NL7905561A

NL7905561A - Werkwijze en inrichting voor het scheiden van gasvor- mige componenten door selectieve adsorptie.

Info

Publication number: NL7905561A
Application number: NL7905561A
Authority: NL
Original assignee: Essex Bv Ing Buero
Priority date: 1979-07-17
Filing date: 1979-07-17
Publication date: 1981-01-20
Also published as: ATE9875T1; JPS5638121A; DE3069454D1; JPS6247051B2; US4350500A; EP0022603A1; EP0022603B1

Description

t. ·

Ingenieursbureau Essex B.V., te Voorschoten.

Werkwijze en inrichting voor het scheiden van gasvormige componenten door selectieve adsorptie

Onderstaande beschrijving betreft werkwijzen en inrichtingen voor het scheiden van gassen door middel van selectieven en adiabatische adsorptie en desorptie van ongewenste verontreinigingen aan een daarvoor geschikt adsorptiemiddel.

5 Op tal van plaatsen in de octrooiliteratuur worden de ze systemen beschreven met als algemeen kenmerk dat te verwijderen verontreinigingen uit een gas bij hoge druk door een adsorbens worden geadsorbeerd, waarna door drukverlaging en door met minder verontreinigd tot nagenoeg zuiver produktgas bij lage druk te spoelen het adsorbens wordt *0 geregenereerd.

Na het weer op druk brengen van het adsorberbed kan opnieuw bij hoge druk worden geadsorbeerd.

Voor een continu bedrijf is het noodzakelijk dat meerdere adsorberbedden warden toegepast, zodanig dat steeds minstens één 15 daarvan verontreinigingen uit voedingsgas adsorbeert, terwijl overige ad sorberbedden aan een regeneratie worden onderworpen.-

Er zijn twee belangrijke oorzaken aan te wijzen van een laag rendement met betrekking tot de gaswinning. Als eerste oorzaak mag genoemd worden de omstandigheid dat produktgas nog aanwezig is in het 20 lage bedvolume tijdens de drukverlaging in het adsorberbed, zodat de daar bij gepaard gaande expansie van dit volume, hierna de gasfase genoemd, via de inlaat van het adsorberbed, dit deel van produktgas gemengd met gedesorbeerde verontreinigingen als restgas wordt af gevoerd. De tweede oorzaak is een gevolg van het spoelen met een gas dat een hoog gehalte van 25 het gewenste produkt bevat, waarbij het afgewerkte spoelgas ook als rest- gas wordt af gevoerd.

Om het verlies aan produktgas tijdens expansie van de gasfase via de inlaat te verminderen wordt allereerst een belangrijk deel 790 5 5 61 2 ran dit gas gewonnen door deze expansie allereerst bij gesloten inlaat via de uitlaat te laten plaatsvinden.

De adsorbeerbare componenten die zich in het adsorber-bed bevinden en die zich voor een groot deel in evenwicht of bijna-even-5 wicht tussen de gasfase en de vaste fase hebben verdeeld, hebben een partiële druk, die voor een groot deel tijdens de expansie via de uitlaat gehandhaafd blijft, als gevolg van dit evenwicht en als gevolg van het feit dat de adsorbeerbare componenten overwegend in de vaste fase zijn opgenomen.

10 Tijdens expansie van de gasfase via de uitlaat zullen de adsorptiefronten zich daarom in een tamelijk ongewijzigde gedaante met de gasstroom mee in de richting van de uitlaat bewegen, met als bijzonder kenmerk dat bij gelijk blijvende partiële drukken van de adsorbeerbare componenten, het volumegehalte van deze in het expanderende gas dienover-15 eenkomstig hoger wordt.

Zolang deze adsorptiefronten niet uit het adsorberbed treden wordt nog gas van nagenoeg produktkwaliteit gewonnen.

• Het adsorptiefront dat als eerste uit het adsorptiebed zal treden zal bestaan uit de minder sterk adsorbeerbare component, ter-20 wijl de druk waarbij dit gebeurt afhangt van zijn relatieve positie tussen inlaat en uitlaat op het moment dat de expansie begint. Is deze positie zodanig dat de afstand tot de uitlaat groot is dan kan een grotere hoeveelheid gas van produktkwaliteit worden gewonnen. Dit betekent dan echter tevens dat een groter deel van het adsorberbed niet wordt benut 25 tijdens de adsorptie, doch in plaats daarvan dient ten behoeve van de winning van gs van produktkwaliteit tijdens deze expansie.

Daar bij voorkeur een zo groot mogelijk deel van het adsorberbed dient te worden benut tijdens de adsorptiefase, terwijl tevens de hoeveelheid produktgas, gewonnen tijdens de expansie van de gasfase 30 via de uitlaat bij voorkeur groot dient te zijn, kan men bij wijze van compromis het adsorptiefront vroegtijdig tijdens deze expansie laten uittreden, waarmee in feite produktgas wordt gewonnen dat aanvankelijk niet, doch naarmate de expansie voortschrijdt sterk tot zeer sterk verontreinigd raakt met de minder sterk adsorbeerbare component.

35 Gevonden werd dat het op deze wijze gewonnen produkt- 790 5 5 61 * * 3 gas op een effectieve wijze kan worden "benut door een combinatie van bijzondere voorzieningen dat gewicht is op een gericht hergebruik van dit gas ten behoeve van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorber-bedden en ten behoeve van de regeneratie door middel van spoelen.

5 Gericht hergebruik van dit gas houdt in dat de fractie met de hoogste concentratie aan ongewenste bestanddelen als eerste ten behoeve van het spoelen van een adsorberbed wordt aangewend.

Tijdens de voortgang van het spoelen wordt aldus de concentratie aan ongewenste bestanddelen in het spoelgas lager» tegenge-10 steld aan het profiel waarmee deze concentratie tijdens expansie van de gasfase via de uitlaat toenam. Een ander deel van het voor hergebruik bestemde gas wordt aangewend voor het weer op druk brengen van een geregenereerd adsorberbed» bij voorkeur via de inlaat. Op een overeenkomstige wijze als toegepast tijdens het spoelen, wordt ook hier van het daartoe 15 ter beschikking staande gas, als eerste de fractie toegepast met de hoog ste concentratie aan ongewenste componenten.

Hoewel het mogelijke is het bovenomschreven gerichte hergebruik van het via de uitlaat geëxpandeerde en gewonnen gas te benaderen, door het laten expanderen in verschillende stappen en de onmiddel-20 lijke toepassing daarvan over meerdere adsorberbedden gespreid, voor het weer op druk brengen en het spoelen daarvan, blijft deze procedure een benadering van een maximaal gericht hergebruik, terwijl tevens een groot aantal adsorberbedden noodzakelijk blijft.

Gevonden werd dat een gericht hergebruik van het via 25 de uitlaat geëxpandeerde en gewonnen gas volledig kan worden gerealiseer^ zonder dat daarvoor een aanzienlijk groter aantal adsorberbedden noodzakelijk is, door de toepassing van een of meer in twee richtingen doorstroom-bare met pakking gevulde drukvaten. De in twee richtingen doorstroombare drukvaten zijn voorzien van een pakking, opdat het samenstellingsprofiel 30 van het gas, verkregen tijdens expansie via de uitlaat, als dit gas via genoemde drukvaten wordt geleid, zo min mogelijk wordt vervormd.

De gepakte drukvaten zijn steeds opgenomen in de gas-stroom die ontstaat door expansie van de gasfase via de uitlaat van de ene adsorber en opname van gas eveneens via de uitlaat van een andere ad-35 sorber, hetzij voor het weer op druk brengen, hetzij voor het spoelen, 790 55 61 • * u hetzij voor een combinatie van deze twee stappen.

Door het gebruik van pakking wordt het karakter wan propstroming zo veel mogelijk benaderd en een minimam aan axiale menging wordt bereikt. De hoogste concentraties aan ongewenste componenten in 5 het gas, gewonnen door expansie van de gasfase via de uitlaat, zullen daarom, daar deze voortdurend tijdens de expansie toenemen, steeds aan de dan als zodanig fungerende inlaat van een gepakt drukvat optreden. Door de positie van inlaat en uitlaat aan een gepakt drukvat bij een volgende doorstroming te verwisselen, wordt bereikt dat steeds de fractie met de 10 hoogste concentratie aan ongewenste componenten als eerste wordt herge bruikt voor het weer op druk brengen van een adsorberbed of wanneer betrekking hebbende op spoelgas voor het spoelen van een ander adsorberbed.

Vooral waar het hergebruik als spoelgas betreft is het om meer dan één reden belangrijk de meest onzuivere fractie als eerste te 15 gebruiken. De eerste nogal voor de hand liggende reden is dat de betref fende onzuiverheden voor een bepaald volume spoelgas op een grotere diepte in het adsorberbed terecht komen, terwijl als tweede reden kan worden aangevoerd dat deze onzuiverheden, door hun affiniteit tot het adsorbens en dus door hun neiging andere geadsorbeerde componenten door substitutie 20 te desorberen, het spoelgas effectiever maken.

Voor wat betreft het’ hergebruik van het door expansie van de gasfase gewonnen gas ten behoeve van het weer op druk brengen van een adsorberbed, geldt de overweging dat de fractie met de hoogste concentratie aan onzuiverheden als eerste dient te worden gebruikt om deze 25 op een grotere diepte in het adsorberbed te brengen, zodat deze onzuiver heden voorzover het geringe concentraties betreft tijdens de adsorptie niet of slechts in geringe mate uit het adsorberbed treden.

De gepakte drukvaten kunnen in verschillende vormen worden uitgevoerd. Teneinde axiale menging in het doorstromende gas zoveel 30 mogelijk te onderdrukken kunnen de drukvaten inwendig van één of meer schotten worden voorzien, waarmee het gas een langere weg tussen inlaat en uitlaat moet afleggen. Bij voorkeur is een schot uitgevoerd als een cylinder die coaxiaal in het drukvat is geplaatst en gasdicht aan de onderste bodem van het drukvat is bevestigd. Een aantrekkelijke variant is die 35 waarbij twee drukvaten gecombineerd worden tot een dubbelvat zoals ge- 790 5 5 61 «r é· 5 schetst in figuur 1. Elk der drukvaten 1 en 2 is voorzien van coaxiaal geplaatste cylinders 3 en b9 terwijl de totale inhoud is gevuld met pakking dat ondersteund wordt door de roosters 5 en 6. Steeds stroomt gas door bijvoorbeeld drukvat 1 via leiding 7 en rooster 6 door het centrale 5 deel naar boven en via de annulaire ruimte tussen de buitenwand van druk vat 1 en cylinder 3 naar beneden via rooster 5 en leiding 8, telkens afgewisseld door een stromingsrichting die hieraan is tegengesteld.

Op volkomen analoge wijze funktioneert drukvat 2 waarbij via leidingen 9 en 10 afwisselend gas wordt toegevoerd en afgevoerd.

10 Al naar behoefte kan een tussenfractie via leiding 11 worden afgetapt.

Behalve dat de gepakte drukvaten essentieel zijn, voor een gericht hergebruik van door expansie gewonnen gas, doen ze tevens dienst als regelement zodanig dat dit gas al kan worden opgeslagen en dus al kan worden geproduceerd op het moment dat hergebruik daarvan bij 15 voorkeur nog niet plaats vindt. Dit laatste is het geval wanneer ten behoeve van de regeneratie van een adsorberbed de wenselijkheid bestaat de spoeltijd te verlengen, terwijl al wel gas ten behoeve van het weer op druk brengen ter beschikking kan komen. Het door deze opslag mogelijk geworden relatief vroegere tijdstip waarop gas door expansie van de gasfase 20 via de uitlaat kan worden geproduceerd betekent dat de bij deze expansie optredende gassnelheden in het adsorberbed vooral met oog op in te stellen adsorptie-evenwichten niet te hoog worden.

Een ander belangrijk aspect is de hoeveelheid adsor-bens per adsorberbed en het aantal adsorberbedden dat voor een gegeven 25 gaszuivering nodig is. Een effectieve benutting'van adsorbens staat voorop, hetgeen met zich meebrengt dat de zones waarin de feitelijke adsorptie plaats vindt en waarin bijgevolg het adsorbens niet de maximale belading heeft, een zo gering mogelijk deel van het totale adsorberbed behoort in te nemen. Deze voorwaarde betekent, dat tijdens adsorptie een 30 zodanige snelheid voor het doorstromende gas dient te worden gekozen dat grote verschillen tussen werkelijke en erenwichtsconcentratie worden vermeden.

Een grote gassnelheid betekent dat door de traagheid van adsorptie de instelling van een adsorptie-evenwicht achterblijft bij 35 deze gassnelheid, zodat de adsorptiezone dienovereenkomstig groot is met 790 5 5 61 ί· * 6 de nadelige consequentie dat deze-een groter deel van het totale adsorber-hed gaat innemen.

Daar de voor regeneratie "benodigde hoeveelheid spoel-gas nagenoeg niet beïnvloed vordt door het al of niet bereikt hebben van 5 het evenwicht, terwijl tevens de adsorptie eerder beëindigd dient te wor den bij het achterblijven van een evenwicht om doorbraak van verontreinigingen in de uitlaat te voorkomen, is een matige gassnelheid tijdens de adsorptie een voorwaarde voor een effectieve benutting van het adsorbens, en daarmee voor het bereiken van acceptabele opbrengsten aan gewenst pro-10 duet.

Relatief kleine adsorptiezones betekenen evenwel dat terwijl de adsorptie voortgaat, een groot deel van het adsorbens niet actief aan het proces deelneemt maar in plaats daarvan meer als opslagmedium voor het adsorbaat fungeert.

15 Gevonden werd, dat door een variabele gassnelheid tijdens de adsorptie toe te passen een effectieve benutting van het adsorbens kan worden bereikt in een kortere tijdsduur, waarmee in feite vordt bereikt dat het adsorbens in mindere mate als opslagmedium voor adsorbaat gaat fungeren.

20 Door gedurende de aanvang een hoge en tegen het einde van een adsorptiestap een lage gassnelheid te gebruiken wordt bereikt dat adsorptiezones aanvankelijk relatief groot zullen zijn, deze echter zodra op een lage gassnelheid vordt overgeschakeld kleiner zullen worden tot afmetingen zullen worden bereikt behorende bij de dan geldende snelheid.

25 Deze werkwijze biedt dus de mogelijkheid tot een effectieve benutting van adsorbens als adsorbens ondanks een gemiddeld hogere gassnelheid en de daarmee samenhangende kortere adsorptietijd.

Vat de regeneratie van een adsorberbed betreft kan de tijdsduur in de regel niet bekort worden zonder dat dit ten koste gaat 30 van een goede regeneratie, geleidelijk resulterend in een vermindering van de effectieve adsorptiecapacitèit.

Gevonden werd nu, dat terwijl door het gebruik van in beide richtingen doorstroombare drukvaten, de relatieve tijdsduur voor het spoelen verlengd kan worden, de bijgevolg kortere tijdsduur welke ter 35 beschikking kamt voor de adsorptie op effectieve manier kan worden benut 7905561 7 door de gemiddeld gassnelheid in het adsorherbed te verhogen met dien verstande dat deze snelheid gedurende ongeveer het laatste derde deel van een adsorptiestap voldoende laag is, teneinde een zo goed mogelijke belading van het adsorbens te bereiken.

5 Een flucterende voedings- en productstroom velke het gevolg zou zijn van een variabele gassnelheid in een adsorberbed wordt vermeden door tenminste twee adsorberbedden, hetzij steeds, hetzij afwisselend simultaan als adsorber te laten functioneren, in elk geval zodanig dat wanneer in één adsorberbed een lage gassnelheid is ingesteld, steeds tenminste één ander adsorberbed daaraan paralel geschakeld, eveneens als adsorber functioneert. In dit laatste adsorberbed dat zich niet in de laatste fase van een adsorptiestap bevindt, zal een hogere snelheid kunnen worden ingesteld, teneinde het beoogde doel van een constante voedings- en productstroom te kunnen bereiken.

15 Een effectief hergebruik van gas verkregen door ex pansie van de gasfase via de uitlaat, wordt behalve ten behoeve van het benodigde spoelgas, vooral nagestreefd voor het weer op druk brengen van geregenereerde adsorberbedden. Aangezien een deel van het benodigde gas, voor het weer op druk brengen, moet worden onttrokken aan de productstroom 20 terwijl het voor deze laatste uit praktische overwegingen van groot be lang is, niet aan fluctuaties onderhevig te zijn, wordt continu een constante gasstroom voor dit doel van de hogedrukproductstroom afgetapt.

Een direct gevolg van de daardoor ontstane noodzaak dit afgetapte deel van de produktstroom continu voor het weer op druk 25 brengen te gebruiken, betekent evenwel dat minder door expansie gewonnen gas, indien dit gelijktijdig aan eenzelfde adsorberbed wordt toegevoerd, voor dat doel kan worden gebruikt, daar dan al bij een hoger drukniveau drukevenwicht tussen gasafgevend en gasontvangend adsorberbed wordt bereikt.

30 Overeenkomstig een belangrijk aspect van deze uitvin ding, betreffende variabele gassnelheden behoeft het weer op druk brengen van een adsorberbed echter niet gelijktijdig door produktgas en geëxpandeerd gas plaats te vinden.

Deze procedure is mogelijk door in geval van het in 35 paralel funktioneren van tenminste twee adsorberbedden, telkens het tijd- 790 55 61 8 stip waarop één van deze de adsorptiestap zou kunnen beginnen, te vertragen en de laatste fase van het weer op druk brengen door produktgas te laten ondergaan. Het is gedurende deze periode dat een ander adsorber-bed veer op druk gebracht kan worden, nu door uitsluitend gebruik te maken 5 van geëxpandeerd gas, daarmee dus een maximaal hergebruik van dit gas mo gelijk makend. Doordat aldus de in bedrijfstelling van een adsorberbed wordt vertraagd, wordt de gassnelheid in één of meer paralel daaraan geschakelde en op dat moment in bedrijf zijnde adsorberbedden gedurende deze periode verhoogd, teneinde een constante voedings- en productstroom 10 te handhaven.

Hoewel de gevonden werkwijzen zeer geschikt zijn om zuiver waterstofgas te winnen, kan deze toepassing zeer goed worden uitgebreid voor de winning van gasmengsels, zoals een mengsel van waterstof en stikstof of een mengsel van waterstof en koolmonoxide, bij gebruik van 15 actieve kool ids adsorbens.

In vergelijking ‘tot de winning van zuivere waterstof kunnen zeer hoge vaterstofopbrengsten worden gerealiseerd indien dit mengsel met een ander gas zoals stikstof of koolmonoxide wórdt gewonnen.

Deze hoge opbrengsten worden verklaard door het feit 20 dat terwijl voortdurend de adsorptie zo ver wordt doorgevoerd dat de be geleidende component mee uit het adsorberbed treedt, de concentratie van deze component (stikstof of koolmonoxide) in het bij de expansie van de gasfase via de uitlaat verkregen gas zeer hoog wordt, waarna vervolgens dit gas als spoelgas wordt gebruikt, zodanig dat als eerste deel van dit 25 spoelgas de laatst verkregen fractie met de hoogste concentratie aan be geleidende component wordt gebruikt. De hoeveelheid waterstof die op deze wijze met het spoelen wordt verbruikt is dienovereenkomstig^ager ten gunste van een hogere netto opbrengst daarvan. Voor het weer op druk brengen wordt de eerst verkregen fractie met de laagste concentratie aan 30 begeleidende component gebruikt, aangevuld met produktgas, zodat steeds een daarmee overeenkomstige concentratie aan begeleidende component in het produkt voorkomt.

Samenvattend betreft de uitvinding het gericht hergebruik van het via de uitlaat van een adsorberbed door expansie van de gas-35 fase verkregen gas ten behoeve van het weer op druk brengen en het spoelen 790 5 5 61 # * 9 van andere geregenereerde adsorberbedden, door dit gas geheel of ten dele te leiden via met pakking gevulde in twee richtingen doorstroombare drukvaten zodanig dat het concentratieprofiel in dit gas van andere minder gewenste componenten» in deze drukvaten wordt gehandhaafd tot het moment 5 dat hij een volgende doorstroming de fractie met de hoogste concentratie aan minder gewenste componenten» door omkering der stramingsrichting» als eerste wordt gebruikt ten behoeve van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorberbedden, of indien betrekking hebbend op spoelgas het als eerst gebruiken van de fractie met eveneens de hoogste concentratie 10 aan minder gewenste componenten· Verder het in verband daarmee toepassen van variabele gassnelheden tijdens de adsorptie voor het relatief verkorten van de adsorptieduur en om een maximaal hergebruik van via de uitlaat van een adsorberbed door expansie van de gasfase verkregen gas, ten behoeve van het weer op druk brengen van andere, geregenereerde, adsorber-bedden mogelijk te maken·

Aan de hand van de hierna gegeven voorbeelden zullen de verschillende mogelijke uitvoeringsvormen van de uitvinding worden toegelicht.

Voorbeeld I

20 De variant die bij voorkeur voor de relatief grotere capaciteiten in aanmerking komt vindt alle aspecten van deze uitvinding in zich verenigd, bestaande uit twee gepakte drukvaten en zeven adsorberbedden, waarvan een tot twee in de adsorptiefase verkeren en waarbij tot drie verschillende gassnelheden voor de adsorptie worden gebruikt.

25 In figuur 2 is het schema weergegeven van de installatie bestaande uit de adsorberbedden 1 t/m 7 en twee gepakte drukvaten 8 en 9* hier uitgevoerd als dubbelvat.

Via de leiding 100 en automatische driewegregelklep 10 wordt een constante stroom voedingsgas in een variabele verhouding ver-30 deeld over de leidingen 100* en 10θ\ waarbij afhankelijk van het tijdstip in elk der leidingen 100* of 100b een vaste fractie of het complement van deze fractie stroomt. Deze fractie van de totale voeding zou bijvoorbeeld kunnen zijn 0,1; 0,6; of 0,fc; 0,1; 0,7; 0,3 etc. Uit de aansluitingen van de adsorberbedden op de leidingen 100* en 100^ volgt dat de gewenste ver-35 houdingen van de gassnelheid over 1 of twee adsorberbedden overeenkomstig 790 5 5 61 ^ % 10 de instelling van regelklep 10 kan worden ingesteld*

Voor verduidelijking van de werking van de installatie wordt bovendien verwezen naar de figuren 3 en U.

Figuur 3 toont een tijd/druk diagram, waarbij de druk 5 in elk adsorberbed of gepakt drukvat door de op corresponderende wijze gemarkeerde lijnstukken, in vertikale richting is uitgezet tegen de tijd op de horizontale as. De tijd is onderverdeeld in ? maal 3 periodes voor -de voltooiing van een volledige cyclus in 21 periodes zoals aangegeven.

In figuur U is aangegeven welke regelkleppen en af-10 sluiters zijn geopend met uitzondering van regelklep 67, die een constante stroom van het produktgas aftapt ten behoeve van de laatste fase van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorberbedden.

Voor regelklëp 10 is aangegeven welke fractie van de totale voeding aan leiding 100a wordt toegevoerd uitgedrukt als 0, 1, g 15 of k, overeenkomstig de grootte van die fractie van respectievelijk nul, één, groot of klein. Aan leiding 100^ wordt steeds het complement van deze fracties toegevoerd.

De vierwegkleppen 80 en 90 dienen om telkens als dat nodig is de stromingsrichting in de gepakte drukvaten 8 en 9 om te keren.

20 Het moment waarop omschakeling van afsluiters 80 of 90 noodzakelijk is, wordt in figuur h aangegeven met de letter "s".

Zoals uit figuur 3 blijkt verloopt er een zekere tijd tussen het stoppen en de aanvang van de adsorptiestappen voor twee opeenvolgende adsorberbedden. Het is in deze periode dat een derde adsorberbed 25 de totale gasstroom verwerkt, samenvallend met het in drukevenvicht ge raken van een adsorberbed dat zojuist de adsorptiestap beëindigde en waarvan de gasfase expandeert via zijn uitlaat in eerste instantie, met een ander adsorberbed, dat dit gas accepteert ook via zijn uitlaat ten behoeve van het weer op druk brengen daarvan. De instelling van zo'n druk-30 evenwicht wordt op deze wijze niet beïnvloed door de ook in deze periode te gebruiken aftap van hoge druk produktgas, die in plaats daarvan wordt gebruikt voor het weer op druk brengen van een adsorberbed, waarvan de aanvang van een adsorptiestap werd uitgesteld.

Gedurende het laatste deel van een adsorptiestap, wordt 35 de totale gasstroom steeds verdeeld over twee paralel geschakelde adsor- 790 5 5 61 * * 11 herbedden, vaarbij steeds in het adsorherhed dat nog de kortste tijd in bedrijf zal zijn, de kleinste gassnelheid zal vorden gébruikt, teneinde nog zo goed mogelijk een evenvichtsbelading van het adsorbens te benaderen, ondanks de hoge gassnelheid die daarv66r verd gebruikt.

5 De gasfase vordt verder via de uitlaat geëxpandeerd in tveede instantie en geïntroduceerd in het gepakte drukvat 9» vaardoor tevens vordt bereikt dat deze verdere expansie al kan plaats vinden nog v6or het daardoor geproduceerde gas vordt gebruikt voor het veer op druk brengen, daarmee bereikend dat deze expansie zonder onderbreking kan plaats 10 vinden en hoge gassnelheden vorden vermeden.

De druk in vat 9 stijgt daarom nog tot het moment dat doorstroming van door expansie geproduceerd gas gaat plaats vinden ten behoeve van de eerste fase van het veer op druk brengen van een geregenereerd adsorberbed. Indien nodig vordt de viervegklep 90 omgeschakeld, 15 zodat steeds door expansie geproduceerd gas met de hogere graad van ver ontreiniging als eerste vordt benut.

Expansie van de gasfase in tveede instantie, doorstroming van het vrijgekomen gas door gepakt drukvat 9 en de eerste fase van het veer op druk brengen van een geregenereerd adsorberbed gaat zo-20 i*ng door tot drukevenvicht is bereikt, vaaraa de gasfase verder via de uitlaatvordt geëxpandeerd in derde en laatste instantie. Het daarbij vrijkomende gas vordt toegevoerd aan het gepakte drukvat 8, tervijl aan dit vat, via een derde aftap daaraan en via regelklep 95 gas vordt onttrokken van aanvankelijk een voor dat vat geldende ongeveer gemiddelde 25 samenstelling. Dit laatste gas vordt via klep 92 of 9^ toegevoerd aan één der adsorberbedden dat op dat moment vordt gespoeld. Daar op dat moment slechts één adsorberbed vordt gespoeld neemt de druk in het gepakte drukvat 8 nog toe, tervijl de zuiverheid van het gas door dit vat afgestaan via regelklep 95 allengs toeneemt, vegens verdringing door het eerste 30 deel van het door expansie van de gasfase in derde instantie vrijkomende gas.

De druk in vat 8 gaat veer afnemen vanneer het een tveede gasstroom afstaat om een ander adsorberbed te spoelen dat juist de laagste druk heeft bereikt na expansie van de gasfase via de inlaat.

35 Deze tveede gasstroom is spoelgas met de hoogste graad van onzuiverheid, 790 5 5 61 12 daar dit het laatste deel is van in derde en laatste instantie via een uitlaat vrijgekomen gas, dat bij een vorige doorstroming in dit vat gein-troduceerd werd en dat daarom direct na omkering van de stromingsrichting door het vat ter beschikking komt. Genoemde omkering van stromingsrich-

G

5 ting wordt, indien de expansie van de gasfase via de uitlaat in derde instantie niet al afwisselend via afsluiters 82 en 8U heeft plaats gevonden, gerealiseerd door omschakeling van vierwegklep 80. Inmiddels "heeft· de- -gasstroom die via regelklep 95 aan drukvat 8 onttrokken wordt de voor het spoelgas geldende hoogste zuiverheid bereikt en vormt daarmee het laatste 10 deel dat voor het spoelen van een adsorberbed wordt gebruikt, onmiddellijk véor de aanvang van de eerste fase van een weer op druk brengen daarvan.

Nadat de afgifte van spoelgas via regelklep 95 is gestopt, wordt neg het laatste deel van in derde instantie door expansie vrijgekomen gas, dat wil zeggen met de hoogste graad van verontreiniging, 15 aan gepakt drukvat 8 aan één zijde toegevoerd, terwijl aan de andere zijde daarvan gas met een lagere graad van verontreiniging beschikbaar komt voor direct gebruik als spoelgas.

Na beëindiging van via de uitlaat plaatsvindende expansie van de gasfase, vindt verdere expansie plaats via de inlaat tot de 20 laagste druk is bereikt, waarna het adsorberbed wordt gespoeld van inlaat naar inlaat met spoelgas dat wat de graad van verontreiniging betreft van het hoogste, geleidelijk daalt tot het laagste niveau, tot het dan geregenereerde adsorberbed weer op druk wordt gebracht via de uitlaat. Dit weer op druk brengen vindt plaats in drie fasen, achtereenvolgens, tot 25 drukevenwicht is bereikt met een adsorberbed dat gas afstaat, door ex pansie van de gasfase via de uitlaat in tweede instantie, via gepakt drukvat 9, gevolgd door drukverhoging tot drukevenwicht3 is bereikt met een adsorberbed dat gas afstaat, door expansie van de gasfase via de uitlaat in eerste instantie, tenslotte in de derde en laatste fase gevolgd 30 door toevoer van via regelklep 67 afgetapt hogedrukproduktgas.

Nadat aldus een adsorberbed weer is geregenereerd en op druk gebracht, begint voor deze de adsorptiestap met een aanvankelijk hogere gassnelheid, terwijl in een paralel daaraan geschakeld adsorberbed de laagste gassnelheid wordt ingesteld· 35 Nadat voor deze laatste de adsorptiestap is beëindigd, 790 5 5 6 1 r * 13 vordt de totale gasstroom door het andere, hiervóór daaraan paralel geschakelde adsorberbed geleid, zodat daarin op dat moment de grootste gassnelheid vordt gebruikt»

Deze grootste gassnelheid vordt verminderd tot het 5 kleinste daarvoor gebruikte niveau nadat een ander adsorberbed vaarin aan vankelijk een hogere gassnelheid vordt gebruikt, paralel daaraan vordt geschakeld.

In de volgeade tabel 1 zijn bij vijze van voorbeeld voor elk adsorberbed gedurende de adsorptiestap de gassnelheden betrokken 10 op de lege adsorberkolom gegeven in cm/s voor elke periode van de volle dige cyclus. De bijbehorende absolute vaarde van de fractie van de totale voeding die aan leiding 100a vordt toegevoerd is eveneens gegeven.

79055 61 t4.

CM fA

1 ^ O ^ τ- CM- σ\ 1— cm τ α)

V fA

1 \ t~- CO T- r~

VO

τ— CM t- v- m

ΤΙ (A

<3- 00 \

T- CM

IA CM O’

<!— V

CM

V- KN

r- M· ¢0 v-

V

CQ

o pS O CM

T- Η τ- r- τ- Ο 1-3 1¾ Η Ο Ον m t \

φ CO ^ ® CM

EH Ό a c- cm

•Η T- O

0) t! vo

Ο I fA

•H tn m· to \ M *“ <0

ft CM

T- r- fl cti

> IA

I -M* CO fA

M CM

φ CM

3 T- CM

Ö r- O

'd .

Φ AS

° _ °

U ÖO

<D *r| T—

,Q

Μ Φ ÖO &0 O fAint— W Μ- V) Γ Ή (j Ö φ -P ·Η *rl

Tj o *d >d 0} <fi Φ ·Η

• MOO

M «W !> iH

Ö 790 5 5 61 15 X *

Uit het voorbeeld van Tabel 1 blijkt dat voor elk adsorberbed de gassnelheid gedurende de adsorptiestap van aanvankelijk 8 cm/s toeneemt tot 12 cm/s en tenslotte daalt tot 4cm/s. De som van de gassnelheden gedurende elke periode is daarbij steeds constant (12 cm/s), 5 als noodzakelijke voorwaarde voor een constante stroom van voedingsgas, zowel als van produktgas.

Voor adsorptieprocessen die gebruik maken van constante gassnelheden, in adsorberbedden, zoals bijvoorbeeld 4 cm/s, zouden steeds drie adsorberbedden paralel geschakeld in bedrijf moeten zijn om 10 dezelfde som der gassnelheden van 12 cm/s en daarmee eenzelfde capaciteit te bereiken.

Andere snelheden als aangegeven in tabel 1, die van toepassing zouten kunnen zijn, zijn bijvoorbeeld 9, 12 en 3 cm/s voor dezelfde capaciteit, waarbij de fractie van de voeding in leiding 100a 15 zou veranderen in respectievelijk: 0, 3/4, 1, 1/4, 0, 3/4, 1 , 1/4, 0, 3/4, 1, 1/4, 1 en 1/4.

Indien gewenst voor een effectievere regeneratie kan de spoeltijd nog verlengd worden door het tijdstip van expansie van de gasfase te vervroegen, ten koste van het laatste deel van de expansie 20 van de gasfase via de uitlaat in derde en laatste instantie.

Dit betekent dat bijvoorbeeld adsorberbed 6 in plaats van gedurende de periodes 5 t/m 8 bovendien nog tijdens periode 4 wordt gespoeld. Expansie van de gasfase via de inlaat vindt dan plaats gedurende het laatste deel van periode 3. De kleppen 63a en 84 zullen dan zijn 25 gesloten, terwijl klep 62 zal zijn geopend.

Het spoelen van adsorberbed 4 wordt echter voortgezet, hetgeen resulteert in een snellere drukdaling in het gepakte drukvat 8.

Onafhankelijk van deze laatste variant, bestaat nog 30 de mogelijkheid na het sluiten van klep 22, bij het beëindigen van het spoelen van in dit geval adsorberbed 2 op het einde van periode 2, gas voor het weer op druk brengen van dit adsorberbed in de eerste fase nog te onttrekken aan het gepakte drukvat 8 via klep 95 tot drukevenwicht is bereikt. Na de totstandkoming van dit drukevenwicht kan deze eerste 35 fase op de al omschreven wijze voor periode 3 worden voortgezet door 780 55 61 16 middel van gas geleid via gepakt drukvat 9.

De toepassing van deze variant is aantrekkelijk in gevallen, dat meer spoelgas ter beschikking staat dan nodig is. In plaats van deze overmaat als spoelgas te gebruiken kan dat geheel of 5 ten dele worden benut voor het weer op druk brengen.

Voorbeeld II

Als volgens voorbeeld wordt gegeven een combinatie van een vervroegde expansie van de gasfase via de inlaat en het benut-10 ten van het via gepakt drukvat 8 geleid gas voor het weer op druk brengen van een zojuist geregenereerd adsorberbed.

Gebruikmakend van dezelfde installatie als in voorbeeld 1 (figuur 2), wordt de werking verklaard d.m.v. een gewijzigd tijd/druk diagram, weergegeven in figuur 4 en een gewijzigd schakel-15 programma van de kleppen, weergegeven in figuur 5.

Vergelijking van het gewijzigde met het oorspronkelijke tijd/druk diagram leert dat het laatste deel van de expansie van de gasfase via de uitlaat in derde instantie, voor een deel sneller verloopt tijdens het weer op druk brengen van een. zojuist geregenereerd 20 adsorberbed en voor een ander deel is komen te vervallen ten gunste van een vervroeging van de expansie van de gasfase via de inlaat en van het spoelen.

Bij gelijk gebleven totale tijdsduur voor een cyclus is de spoeltijd verlengd met ongeveer 33%, bij een eveneens ongewijzigd 25 gebleven adsorptieduur.

Op principieel eenzelfde wijze kan een analoog resultaat worden bereikt bij het gebruik van 8 adsorberbedden, met het belangrijkste verschil dat de hoogste gassnelheid in een adsorberbed lager kan zijn. De gemiddelde gassnelheid is eveneens lager.

30 Een beschrijving van deze variant wordt gegeven met het volgende voorbeeld.

Voorbeeld III

In figuur 7 is het schema weergegeven van de instal-35 latie bestaande uit de adsorberbedden 1 t/m 8 en twee gepakte drukvaten 790 5 5 61 9 * 17 9 en 10, uitgevoerd als dubbelvat.

Het aantal adsorberbedden dat paralel geschakeld in bedrijf is, is 2 of 3, zoals wordt weergegeven door het tijd/druk diagram van figuur 8.

In figuur 9 is aangegeven welke regelkleppen en afsluiters zijn geopend met uitzondering van regelklep 96, die een constante stroom van het produktgas aftapt ten behoeve van de laatste fase van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorberbedden.

In tabel 2 zijn bij wijze van voorbeeld voor elk adsorberbed gedurende de adsorptiestap de gassnelheden betrokken op de lege adsorberkolom gegeven in cm/s voor elke periode van de volledige cyclus.

In vergelijking tot tabel 1 laat tabel 2 zien dat bij eenzelfde capaciteit, tot uiting komend in dezelfde som der gassnelheden (12 cm/s), de maximaal te gebruiken snelheid 50% lager ligt.

79055 61 - 18 - "d*

CM

I τφ " K\ CM .. '

CM

CM VO VO

r*

CM

I ^ y^

O

CM

σ\ τ- vo vo co ΤΙ *3- "3* ^ c— vo T- vo vo IT\ T— «>)- ^ 'si' T~ ΚΛ

O) VO VO

0

r—I CM

O t- o* Ά "sh 'd- 'φ τ- 0) •d • o CM pj τ— VO vo

•H

(-P

.. pa o) σ\ pq <d i *s} o co

E-ι -H

<D t— VD VO

P)

PS

Cd VO

IT\ n 0) | t^- vo vo ri N\ | T^- τ^- τφ

CM

T- VO’ VO

•d 0)

.O

Pf <0 & p CM (Λ Tj- ΙΛ vo t- CO Τ Ο

CQ

»d cd • u a 790 5 5 61 19

Op dezelfde wijze zoals omschreven in voorbeeld II is het ook hier mogelijk nog twee varianten toe te passen, ten eerste, de verlenging van de spoeltijd door het tijdstip van expansie van de gasfase via de inlaat te vervroegen en ten tweede, gas voor het weer op 5 druk brengen in de eerste fase ten dele te onttrekken aan in dit geval gepakt drukvat 10 tot drukevenwicht is bereikt via regelklep 105.

De gevallen waar sprake is van lagere capaciteiten en waar bovendien de verhouding van de hoogste tot de laagste druk geringer is, bestaat er niet zo'n grote noodzaak het door expansie van 10 de gasfase via de uitlaat geproduceerde gas zoveel mogelijk te benutten ten behoeve van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorber-bedden, daar een groter deel van dat gas in plaats daarvan nodig is voor het gebruik als spoelgas.

In het volgende voorbeeld wordt een systeem belicht 15 bestaande uit vijf adsorberbedden, gebruik makende van een variabele gassnelheid.

Voorbeeld IV

In figuur 10 is het principeschema gegeven, waarvan 20 de werking wordt verduidelijkt aan de hand van het tijd/druk diagram van figuur 11 en van het schakelprogramma van de kleppen van figuur 12.

Het aantal adsorberbedden dat op een bepaald tijdstip in bedrijf is bedraagt afwisselend één en twee, terwijl hier geen voorziening is getroffen om wanneer twee adsorberbedden paralel gescha-25 keld is bedrijf zijn de gassnelheden in deze te laten verschillen. De mogelijkheid daartoe bestaat evenwel door, zoals in figuur 2, het gebruik van een dubbel uitgevoerde toevoerleiding met een distributieklep 10 en afwisselende aansluitingen op de adsorberbedden.

Uit figuur 11 volgt, dat voor een eindsnelheid van 30 4 cm/s, de gassnelheid in elk adsorberbed verloopt in de volgorde 4, 8 en 4 cm/s, waarbij tijdens de periode van de hoogste snelheid het betreffende adsorberbed de enige van de vijf is dat de adsorptiestap doorloopt. Overeenkomstig de principes zoals hiervoor besproken kan in deze periode, zonder een nadelige invloed van de te benutten aftap van 35 hoge druk produktgas, zich een drukevenwicht instellen tussen een adsor- 79055 61 20 berbed dat door expansie van de gasfase via zijn inlaat in eerste instantie, via gepakt drukvat 7, gas afstaat en een ander adsorberbed dat voor zijn het in de eerste fase weer op druk brengen gas accepteert.

Elk adsorberbed doorloopt de volgende stadia, zoals 5 hierna wordt toegelicht voor adsorberbed 3 (zie figuur 10 en 11) dat de adsorptiestap begint met periode 2, dit vervolgt met periode 3, waarna gedurende periode 4 de gassnelheid tweemaal zo groot wordt. Gedurende de periodes 5 en 6 is de gassnelheid weer gelijk aan de oorspronkelijke waarde. Gedurende periode 7 volgt expansie van de gasfase via de 10 uitlaat en drukevenwicht met adsorberbed 1 via gepakt drukvat 7, waarna meer gas, verkregen door expansie van de gasfase via de uitlaat, wordt toegevoerd aan gepakt drukvat 6 ten behoeve van het benodigde spoel-gas. Gedurende periode 9 wordt de druk verder verlaagd tot het laagste niveau door expansie van de gasfase uitsluitend via de inlaat, waar-15 na tijdens de periodes 10, 11 en 12 wordt gespoeld, daarbij beginnend met de fractie spoelgas die aan het eind van periode 8 werd verkregen en in gepakt drukvat 6 werd opgeslagen. In periode 13 volgt het weer op druk brengen in de eerste fase door adsorberbed 5 en via gepakt drukvat 7, waarna in de periodes 15 en 1 de tweede en laatste fase 20 volgt van het weer op druk brengen door middel van de aftap van hoge- drukproduktgas.

Voor een minder stringente produktzuiverheid is het aantrekkelijker gepakt drukvat 7 te laten vervallen, een variant die nader wordt toegelicht in het volgende voorbeeld.

25

Voorbeeld V

De vijf adsorberbedden doorlopen hier hetzelfde programma als in voorbeeld IV, zodat het tijd/druk diagram van figuur 11 van toepassing is met het enige verschil dat gepakt drukvat 7 is ver-30 vallen.

Het principeschema zoals is weergegeven door figuur 13 is echter wezenlijk verschillend, zich onder andere uitend door een geringer aantal kleppen, terwijl de omkeerkleppen 84 en 103 van figuur 10 hier zijn vervallen.

35 Uit het schakelprogramma van de kleppen van figuur 14 790 55 61 21 blijkt dat voor wat de adsorberbedden betreft twee volledige cycli nodig zijn om één cyclus met betrekking tot de kleppen te kunnen voltooien.

Andere mogelijkheden tot het gericht hergebruik van 5 gas, vrijgekomen door expansie van de gasfase via de inlaat, door middel vein in twee richtingen doorstroombare gepakte bedden, betreft gevallen waarbij het aantal adsorberbedden is gelimiteerd tot vier of drie.

De mogelijkheid tot het gebruik van variabele gassnelheden bij een constante voeding- en produktgasstroom ontbreekt even-10 wel, zodat het tot drukevenwicht komen van twee adsorberbedden uit het oogpunt van het hergebruik van door expansie verkregen gas minder effectief is.

In de hierna gegeven voorbeelden zullen een aantal mogelijke varianten worden besproken.

15

Voorbeeld VI

Dit voorbeeld betreft een systeem bestaande uit vier adsorberbedden met daarnaast daaraan gekoppeld twee, in twee richtingen doorstroombare gepakte drukvaten zoals weergegeven door figuur 15.

20 Met het bijbehorende tijd/druk diagram van figuur 16 en het schakelprogramma van de kleppen van figuur 17 wordt een volledige cyclus beschreven.

In periode 1 bijvoorbeeld heeft adsorberbed 1 juist de adsorptiestap beëindigd en staat door expansie van de gasfase via 25 de uitlaat gas af aan adsorberbed 3, via gepakt drukvat 6, tot druk evenwicht is bereikt.

In periode 2 wordt meer gas door gasexpansie via de uitlaat geproduceerd en via gepakt drukvat 5 direct voor het spoelen van adsorberbed 4 gebruikt. Terwijl de gasexpansie in periode 2 verder 30 verloopt wordt de druk in gepakt drukvat 5 allengs hoger tot drukeven wicht met adsorberbed 1 is bereikt, waarop de druk van beide verder daalt onder afgifte van spoelgas. In periode 3 wordt deze afgifte voortgezet echter nu ten behoeve van het weer op druk brengen in de eerste fase van adsorberbed 4 tot drukevenwicht is bereikt. Het is in dit 35 stadium dat het door expansie vrijgekomen gas sterk verontreinigd is 79055 61 22 als gevolg van de doorbraak van adsorptiefronten van minder gewenste componenten.

Na drukverlaging door expansie van de gasfase via de inlaat in stap 4, wordt adsorberbed 1 gespoeld met gas afkomstig van 5 gepakt drukvat 5, waarbij de stromingsrichting in deze laatste auto matisch wordt omgekeerd. Terwijl aanvankelijk het spoelgas in hoge mate is verontreinigd, wordt dit allengs zuiverder tot ten-slotte in periode 6 bij het weer op druk brengen in de eerste fase het gas voor zover afkomstig van drukvat 5 de hoogste zuiverheid heeft bereikt.

10 In de volgende periode 7 wordt door gas, afkomstig van adsorberbed 3 en toegevoerd via gepakt drukvat 6, adsorberbed 1 verder weer op druk gebracht in de tweede fase tot drukevenwicht is bereikt. De druk wordt hierbij mede verhoogd door de aftap van de hoge-drukproduktstroom via de kleppen 65, 63 en 14 welke laatste toevoer 15 tenslotte in periodes 8 en 9 uitsluitend dient voor het weer op druk brengen in de derde en laatste fase. Na het bereiken van de adsorptie-druk wordt met de adsorptie met de periodes 10, 11 en 12 de cyclus voltooid .

Een variant op het laatste voorbeeld geniet de voor-20 keur voornamelijk door het eenvoudiger schema, belichaamd door het ge bruik van slechts één gepakt drukvat en een gereduceerd aantal kleppen, zoals gegeven door het volgende voorbeeld.

Voorbeeld VII

25 Het verschil met voorbeeld 6 is dat uitsluitend ge richt hergebruik ten behoeve van spoelgas wordt doorgevoerd, inclusief dat van het gas gebruikt voor het weer op druk brengen in de eerste fase.

Aldus worden, voor het overige analoog aan het be-30 schrevende voor voorbeeld VI, met behulp van de figuren 18, 16 en 19 de opeenvolgende stappen in een cyclus beschreven.

Een installatie met drie adsorberbedden wordt in het volgende voorbeeld beschreven.

35 ---- ·'· ·· 790^561 23

Voorbeeld VIII

De cyclus voor drie adsorberbedden met één gepakt drukvat wordt beschreven in samenhang met het principeschema van figuur 20, het tijd/druk diagram van figuur 21 en het schakelprogramma van de 5 kleppen van figuur 22.

De installatie wordt bij voorkeur toegepast voor kleinere capaciteiten en voor het geval dat met een relatief laag rendement kan worden volstaan.

Een volledige cyclus bijvoorbeeld voor adsorberbed 10 1 wordt onder verwijzing naar de figuren 20 en 21 als volgt verklaard.

Gedurende periodes 1, 2 en 3 wordt voedingsgas aan adsorptie onderworpen in periode 4 gevolgd door expansie van de gasfase via de uitlaat, waarbij het afgegeven gas via gepakt drukvat 4, dat daarbij in druk wordt verhoogd, wordt toegevoerd aan adsorberbed 3 tot 15 drükevenwicht is bereikt. Verdere expansie van de gasfase volgt nu via de inlaat in periode 5, gevolgd door periode 6, waarbij het adsorberbed wordt gespoeld met een deel van het gas dat werd geproduceerd tijdens de expansie van de gasfase via de uitlaat. De eerste en de tweede fase van het weer op druk brengen volgt in de periodes 7, 8 en 9.

20 Hoewel het door de aard van de schakeling oppervlak kig gezien niet nodig zou zijn gepakt drukvat 4 in twee richtingen door-stroombaar te laten zijn, blijkt dit toch nodig om accumulatie van ongewenste componenten te voorkomen en een afvlakking van het concentra-tieprofiel van het opgeslagen gas zo veel mogelijk te verminderen.

25 In de volgende voorbeelden zullen enkele gevallen van zuivering van waterstofhoudende gassen worden behandeld.

Voorbeeld IX

Gebaseerd op een installatie bestaande uit zeven 30 adsorberbedden, zoals toegelicht in voorbeel 2, wordt zuiver waterstof gas gewonnen uitgaande van een voedingsgas van de volgende specificatie. Samenstelling in volume percentage is: E^- 73,9; CO= 2,5; C02= ^' CH4= 4,9; N2= 1,0; H^O: verzadigd, bij een druk van 22 bar en een temperatuur van 34 °C. De druk van het restgas bedraagt 1,7 bar.

35 De adsorberbedden hebben een diameter van 3,3 m en een hoogte van 5,3 m 790 5 5 61 2b en bestaan voor het onderste 2/3 deel uit geaktiveerde kool met een gemiddelde deeltjesgrootte van 1,5 mm en voor het resterende deel uit zeolitisch moleculaire zeef van het type 5A in granulaire vorm met een diameter van 1 tot 2 mm.

5 De volumina der twee gepakte drukvaten, beide ge- 3 vuld met stalen 1/2 inch Raschig ringen zijn 22,5 m voor de uitwisseling van gas bestemd voor het weer op druk brengen, respectievelijk 3 19,5 m voor de spoelgasvoorziening.

De snelheid van het voedingsgas in elk adsorberbed 10 is geprogrammeerd in de volgorde van 9, 12 en 3 cm/s, betrokken op het lege adsorbervat.

De prestatie van de installatie is samengevat in onderstaande tabel 3.

15 TABEL· 3

Toevoer voedingsgas (Nm^/h, bij 1 atm, 0 °C) : 72.000

Afvoer produktgas (Nm^/h, bij 1 atm, 0 °C) : 45.000

Zuiverheid produktgas (volume percent) : 99^999 20

Bij een totale cyclusduur van 9 minuten en 20 seconden wordt van in het voedingsgas aanwezige waterstof ongeveer 85% als produktgas gewonnen.

Voorbeeld X

Een gas van dezelfde specificatie zoals gebruikt in voorbeeld IX wordt gezuiverd door een installatie bestaande uit vier adsorberbedden en één gepakt drukvat zoals omschreven in voorbeeld 7.

De adsorberbedden hebben een diameter van 1,5 m bij 30 een hoogte van 5,0 m en bestaan voor het onderste 3/4 deel uit geaktiveerde kool met een gemiddelde deeltjesgrootte van 1,5 mm en voor het resterende bovenste deel uit zeolitisch moleculaire zeef van het type 5A in granulaire vorm met een diameter van 1 tot 2 mm. Het volume van het gepakte drukvat, dat is gevuld met stalen 1/2 inch Raschig 3 35 ringen, is 9,3 m .

790 5 5 61 25

De prestatie van de installatie is samengevat in onderstaande tabel 4.

TABEL 4 5

Toevoer voedingsgas (Nm^/h, bij 1 atm, 0 °C) : 5.000 O Λ

Afvoer produktgas (Nm /hf bij 1 atm, 0 C) : 3.000

Zuiverheid produktgas (volume percent) : 99,999

Druk restgas (bar) : 1,7 10

Bij een totale cyclusduur van 16 minuten blijkt van de in het voedingsgas voorkomende waterstof ongeveer 81% als produkt te kunnen worden gewonnen.

15 Voorbeeld XI

Een spuigas van een ammoniakfabriek wordt gezuiverd met de bedoeling naast waterstof tevens stikstof terug te winnen.

Het,gewonnen mengsel van waterstof en stikstof wordt daarbij weer teruggevoerd in combinatie met vers bereid synthesegas, zodat een vergroot 20 rendement met betrekking tot de omzetting van synthesegas in ammoniak wordt bereikt.

Een belangrijk kenmerk van de werkwijze waarbij naast waterstof tevens stikstof wordt gewonnen is dat het adsorbens steeds in belangrijke mate met stikstof is beladen. Daar naast stikstof steeds 25 argon en methaan voorkomen, welke componenten niet in het produkt ge wenst worden, moet een adsorbens geselecteerd worden dat voor deze componenten bij voorkeur een grotere affiniteit heeft dan voor stikstof. Het is uit de literatuur, in het bijzonder uit die der gaschromatografie bekend dat aan een dergelijke voorwaarde niet in alle opzichten kan 30 worden voldaan.

Uit de beschikbare mogelijkheden biedt geaktiveerde kool een bruikbaar compromis, in zoverre, dat van enig verschil in affiniteit tussen stikstof en argon ten opzichte van dit adsorbens nauwelijks sprake is dat methaan echter een aanzienlijk hogere affiniteit 35 demonstreert dan stikstof.

790 5 5 61 26

De mate van scheiding van argon en stikstof bij het gebruik van geaktiveerde kool als adsorbens. kan daarom verwaarloosd worden.

Methaan daarentegen kan goed van stikstof worden 5 gescheiden.

Wegens het feit dat in het gas, dat vrij komt tijdens de expansie van de gasfase via de uitlaat, het stikstofgehalte zelfs in -het begin al aanzienlijk is, terwijl de laatste fractie daarvan met het hoogste stikstofgehalte, in overeenstemming met deze uitvinding, als 10 spoelgas wordt gebruikt, gaat slechts een geringe hoeveelheid waterstof met het spoelen verloren. Daar de hoeveelheid waterstof nog aanwezig in het adsorberbed aan het eind van deze expansie dienovereenkomstig gering is, gaat ook weinig verloren tijdens de expansie van de gasfase via de inlaat.

15 Door deze gelijktijdige winning van stikstof samen en gemengd met waterstof wordt niet alleen het voordeel bereikt van de terugvoer van deze reaktant voor de ammoniak-synthese, het betekent tevens een aanzienlijk hoger rendement voor de waterstofwinning.

Spuigas van een ammoniaksynthese heeft de volgende 20 samenstelling in volume-percenten: E^= 62,1; Nj* 20,7; Ar= 6,2; CH^= 8,0 en NH^= 3,0. Het gas komt ter beschikking bij 26 bar en 20 °C met een hoeveelheid van 10.000 Nm^/h en wordt aan een zuivering onderworpen door een installatie naar voorbeeld V, bestaande uit 5 adsorberbedden, gevuld met geaktiveerde kool zoals gebruikt in het 25 vorige voorbeeld en één gepakt drukvat, gevuld met % inch stalen Raschig ringen.

Elk adsorberbed heeft een diameter van 1,4 m bij een hoogte van ongeveer 5,0 m terwijl het volume van het gepakte druk- 3 vat ongeveer 5 m bedraagt.

30 Bij een totale cyclus van twee maal 11 minuten en 15 seconden wordt de prestatie van de installatie omschreven door de in tabel 5 gegeven data.

35 79055 61 27 TABEL· 5 3 o

Toevoer voedingsgas (Nm /h, bij 1 atm, 0 C) : 10.000

Afvoer produktgas (Nm^/h, bij 1 atm, 0 °C) : 7.000 5 Samenstelling produktgas in volumepercenten H2 : 81,00 N2 : 14,62

Ar : 4,37 CH4 : 0,01 10 NH3 : 0,00

Druk restgas (bar) : 2,2

Uit bovenstaande gegevens volgt dat de rendementen 15 voor de winning van waterstof en stikstof (plus argon) ongeveer 92% en 50% bedragen.

In het voorgaande werd een algemene beschrijving van de uitvoeing gegeven waarbij- met behulp van voorbeelden de verschillende mogelijkheden van gebruik werden gedemonstreerd. Essentiële onderdelen 20 betreffen de automatische kleppen, waarvan de functies in de voorbeelden door de gebruikelijke symbolen werden weergegeven.

Uitdrukkelijk vastgesteld wordt echter dat meerdere functies gecombineerd kunnen worden in zogenaamde meerwegkleppen, zoals de meest voorkomende drie- en vierwegkleppen, die de functies van 2 25 respectievelijk 3 tweewegkleppen kunnen combineren.

790 55 61

Claims

1. Werkwijze voor het scheiden van gasvormige componenten door selectieve adiabatisch adsorptie en desorptie, waarbij men 5 een te scheiden gasmengsel enige tijd bij hoge druk toevoert aan de inlaat van één of meerdere paralel geschakelde tot een groter aantal in onderlinge verbinding tot elkaar staande adsorberbedden behorend, waarbij ten minste één component wordt geadsorbeerd tot een moment dat deze toevoer wordt gestopt, de gasfase in het adsorberbed via de uitlaat 10 wordt geëxpandeerd in eerste instantie, het vrijkomende gas wordt benut voor het weer op druk-brengen van een eerste geregenereerd adsorberbed in een tweede fase, door toevoer van dit gas via de uitlaat tot druk-evenwicht is bereikt, vervolgens door de gasfase in het adsorberbed verder te expanderen via zijn uitlaat in tweede instantie en het vrij-15 komende gas te leiden door een eerste in twee richtingen doorstroombaar met pakking gevuld drukvat, daarbij het gas, in dit drukvat aanwezig na een vorige op eenzelfde wijze van een ander adsorberbed afkomstig in tegengestelde richting daaraan te zijn toegevoerd, verdringend, waarbij dit verdrongen gas een tweede geregenereerd adsorberbed via zijn uit-20 laat daarin toegelaten weer in druk verhoogt in een eerste fase, tot drukevenwicht is bereikt in het adsorberbed, in het eerste met pakking gevulde drukvat en het tweede geregenereerde adsorberbed, vervolgens door de gasfase in het adsorberbed verder te expanderen via zijn uitlaat in derde instantie en het vrijkomende gas te leiden door een tweede 25 in twee richtingen doorstroombaar met pakking gevuld drukvat, daarbij het gas, in dit drukvat aanwezig na een vorige op eenzelfde wijze van een ander adsorberbed afkomstig in tegengestelde richting daaraan te zijn toegevoegd, verdringend, waarbij het verdrongen gas, van dit drukvat afgetapt wordt gebruikt voor het spoelen van andere adsorberbedden, 30 terwijl deze adsorberbedden de laagst gebruikte druk hebven aangenomen, vervolgens door de gasfase in het adsorberbed verder te expanderen via zijn inlaat tot de laagst gebruikte druk is bereikt en het vrijkomende gas af te voeren, vervolgens het adsorberbed op de laagst gebruikte druk te spoelen met gas, door verdringen afkomstig van het tweede met pakking 35 gevulde drukvat en gericht van uitlaat naar inlaat en het gebruikte 790 5 5 61 spoelgas af te voeren, vervolgens bij gesloten inlaatklep het adsorber-bed weer in druk te verhogen via zijn uitlaat in een eerste fase, door gas door verdringing afkomstig van het eerste met pakking gevulde drukvat, gevolgd door verdere drukverhoging via zijn uitlaat in een tweede 5 fase door gas afkomstig van een ander adsorberbed via zijn uitlaat door expansie van de gasfase daarin, gevolg door een drukverhoging via zijn uitlaat in een derde en laatste fase door middel van hoge druk produkt-gas, tot de adsorptiedruk is bereikt en de opeenvolgende trappen herhaalt, met het kenmerk, dat de samenstellingsprofielen in de gasstromen, 10 ontstaan door verdringing in de in twee richtingen doorstroombare met pakking gevulde drukvaten, tegengesteld zijn aan de samenstellingsprofielen in de verdringende gasstromen.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, 15 dat door een variabel aantal gelijktijdig adsorberende adsorberbedden, gecombineerd met een variabele gassnelheid in deze adsorberbedden en bij constant blijvende stromen voor voedingsgas en produktgas, de adsorptieduur per adsorberbed wordt bekort.

· 3. werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat hoge druk produktgas, uitsluitend wordt aangewend ten behoeve van de laatste fase van het weer op druk brengen van geregenereerde adsorberbedden.

4. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, 25 dat het aantal in twee richtingen doorstroombare met pakking gevulde drukvaten minstens één bedraagt.

5. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat het aantal adsorberbedden minstens drie en ten hoogste acht bedraagt. 30

6. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat waterstofhoudende gasmengsels als gezuiverd prodükt wordt gewonnen. / i / /! 790 55 61