JPH0930801A - 改質反応器 - Google Patents

改質反応器

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JPH0930801A
JPH0930801A JP7182919A JP18291995A JPH0930801A JP H0930801 A JPH0930801 A JP H0930801A JP 7182919 A JP7182919 A JP 7182919A JP 18291995 A JP18291995 A JP 18291995A JP H0930801 A JPH0930801 A JP H0930801A
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block
reaction
catalyst
reaction gas
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Mitsuie Matsumura
光家 松村
Toshio Shinoki
俊雄 篠木
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 簡素な構造で、触媒活性の変化に対して改質
反応の反応量分布が変化することの無い、反応器設計が
容易で温度分布が均一且つ安定な改質反応器を得ること
を目的とする。 【解決手段】 改質反応器１の改質室２の各部分に改質
触媒３を保持した複数の改質ブロック１３、及び各改質
ブロックに反応ガスを導く専用の複数の反応ガス流路１
２を設け、各改質ブロックでの改質反応量を確定し全体
としての改質反応量の分布を決定するよう構成した。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、改質反応器に関
し、特にその改質反応部の構造に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】図１０は、例えば石川島播磨技報第３１
巻第６号平成３年１１月に記載された従来のプレート形
の改質反応器の一実施の形態を示す断面図である。図に
おいて、１は改質反応器であり、２は改質反応器１にお
いて改質反応が進行する改質室である。この従来例の場
合、改質室２はまた反応ガスが流通する反応ガス流路で
もある。３は改質室２の内部に保持された改質触媒であ
る。４は改質室に隣接して設けられた加熱室で、５は上
記改質室２と加熱室４を区画する隔壁である。６は加熱
室４内部に保持された燃焼触媒である。
【０００３】改質反応器１では、加熱室４に燃料ガスと
空気とを供給し、燃焼触媒６の働きにより燃料ガスを燃
焼させ、改質室２を加熱するよう構成されている。図に
おいて、矢印７は、改質室２に供給・排出される炭化水
素またはアルコール類およびスチームを主要な成分とす
る反応ガスの流れを示す。矢印８は加熱室４に供給され
る加熱用燃料ガスの流れを、矢印９は加熱室４に供給さ
れる空気の流れを、矢印１０は加熱室から排出される加
熱用排ガスの流れを示す。
【０００４】次に動作について説明する。外部より改質
反応器１の改質室２に炭化水素またはアルコール類など
の原料と水蒸気を含む反応ガス７が供給されると、改質
室２において改質触媒３との接触反応により炭化水素は
水蒸気と反応して水素、一酸化炭素、および炭酸ガスに
変換される。炭化水素がメタンの場合には、この反応は
式（１）で表される。
【０００５】 ＣＨ4 ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ ＋ ３Ｈ2 （１）
【０００６】この際、改質触媒３上で起こる改質反応は
吸熱反応であり、この反応を持続させるのに必要な反応
熱は、改質反応器１の加熱室４側から隔壁５を介して供
給される。従来例では加熱室４に燃料ガス８と空気９が
供給され、加熱室４内部に保持された燃焼触媒６の働き
により燃料ガスが燃焼し、発生した燃焼熱が加熱室４よ
り改質室２に改質反応熱として供給される。
【０００７】このように改質反応器は一般的に、改質触
媒を有し改質反応が進行する改質室と、上記改質室に反
応熱を供給する構造とを有する。図１０に示した従来の
プレート形の改質反応器では、改質室に隣接して燃料ガ
スの燃焼を行う加熱室を有するが、その他、外部より加
熱室に高温の熱媒、例えば高温ガスを導入し、高温ガス
の有する顕熱で改質室に反応熱を供給する構造が一般的
に知られている。さらに、他の反応装置に改質反応器の
改質室のみを組み込み、他の反応装置で生成した余剰の
生成熱を改質室に与え、改質反応熱として利用するよう
構成した従来例も知られている。
【０００８】例えば、特開昭６１−２４１６８号公報に
示された燃料電池装置においては、燃料電池積層体に平
板状の改質室のみからなる改質反応器を挿入し、燃料電
池積層体で生成した余剰の反応熱を改質室に改質反応熱
として供給するよう工夫している。
【０００９】図１０に示すようなプレート形の改質反応
器は、例えば、平板状の薄板金属板を曲げ加工・溶接加
工し反応器のハウジングを得、ハウシング内に形成され
た改質室、加熱室に適宜改質触媒、燃焼触媒、伝熱促進
物等を配置することにより得られる。また必要に応じ
て、図１０に示した平板状の構造物を一つのユニットと
し、同ユニットを複数積層することにより大容量の改質
反応器を得ている。
【００１０】このような平板状の熱交換型の改質反応器
の熱設計においては、改質室２における改質反応による
吸熱量の分布と加熱室４での生成熱の分布との熱のバラ
ンスを、反応平面各部分において達成するよう設計する
ことが、反応平面の温度分布をできるだけ小さく保ち、
定常的に長時間安定して運転するためにきわめて重要で
ある。
【００１１】ここで改質反応の反応速度は、例えばメタ
ンが燃料である場合メタンの分圧と改質触媒の活性およ
び量とに依存し、通常メタンの分圧が大きい程、また改
質触媒の活性・量が大きい程反応速度も大きい。典型的
な例では、メタンの改質反応速度は式（２）に示すよう
にメタンの分圧と改質触媒の活性と改質触媒の量との積
に比例する。
【００１２】 メタンの改質反応速度＝ｋ×メタンの分圧×触媒活性×触媒量 （２） ｋ：比例定数
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】従来の改質反応器１で
は多くの場合、例えば図１０に示すように粒状の改質触
媒３が改質反応器１の改質室２内部に均一に保持されて
いる。この時、反応ガス入口部分では反応ガスに含まれ
る炭化水素、例えばメタンの分圧が出口部分に比べて大
きく、従って式（２）に示すように反応ガス入口部分で
は改質反応速度が大きくなる。改質反応の急激な進行は
集中的な吸熱負荷をもたらし、その部分の局所的な温度
低下をもたらす。逆に反応ガスの出口部分では改質反応
による吸熱量が小さく、燃焼による生成熱が余剰にな
る。具体的には図１０に示した従来例では、改質反応に
よる吸熱量と加熱室側からの与熱量との熱バランスが特
に反応ガスの入口部分および出口部分において崩れ、反
応ガスの入口部分において例えば改質室の動作温度が４
００℃程度になる等、低温度部分を生成すると同時に、
反応ガスの出口部分では改質室が例えば７００℃を越
え、また加熱室は例えば９００℃程度の高温度部分とな
り、反応ガスの流れ方向に大きな温度分布が生じる。
【００１４】このような大きな温度分布の存在は、熱膨
張差に基づく熱応力を改質反応器内に生ぜしめ、熱応力
や熱疲労による金属素材や溶接部の割れ、反応器の歪み
等の原因となる。特に、薄板金属板を曲げ・溶接加工す
ることにより得られるプレート型の熱交換型改質反応器
では、素材厚みが一般的に薄く、また溶接部も強度的に
弱く、大きな温度分布を許容しつつ長期運転を行い、あ
るいは熱サイクルを繰り返すには強度上問題があった。
【００１５】また改質反応器に充填されている改質触
媒、あるいは燃焼触媒については、以下のような問題点
があった。即ち、改質触媒として特にマグネシアを担体
とする改質触媒を用いるケースでは、低温度部分ではマ
グネシアの加水分解により触媒強度が低下する危険があ
った。また燃焼触媒に関しては、例えば８００℃を越え
る動作温度領域では触媒のシンタリングによる活性低下
が大きくなり、長時間安定した運転に問題があった。
【００１６】上記問題点に関し一般的な反応工学の手法
によれば、反応ガスの流れ方向に改質反応速度を調節
し、反応ガス入口部分での改質反応量を抑えて問題を克
服することが可能である。具体的には反応ガスの流れ方
向に改質触媒３の充填量の分布を適宜調節することによ
り、あるいは反応ガスの流れ方向に改質触媒３の触媒活
性を変化させることにより、より均一な好ましい改質率
の分布を得ることができる。しかしながらこのために
は、改質触媒の活性や触媒充填量を反応ガス流れ方向に
一桁以上変化させることが必要で、多種類の触媒を必要
とし、また触媒充填方法・構造も複雑になる等、コスト
面で問題がある。
【００１７】また、例えば触媒充填量を調節して改質反
応率分布を設計する場合、特に反応ガス入口部分におい
て通常の均一な平均的な触媒充填量に対し、触媒充填量
を例えば１／１０前後にまで減少させる必要がある。し
かしながら、一般的に反応ガス入口部分に位置する改質
触媒は、反応ガス中に含まれる硫黄などの不純物による
被毒の影響や多量存在するスチームによる触媒酸化に基
づく活性低下要因により不安定である。
【００１８】例えば、一実施の形態における５０００〜
９０００時間運転後での触媒層各部における触媒活性の
分布状況を図１１に示す。図に示すように、反応ガスの
入口部分に位置する改質触媒は、活性低下の危険性が他
の部分に保持された触媒よりも大きい。従って、反応ガ
ス入口部分において触媒充填量を大幅に低減し、改質反
応の進行を抑えるような従来の一般的な反応工学的手法
では、上述するような改質触媒活性低下の悪影響を顕著
に受ける結果となる。即ち、運転初期において所定の改
質率分布が得られても、長時間運転後には入口部分にお
いて触媒活性が失われて改質反応が進行しなくなり、所
定の改質率分布従って所定の均一な温度分布が得られな
くなる。
【００１９】さらには、このような方法は、改質触媒３
の活性が経時的に一定であり、且つ被毒等の悪影響がな
ければ、良好に機能して設計通りの改質率分布、即ち温
度分布が得られるはずであるが、現実には改質触媒の活
性は一定ではなく経時的に変化する。
【００２０】一例として改質触媒の活性の経時変化の一
例を図１２に示す。改質触媒は通常細孔構造を有するセ
ラミック担体上に微細な活性金属を担持させたもので、
材料のシンタリング等に基づく何らかの活性低下は長期
的には避けられない。この従来手法では改質反応量を制
御するのに改質触媒上の改質反応速度そのものを制御
し、その結果得られる改質率分布を所定の分布となるよ
う設計している。従って改質触媒の活性が低下すると、
それに比例して改質反応器内各部の反応速度が変化し、
改質器内の改質率分布に変化をもたらす。即ち、従来技
術では改質率分布の設定が触媒活性そのものに大きく依
存しており、長期にわたり一定の安定した改質反応量の
分布、即ち温度分布を得ることが難しいという原理上根
本的な問題点がある。
【００２１】従来の改質反応器は以上のように構成され
ているので、反応ガスの入口部分において改質反応の進
行が集中しやすく、また改質反応の集中的な進行を避け
るためには構造が複雑で高コストになり、また、所定の
改質率分布、即ち温度分布を運転初期において設定して
も、長期にわたりに安定した改質率分布、即ち温度分布
を得ることが難しいという問題点を有していた。
【００２２】この発明は上記のような問題点を解消する
ためになされたもので、簡素な構造で、改質触媒の活性
の変化に対して改質反応の反応量の分布が殆ど変化する
こと無く、その結果長期にわたり安定して所定の反応量
分布、即ち温度分布が得られ、また反応器設計が容易で
安価な改質反応器を得ることを目的とする。
【００２３】
【課題を解決するための手段】この発明の請求項１に係
る改質反応器は、改質室が反応ガスの入口側から出口側
にむけて流れる複数の相互に分離されたガス流路を有す
ると共に、各ガス流路に関して一部の区間に、ガス流路
内の反応ガスが改質触媒と接触する改質ブロックを配置
するよう構成したものである。
【００２４】また、この発明の請求項２に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロックが分散配置された構造であり、
且つ、改質ブロックの配置が改質室への熱入力分布に対
応しているものである。
【００２５】また、この発明の請求項３に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロックが分散配置された構造であり、
且つ、個々の改質ブロックにおけるそれぞれの改質反応
量は、各改質ブロックに反応ガスを流通させるガス流路
の流路抵抗を調節することにより設定されるものであ
る。
【００２６】また、この発明の請求項４に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロックが分散配置された構造であり、
且つ、ガス流路に配置した改質ブロックの下流側に、改
質触媒を保持した仕上げ用改質ブロックが設けられてい
るものである。
【００２７】また、この発明の請求項５に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロックが分散配置されるとともに、改
質ブロックの下流側に、反応ガスと改質触媒とが接触可
能となるように仕上げ用改質ブロックが設けられた構造
であり、上記仕上げ用改質ブロックは改質室の高温度動
作部分に配置されているものである。
【００２８】また、この発明の請求項６に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に分散配置された改質ブロック、または仕上げ
用改質ブロックにおいて、反応ガスの流通するガス流路
内に改質触媒を保持するようにしたものである。
【００２９】また、この発明の請求項７に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロック
が分散配置された構造であり、且つ、改質ブロックまた
は仕上げ用改質ブロックでは、ガス流路においてガス流
路断面積の一部分のみを占有して改質触媒が保持される
とともに、ガス流路内において改質触媒の占有する空間
とそれ以外の流路内ガス流通空間とを区画する区画板を
設け、この区画板に透気性をもたせた構造を有するもの
である。
【００３０】また、この発明の請求項８に係る改質反応
器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路の
一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロック
が分散配置された構造であり、且つ、改質ブロック、ま
たは仕上げ用改質ブロックでは、ガス流路の一側部に改
質触媒を保持するとともに、ガス流路と改質触媒保持空
間とを透気性の区画板で区画するようにしたものであ
る。
【００３１】また、この発明の請求項９に係る改質反応
器の改質室では、波板形状板の上下面を不透気性の板で
挟むことによりガス流路を構成したものである。
【００３２】また、この発明の請求項１０に係る改質反
応器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路
の一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロッ
クが分散配置された構造であるとともに、ガス流路およ
び改質ブロックまたは仕上げ用改質ブロックから成る層
状の積層単位を単数あるいは複数積層した構造よりなる
ものである。
【００３３】また、この発明の請求項１１に係る改質反
応器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路
を含む層状のガス流路層、ガス流路層に隣接して設けら
れ改質触媒を保持する層状の改質触媒層、上記ガス流路
層と改質触媒層とに挟まれ両層を区画する区画板より構
成される層状の積層単位よりなる構造であり、区画板は
一部領域のみ透気性を有し、この区画板が有する一部透
気性の領域は、改質触媒層、透気性の区画板、ガス流路
により構成される改質ブロック、または仕上げ用改質ブ
ロックの配置領域に対応するよう構成したものである。
【００３４】また、この発明の請求項１２に係る改質反
応器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路
の一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロッ
クが部分配置された多層構造であり、且つ、積層方向お
よび反応ガスの流れ方向に共に垂直な方向にガス流路を
分割設置し、上記分割設置された隣り合うガス流路内の
改質ブロックの設置位置を相互にずらしたものである。
【００３５】また、この発明の請求項１３に係る改質反
応器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路
の一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロッ
クが部分配置された多層構造であり、且つ、少なくとも
２個以上の層における改質ブロック設置位置を反応ガス
の流れ方向に相互にずらしたものである。
【００３６】また、この発明の請求項１４に係る改質反
応器の改質室は、複数の相互に分離された反応ガス流路
の一部区間に改質ブロック、または仕上げ用改質ブロッ
クが分散配置された多層構造であり、且つ、最も上流側
にある改質ブロックの下流側で、層間の分離板の一部ま
たはすべてに透気性をもたせたものである。
【００３７】また、この発明の請求項１５に係る改質反
応器の改質室は、各々層状の、ガス流路層、改質触媒
層、区画板より構成される層状の積層単位を複数積層し
た多層構造であり、且つ隣り合う層間で改質触媒層を共
有するよう構成したものである。
【００３８】
【作用】この発明の請求項１に係る改質反応器は、改質
ブロックが改質反応を平衡状態近くにまで進行させるに
十分な改質触媒を有しており、改質ブロックにおける改
質反応量は上記改質ブロックに供給される反応ガスの流
量・組成・温度・圧力条件により決定され、触媒の活性
そのものには殆ど無関係となる。改質反応器の改質室に
おける全体的な改質反応量の分布は、改質室内の複数の
改質ブロックにおける改質反応量および改質ブロックの
配置を設定することにより得られる。即ち、均一な温度
分布を達成するよう改質反応量の分布を設計する際、改
質触媒の活性低下を含めた詳細な反応速度論的反応器設
計を必要とせず、基本的には、各改質ブロックに供給す
る反応ガスの流量、平衡改質率、改質ブロックの配置を
基に改質反応量の分布を精度良く簡便に設計することが
可能である。またこのようにして設定された改質反応量
分布は改質触媒の活性の変化に対して鈍感であり、長期
にわたり安定した反応量分布即ち温度分布が得られる。
【００３９】また、この発明の請求項２に係る改質反応
器では、改質ブロックの配置は改質室への熱入力分布に
対応させて行われており、改質室への反応熱の供給量に
見合い各改質ブロック内部で改質反応が進行し、均一な
温度分布を有する改質反応器を得ることができる。
【００４０】また、この発明の請求項３に係る改質反応
器では、改質ブロックに供給する反応ガスの流量調節
は、改質ブロックに反応ガスを流通するガス流路の流路
抵抗を調節することにより行われるので、改質ブロック
での触媒充填構造に関係なく精度良い流量の調節を行
え、正確な改質反応量の設定を容易に達成することがで
きる。
【００４１】また、この発明の請求項４に係る改質反応
器では、改質ブロックにおいて改質反応の進行が一部不
十分な場合、あるいは反応ガスが改質ブロックを一部ス
リップした場合においても、仕上げ用改質ブロックの働
きにより改質反応の進行を平衡状態にまで確実に達成す
ることができる。
【００４２】また、この発明の請求項５に係る改質反応
器では、仕上げ用改質ブロックは改質平衡上有利な高温
度で動作し、より高い改質反応率を得ることができる。
【００４３】また、この発明の請求項６に係る改質反応
器では、改質ブロックまたは仕上げ用改質ブロックにお
いてガス流路内に改質触媒を直接保持したので、改質触
媒を保持する余分な空間が不要であり、且つ反応ガスと
触媒との接触を十分に確保でき、コンパクトな形状で十
分な反応性を得ることができる。
【００４４】また、この発明の請求項７に係る改質反応
器では、改質触媒の充填空間はガス流路の流路断面の一
部分を占有するだけであり、反応ガスはガス流路の残部
流路断面を流通でき、圧力損失が小さく、且つ各改質ブ
ロックへのガス分配量の設定が精度良く容易に行える改
質反応器を得ることができる。
【００４５】また、この発明の請求項８に係る改質反応
器では、改質ブロックまたは仕上げ用改質ブロックにお
いてガス流路の一側部に改質触媒を直接保持したので、
反応ガスはガス流路の一様な流路断面を流通でき、圧力
損失の小さな且つ各改質ブロックへのガス分配量の設定
が精度良く容易に行えるとともに、ガス流路構成と触媒
充填構造とを分離して設計・製造でき、設計製作の容易
な改質反応器を得ることができる。
【００４６】また、この発明の請求項９に係る改質反応
器では、波板形状板の上下面を不透気性の板で挟むだけ
で、相互に実質的に分離された複数のガス流路を設定で
き、簡素な構造で安価な改質反応器を得ることができ
る。
【００４７】また、この発明の請求項１０に係る改質反
応器では、多層構造よりなる改質反応器の改質室におい
て、本発明に不可欠な複数の相互に分離されたガス流路
を簡素な構造で容易に実現でき、また、改質ブロックの
配置の自由度が大きく理想的な改質反応量分布を容易に
達成できる。
【００４８】また、この発明の請求項１１に係る改質反
応器では、同一のガス流路層に含まれる複数の相互に分
離したガス流路に導かれる複数の改質ブロック、または
仕上げ用改質ブロックを構成する改質触媒を保持する複
数の空間を、一つの層状の改質触媒層としてまとめるこ
とが可能で、その結果触媒充填作業が容易になる。さら
には改質ブロックまたは仕上げ用改質ブロックの配置の
設定を、区画板の透気性の領域を設定することによって
行え、理想的な改質ブロックの設定を容易に達成でき
る。
【００４９】また、この発明の請求項１２に係る改質反
応器では、多層構造よりなる改質室において、一つの層
において２次元的な改質ブロックの配置が可能であり、
コンパクトな改質器においても理想的な改質反応量分布
の達成が可能になる。
【００５０】また、この発明の請求項１３に係る改質反
応器では、多層構造よりなる改質室において、各層にお
いて改質ブロックの設置位置を相互にずらすことによ
り、改質率反応分布の分散化が容易に精度良く達成さ
れ、理想的な改質反応量分布、温度分布の達成が可能に
なる。
【００５１】また、この発明の請求項１４に係る改質反
応器では、多層構造よりなる改質室において、反応ガス
の流れ方向において後半部分でガス流路間での反応ガス
の流通・混合が可能であり、一部の改質ブロックで改質
反応の進行が不十分なものが生じても、他の改質ブロッ
クにおいて継続して反応可能であり、またコンパクトな
層構造で多様な改質率分布の設定が可能になり、コンパ
クトでかつ信頼性の高い改質反応器を得ることができ
る。
【００５２】また、この発明の請求項１５に係る改質反
応器では、改質室において、隣り合う一組の層間で改質
触媒層を共有することにより、複数の改質触媒層を一つ
の層に集約することが可能であり、コンパクト、且つ安
価な構造で理想的な改質反応量分布を達成することがで
きる。
【００５３】
【発明の実施の形態】
実施の形態１．以下、この発明の一実施の形態を図につ
いて説明する。図１（ａ）は本発明による改質反応器の
改質室の構造を示す断面図である。図１（ｂ）は図１
（ａ）に示した改質室の反応ガス流路１２ｂ上の反応ガ
スの流れ、および改質ブロックの配置位置を示す平面断
面図である。図１において、２は改質室、３は改質触媒
である。矢印７は反応ガスの改質室２への供給・排出を
示す。１１は改質室２内部に複数のガス流路を区画形成
するための分離板、１２は分離板１１により分離区画さ
れた反応ガス流路、１３は反応ガス流路１２の一部区間
に設けられ内部に改質触媒３を保持する改質ブロックで
ある。１４は内部に改質触媒３を保持し、且つ反応ガス
の反応ガス流路１２の出口部分に位置する仕上げ用改質
ブロックである。
【００５４】図１（ｂ）において斜線は、改質ブロック
１３ａ、１３ｂおよび仕上げ用改質ブロック１４の配置
を示す。実施の形態１における改質反応器の改質室２は
図１（ａ）に示すように相互にガスの往来の無い３個の
反応ガス流路１２ａ、１２ｂ、１２ｃが構成され、反応
ガス流路１２ａにはその一部の区間に改質ブロック１３
ａ、１３ｂおよび仕上げ用改質ブロック１４が設けら
れ、反応ガス流路１２ｂにはその一部の区間に改質ブロ
ック１３ｃ、１３ｄおよび仕上げ用改質ブロック１４が
設けられ、反応ガス流路１２ｃにはその一部の区間に改
質ブロック１３ｅ、１３ｆおよび仕上げ用改質ブロック
１４が設けられている。なお、図中実線で示す矢印は改
質室を流れる反応ガスの流れを示している。
【００５５】図２、図３は、それぞれ反応ガス流路１２
の一部区間の内部に改質触媒３を保持する改質ブロック
１３の構造の一例を具体的に示す実施の形態である。図
２における改質ブロックにおいては、改質触媒３は反応
ガス流路１２の流路断面積の一部分を占有する形で設置
されている。１５は改質触媒３が占有せず反応ガスの流
通するガス流路内流通空間、１６は反応ガス流路１２を
改質触媒３を保持する空間とガス流路内流通空間１５と
に区画する透気性の区画板である。図３においては、区
画板１６として開口部を有する波板形状板を用いる改質
ブロックの実施の形態を示している。図３においては改
質ブロックの前後につながる反応ガス流路を省略してい
るが、反応ガス流路は例えば、区画板１６と同様の波板
形状板を用いて形成することができる。その部分には改
質触媒を充填しない。
【００５６】次に、この発明の一実施の形態の動作を図
１について説明する。実施の形態は平板状の改質反応器
であり、従来技術として図９に示した改質反応器の改質
室に相当する部分を詳細に示したものである。改質室に
隣接する加熱室は省略してある。まず改質反応の進行に
ついては次の通りである。
【００５７】改質室２に導入された炭化水素またはアル
コール類を主要な成分とする反応ガスは、デイストリビ
ュータにより面内に適宜分散された後、ある定められた
比率に従って反応ガス流路１２ａ、１２ｂ、１２ｃに分
配される。反応ガス流路１２ｂに分配された反応ガス
は、まず未反応のまま流通し、次いで改質ブロック１３
ａに到達した一部の反応ガスのみ（図１の実施の形態で
は反応ガス流路１２ｂに供給された燃料ガスの約１／２
の割合を想定）、改質触媒３の機能によりほぼ平衡状態
まで改質される。
【００５８】改質ブロック１３ａは、図１（ｂ）に示す
ように反応ガスの流れに垂直方向に分散して配置されて
おり、残部の反応ガス（実施の形態では反応ガス流路１
２ｂに供給された燃料ガスの約１／２の割合を想定）は
改質ブロック１３ａを通過しない。この残部の反応ガス
は、途中改質触媒に触れること無く未反応のまま進行
し、別途設けられた改質ブロック１３ｂにおいて改質触
媒３の機能により概略平衡状態まで改質される。このこ
とにより反応ガス流路１２ｂに供給された反応ガスは改
質ブロック１３ａまたは１３ｂを通過し、ほぼ平衡状態
にまで改質される。反応ガスはさらに出口部分に設けら
れた仕上げ用改質ブロック１４を通過し、確実に平衡状
態にまで改質を終了した後、出口から改質室２の外に排
出される。
【００５９】反応ガス流路１２ｃに分配された反応ガス
も同様に、反応ガス流れ方向に相互にずらして設けられ
た改質ブロック１３ｃおよび１３ｄを通過し、ほぼ平衡
状態にまで改質され、さらに仕上げ用改質ブロック１４
を通過することにより確実な改質が行われる。反応ガス
流路１２ａについても同様である。
【００６０】改質ブロック１３ａ〜ｆは、図２、図３に
示したように、反応ガス流路１２において、反応ガス流
路１２の流路断面積の一部分を占有する形で改質触媒３
を保持するよう構成した。改質触媒３が占有しない流路
断面の残部は、反応ガスの流通するガス流路内流通空間
１５として機能する。改質触媒を保持する空間とガス流
路内流通空間１５とは開口部を有する区画板１６により
空間的に区画される。その際、開口部の存在により反応
ガスが両空間を相互に流通可能であるように構成されて
いる。同図に示すような改質器構造では、反応ガスは流
路抵抗の小さいガス流路内流通空間１５を選択的に流れ
る。ガス流路内流通空間１５を流れる反応ガスは、区画
板１６の開口部を介して改質ブロック１３に保持される
改質触媒３と接触し、改質反応を進行する。
【００６１】改質ブロック１３ａ〜ｆにおける改質触媒
３の保持構造として、次の２つの場合が考えられる。第
一に、反応ガス流路１２の内部に改質触媒３を保持し改
質ブロックとして機能させるケースがある。この場合に
は改質ブロックにおいても改質触媒を保持する以外は、
流路構成はその前後の反応ガス流路と同様で良く、最小
限の部品で改質室を構成することができる。例えば、図
３に示したように改質ブロック前後の反応ガス流路にお
ける改質ブロックを同一の波板形状板で構成することが
できる。その場合、反応ガス流路では波板形状板は流路
構成材料として機能する。改質ブロックにおいて、波板
形状板は流路構成材料および区画板１６として機能す
る。またこの場合に、改質触媒を保持する余分な空間を
反応ガス流路以外に必要とせず、空間的にコンパクトな
反応器となる。さらには改質ブロックを流通する反応ガ
スと改質触媒との接触が原理上良好に保たれ、十分な改
質反応性を得ることができる。
【００６２】次に第二のケースとして、反応ガス流路１
２に隣接する一側部に改質触媒３を保持させて改質ブロ
ックとして機能させるケースがある。この実施の形態は
後に実施の形態２として、図８で説明される。この場合
には改質ブロックにおいても反応ガスが流通するガス流
路は前後の反応ガス流路と全く同様であり、改質触媒が
保持されない分圧力損失が小さく抑えられる。また改質
触媒の充填に伴う圧力損失のばらつきが生じず、改質ブ
ロックへのガス分配を精度良く行える。またガス流路構
成と触媒充填構造とを分離して設計製造でき、設計製作
の自由度が大きく、逆に製造面で容易な構造を提供する
ことができる。
【００６３】例えば、後述する図８の実施の形態では、
複数の改質ブロックに所属する複数の改質触媒保持空間
を一つの改質触媒層にまとめて充填することが可能で、
触媒充填作業が大幅に簡素化されるとともに、なおかつ
理想的な改質率分布を容易に達成できる。
【００６４】さらに反応ガス流路の内部に改質触媒を保
持し、改質ブロックとして機能する場合では、図２に示
したようなガス流路断面積の一部のみを占有する構造の
他に、ガス流路の流路断面全面を占有して設けても良
い。具体的には、流路断面全面に改質触媒３を一般的な
充填層形式で充填し、例えば、図１０の改質反応器の改
質室で示した充填構造、改質ブロックとしても良い。こ
のような形式では反応ガスは、充填された改質触媒粒子
の粒子間に形成される小さな隙間を反応ガス流路として
流通する。
【００６５】このようにガス流路内に改質触媒を保持す
る場合、改質触媒の設置構造として、ガス流路断面の一
部分を占有する場合と、全部分を占有する場合の２ケー
スが考えられるが、この発明の主要な目的である改質率
分布の平準化と安定した動作の達成という観点からは両
構造とも利用可能である。但し、両構造を比較すると、
一部分を占有して設置する構造では、全部分を占有して
設置する構造に比べ以下に示すような、より優れた特長
を有している。即ち、第一に、流路圧損が小さくなる。
第二に、現実的に不可避な触媒粒子充填密度のばらつき
に起因する流路圧損のばらつき、及びそれに付随する圧
損の再調節の必要性等の問題点が無くなる。第三に、改
質触媒の充填量・形状と切り離してガス流路の流路抵抗
の設計が可能で、各改質ブロックへの反応ガス供給量を
決定する際に必要な流路抵抗の設計・調節がより容易に
定量的に自由度をもって行えるようになる等の特長があ
る。
【００６６】このような改質ブロック構造を達成するた
めの区画板は、図２に示すような平板状多孔板であって
よく、また図３に示すような、広く熱交換器で用いられ
ているマルチエントリー形の波板形状板コルゲートフィ
ンであっても良い。マルチエントリー形の波板形状板の
場合には、改質ブロック１３とガス流路内流通空間１５
との接触面積を多くとれ、改質ブロックを薄型にでき、
コルゲート一穴への改質触媒の充填量を規格化すること
により触媒充填量を均一にできる等の利点がある。
【００６７】改質ブロックの改質反応性に関しては、各
々の改質ブロックに供給される各々の反応ガスがそれぞ
れ平衡状態近くにまで改質されるよう、改質触媒３が保
持されている。必要な改質触媒量、または改質ブロック
の長さは従来の反応工学の手法をもって算出される。例
えば、図３は触媒充填量と改質ブロック出口での改質率
との関係の一例を示す。図に示すように、充填量が増す
に従い改質率が平衡改質率（この場合、０．９）に近づ
く。実施の形態では改質ブロックにおいて平衡改質率付
近まで改質することが望ましく、例えば図４に示す運転
条件では、改質ブロック出口での改質率がおよそ０．８
以上になるよう触媒充填量を設定すれば良い。
【００６８】ここで、実施の形態における反応ガス流れ
方向のメタン改質率の分布例を図５に示す。動作条件は
大気圧、６５０℃、スチーム・メタン比３．０である。
図において、位置Ｐ１は改質室２の入口、位置Ｐ１０は
出口を示す。位置Ｐ２、Ｐ３、Ｐ４、Ｐ５、Ｐ６、Ｐ
７、Ｐ８は各々改質ブロック１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、
１３ｄ、１３ｅ、１３ｆ、および仕上げ用改質ブロック
１４の始まる位置である。位置Ｐ９は仕上げ用改質ブロ
ックの終了する位置である。改質室２に供給された反応
ガスは入口部分から出口部分へ反応ガス流路を流れる
が、入口部分近傍では改質触媒が保持されておらず、改
質反応は進行しない。反応ガスの流れ方向で見れば、ま
ず反応ガス流路１２ｂに分配された反応ガスで且つ改質
ブロック１３ａを通過する反応ガスが位置Ｐ２に到達す
ると改質反応を開始する。流路１２ｂに分配された反応
ガスで、且つ改質ブロック１３ｂを通過する反応ガス
は、位置Ｐ３に到達すると改質反応を開始する。以下、
反応ガス流路１２ｃに分配された反応ガスは、位置Ｐ４
および位置Ｐ５で改質反応を開始し、反応ガス流路１２
ａに分配された反応ガスは、位置Ｐ６および位置Ｐ７で
改質反応を開始する。各改質ブロック１３ａ、１３ｂ、
１３ｃ、１３ｄ、１３ｅ、１３ｆに分配供給されたメタ
ンは、各改質ブロックにおいてそれぞれほぼ平衡状態に
まで改質される。最終的に反応ガスは仕上げ用改質ブロ
ック１４を通過し、確実に平衡状態にまで改質される。
同条件での平衡改質率は約０．９である。
【００６９】このように実施の形態では、改質反応器の
改質室内で複数の改質反応領域改質ブロックを設け、且
つ各改質反応領域での改質反応量を確定することにより
所定の改質反応量分布を得られるよう設計した。この
際、複数の改質ブロックの配置の自由なレイアウト性を
確保するため、改質室の構造を多層構造とした。また、
各改質反応領域において進行する改質反応量を確定する
方法として、設定された領域に十分な改質触媒を保持す
ると共に、所定量の反応ガスを独立して供給し且つ概略
平衡状態まで改質反応領域で改質するようにすること
で、精度良く改質反応量分布を設定できると共に、安定
した分布を長期間得られよう設計した。このような設計
においては、第１に概略平衡状態に達するに十分な改質
触媒を保持すること、第２に各改質ブロックへの反応ガ
スの分配供給を精度良く行えること、第３に反応ガスが
割り当てられた改質ブロック以外で余分な改質反応を進
行しないことの３点が重要である。
【００７０】まず、第１点については、先に図３に示し
たような実験または計算を行うことにより容易に必要量
を決定できる。改質反応が概略平衡になるような触媒充
填量であれば充填量が多少変動しても改質率に及ぼす影
響は少なく、また余裕を見て多めに充填しても何ら問題
は無い。従来例では改質反応の進行課程そのものが直接
温度分布に影響するため、出口改質率がほぼ平衡に達す
るだけではなく、途中の改質率分布も所定の分布を得る
よう制約があり、きわめて反応速度面で高度な設計が必
要であった。実施の形態では改質率分布は概ね、改質ブ
ロックの配置と各改質ブロックへの反応ガスの分配で決
定されるため、各改質ブロック内部での改質率分布は改
質反応器全体としての改質反応率分布決定にとってさほ
ど重要ではなく、設計の制約条件とならない。従って各
改質ブロックにおいて入口部分で急速な改質反応を行っ
て良く、十分な触媒を保持させることによる長寿命設
計、簡素な反応設計が可能である。
【００７１】第２点については、先に図２に示したよう
に、改質触媒保持空間とガス流路内流通空間１５とを分
離した構造で改質ブロック１３を導入することにより、
この問題を解決している。従来の充填層形式では、改質
触媒を流路空間全面に均一に充填するため、流路抵抗は
触媒の形状、充填量に主として依存し、流路抵抗だけを
自由に調節することが難しい。図２に示した実施の形態
では、改質ブロックの流路抵抗は、ガス流路内流通空間
の構造のみに依存し触媒の充填とは無関係であり、反応
面の制約がなく、自由に流路抵抗の調節が可能である。
具体的には例えば、反応ガス流路の断面積流路高さを調
節することにより、流路抵抗の調節が可能である。この
際、触媒保持空間における改質触媒の保持量に対し、直
接的になんら影響がない。また例えば、反応ガス流路を
コルゲート板で形成する場合、コルゲート板の形状を各
々の反応ガス流路において調節することによっても、流
路抵抗の調節が可能である。さらには、このように設定
された流路抵抗は触媒保持空間での触媒充填のばらつき
の影響を受けず、精度良い流路抵抗の設計が可能であ
る。また触媒充填についても、従来改質反応器で必要と
されていたような充填部分の圧損チェック・充填再調整
という作業が不要となる。
【００７２】第３点については、実施の形態では各改質
ブロックに反応ガスを導く各反応ガス流路を各々独立し
て設け、該反応ガス流路を反応ガスが通過中に反応ガス
が他の改質ブロックの改質触媒と実質上接触しないよう
設計した。改質反応器の動作温度は、例えば６００〜８
００℃と高温で、ガスの拡散が迅速である。反応ガスを
導く各反応ガス流路に一部無視し得ない開口部が有る場
合、特に同開口部が広い領域で他の改質ブロックの改質
触媒と隣接する場合、反応ガス中のメタンは開口部を通
じて拡散、あるいは流通し、他の改質触媒の助けにより
改質反応を進行する。このような場合、副生する改質反
応の進行が改質率分布の設計を不正確にし、また副生す
る改質反応量を精度良く予測することが、改質反応率分
布を設定する際に新たに必要になる。即ち、設計時にお
いて、改質反応速度に加えて拡散、ガス流通の面につい
ての検討も必要になり、より複雑な設計が必要になる。
【００７３】一方、例えば図１に示す実施の形態では、
反応ガス流路１２ａ、１２ｂ、１２ｃは相互に不透気性
であり、このような副生する改質反応に関わる問題点が
無く、容易で精度の良い設計が可能である。また例え
ば、反応ガス流路１２ｂにおいては、図１（ａ）に示し
た改質ブロック１３ｂに導く反応ガス流路にこのような
副次的な改質反応が進行する余地がある。この場合、改
質ブロック１３ａおよび１３ｂに導く各々の反応ガス流
路が少なくともその境界領域において不透気性の材料で
相互に区画ガスシールされていればこのような問題はな
い。また他に例えば、波板形状板の上面と下面でガス交
換が起こらない開口部の無いような波板形状板を用いて
反応ガス流路１２ｂを構成すれば、反応ガスの流れの横
方向に反応ガスの交換がなく、このような問題を生じな
い。
【００７４】一方、区画板１６として図３に示す開口部
を有する波板形状板を用いる場合には、改質ブロック１
３ｂに流通する反応ガスの一部は、改質ブロック１３ｂ
に到達する前に改質ブロック１３ａの端部に位置する改
質触媒の働きにより、一部副次的な改質反応を進行す
る。具体的には、改質ブロック１３ａと、改質ブロック
１３ｂに導く反応ガス流路１２ｂとの境界部において一
部ガス交換があり、それに基づく改質反応が進行する。
改質ブロック１３ｂに導く反応ガス流路１２ｂの想定さ
れる幅は、一例として、例えば１０〜１５ｃｍ程度であ
るのに対し、波板形状板のピッチが０．２〜０．３ｃｍ
程度であり、この場合、改質ブロック１３ｂに導く反応
ガス流路１２ｂを流通する反応ガスの約１割程度が、実
質上改質ブロック１３ａに導く反応ガス流路１２ｂを通
過したのと等価になる。この程度の副生する改質反応量
であれば、改質ブロック１３ａ及び１３ｂへの反応ガス
の分配を決定する際に副生する改質反応量を考慮するこ
とにより、十分対応可能であり、反応ガス流路は相互に
実質的に分離されている。
【００７５】また、このような観点から言えば、各反応
ガス流路は、対応する改質ブロックで概ね改質反応を終
了した後は、引き続き後半も反応ガス流路が不透気性の
材料で相互に区画独立して設計されている必要はない。
改質反応後の反応ガスは隣接する反応ガス流路の改質ブ
ロックに接触しても、既に概ね改質反応を終了してお
り、新たに改質反応分布に大きな影響を与えることはな
い。このような構造においては、何らかの理由で一つの
改質ブロックにおいて改質反応の進行が不十分な場合に
おいても、反応ガスは他の改質ブロックの改質触媒に再
度接触の機会があり、十分な改質率の達成を確実に行う
ことができる。また同様に、各反応ガス流路を流通する
反応ガスは主要な改質反応を終了した後混合され、一個
の仕上げ用改質ブロックにまとめて供給されても良い。
【００７６】改質反応器の温度分布を議論する場合、例
えば、図１に示した平板状の改質反応器のケースでは、
改質室での吸熱密度分布と加熱室での生成熱密度分布と
のバランスをとるのが重要である。改質室での反応ガス
流れ方向の吸熱密度分布は、反応ガスの改質反応率分布
状況に改質反応熱を勘案することにより決定される。
【００７７】図１に示した例による反応ガス流れ方向の
吸熱密度分布の相対値ヒストグラムを図６に示す。改質
反応による総吸熱量を総積層面積で除した吸熱密度の平
均値を図中波線で示す。図に示すように、実施の形態で
は加熱側で一つの生成熱密度分布を想定し、この生成熱
密度分布とバランスが取れるように、改質側で反応ガス
流れ方向に吸熱密度に分布を持たせた。具体的には、各
改質ブロックの形状を調節し、且つ改質ブロックの積層
面内の分布を二次元的に調節することにより、所定の吸
熱密度分布即ち、改質反応分布を得るよう設計してい
る。
【００７８】例えば、改質ブロック１３ａ、１３ｂは、
反応ガス流れ方向の長さを改質ブロック１３ｃ、１３ｄ
より長く設定し、この領域における平均的な吸熱密度を
小さくしている。また、例えば、改質ブロック１３ｅ、
１３ｆは、改質ブロック１３ｃ、１３ｄに比べ、反応ガ
ス流れ方向の長さをさらに短く設定し、平均的な吸熱密
度を大きくしている。このことは他の手段、例えば、加
熱側の発熱密度の分布に合わせて反応ガス流路１２ａを
流れる反応ガス流量を最も大きく、また反応ガス流路１
２ｂを流れる反応ガス流量を最も小さく設定することに
よっても達成される。このことは具体的には、各反応ガ
ス流路あるいは改質ブロックの流路抵抗や流路断面積等
を適宜調整すればよい。
【００７９】また、反応ガス流路１２ａ、１２ｂ、１２
ｃ各流路においても、反応ガスの進行方向に触媒充填領
域を千鳥状にずらして設けるよう設定した。このことに
より改質反応の進行の立ち上がりを反応ガス流れ方向に
ずらすことが可能で、より細やかな吸熱密度の制御が可
能となる。このことは、例えば反応ガス流路を６層にし
て各層での改質反応領域をずらして設定した場合とほぼ
同様であるが、図１の実施の形態では、ほぼ同様の効果
が３層の構造で得られ、改質反応器のコンパクト化、低
コスト化が達成される。
【００８０】図６において、反応ガスの入口領域位置Ｐ
１と位置Ｐ２との間において吸熱密度を零に設定した理
由は、同領域で与熱側からの供給熱が反応ガスの予熱に
全て使われるケースを想定したためで、改質反応を進行
する十分な反応熱が残らないからである。また位置Ｐ２
から位置Ｐ８にかけて吸熱密度分布を順次大きく設定し
た理由は、加熱室から改質室への供給熱が位置Ｐ２から
位置Ｐ８にかけて仮に順次大きくなるケースを実施の形
態で想定したことによる。
【００８１】いずれにせよ、得られた吸熱密度分布は改
質反応器の温度分布均一化という観点から、与熱側、例
えば加熱室内の燃焼による燃焼熱分布や加熱用高温ガス
流体からの与熱密度分布と合致するよう設計される。あ
るいは改質室のみが他の余剰熱を生成する反応器、例え
ば燃料電池装置に組み込まれて上記余剰熱を利用して改
質室で改質反応を進行する改質反応器の場合、改質室で
の吸熱密度分布は、利用する余剰の生成熱の密度分布と
隣接界面において概ね合致するよう設計される。その結
果、改質反応器においてより均一な温度分布が得られ、
改質反応器および改質反応器に収納された触媒の長時間
安定な動作が可能になる。
【００８２】仕上げ用改質ブロック１４は、改質室２に
おいて最も高温度な部分に設けることが望ましい。図１
に示した実施の形態では反応ガスの出口領域が温度分布
の最も高い所であると仮に想定した。動作温度が高いほ
ど平衡改質率も高くなるため、上流の改質ブロック１３
ａ〜ｆにおいてほぼ平衡状態にまで改質された反応ガス
は、仕上げ用改質ブロック１４を通過することにより一
層改質される。また、上流の改質ブロックにおいて完全
に平衡状態まで改質しなかった部分、およびなんらかの
理由で触媒層をスリップした反応ガスも再度仕上げ用改
質ブロック１４を通過することにより、確実に改質反応
が進行する。
【００８３】実施の形態による改質反応器は、改質特性
の安定性について以下のように機能する。まず、各々の
改質ブロックでの改質反応の進行については、設計によ
り反応ガスはほぼ平衡状態付近にまで改質されており、
このような反応条件では改質ブロック１３での改質反応
量は改質触媒３の活性の変化には鈍感である。改質反応
量は主として個々の改質ブロックに供給される反応ガス
流量により決定される。従って、改質器平面での全体的
な改質反応率の分布については、分布は反応ガスの流路
構造および改質ブロックの平面内での配置により主とし
て決定され、経時的に変化する要因を伴わず原理上安定
である。
【００８４】なお、個々の改質ブロックにおいては、反
応ガス流れ方向の改質率の分布は従来例同様経時的に変
化するが、まず、反応の進行を抑制するため、触媒充填
量を意図的に低減調節する従来例に比べて、変化の度合
いは遥かに小さく、また、実施の形態における改質率分
布の経時変化は、あくまで改質ブロックという限られた
範囲内での変化が主であり、全体的な改質器平面での改
質率分布に及ぼす影響は小さい。全体的な改質率分布は
大枠ですでに、各改質ブロックへの反応ガスの分配およ
び改質ブロックの配置で決定されている。
【００８５】また実施の形態では、反応ガスの触媒層へ
の導入部分が改質器平面全体に分散されており、触媒被
毒が改質率分布に及ぼす影響は積層面全体に分散され、
反応ガス入口部分に悪影響が集中するという従来の反応
器に見られた欠点がなくなる。
【００８６】実施の形態２．実施の形態１では、改質反
応器の改質室の入口からすぐに３つの反応ガス流路１２
ａ、１２ｂ、１２ｃを互いに分離して設け、それらの反
応ガス流路が互いにガスを相互に混合することなく、対
応する各改質ブロックに導くよう設計したが、各反応ガ
ス流路が、改質室の入口から出口まで必ずしも完全に分
離独立されている必要はない。改質室２内において一部
改質された反応ガスが途中混合され、さらに後流の反応
ガス流路および改質ブロックに導かれるようにしても良
い。
【００８７】反応ガスが改質反応を進行する過程におい
て、途中混合部を有する実施の形態を図７に示す。図７
は、上下２層の反応ガス流路および改質ブロックで構成
される改質室の構造を示す断面図である。実施の形態で
は反応ガスは入口部分で反応ガス流路１２ａと１２ｂと
に分配される。反応ガス流路１２ａに供給された反応ガ
スは改質ブロック１３ａ、１３ｂで改質される。改質ブ
ロック１３ａ、１３ｂは先に図１に示した実施の形態の
改質ブロック１３ａ、１３ｂと同様、反応ガス流路１２
ａに相互に位置をずらして配置してある。反応ガス流路
１２ｂに分配された反応ガスは反応ガス流路１２ｂを無
反応で流通する。反応ガス流路１２ａ、１２ｂから排出
された反応ガスは、混合部１８で混合された後、さらに
後流に設けられた反応ガス流路１２ｃ、１２ｄに分配供
給される。反応ガス流路１２ｃに分配された反応ガス
は、改質ブロック１３ｃで反応ガス流路１２ｄに分配さ
れた反応ガスは、改質ブロック１３ｄでさらに改質さ
れ、その後改質室から排出される。
【００８８】実施の形態は２層の積層構造よりなる改質
室を示しているが、反応ガスの流れ方向に３個に分割さ
れた改質ブロック群（１３ａ＋１３ｂ）、１３ｃ、１３
ｄを有することが可能で、３層の積層構造よりなる図１
に示した実施の形態と実質的にほぼ同様な改質率分布を
形成することができる。即ち、図７の実施の形態では、
より薄いコンパクトな改質反応器を得ることができる。
【００８９】このように、層状の積層単位を複数積層し
てなる多層構造の改質室を有する改質反応器において、
最も上流側にある改質ブロックの下流側で、層間の分離
板の一部に透気性をもたせ反応ガスの混合を行い、さら
に、その後流の反応ガス流路および改質ブロックに反応
ガスを供給することにより、より薄い層構造で多様な改
質率分布を達成することが可能である。
【００９０】実施の形態３．また、実施の形態１では、
反応ガス流路の内部に分散状に改質触媒を保持して改質
ブロックを構成した実施の形態につき説明したが、以下
図８に示すように、反応ガス流路の一側部に改質触媒を
保持して改質ブロックを構成しても良い。
【００９１】図８は、相互に分離された複数のガス流路
１２を含む層状のガス流路層、ガス流路層の一側部に設
けられ改質触媒３を保持する層状の改質触媒層１７、上
記ガス流路層と改質触媒層１７とに挟まれ両層を区画す
る区画板１６より構成される層状の積層単位一層よりな
る改質室を示している。図８において、供給された反応
ガスは相互に分離された複数のガス流路１２に導かれ、
各々改質ブロック１３ａ、１３ｂ、１３ｃに供給され
る。改質ブロック１３において、反応ガスは透気性の区
画板１６ａを介して、改質触媒３と接触し改質反応を進
行する。この実施の形態では、反応ガス流れ方向に、ま
ず改質ブロック１３ａで改質反応を開始し、以降改質ブ
ロック１３ｂ、１３ｃで順次改質反応が進行する。そし
て、仕上げ用改質ブロック１４で改質反応を確実に平衡
状態にまで進める。この実施の形態において、改質ブロ
ック１３ａ、１３ｂについて改質ブロックの領域を仕上
げ用改質ブロック１４の領域にまで延長して設定してい
る理由は、両改質ブロックにおいて確実な改質反応の進
行を確保するためである。
【００９２】また、この実施の形態に示す構成では、複
数の改質ブロック１３ａ、１３ｂ、１３ｃの配置は、改
質触媒３の充填配置に直接的には関係なく、区画板１６
の透気性を有する部分１６ａの配置に直接対応してい
る。不透気性の区画板部分１６ｂは、改質反応の進行し
ない反応ガス流路１２に対応している。即ち、改質触媒
の充填に関しては、少なくとも複数の改質ブロックの配
置領域を含むような領域に均一に充填し、改質触媒層を
形成すればよい。区画板において、改質ブロックの配置
する領域においてのみ、多孔状にする等透気性にすれ
ば、該領域を改質ブロックとすることができる。反応ガ
ス流路１２に位置する区画板について不透気性１６ｂと
し、改質反応が進行しないようにすれば、この領域の改
質触媒層１７に関して改質触媒の充填有無は問題となら
ない。単に改質触媒層への触媒充填の作業性、不要な触
媒を充填することのコスト面への要因により、触媒充填
領域を決定すればよい。
【００９３】このように、この実施の形態では反応ガス
流路の一側部に改質触媒を保持する改質ブロックを構成
したが、そのことにより以下の特長が生ずる。まず第一
に、改質ブロックにおいても反応ガスが流通するガス流
路断面は、前後の反応ガス流路と全く同様（一様）であ
り、改質触媒が保持されない分圧力損失が小さく抑えら
れる。また、改質触媒の充填に伴う圧力損失のばらつき
が生じず、改質ブロックへのガス分配を精度良く行え
る。第二に、ガス流路構成と触媒充填構造とを分離して
設計製造でき、設計製作の自由度が大きく、逆に製造面
で容易な構造を提供することができる。即ち、この実施
の形態では、複数の改質ブロックに所属する複数の改質
触媒保持空間を一つの改質触媒層１７にまとめて充填す
ることが可能で、触媒充填作業が大幅に簡素化される。
なお、改質ブロックの配置は区画板１６の透気性部分１
６ａの設定で規定されるため、区画板の透気性の部分を
適切に設定するだけで改質率分布制御の面で好ましい複
雑な改質ブロックの配置を容易に実現できる。その結
果、コンパクトな改質反応器で理想的な改質反応率分布
を得ることができる。
【００９４】実施の形態４．更に、相互に分離された複
数のガス流路１２を含む層状のガス流路層、ガス流路層
に隣接して設けられ改質触媒３を保持する層状の改質触
媒層１７、上記ガス流路層と改質触媒層１７とに挟まれ
両層を区画する区画板１６、より構成される層状の積層
単位を多層構造にした改質反応器では、隣接する一組の
積層単位間で改質触媒層を共有することが可能である。
このような実施の形態を図９に示す。図９の実施の形態
による改質室は、層状の隣接する２つの反応ガス流路お
よび両ガス流路で共有される改質触媒層１７よりなる多
層構造の反応器である。改質ブロック１３はさらに細か
く改質ブロック１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄに細分
化され設定されている。隣接する２つの反応ガス流路１
２ａ、１２ｂは区画板１６の不透気性の部分１６ｂで相
互に隔離されている。区画板１６は一部透気性の部分１
６ａを有し、改質ブロック１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１
３ｄの位置において改質触媒３とガス流路内の反応ガス
との接触を許容し、改質反応を進行させる。即ち、実施
の形態では区画板１６は、反応ガス流路を触媒保持する
空間から区画する領域では不透気性であり、改質ブロッ
クを設定する領域では多孔構造の透気性となっている。
【００９５】改質ブロックの配置を積層面から見た断面
図を図９（ｂ）に示している。図中改質ブロックおよび
仕上げ用改質ブロックが斜線で示されている。実施の形
態において区画板１６は、例えば、改質ブロックに位置
する領域のみにパンチングあるいはエッチング等の手段
で穴をあけた多孔板である。また改質触媒層１７の構造
としては、平板状の充填層形式のものや、先に図３に示
したようなコルゲート状板の両面に改質触媒を保持し平
板状の触媒保持空間としたものを用いることができる。
ガス流路１２の構造としては、波板形状板の上下面を不
透気性の板区画板の不透気部分、改質器のハウジング等
で挟む等、相互に実質的に分離された複数のガス流路を
設定すれば良い。
【００９６】先に図１に示した実施の形態では、触媒を
保持する空間を各々の改質ブロックに独立して設ける構
造であった。改質反応器の温度均一化という観点から
は、改質ブロックの分割数を改質反応器の改質室内でよ
り多く設定し、よりなめらかな改質率分布を得るように
することが望ましい。反面、改質ブロックの個数を多く
すれば改質ブロックの製作が煩雑になり、コスト高にな
らざるを得ない。図９に示した実施の形態による改質反
応器では、触媒を保持する空間は全体として１個のもの
で良く、改質ブロックの設定に対しては、区画板に設け
る透気性の部分例えば開孔状の領域を改質ブロックの配
置に合うように設ければ良い。このような区画板の製作
については、一度開孔状の領域のパターンを決めれば、
後はパンチング、エッチング等の手段で容易に量産化製
作でき、配置の複雑さと製作コストとはなんら関係がな
い。
【００９７】このように図９に示した実施の形態は、複
雑な改質ブロックの配置を有する改質反応器を安価に簡
便に製造できる利点を有しており、また従ってより良好
な温度制御が可能な改質反応器を提供することができ
る。
【００９８】
【発明の効果】以上のようにこの発明の請求項１に係る
改質反応器によれば、供給された反応ガスを各々平衡状
態近くにまで改質する改質ブロックを複数個改質反応器
の改質室内部に設け、改質室内の複数の改質ブロックの
配置および各改質ブロックの形状・改質反応量を設定す
ることにより改質反応器全体の改質反応量分布を決定す
るように設計したので、各改質ブロックに供給する反応
ガスの流量、平衡改質率、改質ブロックの配置をもとに
改質反応量の分布を精度良く簡便に設計することが可能
となり、またこのようにして設定された改質反応量分布
は改質触媒の活性の変化に対して鈍感となり、長期に安
定して均一な温度分布で動作する改質反応器を得ること
ができる。
【００９９】また、この発明の請求項２に係る改質反応
器によれば、複数の相互に分離された反応ガス流路の一
部区間に改質ブロックが分散配置された改質室を有し、
且つ、改質ブロックの配置は改質室への熱入力分布に対
応させて行われているため、改質室への反応熱の供給量
に応じて各改質ブロック内部で改質反応が進行し、均一
な温度分布を有する長寿命な改質反応器を得ることがで
きる。
【０１００】また、この発明の請求項３に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックが分散配置された改質
室であり、且つ、個々の改質ブロックにおけるそれぞれ
の改質反応量は、各改質ブロックに反応ガスを流通させ
るガス流路の流路抵抗を調節することによりなされてい
るため、改質ブロックでの触媒充填構造に関係なく、精
度の良い流量の調節を行え、正確な改質反応量の設定が
容易に可能となる改質反応器を得ることができる。
【０１０１】また、この発明の請求項４に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックが分散配置された改質
室であり、且つ、ガス流路に配置した改質ブロックの下
流側に、改質触媒を保持した仕上げ用改質ブロックが設
けられているため、改質ブロックにおいて改質反応の進
行が一部不十分な場合、あるいは反応ガスが改質触媒層
を一部スリップした場合においても、仕上げ用改質ブロ
ックの働きにより改質反応の進行を平衡状態にまで確実
に達成することが可能となる改質反応器を得ることがで
きる。
【０１０２】また、この発明の請求項５に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックが分散配置されるとと
もに、改質ブロックの下流側に改質触媒を保持した仕上
げ用改質ブロックが設けられた改質室であり、上記仕上
げ用改質ブロックは改質室の高温度動作部分に配置され
ているため、仕上げ用改質ブロックは改質平衡上有利な
高温度で動作し、常により高い改質反応率が得られる改
質反応器を得ることができる。
【０１０３】また、この発明の請求項６に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に分散配置された改質ブロックまたは
仕上げ用改質ブロックを、反応ガスの流通するガス流路
内に改質触媒を直接保持することにより構成したので、
改質触媒を保持する余分な空間が不要であり、且つ反応
ガスと触媒との接触を十分に確保でき、コンパクトな形
状で十分な反応性を得ることができる。
【０１０４】また、この発明の請求項７に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質ブ
ロックが分散配置された改質室であり、且つ、改質ブロ
ックまたは仕上げ用改質ブロックでは、ガス流路におい
てガス流路断面積の一部分のみを占有して改質触媒が保
持されるため、反応ガスはガス流路の残部流路断面を流
通でき、圧力損失が小さく、且つ各改質ブロックへのガ
ス分配量の設定を精度良く容易に行える改質反応器を得
ることができる。
【０１０５】また、この発明の請求項８に係る改質反応
器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質ブ
ロックが分散配置された改質室であり、且つ、改質ブロ
ックまたは仕上げ用改質ブロックは、ガス流路の一側部
にガス流路に隣接して改質触媒を保持するようにしたの
で、反応ガスはガス流路の流路断面全面を流通でき、圧
力損失を小さく、且つ各改質ブロックへのガス分配量の
設定を精度良く容易に行えるとともに、ガス流路構成と
触媒充填構造とを分離して設計・製造でき、設計製作を
容易にすることができる。
【０１０６】また、この発明の請求項９に係る改質反応
器によれば、改質室は、波板形状板の上下面を不透気性
の板で挟むことによりガス流路を構成したので、相互に
実質的に分離された複数のガス流路を容易に設定でき、
簡素な構造で安価に本発明を実施することができる。
【０１０７】また、この発明の請求項１０に係る改質反
応器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応
ガス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質
ブロックが分散配置され、ガス流路および改質ブロック
または仕上げ用改質ブロックから成る層状の積層単位を
複数積層した多層構造よりなるため、本発明に不可欠な
複数の相互に分離されたガス流路を簡素な構造で容易に
実現でき、また、改質ブロックの配置の自由度が大き
く、理想的な改質反応量分布の達成が容易な改質反応器
を得ることができる。
【０１０８】また、この発明の請求項１１に係る改質反
応器によれば、改質室が、層状のガス流路層、改質触媒
層、区画板より構成される積層単位によりなるため、同
一のガス流路層に含まれる複数の相互に分離したガス流
路に導かれる複数の改質ブロックまたは仕上げ用改質ブ
ロックを構成する改質触媒を保持する複数の空間を、一
つの層状の改質触媒層としてまとめることが可能で、そ
の結果触媒充填作業が容易になる。さらには改質ブロッ
クまたは仕上げ用改質ブロックの配置の設定を、区画板
の透気性の領域を設定することによって行え、理想的な
改質ブロックの設定をコンパクトな構成で容易に達成で
きる。
【０１０９】また、この発明の請求項１２に係る改質反
応器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応
ガス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質
ブロックが分散配置された多層構造の改質室であり、且
つ、積層方向および反応ガスの流れ方向に共に垂直な方
向にガス流路を分割設置し、上記分割設置された隣り合
うガス流路内の改質ブロックの設置位置を相互にずらし
たため、一つの層において２次元的な改質ブロックの配
置が可能であり、コンパクトでありながら理想的な改質
反応量分布の達成が可能な改質反応器を得ることができ
る。
【０１１０】また、この発明の請求項１３に係る改質反
応器によれば改質室は、複数の相互に分離された反応ガ
ス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質ブ
ロックが分散配置された多層構造の改質室であり、且
つ、少なくとも２個以上の層における改質ブロック設置
位置を反応ガスの流れ方向に相互にずらしたため、改質
反応率分布の分散化が容易に精度良く達成され、理想的
な改質反応量分布、温度分布が達成される改質反応器を
得ることができる。
【０１１１】また、この発明の請求項１４に係る改質反
応器によれば、改質室は、複数の相互に分離された反応
ガス流路の一部区間に改質ブロックまたは仕上げ用改質
ブロックが分散配置された多層構造の改質室であり、且
つ、最も上流側にある改質ブロックの下流側で、層間の
分離板の一部またはすべてに透気性をもたせたため、反
応ガスの流れ方向において後半部分でガス流路間での反
応ガスの流通・混合が可能であり、一部の改質ブロック
で改質反応の進行が不十分なものが生じても、他の改質
ブロックにおいて継続して反応可能であり、またコンパ
クトな層構造で多様な改質率分布の設定が可能になり、
コンパクトでかつ信頼性の高い改質反応器を得ることが
できる。
【０１１２】また、この発明の請求項１５に係る改質反
応器によれば、改質室は、各々層状の、ガス流路層、改
質触媒層、区画板より構成される層状の積層単位を複数
積層した多層構造の改質室であり、且つ隣り合う層間で
改質触媒層を共有するよう構成したので、複数の改質触
媒層を一つの層に集約することが可能であり、コンパク
ト且つ安価な構造で理想的な改質反応量分布を達成する
ことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 この発明の実施の形態１による改質反応器の
改質室の構造を示す断面図であり、（ａ）は側面図、
（ｂ）は平面図である。
【図２】 実施の形態１による改質反応器改質室に設け
られた改質ブロックの構造の一例を示す断面図である。
【図３】 実施の形態１による改質反応器改質室に設け
られた改質ブロックの構造の他の一例を示す斜視図であ
る。
【図４】 実施の形態１による改質反応器における改質
ブロックの触媒充填量を決定する際に必要な触媒充填量
−メタン改質率の関係図の一例を示す図である。
【図５】 実施の形態１による改質反応器改質室におけ
る反応ガス流れ方向のメタン改質率分布例を示す図であ
る。
【図６】 実施の形態１による改質反応器改質室におけ
る反応ガス流れ方向の吸熱密度分布例を示す図である。
【図７】 この発明の実施の形態２による改質反応器改
質室の構造を示す断面図でありる。
【図８】 この発明の実施の形態３による改質反応器改
質室の構造を示す断面図であり、（ａ）は側面図、
（ｂ）は平面図である。
【図９】 この発明の実施の形態４による改質反応器改
質室の構造を示す断面図であり、（ａ）は側面図、
（ｂ）は平面図である。
【図１０】 従来の改質反応器の構造を示す断面図であ
る。
【図１１】 連続運転試験後の触媒層における触媒活性
分布の一例を示す図である。
【図１２】 改質触媒の活性の経時変化の一例を示す図
である。
【符号の説明】
１ 改質反応器、２ 改質室、３ 改質触媒、７ 反応
ガス、１１ 分離板、１２，１２ａ，１２ｂ，１２ｃ
反応ガス流路、１３ａ〜１３ｆ 改質ブロック、１４
仕上げ用改質ブロック、１５ ガス流路内流通空間、１
６ 区画板、１７ 改質触媒層。

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素またはアルコール類を含む反応
    ガスを改質反応により水素を含む燃料ガスに変質する改
    質室を有する改質反応器において、 上記改質室は、反応ガスの入口側から出口側にむけて流
    れる複数の相互に分離されたガス流路を有すると共に、
    上記ガス流路を流通する反応ガスと改質触媒との接触が
    可能である改質ブロックを各上記ガス流路の一部の区間
    に配置することにより構成されている改質反応器。
  2. 【請求項２】 上記複数の改質ブロックは、上記改質室
    への熱入力分布に対応して配設されている請求項１の改
    質反応器。
  3. 【請求項３】 上記改質ブロック個々におけるそれぞれ
    の改質反応量は、上記各改質ブロックに反応ガスを流通
    させる上記ガス流路の流路抵抗を調節することによりな
    されている請求項１の改質反応器。
  4. 【請求項４】 上記改質ブロックの下流側に、上記改質
    触媒を保持した仕上げ用改質ブロックが設けられている
    請求項１の改質反応器。
  5. 【請求項５】 上記仕上げ用改質ブロックは、上記改質
    室の高温度で動作する部分に配置されている請求項４の
    改質反応器。
  6. 【請求項６】 上記改質ブロックまたは上記仕上げ用改
    質ブロックは、ガス流路内に改質触媒が保持された構造
    である請求項１乃至請求項５のいずれかの改質反応器。
  7. 【請求項７】 上記改質触媒は上記ガス流路におけるガ
    ス流路断面積の一部分のみを占有して保持されるととも
    に、上記ガス流路内において上記改質触媒の占有する空
    間とそれ以外の上記流路内のガス流通空間とを区画する
    区画板が設けられ、上記区画板は少なくとも一部に透気
    性を有する請求項６の改質反応器。
  8. 【請求項８】 上記改質ブロックまたは上記仕上げ用改
    質ブロックは、上記ガス流路、上記ガス流路の一側部に
    設けられた改質触媒を保持する空間、および上記改質触
    媒保持空間とガス流路とを区画する区画板より構成され
    ている請求項１乃至請求項５のいずれかの改質反応器。
  9. 【請求項９】 上記ガス流路は波板形状板の上下面を不
    透気性の板で挟むことにより構成されている請求項１乃
    至請求項８のいずれかの改質反応器。
  10. 【請求項１０】 上記改質室は、上記ガス流路および上
    記ガス流路の一部の区間に設置された改質ブロックまた
    は仕上げ用改質ブロックから成る層状の積層単位を単数
    あるいは複数積層した構造である請求項１乃至請求項９
    のいずれかの改質反応器。
  11. 【請求項１１】 上記改質室は、相互に分離された複数
    のガス流路を含む層状のガス流路層、ガス流路層に隣接
    して設けられ改質触媒を保持する層状の改質触媒層、上
    記ガス流路層と改質触媒層とに挟まれ両層を区画する区
    画板より構成される層状の上記積層単位よりなり、上記
    区画板は上記改質ブロックまたは上記仕上げ用改質ブロ
    ックの配置領域に位置する領域の区画板のみ透気性であ
    り、残りの領域は不透気性である請求項１０の改質反応
    器。
  12. 【請求項１２】 上記層状の積層単位の積層方向および
    反応ガスの流れ方向に共に垂直な方向にガス流路を分割
    設置し、上記分割設置された隣り合うガス流路内の改質
    ブロックの設置位置が相互にずらされている請求項１０
    または請求項１１の改質反応器。
  13. 【請求項１３】 上記少なくとも２個以上の層における
    改質ブロック設置位置が上記反応ガスの流れ方向に相互
    にずらされている請求項１０乃至請求項１２の改質反応
    器。
  14. 【請求項１４】 最も上流側にある上記改質ブロックの
    下流側において、層間の分離板の少なくとも一部に透気
    性を有する請求項１０乃至請求項１３のいずれかの改質
    反応器。
  15. 【請求項１５】 隣り合う一組の上記層間で改質触媒層
    を共有する請求項１１の改質反応器。
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