KR20210041090A - 압전 디바이스 및 압전 디바이스 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
리크 패스의 발생을 억제하여 양호한 압전 특성을 갖는 압전 디바이스 및 그 제조 방법을 제공한다. 압전 디바이스는 기재 상에 제 1 전극, 압전체층, 제 2 전극의 순서로 적층되어 있고, 적어도 상기 제 1 전극은 비결정질 산화물 전도체로 형성되어 있다.
Description
본 발명은 압전 디바이스 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
종래부터 물질의 압전 효과를 이용한 압전 소자가 사용되고 있다. 압전 효과는 물질에 압력이 가해짐으로써, 압력에 따른 분극이 발생하는 현상을 말한다. 압전 효과를 이용하여 압력 센서, 가속도 센서, 탄성파를 검출하는 AE (acoustic emission) 센서 등 다양한 센서가 제작되고 있다.
압전 디바이스는 일반적으로 한 쌍의 전극 사이에 압전 재료의 층을 구비하여 구성된다. 전극 막을 Ti 합금, Mg 합금, Al 합금, Zn 합금 등으로 형성하고, 전극막의 영률 (Young's modulus) 을 압전층의 영률보다 낮게 설정하는 구성이 알려져 있다 (예를 들면, 특허문헌 1 참조). 이 문헌에서는 전극막은 무배향 또는 비결정질 구조를 갖는 것이 바람직하다고 되어 있다.
한 쌍의 전극 사이에 압전층을 구비한 적층체는 일반적으로 제조 공정 및 구조 안정성의 관점에서 기재 (基材) 상에 형성된다. 기재가 플라스틱이나 수지 등으로 형성되어 있는 경우, 그 표면에 요철이 생기기 쉬운데, 전극을 구성하는 금속의 결정체는 기재 표면의 요철을 흡수할 수가 없다. 또한 기재 상에 형성된 금속막의 표면에도 요철이 존재한다. 금속 표면의 요철이나 핀홀로 인해 압전층에 균열이 발생하면, 전극과 전극 사이에 리크 패스 (leak path) 가 형성된다. 리크 패스로 인해, 분극에 의해 압전층의 표면에 발생한 전하가 소실되어, 압전 효과를 얻을 수가 없다.
본 발명은, 리크 패스의 발생을 억제하여 양호한 압전 특성을 갖는 압전 디바이스와 그 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에서는 한 쌍의 전극 중 적어도 한쪽을 비결정질 산화물 전도체로 형성한다. 구체적으로, 압전 디바이스는, 기재 상에 제 1 전극, 압전체층, 제 2 전극의 순서로 적층되어 있고, 적어도 상기 제 1 전극은 비결정질 산화물 전도체로 형성되어 있다.
바람직한 구성예에서는, 제 1 전극의 두께는, 예를 들면, 10 nm ~ 200 nm, 보다 바람직하게는, 10 nm ~ 100 nm 이다.
상기 구성과 방법에 의해, 리크 패스의 발생이 억제되어 양호한 압전 특성을 갖는 압전체 디바이스를 실현할 수 있다.
도 1은 실시형태의 압전 디바이스의 개략도이다.
도 2 는 특성 평가를 위한 샘플 구성도이다.
도 3 은 압전 특성으로서 d33 값의 측정 방법을 설명하는 도면이다.
도 4 는 실시형태의 샘플의 측정 결과를 나타내는 도면이다.
도 5 는 비교예의 측정 결과를 나타내는 도면이다.
도 6 은 압전체층의 바탕에 금속 전극막을 사용한 경우의 압전 특성 열화의 원인을 설명하는 도면이다.
도 7 은 서로 다른 O2 / Ar 유량비로 성막된 샘플의 미소 입사각 X 선 회절의 측정 결과이다.
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도 5 는 비교예의 측정 결과를 나타내는 도면이다.
도 6 은 압전체층의 바탕에 금속 전극막을 사용한 경우의 압전 특성 열화의 원인을 설명하는 도면이다.
도 7 은 서로 다른 O2 / Ar 유량비로 성막된 샘플의 미소 입사각 X 선 회절의 측정 결과이다.
산화아연 (ZnO) 등 울츠광 (wurtzite) 형 압전 재료를 이용하여 압전체층을 형성하는 경우, 일반적으로 압전체층 아래에 결정성의 바탕막 (下地膜) 을 배치하는 것이 바람직하다고 생각된다. 바탕의 결정 구조를 반영하여 양호한 결정 배향성을 갖는 압전체층을 성장시킬 수 있기 때문이다.
압전체층의 결정 배향성을 확보하기 위해서는, 압전체가 어느 정도의 두께를 갖게 하는 것을 생각할 수 있으나, 두께를 갖게함으로써 균열이나 파손이 발생하기 쉬워진다. 특히, 전극을 구성하는 금속막의 표면에 요철이 있는 경우에는, 압전체층의 성막 후에 균열이나 핀홀이 발생하기 쉬워진다.
압전체층에 발생하는 균열이나 파손은 리크 패스의 원인이 된다. 리크 패스의 발생으로 인해, 분극에 의해 발생한 전하가 소실되어 압전 특성이 손상된다.
실시형태에서는, 압전체층을 사이에 구비한 한 쌍의 전극 중, 적어도 기재와 압전체층 사이에 배치되는 전극 (하부 전극) 을 비결정질인 투명한 산화물 전도체로 형성하는 것을 통해, 기재 표면의 요철을 흡수하여 리크 패스의 형성을 억제함으로써 양호한 압전 특성을 실현한다.
도 1은 압전 디바이스 (10) 의 개략적인 구성도이다. 압전 디바이스 (10) 는 예를 들면, 압전 센서로서 사용되고, 디바이스에 인가되는 압력을 전기 신호로 출력한다. 압전 디바이스 (10) 는 기재 (11) 상에 제 1 전극 (12), 압전체층 (13), 제 2 전극 (14) 의 순서로 적층된 적층체 (15) 를 가진다. 기재 (11) "상에" 라는 것은 적층체 (15) 의 적층 방향에서 위쪽을 의미한다.
도 1의 배치 예에서, 제 1 전극 (12) 을 하부 전극, 제 2 전극 (14) 을 상부 전극이라고 불러도 좋다. 한 쌍의 전극 중 적어도 제 1 전극 (12) 은 비결정질 산화물 전도체로 형성되어 있다. 산화물 전도체는 사용 형태에 따라 가시 광선에 대해 '투명'해도 좋고, 사용되는 특정 파장 대역의 빛에 대해 '투명'해도 좋다.
비결정질 산화물 전도체로서, ITO (Indium Tin Oxide), IZO (Indium Zinc Oxide), IZTO (Indium Zinc Tin Oxide), IGZO (Indium Gallium Zinc Oxide) 등을 사용할 수 있다.
ITO를 사용하는 경우, 주석 (Sn) 의 함유 비율 (Sn / (In + Sn)) 은 예를 들면, 5 ~ 15wt % 일 수 있다. 이 함유량 범위에서 가시광선에 대해 투명하고, 실온에서 스퍼터링으로 비결정질 막을 형성할 수 있다.
IZO를 사용하는 경우, 아연 (Zn) 의 함유 비율 (Zn / (In + Zn)) 은 예를 들면, 10wt % 전후일 수 있다. IZO도 가시광선에 대해 투명하고, 실온에서 스퍼터링으로 비결정질 막을 형성할 수 있다. IZTO를 사용하는 경우, In의 함유 비율 (In / (In + Zn + Ti)) 은 예를 들면, 15 ~ 35wt % 일 수 있다. IGZO를 사용하는 경우, In 의 함유 비율 (In / (In + Ga + Zn)) 은 예를 들면, 15 ~ 35wt % 일 수 있다. IZTO 와 IGZO 모두 가시광선에 대해 투명하고, 캐리어 이동도가 높다. 또한 실온에서 비결정질 막을 형성할 수 있다.
이러한 비결정질 산화물 전도체막은 아르곤 (Ar) 분위기 또는 Ar에 미량의 산소 (O2) 를 혼합한 혼합 가스 안에서 성막된다. Ar과 O2의 전체 유량에 대한 O2 유량의 비율은 바람직하게는 0 % 이상 2.0 % 이하이며, 보다 바람직하게는 0 % 이상 1.5 % 이하이다. 이 유량비 범위의 근거는 후술한다.
기재 (11) 의 재료는 임의이며, 유리 기판, 사파이어 기판, MgO 기판 등의 무기 재료인 기판일 수도 있고, 플라스틱 기판일 수도 있다. 제 1 전극 (12) 을 비결정질인 투명한 산화물 전도체로 형성하는 경우, 기재 (11) 가 플라스틱 기판인 경우에 보다 더 리크 패스 억제 효과를 발휘한다. 플라스틱 또는 수지 기재 (11) 를 사용하는 경우, 기재 (11) 의 표면에 요철이 생기기 쉽지만, 비결정질인 제 1 전극 (12) 이 이 요철을 흡수하고 또한 상층의 압전체층 (13) 의 결정 배향성을 개선하는 기능을 수행하기 때문이다.
기재 (11) 를 플라스틱층으로하는 경우, 예를 들면, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리에틸렌나프탈레이트 (PEN), 폴리카보네이트 (PC), 아크릴계 수지, 시클로올레핀계 폴리머, 폴리이미드 (PI) 등을 사용할 수 있다. 이들 재료 중에서 특히, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리에틸렌나프탈레이트 (PEN), 폴리카보네이트 (PC), 아크릴계 수지, 시클로올레핀계 폴리머는 무색 투명한 재료이므로, 제 1 전극 (12) 을 광 투과 측으로 하는 경우에 적합하다.
압전체층 (13) 은 예를 들어, 울츠광형 결정 구조를 갖는 압전 재료로 형성되고, 그 두께는 20 nm ~ 250 nm이다. 압전체층 (13) 의 두께를 이 범위로 함으로써 균열이나 파손의 발생을 억제 할 수 있다. 압전체층 (13) 의 두께가 250 nm를 초과하면 균열이나 파손이 발생할 개연성이 높아지고, 또한 헤이즈 (탁한 정도 또는 뿌연 정도) 에 영향을 준다.
압전체층 (13) 의 두께가 20 nm 미만이면 좋은 결정 배향성을 얻는 것이 어려워져, 충분한 압전 특성 (압력에 따른 분극 특성) 을 실현하는 것이 곤란하게 된다. 바람직하게는, 압전체층 (13) 의 두께는 30 nm ~ 200 nm이며, 보다 바람직하게는, 50 nm ~ 100 nm 이다.
울츠광형 결정 구조는 일반식 AB 로 표현된다. 여기서 A 는 양성 원소 (An+), B 는 음성 원소 (Bn -) 이다. 울츠광형 압전 재료로서, 일정 수준 이상의 압전 특성을 나타내는 물질이며 또한 200 ℃ 이하의 저온 공정에서 결정화시킬 수 있는 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 일 예로서, 산화아연 (ZnO), 황화아연 (ZnS), 셀렌화아연 (ZnSe), 텔루륨화아연 (ZnTe), 질화알루미늄 (AlN), 질화갈륨 (GaN), 셀렌화카드뮴 (CdSe), 텔루륨화카드뮴 (CdTe), 탄화규소 (SiC) 를 사용할 수 있으며, 이들 성분 또는 이들 중 2 이상의 조합만을 사용할 수도 있다.
2성분 이상의 조합인 경우에는, 각각의 성분을 적층시킬 수 있고, 각 성분의 타겟을 이용해서 성막할 수도 있다. 또는, 상술한 성분 또는 이들 중 2 이상의 조합을 주성분으로 사용하고, 그 밖의 성분을 임의로 포함시킬 수도 있다. 주성분 이외 성분의 함유량은, 본 발명의 효과를 발휘하는 범위 내라면 특별히 제한되지는 않는다. 주성분 이외 성분을 포함하는 경우에, 주성분 이외 성분의 함유량은, 바람직하게는 0.1 at. % 이상 20 at. % 이하, 보다 바람직하게는 0.1 at. % 이상 10 at. % 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 at. % 이상 5 at. % 이하이다.
일 예로서, ZnO 또는 AlN을 주성분으로 하는 울츠광형 재료를 사용한다. ZnO, AlN 등에 도펀트로서, 규소 (Si), 마그네슘 (Mg), 바나듐 (V), 티탄 (Ti), 지르코늄 (Zr), 리튬 (Li) 등과 같이, 첨가했을 때에 도전성이 나타나지 않는 금속을 첨가할 수도 있다. 상기 도펀트는 1 종류일 수도 있고, 2 종류 이상의 도펀트를 조합하여 첨가할 수도 있다. 이들 금속을 첨가함으로써, 균열의 발생 빈도를 저감시킬 수 있다. 압전체층 (13) 의 재료로서 투명한 울츠광형 결정 재료를 사용하는 경우에는, 디스플레이에 적용하기에 적합하다.
압전체층 (13) 은 비결정질 산화물 전도체로 형성되는 제 1 전극 (12) 상에 형성되어 있기 때문에, 압전체층 (13) 의 하부에 특별한 바탕 배향막을 삽입할 필요는 없다. 제 1 전극 (12) 은 전극으로서 기능하는 동시에 압전체층 (13) 의 바탕 배향막으로서도 기능하기 때문이다.
제 2 전극 (14) 은 비결정질인 투명한 산화물 전도체로 형성될 수 있고, 금속, 합금 등으로 형성될 수도 있다. 비결정질인 투명한 산화물 전도체를 사용하는 경우에는 제 1 전극 (12) 과 같은 재료일 수 있고, 다른 재료일 수도 있다.
도 1의 압전 디바이스 (10) 는 다음과 같은 공정으로 제작할 수 있다. 기재 (11) 상에 비결정질 산화물 전도체로 제 1 전극 (12) 을 형성한다. 제 1 전극 (12) 으로서, 예를 들면, Ar 분위기 또는 Ar 에 소정 비율의 O2가 혼합된 혼합 가스 분위기에서 DC (직류) 또는 RF (고주파) 마그네트론 스퍼터링에 의해 ITO 막, IZO 막, IZTO 막, IGZO 막 등의 비결정질 산화물 전도체막을 형성한다. 디바이스의 양태에 따라, 제 1 전극 (12) 을 베타 전극으로 사용할 수 있고, 전극막을 에칭 처리 등에 의해 소정의 형상 패턴으로 가공한 것을 사용할 수도 있다. 압전 디바이스 (10) 가 터치 패널 등의 압력 센서로 사용되는 경우에는, 제 1 전극 (12) 의 패턴은 제 1 방향을 따라 평행하게 배치되는 복수의 줄무늬 패턴일 수 있다.
제 1 전극 (12) 상에 압전체층 (13) 을 형성한다. 일 예로서, ZnO 타겟을 이용하여, Ar과 미량의 O2 혼합 가스 분위기에서 RF 마그네트론 스퍼터링에 의해 성막한다. ZnO 압전체층 (13) 의 두께는 20 ~ 250 nm이다. ZnO의 성막 온도는 바탕이 되는 제 1 전극 (12) 의 비결정질 구조가 유지되는 한 반드시 실온이 아니어도 좋다. 예를 들면, 150 ℃ 이하의 기판 온도에서 성막할 수 있다.
제 1 전극 (12) 과 압전체층 (13) 의 성막에 스퍼터링법을 이용함으로써, 화합물의 타겟의 조성비를 거의 유지한 상태에서 접착력이 강한 균일한 막을 형성할 수 있다. 또한 시간을 제어하는 것만으로 원하는 두께의 막을 정밀하게 형성할 수 있다.
다음으로, 압전체층 (13) 상에 소정 형상의 제 2 전극 (14) 을 형성한다. 제 2 전극 (14) 으로서, 예를 들면 DC 또는 RF 마그네트론 스퍼터링에 의해 두께가 20 ~ 100 nm 인 ITO 막을 실온에서 형성한다. 제 2 전극 (14) 은 기판 전면 (全面) 에 형성되어 있을 수도 있고, 제 1 전극 (12) 이 줄무늬 모양으로 패터닝되어 있는 경우에는 줄무늬가 늘어서는 방향에 직교하는 방향으로 평행하게 연장되는 복수 개의 줄무늬로 형성될 수도 있다. 이로써 압전 디바이스 (10) 가 완성된다. 이렇게 제작된 압전 디바이스 (10) 의 특성을 샘플을 이용하여 확인한다.
도 2는 특성 평가를 위한 샘플 (20) 의 모식도이다. 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22), 압전체층 (23) 의 순서로 적층된다. 기재 (21) 로서, 두께 50 μm의 PET 를 사용한다. 제 1 전극 (22) 으로서, 비결정질 산화물 전도체 박막을 마그네트론 스퍼터링에 의해 실온에서 형성한다. 후술하는 특성 계측에서는 제 1 전극 (22) 의 종류와 두께를 바꾼 3 종류의 샘플 (20) 을 사용하여 특성을 계측한다. 또한, 제 1 전극 (22) 의 성막 동안의 Ar과 O2의 유량 비율을 바꾼 2 종류의 샘플 (20) 을 더 제작하여 특성을 계측한다.
압전체층 (23)으로서, 두께가 200 nm인 ZnO 막을 실온에서 성장시켜서 3 mm × 3 mm 샘플 (20) 을 제작한다. 샘플 (20) 의 특성으로서, 압전체층 (23) 의 결정 배향성, 헤이즈 값 (탁한 정도 또는 뿌연 정도) 과 압전 특성으로서, d33 값을 측정한다.
결정 배향성은 X 선 로킹 커브 (XRC : X-ray Rocking Curve) 법에 의해 ZnO의 (002) 면에서의 반사를 측정하여 구한다. 반사 로킹 커브는 ZnO 결정의 c 축 방향으로 결정 축 방향의 흔들림을 나타내고 있으며, 로킹 커브의 FWHM (Full Width at Half Maximum) 값 (반치 전체폭) 이 작을수록 결정의 c 축 배향성이 양호하다.
헤이즈 값 (탁한 정도 또는 뿌연 정도) 은 결정이 탁해지기 쉬운 정도를 나타내며, 전광선 투과율에 대한 확산 투과율의 비율로 표현된다. 헤이즈 값이 작을수록 투명도가 높다. 헤이즈의 측정에는 헤이즈 미터 (스가시험기社 제조) 를 사용한다.
d33 값은 두께 방향으로의 신축 모드를 나타내는 값이며, 두께 방향으로 인가하는 단위 압력당 분극 전하량이다. d33 값은 '압전 상수' 라고 불리기도 한다. d33 값이 클수록 두께 방향으로의 분극 특성이 양호하다.
도 3은 d33 값의 측정 방법을 설명하는 도면이다. 측정 장치 (30) 로서, 피에조미터 PM300 (피에조테스트社 제조) 을 사용하여 직접 d33 값을 측정한다. 측정을 위해 샘플 (20) 의 상하, 즉 기재 (21) 뒷면과 압전체층 (23) 표면에 알루미늄 호일을 붙여 알루미늄 (Al) 막 (41, 42) 이 설치된 샘플 (20) 을 측정 장치 (30) 의 전극 (31) 과 전극 (32) 사이에 끼워 넣는다.
압자 (壓子, 33) 에 의해, 압전체층 (23) 측으로부터 샘플 (20) 에 저주파로 하중을 인가하고, 쿨롱 미터 (35) 에서 발생하는 전하량을 측정한다. 측정된 전하량을 하중으로 나눈 값이 d33 값이다.
도 4는, Ar 대한 O2 유량 비율을 1.0 % 로 고정한 분위기에서 하부 전극으로서의 제 1 전극 (22) 의 종류와 두께를 바꾸며 제작한 실시예의 샘플 1 ~ 3 과 제 1 전극 (22) 의 성막 중에 Ar과 O2의 유량 비율을 바꾸어 성막한 실시예의 샘플 4 ~ 5에 대한 평가 결과를 나타낸다. 샘플의 파라미터는 제 1 전극 (22) 의 재료 및 두께, Ar과 O2의 유량비 (O2 / (Ar + O2)), 압전체층 (23) 의 c 축 배향성, 헤이즈 (탁한 정도 또는 뿌연 정도) 및 d33 값을 포함한다. c 축 배향성, 헤이즈 값 및 d33 값의 수치와 함께 수치가 양호한 것을 이중 동그라미 (◎), 허용 가능한 것을 동그라미 (○), 허용 범위를 벗어난 것을 크로스 마크 (×) 로 나타낸다.
샘플 1 은 PET 필름 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 으로서 두께 10 nm 의 IZO 막을 형성하고, IZO 막 상에 두께 200 nm 의 ZnO 막을 배치한 것이다. IZO 막의 In 및 Zn 의 총량에 대한 Zn 의 비율은 10 wt % 이다.
샘플 1의 XRC 의 반치 전체폭은 4.4° 로, c 축 배향성으로서 허용 가능한 범위에 있다. 헤이즈 값은 1.7 % 로, 투명도가 확보되어 있다. d33 값은 2.2 (pC / N) 로, 두께 방향으로의 분극 특성이 양호하다.
샘플 2는 PET 필름 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 으로서 두께 50 nm의 IZO 막을 형성하고, IZO 막 상에 두께 200 nm 의 ZnO 막을 배치한 것이다. IZO 막의 In 및 Zn 의 총량에 대한 Zn 의 비율은 10 wt % 이다.
샘플 2의 XRC의 반치 전체폭은 3.3° 로 작으므로, c 축 배향성이 양호하다. 헤이즈 값은 1.4 % 로, 투명도가 확보되어 있다. d33 값은 5.0 (pC / N) 으로, 두께 방향으로의 분극 특성이 매우 양호하다.
샘플 3 은 PET 필름 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 으로서 두께 100 nm 의 IZO 막을 형성하고, IZO 막 상에 두께 200nm 의 ZnO 막을 배치한 것이다. IZO 막의 In 및 Zn 의 총량에 대한 Zn 의 비율은 10 wt % 이다.
샘플 3의 XRC의 반치 전체폭은 3.7° 로, c 축 배향성이 양호하다. 헤이즈 값은 1.4 % 로, 투명도가 확보되어 있다. d33 값은 4.3 (pC / N) 으로, 두께 방향으로의 분극 특성이 양호하다.
샘플 4 는 PET 필름 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 으로서 두께 50 nm 의 ITO 막을 형성하고, ITO 막 상에 두께 200 nm 의 ZnO 막을 배치한 것이다. ITO 막의 In 및 Sn 의 총량에 대한 Sn 의 비율은 10 wt % 이다. 제 1 전극 (22) 의 성막 가스는 오로지 Ar 가스이다 (O2 유량비가 0).
샘플 4의 XRC 의 반치 전체폭은 4.0° 로, c 축 배향성으로서 허용 가능한 범위에 있다. 헤이즈 값은 0.9 % 로, 높은 투명도를 얻을 수 있다. d33 값은 2.0 (pC / N) 으로, 두께 방향으로의 분극 특성이 양호하다.
샘플 5 는 PET 필름 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 으로서 두께 50 nm 의 ITO 막을 형성하고, ITO 막 상에 두께 200 nm 의 ZnO 막을 배치한 것이다. ITO 막의 In 및 Sn 의 총량에 대한 Sn 의 비율은 10 wt % 이다. 제 1 전극 (22) 의 성막 중의 산소 비율, 즉 Ar 가스와 O2 전체 유량에 대한 O2 유량 비율은 1.5 % 이다.
샘플 5의 XRC 의 반치 전체폭은 3.5° 로 작으므로, c 축 배향성이 양호하다. 헤이즈 값은 0.7 % 로, 높은 투명도를 얻을 수 있다. d33 값은 2.6 (pC / N) 으로, 두께 방향으로의 분극 특성이 매우 양호하다.
샘플 4 및 샘플 5의 측정 결과로부터, 투명 도전막을 성막 할 때 미량의 O2 가스가 혼합되는 경우, 비결정질이 유지되면서 압전체층의 c 축 배향성과 투명도가 향상하는 것을 알 수 있다.
샘플 1 ~ 5 모두 압전체층 (23) 인 ZnO의 c 축 배향성이 양호 또는 허용 범위 내이다. 이것은 제 1 전극 (22) 을 비결정질 산화물 전도체로 형성함으로써, 제 1 전극 (22) 상에서 성장한 ZnO의 결정 배향성이 향상되었음을 나타낸다.
또한, 제 1 전극 (22) 을 비결정질 산화물 전도체로 형성함으로써, 수지 또는 플라스틱 기재 (21) 상에 제 1 전극 (22) 을 형성할 때, 기재 (21) 의 표면 요철이 흡수되어 제 1 전극 (22) 의 표면 거칠기가 감소한 것으로 생각된다. 즉, 제 1 전극 (22) 과 압전체층 (23) 의 계면에서 입자가 접하고 있는 경계 (粒界) 의 비율이 적어지고, 균열이나 리크 패스의 발생이 억제된다.
상기로부터, 비결정질 산화물 전도체로 형성되는 제 1 전극 (22) 의 두께를 적어도 10 nm ~ 100 nm 의 범위로 함으로써, 상층인 압전체층 (23) 의 결정성 및 압전 특성이 향상되는 것을 알 수 있다. 제 1 전극 (22) 의 성막 시에, Ar 가스 중에 소정 비율의 O2 가 혼합되는 경우, 비결정질이 유지되면서 투명도가 향상된다. 비결정질이 유지되는 O2 유량비의 적절한 범위는 도 7을 참조하여 후술한다.
<비교예>
도 5는 비교예의 측정 결과이다. 비교예 1 과 비교예 2 는 기재 (21) 상에 금속 전극막을 형성했을 때 ZnO 의 결정 특성 및 압전 특성을 나타낸다. 비교예 3 은 기재 (21) 상에 결정질 ITO 막을 형성했을 때 ZnO의 결정 특성 및 압전 특성을 나타낸다. 비교예 3 에서는 제 1 전극 (22) 성막 중의 산소 비율은 4.8 % 이다. 사용하는 기재 (21) 의 종류와 두께 및 ZnO 층의 두께는 실시예의 샘플 (20) 과 동일하다.
비교예 1에서는 기재 (21) 상에 두께 50 nm 의 Ti 막을 형성하고, Ti 막 상에 압전체층 (23) 으로서 ZnO 층을 형성한다. 비교 예 1 의 XRC의 반치 전체폭은 5.7° 로 실시예의 샘플 1 ~ 3과 비교하면 넓지만, c 축 배향성은 허용 범위 내이다. 그러나 결정의 투명도에 관해서는, 헤이즈 값을 측정할 것도 없이 육안으로 헤이즈가 관찰되며 불투명하다.
d33 값에 관해서는, 사용한 측정 장치의 해상도로는 분극을 감지할 수 없으며, 압전 특성이 나쁘다. 이 구성은 압전 센서로서 사용될 수 없다.
비교예 2에서는 기재 (21) 상에 두께 50 nm 의 Al 막을 형성하고, Al 막 상에 압전체층 (23) 으로서 ZnO 층을 형성한다. 비교예 2 의 XRC의 반치 전체폭은 19.5° 로 매우 넓으며, c 축 배향성이 범위 밖이다. 결정의 투명도에 관해, 헤이즈 값을 측정할 것도 없이 육안으로 헤이즈가 관찰되며 불투명하다. 분극 특성에 관해서는, 사용한 측정 장치로는 분극을 감지할 수 없으며, d33 은 0이다.
도 6은 비교예 1, 2에서 d33 값의 불량 요인을 설명하는 도면이다. 기재 (21) 가 플라스틱이나 수지인 경우, 필름 형성 과정과 재료 자체의 가요성으로 인해 표면에 요철이 발생한다. 이러한 기재 (21) 상에 결정체인 금속 전극막 (122) 을 형성하면 바탕 표면의 요철을 충분히 흡수할 수 없으며, 전극막 (122) 의 표면에도 돌기 (101) 가 나타난다.
금속 전극막 (122) 상에 압전체층 (23) 을 형성하면, 전극막 (122) 의 표면의 요철로 인해 압전체층 (23) 에 균열 (102) 이 생겨 상부 전극 (예를 들면, Al 막) 과 금속 전극막 (122) 사이에 리크 패스가 형성된다. 이 결과, 분극에 의해 발생한 전하가 지워져서 d33 값을 얻을 수 없다.
비교예 3 에서는 기재 (21) 상에 두께 50 nm 의 결정질 ITO 막을 형성하고, ITO 막 상에 압전체층 (23) 으로서 ZnO 층을 형성한다. ITO 막 성막 중의 산소 비율을 4.8 % 로 설정하면, 형성되는 ITO 막은 결정질이 된다. 비교예 3의 XRC의 반치 전체폭은 10.0° 로 넓으므로, c 축 배향성이 범위 밖이다. 바탕 전극막이 결정질인 경우 사용한 측정 장치의 정밀도로는 ZnO 층에서 발생한 전하를 감지할 수 없으며, d33 값을 얻을 수 없다. 한편, ITO 막으로 함으로써, 헤이즈 값은 1.0 으로 높으며, 투명도를 얻을 수 있다.
도 7은 상이한 O2 / Ar 유량비에서 성막된 샘플의 미소 (微小) 입사각 X 선 회절 (GIXD : Grazing Incidence X-ray Diffraction) 의 측정 결과이다. PET 기재 상에 Ar 가스와 O2전체 유량에 대한 O2 유량의 비율 (산소 비율) 을 0 %, 0.5 %, 1.5 %, 4.8 % 로 변화시켜 ITO 막을 성막 한다. 성막 후, 열 어닐링 (annealing) 처리를 하지 않은 as-depo 상태 (성막 직후 상태) 에서 GIXD 법에 의해 복수의 면방향 피크가 나타난 것을 결정화 ITO 라고 정의한다.
Ar 가스와 O2 전체 유량에 대한 O2 유량의 비율이 4.8 % 인 경우, 다수의 면방향 피크가 나타나고, 특히 (222) 결정면에서의 피크가 돌출되어 있다. 2θ 가 26 도 일 때의 작은 피크는 PET 기판에서 유래하는 피크이다.
Ar 가스와 O2 전체 유량에 대한 O2 유량의 비율이0 % 와 0.5 % 인 경우, PET 유래의 작은 피크 이외에는 거의 평탄한 측정 프로파일이며, 성막된 ITO 막은 비결정질이다. Ar 가스와 O2 전체 유량에 대한 O2 유량의 비율이 1.5 % 인 경우, (222) 결정면에서만 약간 피크가 나타난 상태이며, 그 피크 강도는 PET 유래의 피크보다 작기 때문에 비결정질이라 판단된다.
이 측정 결과로부터, Ar 가스와 O2 전체 유량에 대한 O2 유량의 비율을 0 % ~ 2 %, 보다 바람직하게는 0 % ~ 1.5 % 로 함으로써 제 1 전극 (22) 을 비결정질로하여, 상층인 압전체막의 c 축 배향성, 투명도 및 압전 특성을 양호하게 할 수 있다.
도 4의 실시예와 도 5의 비교예를 비교하면, 적어도 기재 (21) 와 압전체층 (23) 사이에 배치되는 전극을 비결정질 산화물 전도체로 형성함으로써, 압전체층 (23) 의 결정 배향성 및 압전 특성이 향상되고, 정밀도가 우수한 압전 디바이스가 제공된다. 산화물 전도체의 성막 중의 산소 비율을 2 %, 보다 바람직하게는 1.5 % 이하로 함으로써 비결정질 박막이 얻어진다.
이상, 특정한 예에 기초하여 본 발명을 설명했지만, 본 발명은 상술한 구성예와 제조 공정에 한정되지 않는다. 예를 들면, 비결정질 산화물 전도체로 제 1 전극을 제작하는 경우, 스퍼터링 공정 중에 수분을 도입함으로써, 플라스틱 기재 (21) 상에 저 (底) 저항 비결정질막을 형성 할 수도 있다.
본 발명의 비결정질 산화물 전도체 전극과 압전체층 (13) 을 포함하는 적층체 (15) 는 압전 센서뿐만 아니라, 역 (逆) 압전 효과를 이용하여 스피커, 발진기 등의 압전 디바이스에서 이용될 수 있다. 압전체층 (13) 에 교류 전기 신호가 인가됨으로써, 압전체층 (13) 에 그 공진 주파수에 따른 기계적인 진동이 발생한다. 하층에 배치되는 비결정질의 제 1 전극 (12) 의 존재에 의해 압전체층 (13) 의 c 축 배향성과 분극 특성이 양호해지므로, 압전 디바이스로서 작동 정밀도를 높일 수 있다.
본 출원은 2018 년 9 월 28 일에 출원된 일본 특허 출원 제 2018-185548 호 및 2019 년 9 월 24 일에 출원된 일본 특허 출원 제 2019-173384 호에 기초하는 우선권을 주장하는 것이며, 이러한 일본 특허 출원의 전체 내용을 포함한다.
10 압전 디바이스
11, 21 기재
12, 22 제 1 전극
13, 23 압전체층
14 제 2 전극
15 적층체
11, 21 기재
12, 22 제 1 전극
13, 23 압전체층
14 제 2 전극
15 적층체
Claims (13)
- 기재 상에 제 1 전극, 압전체층, 제 2 전극의 순서로 적층되어 있고,
적어도 상기 제 1 전극은 비결정질 산화물 전도체로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제1항에 있어서,
상기 제 1 전극은 ITO, IZO, IZTO 또는 IGZO 인 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제1항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 제 1 전극의 두께는 10 nm ~ 200 nm 인 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 3 항에 있어서,
상기 제 1 전극의 두께는 10 nm ~ 100 nm 인 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 압전체층은 울츠광형 결정 구조를 갖는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 5 항에 있어서,
상기 압전체층은 산화아연 (ZnO), 황화아연 (ZnS), 셀렌화아연 (ZnSe), 텔루륨화아연 (ZnTe), 질화알루미늄 (AlN), 질화갈륨 (GaN), 셀렌화카드뮴 (CdSe), 텔루륨화카드뮴 (CdTe), 탄화규소 (SiC) 및 이들의 조합으로부터 선택된 재료를 주성분으로 하여 형성되어 있는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 6 항에 있어서,
상기 압전체층은 상기 주성분 중에 마그네슘 (Mg), 바나듐 (V), 티탄 (Ti), 지르코늄 (Zr), 규소 (Si), 리튬 (Li) 및 이들의 조합으로부터 선택된 재료를 부성분으로서 함유하는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 압전체층의 d33 값은 2.2 ~ 5.0 pC / N 인 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 기재는 플라스틱 또는 수지로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 제 2 전극은 비결정질 산화물 전도체로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스. - 기재 상에 제 1 전극으로서 비결정질 산화물 전도체 층을 형성하고,
상기 제 1 전극 상에 울츠광형 결정 구조를 갖는 압전체층을 형성하고,
상기 압전체층 상에 제 2 전극을 형성하는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스 제조 방법. - 제 11 항에 있어서,
플라스틱 또는 수지인 상기 기재 상에, 상기 제 1 전극을 실온에서 스퍼터링법에 의해 형성하는 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스 제조 방법. - 제 11 항 또는 제 12 항에 있어서,
상기 제 1 전극을 성막하는 동안, 아르곤과 산소의 총 유량에 대한 산소 유량의 비율이 0 % 이상 2.0 % 이하인 것을 특징으로 하는, 압전 디바이스 제조 방법.
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