FR2533460A1

FR2533460A1 - Procede de reaction et reacteur pour sa mise en oeuvre

Info

Publication number: FR2533460A1
Application number: FR8315345A
Authority: FR
Inventors: Kozo Ohsaki; Jun Zanma; Hiroshi Watanabe
Original assignee: Toyo Engineering Corp
Current assignee: Toyo Engineering Corp
Priority date: 1982-09-28
Filing date: 1983-09-27
Publication date: 1984-03-30
Also published as: DD210846A5; KR870000086B1; NL8303295A; GB8325811D0; MY8700158A; DE3334775C2; GB2127321A; US4594227A; DE3334775A1; KR840006444A; GB2127321B; JPS5959242A; BR8305307A; CS707783A2; IN161165B; IN159980B; CA1204916A; CS258104B2; FR2533460B1; JPH0347134B2

Abstract

PROCEDE DE REACTION CHIMIQUE CATALYTIQUE EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR GRANULAIRE S'EFFECTUANT DANS DES CONDITIONS TELLES QUE LES REACTIFS ET LE PRODUIT DE LA REACTION SOIENT GAZEUX A LA TEMPERATURE ET A LA PRESSION DE LA REACTION. L'INVENTION CONCERNE EGALEMENT UN REACTEUR PERMETTANT DE METTRE EN OEUVRE CE PROCEDE. UN ESPACE INTERCYLINDRIQUE ANNULAIRE, S'ETENDANT VERTICALEMENT, EST DEFINI ENTRE UN RECIPIENT DE RETENUE DE CATALYSEUR CYLINDRIQUE EXTERIEUR ET UN RECIPIENT DE RETENUE DE CATALYSEUR CYLINDRIQUE INTERIEUR ET IL EST DIVISE PAR DES PAROIS DE SEPARATION VERTICALES ET S'ETENDANT RADIALEMENT EN PLUSIEURS CHAMBRES. DES TUBES ECHANGEURS DE CHALEUR SONT DISPOSES VERTICALEMENT DANS AU MOINS L'UNE DES CHAMBRES. UN CATALYSEUR GRANULAIRE EST DISPOSE DANS AU MOINS DEUX DESDITES CHAMBRES POUR FORMER AU MOINS DEUX CHAMBRES DE REACTION. UN GAZ D'ALIMENTATION EST ENVOYE SUCCESSIVEMENT ET DANS DES DIRECTIONS RADIALES PAR CES CHAMBRES DE REACTION. LE REACTEUR PERMET D'OBTENIR DE MEILLEURES VITESSES LINEAIRES DU COURANT GAZEUX ET UN COEFFICIENT DE TRANSFERT THERMIQUE D'ENSEMBLE PLUS ELEVE. IL A DONC BESOIN DE MOINS DE TUBES ECHANGEURS DE CHALEUR ET PEUT DONC ETRE PLUS COMPACT. LA REPARTITION DE LA TEMPERATURE OPTIMALE POUR LA REACTION PEUT ETRE OBTENUE DANS CHAQUE CHAMBRE DE REACTION.

Description

Procédé de réaction et réacteur pour sa mise en oeuvre.

La présente invention concerne un perfectionnement apporté à ou concernant un réacteur destiné à effectuer une réaction chimique en présence d'un catalyseur granulaire, dans des conditions telles que les réactifs et le produit de la réaction soient à la fois à l'état gazeux pendant toute la durée de la réaction, et un procédé de réaction utilisant un tel réacteur Plus spécifiquement, la présente invention concerne un perfectionnement apporté à un réacteur du type o un gaz est amené à circuler dans des directions radiales et en passant par un lit de catalyseur tassé dans l'espace intercylindrique et annulaire

i U défini par deux cylindres de diamètres différents.

Les réacteurs du type o un gaz est amené à circuler dans des directions radiales au travers d'un lit de catalyseur intercylindrique, lequel lit est constitué en tassant un catalyseur granulaire dans un espace intercylindrique annulaire défini par deux cylindres de diamètres différents, ont été décrits dans un certain nombre de publications Mais ces propositions antérieures ne concernent pas suffisamment le problème de la répartition de la température dans le lit de catalyseur dans la direction du courant suivi par les gaz C'est pourquoi elles n'ont pas permis d'obtenir une réduction des dimensions 2 U des réacteurs du type ci-dessus, sans provoquer également une réduction

de leurs performances.

Un réacteur perfectionné du type qui précède et un procédé pour l'utiliser sont décrits dans le brevet japonais publié No 149640/1980 et dans le brevet U S No 4 321 234 Ces brevets concernent un procédé de contrôle des températures en divers points le long du parcours suivi par le courant gazeux dans un lit (le catalyseur intercylindrique, à savoir un lit de catalyseur disposé entre deux récipients de retenue cylindriques et perméables aux gaz et de diamètres différents Les températures souhaitées sont atteintes en disposant un certain nombre de tubes de refroidissement s'orientant verticalement sur un groupe de cercles, lesquels cercles sont concentriques à l'axe central commun de deux récipients de retenue du catalyseur, et en amenant le gaz d'alimentation à circuler dans des directions radiales par le lit de catalyseur intercylindrique, de manière que le gaz d'alimentation subisse une réaction catalytique et produise un gaz final, tout en amenant un fluide de refroidissement à passer par les tubes de refroidissement et à transférer la chaleur de la réaction exothermique

résultante au fluide de refroidissement.

Les inventeurs de la présente demande ont effectué des recherches expérimentales intensives sur le procédé et le réacteur décrits ci-dessus Ils ont constaté qu'il était possible, grâce à la présente invention, de perfectionner le procédé et le réacteur décrits ci-dessus. La présente invention concerne un perfectionnement du procédé de réaction décrit cidessus, lequel perfectionnement permet de réduire

les dimensions du réacteur sans en abaisser les performances.

L'invention concerne également un réacteur perfectionné utile pour la

mise en oeuvre du procédé de réaction perfectionné.

Les aspects fondamentaux de la présente invention résident dans les caractéristiques suivantes: ( 1) un espace similaire au lit de catalyseur intercylindrique du brevet U S No 4 321 234 est divisé en plusieurs chambres au moyen de parois de séparation verticales et orientées radialement, ( 2) des tubes échangeurs de chaleur sont disposés dans au moins deux de ces chambres sensiblement de la même

manière que celle dont les tubes de refroidissement sont disposés dans.

le brevet U S No 4 321 234, et un catalyseur est tassé autour des tubes de l'échangeur de chaleur de manière à former au moins deux chambres de réaction contenant un catalyseur, et ( 3) on fait circuler un gaz d'alimentation en série par l'ensemble des chambres de réaction contenant le catalyseur et le gaz d'alimentation passe radialement par chacune des chambres de réaction contenant du catalyseur Selon la présente invention, la vitesse linéaire du courant gazeux qui circule par chaque chambre de réaction est plus rapide que la vitesse du courant gazeux obtenu en utilisant le réacteur du brevet U S No 4 321 234, et le coefficient de transfert thermique d'ensemble du' courant de chaleur qui passe par les parois de chaque tube échangeur de chaleur est donc rendu plus important, ce qui permet de réduire le nombre de tubes échangeurs de chaleur qui sont nécessaires et de réduire les dimensions du réacteur, tout en atteignant également une répartition optimale de la température permettant de réaliser la réaction le long du parcours suivi par le gaz dans chacun des lits de -catalyseur. Selon un aspect de la présente invention, il est proposé un procédé de mise en oeuvre d'une réaction chimique catalytique en présence d'un catalyseur granulaire, selon des conditions telles qu'aussi bien les matériaux de départ que le produit de la réaction soient gazeux aux températures et aux pressions utilisées pour la réaction, lequel procédé consiste à: (a) utiliser un réacteur vertical et cylindrique qui comprend une coquille ou enceinte extérieure, un récipient de retenue extérieur du catalyseur qui est cylindrique et perméable aux gaz, disposé à l'intérieur de la coquille extérieure, un récipient de retenue intérieur du catalyseur qui est cylindrique et perméable aux gaz, et disposé à l'intérieur et coaxialement au récipient de-retenue extérieur du catalyseur, lesquels récipients de retenue du catalyseur définissent un espace intercylindrique annulaire entre eux, au moins deux parois de séparation verticales disposées à l'intérieur de l'espace cylindrique et s'étendant dans des directions radiales respectives et divisant l'espace intercylindrique en chambres séparées qui ont respectivement en coupe horizontale la forme de-secteurs, plusieurs tubes échangeurs de chaleur verticaux prévus dans au moins l'une des chambres, lesdits tubes étant disposés en plusieurs groupes ou séries partiellement circulaires qui sont concentriques à l'axe commun des deux récipients de retenue extérieur et intérieur du catalyseur, le catalyseur étant tassé dans au moins deux de ces chnmbres de manière à former au moins deux chambres de réaction contenant du catalyseur; et (b) amener les matériaux de départ gazeux à passer en direction radiale et en série par les chawbres de réaction contenant le catalyseur, tout en amenant un fluide échangeur de chaleur qui est à la température désirée à passer par chacun des tubes échangeurs de chaleur, permettant ainsi à la réaction catalytique de se poursuivre,

les matériaux de départ réagissant pour former un produit gazeux.

Selon un autre aspect de la présente invention, il est proposé un réacteur comprenant une coquille extérieure verticale et cylindrique comportant des parois de dessus et de dessous à ses extrémités supérieure et inférieure et qui est apte à réaliser une réaction catalytique, en présence d'un catalyseur granulaire, selon des conditions telles que les deux matériaux de départ et le produit de la réaction soient gazeux aux températures et aux pressions utilisées pour la réaction, le réacteur comprenant: (a) un récipient de retenue de catalyseur extérieur, cylindrique et perméable aux gaz, disposé à l'intérieur à une certaine distance de la paroi intérieure de la coquille extérieure, définissant ainsi un premier espace intercylindrique extérieur ou passage à gaz extérieur entre la paroi intérieure et la coquille extérieure, la paroi extérieure du récipient de retenue de catalyseur extérieur et les parois de dessus et de dessous de la coquille extérieure; (b) un récipient de retenue de catalyseur intérieur, cylindrique et perméable aux gaz, coaxial et disposé à l'intérieur du récipient de retenue de catalyseur extérieur, définissant ainsi un second espace intercylindrique annulaire entre le récipient de retenue de catalyseur extérieur, le récipient de retenue de catalyseur intérieur et les parois de dessus et de dessous de la coquille extérieure; (c) au moins deux parois de séparation verticales s'étendant radialement entre les récipients de retenue de catalyseur intérieur et extérieur et subdivisant le second espace intercylindrique en un nombre sélectionné de chambres séparées qui sont respectivement sectorielles ou se présentant sous la forme d'un segment d'anneau, vues en coupe horizontale; (d) plusieurs tubes échangeurs de chaleur verticaux dans au moins l'une des chambres, lesdits tubes étant disposés en groupes ou séries partiellement circulaires, les groupes partiellement circulaires étant espacés radialement les uns des autres et concentriques à l'axe central commun à la fois des récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur et les tubes échangeurs de chaleur de chacun des groupes partiellement circulaires ôtant espacés circonférentiellement les uns des autres de manière à déterminer au moins une chambre de réaction contenant lesdits tubes; (e) au moins une paroi verticale formant barrière interne, prévue à l'intérieur du récipient de retenue de catalyseur intérieur et espacée de la paroi intérieure du récipient de retenue de catalyseur intérieur, ladite paroi formant barrière ayant la capacité de modifier la direction du courant gazeux de manière à définir au moins un passage à courant gazeux intérieur dans l'espace compris entre la paroi intérieure du récipient de retenue de catalyseur intérieur et la face extérieure de la ou des parois formant barrière; (f) au moins un collecteur de fluide échangeur de chaleur et au moins un distributeur de fluide échangeur de chaleur prévus respectivement aux extrémités verticales opposées de chacune des chambres de réaction comportant lesdits tubes et reliés aux extrémités opposées des tubes échangeurs de chaleur qui traversent cette chambre de réaction, de manière à collecter et répartir respectivement le fluide échangeur de chaleur qui passe par lesdits tubes échangeurs de chaleur; (g) au moins une tuyauterie, de sortie de fluide échangeur de chaleur et au moins une tuyauterie d'entrée de fluide échangeur de chaleur traversant l'une seulement ou les deux parois de dessus et de dessous et reliées au moins à l'un des collecteurs et au moins à l'un des distributeurs respectivement; (h) au moins une tuyauterie de chargement de catalyseur et au moins une tuyauterie de déchargement de catalyseur communiquant avec chacune des chambres de réaction et traversant les parois de dessus et de dessous respectivement; (i) une ou plusieurs parois de subdivision, verticales et s'étendant radialement, disposées dans au moins l'un desdits premiers passages à courant gazeux extérieur et l'un desdits passages à courant gazeux intérieur, chaque paroi de:uibdivision étant reliée à l'une des parois de séparation verticales, d-finissant ainsi le parcours suivi, par le courant gazeux de manière que le gaz soit amené à circuler en série et à passer par les deux chambres de réaction ou plus, dans des directions radiales, le gaz s'écoulant alternativement radialement vers l'intérieur et radialement vers l'extérieur dans les chambres successives, la direction du courant de la première chambre étant à radialement vers l'extérieur lorsque le gaz de réaction de départ est introduit par l'extrémité radialement intérieure de ladite première " chambre, et la direction du courant dans la première chambre étant radialement vers l'intérieur lorsque le gaz de réaction de départ est introduit dans son extrémité qui est radialement vers l'extérieur; et (j) -au moins une entrée de gaz de réaction et au moins une sortie de gaz final prévues en communication avec la première chambre et la

dernière chambre de la série, respectivement.

D'autres objets, caractéristiques et avantages de la présente

invention apparaîtront clairement à la lecture de la description qui

suit, en référence aux dessins ci-annexés, dans lesquels: la Fig 1 est une coupe verticale schématique d'un réacteur permettant de décrire le principe de la présente invention, la Fig 2 est une coupe horizontale du réacteur selon la ligne II-II de la Fig 1, la Fig 3 est un diagramme montrant la relation entre la température et la vitesse d'une réaction de synthèse d'ammoniac, les Fig 4 A à 4 F montrent schématiquement le parcours suivi par le gaz dans différentes chambres de réaction, la Fig 4 A montrant un réacteur de l'art antérieur et les Fig 4 B à 4 F des réacteurs selon la présente invention, la Fig 5 est une coupe verticale d'un mode de réalisation d'un réacteur selon la présente invention, la Fig 6 est une coupe horizontale d'un réacteur selon la ligne VI-VI de la Fig 5, la Fig 7 est une coupe verticale d'un mode de réalisation d'un collecteur primaire selon l'invention, la Fig 8 est une vue en plan de dessus d'un mode de réalisation d'un collecteur du type à plaque selon l'invention, la Fig 9 est une coupe verticale du collecteur du type à plaque selon la ligne IX-IX de la Fig 8, la Fig 10 est une coupe verticale d'un mode de réalisation d'un réacteur selon l'invention, le réacteur comprenant un échangeur de chaleur pour préchauffer un gaz d'alimentation dans sa partie centrale, la Fig 11 est une coupe horizontale du réacteur selon la ligne XI-XI de la Fig 10, la Fig 12 est une coupe verticale d'un autre mode de réalisation d'un réacteur selon l'invention, lequel réacteur comprend un échangeur de chaleur pour préchauffer un gaz d'alimentation à l'intérieur d'une chambre dont la coupe horizontale est sectionelle, et la Fig 13 est une coupe horizontale du réacteur selon la ligne

XIII-XIII de la Fig 12.

Dans une réaction catalytique, il existe normalement des températures optimales qui doivent être maintenues en divers emplacements du lit de catalyseur par lequel on fait passer le gaz d'alimentation Ces températures sont déterminées en tenant compte de la vitesse de la réaction et de la quantité de sous-produits obtenus de la réaction Par exemple, quand il y a synthèse catalytique d'ammoniac sous pression constante, en utilisant un mélange à 3:1 (moles) d'hydrogène et d'azote en tant que gaz d'alimentation, la vitesse de réaction de l'ammoniac en chaque emplacement dans un lit de catalyseur peut être exprimée approximativement par l'équation suivante: V = K x (C C) = K x 6 C ( 1) o, V = vitesse de réaction de l'ammoniac (kg mole/heure/cat m 3) C = fraction molaire de la concentration d'équilibre de l'ammoniac, à la température et à la pression de la réaction, en un emplacement donné du lit de catalyseur; C = fraction molaire de la concentration de l'ammoniac déjà présent au même emplacement que ci-dessus; K = coefficient de vitesse de la réaction; et = différence entre la concentration d'équilibre de l'ammoniac C à l'emplacement ci-dessus et la concentration effective

C au même emplacement.

Selon l'équation qui précède on comprendra que lorsque, la température en un emplacement donné A dans le lit de catalyseur monte, le coefficient de vitesse K de la réaction augmente, mais que la concentration d'équilibre de l'ammoniac Ce diminue, ce qui réduit fortement la différence a C entre la concentration d'équilibre et la concentration effective et, de façon correspondante, fait baisser la vitesse V de la réaction Quand la température à l'emplacement A baisse au contraire, la différence A C entre la concentration d'équilibre de l'ammoniac et sa concentration effective augmente, mais le coefficient de vitesse de la réaction diminue, ce qui fait à nouveau tomber la vitesse V de la réaction La nature ci- dessus de la réaction de synthèse de l'ammoniac suggère qu'il convient de maintenir une température spécifique à laquelle la vitesse de la réaction permettant d'obtenir de l'ammoniac atteint un maximal pour chaque concentration de l'ammoniac qui peut être effectivement présent à l'emplacement A. Bien qu'il n'y ait pas de sous-produits provenant de la réaction de synthèse de l'ammoniac discutée ci-dessus, on constate certaines réactions qui sont accompagnées par la production de sous- produits, tels que des alcools supérieurs dans le cas de la réaction de synthèse du méthanol Dans ce dernier cas, il peut y avoir dans certains cas une température particulière à laquelle la vitesse de réaction du méthanol atteint un maximum alors que les quantités de sous-produits sont faibles, en plus d'une température qui permet à la vitesse de la réaction, y compris la vitesse de réaction de chaque sous-produit, d'atteindre un maximum Tenant compte de ce qui précède, il est très important que cette réaction catalytique soit conduite en maintenant les températures aux divers emplacements le long du parcours suivi par le gaz d'alimentation qui passe par le lit de catalyseur à des niveaux permettant des vitesses de réaction maximales (appelée ci-après "températures optimales") pour obtenir efficacement une quantité importante du produit attendu de la réaction en utilisant un petit réacteur, et avec un faible niveau de formation de sous-produits Du fait que la température optimale décrite cidessus en chaque emplacement du lit de catalyseur varie en fonction de la concentration du produit de la réaction désiré dans le gaz qui est en contact avec le catalyseur en cet emplacement, on peut préparer une courbe de la répartition des températures optimales en indiquant sur un graphique les températures optimales sur la totalité du parcours suivi par le courant gazeux depuis son entrée dans le lit dé catalyseur jusqu'à sa sortie du lit de catalyseur, graphique o l'axe horizontal représente la distance du parcours suivi par le courant gazeux depuis l'entrée du gaz dans le lit de catalyseur jusqu'aux divers emplacements dans le lit de catalyseur, alors que les températures sont notées le long de l'axe vertical du graphique Bien que cette courbe de répartition des températures optimales puisse indiquer dans certains cas rares une température constante depuis l'entrée jusqu'à la sortie du lit de catalyseur, elle se présente en général sous la forme d'une courbe qui varie selon le type de la réaction, le type de catalyseur utilisé; la

pression de la réaction et autres facteurs similaires La courbe de -

répartition de la température optimale sus-mentionnée sera appelée

ci-après "répartition de la température optimale".

Comme mentionné ci-dessus, on connaît jusqu'ici un certain nombre de réacteurs du type o un gaz est amené à circuler dans des directions radiales et en passant par un lit de catalyseur intercylindrique Mais aucun réacteur n'a été pratiquement conçu en tenant compte de la répartition de la température qui soit optimale pour la réaction A titre de corollaire, ces réacteurs de l'art antérieur ne sont pas satisfaisants du point de vue de la possibilité de réduire leur encombrement. Un réacteur capable d'obtenir une répartition de la température optimale a été proposé par le brevet japonais publié No 149640/1980 sus-mentionné et par le brevet U S correspondant No 4 321 234 Cette proposition décrit un procédé de mise en oeuvre d'une réaction catalytique qui comprend la disposition d'un certain nombre de tubes de refroidissement s'étendant verticalement dans le lit de catalyseur intercylindrique décrit ci-dessus, en groupes circulaires et concentriques à l'axe central commun des récipients de retenue de catalyseur perméable aux gaz disposés respectivement radialement à l'extérieur et radialement à l'intérieur du lit de catalyseur intercylindrique On fait passer le gaz d'alimentation par le lit de catalyseur une fois seulement et de façon uniforme dans toutes les directions radiales, ceci signifiant que le gaz d'alimentation ne circule qu'une fois par la totalité de la section transversale du lit de catalyseur, alors qu'un fluide de refroidissement passe par les tubes de refroidissement, maintenant-ainsi les températures aux divers emplacements le long du parcours suivi par le gaz d'alimentation entre l'entrée dans le lit de catalyseur et la sortie du lit de catalyseur aux températures optimales correspondant à une réaction exothermique donnée, La proposition ci-dessus concerne également un réacteur

permettant de mettre en oeuvre le procédé indiqué.

Les inventeurs des présentes ont découvert qu'en prévoyant des parois de séparation verticales et s'étendant radialement dans le lit de catalyseur intercylindrique du réacteur sus-mentionné, de façon à diviser le lit de catalyseur intercylindrique en plusieurs chambres de réaction séparées, et en faisant passer le gaz d'alimentation sensiblement en série par au moins deux des chambres de réaction séparées, il est possible d'augmenter la vitesse du courant gazeux sans modifier la vitesse spatiale générale du réacteur dans son ensemble, d'une façon connue en soi, et dans le même temps d'augmenter le coefficient de transfert thermique général pendant l'échange de chaleur avec le fluide échangeur de chaleur qui circule par les tubes échangeurs de chaleur, ce qui permet d'utiliser un nombre réduit de tubes échangeurs, de chaleur et, de façon correspondante, de constituer un réacteur plus petit, tout en obtenant des résultats qui sont au moins aussi bons que ceux obtenus avec le réacteur du brevet U S No

4 321 234 sus-mentionné.

La présente invention sera maintenant décrite avec référence aux Fig 1 et 2, o la référence 1 désigne une coquille-extérieure t cylindrique et verticale du réacteur La coquille extérieure et cylindrique 1 comprend une paroi inférieure 2 et une paroi supérieure 3 A l'intérieur de la coquille extérieure sont prévus un récipient de retenue de catalyseur 4, extérieur et perméable aux gaz, et un récipient de retenue de catalyseur intérieur 5 disposé à l'intérieur du récipient de retenue de catalyseur extérieur 4, les deux récipients de retenue 4 et 5 étant coaxiaux l'un par rapport à l'autre et par rapport à l'axe central de la coquille extérieure L'espace annulaire extérieur 6 défini entre la coquille extérieure 1, le récipient de retenue l.1 -: extérieur 4 du catalyseur et les parois inférieure et supérieure 2, 3 déterminent un passage extérieur pour le courant gazeux Le passage extérieur pour le courant gazeux est divisé par des parois de subdivision extérieures 15 en passages 6 A et 6 B A l'intérieur du récipient de retenue intérieur 5 du catalyseur est prévue une paroi circulaire intérieure formant barrière 8 et des parois de subdivision 16 orientées radialement vers l'intérieur, qui s'étendent radialement vers l'extérieur à partir de la paroi circulaire formant barrière 8 jusqu'au récipient de retenue intérieur 5 du catalyseur L'espace défini par le récipient de retenue intérieur 5 du catalyseur, la paroi formant barrière 8 et les parois supérieure et inférieure 2, 3, est ainsi divisé en plusieurs passages intérieurs 7, 7 A et 7 B destinés au courant gazeux, par les parois de subdivision 16 L'espace défini par le récipient de retenue extérieur 4 du catalyseur, le récipient de retenue intérieur 5 du catalyseur et les parois supérieure et inférieure 2, 3 est divisé par des parois de-séparation verticales 9 s'étendant radialement en un nombre désiré de chambres (quatre dans l'exemple illustré), 10, 11, 12 et 13, qui ont respectivement une forme en coupe transversale horizontale en secteur, c'est-à-dire qui ont la

forme d'un segment d'anneau.

Ces chambres 10, 11, 12 et 13 sont utilisées soit comme chambres dans lesquelles est tassé un catalyseur, soit de chambres d'échange de chaleur, comme cela sera-décrit ci-dessous Dans l'exemple illustré aux Fig I et 2, toutes ces chambres 10, 11, 12 et 13 sont utilisées comme chambres de réaction, et dans chacune d'entre elles sont disposés des tubes échangeurs de chaleur 14 et un catalyseur qui y est tassé Dans chacune de ces chambres, le gaz est amené à circuler en direction radiale Il est nécessaire de déterminer à l'avance l'ordre des chambres de réaction, c'est-à-dire l'ordre dans lequel le gaz est amené à passer en série par les chambres de réaction 10, 11, 12 et 13, et la

direction du courant de gaz dans chaque chambre de réaction.

Dans l'exemple illustré, les chambres de réaction sont utilisées selon l'ordre dans lequel ( 1) le courant circule radialement vers l'extérieur dans la première chambre de réaction 10, ( 2), le courant circule radialement vers l'intérieur dans la seconde chambre de réaction 11, ( 3), le courant circule radialement vers l'extérieur dans la troisième chambre de réaction 12, et ( 4), il circule radialement vers l'intérieur dans la quatrième chambre de réaction 13 En faisant circuler le gaz dans la première chambre 10 radialement vers l'extérieur à partir du passage à courant gazeux intérieur 7 A et vers le passage à courant gazeux extérieur 6 A, on détermine l'ordre selon lequel le courant circule dans les autres chambres de réaction et la direction du courant gazeux dans chaque chambre de réaction Dans chaque chambre de réaction, les tubes échangeurs de chaleur 14 sont disposés en un certain nombre de groupes partiellement circulaires, lesquels groupes sont concentriques à l'axe central commun de la coquille 1 et aux récipients de retenue 4 et 5 du catalyseur En d'autres termes, les tubes échangeurs de chaleur de chaque groupe sont espacés radialement et à distance égale de l'axe central commun du réacteur et sont disposés le long d'un arc, dont la longueur dépend de la dimension courbe de la chambre de réaction dans lequel ce groupe de

tubes est disposé, par exemple sur 900 dans le réacteur de la Fig 2.

En outre, pour contrôler l'ordre du courant gazeux passant par les chambres de réaction, on prévoit les parois de subdivision extérieures 15 qui s'étendent radialement vers l'extérieur'et qui divisent l'espace extérieur par o passe le courant gazeux en des passages à courant gazeux extérieurs 6 A et 6 B Les parois de subdivision extérieures 15 sont alignées radialement par rapport à la paroi de séparation 9 et définissent avec elle des prolongements entre les première et quatrième chambres de réaction 10, 13 et la paroi de séparation 9 entre les seconde et troisième chambres de réaction 11, 12 Les parois de subdivision intérieures 16 qui s'étendent radialement et qui définissent les passages intérieurs 7, 7 A et 7 B pour le courant gazeux sont respectivement disposées ( 1) sur des prolongements de la paroi de séparation 9 entre les première et seconde chambres de réaction 10, 11, ( 2), sur la paroi de séparation 9 entre les troisième et quatrième chambres de réaction 12, 13, et ( 3) sur la paroi de séparation 9 entre les quatrième et première chambres de réaction 13, 10 En concordance du parcours du courant gazeux établi comme décrit ci-dessus, on prévoit respectivement aux extrémités supérieure et inférieure des passages intérieurs 7 A et 7 B respectifs du courant gazeux une entrée d'alimentation de gaz 17 et une sortie 18 pour le gaz constituant le produit de la réaction, l'entrée 17 étant en communication avec la première chambre de réaction 10 et la sortie 18 étant en communication avec la quatrième chambre de réaction 13. Dans l'exemple illustré aux Fig 1 et 2, les extrémités supérieure et inférieure de tous les tubes échangeurs de chaleur 14 disposés dans chacune des chambres de réaction 10, 11, 12 et 13, comme décrit ci-dessus, sont reliées à des structures constituant des distributeurs et des collecteurs Dans les modes de réalisation illustrés, ces structures sont constituées par des collecteurs primaires 19 A reliés aux tubes 14, des collecteurs secondaires 19 C et des tuyauteries 19 B qui relient les collecteursprimaires aux collecteurs secondaires Les collecteurs secondaires 19 C des structures distributrices et des structures collectrices sont reliés respectivement à des tuyauteries d'entrée et de sortie de fluide 20 Le système distributeur et collecteur qui vient d'être décrit est réversible, de sorte que le courant du fluide échangeur de chaleur passant par les tubes échangeurs de chaleur 14 peut s'écouler du haut vers le bas ou du bas vers le haut dans le mode de réalisation représenté En outre, les tubes échangeurs de chaleur 14 disposés dans les chambres respectives 10, 11, 12 et 13 sont reliés à des structures collectrices différentes des tubes 20, de sorte que le fluide échangeur de chaleur est amené séparément aux tubes échangeurs de chaleur 14 dans chacune des chambres 10, 11, 12 et 13, chaque chambre disposant d'une tuyauterie d'entrée et d'une tuyauterie de sortie 20 Au travers de la paroi, supérieure 3 du réacteur est prévue une tuyauterie de chargement de catalyseur 21 pour chaque chambre de réaction 10, 11,-12 et 13, et une tuyauterie de déchargement de catalyseur 22 est prévue au travers de la paroi de fond 2 de chaque chambre de réaction 10, -11, 12 et 13 Pour faire fonctionner le réacteur de la présente invention ayant la structure décrite ci-dessus, on tasse un catalyseur approprié à la réaction désirée dans chaque chambre de réaction 10, 11, 12 et 13 en passant par la tuyauterie de chargement de catalyseur correspondante 21 avant l'utilisation du

réacteur.

Le réacteur de la présente invention peut être utilisé pour obtenir des réactions à la fois exothermiques et endothermiques dans la mesure o le gaz d'alimentation et le gaz final restent à l'état gazeux avant, pendant et après la réaction Lorsque le réacteur est utilisé pour obtenir une réaction exothermique, le fluide échangeur de chaleur qui passe par les tubes échangeurs de chaleur 14 sert de fluide de refroidissement Ains, la température du fluide de refroidissement doit tre inférieure aux températures du catalyseur et du gaz de la réaction pendant la réaction Lorsque le réacteur de la présente invention est utilisé pour obtenir une réaction endothermique, le fluide échangeur de chaleur qui circule par les tubes échangeurs de chaleur 14 sert de fluide de chauffage Dans ce cas, la température du fluide de chauffage doit être supérieure aux températures du catalyseur et du gaz de la

réaction pendant la réaction.

La Fig 3 montre schématiquement le rapport existant entre la vitesse de la réaction et la température d'une réaction de synthèse d'ammoniac, en présence d'un catalyseur disponible dans le commerce, à une pression de 45 kg/cm 2, à partir d'un gaz de synthèse comprenant de l'hydrogène et de l'azote mélangés selon un rapport molaire de 3: 1 et comprenant 13,6 moles% d'un gaz inerte Chaque vitesse de réaction obtenue en accord avec l'équation ( 1) pour chacune des concentrations de NH 3 qui sont indiquées et pour chaque température comprise dans la plage de 350-460 'C est indiquée sous forme d'une courbe unique Les courbes de la Fig 3 montent respectivement les niveaux de la vitesse de la réaction d'une synthèse d'ammoniac en utilisant un catalyseur disponible dans le commerce, pour des concentrations correspondantes

d'ammoniac qui sont montrées au-dessus de chaque courbe correspondante.

Chaque courbe correspondant à une concentration d'ammoniac de 4,0 % ou plus (toutes les références à des pourcentages dans ce qui suit se t 30 réfèrent à des pourcentages molaires à moins d'indication contraire) présente une unique température à laquelle le niveau de la vitesse de la réaction est le plus élevé, et qui est la température optimale pour cette concentration d'ammoniac Pour les raisons mentionnées ci-dessus avec référence à l'équation ( 1), la vitesse de la réaction selon chacune des courbes baisse lorsqu'op modifie la température par rapport à la température optimale, que cette température soit élevée ou abaissée Lorsque la concentration d'ammoniac est de 3,0 % ou moins, la température qui permet d'obtenir la vitesse de réaction la plus rapide est située audessus de 460 'C Les températures optimales de ces courbes sont donc en dehors du diagramme représenté à la Fig 3. A la Fig 3, la ligne T est obtenue en reliant les points des courbes de vitesse de réaction indiqués ci-dessus auxquels les niveaux de la vitesse de réaction correspondante de chaque courbe sont les plus hauts Dans le cas d'une synthèse d'ammoniac catalytique, un gaz d'alimentation est chargé dans un lit de catalyseur et est amené en contact avec le catalyseur de manière à former de l'ammoniac, un gaz qui est le produit de la réaction et ayant une concentration accrue en ammoniac quittant alors le lit de catalyseur La quantité de catalyseur nécessaire à la réaction peut être réduite au minimum à condition que pendant que se déroule la réaction les températures régnant dans le lit de catalyseur soient maintenues à des niveaux permettant d'obtenir le niveau de vitesse maximale de la réaction pour la concentration d'ammoniac en chaque emplacement En d'autres termes, les températures de réaction qui viennent d'être indiquées, en chaque emplacement, doivent correspondre aux points se trouvant sur la ligne T Ceci signifie que la répartition de la température optimale dans le lit de catalyseur peut être représentée par une courbe obtenue en modifiant la courbe T de manière que les distances séparant l'entrée du lit de catalyseur, le long du parcours suivi par le gaz, vers des emplacements contenus dans le lit de catalyseur soient représentées par l'axe

horizontal, les températures étant représentées par l'axe vertical.

Du fait que la réaction de synthèse de l'ammoniac est une réaction exothermique, il est nécessaire d'éliminer la chaleur de la réaction qui en résulte de manière que les températures régnant dans le lit du catalyseur soient maintenues aux températures optimales qui

correspondent aux concentrations d'ammoniac effectivement présentes en-

chaque emplacement du lit Pour maintenir la répartition de la température optimale dans l'ensemble du lit de catalyseur, on abaisse les températures du gaz de la réaction et du catalyseur le long de la courbe T à mesure que se déroule la réaction et qu'augmente la concentration d'ammoniac dans le gaz de la réaction Pour obtenir ce résultat, il est nécessaire de déterminer une surface de refroidissement par transfert de chaleur dans le lit de catalyseur La surface de transfert de chaleur qui est nécessaire par m 3 de catalyseur en vue de refroidir le catalyseur et le gaz de la réaction est la même aux emplacements o la concentration d'ammoniac est la même, mais ces surfaces de transfert de chaleur qui sont nécessaires sont différentes

aux emplacements o les concentrations d'ammoniac sont différentes.

Il est donc possible de maintenir des emplacements ayant la même concentration d'ammoniac à la même température optimale et d'établir, dans l'ensemble, la répartition de la température optimale décrite ci- dessus dans le lit du catalyseur en faisant passer le gaz d'alimentation de façon uniforme dans des directions radiales et au travers d'un lit de catalyseur vertical et intercylindrique, o plusieurs tubes échangeurs de chaleur s'étendant verticalement sont disposés selon plusieurs groupes circulaires dont chacun est concentrique à l'axe concentrique du lit de catalyseur et les nombres de tubes échangeurs de chaleur des séries circulaires respectives étant réglés sur le nombre optimal nécessaire et déterminé par la distance les séparant de l'entrée de gaz dans le lit de catalyseur, et en amenant un fluide de refroidissement à s'écouler par les tubes échangeurs de chaleur Quand on fait passer un gaz par un lit de catalyseur intercylindrique en partant de son côté radialement intérieur vers son côté radialement extérieur, les longueurs circonférentielles des cercles sur lesquels sont disposés les tubes échangeurs de chaleur sont plus longues en direction du côté radialement extérieur du lit de catalyseur intercylindrique Il est donc possible de disposer plus de tubes échangeurs de chaleur sur des cercles à proximité du côté radialement extérieur que sur des cercles proches du côté radialement intérieur, ce qui amène la température du gaz de la réaction à tomber successivement à mesure qu'il passe du côté radialement intérieur vers le côté radialement extérieur du lit de catalyseur et obtenir la répartition de la température optimale dans le lit de catalyseur comme mentionné ci- dessus Quand on détermine la répartition de la température optimale, on peut abaisser la pression de la réaction à laquelle, par exemple, on synthétise de l'ammoniac ou du méthanol Dans certains cas, il peut être souhaitable de faire passer le gaz d'alimentation en sens opposé, à savoir en partant du côté radialement extérieur vers le d 8 té radialement intérieur, en fonction du type de la réaction qui se déroule. Le brevet japonais publié No 149640/1980 décrit ci-dessus et le brevet U S correspondant No 4 321 234 décrivent un procédé de réaction d'un réacteur utile pour la mise en oeuvre du procédé de réaction basé sur les principes décrits dans le paragraphe qui précède Cependant, dans ce procédé, le gaz d'alimentation est amené à passer simultanément une fois seulement dans toutes les-directions radiales au travers d'un lit de catalyseur annulaire Ainsi, la vitesse linéaire du gaz qui circule dans une direction perpendiculaire à la direction en longueur de chaque tube échangeur de chaleur est lente et le coefficient de transfert thermique d'ensemble de la chaleur passant au travers des parois dès tubes échangeurs de chaleur diminue, ce qui fait qu'il faut

prévoir de nombreux tubes échangeurs de chaleur sur chaque cercle.

Comme mentionné ci-dessus, la présente invention améliore les inconvénients décrits du procédé de réaction de l'art antérieur Du fait que l'on peut augmenter la vitesse linéaire du courant gazeux et que l'on peut augmenter le coefficient de transfert thermique d'ensemble en divisant le lit de catalyseur intercylindrique au moyen de parois de séparation verticales 9 en plusieurs chambres de réaction comme montré aux Fig 1 et 2, il devient possible de réduire le nombre de tubes échangeurs de chaleur tout en utilisant la même quantité de catalyseur et tout en maintenant une distribution de la -température optimale dans chaque chambre de réaction Par exemple, lorsque le lit de catalyseur est divisé en quatre chambres de réaction de dimensions égales, comme montré aux Fig 1 et 2, la vitesse linéaire du gaz est quatre fois plus rapide et le coefficient de transfert thermique d'ensemble est au moins sensiblement doublé Ainsi, le nombre de tubes échangeurs de chaleur peut être réduit d'au moins la moitié, par comparaison avec le nombre nécessaire pour le même processus selon le procédé de l'art antérieur précédemment proposé Cette réduction du nombre de tubes échangeurs de chaleur conserve les tubes échangeurs de chaleur en soi et permet également de réduire le réacteur du volume qui aurait été occupé par les tubes échangeurs de chaleur additionnels De plus, le perfectionnement apporté par la présente invention permet de simplifier la structure des collecteurs et distributeurs sus-mentionnés On peut donc économiser les matériaux nécessaires à la

construction du réacteur et réduire ainsi son coût d'ensemble.

Un autre avantage du réacteur selon la présente invention est que du fait de l'augmentation du coefficient de transfert thermique d'ensemble des tubes échangeurs de chaleur, il devient possible de disposer d'une capacité d'échange de chaleur suffisante, même aux emplacements proches de la paroi radialement interne du lit de catalyseur intercylindrique, ce qui permet au concepteur de choisir librement la façon de faire passer le courant gazeux soit radialement vers l'extérieur, soit radialement vers l'intérieur par le lit de

catalyseur intercylindrique.

De nombreux modes de réalisation sont envisagés aussi bien en ce qui concerne le procédé de la réaction que le réacteur selon la présente invention La présente invention sera maintenant décrite en détail avec référence aux modes de réalisation additionnels donnés à

titre d'exemples.

Les Fig 4 A à 4 F sont des vues en coupe horizontale et schématiques de divers agencements du lit de catalyseur intercylindrique Les Fig 4 A à 4 F seront décrites du point de vue du

parcours suivi par un gaz qui passe par le lit de catalyseur.

La Fig 4 A est un exemple du procédé qui a déjà été proposé dans le brevet japonais publié No 149640/1980 et dans le brevet U S. correspondant No 4 321 234 A la Fig 4 A, il n'est prévu qu'une unique chambre de réaction, laquelle chambre comprend une chambre intercylindrique 10 définie par un récipient de retenue de catalyseur 4 extérieur et cylindrique, perméable aux gaz, disposé à l'intérieur d'une coquille extérieure 1, et un récipient de retenue de catalyseur 5 intérieur et cylindrique, perméable aux gaz, prévu à l'intérieur du récipient de retenue de catalyseur extérieur 4 Plusieurs tubes échangeurs de chaleur (non représentés), s'étendant verticalement, sont disposés dans la chambre de réaction par groupes circulaires qui sont concentriques à l'axe central commun des deux récipients de retenue de catalyseur 4 et-5 Un gaz d'alimentation est envoyé soit au passage à gaz extérieur 6, soit au passage à gaz intérieur 7, et il est amené à circuler simultanément et de façon uniforme dans toutes les directions radiales, soit radialement vers l'extérieur, soit radialement vers l'intérieur En d'autres termes, le gaz ne passe qu'une fois par la

totalité annulaire de la section transversale du lit de catalyseur.

Selon la présente invention, le gaz d'alimentation est amené à passer en série par au moins deux chambres de réaction séparées qui sont obtenues en divisant l'espace intercylindrique 10 en parties ayant la forme de segments d'anneau, comme cela sera décrit ci-dessous La Fig 4 B représente un mode de réalisation de l'invention dans lequel le lit de catalyseur intercylindrique est divisé par deux parois de séparation verticales et s'étendant radialement 9, en deux chambres de réaction 10, - 11 Dans le mode de réalisation illustré, la partie centrale du réacteur qui est comprise dans le récipient de retenue de catalyseur intérieur 5 n'est pas utilisée, par exemple, en tant qu'espace pour installer un échangeur de chaleur conçu pour préchauffer le gaz d'alimentation Ainsi, il n'est prévu aucune paroi 8 formant barrière intérieure Par contre, une paroi de subdivision intérieure 16 subdivise le passage à gaz intérieur 7 en deux passages 7 A et 7 B La paroi de subdivision 16 est reliée aux extrémités radialement intérieures des parois de séparation 9 et s'étend entre elles Le gaz d'alimentation est d'abord amené à circuler radialement vers l'extérieur en partant du passage intérieur voisin 7 A pour passer dans la première chambre de réaction 10 en allant de l'intérieur vers l'extérieur Le gaz circule ensuite par le passage à gaz extérieur 6, puis par la seconde chambre de réaction 11, de l'extérieur vers l'intérieur de celle-ci, pour arriver dans le passage intérieur voisin 7 B. La Fig 4 C montre un autre mode de réalisation o le lit de catalyseur intercylindrique est divisé en trois parties égales Dans ce mode de réalisation, une paroi formant barrière, cylindrique et intérieure 8 est prévue de manière que son espace central puisse être utilisé en tant qu'espace pour l'installation d'un échangeur de chaleur destiné à préchauffer le gaz d'alimentation avec la chaleur provenant du gaz obtenu à haute température L'échangeur de chaleur de préchauffage qui est prévu à l'intérieur de la paroi formant barrière 8 n'est pas représenté à la Fig 4 C mais sera discuté plus loin Les parois de subdivision extérieures 15 s'étendant radialement vers l'extérieur et les parois de subdivision intérieures s'étendant radialement 16 sont prévues pour définir les passages à gaz extérieurs 6 A, 6 B et les passages à gaz intérieurs 7 A et 7 B respectivement Ainsi, le gaz d'alimentation passe radialement vers l'extérieur par la première chambre de réaction 10 en partant du passage à gaz intérieur 7 A, circule dans le sens des aiguilles d'une montre par le passage à gaz extérieur 6 A, s'écoule radialement vers l'intérieur par la seconde chambre de réaction 11, passe par le second passage à gaz intérieur 7 B, puis s'écoule radialement vers l'extérieur en passant par la troisième chambre de réaction 12, et sort finalement du réacteur par le passage à gaz extérieur 6 B qui est en communication avec la troisième chambre de

réaction 12.

Dans les deux modes de réalisation ci-dessus des Fig 4 B et 4 C, les lits de catalyseur intercylindrique sont chacun disposés dans des

chambres de réaction de mêmes dimensions.

La Fig 4 D représente un autre mode de réalisation de l'invention, dans lequel les lits de catalyseur intercylindrique sont disposés dans des chambres de réaction de dimensions différentes Dans le mode de réalisation illustré, le gaz d'alimentation circule radialement vers l'extérieur en passant par la première chambre de réaction semi- circulaire 10 et en provenance du passage à gaz intérieur 7 A, -circule dans le sens des aiguilles d'une montre par le passage à gaz extérieur 6 A, passe radialement vers l'intérieur par la seconde chambre de réaction 11, circule par le passage à gaz intérieur 7 B, puis circule radialement vers l'extérieur par la troisième chambre de réaction 12 en direction du passage à gaz extérieur 6 B. A la Fig 4 E, le gaz de la réaction est autorisé à circuler en parallèle par deux chambres de réaction qui sont quatre au total Le gaz d'alimentation est amené à circuler radialement vers l'extérieur dans la première chambre de réaction 10 en provenance du passage intérieur 7 A et le courant gazeux résultant est alors divisé en deux parties qui circulent respectivement dans le sens des aiguilles d'une montre et dans le sens inverse des aiguilles d'une montre dans le passage à gaz extérieur 6 A Ensuite, les deux courants gazeux ainsi divisés passent en parallèle radialement vers l'intérieur par deux secondes chambres de réaction li A et 11 B Ces deux courants gazeux sont combinés dans le passage à gaz intérieur 7 B et l'unique courant gazeux qui en résulte circule radialement vers l'extérieur par la troisième chambre de réaction 12 vers le passage à gaz extérieur 6 B. A la Fig 4 F, le gaz passe du passage intérieur 7 A radialement vers l'extérieur par la première chambre de réaction 10, puis circule dans le sens des aiguilles d'une montre par le passage extérieur 6 A, s'écoule radialement vers l'intérieur par la seconde chambre de réaction 11, passe par le passage intérieur 7 B, circule radialement vers l'extérieur par la troisième chambre de réaction 12, circule dans le sens des aiguilles d'une montre par le passage extérieur 6 B, et s'écoule radialement vers l'intérieur par la quatrième chambre de réaction 13 vers le passage intérieur 7 C. Dans les modes de réalisation ci-dessus de la présente invention, des parois de subdivision extérieures et s'étendant radialement 15 et des parois de subdivision intérieures et s'étendant radialement 16 sont prévues pour définir les passages à gaz extérieurs 6 A, 6 B et les passages à gaz intérieurs 7 A, 7 B, 7 C pour contrôler le parcours suivi par le gaz comme indiqué ci-dessus Dans les modes de réalisation décrits ci-dessus, le gaz est amené à circuler radialement vers l'extérieur dans chacune des premières chambres de réaction 10 Mais il entre dans le champ d'application de l'invention d'inverser la direction du courant gazeux dans chacune des premières chambres de réaction 10 décrites ci-dessus Quand le gaz circule en direction opposée dans chacune des chambres de réaction 10, les directions du courant gazeux dans les autres chambres de réaction sont également inversées de façon correspondante Pour obtenir ce changement, il est nécessaire de modifier les positions des parois de subdivision 15 et 16 dans les passages à gaz extérieurs et les passages à gaz intérieurs respectivement Les détails de ces changements ressortent clairement de

la description qui précède pour l'homme de l'art et ne sont donc pas

indiqués ici D'autres façons équivalentes de subdiviser le lit de catalyseur, en plus des procédés représentés aux Fig 4 B à 4 F,

apparaîtront clairement à l'homme de l'art.

Dans la présente invention, il n'est pas toujours essentiel d'utiliser en tant que chambres de réaction toutes les chambres qui sont constituées en subdivisant l'espace intercylindrique utilisé en tant que lit de catalyseur dans le brevet japonais publié No 149640/1980 par des parois de séparation verticales comme décrites ci-dessus, lesquelles chambres ont la forme de segments d'anneau en coupe horizontale Certaines des chambres peuvent être utilisées en tant qu'espaces pour l'installation d'échangeurs de chaleur pour préchauffer le gaz d'alimentation comme décrit ci-dessus, et/ou en tant que chambres qui ne sont équipées d'aucun tube échangeur de chaleur ou seulement de quelques-uns et dans lesquelles est tassé un catalyseur pour permettre à la chaleur de la réaction d'élever la température du

gaz d'alimentation qui le traverse jusqu'à la température désirée.

Cette dernière utilisation des chambres est efficace en tant que procédé pour préchauffer encore plus un gaz d'alimentation,, qui a déjà été préchauffé dans une certaine mesure, jusqu à une température de réaction optimale par la chaleur exothermique de la réaction tout en ayant recours au fait que dans une réaction exothermique, telle que la synthèse de l'ammoniac décrite ci-dessus avec référence à la Fig 3, la température optimale de la réaction est considérablement plus élevée que la limite inférieure de la plage de températures de travail du catalyseur à l'étape initiale de l'opération de synthèse, étape à laquelle la concentration de l'ammoniac présent dans le gaz de la réaction est faible Le procédé de préchauffage ci-dessus se déroule en réalisant la réaction sous forme d'une réaction sensiblement adiabatique, en minimisant considérablement l'élimination de la chaleur

de la réaction exothermique.

En variante, il est également possible de diviser les espaces intercylindriques en par exemple deux, quatre ou six chambres servant de chambres de réaction non adiabatiques contenant des tubes échangeurs de chaleur pour contrôler la température du gaz, et deux chambres servant de chambres de réaction adiabatiques, comme décrit ci-dessus, de façon à établir deux courants en série, divisant ainsi le gaz d'alimentation en deux parties et amenant chacune de ces parties à circuler séparément en série par une chambre de réaction adiabatique et au moins une chambre de réaction contenant des tubes échangeurs de chaleur (chambre de réaction non adiabatique) Le procédé ci-dessus est utilisé quand la quantité de gaz d'alimentation doit être considérablement réduite pour la commodité du fonctionnement, du fait que ce fonctionnement peut continuer à se dérouler en faisant passer le gaz de la réaction en maintenant la répartition de la température optimale dans seulement l'une d'une série de chambres de réaction adiabatiques et dans au moins une chambre -de réaction non adiabatique,

et en arrêtant le courant du gaz d'alimentation vers l'autre série.

Le fluide échangeur de chaleur que l'on fait passer par les tubes échangeurs de chaleur de la présente invention peut être soit un gaz soit un liquide, soit un mélange d'un gaz et d'un liquide Ce fluide sert de fluide de refroidissement quand la réaction chimique qui se

déroule selon la présente invention est une réaction exothermique.

Ainsi, on utilise un fluide de refroidissement qui est à une température inférieure à la température de la réaction, comme mentionné ci-dessus De façon correspondante, ce fluide sert de fluide de chauffage quand la réaction chimique est une réaction endothermique On préfère un fluide qui est une substance telle qu'un liquide à une

température de 120 C ou moins.

Lorsque le fluide échangeur de chaleur est un fluide de refroidissement, on peut utiliser ce fluide de deux manières, à savoir en utilisant la chaleur sensible absorbée à mesure que la température du fluide monte ou en utilisant la chaleur latente de la vaporisation d'un fluide liquide sans permettre à la température du liquide de monter Quand on utilise-un gaz en tant que fluide de refroidissement, il est seulement possible d'utiliser la chaleur sensible absorbée, qui augmente la température du gaz Quand on utilise un tel gaz de refroidissement, il est nécessaire de le faire passer par les tubes échangeurs de chaleur selon un volume important, du fait que le gaz de refroidissement ne peut absorber qu'une quantité relativement faible de la chaleur par unité de volume Il est donc avantageux d'utiliser ce gaz de refroidissement seulement quand la réaction chimique ne dégage qu'une quantité relativement faible de chaleur Il est plus efficace d'utiliser ce gaz de refroidissement à l'état pressurisé Le gaz de refroidissement peut être amené à passer par les tubes échangeurs de

chaleur depuis le haut et vers le bas ou en-sens inverse.

Quand on utilise un liquide en tant que fluide de refroidissement, il est possible d'utiliser à la fois la chaleur sensible et la chaleur latente de la vaporisation On peut utiliser ce liquide de refroidissement de façon très semblable au gaz de refroidissement sus-mentionné quand on utilise la chaleur sensible du liquide de refroidissement On obtient un effet de refroidissement plus prononcé en utilisant la chaleur sensible d'un tel liquide de refroidissement, par comparaison avec un gaz de refroidissement, du fait que la quantité de chaleur absorbée lorsque la température d'un liquide augmente est beaucoup plus importante que la chaleur correspondante qui est absorbée

par un gaz de refroidissement.

Quand la réaction chimique est une réaction exothermique, la chaleur produite par la réaction peut être effectivement utilisée pour préchauffer les matériaux de départ Par exemple, on peut utiliser la chaleur pour préchauffer du gaz naturel pressurisé, qui peut contenir éventuellement de l'hydrogène, utilisé dans une réaction de reformage de vapeur pour produire de l'ammoniac en utilisant du gaz naturel en tant que produit de départ, ou pour préchauffer l'eau avant de produire la vapeur à partir de celle-ci quand l'eau est utilisée en tant que

fluide de refroidissement.

Dans le dernier mode de réalisation qui est mentionné ci-dessus, on préfère que le liquide de refroidissement soit à sa température d'ébullition à sa pression dans la dernière chambre de réaction par

laquelle passe le courant de gaz d'alimentation.

Quand la réaction chimique qui se déroule dans le réacteur est une réaction endothermique, on utilise un fluide de chauffage dont la température est supérieure à la température à laquelle se déroule la réaction endothermique, lequel fluide de chauffage est produit au cours d'une opération séparée Dans une réaction endothermique qui se déroule à une température de réaction très élevée, il est particulièrement efficace d'utiliser la chaleur sensible d'un gaz de chauffage pour chauffer le système de la réaction Dans ce cas, il est souhaitable de minimiser la différence de pression entre la pression de la réaction et la pression dugaz de chauffage De plus, on peut utiliser la chambre de réaction finale pour préchauffer le fluide échangeur de chaleur lorsque le fluide est sous forme liquide, que la réaction soit

exothermique ou endothermique.

Dans la présente invention, il est beaucoup plus efficace d'utiliser la chaleur latente de la vaporisation ou de la condensation dlun fluide qui est-amené à passer par des tubes échangeurs de chaleur que la chaleur sensible du fluide Quand on utilise une réaction chimique exothermique selon la présente invention, on peut utiliser la chaleur latente de la vaporisation d'un liquide de refroidissement en amenant ce liquide de refroidissement, dont la pression de liquide a été ajustée pour lui permettre de bouillir à une température désirée et inférieure à la température de la réaction chimique exothermique, à s'écouler vers le haut par les tubes échangeurs de chaleur Ceci amène le liquide à bouillir et à s'évaporer dans les tubes échangeurs de chaleur de façon à absorber la chaleur produite par la réaction chimique exothermique Dans ce cas, il est souhaitable que la température du liquide de refroidissement soit élevée à son point d'ébullition pour la pression choisie quand le liquide de refroidissement pénètre par les extrémités inférieures des tubes échangeurs de chaleur dans la chambre de réaction Ainsi, dans un cas typique, le liquide de refroidissement présent dans les tubes échangeurs de chaleur est converti en une phase mixte comprenant le liquide et sa vapeur, qui est engendrée par absorption de la chaleur de la réaction On peut obtenir une vapeur à haute température et haute pression du liquide en séparant les phases mélangées en phase de vapeur et en phase liquide au moyen d'un séparateur prévu à l'intérieur ou à l'extérieur du réacteur et en remettant en circulation la phase liquide à l'extrémité inférieure des tubes échangeurs de chaleur, sans la refroidir Il est particulièrement efficace d'utiliser la chaleur latente de la vaporisation d'un liquide de refroidissement quand la quantité de chaleur produite par la réaction est très importante, du

fait que la chaleur latente de la vaporisation d'un liquide est élevée.

Le liquide non vaporisé peut être remis en circulation aux extrémités inférieures des tubes échangeurs de chaleur en partant du séparateur, soit par un procédé de remise en circulation dit naturel, soit par un procédé de remise en circulation forcé Selon le premier procédé, le liquide non vaporisé est remis en circulation en lui permettant de circuler par gravité vers le bas, en prévoyant par exemple un séparateur à la partie supérieure du réacteur ou en un emplacement situé à l'extérieur du réacteur et plus haut que ce dernier, et en ayant recours au fait que la densité du fluide de refroidissement à phase mixte sus- mentionné et qui est présent dans les

tubes échangeurs de chaleur est inférieure à celle du liquide en soi.

Selon le procédé à remise en circulation forcée, le liquide non vaporisé est remis en circulation au moyen d'une pompe Quand on doit utiliser le procédé de remise en circulation naturelle, il est souhaitable d'utiliser une pression du fluide de refroidissement inférieure à 1 470 Pa du f ait que la densité de la phase mixte sus-mentionnée, quand le liquide de refroidissement bout, se rapproche de la densité du,liquide en soi, ce qui fait que la remise en circulation naturelle du liquide non vaporisé devient difficile quand la pression du fluide monte trop fortement On préfère une remise en circulation naturelle pour la synthèse de l'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote Lorsqu'on utilise le procédé de remise en circulation forcée, la limite qui précède ne s'applique pas et l'on peut utiliser des pressions atteignant 1 960 Pa ou approchant cette valeur. La vapeur à haute température et haute pression telle que de la vapeur d'eau, qui-est obtenue selon le procédé décrit ci-dessus, peut être utilisée pour chauffer un autre matériau ou une autre substance au cours d'une autre étape, ou pour engendrer de la puissance au moyen d'une turbine L'un quelconque de ces procédés permet de récupérer la

chaleur d'une réaction exothermique et de l'utiliser avec efficacité.

Dans ce cas, il est préférable d'envoyer une quantité additionnelle de liquide de refroidissement dans les tubes échangeurs de chaleur dans lesquels est vaporisé le liquide de refroidissement, après avoir préchauffé le liquide de refroidissement jusqueà sa température d'ébullition dans les tubes échangeurs de chaleur de la dernière chambrede réaction On peut utiliser la chaleur latente d'une réaction endothermique en envoyant, en tant que fluide de chauffage, la vapeur d'un liquide, la température de cette vapeur étant supérieure à la température de la réaction endothermique, aux extrémités supérieures des tubes échangeurs de chaleur, en permettant à la vapeur de se condenser dans les tubes échangeurs de chaleur et en utilisant la chaleur de condensation ainsi dégagée pour maintenir le gaz dé la réaction et le lit de catalyseur selon la répartition de-la température optimale pour la réaction endothermique Dans ce cas, il est généralement nécessaire d'utiliser de la vapeur pressurisée pour que la température de la vapeur soit supérieure à la température de la réaction Le liquide produit par la condensation est prélevé aux

extrémités inférieures des tubes échangeurs de chaleur.

Lorsque la température de la réaction est élevée, il faut une pression élevée du liquide dans la totalité du procédé qui précède et qui utilise la chaleur latente, que la réaction soit endothermique ou exothermique Il faut donc utiliser des tubes échangeurs de chaleur à paroi très épaisse pour compenser les différences importantes entre la pression de la réaction et la pression du fluide, ceci conduisant dans certains cas à un inconvénient sur le plan économique Dans ce-cas, il est souhaitable d'utiliser un liquide dont le point d'ébullition est élevé, de manière à utiliser la chaleur latente du liquide à une

pression plus basse.

Quand on utilise le procédé ci-dessus dans une réaction exothermique qui se déroule à une température relativement élevée, la chaleur de la réaction qui est récupérée peut être utilisée effectivement pour produire de la puissance électrique en soumettant la vapeur ainsi produite, qui est à une température élevée mais à une pression relativement faible, et un autre liquide dont le point d'ébullition est plus faible que celui du liquide qui précède et qui a été converti en vapeur, à un échange de chaleur au moyen d'un échangeur de chaleur additionnel et prévu séparément, en obtenant de la vapeur de l'autre liquide, laquelle vapeur est à une température légèrement inférieure mais à une pression beaucoup plus élevée, et en envoyant la vapeur à haute pression de l'autre liquide vers une turbine Ce procédé de conversion de la pression est efficace quand on utilise un liquide de refroidissement dont le point d'ébullition est supérieur à 150 'C, en raison de la température élevée de la réaction Dans ce cas, la vapeur qui est à la pression plus basse est condensée dans un échangeur de chaleur prévu séparément Le condensat de liquide résultant peut être facilement remis en circulation aux extrémités inférieures des tubes

échangeurs de chaleur dans les chambres de réaction du réacteur.

Les répartitions de la température optimale dans les chambres de réaction sont en généra I différentes d'une chambre à l'autre, comme

cela ressort de la description ci-dessus Ainsi, les objets de la

présente invention peuvent être mieux atteints en modifiant les agencements des tubes échangeurs de chaleur et leur diamètre, et en agissant également sur des paramètres tels que le type de fluide passant par les tubes échangeurs de chaleur, comme mentionné ci-dessus, la température, la pression, le débit, le type et analogues du fluide allant d'une chambre de réaction à l'autre Il résulte de ces considérations que l'agencement des tubes échangeurs de chaleur est déterminé pour chaque chambre de réaction de manière que la répartition de la température optimale décrite ci-dessus y soit établie en fonction de la réaction qui s'y déroule Cependant, il est souhaitable d'utiliser les mêmes conditions et d'utiliser un unique type de fluide pour les tubes échangeurs de chaleur de chaque chambre de réaction, et de prévoir des collecteurs ou distributeurs séparés pour chacune des chambres de réaction de façon à collecter ou répartir le fluide et amener le fluide à sortir ou à entrer dans les tubes échangeurs de chaleur dans chaque chambre de réaction correspondante Quand la réaction présente une courbe très inclinée pour la répartition de sa température optimale et quand la réaction se déroule dans plusieurs chambres de réaction en amenant le gaz de la réaction à circuler dans la même direction dans au moins deux de ces chambres, il peut être plus avantageux dans certains cas de prévoir un collecteur ou un distributeur séparés pour chaque groupe de tubes échangeurs de chaleur disposés sur le même cercle dans les deux chambres, de façon à amener le fluide à sortir ou à entrer dans les tubes échangeurs de chaleur de

façon uniforme et comme indiqué ci-dessus.

On peut utiliser dans les tubes échangeurs de chaleur de la présente invention tout type de fluide échangeur de chaleur dans la mesure o il ne corrode pas le réacteur Mais il est nécessaire que le fluide s'écoule par les tubes échangeurs de chaleur en quantité suffisante pour éliminer la chaleur d'une réaction exothermique ou pour amener la chaleur nécessaire à une réaction endothermique Dans ce sens, il est très important d'utiliser un liquide pouvant être condensé ou amené à ébullition à une température désirée, soit supérieure soit inférieure d'une différence de température choisie par rapport à la température de la réaction, laquelle différence de température est nécessaire pour effectuer l'échange de chaleur par modification la pression du fluide Il est préférable d'utiliser des liquides ayant un point de fusion de 120 C ou moins que le fluide échangeur de chaleur ci-dessus Des liquides que l'on peut donner à titre d'exemples et qui sont relativement peu coûteux et capables dé satisfaire ces conditions sont l'eau, les hydrocarbures aliphatiques saturés ayant des points d'ébullition dans la plage de 100 à 350 'C, des hydrocarbures aromatiques chlorés, un mélange de diphényle et d'oxyde de diphényle,

des alkylbenzènes, des alkylnaphtalènes, et leurs mélanges.

Dans la présente invention, de nombreux modes de réalisation sont envisagés en ce qui concerne la structure du réacteur D'autres modes

de réalisation de la structure du réacteur seront décrits ci-après.

Dans le réacteur selon la présente invention, la coquille extérieure représentée aux Fig 1 et 2 peut être une coquille extérieure résistant à la pression Mais la coquille extérieure résistant à la pression d'un réacteur résistant à là pression est chauffée à une température élevée pendant son fonctionnement Quand on utilise un tel réacteur pour la synthèse par exemple d'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote, la coquille extérieure qui résiste à la pression à une température élevée est amenée en contact direct avec l'hydrogène à pression partielle élevée, ce qui augmente le danger de l'apparition d'un phénomène de fragilisation de l'acier dont est faite la coquille extérieure par l'hydrogène Dans ce cas, il peut être possible d'éviter la fragilisation par l'hydrogène de la coquille extérieure: ( 1) en installant le réacteur représenté aux Fig 1 et 2 dans un vaisseau clos * et résistant à la pression, dont le diamètre intérieur et le volume interne sont légèrement supérieurs à ceux du réacteur; ( 2) en amenant un gaz d'alimentation, qui n'a pas été totalement préchauffé et qui est -à à une température relativement basse, à passer par l'espace compris entre la paroi intérieure du vaisseau résistant à la pression et la paroi extérieure du réacteur; ( 3) en préchauffant le gaz d'alimentation, qui a passé par l'espace ci-dessus, à une température désirée au moyen de l'échangeur de chaleur décrit précédemment et qui est prévu dans le réacteur; et ensuite ( 4) en amenant le gaz d'alimentation ainsi préchauffé à circuler dans une première chambre de réaction dans laquelle est tassé un catalyseur pour amorcer la

réaction.

Les Fig 5 et 6 représentent un autre mode de réalisation du réacteur selon la présente invention A la Fig 5, la moitié de droite montre principalement les tubes échangeurs de chaleur, les distributeurs, les collecteurs et les tuyauteries de chargement et de déchargement du fluide Les structures des parois de séparation et de la coquille extérieure sont montrées sur la moitié de gauche Aux Fig. et 6, la référence numérique 51 désigne un vaisseau résistant à la

pression La référence 1 désigne la coquille extérieure du réacteur.

Dans le mode de réalisation illustré, les parois supérieure et inférieure 2 et 3 qui sont respectivement voisines de la coquille extérieure 1 comprennent également les parois supérieure et inférieure du vaisseau résistant à la pression 51 Un matériau thermo-isolant est tassé dans la totalité de l'espace annulaire compris entre le vaisseau résistant à la pression 51 et la coquille extérieure 1 La référence 4 désigne un récipient de retenue extérieur de catalyseur, perméable aux gaz, alors qu'un récipient de retenue de catalyseur intérieur et similaire est indiqué par la référence 5 Chacun des récipients de retenue de catalyseur 4, 5 comprend une paroi cylindrique comportant plusieurs trous traversants et une ou plusieurs feuilles d'un tissu métallique Les références 6 et 7 désignent respectivement des passages

à gaz extérieurs et des passages à gaz intérieurs.

L'espace intercylindriqué, compris entre le récipient de retenue extérieur de catalyseur 4 et le récipient de retenue de catalyseur intérieur 5 est divisé par quatre parois de séparation verticales et s'étendant radialement 9 en une première chambre de réaction 10, une seconde chambre de réaction 11, une troisième chambre de réaction 12 et une quatrième chambre de réaction 13 Deux parois de subdivision extérieures et s'étendant radialement 15 et trois parois de subdivision intérieures et s'étendant radialement 16 sont prévues pour définir respectivement les passages à gaz extérieurs 6 A et 6 B et les passages à gaz intérieurs 7 A, 7 B et 7 C de manière que le gaz envoyé par l'entrée d'alimentation de gaz 17 soit amené à passer par les première, seconde, troisième et quatrième chambres de réaction 10, 11, 12 et 13, en série, comme montré par les flèches de la Fig 6, et soit ensuite amené à sortir du réacteur par une sortie de gaz final 18 Des plaques perforées 23 qui définissent des orifices sont prévues dans les passages à gaz extérieurs 6 A, 6 B en des positions qui correspondent aux prolongements s'étendant radialement vers l'extérieur de la paroi de séparation 9 qui sépare les première et seconde chambres de réaction 10, 11 et la paroi de séparation 9 qui sépare les troisième et quatrième chambres de réaction 12, 13, de manière à amener le gaz à circuler de façon uniforme et en direction radiale dans chacune des chambres de réaction 10, 11, 12 et 13, du fait que les plaques

perforées 23 opposent un léger degré de résistance-au courant de gaz.

Pour faciliter l'inspection et les réparations à l'intérieur du réacteur, les parties supérieure et inférieure de chacune des parois de séparation qui séparent les chambres de réaction sont munies respectivement de parties amovibles 9 A et 9 B, qui sont constituées de manière à pouvoir être fixées par leurs bords inférieur et supérieur respectifs aux parties d'extrémité supérieure et inférieure 24, 25 de la partie centrale de chaque paroi de séparation Les prolongements permettant la fixation des parties amovibles 9 A, 9 B sont prévues sur les faces intérieures des parois inférieure et supérieure 2, 3 et les surfaces extérieures des parties d'extrémité supérieure et inférieure des organes tubulaires qui définissent les passages à gaz intérieurs

7 A, 7 B et 7 C au moyen de boulons et d'écrous.

En outre, les parties de bord extérieures des parois extérieures et s'étendant radialement 15, qui sont prévues dans les passages à gaz extérieurs 6 A et 6 B, sont incurvées de manière à absorber la contrainte thermique pouvant apparaître dans les parois de séparation 9 en raison de la différence de température régnant entre la coquille extérieure et les chambres de réaction 10, 11, 12 et 13 Dans le même but, les plaques perforées 23 qui définissent des orifices se disposent dans des fentes définies par des saillies prévues en des emplacements correspondants à l'intérieur de la coquille extérieure 1, comme montré à la Fig 6, du fait qu'une légère fuite de gaz est autorisée aux emplacements des passages à gaz des plaques perforées 23 qui définissent des orifices Une tuyauterie de chargement de catalyseur 21 sert également de trou d'homme en vue des inspections et des réparations Une tuyauterie de déchargement de catalyseur 22 sert

également de trou d'homme.

Plusieurs tubes échangeurs de chaleur 14 sont disposés verticalement en groupes partiellement circulaires qui sont concentriques à l'axe central commun des deux récipients de retenue de catalyseur 4, 5 Les tubes échangeurs de chaleur peuvent avoir une section horizontale de forme variée, telle que circulaire, en forme d'oeuf ou elliptique On préfère les tubes ayant une section horizontale elliptique ou en forme d'oeuf par comparaison avec des tubes ayant une section horizontale circulaire, du fait que les premiers tubes augmentent le coefficient de transfert d'ensemble de la chaleur passant par leur intermédiaire Les extrémités supérieures et les extrémités inférieures de ces tubes échangeurs de chaleur 14 communiquent respectivement et sont reliées à des structures collectrices et distributrices correspondantes 19 Dans le mode de réalisation des Fig 5 et 6, on prévoit pour chaque chambre de réaction des structures collectrices et distributrices indépendantes Quand le fluide est amené à circuler vers le bas par les tubes échangeurs de chaleur 14, les structures supérieures 19 servent de distributeurs alors que les structures inférieures 19 sont utilisées comme collecteurs Ces structures distributrices et collectrices communiquent respectivement avec des tuyauteries d'entrée et de sortie 20 auxquelles elles sont reliées, selon le sens du courant du fluide Quand un fluide est amené à circuler vers le haut en passant par les tubes échangeurs de chaleur, les structures inférieures 19 servent de distributeurs alors que les structures supérieures 19 sont utilisées en tant que collecteurs De même, lorsque le fluide s'écoule vers le bas, la tuyauterie supérieure 20 sert de tuyauterie d'entrée, alors que la tuyauterie inférieure 20 est utilisée comme tuyauterie de sortie Par ailleurs, la tuyauterie inférieure 20 sert de tuyauterie d'entrée et la tuyauterie supérieure 20 sert de tuyauterie de sortie quand le fluide

est amené à circuler vers le haut.

Chacune des structures distributrice et collectrice peut être constituée selon l'une de deux structures fondamentalement différentes, à savoir une structure qui est principalement constituée par un organe

tubulaire ou une structure qui utilise des organes en forme de plaques.

Les structures distributrice et collectrice 19 illustrées aux Fig 5 et

6 sont constituées par des organes tubulaires de section circulaire.

Dans le mode de réalisation illustré, les structures collectrice et distributrice 19 qui sont sensiblement de même structure sont disposées

symétriquement par rapport au plan central et vertical du réacteur.

Ainsi, on ne décrira que les structures collectrices 19 dans la

description qui suit, en-supposant un courant ascendant du fluide dans

les tubes 14.

Un tube collecteur primaire 19 A est relié à un certain nombre de

tubes échangeurs de chaleur 14 Le tube collecteur primaire 19 A est -

courbé le long d'un arc de cercle sur lequel sont disposés les tubes échangeurs de chaleur correspondants 14 dans la chambre de réaction correspondante Le tube collecteur primaire 19 A est en pratique disposé horizontalement Les tubes connecteurs 19 B accouplent chaque tube collecteur primaire 19 A à un tube collecteur secondaire 19 C Il est nécessaire d'utiliser au moins un tube connecteur 19 B pour chaque tube collecteur primaire 19 A Le tube collecteur secondaire 19 C est horizontal et s'étend sensiblement en direction radiale et est relié à la tuyauterie de décharge de fluide 20 Le nombre et l'agencement des tubes collecteurs primaires 19 A, du ou des tubes connecteurs 19 B et du ou des tubes collecteurs secondaires 19 C peut être réglé de façon appropriée selon le nombre et la répartition des tubes échangeurs de

chaleur disposés dans la chambre de réaction associée.

Si le réacteur est important ou prévu pour que s'y déroule une réaction dégageant une grande quantité de chaleur, et si un grand nombre de tubes échangeurs de chaleur est nécessaire pour chaque chambre de réaction, il peut être souhaitable de prévoir des tubes collecteurs tertiaires, un tube collecteur quaternaire et des tuyaux de connexion (non représentés) accouplant les tubes collecteurs tertiaires et quaternaires, les tubes additionnels qui viennent d'être indiqués étant prévus pour autoriser la communication entre les tubes collecteurs secondaires 19 C et le tuyau de décharge de fluide correspondant 20, ce qui permet de relier facilement un grand nombre des tubes échangeurs de chaleur dans chaque chambre de réaction aux tubes de chargement de fluide et de déchargement de fluide 20 qui est prévu pour la chambre de réaction correspondante en utilisant des tubes connecteurs additionnels, comme décrit ci-dessus Lorsque le nombre de tubes échangeurs de chaleur est faible, les tubes collecteurs secondaires 19 C et les tubes connecteurs 19 B peuvent être laissés de côtés, ce qui permet au tube de décharge de fluide 20 d'être divisé en plusieurs branches et d'accoupler chaque tube collecteur primaire 19 A à

une branche correspondante.

La Fig 7 montre un exemple d'un tube collecteur primaire 19 A qui est un organe tubulaire de section sensiblement rectangulaire En fonction de l'agencement des tubes échangeurs de chaleur 14, l'utilisation d'un tel organe tubulaire de section rectangulaire tel que le tube collecteur primaire 19 A peut faciliter la connexion entre le tube collecteur primaire 19 A et les tubes échangeurs de chaleur associés 14 Dans ce mode de réalisation, on peut utiliser sans difficultés ni inconvénients des organes tubulaires de section circulaire tels que les tubes connecteurs 19 B, le tube collecteur secondaire 19 C et tous tubes subséquents reliés au-dessus des tubes connecteurs 19 B. Lorsque le réacteur est utilisé pour une réaction engendrant une grande quantité de chaleur de réaction et quand il faut un nombre important de tubes échangeurs de chaleur, il peut être nécessaire d'utiliser un grand nombre de' tubes collecteurs primaires 19 A et, dans certains cas, des tubes collecteurs secondaires 19 C Dans ce cas, les tubes collecteurs primaires 19 A ou les tubes collecteurs secondaires 19 C peuvent être aménagés alternativement à des hauteurs différentes, comme montré à la Fi G 1, de façon que les connexions entre les tubes collecteurs primaires 19 A et leurs tubes échangeurs de chaleur correspondants 14, les connexions entre les tubes collecteurs primaires 19 A et leurs tubes connecteurs correspondants 19 B, ou les connexions entre les tubes connecteurs 19 B et leurs tubes collecteurs secondaires

correspondants 19 C soient facilitées.

Les Fig 8 et 9 montrent un exemple d'un collecteur ou d'un distributeur qui est fondamentalement réalisé à partir d'organes en plaque L'exemple des Fig 8 et 9 est celui d'un collecteur Le collecteur primaire 19 A est constitué à partir d'organes en forme de plaque et comprend des plaques supérieures et inférieures 19 D et 19 E respectivement, ayant-la forme de segments d'anneau Les plaques 19 D, 19 E sont reliées fermement l'une à l'autre au moyen d'une paroi verticale 19 H qui est fixée à la totalité du pourtour périphérique de chacune des deux plaques 19 D et 19 E, par les borde supérieur et inférieur respectifs de ladite paroi 19 H Un certain nombre de tubes courts 19 G relie les plaques 19 D et 19 E dans leur partie centrale, de manière que le collecteur résultant puisse résister à la pression d'un fluide présent à l'intérieur Un tube connecteur 19 B, ou en variante un tuyau de décharge de fluide 20, est connecté à la plaque 19 D, et plusieurs tubes échangeurs de chaleur 14 sont reliés à l'autre plaque 19 E Un certain nombre de trous traversants 19 F traversent les deux plaques 19 D, 19 E et sont déterminés par les tubes courts 19 G Les trous traversants 19 F ont une section elliptique et allongée et ils sont utilisés en tant qu'ouvertures pour permettre aux grains du catalyseur de passer quand le catalyseur granulaire est tassé ou déchargé Quand on utilise un collecteur du type à plaque et ne comprenant pas d'ouvertures pour le chargement d'un catalyseur granulaire, il est très difficile de tasser ou de décharger le catalyseur et de donner une force suffisante au collecteur Il est possible d'utiliser les tubes collecteurs secondaires de forme tubulaire, les tubes connecteurs tubulaires 19 B, etc décrits ci-dessus en combinaison avec de tels collecteurs du type à plaques 19 A, de façon à faciliter le passage du

fluide pour l'échange de chaleur.

Dans le réacteur de la présente invention, il est possible d'utiliser un organe cylindrique en tant que paroi formant barrière intérieure (organe cylindrique) 8 de manière que l'on puisse prévoir un échangeur de chaleur pour préchauffer un gaz d'alimentation à basse température avec une chaleur provenant du gaz résultant de la réaction résultante et de température élevée, à l'intérieur d'un organe cylindrique, dans la partie centrale du réacteur Les Fig 10 et Il représentent un réacteur selon un autre mode de réalisation de la présente invention, mode de réalisation dans lequel un échangeur de chaleur du type à coquille et tubes est prévu à l'intérieur de la paroi formant barrière circulaire et intérieure 8 du réacteur représenté à la Fig 1, de façon à préchauffer un gaz d'alimentation, qui doit être envoyé au réacteur à partir d'une entrée d'alimentation de gaz 17 et qui est à une température insuffisamment élevée, avec un gaz provenant de la réaction et qui sort de la quatrième chambre de réaction 13 à une température plus élevée Le réacteur représenté aux Fig 10 et 11 est différent en ce qui concerne la structure interne du récipient de retenue de catalyseur intérieur du réacteur déjà décrit avec référence à la Fig 1, mais sensiblement le même que ce dernier pour les autres parties En conséquence, on décrira principalement la structure interne du récipient de retenue de catalyseur intérieur qui est différente de

celle de sa contrepartie représentée à la Fig 1.

L'échangeur de chaleur incorporé au mode de réalisation représenté aux Fig 10 et 11 pour préchauffer le gaz d'alimentation est principalement constitué par la paroi circulaire et intérieure formant barrière 8 qui sert de coquille pour l'échangeur de chaleur, par une paire de grillessupérieures de retenue des tubes 26, en forme de disque, et par un certain nombre de tubes de préchauffage 27 fixés à leurs deux extrémités aux grilles de retenue des tubes Le gaz d'alimentation, qui est a été envoyé par l'entrée de gaz 17 et n'a pas encore été préchauffé de façon suffisante, passe par un espace 40 et pénètre dans un certain nombre de tubes de préchauffage 27 Lorsqu'il circule vers le bas dans les tubes de préchauffage 27, le gaz d'alimentation est préchauffé par le gaz qui est le produit de la réaction et qui sort de ces tubes 27, et il se trouve à une température élevée Le gaz d'alimentation, qui a traversé les tubes de préchauffage 27, est alors amené à passer dans un espace 41 qui est séparé des passages à gaz intérieurs 7 B, 7 C au moyen d'une plaque formant barrière 28 Du fait de la présence de la plaque formant barrière 28, le gaz d'alimentation peut s'écouler vers le haut en passant par le passage à gaz intérieur 7 A, puis passer du passage à gaz intérieur 7 A dans la première chambre de réaction 10 Le gaz, lorsqu'il a quitté la première chambre de réaction 10, traverse sensiblement de la même manière qu'à la Fig 1 le passage à gaz extérieur 6 A, la seconde chambre de réaction 11, le passage à gaz intérieur 7 B, la troisième chambre de réaction 12, le passage à gaz extérieur 6 B et la troisième chambre de réaction 13 dans l'ordre et en série comme indiqué par les flèches, puis sort sous forme du gaz à haute température qui est le produit de la réaction par le passage à gaz intérieur 7 C Une ouverture 30 est constituée au travers de la partie inférieure de la paroi circulaire intérieure formant barrière 8 qui est en contact avec le passage à gaz intérieur 7 C Le gaz de la réaction qui est à haute température sort donc dans le passage à gaz intérieur 7 C et peut s'écouler dans la partie inférieure de l'échangeur de chaleur qui est du côté de la coquille en passant par l'ouverture 30 Le gaz qui est le produit de la réaction et qui a passé par la partie inférieure de l'échangeur de chaleur qui est du côté de la coquille est amené à remonter dans son ensemble tout en changeant alternativement le sens de son courant, à savoir en passant du côté extérieur vers la partie centrale, de la partie centrale vers le côté extérieur et ainsi de suite par un passage établi par des plaques formant chicane 29 situées dans l'échangeur de chaleur du côté de la coquille et subissant un échange de chaleur avec le gaz d'alimentation qui passe par les tubes de préchauffage 27 Le gaz résultant de la réa 7 ction et qui atteint la partie supérieure de l'échangeur de chaleur du côté de la coquille et dont la température-a été abaissée traverse un tube central 31 et sort du réacteur par la sortie 18 réservée au gaz

qui est le produit de la réaction.

Comme décrit précédemment, on peut prévoir un échangeur de chaleur pour préchauffer le gaz d'alimentation avec de la chaleur provenant du gaz résultant de la réaction et qui est à température élevée, lequel gaz qui est le produit de la réaction ayant quitté la chambre de réaction finale, dans au moins l'une des chambres séparées par des parois de séparation verticales 9 des chambres de réaction, et dont la forme en coupe horizontale est celle d'un secteur En ce point et essentiellement du fait des configurations des chambres, il est préférable d'utiliser un échangeur de chaleur utilisant principalement des éléments en forme de plaques en tant que surfaces de transfert de chaleur, c'est-à-dire un échangeur de chaleur du type à plaques plutôt que l'échangeur de chaleur d type à coquille et tubes prévu dans la partie centrale du réacteur décrit dans le brevet japonais publié No

149640/1980.

Les Fig 12 et 13 montrent un exemple du réacteur décrit ci-dessus Dans le réacteur illustré aux Fig 12 et 13, l'une des chambres divisées par des parois de séparation verticales 9 est utilisée en tant que chambre de préchauffage 38 pour l'installation d'un échangeur de chaleur du type à plaques 39, de manière à préchauffer le gaz d'alimentation, dont la température n'a pas encore été élevée à un niveau suffisant, avec un gaz à haute température, et la première chambre de réaction 10 n'est pas munie de tubes échangeurs

de chaleur La description qui suit n'est limitée qu'aux parties qui

sont différentes de celles déjà décrites ci-dessus avec référence au réacteur de la Fig 1 Il convient de ne pas perdre de vue que la plus grande partie des tubes échangeurs de chaleur 14 est laissée de côté pour la clarté de la Fig 13, bien qu'un certain nombre de tubes échangeurs de chaleur 14 soit disposé dans là seconde chambre de réaction 11 L'échangeur de chaleur du type à plaques 39 qui est prévu dans la chambre de préchauffage 38 est un échangeur de chaleur constitué par un certain nombre de boîtes échangeuses de chaleur rectangulaires et aplaties 35 qui sont constituées par deux feuilles de transfert de chaleur 36 disposées face à face et à une distance relativement courte et déterminée l'une de l'autre, et reliées-l'une à l'autre au moyen de feuilles de connexion 37 Chaque paire de boîtes échangeuses de chaleur adjacentes 35 est disposée à une distance

déterminée des autres.

Le gaz d'alimentation, qui a été envoyé par l'entrée de gaz d'alimentation 17, passe par le passage à gaz intérieur 7 A pour parvenir dans la chambre de préchauffage 38 o le gaz d'alimentation est amené à circuler depuis le côté central du réacteur en direction de l'extérieur par des espaces établis entre les bottes échangeuses de chaleur adjacentes 35, et il est chauffé par un gaz à haute température qui passe par les bottes échangeuses de chaleur 35, Le gaz d'alimentation ainsi préchauffé traverse les passages à gaz extérieurs 6 A puis s'écoule dans la première chambre de réaction 10 comme indiqué par les flèches La première chambre de réaction 10 n'est pas munie de tubes échangeurs de chaleur et la réaction se poursuit donc de façon adiabatique en cet endroit Le gaz D qui a quitté la première chambre de réaction, peut alors passer par le passage à gaz intérieur 7 B, la seconde chambre de réaction 11, le passage a gaz extérieur 6 B et la troisième chambre de réaction 12, dans cet ordre et en série, ce qui termine la réaction Le gaz résultant pénètre ensuite dans le passage à gaz intérieur 7 C puis sort du réacteur par la sortie 18 réservée au gaz qui est le produit de la réaction et qui est prévue à la partie supérieure du passage à gaz intérieur 7 C Le gaz de chauffage à haute température qui est amené à circuler par les bottes échangeuses de chaleur 35 est amené à pénétrer en passant par l'entrée de gaz de chauffage 32 et est réparti au niveau d'un collecteur tubulaire de gaz de chauffage 34 A dans un certain nombre de tubes connecteurs de gaz de chauffage 34 B qui sont en communication avec les parties supérieures

internes de leurs bottes échangeuses de chaleur correspondantes 35.

Ensuite, le gaz de chauffage descend par les bottes échangeuses de chaleur 35 Au cours de ce mouvement descendant, le gaz de chauffage subit un échange de chaleur avec le gaz d'alimentation et se refroidit comme décrit ci-dessus Le gaz de chauffage ainsi refroidi sort des bottes échangeuses de chaleur 35 à leurs extrémités inférieures puis passe par les tubes connecteurs 34 B prévus pour l'élimination du gaz de chauffage Les parties du gaz de chauffage qui ont ainsi circulé sont amenées à se joindre dans un collecteur inférieur tubulaire de gaz de chauffage 34 A et sortent du réacteur par une sortie de gaz de chauffage 33 En ce qui concerne le gaz de chauffage décrit ci-dessus, il est possible d'introduire un gaz à la température et à la pression appropriées par l'extérieur du réacteur L'utilisation de telles bottes échangeuses de chaleur peut ne pas procurer les avantages provenant de leur structure inhérente s'il existe une différence importante de pression entre l'intérieur des boîtes échangeuses de chaleur et leur partie extérieure En conséquence, il est souhaitable de faire passer par les bottes échangeuses de chaleur un gaz de chauffage dont la pression ne soit pas tellement différente de celle du gaz d'alimentation Pour les mêmes raisons et pour récupérer la chaleur du gaz qui est le produit de la- réaction et qui sort par la sortie 18 destinée à ce gaz, il est souhaitable de guider ce gaz qui est le produit de la réaction et qui sort par la sortie 18 vers l'entrée de gaz de chauffage 32 en passant par un tube (non représenté) prévu à l'extérieur du réacteur, et de relier l'entrée de gaz de chauffage 32 à une partie supérieure du passage à gaz intérieur 7 C contenu dans le réacteur, de manière à faire sortir le gaz qui est le produit de la réaction par la sortie de gaz de chauffage 33 Il est inutile de préciser qu'il est possible de préchauffer un gaz d'alimentation par la chaleur d'un gaz qui est le produit de la réaction en prévoyant un échangeur de chaleur à coquille et à tubes tel que représenté aux Fig. et 11 ou par un échangeur de chaleur du type à plaques tel que montré aux Fig 12 et 13 en un emplacement situé à l'extérieur du réacteur, bien que cette disposition de l'échangeur de chaleur ne soit

pas illustrée sur les dessins.

Dans le réacteur selon la présente invention, l'agencement des tubes échangeurs de chaleur dans chaque chambre de réaction revêt une très grande importance Du fait que les tubes échangeurs de chaleur sont prévus pour déterminer la répartition de la température optimale décrite cidessus, leur disposition varie en général d'une chambre à l'autre Il est très inhabituel, même dans la même chambre, que les tubes échangeurs de chaleur soient également espacés les uns des autres dans la direction suivie par le courant gazeux, c'est-a-dire en direction radiale Habituellement, ces tubes échangeurs de chaleur sont aménagés le long d'espacements différents en direction radiale En d'autres termes, il est plus courant, même à l'intérieur de la même chambre, que la distance entre le récipient de retenue de catalyseur extérieur 4 et le cercle partiel concentrique externe sur lequel sont disposés certains tubes échangeurs de chaleur 14, que la distance entre chaque paire de cercles partiels concentriques et adjacents sur lesquels sont disposés des tubes échangeurs de chaleur, et que la distance entre le cercle partiel concentrique interne sur lequel sont disposés les tubes échangeurs de chaleur et le récipient de retenue de catalyseur intérieur 5 soient tous différents les uns des autres, et que ces distances dans une chambre varient de celles d'une autre

chambre De façon générale, ces distances varient de préférence dans la-

plage de 50 mm à 500 mm Par ailleurs, il est préférable d'établir une distance circonférentielle uniforme, dans la plage de 20 à 200 mm, entre l'axe central de chaque tube échangeur dce chaleur et les axes centraux de tubes échangeurs de chaleur adjacents se trouvant sur le même cercle partiel concentrique Cette distance peut varier'd'un cercle partiel à l'autre dans chaque chambre et d'une chambre à l'autre, même si les tubes échangeurs de chaleur concernés sont disposés sur le même cercle concentrique dans le réacteur Le diamètre extérieur préféré pour les tubes échangeurs de chaleur est compris entre 10 mm et 100 mm Si le diamètre des tubes échangeurs de chaleur est trop important, il est très difficile d'obtenir dans le réacteur une surface suffisante pour le transfert de chaleur Par ailleurs, si on utilise des tubes échangeurs de chaleur ayant un diamètre excessivement réduit, il faut du temps pour construire le réacteur Les diamètres des tubes échangeurs de chaleur peuvent varier d'une chambre

à l'autre et/ou d'un cercle partiel concentrique à l'autre.

Pour assurer l'uniformité du courant gazeux circulant en direction radiale dans chacune des chambres du réacteur selon la présente invention, il est préférable de prévoir une ou plusieurs plaques perforées cylindriques et verticales, si nécessaire, lesquelles plaques sont coaxiales et situées entre des récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur 4, 5 dans chaque chambre Une plaque perforée décrite plus haut est installée par exemple dans le réacteur montré aux Fig 10 et 11 et indiqué par la référence 25 De plus, des plaques perforées 23 qui définissent des orifices sont prévues dans le même but

et comme décrit ci-dessus.

Avant d'utiliser le réacteur selon la présente invention, il est nécessaire de bourrer l'espace contenu dans chaque chambre au moins entre la face d'extrémité supérieure du collecteur le plus bas 19 A et la face d'extrémité inférieure du collecteur le plus haut 19 A avec le catalyseur à utiliser Les faces indiquées des collecteurs le plus haut et le plus bas sont celles qui sont situées sur des côtés différents et qui sont les plus proches d'un plan horizontal passant par le point central en direction verticale de la chambre L'espace restant dans la chambre peut être bourré d'un matériau peu coûiteux, granulaire et qui n'est pas un catalyseur Il est souhaitable que les parties d'extrémité supérieure et inférieure des récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur, lesquelles parties d'extrémité supérieure et inférieure correspondent respectivement 'à l'espace dans lequel est tassé le matériau granulaire décrit ci-dessus, soient imperméables aux gaz, que les parties supérieure et inférieure de la chambre soient ou non remplies de catalyseur ou d'un matériau granulaire autre qu'un catalyseur. En ce qui concerne les matériaux utilisés pour la construction du réacteur selon la présente invention, il est nécessaire d'utiliser des matériaux pouvant résister de façon satisfaisante aux températures et aux pressions des réactions qui doivent s'y dérouler et à l'action corrosive du gaz d'alimentation et à la réaction résultante du gaz obtenu Des exemples de matériaux capables de satisfaire ces exigences sont constitués par les aciers au carbone, les aciers faiblement alliés contenant du nickel, du chrome, du manganèse, du molybdène et autres éléments en faibles proportions, et des aciers inoxydables contenant un ou plusieurs des éléments non ferreux ci-dessus en plus grandes proportions En outre, il est possible d'utiliser ces différents types d'acier en combinaison pour réaliser un unique réacteur, en choisissant le type d'acier à utiliser pour chaque partie en tenant compte des

fonctions diverses des différentes parties du réacteur.

* Il La présente invention peut être utilisée pour un certain nombre de réactions o la ou les matières premières et le ou les produits de la réaction sont gazeux à la température et à la pression de la réaction et o il n'est formé aucun matériau liquide ou solide au cours de la réaction A titre d'exemples représentatifs de ces réactions, on peut mentionner les réactions exothermiques suivantes, ( 1) Préparation d'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote, particulièrement à une pression de jauge de 1 470 Pa ou moins; ( 2) Préparation de méthanol à partir d'hydrogène et de dioxyde de carbone et/ou de monoxyde de carbone en particulier, à une pression de jauge de t 470 Pa ou moins; ( 3) Préparation d'alcools monohydriques supérieurs aliphatiques tels que l'éthanol, le propanol et le butanol à partir d'hydrogène et de monoxyde de carbone et/ou de dioxyde de carbone; ( 4) Préparation de méthane et d'hydrocarbures supérieurs à partir d'hydrogène et de monoxyde de carbone, et/ou de dioxyde de carbone; ( 5) Préparation d'hydrogène et de dioxyde de carbone à partir de monoxyde de carbone et de vapeur; ( 6) Préparation d'hydrocarbures chlorés à partir des hydrocarbures correspondants et de chlore; ( 7) Préparation d'oxyde d'éthylène, d'anhydride maléique, d'anhydride phtalique et analogues à partir des hydrocarbures correspondants et d'oxygène; ( 8) Préparation de chlorure de vinyle à partir d'un hydrocarbure, de chlore et/ou de chlorure d'hydrogène, et d'oxvgène; ( 9) Préparation d'acide hydrocyanique et d'acrylonitrile à partir d'un hydrocarbure, d'ammoniac et d'oxygène; ( 10) Préparation d'hydrocarbures saturés à partir des hydrocarbures non saturés correspondants et d'hydrogène; ( 11) Préparation d'hydrocarbures saturés par alkylation d'hydrocarbures non saturés et d'hydrocarbures saturés; ( 12) Préparation de f ormaldéhyde à partir d'éthanol et d'hydrogène; et ( 13) Préparation d'hydrocarbures aliphatiques saturés et non

* saturés et d'hydrocarbures aromatiques à partir de méthanol.

En ce qui concerne les réactions endothermiques, on peut mentionner à titre d'exemples: ( 14) Préparation d'hydrogène et de monoxyde de carbone et/ou de dioxyde de carbone à partir d'hydrocarbures aliphatiques saturés et de vapeur; et ( 15) Préparation d'hydrogène et de monoxyde de carbone à partir de À méthanol. Les réactions qui précèdent se déroulent en utilisant sensiblement les mêmes conditions de réaction et les mêmes catalyseurs qui sont

connus dans ce domaine de la technique.

Ayant maintenant décrit complètement l'invention, il est clair

pour l'homme de l'art que de nombreuses modifications et variantes.

peuvent lui être apportées sans s'écarter de l'esprit ou du champ

d'application de l'invention telle qu'elle est décrite ici.

Claims

REVENDICATIONS

1 Procédé pour réaliser une réaction chimique catalytique, en présence d'un catalyseur granulaire, selon des conditions de la réaction qui permettent de maintenir à la fois les matériaux de' départ utilisés pour la réaction et le produit de la réaction à l'état gazeux aux températures et aux pressions utilisées pour la réaction, en utilisant un réacteur vertical cylindrique qui comprend une coquille externe, un récipient de retenue de catalyseur extérieur, cylindrique et perméable aux gaz, disposé à l'intérieur de ladite coquille externe, un récipient de retenue de catalyseur intérieur, cylindrique et imperméable aux gaz disposé à l'intérieur et coaxialement dans ledit récipient de retenue de catalyseur extérieur, lesdits récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur définissant entre eux un espace intercylindrique annulaire, au moins deux parois de séparation verticales disposées dans ledit espace intercylindrique annulaire et s'étendant dans des'directions radiales respectivement différentes de manière à subdiviser ledit espace intercylindrique en chambres séparées qui ont en coupe horizontale la forme d'un secteur, plusieurs tubes échangeurs de chaleur s'étendant verticalement dans au moins l'une desdites chambres, les tubes 'échangeurs de chaleur contenus dans chacune desdites chambres étant disposés en une multitude de groupes partiellement circulaires qui sont concentriques à l'axe commun desdits récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur, les tubes de chacun desdits groupes étant espacés sensiblement de la même distance radiale par rapport audit axe commun et étant espacés circonférentiellement les uns des autres, les groupes respectifs de tubes étant espacés selon des distances radiales différentes par rapport audit axe commun, ledit catalyseur étant tassé dans au moins deux desdites chambres pour y former au moins deux chambres de réaction contenant le catalyseur, lequel procédé est caractérisé en ce qu'il comprend les opérations consistant à: faire circuler lesdits matériaux gazeux de départ dans des directions radiales par les espaces remplis de catalyseur desdites chambres de réaction, en série, et faire passer simultanément le fluide échangeur de chaleur dans les tubes échangeurs de chaleur desdites chambres de réaction, ledit fluide échangeur de chaleur étant à une température choisie pour maintenir ladite répartition de température désirée dans ladite chambre de réaction et amener la réaction

catalytique à se dérouler.

2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit fluide échangeur de chaleur que l'on fait passer par lesdits tubes échangeurs de chaleur est choisi parmi le groupe consistant en vapeur, liquide, mélange de vapeur et de liquide, et en ce que ledit fluide est

une substance qui est liquide à la température de 120 C ou au-dessous.

3 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit fluide échangeur de chaleur est maintenu à des pressions différentes

dans chacune desdites chambres de réaction.

4 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit fluide échangeur de chaleur que l'on fait passer par les tubes échangeurs de chaleur dans la dernière chambre de réaction de la série est un liquide qui est chauffé à sa température d'ébullition lorsqu'il passe par les tubes échangeurs de chaleur de ladite dernière chambre de réaction. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le fluide échangeur de chaleur est choisi dans le groupe qui comprend l'eau, les hydrocarbures aliphatiques saturés dont les points d'ébullition sont compris dans la plage de 1000 à 350 'C, les hydrocarbures aromatiques chlorés, un mélange de diphényle et d'oxyde de diphényle, des alkylbenzènes, des alkylnaphtalènes, et leurs

mélanges.

6 Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la pression du fluide échangeur de chaleur dans les tubes échangeurs de chaleur de chacun desdits groupes partiellement circulaires desdits

tubes échangeurs de chaleur est maintenue à une pression déterminée.

7 Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le fluide échangeur de chaleur est un liquide dont le point d'ébullition est de 150 'C ou plus, en ce que la réaction chimique catalytique est une réaction exothermique, et en ce que la vapeur est engendrée dans le fluide par absorption de la chaleur engendrée par la réaction, et comprenant l'opération consistant à soumettre la vapeur à un échange de chaleur avec de l'eau sous pression dans un échangeur de chaleur

séparé, convertissant ainsi l'eau en vapeur et condensant cette vapeur.

8 Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la

pression du fluide est de 1 960 Pa ou moins.

9 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la totalité des matériaux gazeux de départ circulent en série dans toutes

les chambres de réaction.

Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les matériaux gazeux de départ sont subdivisés en des courants séparés après avoir quitté d'une chambre de réaction autre que la première chambre, et en ce que ces courants séparés passent en parallèle par au moins deux desdites chambres de réaction, puis en ce que ces courants sont combinés et passent sous forme d'une courant unique par les

chambres de réaction restantes.

11 Procédé selon la revendication 1 S caractérisé en ce que les chambres de réaction forment deux séries séparées d'au moins deux chambres de réaction, chacun des matériaux gazeux de départ étant divisé en courants séparés qui passent par lesdites deux séries

séparées de chambres de réaction.

12 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la réaction catalytique -est une réaction de synthèse d'ammoniac à partir

d'hydrogène et d'azote à une pression inférieure à 1 470 Pa.

13 Procédé selon là revendication 1, caractérisé en ce que la réaction catalytique est une réaction de synthèse d'un alcool monohydrique aliphatique à partir d'un réactif choisi dans le groupe consistant en monoxyde de carbone, dioxyde de carbone et un mélange de

ceux-ci, et en hydrogène à une pression inférieure à 1470 Pa.

14 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend en outre l'opération de préchauffage desdits matériaux gazeux

de départ avant de les faire passer par la ou les chambres de réaction.

Procédé selon la revendication 14, caractérisé en ce que l'opération de préchauffage desdits matériaux gazeux de départ est réalisée en faisant passer le gaz qui est le produit de la réaction et qui est à une température élevée après que ce dernier ait quitté lesdites chambres de réaction, avec échange de chaleur avec lesdits

matériaux gazeux de départ.

16 Procédé selon la revendication 14, caractérisé en ce que la réaction catalytique est une réaction exothermique et comprend l'opération complémentaire consistant à faire préréagir les matériaux gazeux de départ dans un préréacteur pour en déterminer la réaction partielle et pour engendrer de la chaleur, puis à faire passer les

matériaux gazeux de départ préchauffés dans les chambres de réaction.

17 Procédé selon la revendication 16, caractérisé en ce que le préréacteur comprend au moins une desdites chambres du réacteur, laquelle chambre de préréacteur ne comprend pas de tubes échangeurs de

chaleur et est remplie du catalyseur.

18 Procédé pour réaliser une réaction chimique catalytique en présence d'un catalyseur granulaire, dans des conditions de réaction permettant de maintenir à la fois les matériaux de départ destinés à la réaction et le produit de la réaction à l'état gazeux pendant la réaction, lequel procédé utilise un réacteur vertical comportant une enceinte, un récipient de retenue de catalyseur extérieur et perméable aux gaz disposé dans ladite enceinte, un récipient de retenue de catalyseur intérieur et perméable aux gaz disposé à l'intérieur du récipient de retenue de catalyseur extérieur, lesdits récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur définissant entre eux un espace, au moins deux parois de séparation disposées dans ledit espace et divisant cet espace en au moins deux chambres séparées, plusieurs tubes échangeurs de chaleur s'étendant dans au moins deux desdites chambres, le catalyseur étant tassé dans plusieurs desdites chambres, y compris les deux chambres contenant les tubes, pour former ainsi au moins deux chambres de réaction remplies de catalyseur, lequel procédé est caractérisé en ce qu'il comprend les opérations consistant à: faire passer un courant comprenant un ou plusieurs matériaux gazeux de départ par les espaces remplis de catalyseur dans lesdites chambres de réaction, ce courant passant successivement par au moins deux des chambres de réaction, et à faire passer simultanément au moins un fluide échangeur de chaleur à des températures choisies pour maintenir une répartition de température choisie dans lesdites chambres de réaction par l'intermédiaire de chacun desdits tubes échangeurs de chaleur. 19 Réacteur comprenant une coquille extérieure verticale et cylindrique comportant une paroi supérieure et une paroi inférieure, lequel réacteur est capable d'effectuer une réaction catalytique en présence d'un catalyseur granulaire, dans des conditions permettant de maintenir à la fois les matériaux de départ nécessaires à la réaction et le produit de la réaction à l'état gazeux aux températures et aux pressions de la réaction, caractérisé en ce qu'il comprend: (a) un récipient de retenue de catalyseur extérieur, cylindrique et perméable au gaz, disposé à l'intérieur de la-coquille extérieure et espacé de la paroi intérieure de cette coquille extérieure, définissant ainsi un premier espace intercylindrique annulaire et extérieur entre la surface intérieure de la coquille extérieure, la surface extérieure du récipient de retenue de catalyseur extérieure et lesdites parois supérieure et inférieure; (b) un récipient de retenue de catalyseur intérieur, cylindrique et perméable aux gaz, disposé coaxialement et à l'intérieur dudit récipient de retenue de catalyseur extérieur, définissant ainsi un second espace intercylindrique annulaire entre ledit récipient de retenue de catalyseur extérieur, ledit récipient de retenue de catalyseur intérieur et lesdites parois supérieure et inférieure, (c) au moins deux parois de séparation verticales s'étendant dans des directions radiales respectivement différentes entre ledit récipient de retenue de catalyseur extérieur et ledit récipient de retenue de catalyseur intérieur, de manière à subdiviser ledit second espace intercylindrique en plusieurs chambres séparées ayant la forme de segments d'anneau en coupe horizontale, chacune desdites chambres définissant une chambre de réaction séparée lorsque le catalyseur granulaire y est introduit, (d) plusieurs tubes échangeurs de chaleur s'étendant verticalement dans au moins l'une desdites chambres de réaction, ces tubes étant disposés en groupes partiellement circulaires qui sont concentriques à l'axe commun des deux récipients de retenue de catalyseur extérieur et intérieur, les tubes de chacun de ces groupes étant espacés sensiblement de la même distance radiale dudit axe commun et étant

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espacés circonférentiellement les uns des autres, les groupes respectifs de tubes étant espacés de distances radiales différentes par rapport audit axe commun; (e) au moins un collecteur et au moins un distributeur prévus respectivement aux extrémités verticalement opposées de chacune desdites chambres de réaction, comprenant lesdits tubes et reliés aux tubes échangeurs de chaleur qui passent par la chambre de réaction correspondante aux extrémités respectives desdits tubes, de manière à collecter ou distribuer respectivement le fluide destiné à l'échange de chaleur et qui passe par les tubes échangeurs de chaleur, (f) au moins une sortie de fluide et au moins une entrée de fluide qui communiquent respectivement avec ledit collecteur et avec ledit distributeur, (g) au moins une entrée de chargement de catalyseur et au moins une sortie de déchargement de catalyseur prévues pour chacune desdites chambres de réaction, (h) une ou plusieurs parois de subdivision verticales, s'étendant radialement, prévues dans au moins l'un desdits espaces constitués par le premier espace intercylindrique et l'espace compris dans ledit récipient de retenue de catalyseur intérieur, chacune desdites parois étant apte à contrôler le parcours suivi par le courant de gaz de réaction de manière que ce courant soit amené à circuler en série par au moins deux desdites chambres de réaction dans des directions radiales qui sont alternativement dirigées vers l'intérieur et vers l'extérieur dans chaque chambre successive, la direction du courant dans la première chambre étant radialement vers l'extérieur alors que ce courant est introduit à l'extrémité radialement vers l'intérieur de la chambre, et la direction du courant dans ladite première chambre étant radialement vers l'intérieur quand ce courant est introduit par son extrémité radialement vers l'extérieur; et (i) au moins une entrée de gaz de réaction et au moins une sortie de gaz constituant le produit final, prévues en communication avec

lesdites chambres.

Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'il comprend en outre un second vaisseau extérieur résistant à la pression

et contenant ladite coquille extérieure.

21 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins une paroi intérieure verticale formant barrière et disposée à l'intérieur dudit récipient de retenue de catalyseur intérieur, espacée radialement de celui-ci et subdivisant l'espace à l'intérieur dudit récipient de retenue de catalyseur

intérieur en au moins deux chambres intérieures séparées.

22 Réacteur selon la revendication 21, caractérisé en ce qu'il comprenden outre des moyens échangeurs de chaleur prévus dans l'une desdites chambres intérieures, cette chambre intérieure étant située à l'intérieur de la paroi formant barrière, les moyens échangeurs de chaleur préchauffant lesdits matériaux gazeux de départ avec de la chaleur provenant du gaz constituant le produit de la réaction et qui est à une température supérieure à celle desdits matériaux gazeux de

départ.

23 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'il comprend en outre des moyens échangeurs de chaleur prévus dans au moins l'une desdites chambres autre que lesdites chambres de réaction, lesquels moyens échangeurs de chaleur préchauffent lesdits matériaux gazeux de départ avec de la chaleur provenant du gaz constituant le produit de la réaction et qui est à une température supérieure à celle

desdits matériaux gazeux de départ.

24 Réacteur selon la revendication 23, caractérisé en ce que lesdits moyens échangeurs de chaleur sont constitués par un échangeur

de chaleur du type à plaques.

Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que les collecteurs et distributeurs comprennent chacun des organes tubulaires

dont la section transversale est circulaire et/ou rectangulaire.

26 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que l'un au moins desdits collecteurs et distributeurs comprend deux plaques qui sont face à face et sont reliées pour former une structure de

collecteur ou de distributeur fermée.

27 Réacteur selon la revendication 26, caractérisé en ce que ladite structure de collecteur ou de distributeur fermée comprend plusieurs ouvertures verticales en forme de tubes qui la traversent, de

manière que le catalyseur puisse passer par lesdites ouvertures.

28 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que la distance radiale entre le récipient de retenue de catalyseur extérieur et ledit cercle concentrique partiel le plus à l'extérieur sur lequel sont disposés lesdits tubes échangeurs de chaleur, les distances entre lesdits cercles concentriques partiels adjacents sur lesquels sont disposés lesdits tubes échangeurs de chaleur, et la distance entre le cercle concentrique partiel le plus à l'intérieur sur lequel sont disposés lesdits tubes échangeurs de chaleur et le récipient de retenue de catalyseur intérieur sont les mêmes ou différentes dans chacune desdites chambres de réaction et-sont comprises dans la plage de 50 à

500 mm.

29 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que la distance entre les axes centraux des tubes échangeurs de chaleur adjacents disposés sur le même cercle concentrique partiel dans la mime chambre de réaction est une distance uniforme ayant une valeur désirée pour chacun des cercles partiels dans chacune des chambres de réaction,

dans la plage comprise entre 20 et 200 mm.

Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que le diamètre extérieur de chacun desdits tubes échangeurs de chaleur est le

même ou différent, dans la plage comprise entre 10 et 100 mm.

31 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce que ledit distributeur est connecté aux extrémités d'entrée de fluide des tubes échangeurs de chaleur qui lui sont associés et ladite entrée de fluide, et en ce que ledit collecteur est connecté entre ladite sortie de fluide et les extrémités de sortie de fluide des tubes échangeurs de

chaleur qui leur sont associés.

32 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins une plaque cylindrique perforée coaxiale à la fois audit récipient de retenue de catalyseur et disposée dans ledit second espace intercylindrique, laquelle plaque cylindrique perforée est prévue pour répartir un courant gazeux traversant lesdites chambres de façon uniforme dans toutes les directions radiales à l'intérieur de

chacune desdites chambres.

33 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins une plaque perforée verticale et s'étendant radialement, prévue dans l'un desdits espaces intercylindriques, laquelle plaque perforée amène un courant gazeux à circuler dans la direction circonférentielle en passant par les orifices définis par ses perforations, la plaque perforée constituant un prolongement radial de

sa paroi de séparation verticale associée -

34 Réacteur selon la revendication 25, caractérisé en ce que lesdits collecteurs et lesdits distributeurs sont disposés

alternativement à des hauteurs-verticales différentes.

35 Réacteur selon la revendication 19, caractérisé en ce qu'un matériau granulaire catalytiquement inactif est placé dans l'espace constitué audessus de l'extrémité inférieure du collecteur le plus bas dans la partie supérieure de chaque chambre de réaction contenant lesdits tubes et dans l'espace situé au-dessous de l'extrémité supérieure du collecteur le plus haut dans la partie inférieure de chaque chambre de réaction contenant lesdits tubes, et en ce que l'espace restant à l'intérieur de ladite chambre de réaction contenant

lesdits tubes est remplie du catalyseur granulaire.

36 Réacteur permettant d'effectuer une réaction catalytique en présence d'un catalyseur granulaire dans des conditions permettant de maintenir à la fois les matériaux de départ nécessaires à la réaction et le produit de la réaction à l'état gazeux pendant la réaction, caractérisé en ce qu'il comprend: une enceinte verticale comprenant une coquille extérieure s'étendant verticalement, une paroi supérieure et une paroi inférieure; un récipient de retenue de catalyseur extérieur imperméable aux gaz, disposé à l'intérieur de ladite enceinte et qui est espacé de la paroi intérieure de ladite coquille extérieure, définissant ainsi un premier espace extérieur entre la surface intérieure de ladite coquille extérieure, la surface extérieure dudit récipient de retenue de catalyseur extérieur et lesdites parois supérieure et inférieure; un récipient de retenue de catalyseur intérieur et imperméable aux gaz disposé à l'intérieur dudit récipient de retenue de catalyseur extérieur, définissant ainsi un second espace entre ledit récipient de retenue de catalyseur extérieur et ledit récipient de retenue de catalyseur intérieur; au moins deux parois de séparation verticales subdivisant ledit second espace en plusieurs chambres séparées, plusieurs desdites chambres contenant ledit catalyseur granulaire et définissant ainsi des chambres de réaction correspondantes; plusieurs tubes échangeurs de chaleur s'étendant dans au moins deux desdites chambres de réaction; au moins un collecteur et au moins un distributeur prévus pour chaque chambre de réaction et dans lesquels sont disposés lesdits tubes, et reliés à chaque tube s'étendant dans les chambres de réaction correspondantes aux extrémités respectives opposées dudit tube, de manière à collecter et à distribuer respectivement un fluide destiné à l'échange de chaleur et qui passe par lesdits tubes; au moins une sortie de fluide et au moins une entrée de fluide qui communiquent avec ledit collecteur et avec ledit distributeur respectivement; au moins une entrée de chargement de catalyseur et au moins une sortie de déchargement de catalyseur prévues dans chacune desdites chambres de réaction; une ou plusieurs parois de subdivision prévues dans au moins ledit premier espace et un troisième espace comprenant l'espace compris à l'intérieur dudit récipient de retenue de catalyseur intérieur, chacune desdites parois permettant de contrôler le parcours suivi par le courant de gaz de la réaction de manière que ce courant soit amené à circuler en série par au moins deux desdites chambres de réaction alternativement vers l'intérieur et vers l'extérieur dans chaque chambre successive par rapport au centre dudit réacteur situé à l'intérieur-dudit troisième espace; et au moins une entrée de gaz de réaction et au moins une sortie de gaz constituant le produit final, prévues en communication directe et respectivement avec la première et la dernière chambres de réaction,

par lesquelles passe ledit courant.