KR20220154620A - 전고체전지 - Google Patents
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Abstract
[과제] 본 개시는, 양호한 구조 신뢰성을 가지는 소형의 전고체전지를 제공하는 것을 주목적으로 한다.
[해결 수단] 본 개시에 있어서는, 전지 셀과, 상기 전지 셀의 제 1 면에 배치된 제 1 집전부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면과 대향하는 제 2 면에 배치된 제 2 집전부재와, 상기 전지 셀, 상기 제 1 집전부재 및 상기 제 2 집전부재를 보호하는 외장체를 구비한 전고체전지에 있어서, 상기 전고체전지는, 사이즈가 4㎠ 이하이며, 상기 전지 셀은, 황화물 고체전해질을 함유하고, 상기 외장체는, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면측에 배치된 제 1 외장부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 2 면측에 배치된 제 2 외장부재를 가지고, 상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이, 및, 상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에, 수지층(A)이 배치되고, 상기 전지 셀의 측면부에, 수지층(B)이 배치되며, 상기 수지층(A) 및 상기 수지층(B)은, 각각, 접착성 수지를 함유하는, 전고체전지를 제공함으로써, 상기 과제를 해결한다.
[해결 수단] 본 개시에 있어서는, 전지 셀과, 상기 전지 셀의 제 1 면에 배치된 제 1 집전부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면과 대향하는 제 2 면에 배치된 제 2 집전부재와, 상기 전지 셀, 상기 제 1 집전부재 및 상기 제 2 집전부재를 보호하는 외장체를 구비한 전고체전지에 있어서, 상기 전고체전지는, 사이즈가 4㎠ 이하이며, 상기 전지 셀은, 황화물 고체전해질을 함유하고, 상기 외장체는, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면측에 배치된 제 1 외장부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 2 면측에 배치된 제 2 외장부재를 가지고, 상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이, 및, 상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에, 수지층(A)이 배치되고, 상기 전지 셀의 측면부에, 수지층(B)이 배치되며, 상기 수지층(A) 및 상기 수지층(B)은, 각각, 접착성 수지를 함유하는, 전고체전지를 제공함으로써, 상기 과제를 해결한다.
Description
본 개시는, 전고체전지에 관한 것이다.
전고체전지는, 정극층 및 부극층의 사이에 고체전해질층을 가지는 전지이며, 가연성의 유기 용매를 포함하는 전해액을 가지는 액계 전지에 비하여, 안전 장치의 간소화가 도모하기 쉽다고 하는 이점을 가진다. 예를 들면, 특허문헌 1에는, 전극체와, 라미네이트 외장체와, 탭 필름을 구비하고, 라미네이트 외장체의 가장자리 부분에 열가소성 수지층이 마련된 라미네이트 전지가 개시되어 있다.
전고체전지를 소형화하면, 전고체전지의 구조 신뢰성이 저하되기 쉽다. 예를 들면, 수분이 전지 셀에 침입하기 쉬워지거나, 제조 시에 전지 셀에 깨짐이 생기기 쉬워지거나 하는 경우가 있다. 본 개시는, 상기 실정을 감안하여 이루어진 것으로서, 양호한 구조 신뢰성을 가지는 소형의 전고체전지를 제공하는 것을 주목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해서, 본 개시에 있어서는, 전지 셀과, 상기 전지 셀의 제 1 면에 배치된 제 1 집전부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면과 대향하는 제 2 면에 배치된 제 2 집전부재와, 상기 전지 셀, 상기 제 1 집전부재 및 상기 제 2 집전부재를 보호하는 외장체를 구비한 전고체전지에 있어서, 상기 전고체전지는, 사이즈가 4㎠ 이하이며, 상기 전지 셀은, 황화물 고체전해질을 함유하고, 상기 외장체는, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면측에 배치된 제 1 외장부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 2 면측에 배치된 제 2 외장부재를 가지고, 상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이, 및, 상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에, 수지층(A)이 배치되고, 상기 전지 셀의 측면부에, 수지층(B)이 배치되며, 상기 수지층(A) 및 상기 수지층(B)은, 각각, 접착성 수지를 함유하는, 전고체전지를 제공한다.
본 개시에 의하면, 제 1 외장부재 및 제 1 집전부재의 사이, 및, 제 2 외장부재 및 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에 수지층(A)을 배치하고, 전지 셀의 측면부에 수지층(B)을 배치함으로써, 양호한 구조 신뢰성을 가지는 전고체전지가 된다.
상기 개시에 있어서는, 상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이에, 상기 수지층(A)으로서, 수지층(A1)이 배치되고, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(A1)은, 상기 전지 셀의 전체를 포함하도록 배치되어 있어도 된다.
상기 개시에 있어서는, 상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이에, 상기 수지층(A)으로서, 수지층(A2)이 배치되고, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(A2)은, 상기 전지 셀의 전체를 포함하도록 배치되어 있어도 된다.
상기 개시에 있어서는, 상기 수지층(B)이, 상기 측면부에 있어서의 상기 제 1 면측의 단부(端部)로부터 상기 제 2 면측의 단부까지의 전역에 배치되어 있어도 된다.
상기 개시에 있어서는, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(B)이, 상기 전지 셀의 외연(外緣)의 전체 둘레에 배치되어 있어도 된다.
상기 개시에 있어서는, 상기 전지 셀의 면적이, 0.1㎠ 이하여도 된다.
본 개시에 있어서는, 양호한 구조 신뢰성을 가지는 소형의 전고체전지를 제공할 수 있다고 하는 효과를 가진다.
도 1은 본 개시에 있어서의 전고체전지를 예시하는 개략 평면도이다.
도 2는 도 1에 있어서의 A-A 단면도이다.
도 3은 도 1에 있어서의 B-B 단면도이다.
도 4는 본 개시에 있어서의 수지층(A)을 예시하는 개략 단면도이다.
도 5는 본 개시에 있어서의 수지층(A)을 예시하는 개략 평면도이다.
도 6은 본 개시에 있어서의 수지층(B)을 예시하는 개략 단면도이다.
도 7은 본 개시에 있어서의 수지층(B)을 예시하는 개략 평면도이다.
도 8은 본 개시에 있어서의 전지 셀을 예시하는 개략 단면도이다.
도 9는 실시예 1에 있어서의 평가용 전지의 제조 방법을 설명하는 개략 사시도이다.
도 10은 실시예 1에서 제조한 평가용 전지를 예시하는 개략 단면도이다.
도 11은 실시예 1에서 제조한 평가용 전지에 대한 충방전 시험의 결과이다.
도 12는 비교예 1에서 제조한 평가용 전지에 대한 충방전 시험의 결과이다.
도 2는 도 1에 있어서의 A-A 단면도이다.
도 3은 도 1에 있어서의 B-B 단면도이다.
도 4는 본 개시에 있어서의 수지층(A)을 예시하는 개략 단면도이다.
도 5는 본 개시에 있어서의 수지층(A)을 예시하는 개략 평면도이다.
도 6은 본 개시에 있어서의 수지층(B)을 예시하는 개략 단면도이다.
도 7은 본 개시에 있어서의 수지층(B)을 예시하는 개략 평면도이다.
도 8은 본 개시에 있어서의 전지 셀을 예시하는 개략 단면도이다.
도 9는 실시예 1에 있어서의 평가용 전지의 제조 방법을 설명하는 개략 사시도이다.
도 10은 실시예 1에서 제조한 평가용 전지를 예시하는 개략 단면도이다.
도 11은 실시예 1에서 제조한 평가용 전지에 대한 충방전 시험의 결과이다.
도 12는 비교예 1에서 제조한 평가용 전지에 대한 충방전 시험의 결과이다.
이하, 본 개시에 있어서의 전고체전지에 대해서, 도면을 이용하여 상세하게 설명한다. 이하에 나타내는 각 도는, 모식적으로 나타낸 것이며, 각 부의 크기, 형상은, 이해를 쉽게 하기 위해서, 적절히 과장하고 있다.
도 1은, 본 개시에 있어서의 전고체전지를 예시하는 개략 평면도이다. 도 1에 나타내는 전고체전지(100)는, 정극층, 고체전해질층 및 부극층을 가지는 전지 셀(10)과, 전지 셀(10)을 보호하는 외장체(20)와, 전지 셀(10)에서 발생한 전기를 취출하기 위한 제 1 집전부재(11) 및 제 2 집전부재(12)를 구비한다. 전지 셀(10)은, 황화물 고체전해질을 함유한다. 또한, 전고체전지(100)의 사이즈는, 제 1 집전부재(11)의 단부(도 1에 있어서의 지면 좌측의 단부)와 제 2 집전부재(12)의 단부(도 1에 있어서의 지면 우측의 단부)를 연결하는 제 1 방향에 있어서의 전고체전지(100)의 길이(X)와, 제 1 방향과 직교하는 제 2 방향에 있어서의 전고체전지(100)의 길이(Y)의 곱으로 나타내어지며, 통상, 4㎠ 이하이다.
도 2는, 도 1에 있어서의 A-A 단면도이며, 도 3은, 도 1에 있어서의 B-B 단면도이다. 도 2, 도 3에 나타내는 바와 같이, 전고체전지(100)는, 전지 셀(10)과, 전지 셀(10)의 제 1 면(S1)에 배치된 제 1 집전부재(11)와, 전지 셀(10)의 제 1 면(S1)과 대향하는 제 2 면(S2)에 배치된 제 2 집전부재(12)와, 전지 셀(10), 제 1 집전부재(11) 및 제 2 집전부재(12)를 보호하는 외장체(20)를 가진다. 외장체(20)는, 전지 셀(10)의 제 1 면(S1)측에 배치된 제 1 외장부재(21)와, 전지 셀(10)의 제 2 면(S2)측에 배치된 제 2 외장부재(22)를 가진다. 추가로, 제 1 외장부재(21) 및 제 1 집전부재(11)의 사이에, 수지층(A1)(수지층(31))이 배치되고, 제 2 외장부재(22) 및 제 2 집전부재(12)의 사이에, 수지층(A2)(수지층(31))이 배치되어 있다. 추가로, 전지 셀(10)의 측면부에, 수지층(B)(수지층(32))이 배치되어 있다. 수지층(A1), 수지층(A2) 및 수지층(B)은, 각각, 접착성 수지를 함유한다.
본 개시에 의하면, 제 1 외장부재 및 제 1 집전부재의 사이, 및, 제 2 외장부재 및 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에 수지층(A)을 배치하고, 전지 셀의 측면부에 수지층(B)을 배치함으로써, 양호한 구조 신뢰성을 가지는 전고체전지가 된다.
상기 서술한 바와 같이, 전고체전지를 소형화하면, 전고체전지의 구조 신뢰성이 저하되기 쉽다. 예를 들면, 수분이 전지 셀에 침입하기 쉬워지거나, 제조 시에 전지 셀의 깨짐이 생기기 쉬워지거나 하는 경우가 있다. 본 개시에 있어서는, 소정의 위치에, 접착성 수지를 함유하는 수지층(A) 및 수지층(B)을 배치한다. 전지 셀의 주위가 수지층(A) 및 수지층(B)으로 보호됨으로써, 수분이 전지 셀에 침입하는 것을 억제할 수 있다. 또한, 수지층(A) 및 수지층(B)이 완충재로서 기능함으로써, 제조 시에 전지 셀의 깨짐이 생기는 것을 억제할 수 있다.
또한, 전고체전지의 사이즈가 큰 경우에는, 예를 들면, 외장체끼리를 융착시킨 시일부의 면적을 충분하게 크게 하는 것이 가능하므로, 외장체의 구조 신뢰성을 향상시키는 것은 비교적 용이하다. 이에 비하여, 전고체전지를 초소형화하면(예를 들면, 길이 2㎝×폭 2㎝ 이하로 하면), 치수상의 제약이 많아지기 때문에, 구조 신뢰성이 저하되기 쉽다. 추가로, 전지 셀에 포함되는 황화물 고체전해질은, 수분과 반응하면, 그 성능이 대폭 저하되기 때문에, 황화물 고체전해질을 함유하는 전지 셀을 이용하였을 경우, 수분 관리를 엄밀하게 행할 필요가 있다. 이처럼, 황화물 고체전해질을 이용하며, 초소형화한 전고체전지에 특유한 과제를, 본 개시에 있어서는, 수지층(A) 및 수지층(B)을 이용함으로써 해결하였다.
1. 전고체전지의 구성
본 개시에 있어서의 전고체전지는, 사이즈가, 통상, 4㎠ 이하이다. 전고체전지의 사이즈는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 제 1 집전부재(11)의 단부와 제 2 집전부재(12)의 단부를 연결하는 제 1 방향에 있어서의 전고체전지(100)의 길이(X)와, 제 1 방향과 직교하는 제 2 방향에 있어서의 전고체전지(100)의 길이(Y)의 곱으로 나타내진다. 예를 들면, 제 1 방향은 제 1 집전부재(11) 및 제 2 집전부재(12)의 길이 방향에 해당하고, 제 2 방향은 제 1 집전부재(11) 및 제 2 집전부재(12)의 폭 방향에 해당한다.
전고체전지의 사이즈는, 2㎠ 이하여도 되고, 1㎠ 이하여도 된다. 한편, 전고체전지의 사이즈는, 예를 들면 0.04㎠ 이상이며, 0.1㎠ 이상이어도 된다. X 및 Y는, 각각, 예를 들면 2㎝ 이하이며, 1㎝ 이하여도 된다. 한편, X 및 Y는, 각각, 예를 들면 0.2㎝ 이상이다. 또한, 전지 셀의 면적(두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우의 면적)은, 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면 0.5㎠ 이하이며, 0.3㎠ 이하여도 된다. 한편, 전지 셀의 면적은, 예를 들면 0.01㎠ 이상이다.
본 개시에 있어서는, 제 1 외장부재 및 제 1 집전부재의 사이, 및, 제 2 외장부재 및 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에, 통상, 수지층(A)이 배치되어 있다. 수지층(A)을 배치함으로써, 외장부재 및 집전부재의 밀착성이 향상하고, 전고체전지의 구조 신뢰성이 향상한다. 특히, 외장부재가 내층(전지 셀에 가장 가까운 층)으로서 열융착 수지층을 가지고, 집전부재가 금속인 경우, 그 사이에 수지층(A)을 배치함으로써, 외장부재 및 집전부재의 밀착성이 대폭 향상된다. 수지층(A)에 포함되는 수지는, 일방의 표면측으로 열융착 수지층에 포함되는 수지와 접착하고, 타방의 표면측으로 금속제의 집전부재와 강고하게 접착함으로써, 외장부재 및 집전부재의 밀착성이 대폭 향상된다.
예를 들면 도 4에서는, 제 1 외장부재(21) 및 제 1 집전부재(11)의 사이에, 수지층(A1)이 배치되고 제 2 외장부재(22) 및 제 2 집전부재(12)의 사이에, 수지층(A2)이 배치되어 있다. 또한, 특별히 도시하지 않았지만, 수지층(A1) 및 수지층(A2) 중 어느 일방은, 배치되어 있지 않아도 된다. 또한, 도 4에 나타내는 바와 같이, 수지층(A)(수지층(31))의 두께를 T1이라고 한다. T1은, 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면 50㎛ 이상이며, 70㎛ 이상이어도 되고, 90㎛ 이상이어도 된다. T1이 지나치게 작으면, 양호한 구조 신뢰성이 얻어지지 않을 가능성이 있다. 한편, T1은, 예를 들면 300㎛ 이하이며, 200㎛ 이하여도 된다. T1이 너무 크면, 상대적으로 전지 셀의 비율이 작아져, 양호한 체적 에너지 밀도가 얻어지지 않을 가능성이 있다.
또한, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 수지층(A)은, 통상, 전지 셀 중 적어도 일부와 중복하고 있도록 배치되어 있다. 특히, 도 5에 나타내는 바와 같이, 수지층(A)(수지층(31))은, 전지 셀(10)의 전체를 포함하도록 배치되어 있는 것이 바람직하다. 구조 신뢰성이 향상하기 때문이다. 본 개시에 있어서는, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에 수지층(A1) 및 수지층(A2)의 양방이, 전지 셀(10)의 전체를 포함하도록 배치되어 있는 것이 바람직하다.
본 개시에 있어서는, 전지 셀의 측면부에, 통상, 수지층(B)이 배치되어 있다. 예를 들면 도 6에서는, 전지 셀(10)의 측면부(10s)에, 수지층(B)(수지층(32))이 배치되어 있다. 수지층(B)은, 전지 셀(10)의 측면부(10s) 중 적어도 일부의 영역에 배치되어 있으면 된다. 그중에서도, 도 6에 나타내는 바와 같이, 수지층(B)(수지층(32))은, 측면부(10s)에 있어서의 제 1 면(S1)측의 단부(t1)로부터 제 2 면(S2)측의 단부(t2)까지의 전역에 배치되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 도 6에 나타내는 바와 같이, 수지층(B)(수지층(32))의 폭을 W1이라고 한다. W1은, 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면 100㎛ 이상이며, 1000㎛ 이상이어도 된다. W1이 지나치게 작으면, 양호한 구조 신뢰성이 얻어지지 않을 가능성이 있다. 한편, W1은, 예를 들면 3000㎛ 이하이며, 2000㎛ 이하여도 된다. W1이 너무 크면, 상대적으로 전지 셀의 비율이 작아져, 양호한 체적 에너지 밀도가 얻어지지 않을 가능성이 있다.
또한, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 수지층(B)은, 통상, 전지 셀의 외연 중 적어도 일부에 배치되어 있다. 특히, 도 7에 나타내는 바와 같이, 수지층(B)(수지층(32))은, 전지 셀(10)의 전체 둘레에 배치되어 있는 것이 바람직하다. 구조 신뢰성이 향상하기 때문이다. 특히, 수지층(B)은, 전지 셀의 측면부를 완전하게 덮는 것이 바람직하다. 즉, 전지 셀의 측면부가 노출되는 영역이 없도록, 수지층(B)이 배치되어 있는 것이 바람직하다.
또한, 도 2 및 도 3에 나타내는 바와 같이, 수지층(A)(수지층(31)) 및 수지층(B)(수지층(32))의 사이에 계면이 존재하고 있어도 되고, 양자가 일체화하여 계면이 존재하고 있지 않아도 된다.
2. 전고체전지의 부재
본 개시에 있어서의 전고체전지는, 수지층, 전지 셀, 제 1 집전부재, 제 2 집전부재 및 외장체를 구비한다.
(1) 수지층
본 개시에 있어서의 전고체전지는, 접착성 수지를 함유하는 수지층으로서, 상기 서술한 수지층(A) 및 수지층(B)을 구비한다. 접착성 수지는, 집전부재(전형적으로는, 금속제의 집전부재)에 대한 접착성을 발휘할 수 있는 수지이면 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면, 관능기의 도입에 의해 접착성이 부여된 변성 폴리프로필렌 등의 변성 폴리올레핀(예를 들면, 미츠이화학주식회사제 아도마, 등록상표)을 들 수 있다. 수지층(A) 및 수지층(B)에 이용되는 접착성 수지는, 같아도 되고, 달라도 된다.
(2) 전지 셀, 제 1 집전부재, 제 2 집전부재
본 개시에 있어서의 전지 셀은, 통상, 정극층, 고체전해질층 및 부극층을 가진다. 전지 셀에 있어서, 정극층의 고체전해질과는 반대측의 면에, 정극집전체가 배치되어 있어도 된다. 마찬가지로, 부극층의 고체전해질과는 반대측의 면에, 부극집전체가 배치되어 있어도 된다. 도 8에 나타내는 전지 셀(10)은, 정극층(1)과, 부극층(2)과, 정극층(1) 및 부극층(2)의 사이에 배치된 고체전해질층(3)과, 정극층(1)의 집전을 행하는 정극집전체(4)와, 부극층(2)의 집전을 행하는 부극집전체(5)를 가진다. 전지 셀은, 정극층, 고체전해질층 및 부극층의 발전 단위를 1개 가지고 있어도 되고, 2개 이상 가지고 있어도 된다.
전지 셀은, 수지층(A) 및 수지층(B)에 의해 전체 면이 피복되어 있는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 하기 (ⅰ)~(ⅲ)을 만족시키는 것이 바람직하다.
(ⅰ) 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 수지층(A1) 및 수지층(A2)이, 각각, 전지 셀의 전체를 포함하도록 배치되는 것
(ⅱ) 수지층(B)이, 측면부에 있어서의 제 1 면측의 단부로부터 제 2 면측의 단부까지의 전역에 배치되는 것
(ⅲ) 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 수지층(B)이, 전지 셀의 외연의 전체 둘레에 배치되어 있는 것
전지 셀은, 정극층, 고체전해질층 및 부극층을 가진다. 추가로, 정극층, 고체전해질층 및 부극층 중 적어도 하나는, 황화물 고체전해질을 함유한다. 전지 셀의 두께는, 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면, 20㎛ 이상, 200㎛ 이하이다.
정극층은, 적어도 정극활물질을 함유하고, 황화물 고체전해질, 도전재 및 바인더 중 적어도 하나를 추가로 함유하고 있어도 된다. 정극활물질로서는, 예를 들면, 산화물 활물질을 들 수 있다. 산화물 활물질로서는, 예를 들면, LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2, LiNiO2 등의 암염 층상형 활물질을 들 수 있다.
황화물 고체전해질은, 예를 들면, Li 원소와, X 원소(X는, P, As, Sb, Si, Ge, Sn, B, Al, Ga, In 중 적어도 1종이다)와, S 원소를 함유하는 것이 바람직하다. 또한, 황화물 고체전해질은, 할로겐 원소로서, Cl 원소, Br 원소 및 I 원소 중 적어도 하나를 함유하고 있어도 된다. 또한, 황화물 고체전해질은, O 원소를 함유하고 있어도 된다. 황화물 고체전해질은, 글라스계 황화물 고체전해질이어도 되고, 글라스 세라믹스계 황화물 고체전해질이어도 되고, 결정계 황화물 고체전해질이어도 된다. 또한, 황화물 고체전해질이 결정상(結晶相)을 가지는 경우, 결정상으로서는, 예를 들면, Thio-LISICON형(型) 결정상, LGPS형 결정상, 아기로다이트형 결정상을 들 수 있다.
도전재로서는, 예를 들면, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, VGCF, 그라파이트를 들 수 있다. 바인더로서는, 예를 들면, 불화물계 바인더를 들 수 있다.
부극층은, 적어도 부극활물질을 함유하고, 황화물 고체전해질, 도전재 및 바인더 중 적어도 하나를 추가로 함유하고 있어도 된다. 흑연 등의 탄소계 활물질, Si 등의 금속계 활물질, 티탄산 리튬 등의 산화물계 활물질을 들 수 있다. 황화물 고체전해질, 도전재, 및 바인더에 대해서는, 상기 서술한 바와 같다.
고체전해질층은, 적어도 고체전해질을 함유하고, 바인더를 추가로 함유하고 있어도 된다. 고체전해질층은, 고체전해질로서 황화물 고체전해질을 함유하는 것이 바람직하다. 황화물 고체전해질 및 바인더에 대해서는, 상기 서술한 바와 같다.
정극집전체의 재료로서는, 예를 들면, Al, SUS, Ni를 들 수 있다. 부극집전체의 재료로서는, 예를 들면, Cu, SUS, Ni를 들 수 있다. 집전체의 형상으로서는, 예를 들면, 박상(箔狀), 메시상, 다공질상을 들 수 있다. 집전체(정극집전체, 부극집전체)의 두께는 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면, 10㎛ 이상, 50㎛ 이하이다. 또한, 집전부재(제 1 집전부재, 제 2 집전부재)의 재료, 형상, 두께에 대해서도, 상기 집전체와 마찬가지이다. 집전부재에 있어서, 외장체로부터 노출되는 부분은, 통상, 단자로서 기능한다. 또한, 제 1 집전부재 및 제 2 집전부재는, 극성이 다른 것이 바람직하다.
(3) 외장체
외장체는, 전지 셀, 제 1 집전부재 및 제 2 집전부재를 보호하는 부재이다. 도 2에 나타내는 바와 같이, 외장체(20)는, 전지 셀(10)의 제 1 면(S1)측에 배치된 제 1 외장부재(21)와, 전지 셀(10)의 제 2 면(S2)측에 배치된 제 2 외장부재(22)를 가진다.
외장체는, 필름상(狀)(시트상)인 것이 바람직하다. 또한, 외장체는, 예를 들면, 외층인 내열성 수지층과, 중간층인 금속박층과, 내층인 열융착 수지층을 가진다. 열융착 수지층끼리를 열융착시킴으로써 시일부를 형성할 수 있다.
외장체에 있어서, 내열성 수지층은 기재층으로서 기능하고, 금속박층은 배리어층으로서 기능하고, 열융착 수지층은 실런트층으로서 기능한다. 내열성 수지층에 이용되는 수지로서는, 예를 들면, 나일론 등의 폴리아미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리메타크릴산 메틸, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리알킬렌테레프탈레이트를 들 수 있다. 금속박층에 이용되는 금속 재료로서는, 예를 들면, 알루미늄, 스테인리스, 티탄, 니켈, 구리를 들 수 있다. 열용착성 수지층에 이용되는 수지로서는, 예를 들면, 산변성 폴리올레핀, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌을 들 수 있다. 외장체의 두께는, 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면, 100㎛ 이상, 300㎛ 이하이다.
(4) 전고체전지
본 개시에 있어서의 전고체전지는, 전형적으로는, 전고체 리튬 2차 전지이다. 또한, 본 개시에 있어서의 전고체전지는 소형이며, 다양한 용도에 이용할 수 있다. 전고체전지의 용도로서는, 예를 들면, 프린트 기판용 전원을 들 수 있다.
또한, 본 개시는, 상기 실시형태에 한정되는 것은 아니다. 상기 실시형태는, 예시이며, 본 개시에 있어서의 특허청구의 범위에 기재된 기술적 사상과 실질적으로 동일한 구성을 가지고, 마찬가지의 작용 효과를 가지는 것은, 어떠한 것이어도 본 개시에 있어서의 기술적 범위에 포함된다.
[실시예]
[실시예 1]
(정극층의 제조)
폴리프로필렌제 용기에, PVDF계 바인더(쿠레하제)와, LiNbO3로 표면을 코팅한 정극활물질(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)과, 황화물 고체전해질(Li2S-P2S5계 글라스 세라믹스)과, 도전재(VGCF, 쇼와전공제)와, 부티르산 부틸을 첨가하고, 초음파 분산 장치(에스엠티제 UH-50)로 30초간 교반하였다. 다음으로, 진탕기(시바타과학제, TTM-1)로 3분간 진탕시키고, 추가로 초음파 분산 장치로 30초간 교반하여, 슬러리를 얻었다. 얻어진 슬러리를, Al박 상에, 애플리케이터를 이용하여, 블레이드법에 의해 도공하였다. 도공층을, 자연 건조하고, 추가로 100℃의 핫플레이트 상에서 30분간 건조시켜, Al박 상에 정극층을 형성하였다.
(부극층의 제조)
폴리프로필렌제 용기에, PVDF계 바인더(쿠레하제)와, 부극활물질(티탄산 리튬, LTO)과, 황화물 고체전해질(Li2S-P2S5계 글라스 세라믹스)과, 부티르산 부틸을 첨가하고, 초음파 분산 장치(에스엠티제 UH-50)로 30초간 교반하여, 슬러리를 얻었다. 얻어진 슬러리를, Cu박 상에, 애플리케이터를 이용하여, 블레이드법에 의해 도공하였다. 도공층을, 자연 건조하고, 추가로 100℃의 핫플레이트 상에서 30분간 건조시켜, Cu박 상에 부극층을 형성하였다.
(고체전해질층의 제조)
폴리프로필렌제 용기에, 황화물 고체전해질(Li2S-P2S5계 글라스 세라믹스)과, 부티르산 부틸을 첨가하고, 초음파 분산 장치(에스엠티제 UH-50)로 PP제 용기를 30초간 교반하였다. 다음으로, PP제 용기를 진탕기(시바타과학제, TTM-1)로 30분간 진탕시키고, 추가로 초음파 분산 장치로 30초간 교반하여, 슬러리를 얻었다. 얻어진 슬러리를, Al박 상에, 애플리케이터를 이용하여, 블레이드법에 의해 도공하였다. 도공층을, 자연 건조하고, 추가로 100℃의 핫플레이트 상에서 30분간 건조시켜, Al박 상에 고체전해질층을 형성하였다.
(전지 셀의 제조)
정극층과 고체전해질층을 접하도록 겹쳐서 프레스하고, 고체전해질층의 Al박을 벗겼다. 그 후, 노출한 고체전해질층과 부극층을 접하도록 겹쳐서 프레스하였다. 다음으로, 핸드 프레스기로 타발하여, 2㎜×5㎜의 전지 셀을 제조하였다.
(평가용 전지의 제조)
도 9에 나타내는 순서에 의해, 정극측 라미네이트 적층체를 제조하였다. 도 9의 (a)에 나타내는 바와 같이, 4㎜ 폭으로 컷트한 라미네이트 필름을 준비하였다. 다음으로, 도 9의 (b)에 나타내는 바와 같이, 라미네이트 필름 상에, 수지층(A)을 얹고, 라미네이트 실러로 접합하였다. 다음으로, 도 9의 (c)에 나타내는 바와 같이, 라미네이트 필름 및 수지층(A)과, 4㎜ 폭으로 컷트한 정극집전부재(제 1 집전부재, Al박)를 교차하도록 배치하고, 라미네이트 실러로 접합하였다. 다음으로, 도 9의 (d)에 나타내는 바와 같이, Al박 상에, 프레임 형상의 수지층(B)을 얹고, 라미네이트 실러로 접합하였다. 이에 의해, 라미네이트 필름, 수지층(A), Al박, 수지층(B)의 순서대로 적층된 정극측 라미네이트 적층체를 얻었다. 수지층(A) 및 수지층(B)에는, 미츠이화학제의 접착성 폴리올레핀(아도마, 등록상표)을 이용하였다.
한편, 정극집전부재(제 1 집전부재, Al박) 대신에, 부극집전부재(제 2 집전부재, Ni박)를 이용한 것 이외에는, 정극측 라미네이트 적층체와 마찬가지로 하여, 부극측 라미네이트 적층체를 제조하였다. 정극측 라미네이트 적층체 및 부극측 라미네이트 적층체의 사이에, 전지 셀을 배치하고, 라미네이트 실러를 이용하여 전지 셀을 봉지(封止)하였다. 이에 의해, 도 10에 나타내는 바와 같이, 제 1 외장부재(21)/수지층(A1)/제 1 집전부재(11)/전지 셀(10), 수지층(B)/제 2 집전부재(12)/수지층(A2)/제 2 외장부재(22)의 층구성을 가지는 평가용 전지를 얻었다. 각 부재의 두께는, 도 10에 나타내는 바와 같다. 또한, 전지 사이즈는 0.7㎠(X=10㎜, Y=7㎜)이며, 전지 셀의 면적은 0.1㎠이었다.
[비교예 1]
수지층(B)을 이용하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 평가용 전지를 제조하였다.
[비교예 2]
수지층(A1), 수지층(A2) 및 수지층(B)을 이용하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 평가용 전지를 제조하였다.
[평가]
(충방전 시험)
실시예 1 및 비교예 1, 2에서 얻어진 평가용 전지에 대하여, 수온을 25℃로 설정한 항온조 내에서, 3.0V-1.5V의 전압 범위에서 CC-CV 충방전을 행하여, 전지 용량을 확인하였다. 전류 밀도는 1/3C(0.055㎃)로 하였다. 실시예 1, 비교예 1의 결과를, 각각 도 11, 도 12에 나타낸다.
도 11, 도 12에 나타내는 바와 같이, 실시예 1 및 비교예 1에서 얻어진 평가용 전지는, 전지로서 작동하는 것이 확인되었지만, 실시예 1은, 비교예 1에 비하여 방전 용량이 많았다. 이는, 실시예 1의 평가용 전지는, 비교예 1의 평가용 전지에 비하여, 구조 신뢰성이 높았기 때문이라고 추측된다. 한편, 비교예 2에서는, 외장체의 시일 부족에 의해, 수분이 전지 셀에 혼입되어, 전지로서 작동하지 않았다.
1…정극층
2…부극층
3…고체전해질층
4…정극집전체
5…부극집전체
10…전지 셀
11…제 1 집전부재
12…제 2 집전부재
20…외장체
21…제 1 외장부재
22…제 2 외장부재
31…수지층(A)
32…수지층(B)
100…전고체전지
2…부극층
3…고체전해질층
4…정극집전체
5…부극집전체
10…전지 셀
11…제 1 집전부재
12…제 2 집전부재
20…외장체
21…제 1 외장부재
22…제 2 외장부재
31…수지층(A)
32…수지층(B)
100…전고체전지
Claims (6)
- 전지 셀과,
상기 전지 셀의 제 1 면에 배치된 제 1 집전부재와,
상기 전지 셀의 상기 제 1 면과 대향하는 제 2 면에 배치된 제 2 집전부재와,
상기 전지 셀, 상기 제 1 집전부재 및 상기 제 2 집전부재를 보호하는 외장체를 구비한 전고체전지에 있어서,
상기 전고체전지는, 사이즈가 4㎠ 이하이며,
상기 전지 셀은, 황화물 고체전해질을 함유하고,
상기 외장체는, 상기 전지 셀의 상기 제 1 면측에 배치된 제 1 외장부재와, 상기 전지 셀의 상기 제 2 면측에 배치된 제 2 외장부재를 가지고,
상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이, 및, 상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이 중 적어도 일방에, 수지층(A)이 배치되고,
상기 전지 셀의 측면부에, 수지층(B)이 배치되며,
상기 수지층(A) 및 상기 수지층(B)은, 각각, 접착성 수지를 함유하는, 전고체전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 제 1 외장부재 및 상기 제 1 집전부재의 사이에, 상기 수지층(A)으로서, 수지층(A1)이 배치되고, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(A1)은, 상기 전지 셀의 전체를 포함하도록 배치되어 있는, 전고체전지. - 제 2 항에 있어서,
상기 제 2 외장부재 및 상기 제 2 집전부재의 사이에, 상기 수지층(A)으로서, 수지층(A2)이 배치되고, 두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(A2)은, 상기 전지 셀의 전체를 포함하도록 배치되어 있는, 전고체전지. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 수지층(B)이, 상기 측면부에 있어서의 상기 제 1 면측의 단부로부터 상기 제 2 면측의 단부까지의 전역에 배치되어 있는, 전고체전지. - 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
두께 방향을 따라 평면에서 보았을 경우에, 상기 수지층(B)이, 상기 전지 셀의 외연의 전체 둘레에 배치되어 있는, 전고체전지. - 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 전지 셀의 면적이, 0.1㎠ 이하인, 전고체전지.
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