KR20200134732A - 금속 산화물층을 포함하는 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
금속 산화물층을 포함하는 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법이 개시된다. 상기 정공 전달층은 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및 상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층;을 포함하여 균일하고 핀홀이 발생하지 않는다. 페로브스카이트 태양전지가 상기 정공 전달층을 포함함으로써 핀홀을 통한 수분 투입, 페로브스카이트 유기성분의 외부 확산 및 전극과의 직접적인 접촉을 방지하여 소자의 효율, 재현성 및 안정성이 향상될 수 있다.
Description
본 발명은 금속 산화물층을 포함하는 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는, 금속 산화물을 포함하는 금속 산화물층 상에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층을 형성함으로써, 균일하고 핀홀이 없는 조밀한 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
전 세계적으로 신재생 에너지에 대한 관심이 고조되고 있는 현 시점에서, 미래 에너지로써 다양한 장점을 지녔으며 사용화 가능한 효율을 보고하고 있는 유무기 복합 페로브스카이트 태양전지가 주목 받고 있다.
페로브스카이트 태양전지는 양극(anode)과 음극(cathode) 사이에 페로브스카이트가 샌드위치되어 있는 구조를 가진다. 보다 효율적인 전하의 전달을 위해 전하 전달층(전자 전달층과 정공 전달층)이 각 전극 사이에 사용되며, 가장 일반적으로 사용되는 페로브스카이트 태양전지는 투명전극/전자 전달층/페로브스카이트/정공 전달층/금속전극의 구조를 가진다.
페로브스카이트는 ABX3의 격자구조를 일컬으며 특히 유, 무기물과 할로겐 원소가 복합된 구조의 물질로 가시광선 영역에서 높은 흡수율을 보이고 전자와 정공을 모두 이동시킬 수 있으며, 높은 이동도를 보인다. 이런 특성으로 인해 페로브스카이트 태양전지는 최고 24%가 넘는 효율을 보고하기에 이르렀으나, 페로브스카이트는 외부 요인(수분, 열, 빛 등)에 의해 쉽게 분해되므로 이를 이용하여 태양전지를 제조하였을 때, 태양전지의 안정성이 낮다는 단점이 있다.
이를 해결하기 위해 높은 정공 이동도를 가지는 다양한 고분자들이 개발되었지만, 합성의 어려움, 합성마다 재현성이 떨어진다는 문제점으로 인해서 대중적으로 사용되고 있지는 못한 상황이다.
따라서, 페로브스카이트 태양전지의 성능 저하 및 안정성 문제를 해결할 수 있는 정공 전달층의 개발이 절실히 요구되고 있다.
본 발명의 목적은 상기 문제점들을 해결하기 위한 것으로, 균일하고 핀홀이 없는, 조밀한 정공 전달층을 포함하는 유무기 복합 태양전지를 제공하는데 있다.
또한, 소자 특성, 성능 재현성 및 안정성이 향상된 페로브스카이트 태양전지의 제조방법을 제공하는 데 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및 상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층;을 포함하는 개질된 정공 전달층이 제공된다.
또한, 상기 제1 금속 산화물이 p형 금속 산화물 또는 부도체 금속 산화물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 금속 산화물이 다공성 금속 산화물일 수 있다.
또한, 상기 제1 금속 산화물이 WO3, MgO, Al2O3 및 SiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 정공 전달 유기물이 Spiro-OMeTAD, P3HT, P3AT, P3OT, PEDOT:PSS, PTAA, 전도성 고분자, 도너-억셉터형의 전도성 물질, porphyrin계 물질로 이루어진 군으로부터 선택된 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 유기층이 Li-TFSI, Co(Ⅱ) PF6, 4-tert-부틸 피리딘(4-tert-butyl pyridine, tBP), AgTFSI, CuI로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 도핑 물질을 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 개질된 정공 전달층이 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층에 사용될 수 있다.
본 발명의 다른 하나의 측면에 따르면, 제2 전극; 상기 제2 전극 상에 형성되고, 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층; 상기 전자 전달층 상에 형성되고, 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층; 상기 광활성층 상에 형성되고, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및 상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층; 및 상기 유기층 상에 형성되는 제1 전극;을 포함하는 페로브스카이트 태양전지가 제공된다.
또한, 상기 제2 전극이 인듐 틴 옥사이드(ITO), 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드 (AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드 (IZTO-Ag-IZTO) 및 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 제2 금속 산화물이 n형 금속 산화물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 n형 금속 산화물이 ZnO, TiO2, SnO2, MgO, Al2O3 및 SiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 페로브스카이트 물질이 CH3NH3PbI3 - xClx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3-xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbCl3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3 -xFx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xClx (0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbCl3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xFx(0≤x≤3인 실수), Csx(MA0.17FA0.83)(1-x)Pb(I0.83Br0.17)3(0≤x≤1인 실수) 및 Csk(NH2CH=NH2PbI3)(1-k- x)(CH3NH3PbBr3)x(0≤k≤0.3인 실수, 0≤x≤1-k인 실수)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 페로브스카이트 태양전지가 상기 전자 전달층에 대향하는 방향의 반대 방향으로 제2 전극상에 기재를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 기재가 전도성 투명기재 또는 플라스틱 기재를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 전극이 Ag, Au, Pt, Ni, Cu, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 하나의 측면에 따르면, (a) 제2 전극 상에 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층을 형성하는 단계; (b) 상기 전자 전달층 상에 페로브스카이트 전구체를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; (c) 상기 전자 전달층 상에 코팅된 페로브스카이트 전구체 코팅층을 열처리하여 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층을 형성하는 단계; (d) 상기 광활성층 상에 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층을 형성하는 단계; (e) 상기 제1 금속 산화물층 상에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층을 형성하는 단계; 및 (f) 상기 유기층 상에 제1 전극을 형성하는 단계;를 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법이 제공된다.
또한, 상기 단계 (a), (b), (d), (e) 및 (f)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이 용액공정으로 수행될 수 있다.
또한, 상기 용액공정이 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯프린팅 및 딥코팅으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 정공 전달층은 금속 산화물을 포함하는 금속 산화물층 상에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층을 형성함으로써, 균일하고 핀홀이 없는 조밀하게 제조될 수 있다.
또한, 본 발명의 페로브스카이트 태양전지는 상기 정공 전달층을 포함함으로써 핀홀을 통한 수분 투입, 페로브스카이트 유기성분의 외부 확산 및 전극과의 직접적인 접촉을 방지할 수 있어 소자의 효율, 재현성 및 안정성이 향상될 수 있다.
이 도면들은 본 발명의 예시적인 실시예를 설명하는데 참조하기 위함이므로, 본 발명의 기술적 사상을 첨부한 도면에 한정해서 해석하여서는 아니 된다.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광활성층 상에 형성된 정공 전달층 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 3은 실시예 1 및 비교예 1의 제조과정 중 전극 증착하기 전 정공 전달층 표면 및 측면의 SEM 이미지를 나타낸 것이다.
도 4는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 구동 효율을 측정한 전류밀도-전압 곡선이다.
도 5는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 안정성을 평가한 결과이다.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광활성층 상에 형성된 정공 전달층 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 3은 실시예 1 및 비교예 1의 제조과정 중 전극 증착하기 전 정공 전달층 표면 및 측면의 SEM 이미지를 나타낸 것이다.
도 4는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 구동 효율을 측정한 전류밀도-전압 곡선이다.
도 5는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 안정성을 평가한 결과이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하도록 한다.
그러나, 이하의 설명은 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 이하에서 사용될 제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
또한, 어떤 구성요소가 다른 구성요소 상에 "형성되어" 있다거나 "적층되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소의 표면 상의 전면 또는 일면에 직접 부착되어 형성되어 있거나 적층되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 더 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
이하, 본 발명의 금속 산화물층을 포함하는 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 광활성층 상에 형성된 정공 전달층 구조를 나타낸 모식도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명은 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및 상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층;을 포함하는 개질된 정공 전달층을 제공한다.
상기 정공 전달층에서, 상기 제1 금속 산화물층은 비계(scaffold)로 작용하여 그 위에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층이 균일하게 핀홀 없이 형성될 수 있다. 또한, 상기 제1 금속 산화물층을 포함하면 정공의 전달을 도울 뿐만 아니라, 정공과 전자의 재결합 반응을 억제하는 효과가 있어 소자의 성능을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 제1 금속 산화물이 p형 금속 산화물 또는 부도체 금속 산화물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 금속 산화물이 다공성 금속 산화물일 수 있다.
또한, 상기 제1 금속 산화물(p형 금속 산화물 또는 부도체 금속 산화물)이 WO3, MgO, Al2O3 및 SiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 WO3를 포함할 수 있다.
또한, 상기 정공 전달 유기물이 Spiro-OMeTAD, P3HT, P3AT, P3OT, PEDOT:PSS, PTAA, 전도성 고분자, 도너-억셉터형의 전도성 물질, CuPc, ZnPc 등의 porphyrin계 물질로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 상기 정공 전달 유기물이 바람직하게는 Spiro-OMeTAD를 포함할 수 있다.
또한, 상기 유기층이 Li-TFSI, Co(Ⅱ) PF6, 4-tert-부틸 피리딘(4-tert-butyl pyridine, tBP), AgTFSI, CuI로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 도핑 물질을 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 개질된 정공 전달층이 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층에 사용될 수 있다.
도 2는 본 발명 하나의 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 2를 참고하면, 본 발명은 제2 전극; 상기 제2 전극 상에 형성되고, 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층; 상기 전자 전달층 상에 형성되고, 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층; 상기 광활성층 상에 형성되고, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및 상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층; 및 상기 유기층 상에 형성되는 제1 전극;을 포함하는 페로브스카이트 태양전지를 제공한다.
상기 금속 산화물층이 비계(scaffold) 역할을 함으로써 핀홀이 없는 균일한 정공 전달층을 제조할 수 있다. 덕분에 핀홀로 야기되는 문제점들(핀홀을 통한 수분 투입, 페로브스카이트 내에 유기성분의 외부 확산, 전극과의 직접적인 접촉 등)을 방지할 수 있고, 이는 소자의 효율, 재현성 및 안정성을 향상시킬 수 있다. 뿐만 아니라 정공 전달층(제1 금속 산화물층 및 유기층)이 열 등의 외부 요인에 의해서 붕괴되는 과정에도 금속 산화물이 비계 역할을 해주기 때문에 급속한 붕괴를 막을 수 있다. 추가적으로 수분이 정공 전달층을 침투하거나 정공 전달층 내의 첨가제가 수분을 흡수하더라도, 금속 산화물이 페로브스카이트를 포함하는 광활성층 위에서 한번 더 수분을 막아주는 보호막 역할을 해주기 때문에 페로브스카이트 태양 전지의 효율 감소 속도를 낮출 수 있다.
또한, 상기 제2 전극이 인듐 틴 옥사이드(ITO), 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드 (AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드 (IZTO-Ag-IZTO) 및 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 플루오린 틴 옥사이드(FTO)를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제2 금속 산화물이 n형 금속 산화물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 n형 금속 산화물이 ZnO, TiO2, SnO2, MgO, Al2O3 및 SiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 SnO2를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전자 전달층이 상기 제2 금속 산화물의 이중층으로 형성될 수 있다.
또한, 상기 전자 전달층이 fullerene계열 유기물질을 포함할 수 있다.
또한, 상기 페로브스카이트 물질이 CH3NH3PbI3 - xClx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3-xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbCl3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3 - xFx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xClx (0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbCl3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xFx(0≤x≤3인 실수), Csx(MA0.17FA0.83)(1-x)Pb(I0.83Br0.17)3(0≤x≤1인 실수) 및 Csk(NH2CH=NH2PbI3)(1-k- x)(CH3NH3PbBr3)x(0≤k≤0.3인 실수, 0≤x≤1-k인 실수)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 Csk(NH2CH=NH2PbI3)(1-k-x)(CH3NH3PbBr3)x(0≤k≤0.3인 실수, 0≤x≤1-k인 실수)를 포함할 수 있고, 보다 더욱 바람직하게는 Cs0 .05(NH2CH=NH2PbI3)0.95- x(CH3NH3PbBr3)x(0≤x≤0.95인 실수)를 포함할 수 있고, 보다 더욱 바람직하게는 Cs0 .05(NH2CH=NH2PbI3)0.79(CH3NH3PbBr2)0.16을 포함할 수 있다.
또한, 상기 페로브스카이트 태양전지가 상기 전자 전달층에 대향하는 방향의 반대 방향으로 제2 전극상에 기재를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 기재가 전도성 투명기재 또는 플라스틱 기재를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 전극이 Ag, Au, Pt, Ni, Cu, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 Au를 포함할 수 있다.
본 발명은 (a) 제2 전극 상에 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층을 형성하는 단계; (b) 상기 전자 전달층 상에 페로브스카이트 전구체를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; (c) 상기 전자 전달층 상에 코팅된 페로브스카이트 전구체 코팅층을 열처리하여 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층을 형성하는 단계; (d) 상기 광활성층 상에 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층을 형성하는 단계; (e) 상기 제1 금속 산화물층 상에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층을 형성하는 단계; 및 (f) 상기 유기층 상에 제1 전극을 형성하는 단계;를 포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 단계 (a), (b), (d), (e) 및 (f)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이 용액공정으로 수행될 수 있다.
또한, 상기 용액공정이 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯프린팅 및 딥코팅으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 스핀 코팅을 포함할 수 있다.
[실시예]
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 설명하도록 한다. 그러나 이는 예시를 위한 것으로서 이에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
실시예
1
기판으로 FTO 코팅 유리를 아연 분말과 2M 염산을 사용하여 에칭한 것을 사용하였으며, 상기 기판을 묽은 세정제, 탈이온수, 아세톤 및 이소프로필알코올(IPA)로 연속적으로 세척 후 건조하였다.
SnCl2 ㆍH2O 112.8mg을 5mL 에탄올에 녹인 SnO2 전구체 용액을 UV오존 처리한 후 상기 건조된 기판에 2,000rpm으로 60초 동안 스핀코팅하고, 200℃에서 30분 동안 열처리하여 약 50nm의 SnO2 전자 전달층을 형성하였다.
1M의 NH2CH=NH2I(Formamidinium Iodide, FAI), 1.1M의 PbI2, 0.2M의 CH3NH3Br(Methylamine Bromide, MABr), 0.22M의 PbBr2를 디메틸포름아마이드(DMF)와 디메틸설폭사이드(DMSO)의 부피비가 4:1인 용액 1ml에 용해시켜 용액을 디메틸설폭사이드를 용매로한 1.5M의 CsI과 부피비 95:1로 혼합하여 Cs0.05(FAPbI3)0.79(MAPbBr3)0.16의 페로브스카이트 전구체 용액을 제조하였다.
상기 페로브스카이트 전구체 용액을 상기 전자 전달층 상에 1,000rpm으로 10초, 6,000rpm으로 20초 동안 스핀코팅 하였고, 스핀코팅 종료 5초전에 클로로벤젠을 분사하였다. 다음으로, 100℃에서 45분동안 열처리하여 페로브스카이트 구조를 갖는 약 500nm의 광활성층을 형성하였다.
Nanograde사에서 구매한 2.5중량%로 이소프로필알코올(IPA)에 분산되어있는 텅스텐 옥사이드(WO3) 용액을 광활성층 상에 2,000rpm으로 20초 동안 스핀코팅하고 80℃에서 5분 동안 이소프로필알코올을 증발시켜 금속 산화물층을 형성하였다. Spiro-MeOTAD (Merck KGaA)에 도펀트로 Li-TFSI(sigma-Aldrich) 35.0mM, 4-tert-부틸 피리딘(4-tert-butyl pyridine, tBP, sigma-Aldrich) 231mM 및 FK209 Co(Ⅱ) PF6 2.42mM을 클로로벤젠에 녹인 용액을 첨가하여 제조된 Spiro-MeOTAD 용액을 상기 금속 산화물층 상에 5,000rpm으로 30초 동안 스핀 코팅하여 유기층을 형성함으로써 금속 산화물층과 유기층을 포함하는 정공 전달층을 형성하였다.
이어서 10- 7torr 이하의 진공도를 가진 진공 챔버에서 Au 전극을 약 100㎚로 증착하여 페로브스카이트 태양전지를 제조하였다.
비교예
1
광활성층 상에 텅스텐 옥사이드(WO3)를 포함하는 금속 산화물층을 형성하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 페로브스카이트 태양전지를 제조하였다. 따라서, 상기 페로브스카이트 태양전지는 Spiro-MeOTAD를 포함하는 유기층을 정공 전달층으로 포함한다.
[시험예]
시험예
1: 정공
전달층의
제조 확인
도 3의 (a)는 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 전극을 증착하기 전 표면을 SEM(scanning electron microscopy) 측정한 결과이고, (b)는 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 전극을 증착하기 전 표면을 SEM 측정한 결과이다. 도 3의 (c)는 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층(Spiro-MeOTAD)을 SEM 측정한 결과이고, (d)는 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층(WO3/Spiro-MeOTAD)을 SEM 측정한 결과이다.
도 3의 (a) 내지 (d)를 참조하면, 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지에서 정공 전달층이 금속 산화물층을 포함함으로써 균일하게, 핀홀 없이 형성된 것을 확인할 수 있다.
시험예
2:
페로브스카이트
태양전지의 구동 효율 측정
도 4의 (a)는 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 구동 효율을 측정한 전류밀도-전압 곡선이고, (b)는 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 구동 효율을 측정한 전류밀도-전압 곡선이다. 하기 표 1은 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 특성을 비교한 결과를 나타낸 것이다.
| 구분 | 광단락 전류밀도 (JSC, mA/cm2) |
광 개방 전압 (VOC, V) |
필 팩터 (FF) |
에너지 변환 효율 (%) |
| 실시예 1 | 23.7 | 1.17 | 77.1 | 21.44 |
| 비교예 1 | 23.5 | 1.09 | 77.0 | 19.66 |
도 4 및 상기 표 1을 참조하면, 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지가 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지보다 우수한 구동 효율을 나타냈으며, 광단락 전류밀도, 광 개방 전압 및 필 팩터 모두 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지가 높게 나타난 것을 확인할 수 있다.
또한, 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지가 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지보다 향상된 효율을 보이는 것을 확인할 수 있다.
시험예 3: 페로브스카이트 태양전지의 안정성 평가
도 5는 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 안정성을 평가한 결과이다. 도 5의 (a)는 일반적인 조건인 습도 약 20%에서의 안정성, (b)는 100℃의 고온 조건에서의 안정성, (c)는 습도 80% 이상의 고습 조건에서의 안정성을 평가한 결과이다.
도 5를 참조하면, 일반적인 조건에서 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지와 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지의 안정성은 큰 차이를 보이지 않지만, 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지가 약간 더 높은 안정성을 보이는 것을 확인할 수 있다. 좀 더 극한의 조건, 고온 또는 고습의 조건에서는 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지가 비교예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지보다 훨씬 우수한 안정성을 보이는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 실시예 1에 따라 제조된 페로브스카이트 태양전지는 일반적인 조건뿐만 아니라, 고온 및 고습 조건에서도 우수한 안정성을 제공하는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (18)
- 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및
상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층;을
포함하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 제1 금속 산화물이 p형 금속 산화물 또는 부도체 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 제1 금속 산화물이 다공성 금속 산화물인 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 제1 금속 산화물이 WO3, MgO, Al2O3 및 SiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 정공 전달 유기물이 Spiro-OMeTAD, P3HT, P3AT, P3OT, PEDOT:PSS, PTAA, 전도성 고분자, 도너-억셉터형의 전도성 물질, porphyrin계 물질로 이루어진 군으로부터 선택된 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 유기층이 Li-TFSI, Co(Ⅱ) PF6, 4-tert-부틸 피리딘(4-tert-butyl pyridine, tBP), AgTFSI, CuI로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 도핑 물질을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제1항에 있어서,
상기 개질된 정공 전달층이 페로브스카이트 태양전지의 정공 전달층에 사용되는 것을 특징으로 하는 개질된 정공 전달층. - 제2 전극;
상기 제2 전극 상에 형성되고, 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층;
상기 전자 전달층 상에 형성되고, 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층;
상기 광활성층 상에 형성되고, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층; 및
상기 제1 금속 산화물층 상에 형성되고, 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층; 및
상기 유기층 상에 형성되는 제1 전극;을
포함하는 페로브스카이트 태양전지. - 제8항에 있어서,
상기 제2 전극이 인듐 틴 옥사이드(ITO), 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐징크옥사이드(IZO), 인듐징크틴옥사이드(IZTO), 알루미늄징크옥사이드 (AZO), 인듐틴옥사이드-은-인듐틴옥사이드(ITO-Ag-ITO), 인듐징크옥사이드-은-인듐징크옥사이드(IZO-Ag-IZO), 인듐징크틴옥사이드-은-인듐징크틴옥사이드 (IZTO-Ag-IZTO) 및 알루미늄징크옥사이드-은-알루미늄징크옥사이드(AZO-Ag-AZO)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제8항에 있어서,
상기 제2 금속 산화물이 n형 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제10항에 있어서,
상기 n형 금속 산화물이 ZnO, TiO2, SnO2, MgO, Al2O3 및 SiO2으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제8항에 있어서,
상기 페로브스카이트 물질이 CH3NH3PbI3 - xClx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3 -xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbCl3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), CH3NH3PbI3 - xFx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xClx (0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbCl3-xBrx(0≤x≤3인 실수), NH2CH=NH2PbI3 - xFx(0≤x≤3인 실수), Csx(MA0.17FA0.83)(1-x)Pb(I0.83Br0.17)3(0≤x≤1인 실수) 및 Csk(NH2CH=NH2PbI3)(1-k- x)(CH3NH3PbBr3)x(0≤k≤0.3인 실수, 0≤x≤1-k인 실수)로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제8항에 있어서,
상기 페로브스카이트 태양전지가 상기 전자 전달층에 대향하는 방향의 반대 방향으로 제2 전극상에 기재를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제13항에 있어서,
상기 기재가 전도성 투명기재 또는 플라스틱 기재를 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - 제8항에 있어서,
상기 제1 전극이 Ag, Au, Pt, Ni, Cu, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지. - (a) 제2 전극 상에 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 전달층을 형성하는 단계;
(b) 상기 전자 전달층 상에 페로브스카이트 전구체를 포함하는 용액을 코팅하는 단계;
(c) 상기 전자 전달층 상에 코팅된 페로브스카이트 전구체 코팅층을 열처리하여 페로브스카이트 물질을 포함하는 광활성층을 형성하는 단계;
(d) 상기 광활성층 상에 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 금속 산화물층을 형성하는 단계;
(e) 상기 제1 금속 산화물층 상에 정공 전달 유기물을 포함하는 유기층을 형성하는 단계; 및
(f) 상기 유기층 상에 제1 전극을 형성하는 단계;를
포함하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법. - 제16항에 있어서,
상기 단계 (a), (b), (d), (e) 및 (f)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이 용액공정으로 수행되는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법. - 제17항에 있어서,
상기 용액공정이 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯프린팅, 및 딥코팅으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법.
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| KR1020190060609A KR102192918B1 (ko) | 2019-05-23 | 2019-05-23 | 금속 산화물층을 포함하는 정공 전달층, 그를 포함하는 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조방법 |
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Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
| WO2022260332A1 (ko) * | 2021-06-10 | 2022-12-15 | 성균관대학교산학협력단 | 페로브스카이트 광전소자 및 이의 제조방법 |
| WO2023171916A1 (ko) * | 2022-03-07 | 2023-09-14 | 한화솔루션(주) | 페로브스카이트 태양전지 및 이의 제조방법 |
| WO2024063450A1 (ko) * | 2022-09-20 | 2024-03-28 | 한화솔루션(주) | 페로브스카이트 태양전지의 전자전달층용 전자전달체, 이를 포함하는 전자전달층용 코팅제, 전자전달층 및 페로브스카이트 태양전지 |
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|---|---|---|---|---|
| KR20140091488A (ko) * | 2013-01-10 | 2014-07-21 | 한국화학연구원 | 내구성과 고성능의 무유기 하이브리드 태양전지 |
-
2019
- 2019-05-23 KR KR1020190060609A patent/KR102192918B1/ko active IP Right Grant
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