KR20160116969A - 이차전지용 전극 및 그 제조방법 - Google Patents

이차전지용 전극 및 그 제조방법 Download PDF

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KR20160116969A KR1020150045457A KR20150045457A KR20160116969A KR 20160116969 A KR20160116969 A KR 20160116969A KR 1020150045457 A KR1020150045457 A KR 1020150045457A KR 20150045457 A KR20150045457 A KR 20150045457A KR 20160116969 A KR20160116969 A KR 20160116969A
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Abstract

본 발명은 전극 집전체 및 상기 전극 집전체의 적어도 일 면 상에 형성된 전극 활물질층을 포함하는 이차전지용 전극에 있어서, 상기 전극 활물질층은, 표면으로부터 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 구비하고, 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)는 0.2~1.0 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

이차전지용 전극 및 그 제조방법{Electrode for secondary battery and Method for manufacturing the same}
본 발명은 이차전지용 전극 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전해액에 대한 함침성이 향상된 이차전지용 전극 및 그 제조방법에 관한 것이다.
근래에 휴대폰, 노트북, PDA 등과 같은 휴대용 전자기기들의 보급으로 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화가 가능한 이차전지의 수요량이 급증하고 있으며, 이에 따라 이차전지의 성능이 점차 개선되어 대량 생산되고 있다.
대표적인 이차전지로 니켈수소(Ni-MH) 전지와 리튬이온(Li-ion) 전지가 사용되고 있다. 또한 이차전지는 전극조립체를 수용하고 있는 케이스의 외관에 따라서 원통형과 각형 및 파우치형 전지로 구분할 수 있다.
이러한 이차전지의 조립은 양극, 음극 및 분리막을 서로 번갈아가며 겹친 후, 일정 크기 및 모양의 캔(can) 혹은 파우치(pouch) 등의 전지케이스에 삽입한 후, 최종적으로 전해액을 주입함으로써 이루어진다.
이때, 나중에 주입된 전해액은 모세관 힘(capillary force)에 의해 양극, 음극 및 분리막 사이로 스며들게 되며, 이러한 전해액은 이온의 이동을 위한 매개체로서의 역할을 수행하는 것이다. 전해액의 함침이 잘 이루어지지 않는 경우에는 제조된 이차전지의 성능이 충분히 발휘될 수 없게 된다.
그러나, 이차전지 생산 과정에 있어서, 전해액을 주입 후 전극 및 분리막에 잘 함침되도록 하는 데에는 결코 적지 않은 시간이 소요되며, 까다로운 공정 조건이 요구된다.
현재 이차 전지의 에너지 저장 능력을 향상시키기 위한 노력이 많이 요구되고 있다. 특히 활물질의 조성을 변화시키려는 노력뿐만 아니라 활물질량을 늘리는 고로딩 기술을 적용하고 있지만 고로딩 적용시 전해액의 함침성 문제로 인하여 전지 성능이 발현되지 못하고 있다.
KR 2013-0031192 A KR 2006-0055380 A
상기 종래 기술의 문제점을 해결하기 위해, 본 발명은 전해액의 함침성을 향상시켜 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 이차전지용 전극 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
다만, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래에 기재된 발명의 설명으로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상술한 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명은 전극 집전체 및 상기 전극 집전체의 적어도 일 면 상에 형성된 전극 활물질층을 포함하는 이차전지용 전극에 있어서, 상기 전극 활물질층은, 표면으로부터 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 구비하고, 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)는 0.2~1.0 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제공한다.
또한, 본 발명은 (a) 전극 집전체를 준비하는 단계; (b) 상기 전극 집전체의 양 면 중 적어도 어느 일 면 상에 전극 활물질층을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 전극 활물질층의 표면에 레이저를 조사하여 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 형성하되, 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)가 0.2~1.0에 해당하도록 패터닝하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 이차전지용 전극에 대한 전해액 함침성이 향상되며, 이로써 이차전지의 제조공정 효율을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 이차전지의 성능을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따르면, 이차전지용 전극의 음각 패턴의 제조시 레이저를 이용한 라인 형태 패턴의 폭을 조절함으로써 방전 용량 증가, 정전류 충전 시간 증가 등을 통해 전지 성능을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따르면, 이차전지용 전극의 음각 패턴의 제조시 레이저를 이용한 라인 형태 패턴 형성 공정의 조건 및 형상, 전지성능의 면에서 레이저 패턴 형성 공정의 최적화가 가능하다.
도 1 및 도 2는 본 발명의 실시예(narrow 패턴) 및 비교예(wide 패턴)에 따라 제조한 음각 패턴의 광학 현미경 이미지 및 광학 프로파일러 이미지이다.
도 3은 레이저의 빔 사이즈(beam size)의 변화에 따라 레이저 패터닝에 의해 형성된 음각 패턴의 접촉각이 변하는 것을 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 실시예1(narrow 패턴) 및 비교예1(wide 패턴)에 따라 제조한 음각 패턴을 구비한 전지의 초기 사이클 결과 레퍼런스 대비 패턴 셀의 활물질 감소로 인해 충전 및 방전 용량이 감소하는 것을 보여주는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예1(narrow 패턴) 및 비교예1(wide 패턴)에 따라 제조한 음각 패턴을 구비한 전지의 충전 rate별 충전 시간 변화를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예1(narrow 패턴) 및 비교예1(wide 패턴)에 따라 제조한 음각 패턴을 구비한 전지의 방전 rate별 충전 시간 변화를 나타낸 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극은 전극 집전체 및 전극 집전체의 양 면 중 적어도 어느 일 면 상에 형성되는 전극 활물질층을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면 전극 집전체의 일 면 상에만 전극 활물질층이 형성될 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 양 면 모두에 전극 활물질층이 형성되는 것도 가능함은 물론이다.
상기 전극 집전체는 양극용 집전체 또는 음극용 집전체일 수 있으며, 특별한 제한없이 당업계에서 알려진 통상적인 방법 또는 변형된 방법에 따라서 준비할 수 있다.
상기 양극용 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 상기 양극용 집전체의 표면에 미세한 요철을 형성함으로써 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 또한, 상기 양극용 집전체는 3 내지 500 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 음극용 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 상기 음극용 집전체는 3 내지 500 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 전극 활물질층은 양극 활물질층 또는 음극 활물질층일 수 있으며, 상기 양극 활물질층 또는 음극 활물질층은 특별한 제한 없이 당업계에서 알려진 통상적인 방법 또는 변형된 방법에 따라서 준비할 수 있으며, 상기 전극 활물질층의 두께는 50 내지 200㎛일 수 있다.
상기 전극 활물질층이 양극 활물질층인 경우에는, 예를 들어, LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬계 산화물을 주성분으로 하는 화합물이 이용될 수 있고, 음극 활물질층인 경우에는, 예를 들어, 탄소 계열 물질, Si, Sn, 틴 옥사이드, 틴 합금 복합체(composite tin alloys), 전이 금속 산화물 등이 이용될 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극에 포함되는 상기 전극 활물질층은, 전해액에 대한 함침성 향상을 위해, 표면으로부터 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 구비한다.
본 발명에서는 상기 전극 활물질층에 복수의 라인 형태의 음각 패턴을 형성함으로써 모세관 현상에 의해 전극 활물질층으로의 전해액의 흡수를 촉진시키도록 하였다.
상기 라인 형태의 음각 패턴은 레이저 패터닝에 의해 형성하는 것이 바람직하다. 즉, 상기 라인 형태의 음각 패턴은, 전극 집전체의 일면 또는 양 면 상에 전극 활물질층을 형성한 후 전극 활물질층 표면에 대해 레이저 패터닝 작업을 수행함으로써 형성될 수 있다.
그러나, 레이저 패터닝 결과 전극 활물질층 표면에 형성된 라인 형태의 음각 패턴의 폭이 넘 큰 경우 모세관 현상에 의한 전극 활물질층으로의 전해액의 흡수 촉진 효과가 미흡할 수 있다.
따라서, 본 발명은 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)는 0.2~1.0인 것을 특징으로 한다. 본 발명에서는 상기와 같은 음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭의 비를 갖는 패턴을 "narrow" 패턴이라고 한다.
상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비가 0.2미만인 경우에는 모세관 현상이 발생하지 않아 전해액의 함침성 향상 효과를 기대하기 어렵고, 1.0초과인 경우에는 전극 활물질의 양적인 손실이 많아 에너지 밀도의 저하를 가져온다. 본 발명에서는 음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭의 비가 0.2미만인 패턴을 "wide" 패턴이라고 한다.
상기 음각 패턴의 폭은 레이저 패터닝 시 사용하는 레이저의 빔 사이즈를 조절함으로써 제어할 수 있다. 구체적으로 상기 음각 패턴의 폭은 레이저의 빔 사이즈(beam size)를 크게 할수록 증가한다.
레이저의 빔 사이즈는 레이저의 광학(optics) 및 포커싱(focusing) 위치 변경을 통해 변화시킬 수 있다. 광학(optics)을 통한 빔 사이즈의 변화는 빔을 퍼지지 않도록 만들어주는 조준렌즈(collimating lens)의 배율과, 레이저 스캐너를 통과한 빔이 같은 평면상에 포커싱(focusing)되도록 설계한 f-theta lens의 배율로 변화시킬 수 있다. 또한 레이저 빔의 인 포커스(in focus) 면이 아닌 아웃오브포커스(out of focus) 면에서 레이저 패터닝을 하면 빔 사이즈가 큰 상태에서 패터닝을 실시할 수 있다.
또한, 본 발명의 음각 패턴은 0~70°의 접촉각을 갖는 것을 특징으로 한다. 음각 패턴이 접촉각이 70°를 초과하는 경우 패턴된 라인에 의한 모세관 현상이 발생하지 않아 전해액의 함침성 향상 효과를 기대하기 어렵다.
상기 음각 패턴은 전극 활물질층의 두께 대비 5% 내지 40%의 깊이를 갖는 것이 바람직하다. 상기 음각 패턴의 깊이가 전극 활물질층의 두께 대비 5% 미만인 경우에는 음각 패턴의 형성에 따른 전해액의 함침성 향상 효과를 기대하기 어렵고, 40%를 초과하는 경우에는 전극 활물질의 양적인 손실이 지나치게 커지므로 에너지 밀도의 심각한 저하를 가져올 수 있다.
상기 음각 패턴의 간격에 대한 음각 패턴 폭의 비는 2:1~3:1 인 것이 바람직하다. 상기 음각 패턴의 간격에 대한 음각 패턴 폭의 비가 2:1 미만인 경우에는 전극 활물질의 양적인 손실이 많아 에너지 밀도의 저하를 가져오며, 3:1 초과인 경우에는 음각 패턴의 형성에 따른 전해액의 함침성 향상 효과를 기대하기 어렵다.
상기 음각 패턴의 간격은 100㎛~200㎛ 인 것이 바람직하다. 상기 음각 패턴의 간격이 100㎛ 미만인 경우에는 전극 활물질의 양적인 손실이 많아 에너지 밀도의 저하를 가져오며, 200㎛ 초과인 경우에는 음각 패턴의 형성에 따른 함침성 향상 효과를 기대하기 어렵다.
상기 전극은 양극 또는 음극에 해당할 수 있다. 전극 활물질층(2)에 음각 패턴이 형성된 전극은 전해액 함침성이 향상되므로, 이러한 전극을 이용하여 양극 및 음극을 만들고, 그 사이에 분리막을 개재한 후, 케이싱 하여 이차전지를 제작하는 경우, 전해액 함침에 소요되는 시간을 단축시킴으로써 제조공정의 효율을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 이차전지의 성능 또한 향상시킬 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 본 발명에 따른 이차전지용 전극이 양극 및 음극 중 적어도 어느 하나로서 적용된 것인 이차전지가 제공된다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, (a) 전극 집전체를 준비하는 단계; (b) 상기 전극 집전체의 양 면 중 적어도 어느 일 면 상에 전극 활물질층을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 전극 활물질층의 표면에 레이저를 조사하여 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 형성하되, 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)가 0.2~1.0에 해당하도록 패터닝하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조방법이 제공된다.
상기 음각 패턴은 0~70°의 접촉각을 갖는 것을 특징으로 한다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다.
<실시예 1>
모노셀 (Mono-cell) 용 전극의 제조
Graphite 계열의 음극 활물질을 사용하고, 도전재(Denka black), 증점제(CMC), 바인더(SBR)를 각각 97.5:0.5:1.0:1.0의 중량비로 증류수 (H2O)에 넣고 믹싱하여 음극 합제를 제조한 후 20㎛ 두께의 구리 호일에 코팅한 후 압연 및 건조하여 음극을 제조한 후 IR 레이저 스캔을 1회 실시하여 패턴 간격 200㎛, 패턴 폭 50㎛, 패턴 깊이 20㎛의 음각 패턴을 상기 음극 활물질상에 형성하여 모노셀 용 음극을 제조하였다.
모노셀 (Mono-cell) 전지의 제조
리튬 메탈과 상기 제조된 음극 사이에 분리막을 개재하여 전극조립체를 제조하고, 이를 전지케이스에 내장하였다.
여기에 에틸 카보네이트와 에틸메틸 카보네이트가 부피비를 기준으로 1:2로 혼합되어 있고, 리튬염으로 1M 의 LiPF6를 포함하고 있는 리튬 비수계 전해액을 주입한 다음, 밀봉하여 모노셀(Mono-cell) 전지를 제조하였다.
<비교예 1>
패턴 간격 200㎛, 패턴 폭 120㎛, 패턴 깊이 20㎛의 음각 패턴을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 전지를 제조하였다.
<레퍼런스>
레이저 패터닝을 실시하지 않고 실시예 1과 동일하게 전지를 제조하였다.
<실험예 1>
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조한 전지에 대해 1st 사이클(0.1C/0.1C) 및 2nd 사이클(0.2C/0.2C)에 걸쳐 충전 및 방전 시험을 진행하여 그 결과를 하기 표 1에 나타냈다. 레퍼런스에 대해 동일한 시험을 진행하였다.
1st 사이클(0.1C/0.1C) 2nd 사이클(0.2C/0.2C)
충전(mAh) 방전(mAh) 효율(%) 충전(mAh) 방전(mAh) 효율(%)
레퍼런스 56.7 55.5 97.9 56.4 54.8 97.1
실시예 1 52.4 50.6 96.6 54.0 52.8 97.8
비교예 1 46.4 45.6 98.1 50.9 49.7 97.5
상기 표 1에 나타난 것과 같이, 레이저 패터닝에 의한 음극 패턴 전극이 형성된 실시예 1 및 비교예 1의 전지는 레퍼런스와 대비하여 패턴 셀의 활물질 감소로 인해 충전 및 방전 용량이 감소하였다.
<실험예 2>
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조한 전지에 대해 전류 별 충전 시험을 진행하여 그 결과를 하기 표 2에 나타냈다. 레퍼런스에 대해 동일한 시험을 진행하였다.
정전류 충전 시간(Min)
0.5C 충전 1.0C 충전 2.0C 충전
레퍼런스 123.0 36.5 8.0
실시예1 127.5 38.0 8.0
비교예1 115.0 33.0 6.7
상기 표 2에 나타난 것과 같이, 초기 성능과 동일하게 상기 실시예 1에서 제조한 전지(narrow)는 레퍼런스 대비 정전류(CC) 충전 시간이 증가하였다. 반면, 비교예1에서 제조한 전지(wide)는 레퍼런스 대비 정전류 충전 시간이 감소하였다.
<실험예 3>
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조한 전지에 대해 전류 별 방전 시험을 진행하여 그 결과를 하기 표 3에 나타냈다. 레퍼런스에 대해 동일한 시험을 진행하였다.
0.2C
방전용량(mAh)		 1.0C 방전 2.0C 방전
용량(mAh) 1.0C/0.2C(%) 용량(mAh) 2.0C/0.2C(%)
레퍼런스 54.8 42.8 78.2 16.2 29.5
실시예1 52.8 43.3 82.1 17.4 32.9
비교예1 49.7 36.7 73.8 13.6 27.3
상기 표 3에 나타난 것과 같이, 상기 비교예 1에서 제조한 전지(wide)는 레퍼런스 대비 방전 용량이 감소하였다. 그러나, 실시예 1에서 제조한 전지(narrow)의 경우 레퍼런스 대비 1.0C 방전용량 및 2.0C 방전용량이 증가하였다.
이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이에 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (10)

  1. 전극 집전체 및 상기 전극 집전체의 적어도 일 면 상에 형성된 전극 활물질층을 포함하는 이차전지용 전극에 있어서,
    상기 전극 활물질층은, 표면으로부터 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 구비하고,
    상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)는 0.2~1.0 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 음각 패턴은 0~70°의 접촉각을 갖는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 음각 패턴은,
    상기 전극 활물질층의 두께 대비 5% 내지 40%의 깊이를 갖는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 음각 패턴은,
    상기 음각 패턴의 간격에 대한 음각 패턴 폭의 비가 2:1~3:1 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 음각 패턴은,
    간격이 100~200㎛ 인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 음각 패턴은,
    레이저를 이용한 레이저 패터닝에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극은,
    양극 또는 음극인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  8. 청구항 1 내지 청구항 7 중 어느 한 항에 따른 이차전지용 전극이 양극 및 음극 중 적어도 어느 하나로서 적용된 것인 이차전지.
  9. (a) 전극 집전체를 준비하는 단계;
    (b) 상기 전극 집전체의 양 면 중 적어도 어느 일 면 상에 전극 활물질층을 형성하는 단계; 및
    (c) 상기 전극 활물질층의 표면에 레이저를 조사하여 일정 깊이로 형성되고 서로 이격되어 나란하게 형성된 복수의 라인 형태를 갖는 음각 패턴을 형성하되, 상기 음각 패턴의 폭에 대한 음각 패턴의 깊이의 비(음각 패턴의 깊이/음각 패턴의 폭)가 0.2~1.0에 해당하도록 패터닝하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 음각 패턴은 0~70°의 접촉각을 갖는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
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