KR880001512B1 - 비 수성 전지의 안전성을 증진시키는 방법 - Google Patents
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Abstract
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Description
본 발명은 비수성 전기화학 전지에 이용되는 전해질염 및 용매, 특히 Li/MnO2전지에 보통 이용되는 전해질 염 및 용매에 관한 것이다.
상업적으로 제조되는 Li/MnO2전지는, 전해질 용매로서 탄산 프로필렌(PC)과 디메톡시에탄(DME)의 혼합액(부피비 1 : 1)에 용해된 과염소산 리튬염을 함유한다. 탄산 프로필렌은 높은 절연내력을 가지며 전도성도 크다. 디메톡시에탄은 특히 낮은 온도에서 전해액 점도를 낮게하며 용액중에서 이온의 용매화(solvation) (溶媒和)를 돕는다. 그러나, 디메톡시에탄은 휘발성 때문에 화재 위험성이 있을 뿐만 아니라 증발에 의해 전해액의 조성을 변경시킬 수 있는 단점이 있다. 대안으로서 수수 탄산 프로필렌을 이용하면, 저온에서 이용하기가 어렵기 때문에 바람직하지 못하다.
본 발명의 목적은 전기화학 전지에서 악영향을 미치지 않고 휘발성 전해질 용매를 이용할 수 있게 하는 방법을 제공하는 것이다.
미국특허 제 4,329,404호에 디메톡시에탄과 같은 에테르와 함께 과염소산 리튬가 같은 착화 또는 배워 금속염에 대해서 기술하고 있다. 착화 리튬염은 특히 SO2전지와 재충전 가능한 전지에서 유용한 것으로 밝혀졌다. 그 이유는 금속염의 용매화를 돕기 위해 통상 사용되는 유기 보조용매가 필요 없기 때문이다. 또한 금속염의 그러한 착화(complexing)는 용매화 목적으로 디메톡시에탄과 같은 휘발성 에테르를 함유해야하는 전지를 크게 유해한 영향 없이 안전하게 만들수 있게 한다는 것을 알아냈다.
일반적으로, 본 발명은 휘발성 전해질 용매를 금속염과 예비착화(precomplexing)하는 것을 포함하며, 그리하여, 그 염중의 금속은 착화 또는 배위된 염을 함유하는 전지가 착화되지 않은 유리 휘발성용매를 가지지 않도록 휘발성용매에 화학양론적 관계로 배위되고, 또한, 전해질 염의 용매화 전지성능은 크게 영향을 받지 않는다.
예를들면, 본 발명에 따라서, Li/MnO2전지에 통상 이용되는 과염소산 리튬염은, 디메톡시에탄에 과염소산염을 용해하고, 용액의 냉각 후 형성되는 백색 침전물을 제거 및 건조시킴으로서 화학양론적 양의 디메톡시에탄에 배위된다. 그 침전물은 배위된 염을 함유하며 Li/MnO2전지에 보통 사용되는 탄산 프로필렌 용매에 용해될 수 있다. 2개의 디메톡시에탄 분자들이 리튬 이온과 배위되는 것으로 믿어진다.
디메톡시에탄과 배위결합된 과염소산 리튬에 대한 화학양론적 구조식은 Li(DME)2ClO4이다 휘발성 에테르 뿐만아니라,금속염과 착화합하는 다른 휘발성 물질을 착화함에 의해, 전지는 유리 에테르를 사실상 자지지 않으며 화재 위험성이 감소된다. 더우기, 용매 증발에 문제가 없다. 상기 과염소산염외에, 휘발성 용매와 유용하게 착화될 수 있는 다른 염들로는, PF6-AsF6-CF3SO3-, C6H5SO3-CH3C6H4SO3-, NO3-음이온을 갖는 알카리 및 알카리 토금속염 뿐만아니라, 브롬화물, 염화물,요오드화물, 과염소산 염과 기타 일반적으로 이용되는 전해질 염이 있다. 착화되는 것이 금속 양이온이기 때문에 그 염의 음이온은 일반적으로 어떠한 착화작용에도 영향을 끼치지 않는다. 착화에 대한 높은 친화력 뿐만 아니라 리튬 양극 전지가 가장 높은 에너지 밀도를 제공한다는 사실 때문에, 착염은 리튬 양이온을 함유하는 것이 바람직하다. 그러나, 리튬외의 다른 양이온을 갖는 착화된 알카리 및 알카리 토금속염도 본 발명의 범위내에 있다. 또한 이러한 알카리 및 알카리 토금속도 본 발명의 전지에서 이용되는 양극을 구성한다.
휘발성 용매는 유리용매가 전지에 남지 않도록 하기 위해서 금속염 양이온과 밀접하게 착화할 수 있어야 한다. 휘발성이며 금속염 양이온과 착화할 수 있는 용매로는, 상기한 디메톡시에탄 ; 1,4 디옥산 ; 1,3 디옥소란 ; 테트라하이드로푸란 ; 디글라임 및 트리글라임과 같은 에테르가 있다. 상기 에테르 중에서 디메톡시에탄이 가장 양호한데, 그 이유는 그의 구조가 나타내듯 금속염과 매우 강하게 착화되어 매우 안정된 분자 착화합물을 제공할 수 있는 능력 때문이다.
휘발성 용매가 전해질 염과 착화된 형태로만 전지에 존재하기 때문에, 적어도 하나의 제 2 용매가 전지내에 필요하다. 그 제 2 용매는, 적당한 이온 전도성을 부여하기 위해서 착염을 용매화 할 수 있어야 한다. 그리하여, Li/MnO2전지에 사용되는 탄산 프로필렌이 그러한 제 2 용매이고 Li(DME)2ClO4와 같은 착염을 쉽게 용매화한다.
Li(DME)2ClO4와 같은 착염을 갖는 전지에서 저온 전지성능을 더 증진시키기 위해서 점도가 낮은 디글라임과 같은 더 낮은 휘발성의 (DME에 대하여)용매를 더 첨가할 수 있다. 저점도 용매가 전도성을 증가시킬 필요는 없으나 PC와 같은 낮은 점성의 작동 용매를 저온에서 유지해야 한다.
본 발명의 작용 효과를 하기 실시예들에 따라 더 상세히 설명한다. 그러나, 이러한 실시예는 본 발명을 예시할 목적으로 제공된 것이며 본 발명을 제한하기 위해 나타내는 것은 아니다. 별도 표시가 없는 한 모든 부는 중량부이다.
[실시예 1] (종래기술)
납작한 단추형 전지(높이 0.1인치(2.54㎜), 직경 1인치(25.4㎜))를 약 70mg의 리튬 박편 디스크, 부직물로된 폴리프로필렌 디스크 격리판과, 90% 베타 MnO2, 6% 흑연과 4%테프론 분말의 혼합물 1g을 압착하여된 음극 디스크로 구성하였다. 전해질은 탄산 프로필렌-디메톡시에탄 혼합용액(부피비 1 : 1)내 1몰의 LiclO4약 275mg이다. 이 전지는 실온에서 5KΩ의 부하로 방전되고 2.0Ⅴ 임계전압에서 약 225mAhr를 제공한다.
[실시예 2] (종래기술)
전지는 실시예 1 에 따라 제조되고 -20℃에서 5KΩ의 부하로 방전되며 2.0V 임계전압에서 약 150mAhr를 제공한다.
[실시예 3] (개량된 종래기술)
전지는 실시예 1 에 따라 제조되었으나 전해질 용액은 탄산 프로필렌내 1몰의 LiclO4이다. 이 전지는 상기와 같은 -20℃에서 방전되며 2.0V 임계전압에서 약 102mAhr를 제공한다.
[실시예 4]
전지는 실시예 1 에 따라 제조되었으나 전해질 용액은 탄산 프로필렌내 1몰의 Li(DME)2ClO4이다. 이 전지는 실온에서 상기와 같이 방전되고 2.0V 임계전압에서 약 227mAhr를 제공한다.
[실시예 5]
전지는 실시예 4 에 따라 제조되고 -20℃에서 유사하게 방전된다. 이 전지는 2.0V 임계전압에서 약 149mAhr를 제공한다.
상기 실시예들로부터, PC용매만 남기고 전지로부터 디메톡시에탄 용매를 제거하면 전지가 -20℃의 낮은 온도에서 상당히 감소된 용량을 갖게되며, 유리 DME와 과염소산염 대신에 본 발명의 착염을 이용하면 유리디메톡시에탄을 갖는 종래 전지에 비해 유사한 실온 및 저온 성능 특성을 갖는 전지를 제공한다는 것이 명백하다. 그리하여, 착염(유리 휘발성 용매 없이)을 이용하는 본 발명의 전지에 있어서 저온에서의 용량감소와 같은 중대한 단점없이 안전성이 증진된다.
상기 실시예들은 사실상 예시에 불과하고 본 발명의 한계를 정하는 것은 아니다. 하기 청구범위에서 규정하는 것 같은 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 전지 구조 및 성분에 변경이 행해질 수 있다.
Claims (11)
- 알카리 또는 알카리 토금속 전해질염, 평상시 휘발성인 용매와 제 2 용매로 이루어진 전해질계를 함유한 비수성 화학전기 전지의 안정성을 증진시키는 방법으로서, 상기 염을 용매들에 용해시키는 것을 포함하되 상기 염과 상기 휘발성용매의 화학양론적 착화합물이 미리 제조되어 상기 평상시 휘발성인 용매가 상기 제 2 용매내에서의 그의 용매화에 의해 상기 착화물 형태로만 상기 전지에 참가되고, 상기 전지는 착화되지 않는 평상시 휘발성인 용매를 사실상 가지지 않도록한 것을 특징으로 하는 비수성 전지의 안전성을 증진시키는 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 휘발성 용매가 에테르인 방법.
- 제 2 항에 있어서, 상기 에테르는 디메톡시에탄, 1, 4-디옥산 ; 1, 3-디옥소란 ; 테트라하이드로푸란 ; 디글라임 및 트리글라임으로 구성되는 군으로 부터 선택된 방법.
- 제 3 항에 있어서, 상기 에테르는 디메톡시에탄인 방법.
- 제 1 항 네지 제 4 항중 어느 하나에 있어서 상기 전해질 염은 PF6-, AsF6-, CF3SO3-, CH3C6H4SO3-, NO3-, 브롬화물, 염화물, 요오드화물 및 과염소산염 음이온을 갖는 알카리 또는 알카리 토금속염들로 구성되는 군으로 부터 선택된 방법.
- 제 5 항에 있어서, 상기 전해질염은 과염소산 리튬인 방법.
- 제 6 항에 있어서, 상기 전기화학전지가 리튬 양극을 가지는 방법.
- 제 4 항에 있어서, 상기 제 2 용매가 탄산 프로필렌으로 구성되는 방법.
- 제 8 항에 있어서, 상기 전해질염 용매는 저온에서 상기 탄산 프로필렌보다 점도가 낮은 용매를 더 함유하는 방법.
- 제 8 항에 있어서, 상기 전지는 이산화망간 음극감극제를 함유하는 방법.
- 알카리 또는 알카리 토금속 전해질염을 평상시 휘발성인 용매와 제 2 용매속에 용해시키는 것을 포함하되, 상기 염과 상기 휘발성 용매의 화학양론적 착화물이 미리 제조되어 상기 평상시 휘발성인 용매가 상기 제 2 용매내 에서의 그의 용매화에 의해 상기 착화물 형태로만 상기 전지에 첨가되고, 상기 전지는 착화되지 않는 평상히 휘발성인 용매를 사실상 가지지 않도록 한 것을 특징으로 하는 방법에 따라서 안전성이 증진된 전지.
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