DD210846A5 - Verfahren und reaktor zum durchfuehren einer katalytischen chemischen reaktion - Google Patents

Abstract

Beschrieben werden ein Verfahren zum Durchfuehren einer katalytischen chemischen Reaktion in Anwesenheit eines granularen Katalysators unter solchen Bedingungen, dass sowohl die Reaktionsbestandteile als auch das Reaktionsprodukt bei der Temperatur und dem Druck der Reaktion gasfoermig sind, und ein Reaktor, der zur praktischen Durchfuehrung dieses Verfahrens einsetzbar ist. Gemaess der vorliegenden Erfindung wird ein sich vertikal erstreckender, ringfoermiger, sich zwischen Zylindern befindlicher Raum, d. zwischen einem zylindrischen aeusseren Katalysatorhaltegitter und einem zylindrischen inneren Katalysatorhaltegitter ausgebildet ist, durch sich in radialer Richtung erstreckende vertikale Trennwaende in eine Vielzahl von Kammern unterteilt. Es sind Waermeaustauschrohre in wenigstens einer dieser Kammern vertikal angeordnet. Ein granularer Katalysator ist in wenigstens zwei dieser Kammern gepackt, um wenigstens zwei Reaktionskammern zu bilden. Ein Beschickungsgas wird nacheinander u. in radialer Richtung durch diese Reaktionskammern stroemen gelassen. Da d. erfindungsgemaesse Reaktor eine verbesserte lineare Gasstroemungsgeschwindigkeit und einen groesseren Gesamt-Waermeuebergangskoeffizienten erreichen laesst, erfordert der Reaktor gemaess der Erfindung weniger Waermeaustauschrohre und kann somit kleiner ausgebildet werden. Die optimale Temperaturverteilung fuer die Reaktion kann in jeder Reaktionskammer aufrechterhalten werden.

Description

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Verfahren und Reaktor zum Durchführen einer katalytischen chemischen Reaktion.

Anwendungsgebiet der Erfindung

Die Erfindung betrifft eine Verbesserung an einem Reaktor, der so ausgelegt ist, daß in ihm eine chemische Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter derartigen Bedingungen durchgeführt werden kann, daß sowohl die Reaktionsbestandteile als auch das Reaktionsprodukt während der gesamten Reaktion gasförmig sind, und sie bezieht sich auch auf ein Reaktionsverfahren, bei dem solch ein Reaktor verwendet wird. Spezieller betrifft die vorliegende Erfindung eine Verbesserung an einem Reaktor des Typs, bei dem ein Gas in radialen Richtungen durch ein Katalysatorbett, das in einen ringförmigen, zwischen Zylin-

dem gelegenen Raum, der durch zwei Zylinder mit verschiedenen Durchmessern begrenzt ist, strömen gelassen wird.

Charakteristik der bekannten technischen Lösungen.

Reaktoren vom Typ, bei dem ein Gas in radialen Richtungen durch ein zwischen Zylindern gelegenes Katalysatorbett strömen gelassen wird, wobei das Bett durch Packen eines granulären Katalysators in einen ringförmigen,zwischen Zylindern gelegenen Raum, der durch zwei Zylinder mit verschiedenen Durchmessern begrenzt ist, gebildet wird, sind in einer Anzahl von Veröffentlichungen beschrieben worden. Diese früheren Vorschläge lösen jedoch nicht bis zu einem zufriedenstellenden Ausmaß das Problem der Temperaturverteilung in dem Katalysatorbett in der Strömungsrichtung des Gases. Deshalb konnte mit ihnen auch noch nicht eine Verringerung der Größe eines Reaktors des beschriebenen Typs erreicht werden, ohne daß gleichzeitig seine Leistungsfähigkeit gesenkt wurde.

Ein verbesserter Reaktor des vorstehenden Typs und ein Verfahren, bei dem ein derartiger Reaktor verwendet wird, sind in der japanischen Patentoffenlegungsschrift NO. 149640/1980 und in dem US-Patent No. 4 321 234 beschrieben. Die vorstehenden Patentschriften sind auf ein Verfahren zum Steuern der Temperaturen an verschiedenen Punkten entlang des Gasströmungsweges in einem zwischen Zylindern gelegenen Katalysatorbett gerichtet, d.h. in einem Katalysatorbett, das zwischen zwei gasdurchlässige zylindrische Katalysatorhaltegitter mit verschiedenen Durchmessern eingelagert ist. Gewünschte Temperaturen werden dadurch erreicht, daß eine Anzahl sich vertikal erstreckender Kühlrohre auf einer Gruppe von Kreisen, die zu der gemeinsamen Mittelachse der zwei Katälysatorhaltegitter konzentrisch liegen, angeordnet und ein Beschickungsgas in radialen Richtungen durch das zwischen

den Zylindern gelegene Katalysatorbett strömen gelassen wird, so daß das Beschickungsgas eine katalytische Reaktion durchläuft, um ein Produktgas zu erzeugen, während ein KÜhlfluid durch die Kühlrohre strömen gelassen wird, um die entstehende Wärme aus der exothermen Reaktion an das KÜhlfluid zu übertragen.

Ziel der Erfindung

Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben ausgedehnte experimentelle Untersuchungen über den vorstehend beschriebenen Reaktor und das Verfahren durchgeführt. Sie haben gefunden, daß das vorstehend beschriebene Verfahren und der vorstehend beschriebene Reaktor durch die vorliegende Erfindung weiter verbessert werden kann.

Es ist deshalb Ziel der Erfindung, eine Verbesserung des vorstehend beschriebenen Reaktionsverfahrens zu schaffen, wobei durch diese Verbesserung der Reaktor kleiner gemacht werden kann, ohne daß seine Leistungsfähigkeit gesenkt wird. Die Erfindung betrifft deshalb auch einen verbesserten Reaktor, der zur Durchführung des verbesserten Reaktionsverfahrens einsetzbar ist.

Darlegung des Wesens der Erfindung.

Die Grundzüge der vorliegenden Erfindung liegen in den folgenden Merkmalen: (1) Ein Raum ähnlich dem zwischen Zylindern gelegenen Katalysatorbett gemäß dem US-Patent No. 4 321 234 wird in eine Vielzahl von Kammern mittels sich radial erstreckender, vertikaler, Trennwände unterteilt, (2) Wärmeaustauschrohre werden in wenigstens zwei dieser Kammern im wesentlichen auf die gleiche Weise angeordnet, wie die Kühlrohre in dem US-Patent No. 4 321 angeordnet sind, und ein Katalysator wird so um die Wärmeaustauschrohre herum gepackt, daß wenigstens zwei mit Katalysator bepackte Reaktionskammern gebildet werden,

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und (3) ein Beschickungegas wird in Reihe durch die Vielzahl der mit Katalysator bepackten Reaktionskammern strömen gelassen, und das Beschickungsgas strömt radial durch jede einzelne der mit Katalysator bepackten Reaktionskammern. Gemäß der vorliegenden Erfindung ist die lineare Geschwindigkeit des Gasstromes, der durch die einzelnen Reaktionskammern strömt, höher als die Gasströmungsgeschwindigkeit, die unter Verwendung des Reaktors gemäß dem US-Patent No. 4 321 234 erzielt wird, und der Gesamt-Wärmeübertragungskoeffizient der Wärmeströmung, die durch die Wände der einzelnen Wärmeaustauschrohre hindurchtritt, wird so größer gemacht, wodurch es möglich wird, die Anzahl der Wärmeaustauschrohre, die benötigt werden, zu verringern und die Größe des Reaktors zu reduzieren, während auch die optimale Temperaturverteilung zum Durchführen der Reaktion entlang des Strömungsweges des Gases in den einzelnen Katalysatorbetten bewirkt wird.

Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung wird ein Verfahren zum Durchführen einer katalytischen chemischen Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter Bedingungen, daß sowohl die Ausgangsmaterialien als auch das Reaktionsprodukt bei den für die Reaktion verwendeten Temperaturen und Drücken gasförmig sind, geschaffen, das folgende Schritte umfaßt: (a)Vorsehen eines zylindrischen aufrechtstehenden Reaktors, der einen äußeren Mantel oder eine äußere Hülle, eine gasdurchlässige zylindrische äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein äußeres Haltegitter, das innerhalb des äußeren Mantels angeordnet ist, eine gasdurchlässige zylindrische innere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein inneres Katalysatorhaltegitter, das innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters und koaxial zu diesem angeordnet ist, wobei diese Katalysatorhaltevorrichtungen oder -haltegitter einen ringförmigen zwischenzylin-

drischen Raum zwischen sich begrenzen, wenigstens zwei vertikale Trennwände, die innerhalb des zwischenzylindrischen Raumes angeordnet sind und sich jeweils in radialer Richtung erstrecken und den zwischenzylindrischen Raum in getrennte Kammern unterteilen, die jeweils im horizontalen Querschnitt Sektorausschnitte bilden, und eine Vielzahl vertikaler Wärmeaustauschrohre umfaßt, die in wenigstens einer der Kammern vorgesehen sind, wobei diese Rohre in einer Vielzahl von Gruppen oder Anordnungen auf Kreisteilen angeordnet sind, die zu der gemeinsamen Achse sowohl des äußeren als auch des inneren/Haltegitters konzentrisch sind, und wobei der Katalysator in wenigstens zwei dieser Kammern gepackt ist, um so wenigstens zwei mit Katalysator bepackte Reaktionskammern zu bilden; und

(b) Veranlassen, daß die gasförmigen Ausgangsmaterialien in radialen Richtungen und in Reihe durch die mit Katalysator bepackten Reaktionskammern strömen, während bewirkt wird, daß ein Wärraeaustauschfluid mit einer gewünschten Temperatur durch die einzelnen Wärmeaustauschrohre hindurchströmt, um dadurch zu gestatten, daß die katalytische Reaktion abläuft, wodurch die Äusgangsmaterialien reagieren und ein gasförmiges Produkt bilden.

Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird ein Reaktor geschaffen mit einem zylindrischen, aufrecht stehenden äußeren Mantel mit Deckel- und Bodenwänden an seinem oberen bzw. unteren Ende, der für die Durchführung einer katalytischen Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter solchen Bedingungen, daß sowohl die Ausgangsmaterialien als auch das Reaktionsprodukt bei den für die Reaktion angewendeten Temperaturen und Drücken gasförmig sind, angepaßt ist, wobei dieser Reaktor folgendes umfaßt:

(a) eine gasdurchlässige zylindrische äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder äußeres Katalysatorhaltegitter, das innerhalb der Innenwand des Außenmantels und mit Abstand von diesem angeordnet ist, wodurch ein äußerer erster zwischenzylindrischer Raum oder äußerer Gasdurchströmungsweg zwischen der Innenwand des Außenmantels, der Außenwand des äußeren Katalysätorhaltegitters und der Deckelwand und der Bodenwand des Außenmantels gebildet wird;

(b) eine gasdurchlässige zylindrische innere Katalysatorhaltevorrichtung oder inneres Katalysatorhaltegitter, das koaxial zu dem äußeren Katalysatorhaltegitter verläuft und innerhalb desselben angeordnet ist, wodurch ein zweiter ringförmiger zwischenzylindrischer Raum zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter, dem inneren Katalysatorhaltegitter und der Deckelwand und der Bodenwand des Außenmantels gebildet wird;

(c) wenigstens zwei vertikale Trennwände, die sich radial zwischen dem inneren und dem äußeren Katalysatorhaltegitter erstrecken und den zweiten zwischenzylindrischen Raum in eine ausgewählte Anzahl getrennter Kammern unterteilen, die jeweils Sektorausschnitte sind oder die Form eines Segments eines Kreisringes in horizontaler Querschnittsansicht besitzen;

(d) eine Vielzahl vertikaler Wärmeaustauschrohre, die in wenigstens einer der Kammern vorgesehen sind, wobei diese Rohre in Gruppen oder Anordnungen auf Kreisteilen angeordnet sind, wobei diese Gruppen auf Kreisteilen voneinander in radialer Richtung beabstandet sind und konzentrisch zu der gemeinsamen Mittelachse sowohl des äußeren als auch des inneren Katalysatorhaltegitters verlaufen und die Wärmeaustauschrohre in jeder einzelnen derartigen Gruppe auf Kreisteilen in üsifangsrichtung voneinander beabstandet sind, so daß wenigstens eine Reaktionskammer entsteht, die diese Rohre enthält;

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(e) wenigstens eine vertikale innere Sperrwand, die innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters vorgesehen ist und von der Innenwand des inneren Katalysatorhaltegitters beabstandet ist/ wobei diese Sperrwand so ausgelegt ist, daß sie die Richtung der Strömung des Gasstromes ändert, so daß wenigstens ein innerer Gasströmungsweg in dem Raum zwischen der Innenwandung des inneren Katalysatorhaltegitters und der Außenfläche der Sperrwand bzw. der Sperrwände gebildet wird;

(f) wenigstens ein Wärmeaustausehfluid-Sammelkopf und wenigstens ein Wärmeaustauschfluid-Verteilerkopf, die jeweils entsprechend an gegenüberliegenden vertikalen Enden jeder der Reaktionskammern mit den Rohren vorgesehen sind und mit den entgegengesetzten Enden der Wärmeaustauschrohre, die sich durch die Reaktionskaremer erstrecken, verbunden sind, um jeweils das Wärmeaustauschfluld, das durch diese Wärmeaustauschrohre strömt, aufzusammeln bzw, zu verteilen;

(g) wenigstens eine Auslaßleitung für das Wärmeaustauschfluid und wenigstens eine Einlaßleitung für das Wärmeaustauschfluid, die sich entsprechend durch entweder eine oder beide der Deckel- und Bodenwände erstrecken und mit wenigstens einem der Sammelköpfe und wenigstens einem der Verteilerköpfe entsprechend verbunden sind;

(h) wenigstens eine Katalysatorbeschickungsleitung und wenigstens eine Katalysatorentnahmeleitung, die jeweils mit den einzelnen Reaktionskammern in Verbindung stehen und sich durch die Deckel- und die Bodenwand erstrecken;

(i) eine oder mehr sich radial erstreckende vertikale Unterteilungswände, die in wenigstens einem von diesem ersten äußeren Gasdurchströmungsweg und diesem inneren Gasdurchströmungsweg angeordnet ist bzw. sind, wobei jede Unterteilungswand mit einer der vertikalen Trennwände verbunden ist, um dadurch den Strömungsweg des Gases so fest™

zulegen, daß das Gas gezwungen wird, In Reihe durch die zwei oder mehr Re ak ti on sk aminern in radialen Richtungen zu strömen, wobei das Gas in aufeinanderfolgenden Kammern abwechselnd radial nach innen und radial nach außen strömt, die Richtung der Strömung in der ersten Kammer radial nach außen gerichtet ist, wenn das Ausgangsreaktionsgas an dem radialen inneren Ende dieser ersten Kammer eingeführt wird, und die Strömungsrichtung in der ersten Kammer radial nach innen gerichtet ist, wenn das Ausgangsreaktionsgas an dem radial außengelegenen Ende der Kammer eingeführt wird; und

(j) wenigstens einen Einlaß für das Reaktionsgas und wenigstens einen Auslaß für das Produktgas, die entsprechend in Verbindung oder Kommunikation mit der ersten Kammer bzw. der letzten Kammer der in Reihe liegenden Kammern vorgesehen sind.

Ausführungsbeispielν

Weitere Maßnahmen, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung ergeben sich deutlicher aus der nun folgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen, die unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen erfolgt, sowie aus dem beigefügten, Erfindungsanspruch.

In den Zeichnungen zeigen:

Figur 1 eine schematische vertikale Querschnittsansicht eines Reaktors zur Beschreibung des Prinzips der vorliegenden Erfindung;

Figur 2 eine horizontale Querschnittsansicht des Reaktors entlang der Linie II-II in Figur 1;

Figur 3 ein Reaktionsgeschwindigkeitsdiagramm einer Ammoniaksynthesereaktion;

Figuren 4A bis 4F den schematischen Strömungsweg eines Gases durch verschiedene Reaktionskammern, wobei

Figur 4A einen bekannten Reaktor darstellt und die Figuren 4B bis 4F Reaktoren gemäß der vorliegenden Erfindung zeigen;

Figur 5 eine vertikale Querschnittsansicht einer Ausführungsform eines Reaktors gemäß der Erfindung;

Figur 6 eine horizontale Querschnittsansicht des Reaktors entlang der Linie VI-VI in Figur 5;

Figur 7 eine vertikale Querschnittsansicht einer Ausführungsfonti eines primären oder Hauptsammeikopfes gemäß der Erfindung;

Figur 8 eine Draufsicht von oben auf eine Ausführungsform eines plattenartigen Sammelkopfes gemäß der Erfindung;

Figur 9 eine vertikale Querschnittsansicht des plattenartigen Sammelkopfes entlang der Linie IX-IX in Figur 8;

Figur 10 eine vertikale Querschnittsansicht einer Ausführungsform eines Reaktors gemäß der Erfindung, wobei der Reaktor einen Wärmeaustauscher zum Vorerhitzen eines Beschickungsgases innerhalb seines Mittelteiles aufweist;

Figur 11 eine horizontale Querschnittsansicht des Reaktors entlang der Linie XI-XI in Figur 10;

Figur 12 eine vertikale Querschnittsansicht einer anderen Ausführungsform eines Reaktors gemäß dieser Erfindung, bei der der Reaktor einen Wärmeaustauscher für die Vorerhitzung eines Beschickungsgases innerhalb einer Kammer mit einem sektorförmigen horizontalen Querschnitt besitzt, und

Figur 13 eine horizontale Querschnittsansicht des Reaktors entlang der Linie XIII-XIII in Figur 12.

- 10 Es folgt nun eine detaillierte Beschreibung der Erfindung.

In einer katalytisehen Reaktion gibt es üblicherweise optimale Temperaturen, die an verschiedenen Stellen in dem Katalysatorbett/ durch das das Beschickungsgas geleitet wird/ aufrechterhalten werden sollten. Derartige optimale Temperaturen werden unter Berücksichtigung der Reaktionsgeschwindigkeit und der Mengen an Nebenprodukten, die in der Reaktion erzeugt werden, bestimmt. So kann beispielsweise während der katalytischen Synthese von Ammoniak unter einem konstanten Druck bei Verwendung einer 3:1-Mischung (Mole) Wasserstoffgas und Stickstoffgas als Beschickungsgas die Ammoniakreaktionsgeschwindigkeit an jeder Stelle in einem Katalysatorbett näherungsweise durch die folgende Gleichung ausgedrückt werden:

V = Kx (C . --C) = K χ Ac (1)

G a

wobei V = die Ammoniakreaktionsgeschwindigkeit (kg · Mol/h/Kat.m³);

C - der Molanteil der Gleichgewichtskonzentration von Ammoniak bei der Reaktionstemperatur und dem Reaktionsdruck an einer vorgegebenen Stelle in dem Katalysatorbett;

C = der Molanteil der Konzentration von Ammoniak,

das bereits an der gleichen Stelle wie oben vorhanden ist;

K = der Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizient und

Ac= die Differenz zwischen der Gleichgewichtskonzentration von Ammoniak C_ an der obigen Stelle und der tatsächlichen Konzentration C an

CL

der gleichen Stelle sind.

Aufgrund dieser Gleichung ist verständlich, daß dann, wenn die Temperatur an einer vorgegebenen Stelle A in einem Katalysatorbett höher wird/ der Reaktionsgeschwindigkeit skoeffizient K ansteigt, aber die Gleichgewichtskonzentration von Ammoniak C abnimmt, wodurch die Differenz des Δ C zwischen der Gleichgewichtskonzentration und der tatsächlichen Konzentration scharf verringert wird und demzufolge die Reaktionsgeschwindigkeit V gesenkt wird. Wenn andererseits die Temperatur an der Stelle A niedriger wird, wird die Differenz Ac zwischen der Gleichgewichtskpnzentration von Ammoniak und seiner tatsächlichen Konzentration größer, aber der Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizient wird kleiner, wodurch wieder die Reaktionsgeschwindigkeit V gesenkt wird. Diese Natur der Ammoniaksynthesereaktion legt nahe, eine spezifische Temperatur aufrecht zu erhalten/ bei der die Geschwindigkeit der Reaktion zur Erzeugung von Ammoniak ein Maximum für jedes Konzentrationtsniveau von Ammoniak erreicht, das tatsächlich an der Stelle A vorhanden sein kann.

Obgleichfkeine Nebenprodukte bei der oben diskutierten Ammoniaksynthesereaktion erzeugt werden, gibt es einige Reaktionen, die von der Produktion von Nebenprodukten wie höheren Alkoholen im Falle einer Methanolsynthesereaktion begleitet sind. Im letzteren Falle kann in einigen Fällen eine besondere Temperatur vorhanden sein, bei der die Methanolreaktionsgeschwindigkeit ein Maximum erreicht, während die Ausbeuten an Nebenprodukten niedrig sind, zusätzlich zu einer Temperatur, die es gestattet, daß die Reaktionsgeschwindigkeit, einschließlich der Reaktionsgeschwindigkeit für jedes Nebenprodukt, ein Maximum erreicht. Im Hinblick auf das Vorstehende ist es sehr wichtig, eine derartige katalytische Reaktion durchzuführen, während die Temperaturen an verschiedenen Stellen

entlang des Strömungsweges des Beschickungsgases durch ein Katalysatorbett auf Niveaus gehalten werden, die die maximalen Reaktionsgeschwindigkeiten liefern (hier im folgenden "die optimalen Temperaturen" genannt), um in wirkungsvoller Weise eine große Menge des gewünschten Reaktionsproduktes unter Verwendung eines kleinen Reaktors und mit einem niedrigen Niveau der Bildung von Nebenprodukten zu erhalten. Da die oben beschriebene optimale Temperatur an jeder Stelle in dem Katalysatorbett in Abhängigkeit von der Konzentration des gewünschten Reaktionsproduktes in dem Gas, das mit dem Katalysator an dieser Stelle in Kontakt steht, variiert, kann eine optimale Temperaturverteilungskurve, die die Verteilung von optimalen Temperaturen zeigt, angegeben werden, indem die optimalen Temperaturen für den gesamten Gasdurchströmungsweg von dem Einlaß des Katalysatorbettes bis zu dem Auslaß des Katalysatorbettes auf einer Kurve aufgetragen werden, bei der die horizontale Achse der Abstand entlang des Gasdurchströmungsweges von dem Gaseinlaß des Katalysatorbettes zu den verschiedenen Stellen in dem Katalysatorbett ist und die Temperaturen entlang der vertikalen Achse der grafischen Darstellung aufgetragen werden. Obgleich diese optimale Temperaturverteilungskurve in einigen wenigen Fällen eine konstante Temperatur von dem Einlaß bis zu dem Auslaß des Katalysatorbettes anzeigt, nimmt sie im allgemeinen die Form einer Kurve an, die entsprechend dem Typ der Reaktion, dem Typ des verwendeten Katalysators, dem Reaktionsdruck und ähnlichen Faktoren variiert. Die vorstehend erwähnte optimale Temperaturverteilungskurve wird hier im folgenden als "optimale Temperaturverteilung" bezeichnet.

Wie bereits schon erwähnt wurde, ist eine Anzahl von Reaktoren des Typs, bei dem ein Gas durch ein zwischen Zylindern befindliches Katalysatorbett in radialen Rieh-

tungen strömen gelassen wird, bereits schon bekannt. Es ist jedoch fast kein Reaktor konstruiert worden, bei dem die optimale Temperaturverteilung für die Reaktion in Betracht gezogen wurde. Als Folge davon waren auch die bekannten Reaktoren vom Standpunkt der Verringerung der Dimensionen dieser Reaktoren noch nicht zufriedenstellend.

Ein Reaktor, mit dem die optimale Temperaturverteilung erreicht werden konnte/ wurde in der vorstehend genannten japanischen Patentoffenlegungsschrift No. 149640/1980 und in ihrem Gegenpart US-Patent No. 4 321 234 vorgeschlagen. In diesem Vorschlag wird ein Verfahren zum Durchführen einer katalytischen Reaktion beschrieben, das das Anordnen einer Anzahl von Kühlrohren, die sich vertikal in dem oben beschriebenen zwischenzylindrischen Katalysatorbett erstrecken, in kreisförmigen Gruppen konzentrisch zu der gemeinsamen Mittelachse der gasdurchlässigen Katalysatorhaltevorrichtungen oder Katalysatorhaltegitter, die jeweils in radialer Richtung außen von dem bzw. in radialer Richtung innerhalb des zwischenzylindrischen Katalysatorbettes angeordnet sind, umfaßt. Das Beschickungsgas strömt nur einmal und gleichmäßig in allen radialen Richtungen durch das Katalysatorbett, d.h. das Beschickungsgas strömt einmal durch den gesamten Querschnitt des Katalysatorbettes, während ein Kühlfluid durch die Kühlrohre strömen gelassen wird, wodurch die Temperaturen an verschiedenen Stellen entlang des Strömungsweges des Beschickungsgases von dem Einlaß des Katalysatorbettes zu dem Auslaß des Katalysatorbettes an den entsprechenden optimalen Temperaturen für eine gegebene exotherme Reaktion aufrechterhalten werden. Dieser vorgenannte Vorschlag ist auch auf einen Reaktor gerichtet, der zur praktischen Durchführung dieses Verfahrens eingesetzt werden kann.

Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben gefunden/ daß durch Vorsehen sich in radialer Richtung erstreckender vertikaler Trennwände in dem zwischenzylindrischen Katalysatorbett des vorstehend beschriebenen Reaktors, um dadurch das zwischenzylindrische Katalysatorbett in eine Vielzahl von getrennten Reaktionskammern zu unterteilen/ und das Hindurchschicken des Beschickungsgases im wesentlichen in Reihe durch wenigstens zwei der getrennten Reaktionskammern die Strömungsgeschwindigkeit des Gases erhöht werden kann, ohne daß die gesamte Raumgeschwindigkeit des Reaktors als ganzes per se geändert wird und gleichzeitig der Gesamtwärmeübertragungskoeffizient während des Wärmeaustausche mit dem Wärmeaustauschfluid, das durch die Wärmeaustauschrohre strömt, größer gemacht werden kann, um dadurch zu gestatten, daß eine geringere Anzahl von Wärmeaustauschrohren verwendet wird, und demzufolge zu gestatten, daß der Reaktor kleiner gebaut wird, während Ergebnisse erhalten werden, die mindestens so gut wie diejenigen sind, die durch den oben beschriebenen Reaktor gemäß dem US-Patent No. 4 321 234 erhalten worden sind.

Die vorliegende Erfindung wird nun unter Bezugnahme auf die Figuren 1 und 2 beschrieben, in denen das Bezugszeichen 1 einen aufrecht stehenden zylindrischen Außenmantel des Reaktors bezeichnet. Der zylindrische Außenmantel 1 ist mit einer Bodenwand 2 und einer oberen oder Deckelwand 3 versehen. Innerhalb des Außenmantels 1 sind eine gasdurchlässige äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder Katalysatorhaltegitter4 und eine innere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein inneres Katalysatorhaltegitter 5 innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters 4 vorgesehen, und beide Haltegitter 4 und 5 sind koaxial zueinander und zu der Mittelachse des Außenmantels. Der äußere ringförmige Raum 6, der zwischen dem Äußenmantel 1, dem äuße-

ren Katalysatorhaltegitter 4 und der Bodenwand 2 und der Deckelwand 3 ausgebildet ist, bildet einen äußeren Gasdurchströmungsweg. Der äußere Gasdurchströmungsweg wird durch äußere Unterteilungswände 15 in Durchströmungswege 6A und 6B unterteilt. Innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters 5 sind eine innere kreisförmige Sperrwand 8 und innere sich radial erstreckende Unterteilungswände vorgesehen, die sich von der kreisförmigen Sperrwand 8 radial nach außen zu dem inneren Katalysatorhaltegitter erstrecken. Der Raum, der von dem inneren Katalysatorhaltegitter 5, der Sperrwand 8 und der Bodenwand und der Deckelwand 2 bzw. 3 begrenzt wird, wird dadurch in eine Vielzahl innere Gasdurchströmungswege 7, 7A und 7B durch die Unterteilungswände 16 geteilt. Der Raum, der von dem äußeren Katalysatorhaltegitter 4, dem inneren Katalysatorhaltegitter 5 und der Bodenwand 2 und der Deckelwand 3 begrenzt wird, wird durch sich radial erstreckende vertikale Trennwände 9 in eine gewünschte Anzahl von Kammern (vier in dem dargestellten Beispiel) 10, 11, 12 und 13 unterteilt, die jeweils sektorförmig im horizontalen Querschnitt sind, d.h. die Form von Segmenten eines Kreisringes besitzen.

Diese Kammern 10, 11 , 12 und 13 werden entweder als Kammern, in die ein Katalysator gepackt ist, oder als Kammern für die Verwendung beim Wärmeaustausch benutzt, wie im folgenden beschrieben wird. In dem in den Figuren 1 und 2 dargestellten Ausführungsbeispiel werden alle diese Kammern 10, 11, 12 und 13 als Reaktionskammern verwendet, und in jeder von ihnen sind Wärmeaustauschrohre 14 angeordnet und ein Katalysator ist in sie hineingepackt. In jede dieser Kammern wird Gas in einer radialen Richtung strömen gelassen. Es ist notwendig, im voraus die Ordnung der Reaktionskammern zu bestimmen, d.h. die Reihenfolge, in der das Gas der Reihe nach durch die Reaktions-

kammern 10, 11, 12 und 13 strömen gelassen werden soll/ und die Richtung der Strömung des Gases in jeder Reaktionskairaner zu bestimmen.

In dem dargestellten Beispiel werden die Reaktionskammern in der folgenden Reihenfolge verwendet: (1) Radial nach außen gerichtete Strömung in der ersten Reaktionskammer 10, (2) radial nach innen gerichtete Strömung in der zweiten Reaktionskammer 11, (3) radial nach außen gerichtete Strömung in der dritten Reaktionskammer 12 und (4) radial nach innen gerichtete Strömung in der vierten Reaktionskammer 13. Dadurch, daß das Gas gezwungen wird, in der ersten Kammer 10 von dem inneren Gasdurchströmungsweg 7A in radialer Richtung nach außen zu dem äußeren Gasdurchströmungsweg 6A zu strömen, sind die Reihenfolge der Gasströmung durch die verbleibenden Reaktionskammern'und die Richtung der Gasströmung in jeder Reaktionskammer bestimmt. In jeder Reaktionskammer sind Wärmeaustauschrohre 14 in einer Anzahl von Gruppen auf Kreisteilen angeordnet, wobei diese Gruppen konzentrisch mit der gemeinsamen Mittelachse des Mantels 1 und den Katalysatorhaitegittern 4 und 5 verlaufen. Das bedeutet, daß die Wärmeaustauschrohre jeder Gruppe in radialer Richtung den gleichen Abstand von der gemeinsamen Mittelachse des Reaktors besitzen und sich entlang eines Bogens erstrecken, dessen Länge von dem Bogenausmaß der Reaktionskammer abhängt, in dem diese Gruppe von Rohren angeordnet ist, z.B. 90° bei dem Reaktor in Figur 2. Um weiterhin die Reihenfolge der Gasströmung durch die Reaktionskammern zu steuern, sind die sich radial nach außen erstreckenden äußeren Unterteilungswände 15 vorgesehen, die den äußeren GasdurchströmungsrauHi in äußere Gasdurchströmungswege 6A und 6B unterteilen. Die äußeren Unterteilungswände 15 sind in radialer Richtung mit der

Trennwand 9 zwischen der ersten und vierten Reaktionskammer 10 bzw«. 13 und der Trennwand 9 zwischen der zweiten und dritten Reaktionskammer 11 bzw, 12 ausgerichtet und bilden Verlängerungen derselben. Die sich radial erstreckenden inneren Unterteilungswände 16, die die inneren Gasdurchströmungswege 7, 7A und 7B festlegen, sind jeweils auf (1) Verlängerungen der Trennwand 9 zwischen der ersten und der zweiten Reaktionskammer 10 bzw. 11, (2) der Trennwand 9 zwischen der dritten und der vierten Reaktionskairaner 12 bzw. 13 und (3) der Trennwand 9 zwischen der vierten und der ersten Reaktionskammer 13 bzw. 10 gelegen. Entsprechend dem wie vorstehend beschrieben gebildeten Gasdurchströmungsweg sind entsprechend jeweils ein Beschickungsgaseinlaß 17 und ein Reaktionsproduktgasauslaß 18 entsprechend an dem oberen bzw. unteren Ende der inneren Gasdurchströmungswege 7A und 7B vorgesehen, und der Einlaß 17 steht mit der ersten Reaktionskammer 10 in Verbindung, und der Auslaß 18 steht mit der vierten Reaktionskammer 13 in Verbindung.

In dem in den Figuren 1 und 2 dargestellten Beispiel sind die oberen und die unteren Enden all der Wärmeaustauschrohre 14, die in den einzelnen Reaktionskammern 10, 11, 12 und 13 so wie beschrieben angeordnet sind, mit Verteilerkopfanordnungen und Sammelkopfanordnungen verbunden. In den dargestellten Ausführungsformen bestehen die Kopfanordnungen aus primären Kopfteilen 19A, die mit den Rohren 14 verbunden sind, sekundären Kopfteilen 19C und Rohren 19B, die die primären Kopfteile mit den sekundären Kopfteilen verbinden. Die sekundären Kopfteile 19C der Verteilerkopfanordnungen und Sammelkopfanordnungen sind jeweils entsprechend mit Fluideinlaß- und -auslaßrohren 20 verbunden. Das vorstehend beschriebene Verteilungs-Sammel-

System ist reversibel in der Art/ daß die Strömung von Wärmeaustauschfluid durch die Wärmeaustauschrohre 14 von oben nach unten oder von unten nach oben in der dargestellten Ausführungsform fließen kann. Weiterhin sind die Wärmeaustauschrohre 14 in den entsprechenden Kammern 10, 11, 12 und 13 mit verschiedenen Kopfanordnungen und Rohren 20 so verbunden, daß das Wärmeaustauschfluid getrennt den Wärmeaustauschrohren 14 in jeder der Kammern

10, 11, 12 und 13 zugeführt wird, wobei es eine Einlaßleitung und eine Auslaßleitung 20 für jede Kammer gibt. Durch die Deckelwand 3 des Reaktors verläuft ein Katalysatorbeschickungsrohr 21 für jede Reaktionskammer 10, 11, 12 und 13, und ein"Katalysatorentnahmerohr 22 ist durch die Bodenwand 2 verlaufend für jede Reaktionskammer 10,

11, 12 und 13 vorgesehen. Um den Reaktor der vorliegenden Erfindung mit dem beschriebenen Aufbau zu betreiben, wird ein für die gewünschte Reaktion geeigneter Katalysator in jede der Reaktionskammern 10, 11, 12 und 13 durch das entsprechende Katalysatorbeschickungsrohr 21 vor dem Einsatz des Reaktors gepackt.

Der Reaktor dieser Erfindung kann verwendet werden, um sowohl exotherme als auch endotherme Reaktionen durchzuführen, so lange das Beschickungsgas und das Produktgas vor, während und nach der Reaktion gasförmig bleiben. Wenn der Reaktor verwendet wird, um eine exotherme Reaktion durchzuführen, dient das Wärmeaustauschfluid, das durch die Wärmeaustauschrohre 14 strömt, als ein Kühlfluid. Deshalb muß die Temperatur des Kühlfluids niedriger als die Temperatur des Katalysators und des Reaktionsgases während der Reaktion sein. Wenn der Reaktor dieser Erfindung verwendet wird, um eine endotherme Reaktion durchzuführen, dient das Wärmeaustauschfluid, das durch die Wärmeaustauschrohre 14 strömt, als ein Heizfluid. Hierbei sollte die Temperatur des Hsizfluides höher als die Tem-

peraturen des Katalysators und des Reaktionsgases während der Reaktion sein.

Figur 3 erläutert in einem Diagramm die Beziehung zwischen der Reaktionsgeschwindigkeit und der Temperatur in einer Reaktion für die Synthese von Ammoniak in Anwesenheit eines kommerziell erhältlichen Katalysators bei einem Druck von 45 kg/cm überdruck (45 kg/cm G) von einem Synthesegas, das Wasserstoffgas und Stickstoffgas, gemischt in einem molaren Verhältnis von 3:1 umfaßt und 13,6 Mol-% eines inerten Gases enthält. Jede Reaktionsgeschwindigkeit, die nach der Gleichung (1) für jede der angegebenen NH₃-Konzentrationen und für jede Temperatur in dem Bereich von 350 bis 46O°C erhalten worden ist, ist aufgetragen, um eine einzige Kurve zu bilden. Die Kurven in Figur 3 zeigen jeweils die Reaktionsgeschwindigkeitsniveaus einer Ammoniak-Synthesereaktion, bei der ein kommerziell erhältlicher Katalysator verwendet wird, für entsprechende Konzentrationen von Ammoniak, .die Über jedeijentsprechenden Kurve angegeben sind. Jede Kurve für eine Ammoniakkonzentration von 4,0 % oder höher (alle Angaben in % im folgenden beziehen sich auf Mol-%, wenn nichts anderes angegeben ist) besitzt eine einzige Temperatur, bei der das Reaktionsgeschwindigkeitsniveau am höchsten wird und die die optimale Temperatur für diese Ammoniakkonzentration ist. Aus den Gründen, die vorstehend unter Bezugnahme auf die Gleichung (1) erwähnt wurden, wird die Reaktionsgeschwindigkeit entsprechend den einzelnen Kurven gesenkt, wenn die Temperatur weg von der optimalen Temperatur geändert wird, unabhängig davon, ob die Temperatur erhöht oder gesenkt wird. Wenn die Ammoniakkonzentration 3,0 % oder weniger beträgt, liegt die Temperatur, die die schnellste Reaktionsgeschwindigkeit hervorbringt, über 46O°C Deshalb liegen die optimalen Temperaturen derartiger Kurven außerhalb des Diagramms,

das in Figur 3 angegeben ist.

In Figur 3 wurde die Linie T dadurch erhalten, daß die Punkte auf den vorstehenden Reaktionsgeschwindigkeitskürven verbunden wurden, bei denen die entsprechenden Reaktionsgeschwindigkeitsniveaus für die einzelnen Kurven am höchsten sind. Im Falle einer katalytischen Ammoniaksynthese wird ein Beschickungsgas in ein Katalysatorbett eingeleitet und mit dem Katalysator so in Kontakt gebracht, daß Ammoniak gebildet wird, wobei ein Reaktionsproduktgas mit einer erhöhten Ammoniakkonzentration das Katalysatorbett verläßt. Die Menge des für die Reaktion erforderlichen Katalysators kann minimalisiert werden unter der Voraussetzung, daß während des Verlaufs der Reaktion die Temperaturen in dem Katalysatorbett auf Niveaus gehalten werden, die jeweils das maximale Reaktionsgeschwindigkeitsniveau für die Konzentration von Ammoniak, die an der einzelnen Stelle herrscht, gehalten werden. Mit anderen Worten, die Temperaturen in der vorstehenden Reaktion sollten an jeder Stelle den Punkten entsprechen, die auf der Linie T liegen. Das bedeutet, daß die optimale Temperaturverteilung in dem Katalysatorbett durch eine Kurve dargestellt werden kann, die durch Modifizieren der Kurve T auf solch eine Weise erhalten wird, daß die Abstände von dem Einlaß des Katalysatorbettes entlang des Durchströmungsweges des Gases bis zu Stellen in dem Katalysatorbett durch die horizontale Achse dargestellt werden und die Temperaturen durch die vertikale Achse dargestellt werden.

Da eine Ammoniaksynthesereaktion eine exotherme Reaktion ist, ist es notwendig, die entstehende Reaktionswärme abzuführen, so daß die Temperaturen in dem Katalysatorbett auf den optimalen Temperaturen gehalten werden, die den Konzentrationen von Ammoniak entsprechen, die tatsächlich

an den einzelnen Stellen dort herrschen. Um die optimale Temperaturverteilung durch das Katalysatorbett aufrecht zu erhalten, werden die Temperaturen des Reaktionsgases und des Katalysators entlang der Kurve T gesenkt, so wie die Reaktion fortschreitet und die in dem Reaktionsgas vorhandene Konzentration von Ammoniak höher wird. Um dies zu erreichen ist es notwendig, eine Kühl-Wärmeübertragungsfläche in dem Katalysatorbett zu schaffen. Die pro m des Katalysators zum Kühlen des Katalysators und des Reaktionsgases erforderliche Wärmeübertragungsfläche ist die gleiche an Stellen, an denen die Ammoniakkonzentrationen die gleichen sind, aber derartige erforderliche Wärmeübergangsflächen sind verschieden an Stellen, an denen die Ammoniakkonzentrationen verschieden sind.

Es ist auf diese Weise möglich, Stellen mit der gleichen Ammoniakkonzentration auf der gleichen optimalen Temperatur zu halten und insgesamt die oben beschriebene optimale Temperaturverteilung in dem Katalysatorbett einzustellen, indem das Beschickungsgas gleichmäßig in radialen Richtungen durch ein vertikales zwischen Zylindern befindliches oder zwischenzylindrisches Katalysatorbett strömen gelassen wird, in dem eine Vielzahl von sich vertikal erstreckenden Wärmeaustauschrohren in einer Vielzahl von kreisförmigen Gruppen angeordnet ist, wobei jede kreisförmige Gruppe konzentrisch zu der Mittelachse des Katalysatorbettes verläuft, und die Anzahl der Wärmeaustauschrohre in den jeweiligen kreisförmigen Anordnungen auf die optimale Anzahl eingestellt wird, die benötigt wird, wie es entsprechend durch den Abstand derselben von dem Gaseinlaß des Katalysatorbettes bestimmt wird, und ein Kühlfluid durch die Wärmeaustauschrohre fließen gelassen wird. Wenn ein Gas durch ein zwischenzylindrisches Katalysatorbett von der radialen Innenseite desselben zu der radialen Außenseite desselben strömen

gelassen wird, sind die Umfangslängen der Kreise, auf denen die Wärmeaustauschrohre angeordnet sind/ länger in der Richtung zu der radial weiter außen gelegenen Seite des zwischenzylindrischen Katalysatorbettes. Deshalb ist es möglich, mehr Wärmeaustauschrohre auf Kreisen nahe der radial weiter außen gelegenen Seite anzuordnen als auf Kreisen nahe der radial weiter innen gelegenen Seite, wodurch bewirkt wird, daß die Temperatur des Reaktionsgases nacheinander absinkt, wenn es sich von der radial weiter innen gelegenen Seite zu der radial weiter außen gelegenen Seite des Katalysatorbettes bewegt, und die beschriebene optimale Temperaturverteilung in dem Katalysatorbett zu erreichen. Das Erreichen der optimalen Temperaturverteilung kann den Reaktionsdruck absenken, bei dem z.B. Ammoniak oder Methanol synthetisiert wird. In einigen Fällen kann es wünschenswert sein, daß Beschickungsgas in entgegengesetzter Richtung, nämlich von der radial weiter außen gelegenen Seite zu der radial weiter innen gelegenen Seite strömen zu lassen, was von dem Typ der durchzuführenden Reaktion abhängt.

In der oben beschriebenen japanischen Patentoffenlegungsschrift No. 149640/1980 und ihrem Gegenstück, dem US-Patent No. 4 321 234, wird ein Reaktionsverfahren und ein Reaktor, der zur praktischen Durchführung eines Reaktionsverfahrens, das auf den in dem vorstehenden Paragraph beschriebenen Prinzipien beruht, brauchbar ist, beschrieben. Bei diesem Verfahren jedoch wird das Beschickungsgas gleichzeitig nur einmal in allen radialen Richtungen durch ein ringförmiges Katalysatorbett strömen gelassen. Dadurch ist die lineare Geschwindigkeit des Gases, das in einer Richtung rechtwinklig zu der Längsrichtung der einzelnen Wärmeaustauschrohre strömt, langsam und der Gesaint-Wärmeübertragungskoeffizient der Wärme, die durch die Wände der Wärmeaustauschrohre hindurchströmt, wird kleiner,

so daß viele Wärmeaustauschrohre auf jedem Kreis notwendig sind.

Wie bereits angegeben wurde, beseitigt diese Erfindung die eingangs beschriebenen Nachteile des bekannten/ früher vorgeschlagenen Reaktionsverfahrens. Da die lineare Geschwindigkeit des Gasstromes erhöht und der Gesamt-Wärmeübertragungskoeffizient vergrößert werden können, indem das zwischen den Zylindern gelegene Katalysatorbett mittels vertikaler Trennwände 9 in eine Vielzahl von Reaktionskammern unterteilt wird, wie es in den Figuren 1 und 2 gezeigt ist, wird es möglich, die Anzahl der Wärmeaustauschrohre zu verringern, obgleich die gleiche Menge Katalysator verwendet wird, und noch eine optimale Temperaturverteilung in jeder Reaktionskammer aufrecht zu erhalten. Wenn das Katalysatorbett beispielsweise in vier Reaktionskammern gleicher Größe unterteilt wird, wie es in den Figuren 1 und 2 gezeigt ist, ist die lineare Geschwindigkeit des Gases viermal schneller und der Gesamt-Wärmeübertragungskoeffizient wird wenigstens im wesentlichen verdoppelt- Somit kann die Anzahl der Wärmeaustausch -rohre um wenigstens die Hälfte verringert werden im Vergleich zu der Anzahl, die für das gleiche Verfahren nach dem beschriebenen, bereits früher vorgeschlagenen Verfahren notwendig ist. Diese Verringerung der Anzahl von Wärmeaustauschrohren spart Wärmeaustauschrohre per se ein und gestattet auch, daß der Reaktor in seiner Größe um das Volumen verringert wird, das andernfalls von den zusätzlichen Wärmeaustauschrohren eingenommen würde. Die Verbesserung der vorliegenden Erfindung gestattet darüber hinaus, daß der Aufbau der vorstehend beschriebenen Sammel- und Verteilerköpfe vereinfacht wird. So können Materialien, die für den Aufbau des Reaktors erforderlich sind, eingespart werden, und die für die Herstellung des Reaktors erforderlichen Mann-Stunden können ebenfalls verringert werden, wodurch sich

- 24 die Gesamtbaukosten des Reaktors verringern.

Ein weiterer Vorteil des Reaktors gemäß der Erfindung ist der, daß es als Ergebnis des erhöhten Gesamt-Wärmeübergangskoeffizienten der Wärmeaustauschrohre möglich wird, ausreichende Wärmeaustauschkapazität selbst an Stellen zur Verfügung zu haben, die nahe der in radialer Richtung innen gelegenen Seite des zwischenzylindrischen Katalysatorbettes liegen, was dem Konstrukteur gestattet, frei auszuwählen, ob das Gas radial nach außen oder radial nach innen durch das zwischenzylindrische Katalysatorbett strömen soll.

Es können viele Ausführungsformen sowohl für das Reaktionsverfahren als auch für den Reaktor gemäß der Erfindung ins Auge gefaßt werden. Die vorliegende Erfindung wird hier im folgenden im einzelnen unter Bezugnahme auf beispielhafte zusätzliche Ausführungsformen beschrieben.

Die Figuren 4A bis 4F sind schematische horizontale Querschnittsansichten von verschiedenen zwischenzylindrischen Katalysatorbettanordnungen. Die Figuren 4A bis 4F werden in Bezug auf den Weg eines durch das Katalysatorbett hindurchströmenden Gases beschrieben.

Figur 4A ist ein Beispiel für das Verfahren, das bereits in der japanischen Patentoffenlegungsschrift No. 149640/ 1980 und in ihrem Gegenstück, dem US-Patent No. 4 321 234, vorgeschlagen worden ist. In Figur A ist nur eine einzige Reaktionskammer vorgesehen, die eine zwischenzylindrische Kammer 10 umfaßt, die von einem gasdurchlässigen zylindrischen äußeren Katalysatorhaltegitter 4, das innerhalb eines Außenmantels 1 angeordnet ist, und einem gasdurchlässigen zylindrischen inneren Katalysatorhalte-

gitter 5, das innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters 4 angeordnet ist, begrenzt ist. Eine Vielzahl sich vertikal erstreckender (nicht dargestellter) Wärmeaustauschrohre ist in der Reaktionskammer in kreisförmigen Gruppen angeordnet/ die konzentrisch mit der gemeinsamen Mittelachse der beiden Katalysatorhaltegitter 4 und 5 sind. Ein Beschickungsgas wird entweder in den äußeren Gasdurchströmungsweg 6 oder in den inneren Gasdurchströmungsweg 7 eingeleitet und wird gezwungen/ gleichzeitig und gleichmäßig in alle radiale Richtungen zu strömen, und zwar entweder radial nach außen oder radial nach innen. Das bedeutet, daß das Gas einen Durchgang durch den gesamten ringförmigen Raum des Querschnittes des Katalysatorbettes vornimmt.

Bei der vorliegenden Erfindung wird das Gas gezwungen, in Reihe durch wenigstens zwei getrennte Reaktionskammerh zu strömen, die durch Unterteilen des zwischenzy-

gebildet werden lindrischen Raumes 10 in Abscttnitte', die die Form von Segmenten eines Kreisrings besitzen, wie nachfolgend beschrieben wird. Figur 4B zeigt eine Ausführungsform der Erfindung, bei der das zwischenzylindrische Katalysatorbett durch zwei sich radial erstreckende vertikale Trennwände 9 in zwei Reaktionskammern 10, 11 unterteilt ist. In der dargestellten Ausführungsform wird der mittlere Teil des Reaktors innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters 5 beispielsweise nicht als ein Raum zum Installieren eines Wärmeaustauschers, der dem Vorerhitzen des Beschickungsgases angepaßt ist, verwendet. Deshalb ist keine innere Sperrwand 8 vorgesehen. Stattdessen unterteilt eine innere Unterteilungswand 16 den inneren Gasdurchströmüngsweg 7 in zwei Strömungswege 7A und 7B. Die Unterteilungswand 16 ist mit den Trennwänden 9 verbunden und erstreckt sich zwischen den radial innen gelegenen Enden derselben. Das Beschickungsgas wird zuerst radial

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nach außen von dem angrenzenden inneren Durchströmungsweg 7A durch die erste Reaktionskammer 10 von deren Innenseite zu deren Außenseite strömen gelassen. Das Gas strömt dann durch den äußeren Gasdurchströmungsweg 6 und strömt nachfolgend durch die zweite Reaktionskammer 11 von deren Außenseite zu deren Innenseite zu dem angrenzenden inneren Durchströmungsweg 7B,

Figur 4C zeigt eine weitere Ausführungsform/ bei der das zwischenzylindrische Katalysatorbett in drei gleiche Teile unterteilt ist. In dieser Ausführungsform ist eine zylindrische innere vertikale Sperrwand 8 vorgesehen, damit der Mittelraum als ein Raum zur Installation eines Wärmeaustauschers zum Vorerhitzen des Beschickungsgases mit Wärme von dem Hochtemperatur-Produktgas ausgenutzt werden kann. Der Vorerhitzungs-Wärmeaustauscher, der innerhalb der inneren Sperrwand 8 vorgesehen ist, ist nicht in Figur 4C gezeigt, wird jedoch später noch erläutert. Es sind radial nach außen verlaufende äußere Unterteilungswände 15 und radial verlaufende innere Unterteilungswände 16 vorgesehen, um die äußeren Gasdurchströmungswege 6A, 6B und die inneren Gasdurchströmungswege 7A, 7B entsprechend zu bilden. Somit strömt das Beschickungsgas radial nach außen durch die erste Reaktionskammer 10 von dem inneren Gasdurchströmungsweg 7A, strömt im Uhrzeigersinn durch den äußeren Gasdurchströmungsweg 6A, strömt radial nach innen durch die zweite Reaktionskammer 11, strömt durch den inneren Gasdurchströmungsweg 7B, strömt dann radial nach außen durch die dritte Reaktionskammer 12 und strömt schließlich durch den äußeren Gasdurchströmungsweg 6B, der mit der dritten' Reaktionskammer 12 verbunden ist, aus dem Reaktor aus.

In diesen zwei beschriebenen Ausführungsformen der Figuren 4B und 4C liegen die interzylindrischen Katalysatorbetten jeweils in Reaktionskammern mit der gleichen Größe.

Figur 4D zeigt eine weitere Ausführungsform der Erfindung, bei der die zwischenzylindrischen Katalysatorbetten in Reaktionskammem mit verschiedenen Größen angeordnet sind. In dem dargestellten Ausführungsbeispiel strömt das Beschickungsgas radial nach außen durch die erste halbkreisförmige Reaktionskammer 10 von dem inneren Gasdurchströmungsweg 7A, strömt im Uhrzeigersinn durch den äußeren Gasdurchströmungsweg 6A, strömt radial nach innen durch die zweite Reaktionskammer 11, strömt durch den inneren Gasdurchströmungsweg 7B und strömt dann radial nach außen durch die dritte Reaktionskammer 12 zu dem äußeren Gasdurchströmungsweg 6B.

In Figur 4E wird das Reaktionsgas parallel durch zwei der insgesamt vier Reaktionskammern strömen gelassen. Das Beschickungsgas strömt radial nach außen durch die erste Reaktionskammer 10 von dem inneren Gasdurchströmungsweg 7A, und der entstehende Gasstrom wird dann in zwei Teile unterteilt, die zum einen im Uhrzeigersinn und zum anderen im.Gegenuhrzeigersinn in dem äußeren Gasdurchströmungsweg 6A strömen. Danach werden die so unterteilten zwei Gasströme in parallelen Strömen und radial nach innen durch die zweiten Reaktionskammern 11A und 11B strömen gelassen. Diese zwei Gasströme werden in dem inneren Gasdurchströmungsweg 7B wieder vereinigt, und der entstehende einzige Gasstrom strömt radial nach außen durch die dritte Reaktionskammer 12 zu dem äußeren Gasdurchströmungsweg 6B.

In Figur 4F strömt das Gas von dem inneren Durchströmungsweg 7A radial nach außen durch die erste Reaktionskammer

10, strömt dann im Uhrzeigersinn durch den äußeren Gasdur chströmurigsweg 6A, strömt radial nach innen durch die zweite Reaktionskammer 11, strömt durch den inneren Durchströmungsweg 7B, strömt radial nach außen durch die dritte Reaktionskammer 12, strömt im Uhrzeigersinn durch den äußeren Durchströmungsweg 6B und strömt radial nach innen durch die vierte Reaktionskammer 13 zu dem inneren Durchströmungsweg 7C.

In diesen Ausführungsformen der Erfindung sind sich radial erstreckende äußere Unterteilungswände 15 und sich radial erstreckende innere Unterteilungswände 16 vorgesehen, um die äußeren Gasdurchströmungswege 6A, 6B und die inneren Gasdurchströmungswege 7A, 7B, 7C abzugrenzen, um den Strömungsweg des Gases in dem beschriebenen Sinn zu steuern. In den beschriebenen Ausführungsformen wird das Gas in jede der ersten Reaktionskammern 10 radial nach außen strömen gelassen. Es liegt jedoch innerhalb des Umfangs der Erfindung, die Strömungsrichtung des Gasstromes jeweils in den ersten Reaktionskammern 10 auch umzukehren. Wenn das Gas jeweils in der ersten Reaktionskammer 10 in der umgekehrten Richtung strömt, kehren sich die Richtungen der Gasströmung in den anderen Reaktionskammern dementsprechend um. Um diesen Wechsel durchzuführen, ist es notwendig, die Stellungen der Unterteilungswände 15 und 16 in den äußeren Gasdurchströmungswegen und in den inneren Gasdurchströmungswegen jeweils zu ändern. Die Einzelheiten derartiger Abänderungen sind aufgrund der vorstehenden Beschreibung dem Fachmann klar und sind daher hier weggelassen. Es sind auch andere äquivalente Wege zum Unterteilen und Trennen des Katalysatorbettes zusätzlich zu den in den Figuren 4B bis 4F gezeigten Verfahren für den Fachmann klar erkennbar.

Bei der vorliegenden Erfindung ist es nicht inaner wesentlich, daß alle Kammern, die durch Unterteilen des zwischenzylindrischen Raumes, der als Katalysatorbett in der japanischen Patentoffenlegungsschrift No. 149640/ 1980 verwendet wird, durch vertikale.Trennwände gemäß der Beschreibung gebildet werden und die Form von Segmenten eines Kreisrings im horizontalen Querschnitt besitzen, als Reaktipnskammern benutzt werden. Einige der Kammern können als Räume zum Installieren von Wärmeaustauschern zum Vorerhitzen des Beschickungsgases, wie bereits beschrieben, und/oder als Kammern benutzt werden, die ohne oder nur mit wenigen Wärmeaustauschrohren ausgestattet sind und mit einem Katalysator bepackt sind, um so zu gestatten, daß die Reaktionswärme die Temperatur des hindurchströmenden Beschickungsgases auf eine gewünschte Temperatur erhöht. Diese letztere Verwendung der Kammern ist wirksam als ein Verfahren zum weiteren Vorerhitzen eines Beschickungsgases, das bereits bis zu einem bestimmten Ausmaß vorerhitzt worden ist, bis auf eine optimale Reaktionstemperatur durch die exotherme Wärme der Reaktion, wobei die Tatsache ausgenutzt wird, daß in einer exothermen Reaktion wie beispielsweise der im Zusammenhang mit Figur 3 beschriebenen Ammoniaksynthese die optimale Reaktionstemperatur beträchtlich höher als die untere Grenze des Arbeitstemperaturbereiches des Katalysators im Anfangsstadium der Synthesereaktion ist, in welchem Stadium die Konzentration des in dem Reaktionsgas vorhandenen Ammoniaks niedrig ist. Das oben beschriebene Vorerhitzungsverfahren wird durchgeführt, indem die

Reaktion

Reaktion als eine im wesentlichen adiabatische/durch Minimalisieren des Abführens von exothermer Reaktionswärme bis zu einem beträchtlichen Ausmaß durchgeführt wird.

Alternativ dazu ist es auch möglich, den zwischenzylindrischen Raum in beispielsweise zwei, vier oder sechs Kammern,

die als nicht-adiabatisehe Reaktionskammern dienen, die Wärmeaustauschrohre zum Steuern der Temperatur des Gases enthalten, und 2wei Kammern, die als adiabatische Reaktionskammern im beschriebenen Sinn dienen, zu unterteilen, um so zwei Reihen von Strömen einzurichten, wodurch das Beschickungsgas in zwei Teile unterteilt wird und jedes dieser Teile getrennt in Reihe durch eine adiabatische Reaktionskammer und wenigstens eine Reaktionskammer, die Wärmeaustauschrohre enthält (nicht-adiabatische Reaktionskammer), strömen zu lassen. Dieses Verfahren ist brauchbar, wenn die Menge des Beschickungsgases zur Erleichterung des Betriebs merklich verringert werden soll, da der Betrieb noch fortgesetzt werden kann, indem das Beschickungsgas durch nur eine der Reihen aus einer adiabatischen Reaktionskammer und wenigstens einer nicht-adiabatischen Reaktionskammer strömen gelassen wird und die optimale Temperaturverteilung darin aufrechterhalten wird und der Strom des Beschickungsgases zu den anderen Reihen abgestoppt wird.

Das Wärmeaustauschfluid, das durch die Wärmeaustauschrohre bei der vorliegenden Erfindung geleitet wird, kann entweder ein Gas, eine Flüssigkeit oder eine Mischung aus Gas und Flüssigkeit sein. Dieses Fluid dient als Kühlfluid, wenn die chemische Reaktion, die gemäß dieser Erfindung durchgeführt wird, eine exotherme Reaktion ist. Somit wird ein Kühlfluid bei einer Temperatur, die niedriger als die Reaktionstemperatur ist, verwendet, wie es bereits beschrieben wurde. Dementsprechend dient dieses Fluid als ein Heizfluid, wenn die chemische Reaktion eine endotherme Reaktion ist. Ein Fluid, das eine Substanz ist, die bei oder unterhalb 12°C flüssig ist, wird bevorzugt.

Wenn das Wärmeaustauschfluid ein Kühlfluid ist, kann das Fluid auf zwei Arten verwendet werden, nämlich indem die absorbierte fühlbare Wärme ausgenutzt wird, wenn die Temperatur des Fluids ansteigt, oder indem die latente Verdampfungswärme eines flüssigen Fluids ausgenutzt wird, ohne daß die Temperatur der Flüssigkeit ansteigen gelassen wird. Wenn ein Gas als Kühlfluid verwendet wird, ist es nur möglich, die absorbierte fühlbare Wärme auszunutzen, die die Temperatur des Gases ansteigen läßt. Wenn solch ein Kühlgas verwendet wird, ist es notwendig, zu bewirken, daß das Kühlgas durch die Wärmeaustauschrohre in einem großen Volumen strömt, da das Kühlgas nur eine relativ kleine Wärmemenge pro Volumeneinheit aufnehmen kann. Es ist somit zweckmäßig, solch ein Kühlgas nur dann zu verwenden, wenn die chemische Reaktion eine relativ kleine Wärmemenge abgibt. Es ist wirksamer, ein derartiges Kühlgas in einem Zustand erhöhten Druckes zu verwenden. Das Kühlgas kann dann durch die Wärmeaustauschrohre von oben nach unten oder in umgekehrter Richtung strömen gelassen werden.

Wenn eine Flüssigkeit als Kühlfluid verwendet wird, ist es möglich, sowohl die fühlbare Wärme als auch die latente Verdampfungswärme auszunutzen. Solch eine Kühlflüssigkeit kann auf fast die gleiche Weise wie das vorstehend beschriebene Kühlgas verwendet werden, wenn die fühlbare Wärme der Kühlflüssigkeit verwendet wird. Eine höhere Kühlwirkung resultiert jedoch aus der Ausnutzung der fühlbaren Wärme solch einer Kühlflüssigkeit im Vergleich zu einem Kühlgas, da die absorbierte Wärmemenge, wenn die Temperatur einer Flüssigkeit steigt, viel größer als die entsprechende von einem Kühlgas absorbierte Wärme ist.

Wenn die chemische Reaktion eine exotherme Reaktion ist, kann die durch die Reaktion erzeugte Wärme in wirksamer Heise zum Vorerhitzen der Ausgangsmaterialien ausgenutzt werden. Wärme kann z.B. zum Vorerhitzen von unter Druck stehendem Naturgas oder Erdgas ausgenutzt werden, das wahlweise Wasserstoffgas enthalten kann und in einer Dampf-Reformierungsreaktion zur Erzeugung von Ammoniak unter Verwendung von Erdgas als einem Ausgangsmaterial verwendet wird/ oder zum Vorerhitzen von Wasser, bevor aus ihm Dampf erzeugt wird, wenn Wasser als Kühlfluid verwendet wird.

In dem letzten beschriebenen Ausführungsbeispiel wird es bevorzugt, daß die Kühlflüssigkeit sich an ihrer Siedetemperatur bei ihrem Druck in der letzten Reaktionskammer, durch die der Beschickungsgasstrom strömt, befindet.

Wenn die chemische Reaktion, die in dem Reaktor durchgeführt wird, eine endotherme Reaktion ist, wird ein Heizfluid mit einer Temperatur verwendet, die höher als die Temperatur ist, bei der die endotherme Reaktion abläuft, wobei das Heizfluid in einer separaten Stufe erzeugt wird. In einer endothermen Reaktion, die bei einer sehr hohen Reaktionstemperatur abläuft, ist es besonders wirksam, die fühlbare Wärme eines Heizgases zum Erhitzen des Reaktionssystems auszunutzen. In diesem Falle ist es wünschenswert, die Differenz in dem Druck zwischen dem Reaktionsdruck und dem Druck des Heizgases zu minimalisieren. Zusätzlich kann die letzte Reaktionskammer dazu verwendet werden, um das Wärme-Austauschfluid vorzuerhitzen, wenn das Fluid in einer flüssigen Form vorliegt/ unabhängig davon, ob die Reaktion exotherm oder endotherm ist.

Bei der vorliegenden Erfindung ist es viel wirksamer, die latente Wärme der Verdampfung oder Kondensation eines Fluids, das durch Wärmeaustauschrohre strömen gelassen wird, als die fühlbare Wärme des Fluids auszunutzen. Wenn eine exotherme chemische Reaktion gemäß dieser Erfindung durchgeführt wird, kann die latente Wärme der Verdampfung einer Kühlflüssigkeit ausgenutzt werden, indem die Kühlflüssigkeit, deren Druck so eingestellt worden ist, daß sie ' ' '¹' bei einer gewünschten Temperatur, die niedriger als die Reaktionstemperatur der exothermen chemischen Reaktion ist, sieden kann, durch die Wärmeaustauschrohre nach oben strömt. Dies bewirkt, daß die Flüssigkeit in den Wärmeaustauschrohren siedet und verdampft, um so die von der exothermen chemischen Reaktion erzeugte Wärme zu absorbieren

Dabei ist es wünschenswert, daß die Temperatur der Kühlflüssigkeit bis zu ihrem Siedepunkt für den ausgewählten Druck erhöht wird, wenn die Kühlflüssigkeit in die unteren Enden der Wärmeaustauschrohre in der Reaktionskammer eintritt. So wird in einem typischen Fall die in den Wärmeaustauschrohren vorhandene Kühlflüssigkeit in eine gemischte Phase, die die Flüssigkeit und ihren Dampf umfaßt, umgewandelt, wobei der Dampf durch Absorption der Reaktionswärme erzeugt wird. Ein Dampf hoher Temperatur und hohen Druckes von der Flüssigkeit kann erhalten werden, indem die gemischten Phasen in eine Dampfphase und eine flüssige Phase mit einer Trennanlage, die innerhalb oder außerhalb des Reaktors vorgesehen ist, geteilt wird und die flüssige Phase zu dem unteren Ende der Wärmeaustauschrohre ohne Abkühlung zurückgeführt wird. Es ist besonders wirksam, die latente Wärme der Verdampfung einer Kühlflüssigkeit auszunutzen, wenn die Menge der durch die Reaktion erzeugten Wärme sehr groß ist, da die latente Verdampfungswärme einer Flüssigkeit hoch ist.

Die unverdampfte Flüssigkeit kann zu den unteren Enden der Wänneaustauschrohxe von der Trennanlage entweder durch das Verfahren der sogenannten natürlichen Zirkulation oder durch das Verfahren der erzwungenen Zirkulation zurückgeführt werden. Bei dem ersteren Verfahren wird die nicht verdampfte Flüssigkeit dadurch zurückgeführt, daß sie aufgrund der Schwerkraft nach unten strömen gelassen wird, beispielsweise indem die Trennanlage an einem oberen Teil des Reaktors oder an einer Stelle außerhalb desselben und höher als der Reaktor gelegen vorgesehen wird und die Tatsache ausgenutzt wird, daß die Dichte des oben angegebenen gemischtphasigen Kühlfluids, das in den Wärmeaustauschrohren vorhanden ist, kleiner als die der Flüssigkeit per se ist. Bei dem erzwungenen Zirkulationsverfahren wird die nicht verdampfte Flüssigkeit unter Verwendung einer Pumpe zurückgeführt· Wenn das natürliche Zirkulationsverfahren verwendet wird, ist es wünschenswert, einen Kühlfluiddruck von weniger

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als 150 kg/cm überdruck (150 kg/cm G) zu verwenden, da die Dichte der oben angegebenen gemischten Phase beim Sieden der Kühlflüssigkeit nahe an die Dichte der Flüssigkeit selbst kommt, so daß die natürliche Zirkulation der unverdampften Flüssigkeit schwierig wird, wenn der Druck des Fluids zu hoch wird. Es wird natürliche Zirkulation für die Synthese von Ammoniak aus Wasserstoff und Stickstoff bevorzugt. Wenn das erzwungene Zirkulationsverfahren verwendet wird, findet die vorstehende Begrenzung keine Anwendung und Drücke bis zu 200 kg/cm Überdruck (200 kg/cm²G) oder ähnliche Drücke können angewendet werden.

Der Dampf hoher Temperatur und hohen Druckes,z.B.Wasserdampf , der nach dem beschriebenen Verfahren erhalten worden ist, kann zum Erhitzen eines anderen Materials oder

einer anderen Substanz in einem anderen Verfahrensschritt oder zum Erzeugen von Energie mittels einer Turbine ausgenutzt werden. Jedes dieser Verfahren gestattet, daß die Wärme einer exothermen Reaktion rückgewonnen und mit gutem Wirkungsgrad ausgenutzt wird. In diesem Falle wird bevorzugt, eine zusätzliche Menge der Kühlflüssigkeit in die Wärmeaustauschrohre einzuführen, in denen die Kühlflüssigkeit verdampft wird, nachdem die Kühlflüssigkeit bis zu ihrer Siedetemperatur in den Wärmeaustauschrohren der letzten Reaktionskammer vorerhitzt worden ist. Die Ausnutzung von latenter Wärme in einer endothermen Reaktion kann durchgeführt werden, indem als Heizfluid der Dampf einer Flüssigkeit, dessen Temperatur höher als die Temperatur der endothermen Reaktion ist, zu den oberen Enden von Wärmeaustauschrohren zugeführt wird, was gestattet, daß der Dampf in den Wärmeaustauschrohren kondensiert, und indem die so freigesetzte Kondensat!onswärme verwendet wird, um das Reaktionsgas und das Katalysatorbett auf der optimalen Teniperaturverteilung für die endotherme Reaktion zu halten. In diesem Falle ist es im allgemeinen notwendig, unter Druck stehenden Dampf zu verwenden, um die Temperatur des Dampfes höher als die Temperatur der Reaktion zu machen. Die durch die Kondensation erzeugte Flüssigkeit wird von den unteren Enden der Wärmeaustauschrohre abgezogen.

Wenn die Reaktionstemperatur hoch ist, ist ein hoher Flüssigkeitsdruck in allen vorstehenden Verfahren zur Ausnutzung latenter Wärme notwendig, unabhängig davon, ob die Reaktion endotherm oder exotherm ist. Deshalb müssen Wärmeaustauschrohre mit großen Wandstärken verwendet werden, um die größeren Differenzen zwischen dem Reaktionsdruck und dem Fluiddruck zu ermöglichen, was

in einigen Fällen zu einem wirtschaftlichen Nachteil führen kann. In solch einem Fall ist es wünschenswert, eine Flüssigkeit mit einem hohen Siedepunkt zu verwenden, um die latente Wärme der Flüssigkeit bei einem niedrigeren Druck auszunutzen.

Wenn das obige Verfahren auf eine exotherme Reaktion angewendet wird, die bei einer relativ hohen Temperatur durchgeführt wird, kann die zurückgewonnene Reaktionswärme in wirksamer Weise ausgenutzt werden, um elektrische Energie zu erzeugen, indem der so erzeugte Dampf, der eine hohe Temperatur aber jedoch einen relativ niedrigen Druck besitzt, und eine andere Flüssigkeit mit einem niedrigeren Siedepunkt als die vorstehende Flüssigkeit, die zu Dampf umgewandelt worden ist, dem Wärmeaustausch mittels eines zusätzlichen getrennt vorgesehenen Wärmeaustauschers unterworfen wird, um den Dampf der anderen Flüssigkeit zu erhalten, der eine etwas niedrigere Temperatur, aber einen viel höheren Druck hat, und der Hochdruckdampf der anderen Flüssigkeit einer Turbine zugeführt wird. Solch ein Druckumwandlungsverfahren ist vorteilhaft, wenn eine Kühlflüssigkeit mit einem Siedepunkt oberhalb 150°C entsprechend der hohen Temperatur der Reaktion verwendet wird. In diesem Falle wird der Dampf bei dem niedrigeren Druck in dem getrennt vorgesehenen Wärmeaustauscher kondensiert. Das entstehende flüssige Kondensat kann leicht zu den unteren Enden der Wärmeaustauscherrohre in den Reaktionskammern des Reaktors zurückgeführt werden.

Die optimalen Temperaturverteilungen in den Reaktionskammern unterscheiden sich im allgemeinen von einer Reaktionskammer zur anderen, wie sich aus der obigen Beschreibung ergeben haben sollte. Deshalb kann das Ziel dieser Erfin-

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dung leichter erreicht werden, indem die Anordnung der Wärmeaustauschrohre und die Rohrdurchmesser geändert werden und auch indem Bedingungen wie der Typ der Fluide, die durch die Wärmeaustauschrohre wie oben beschrieben hindurchströmen, und die Temperatur/ der Druck, die Durchströmungsrate, der Typ und dergleichen des Fluids von einer Reaktionskammer zur anderen eingestellt werden. Als Ergebnis dieser Betrachtungen wird die Anordnung von Wärmeaustauschrohren für jede Reaktionskammer auf solch eine Weise bestimmt, daß die oben beschriebene optimale Temperaturverteilung für die durchzuführende Reaktion eingestellt wird. Es ist jedoch wünschenswert, für die Wärmeaustauschrohre jeder Reaktionskammer die gleichen Bedingungen anzuwenden und einen einzigen Typ Fluid zu verwenden und getrennte Sammel- oder Verteilerköpfe für jede der Reaktionskammern vorzusehen, um so das Fluid aufzusammeln oder zu verteilen und es aus den oder in die Wärmeaustauschrohre in den jeweiligen entsprechenden Reaktionskammern strömen zu lassen. Wenn die Reaktion eine sehr steile Kurve als ihre optimale Temperaturverteilung besitzt und die Reaktion in einer Vielzahl von Reaktionskammern durchgeführt wird, indem das Reaktionsgas in wenigstens zwei Kammern in der gleichen Richtung strömen gelassen wird, kann es in einigen Fällen bequemer;sein, einen getrennten Sammel- oder Verteilerkopf für jede Gruppe von Wärmeaustauschrohren, die auf dem gleichen Kreis in beiden Kammern angeordnet sind, vorzusehen, um so zu bewirken, daß das Fluid aus den Wärmeaustauschrohren oder in die Wärmeaustauschrohre in gleichmäßiger Weise strömt.

Es kann irgendein Wärmeaustauschfluid in den Wärmeaustauschrohren dieser Erfindung verwendet werden, so lange es nur nicht den Reaktor korrodiert. Es ist jedoch not-

wendig, daß das Fluid durch die Wärmeaustauschrohre in solch einer Menge strömt, die ausreichend ist, um die Wärme einer exothermen Reaktion abzuführen oder um die Wärme, die für eine endotherme Reaktion notwendig ist, zuzuführen. In diesem Sinne ist es am wichtigsten, eine Flüssigkeit zu verwenden, die bei einer gewünschten Temperatur, die um eine ausgewählte Temperaturdifferenz von der Reaktionstemperatur entweder höher oder niedriger ist, kondensiert werden kann oder siedet, wobei die Temperaturdifferenz erforderlich ist, um Wärmeaustausch durch Änderung des Druckes des Fluids zu bewirken. Es ist vorzuziehen, Flüssigkeiten mit einem Schmelzpunkt von 12°C oder niedriger als dieses Wärmeaustauschfluid zu verwenden. Als Beispiele für Flüssigkeiten, die relativ billig sind und diese Bedingungen erfüllen können, können Wasser, gesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe mit Siedepunkten im Bereich von 100 bis 350°C, chlorierte aromatische Kohlenwasserstoffe, eine Mischung aus Diphenyl und Diphenyloxid, Alkylbenzole , Alky!naphthaline und Mischungen derselben angegeben werden.

Bei der vorliegenden Erfindung gibt es viele Ausführungsformen für den Aufbau des Reaktors. Zusätzliche Ausführungsbeispiele für den Aufbau des Reaktors werden nun im folgenden beschrieben. In dem Reaktor gemäß dieser Erfindung kann der in den Figuren 1 und 2 gezeigte Außenmantel 1 ein druckbeständiger Außenmantel sein. Der druckbeständige Außenmantel eines druckbeständigen Reaktors wird jedoch auf eine erhöhte Temperatur während des Betriebs erhitzt. Wenn solch ein Reaktor für die Synthese von z.B. Ammoniak aus Wasserstoffgas und Stickstoffgas verwendet wird, wird der druckbeständige Außenmantel auf einer erhöhten Temperatur in direkten Kontakt mit Wasserstoffgas mit einem hohen Partialdruck gebracht, wodurch

die Gefahr der Entwicklung des Wasserstoff-Sprödigkeitsphänomens in dem Stahl, aus dem der AuBenmantel hergestellt ist, vergrößert wird· Hierbei kann es möglich sein, die Wasserstoffversprödung des Außenmantels zu vermeiden durch: (1) Installieren des in den Figuren 1 und 2 dargestellten Reaktors in einem druckbeständigen Umhüllungsgefäß, das sowohl einen etwas größeren inneren Durchmesser als auch ein etwas größeres inneres Volumen als der Reaktor besitzt; (2) Bewirken, daß ein Beschickungsgas, das noch nicht vollständig vorerhitzt worden ist und eine relativ niedrige Temperatur besitzt, durch den Raum zwischen der Innenwand des druckbeständigen Gefäßes und der äußeren Wand des Reaktors strömt; (3) Vorerhitzen des Zuführungsgases, das durch den obigen Raum geströmt ist, auf eine gewünschte Temperatur mittels des oben beschriebenen Wärmeaustauschers, der in dem Reaktor vorgesehen ist, und dann (4) Bewirken, daß das so vorerhitzte Beschickungsgas in eine erste Reaktionskammer strömt, die mit einem Katalysator bepackt ist, um die Reaktion einzuleiten.

Die Figuren 5 und 6 zeigen eine weitere Ausführungsform des Reaktors gemäß dieser Erfindung. In Figur 5 zeigt die rechte Hälfte im Prinzip die Wärmeaustauschrohre, Verteilerköpfe, Sammelköpfe und Fluideinlaß- und Fluidablaßleitungen. Der Aufbau der Trennwände und des Außenmantels sind in der linken Hälfte dargestellt. In den Figuren 5 und 6 bezeichnet das Bezugszeichen 51 ein druckbeständiges Gefäß. Das Bezugszeichen 1 bezeichnet den Außenmantel des Reaktors. In der dargestellten Aus- . führungsform umfassen die Bodenwand 2 und die Deckelwand 3, die jeweils an den Außenmantel 1 stoßen, auch die Deckel- und Bodenwände des druckbeständigen Gefäßes 51. Ein Wärmeisolationsmaterial ist in den gesamten ringförmi·

gen Raum zwischen dem druckbeständigen Gefäß ,51 und dem Außenmantel 1 gepackt. Das Bezugszeichen 4 bezeichnet eine äußere gasdurchlässige Katalysatorhaltevorrichtung oder ein Katalysatorhaltegitter, während eine ähnliche innere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein Katalysatorhaltegitter mit dem Bezugszeichen 5 bezeichnet ist. Jede der Katalysatorhaltevorrichtungen 4,5 umfaßt eine zylindrische Wand mit einer Vielzahl von durchgehenden Löchern und eine Platte oder zwei Platten aus Maschendraht. Die Bezugszeichen 6 und 7 geben jeweils entsprechend äußere Gasdurchströmungswege und innere Gasdurchströmungswege an.

Der zwischenzylindrische Raum zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter 4 und dem inneren Katalysatorhaltegitter 5 ist durch vier radial verlaufende vertikale Trennwände 9 in eine erste Reaktionskammer 10, eine zweite Reaktionskammer 11, eine dritte Reaktionskammer 12 und eine vierte Reaktionskammer 13 unterteilt. Zwei sich radial erstreckende äußere Unterteilungswände 15 und drei sich radial erstreckende innere Unterteilungswände 16 sind vorgesehen, um die äußeren Gasdurchströmungswege 6A und 6B und die inneren Gasdurchströmungswege 7A, 7B und 7C abzugrenzen, so daß das von dem Beschickungsgaseinlaß 17 zugeführte Gas gezwungen wird, durch die erste, die zweite, die dritte und die vierte Reaktionskammer 10, 11, 12 und 13 in Reihe hindurchzuströmen, wie es durch die Pfeile in Figur 6 gezeigt ist, und nachher durch einen Produktgasauslaß 18 aus dem Reaktor auszuströmen. Die öffnung festlegende, mit öffnungen versehene Platten 23 sind in den äußeren Gasdur chströmungs wegen 6A, 6B an Stellen vorgesehen, die den radial nach außen verlaufenden Verlängerungen der Trennwand 9, die die erste und die zweite Reaktionskam-

mer 10, 11 trennt, und der Trennwand 9, die die dritte und die vierte Reaktionskammer 12, 13 trennt, um so zu bewirken, daß das Gas gleichmäßig in radialen Richtungen in jederder Reaktionskammern 10, 11, 12 und 13 strömt, da die mit öffnungen versehenen Platten 23 einen leichten Grad des Widerstandes gegen den Strom des Gases ausüben.

Um die Inspektion und die Reparatur des Inneren des Reaktors zu erleichtern, sind die oberen und die unteren Teile der einzelnen Trennwände, die die Reaktionskammern voneinander trennen, jeweils mit entfernbaren Teilen 9A und 9B versehen, die so aufgebaut sind, daß sie an ihren jeweiligen unteren und oberen Kanten an oberen und unteren Endabschnitten 24, 25 des Mittelteiles jeder Trennwand befestigt werden können» Vorsprünge zum Befestigen der entfernbaren Teile 9A, 9B sind auf den inneren Flächen der Boden- und Deckelwände 2,3 und den äußeren Oberflächen von oberen und unteren Endabschnitten der rohrförmigen Glieder, die die inneren Gasdurchströmungswege 7A, 7B und 7C festlegen, mittels Bolzen und Schrauben vorgesehen«

Weiterhin sind die Mußeren Kantenabschnitte der radial verlaufenden äußeren Wände 15, die in den äußeren Gasdurchströmungswegen 6A und 6B vorgesehen sind, so gekrümmt oder gewölbt, daß sie thermische Spannung aufnehmen, die sich in den Trennwänden 9 aufgrund der Temperaturdifferenz zwischen dem Außenmantel 1 und den Reaktionskammern 10, 11, 12 und 13 ausbilden können. Für den gleichen Zweck passen die die öffnung bestimmenden mit öffnungen versehenen Platten 23 in Schlitze, die durch Vorsprünge begrenzt sind, die an entsprechenden Stellen auf dem Inneren des Außenmantels 1 vorgesehen sind, wie es in Figur 6 gezeigt ist, da ein leichter

Grad des Gaslecks an den Stellen in den Gasdurchströmungswegen von den die öffnung festlegenden mit Löchern versehenen Platten 23 gestattet ist. Ein Katalysatorbeschickungsrohr 21 dient auch als ein Mannloch für die Inspektion und Reparatur. Ein Katalysatorentnahmerohr 22 dient auch als ein Mannloch,

Eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren 14 ist vertikal in Gruppen auf Teilen von Kreisen angeordnet/ die konzentrisch zu der gemeinsamen Mittelachse von beiden Katalysatorhaltegittern 4 und 5 liegen. Die Wärmeaustauschrohre können verschiedene Gestalt in horizontalem Querschnitt besitzen, z.B. kreisförmig, eiförmig oder elliptisch sein. Rohre mit einem elliptischen oder eiförmigen horizontalen Querschnitt werden im Vergleich zu Rohren mit einem kreisförmigen horizontalen Querschnitt bevorzugt, da die ersteren Rohre den Gesamt-Wärmeübergangskoeffizienten erhöhen. Die oberen Enden und unteren Enden dieser Wärmeaustauschrohre 14 stehen jeweils mit den entsprechenden Sammel- und'Verteilerkopf-' strukturen 19 in Flüssigkeitsverbindung und sind mit ihnen verbunden. In der in den Figuren 5 und 6 dargestellten Ausführungsform sind unabhängige Sammel- und Verteilerkopfstrukturen 19 für jede Reaktionskammer vorgesehen. Wenn Fluid durch die Wärmeaustauschrohre 14 nach unten strömen gelassen wird, dienen die oberen Kopfstrukturen 19 als Verteilerköpfe, während die unteren Kopfstrukturen 19 als Sammelköpfe verwendet werden. Diese Verteilerköpfe und Sammelkopfstrukturen stehen mit Einlaßrohren und Auslaßrohren 20 entsprechend der Richtung der Strömung des Fluids in Flüssigkeitsverbindung und sind mit ihnen verbunden. Wenn ein Fluid durch die Wärmeaustauschrohre nach oben strömen gelassen wird, dienen die unteren Kopfstrukturen 19 als Verteilerköpfe,

während die oberen Kopfstrukturen 19 als Sammelköpfe verwendet werden«. In ähnlicher Weise dienen, wenn das

Fluid nach unten strömt, die oberen Rohre 20 als Einlaßrohr, wohingegen das untere Rohr 20 als ein Auslaßrohr verwendet wird. Andererseits dient das untere Rohr 20 als ein Einlaßrohr und das obere Rohr 20 als ein Auslaßrohr, wenn das Fluid nach oben strömt.

Jede der Verteilerkopfstrukturen und der Sammelkopfstrukturen 19 kann gemäß einer von zwei grundsätzlich verschiedenen Anordnungen aufgebaut sein, und zwar einer Anordnung, die im Prinzip ein rohrförmigen System ist, oder einer Anordnung, bei der plattenartige Glieder verwendet werden« Die Verteiler- und Sammelkopfstrukturen 19, die in den Figuren 5 und 6 dargestellt sind, sind aus rohrförmigen Gliedern mit kreisförmigem Querschnitt aufgebaut. In der dargestellten Ausführungsform sind die Sammelkopf- und die Verteilerkopfstrukturen 19, die alle im wesentlichen den gleichen Aufbau besitzen, symmetrisch um.die vertikale Mittelebene des Reaktors angeordnet. Deshalb werden nur Sammelkopfstrukturen 19 im folgenden beschrieben, bei denen ein nach oben gerichteter Fluidstrom in den Rohren 14 angenommen wird.

Ein primärer Sammelkopf oder Sammelrohr 19A ist mit einer Anzahl Wärmeaustauschrohre 14 verbunden. Das primäre Sammelrohr 19A ist entlang eines Bogens des Kreises, auf dem die entsprechenden Wärmeaustauschrohre 14 in der entsprechenden Reaktionskammer angeordnet sind, gebogen. Das primäre Sammelrohr 19A ist in der Praxis horizontal angeordnet. Verbindungsrohre 19B verbinden jedes primäre Sammelrohr 19A mit einem sekundären Sammelrohr 19C-Es ist notwendig, wenigstens ein Verbindungsrohr 19B für jedes primäre Sanamelrohr 19A zu verwenden«, Das sekundäre

Sammelrohr 19C ist horizontal und verläuft im wesentlichen in einer radialen Richtung und ist mit dem Fluidauslaßrohr 20 verbunden , E>ie Anzahl und die Anordnung der primären Sammelrohre 19A, des Verbindungsrohres bzw. der Verbindungsrohre 19B und des sekundären Samme 1rohres bzw. der sekundären Sammelrohre 19C kann in geeigneterweise entsprechend der Anzahl und der Verteilung der in der zugehörigen Reaktionskammer angeordneten Wärmeaustauschrohre gewählt werden.

Wenn der Reaktor große Abmessungen besitzt oder so ausgelegt ist, daß eine Reaktion durchgeführt werden kann, die eine große Menge an Reaktionswärme abgibt, und eine große Anzahl von Wärmeaustauschrohren für jede Reaktionskammer erforderlich ist, kann es wünschenswert sein, dritte (tertiäre) Sammelrohre, ein viertes Sammelrohr und Verbindungsrohre (nicht dargestellt) vorzusehen, die die tertiären und vierten Sammelrohre miteinander verbinden, wobei diese zusätzlichen Rohre vorgesehen sind, um Kommunikation zwischen den sekundären Sammelrohren 19C und dem entsprechenden Fluidablaßrohr 20 zu gestatten, wodurch eine große Anzahl von Wärmeaustauschrohren in jeder Reaktionskammer leicht ndt dem Fluideinlaß- und Fluidauslaßrohr 20, das für die entsprechende Reaktionskammer vorgesehen ist, durch Verwendung zusätzlicher Sammelrohre und Verbindungsrohre verbunden werden kann. Wenn die Anzahl der Wärmeaustauschrohre klein ist, können die sekundären Saramelrohre 19C und Verbindungsrohre 19B weggelassen werden, um dadurch zu gestatten, daß das Fluidauslaßrohr 20 in eine Vielzahl von Zweitleitungen geteilt wird und jedes primäre Sammelrohr 19A mit einem entsprechenden Zweitrohr verbunden wird.

Figur 7 zeigt ein Beispiel für einen primären Sairanelkopf oder ein primäres Sammelrohr 19A, das ein rohrförmiges Teil mit im wesentlichen rechteckigem Querschnitt ist. In Abhängigkeit von der Anordnung der Wärmeaustauschrohre 14 kann die Verwendung eines derartigen rohrförmigen Teiles mit einem rechteckigen Querschnitt als das primäre Sammelrohr 19A die Verbindung zwischen dem primären Sammelrohr 19A und den zugehörigen Wärmeaustauschfohren 14 erleichtern. In dieser Ausführungsform können rohrförmige Teile mit einem kreisförmigen Querschnitt ohne Schwierigkeit oder Unbequemlichkeit als Verbindungsrohre 19B, das sekundäre Sammelrohr 19G und irgendwelche nachfolgende Rohre, die oberhalb der Verbindungsrohre 19B angeschlossen sind, verwendet werden.

Wenn der Reaktor zur Durchführung einer Reaktion verwendet wird/ die einen hohen Betrag an Reaktionswärme erzeugt, und eine große Anzahl Wärmeaustauschrohre erforderlich sind/ kann es notwendig sein, eine große Anzahl primäre Sammelrohre 19A und in einigen Fällen sekundäre Sammelrohre 19C zu verwenden. In diesem Falle können die primären Sammelrohre 19A oder sekundäre Sammelrohre 19C abwechselnd auf verschiedenen Höhen angeordnet sein, wie es in Figur 1 gezeigt ist, so daß die Verbindungen zwischen den primären Sammelrohren 19A und ihren entsprechenden Wärmeaustauschrohren 14, die Verbindungen zwischen den primären Sammelrohren 19A und ihren entsprechenden Verbindungsrohren 19B oder die Verbindungen zwischen den Verbindungsrohren 19B und ihren entsprechenden sekundären Sammelrohren 19C erleichtert werden können»

Die Figuren 8 und 9 zeigen ein Beispiel für einen Sammeloder Verteilerkopf, der im Grunde aus plattenartigen Bauteilen hergestellt ist. Das Beispiel der Figuren 8 und 9 ist ein Sammelkopf. Der primäre Sammelkopf 19A ist aus

plattenartigen Bauteilen aufgebaut und umfaßt eine obere Platte 19D und eine untere Platte 19E, die jeweils die Form eines Segmentes eines Kreisringes besitzen» Diese Platten 19D, 1SE sind mittels einer vertikalen Wand 19H fest miteinander verbunden, die an ihrer oberen Kante mit der gesamten Umfangskante der Platte 19D und an ihrer unteren Kante mit der gesamten umfangskante der Platte 19E jeweils verbunden ist. Eine Anzahl kurzer Rohre 19G verbindet die Platten 19D und 19E an mittleren Abschnitten derselben^ so daß der entstehende Sammelkopf dem Druck eines darin vorhandenen Fluids widerstehen kann. Ein Verbindungsrohr 19B oder alternativ dazu ein Fluidauslaßrohr 20 ist mit der Platte 19D verbunden, und eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren 14 ist mit der anderen Platte 19E verbunden. Eine Anzahl von durchgehenden öffnungen 19F erstreckt sich durch die zwei Platten 19D, 19E und wird durch die kurzen Rohre 19G geliefert. Die durchgehenden öffnungen 19F besitzen einen länglichen elliptischen Querschnitt und werden als öffnungen benutzt, durch die Katalysatorkörner hindurchfallen können, wenn der granuläre Katalysator eingepackt oder abgelassen

wird. Wenn ein plattenartiger Sammelkopf, der keine öffnet nungen/zum Einbringen eines granulären Katalysators durch ihn hindurch,verwendet wird, ist es sehr schwierig, den Katalysator zu packen oder abzulassen und dem Sammelkopf ausreichende Festigkeit zu verleihen. Es ist möglich, die oben beschriebenen rohrförmigen sekundären Sammelrohre 19C, die rohrförmigen Verbindungsrohre 19B usw. in Kombination mit derartigen plattenartigen Sammelköpfen 19A zu verwenden, um so die Strömung eines Fluids für Wärmeaustausch zu erleichtern.

Bei dem Reaktor dieser Erfindung ist es möglich, ein zylindrisches Glied als die innere Sperrwand (zylindrisches

Bauteil) 8 zu verwenden, so daß ein Wärmeaustauscher zum Vorerhitzen eines Beschickungsgases mit einer niedrigen Temperatur mit Wärme von dem entstehenden Reaktionsprodukt gas mit einer hohen Temperatur innerhalb des zylindrischen Bauteils in dem Mittelteil des Reaktors geschaffen werden kann. Die Figuren 10 und 11 zeigen einen Reaktor gemäß einer weiteren Ausführungsform dieser Erfindung. Bei dieser Ausführungsform ist ein Mantel-Rohr-Wärmeaustauscher innerhalb der inneren kreisförmigen Sperrwand 8 des in Figur 1 dargestellten Reaktors vorgesehen, um so ein Beschickungsgas vorzuerhitzen, das dem Reaktor von dem Beschickungsgaseinlaß 17 zugeführt wird und sich auf einer Temperatur befindet, die nicht ausreichend hoch genug ist, mit einem Reaktionsproduktgas, das aus der vierten Reaktionskammer 13 ausgeströmt ist und sich auf einer höheren Temperatur befindet. Der in den Figuren 10 und 11 gezeigte Reaktor ist in seinem inneren Aufbau der inneren Katalysatorhaltevorrichtung von dem Reaktor verschieden, der bereits unter Bezugnahme auf Figur 1 beschrieben worden ist, aber er ist im wesentlichen gleich dem letzteren Reaktor in den übrigen Teilen. Dementsprechend folgt eine Beschreibung des prinzipiellen Innenaufbaues der inneren Katalysatorhaltevorrichtung oder des Haltegitters, das von seinem in Figur 1 gezeigten Gegenstück verschieden ist.

Der Wärmeaustauscher, der in die in den Figuren 10 und 11 gezeigten Ausführungsform zum Vorerhitzen des Beschickungsgases eingebaut ist, ist im Prinzip aus der inneren kreisförmigen Sperrwand 8, die als Mantel des Wärmeaustauschers dient, einem Paar oberer und unterer scheibenförmiger Rohr-Haltegitter 26 und einer Anzahl Vorerhitzungsrohre 27 aufgebaut, die an ihren beiden Enden an den Rohr-Haltegittern befestigt sind. Das Beschikkungsgas, das von dem Gaseinlaß 17 zugeführt und noch nicht

bis zu einem ausreichenden Maß vorerhitzt worden ist, strömt durch einen Raum 40 und in die vorhandenen Vorerhitzungsrohre 27. Während es durch die Vorerhitzungsrohre 27 nach unten strömt« wird das Beschickungsgas durch das Reaktionsproduktgas vorerhitzt, das außerhalb dieser Rohre 27 strömt und sich auf einer erhöhten Temperatur befindet. Das Beschickungsgas, das durch die Vorerhitzungsrohre 27 geströmt ist, wird dann in einen Raum 41 strömen gelassen, der von den inneren Gasdurchströmungswegen 7B, 7C mittels einer Sperrplatte 28 abgetrennt ist. Durch das Vorsehen der Sperrplatte 28 kann das Beschickungsgas nach oben in den inneren Gasdurchströmungsweg 7A und dann von dem inneren Gasdurchströmungsweg 7A in die erste Reaktionskammer 10 strömen. Das Gas, das aus der ersten Reaktionskammer 10 ausgeströmt ist, strömt danach auf die gleiche Weise wie in Figur 1 durch den äußeren Gasdurchströmungsweg 6A, die zweite Reaktionskammer 11, den inneren Gasdurchströmungsweg 7B, die dritte Reaktionskammer 12, den äußeren Gasdurchströmungsweg 6B und die vierte Reaktionskammer 13, in der Richtung und in der Reihenfolge, wie es durch Pfeile angegeben ist, und strömt dann als das Hochtemperatur-Reaktionsproduktgas in den inneren Gasdurchströmungsweg 7C aus. Eine öffnung 30 ist durch einen unteren Teil der inneren kreisförmigen Sperrwand 8 hindurchgehend ausgebildet, die mit dem inneren Gasdurchströmungsweg 7C in Kontakt steht. Deshalb kann das Hochtemperatur-Reaktionsgas, das in den inneren Gasdurchströmungsweg 7C ausgeströmt ist, in einen unteren Teil der Mantelseite des Wärmeaustauschers durch die öffnung 30 ausströmen. Das Reaktionsproduktgas, das in den unteren Teil der Mantelseite des Wärmeaustauschers geströmt ist, wird gezwungen, als ganzes nach oben zu strömen, während abwechselnd seine Strömungsrichtung, d.h. das Strömen von der äußeren Seite zum Mittelteil, von dem Mittelteil zu der äußeren Seite usw., durch einen Strömungsweg geändert wird, der

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durch Pxeilplatten oder Baffle~Platten 29 in der Mantelseite des Wärmeaustauschers ausgebildet ist, und unterliegt einein Wärmeaustausch mit dem Beschickungsgas, das durch die Vorerhitzungsrohre 27 strömt. Das entstehende Reaktionsproduktgas, das den höchsten Teil in der Mantelseite des Wärmeaustauschers erreicht hat und dessen Temperatur gesenkt worden ist, strömt durch ein mittleres Rohr 31 und strömt durch den Reaktionsproduktgasauslaß 18 aus dem Reaktor aus«

Wie vorstehend bereits schon angegeben wurde, kann ein Wärmeaustauscher zum Vorerhitzen des Beschickungsgases mit Wärme von dem entstehenden Reaktionsproduktgas mit hoher Temperatur, das die letzte Reaktionskammer verlassen hat, in wenigstens einer der. Kammern vorgesehen werden, die durch vertikale Trennwände 9 von den Reaktionskammern getrennt ist und die im horizontalen Querschnitt sektorförmig ist. Hierbei ist es hauptsächlich wegen der Konfiguration der Kammer vorzuziehen, einen Wärmeaustauscher zu verwenden, bei dem im Prinzip plattenartige Bauteile als Wärmeübergangsflächen verwendet werden, d.h. eher einen plattenartigen Wärmeaustauscher als den Mantel-Rohr-Wärmeaustauscher zu verwenden, der in dem Mittelteil des in der japanischen Patentoffenlegungsschrift No. 149640/1980 beschriebenen Reaktors vorgesehen ist. . ^; - . '

Die Figuren 12 und 13 zeigen ein Beispiel für den oben beschriebenen Reaktor. In dem in den Figuren 12 und 13 beschriebenen Reaktor wird eine der durch die vertikalen Trennwände 9 abgeteilten Kammern als eine Vorerhitzungskammer 38 zum Einbau eines plattenartigen Wärmeaustauschers 39 verwendet _t um so das Beschickungsgas, dessen Temperatur noch nicht auf ein ausreichendes MaB

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erhöht worden ist, mit einem Hochtemperaturgas zu erhitzen, und die erste Reaktionskammer 10 ist nicht mit irgendwelchen WSrmeaustauschrohren versehen. Die folgende Beschreibung wird nur auf Teile beschränkt, die verschieden von denjenigen sind, die bereits unter Bezugnahme auf den Reaktor aus Figur 1 beschrieben worden sind. Es sollte in Erinnerung bleiben, daß die meisten der Wärmeaustauschrohre 14 der Einfachheitjhalber in Figur 13 weggelassen worden sind, obgleich eine Anzahl Wärmeaustauschrohre 14 in der zweiten Reaktionskammer 11 angeordnet ist. Der plattenartige Wärmeaustauscher 39, der innerhalb der Vorerhitzungskammer 38 vorgesehen ist, ist ein Wärmeaustauscher , der aus einer Anzahl abgeflacht-rechtwinkliger Wänaeaustauschkästen/gebildet ist, die jeweils aus zwei Wärmeübertragungsplatten 36 hergestellt sind, die sich gegenüberliegend angeordnet und mit einem relativ kleinen und gewünschten Abstand zwischen ihnen angeordnet sind und mittels Verbindungsplatten 37 miteinander verbunden sind. Jeweils zwei benachbarte Wärmeaustauschkästen 35 sind in einem gewünschten Abstand angeordnet.

Das Beschickungsgas, das durch den Beschickungsgaseinlaß 17 zugeführt worden ist, strömt durch den inneren Gasdurchströmungsweg 7A und in die Vorerhitzungskammer 38, wo das Beschickungsgas gezwungen wird, von der Mittelseite des Reaktors in Richtung auf die Außenseite durch Räume zu strömen, die zwischen benachbarten Wärmeaustauschkästen 35 ausgebildet sind, und es wird durch ein Hochtemperaturgas erhitzt, das durch die Wärmeaustauschkästen 35 strömt. Das so vorerhitzte Beschickungsgas strömt durch den äußeren Gasdurehströnmngsweg 6A und strdmt dann in die erste Reaktionskammer 10, wie es durch Pfeile angegeben ist. Die erste Reaktionskammer 10 ist nicht mit irgendwelchen Wärmeaustauschrohren versehen, und die Reak-

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tion verläuft somit dort adiabatisch. Das Gas, das aus der ersten Reaktionskammer ausgeströmt ist, wird dann durch den inneren Gasdurchströmungsweg 7B, die zweite Reaktionskainmer 11, den äußeren Gasdurchströmungsweg 6B und die dritte Reaktionskainmer 12 in der Richtung und in der Reihenfolge strömen gelassen, wobei die Reaktion fertiggestellt wird. Das entstehende Gas strömt danach in den inneren Gasdurchströmungsweg 7C aus und strömt dann durch den Reaktionsproduktgasauslaß 18, der an dem oberen Teil des inneren Gasdurchströmungsweges 7C vorgesehen ist, aus dem Reaktor aus. Das Hochtemperatur-Heizgas, das gezwungen wird, durch die Wärmeaustauschkästen 35 zu strömen, wird durch Heizgaseinlaß 32 einströmen gelassen und an einem rohrförmigen Heizgaskopf 34A in einer Anzahl von Heizgasverbindungsrohre 34B verteilt, die in Kommunikation mit oberen inneren Teilen ihrer entsprechenden Wärmeaustauschkästen 35 vorgesehen sind. Danach strömt das Heizgas durch die Wärmeaustauschkästen 35 nach unten. Im Verlauf dieser Abwärtsströmung unterliegt das Heizgas einem Wärmeaustausch mit dem Beschikkungsgas und wird kühler, wie es oben beschrieben wurde. Das so abgekühlte Heizgas strömt aus den Wärmeaustauschkästen 35 an unteren Enden dieser Kästen aus und strömt dann durch Verbindungsröhre 34B, die zum Abziehen des Heizgases vorgesehen sind. Die so ausgeströmten Anteile des Heizgases werden an einem rohrförmigen unteren Heizgaskopf 34A zusammengeführt und strömen durch einen Heizgasauslaß 33 aus dem Reaktor aus. Es ist zweckmäßig, als das beschriebene Heizgas ein Gas mit einer geeigneten Temperatur und einem geeigneten Druck von außerhalb des Reaktors einzuführen. Die Verwendung derartiger Wärmeaustauschkästen kann keine Vorteile aufgrund deren Strukturen bringen, wenn ein merklicher unterschied im Druck zwischen den Innenseiten der Wärmeaustauschkästen und ihrer Außenseite besteht. Demzufolge ist es wünschenswert,

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durch die Wärmeaustauschkästen ein Heizgas strömen zu lassen, dessen Druck nicht so verschieden von demjenigen des Beschickungsgases ist. Aus den gleichen Gründen und zur Rückgewinnung von Wärme von dem Reaktionsproduktgas, das durch den Reaktionsproduktgasauslaß 18 ausströmt, ist es wünschenswert, das Reaktionsproduktgas, das aus dem Reaktionsproduktgasauslaß 18 ausgeströmt ist, in den Heizgaseinlaß 32 durch ein (nicht dargestelltes} Rohr zu führen, das außerhalb des Reaktors vorgesehen ist, oder den Heizgaseinlaß 32 mit einem oberen Teil des inneren Gasdurchströmungsweges 7C innerhalb des Reaktors zu verbinden, um so das Reaktionsproduktgas durch den Heizgasauslaß 33 abzuziehen. Es ist unnötig zu bemerken, daß es möglich ist, ein Beschickungsgas durch die Wärme eines Reaktionsproduktgases vorzuerhitzen, indem solch ein Mantel-Rohr-Wärmeaustauscher, wie er in den Figuren 10 und 11 gezeigt ist, oder solch ein plattenartiger Wärmeaustauscher, wie er in den Figuren 12 und 13 dargestellt ist, an einer Stelle außerhalb des Reaktors vorzusehen, obgleich diese Art der Anordnung eines Wärmeaustauschers nicht in den Zeichnungen dargestellt ist.

Bei dem Reaktor gemäß der Erfindung ist die Anordnung der Wärmeaustauschrohxe in den einzelnen Reaktionskammern von großer Bedeutung. Da die Wärmeaustausehröhre vorgesehen sind, um die oben beschriebene optimale Temperaturverteilung zu erhalten, variiert die Anordnung derselben im allgemeinen von einer Reaktionskamsner zur anderen. Es ist sehr ungewöhnlich^ daß selbst innerhalb der gleichen Reaktionskammer die Wärmeaustauschrohre in der Richtung der Strömung des Gasstromes, d.h.. in radialer Richtung, jeweils gleich voneinander beabstandet sind, üblicher ist, daß diese Wärmeaustauschrohre mit verschiedenen Abständen in radialen Richtungen angeordnet sind. Mit anderen Worten,

es ist typischer, selbst innerhalb der gleichen Reaktionskaromer, daß der Abstand zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter 4 und dem äußersten konzentrischen Teilkreis, auf dem einige Wärmeaustauschrohre 14 angeordnet sind, der Abstand zwischen je zwei benachbarten konzentrischen Teilkreisen, auf denen Wärmeaustauschrohre angeordnet sind, und der Abstand zwischen dem innersten konzentrischen Teilkreis, auf dem Wärmeaustauschrohre angeordnet sind, und dem inneren Katalysatorhaltegitter 5 alle voneinander verschieden sind, und diese Abstände in einer Reaktionskammer können von denen in einer anderen Reaktionskammer verschieden sein. Allgemein gesprochen, diese Abstände variieren vorzugsweise innerhalb des Bereiches von 50 mm bis 500 mm. Andererseits ist es vorzuziehen, einen gleichmäßigen Umfangsabstand im Bereich von 20 bis 200 mm zwischen der Mittelachse jedes Wärmeaustauschrohres und den Mittelachsen der benachbarten Wärmeaustauschrohre auf dem gleichen konzentrischen Teilkreis einzuhalten . Dieser Abstand kann von einem Teilkreis zum anderen-in jeder der Reaktionskammern und von einer Reaktionskammer zur anderen variieren, selbst wenn die betreffenden Wärmeaustauschrohre auf dem gleichen konzentrischen Kreis in dem Reaktor angeordnet sind. Der zu bevorzugende äußere Durchmesser der Wärmeaustauschrohre reicht von 10 mm bis 100 mm. Wenn der Durchmesser der Wärmeaustauschrohre zu groß ist, ist es sehr schwierig, eine ausreichende Wärmeübergangsfläche in den Reaktor zu schaffen. Wenn andererseits Wärmeaustauschrohre mit einem übermäßig kleinen Durchmesser verwendet werden, ist eine zu große Zeit zum Aufbau des Reaktors notwendig· Die Durchmesser der Wärmeaustauschrohre können von .einer Reaktionskammer zur anderen und/oder von eines?, konzentrischen Teilkreis zu dem anderen variieren.

Um die Gleichmäßigkeit des in radialen Richtungen in jeder Reaktionskammer des Reaktors gemäß der Erfindung strömenden Gasstromes zu gewährleisten! wird es bevorzugt, eine oder mehrere vertikale/ zylindrische, mit Löchern versehene Platte(n) vorzusehen, wenn es notwendig ist, wobei diese Platte(n) koaxial zu dem äußeren und dem inneren Katalysatorhaltegitter 4,5 in jeder Reaktionskammer verlaufen und zwischen diesen angeordnet ist bzw. sind. Eine solche beschriebene mit Löchern versehene Platte ist mit dem Bezugszeichen 25 beispielsweise in dem Reaktor, der in den Figuren 10 und 11 dargestellt ist, angegeben. Zusätzlich sind die die Öffnung festlegenden mit Löchern versehenen Platten 23 für den gleichen Zweck vorgesehen.

Bevor der Reaktor gemäß der Erfindung verwendet wird ist es notwendig, den Raum innerhalb jeder Reaktionskammer wenigstens zwischen der oberen Endfläche des untersten Kopfteils 19A und der unteren Endfläche des obersten Kopfteils 19A mit dem zu verwendenden Katalysator zu bepacken. Die vorstehenden Flächen des untersten und des obersten Kopfteils sind diejenigen auf verschiedenen Seiten von und am nächsten gelegen- zu einer horizontalen Ebene, die durch den vertikalen Mittelpunkt der Reaktionskammer verläuft. Der verbleibende Raum innerhalb der Kammer kann mit einem billigen, granulären, nicht katalytisch wirkenden Material bepackt werden. Es ist wünschenswert, die oberen und unteren Endabschnitte der äußeren und der inneren Katalysatorhaitevorrichtungen oder Haltegitter, wobei diese oberen und unteren Endabschnitte jeweils den Räumen entsprechen, die mit dem vorstehend beschriebenen granulären Material bepackt sind, undurchlässig für Gase zu machen, unabhängig davon, ob die oberen und unteren Abschnitte der Kammer mit einem Katalysator oder einem gra-

- 55 nulaxen Material, das kein Katalysator ist, bepackt sind.

Als Materialien zum Aufbau des Reaktors gemäß der Erfindung müssen Materialien verwendet werden, die in zufriedenstellender Weise die Temperaturen und die Drücke der darin durchzuführenden Reaktionen und die korrodierende Wirkung des Beschickungsgases und des entstehenden Reaktionsproduktgases aushalten« Beispiele für Materialien, die diese Erfordernisse erfüllen können, umfassen Kohlenstoff stähle, niedriglegierte Stähle, die Nickel, Chrom, Mangan, Molybdän und ähnliche Elemente in geringen Anteilen enthalten, und rostfreie Stähle, die eines oder mehrere der obigen Nicht-Eisenelemente in größeren Anteilen enthalten. Weiterhin ist es möglich, diese verschiedenen Typen von Stahl in Kombination zu verwenden, um eine einzige Reaktoreinheit aufzubauen, wobei der Typ Stahl gewählt wird, der für jedes einzelne Teil entsprechend den verschiedenen Anforderungen der verschiedenartigen unterschiedlichen Teile des Reaktors verwendet werden muß.

Die vorliegende Erfindung kann auf eine Anzahl von Reaktionen angewendet werden, bei denen sowohl das Ausgangsmaterial bzw. die Ausgangsmaterialien und das Reaktionsprodukt bzw. die Reaktionsprodukte bei der Temperatur und dem Druck der Reaktion gasförmig sind und keine Flüssigkeit oder Feststoffe im Verlauf der Reaktion gebildet werden. Als typische Beispiele für diese Reaktionen können die folgenden exothermen Reaktionen angegeben werden:

(1) Herstellung von Ammoniak aus Wasserstoffgas und Stickstoff gas, insbesondere bsi einem Überdruck über At-

2 Hiosphärendruck von 150 kg/cm oder weniger;

(2) Herstellung von Methanol aus Wasserstoffgas und Koh-

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lenmonoxidgas und/oder Kohlendioxidgas, Insbesondere bei einem überdruck über Atmosphärendruck von

2

150 kg/a» oder weniger;

(3) Herstellung von aliphatischen höheren einwertigen Alkoholen wie z.B. Äthanol, Propanol und Butanol aus Wasserstoffgas und Kohlenmonoxidgas und/oder Kohlendioxidgas;

(4) Herstellung von Methan und höheren Kohlenwasserstoffen aus Wasserstoffgas und Kohlenmonoxidgas und/oder Kohlendioxidgas;

(5) Herstellung von Wasserstoffgas und Kohlendioxidgas aus Kohlenmonoxidgas und Dampf;

(6) Herstellung von chlorierten Kohlenwasserstoffen aus den entsprechenden Kohlenwasserstoffen und Chlorgas;

(7) Herstellung von Äthylenoxid/ Maleinsäureanhydrid, Phthalsäureanhydrid und dergleichen aus den entsprechenden Kohlenwasserstoffen und Sauerstoff;

(8) Herstellung von Vinylchlorid aus einem Kohlenwasserstoff, Chlorgas und/oder Chlorwasserstoffgas und Sauerstoff;

(9) Herstellung von Zyanwasserstoffsäure und Acrylnitril aus einem Kohlenwasserstoff, Ammoniak und Sauerstoff;

(10) Herstellung von gesättigten Kohlenwasserstoffen aus den entsprechenden ungesättigten Kohlenwasserstoffen und Wasserstoffgas;

(11) Herstellung von gesättigten Kohlenwasserstoffen durch die Alkylierung von ungesättigten Kohlenwasserstoffen und gesättigten Kohlenwasserstoffen;

(12) Herstellung von Formaldehyd aus Methanol und Sauerstoffgas und

(13) Herstellung von gesättigten und ungesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoffen und aromatischen Kohlenwasserstoffen aus Methanol.

Als Beispiele für endotherme Reaktionen können angegeben werden:

(14) Herstellung von Wasserstoffgas und Kohlenmonoxidgas und/oder Kohlendioxidgas aus gesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoffen und Dampf und

(15) Herstellung von Wasserstoffgas und Kohlenmonoxidgas aus Methanol.

Die vorstehenden Reaktionen werden durchgeführt/ indem im wesentlichen die gleichen Reaktionsbedingungen und Katalysatoren verwendet werden, die an sich bereits schon bekannt sind.

Stach dieser ausführlichen Beschreibung der Erfindung ist es für den Fachmann klar, daß viele Änderungen und Modifikationen vorgenommen werden können, ohne daß die Grundzüge und der Umfang der Erfindung verlassen wird.

Claims (31)

1. Erfindungsanspruch

   1. Verfahren zum Durchführen einer katalytischen chemischen Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter Reaktionsbedingungen , die so sind, daß sowohl die Ausgangsmäterialien für die Reaktion als auch das Reaktionsprodukt in einem gasförmigen Zustand bei den für die Reaktion verwendeten Temperaturen und Drücken gehalten werden/ unter Verwendung eines zylindrischen aufreckt stehenden Reaktors/ der einen Außenmantel, eine gasdurchlässige zylindrische äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein äußeres Katalysatorhaltegitter/ das innerhalb des Außenmantels angeordnet ist/ eine gasdurchlässige zylindrische innere Kata-

   lysatorhaltevorrichtung oder ein inneres Katalysatorhaltegitter, das innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters und koaxial zu diesem angeordnet ist, wobei das äußere und das innere Katalysatorhaltegitter einen ringförmigen zwischenzylindrischen Raum zwischen sich begrenzen, wenigstens zwei vertikale Trennwände, die in diesem ringförmigen zwischenzylindrischen Raum angeordnet sind und sich jeweils in verschiedenen radialen Richtungen so erstrecken, daß sie den zwischenzylindrischen Raum in getrennte Kammern unterteilen, die sektorförmig im horizontalen Querschnitt sind, und eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren umfaßt, die vertikal in wenigstens einer dieser Kammern verlaufen, wobei die Wärmeaustauschrohre in jeder dieser Kammern in mehreren Gruppen auf Teilen von Kreisen angeordnet sind, die konzentrisch zu der gemeinsamen Achse sowohl des äußeren als auch des inneren Katalysatorhaltegitters verlaufen, und die Rohre in jeder dieser Gruppen im wesentlichen um den gleichen radialen Abstand von der gemeinsamen Achse beabstandet sind und in ümfangsrichtung voneinander beabstandet sind und die jeweiligen Gruppen von Rohren mit verschiedenen radialen Abständen von der gemeinsamen Achse beabstandet sind und wobei der Katalysator in wenigstens zwei dieser Kammern gepackt ist, um dadurch wenigstens zwei mit Katalysator bepackte Reaktionskammern zu bilden,

   dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmigen Ausgangsmaterialien in radialen Richtungen durch die mit Katalysator

   .- 60 -

   bepackten Räume in den Reaktionskammern in Reihe strömen gelassen werden und gleichzeitig ein Wärmeaustauschfluid durch die Wärmeaustauschrohre in den Reaktionskammern strömen gelassen wird, wobei sich dieses Wärmeaustauschfluid auf einer Temperatur befindet, die so gewählt ist, daß die gewünschte Temperaturverteilung in der Reaktionskammer aufrechterhalten wird, um die katalytische Reaktion durchzuführen.
2. 2. Verfahren nach Punkt 1 , dadurch gekennzeichnet, daß das durch die Wärmeaustauschrohre strömen gelassene Wärmeaustauschfluid aus der aus einem Dampf, einer Flüssigkeit und einer Dampf-Flüssigkeits-Mischung bestehenden Gruppe ausgewählt wird und dieses Fluid ein Material ist, das bei oder unterhalb 12°C flüssig ist.
3. 3. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Wärmeaustauschfluid innerhalb jeder der Reaktionskammern auf verschiedenen Drücken gehalten wird.
4. 4. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet , daß das durch die Wärmeaustauschrohre in der letzten Reaktionskammer der Reihe strömende Wärmeaustauschfluid eine Flüssigkeit ist, die bis

   zu ihrer Siedetemperatur erhitzt ist, wenn sie durch die Wärmeaustauschrohre in der letzten Reaktionskammer strömt.

   Verfahren nach Punkt 1 , dadurch gekennzeichnet, daß das Wärmeaustauschfluid aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Wasser, gesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit Siedepunkten im Bereich von 1OO°C bis 35O°C, chlorierten aromatischen Kohlenwasserstoffen, einer Mischung aus Diphenyl und Diphenyloxid, Alkylbenzolen, Alkylnaphthalinen und Mischungen derselben besteht.

   Verfahren nach Punkt 2 , dadurch gekennzeichnet , daß der Druck des Wärmeaustauschfluids in den Wärmeaustauschrohren in jeder der Gruppen auf Teilkreisen aus diesen Wärmeaustauschrohren auf einem ausgewählten Druck gehalten wird.

   Verfahren nach Punkt 5 , dadurch gekennzeichnet , daß das Wärmeaustauschfluid eine Flüssigkeit mit einem Siedepunkt von 150°C oder höher ist, die katalytische chemische Reaktion eine exotherme Reaktion ist und der Dampf in dem Fluid durch Absorption von Wärme, die durch diese Reaktion entsteht, erzeugt wird, und den Verfahrensschritt umfaßt, daß dieser Dampf dem Wärmeaustausch mit unter Druck stehendem Wasser in einem getrennten Wärmeaustauscher unterworfen wird, um dadurch das Wasser in Dampf umzuwandeln und den Dampf zu kondensieren.
5. 8. Verfahren nach Punkt 2, dadurch

   gekennzeichnet, daß der Druck

   des Fluids 200 kg/cm² Überdruck über Atmosphä-

   2
   rendruck (200 kg/cm G) oder weniger beträgt.
6. 9. Verfahren nach Punkt 1 ,dadurch gekennzeichnet/ daß die gesamten gasförmigen Ausgangsmaterialien in Reihe durch all die genannten Reaktionskammern strömen.
7. 10. Verfahren nach Punkt 1 , dadurch gekennzeichnet , daß die gasförmigen Ausgangsmaterialien in getrennte Ströme unterteilt werden/ nachdem sie aus einer Reaktionskammer ausgeströmt sind, die nicht die erste Kammer ist, und diese getrennten Ströme parallel durch wenigstens zwei der Reaktionskammemströmen gelassen werden und dann diese Ströme kombiniert werden und als einziger Strom durch die verbleibenden Reaktionskammern strömen gelassen werden.

   11. Verfahren nach Punkt 1, dadurch geke nn ζ e i chne t , daß die Reaktionskammern zwei getrennte Reihen von wenigstens zwei Reaktionskammern bilden, dass jeweils die gasförmigen Ausgangsmaterialien in getrennte Ströme unterteilt werden, die durch die zwei getrennten Reihen von Reaktionskammern strömen gelassen werden.
8. 12. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet , daß die kata-Iytisehe Reaktion eine Reaktion zur Synthese

   von Ammoniak aus Wasserstoff und Stickstoff

   bei einem Druck von weniger als 150 kg/cm

   über

   ist.

   überdruck über Atmosphärendruck (150 kg/cm G)
9. 13. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet/ daß die katalytische Reaktion eine Reaktion zum Synthetisieren eines aliphatischen einwertigen Alkohols aus einem Reaktionsbestandteil/ der aus der Gruppe, bestehend aus Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und einer Mischung derselben/ ausgewählt ist, und Wasserstoffgas bei einem

   · 2

   Druck von weniger als 150 kg/cm Oberdruck

   über Atmosphärendruck (150 kg/cm²G) ist.
10. 14. Verfahren nach Punkt 1 , dadurch gekennzeichnet, daß es weiterhin einen Verfahrensschritt der Vorerhitzung der gasförmigen Ausgangsmaterialien,bevor diese durch die Reaktionskammer(n) strömen/ umfaßt.
11. 15. Verfahren nach Punkt 14/ dadurch gekennzeichnet, daß der Verfahrensschritt des Vorerhitzens dieser gasförmigen Ausgangsmaterialien durchgeführt vird, indem das Reaktionsproduktgas, das sich auf einer hohen Temperatur befindet, nachdem es die Reaktionskammern verlassen hat, in Wärmeaustauschbeziehung zu den gasförmigen Ausgangsmaterialien strömen gelassen wird.

    16* Verfahren nach Punkt 14 , dadurch ge kennzeichnet , daß die katalytische Reaktion eine exotherme Reaktion ist und den weiteren Verfahrensschritt der Vorerhitzung der gasförmigen Ausgangsmaterialien in einem vorgeschalteten Reaktor umfaßt, um eine teilweise Reaktion desselben durchzuführen und Wärme zu erzeugen/ und dann die vorerhitzten gasförmigen Ausgangsmaterialien in die Reaktionskammern strömen gelassen werden.
12. 17. Verfahren nach Punkt 16 , dadurch gekennzeichnet, daß der vorgeschaltete Reaktor wenigstens eine der Kammern in dem Reaktor umfaßt/ wobei diese Kammer des vorgeschalteten Reaktors frei von Wärmeaustauschrohren ist und mit dem Katalysator bepackt ist.
13. 18. Verfahren zum Durchführen einer katalytischen chemischen Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter Reaktionsbedingungen, die bewirken, daß sowohl die Ausgangsmaterialien für die Reaktion als auch das Reaktionsprodukt in einem gasförmigen Zustand während der Reaktion gehalten werden, bei dem ein aufrecht stehender Reaktor verwendet wird, der eine umhüllung, eine gasdurchlässige und äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder Katalysatorhaltegitter, das innerhalb dieser Umhüllung angeordnet ist, eine gasdurchlässige innere Katalysatorhaltevorrichtung oder inneres Katalysatorhaltegitter, das innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters angeordnet ist,

    wobei das äußere und das innere Katalysatorhaltegitter zwischen sich einen Zwischenraum begrenzen, wenigstens zwei Trennwände, die in diesem Zwischenraum angeordnet sind und diesen Zwischenraum in wenigstens zwei getrennte Kammern unterteilen, und eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren umfaßt, die sich in wenigstens zwei dieser Kammern erstrecken, wobei der Katalysator in eine Vielzahl der Kammern, einschließlich der zwei Kammern, die die Rohre enthalten, gepackt ist, um dadurch wenigstens zwei mit Katalysator bepackte Reaktionskammern zu bilden, dadurch gekennzeichnet , daß ein Strom, der eines oder mehrere gasförmige Ausgangsmaterialien umfaßt, durch .die mit Katalysator bepackten Räume in den Reaktionskammern strömen gelassen werden, dieser Strom nacheinander durch wenigstens zwei dieser Reaktionskammern geleitet wird und gleichzeitig wenigstens ein Wärmeaustauschfluid bei Temperaturen, die so gewählt werden, daß eine ausgewählte Temperaturverteilung in diesen Reaktionskammern aufrechterhalten wird, durch die einzelnen Wärmeaustauschrohre strömen gelassen wird.
14. 19. Reaktor mit einem zylindrischen, aufrecht Stehenden äußeren Mantel mit einer oberen oder Deckelwand und einer unteren oder Bodenwand , der so ausgelegt ist, daß in ihm eine katalytische Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter Bedingungen, die so wirken, daß sowohl die Ausgangsmaterialien für die Reaktion als auch das Reaktions-

    produkt bei den Temperaturen und Drücken der Reaktion in einem gasförmigen Zustand gehalten werden, durchgeführt werden kann , gekennzeichnet durch die Verbesserung/ die folgendes umfaßt:

    (a) eine gasdurchlässige, zylindrische äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein äußeres Katalysatorhaltegitter (4), das innerhalb des Außenmantels (1) angeordnet ist und von der Innenwand des Außenmantels (1) beabstandet ist, um dadurch einen äußeren, ersten ringförmigen zwischenzylindrischen Raum (6A) zwischen der inneren Oberfläche des Außenmantels, der äußeren Oberfläche des äußeren Katalysatorhaltegitters (4) und der oberen oder Deckelwand (3) und der unteren oder Bodenwand (2) zu bilden;

    (b) eine gasdurchlässige, zylindrische innere Katalysatorhaltevorrichtung oder ein inneres Katalysatorhaltegitter (5), das koaxial zu und innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters (4) angeordnet ist, um dadurch einen zweiten ringförmigen zwischenzylindrischen Raum zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter, dem inneren Katalysatorhaltegitter und der oberen oder Deckelwand und der unteren oder Bodenwand zu bilden;

    (c) wenigstens zwei vertikale Trennwände (9) , die sich in jeweils verschiedene radiale Richtungen zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter (4) und dem inneren Katalysatorhaltegitter (5) erstrecken, um so den zweiten zwischenzylindrischen Raum in eine Vielzahl getrennter Kammern (10, 11, 12,. 13) zu unterteilen? die jeweils die Form von Segmenten

    eines Kreisringes im horizontalen Querschnitt besitzen, wobei jede dieser Kammern eine getrennte Reaktionskammer bildet, wenn der granuläre Katalysator in sie gepackt ist;

    (d) eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren (14), die sich in vertikaler Richtung durch wenigstens eine der Reaktionskammern (10, 11, 12, 13) erstrecken und in Gruppen auf Teilen von Kreisen angeordnet sind, die konzentrisch zu der gemeinsamen Achse sowohl des äußeren (4) als auch des inneren (5) Katalysatorgitters verlaufen, und wobei die Rohre in jeder dieser Gruppen im wesentlichen im gleichen radialen Abstand von dieser gemeinsamen Achse liegen und in Umfangsrichtung voneinander beabstandet sind, und die jeweiligen Gruppen von Rohren verschiedene radiale Abstände von der gemeinsamen Achse besitzen;

    (e) wenigstens einen Sammelkopf (19, 19A, 190,..) und wenigstens einen Verteilerkopf (19, 19A, 19C, ..#), die jeweils an den gegenüberliegenden senkrechten Enden jeder dieser Reaktionskammern mit den Rohren darin vorgesehen sind und mit den Wärmeaustauschrohren (14), die sich durch die entsprechende Reaktionskammer erstrecken, an entgegengesetzten jeweiligen Enden dieser Rohre verbunden sind, um das jeweilige Fluid für den Wärmeaustausch aufzusammeln oder zu verteilen, das durch die Wärmeaustauschrohre (14) strömt;

    (f) wenigstens einen Fluidauslaß (20) und wenigstens einen Fluideinlaß (20), die entsprechend mit dem Sammelkopf und dem Verteilerkopf verbunden sind;

    (g) wenigstens einen Katalysatorbeschickungseinlaß (21) und wenigstens einen Katalysatoren tn ahme au si aß (22), die jeweils für jede der Reaktionskammern (10, 11, 12, 13) vorgesehen sind;

    (h) eine oder mehrere sich radial erstreckende, vertikale Unterteilungswände (15, 16), die in wenigstens einem von dem ersten zwischenzylindrischen Raum (6A) und dem Raum innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters (5) vorgesehen sind, wobei jede der Wände so ausgelegt ist, daß sie den Strömungsweg eines Reaktionsgasstromes so steuert, daß dieser Strom gezwungen wird, in Reihe durch wenigstens zwei der Reaktionskammern (10, 11, 12, 13) in radialen Richtungen abwechselnd radial nach innen und radial nach außen in jeweils aufeinanderfolgenden Kammern zu strömen, so daß die Richtung der Strömung in der ersten Kammer radial nach außen verläuft, wenn der Strom an dem radial innen gelegenen Ende dieser Kaiamer eingeführt wird, und die Strömungsrichtung in dieser ersten Kammer radial nach innen verläuft, wenn dieser Strom an dem radial außen gelegenen Ende der Kammer eingeführt wird, und

    (i) wenigstens einen Reaktionsgaseinlaß (17) und wenigstens einen Produktgasauslaß (18), die in Flüssigkeitsverbindung mit diesen Kammern (10, 11, 12, 13) vorgesehen sind.
15. 20. Reaktor nach Punkt 19, dadurch

    gekennzeichnet, daß er weiterhin ein zweites äußerstes druckbeständiges Gefäß (515 umfaßt, in dem der Äußenmantel (1)

    - 69 enthalten ist.
16. 21. Reaktor nach Punkt 19, dadurch gekennzeichnet , daß er weiterhin wenigstens eine vertikale innere Sperrwand

    -' (8) umfaßt, die innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters (5) angeordnet und von diesem in radialer Richtung beabstandet ist und den Raum innerhalb dieses inneren Katalysatorhaltegitters (5) in wenigstens zwei getrennte innere Kammern unterteilt.
17. 22. Reaktor nach Punkt 21 , dadurch gekennzeichnet , daß er weiterhin Wärmeaustauschvorrichtungen (27) umfaßt, die in einer dieser inneren Kammern vorgesehen sind, wobei diese innere Kammer innerhalb der Sperrwand (8) gelegen ist, und daß diese Wärmeaustauschvorrichtungen (27) die gasförmigen Ausgangsmaterialien mit Wärme von dem Reaktionsproduktgas vorerhitzen, das sich auf einer höheren Temperatur als die gasförmigen Ausgangsmaterialien befindet.
18. 23. Reaktor nach Punkt 19, dadurch gekennzeichnet , daß er weiterhin Wärmeaustauschvorrichtungen (39) umfaßt, die in wenigstens einer der Kammern (10, 11, 12, 13), dieleine Reaktionskammern sind, vorgesehen sind, die die gasförmigen Ausgangsmaterialien mit Wärme von dem Reaktionsproduktgas, das sich auf einer höheren Temperatur als die gasförmigen Ausgangsmaterialien befindet, vorerhitzt.
19. 24. Reaktor nach Punkt 23, dadurch gekenn ζ e lehnet, daß die Wärmeaustauschvorrichtung (39) ein plattenartiger Wärmeaustauscher ist.
20. 25. Reaktor nach Punkt 19 , dadurch gekennzeichnet , daß die Samme1- und Verteilerköpfe jeweils rohrförmige Bauteile umfassen, die kreisförmig und/oder rechteckig im Querschnitt sind.
21. 26. Reaktor nach Punkt 19 ,dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Sarranel- und Verteilerköpfte (19) zwei Kopfplatten (19D, 19E) umfaßt, die einander gegenüberliegen und die miteinander verbunden sind, um eine geschlossene Kopfstruktur zu bilden.
22. 27. Reaktor nach Punkt 26, dadurch gekennzeichnet , daß die geschlossene Kopfstruktur (19) eine Vielzahl vertikaler rohrartiger Öffnungen (19F) besitzt, die durch sie hindurchgehen, so daß der Katalysator durch diese Öffnungen hindurchfallen kann.
23. 28. Reaktor nach Punkt 19, dadurch gekennzeichnet, daß der radiale Abstand zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter (4) und dem äußersten konzentrischen Teilkreis, auf dem Wärmeaustauschrohre (14) angeordnet sind, die Abstände zwischen benachbarten konzentrischen Teilkreisen, auf denen die Wärmeaustauschrohre (14)

    angeordnet sind, und der Abstand zwischen dem innersten konzentrischen Teilkreis, auf dem die Wärmeaustauschrohre (14) angeordnet sind, und dem inneren Katalysatorhaltegitter (5) gleich oder verschieden in jeder der Reaktion skammern sind und innerhalb des Bereiches von 50 bis 500 mm liegen.
24. 29. Reaktor nach Punkt 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand zwischen den Mittelachsen von benachbarten Wärmeaustauschrohren (14) auf dem gleichen konzentrischen Teilkreis in der gleichen Reaktionskammer ein gleichmäßiger Abstand mit einem gewünschten Wert für jeden der Teilkreise in jeder der Reaktionskammern (10, 11, 12, 13) in dem Bereich von 20 bis 200 mm ist.
25. 30. Reaktor nach Punkt 19, dadurch gekennzeichnet , daß der äußere Durchmesser jedes der Wärmeaustauschrohre (14) jeweils gleich oder verschieden ist und innerhalb des Bereiches von 10 bis 100 mm liegt.
26. 31. Reaktor nach Punkt 19 ,dadurch gekennzeichnet, daß der Verteilerkopf (19, 19Ä, 19C, ...) mit den Fluideinlaßenden der zugehörigen Wärmeaustauschrohre (14) und dem Fluideinlaß (20) verbunden ist und der Sasnmelkopf (19, 19A, 19C,...) zwischen dem F*luidauslaß (20) und den Fluidauslaßenden der zugehörigen Wärmeaustauschrohre (14) liegt und mit ihnen verbunden ist.
27. 32. Reaktor nach Punkt 19 , dadurch gekennzeichnet , daß er weiterhin wenigstens eine mit Löchern versehene zylindrische Platte (25 in Figur 11) umfaßt/ die koaxial mit den beiden Katalysatorhaltegittern (4,5) verläuft und in dem zweiten

    • zwischenzylindrischen Raum angeordnet ist und so ausgelegt ist/ daß sie einen Gasstrom, der durch die Kammern (10, 11, 12, 13) strömt, gleichmäßig in allen radialen Richtungen innerhalb dieser Kammern verteilt.
28. 33. Reaktor nach Punkt 19 , dadurch gekennzeichnet , daß er wenigstens eine vertikale sich in radialer Richtung erstreckende mit Löchern versehene Platte (23) umfaßt, die in einem der zwischenzylindrischen Räume vorgesehen ist und die bewirkt, daß ein Gasstrom in der Umfangsrichtung durch die durch die Öffnungen bestimmten Ausströmungsöffnungen strömt, wobei diese mit Öffnungen versehene Platte eine radiale Verlängerung ihrer zugeordneten vertikalen Trennwand (9) bildet .
29. 34. Reaktor nach Punkt 25 , dadurch gekennzeichnet , daß die Sammelköpfe und die Verteilerköpfe (19, 19A, 19C,...) abwechselnd auf verschiedenen vertikalen Höhen angeordnet sind.
30. 35. Reaktor nach Punkt 19 /dadurch gekennzeichnet, daß ein katalytisch inaktives granuläres Material in den Raum über dem unteren Ende des untersten Kopfes

    in dem oberen Abschnitt jeder Reaktionskammer, die die Rohre (14.) enthält/ und in den Raum unterhalb des oberen Endes des obersten Kopfes in dem unteren Abschnitt jeder Reaktionskammer/ die die Rohre (14) enthält/ und in den verbleibenden Raum innerhalb jeder Reaktionskammer , die Rohre (14) enthält/ mit dem granulären Katalysator gepackt ist.
31. 36. Reaktor zur Durchführung einer katalytischen

    Reaktion in Anwesenheit eines granulären Katalysators unter Bedingungen die so wirken/ daß sowohl die Ausgangsmaterxalien für die Reaktion als auch das Reaktionsprodukt in einem gasförmigen Zustand während der Reaktion gehalten werden, gekennzeichnet durch:

    eine aufrecht stehende Umhüllung oder Gefäß (51), das einen sich vertikal erstreckenden Außenmantel (D/ eine obere oder Deckelwand (3) und eine untere oder Bodenwand (2) umfaßt;

    eine gasdurchlässige äußere Katalysatorhaltevorrichtung oder Haltegitter (4), das innerhalb dieser umhüllung angeordnet ist und von der Innenwand des Außenmantels (1) beabstandet ist/ wodurch ein erster äußerer Raum (6A/ 6B) zwischen der inneren Oberfläche des Außenmantels (1) der äußeren Oberfläche des äußeren Katalysatorhaltegitters (4) und den Deckel-(3) und Bodenwänden (2) begrenzt wird?

    eine gasdurchlässige innere Katalysatorhaltevorrichtung oder Katalysatorhaltegitter (5), das innerhalb des äußeren Katalysatorhaltegitters (4) angeordnet ist, wodurch ein zweiter

    Raum zwischen dem äußeren Katalysatorhaltegitter und dem inneren Katalysatorhaltegitter ausgebildet wird;

    wenigstens zwei vertikale Trennwände (9), die den zweiten Raum in eine Vielzahl von getrennten Kammern (10, 11, 12, 13) unterteilen, wobei der granuläre Katalysator in mehrere dieser Kammern gepackt ist und dadurch die entsprechenden Reaktionskammern gebildet werden;

    eine Vielzahl von Wärmeaustauschrohren (14), die sich in wenigstens zwei dieser Reaktionskammern erstrecken;

    wenigstens einen Sammelkopf (19, 19A, 19C,...) und wenigstens einen Verteilerkopf (19, 19A, 19C, ...), die für jede Reaktionskammer mit darin vorhandenen Rohren (14) vorgesehen sind und mit jedem Rohr, das sich in die entsprechende Reaktionskammer erstreckt, an jeweiligen gegenüberliegenden Enden dieses Rohres verbunden sind, um ein Fluid für Wärmeaustausch, das durch diese Rohre strömt, entsprechend aufzusammeln bzw. zu verteilen;

    wenigstens einen Fluidauslaß (20) und wenigstens einen Fluideinlaß (20), die mit dem Sammelkopf und dem Verteilerkopf jeweils entsprechend in Verbindung stehen;

    wenigstens einen Katalysatorbeschickungseinlaß (21) und wenigstens einen Katalysatorentnahmeauslaß (22), die für jede der Reaktionskammern (10, 11, 12, 13) vorgesehen sind;

    eine oder mehrere Unterteilungswände (15,167,

    die in wenigstens einem von dem ersten Raum und einem dritten Raum, der den Raum innerhalb des inneren Katalysatorhaltegitters (5) umfaßt, vorgesehen sind, wobei jede dieser Wände so ausgelegt ist, daß sie den Strömungsweg eines Reaktionsgasstromes so steuert, daß dieser Strom gezwungen wird, in Reihe durch wenigstens zwei der Reaktionskammern abwechselnd nach innen und nach außen in jeder der aufeinanderfolgenden Kammern relativ zu der innerhalb des dritten Raumes gelegenen Mitte des Reaktors zu strömen, und

    wenigstens einen Reaktionsgaseinlaß (17) und wenigstens einen Produktgasauslaß (18), die in direkter Flüssigkeitsverbindung mit der ersten bzw. der letzten Reaktionskaimner, durch die der Strom hindurchströmt, stehen.

    Hierzu 11 .Seiten Zeichnungen