DE60036569T2 - Verfahren und apparatur wobei eine plattenvorrichtung zum beheizen und vorheizen verwendet wird - Google Patents

Verfahren und apparatur wobei eine plattenvorrichtung zum beheizen und vorheizen verwendet wird Download PDF

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    • C01B2203/80—Aspect of integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas not covered by groups C01B2203/02 - C01B2203/1695
    • C01B2203/82—Several process steps of C01B2203/02 - C01B2203/08 integrated into a single apparatus
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P30/00—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry

Description

  • TECHNISCHER BEREICH
  • Diese Erfindung betrifft allgemein Plattenwärmetauscher für den indirekten Wärmeaustausch und das Erhitzen von Recktanten für die Steuerung von Temperaturbedingungen in einem Reaktionsprozess.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • In vielen Industriebereichen, wie beispielsweise in der petrochemischen und chemischen Industrie, bewirkt der Kontakt von Reaktionsfluids mit einem Katalysator in einem Reaktor unter geeigneten Temperatur- und Druckbedingungen eine Reaktion zwischen den Komponenten eines oder mehrerer Recktanten in den Fluids. Die meisten dieser Reaktionen erzeugen oder absorbieren Wärme in unterschiedlichem Umfang und sind daher exotherm oder endotherm. Die mit exothermen oder endothermen Reaktionen einhergehenden Wärme- oder Kühlwirkungen können die Operation der Reaktionszone positiv oder negativ beeinflussen. Zu den negativen Wirkungen können unter anderem zählen: geringe Produkterzeugung, Deaktivierung des Katalysators, Erzeugung unerwünschter Nebenprodukte und, in extremen Fällen, Beschädigung des Reaktionsgefäßes und des damit verbundenen Leitungssystems. Noch typischer sind unerwünschte Wirkungen in Zusammenhang mit Temperaturveränderungen, die die Selektivität oder die Produktausbeute im Reaktionsbereich verringern.
  • Viele Anordnungen versuchen die negativen Auswirkungen endothermer Abkühlung zu überwinden, indem der Reaktion Wärme zugeführt wird. Traditionellere Methoden verwenden verschiedene Phasen der Erhitzung zwischen Reaktionsphasen. Andere Methoden verwenden in-situ Erhitzung über gleichzeitige Reaktionen oder indirekten Wärmeaustausch, um im Reaktionsbereich ein isothermes oder anderes Temperaturprofil zu erhalten. Das US-Patent US-A-5,525,311 sieht ein Beispiel für einen indirekten Wärmeaustausch mit einem Wärmeaustauschfluid zur Steuerung des Temperaturprofils in einem Reaktionsbereich vor.
  • Verschiedene Prozesse können einen indirekten Wärmeaustausch mit einer Reaktionszone nutzen, um das Temperaturprofil in der Reaktionszone zu steuern. Bekannte Beispiele der Kohlenwasserstoffumwandlungsreaktionen umfassen: die Aromatisierung von Kohlenwasserstoffen, die Umbildung von Kohlenwasserstoffen, die Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen und die Alkylierung von Kohlenwasserstoffen.
  • Andere Beispiele sind Prozesse für die Produktion von Wasserstoff und Kohlenstoffoxiden durch Reforming von Methan in Anwesenheit von Dampf oder Kohlenstoffoxiden. Das Dampfreforming-Verfahren ist besonders verbreitet und umfasst das Durchleiten einer Mischung des Ausgangsmaterials und von Dampf über einen Dampfreforming-Katalysator. Typische Dampfreforming-Katalysatoren umfassen Nickel und können Kobalt auf feuerfesten Trägern, wie beispielsweise alpha-Aluminiumoxid oder Calciumaluminat umfassen. Die stark endotherme Natur der Primärdampfreforming-Reaktion erfordert Wärmezufuhr zum Erhalten der Reaktion. Fachleute gleichen routinemäßig die endothermen Wärmeerfordernisse des Primärreforming mit einer partiellen Oxidation von Kohlenwasserstoffen aus, um eine Sekundärreformingreaktion vorzusehen, welche Wärme für die Primärreformingphase liefert und zusätzliches Synthesegas erzeugt. Der Betrieb eines adiabatischen Reformers für die Synthesegasproduktion ist in US-A 4,985,231 gezeigt. US-A 5,300,275 beschreibt eine weitere Grundanordnung, welche eine Sekundärreformingreaktion verwendet, um heißes Gas zum Heizen der Primärreformingreaktion zu liefern. Die Patente US-A 4,810,472 ; 4,750,986 und 4,822,521 offenbaren besondere Anordnungen von Wärmeaustauschreaktoren, die indirekt Wärme zwischen heißen Gasen aus der Sekundärreformingphase und der Primärreformingphase austauschen. US-A 4,127,389 zeigt eine Vielzahl von Rohrkammerkonstruktionen zum Liefern von Wärme für eine Primärreformingreaktion aus einer Sekundärreformingreaktionszone. Wie in den oben genannten Patenten gezeigt, liegen derzeit ausschließlich Rohranordnungen vor und am häufigsten sind als „Bajonettrohre" bezeichnete Doppelwandrohre zum Austauschen von Wärme zwischen den Primär- und Sekundärreformingzonen. Die Geometrie der röhrenförmigen Reaktoren bedingt Layout-Zwänge, die große Reaktoren und große Rohroberflächen erforderlich machen, um die gewünschte hohe Wärmetransfereffizienz zu erzielen.
  • Andere Verfahrensanwendungen erzielen einen indirekten Wärmeaustausch mit dünnen Platten, die Kanäle begrenzen. Die Kanäle enthalten alternierend Katalysatoren und Recktanten in einem Satz Kanäle und ein Wärmetransferfluid in benachbarten Kanälen, um die Recktanten und Katalysatoren indirekt zu erhitzen oder zu kühlen. Eine spezielle Anordnung für den Wärmetransfer und Reaktantenkanäle, welche eine vollständigere Temperatursteuerung ermöglicht, ist in US-A-5,525,311 zu finden. Andere nützliche Plattenanordnungen für den indirekten Wärmeaustausch sind in US-A-5,130,106 und US-A-5,405,586 offenbart.
  • Obgleich aus Patenten, wie beispielsweise US-A 7,714,593 , bekannt ist, dass Kraftstoff für die indirekte Erhitzung eines Reaktionsbereichs direkt verbrannt wird, erfolgt normalerweise dennoch eine Zufuhrerhitzung außerhalb des Reaktionsbereichs. Typische Verfahrensanordnungen, die eine in-situ-Erhitzung auf Steuerungstemperaturen vorsehen, verwenden auch Formen von Ladungsheizvorrichtungen. Die Ladungsheizvorrichtung bringt die Zufuhr auf die anfängliche Reaktionstemperatur bevor sie in den Reaktionsbereich gelangt. Die Ladungsheizvorrichtung steigert die Kosten und die Komplexität des Systems.
  • KURZE ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Man hat nun entdeckt, dass eine Modifikation des Verfahrens und der Vorrichtung zum indirekten Erhitzen der Recktanten in der Reaktionszone eine Ladungsheizvorrichtung überflüssig machen kann. Ein Verfahren, das eine Vielzahl von Platten verwendet, welche enge Kanäle zum Erhitzen der Recktanten in einer Reaktionszone definieren, welche einen Katalysator enthält, kann die Kanäle erweitern, sodass sie einen stromaufwärtigen Bereich umfassen, der die Zufuhr vorheizt. Die stromaufwärtige Vorheizzone umfasst keinen Katalysator. Die Vorheizzone erhöht die Temperatur der Recktanten auf die gewünschte anfängliche Reaktionstemperatur vor dem Kontakt zwischen der Zufuhr und dem Katalysator in der Reaktionszone der Kanäle. Das Fluid für die Erhitzung der Reaktionszone kann jedes Wärmetransferfluid sein, welches unter geeigneten Bedingungen in die Heizkanäle gelangt, um die erforderliche Temperatur und Wärme für die Vorheiz- und Katalyseabschnitte der Reaktionskanäle vorzusehen. Umgekehrt kann das Wärmeaustauschfluid ein Brennstoffstrom sein, der in den Heizkanälen verbrennt. Methan stellt ein besonders nützliches Heizfluid dar. In manchen Fällen kann das Heizfluid die Zufuhr- oder Reaktantenkomponenten aus den Reaktionskanälen umfassen. Insgesamt erhält die Erfindung Wärme ohne die Notwendigkeit einer separaten Heizvorrichtung im Verfahren und durch Ausschließen der damit verbundenen Wärmeverluste. Auf diese Weise erzielt die Erfindung eine hocheffiziente Verwendung der Platte- und Kanalreaktion sowie der Heizkonfiguration.
  • Es ist daher ein Ziel dieser Erfindung, die Effizienz von Heizreaktanten in einem Verfahren zu verbessern, das einen indirekten in-situ Wärmeaustausch nutzt.
  • Ferner ist es ein Ziel dieser Erfindung, Ausrüstungserfordernisse bei der Erhitzung von Recktanten zu verringern.
  • Das Vorliegen enger Heizkanäle zum Erhalt der Reaktions- und Heizfunktionen stellt eine wesentliche Anforderung dieser Erfindung dar. Die Heiz- und Reaktionskanäle können viele unterschiedliche Konfigurationen aufweisen, die dem speziellen Verfahren und Heizfluid entsprechen. Der Vorheizabschnitt des Reaktionskanals kann einen Abschnitt entlang einer kontinuierlichen Länge des Kanals umfassen oder ein separater Abschnitt des Kanals kann den Vorheizabschnitt bilden und die erhitzten Recktanten einem unabhängigen Reaktionskanal zuführen. Bei vertikal verlaufenden Kanälen kann das Kurzladen des Katalysators in den Reaktionskanälen einen Raum über oder unter dem Primärreformingabschnitt vorsehen, in welchem die Zufuhr vorgewärmt wird.
  • Durch die Heizkanäle und die Reaktionskanäle kann Fluid in Kreuzrichtung, parallel oder entgegengesetzt fließen. Gegenstrom bietet den größten Wärmeinput in die Reaktionszone der Reaktionskanäle, und Parallelstrom maximiert die Erhitzung in der Vorheizzone der Reaktionskanäle.
  • Die Heizkanäle können einen verbrennungsfördernden Katalysator zum Beschleunigen der Verbrennung des Brennstoffs umfassen. Wo Brennstoff in den Heizkanälen verbrannt wird, kann das Laden des Verbrennungskatalysators in den Heizkanälen variiert werden, um die Heizerfordernisse des Zufuhrstroms und der Reaktionszone zu erfüllen. Die Steuerung der Verbrennungsgeschwindigkeit eines Brennstoffs unter Verwendung eines Katalysators in Kanälen, welche indirekt eine Reaktionszone durch Wärmeaustausch über eine Wärmeaustauschfläche erhitzen, kann Temperaturen dämpfen, wodurch Konversion, Selektivität oder beide verbessert werden. Temperaturdämpfung durch Variieren der Verbrennungsgeschwindigkeit des Brennstoffs kann auch die Katalysatordeaktivierung in der Reaktionszone verringern. Eine Anzahl verschiedener Verfahren kann die Geschwindigkeit variieren, mit der der Verbrennungskatalysator die Verbrennung des Brennstoffs in den Heizkanälen fördert. Der Vorgang kann Verfahrensbedingungen, wie beispielsweise Verweilzeit und Raumgeschwindigkeit, verändern. Auch die Konzentration der Brennstoffreaktanten kann durch die Einführung von zusätzlichem Brennstoff oder von Verdünnungsmitteln variieren. Ein weiteres Variationsverfahren kann die Menge des in den Heizkanälen vorliegenden Katalysators erhöhen. Die Erhöhung oder Reduzierung des geladenen, katalytisch aktiven Materials auf einer Katalysatorbasis über die Länge der Heizkanäle variiert die Verbrennungsgeschwindigkeit. Neben der Veränderung des Katalysators durch eine Veränderung der Metallladung kann der Katalysatortyp auch über die Länge der Heizkanäle variieren. Ferner kann das erfindungsgemäße Verfahren auch einfach die Menge eines einheitlichen Katalysators durch Variieren des Volumens des Katalysators pro Flusslängeneinheit der Kanäle variieren. Durch die Verwendung eines geeigneten Katalysatoraktivitätsprofils in den Heizkanälen kann in den Kanälen, in denen die Zufuhrkonversion auftritt, ein Temperaturprofil gewählt werden, das die Konversion maximiert. Aus mechanischer Sicht stellt die inhärente zunehmende oder abnehmende Abschnittsbreite eines Radialflussreaktors ein einfaches Mittel zum Variieren des Volumens des Katalysators pro Flusslängeneinheit der Heizkanäle dar. US-A-5,405,586 zeigt eine Radialflussreaktor-Anordnung mit indirektem Wärmeaustausch, welche gemäß dieser Erfindung modifiziert werden kann, um eine Variation der Verbrennung eines Brennstoffs vorzusehen.
  • Bei Plattenanordnungen kann ferner die Katalysatorladung in den Heizkanälen variieren. Die Platten können einen Teil der Kanäle ausmachen, um die Katalysatorladung nur in einem Teil der Wärmeaustauschkanäle zu verringern. Eine dicke Platte kann durch einen Teil der Heizkanäle verlaufen und den Katalysator aus einem Teil der Wärmeaustauschkanäle fest verlagern. Paare fester Platten können durch einen Teil der Wärmeaustauschkanäle verlaufen, um leere Subkanalvolumen zu schaffen. Solche zentralen Subkanäle können dünne Katalysatorschichten an der Außenseite der Heizkanäle schaffen, wo eine geringere Verbrennung erwünscht ist. Die Verwendung perforierter Platten kann ein besonders vorteilhaftes Verfahren zum Verändern der Katalysatorladung in den Heizkanälen darstellen. Die Größe der Perforationen kann den Katalysatoreingang in einen durch die perforierten Platten in den Heizkanälen definierten Kanalunterabschnitt blockieren, während ein Gasfluss dort hindurch weiter zugelassen wird. Alternativ können sich die perforierten Platten über die gesamte Länge der Heizkanäle erstrecken, jedoch unterschiedliche Perforationsgrößen aufweisen. Bei vertikal ausgerichteten Kanälen können kleine Perforationen in einem oberen Teil der Platte verhindern, dass Partikel in den oberen Raum zwischen den Platten gelangen, während größere Perforationen in einem unteren Teil der Platten einen Katalysator in einen unteren Subkanalbereich gelangen lassen, um das relative Katalysatorvolumen pro Katalysator-Einheitslänge des Kanals zu vergrößern. Die Verwendung von perforierten Platten auf diese Weise kann das Laden und Entladen des Verbrennungskatalysators stark erleichtern und sogar eine Veränderung der variablen Verbrennungskatalysatorladung im Strom ermöglichen.
  • Verteilungskammern entlang der Kanalbahnen können Orte für die Zwischeninjektion von Recktanten oder des Heizmittels darstellen. Verteilungskammern können je nach Erfordernis an den Enden der Kanäle oder entlang der Mittelpunkte vorgesehen sein. Eine Anordnung solcher Sammelleitungen verwendet zwei oder mehr separate Stapel von Wärmeaustauschplatten oder „Reaktionsstapel", um verschiedene Reaktionen und Wärmeaustauschschritte in isolierten Banken auszuführen. Beispielsweise kann eine Anordnung alternierender enger Kanäle in einem Reaktionsstapel einen Katalysator nur für die Heizkanäle enthalten, während ein stromabwärtiger Reaktionsstapel einen Katalysator sowohl in den Reaktions- als auch in den Heizkanälen umfasst. Ein System von Sammelleitungen leitet die isolierte vorgewärmte Zufuhr und den Heizfluidabfluss zu einem anderen Teil der Heizkanäle und Reaktionskanäle, welche wiederum einen indirekten Kontakt des Heizfluids mit den Recktanten schaffen. Die Integration der Sammelleitungen mit externen Rohren kann die Prozesssteuerung durch die eingeschobene Hinzugabe oder den Entzug von Heizfluid oder Recktanten weiter verbessern.
  • Geeignete Plattenanordnungen können relativ glatte Platten verwenden, welche Zwischenabstandshalter umfassen, die intermittierend zwischen den Platten platziert sind, um den Kanalraum zu bewahren und Turbulenzen zur Förderung des Wärmetransfers einzuführen. Eine spiralförmig gewundene Anordnung eng beabstandeter Kanäle kann einen hohen Grad an Kontakt und Wärmeaustausch vorsehen. Eine bevorzugte Form von Wärmeaustauschelementen umfasst relativ flache Platten mit darin definierten Wellen. Die Wellen dienen dazu, den Abstand zwischen den Platten beizubehalten, während die Platten auch gehalten werden, um ein gut gestütztes System enger Kanäle vorzusehen. Zusätzliche Details einer Anordnung solcher Plattensysteme sind wiederum in US-A-5,525,311 zu sehen.
  • Geeignete Plattenanordnungen können auch perforierte Platten integrieren. Vorteilhafterweise ermöglichen perforierte Platten, dass die gesteuerten Reaktantenmengen direkt aus den Primärreformingzonenkanälen als Zufuhr in die Sekundärreformingzonenkanäle fließen. Perforierte Platten würden die Zufuhr der Recktanten über einen gewünschten Teil der Sekundärheizkanäle verteilen. Fachleute werden andere Plattenkonfigurationen erkennen, die zusätzliche Vorteile der Integration der Heiz- und Reaktionskanäle bieten.
  • Entsprechend ist diese Erfindung bei einer Ausführungsform ein Verfahren zur Kontaktherstellung von Recktanten mit einem Katalysator in einer Reaktionszone und zum indirekten Erhitzen der Recktanten durch Kontakt mit einem Heizmittel. (a) Bei dem Verfahren gelangt ein Reaktantenstrom durch eine Vielzahl enger Reaktionskanäle, welche durch beabstandete Hauptplatten gebildet sind, und der Reaktantenstrom wird in Abwesenheit eines Katalysators in einem ersten Teil der engen Reaktionskanäle erhitzt. (b) Bei dem Verfahren gelangt ein Heizmittel durch eine Vielzahl enger Heizkanäle, die durch die Hauptplatten definiert sind, und der Reaktantenstrom wird in dem ersten Teil der Reaktionskanäle an den Platten indirekt erhitzt, wobei sich das Heizmittel in einem Vorheizteil der Heizkanäle befindet, um den Reaktionskanälen einen erhitzten Reaktantenstrom zuzuführen. (c) Der erhitzte Reaktantenstrom gelangt durch einen zweiten Teil der Reaktionskanäle und erhält Kontakt zu dem erhitzten Reaktantenstrom mit einem Katalysator in dem zweiten Teil der Reaktionskanäle, um einen abreagierten Strom zu erhalten, während (d) der zweite Teil der Reaktionskanäle mit einem Heizmittel indirekt erhitzt wird, wenn dieses durch einen Primärerhitzungsabschnitt der Heizkanäle gelangt. (e) Ein Teil des abreagierten Stroms wird zu den engen Heizkanälen geführt. Bei einer eingeschränkteren Form dieser Ausführungsform gelangt Methan in die Heizkanäle und unterliegt einer Oxidation, um das Heizfluid vorzusehen. Vorzugsweise kommt das Methan in den Heizkanälen mit einem Verbrennungskatalysator oder Oxidationskatalysator in Berührung.
  • Bei einer anderen Ausführungsform umfasst diese Erfindung eine Vorrichtung zur Kontaktherstellung zwischen Recktanten und einem Katalysator in einer Reaktionszone, während die Recktanten durch Kontakt mit Verbrennungsgasen, welche in einer Wärmeerzeugungszone gebildet worden sind, indirekt erhitzt werden. Die Vorrichtung umfasst eine Mehrzahl abwechselnder Reaktionskanäle und Heizkanäle, welche durch eine Mehrzahl von Primärplatten definiert werden, um einen Reaktanteneinlass an einem Ende der Reaktionskanäle und einen Reaktantenauslass an einem gegenüber liegenden Ende der Reaktionskanäle zu bilden, einen Heizfluideinlass an einem Ende der Heizkanäle und einen Heizfluidauslass am gegenüberliegenden Ende der Heizkanäle. Die Reaktionskanäle umfassen Mittel zum Ausschließen eines festen Katalysators von einem Vorheizabschnitt der Reaktionskanäle, der sich stromabwärts des Reaktanteneinlasses befindet, und zum Halten eines festen Katalysators in einem Katalyseabschnitt der Reaktionskanäle, der stromabwärts des Vorheizabschnitts angeordnet ist. Die Vorrichtung kann Mittel zum Zuführen eines Reaktantenstroms zu dem Reaktanteneinlass umfassen und zum Entfernen eines abreagierten Stroms von dem Reaktantenauslass und Mittel zum Leiten eines Heizfluids zu dem Heizfluideinlass und zum Entfernen eines Heizfluids von dem Heizfluidauslass. Die Vorrichtung umfasst ferner Mittel zum Leiten eines Teils des abreagierten Stroms zu dem Heizfluideinlass. Bei einer anderen Form dieser Ausführungsform können die Heizkanäle eine Verbrennungszone definieren und einen verbrennungsfördernden Katalysator enthalten. Vorzugsweise umfasst der enthaltene Katalysator einen Oxidationskatalysator und eine Sauerstoffleitung liefert Sauerstoff zu den Heizkanälen.
  • Das Heizmittel kann durch einen separaten Strom, einen Teil des abreagierten Stroms oder einen Teil des Reaktantenstroms zugeliefert werden. Im Fall der Paraffin-Isomerisierung ist es beispielsweise häufig erforderlich, Benzen zu sättigen, wobei Benzen routinemäßig die Paraffinzufuhr begleitet. Die durch die Sättigung von Benzen erzeugte Wärme kann die Isomerisierungsreaktionszone indirekt erhitzen, während gleichzeitig die Zufuhr zur Isomerisierungszone vorgewärmt wird. Bei einem solchen Verfahren gelangt ein Zufuhrstrom mit C4- bis C5-paraffinischen Kohlenwasserstoffen und typischerweise wenigstens 2 mol% Benzen zu einer Benzensättigungszone, die Sättigungskanäle umfasst. Ein indirekter Wärmeaustausch über eine Mehrzahl von beabstandeten Platten mit einem Kühlfluid in den Wärmeaustauschkanälen kühlt den Sättigungsreaktionszonenausfluss. Wenigstens ein Teil des wenigstens teilweise gesättigten Ausflusses gelangt als eine Isomerisierungszufuhr, die die Isomerisierungszufuhr in der Isomerisierungszone durch Kontakt mit einem Isomerisierungskatalysator isomerisiert, zu einer Isomerisierungszone, um einen Isomerisierungsauslass zu produzieren. Wenigstens einer des Zufuhrstroms, der kombinierten Zufuhr, der Isomerisierungszufuhr oder des Isomerisierungszonenauslasses gelangt als Kühlfluid durch die Wärmeaustauschkanäle.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist ein schematisches Flussdiagramm einer Reaktionszone, einer Heizzone, eines Wärmetauschers und einer Ladungsheizelementanordung gemäß dem Stand der Technik.
  • 2 ist eine Modifikation der Anordnung nach dem Stand der Technik durch Hinzufügen einer Vorheizzone und Wegfall des Ladungsheizelements.
  • 3 ist ein schematisches Diagramm des Vertikalplattenkanalaustauschers mit einer integrierten erfindungsgemäßen Anordnung.
  • 4 ist ein Schnitt des in 3 gezeigten schematischen Wärmeaustauschreaktors im Schnitt 4-4.
  • 5 ist ein Schnitt des in 3 gezeigten schematischen Wärmeaustauschreaktors im Schnitt 5-5.
  • 6 ist ein horizontaler Schnitt des in 3 gezeigten schematischen Wärmeaustauschreaktors im Schnitt 6-6.
  • 7 ist eine schematische Zeichnung eines flachen Plattenelements, die ein Wellenmuster zeigt.
  • 8 ist eine isometrische Ansicht gewellter Platten, die Strömungskanäle bilden.
  • 9 und 10 sind schematische Diagramme, die eine alternative Fließanordnung für Reaktions- und Heizkanäle gemäß dieser Erfindung zeigen.
  • Die 11 und 12 sind Diagramme, die die Platzierung der Heiz- und Reaktionszonen in den Kanälen zeigen.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • In 1 gelangt ein Verfahrensstrom über die Leitung 10 in die Verfahrensanordnung und gelangt durch einen Wärmetauscher 12, welcher Hitze von einem Reaktionszonenauslassstrom 14 wiedergewinnt. Eine partiell erhitzte Zufuhr von dem Tauscher 12 gelangt über eine Leitung 18 zu einer Ladungsheizvorrichtung 16. Eine Leitung 17 leitet Brennstoff zu der Ladungsheizvorrichtung 16. Eine Leitung 20 bringt den erhitzten Zufuhrstrom in Kontakt mit einem Katalysator in einer Reaktionszone 22 für eine endotherme Reaktion, um den Auslassstrom 14 zu erzeugen, der das Verfahren stromabwärts des Wärmeaustauschers 12 über eine Leitung 24 verlässt. In der Reaktionszone 22 wird Wärme über eine Wärmetransferplatte 26 mit einer Heizzone 28 ausgetauscht. Die Leitung 30 leitet ein Heizmittel in die Heizzone 28. Nach dem Wärmeaustausch in der Zone 28 entzieht die Leitung 32 das abgekühlte Heizmittel.
  • Bei einer bevorzugten Form der Erfindung umfasst das Heizmittel einen Brennstoffstrom zur Verbrennung in der Heizzone 28. Die Leitung 34 leitet einen Teil des Heizmittels zurück zum Einlass der Heizzone über die Leitung 34. Frischer Brennstoff gelangt über eine Leitung 36 in die Heizmittelschleife, während eine Leitung 38 verbrauchte Brennstoffkomponenten reinigt. Das Heizmittel kann Methan und Luft umfassen oder jeden anderen geeigneten Verbrennungsbrennstoff. Die Heizzone 28 kann auch einen Verbrennungskatalysator umfassen.
  • 2 modifiziert die Anordnung nach dem Stand der Technik in 1 durch Hinzufügen einer Vorheizzone 40 und Wegfall der Ladungsheizvorrichtung 16. So gelangt der Zufuhrstrom über die Leitung 10 wieder in das Verfahren und unterliegt einem Wärmeaustausch mit dem ausfließenden Auslassstrom 14 in dem Austauscher 12. Die Leitung 18' leitet die partiell erhitzte Zufuhr in den Vorheizabschnitt 40 der Reaktionszone 41. Der Vorheizabschnitt 40 enthält keinen Katalysator und dient dazu, den Rest der Zufuhr für die Reaktion, die in einem Katalysereaktionsabschnitt 42 der Reaktionszone 41 erfolgt, auf die gewünschte Temperatur zu bringen. Nach dem Wärmeaustausch verlässt der Produktstrom das Verfahren durch die Leitung 24. Auf der Erhitzungsseite gelangt ein Heizfluid 30 wiederum durch die Heizzone 28' und verlässt die Heizzone durch die Leitung 32.
  • Die Leitungen 36, 34 und 38 können wieder Zufuhr, Rezirkulation und Reinigung vorsehen, wenn das Heizfluid einen Brennstoffstrom umfasst.
  • Die Heizzone 28' erhitzt den Vorheizabschnitt 40 und den Katalysereaktionsbereich 42 der Reaktionszone 41 über eine Wärmeaustauschplatte 26'. Der in der Vorheizzone 40 notwendige Heizumfang sowie die Temperatur und Heizkapazität des Heizfluids bestimmten die relative Länge der Vorheizzone 40 und die Größe des Oberflächenbereichs, der von einem Vorheizabschnitt 43 der Platte 26' vorgesehen ist. Wenn Recktanten oder Produkte aus der Reaktionszone 41 Brennstoff für die Heizzone vorsehen, kann Brennstoff von der Leitung 10 oder 14 in die Heizzone 28' abgeleitet werden. Auch kann Brennstoff direkt aus der Reaktionszone 41 über die Platte 26' in die Heizzone injiziert werden. Ein ausreichender Druckabfall von der Reaktionszone zu der Heizzone kann die Verwendung einer perforierten Platte ermöglichen und den Rückfluss von Fluid aus der Heizzone zu der Reaktionszone verhindern. Perforationen, die größenmäßig dazu ausgebildet sind, den Fluss zu steuern, können an der Heiztransferplatte in dem Vorheizabschnitt 43, dem Katalysereaktionsabschnitt 42 oder an beiden vorgesehen sein.
  • Diese Erfindung kann für jedes endotherme Verfahren nützlich sein, welches ein Heizmedium verwendet, um den Reaktantenstrom auf die gewünschte Reaktionstemperatur vorzuheizen, und verwendet das Heizmedium, um die Temperatur des Reaktantenstroms später beizubehalten. Verfahren, die für die Verwendung mit dieser Erfindung besonders geeignet sind, sind jene, bei welchen der Reaktant einer Erhitzung durch die Verbrennung eines Brennstoffs unterzogen wird. Diese Erfindung kann besonders bei autothermischen Prozessen nützlich sein, bei welchen die Konversion eines Recktanten oder eines Teils eines endotherm abreagierten Stroms Brennstoff für eine exotherme Reaktion vorsieht, welche die endotherme Reaktion erhitzt. Zusätzliche Anforderungen für dieses Verfahren für die Kompatibilität mit einer Plattenaustauschanordnung umfassen typischerweise eine relativ niedrige ΔT zwischen den exothermen und endothermen Reaktionszonen, zusammen mit der relativ niedrigen ΔP in den Plattenabschnitten. Differentialtemperaturen von 200 °C oder weniger sind bei dieser Erfindung bevorzugt. Differentialdrücke überschreiten 7 MPa vorzugsweise nicht.
  • Viele Reaktionen für die Produktion von Kohlenwasserstoff und chemischen Produkten erfüllen diese Anforderungen. Zu Beispielen für autotherme Prozesse zählen die Produktion von unverarbeitetem Ammoniaksynthesegas, die Produktion von unverarbeiteten Wasserstoffströmen und die Produktion von Synthesegas für die Konversion zu organischen Verbindungen.
  • Speziell bei der Produktion von beispielsweise unverarbeitetem Synthesegas umfasst ein solches Verfahren üblicherweise einen ersten Schritt des Reformings eines Kohlenwasserstoffs mit Dampf, um ein Gas zu erzeugen, das Kohlenstoffoxide, Wasserstoff, Methan und nicht abreagierten Dampf enthält. Bei der Produktion von Synthesegas wird ein Fluidkohlenwasserstoff, wie beispielsweise Erdgas, zu einer heiß reformierten Gasmischung konvertiert, die gemäß der Reaktion (1) hauptsächlich Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid umfasst: CH4 + H2O <-> CO + 3H2 (1)
  • Dies ist im Allgemeinen als Primärreforming bekannt und wird häufig bei der Produktion von Synthesegas oder reinem Wasserstoff angewendet. Diese endotherme Reaktion wird bei der praktischen Anwendung dieser Erfindung dadurch ausgeführt, dass eine Gasmischung von Fluidkohlenwasserstoff und Dampf durch einen Vorheizabschnitt eines Reaktionskanals geleitet wird, der frei von Katalysator ist, und dann durch einen Abschnitt eines Reaktionskanals, der einen Katalysator enthält. Eine geeignete Katalysatormischung füllt den Katalyseabschnitt der Reaktionskanäle.
  • Die erforderliche Wärme wird den Reaktionskanälen durch eine Sekundärreformingreaktion zugeführt, die einen Fluidkohlenwasserstoffbrennstoff oxidiert. Der Fluidkohlenwasserstoffbrennstoff kann einen Seitenstrom des Fluidkohlenwasserstoff-Zufuhrstroms oder einen Teil des Primärreforming-Auslasstroms umfassen. Die Oxidationsreaktion liefert die Wärme durch indirekten Wärmeaustausch über Wärmeaustauschplatten zu dem Primärreformer. Die folgenden Reaktionen erfolgen in den Heizkanälen, welche die Sekundärreformingzone umfassen: 2CO + O2 → 2CO2 (2) 2CH4 + O2 → 4H2 + 2CO und (3) 2H2 + O2 → 2H2O (4)
  • Die Reaktionen (2), (3) und (4) sind exotherme Reaktionen, die im Sekundärreaktionsraum relativ rasch erfolgen. Wenn die resultierende Gasmischung durch das Katalysatorbett der Sekundärreformerzone gelangt, wird das verbleibende Methan durch Reaktion mit Dampf gemäß der oben genannten Reaktion (1) und durch die Reaktion mit Sauerstoff gemäß der oben genannten Reaktion (2) konvertiert, so dass sehr wenig Methan in dem Produktgas des Verfahrens verbleibt. Die stark endotherme Reaktion (1) ist eine relativ langsame Reaktion, die während der Passage der Gase durch das Katalysatorbett der Sekundärreformingzone erfolgt, wodurch die Gase von den durch die Reaktionen (2), (3) und (4) erreichten hohen Temperaturen, welche zum Zufuhrende der Sekundärreaktionszone hin auftreten, abkühlen. In der Praxis der Erfindung erhalten die Anteile an Sauerstoff und an Fluidkohlenwasserstoffzufuhr, die zu den integrierten Primär-Sekundärreformern geleitet werden, einen im Wesentlichen oder vollständig autothermalen Prozess, im Wesentlichen ohne Brennstofferfordernis. Ein vorteilhaftes Merkmal der Erfindung ist die Flexibilität der Möglichkeit, einen Teil des Kohlenwasserstoff-Zufuhrstroms direkt zum Sekundärreforming-Reaktionsraum am Zufuhrende der Sekundärreformingzone umzuleiten.
  • Typische Betriebstemperaturen für die Produktion eines unverarbeiteten Synthesegases liegen im Bereich von 420–950 °C. Die speziell verwendeten Betriebsdrücke werden generell von den Druckerfordernissen der nachfolgenden Verarbeitungsoperationen beeinflusst, bei welchen die reformierte Gasmischung verwendet wird. Ein Druck oberhalb des Atmosphärendrucks kann in der Praxis der meisten Reformingoperationen verwendet werden und ist für die meisten Anwendungen der Vorrichtung und des Verfahrens dieser Erfindung geeignet. Betriebsdrücke innerhalb des Verfahrens liegen im Allgemeinen in einem Bereich von 2 bis 10 MPa. Bei der Produktion von Synthesegas für die Ammoniakproduktion reagiert der Auslass von dem Primärreformingschritt katalytisch mit einer Mischung, die Sauerstoff und Stickstoff, typischerweise Luft, enthält, um zusätzliche Methananteile zu konvertieren und Stickstoff in den Produktstrom einzuführen. Nach der Verschiebungsreaktion und der Entfernung von CO2 weist das unverarbeitete Ammoniaksynthesegas ein gewünschtes Wasserstoff-zu-Stickstoff-Verhältnis von ungefähr 2,5 zu 3,0 auf.
  • Der Reaktantenstrom kommt in jedem der Reaktionskanäle mit einem Katalysator in Berührung. Partikelkatalysatoren, die beim Dampfreforming verwendet werden, sind bekannt. Die Sekundärreformingzone enthält üblicherweise ein Bett ähnlichen Katalysatormaterials. Als Alternative zu einem Partikelkatalysator kann der Katalysator auf der Oberfläche der Platten in den verschiedenen Reformingzonen aufgetragen sein. Es kann besonders vorteilhaft sein, den Primärreformingkatalysator auf die Platten aufzutragen, um einen oberen Katalyseabschnitt und einen unteren, katalysatorfreien Abschnitt vorzusehen, der mit einem Katalyse-Sekundärreformingabschnitt an den Kanal-definierenden Platten in einer Wärmeaustauschbeziehung steht.
  • In 3 ist eine Stromanordnung dieser Erfindung gezeigt, in der eine Synthesegaszufuhr, umfassend Erdgas und Dampf in einem Dampf-Methan-Verhältnis von 1,5 zu 4 über die Leitung 11 in den Prozess gelangt und einem Wärmeaustausch in einem konventionellen Wärmeaustauscher 13 unterzogen wird, wobei von der Leitung 15 ein Synthesegasproduktstrom befördert wird. Der vorgeheizte Zufuhrstrom gelangt über die Leitung 17 zu einem Verteilungskopf 19. Der Verteilungskopf 19 leitet die erhitzte Zufuhr zu den Verteilungsräumen 21 in einem Wärmeaustauschreaktor 23. Wie weiterhin in 4 gezeigt ist, verteilt der Verteilungsraum 21 das erhitzte Synthesegas über die Platten 44 zu einer Mehrzahl von Primärreformingreaktionskanälen 29. Die Reaktionskanäle halten einen Reforming-Katalysator in den oberen Abschnitten 29' und eine katalysatorfreie Vorheizzone in den unteren Abschnitten 29''. Die mittleren Abschnitte 21' der Reaktionskanäle 29 sind für den Gasfluss offen, aber in ihnen ist ein geeignetes Filtermaterial platziert, um zu verhindern, dass der Katalysator aus den oberen Kanalabschnitten 29' herausfällt. Die erhitzten Reformingreaktanten gelangen durch die Kanäle 29. Der Auffangraum 25 fängt den Auslass aus der Primärreformingzone über die offenen Oberseiten 27' der Kanäle 29 auf. Wie in 3 gezeigt ist, fängt eine Sammelleitung 31 den Primärreformingauslass von den Auffangräumen 25 auf und transferiert den Auslass abzüglich jeglicher von der Leitung 15' aufgenommenen Menge über eine Leitung 33 zu der Sekundärreformingzone. Die Leitung 15' umgeht den Primärreformingzonenauslass direkt zum Produkt der Leitung 15.
  • Die Leitung 33 leitet den Primärauslass zu einer Verteilungssammelleitung 35, welche die heißen Gase zu Verteilungsräumen 47 verteilt. Ein Teil der Erdgaszufuhr kann die Reaktionskanäle 29 über die Leitung 33' umgehen und direkt in die Sekundärreformingzone gelangen. Die Leitung 34' sieht Sauerstoff oder Luft für die Verbrennung vor und kann je nach Notwendigkeit auch zusätzlichen Brennstoff für die Sekundärreaktionszone vorsehen. Eine Anfangsreaktion des Primärreformingauslasses kann in der Sammelleitung 35 und dem Verteilungsraum 47 stattfinden. Die Kombination von O2 mit dem Zufuhrstrom oder dem Primärreaktorauslass muss derart erfolgen, dass das Vorliegen von Sauerstoff und anderen brennbaren Stoffen allgemein oder in bestimmten Abschnitten, welche Explosionspotential aufweisen, vermieden wird. Zu den Vorsichtsmaßnahmen zählt die Verwendung von Mischungselementen sowie eine spezielle Kopfkonstruktion zum Erhalt einer sicheren Zusammensetzung der Mischungen. Zu geeigneten Kopfkonstruktionen können Packmaterial oder anderes Volumenverlagerungsmaterial zum Minimieren des Sauerstoffvolumens sowie Brennstoffmischungen stromaufwärts der Sekundärreformingreaktion zählen.
  • Wie ferner in 5 gezeigt ist, welche den Abschnitt 5-5 in 3 zeigt, verteilen Verteilungsräume 47 das heiße Gas zu den Einlässen 37 der Heizkanäle 49. Im Gegensatz zu dem Verteilungsraum 21 sind beim Verteilungsraum 47 die Unterseiten der Reaktionskanäle 29 für Gas und den Katalysatorfluss geschlossen, um den Fluss eines Sekundärreformingauslasses darin zu verhindern. Die hauptsächliche Sekundärreformingreaktion erfolgt in Kontakt mit dem in den Heizkanälen enthaltenen Katalysator. Der Kontakt zu einem geeigneten Sekundärreformingkatalysator in den Heizkanälen produziert direkt Wärme zum indirekten Heizen der Recktanten in der in den Reaktionskanälen enthaltenen Primärreformingzone. Wenn die heißen Gase nach oben durch die Heizkanäle 49 gelangen, transferiert der große Oberflächenbereich, der durch die Platten 44 vorgesehen ist, die die Reaktions- und Heizkanäle definieren, wirksam Wärme in die Reaktionskanäle 29.
  • Der Auffangraum 45 fängt das abgekühlte Sekundärreforminggas von den offenen Auslässen 46 der Heizkanäle 49 auf. Wie wiederum in 3 gezeigt ist, sammelt eine Sammelleitung 48 den aufgefangenen Sekundärreformingauslass und transferiert ihn in die Produktleitung 15 für eine Wiederaufnahme stromabwärts des Austauschers 13 über die Leitung 50.
  • Die Anordnung der Sammelräume 25 und 45 für das selektive Sammeln des Primärreformingauslasses und des Sekundärreformingauslasses ist in 6 besser zu verstehen. Wie in 6 gezeigt, halten diejenigen Abschnitte der Reaktionskanäle 29, die mit dem Sammelraum 25 koinzidieren, die Auslässe 27' für eine freie Verbindung offen. Umgekehrt weisen jene Abschnitte der Heizkanäle 49, die mit dem Sammelraum 25 koinzidieren, einen Verschluss 28' auf, der eine Fluid-Verbindung mit dem Sammelraum 25 verhindert. Der Sammelraum 45 steht in umgekehrter Verbindung zu den Kanälen 29 und 45, wobei koinzidierende Abschnitte der Kanäle 49 offen über den Auslass 46 verbunden sind, während koinzidierende Abschnitte der Kanäle 29 von der Verbindung zu dem Sammelraum 45 durch Verschlüsse 47 ausgeschlossen sind. Die Verteilungsräume 21 und 47 weisen eine ähnliche Anordnung für die Herstellung und Einschränkung einer Fluidverbindung mit den gewünschten Kanälen auf. 6 zeigt auch die Teilbereiche 51, die intern Sammelräume 24 von Sammelräumen 45 abtrennen.
  • Zu den geeigneten Platten für diese Erfindung zählen alle Platten, die eine hohe Wärmetransferrate ermöglichen. Dünne platten sind bevorzugt und weisen üblicherweise eine Dicke von 1 bis 2 mm auf. Die Platten setzen sich typischerweise aus eisenhaltigen oder nicht eisenhaltigen Legierungen, wie beispielsweise Edelstahl, zusammen. Bevorzugte Legierungen für die Platten widerstehen extremen Temperaturen und enthalten hohe Anteile an Nickel und Chrom. Die Platten können in Wellen oder anderen Konfigurationen geformt sein, aber flache Platten werden zwecks Stapelmöglichkeit im Allgemeinen bevorzugt. Die Platten können flach mit Furchen sein, die darin gebildet sind, um Kanäle zu bilden. Jede Platte kann glatt sein und zusätzliche Elemente, wie beispielsweise Abstandshalter aus gestanzten Streifen können Fluidturbulenz in den Kanälen vorsehen. Vorzugsweise weist jede Platte Wellen auf, die zum Reaktantenstrom und Wärmeaustauschfluid hin geneigt sind.
  • 7 zeigt die bevorzugte Wellenanordnung, bei welcher die Platten 44, die den zentralen Abschnitt des Wärmeaustauschreaktors 23 in Heizkanäle und Reaktionskanäle aufteilen, durch Platten 49' gebildet sind, die eine Wellenanordnung, wie in 7 gezeigt, aufweisen. Das Wellenmuster kann wenigstens zwei Funktionen haben. Zusätzlich zu strukturell stützenden benachbarten Platten fördern die Wellen Turbulenz zur Verbesserung der Wärmeaustauscheffizienz im engen Reaktionskanal. 7 zeigt Wellen, die durch Rücken 52 und Täler 54 gekennzeichnet sind. Die Häufigkeit oder Dichte der Wellen kann je nach Wunsch variiert werden, um unterschiedliche Turbulenzgrade zu fördern. Niedrigere Wellen, wie durch die Rücken 52 und Täler 54 gezeigt, erzeugen daher eine geringere Turbulenz. Hingegen kann eine größere Wellendichte, wie durch die Rücken 56 und Täler 58 gezeigt, falls gewünscht, eine größere Turbulenz erzeugen. Die Dichte der Wellen und die Häufigkeit können auch über einen einzelnen Wärmeaustauschkanal variiert werden, um den Wärmeaustauschfaktor in verschiedenen Abschnitten des Kanals zu verändern. Die Kanäle können einen flachen Abschnitt 60 an ihrer Peripherie enthalten, um je nach Erfordernis das Verschließen der Kanäle an den Seiten und Oberseiten zu erleichtern.
  • 8 zeigt einen typischen Querschnitt einer gewellten Plattenanordnung, wobei sich die Wellen der Platten 62 in einer entgegen gesetzten Richtung zu den Wellen der Platten 64 erstrecken und dadurch alternierende Reaktionskanäle 66 und Heizkanäle 68 definieren. 8 zeigt die bevorzugte Anordnung gewellter Platten, wobei sich das Fischgrätmuster an den Seiten gegenüber liegender gewellter Platten in entgegen gesetzte Richtungen erstreckt und sich die gegenüber liegenden Plattenseiten berühren, um die Strömungskanäle zu bilden und eine strukturelle Stütze für die Plattenabschnitte zu bilden.
  • Allgemein basiert die Erfindung auf relativ engen Kanälen, um den effizienten Wärmeaustausch an den Platten vorzusehen. Die Wellen erhalten eine veränderte Kanalbreite, die durch die Höhe der Wellen definiert wird. Im Allgemeinen ist die Kanalbreite im Durchschnitt geringer als ein Zoll mit einer durchschnittlichen Breite von vorzugsweise weniger als % Zoll. Im Fall der Wellen ist die durchschnittliche Kanalbreite am Praktischsten als das Volumen der Kanäle pro Querschnittsfläche parallel zur Primärebene der Platten definiert. Durch diese Definition weisen Wellen mit im Wesentlichen gerade abfallenden Seitenwänden eine durchschnittliche Breite auf, die der Hälfte der maximalen Breite der Kanäle entspricht.
  • Die Reaktionszonen für den erfindungsgemäßen Prozess können einen indirekten Kontakt zwischen den Recktanten und dem Wärmeaustauschfluid in jeder relativen Richtung herstellen. So können die Strömungskanäle und Einlässe und Auslässe der Reaktionszonen für den Gleichstrom, Gegenstrom oder Querstrom von Reaktantenfluid im Bezug zum Wärmeaustauschfluid konstruiert sein.
  • Es ist auch für die Praxis dieser Erfindung nicht notwendig, dass jeder Reaktionskanal mit einem Heizkanal alterniert. Mögliche Konfigurationen des Reaktionsabschnitts können zwei oder mehr Heizkanäle zwischen jeden Reaktionskanal platzieren, um den Druckabfall auf der Wärmeaustauschmittelseite zu verringern. Bei der Verwendung für diesen Zweck kann eine Platte, die benachbarte Heizkanäle trennt, Perforationen aufweisen.
  • Zusätzliche, von den Platten definierte Kanäle können eine Vielzahl zusätzlicher Funktionen vorsehen. Zusätzlich zu Kanälen zur Erhitzung der Zufuhr in den Vorheiz- und Katalyseabschnitten können andere Kanalfunktionen das Kühlen des Auslasses aus der Reaktionszone sowie das Vorheizen der Zufuhr gegen andere Auslassströme beinhalten. Eine Reaktoranordnung 69 mit Multifunktionskanälen ist in den 9 und 10 gezeigt. 9 zeigt eine solche Kanalanordnung, wobei die Funktionen der verschiedenen Kanäle in der schematischen Darstellung kodiert sind. Die Buchstaben „FP" stehen für einen Zufuhrvorheizkanal. Die Buchstaben „SR" zeigen eine Sekundärreaktion für Heizzwecke an und die Buchstaben „PR" stehen für eine Primärreaktion.
  • Wie in 9 gezeigt, erfordert der Fluidfluss durch die Kanäle in der gewünschten Weise zwei unterschiedliche Auffang- und Verteilungsraumanordnungen. Der Fluidfluss durch die Verteilungs-/Auffangräume kann in einer Weise gesteuert werden, die analog zu der in den 3-6 beschriebenen und dargestellten ist. Mit Blick auf 9 gelangt die Zufuhr zu der Primärreaktionszone durch die Zufuhrvorheizkanäle 70, in welchen ein indirekter Wärmeaustausch mit den Sekundärreaktionskanälen 72 die Temperatur der Zufuhr auf diejenige Temperatur erhöht, die für die Initialreaktion in den Primärreaktionskanälen 74 erwünscht ist. Vorgeheizte Zufuhr aus den Kanälen 70 fließt in einen Sammelleitungsraum 76. Der Sammelleitungsraum 76 bringt die vorgeheizte Zufuhr mit den Primärreaktionskanälen 74 in Verbindung. Die vorgeheizte Zufuhr gelangt nach oben durch den Primärreaktionskanal 74 und in einen weiteren Sammelleitungsraum 78. Wenn ein Teil des Produkts als Brennstoff verbrannt wird, können ein Sauerstoff enthaltendes Gas und optional eine zusätzliche Zufuhr oder ein Verbrennungsbrennstoff durch eine Düse 80 in den Sammelleitungsraum 78 gelangen. In dem Sammelleitungsraum 78 wird jedes Fluid, das durch die Düse 80 hineingelangt, mit dem Primärreaktionszonenauslass gemischt und die Mischung als Zufuhr zu den Sekundärreaktionskanälen 72 geleitet. Die Sekundärreaktionskanäle 72 enthalten vorzugsweise auf ihrer gesamten Länge einen verbrennungsfördernden Katalysator, der die exotherme Sekundärreaktion fördert. Wenn die Mischung abwärts durch Sekundärreformingkanäle 72 gelangt, erhitzt sie die Kanäle 74, welche die Primärreaktanten enthalten, sowie die Zufuhrvorheizkanäle 70.
  • 10 zeigt einen zusätzlichen Verteilungsraum 82 und Auffangraum 84, welche einen Teil des Reaktors 69 bilden. Abschnitte (nicht gezeigt, aber den in 3 gezeigten Abschnitten 29 ähnlich) trennen den Verteilungsraum 82 und den Auffangraum 84 von dem Raum 78 und 76. Die Zufuhr gelangt über eine Düse 84 in den Reaktor 69. Der Verteilungsraum 82 verteilt die Primärreformingzone über die offenen Einlässe 86 auf die Vorheizkanäle 70. Verschlussplatten 88 blockieren die Oberseiten der Primärreaktionskanäle 74 und der Sekundärreaktionskanäle 72, wo die Kanäle mit dem Verteilungsraum 82 zusammenhängen. Nach der Aufteilung auf die Zufuhrkanäle fließt die Primärreaktionszufuhr weiter durch den Reaktor 69 wie in Zusammenhang mit 9 beschrieben. Der Sekundärreaktionsauslass verlässt den Reaktor 69 durch einen Auffangraum 84, der über die offenen Unterseiten 90 der Sekundärreaktionskanäle 72 eine Verbindung aufweist. Die Auslässe 90 umfassen ein geeignetes Filtermaterial, um den Katalysator in den Sekundärreaktionskanälen zu halten, während Fluid die Kanäle verlassen kann. Die Unterseiten der Primärreaktionskanäle 74 werden dort durch Verschlussplatten 92 verschlossen, wo sie über dem Auffangraum 84 verlaufen. Eine Sekundärreaktionsdüse 94 entzieht den aufgefangenen Sekundärreaktionsauslass. Eine Umleitung der Zufuhr zwischen der Primärreaktionszone und der Sekundärreaktionszone kann durch externe Leitungen erfolgen, die mit dem Verteilungsraum 82, dem Auffangraum 84 und dem Sammelleitungsraum 76 in Verbindung stehen.
  • Ein zusätzliches Vorheizen sowie eine Isolierung der exothermen Reaktionszonen von einer direkten Ausrichtung mit den endothermen Reaktionszonen kann leicht durch Verändern der Anordnung der Katalysatorladung zwischen den Kanälen erfolgen. Der Raum am einen Ende eines Kanals kann ebenso als eine Zufuhrvorheizzone für die Sekundärreaktionszone oder als Auslasskühlzone verwendet werden. Die 9 und 10 zeigen schematisch eine partielle Katalysatorladung in den Kanälen durch eine Katalysatorstandlinie 96. Die Primärreaktionskanäle 74 können Katalysator von unterhalb der Linie 96 bis zu den Einlässen der Kanäle 74 umfassen. Wenn bei einer solchen Anordnung Zufuhr abwärts durch Zufuhrvorheizkanäle 70 fließt, erhitzt die Sekundärreaktionszone die Zufuhr anfänglich indirekt durch den Reaktionsabschnitt der Sekundärreaktionskanäle 72. Die Primärreaktionszufuhr gelangt nach dem Wärmeaustausch in die Primärreaktionskanäle für eine darin erfolgende Reaktion. Von der Reaktion in dem Sekundärreaktionskanal 72 stammende Wärme erhitzt die Primärreaktionszone in einem unteren Abschnitt des Kanals 74, wenn die Zufuhr dort hindurch nach oben gelangt. Der Auslass aus der Primärreaktionszone erhält weiterhin Wärme von dem oberen Abschnitt der Kanäle 72 bis er die Kanäle 74 verlässt und gelangt dann in die Oberseiten der Sekundärreationszonenkanäle 72, um einen Kontakt zu dem darin enthaltenen Katalysator zu erhalten.
  • Eine Vielzahl anderer Kombinationen von Kanalfunktionen kann in einer Singlepass- oder Multiplepass-Anordnung vorgesehen sein. Die Verwendung eines Plattenwärmeaustauschreaktors erleichtert die Anordnung der Heizkanäle und bietet viele Variationen der gewünschten Funktionalität für Einzel- oder Vielfachstapelanordnungen.
  • Beispielsweise können die oberen und die unteren Abschnitte des Kanals 74, die als theoretisch an der Katalysatorladelinie 96 getrennt gezeigt sind, leicht physikalisch in zwei separate Reaktionszonen geteilt werden. Auffang- und Verteilungssammelleitungen, die jenen in den 3-6 und 9 und 19 ähnlich sind, können verwendet werden, um intern Fluidströme zwischen den Abschnitten getrennter Kanäle zu verbinden. Noch sinnvoller ist es, die Sammelleitungsanordnungen zu nutzen, um extern Reaktionskanäle zu verbinden, die sich in einem einzelnen Reaktionsgefäß befinden. Eine externe Verbindung erleichtert die Steuerung des Gasstroms zu den verschiedenen Reaktionszonen und Wärmeaustauschzonen. Die externe Steuerung ermöglicht auch, dass eine große Vielzahl von Strömungsbahnen zwischen den verschiedenen Kanalanordnungen vorgesehen sind.
  • Unter den weiteren Zeichnungen sind die 11 und 12 Schaubilder, die eine Kodierung für mögliche Anordnungen von Kanalfunktionen für eine Mehrzahl von Kanälen zeigen, die durch Plattenelemente definiert sind. Die Codes FP, SR und PR wurden oben bereits beschrieben. Zusätzliche Codes, die in den Schaubildern 10 und 11 verwendet werden, umfassen „EC", das für Auslasskühlung steht, und „HP", das sich auf eine Zone bezieht, welche den heißen Gasstrom aus den Sekundärreaktionskanälen enthält, welche die Primärreformingreaktionskanäle heizen. „HF" steht für eine Zone, in welcher die Zufuhr zu der Primärreaktionszone weiter durch indirekten Wärmetransfer mit einem Abschnitt der Sekundärreaktionskanäle erhitzt wird.
  • 11 zeigt drei Fälle von Konfigurationen zum Verbinden paralleler Kanäle in einem sich wiederholenden Muster von Funktionen. Fall 1 in 10 zeigt die Anordnung von Kanälen, die in den 8-9 dargestellt sind, wobei ein Sekundärreaktionskanal die Zufuhrvorheizung und die Primärreaktionskanäle trennt, sodass ein Primärreaktionskanal pro insgesamt sechs Kanäle vorliegt. Fall 2 zeigt eine Anordnung, welche den Auslass aus dem Sekundärreaktionskanal gegen die hereinkommende Zufuhr kühlt und sieht einen Primärreaktionskanal pro insgesamt 3 Kanäle vor. Fall 3 ist eine weitere Kanalanordnung, die einen Primärreaktionskanal und zwei Sekundärreaktionskanäle pro 6 Kanäle vorsieht.
  • 12 zeigt weitere Anordnungen, bei welchen mehrere Reaktionsstapel eine Doppelaufteilung der Kanäle vorsehen, welche extern oder intern derart verbunden werden können, dass eine Vielzahl verschiedener Kanalfunktionen vorgesehen sein können. Alle Konfigurationen in der Darstellung in 12 sind vereinfachte Darstellungen oberer und unterer doppelflutiger Wärmeaustauschanordnungen mit unterschiedlichen Funktionen, beschrieben durch die oben genannten Codes und einen zusätzlichen Code „HP", der für einen Kanal steht, welcher verwendet wird, um die Primärreaktionszone indirekt zu erhitzen.
  • Fall 1 in 12 zeigt einen doppelflutigen Austauschabschnitt. Im unteren Kanalteil unterliegt die Primärreaktionszufuhr einem indirektem Wärmeaustausch mit den Platten, die die Sekundärreformingreaktion an ihren gegenüber liegenden Seiten beherbergen. Die oberen Kanalteile lassen die vorgeheizte Zufuhr in den Kanälen gegenüber der Primärrekationszone reagieren, welche den heißen Auslass von der Sekundärreaktionszone beinhalten und die Primärreaktionszone erhitzen. Extern verbundene Sammelleitungen transferieren den Auslass von der Primärreaktionszone zu der Sekundärreformingzone.
  • Fall 2 in 12 erläutert anschaulich eine weitere Zwei-Stapel-Kanalanordnung. Der obere Kanalabschnitt kühlt den Produktstrom aus der Sekundärreaktionszone durch indirekten Wärmeaustausch gegenüber dem hineingelangenden Zufuhrstrom. Funktionell dient der obere Abschnitt im Wesentlichen demselben Zweck wie der Austauscher 13 in 3. Der untere Kanalteil sieht ein indirektes Heizen von der Sekundärreaktionszone direkt zur Primärreaktionszone vor.
  • Fall 3 in 12 ist eine weitere Variante mit einem Fließschema, welches Sammelleitungen zwischen zwei Kanalteilen der Heizkanäle vorsieht, um eine Wärmeaustauschanordnung vorzusehen, die derjenigen in Fall 1 der 12 ähnlich ist. Fall 3 unterscheidet sich von Fall 1 dadurch, dass Fluids in Gegenstromart entgegengesetzt zu dem Gleichstromfluidfluss in Fall 1 geleitet werden.
  • Schließlich zeigt Fall 4 eine Anordnung, bei welcher zwei separate Teile der Heizkanäle in Verbindung mit einer Sekundärreaktionszone verwendet werden. Die Sekundärreaktionszone kann mit den Kanälen integral sein oder kann extern zu den Kanalabschnitten angeordnet sein. Die Sekundärreaktionszone kann auch als eine Verbindungssammelleitung für kommunizierende Kanäle dienen. Bei dieser Anordnung gelangt die Zufuhr in die Zufuhrvorheizzone und unterliegt einem indirekten Wärmeaustausch gegen den Auslass aus der Sekundärreaktionszone. Die Zufuhr gelangt dann aus der Vorheizzone in die Primärreaktionszone. Heiße Gase aus der Sekundärreaktion erhitzen die Primärreaktionszone durch indirekten Wärmeaustausch. Der Auslass aus der Primärreaktionszone gelangt in die Sekundärreaktionszone, welche als Kanäle oder als festes Bett eines Sekundärreaktionskatalysators ausgebildet sein kann. Der Auslass aus der Sekundärreaktionszone liefert heiße Gase zum Erhitzen der Primärreaktionszone, welche dann ferner einer indirekten Kühlung mit der herein kommenden Primärreaktionszufuhr unterliegt.
  • Eine weitere Verbesserung der Temperatursteuerung kann durch die Verwendung einer Zwischeninjektion des Oxidationsfluids oder zusätzlichen Brennstoffs erreicht werden. Ein Vorgehen mit einem Gegenstrom oder Gleichstrom der Primärreaktanten hält die Seiten der Kanäle für eine Kreuzströmungsinjektion von intermediärem Oxidationsfluid oder einer Zufuhr offen. Ein Kreuzströmungsmuster ermöglicht eine zusätzliche Steuerung der Wärmeerzeugung an speziellen Stellen, wodurch eine Regelung des Temperaturprofils in der Sekundärreaktionszone möglich ist. Wo die Sekundärreaktionszone Wärme direkt mit der Primärreaktionszone austauscht, kann eine Zwischeninjektion auch genutzt werden, um das Temperaturprofil in der Primärreaktionszone zu beeinflussen.
  • Beispiel
  • Die Auswirkungen der Verwendung der Verfahrens- und Kanalanordnungen dieser Erfindung zum Erhalten isothermer Bedingungen wurden bei einem Kohlenwasserstoffkonversionsverfahren zur Dehydrierung von Paraffinen untersucht. Eine Simulation auf der Basis der Möglichkeiten dieser Erfindung, isotherme Bedingungen zu erhalten, wurde auf der Basis eines Zufuhrstroms entwickelt, der eine in Tabelle 1 dargestellte Zusammensetzung aufweist. Die isothermen Bedingungen, die aus dieser Erfindung resultieren, wurden bei einem Dehydrierungsverfahren unter Verwendung einer Kanalkonfiguration, wie sie in 2 schematisch dargestellt ist, simuliert, wobei Methan unabhängig verbrannt wurde, um den Wärmeinput für das Verfahren vorzusehen.
  • Bei dieser Verfahrenssimulation gelangt ein in der Leitung 10 befindlicher Zufuhrstrom mit der in Tabelle 1 gezeigten Zusammensetzung in einen Wärmeaustauscher 12, der die Zufuhrstromtemperatur von ungefähr 370 °C auf ungefähr 390°C erhöht. Gleichzeitig wird der Dehydrierungszonenauslass mit der für den Strom 14 gegebenen relativen Zusammensetzung über die Leitung 24 von dem Austauscher 12 entfernt.
  • Die Leitung 18' enthält den partiell erhitzten Zufuhrstrom in die Vorheizzone 40, welche Wärme von der Heizzone 28' erhält. Ein indirekter Wärmeaustausch über eine Reihe von Wärmetransferplatten erhöht die Temperatur der Zufuhr auf ungefähr 480°C, wenn diese die Vorheizzone 40 verlässt. Die Verfahrenssimulation der Vorheiz- und Katalysereaktionszonenabschnitte basiert auf der Verwendung eines Plattenwärmeaustauschbündels mit 250 Katalysatorschichten, einer Vorheizzonenlänge von ungefähr 1,1 m und einer Katalysezonenlänge von ungefähr 0,37 m. Die Platten definieren die Reaktionskanäle, welche zwischen den Heizkanälen alternieren, eine Dicke von ungefähr 1,2 mm, Wellen mit einer Tiefe von ungefähr 10 mm und eine Breite von ungefähr 5500 mm aufweisen. Die Platten werden nebeneinander in einem alternierenden Wellenmuster so platziert, dass sich die Spitzen der Wellen berühren. Die Reaktionskanäle und die Wärmeaustauschkanäle operieren mit einem durchschnittlichen Druck von ungefähr 20 psig.
  • Der erhitzte Zufuhrstrom unterliegt einer Dehydrierung, um den Produktstrom mit der zuvor für Leitung 14 beschriebenen Zusammensetzung zu bilden. Kontinuierliches indirektes Erhitzen durch die Heizzone 28' hält die Temperatur des Produktstroms aus der Katalysezone 42 auf einer Auslasstemperatur von 474°C. Der Katalysereaktionsabschnitt enthält einen typischen Dehydrierungskatalysator, umfassend Platin auf einem Aluminiumoxidträger.
  • Die Leitung 30 liefert eine Mischung aus Methan, Sauerstoff und Kohlenstoffoxiden zur Heizzone 28', um den indirekten Wärmeinput für die Vorheizzone und die Katalysezone zu liefern. Ungefähr 74 000 kg mol/h der zirkulierenden Heizmischung werden aus der Auslassleitung 32 über die Leitung 38 entfernt, während die restliche Heizmischung zusammen mit 7 000 kg mol/h Methan und einem Luftstrom, der 14 000 kg mol/h Sauerstoff liefert, zu der Eingangsleitung 30 zurückkehrt. TABELLE
    Strombeschreibung kg mol/h 10 14
    H2O 13,3 13,3
    Wasserstoff 2733,4 2824,0
    Methan 57,9 57,9
    Ethan 150,3 150,3
    Propan 54,4 54,4
    n-Butan 34,8 34,8
    n-Pentan 20,2 20,2
    n-C6-C9 12,1 11,9
    n-C10 139,0 116,1
    n-C11 168,8 136,7
    n-C12 116,9 91,9
    n-C13 39,8 30,2
    n-C14 2,8 2,0
    1-Nonen – 0,2
    1-Decen 0,8 23,7
    1-Undecen 0,3 32,4
    1-Dodecen 0,1 25,1
    1-Tridecen – 9,6
    1-Tetradecen – 0,7
    Gesamt: 3544,9 3634,7

Claims (16)

  1. Verfahren für die Kontaktherstellung zwischen Recktanten und einem Katalysator in einer Reaktionszone (40) und das indirekte Erwärmen der Recktanten durch Kontakt mit einem Heizmedium, wobei das Verfahren umfasst: a) Leiten eines Reaktantenstroms durch eine Vielzahl enger Reaktionskanäle (29), die durch Räume zwischen Hauptplatten (44) begrenzt sind, und Erwärmen des Reaktantenstroms in Abwesenheit eines Katalysators in einem ersten Abschnitt (29'') der engen Reaktionskanäle; b) Leiten eines Heizmediums durch eine Vielzahl enger Heizkanäle (49), die durch die Hauptplatten (44) begrenzt sind, und indirektes Erwärmen des Reaktantenstroms in dem ersten Abschnitt der Reaktionskanäle durch die Platten mit dem Heizmedium in einem Vorheizabschnitt der Heizkanäle zum Vorsehen eines erwärmten Reaktantenstroms in den Reaktionskanälen; c) Leiten des erwärmten Reaktantenstroms durch einen zweiten Abschnitt (29') der Reaktionskanäle (29) und Kontaktherstellung zwischen dem erwärmten Reaktantenstrom und einem Katalysator in dem zweiten Abschnitt der Reaktionskanäle zum Erzeugen eines abreagierten Stroms; und d) indirektes Erwärmen des zweiten Abschnitts der Reaktionskanäle mit dem Heizmedium, wenn es durch einen primären Heizabschnitt der Heizkanäle (49) gelangt; und e) Leiten eines Teils des abreagierten Stroms zu den engen Heizkanälen (49).
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei welchem die Heizkanäle einen Oxidationskatalysator umfassen.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, bei welchem die Hauptplatten abwechselnd Reaktionskanäle und Heizkanäle begrenzen.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem das Heizmedium Methan und Sauerstoff umfasst und die Verbrennung von Methan wenigstens einen Teil der Wärme für die Reaktionskanäle liefert.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem der erste und der zweite Teil der Reaktionskanäle und der Vorheiz- und Heizabschnitt der Heizkanäle fortlaufend sind.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem die Platten Wellen aufweisen und die Wellen den Abstand der Platten erhalten.
  7. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem der Katalysator in den Reaktionskanälen in den Kanälen aufgenommenes Teilchenmaterial umfasst.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem die Reaktionskanäle eine durchschnittliche Breite von weniger als 2,54 cm (1 Zoll) aufweisen.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, bei welchem das Erwärmen der Recktanten durch Kontakt mit Verbrennungsgasen erfolgt, welche in einer Wärmeerzeugungszone gebildet werden.
  10. Verfahren nach Anspruch 9, bei welchem ein Verbrennungskatalysator, welcher ein bestimmtes Material umfasst, in den Heizkanälen aufgenommen ist.
  11. Vorrichtung für die Kontaktherstellung zwischen Recktanten und einem Katalysator in einer Reaktionszone, während die Recktanten durch Kontakt mit Verbrennungsgasen, die in einer Wärmeerzeugungszone gebildet werden, indirekt erwärmt werden, wobei die Vorrichtung umfasst: eine Vielzahl abwechselnder Reaktionskanäle (29) und Heizkanäle (49), die durch eine Vielzahl von Primärplatten (44) begrenzt werden, um einen Reaktanteneinlass an einem Ende der Reaktionskanäle, einen Reaktantenauslass an einem gegenüberliegenden Ende der Reaktionskanäle, einen Heizfluideinlass an einem Ende der Heizkanäle und einen Heizfluidauslass am gegenüberliegenden Ende der Heizkanäle aufzuweisen; Mittel zum Ausschließen eines festen Katalysators aus einem Vorheizabschnitt der Reaktionskanäle, der stromabwärts des Reaktanteneinlasses angeordnet ist, und Aufnehmen eines festen Katalysators in einem Katalyseabschnitt der Reaktionskanäle, der stromabwärts des Vorheizabschnitts angeordnet ist; Mittel zum Liefern eines Reaktantenstroms zum Reaktanteneinlass und zum Entfernen eines abreagierten Stroms aus dem Reaktantenauslass; Mittel zum Liefern eines Heizfluids zu dem Heizfluideinlass und zum Entfernen eines Heizfluids von dem Heizfluidauslass; und Mittel zum Liefern eines Teils des abreagierten Stroms zum Heizfluideinlass.
  12. Vorrichtung nach Anspruch 11, wobei die Heizkanäle eine Verbrennungszone begrenzen und wobei die Heizkanäle einen verbrennungsfördernden Katalysator beinhalten.
  13. Vorrichtung nach Anspruch 12, wobei der verbrennungsfördernde Katalysator einen Oxidationskatalysator umfasst und eine Sauerstoffleitung Sauerstoff zu den Heizkanälen leitet.
  14. Verfahren nach Anspruch 1, bei welchem die engen Heizkanäle (49) ein Katalysatormaterial zum Fördern der exothermen Reaktion umfassen und bei welchem der Katalysator im zweiten Abschnitt (29') der Reaktionskanäle (29) der Förderung der endothermen Reaktion dient.
  15. Verfahren nach Anspruch 1, welches ferner umfasst: Auffangen des abreagierten Stroms in einer Auffangvorrichtung (78), welche eine direkte Verbindung mit Auslässen aufweist, die durch die Platten begrenzt sind, die den zweiten Abschnitt (74) der Reaktionskanäle begrenzen; Injizieren eines Zwischenfluids direkt in die Auffangvorrichtung (78) und Mischen des Zwischenfluids mit wenigstens einem Teil des abreagierten Stroms zur Erzeugung eines Mischstroms.
  16. Verfahren nach Anspruch 15, welches ferner das Leiten des Mischstroms von der Auffangvorrichtung (78) direkt in die Einlässe einer Vielzahl enger durch Platten begrenzter Heizkanäle (72) umfasst, welche in direkter Verbindung zu der Auffangvorrichtung (78) stehen.
DE60036569T 2000-10-27 2000-10-27 Verfahren und apparatur wobei eine plattenvorrichtung zum beheizen und vorheizen verwendet wird Expired - Lifetime DE60036569T2 (de)

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PCT/US2000/029542 WO2002034383A1 (en) 2000-10-27 2000-10-27 Process and apparatus using plate arrangement for reactant heating and preheating

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