KR20220106119A - 질화규소 소결체의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, β화율이 80％ 이상, 고용 산소량이 0.2질량％ 이하, 비표면적이 5 내지 20m2/g인 질화규소 분말과, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유하고, 총 산소량이 1 내지 15질량％, 알루미늄 원소의 총 함유량이 800ppm 이하로 조정된 성형체를, 불활성 가스 분위기 및 0MPa·G 이상 0.1MPa·G 미만의 압력 하, 1200 내지 1800℃의 온도로 가열하여 질화규소를 소결하는 것을 특징으로 하는, 질화규소 소결체의 제조 방법이다. 본 발명에 따르면, β화율이 높은 질화규소 분말을 사용하고, 또한 상압 또는 대략 상압에서 소성시키는 경우에도, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻을 수 있는 질화규소 소결체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
Description
본 발명은, 높은 열전도율을 갖는 질화규소 소결체의 제조 방법에 관한 것이다.
질화규소 분말에 각종 소결 보조제를 첨가하여, 고온에서 소결시킨 질화규소 소결체는, 각종 세라믹스 소결체 중에서도 가볍고, 기계적 강도가 강하며, 내약품성이 높고, 전기 절연성이 높은 등의 특징이 있고, 볼 베어링 등의 내마모용 부재, 고온 구조용 부재로서 사용되고 있다. 또한 보조제의 종류나 소결 조건을 연구함으로써, 열전도성도 높이는 것이 가능하기 때문에, 얇고 강도가 높은 방열용 기판 재료로서도 사용되도록 되어 왔다.
질화규소 분말의 합성법으로서는, 실리카 분말을 원료로 하여, 탄소 분말 존재 하에 있어서, 질소 가스를 유통시켜 질화규소를 생성시키는 환원 질화법(예를 들어 특허문헌 1), 금속 규소(실리콘 분말)와 질소를 고온에서 반응시키는 직접 질화법(예를 들어 특허문헌 2), 할로겐화규소와 암모니아를 반응시키는 이미드 분해법 등이 알려져 있다.
또한, 자기 연소법(Self-Propagating High Temperature Synthesis, SHS법)을 이용하는 직접 질화법에 의해 금속 질화물을 합성하는 방법도 알려져 있다. 자기 연소법은 연소 합성법이라고도 불리고, 실리콘 분말을 포함하는 원료 분말을 반응 용기 내에 도입하고, 질소 분위기 하에서 원료 분말의 일부를 강열 착화하여 질화 반응을 발생시키고, 해당 질화 반응에 의한 발생하는 질화 연소열을 주위에 전파시킴으로써, 전체를 반응시키는 합성법이며, 비교적 저렴한 합성법으로서 알려져 있다.
질화규소 분말의 결정 형태로서는, α형과 β형이 존재하는 것이 알려져 있다. 예를 들어 비특허문헌 1에 나타내는 바와 같이, α형 질화규소 분말은, 소결 과정에서 소결 보조제에 용해시켜 β형으로서 재석출하고, 이 결과로서, 치밀하며 열전도율이 높은 소결체를 얻을 수 있기 때문에, 현재 널리 사용되고 있다.
그러나, α형 질화규소 분말을 제조하는 경우에는, 그 제조 프로세스가 복잡해지기 쉽다. 예를 들어 직접 질화법에서는, β형이 생성되지 않도록, 저온에서 장시간에 걸쳐 질화할 필요가 있기 때문에, 제조 비용이 높아진다(비특허문헌 2).
이러한 배경으로부터, 비교적 저비용으로 제조되는 β형 질화규소 분말을 사용하여, 치밀하며 열전도율이 높은 소결체를 제조하는 기술이 요망되고 있다.
특허문헌 3에는, 고열전도 질화규소 세라믹스 및 그 제조 방법에 관한 발명이 기재되어 있으며, 그 실시예에서는, 평균 입경 0.5㎛의 β형 질화규소 분말과, 산화이테리븀 및 질화규소마그네슘 분말을 포함하는 소결 보조제를 포함하는 성형체를, 10 기압의 가압 질소 중, 1900℃에서 2 내지 24시간 소결을 행함으로써, 치밀하며 열전도율이 높은 소결체가 얻어지는 것이 개시되어 있다.
일본 선박용 기관 학회지, 1993년 9월, 제28권, 제9호, p548-556
Journal of the Ceramic Society of Japan 100[11] 1366-1370(1992)
특허문헌 3에 개시되어 있는 β형 질화규소 분말의 소결체는, 상기한 바와 같이 10 기압의 가압 질소 중에서 제조하고 있다. 일반적으로, 가압 하에서 소성하는 경우에는, 원료의 질화규소의 분해를 억제하기 쉬워지고, 그 때문에 1800℃ 초과의 고온에서 소성하는 것이 가능해진다. 이러한 고온 고압하에 있어서 소성하는 경우에는, 생성하는 소결체가 치밀화되기 쉽고, 또한 열전도율을 저하시키는 요인의 하나인 질화규소 입자 내부에 고용되어 있는 불순물 산소량을 저감시키는 것이 가능하고, 열전도율이 높은 소결체가 얻기 쉬운 것이 알려져 있다.
그러나, 특허문헌 3과 같이 가압 하에서 소성을 행하는 경우에는, 제조 시에 내압 용기를 사용할 필요가 있다. 그 때문에, 제조에 설비적인 제약이 있고, 또한 제조 비용이 높아지는 문제가 있다. 또한, 특허문헌 3에서는, β형 질화규소 분말을 사용하고, 또한 내압 용기를 사용할 필요가 없는 상압(대기압) 또는 대략 상압(대기압 근방의 압력)의 조건 하에서, 열전도율이 높은 소결체를 얻는 방법에 대하여 전혀 기재도 시사도 되어 있지 않다.
본 발명은 상기 종래의 과제를 감안하여 이루어진 것이며, β화율이 높은 질화규소 분말을 원료로서 사용하고, 게다가 이것을 상압 또는 대략 상압에서 소결시킨다는, 일반적으로는 고열전도율의 소결체를 얻기 어렵다고 인식되어 있는 조건 하에 있어서, 고열전도율의 소결체를 제조하는 방법을 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자들은 상기 목적을 달성하기 위해 예의 연구를 거듭하였다. 그 결과, β화율, 고용 산소량, 및 비표면적이 특정한 범위에 있는 질화규소 분말과, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유하고, 또한 총 산소량과 알루미늄 원소의 총 함유량을 특정 범위로 한 성형체를 사용하여, 이것을 상압 또는 대략 상압 하에 있어서 특정 온도 범위에서 소성함으로써, 열전도율이 높은 소결체가 얻어지는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다.
본 발명의 요지는, 이하의 [1] 내지 [10]이다.
[1] β화율이 80％ 이상, 고용 산소량이 0.2질량％ 이하, 비표면적이 5 내지 20m2/g인 질화규소 분말과, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유하고, 총 산소량이 1 내지 15질량％, 알루미늄 원소의 총 함유량이 800ppm 이하로 조정된 성형체를, 불활성 가스 분위기 및 0MPa·G 이상 0.1MPa·G 미만의 압력 하, 1200 내지 1800℃의 온도로 가열하여 질화규소를 소결하는 것을 특징으로 하는, 질화규소 소결체의 제조 방법.
[2] 상기 질화규소 분말의 전체 산소량이 1질량％ 이상인, 상기 [1]에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[3] 상기 성형체가, 질화규소 분말, 소결 보조제 및 물을 포함하는 성형용 조성물을 성형한 것인, 상기 [1] 또는 [2]에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[4] 상기 질화규소 분말은, 그 평균 입경 D50이 0.5 내지 1.2㎛이며, 입경 0.5㎛ 이하의 입자가 차지하는 비율이 20 내지 50질량％이며, 또한 입경 1.0㎛ 이상의 입자가 차지하는 비율이 20 내지 50질량％인, 상기 [1] 내지 [3] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[5] 상기 소결 보조제가 금속 산화물을 포함하는, 상기 [1] 내지 [4] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[6] 상기 소결 보조제에 포함되는 산소 결합을 갖지 않는 화합물이, 희토류 원소 또는 마그네슘 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물인, 상기 [1] 내지 [5] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[7] 상기 성형체의 밀도가 1.95g/cm3 이상인, 상기 [1] 내지 [6] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[8] 얻어지는 질화규소 소결체의 레이저 플래시법에 의해 측정된 열전도율이 80W/mK 이상인, 상기 [1] 내지 [7] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[9] 얻어지는 질화규소 소결체의 절연 파괴 전압이 11kV 이상인, 상기 [1] 내지 [8] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
[10] 얻어지는 질화규소 소결체의 Ra가 0.6㎛ 이하인, 상기 [1] 내지 [9] 중 어느 것에 기재된 질화규소 소결체의 제조 방법.
본 발명에 따르면, β화율이 높은 질화규소 분말을 사용하고, 또한 상압 또는 대략 상압에서 소성시키는 경우에도, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻을 수 있는 질화규소 소결체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
[질화규소 소결체의 제조 방법]
본 발명의 질화규소 소결체의 제조 방법은, β화율이 80％ 이상, 고용 산소량이 0.2질량％ 이하, 비표면적이 5 내지 20m2/g인 질화규소 분말과, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유하고, 총 산소량이 1 내지 15질량％, 알루미늄 원소의 총 함유량이 800ppm 이하로 조정된 성형체를, 불활성 가스 분위기 및 0.1MPa·G 이상 0.5MPa·G 미만의 압력 하, 1200 내지 1800℃의 온도로 가열하여 질화규소를 소결하는 것을 특징으로 한다.
[성형체]
본 발명의 질화규소 소결체의 제조 방법에 있어서 사용하는 성형체에 대하여 설명한다. 해당 성형체는, 이하에 설명하는 특정한 질화규소 분말 및 소결 보조제를 함유한다.
<질화규소 분말>
(β화율)
성형체에 포함되는 질화규소 분말의 β화율은 80％ 이상이다. β화율이 80％ 이상인 질화규소 분말은, 엄밀한 제조 조건을 설정하지 않아도 얻을 수 있기 때문에, 비교적 저비용으로 제조할 수 있다. 따라서, β화율이 높은 질화규소 분말을 사용함으로써, 질화규소 소결체의 전체의 제조 비용을 억제할 수 있다. 또한, β화율을 높게 설정함으로써, α질화규소 입자가 소성 시에 β질화규소 입자에 변태를 일으킬 때에 도입하는 산소량을 더욱 적게 억제할 수 있다. 여기서 질화규소 분말의 β화율은, 바람직하게는 85％ 이상, 보다 바람직하게는 90％ 이상이다.
또한, 질화규소 분말의 β화율이란, 질화규소 분말에 있어서의 α상과 β상의 합계에 대한 β상의 피크 강도 비율[100×(β상의 피크 강도)/(α상의 피크 강도+β상의 피크 강도)]을 의미하고, CuKα선을 사용한 분말 X선 회절(XRD) 측정에 의해 구해진다. 보다 상세하게는 C. P. Gazzara and D. R. Messier: Ceram. Bull., 56(1977), 777-780에 기재된 방법에 의해, 질화규소 분말의 α상과 β상의 중량 비율을 산출함으로써 구해진다.
(고용 산소량)
질화규소 분말의 고용 산소량은 0.2질량％ 이하이다. 고용 산소량이 0.2질량％를 초과하면, 본 발명의 특징인 소성 조건에서 소성하여 얻어지는 질화규소 소결체의 열전도율이 낮아진다. 고열전도율의 질화규소 소결체를 얻는 관점에서, 질화규소 분말의 고용 산소량은, 바람직하게는 0.1질량％ 이하이다.
여기서, 고용 산소량이란, 질화규소 분말의 입자 내부에 고용된 산소(이하, 내부 산소라고도 함)를 의미하고, 입자 표면에 불가피하게 존재하는 SiO2 등의 산화물 유래의 산소(이하, 외부 산소라고도 함)는 포함하지 않는다.
또한, 고용 산소량은 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
질화규소 분말의 고용 산소량의 조정 방법은 특별히 한정되지는 않지만, 예를 들어 질화규소 분말을 제조할 때, 고순도의 원료를 사용하면 된다. 예를 들어, 직접 질화법으로 질화규소 분말을 제조하는 경우에는, 사용하는 원료로서, 내부에 산소가 고용되는 요인이 없는 실리콘 분말을 사용하는 것이 바람직하고, 구체적으로는, 반도체 그레이드의 실리콘 유래, 예를 들어 상기 실리콘을 절단 등의 가공할 때에 발생하는 절삭분을 대표로 하는 실리콘 분말을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 반도체 그레이드의 실리콘은, 벨자식 반응 용기 내에서, 고순도의 트리클로로실란과 수소를 반응시키는, 소위 「지멘스법」에 의해 얻어지는 다결정 실리콘이 대표적이다.
(비표면적)
질화규소 분말의 비표면적은 5 내지 20m2/g이다. 질화규소 분말의 비표면적이 20m2/g을 초과하면, 고용 산소량을 낮게 하는 것이 어려워지고, 비표면적이 5m2/g 미만이면, 고밀도이며 강도가 높은 질화규소 소결체가 얻기 어려워진다. 질화규소 분말의 비표면적은, 바람직하게는 7 내지 20m2/g이며, 보다 바람직하게는 12 내지 15m2/g이다.
또한, 본 발명에 있어서 비표면적은, 질소 가스 흡착에 의한 BET 1점법을 사용하여 측정한 BET 비표면적을 의미한다.
(평균 입경)
질화규소 분말의 평균 입경 D50은, 0.5 내지 3㎛인 것이 바람직하고, 0.7 내지 1.7㎛인 것이 보다 바람직하다. 이러한 평균 입경의 질화규소 분말을 사용하면, 소결이 한층 진행되기 쉬워진다. 평균 입경 D50은 레이저 회절 산란법에 의해 측정한 50％ 체적 기준에서의 값이다.
질화규소 분말에 있어서의 입경 0.5㎛ 이하의 입자의 비율은, 바람직하게는 20 내지 50질량％이며, 보다 바람직하게는 20 내지 40질량％이다. 또한, 질화규소 분말에 있어서의 입경 1.0㎛ 이상의 입자의 비율은, 바람직하게는 20 내지 50질량％이며, 보다 바람직하게는 20 내지 40질량％이다. 이러한 입도 분포를 갖는 질화규소 분말을 사용하면, 치밀하며 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻기 쉬워진다.
이 이유가 분명하지는 않지만, β질화규소 입자는, α질화규소 입자와는 달리 소성 중의 용해 재석출은 일어나기 어려우며 소성 초기의 단계에서 미세 입자와 조대 입자를 일정한 밸런스로 맞추어 둠으로써 보다 치밀한 소결체를 얻는 것이 가능해지는 것으로 생각된다.
(전체 산소량)
질화규소 분말의 전체 산소량은, 특별히 한정되지는 않지만 1질량％ 이상인 것이 바람직하다. 전체 산소량이란, 상기한 고용 산소(내부 산소)량과 외부 산소량의 합계이다. 전체 산소량이 이들 하한값 이상이면, 예를 들어 입자 표면의 산화규소 등에 의해 소결이 촉진되기 쉬워진다는 효과가 발휘된다. 또한, 질화규소 분말의 전체 산소량은, 10질량％ 이하인 것이 바람직하다.
또한, 질화규소 분말의 전체 산소량이 1질량％ 이상이었다고 해도, 고용 산소량이 상기한 바와 같이 일정값 이하인 한은, 소결체의 열전도성을 높일 수 있다.
질화규소 분말의 전체 산소량은, 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
성형체 중의 질화규소 분말의 양은, 성형체 전체량 기준으로 바람직하게는 80질량％ 이상, 바람직하게는 90질량％ 이상이다.
<질화규소 분말의 제조>
질화규소 분말의 제조 방법은, 상술한 특성을 갖는 질화규소 분말을 얻어지는 방법이면 특별히 한정되지는 않는다. 질화규소 분말의 제조 방법으로서는, 예를 들어 실리카 분말을 원료로 하여, 탄소 분말 존재 하에 있어서, 질소 가스를 유통시켜 질화규소를 생성시키는 환원 질화법, 실리콘 분말과 질소를 고온에서 반응시키는 직접 질화법, 할로겐화규소와 암모니아를 반응시키는 이미드 분해법 등을 적용할 수 있지만, 상술한 특성을 갖는 질화규소 분말을 제조하기 쉬운 관점에서, 직접 질화법이 바람직하고, 그 중에서도 자기 연소법을 이용하는 직접 질화법(연소 합성법)이 보다 바람직하다.
연소 합성법은, 실리콘 분말을 원료로서 사용하여, 질소 분위기 하에서 원료 분말의 일부를 강제 발화하고, 원료 화합물의 자기 발열에 의해 질화규소를 합성하는 방법이다. 연소 합성법은 공지된 방법이며, 예를 들어 일본 특허 공개 제2000-264608호 공보, 국제 공개 제2019/167879호 등을 참조할 수 있다.
<소결 보조제>
본 발명에 있어서의 성형체는, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유한다. 이러한 소결 보조제를 사용함으로써, 얻어지는 질화규소 소결체의 열전도율의 저하를 방지할 수 있다.
상기 산소 결합을 갖지 않는 화합물로서는, 희토류 원소 또는 마그네슘 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물(이하, 특정한 탄질화물계의 화합물이라고도 함)이 바람직하다. 이러한, 특정한 탄질화물계의 화합물을 사용함으로써 보다 효과적으로 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻기 쉬워진다. 이 이유가 분명하지는 않지만, 상기 특정한 탄질화물계의 화합물이, 질화규소 분말에 포함되는 산소를 흡착하는 게터제로서 기능하고, 결과로서 열전도율이 높은 질화규소 소결체가 얻어지는 것으로 추정된다.
희토류 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물에 있어서, 희토류 원소로서는, Y(이트륨), La(란탄), Sm(사마륨), Ce(세륨) 등이 바람직하다.
희토류 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물로서는, 예를 들어 Y2Si4N6C, Yb2Si4N6C, Ce2Si4N6C 등을 들 수 있고, 이들 중에서도, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻기 쉽게 하는 관점에서, Y2Si4N6C, Yb2Si4N6C가 바람직하다.
마그네슘 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물로서는, 예를 들어 MgSi4N6C 등을 들 수 있다.
이들 특정한 탄질화물계의 화합물은 1종을 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
상기한 희토류 원소 또는 마그네슘 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물 중에서도, 특히 바람직한 화합물은 Y2Si4N6C, MgSi4N6C이다.
또한, 소결 보조제는 상기 산소 결합을 갖지 않는 화합물에 더하여, 또한 금속 산화물을 포함할 수 있다. 소결 보조제가 금속 산화물을 함유함으로써, 질화규소 분말의 소결이 진행되기 쉬워지고, 보다 치밀하며 강도가 높은 소결체를 얻기 쉬워진다.
금속 산화물로서는, 예를 들어 이트리아(Y2O3), 마그네시아(MgO), 세리아(CeO) 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 이트리아가 바람직하다. 금속 산화물은 1종을 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
소결 보조제에 포함되는, 상기 특정한 탄질화물계의 화합물을 대표로 하는 산소를 갖지 않는 화합물과 금속 산화물의 질량비(산소를 갖지 않는 화합물/금속 산화물)는, 바람직하게는 0.2 내지 4이며, 보다 바람직하게는 0.6 내지 2이다. 이러한 범위이면, 치밀하며, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻기 쉬워진다.
또한, 성형체에 있어서의 소결 보조제의 함유량은, 질화규소 분말 100질량부에 대하여 바람직하게는 5 내지 20질량부이며, 보다 바람직하게는 7 내지 10질량부이다.
<결합제>
성형체는 결합제를 사용하여 성형할 수 있다. 이 경우, 성형체는 후술하는 성형용 조성물을 성형하여, 이것을 필요에 따라서 건조시키고, 탈지를 행함으로써 결합제를 제거하여 얻을 수 있다.
결합제로서는, 특별히 한정되지는 않지만, 폴리비닐알코올, 폴리비닐부티랄, 메틸셀룰로오스, 알긴산, 폴리에틸렌글리콜, 카르복시메틸셀룰로오스, 에틸셀룰로오스, 아크릴 수지 등을 들 수 있다.
성형체의 제조에 사용하는 성형용 조성물 중의 결합제 함유량은, 질화규소 분말 100질량부에 대하여 바람직하게는 1 내지 30질량부이며, 성형 방법에 따라서 적절히 그 비율을 결정하면 된다.
<총 산소량>
본 발명에 있어서, 성형체의 총 산소량은 1 내지 15질량％이다. 여기서, 상기 성형체는, 상기 설명에서도 이해되는 바와 같이, 소결에 제공하는 상태의 것을 말하고, 성형체의 제조에 사용한 결합제, 용매 등, 소결에 제공하기 전에 건조나 탈지 등의 처리에 의해 제거되는 것은 포함하지 않는 상태의 것을 말한다. 총 산소량이 15질량％를 초과하면, 산소의 영향에 의해, 얻어지는 질화규소 소결체의 열전도율이 저하된다. 또한, 총 산소량이 1질량％ 미만이면, 소결이 진행되기 어렵고, 치밀한 질화규소 소결체가 얻어지지 않고, 열전도율 및 강도가 저하되어버린다. 성형체의 총 산소량은, 바람직하게는 2 내지 10질량％이며, 보다 바람직하게는 3 내지 5질량％이다. 총 산소량은, 사용하는 질화규소의 전체 산소량, 및 소결 보조제의 종류, 그리고 성형 방법 등을 적절히 조절함으로써 원하는 범위로 할 수 있다.
<알루미늄 원소의 총 함유량>
성형체의 알루미늄 원소의 총 함유량(질량)은 800ppm 이하이다. 즉, 본 발명에 있어서 사용하는 성형체는, 알루미늄 원소의 양이 매우 적은 것이며, 이것에 의해 높은 열전도율을 갖는 질화규소 소결체를 얻는 것이 가능해진다. 성형체의 알루미늄 원소의 총 함유량은, 바람직하게는 500ppm 이하이고, 보다 바람직하게는 200ppm 이하이다.
<성형체 밀도>
성형체의 밀도는 특별히 한정되지는 않지만, 바람직하게는 1.95g/cm3 이상이며, 보다 바람직하게는 1.98g/cm3 이상이다. 성형체의 밀도가 이들 하한값 이상이면, 열전도율이 우수한 질화규소 소결체를 얻기 쉬워진다.
[성형체의 제조]
본 발명에 있어서 사용하는 성형체의 제조 방법은 특별히 한정되지는 않고, 예를 들어 질화규소 분말 및 소결 보조제를 적어도 함유하는 성형용 조성물을, 공지된 성형 수단에 의해 성형하는 방법을 들 수 있다. 공지된 성형 수단으로서는, 예를 들어 프레스 성형법, 압출 성형법, 사출 성형법, 시트 성형법(닥터 블레이드법) 등을 들 수 있다.
성형하기 쉬운 관점에서, 성형용 조성물에 또한, 결합제를 배합해도 된다. 또한, 결합제의 종류는 상기한 바와 같다.
또한, 성형용 조성물 중에 있어서의 질화규소 분말 100질량부에 대한 소결 보조제의 양이나 결합제의 양에 대하여는, 성형체에 있어서 설명한 양과 마찬가지이다.
또한, 성형용 조성물에는, 취급 용이성이나 성형의 용이성 등의 관점에서, 용제를 함유시켜도 된다. 용제로서는, 특별히 한정되지는 않고, 알코올류, 탄화수소류 등의 유기 용제, 물 등을 들 수 있지만, 본 발명에 있어서는, 물을 사용하는 것이 바람직하다. 즉, 질화규소 분말, 소결 보조제 및 물을 포함하는 성형용 조성물을 성형하여, 성형체를 얻는 것이 바람직하다. 용제로서 물을 사용하는 경우에는, 유기 용제를 사용하는 경우와 비교하여, 환경 부하가 저감되어 바람직하다.
일반적으로는, 성형용 조성물에 포함되는 용제로서 물을 사용하면, 성형체를 소성하여 얻어지는 질화규소 소결체의 내부에 물 유래의 산소가 잔존하기 쉽고, 그 때문에, 열전도율이 저하되기 쉽다. 이에 비해, 본 발명에서는, 상기 고용 산소량이 일정값 이하인 질화규소 분말을 사용하는 것 등에 의해 용제로서 물을 사용하여 총 산소량이 증가하였다고 해도, 상기 총 산소량을 제어함으로써 열전도율이 높은 소결체를 얻을 수 있다.
[소결 방법]
본 발명의 질화규소 소결체의 제조 방법에 있어서는, 상기한 성형체를 일정한 조건 하에서 소성하고, 질화규소를 소결시킨다. 이하, 소성할 때의 조건에 대하여 설명한다.
소성은 불활성 가스 분위기 하에서 행한다. 불활성 가스 분위기 하란, 예를 들어 질소 분위기 하 또는 아르곤 분위기 하 등을 의미한다.
또한, 이러한 불활성 가스 분위기 하에 있어서, 0MPa·G 이상 0.1MPa·G 미만의 압력 하에서 소성을 행한다. 압력은 바람직하게는 0MPa·G 이상 0.05MPa·G 이하이고, 보다 바람직하게는 0MPa·G(즉 상압(대기압))이다. 여기서, 압력 단위의 MPa·G의 말미의 G는 게이지 압력을 의미한다.
일반적으로, 이러한 상압 또는 대략 상압 영역의 압력이면, 질화규소가 분해되기 쉽기 때문에, 온도를 예를 들어 1800℃ 초과로 조정할 수 없고, 그 때문에, 치밀화되고, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻는 것이 어려웠다. 이에 비해, 본 발명의 제조 방법에서는, 상기와 같이 특정한 성형체를 사용하고 있기 때문에, 상기 압력 범위에 있어서도, 열전도율이 높은 질화규소 소결체를 얻을 수 있다.
또한, 상압 또는 대략 상압의 조건에서, 질화규소를 소결할 수 있기 때문에, 압력 용기(내압 용기) 내에서 제조할 필요가 없어진다. 그 때문에, 제조 설비를 간략화할 수 있고, 제조 비용을 저하시키는 것이 가능해진다. 구체적으로는 소성을 머플로, 관상로 등의 배치로에서 행할 수도 있고, 푸셔로 등의 연속로에서 행하는 것도 가능해지기 때문에, 다양한 제조 방법을 적용할 수 있고, 생산성이 향상된다.
성형체는 1200 내지 1800℃의 온도로 가열하여 소성시킨다. 온도가 1200℃ 미만이면, 질화규소의 소결이 진행되기 어려워지고, 1800℃를 초과하면, 질화규소가 분해되기 쉬워진다. 이러한 관점에서, 소성시킬 때의 가열 온도는, 1600 내지 1800℃가 바람직하다.
또한, 소성 시간은 특별히 한정되지는 않지만, 3 내지 20시간 정도로 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 성형체의 형성에 결합제를 사용하는 경우, 결합제 등의 유기 성분의 제거는, 탈지 공정을 마련하여 행하는 것이 바람직하다. 상기 탈지 조건은 특별히 한정되지는 않지만, 예를 들어 성형체를 공기 중 또는 질소, 아르곤 등의 불활성 분위기 하에서 450 내지 650℃로 가열함으로써 행하면 된다.
[질화규소 소결체의 물성]
본 발명의 제조 방법으로 얻어지는 질화규소 소결체는, 높은 열전도율을 나타낸다. 얻어지는 질화규소 소결체의 열전도율은, 바람직하게는 80W/mK 이상이며, 보다 바람직하게는 100W/mK 이상이다.
열전도율은 레이저 플래시법에 의해 측정할 수 있다.
본 발명의 제조 방법으로 얻어지는 질화규소 소결체의 절연 파괴 전압은, 바람직하게는 11kV 이상이며, 보다 바람직하게는 13kV 이상이다. 이러한 절연 파괴 전압을 구비하는 질화규소 소결체는, 절연 파괴가 발생하기 어렵고, 제품으로서의 신뢰성이 우수하다.
본 발명의 제조 방법에 의해 얻어지는 질화규소 소결체는, 마일드한 조건(상압 또는 대략 상압 하에, 또한 통상보다도 온도가 낮은 조건)에서 소성되고 있기 때문에, 표면의 요철이 적다. 구체적으로는 얻어지는 질화규소 소결체의 Ra(산술 평균 조도)는, 바람직하게는 0.6㎛ 이하이고, 보다 바람직하게는 0.55㎛ 이하이다. 이러한 Ra를 갖는 질화규소 소결체는, 예를 들어 금속 등의 사용 대상물에 대한 첩부성이 양호해진다. 또한, 질화규소 소결체를 필요에 따라서 경면 연마할 때의, 작업 시간을 짧게 할 수 있다.
Ra는 표면 조도계에 의해 측정할 수 있다.
또한, 상기 열전도율, 절연 파괴 전압, Ra의 측정은, 질화규소 소결체의 표면을 블라스트 처리하여, 소결 시에 소결체에 부착된 이형제 등의 부착물을 제거한 후에 행한다.
실시예
이하, 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 나타내지만, 본 발명이 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
또한, 실시예에 있어서, 각종 물성의 측정은 이하의 방법에 의해 행한 것이다.
(1) 질화규소 분말의 β화율
질화규소 분말의 β화율은, CuKα선을 사용한 분말 X선 회절(XRD) 측정에 의해 구하였다. 구체적으로는 C. P. Gazzara and D. R. Messier: Ceram. Bull., 56(1977), 777-780에 기재된 방법에 의해, 질화규소 분말의 α상과 β상의 중량 비율을 산출하여, β화율을 구하였다.
(2) 질화규소 분말의 비표면적
질화규소 분말의 비표면적은, (주)마운테크제의 BET법 비표면적 측정 장치(Macsorb HM model-1201)를 사용하여, 질소 가스 흡착에 의한 BET 1점법을 사용하여 측정하였다.
또한, 상술한 비표면적 측정을 행하기 전에, 측정하는 질화규소 분말은 사전에 공기 중에서 600℃, 30분 열처리를 행하여, 분말 표면에 흡착되어 있는 유기물을 제거하였다.
(3) 질화규소 분말의 고용 산소량 및 전체 산소량
질화규소 분말의 고용 산소량은 불활성 가스 융해-적외선 흡수법에 의해 측정하였다. 측정은 산소·질소 분석 장치(HORIBA사제 「EMGA-920」)에 의해 행하였다.
시료로서 각 실시예, 비교예에서 사용한 질화규소 분말 25mg을 주석 캡슐에 봉입(주석 캡슐은 LECO제의 Tin Cupsule을 사용)하여 그래파이트 도가니에 도입하고, 5.5kW에서 20초간 가열하고, 흡착 가스의 탈가스를 행한 후, 0.8kW에서 10초, 0.8kW에서 4kW까지 350초에 걸쳐 승온하고 그 동안에 발생한 이산화탄소의 양을 측정하여, 산소 함유량으로 환산하였다. 350초의 승온 중, 초기에 발생하는 산소가, 질화규소 입자의 표면에 존재하는 산화물 유래의 산소(외부 산소)이며, 지연되어 발생하는 산소가 질화규소의 결정에 고용되는 고용 산소(내부 산소)에 상당하는 점에서, 미리 측정한 백그라운드를 차감한 이들 2개의 측정 피크의 골짜기에 상당하는 부분으로부터 수선을 그어, 2개의 피크를 분리하였다. 각각의 피크 면적을 비례 배분함으로써, 고용 산소(내부 산소)량과 외부 산소량을 산출하였다.
(4) 질화규소 분말의 입자경
(i) 시료의 전처리
시료의 질화규소 분말의 전처리로서, 질화규소 분말을 공기 중에 약 500℃의 온도에서 2시간 소성 처리를 행하였다. 상기 소성 처리는, 입자경 측정에 있어서, 질화규소 분말의 표면 산소량이 적거나, 분쇄 시의 분쇄 보조제 등에 의해 입자 표면이 소수성 물질로 덮이고, 입자 그 자체가 소수성을 나타내는 경우가 있고, 이러한 경우, 물에의 분산이 불충분해져서 재현성이 있는 입자경 측정이 곤란해지는 경우가 있다. 그 때문에, 시료의 질화규소 분말을 공기 중에 200℃ 내지 500℃ 정도의 온도에서 수시간 소성 처리함으로써 질화규소 분말에 친수성을 부여하고, 수용매에 분산되기 쉬워져서 재현성이 높은 입자경 측정이 가능해진다. 이 때, 공기 중에서 소성해도 측정되는 입자경에는 거의 영향이 없는 것을 확인하였다.
(ii) 입자경의 측정
최대 100ml의 표선을 갖는 비이커(내경 60mmφ, 높이 70mm)에, 90ml의 물과 농도 5질량％의 피로인산나트륨 5ml를 넣어 잘 교반한 후, 약스푼 하나 정도의 시료의 질화규소 분말을 투입하고, 초음파 호모게나이저((주)니혼 세이키 세이사쿠쇼제 US-300E, 칩 직경 26mm)에 의해 AMPLITUDE(진폭) 50％(약 2암페어)로 2분간, 질화규소 분말을 분산시켰다.
또한, 상기 칩은, 그 선단이 비이커의 20ml의 표선의 위치까지 삽입하여 분산을 행하였다.
이어서, 얻어진 질화규소 분말의 분산액에 대하여, 레이저 회절·산란법 입도 분포 측정 장치(마이크로트랙·벨(주)제 마이크로트랙 MT3300EXII)를 사용하여 입도 분포를 측정하였다. 측정 조건은, 용매는 물(굴절률 1.33)을 선택하고, 입자 특성은 굴절률 2.01, 입자 투과성은 투과, 입자 형상은 비구형을 선택하였다. 상기 입자경 분포 측정으로 측정된 입자경 분포의 누적 커브가 50％가 되는 입자경을 평균 입자경(평균 입경 D50)으로 한다.
(5) 성형체의 총 산소량
성형체의 총 산소량은 불활성 가스 융해-적외선 흡수법에 의해 측정하였다. 측정은 산소·질소 분석 장치(HORIBA사제 「EMGA-920」)에 의해 행하였다.
시료로서 성형체 15mg을 주석 캡슐에 봉입(주석 캡슐은 LECO제의 Tin Cupsule를 사용)하여 그래파이트 도가니에 도입하고, 5.5kW에서 20초간 가열하고, 또한 5.0kW에서 20초간 가열하여 흡착 가스의 탈가스를 행한 후, 5.0kW에서 75초 가열하고 그 동안에 발생한 이산화탄소의 양을 측정하여, 산소 함유량으로 환산하였다.
(6) 성형체의 밀도
자동 비중계(신코 덴시(주)제: DMA-220H형)를 사용하여 각각의 성형체에 대하여 밀도를 측정하고, 15피스의 평균값을 성형체의 밀도로 하였다.
(7) 성형체의 알루미늄 원소의 총 함유량
성형체 중의 알루미늄 원소의 총 함유량은, 유도 결합 플라스마 발광 분광 분석 장치(서모피셔 사이언티픽사제 「iCAP 6500 DUO」)를 사용하여 측정하였다.
(8) 질화규소 소결체의 열전도율
질화규소 소결체의 열전도율은, 교토 덴시 고교제 LFA-502를 사용하여 레이저 플래시법에 의해 측정하였다. 열전도율은, 열확산율과 소결체 밀도와 소결체 비열의 승산에 의해 구해진다. 또한, 질화규소 소결체의 비열은 0.68(J/g·K)의 값을 채용하였다. 소결체 밀도는 자동 비중계(신코 덴시(주)제: DMA-220H형)를 사용하여 측정하였다.
또한, 열전도율의 측정은, 질화규소 소결체의 표면을 블라스트 처리한 후, 표면에 Au 코팅 및 카본 코팅을 한 후에 행하였다.
(9) 질화규소 소결체의 절연 파괴 전압
JIS C2110에 준하여, 절연 파괴 전압을 측정하였다. 구체적으로는 절연 내압 측정 장치 장치(게소쿠 기쥬츠 겐큐쇼사제 「TK-O-20K」)를 사용하여, 질화규소 소결체에 전압을 가하고, 절연 파괴가 발생하였을 때의 전압을 측정하였다.
(10) 질화규소 소결체의 Ra(산술 평균 조도)
질화규소 소결체의 Ra는, 표면 조도 측정기(도쿄 세이미쯔 가부시키가이샤제, 「서프콤 480A」)를 사용하여, 평가 길이 2.5mm, 측정 속도 0.3mm/s로 바늘을 주사시켜, Ra를 측정하였다.
또한, 질화규소 소결체는, 표면을 블라스트 처리하여 이형제 등을 제거한 것을 사용하였다.
각 실시예 및 비교예에 있어서는, 다음의 각 원료를 사용하였다.
<질화규소 분말>
표 1에 나타내는 질화규소 분말 A, B, C를 준비하였다. 이들은 이하의 방법에 의해 제조하였다.
(질화규소 분말 A의 제조)
실리콘 분말(반도체 그레이드, 평균 입경 5㎛)과, 희석제인 질화규소 분말(평균 입경 1.5㎛)을 혼합하고, 원료 분말(Si: 80질량％, Si3N4: 20질량％)을 얻었다. 해당 원료 분말을 반응 용기에 충전하고, 원료 분말층을 형성시켰다. 이어서, 해당 반응 용기를 착화 장치와 가스의 급배 기구를 갖는 내압성의 밀폐식 반응기 내에 설치하고, 반응기 내를 감압하여 탈기 후, 질소 가스를 공급하여 질소 치환하였다. 그 후, 질소 가스를 서서히 공급하고, 0.7MPa까지 상승시켰다. 소정의 압력에 달한 시점(착화 시)에서의 원료 분말의 벌크 밀도는 0.5g/cm3였다.
그 후, 반응 용기 내의 원료 분말의 단부에 착화하고, 연소 합성 반응을 행하여, 질화규소를 포함하는 괴상 생성물을 얻었다. 얻어진 괴상 생성물을, 서로 마찰시킴으로써 해쇄한 후, 진동 밀에 적량을 투입하여 6시간의 미분쇄를 행하였다. 또한, 미분쇄기 및 미분쇄 방법은 통상적인 방법의 장치 및 방법을 사용하고 있지만, 중금속 오염 방지 대책으로서 분쇄기의 내부는 우레탄 라이닝을 실시하고, 분쇄 미디어에는 질화규소를 주제로 한 볼을 사용하였다. 또한 미분쇄 개시 직전에 분쇄 보조제로서 에탄올을 1질량％ 첨가하고, 분쇄기를 밀폐 상태로 하여 미분쇄를 행하고, 이어서 공기 중에서 가열하여 산화 처리를 행하고, 전체 산소 농도를 조정하여, 질화규소 분말 A를 얻었다. 얻어진 질화규소 분말 A의 측정 결과를 표 1에 나타내었다.
(질화규소 분말 B의 제조)
질화규소 분말 B로서, 시판되고 있는 질화규소 분말을 질소 분위기 중에서 가열하여 표 1에 나타내는 질화규소 분말을 준비하였다.
(질화규소 분말 C의 제조)
상기 질화규소 분말 A의 제조 방법에 있어서, 산화 처리를 행하지 않은 것 이외에는, 마찬가지로 하여 질화규소 분말 C를 얻었다. 얻어진 질화규소 분말 C의 측정 결과를 표 1에 나타내었다.
<소결 보조제>
1. 산소 결합을 갖지 않는 화합물
Y2Si4N6C 분말에 대하여는, 이트리아(신에쯔 가가꾸 고교 가부시키가이샤제), 질화규소 분말(상기 기재된 자사제 분말) 및 탄소 분말(미쯔비시 가가꾸제)을, 하기 반응식을 사용하여 가열 합성을 행하여 제작하였다.
8Si3N4+6Y2O3+15C+2N2→6Y2Si4N6C+9CO2
MgSi4N6C 분말에 대해서도 마찬가지로, 하기 반응식을 사용하여 가열 합성을 행하여 제작하였다.
Si3N4+MgSiN2+C→MgSi4N6C
2. 금속 산화물
이트리아(Y2O3)··신에쯔 가가꾸 고교 가부시키가이샤제
<결합제>
결합제로서, 수계 수지 결합제인 폴리비닐알코올 수지(닛본 아세트산비닐·포발 가부시키가이샤)를 사용하였다.
[실시예 1]
질화규소 분말 A 100질량부, 산소 결합을 포함하지 않는 화합물 Y2Si4N6C 2질량부, MgSi4N6C 5질량부, 이트리아 3질량부 칭량하고, 물을 분산매로 하여 수지 포트와 질화규소 볼을 사용하여, 24시간 볼 밀로 분쇄 혼합을 행하였다. 또한, 물은 슬러리의 농도가 60wt％가 되도록 미리 칭량하고, 수지 포트 내에 투입하였다. 분쇄 혼합 후, 수계 수지 결합제를 22질량부 첨가하고, 또한 12시간 혼합을 행하여 슬러리상의 성형용 조성물을 얻었다. 이어서, 해당 성형용 조성물을 진공 탈포기(사야마 리켄제)를 사용하여 점도 조정을 행하고, 도공용 슬러리를 제작하였다. 그 후, 이 점도 조정한 성형용 조성물을 닥터 블레이드법에 의해 시트 성형을 행하여, 폭 75cm, 두께 0.42mmt의 시트 성형체를 얻었다.
상기한 바와 같이 얻어진 시트 성형체를, 건조 공기 중 550℃의 온도에서 탈지 처리하여, 탈지된 성형체를 얻었다. 얻어진 성형체의 물성을 표 2에 나타내었다.
그 후, 해당 탈지 후의 성형체를 소성 용기에 넣어, 질소 분위기 및 0.02MPa·G의 압력 하에 있어서, 1780℃에서 9시간 소성을 행하여, 질화규소 소결체를 얻었다. 소결체의 물성을 표 2에 나타내었다.
[비교예 1]
실시예 1에서 사용한 질화규소 분말 A를 질화규소 분말 B로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 질화규소 소결체를 얻었다. 소결체의 물성을 표 2에 나타내었다.
[실시예 2]
상기 실시예 1에 있어서, 소결 보조제의 양을 표 2에 나타내는 바와 같이 변경하고, 표 2에 나타내는 총 산소량, 성형체 밀도로 하고, 또한 소성 온도를 1740℃로 한 것 이외에는, 마찬가지로 하여 질화규소 소결체를 얻었다. 소결체의 물성을 표 2에 나타내었다.
[실시예 3]
상기 실시예 1에 있어서, 질화규소 분말로서, 질화규소 분말 C를 사용하고, 소결 보조제의 양을 조정하여 총 산소량과 성형체 밀도를 표 2에 나타내는 바와 같이 바꾼 것 이외에는, 마찬가지로 하여 질화규소 소결체를 얻었다. 소결체의 물성을 표 2에 나타내었다.
각 실시예의 결과로부터 명백한 바와 같이, 특정한 성형체를 사용한 경우에는, 원료로서 사용한 질화규소 분말의 β화율이 높으며, 또한 소성 시의 압력이 낮은 경우에도, 열전도율이 높은 소결체를 얻어지는 것을 알았다.
이에 비해, 본 발명의 요건을 충족시키지 않는 성형체를 사용한 경우에는, 소성 시의 압력이 낮은 경우에 있어서, 열전도율이 높은 소결체를 얻을 수 없었다.
Claims (10)
- β화율이 80％ 이상, 고용 산소량이 0.2질량％ 이하, 비표면적이 5 내지 20m2/g인 질화규소 분말과, 산소 결합을 갖지 않는 화합물을 포함하는 소결 보조제를 함유하고, 총 산소량이 1 내지 15질량％, 알루미늄 원소의 총 함유량이 800ppm 이하로 조정된 성형체를, 불활성 가스 분위기 및 0MPa·G 이상 0.1MPa·G 미만의 압력 하, 1200 내지 1800℃의 온도로 가열하여 질화규소를 소결하는 것을 특징으로 하는, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 질화규소 분말의 전체 산소량이 1질량％ 이상인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 성형체가, 질화규소 분말, 소결 보조제 및 물을 포함하는 성형용 조성물을 성형한 것인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 질화규소 분말은, 그 평균 입경 D50이 0.5 내지 3㎛이며, 입경 0.5㎛ 이하의 입자가 차지하는 비율이 20 내지 50질량％이며, 또한 입경 1.0㎛ 이상의 입자가 차지하는 비율이 20 내지 50질량％인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 소결 보조제가 금속 산화물을 포함하는, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 소결 보조제에 포함되는 산소 결합을 갖지 않는 화합물이, 희토류 원소 또는 마그네슘 원소를 포함하는 탄질화물계의 화합물인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 성형체의 밀도가 1.95g/cm3 이상인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 얻어지는 질화규소 소결체의 레이저 플래시법에 의해 측정된 열전도율이 80W/mK 이상인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 얻어지는 질화규소 소결체의 절연 파괴 전압이 11kV 이상인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 얻어지는 질화규소 소결체의 Ra가 0.6㎛ 이하인, 질화규소 소결체의 제조 방법.
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| CN116639985B (zh) * | 2023-06-07 | 2024-05-28 | 湖南湘瓷科艺有限公司 | 一种高导热率氮化硅陶瓷基板及其应用 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH10218612A (ja) | 1997-02-03 | 1998-08-18 | Shin Etsu Chem Co Ltd | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| JP2002128569A (ja) | 2000-10-19 | 2002-05-09 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 高熱伝導窒化ケイ素セラミックス並びにその製造方法 |
| JP2009161376A (ja) | 2007-12-28 | 2009-07-23 | Toda Kogyo Corp | 窒化ケイ素粉末の製造法 |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0829923B2 (ja) * | 1989-12-07 | 1996-03-27 | 電気化学工業株式会社 | 窒化ケイ素粉末 |
| JP4256012B2 (ja) | 1999-03-23 | 2009-04-22 | 修 山田 | 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 |
| DE10165107B3 (de) * | 2000-09-20 | 2015-06-18 | Hitachi Metals, Ltd. | Substrat mit Siliciumnitrid-Sinterkörper und Leiterplatte |
| KR101652616B1 (ko) * | 2012-03-28 | 2016-08-30 | 우베 고산 가부시키가이샤 | 질화규소 분말의 제조 방법 및 질화규소 분말, 및 질화규소 소결체 및 그것을 이용한 회로 기판 |
| JP2015086125A (ja) * | 2013-11-01 | 2015-05-07 | 国立大学法人東北大学 | 窒素・ケイ素系焼結体およびその製造方法 |
| CN106132908B (zh) * | 2014-03-31 | 2017-08-25 | 日本精细陶瓷有限公司 | 氮化硅衬底的制造方法 |
| US20200399125A1 (en) * | 2018-02-28 | 2020-12-24 | Tokuyama Corporation | Process for producing silicon nitride powder |
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-
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Patent Citations (3)
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|---|---|---|---|---|
| JPH10218612A (ja) | 1997-02-03 | 1998-08-18 | Shin Etsu Chem Co Ltd | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| JP2002128569A (ja) | 2000-10-19 | 2002-05-09 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 高熱伝導窒化ケイ素セラミックス並びにその製造方法 |
| JP2009161376A (ja) | 2007-12-28 | 2009-07-23 | Toda Kogyo Corp | 窒化ケイ素粉末の製造法 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| Journal of the Ceramic Society of Japan 100[11] 1366-1370(1992) |
| 일본 선박용 기관 학회지, 1993년 9월, 제28권, 제9호, p548-556 |
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