KR20220089332A - 전고체전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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KR20220089332A
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박경위
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현대자동차주식회사
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Abstract

전고체전지 및 이의 제조방법이 개시된다. 본 발명의 일 실시 예에 따른 전고체전지는 황화물계 고체전해질층, 상기 고체전해질층의 일면에 적층되는 음극활물질층과, 상기 음극활물질층의 일면에 적층되는 음극버퍼층을 포함하는 음극전극, 및 상기 고체전해질층의 타면에 적층되는 양극활물질층과, 상기 양극활물질층의 타면에 적층되는 양극버퍼층을 포함하는 양극전극을 포함한다.

Description

전고체전지 및 이의 제조방법{ALL-SOLID BATTERY AND MANUFACTURING METHOD}
본 발명은 전고체전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 공극률을 줄일 수 있는 전고체전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온 전지는 분리막에 의해 음극전극과 양극전극이 구획되는 구조여서 변형이나 외부 충격으로 상기 분리막이 훼손되면 단락이 발생할 수 있으며, 이로 이해, 과열 또는 폭발 등의 위험으로 이어질 수 있다.
따라서 이차 전지 분야에서 안전성을 확보할 수 있는 고체 전해질의 개발은 매우 중요한 과제라 할 수 있다.
상기 고체 전해질을 이용한 전고체전지는 전지의 안전성이 증대되며, 전해액의 누출을 방지할 수 있어 전지의 신뢰성이 향상됨과 동시에 박형의 전지 제작이 용이하다는 장점이 있다.
또한, 음극전극으로 리튬 금속을 사용할 수 있어 에너지 밀도를 향상시킬 수 있으며, 이에 따라, 소형 이차 전지와 더불어 전기 자동차용 고용량 이차 전지 등에 응용이 기대되어 차세대 전지로 각광받고 있다.
종래 기술에서의 상기한 전고체전지는 복수개의 층을 적층한 후 압연공정을 통해 접합한다.
예를 들어, 종래 기술에 따른 전고체전지는 고체전해질을 사이에 두고 음극전극과 양극전극이 대칭되게 적층된다.
이때, 상기 음극전극과 양극전극은 경질의 집전체와 연질의 활물질층을 포함한다.
이러한 전고체전지는 상기 압연공정에 의해 내부의 공극률을 낮출 순 있지만, 소재의 스프링 백 현상 또는 충,방전 시 활물질의 부피 변화로 인해 공극이 재형성되는 문제점이 있다.
다시 말해, 각 전극의 상부는 연질의 고체전해질 층으로 인해 충,방전 시 완충역할을 하여 공극률 변화를 최소화할 수 있지만, 각 전극의 하부는 경질의 집전체와 소재간의 접착임으로, 각 소재의 계면에서 상기 부피변화에 따른 공극률이 증가할 수 있다.
이에 따라, 종래 기술에 따른 전고체전지는 공극률 증가로 인해 이온 전도도 및 전자 전도도가 감소할 수 있으며, 장기적으로는 전지의 성능에 불리하게 작용할 수 있는 문제점이 있다.
이 배경기술 부분에 기재된 사항은 발명의 배경에 대한 이해를 증진하기 위하여 작성된 것으로서, 이 기술이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술이 아닌 사항을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시 예는 음극버퍼층과 양극버퍼층을 적용하여 압연공정 후 발생할 수 있는 전극 공극률을 최소화 하고, 각 층간의 계면 접착 면적을 극대화할 수 있는 전고체전지 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 하나 또는 다수의 실시 예에서는 황화물계 고체전해질층, 상기 고체전해질층의 일면에 적층되는 음극활물질층과, 상기 음극활물질층의 일면에 적층되는 음극버퍼층을 포함하는 음극전극, 및 상기 고체전해질층의 타면에 적층되는 양극활물질층과, 상기 양극활물질층의 타면에 적층되는 양극버퍼층을 포함하는 양극전극을 포함하는 전고체전지를 제공할 수 있다.
또한, 상기 음극전극은 일면에 표면조도(surface roughness)를 형성하는 음극집전체층, 상기 음극집전체층의 일면에 배치되고, 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어지는 음극프라이머층, 상기 음극프라이머층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어지는 음극버퍼층, 및 상기 음극버퍼층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 음극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어져 상기 고체전해질층과 접촉되는 음극활물질층을 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극집전체는 구리, 스테인리스 강, 티타늄, 철, 니켈로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극프라이머층은 탄소계 도전재와 바인더가 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합될 수 있다.
또한, 상기 음극버퍼층은 전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 음극버퍼층은 상기 음극프라이머층보다 연질성이 높은 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 음극버퍼층은 상기 음극활물질층과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가질 수 있다.
또한, 상기 음극활물질층은 전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 음극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 양극전극은 일면에 표면조도(surface roughness)를 형성하는 양극집전체, 상기 양극집전체의 일면에 배치되고, 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어지는 양극프라이머층, 상기 양극프라이머층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어지는 양극버퍼층, 및 상기 양극버퍼층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 음극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어져 상기 고체전해질층과 접촉되는 양극활물질층을 포함할 수 있다.
또한, 상기 양극집전체는 스테일리스 강, 티타늄, 철, 니켈, 알루미늄, 크롬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 양극프라이머층은 탄소계 도전재와 바인더가 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합될 수 있다.
또한, 상기 양극버퍼층은 전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 양극버퍼층은 상기 양극프라이머층보다 연질성이 높은 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 양극버퍼층은 상기 양극활물질층과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가질 수 있다.
또한, 상기 양극활물질층은 전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 양극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지 및 이의 제조방법은 음극버퍼층과 양극버퍼층을 적용하여 압연공정 후 발생할 수 있는 전극 공극률을 최소화 하고, 각 층간의 계면 접착 면적을 극대화할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지 및 이의 제조방법은 충,방전 시 발생할 수 있는 음극활물질 또는 양극활물질의 부피 변화로 인한 변형을 최소화하여 결과적으로 수명 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
그 외에 본 발명의 실시 예로 인해 얻을 수 있거나 예측되는 효과에 대해서는 본 발명의 실시 예에 대한 상세한 설명에서 직접적 또는 암시적으로 개시하도록 한다. 즉 본 발명의 실시 예에 따라 예측되는 다양한 효과에 대해서는 후술될 상세한 설명 내에서 개시될 것이다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시 에에 따른 전고체전지의 음극전극의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시 에에 따른 전고체전지의 양극전극의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이다.
도 4 내지 도 11은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지의 제조방법을 순차적으로 나타낸 도면이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시 예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시 예에 한정되지 않는다.
본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호를 적용하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이고, 도 2는 본 발명의 실시 에에 따른 전고체전지의 음극전극의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이며, 도 3은 본 발명의 실시 에에 따른 전고체전지의 양극전극의 단면구조를 대략적으로 도시화하여 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지(1)는 황화물계 고체전해질층(10), 음극전극(20), 및 양극전극(30)을 포함한다.
상기 고체전해질층(10)의 일면에 음극전극(20)이 적층되고, 타면에 양극전극(30)이 적층된다.
예를 들어, 상기 고체전해질층(10)을 기준으로 하측으로 음극전극(20)이 적층될 수 있고, 상측으로 양극전극(30)이 적층될 수 있다.
본 발명의 실시 예에서는 도면을 기준으로 좌우, 전후 및 상하 방향으로 설정하는데, 상측을 향하는 부분을 상부, 상단, 상면 및 상단부로 정의하며, 하측을 향하는 부분을 하부, 하단, 하면 및 하단부로 정의하기로 한다.
상기와 같은 기준방향의 정의는 상대적인 의미로서, 본 발명의 전고체전지(1)의 기준위치 등에 따라서 그 방향이 달라질 수 있으므로, 상기한 기준방향이 본 실시 예의 기준방향으로 반드시 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 실시 예에서, 상기 고체전해질층(10)은 황화 리튬(Lithium sulfide)계 화합물, 또는 아기로다이트(argyrodite)계 화합물을 포함하는 황화물계 소재를 적용할 수 있다.
이는, 상기 고체전해질층(10)에 적용되는 황화물계 소재는 산화물계 소재보다 연질적 특성이 우수하여 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지(1)의 구조적 특성에 적합한 이점이 있다.
이러한 고체전해질층(10)은 이온전도도가 1*10-3S/cm 이상인 소재를 적용하는 것이 유리하다.
또한, 상기 고체전해질층(10)은 입도(분말을 이루는 알갱이 하나하나의 평균 지름)는 0.1㎛ 이상 10㎛ 이하의 범위에서 설정될 수 있다.
이러한 고체전해질층(10)은 0.1g/cm3 이상 1 g/cm3 이하의 범위에서 설정되는 밀도로 이루어질 수 있다.
상기 고체전해질층(10)은 50㎛ 이상 100㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 실시 예에서, 상기 음극전극(20)은 음극집전체(21), 음극프라이머층(23), 음극버퍼층(25), 및 음극활물질층(27)으로 이루어진다.
상기 음극집전체(21)는 구리, 스테인리스 강, 티타늄, 철, 니켈로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하여 이루어질 수 있다.
이러한 음극집전체(21)는 상면에 표면조도(surface roughness)를 형성한다.
상기 표면조도는 표면 거칠기로 표면에 생기는 미세한 요철의 정도를 의미한다.
이러한 표면조도는 플라즈마 표면처리 또는 코로나 표면처리를 통해 형성할 수 있다.
상기 음극집전체(21)는 15㎛ 이상 20㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
그리고 상기 음극집전체(21)의 상면에는 음극프라이머층(23)이 형성된다.
상기 음극프라이머층(23)은 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
예를 들어, 상기 음극프라이머층(23)은 도전재와 바인더를 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합하여 형성할 수 있다.
상기 음극프라이머층(23)은 1㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 음극프라이머층(23)의 상면에는 음극버퍼층(25)이 형성된다.
상기 음극버퍼층(25)은 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더를 혼합하여 형성할 수 있다.
예를 들어, 상기 음극버퍼층(25)은 전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
상기 음극버퍼층(25)은 상기 음극활물질층(27)과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가질 수 있다.
예를 들어, 상기 음극버퍼층(25)은 1mS/cm 이상 9.99*10-9S/cm 이하의 범위에서 설정되는 이온전도도를 가질 수 있다.
또한, 상기 음극버퍼층(25)은 상기 음극프라이머층(23)보다 연질성이 높은 것이 특징이다.
상기 음극버퍼층(25)은 20㎛ 이상 100㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기한 음극버퍼층(25)의 상면에는 음극활물질층(27)이 형성된다.
상기 음극활물질층(27)은 황화물계 소재, 음극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 형성될 수 있다.
예를 들어, 상기 음극활물질층(27)은 전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 음극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
상기 음극활물질층(27)은 20㎛ 이상 100㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기한 음극활물질층(27)의 상면에는 상기 고체전해질층(10)이 배치된다.
그리고 상기 고체전해질층(10)의 상면에는 양극전극(30)이 형성되는데, 상기 양극전극(30)은 상기 음극전극(20)과 상기 고체전해질층(10)을 기준으로 대칭되게 형성된다.
도 3을 참조하면, 상기 양극전극(30)은 상기 음극전극(20)과 동일하게 형성한 후, 상하 방향으로 반전시켜 상기 고체전체질층의 상면에 적층하는 것이나, 구조의 설명에 있어서는 도 3에 나타난 방향을 기준으로 기재하고자 한다.
이에, 상기 양극전극(30)은 최외각 상부에 위치된 양극집전체(31)부터 설명하기로 한다.
본 실시 예에서, 상기 양극전극(30)은 양극집전체(31), 양극프라이머층(33), 양극버퍼층(35), 및 양극활물질층(37)으로 이루어진다.
상기 양극집전체(31)는 스테일리스 강, 티타늄, 철, 니켈, 알루미늄, 크롬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하여 이루어질 수 있다.
이러한 양극집전체(31)는 하면에 표면조도를 형성한다.
상기 양극집전체(31) 상의 표면조도는 상기 음극집전체(21) 상의 표면조도와 동일하다.
상기 양극집전체(31)는 15㎛ 이상 20㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
그리고 상기 양극집전체(31)의 하면에는 양극프라이머층(33)이 형성된다.
상기 양극프라이머층(33)은 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
예를 들어, 상기 양극프라이머층(33)은 도전재와 바인더를 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합하여 형성할 수 있다.
상기 양극프라이머층(33)은 1㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 양극프라이머층(33)의 하면에는 양극버퍼층(35)이 형성된다.
상기 양극버퍼층(35)은 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더를 혼합하여 형성할 수 있다.
예를 들어, 상기 양극버퍼층(35)은 전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
상기 양극버퍼층(35)은 상기 양극활물질층(37)과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가질 수 있다.
예를 들어, 상기 양극버퍼층(35)은 1mS/cm 이상 9.99*10-9S/cm 이하의 범위에서 설정되는 이온전도도를 가질 수 있다.
또한, 상기 양극버퍼층(35)은 상기 양극프라이머층(33)보다 연질성이 높은 것이 특징이다.
상기 양극버퍼층(35)은 1㎛ 이상 5㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기한 양극버퍼층(35)의 하면에는 양극활물질층(37)이 형성된다.
상기 양극활물질층(37)은 황화물계 소재, 양극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 형성될 수 있다.
예를 들어, 상기 양극활물질층(37)은 전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 양극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어질 수 있다.
상기 양극활물질층(37)은 20㎛ 이상 100㎛ 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 양극활물질층(37)의 하면에는 고체전해질층(10)이 배치되는 구조로 이루어진다.
상기한 바와 같이 구성되는 전고체전지의 제조방법은 다음과 같다.
도 4 내지 도 11은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지의 제조방법을 순차적으로 나타낸 도면이다.
본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지의 제조방법은 음극전극(20)과 양극전극(30)을 별도로 각각 제조한 후, 고체전해질층(10)의 일면과 타면에 각각 음극전극(20)과 양극전극(30)을 접합하는 방법으로 이루어진다.
이때, 상기 음극전극(20)이 상기 고체전해질층(10)의 하면에, 상기 양극전극(30)이 상기 고체전해질층(10)의 상면에 배치된다.
이에, 상기 양극전극(30)은 각 물질을 순서대로 적층한 후, 상하 방향으로 반전시켜 상기 고체전해질층(10)의 상면에 접합함으로써, 상기 음극전극(20)과 상기 고체전해질층(10)을 기준으로 대칭되게 형성될 수 있다.
도 4를 참조하면, 음극집전체(21)의 상면에 표면처리를 통해 표면조도를 형성한다.
상기 표면처리는 플라즈마 표면처리 또는 코로나 표면처리를 포함할 수 있다.
상기 플라즈마 표면처리 또는 코로나 표면처리는 상기 음극집전체(21)의 상면에 플라즈마 또는 코로나를 조사하여 표면의 상태를 변화시켜 표면을 거칠게 하는 공정이다.
이러한 표면처리는 표면 거칠기에 따른 접착 면적을 증가시키기 위함이다.
도 5를 참조하면, 상기 음극집전체(21)의 상면에 음극프라이머층(23)을 형성한다.
상기 음극프라이머층(23)은 습식 코팅을 통해 형성되는데, 예를 들어, 상기 습식 코팅은 그라비아 코팅, 슬롯다이 코팅을 포함할 수 있다.
이러한 음극프라이머층(23)은 상기 음극집전체(21)의 부식을 방지할 수 있다.
또한, 상기 음극프라이머층(23)은 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어지며, 상기 탄소계 도전재에 의해 전자전도성을 향상시킬 수 있다.
도 6을 참조하면, 상기 음극프라이머층(23)의 상면에 음극버퍼층(25)을 형성한다.
상기 음극버퍼층(25)은 습식 코팅을 통해 형성되는데, 예를 들어, 상기 습식 코팅은 그라비아 코팅, 슬롯다이 코팅을 포함할 수 있다.
이러한 음극버퍼층(25)은 상기 음극프라이머층(23)보다 연질성이 높은 것이 특징이다.
상기한 음극버퍼층(25)은 이온 및 전자의 이동이 가능하여 용량을 향상시킬 수 있다.
도 7을 참조하면, 상기 음극버퍼층(25)의 상면에 음극활물질층(27)을 형성한다.
상기 음극활물질층(27)은 상기 음극버퍼층(25)과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가지는 것이 특징이다.
도 8을 참조하면, 상기와 같이 음극집전체(21), 음극프라이머층(23), 음극버퍼층(25), 및 음극활물질층(27)이 적층되면, 압연공정을 진행한다.
이때, 상기 압연공정은 0.1MPa 이상 10MPa 이하의 범위에서 설정되는 압력으로 수행한다.
상기 음극전극(20)은 상기 음극버퍼층(25)의 높은 연질성에 의해 상기 압연공정 시, 상기 음극버퍼층(25)과 음극활물질층(27)과의 사이에 물리적 응집력이 증대된다.
도 9를 참조하면, 상기 음극활물질의 상면에 고체전해질층(10)을 형성한다.
상기 고체전해질층(10)은 습식 코팅을 통해 형성되는데, 예를 들어, 상기 습식 코팅은 그라비아 코팅, 슬롯다이 코팅을 포함할 수 있다.
상기 고체전해질층(10)을 통해 이온이 이동할 수 있다.
다음으로, 도 4 내지 도 8의 과정을 반복하며 양극전극(30)을 형성한다.
즉, 양극집전체(31)의 상면에 양극프라이머층(33)을 형성하고, 상기 양극프라이머층(33)의 상면에 양극버퍼층(35)을 형성하며, 상기 양극버퍼층(35)의 상면에 양극활물질층(37)을 형성한다.
도 10을 참조하면, 상기와 같이 형성된 양극전극(30)을 상하 방향으로 반전시킨 후, 상기 고체전해질층(10)의 상면에 적층시킨다.
다시 말해, 상기 양극전극(30)의 양극활물질층(37)이 상기 고체전해질층(10)과 접촉되도록 위치시켜 적층한다.
도 11을 참조하면, 적층된 상기 음극전극(20), 고체전해질층(10), 및 양극전극(30)에 압연공정을 진행한다.
이때, 상기 압연공정은 0.1MPa 이상 10MPa 이하의 범위에서 설정되는 압력으로 수행한다.
상기 전고체전지(1)는 상기 압연공정으로 이해 상기 음극활물질, 고체전해질층(10), 및 양극활물질 사이의 결착력을 향상시킬 수 있다.
따라서 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지 및 이의 제조방법은 음극버퍼층(25)과 양극버퍼층(35)을 적용하여 압연공정 후 발생할 수 있는 전극 공극률을 최소화 하고, 각 층간의 계면 접착 면적을 극대화할 수 있다.
이를 통해, 상기 전고체전지 및 이의 제조방법은 전극의 상,하부에서 이온과 전자가 균일하게 이동할 수 있어 출력이 향상되고, 내구성을 개선할 수 있다.
더불어, 본 발명의 실시 예에 따른 전고체전지 및 이의 제조방법은 충,방전 시 발생할 수 있는 음극활물질 또는 양극활물질의 부피 변화로 인한 변형을 최소화하여 결과적으로 수명 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
1: 전고체전지
10: 고체전해질층
20: 음극전극
21: 음극집전체
23: 음극프라이머층
25: 음극버퍼층
27: 음극활물질층
30: 양극전극
31: 양극집전체
33: 양극프라이머층
35: 양극버퍼층
37: 양극활물질층

Claims (20)

  1. 황화물계 고체전해질층;
    상기 고체전해질층의 일면에 적층되는 음극활물질층과, 상기 음극활물질층의 일면에 적층되는 음극버퍼층을 포함하는 음극전극; 및
    상기 고체전해질층의 타면에 적층되는 양극활물질층과, 상기 양극활물질층의 타면에 적층되는 양극버퍼층을 포함하는 양극전극;
    을 포함하는 전고체전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 음극전극은
    일면에 표면조도(surface roughness)를 형성하는 음극집전체층;
    상기 음극집전체층의 일면에 배치되고, 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어지는 음극프라이머층;
    상기 음극프라이머층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어지는 음극버퍼층; 및
    상기 음극버퍼층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 음극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어져 상기 고체전해질층과 접촉되는 음극활물질층;
    을 포함하는 전고체전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 음극집전체는
    구리, 스테인리스 강, 티타늄, 철, 니켈로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 전고체전지.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 음극프라이머층은
    탄소계 도전재와 바인더가 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합되는 전고체전지.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 음극버퍼층은
    전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어지는 전고체전지.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 음극버퍼층은
    상기 음극프라이머층보다 연질성이 높은 것을 특징으로 하는 전고체전지.
  7. 제2항에 있어서,
    상기 음극버퍼층은
    상기 음극활물질층과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가지는 전고체전지.
  8. 제2항에 있어서,
    상기 음극활물질층은
    전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 음극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어지는 전고체전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 양극전극은
    일면에 표면조도(surface roughness)를 형성하는 양극집전체;
    상기 양극집전체의 일면에 배치되고, 탄소계 도전재와 바인더의 혼합물로 이루어지는 양극프라이머층;
    상기 양극프라이머층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어지는 양극버퍼층; 및
    상기 양극버퍼층의 일면에 배치되고, 황화물계 소재, 음극활물질, 도전재, 및 바인더의 혼합물로 이루어져 상기 고체전해질층과 접촉되는 양극활물질층;
    을 포함하는 전고체전지.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 양극집전체는
    스테일리스 강, 티타늄, 철, 니켈, 알루미늄, 크롬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 전고체전지.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 양극프라이머층은
    탄소계 도전재와 바인더가 7:3 내지 9.5:0.5의 비율로 혼합되는 전고체전지.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 양극버퍼층은
    전체중량의 100을 기준으로 60wt% 이상 90wt% 이하 범위에서 설정되는 황화물계 소재와, 9wt% 이상 30wt% 이하 범위에서 설정되는 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위에서 설정되는 바인더의 혼합물로 이루어지는 전고체전지.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 양극버퍼층은
    상기 양극프라이머층보다 연질성이 높은 것을 특징으로 하는 전고체전지.
  14. 제9항에 있어서,
    상기 양극버퍼층은
    상기 양극활물질층과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가지는 전고체전지.
  15. 제9항에 있어서,
    상기 양극활물질층은
    전체중량의 100을 기준으로 8wt% 이상 30wt% 이하 범위의 황화물계 소재와, 60wt% 이상 90wt% 이하 범위의 양극활물질과, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 도전재와, 1wt% 이상 10wt% 이하 범위의 바인더의 혼합물로 이루어지는 전고체전지.
  16. 전고체전지의 제조방법으로서,
    음극활물질층과 음극버퍼층을 포함하는 음극전극을 형성하는 제1단계;
    상기 음극전극의 일면에 황화물계 고체전해질층을 형성하는 제2단계;
    양극활물질층과 양극버퍼층을 포함하는 양극전극을 형성하는 제3단계; 및
    상기 고체전해질층의 타면에 상기 양극전극을 접합하는 제4단계;
    를 포함하는 전고체전지의 제조방법.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 제1단계는
    음극집전체의 일면에 표면처리를 통해 표면조도를 형성하는 단계;
    상기 음극집전체의 일면에 습식 코팅을 통해 음극프라이머층을 형성하는 단계;
    상기 음극프라이머층의 일면에 습식 코팅을 통해 상기 음극프라이머층보다 연질성이 높은 음극버퍼층을 형성하는 단계;
    상기 음극버퍼층의 일면에 상기 음극버퍼층과 동일한 이온전도도와 전자 전도도를 가지는 음극활물질층을 형성하는 단계; 및
    적층된 상기 음극집전체, 음극프라이머층, 음극버퍼층, 및 음극활물질층을 압연하는 단계;
    를 포함하는 전고체전지의 제조방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 제2단계는
    상기 음극활물질층의 일면에 습식 코팅을 통해 상기 고체전해질층을 형성하는 단계인 전고체전지의 제조방법.
  19. 제16항에 있어서,
    상기 제3단계는
    양극집전체의 일면에 표면처리를 통해 표면조도를 형성하는 단계;
    상기 양극집전체의 일면에 습식 코팅을 통해 탄소계 물질과 바인더의 혼합물로 이루어진 양극프라이머층을 형성하는 단계;
    상기 양극프라이머층의 일면에 상기 양극프라이머층보다 연질성이 높은 양극버퍼층을 형성하는 단계;
    상기 양극버퍼층의 일면에 상기 양극버퍼층과 동일한 이온전도도와 전자전도도를 가지는 양극활물질층을 형성하는 단계; 및
    적층된 상기 양극집전체, 양극프라이머층, 양극버퍼층, 및 양극활물질층을 압연하는 단계;
    를 포함하는 전고체전지의 제조방법.
  20. 제16항에 있어서,
    상기 제4단계는
    상기 양극전극을 상하 방향으로 반전시킨 후, 상기 고체전해질과 상기 양극전극의 양극활물질층을 접촉시키는 단계; 및
    상기 음극전극, 고체전해질층, 양극전극을 압연하는 단계;
    를 포함하는 전고체전지의 제조방법.
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