3a-acetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan-173-ol som olje.
Eksempel 14
1,5 g la-methyl-17a-n-propyl-5a-androtan-3a,173-diol ble i 6 ml triethylamin og 1,5 ml eddiksyreanhydrid omsatt med 50 mg 4-dimethylaminopyridin i løpet av 6 dager ved romtemperatur. Etter isvann-utfelling ble det erholdte råprodukt kromatografert på silicagel, og det ble erholdt 1,08 g 3a,173-diacetoxy-la-methyl-17a-n-propyl-5a-androstan med smeltepunkt 96 - 99° C.
Eksempel 15
1 g 3,3-ethylendioxy-la-methyl-17a-(2-propenyl)-5a-androstan-173_ol (fremstilt som beskrevet i eksempel 1) ble i 10 ml methanol opparbeidet med 1 ml 8 vol%-ig svovelsyre i løpet av 15 minutter ved romtemperatur under analoge betingelser som angitt i eksempel 12. Etter omkrystalli-
sering fra diisopropylether ble det erholdt 710 mg 173-hydroxy-la-methyl-17cx- (2-propenyl)-5a-androstan-3-on med smeltepunkt 115 - 116° C. Analogifremgangsmåte ved fremstilling av terapeutisk aktive 17a-alkylsteroider av generell formel hvori R betegner hydrogen, en alkanoylgruppe med 1-8 carbonatomer, R2 betegner en alkylgruppe med 2-6 carbonatomer eller alkenyl med 3-4 carbonatomer, X betegner et oxygenatom eller (H, OR3) hvori R^ betegner hydrogen, en alkanoylgruppe med 1-17, fortrinnsvis 1-7 carbonatomer, eller en alkyloxyalkylgruppe med 1-5 carbonatomer i alkylgruppen, karakterisert ved at et 17-ketosteroid av generell formel II
hvori Y betegner en syrehydrolyserbar, beskyttet 3-oxo-gruppe, omsettes med en I^-rest avgivende metallorganisk forbindelse, at eventuelt en umettet alkylgruppe R2 reduseres, og at beskyttelsesgruppen i 3-stilling avspaltes,
og alt etter den endelige ønskede betydning av R, og X i sluttproduktet, at eventuelt 173-hydroxygruppen før eller etter avspaltning av beskyttelsesgruppen forestres og/eller at 3-ketogruppen reduseres og eventuelt derpå at en fri hydroxygruppe i 3-stilling forestres eller forethres.
NO803172A 1979-10-26 1980-10-24 Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 17-alfa-alkylsteroider. NO154231C (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792943776 DE2943776A1 (de) 1979-10-26 1979-10-26 17 (alpha) -alkylsteroide, diese enthaltende praeparate sowie verfahren zu ihrer herstellung

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO803172L NO803172L (no) 1981-04-27
NO154231B true NO154231B (no) 1986-05-05
NO154231C NO154231C (no) 1986-08-13

Family

ID=6084722

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO803172A NO154231C (no) 1979-10-26 1980-10-24 Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 17-alfa-alkylsteroider.

Country Status (23)

Country Link
US (4) US4344941A (no)
EP (1) EP0027961B1 (no)
JP (1) JPS5673097A (no)
AT (1) ATE2221T1 (no)
AU (1) AU532515B2 (no)
CA (1) CA1160216A (no)
CS (1) CS228507B2 (no)
DD (1) DD153694A5 (no)
DE (2) DE2943776A1 (no)
DK (1) DK163002C (no)
EG (1) EG14998A (no)
ES (1) ES8106539A1 (no)
FI (1) FI69850C (no)
GR (1) GR71212B (no)
HU (1) HU183237B (no)
IE (1) IE52686B1 (no)
IL (1) IL61332A (no)
NO (1) NO154231C (no)
PL (1) PL125169B1 (no)
PT (1) PT71842B (no)
SU (1) SU973025A3 (no)
YU (1) YU256680A (no)
ZA (1) ZA806565B (no)

Families Citing this family (41)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2943776A1 (de) * 1979-10-26 1981-05-14 Schering Ag Berlin Und Bergkamen, 1000 Berlin 17 (alpha) -alkylsteroide, diese enthaltende praeparate sowie verfahren zu ihrer herstellung
DE3115996A1 (de) * 1981-04-13 1982-11-04 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen 17(alpha)-alkyl-17(beta)-hydroxy-1(alpha)- methyl-4-androsten-3-one-.verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische praeparate, die diese verbindungen enthalten
DE3322285A1 (de) * 1983-06-18 1984-12-20 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen 1-alkyl-androsta-1,4-dien-3,17-dione, verfahren zu deren herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate
US4885289A (en) * 1983-12-12 1989-12-05 Breuer Miklos M Alteration of character of male beard growth
US5352442A (en) * 1985-07-18 1994-10-04 Proctor Peter H Topical tempo
US5716947A (en) * 1985-07-18 1998-02-10 Proctor; Peter H. Topical doxyl composition and method
US5714510A (en) * 1985-07-18 1998-02-03 Proctor; Peter H. Topical proxyl composition and method
US6150405A (en) * 1985-07-18 2000-11-21 Proctor; Peter H. Hair loss treatment with ascorbates
US5723502A (en) * 1985-07-18 1998-03-03 Proctor; Peter H. Topical spin trap composition and method
US5470876A (en) * 1985-07-18 1995-11-28 Proctor; Peter H. Topical sod for treating hair loss
US5728714A (en) * 1985-07-18 1998-03-17 Proctor; Peter H. Method for treating hair loss using tempo
US5714482A (en) * 1985-07-18 1998-02-03 Proctor; Peter H. Topical spin labels and method
US5472687A (en) * 1985-07-18 1995-12-05 Proctor; Peter H. Topical pyridine N-oxides
US4898694A (en) * 1987-11-25 1990-02-06 Schwartz Arthur G 17-Hydroxy-steroids
DE3824247A1 (de) * 1988-07-13 1990-01-18 Schering Ag Neue androstan-derivate
ES2093722T3 (es) * 1991-01-24 1997-01-01 Rheinische Braunkohlenw Ag Procedimiento para el tratamiento de desechos.
US5328686A (en) * 1991-10-30 1994-07-12 Douglas Shander Treatment of acne or of pseudofolliculitis barbae
AU670554B2 (en) * 1991-11-05 1996-07-25 Gillette Company, The Alteration of rate and character of hair growth
US5364885A (en) * 1992-11-13 1994-11-15 Ahluwalia Gurpreet S Reduction of hair growth
US6743419B1 (en) 1992-12-22 2004-06-01 The Gillette Company Method of reducing hair growth employing sulfhydryl active compounds
US5411991A (en) * 1992-12-22 1995-05-02 Shander; Douglas Method of reducing hair growth employing sulfhydryl active compounds
US5648394A (en) * 1993-05-27 1997-07-15 Boxall; Brian Alfred Topical composition for inhibiting hair growth
US6414017B2 (en) 1993-05-28 2002-07-02 The Gillette Company Inhibition of hair growth
US6248751B1 (en) 1993-05-28 2001-06-19 Gurpreet S. Ahluwalia Inhibition of hair growth
KR970700199A (ko) * 1994-01-06 1997-01-08 에드워드 이. 데이비스 신규한 항남성호르몬제 및 이와 관련된 조성물 및 사용방법(novel antiandrogenic agents and related pharmaceutical compositions and methods of use)
US5474763A (en) * 1994-03-11 1995-12-12 Shander; Douglas Reduction of hair growth
US5468476A (en) * 1994-03-16 1995-11-21 Ahluwalia; Gurpreet S. Reduction of hair growth
US5455234A (en) * 1994-03-16 1995-10-03 Ahluwalia; Gurpreet S. Inhibition of hair growth
US5674477A (en) * 1995-02-28 1997-10-07 Ahluwalia; Gurpreet S. Reduction of hair growth
WO1996026712A2 (en) * 1995-02-28 1996-09-06 Handelman, Joseph, H. Use of angiogenesis suppressors for inhibiting hair growth
US5728736A (en) * 1995-11-29 1998-03-17 Shander; Douglas Reduction of hair growth
US5652273A (en) * 1995-11-30 1997-07-29 Henry; James Reduction of hair growth
ATE473759T1 (de) 1998-05-22 2010-07-15 Univ Leland Stanford Junior Bifunktionelle moleküle sowie darauf basierende therapien.
US6294188B1 (en) 1998-07-09 2001-09-25 Aviana Biopharm Inc. Methods involving changing the constitutive and stimulated secretions of the local reproductive system of women
US20070129282A1 (en) * 1998-11-24 2007-06-07 Ahlem Clarence N Pharmaceutical treatments and compositions
CA2669753C (en) 1999-09-30 2012-06-26 Hollis-Eden Pharmaceuticals, Inc. Therapeutic treatment of androgen receptor driven conditions
US7285109B2 (en) * 2003-02-13 2007-10-23 Boston Scientific Scimed, Inc. Device and method for collapsing an angioplasty balloon
EP2392258B1 (en) 2005-04-28 2014-10-08 Proteus Digital Health, Inc. Pharma-informatics system
US9062126B2 (en) 2005-09-16 2015-06-23 Raptor Pharmaceuticals Inc. Compositions comprising receptor-associated protein (RAP) variants specific for CR-containing proteins and uses thereof
PL3395372T3 (pl) 2009-02-20 2022-07-25 EnhanX Biopharm Inc. Układ do dostarczania leków na bazie glutationu
CN102458374A (zh) 2009-05-06 2012-05-16 实验室护肤股份有限公司 包含活性剂-磷酸钙颗粒复合物的皮肤递送组合物及其使用方法

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1382468A (fr) * 1964-01-28 1964-12-18 Spofa Vereinigte Pharma Werke Procédé de préparation des composés de 3-céto-androstane 1-méthyle-substitués, et produits conformes à ceux obtenus par le présent procédé ou procédé similaire
US3391168A (en) * 1965-08-23 1968-07-02 Searle & Co 1, 17-dimethyl-5-androstane-3beta, 17beta-diol and esters thereof
US3705180A (en) * 1971-09-02 1972-12-05 Paul D Klimstra 17-oxygenate-2-alpha-methyl-2-methylen-5 alpha-androstan-3-ones and intermediates
US4039669A (en) * 1975-08-01 1977-08-02 Sterling Drug Inc. Composition for topical application and use thereof
DE2943776A1 (de) * 1979-10-26 1981-05-14 Schering Ag Berlin Und Bergkamen, 1000 Berlin 17 (alpha) -alkylsteroide, diese enthaltende praeparate sowie verfahren zu ihrer herstellung

Also Published As

Publication number Publication date
ATE2221T1 (de) 1983-01-15
SU973025A3 (ru) 1982-11-07
FI69850C (fi) 1986-05-26
FI803342L (fi) 1981-04-27
ZA806565B (en) 1981-10-28
US4558041A (en) 1985-12-10
DK434380A (da) 1981-04-27
YU256680A (en) 1983-02-28
IL61332A0 (en) 1980-12-31
CS228507B2 (en) 1984-05-14
US4456600A (en) 1984-06-26
CA1160216A (en) 1984-01-10
FI69850B (fi) 1985-12-31
DD153694A5 (de) 1982-01-27
PL125169B1 (en) 1983-04-30
PL227468A1 (no) 1981-07-10
EP0027961B1 (de) 1983-01-12
NO154231C (no) 1986-08-13
AU6363780A (en) 1981-04-30
DE2943776A1 (de) 1981-05-14
EP0027961A1 (de) 1981-05-06
ES495740A0 (es) 1981-06-16
DK163002B (da) 1992-01-06
AU532515B2 (en) 1983-10-06
IE802202L (en) 1981-04-26
JPS5673097A (en) 1981-06-17
DE3061638D1 (en) 1983-02-17
JPH0153280B2 (no) 1989-11-13
DK163002C (da) 1992-06-01
ES8106539A1 (es) 1981-06-16
PT71842B (de) 1981-07-09
NO803172L (no) 1981-04-27
PT71842A (de) 1980-10-01
IE52686B1 (en) 1988-01-20
HU183237B (en) 1984-04-28
IL61332A (en) 1985-05-31
EG14998A (en) 1985-06-30
GR71212B (no) 1983-04-11
US4892867A (en) 1990-01-09
US4344941A (en) 1982-08-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO154231B (no) Analogifremgangsmùte ved fremstilling av terapeutisk aktiv e 17-alfa-alkylsteroider.
CA1173431A (en) 10-alkynyl steroids
US4966897A (en) 4-substituted 17β-(cyclopropyloxy)androst-5-en-3β-ol and related compounds useful as C17-20 lyase inhibitors
Counsell et al. Anabolic agents. Derivatives of 5α-androst-1-ene
EP0188010A1 (en) New process for the preparation of certain steroids, especially intermediates for the preparation of proligestone and related compounds, and new intermediates formed in this process
US4457925A (en) Androstane derivatives, process for their production, and pharmaceutical preparations containing them
US4016269A (en) 17α-HYDROXY-1,3,5(10),15-ESTRATETRAENES AND PROCESS FOR THEIR PRODUCTION
US4170518A (en) Microbiological conversion of sterol derivatives to 5-androsten-17-one derivatives and their use
US4348327A (en) Process for the preparation of 17α-hydroxy- and 17aα-hydroxy-D-homoetiocarboxylic acids
US3061606A (en) Delta-4-pregnenolones and method
CA1069117A (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF 11.beta.-HYDROXY-18-ALKYL-ESTRANE COMPOUNDS
JPS636559B2 (no)
KR920009842A (ko) 아로마타제 억제제로서의 2β,19-에틸렌 브릿지된 스테로이드
US3960842A (en) Process for the preparation of 17β-oxalyl steroids
JPS60252494A (ja) エストロゲン合成阻害剤
US3644440A (en) 6-substituted-13-polycarbon-alkyl-18 19-dinorpregn-4-en-3-ones
US3845040A (en) Protection of steroid carbonyl group by enolisation
CA1069118A (en) Difluoresteroids and processes for their manufacture
US3260734A (en) 1, 1-ethylene-17alpha-alkyl-delta2-5alpha-androstene-17beta-ol compounds
DAUM et al. Syntheses of Allopregnane Analogs of Cortol and Cortolone1
EP0655071B1 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON 1-METHYL-3-KETO-$g(D)?1,4 -STEROIDEN
US3998813A (en) Process for the preparation of 11β-hydroxy-18-alkyl-estrane compounds
DE2505884A1 (de) Verfahren zur herstellung von 3-keto-17beta-hydroxy-17alpha-methyl4-androstenen