NL8303295A - Reaktiemethode en reaktor daarvoor. - Google Patents

Description

5 * : ή - i

Reaktiemethode en reaktor daarvoor.

De uitvinding heeft betrekking op een verbetering van of aan een reaktor bestemd voor het uitvoeren van chemische reakties, bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator, onder zodanige omstandigheden dat zowel de 5 reagentia als het reaktieprodukt gasvormig zijn tijdens de gehele reaktie en op een werkwijze die wordt uitgevoerd met een dergelijke reaktor. In het bijzonder heeft de uitvinding betrekking op een verbetering aan een reaktor van het type waarbij een gas in radiale richting door een katalysatorbed 10 stroomt dat is ondergebracht in een ringvormige ruimte die wordt begrensd door twee cilinders met verschillende diameters.

Reaktors van het type waarbij een gas in radiale richting door een tussen cilinders aangebracht katalysatorbed wordt geleid, welk bed wordt gevormd door een korrelvormige 15 katalysator onder te brengen (pakken) in een ringvormige ruimte die wordt begrensd door twee cilinders met verschillende diameters, zijn in verschillende publikaties beschreven. Deze eerdere voorstellen houden echter niet in voldoende mate rekening met het probleem van de temperatuursverdeling in het 20 katalysatorbed in de stromingsrichting van het gas. Met die eerdere voorstellen is men er bijvoorbeeld nooit in geslaagd een vermindering van de afmetingen van een reaktor van het bovengenoemde type te bewerkstelligen, zonder ook een vermindering van de werking ervan te veroorzaken.

25 Een reaktor van het bovengenoemde type en een werkwijze voor de toepassing ervan worden beschreven in de Japanse ter inzage gelegde octrooiaanvrage nr. 149640/1980 en het Amerikaanse octrooischrift 4.321.234. De bovengenoemde octrooi-schriften hebben betrekking op een werkwijze voor het regelen , * }

— M

t k ** -2- van de temperatuur op verschillende punten langs de stromings-baan van het gas in een tussen cilinders ondergebracht katalysatorbed, namelijk een katalysatorbed ondergebracht tussen twee voor gas permeabele, cilindrische katalysator-5 opsluitorganen met verschillende diameters. Er worden gewenste temperaturen bereikt door een aantal in vertikale richting lopende koelhuizen in een groep van cirkels onder te brengen, welke cirkels concentrisch lopen met de gemeenschappelijke centrale as van de twee katalysatoropsluitorganen, en door 10 een gasvormige voeding in radiale richting door het tussen de cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed te laten stromen zodanig dat de gasvormige voeding een katalytische reaktie ondergaat onder vorming van een produkt gas, terwijl een koelfluïdum door de koelhuizen wordt geleid 15 om de optredende exotherme reaktiewarmte over te dragen aan dat koelfluïdum.

Uitvoerig experimenteel onderzoek heeft nu geleerd dat de bovengenoemde werkwijze en reaktor verder kunnen worden verbeterd.

20 De onderhavige uitvinding heeft betrekking op een dergelijke verbetering van de boven beschreven reaktiemethode, waarmee het mogelijk is de reaktor kleiner te maken zonder de prestatie ervan te verminderen. De uitvinding heeft ook betrekking op een verbeterde reaktor die geschikt is voor het 25 uitvoeren van de verbeterde reaktiemethode.

De fundamentele aspecten van de onderhavige uitvinding zijn gelegen in de volgende kenmerken: (1) een ruimte die soortgelijk is aan het tussen cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed volgens Amerikaans octrooischrift 30 4.321.234 wordt verdeeld in een aantal kamers, door middel van zich in radiale richting uitstrekkende, vertikale scheidingswanden (2) er worden warmteuitwisselingsbuizen aangebracht in tenminste twee van deze kamers op praktisch dezelfde wijze als de koelhuizen die volgens het Amerikaanse octrooischrift 35 4.321.234 worden toegepast en er wordt een katalysator rondom ^ j <· i -3- de warmteuitwisselingsbuizen aangebracht (gepakt) zodanig dat tenminste twee met katalysator gevulde (gepakte) reaktie-kamers ontstaan en (3) een gasvormige voeding wordt in serie door de met katalysator gevulde reaktiekamers geleid en de 5 gasvormige voeding stroomt in radiale richting door elk van de met katalysator gevulde reaktiekamers. Volgens de uitvinding is de lineaire snelheid van de gasstroom die door elke reaktiekamer stroomt groter dan de stroomsnelheid van het gas die wordt bereikt met de reaktor volgens het Amerikaanse 10 octrooischrift 4.321.234 en de totale warmteoverdrachts- coëfficiënt van de warmtestroom die door de wanden van elk van de warmteuitwisselaarbuizen gaat is daardoor groter, waardoor het mogelijk is om het aantal warmteuitwisselaarbuizen dat nodig is te verminderen en om de afmetingen van de reaktor 15 te verminderen, terwijl toch de optimale temperatuursverdeling voor het teweeg brengen van de reaktie langs de stromingsbaan van het gas in elk van de katalysatorbedden wordt bereikt.

Volgens één aspect van de uitvinding wordt voorzien in een werkwijze voor het uitvoeren van een katalytische 20 chemische reaktie bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator onder zodanige omstandigheden dat zowel de uitgangsmaterialen als het reaktieprodukt gasvormig zijn bij de voor de reaktie gebruikte temperaturen en drukken, welke werkwijze omvat 25 (a) het voorzien in een cilindrische rechtopstaande reaktor, omvattende een buitenmantel of omhulsel, een voor gas permeabel, cilindrisch buitenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen de buitenmantel is geplaatst, een voor gas permeabel cilindrisch binnenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen en 30 coaxiaal met het buitenste katalysatoropsluitorgaan is opgesteld, waarbij de opsluitorganen een ringvormige tussenruimte begrenzen, tenminste twee vertikale scheidingswanden in de tussen de cilindrische opsluitorganen aanwezige ruimte zijn geplaatst en zich in radiale richtingen uitstrekken en de 35 ruimte tussen de cilindervormige opsluitorganen verdelen in 'i » -4- afzonderlijke kamers die in horizontale doorsnede de vorm hebben van een cirkelsector, een aantal vertikaal lopende warmteuitwisselingsbuizen in tenminste één van de kamers, welke buizen zijn geplaatst in een aantal van ten dele cirkelvormige 5 groepen of rijen die concentrisch lopen met de gemeenschappelijke as van zowel het buitenste als het binnenste katalysator-opsluitorgaan en waarbij de katalysator is ondergebracht in tenminste twee van die kamers onder vorming van tenminste twee met katalysator gevulde (gepakte) reaktiekamers, en 10 (b) de gasvormige uitgangsmaterialen in radiale richting te doen stromen in serie door de met katalysator gepakte reaktorkamers terwijl een warmteuitwisselingsfluïdum met een gewenste temperatuur door elk van de warmteuitwisselingsbuizen stroomt, waarbij men de katalytische reaktie laat verlopen 15 waarbij de uitgangsmaterialen reageren onder vorming van een gasvormig reaktieprodukt.

Volgens een ander aspect van de uitvinding wordt voorzien in een reaktor omvattende een cilindrische rechtopstaande buitenste mantel met een deksel aan de bovenzijde en een 20 bodem aan de onderzijde, welke bedoeld is voor het uitvoeren van de katalytische reaktie, bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator onder zodanige omstandigheden dat zowel de uitgangsmaterialen en het reaktieprodukt gasvormig zijn bij de voor de reaktie gebruikte temperaturen en drukken, 25 welke reaktor omvat: (a) een voor gas-permeabel, cilindrisch, buitenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen en op enige afstand van de binnenwand van de buitenmantel is opgesteld zodat een buitenste, eerste binnen de cilinder gelegen ruimte of buitenste gas- 30 doorvoerruimte wordt gevormd tussen de binnenwand van de buitenmantel, de buitenwand van het buitenste katalysatoropsluitorgaan en de deksel respectievelijk de bodem van de buitenmantel, (b) een voor gas-permeabel, cilindrisch binnenste 35 katalysatoropsluitorgaan dat coaxiaal is gelegen met en is ge- Λ Λ -5- plaatst binnen het buitenste katalysatoropsluitorgaan, waardoor een tweede, ringvormige ruimte wordt begrensd tussen het buitenste katalysatoropsluitorgaan, het binnenste katalysatoropsluitorgaan en de deksel en bodemwand van de buitenmantel, 5 (c) tenminste twee vertikale scheidingswanden die zich in radiale richting uitstrekken tussen het binnenste en buitenste katalysatoropsluitorgaan en die de tweede tussenruimte verdelen in een gekozen aantal van afzonderlijke kamers die respectievelijk in horizontale doorsnede de vorm hebben 10 van een cirkelsector of de vorm hebben van een cirkelsegment of ringsegment, (d) een aantal in vertikale richting lopende warmte-uitwisselingsbuizen ondergebracht in tenminste één van de kamers, welke buizen zijn geplaatst in ten dele cirkelvormige 15 groepen of rijen waarbij de ten dele cirkelvormige groepen in radiale richting van elkaar zijn gescheiden en concentrisch zijn geplaatst met de gemeenschappelijke centrale as van zowel het buitenste als het binnenste katalysatoropsluitorgaan en de warmteuitwisselingsbuizen in elke gedeeltelijke 20 cirkelvormige groep langs de ringvormige baan steeds op een zekere afstand van elkaar staan zodat tenminste één van de reaktiekamers die buizen bevat,

Ce) tenminste één vertikale binnenste afsluitwand aangebracht binnen het binnenste katalysatoropsluitorgaan en 25 op een zekere afstand van de binnenwand van dat binnenste katalysatoropsluitorgaan, welke afsluitwand zo is uitgevoerd dat hij de stromingsrichting van de gasstroom wijzigt en zo tenminste één binnenste gasstroombaan bepaalt in de ruimte tussen de binnenwand van het binnenste katalysatoropsluit-30 orgaan en het buitenoppervlak van de afsluitwand(en), (f) tenminste één verzamelleiding voor warmte-uitwisselingsfluïdum en tenminste één verdeelleiding voor warmteuitwisselingsfluïdum respectievelijk aangebracht aan weerseinden in vertikale richting gezien van elk van de 35 reaktiekamers waarin zich de genoemde buizen bevinden en die -6-

A X

zijn verbonden met de uiteinden aan weerszijden van de warmte-uitwisselingsbuizen die door die reaktiekamer heenlopen, ten einde het warmteuitwisselingsfluïdum dat door die warmte-uitwisselingsbuizen heenloopt te verzamelen respectievelijk te 5 verdelen, (g) tenminste één afvoerleiding voor warmteuitwisselingsfluïdum en tenminste één invoerleiding voor warmteuitwisselingsfluïdum die door hetzij de bodemwand of het deksel heenloopt of door beide en zijn verbonden met tenminste één van de 10 verzamelleidingen respectievelijk een van de verdeelleidingen, (h) tenminste één vulleiding voor katalysator en tenminste één afvoerleiding voor katalysator welke leidingen in verbinding staan met elk van de reaktiekamers en door de deksel respectievelijk de bodemwand heenlopen, 15 (i) een of meer in radiale richting lopende vertikale verdeelwanden geplaatst in tenminste één van de genoemde eerste buitenste ruimte voor doorstroming van gas en de binnenste ruimte voor doorstroming van gas, welke verdeelwanden elk zijn verbonden met één van de vertikale scheidingswanden 20 waardoor de stromingsbaan voor het gas wordt bepaald zodanig dat het gas wordt gedwongen in radiale richting in serie door de twee of meer reaktiekamers heen te stromen en het gas afwisselend radiaal naar binnen en radiaal naar buiten stroomt in de opeenvolgende kamers, waarbij de stromingsrichting in de 25 eerste kamer radiaal naar buiten is als het uitgangsreaktiegas wordt ingevoerd bij het radiaal gezien aan de binnenzijde gelegen einde van de eerste kamer en de stromingsrichting in de eerste kamer in radiale richting naar binnen is als het uitgangsreaktiegas wordt ingevoerd aan het in radiale richting aan de 30 buitenzijde gelegen uiteinde daarvan en (j) tenminste één inlaat voor reaktiegas en tenminste één uitlaat voor produktgas die in verbinding staan met de eerste kamer respectievelijk de laatste kamer van de reeks.

Andere doelstellingen , kenmerken en voordelen van de 35 onderhavige uitvinding zullen blijken uit de hiernavolgende λ ~ - Λ £ O v v ^ r 4 -7- beschrijving die wordt gegeven aan de hand van de tekeningen.

In de tekeningen geeft: fig. 1 een schematische vertikale doorsnede weer van een reaktor, waaraan de principes van de onderhavige uitvinding 5 worden beschreven, fig. 2 een horizontale doorsnede weer van de reaktor volgens de lijn II-II van fig. 1, fig. 3 een diagram van de reaktiesnelheid bij een ammoniaksynthe sereaktie, 10 fig. 4A t/m 4F schematisch de stromingsbaan weergeeft van een gas door verschillende reaktiekamers, waarbij fig. 4A een reaktor volgens de stand van de techniek illustreert en fig. 4B t/m 4F reaktors volgens de onderhavige uitvinding betreffen, 15 fig. 5 een vertikale doorsnede weer van een uit voeringsvorm van een reaktor volgens de uitvinding, fig. 6 een horizontale doorsnede weer van de reaktor volgens de lijn VI-VI van fig. 5, fig. 7 een vertikale doorsnede weer van een uit-20 voeringsvorm van een primaire verzamelleiding volgens de uitvinding, fig. 8 een bovenaanzicht weer van een uitvoeringsvorm van een plaatvormige verzamelleiding volgens de uitvinding, fig. 9 een vertikale doorsnede weer van de plaatvormige 25 verzamelleiding volgens de lijn IX-IX van fig. 8, fig. 10 een vertikale doorsnede weer van een uitvoeringsvorm van een reaktor volgens de uitvinding welke reaktor is voorzien van een warmtewisselaar voor het voorverhitten van een gasvormige voeding in het centrale gedeelte ervan, 30 fig- 11 een horizontale doorsnede weer van de reaktor volgens de lijn XI-XI van fig. 10, fig. 12 een vertikale doorsnede weer van een andere uitvoeringsvorm van een reaktor volgens de uitvinding welke reaktor een warmtewisselaar omvat voor het voorverhitten van een 35 gasvormige voeding in een kamer met een sectorvormige horizon- ______a * \ -8- tale dwarsdoorsnede en fig. 13 een horizontale dwarsdoorsnede weer van de reaktor volgens de lijn XIII-XIII van fig. 12.

Gedetailleerde beschrijving van de uitvinding.

5 Bij een katalytische reaktie gelden normaliter optimale temperaturen die moeten worden aangehouden op verschillende plaatsen in een katalysatorbed waar de gasvormige voeding doorheen wordt geleid. Dergelijke optimale temperaturen worden bepaald rekening houdend met de reaktie-10 snelheid en de hoeveelheden nevenprodukten die bij de reaktie worden gevormd. Bij de katalytische synthese van ammoniak onder constante druk onder toepassing van een 3:1 mengsel (molair) van waterstofgas en stikstofgas als gasvormige voeding, kan de ammoniakvormings-reaktiesnelheid op elk punt in een 15 katalysatorbed bijvoorbeeld bij benadering worden weergegeven door de volgende vergelijking: V = K x (C - C ) = K x AC (1) e a 2 waarin V = ammoniakvormings-reaktiesnelheid (kgmol/uur/kat.ta ) , C = de molfractie van de evenwichtsconcentratie aan e 20 ammoniak bij de reaktietemperatuur en druk op een gegeven punt in het katalysatorbed, C = de molfractie van de concentratie aan ammoniak a die reeds aanwezig is op datzelfde punt, K = de reaktiesnelheidscoëfficiënt en 25 ΔΟ het verschil tussen de evenwichtsconcentratie aan ammoniak Ce op het bovengenoemde punt en de werkelijke concentratie op datzelfde punt.

Gezien de volgende vergelijking zal het duidelijk zijn, als de temperatuur op een gegeven punt A in een katalysatorbed 30 hoger wordt, de reaktiesnelheidscoëfficiënt K stijgt, maar de evenwichtsconcentratie aan ammoniak C afneemt, waardoor het verschil &C tussen de evenwichtsconcentratie en de werkelijke concentratie scherp vermindert en dienovereenkomstig de reaktiesnelheid V wordt verlaagd. Als de temperatuur op het punt 35 A lager wordt, wordt daarentegen het verschil tussen de * * -9- evenwichtsconcentratie voor ammoniak en de werkelijke concentratie groter, maar wordt de reaktiesnelheidscoëfficiënt kleiner waardoor weer een verlaging van de reaktiesnelheid V optreedt. De bovengenoemde situatie bij de ammoniaksynthese-5 reaktie suggereert dat een specifieke temperatuur moet worden gehandhaafd waarbij de snelheid van de reaktie voor de vorming van ammoniak een maximum bereikt voor elk concentratie-niveau van ammoniak dat werkelijk op het punt A aanwezig kan zijn.

10 Hoewel bij de boven besproken ammoniaksynthesereaktie geen nevenprodukten worden gevormd, zijn er sommige reakties die gepaard gaan met de vorming van nevenprodukten zoals hogere alcoholen in het geval van een methanolsynthesereaktie.

In het laatstgenoemde geval kan er soms een bepaalde tempera-15 tuur zijn waarbij de methanolreaktiesnelheid een maximum bereikt terwijl de opbrengsten aan nevenprodukten laag zijn, naast een temperatuur waarbij de reaktiesnelheid, waaronder de reaktiesnelheid voor de vorming van elk nevenprodukt, een maximum bereikt. Gezien het voorgaande is het zeer belangrijk 20 om dergelijke katalytische reakties uit te voeren onder handhaving van die temperaturen op verschillende plaatsen langs de stromingsbaan van de gasvormige voeding door een katalysator-bed op dusdanige waarden die de maximum reaktiesnelheden geven (hierna aangeduid als"de optimale temperaturen") ten einde 25 op een zo efficiënt mogelijke wijze een grotere hoeveelheid van het beoogde reaktieprodukt te verkrijgen onder toepassing van een kleine reaktor en met een geringe mate van nevenprodukt-vorming. Daar de bovengenoemde optimumtemperatuur op elk punt in het katalysatorbed varieert, afhankelijk van de concentratie 30 van het gewenste reaktieprodukt in het gas dat in contact is met de katalysator op dat punt, kan een verdelingskromme voor de optimumtemperatuur die de verdeling van de optimumtemperaturen weergeeft, worden gemaakt door de optimumtemperaturen voor de gehele baan van de gasstroom vanaf de inlaat van het katalysa-35 torbed tot aan de uitlaat van het katalysatorbed uit te zetten ---- » Η.

-10- in een grafiek waarin op de horizontale as de afstand langs de stromingsbaan voor het gas wordt aangegeven vanaf de gas-inlaat in het katalysatorbed tot aan de verschillende plaatsen in het katalysatorbed en waarbij de temperaturen worden uitge-5 zet langs de vertikale as van de grafiek. Hoewel deze ver deling skromme voor de optimumtemperatuur in enkele zeldzame gevallen kan aangeven dat een constante temperatuur gewenst is vanaf de inlaat tot aan de uitlaat van het katalysatorbed, neemt deze grafiek in het algemeen de vorm aan van een kromme 10 die varieert met de aard van de reaktie, het type katalysator dat wordt gebruikt, de reaktiedruk en soortgelijke factoren.

De bovengenoemde verdelingskromme voor de optimumtemperatuur worden hierna aangeduid als de "optimale temperatuursverdeling".

Zoals gezegd waren er reeds een aantal reaktoren bekend 15 van het type waarbij een gas wordt gedwongen in radiale richting te stromen door een tussen cilindervormige opsluitorganen ondergebracht katalysatorbed. Er zijn echter praktisch geen reaktoren ontworpen waarin rekening wordt gehouden met de optimale temperatuursverdeling voor de reaktie. Als gevolg 20 daarvan waren dergelijke reaktoren volgens de stand van de techniek niet bevredigend, wat betreft het beperken van de afmetingen van de reaktors.

Er werd een reaktor waarmee de optimale temperatuursverdeling kan worden bereikt voorgesteld in de bovengenoemde 25 ter inzage gelegde Japanse octrooiaanvrage nr. 149640/1980 en de daarmee corresponderende Amerikaanse octrooischrift nr. 4.321.234. In dit voorstel wordt een werkwijze geopenbaard voor het uitvoeren van een katalytische reaktor waarbij een aantal koelhuizen die zich in vertikale richting uitstrekken 30 in het hiervoor beschreven tussencilindrische opsluitorgaan ondergebrachte katalysatorbed, in cirkelvormige groepen concentrisch ten opzichte van de gemeenschappelijke centrale as van de voor gas permeabele katalysator-opsluitorganen die respectievelijk radiaal gezien aan de buitenzijde en radiaal 35 gezien aan de binnenzijde van het daartussen ondergebrachte e -y - - ' ' / r -* -11- katalysatorbed zijn geplaatst, De gasvormige voeding laat men, eenmaal, en gelijkmatig in alle radiale richtingen door het katalysatorbed stromen, dat wil zeggen de gasvormige voeding stroomt eenmaal door de gehele dwarsdoorsnede van het 5 katalysatorbed, terwijl een koelfluïdum door de koelhuizen stroomt waardoor de temperatuur op verschillende plaatsen langs de stromingsbaan van de gasvormige voeding vanaf de inlaat van het katalysatorbed tot de uitlaat van het katalysatorbed op de bijbehorende optimale temperatuur voor 10 een gegeven exotherme reaktie wordt gehouden. Het bovengenoemde voorstel heeft ook betrekking op een reaktor die geschikt is voor het in de praktijk toepassen van de bovengenoemde werkwijze.

Er werd nu gevonden dat, door te voorzien in zich in 15 radiale richting uitstrekkende vertikale scheidingswanden in het tussencilindervormige opsluitorgaan ondergebrachte katalysatorbed van de bovengenoemde reaktor, waardoor het katalysatorbed wordt verdeeld in een aantal afzonderlijke reaktiekamers en door daarna de gasvormige voeding praktisch 20 in serie door tenminste twee van de afzonderlijke reaktie kamers te leiden, de stroomsnelheid van het gas kan worden verhoogd zonder de totale ruimtesnelheid van de reaktor als geheel te wijzigen en tegelijkertijd de totale warmteover-drachtscoëfficiënt tijdens de warmteuitwisseling met het 25 warmteuitwisselingsfluïdum dat door de warmteuitwisselings- buizen stroomt groter kan worden gemaakt, waardoor het mogelijk is een kleiner aantal warmteuitwisselingsbuizen te gebruiken en dienovereenkomstig het mogelijk is de reaktor kleiner te maken terwijl resultaten worden verkregen die 30 tenminste ven goed zijn als de resultaten die met de boven beschreven reaktor volgens het Amerikaanse octrooischrift 4.321.234 worden bereikt.

De uitvinding wordt nu nader beschreven aan de hand van de fig. 1 en 2 waarin met 1 een rechtopstaande cilindrische 35 buitenmantel van de reaktor wordt aangeduid. De cilindrische ------_-- » κ -12- buitenmantel 1 is voorzien van een bodemwand 2 en een deksel 3. Binnen de buitenmantel 1 bevindt zich een voor gas permeabel, buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 en, binnen dat buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 bevindt zich een binnenste 5 katalysatoropsluitorgaan 5, welke beide opsluitorganen 4 en 5 coaxiaal zijn geplaatst ten opzichte van elkaar ten opzichte van de centrale as van de buitenmantel. De buitenste ringvormige ruimte 6 die wordt begrensd door de buitenmantel 1, het buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 en de bodemwand 2 en het 10 deksel 3 vormt een buitenste doorgang voor de gasstroom. De buitenste doorgang voor de gasstroom is verdeeld door middel van verdeelwanden 15 in doorgangen 6A en 6B. Binnen het binnenste katalysatoropsluitorgaan 5 is een binnenste, cirkelvormige afsluitwand 8 geplaatst en zijn binnenste 15 zich in radiale richting uitstrekkende verdeelwanden 16 geplaatst die zich in radiale richting naar buiten uitstrekken vanaf de cirkelvormige afsluitwand 8 tot aan het binnenste katalysatoropsluitorgaan 5. De ruimte die wordt begrensd door het binnenste katalysatoropsluitorgaan 5, de afsluitwand 20 8 en de bodemwand 2 en het deksel 3 wordt zo, door de verdeel wanden 16 verdeeld in een aantal binnenste doorgangen voor de gasstromen 7, 7Δ en 7B. De ruimte die wordt begrensd door het buitenste katalysatoropsluitorgaan 4, het binnenste katalysatoropsluitorgaan 5 en de bodemwand 2 en het deksel 3 25 is, door radiaal lopende vertikale scheidingswanden 9 ver deeld in een gewenst aantal kamers (in het weergegeven voorbeeld vier kamers) 10, 11, 12 en 13 die in horizontale doorsnede sectorvormig zijn, dat wil zeggen de vorm hebben van ringsegmenten.

30 Deze kamers 10, 11, 12 en 13 worden gebruikt hetzij als kamers waarin een katalysator wordt ondergebracht of als kamers voor gebruik bij warmteuitwisseling zoals hierna wordt beschreven. In het in fig. 1 en 2 weergegeven voorbeeld worden alle kamers 10, 11, 12 en 13 gebruikt als reaktiekamers en 35 zijn in elk van deze kamers warmteuitwisselingsbuizen 14 onder- V ·» -13- gebracht en zijn alle kamers gevuld met katalysator. In elk van deze kamers laat men een gas in radiale richting stromen.

Het is noodzakelijk om van te voren de volgorde van de reaktiekamers te bepalen, dat wil zeggen de volgorde waarin 5 het gas in serie door de reaktiekamers 10, 11, 12 en 13 stroomt en de richting van de stroom van het gas in elke reaktiekamer vast te stellen. In het weergegeven voorbeeld worden de reaktiekamers gebruikt in de volgorde (1) radiale stroming in buitenwaartse richting in de eerste reaktiekamer 10, (2) 10 radiale stroming in binnenwaartse richting in de tweede reaktiekamer 11, (3) radiale stroming in buitenwaartse richting in de derde reaktiekamer 12 en (4) radiale stroming in binnenwaartse richting in de vierde reaktiekamer 13. Door het gas in de eerste reaktiekamer 10 in radiale richting 15 naar buiten te laten stromen vanaf de binnenste doorgang voor de gasstroom 7A naar de buitenste doorgang voor de gasstroom 6A wordt de volgorde van de gasstroom door de overige reaktiekamers en de stromingsrichting van het gas in elke reaktiekamer vastgelegd, In elke reaktiekamer zijn warmteuitwisse-20 lingsbuizen 14 ondergebracht in een aantal van ten dele cirkelvormige groepen, welke groepen concentrisch zijn geplaatst ten opzichte van de gemeenschappelijke as van de mantel 1 en de katalysatoropsluitorganen 4 en 5. Dat wil zeggen de warmteuitwisselingsbuizen van elke groep zijn in radiale 25 richting gezien op gelijke afstand geplaatst ten opzichte van de gemeenschappelijke centrale as van de reaktor en ze zijn geplaatst langs een boog, waarvan de lengte afhangt van de grootte van de sector van de reaktiekamer waarin die groep buizen is geplaatst, bijvoorbeeld 90° bij de reaktor volgens 30 fig. 2. Voorts zijn er, ten einde de volgorde van de stroming van het gas door de reaktiekamers te regelen, in radiale richting lopende buitenste verdeelwanden 15 aanwezig die de buitenste ruimte voor de gasstroming verdelen in buitenste gasstroomdoorgangen 6A en 6B. De buitenste verdeelwanden 15 35 zijn radiaal geplaatst ten opzichte van en vormen verlengingen O * - = .

./ _/ -c* ij -14- van de scheidingswand 9 tussen de eerste en de vierde reaktiekamers 10, 13 en de scheidingswand 9 tussen de tweede en derde reaktiekamers 11, 12. De radiaal naar binnen stekende verdeelwanden 16 die de binnenste gasstroomdoorgangen 7, 7A en 5 7B begrenzen zijn respectievelijk zo geplaatst dat ze verlengingen vormen van (1) de scheidingswand 9 tussen de eerste en tweede reaktiekamers 10, 11, (2) de scheidingswand 9 tussen de derde en vierde reaktiekamers 12, 13 en (3) de scheidingswand 9 tussen de vierde en eerste reaktiekamers 10 10, 13. In overeenstemming met het hiervoor genoemde stromings patroon zijn een inlaat voor gasvormige voeding 17 en een uitlaat voor gasvormig reaktieprodukt 18 aangebracht aan het boven- of ondereinde van de binnenste doorgangen voor de gasstroom 7A respectievelijk 7B waarbij de inlaat 17 in ver-15 binding staat met de eerste reaktiekamer 10 en de uitlaat 18 in verbinding staat met de vierde reaktiekamer 13.

In het in fig. 1 en 2 weergegeven voorbeeld zijn de boven- en ondereinden van alle warmt.euitwisselingsbuizen 14 die in elk van de reaktiekamers 10, 11, 12 en 13 zijn opge-20 steld, zoals hiervoor beschreven, verbonden met verdeelleiding-constructies en met verzamelleidingconstructies. In de geïllustreerde uitvoeringsvormen bestaan de verzamelleidingconstructies uit primaire verzamelleidingen 19A die zijn verbonden met de buizen 14, secundaire verzamelleidingen 19C 25 en buizen 19B die de primaire verzamelleidingen verbinden met de secundaire verzamelleidingen. De secundaire verzamelleidingen 19C van de verdeelleidingconstructies en de verzamelleidingconstructies zijn respectievelijk verbonden met de invoerbuizen voor fluïdum respectievelijk uitlaatbuizen 30 voor fluïdum 20. Het hiervoor beschreven verdeel-verzamel-systeem is omkeerbaar, zodat de stroom van warmteuitwisse-lingsfluïdum door de warmteuitwisselingsbuizen 14 bij de weergegeven uitvoeringsvorm kan lopen van boven naar beneden of van beneden naar boven. Voorts zijn de warmteuitwisselings-35 buizen 14 in de respectieve kamers 10, 11, 12 en 13 verbonden -15- met verschillende verzamelleidingsconstructies en buizen 20 zodat het warmteuitwisselingsfluïdum afzonderlijk wordt toegevoerd aan de warmteuitwisselingsbuizen 14 in elk van de kamers 10, 11, 12 en 13 waarvoor er voor elke kamer één 5 inlaatbuis en één uitlaatbuis 20 is. Door de deksel van de reaktor loopt een vulbuis 21 voor katalysator naar elke reaktiekamer 10, 11, 12 en 13 en door de bodemwand 2 loopt naar elke reaktiekamer 10, 11, 12 en 13 een afvoerbuis voor katalysator 22. Om te kunnen werken wordt in de reaktor 10 volgens de uitvinding met de hiervoor beschreven constructie, via de bijbehorende vulbuizen voor katalysator 21 in elk van de reaktiekamers 10, 11, 12 en 13 een voor de beoogde reaktie geschikte katalysator gebracht, voordat de reaktor in gebruik wordt genomen.

15 De reaktor volgens de uitvinding kan worden gebruikt voor het uitvoeren van zowel exotherme als endotherme reakties mits de gasvormige voeding en het produktgas, voor, tijdens en na de reaktie gasvormig zijn. Als de reaktor wordt gebruikt voor het uitvoeren van een exotherme reaktie, dient het 20 warmteuitwisselingsfluïdum dat door de warmteuitwisselingsbuizen 14 wordt geleid als koelfluïdum. De temperatuur van het koelfluïdum moet dan lager zijn dan de temperatuur van de katalysator en van het reaktiegas tijdens de reaktie. Als de reaktor volgens de uitvinding wordt gebruikt voor het uitvoeren 25 van een endotherme reaktie, dient het warmteuitwisselingsfluidum dat door de warmteuitwisselingsbuizen 14 stroomt als verwarmingsfluïdum. In dat geval moet de temperatuur van het verwarmingsfluïdum hoger zijn dan de temperatuur van de katalysator en van het reaktiegas tijdens de reaktie.

30 Fig. 3 geeft schematisch het verband weer tussen de reaktiesnelheid en de temperatuur bij een reaktie voor de synthese van ammoniak, bij aanwezigheid van een in de handel verkrijgbare katalysator, onder een druk van 4500 kPa overdruk, uit een synthesegas dat waterstof en stikstof omvat in een 35 molaire mengverhouding van 3:1 en dat 13,6 mol.% van een inert ,¾ ····! ' ' -16- gas omvat. Elke reaktiesnelheid die volgens de vergelijking (1) voor elk van de aangegeven NH^ concentraties en voor elke temperatuur in het gebied van 350 tot 460°C wordt verkregen is uitgezet om zo een enkele kromme te geven. De krommen in 5 fig. 3 geven respectievelijk de reaktiesnelheden weer bij een ammoniaksynthesereaktie onder toepassing van een in de handel verkrijgbare katalysator, bij de bijbehorende ammoniak-concentraties die boven elke kromme zijn vermeld. Elke kromme voor een ammoniakconcentratie van 4,0% of hoger (alle 10 percentages hier en hierna zijn molpercentages, tenzij anders is aangegeven) heeft een enkele temperatuur waarbij de reaktiesnelheid het hoogst wordt, dit is de optimum-temperatuur voor die ammoniakconcentratie. Om de redenen die hiervoor zijn vermeld in verband met de vergelijking (1) 15 wordt de reaktiesnelheid volgens elk van de krommen verlaagd als de temperatuur afwijkt van de optimumtemperatuur, ongeacht of de temperatuur wordt verhoogd of verlaagd. Als de ammoniakconcentratie 3,0% of minder is, ligt de temperatuur waarbij de hoogste reaktiesnelheid optreedt boven 460°C. Daar-20 om liggen de optimumtemperaturen voor die krommen buiten de in fig. 3 weergegeven grafiek.

In fig. 3 werd de lijn T verkregen door de punten op de bovengenoemde krommen voor de reaktiesnelheid waarbij de reaktiesnelheden voor elke kromme het hoogst zijn, te ver-25 binden. In het geval van de katalytische synthese van ammoniak wordt een gasvormig uitgangsmengsel toegevoerd in een katalysatorbed en in contact gebracht met de katalysator zodanig dat ammoniak wordt gevormd, waarbij een gasvormig reaktieprodukt met een verhoogde ammoniakconcentratie het 30 katalysatorbed verlaat. Er kan een minimale hoeveelheid katalysator die voor de reaktie nodig is worden gebruikt, mits tijdens het verloop van de reaktie, de temperaturen in het katalysatorbed worden gehouden op waarden die de maximum reaktiesnelheid geven behorende bij de op dat punt heersende 35 ammoniakconcentratie. Met andere woorden, de temperaturen in η ^ --7 ^ 7 ’ -17- de voorgaande reaktie, op elk punt, dienen te corresponderen met de punten die vallen op de lijn T. Dit betekent dat de optimumtemperatuursverdeling in het katalysatorbed kan worden weergegeven door een kromme die wordt verkregen door de 5 kromme T op een zodanige wijze te modificeren dat de afstanden vanaf de inlaat van het katalysatorbed langs de stromingsbaan van het gas tot aan de plaatsen in het katalysatorbed worden weergegeven op de horizontale as en de temperaturen worden weergegeven op de vertikale as.

10 Daar een ammoniaksynthesereaktie exotherm is, is het noodzakelijk om de optredende reaktiewarmte te verwijderen zodat de temperatuur in het katalysatorbed op de optimale waarden wordt gehouden die corresponderen met de ammoniak-concentraties die werkelijk op elk punt aanwezig zijn. Om 15 de optimumtemperatuursverdeling te handhaven door het gehele katalysatorbed heen, worden de temperaturen van het reaktiegas en van de katalysator verlaagd langs de kromme T als de reaktie voortgaat en wordt de concentratie aan ammoniak die in het reaktiegas aanwezig is hoger. Om dit te bereiken, is 20 het noodzakelijk te voorzien in een voor koeling dienend warmteoverdrachtsoppervlak in het katalysatorbed. Het warmte- 3 overdrachtsoppervlak dat vereist wordt per m katalysator voor het koelen van de katalysator en van het reaktiegas is gelijk op plaatsen waar de ammoniakconcentraties gelijk zijn, maar 25 die vereiste warmteoverdrachtsoppervlakken zijn verschillend op plaatsen waar de ammoniakconcentraties verschillend zijn.

Het is zo mogelijk om plaatsen waar dezelfde ammoniak-concentratie optreedt op dezelfde optimumtemperatuur te houden en in zijn geheel de bovengenoemde optimale temperatuurs-30 verdeling in het katalysatorbed in te stellen, door de gasvormige voeding gelijkmatig in radiale richting door een vertikaal, tussen cilindervormige opsluitorganen ondergebracht katalysatorbed te leiden waarin een aantal in vertikale richting lopende warmteuitwisselingsbuizen zijn opgesteld in een aantal 35 cirkelvormige groepen, waarbij elke cirkelvormige groep concen- * fc ·.

-18- trisch is geplaatst ten opzichte van de centrale as van het katalysatorbed en waarbij het aantal warmteuitwisselings-buizen in de respectievelijke cirkelvomnige rijen van katalysatorbuizen op het optimale aantal voor de betreffende 5 reaktie wordt ingesteld zoals wordt bepaald door de afstand van die buizen ten opzichte van de gasinlaat van het katalysatorbed en waarbij men een koelfluïdum door de warmteuitwisselingsbuizen laat stromen. Als men een gas door een tussencilindervormige opsluitorganen ondergebracht 10 katalysatorbed laat stromen in radiale richting vanaf de binnenzijde van het katalysatorbed naar de radiaal gezien de buitenzijde van het bed, wordt de lengte van de cirkels waarop de warmteuitwisselingsbuizen zijn gelegen, in de richting van de radiaal gezien buitenzijde van het tussen de 15 cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed groter. Het is zo mogelijk om meer warmteuitwisselingsbuizen op de cirkels te plaatsen die dichterbij de radiaal gezien buitenzijde zijn gelegen dan op de cirkels die nabij de radiaal gezien binnenzijde van het katalysatorbed zijn 20 gelegen waardoor wordt bewerkstelligd dat de temperatuur van het reaktiegas geleidelijk daalt als het vanaf de radiaal gezien binnenzijde naar de radiaal gezien buitenzijde van het katalysatorbed stroomt en een optimale temperatuursverdeling in het katalysatorbed wordt bereikt zoals hiervoor al be-25 schreven. Het bereiken van de optimumtemperatuursverdeling kan betekenen verlaging van de reaktiedruk waarbij, bijvoorbeeld, ammoniak of methanol wordt bereid. In sommige gevallen kan het gewenst zijn om dus stroom van gasvormige voeding in tegengestelde richting te leiden, namelijk vanaf de in radiale 30 richting gezien buitenzijde naar de, in radiale richting gezien, binnenzijde van het katalysatorbed, afhankelijk van het type reaktie dat wordt uitgevoerd. De bovengenoemde Japanse ter inzage gelegde octrooiaanvrage 149640/1980 en het equivalent Amerikaans octrooischrift 4.321.234 openbaren een reaktiemethode 35 en een reaktor die geschikt is voor uitvoering van een reaktie t-1 „* . · t » “λ» ·., .J ..

« -19- op basis van de in de voorgaande alinea’s beschreven principes. Bij deze werkwijze laat men de gasvormige voeding echter gelijktijdig slechts eenmaal in alle radiale richtingen door een ringvormig katalysatorbed stromen. Daardoor is de lineaire 5 stroomsnelheid van het gas dat in een richting loodrecht op de lengterichting van elke warmteuitwisselingsbuis stroomt gering en wordt de totale warmteoverdrachtscoëfficiënt van de warmtestroom door de wanden van de warmteuitwisselingsbuizen kleiner, zodat er veel warmteuitwisselingsbuizen nodig zijn 10 op elke cirkel.

Zoals hiervoor gezegd verbetert de uitvinding de bovengenoemde bezwaren van de eerder voorgestelde reaktie-methode. Omdat de lineaire snelheid van de gasstroom kan worden vergroot en de totale warmteoverdrachtscoëfficient kan 15 worden vergroot door het tussen cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed door middel van vertikale scheidingswanden 9 te verdelen in een aantal reaktiekamers zoals is weergegeven in fig. 1 en 2, wordt het mogelijk om het aantal warmteuitwisselingsbuizen te verminderen terwijl 20 dezelfde hoeveelheid katalysator wordt gebruikt en toch een optimum temperatuursverdeling in elke reaktiekamer te bereiken. Als bijvoorbeeld het katalysatorbed wordt verdeeld in vier reaktiekamers van gelijke grootte, zoals is weergegeven in fig.

1 en 2, is de lineaire snelheid van het gas viermaal zo groot 25 en wordt de totale warmteoverdrachtscoëfficient tenminste ongeveer verdubbeld. Zodoende kan het aantal warmteuitwisselingsbuizen worden verminderd met tenminste de helft in vergelijking met het aantal buizen dat nodig is bij dezelfde werkwijze volgens de hiervoor genoemde eerder voorgestelde 30 werkwijze. Deze vermindering in het aantal warmteuitwisselingsbuizen bespaart op zichzelf op het gebruik van warmteuitwisselingsbuizen en maakt het ook mogelijk om de reaktor in afmetingen te verminderen met het volume dat anders zou worden ingenomen door de extra warmteuitwisselingsbuizen. De 35 verbetering volgens de uitvinding maakt het bovendien mogelijk 9 i -20- om de constructie van de bovengenoemde verzamel- en verdeel-leidingen te vereenvoudigen. Er kan zo op de materialen voor de constructie van de reaktor worden bespaard en ook de werktijd (het aantal manuren) dat nodig is voor de vervaardiging van de 5 reaktor kan worden verminderd waardoor de totale constructiekosten van de reaktor worden verminderd.

Een verder voordeel van de reaktor volgens de uitvinding is dat, als gevolg van de vergrote totale warmteoverdrachts-coëfficiënt van de warmteuitwisselingsbuizen het mogelijk 10 wordt om een voldoende warmteuitwisselingscapaciteit ter beschikking te hebben zelfs op plaatsen die dicht zijn gelegen bij de, radiaal gezien, binnenzijde van het tussen de cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed, waardoor het mogelijk is dat de ontwerper vrij kan kiezen of 15 hij de gasstroom hetzij in radiale richting naar buiten of in radiale richting naar binnen wil laten gaan door het tussen de cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed.

Er kunnen vele uitvoeringsvormen worden bedacht zowel voor de werkwijze als voor de reaktor volgens de uitvinding. “* 20 De uitvinding wordt nu nader beschreven in,detail aan de hand van voorbeelden van verdere uitvoeringsvormen.

De fig. 4A tot 4F geven schematisch horizontale doorsneden weer van verschillende katalysatorbedarragementen tussen twee cilindervormige katalysatoropsluitorganen. De fig. 4A 25 t/m 4F worden nu beschreven aan de hand van de wijze waarop een gas door het katalysatorbed stroomt.

Fig. 4A illustreert de werkwijze die reeds werd voorgesteld in de Japanse ter inzage gelegde octrooiaanvrage 149640/1980 en het corresponderende Amerikaanse octrooischrift 30 4.321.234. In fig. 4A heeft men slechts één reaktiekamer welke kamer 10 wordt begrensd door een voor gas permeabele, cilindrische buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 dat zich binnen een buitenmantel 1 bevindt en een voor gas permeabele, cilindrische binnenste katalysatoropsluitorgaan 5 dat is 35 geplaatst binnen het buitenste katalysatoropsluitorgaan 4. In . Λ '· -21- de reaktiekamer zijn in cirkelvormige groepen die concentrisch liggen ten opzichte van de gemeenschappelijke centrale as van de beide katalysatoropsluitorganen 4 en 5 vertikaal geplaatste warmteuitvisselingsbuizen opgesteld (niet weergegeven). Een 5 gasvormige voeding wordt toegevoerd hetzij aan het buitenste doorvoerkanaal voor de gasstroom 6 of aan het binnenste doorvoerkanaal voor de gasstroom 7 en wordt gedwongen om tegelijkertijd en gelijkmatig in alle radiale richtingen hetzij radiaal naar buiten of radiaal naar binnen te stromen.

10 Dat wil zeggen het gas stroomt over de gehele dwarsdoorsnede van het ringvormige katalysatorbed eenmaal door dat katalysator-bed heen.

Bij de onderhavige uitvinding wordt de gasvormige voeding gedwongen in serie door tenminste twee gescheiden reaktie-15 kamers te stromen die zijn verkregen door de tussen de cilindervormige opsluitorganen aanwezige ruimte te verdelen in porties met de vorm van een ringsegment, zoals hierna wordt beschreven.

Fig. 4B illustreert een uitvoeringsvorm volgens de 20 uitvinding waarbij het in de ruimte tussen de cirkelvormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed door twee in radiale richting lopende vertikale scheidingswanden 4 is verdeeld in twee reaktiekamers 10, 11. Bij de weergegeven uitvoeringsvorm wordt het centrale gedeelte van de reaktor 25 binnen het binnenste katalysatoropsluitorgaan 5 niet gebruikt, bijvoorbeeld als ruimte voor het opnemen van een warmtewisselaar die bestemd is voor het voorverhitten van de gasvormige voeding. Er is dus geen inwendige afsluitwand 8 aanwezig. In plaats daarvan verdeelt een binnenste scheidings-30 wand 16 het binnenste kanaal voor de gasstroom 7 in twee kanalen 7A en 7B. De scheidingswand 16 is verbonden met en strekt zich uit tussen de radiaal gezien binnenste uiteinden van de scheidingswanden 9. De gasvormige voeding stroomt eerst in radiale richting naar buiten vanaf het aangrenzende binnen-35 ste doorvoerkanaal voor de stroom 7A via de eerste reaktiekamer * ; a - : V V* « * -22- 10 van binnen naar buiten. Daarna stroomt het gas door de buitenste doorvoer voor de gasstroom 6 en vervolgens stroomt het door de tweede reaktiemaker 11 vanaf de buitenzijde naar de binnenzijde naar het aangrenzende binnenste kanaal voor de 5 stroming 7B.

Fig. 4C geeft een andere uitvoeringsvorm weer waarbij het tussen de cirkelvormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbed is verdeeld in drie gelijke delen. Bij deze uitvoeringsvorm is een cilindrische vertikale afsluitwand 8 10 aanwezig opdat de centrale ruimte daarvan kan worden gebruikt als ruimte voor het installeren van een warmtewisselaar voor het voorverhitten van de gasvormige voeding met warmte uit het produktgas van hoge temperatuur. De voorverhittings-warmtewisselaar die wordt gemonteerd binnen de binnenste 15 afsluitwand 8 is in fig. 4C niet weergegeven maar wordt hierna besproken. Radiaal naar buiten uitstekende buitenste verdeel-wanden 15 en radiaal naar binnen uitstekende verdeelwanden 16 zijn aanwezig om de buitenste kanalen voor de gasstroom 6A, 6B en de binnenste kanalen voor de gasstroom 7A respectievelijk 20 7B te begrenzen. Bij deze uitvoeringsvorm stroomt de gasvormige voeding in radiale richting naar buiten via de eerste reaktiekamer 10 vanuit het binnenste kanaal voor de gasstroom 7A, waarna het in kloksgewijze richting door het buitenste kanaal voor gasstroom 6A stroomt in radiale richting naar 25 binnen stroomt door de tweede reaktiekamer 11, door het binnenste kanaal voor de gasstroom 7B stroomt en daarna in radiale richting weer naar buiten stroomt door de derde reaktiekamer 12 en tenslotte uit de reaktor wegstroomt via het buitenste kanaal voor de gasstroom 6B dat in verbinding 30 staat met de derde reaktiekamer.

Bij de bovengenoemde twee uitvoeringsvormen volgens fig. 4B en 4C zijn de in de ruimte tussen de cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysatorbedden gelegen in reaktiekamers van dezelfde grootte.

35 Fig. 4D geeft een volgende uitvoeringsvorm van de uit- _ ·-* *, -< ‘.J \ ‘ , ,y -23- vinding weer waarbij de in de tussenruimte tussen de cilindervormige opsluitorganen ondergebrachte katalysator-bedden zijn gelegen in reaktiemakers van verschillende grootte. Bij de weergegeven uitvoeringsvorm stroomt de 5 gasvormige voeding in radiale richting naar buiten door de eerste, halfcirkelvormige reaktiemaker 10, vanaf het binnenste kanaal voor de gasstroom 7A, stroomt het vervolgens in kloksgewijze richting door het buitenste kanaal voor de gasstroom 6A, stroomt in radiale richting naar binnen door de 10 tweede reaktiekamer 11, stroomt het door het binnenste kanaal voor de gasstroom 7B en stroomt het daarna in radiale richting naar buiten door de derde reaktiekamer 12 naar het buitenste-kanaal voor de gasstroom 6B.

In fig. 4E krijgt het reaktiegas de gelegenheid om 15 parallel door twee van de in totaal vier reaktiekamers te stromen. De gasvormige voeding laat men in radiale richting naar buiten stromen door de eerste reaktiekamer 10 vanaf het binnenste kanaal voor de stroming 7A en de daarbij verkregen gasstroom wordt dan verdeeld in twee porties die respectieve-20 lijk in de richting van de wijzers van de klok en tegen de wijzers van de klok in stromen door het buitenste kanaal voor de gasstroom 6A. Daarna stromen de zo verdeelde twee gasstromen in parallelle stromingen radiaal naar binnen door twee secundaire reaktiekamers 11A en 11B. Deze twee gasstromen 25 worden in het binnenste kanaal voor de gasstroom 7B weer samengevoegd en de verkregen enkelvoudige gasstroom stroomt radiaal naar buiten door de derde reaktiekamer 12 naar het buitenste kanaal voor de gasstroom 6B.

In fig. 4F stroomt het gas van het binnenste kanaal 30 voor de gasstroom 7A radiaal naar buiten door de eerste reaktiekamer 10, stroomt het daarna in de richting van de wijzers van de klok door het buitenste kanaal voor de gasstroom 6A, stroomt het in radiale richting binnen door de tweede reaktiekamer 11, stroomt het door het binnenste kanaal voor de 35 gasstroom 7B, stroomt het in radiale richting naar buiten door -24- de derde reaktiekamer 12, stroomt het in de richting van de wijzers van de klok door het buitenste kanaal voor de stroming 6B en stroomt het in radiale richting naar binnen door de vierde reaktiemaker 13 naar het binnenste kanaal voor 5 de gasstroom 7C.

Bij de boven beschreven uitvoeringsvormen van de uitvinding zijn radiaal lopende verdeelwanden 15 en radiaal lopende inwendige verdeelwanden 16 aanwezig om de buitenste kanalen voor de gasstroom 6A, 6B en de binnenste kanalen 10 voor de gasstroom 7A, 7B, 7C te begrenzen en zo de stromings-baan van het gas te beheersen op de hiervoor aangegeven wijze. Bij de bovengenoemde uitvoeringsvormen stroomt het gas telkens in de eerste reaktiekamer 10 in radiale richting naar buiten. Het valt echter ook binnen het kader van de uitvinding 15 om de richting van de gasstroom in elk van de eerste reaktie-kamers die hiervoor zijn beschreven, om te keren. Als het gas in de tegengestelde richting stroomt in elk van de eerste reaktiekamers 10 wordt de richting van de stroming van het gas in de andere reaktiekamers dienovereenkomstig omgekeerd.

20 Om deze verandering te bewerkstelligen is het noodzakelijk de plaats van de verdeelwanden 15 en 16 in de buitenste kanalen voor de gasstroom en in de binnenste kanalen voor de gasstroom te wijzigen. De details van dergelijke wijzigingen zullen voor de vakman tenminste op dit gebied geen problemen 25 opleveren na de hiervoor gegeven beschrijving en deze details worden hier dus weggelaten. Andere equivalente mogelijkheden voor het verdelen van het katalysatorbed, naast de in de fig. 4B t/m 4F geïllustreerde mogelijkheden zullen verder ook duidelijk zijn aan de vakmensen.

30 Bij de onderhavige uitvinding is het niet altijd essen tieel om, als reaktiekamers, alle kamers te gebruiken die worden gevormd door de ruimte tussen de cilindervormige opsluit-organen die in de Japanse ter inzage gelegde octrooiaanvrage nr. 149640/1980 als katalysatorbed wordt gebruikt, door verti-35 kale scheidingswanden te verdelen zoals hiervoor wordt be- -25- schreven, waarbij kamers worden verkregen die in horizontale doorsnede de vorm hebben van een ringsegment.

Enkele van de kamers kunnen worden gebruikt als ruimte voor het plaatsen van warmteuitwisselaars voor het 5 voorverhitten van de gasvormige voeding zoals hiervoor beschreven en/of als kamers die zijn uitgerust met geen enkele of slechts enkele warmteuitwisselaarbuizen en verder zijn gevuld met een katalysator om het mogelijk te maken dat de reaktiewarmte de temperatuur van de gasvormige voeding 10 die erdoor stroomt, verhoogt tot een gewenste waarde. Het laatstgenoemde gebruik van de kamers is effectief om een gasvormige voeding die reeds in zekere mate was voorverhit, verder voor te verhitten tot een optimale reaktietemperatuur door middel van de exotherme warmte van de reaktie onder 15 gebruikmaking van het feit dat, bij een exotherme reaktie, zoals de hiervoor aan de hand van fig. 3 beschreven ammoniaksynthese, de optimale reaktietemperatuur aanzienlijk hoger is dan de benedengrens voor de werktemperatuur van de katalysator in de beginstadia van de synthesereaktie, in 20 welke stadia de concentratie van het in het reaktiegas aanwezige ammoniak gering is. De bovengenoemde wijze van voorverhitten vindt plaats door de reaktie te laten verlopen als een praktisch adiabatische reaktie, door de afvoer van exotherme reaktiewarmte nagenoeg tot een minimum te beperken. 25 Anderzijds is het ook mogelijk om de ruimte tussen de cirkelvormige opsluitorganen te verdelen in bijvoorbeeld twee, vier of zes kamers die dienen als niet-adiabatische reaktiekamers waarin zich warmteuitwisselaarbuizen bevinden voor het regelen van de temperatuur van het gas en twee 30 kamers dienen als adiabatische reaktiekamers zoals hiervoor omschreven, om zo twee stromingsreeksen te bewerkstelligen waarbij de gasvormige voeding wordt verdeeld in twee porties en elk van deze porties afzonderlijk in serie door een adiabatische reaktiekamer en tenminste één reaktiekamer 35 stroomt waarin warmteuitwisselaarbuizen zijn ondergebracht O '· ,a >. Λ 1 -26- (niet-adiabatische reaktiekamer). De bovengenoemde methode is geschikt als de·.', hoeveelheid gasvormige voeding aanzienlijk moet worden verminderd om gemakkelijk te werken, omdat de gehele bewerking nog kan worden voortgezet door 5 de gasvormige voeding alleen door een van de reeksen bestaande uit een adiabatische reaktiekamer en tenminste een niet-adiabatische reaktiekamer te leiden en daarbij een optimale temperatuurverdeling te handhaven en door de stroom van gasvormige voeding naar de andere reeks van 10 reaktiekamers te stoppen.

Het warmteuitwisselingsfluïdum dat door de warmte-uitwisselaarbuizen wordt geleid bij de onderhavige uitvinding kan bestaan uit hetzij een gas, een vloeistof of een mengsel van gas en vloeistof. Dit fluïdum dient als koelfluïdum als 15 de chemische reaktie die wordt uitgevoerd volgens de uitvinding een exotherme reaktie is. In dat geval wordt een koelfluïdum met een temperatuur die lager is dan de reaktietemperatuur toegepast, zoals hiervoor reeds werd aangegeven. Omgekeerd fungeert dit fluïdum als verwarmingsfluïdum, indien de 20 chemische reaktie een endotherme reaktie is. Aan een fluïdum dat vloeibaar is bij een temperatuur van of beneden 12°C wordt de voorkeur gegeven.

Als het warmteuitwisselingsmedium een koelfluïdum is, kan dit fluïdum op twee wijzen worden gebruikt namelijk door 25 gebruik te maken van de voelbare warmte die wordt geabsorbeerd als de temperatuur van het fluïdum stijgt of door gebruik te maken van de latente verdampingswarmte van een vloeibaar fluïdum, zonder dat de temperatuur van de vloeistof stijgt.

Als een gas wordt gebruikt als koelfluïdum, is het slechts 30 mogelijk om gebruik te maken van de voelbare warmte die wordt opgenomen waardoor de temperatuur van het gas stijgt. Als een dergelijk koelgas wordt gebruikt, is het noodzakelijk het koelgas in grote hoeveelheden door de warmtewisselaarbuizen te laten stromen, omdat het koelgas slechts een betrekkelijk 35 kleine hoeveelheid warmte per volume-eenheid kan opnemen. Men -27- kan dus een koelgas het beste toepassen alleen wanneer de chemische reaktie slechts een betrekkelijk kleine hoeveelheid warmte afgeeft. Het is bovendien effectiever om een dergelijk koelgas onder druk toe te passen. Men kan het koelgas door 5 de warmteuitwisselaarbuizen laten stromen van boven naar beneden of in omgekeerde richting.

Als een vloeistof wordt gebruikt als koelfluïdum, is het mogelijk om zowel de voelbare warmte als de latente verdampingswarmte van die vloeistof te gebruiken. Een dergelijke 10 koelvloeistof kan worden gebruikt op in hoofdzaak dezelfde wijze als hiervoor is vermeld ten aanzien van een koelgas, als de voelbare warmte van de koelvloeistof wordt gebruikt.

Als gebruik wordt gemaakt van de voelbare warmte van een dergelijke koelvloeistof wordt daarmee een groter koelend 15 effect bereikt dan met een koelgas, omdat de hoeveelheid warmte die wordt opgenomen als de temperatuur van een vloeistof stijgt veel groter is dan de corresponderende hoeveelheid warmte die door een koelgas wordt opgenomen onder die omstandigheden.

20 Als de chemische reaktie een exotherme reaktie is kan de warmte die bij de reaktie wordt ontwikkeld effectief worden gebruikt voor het voorverhitten van de uitgangsmaterialen. Bijvoorbeeld kan de warmte worden gebruikt voor het voorverhitten van onder druk staand aardgas dat eventueel 25 waterstofgas kan bevatten, en wordt gebruikt bij een stoom-revormingsreaktie voor de bereiding van ammoniak uitgaande van aardgas als uitgangsmateriaal, of voor het voorverhitten van water voor daaruit stoom wordt ontwikkeld, indien water als koelfluïdum wordt gebruikt.

30 In de laatstgenoemde uitvoeringsvorm wordt er, zoals gezegd, de voorkeur aangegeven dat de koelvloeistof zich op de kooktemperatuur bevindt bij de druk waaronder de vloeistof staat in de laatste reaktiekamer waar de stroom gasvormige voeding doorheen stroomt.

35 Als de chemische reaktie die in de reaktor wordt -28- uitgevoerd een endotherme reaktie is, wordt een verwarmings-fluïdum met een temperatuur die hoger is dan de temperatuur waarbij de endotherme reaktie optreedt, toegepast, welk verwarmingsfluïdum in een afzonderlijke trap wordt bereid. Bij 5 een endotherme reaktie die verloopt bij zeer hoge reaktie- temperatuur, is het in het bijzonder effectief om de voelbare warmte te gebruiken van een verwarmingsgas voor verhitting van het reaktiesysteem. In dit geval is het gewenst om het verschil in druk tussen de reaktiedruk en de druk van het 10 verwarmingsgas tot een minimum te beperken. Bovendien kan de laatste reaktiekamer worden gebruikt voor het voorverhitten van het warmteuitwisselingsfluldum indien dit fluïdum een vloeistof is, ongeacht of de reaktie exotherm of endotherm is.

Bij de onderhavige uitvinding is het veel efficiënter 15 om de latente verdampingswarmte of condensatiewarmte van het fluïdum te gebruiken dat door de warmteuitwisselaarbuizen stroomt, dan de voelbare warmte van het fluïdum. Als een exotherme chemische reaktie wordt uitgevoerd volgens de uitvinding, kan de latente verdamp ingswarmte van de koel- ·* 20 vloeistof worden gebruikt door de koelvloeistof waarvan de druk is aangepast, bij een gewenste temperatuur die lager is dan de reaktietemperatuur van de exotherme chemische reaktie, te laten koken, omhoog te laten stromen door de warmteuitwisselaarbuizen. Hierdoor gaat de vloeistof koken en verdampen in de 25 warmteuitwisselaarbuizen waarbij de vloeistof de warmte die wordt ontwikkeld bij de exotherme chemische reaktie absorbeert. In dit geval is het gewenst dat de temperatuur van de koelvloeistof wordt verhoogd tot zijn kookpunt bij de gekozen druk als de koelvloeistof het ondereinde van de warmte-30 uitwisselaarbuizen in de reaktiekamer binnenkomt. In een typisch geval wordt de koelvloeistof die aanwezig is in de warmteuitwisselaarbuizen bijvoorbeeld omgezet in een gemengde fase van de vloeistof en zijn damp die wordt ontwikkeld door opnemen van de reaktiewarmte. Een onder hoge druk staande 35 en hoge temperatuur hebbende damp van de vloeistof kan worden t -29- verkregen door de gemengde fasen te scheiden in een dampfase en een vloeistoffase met behulp van een scheidingsinrichting die in of buiten de reaktor is opgesteld en kan de vloeibare fase worden gerecirculeerd naar het ondereinde van de warmte-5 uitwisselaarbuizen zonder hem te koelen. Het is bijzonder effectief om de latente verdampingswarmte van een koelvloeistof te gebruiken, als de hoeveelheid warmte die bij de reaktie wordt ontwikkeld zeer groot is, omdat de latente verdamp ingswarmte van een vloeistof groot is.

10 De niet verdampte vloeistof kan worden gerecirculeerd naar het ondereinde van de warmteuitwisselaarbuizen vanuit de scheidingsinrichting, hetzij door toepassing van de zogenaamde natuurlijke recirculatiemethode of door toepassing van geforceerde recirculatie. Bij de eerstgenoemde methode 15 recirculeert de niet verdampte vloeistof, door hem onder invloed van de zwaartekracht omlaag te laten stromen, bijvoorbeeld door de scheidingsinrichting te plaatsen bij het bovenste gedeelte van de reaktor of op een punt buiten dat hoger is gelegen dan de reaktor en door gebruik te maken van 20 het feit dat de dichtheid van de bovengenoemde gemengde fase van koelfluïdum die in de warmteuitwisselaarbuizen aanwezig is kleiner is dan die van de vloeistof op zichzelf. Bij de geforceerde recirculatiemethode wordt de niet verdampte vloeistof gerecirculeerd met behulp van een pomp. Als de 25 natuurlijke recirculatiemethode moet worden gebruikt is het gewenst om een koelfluïdumdruk toe te passen van minder dan 15 MPa overdruk, omdat de dichtheid van de bovengenoemde gemengde fase, als de koelvloeistof kookt, dicht ligt bij de dichtheid van de vloeistof als zodanig, zodat natuurlijke 30 recirculatie van de niet verdampte vloeistof moeilijk wordt als de druk van het fluïdum te hoog wordt. Aan natuurlijke recirculatie wordt de voorkeur gegeven bij de synthese van ammoniak uit waterstof en stikstof. Als de geforceerde recirculatiemethode wordt gebruikt, geldt de hiervoor genoemde 35 beperking niet en kunnen drukken tot 20 MPa overdruk of derge- -30- lijke worden gebruikt.

De damp met een hoge temperatuur en onder hoge druk zoals stoom die volgens de beschreven werkwijze wordt verkregen kan worden gebruikt voor het verhitten van een 5 ander materiaal in een andere trap of voor het opwekken van energie door middel van een turbine. Elk^.van deze mogelijkheden maakt het mogelijk om de warmte van een exotherme reaktie terug te winnen en efficiënt te gebruiken. In dit geval wordt er de voorkeur aangegeven om een extra hoeveelheid 10 van de koelvloeistof toe te voeren aan de warmteuitwisselaar- buizen waarin de koelvloeistof wordt verdampt, na het verhitten van de koelvloeistof tot zijn kooktemperatuur in de warmte-uitwisselingsbuizen van de laatste reaktiekamer. Het gebruik van latente warmte in een endotherme reaktie kan worden 15 bewerkstelligd door, als verwarmingsfluïdum, de damp van een vloeistof waarvan de temperatuur hoger is dan de endotherme reaktietemperatuur toe te voeren aan het boveneinde van de warmteuitwisselaarbuizen waarbij de damp gelegenheid krijgt om in de warmteuitwisselaarbuizen te condenseren waarbij de zo 20 vrijkomende condensatiewarmte wordt gebruikt om het reaktie- gas en het katalysatorbed op de optimale temperatuursverdeling voor de endotherme reaktie te houden. In dit geval is het in het algemeen noodzakelijk om damp onder druk te gebruiken om de temperatuur van de damp hoger te maken dan de temperatuur van 25 de reaktie. De vloeistof die wordt gevormd bij de condensatie wordt afgevoerd aan het ondereinde van de warmteuitwisselaarbuizen.

Als de reaktietemperatuur hoog is is in alle bovengenoemde werkwijzen waarbij gebruik wordt gemaakt van latente 30 warmte een hoge vloeistofdruk nodig, ongeacht of de reaktie endotherm of exotherm is. Daarom moeten warmteuitwisselaarbuizen met een grote wanddikte worden gebruikt om de grotere drukverschillen tussen de reaktiedruk en de fluïdumdruk te kunnen opvangen wat in sommige gevallen een economisch nadeel 35 meebrengt. In een dergelijk geval is het gewenst om een vloei- ^ · ··» - # . ·} ..

-31- stof te gebruiken met een hoog kookpunt ten einde de latente warmte van de vloeistof bij een lagere druk nuttig te kunnen gebruiken.

Als de bovengenoemde methode wordt toegepast op een 5 exotherme reaktie die wordt uitgevoerd bij een betrekkelijk hoge temperatuur kan de teruggewonnen warmte effectief worden gebruikt voor het opwekken van elektrische energie door de zo ontwikkelde damp die een hoge temperatuur heeft maar een betrekkelijk lage druk, en een andere vloeistof met 10 een lager kookpunt dan de bovengenoemde vloeistof die werd omgezet in damp, te onderwerpen aan warmteuitwisseling door middel van een extra afzonderlijke warmteuitwisselaar waarmee damp van de andere vloeistof wordt verkregen welke damp zich op een iets lagere temperatuur bevindt maar onder een veel 15 hogere druk en door de hoge druk damp van de andere vloeistof toe te voeren aan een turbine. Een dergelijke druk-conversiemethode is effectief, als een koelvloeistof met een kookpunt boven 150°C wordt gebruikt, in verband met de hoge temperatuur van de reaktie. In dit geval wordt de damp 20 onder lagere druk gecondenseerd in de afzonderlijke warmteuitwisselaar. Het verkregen vloeistofcondensaat kan gemakkelijk worden gerecirculeerd naarjde ondereinden van de warmteuit-wisselaarbuizen in de reaktiekamers van de reaktor.

De optimale temperatuursverdeling in de reaktiekamers 25 verschilt in het algemeen van de éne...; reaktiekamer tot een volgende, zoals duidelijk zal zijn uit de hiervoor gegeven beschrijving. De doelstellingen volgens de uitvinding kunnen daardoor beter worden bereikt door wijziging in de rangschikking van de warmteuitwisselaarbuizen en wijziging in de 30 diameters van de buizen en ook door instellen van omstandigheden zoals het type fluïdum dat door de warmteuitwisselaarbuizen gaat zoals hiervoor omschreven en de temperatuur, druk, stroomsnelheid, type en dergelijke van het fluïdum dat van de ene reaktiekamer naar de andere gaat. Op basis van dergelijke 35 overwegingen wordt de rangschikking van de warmteuitwisselaar- -4 * ·* > > Λ -32- buizen voor elke reaktiekamer op een zodanige wijze bepaald dat de bovengenoemde optimale temperatuursverdeling voor de reaktie wordt uitgevoerd, daarin wordt bereikt. Het is echter gewenst om dezelfde omstandigheden toe te passen en 5 een enkel type fluïdum te gebruiken voor de warmteuit- wisselaarbuizen van elke reaktiekamer en afzonderlijke verzamel- of verdeelleidingen toe te passen voor elk van de reaktiekamers om het fluïdum te verzamelen of te verdelen en het fluïdum te doen uitstromen uit of instromen in de warmte-10 uitwisselaarbuizen in elke bijbehorende reaktiekamer. Als de reaktie een zeer steile kromme voor de optimale temperatuurs-verdeling heeft en de reaktie wordt uitgevoerd in een aantal reaktiekamers door het reaktiegas in dezelfde richting door tenminste twee van dergelijke kamers te doen stromen, kan het 15 in sommige gevallen gunstiger zijn om te voorzien in een afzonderlijke verzamel- of verdeelleiding voor elke groep van warmteuitwisselaarbuizen die in beide kamers op dezelfde cirkel zijn opgesteld, ten einde het fluïdum op een gelijkmatige wijze uit of in de warmteuitwisselaarbuizen te doen *' 20 stromen.

Elk warmteuitwisselingsfluïdum kan in de warmteuitwisselaarbuizen volgens de uitvinding worden gebruikt, mits het geen corrosie van de reaktor veroorzaakt. Het is echter noodzakelijk dat het fluïdum in een voldoende hoeveel-25 heid door de warmteuitwisselaarbuizen stroomt om de warmte van een exotherme reaktie af te voeren of de warmte die nodig is voor een endotherme reaktie te leveren. In dit opzicht is het zeer belangrijk om een vloeistof te gebruiken die bij een gewenste temperatuur kan worden gecondenseerd of kan 30 koken welke temperatuur een bepaald gekozen verschil heeft (hoger of lager) ten opzichte van de reaktietemperatuur welk temperatuursverschil nodig is om warmteuitwisseling te verkrijgen door wijziging van de druk van het fluïdum. Er wordt de voorkeur aangegeven om als warmteuitwisselingsfluïdum 35 vloeistoffen te gebruiken met een smeltpunt van 12°C of lager.

-t -33-

Voorbeelden van vloeistoffen die betrekkelijk goedkoop zijn en aan deze voorwaarden kunnen voldoen zijn bijvoorbeeld water, verzadigde alifatische koolwaterstoffen met kookpunten in het traject van 100 tot 350°C, gechloreerde aromatische 5 koolwaterstoffen, mengsels van difenyl en difenyloxyde, alkylbenzenen, alkylnafthalenen en mengsels daarvan.

Onder de uitvinding vallen vele verschillende uitvoeringsvormen wat betreft de constructie van de reaktor. Hierna worden verdere uitvoeringsvormen van de constructie 10 van de reaktor beschreven. In de reaktor volgens de uitvinding kan de buitenmantel 1 zoals is weergegeven in fig. 1 en 2 een drukbestendige buitenmantel zijn. De drukbestendige buitenmantel van een drukbestendige reaktor wordt tijdens het gebruik echter op een hoge temperatuur verhit. Als een 15 dergelijke reaktor wordt gebruikt voor de synthese van, bijvoorbeeld, ammoniak uit waterstofgas en stikstofgas, wordt de drukbestendige buitenmantel bij verhoogde temperatuur in rechtstreeks contact gebracht met waterstofgas onder een hoge partiële druk, waardoor het gevaar van het optreden van 20 waterstof verbrozingsverschijnselen in het staal waaruit de buitenmantel bestaat wordt vergroot. In dit geval kan het mogelijk zijn om waterstofverbrozing van de buitenmantel te vermijden door (1) de in fig. 1 en 2 weergegeven reaktor te installeren in een drukbestendig opsluitvat dat wat groter is 25 van inwendige diameter en een groter inwendig volume heeft dan de reaktor; (2) een gasvormige voeding die niet volledig is voorverhit en die zich op een betrekkelijk lage temperatuur bevindt door de ruimte te laten stromen tussen de binnenwand van het drukbestendige vat en de buitenwand van de reaktor; 30 (3) de gasvormige voeding die door de bovengenoemde ruimte is gestroomd voor te verhitten op een gewenste temperatuur door middel van de boven beschreven in de reaktor geplaatste warmtewisselaar en (4) daarna de zo voorverhitte gasvormige voeding in een eerste reaktorkamer te laten stromen die is 35 gevuld met katalysator om de reaktie op gang te brengen.

^..... * -34-

Fig. 5 en 6 illustreren een verdere uitvoeringsvorm van de reaktor volgens de uitvinding. In fig. 5 zijn in de rechterhelft in hoofdzaak de warmteuitwisselaarbuizen, de verdeelleidingen, de verzamelleidingen en de buizen voor 5 toevoer en afvoer van fluïdum weergegeven. De constructie van de ver deel wanden en de buitenmantel zijn aangegeven in de linkerhelft. In fig. 5 en 6 is met 51 een drukbestendig vat aangegeven. De buitenmantel van de reaktor is aangegeven met 1. In de weergegeven uitvoeringsvorm zijn de bodemwand 2 en de 10 deksel 3 die respectievelijk aansluiten op de buitenmantel 1 ook tevens de bodem en deksel van het drukbestendige vat 51.

Een warmteisolatiemateriaal is aangebracht in de gehele ringvormige ruimte tussen het drukbestendige vat 51 en de buitenmantel 1. Met 4 is een buitenste, voor gas permeabel, 15 katalysatoropsluitorgaan aangegeven terwijl een soortgelijk binnenste katalysatoropsluitorgaan is aangegeven met 5. Elk van de katalysatoropsluitorganen 4, 5 heeft een cilindrische wand met een aantal doorgaande gaatjes er in en een of twee lagen van draadgaas. Met 6 en 7 zijn respectievelijk de 20 buitenste kanalen en de binnenste kanalen voor de gasstroom aangegeven.

De ruimte tussen het buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 en het binnen katalysatoropsluitorgaan 5 is door vier radiaal geplaatste vertikale scheidingswanden 9 verdeeld in 25 een eerste reaktiekamer 10, een tweede reaktiekamer 11, een derde reaktiekamer 12 en een vierde reaktiekamer 13. Twee radiaal lopende aan de buitenzijde gelegen verdeelwanden 15 en drie radiaal lopende aan de'binnenzijde gelegen verdeelwanden 16 zijn aanwezig waardoor respectievelijk de buitenste 30 gas stroomkanalen 6A en 6B en de binnenste gas stroomkanalen 7A, 7B en 7C worden begrensd waardoor wordt bereikt dat gas dat uit de inlaat voor de gasvormige voeding 17 wordt toegevoerd, in serie door de eerste, tweede, derde en vierde reaktiekamers 10, 11, 12 en 13 stroomt zoals is aangegeven door de pijlen in 35 fig. 6 en die gasstroom daarna uit de reaktor wegstroomt via een -35- produktgasuitlaat 18.

In de buitenste gasstroomkanalen 6A, 6B zijn, ter hoogte van de radiaal lopende scheidingswand 9 die de eerste en tweede reaktiekamers 10 en 11 scheidt en de 5 scheidingswand 9 die de derde en vierde reaktiekamers 12 en 13 scheidt, geperforeerde platen 23 geplaatst waarvan de openingen als mondstukken fungeren, en die dienen om de gasstroom gelijkmatig in radiale richting in elk van de reaktiekamers 10, 11, 12 en 13 te laten stromen, doordat de 10 geperforeerde platen een zekere maar geringe weerstand op de gasstroom uitoefenen.

Om inspectie en herstel van het inwendige van de reaktor gemakkelijk te maken, zijn de bovenste en onderste gedeelten van elk van de scheidingswanden die de reaktie-15 kamers van elkaar scheiden respectievelijk voorzien van verwijderbare gedeelten 9A en 9B, die zo zijn geconstrueerd dat ze met hun respectievelijke boven- en onderranden kunnen worden bevestigd aan boven- en onderrandgedeelten 24, 25 van het middengedeelte van elke scheidingswand. Voor bevestiging 20 van de verwijderbare gedeelten 9A, 9B door middel van bouten en moeren zijn op het binnenoppervlak van de bodemwand 2 en de deksel 3 en op de buitenoppervlakken van de bovenste en onderste eindgedeelten van de buisvormige organen die de binnenste gasstroomkanalen 7A, 7B en 7C begrenzen, uitsteek-25 seis aanwezig.

Voorts zijn de buitenste randgedeelten van de zich radiaal uitstrekkende buitenste wanden 15 die zijn aangebracht in de buitenste gasstroomkanalen 6A en 6B, gebogen, om thermische spanningen op te kunnen nemen die kunnen 30 optreden in de scheidingswanden 9 als gevolg van de temperatuursverschillen tussen de buitenmantel 1 en de reaktiekamers 10, 11, 12 en 13. Voor hetzelfde doel passen de geperforeerde platen 23 in sleuven die worden gevormd door uitsteeksels die zijn aangebracht op corresponderende plaatsen 35 op de binnenzijde van de buitenmantel 1 zoals is weergegeven • ’ - » -36- in fig. 6, omdat een geringe mate van gaslekkage op die plaatsen in de gasstroomkanalen van de geperforeerde platen 23 is toegestaan. Een vulleiding voor katalysator 21 dient ook als mangat voor inspectie en voor reparatie. Een afvoerbuis 5 voor katalysator 22 dient eveneens als mangat.

Er zijn een aantal warmteuitwisselaarbuizen 14 vertikaal opgesteld in gedeeltelijke cirkelvormige groepen die concentrisch zijn geplaatst ten opzichte van de gemeenschappelijke centrale as van de beide katalysatoropsluitorganen 4, 5. De 10 warmteuitwisselaarbuizen kunnen in horizontale doorsnede allerlei vormen hebben, bijvoorbeeld cirkelvormig, eivormig of elliptisch. Buizen met een elliptische of eivormige horizontale dwarsdoorsnede hebben de voorkeur in vergelijking met buizen met een cirkelvormige horizontale doorsnede, omdat de eerst-15 genoemde buizen de totale warmteoverdrachtscoëfficiënt ver groten. De boveneinden en ondereinden van deze warmteuitwisselaarbuizen 14 staan respectievelijk in verbinding met en zijn verbonden aan bijbehorende verzamel- of verdeel-leidingconstructies 19. Bij de uitvoeringsvorm, weergegeven 20 in fig. 5 en 6, zijn onafhankelijke verzamel- en verdeel- leidingconstructies 19 toegepast voor elke reaktiekamer. Als fluïdum omlaag stroomt door de warmteuitwisselaarbuizen 14, fungeren de bovenste verzamelleidingconstructies 19 als verdeelleidingen terwijl de onderste verzamelleidingconstructies 25 19 dan dienen als verzamelleidingen. Deze verdeelleiding- en verzamelleidingconstructies staan in verbinding met en zijn verbonden aan inlaat- en uitlaatbuizen, passend bij de stromingsrichting van het fluïdum. Als een' fluïdum omhoog stroomt door de warmteuitwisselaarbuizen, dienen de onderste 30 verzamelleidingconstructies 19 als verdeelbuizen terwijl de bovenste verzamelleidingconstructie dient als verzamelleidingen. Evenzo dienen, als het fluïdum omlaag stroomt, de bovenste buizen 20 als inlaatbuizen terwijl de onderste buizen 20 dan dienen als afvoerbuizen. Anderzijds, dienen de onderste buizen 35 20 als inlaatbuizen en de bovenste buizen 20 als uitlaatbuizen.

a -37- als het fluïdum in opwaartse richting stroomt.

Elk van de verdeelleidingconstructies en verzamel-leidingconstructies 19 kan zijn opgebouwd volgens twee verschillende basissystemen, namelijk een constructie die 5 in hoofdzaak bestaat uit een buisvormig orgaan of een constructie die gebruik maakt van plaatvormige organen. De verdeel- en verzamelleidingconstructies 19 die zijn weergegeven in fig. 5 en 6 zijn vervaardigd uit buisvormige organen met een cirkelvormige dwarsdoorsnede. Bij de weergegeven uit-10 vóeringsvorm zijn de verzamel leiding- en verdeelleidingconstructies 19 die praktisch dezelfde opbouw hebben symmetrisch ten opzichte van het vertikale door de centrale as lopende vlak van de reaktor geplaatst. Daarom wordt hierna slechts één verzamelleidingconstructie 19 beschreven, waarbij 15 wordt uitgegaan van het idee van een opwaartse fluïdumstroom door de buizen 14.

Een primaire verzamelleiding 19A is verbonden met het aantal warmteuitwisselopsluitbuizen 14. De primaire verzamelleiding 19A is gebogen volgens een cirkelboog waarop de 20 bijpassende warmteuitwisselaarbuizen in de betreffende reaktiekamer aansluiten. De primaire verzamelleiding 19A loopt in de praktijk horizontaal. De verzamelleidingen 19B verbinden elke primaire verzamelleiding 19A met een secundaire verzamelleiding 19C. Het is noodzakelijk om tenminste één 25 verbindingsleiding 19B te gebruiken voor elke primaire verzamelleiding 19A. De secundaire verzamelleiding 19C loopt horizontaal en strekt zich in nagenoeg radiale richting uit en is verbonden met de fluïdumafvoerbuis 20. Het aantal en de plaatsing van de primaire verzamelleidingen 19A, van de verbindingsleiding(en) 30 19B en van de secundaire verzamelleiding(en) 19C kan geschikt worden gekozen aangepast aan het aantal en de rangschikking van de warmteuitwisselaarbuizen die in de betreffende reaktiekamer zijn geplaatst.

Als de reaktor grote afmetingen heeft of bestemd is 35 voor het uitvoeren van een reaktie die veel reaktiewarmte -38” geeft en als er een groot aantal warmteuitwisselaarbuizen nodig zijn voor elke reaktiekamer, kan het gewenst zijn dat er ook nog tertiaire verzamelleidingen en een kwaternaire verzamelleiding aanwezig zijn met verbindingsleidingen 5 (niet weergegeven) die de tertiaire en kwaternaire verzamelleidingen verbinden, welke genoemde verdere leidingen wordt gebruikt om een verbinding tot stand te brengen tussen de secundaire verzamelleidingen 19C en de bijbehorende fluïdumafvoerbuis 20, waardoor een groot aantal warmte-10 uitwisselaarbuizen in elke reaktiekamer gemakkelijk met de fluïdumtoevoer en fluïdumafvoerbuizen 20 kan worden verbonden die voor de betreffende reaktiekamer aanwezig zijn, door toepassing van verdere verzamelleidingen en verbindingsleidingen zoals hiervoor beschreven. Als het aantal warmte-15 uitwisselaarbuizen klein is, kunnen de secundaire verzamelleidingen 19C en de verbindingsleidingen 19B worden weggelaten, waardoor het mogelijk is om de fluïdumafvoerbuis 20 te verdelen in eeri aantal vertakte buizen en elke primaire verzamelbuis 19A te koppelen met een bijpassende ver-20 takkingsbuis.

Fig. 7 geeft een voorbeeld weer van een primaire verzamelleiding 19A in de vorm van een buisvormig orgaan met een nagenoeg rechthoekige doorsnede. Afhankelijk van de rangschikking van de warmteuitwisselaarbuizen 14 kan het 25 gebruik van een dergelijk buisvormig orgaan met een rechthoekige doorsnede als primaire verzamelleiding 19A de verbinding tussen de primaire verzamelleidingen 19A en de bijbehorende warmteuitwisselaarbuizen 14 vergemakkelijken.

In deze uitvoeringsvorm kunnen buisvormige organen met een 30 cirkelvormige dwarsdoorsnede zonder moeilijkheden worden gebruikt als verbindingsleidingen 19B als de secundaire verzamelleiding 19C en eventueel verdere boven de verbindingsleidingen 19B aanwezige leidingen of buizen.

Als de reaktor wordt gebruikt voor het uitvoeren van 35 een reaktie waarbij een grote hoeveelheid reaktiewarmte wordt V' ^ Λ -" - · vi ^ '· i **- »* t* w -39- ontwikkeld en een groot aantal warmteuitwisselaarbuizen nodig zijn, kan het noodzakelijk zijn een groot aantal primaire verzamelleidingen 19A te gebruiken en in sommige gevallen ook een groot aantal secundaire verzamelleidingen 19C. In dit 5 geval kunnen de primaire verzamelleidingen 19A of secundaire verzamelleidingen 19C afwisselend op verschillende hoogte zijn aangebracht zoals weergegeven in fig. 1, zodat de verbindingen tussen de primaire verzamelleidingen 19A en hun bijbehorende warmteuitwisselaarbuizen 14, de verbindingen 10 tussen de primaire verzamelleidingen 19A en hun bijbehorende verbindingsleidingen 19B, of de verbindingen tussen de verbindingsleidingen 19B en de bijbehorende secundaire verzamelleidingen 19C kan worden vergemakkelijkt.

Fig. 8 en 9 illustreren een voorbeeld van een 15 verzamel- of verdeelleidingsysteem dat in hoofdzaak is opgebouwd uit plaatvormige organen. Het voorbeeld weergegeven in fig. 8 en 9 is een verzamelleidingsysteem. De primaire verzamelleiding 19A is vervaardigd uit plaatvormige organen en omvat bovenste en onderste platen 19D respectievelijk 19E 20 die de vorm hebben van een ringsegment. Deze platen 19D, 19E zijn langs de gehele omtrek met elkaar verbonden door middel van een vertikale wand 19A waarvan de boven- en onderranden respectievelijk zijn bevestigd aan de platen 19D en 19E. Een aantal korte buizen 19G verbindt de platen 19D en 19E in het 25 middengedeelte zodat de gevormde verzamelleiding de druk kan weerstaan van een er in aanwezig fluïdum. Een verbindings-buis 19B of anders een fluïdumafvoerbuis 20 is verbonden met de plaat 19D en een aantal warmteuitwisselaarbuizen 19 zijn verbonden met de andere plaat 19E. Er lopen een aantal 30 gaten 19F door de twee platen 19D, 19E heen, welke gaten worden gevormd door de korte buizen 19G. Deze doorgaande gaten 19F hebben een langwerpige elliptische dwarsdoorsnede en worden gebruikt als openingen waardoor katalysatorkorrels kunnen passeren als de korrelvormige katalysator in de reaktor wordt 35 gebracht of er uit wordt afgevoerd. Als een plaatvormige ver- ' v , v> -40- zamelleiding zonder openingen voor het vullen met korrelvormige katalysator wordt gebruikt, is het zeer moeilijk om de katakysator in de reaktor te brengen of er uit te verwijderen en om de verzamelleiding voldoende sterkte te geven.

5 Het is mogelijk om de boven beschreven buisvormige secundaire verzamelleidingen 19C, de buisvormige verbindingsleidingen 19B, enz. toe te passen in combinatie met dergelijke plaatvormige verzamelleidingen 19A om de stroming van een fluïdum voor warmteuitwisseling te vergemakkelijken. In de reaktor volgens 10 de uitvinding kan een cilindrisch orgaan als inwendige afsluitwand (cilindrisch orgaan) 8 worden gebruikt, waardoor een warmteuitwisselaar voor het voorverhitten van een gasvormige voeding van lage temperatuur met warmte afkomstig van het gevormde reaktieproduktgas met hoge temperatuur kan worden 15 ondergebracht in dat cilindrische orgaan in het middengedeelte van de reaktor. Fig. 10 en 11 illustreren een reaktor volgens een verdere uitvoeringsvorm van de uitvinding waarbij een warmteuitwisselaar met mantel en buizen is ondergebracht in-die binnenste cirkelvormige afsluitwand 8 van de reaktor 2q zoals is weergegeven in fig. 1, om een gasvormige voeding die aan de reaktor moet worden toegevoerd en komt uit de inlaat voor gasvormige voeding 17 en zich op een temperatuur bevindt die niet voldoende hoog is, voor te verhitten met reaktieproduktgas dat uit de vierde reaktiekamer 13 komt en 25 een hogere temperatuur heeft. De in fig. 10 en 11 weergegeven reaktor verschilt wat de constructie en van de binnenzijde van het binnenste katalysatoropsluitorgaan betreft van de reaktor die reeds aan de hand van fig. 1 is beschreven, maar is wat de overige onderdelen betreft in hoofdzaak gelijk aan de 30 laatstgenoemde reaktor. Er zal dan ook in hoofdzaak een beschrijving worden gegeven van de constructie van de binnenzijde van het binnenste katalysatoropsluitorgaan dat verschilt van het katalysatoropsluitorgaan weergegeven in fig. 1.

35 De warmteuitwisselaar die in de uitvoeringsvorm van -41- fig, 10 en 11 is opgenomen voor het voorverhitten van de gasvormige voeding is in hoofdzaak opgebouwd uit de binnenste cirkelvormige afsluitwand 8 die dient als mantel van de warmtewisselaar, uit een paar bovenste en onderste schijf-5 vormige pijpplaten 23 en een aantal voorverhittingsbuizen 27 die aan weerseinden in de pijpplaten zijn bevestigd. De gasvormige voeding die wordt toegevoerd door de gasinlaat 17 en die nog niet in voldoende mate is voorverhit stroomt door een ruimte 40 en vandaar in de voorverhittingsbuizen 27. Ter-10 wijl de gasvormige voeding door de voorverhittingsbuizen 27 omlaag stroomt wordt de gasvormige voeding voorverhit door het reaktieproduktgas dat buitenom deze buizen 27 heenstroomt en zich op een hogere temperatuur bevindt. De gasvormige voeding die door de voorverhittingsbuis 27 is heengegaan stroomt 15 daarna in een ruimte 21 die van de binnenste gasstroomkanalen 7B, 7C is gescheiden door een afsluitplaat 28. Dankzij de voorziening in de afsluitplaat 28 kan de gasvormige voeding omhoogstromen in het binnenste gasstroomkanaal 7A en vandaar in de eerste reaktiekamer 10. Het gas dat uit de eerste 20 reaktiekamer 10 stroomt stroomt verder langs praktisch dezelfde weg als weergegeven in fig. 1 via het buitenste gasstroomkanaal 6A, de tweede reaktiekamer 11, het binnenste gasstroomkanaal 7B, de derde reaktiekamer 12, het buitenste gasstroomkanaal 6B en de vierde reaktiekamer 13 in deze volgorde 25 die wordt aangegeven door pijlen en stroomt dan weg als reaktieproduktgas van hoge temperatuur naar het binnenste gasstroomkanaal 7C. In het onderste gedeelte van de binnenste cirkelvormige afsluitwand 8 bevindt zich een opening die een verbinding vormt met het binnenste gasstroomkanaal 7C. Daar-30 door kan het reaktiegas onder hoge temperatuur dat het binnenste gasstroomkanaal 7C binnenstroomt wegstromen in het onderste deel van de mantelzijde van de warmteuitwisselaar via die opening 30. Het reaktieproduktgas dat onderin de mantelzijde van de warmteuitwisselaar binnenstroomt stroomt omhoog in 35 zijn geheel terwijl het afwisselend zijn stromingsrichting wij- •j -42- zigt, namelijk stromend van de buitenzijde naar het centrum en van het centrumgedeelte naar de buitenzijde en zo verder via een stromingsbaan die wordt geregeld door keerschotten 29 aan de mantelzijde van de warmtewisselaar en ondergaat daarbij 5 warmteuitwisseling met de gasvormige stroom voeding die door de voorverhittingsbuizen 27 stroomt. Het reaktieproduktgas dat het bovenste gedeelte aan de mantelzijde van de warmtewisselaar heeft bereikt en daarbij in temperatuur is verlaagd, stroomt door een centrale buis 31 weg en stroomt weg uit de 10 reaktor via de uitlaat 18 voor reaktieproduktgas.

Zoals eerder beschreven kan een warmtewisselaar voor het voorverhitten van de gasvormige voeding met warmte uit het gevormde reaktieproduktgas van hoge temperatuur welk reaktieproduktgas de laatste reaktiekamer heeft verlaten ook worden 15 ondergebracht in tenminste één van de kamers die door vertikale scheidingswanden 9 van de reaktiekamers is gescheiden en die in horizontale doorsnede de vorm heeft van een cirkelsector. Hierbij heeft het de voorkeur, in hoofdzaak vanwege de vorm van de kamer, om een warmtewisselaar te gebruiken die 20 gebruik maakt van plaatvormige warmteuitwisselaarorganen voor het warmteoverdrachtsoppervlak, dat wil zeggen gebruik te maken van een platenwarmtewisselaar in plaats van een mantel- en buizenwarmtewisselaar zoals wordt gebruikt in het centrale gedeelte van de reaktor beschreven in de Japanse 25 ter inzage gelegde octrooiaanvrage no. 149640/1980.

Fig. 12 en 13 illustreren een voorbeeld van een dergelijke reaktor. In de reaktor die is weergegeven in fig.

12 en 13 wordt één van de kamers die door de vertikale scheidingswanden 19 is gevormd, gebruikt als voorver-30 hittingskamer 38 waarin een platenwarmtewisselaar 39 is gemonteerd voor het voorverhitten van de gasvormige voeding waarvan de temperatuur nog niet voldoende hoog is, met behulp van gas onder hoge temperatuur en in deze reaktor is de eerste reaktiekamer 10 niet voorzien van warmteuitwisselaarbuizen.

35 De volgende beschrijving wordt beperkt tot die gedeelten die ƒ*·> l · » , -43- anders zijn dan bij de reeds beschreven reaktor volgens fig. 1. Opgemerkt wordt dat tenminste warmteuitwisselaarbuizen in fig. 13 zijn weggelaten omdat dit een eenvoudige tekening geeft hoewel er in feite een aantal warmteuitwisselaarbuizen 5 14 in de tweede reaktiekamer 11 aanwezig is. De platenwarmte wisselaar 39 die in de voorverhittingskamer 38 is ondergebracht, is een warmtewisselaar gevormd uit een aantal platte rechthoekige warmteuitwisselaardozen 35 die elk zijn opgebouwd uit twee warmteoverdrachtsplaten 36 die met hun 10 vlakken naar elkaar toe zijn geplaatst met een betrekkelijk kleine, gunstige afstand ertussen en welke platen door middel van verbindingsplaten 37 met elkaar zijn verbonden. Elke twee naast elkaar liggende warmteuitwisselaardozen 35 liggen op een gunstige afstand van elkaar. De gasvormige voeding die 15 door de inlaat voor gasvormige voeding 17 wordt toegevoerd stroomt door het binnenste gasstroomkanaal 7A maar de voorverhittingskamer 38 waar de gasvormige voeding wordt gedwongen om vanaf de binnenzijde van de reaktor naar de buitenzijde te stromen door de nauwe ruimten heen die tussen de naast elkaar 20 gelegen warmteuitwisselaardozen 35 beschikbaar zijn en daarbij wordt verhit door gas onder hoge temperatuur dat door de warmteuitwisselaardozen 35 stroomt. De zo voorverhitte gasvormige voeding stroomt door het buitenste gasstroomkanaal 6A en daarna stroomt het in de eerste reaktiekamer 10 zoals wordt 25 aangegeven door pijlen. De eerste reaktiekamer 10 is niet voorzien van warmteuitwisselaarbuizen en de reaktie verloopt daar dus adiabatisch. Het gas dat uit de eerste reaktiekamer stroomt stroomt daarna door het binnenste gasstroomkanaal 7B, de tweede reaktiekamer 11 het buitenste gasstroomkanaal 6B en 30 de derde reaktiekamer 12 in deze volgorde waarbij de reaktie plaats vindt. Het ontstane gas stroomt daarna weg in het binnenste gasstroomkanaal 7C en verlaat de reaktor door de uitlaat voor reaktieproduktgas 18 die op het boveneinde van het binnenste gasstroomkanaal 7C aansluit. Het verhittingsgas 35 van hoge temperatuur dat door de warmteuitwisselingsdozen 35 -44- stroomt stroomt binnen door de inlaat voor verhittingsgas 32 en wordt in een buisvormige verdeler voor verhittingsgas 34A verdeeld over een aantal verbindingsbuizen voor verhittingsgas 34B die in verbinding staan met het boveneinde van de bijbe-5 horende warmteuitwisselaardozen 35. Daarna stroomt het verhittingsgas omlaag door de warmteuitwisselaardozen 35.

Tijdens deze stroming omlaag ondergaat het verhittingsgas warmteuitwisseling met de gasvormige voeding en wordt kouder, zoals hiervoor beschreven. Het zo gekoelde verhittingsgas stroomt 10 weg uit de warmteuitwisselaardozen 35aan hun ondereinde en stroomt dan door verbindingsbuizen 34B die dienen voor de afvoer van het verhittingsgas. Het zo wegstromende verhittingsgas wordt verzameld in een buisvormig verzamel orgaan voor verhittingsgas 34A aan de onderzijde en stroomt weg uit de 15 reaktor via een uitlaat voor verhittingsgas 33. Als het genoemde verhittingsgas kan men geschikt gas met een geschikte temperatuur uit een buiten de reaktor gelegen bron toepassen.

De toepassing van warmteuitwisselaardozen behoeft niet altijd voordelen te bieden vanwege hun inherente struktutfr, als 20 er een belangrijk drukverschil bestaat tussen de binnenzijde van de warmteuitwisselaardozen en de buitenzijde. Het is dan ook gewenst om door de warmteuitwisselaardozen verhittingsgas te leiden waarvan de druk niet al te veel verschilt van die van de gasvormige voeding. Om dezelfde redenen en voor het winnen 25 van de warmte uit het reaktieproduktgas dat wegstroomt door de uitlaat voor reaktieproduktgas 18, is het gewenst om het reaktieproduktgas dat wegstroomt via de uitlaat voor reaktieproduktgas 18 te leiden in de inlaat 32 voor verhittingsgas via een buis (niet weergegeven) die buiten de reaktor is 30 aangebracht, of om de inlaat voor verhittingsgas 32 te verbinden met het bovenste gedeelte van het binnenste gasstroomkanaal 7C in de reaktor ten einde het reaktieproduktgas af te voeren via de uitlaat voor verhittingsgas 33. Het is onnodig te zeggen dat het mogelijk is om een gasvormige voeding voor te 35 verhitten met de warmte van een reaktieproduktgas door een -. ·>» - t · -* ·» · -45- mantel en buizenwarmteuitwisselaar te gebruiken zoals is weergegeven in fig. 10 en 11 of een platenwarmtewisselaar te gebruiken zoals is weergegeven in fig. 12 en 13 maar dan op een plaats ergens buiten de reaktor, welke uitvoeringsvorm 5 overigens niet in de tekening is weergegeven.

In de reaktor volgens de uitvinding is de rangschikking van de warmteuitwisselaarbuizen in elke reaktiekamer van groot belang. Daar de warmteuitwisselaarbuizen dienen om de bovengenoemde optimale temperatuursverdeling te bereiken, varieert 10 hun rangschikking in het algemeen van de ene reaktiekamer tot een andere. Het is zeer ongebruikelijk zelfs in dezelfde reaktiekamer dat de warmteuitwisselaarbuizen op gelijke afstanden ten opzichte van elkaar staan gezien in de stromings-richting van de gasstroom, dat wil zeggen gezien in radiale 15 richting. Het is gebruikelijker dat de warmteuitwisselaarbuizen zijn gerangschikt met verschillende afstanden tussen de buizen gezien in radiale richting. Met andere woorden, het is meer gebruikelijk, zelfs binnen dezelfde reaktiekamer, dat de afstand tussen het buitenste katalysatoropsluitorgaan 4 en 20 de buitenste concentrische cirkelsector waarop een deel van de warmteuitwisselaarbuizen zijn gelegen, de afstand tussen elke twee opeenvolgende concentrische cirkelsectoren waarop warmtewisselaar buizen zijn gelegen en de afstand tussen de binnenste concentrische cirkelsectoren waarop warmteuitwisse-25 laarbuizen zijn gelegen en het binnenste katalysatoropsluit orgaan 5 alle van elkaar verschillen en dat deze afstanden in de ene reaktiekamer kunnen verschillen van die in een andere reaktiekamer. Algemeen gesproken variëren deze afstanden tussen 50 mm en 500 mm. Anderzijds verdient het de voorkeur om 30 een gelijkmatige afstand te hebben variërend van 20 tot 200 mm, tussen de centrale as van elke warmteuitwisselaar-buis en de centrale as van de naast gelegen warmteuitwisselaarbuizen op dezelfde concentrische cirkelsector. Deze afstand kan van de ene cirkelsector tot de volgende cirkelsector in 35 elke reaktiekamer en van de ene reaktiekamer tot de andere .-¾ ~ ' * -46- reaktiekamer verschilen, zelfs als de relevante warmteuit-wisselaarbuizen op dezelfde concentrische cirkel in de reaktor zijn gelegen. De uitwendige diameter van de warmte-uitwisselaarbuizen bedraagt bij voorkeur 10 tot 100 mm. Als de 5 diameter van de warmteuitwisselaarbuizen te groot is, is het zeer moeilijk om een voldoende warmteoverdrachtsoppervlak in de reaktor te bereiken. Anderzijds is, als warmteuitwisselaarbuizen met een erg kleine diameter worden gebruikt, erg veel tijd nodig om de reaktor te bouwen. De diameters van de 10 warmteuitwisselaarbuizen kunnen variëren van de ene reaktie-kamer tot de andere en/of van de ene concentrische cirkel-sector tot een volgende.

Om de gelijkmatigheid van de gasstroom die in radiale richting stroomt in elk van de reaktiekamers van de reaktor 15 te verzekeren, verdient het de voorkeur om, zonodig, te voorzien in een of meer vertikale, cilindrische geperforeerde pla-ter^elkejcoaxiaal is (zijn) opgesteld en zijn geplaatst tussen het buitènste en binnenste katalysatoropsluitorgaan 4 en 5 van elke reaktiekamer. Een dergelijke geperforeerde plaat 20 25 is bijvoorbeeld gemonteerd in de reaktor weergegeven in fig. 10 en 11. Bovendien zijn de geperforeerde platen 23 zoals hiervoor beschreven voor hetzelfde doel aanwezig.

Voordat de reaktor volgens de uitvinding wordt gebruikt, is het noodzakelijk de ruimte in elke reaktiekamer tenminste 25 tussen het bovenste eindvlak van de onderste verzamelleiding 19A en het onderste eindvlak van de bovenste verzamelleiding 19A te vullen met de ge gebruiken katalysator. De bovengenoemde oppervlakken van de bovenste en onderste verzamel-leidingen zijn de vlakken aan weerszijden van en zo dicht 30 mogelijk bij een horizontaal vlak dat door het vertikale middelpunt van de reaktiekamer loopt. De overige ruimte in de kamer kan worden gevuld met een goedkoop, korrelig, niet-katalytisch materiaal. Het is gewenst om de bovenste en onderste eindgedeelten van het buitenste en binnenste katalysa-35 toropsluitorgaan, welke bovenste en onderste eindgedeelten -47- respect ievel ijk corresponderen met de ruimte die wordt gevuld met het hiervoor genoemde korrelige materiaal, ondoorlaatbaar te maken voor gassen, ongeacht of die bovenste en onderste gedeelten van de kamer wordt gevuld met een katalysator of met 5 een ander korrelig materiaal dan een katalysator.

Als materialen voor de constructie van de reaktor volgens de uitvinding moeten materialen worden gebruikt die in bevredigende mate bestand zijn tegen de temperaturen en drukken bij de uit te voeren reakties en tegen de corroderende 10 werking van de gasvormige voeding en het gevormde reaktie-produktgas. Voorbeelden van materialen die aan deze eisen kunnen voldoen zijn onder andere de koolstof staalsoorten de zwak gelegeerde staalsoorten die nikkel, chroom, mangaan, molybdeen en dergelijke elementen in kleine hoeveelheden 15 bevatten en de roestvaste staallegeringen die een of meer van de bovengenoede niet-ferro-elementen in grotere hoeveelheden bevatten. Voorts is het mogelijk om deze verschillende typen staal in combinatie te gebruiken bij de vervaardiging van een enkele reaktoreenheid, waarbij het type staal dat wordt 20 gebruikt voor elk onderdeel wordt gekozen, in overeenstemming met de verschillende eisen die voor de verschillende onderdelen van de reaktor worden gesteld.

De onderhavige uitvinding kan worden toegepast voor een groot aantal reakties waarbij zowel de uitgangsmaterialen 25 als de reaktieprodukten gasvotmig zijn bij de temperatuur en druk van de reaktie en geen vloeibare of vaste stoffen worden gevormd tijdens de reaktie. Als representatieve voorbeelden van deze reaktie kunnen de volgende exotherme reakties worden genoemd: 30 (1) bereiding van ammoniak uit waterstofgas en stikstofgas, in het bijzonder onder een overdruk van 15MPa of minder, (2) bereiding van methanol uit waterstofgas en koolmonoxydegas en/of kooldioxydegas, in het bijzonder bij een 35 druk van 15 MPa overdruk of minder, -48- (3) bereiding van alifatische hogere monohydroxy-alcoholen zoals ethanol, propanol en butanol uit waterstofgas en koolmonoxydegas en/of kooldioxydegas, (4) bereiding van methaan en hogere koolwaterstoffen 5 uit waterstofgas en koolmonoxydegas en/of kooldioxydegas, (5) bereiding van waterstofgas en kooldioxydegas uit koolmonoxydegas en stoom, (6) bereiding van gechloreerde koolwaterstoffen uit de overeenkomstige koolwaterstoffen en chloorgas, 10 (7) bereiding van ethyleenoxyde, maleïnezuuranhdride, fthaalzuuranhydride en dergelijke uit de passende koolwater-stofuitgangsmaterialen en zuurstof, (8) bereiding van vinylchloride uit een koolwaterstof, chloorgas en/of waterstofchloridegas en zuurstof, 15 (9) bereiding van waterstofcyanide en acrylnitrile uit een koolwaterstof, ammoniak en zuurstof, (10) bereiding van verzadigde koolwaterstoffen uit de overeenkomstige onverzadigde koolwaterstoffen en waterstofgas, 20 (11) bereiding van verzadigde koolwaterstoffen door alkyleren van onverzadigde koolwaterstoffen en verzadigde koolwaters tof fen, (12) bereiding van formaldehyde uit methanol en zuurstofgas, en 25 (13) bereiding van verzadigde en onverzadigde alifatische koolwaterstoffen en aromatische koolwaterstoffen uit methanol.

Als voorbeelden van endotherme reakties kunnen worden genoemd: 30 (14) bereiding van waterstofgas en koolmonoxydegas en/of kooldioxydegas uit verzadigde alifatische koolwaterstoffen en stoom, en (15) bereiding van waterstofgas en koolmonoxydegas uit methanol.

. ^ } 3 -49-

De bovengenoemde reakties worden in het algemeen uitgevoerd onder de voor die reakties bekende reaktieomstandig-heden en met de voor die reakties bekende katalysatoren.

Claims (36)

1« -50-

1. Werkwijze voor het uitvoeren van een katalytisch chemische reaktie hij aanwezigheid van een korrelige katalysator, onder reaktieomstandigheden waarbij zowel de 5 uitgangsmaterialen voor de reaktie en Het reaktieprodukt in een gasvormige toestand worden gehouden bij de voor de reaktie aangehouden temperaturen en drukken, waarbij gebruik wordt gemaakt van een cilindrische rechtopstaande reaktor die een buitenmantel omvat, een voor gas permeabel, 10 cilindrisch buitenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen en coaxiaal met dat buitenste katalysatoropsluitorgaan is opgesteld, waarbij dat buitenste en binnenste katalysatoropsluitorgaan een daartussen gelegen ringvormige ruimte omsluiten, tenminste twee vertikale scheidingswanden die in die ring-15 vormige ruimte zijn geplaatst en die zich in verschillende radiale richtingen uitstrekken zodanig dat de tussenruimte tussen die opsluitorganen wordt verdeeld in gescheiden kamers die in horizontale doorsnede gezien cirkelsectors vormen, een aantal warmteuitwisselaarbuizen die zich in 20 vertikale richting in tenminste één van die kamers uitstrekken en welke warmteuitwisselaarbuizen in elk van die kamers zijn geplaatst in een reeks van gedeeltelijk cirkelvormige groepen die concentrisch staan ten opzichte van de gemeenschappelijke as van zowel het binnenste als het buitenste 25 katalysatoropsluitorgaan en waarbij de buizen in elke groep praktisch op dezelfde radiale afstand staan van die gemeenschappelijke as en in de omtreksrichting gezien op een zekere afstand van elkaar staan, welke respectievelijk groepen van buizen op verschillende radiale afstanden van de gemeen-30 schappelijke as afstaan en waarbij katalysator aanwezig is in tenminste twee van de kamers zodat tenminste twee met katalysator gevulde reaktiekamers worden gevormd, met het kenmerk, dat men de gasvormige uitgangsmaterialen in radiale richting in serie door de met katalysator gevulde ruimten van 35 de reaktiekamers laat stromen en tegelijkertijd een warmte- ·- ·. ·» ' *» * \.J -51- uitwisselingsfluïdum door de warmteuitwisselaarbuizen in die reaktiekamers laat stromen, welk warmteuitwisselingsfluïdum zich bevindt op een zodanig gekozen temperatuur dat de gewenste temperatuursverdeling in de reaktiekamer wordt gehandhaafd 5 waardoor de katalytische reaktie verloopt.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat het warmteuitwisselingsfluïdum dat door de warmteuitwisselaarbuizen stroomt bestaat uit een damp, een vloeistof of een damp-vloeistofmengsel en dit fluidum bestaat uit 10 een materiaal dat vloeibaar is bij temperaturen van 12°C of lager.

3. Werkwijze volgens conclusie 1 of 2, met het kenmerk, dat het warmteuitwisselingsfluïdum in elk van de reaktiekamers op een verschillende druk wordt gehouden.

4. Werkwijze volgens conclusies 1-3, met het kenmerk, dat het warmteuitwisselingsfluïdum dat door de warmteuitwisselaarbuizen in de laatste reaktiekamer van de reeks stroomt een vloeistof is die wordt verhit op zijn kook-temperatuur terwijl hij door de warmteuitwisselaarbuizen 20 in die laatste reaktiekamer stroomt.

5. Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk, dat het warmteuitwisselingsfluïdum bestaat uit water, uit verzadigde alifatische koolwaterstoffen met kookpunten in het traject van 100 tot 350°C, uit gechloreerde 25 aromatische koolwaterstoffen, uit mengsels van difenyl en difenyloxyde, uit alkylbenzenen, alkylnafthalenen of mengsels van twee of meer van deze groepen verbindingen.

6. Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk,dat de druk van het warmteuitwisselings- 30 fluïdum in de warmteuitwisselaarbuizen in elk van de gedeeltelijke cirkelvormige groepen van warmteuitwisselaarbuizen op een bepaalde gekozen waarde wordt gehouden.

7. Werkwijze volgens conclusie 5 of 6, met het kenmerk, dat het warmteuitwisselingsfluïdum een vloeistof is met een 35 kookpunt van 150°C of hoger, dat de chemische reaktie een — -·» —» -** \ 7* * - % - . -J 4b -52- exotherme reaktie is en dat damp in dat fluïdum wordt ontwikkeld door opnemen van warmte die door de reaktie wordt ontwikkeld en dat men de damp in warmteuitwisseling brengt met onder druk staand water in een afzonderlijke warmte-5 wisselaar zodat dat water wordt omgezet in stoom en de damp wordt gecondenseerd.

8. Werkwijze volgens conclusie 2-7, met het kenmerk, dat de druk van het fluïdum 20 MPa of minder bedraagt.

9. Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, 10 met het kenmerk, dat de gehele hoeveelheid gasvormige uitgangsmaterialen in serie door alle reaktiekamers stroomt.

10. Werkwijze volgens een der conclusies 1-8, met het kenmerk, dat de gasvormige uitgangsmaterialen worden verdeeld in afzonderlijke stromen nadat ze uit één van de 15 reaktiekamers komen met uitzondering van de eerste en dat die afzonderlijke stromen parallel door tenminste twee reaktiekamers worden geleid en daarna die stromen weer worden samengevoegd en als enkelvoudige stroom door de resterende reaktiekamers stromen.

11. Werkwijze volgens een der conclusies 1 - 8 of 10, met het kenmerk, dat de reaktiekamers twee gescheiden series vormen van tenminste twee reaktiekamers waarbij elk van de gasvormige uitgangsmaterialen wordt verdeeld in afzonderlijke stromen die door de twee afzonderlijke series 25 van reaktiekamers stromen.

12. Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk, dat de katalytische reaktie een reaktie is voor de synthese van ammoniak uit waterstof en stikstof bij een druk van minder dan 16 MPa. 30 13, Werkwijze volgens een der conclusies 1-11, met het kenmerk, dat de katlytische reaktie een reaktie is voor de synthese van een alifatische monohydroxyalcohol uit een reagens bestaande uit koolmonoxyde, kooldioxyde of een mengsel daarvan en uit waterstof onder een druk van minder 35 dan 16 MPa. .··» ' ” -- - - > \ r.7 α -53-

14. Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk, dat de gasvormige uitgangsmaterialen worden voorverhit voordat ze tezamen door de reaktiekamer(s) stromen.

15. Werkwijze volgens conclusie 14, met het kenmerk, 5 dat het voorverhitten van de gasvormige uitgangsmaterialen plaats vindt door het reaktieproduktgas dat na het verlaten van de reaktiekamers een hoge temperatuur heeft, in warmte-uitwisseling te brengen met de gasvormige uitgangsmaterialen.

16. Werkwijze volgens conclusie 14, met het kenmerk, dat 10 de katalytische reaktie een exotherme reaktie is en dat men de gasvormige uitgangsmaterialen in een voor-reaktor laat voor reageren zodat een gedeeltelijke reaktie optreedt en warmte wordt ontwikkeld en dat men daarna de voorverhitte gasvormige uitgangsmaterialen naar de reaktiekamers voert.

17. Werkwijze volgens conclusie 16, met het kenmerk, dat de voor-reaktor wordt gevormd door tenminste één van de kamers van de reaktor, waarbij de voor-reaktorkamer geen warmteuitwisselaarbuizen bevat en is gevuld met katalysator.

18. Werkwijze voor het uitvoeren van een katalytische 20 chemische reaktie bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator onder reaktieomstandigheden waarbij zowel de uitgangsmaterialen voor de reaktie als het reaktieprodukt in gasvormige toestand worden gehouden tijdens de reaktie, waarbij men een rechtopstaande reaktor toepast omvattende een 25 omhulsel, een voor gas permeabel buitenste katalysatoropsluit-orgaan dat in het omhulsel is geplaatst, een voor gas permeabel binnenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen het buitenste katalysatoropsluitorgaan is geplaatst waarbij het buitenste en binnenste katalysatoropsluitorgaan een naar binnen gelegen 30 ruimte begrenzen, tenminste twee scheidingswanden die in die ruimte zijn geplaatst die die ruimte verdelen in tenminste twee afzonderlijke kamers, een aantal warmteuitwisselaarbuizen die zich in tenminste twee van de kamers uitstrekken, waarbij de katalysator is ondergebracht in een aantal van die kamers 35 waaronder de twee kamers die de warmteuitwisselaarbuizen be-rs ‘7 Λ 7 Λ « v .U J ü u -54- ?* vatten zodat tenminste twee:met katalysator gepakte reaktie-kamers worden gevormd, met het kenmerk, dat men een stroom omvattende een of meer gasvormige uitgangsmaterialen door de met katalysator gepakte ruimte van de reaktiekamers leidt, 5 welke stroom achtereenvolgens door tenminste twee van die reaktiekamers gaat en dat men tegelijkertijd tenminste een warmteuitwisselingsfluïdum bij temperaturen die zo zijn gekozen dat een bepaalde temperatuursverdeling in de reaktiekamers wordt gehandhaafd, door elk van de warmteuitwisselaarbuizen 10 leidt.

19. Reaktor, omvattende een cilindrische rechtopstaande mantel met een deksel en een bodemwand, welke reaktor bestemd is voor het uitvoeren van katalytische reakties bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator onder omstandigheden 15 waarbij zowel de uitgangsmaterialen voor de reaktie als het reaktieprodukt in gasvormige toestand worden gehouden bij de temperaturen en drukken van de reaktie, gekenmerkt door (a) een voor gas permeabel, cilindrische buitenste katalysatoropsluitorgaan dat binnen de buitenmantel is ge-20 plaatst op een zekere afstand van de buitenmantel zodat een buitenste, eerste ringvormige intercilinderruimte wordt begrensd tussen het binnenoppervlak van de buitenmantel en het buitenoppervlak van dat buitenste katalysatoropsluitorgaan en de deksel en de bodemwand, 25 (b) een voor gas permeabel, cilindrisch binnenste katalysatoropsluitorgaan dat coaxiaal met en binnen het buitenste katalysatoropsluitorgaan is opgesteld waardoor een tweede ringvormige tussencilinderruimte wordt begrensd tussen het buitenste en het binnenste katalysatoropsluitorgaan en de 30 deksel en bodemwand, (c) tenminste twee vertikale scheidingswanden die zich in verschillende radiale richtingen uitstrekken tussen het buitenste katalysatoropsluitorgaan en het binnenste katalysa-tororgaan en die die tweede tussencilinderruimte verdelen in 35 een aantal afzonderlijke kamers die, in horizontale doorsnede, ^ Λ ' V' J u -55- * de vorm hebben van ringsegmenten en welke kamers elk een afzonderlijke reaktiekamer vormen als daarin de korrelvormige katalysator is ondergebracht, (d) een aantal warmteuitwisselaarbuizen die zich in 5 vertikale richting door tenminste één van de reaktiekamers uitstrekken welke buizen zijn geplaatst in gedeeltelijk cirkelvormige groepen die concentrisch staan ten opzichte van de gemeenschappelijke as van zowel het binnenste als het buitenste katalysatoropsluitorgaan, waarbij de buizen in elke 10 van die groepen zich op praktisch dezelfde radiale afstand vanaf de gemeenschappelijke as bevinden en in omtreksrichting gezien zich op een zekere afstand van elkaar bevinden.en waarbij de respectieve groepen van buizen zich op verschillende radiale afstanden van de gemeenschappelijke as bevinden, 15 (e) tenminste één verzamelleiding en tenminste één verdeelleiding die zijn aangebracht aan weerseinden (in vertikale zin gezien) van elk van de reaktiekamers waarin de genoemde warmtewisselaarbuizen zijn ondergebracht en welke leidingen zijn verbonden met de warmteuitwisselaarbuizen die 20 zich door de corresponderende reaktiekamers uitstrekken en dienen voor het verzamelen respectievelijk verdelen van het warmteuitwisselingsfluïdum dat door die warmteuitwisselaarbuizen stroomt, (f) tenminste één afvoer voor fluïdum en tenminste één 25 inlaat voor fluïdum die in verbinding staan met die verzamel- leiding respectievelijk die verdeelleiding, (g) tenminste één inlaatopening voor het inbrengen van katalysator en tenminste één afvoeropening voor het afvoeren van katalysator in elk van de reaktiekamers, 30 (h) een of meer zich in radiale richting uitstrekkende, vertikale verdeelwanden aangebracht in de eerste tussen-cilinderruimte en/of de ruimte die zich binnen het binnenste katalysatoropsluitorgaan bevindt, welke verdeelwanden dienen om de stromingsbaan van een reaktiegasstroom zodanig te 35 regelen dat die stroom in serie door tenminste twee van de -56- reaktiekamers gaat en wel in radiale richting afwisselend naar binnen en naar buiten in opeenvolgende kamers, waarbij de stromingsrichting in de eerste kamer radiaal naar buiten is als die stroom, radiaal gezien aan de binnenzijde van de 5 kamer plaats vindt en stroom in de eerste kamer radiaal naar binnen is gericht als die stroom radiaal gezien aan de buitenzijde wordt ingevoerd en (i) tenminste één inlaat voor reaktiegas en tenminste één uitlaat voor produktgas die in verbinding staan met de 10 genoemde kamers.

20. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat deze een tweede, buitenste drukbestendig vat omvat waarin zich de buitenmantel met inhoud bevindt.

21. Reaktor volgens conclusie 19 of 20, met het kenmerk, 15 dat de reaktor verder tenminste één vertikale binnenste afsluitwand heeft die zich bevindt binnen het binnenste katalysatoropsluitorgaan en zich in radiale richting gezien op een zekere afstand van dat opsluitorgaan bevindt en die de ruimte binnen dat binnenste katalysatoropsluitorgaan verdeelt 20 in tenminste twee afzonderlijke binnenkamers.

22. Reaktor volgens conclusie 21, met het kenmerk, dat warmteuitwisselingsorganen zijn aangebracht in één van die binnenkamers, welke ene binnenkamer is gelegen binnen de genoemde afsluitwand, welke warmteuitwisselaarorganen dienen 25 voor het voorverhitten van de gasvormige uitgangsmaterialen met warmte uit het reaktieproduktgas dat zich op een hogere temperatuur bevindt dan die gasvormige uitgangsmaterialen.

23. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk,dat deze ook warmteuitwisselaarorganen omvat ondergebracht in tenminste 30 een andere kamer dan de genoemde reaktiekamers, welke warmteuitwisselaarorganen dienen voor het voorverhitten van de gasvormige uitgangsmaterialen met warmte van het reaktieproduktgas dat zich op een hogere temperatuur bevindt dan de gasvormige uitgangsmaterialen. 35 * r» -57-

24. Reaktor volgens conclusie 23, met het kenmerk, dat de warmteuitwisselaarorganen bestaan uit een plaatvormige (platen) warmtewisselaar.

25. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat 5 de verzamelleidingen en de verdeelleidingen elk buisvormige organen omvat met een cirkelvormige en/of rechthoekige dwarsdoorsnede.

26. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat tenminste één van de verzamel- of verdeelleidingen twee 10 platen omvat die met hun hoofdvlakken naar elkaar toe zijn gekeerd en die met elkaar zijn verbonden onder vorming van een gesloten verzamelruimte of doos.

27. Reaktor volgens conclusie 26, met het kenmerk, dat de gesloten verzamelruimte (verzamelruimteconstructie) een 15 aantal vertikaal lopende openingen heeft die door de gehele constructie heengaan en waardoor katalysator in de reaktor kan worden gebracht.

28. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat de radiale afstand tussen het buitenste katalysatoropsluit- 20 orgaan en de buitenste concentrische cirkelsector waarop de warmteuitwisselaarbuizen zijn geplaatst, de afstand tussen opeenvolgende concentrische cirkelsectoren waarop de warmteuitwisselaarbuizen zijn geplaatst en de afstand tussen de binnenste concentrische cirkelsector waarop de warmte- 25 uitwisselaarbuizen zijn geplaatst en het binnenste katalysator-opsluitorgaan in elk van de reaktiekamers gelijk of verschillend zijn en die afstanden liggen tussen 50 en 500 mm.

29. Reaktor volgens een der conclusies 19 - 28, met het kenmerk, dat de afstand tussen de centrale assen 30 van naast elkaar gelegen warmteuitwisselaarbuizen op dezelfde concentrische cirkelsector in dezelfde reaktiekamer steeds even groot is en voor elk van de cirkelsectoren in elk van de reaktiekamers een gewenste waarde heeft tussen 20 en 200 mm.

30. Reaktor volgens conclusie 19 - 29, met het kenmerk, -58- Λ ’ Ui r dat de buitendiameter van elk van de warmteuitwisselaarbuizen gelijk of verschillend is en ligt tussen 10 en 100 mm.

31. Reaktor volgens conclusie 19 - 30, met het kenmerk, dat de verdeelleiding met de inlaateinde van de warmte- 5 uiwisselaarbuizen die ermee zijn geassocieerd en dat de verzamelleiding is verbonden met de fluïdumuitlaateinden van de warmteuitwisselaarbuizen die ermee zijn geassocieerd.

32. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat deze nog tenminste één geperforeerde cilindrische plaat 10 heeft die coaxiaal is geplaatst met beide katalysatoropsluit-organen en die in de tweede tussencilinderruimte is opgesteld, welke geperforeerde cilindrische plaat zo is uitgevoerd dat hij de gasstroom die door de genoemde kamers stroomt gelijkmatig in alle radiale richtingen binnen elk van de kamers 15 verdeelt.

33. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat deze ook tenminste één vertikale radiaal geplaatst ‘ geperforeerde plaat omvat die in één van de tussencilinderruimte is geplaatst welke geperforeerde plaat er voor zorgt 20 dat een gasstroom in de omtreksrichting stroomt door de openingen van de perforaties, welke geperforeerde plaat een radiale verlenger of uitsteeksel vormt van de ermee geassocieerde vertikale scheidingswand.

34. Reaktor volgens conclusie 25, met het kenmerk, dat 25 de verzamelleidingen en de verdeelleidingen afwisselend op verschillende vertikale hoogten zijn geplaatst.

35. Reaktor volgens conclusie 19, met het kenmerk, dat een katalytisch onwerkzaam korrelvormig materiaal is ondergebracht in de ruimte boven het ondereinde van de laagst 30 gelegen verzamelleiding in het bovenste gedeelte van elke reaktiekamer waarin zich buizen bevinden en in de ruimte onder het boveneinde van de bovenste verzamelleiding in het onderste gedeelte van elke reaktiekamer die buizen bevat en dat de overige ruimte in elke reaktiekamer waarin zich buizen 35 bevinden is gevuld met de korrelvormige katalysator. . ·> ·. y -*l -59-

36. Reaktor voor het uitvoeren van de katalytische reaktie bij aanwezigheid van een korrelvormige katalysator onder omstandigheden waaronder de uitgangsmaterialen voor de reaktie en de reaktieprodukten tijdens de reaktie in gas-5 vormige toestand bevinden, omvattende een rechtopstaand omhulsel welk omhulsel een zich in vertikale richting uitstrekkende buitenmantel, een deksel en een bodemwand omvat, een voor gas permeabel buitenste katalysatoropsluitorgaan geplaatst binnen dat omhulsel en op enige afstand van de 10 binnenwand van het omhulsel waardoor een eerste buitenruimte tussen het binnenoppervlak van dat buitenste omhulsel, het buitenoppervlak van het buitenste katalysatoropsluitorgaan en de deksel en bodemwand wordt gevormd, een voor gas permeabel binnenste katalysatoropsluitorgaan geplaatst binnen 15 het buitenste katalysatoropsluitorgaan en daarmee een tweede ruimte begrenzend gelegen tussen dat buitenste katalysatoropsluitorgaan en het binnenste katalysatoropsluitorgaan, tenminste twee vertikale scheidingswanden die de tweede ruimte verdelen in een aantal afzonderlijke kamers, waarbij 20 een aantal van die kamers zijn gevuld met een korrelvormige katalysator en zodoende reaktiekamers vormen, een aantal warmteuitwisselaarbuizen die zich uitstrekken in tenminste twee van de reaktiekamers, tenminste één verzamelleiding en tenminste één verdeelleiding voor elke reaktiekamer waarin 25 zich buizen bevinden, welke leidingen zijn verbonden met elke buis die zich in de bijbehorende reaktiekamer uitstrekt en zijn gelegen aan weerseinden van die buizen, en dienen om een warmteuitwisselingsfluxdum dat door die buizen heengaat te verzamelen respectievelijk te verdelen, tenminste één 30 fluïdumuitlaat en tenminste één fluiduminlaat die in verbinding staan met de verzamelleiding respectievelijk de verdeelleiding, tenminste één inlaatopening voor het inbrengen van katalysator en tenminste één uitlaatopening voor het afvoeren van katalysator en in elk van de reaktiekamers, één of meer ' 35 verdeelwanden in tenminste de eerste genoemde ruimte en in 4 "* ' -« 4 4 ’ * ·..» -60- V > tenminste de eerstgenoemde ruimte en/of in een derde ruimte gevormde de ruimte binnen het binnenste katalysatoropsluit-orgaan, welke verdeelwanden elk zo zijn uitgevoerd en geplaatst dat ze de stromingsbaan van een reaktiegasstroom 5 regelen zodat die stroom in serie door tenminste twee van de reaktiekamers stroomt afwisselend in binnenwaartse en buitenwaartse richting in elk opeenvolgende kamers ten opzichte van het midden van de reaktor dat is gelegen in die derde ruimte en tenminste één inlaat voor reaktiegas en 10 tenminste één uitlaat voor produktgas, die in rechtstreekse verbinding staan met de eerste respectievelijk de laatste reaktiekamer waardoor de genoemde gasstroom stroomt.