KR20200093523A - 개선된 광선 출력커플링을 갖는 발광 장치 - Google Patents
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Abstract
다층 캡슐화 스택에 복합 필름을 포함하는 광전자 장치가 제공된다. 잉크젯 인쇄를 사용하여 다른 중합체 장치 층뿐만 아니라 광 반사-수정 구조를 형성하는 방법이 또한 제공된다. 복합 필름은 제 1 저 굴절률 도메인 및 제 2 고 굴절률 도메인을 포함한다
Description
본 출원은 2017년 12월 19일에 출원된 미국가 특허 출원 번호 62/607,824를 우선권으로 주장하며, 그 전체 내용은 본 명세서에서 참조로 포함된다.
교번하는 무기 및 유기 중합체 필름으로 구성된 다층 캡슐화 스택이 수증기 및 산소에 대한 노출의 손상 효과로부터 발광장치를 보호하기 위해 사용되어왔다. 불행하게도, 스택에서 무기 층의 굴절률(RI)과 그에 이웃하는 저 굴절률 유기 폴리머 층의 차이는 두 층 사이의 계면에서 광선의 전반사를 야기할 수 있으며, 이는 장치에서 광선의 일부가 유출되는 것을 감소시킨다. 더욱이, 무기 및 유기 중합체 층 사이에 높은 RI 불일치가 없는 경우에도, 발광 장치는 캡슐화 스택 내 단말 층과 공기 사이의 계면에서 광선의 전반사로 인해 제한된 광선 유출을 겪을 수 있으며, 위에 놓인 장치 층 상에서 또는, 위에 놓인 장치 층이 없는 경우, 캡슐화 스택 내 단말 층과 공기 사이의 계면에서 광선의 전반사로 인해 제한된 광선 유출을 겪을 수 있다.
본 명세서에 기술된 발명은 캡슐화 스택 및 다층 캡슐화 스택을 포함하는 유기 발광 다이오드(OLED) 장치와 같은 발광 장치에 관한 것이다. 다층 캡슐화 스택은 감소된 전반사를 제공하므로, 종래의 캡슐화 스택에 비해 향상된 광선 출력 효율을 제공한다.
도 1a는 단일 고 굴절률 돔형 구조가 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 일 실시 예의 단면도를 도시한 개략도이다.
도 1b는 OLED 장치의 평면도이다.
도 2는 단일 고 굴절률 원통형 구조가 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 제 2 실시 예의 단면도를 도시한 개략도이다.
도 3은 다수의 고 굴절률 돔형 구조가 OLED 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 일 실시 예의 단면도를 도시한 개략도이다.
도 4는 다수의 고 굴절률 돔형 구조가 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 다른 한 실시 예의 평면도를 도시한 개략도이다.
도 5a는 다층 캡슐화 스택의 상부에 복합 필름을 갖는 OLED 장치의 단면도를 도시하는 개략도이다.
도 5b는 도 5a의 다층 캡슐화 스택을 더욱 상세히 도시하는 개략도이다.
도 6은 도 1a 및 도 1b의 OLED 장치를 제조하는 방법의 개략도이다.
도 7은 도 2의 OLED 장치를 제조하는 방법의 개략도이다.
도 1b는 OLED 장치의 평면도이다.
도 2는 단일 고 굴절률 원통형 구조가 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 제 2 실시 예의 단면도를 도시한 개략도이다.
도 3은 다수의 고 굴절률 돔형 구조가 OLED 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 일 실시 예의 단면도를 도시한 개략도이다.
도 4는 다수의 고 굴절률 돔형 구조가 장치의 각 서브 픽셀 위에 배치되는 복합 필름을 갖는 다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치의 다른 한 실시 예의 평면도를 도시한 개략도이다.
도 5a는 다층 캡슐화 스택의 상부에 복합 필름을 갖는 OLED 장치의 단면도를 도시하는 개략도이다.
도 5b는 도 5a의 다층 캡슐화 스택을 더욱 상세히 도시하는 개략도이다.
도 6은 도 1a 및 도 1b의 OLED 장치를 제조하는 방법의 개략도이다.
도 7은 도 2의 OLED 장치를 제조하는 방법의 개략도이다.
본 명세서에 기술된 장치는 장치의 활성 영역이 보호 다층 캡슐화 스택으로 캡슐화된 다양한 전자 및 광전자 장치를 포함한다. OLED 또는 다른 전자 또는 광전자 장치에서, "활성 영역"은 전기 에너지 또는 트랜지스터 활성의 증폭 요건을 충족시킬 필요가 없으며, 일반적으로 전기 또는 광전자 활성(예를 들어, 발광, 광 흡수, 또는 광 변환)이 발생할 수 있다. 활성 영역 자체는 일반적으로 예를 들어 전극, 전하 주입 층, 전하 수송 층 및/또는 발광 층을 포함하는 복수의 장치 층으로 구성된 다층 구조일 것이다. 캡슐화 스택의 다양한 이점이 예시적인 예로서 상부 방출 OLED 장치를 사용하여 아래에 설명되지만, 캡슐화 스택은 다른 상부 방출 조명 장치, 상부 방출 양자점(QD)-LED 장치, 마이크로 LED 디스플레이 및 QD 광 루미네선스(photoluminescent)(PL) 발광 컬러 컨버터를 포함하는, 다른 발광 장치에 적용될 수 있다. 또한, 이 같은 기술은 장치에 결합된 많은 양의 광이 유리한 광 센서 및 광 전지에 적용될 수 있다.
다층 캡슐화 스택을 포함하는 OLED 장치(100)의 일 실시 예의 단면도를 도시한 개략도가 도 1a에 도시된다. OLED 장치의 평면도가 도 1b에 도시되어있다. OLED 장치의 이 같은 실시 예는 복수의 활성 영역(104) 및 OLED 장치 기판(102)을 포함한다. 다층 캡슐화 스택(106)은 활성 영역(104) 위에 배치된다. 다층 캡슐화 스택(106)은 아래에 놓인 활성 영역(104)이 공기 및/또는 수분에 노출되어 손상되는 것을 보호하며, 주변 영역에 존재하는 수증기, 산소 및/또는 다른 반응성 가스에 대한 활성 영역(104)의 노출을 억제하는 제 1 무기 배리어 층(108)을 포함한다. 제 1 중합체 층(110)을 포함하는 제 1 도메인을 포함하는 복합 필름(109)이 제 1 무기 장벽층(108)에 인접하여 있다. 제 1 중합체 층(110)은 하나 이상의 유기 중합체로 구성되고 캡슐화 스택을 평탄화 하기위한 평탄화 층을 제공한다. 도 1a에 도시된 OLED 장치의 실시 예에서, 다층 캡슐화 스택(106)은 복합 필름(109) 위에 배치된 제 2 무기 배리어 층(108A)을 포함한다. 캡슐화 스택의 다른 실시 양태에서, 층의 순서가 반대로 되어, 복합 필름(109)이 먼저 제조된 후 제1 무기 배리어 층(108)이 제조된다. 이러한 실시 예에서, 하부 장치에 충분한 캡슐화를 제공하기 위해, 제 2 평탄화 중합체 층 및 제 2 무기 장벽 층이 순차적으로 증착될 수있다. 따라서, 변형된 공정은 장치의 활성 영역 바로 위에 복합 필름(109)을 증착한 후, 제 1 무기 배리어 층을 증착하고, 제 2 중합체 층을 증착 한 다음, 제 2 무기 배리어 층을 증착한다. 또한, 더 많거나 적은 수의 무기 배리어 층 및 중합체 층이 제공될 수 있다. 예를 들어, 도 1a의 캡슐화 스택은 제 2 무기 배리어 층(108A) 상에 배치된 제 2 폴리머 층을 가질수 있다. 도 1a의 OLED 장치의 활성 영역(104)은 OLED 디바이스(102) 기판에 내장되거나 지지되는 발광 서브 픽셀 (예를 들어, 적색, 녹색 및/또는 청색 서브 픽셀)일 수 있다. 이들 서브 픽셀들 각각은 제 1 전극 (예를 들어, 캐소드)과 제 2 전극(예를 들어, 애노드) 사이에 배치된 유기 발광층을 포함할 수 있다. 선택적으로, 전자 수송층 및/또는 전자 주입 층이 캐소드와 발광층 사이에 배치될 수 있고, 정공 수송층 및/또는 정공 주입 층이 애노드와 발광층 사이에 배치될 수 있다.
캡슐화 스택 내의 하나 이상의 층은 제 1 중합체로 형성된 제 1 도메인 및 제 2 중합체로 형성된 제 2 도메인을 포함하는 복합 필름이고, 여기서 제 2 도메인은 제 1 도메인보다 높은 RI를 가지며, 추가로 제 2 도메인은 바람직하게는 제 1 무기 배리어 층(108)의 무기 재료의 RI와 동일하거나 거의 동일한 RI를 갖는다. 제 2 도메인은 일반적으로 제1 도메인으로 둘러싸이거나 그 속에 내장되는 복수의 서브 도메인을 포함하는 불연속 도메인 일 수있다. 예를 들어, 도 1에 도시된 복합 필름(109)의 실시 예에서. 도 1a 및 도 1b에 도시된 복합 필름(109)의 실시 예에서, 서브 도메인은 복수의 돔형 구조(112)이다. 서브 도메인(112)과 무기 배리어 층(108) 사이의 RI 불일치가 감소된 결과, 무기 배리어 층(108)과 돔형 구조(112) 사이의 계면에서 서브 도메인(112)으로부터 방출되는 광선의 전반사가 감소된다. 서브 도메인(112)에 적합한 RI는 무기 배리어 층의 RI에 의존할 것이다. 다층 캡슐화 스택의 일부 실시 형태에서, 서브 도메인 및 무기 배리어 층의 RI는 10 % 이하, 및 5 % 이하를 포함하여 ± 15 % 이하만큼 상이하다. 단지 설명 목적의 예시로서, 약 1.85 내지 약 2.2 범위의 RI를 갖는 SiNx를 포함하는 무기 배리어 층에 대해, 서브 도메인은 약 1.7 이상의 RI를 가질 수 있다.
더 높은 RI 도메인이 만들어지는 재료는 하나 이상의 유기 중합체를 포함하는 중합체 재료 또는 중합체 매트릭스에 분산된 무기 입자를 함유하는 중합체 재료를 포함하는 중합체 복합물일 수 있다. 적합한 중합체는 아크릴, 우레탄 및 에폭시를 포함한다. 적합한 무기 입자는 산화지르코늄, 산화 티타늄, 산화 하프늄, 산화아연 및 이들의 둘 이상의 혼합물과 같은 금속 산화물 입자를 포함한다. 임의로, 무기 산화물 입자는 중합체 매트릭스에서 그의 분산성을 개선시키는 캡핑제(capping agents)로 표면 작용화될 수 있다. 이러한 캡핑제는 2- [2- (2-9- 메톡시에톡시)에톡시] 아세트산 및/또는 메톡시(트리 에틸렌 옥시)프로필 트리 메톡시 실란 및/또는 3 메타 크릴로일 옥시 프로필 트리 메톡시 실란 및/또는 n-옥틸 트리 메톡시 실란 및/또는 도데실 트리 메톡시 실란 및/또는 m, p-에틸 펜에틸 트리 메톡시 실란을 포함한다. 일부 구체 예에서, 동일한 금속 산화물이 복합 필름 및 무기 장벽층의 더 높은 RI 도메인에 존재한다. 단지 예로서, 미국 특허 공개 번호 2014/0322549에서 설명된 나노 복합체 코팅에 사용된 고 RI 폴리머-나노 크리스탈 복합 재료는 그 전체 내용이 본원에 참조로 포함되며, 본원 발명에서 설명된 다층 캡슐화 스택의 복합 필름에서 보다 높은 RI 도메인을 형성하는데 사용될 수있다.
도 1a의 복합 필름의 실시 태양에서. 서브 도메인(112)은 서브 도메인의 더 높은 RI 재료와 제 1 도메인의 더 낮은 RI 재료 사이에 비평면 계면을 제공하여, 그 같은 계면에서 반사된 광선의 각도를 변경하도록 하며, 전반사가 억제되고 광선 아웃 커플링 및 추출이 향상되도록 한다. 입자를 포함하는 더 높은 RI 도메인 재료의 일부 실시 태양에서, 입자는 내부 반사 및 광선 포집을 더욱 감소시키기 위해 산란 중심으로서 작용할 수 있다. 그러나, 광 산란이 바람직하지 않은 용도의 경우, 입자는 광 산란을 피하거나 최소화하기에 충분히 작은 직경을 가질수 있다. 복합 필름의 서브 도메인은 다양한 형상 및 크기를 가질 수 있다. 예를 들어, 도 1a에 도시된 바와 같이, 서브 도메인은 규칙적인 배열로 배열된 반구(domes) 또는 랜덤 패턴과 같은 구조일 수 있다. 일단 형성되면, 상기 구조는 제 1 도메인의 보다 낮은 RI 중합체 재료의 층으로 피복되어 다음에 오는 무기 배리어 층이 형성될 수 있는 매끄러운 평면 또는 실질적으로 평면인 표면을 형성할 수 있다. 선택적으로, 서브 도메인은도 2에 도시된 바와 같이 규칙적인 어레이 또는 랜덤 패턴으로 배열된 원통형(114)일 수 있다. 상기 장치의 이 같은 실시 예에서, 제 1 도메인(110)은 원통형(114)을 둘러싸고, 제 1 도메인(110) 및 원통형(114)은 다음에 오는 무기 배리어 층(108A)이 형성 될 수 있는 매끄러운 평면 또는 실질적으로 평면인 표면을 제공한다. 원통형 서브 도메인(114)과 제 1 도메인(110) 사이에 형성된 수직 계면(116)에서 반사된 광선이 장치의 발광 표면을 향할 수 있으며, 제 1 무기 배리어 층(108) 및/또는 활성 영역(104)에서의 광선의 포획을 추가로 감소시킬 수 있기 때문에 원통형 구조의 사용이 유리할 수 있다.
서브-도메인의 크기 및 배치는 장치 내에서 전반사를 감소시킬 수 있다면 엄격하게 제한되지 않는다. 예를 들어, 반구형 구조를 포함하는 서브 도메인의 다양한 실시 예는 1 μm 내지 50 μm 범위의 반경, 1 μm 내지 100 μm 범위의 구조 간 간격(피치) 및/또는 1 내지 50 ㎛의 범위의 높이를 갖지만, 이 같은 범위 밖의 치수를 사용할 수도 있다. 일단 형성되면, 상기 서브 도메인은 제 1 도메인의 더욱 낮은 RI 중합체 재료의 층으로 피복되거나 측면으로 둘러싸여 다음에 오는 무기 배리어 층이 형성될 수 있는 매끄러운 평면 또는 실질적으로 평면인 복합 필름 표면을 형성할 수 있다. 선택적으로, 제 1 도메인 및 제 2 도메인은 다음에 오는 무기 배리어 층이 형성될 수있는 매끄러운 평면 또는 실질적으로 평면인 표면을 갖는 복합 필름으로 동시에 형성될 수 있다.
색 번짐 및 다른 바람직하지 않은 시각 효과를 피하거나 감소시키기 위해, 서브-도메인은 디스플레이 장치의 해상도에 상응하는 해상도로 패턴화(예를 들어, 잉크젯 인쇄)될 수 있다. 예를 들어, 다층 캡슐화 스택의 일부 실시 예에서, 도 1a, 도 1b, 도 2에 도시 된 바와 같이, 픽셀 내의 각 픽셀 또는 각 서브 픽셀과 관련된 하나의 서브 도메인이 존재한다. 또 다른 실시 예에서, 서브 도메인은 복수의 서브 도메인이 각각의 픽셀 또는 서브 픽셀 위에 배치되도록 픽셀 또는 서브 픽셀보다 훨씬 작다. 예를 들어, 상기 서브-도메인은 디스플레이 장치에서 각각의 픽셀 또는 서브-픽셀 위 클러스터 내에 국소화될 수 있다. 이것은 도 3에 개략적으로 도시되어있다. 도 3은 캡슐화 스택(306)이 배치되는 OLED 서브 픽셀(304)을 포함하는 디스플레이 장치의 일부의 단면도를 도시한다. 캡슐화 스택(306)은 제 1 무기 배리어 층(308), 제 1 도메인(310)을 포함하는 복합 필름(309), OLED(304) 위에 클러스터링 된 복수의 돔형 서브 도메인(312)을 포함하는 제 2 도메인, 및 복합 필름 위의 제 2 무기 장벽 층(308A)을 포함한다.
단일 서브-픽셀 위에 국소화된 복합 필름의 하나 이상의 서브-도메인을 갖는 개념은 도 4에서 추가로 도시되어있다. 도 4는 3개의 서브 픽셀(적색(R), 녹색(G) 및 청색(B))의 평면도를 도시하며, 이들 각각은 복합 필름의 3개의 상부 서브 도메인(412)과 관련된다.
캡슐화 스택의 상부가 아닌 다층 캡슐화 스택에서 제 1(즉, 최하부) 무기 배리어 층의 상부에 복합 필름을 구현하는 이점은 이러한 배치가 서브 픽셀의 발광층과 복합 필름의 높은 RI 서브 도메인 사이의 거리를 감소시킨다는 것이다. 이는 OLED 디스플레이의 인지해상도, 블랙 콘트라스트 및/또는 색 재현율을 감소시킬 수 있는 색상 번짐을 줄이기 때문에 유리하다.
도 1a, 도 1B 및 도 2에 도시된 장치 실시 예에서 복합 필름은 캡슐화 스택의 제 1 무기 배리어 층 상에 직접 배치되며, 다른 실시 태양에서, 복합 필름은 캡슐화 스택 내의 제 2(또는 그 이상의) 무기 배리어 층 상에 형성될 수 있다. 예를 들어, 복합 필름은 도 5a 및 도 5B 에 도시 된 OLED 장치에 도시 된 바와 같이, 캡슐화 스택의 상부 무기 배리어 층 상에 배치될 수 있다. 또한, 복합 필름은 다층 캡슐화 스택에서 하나 이상의 무기 배리어 층 상에 제공될 수 있다. 또 다른 구체 예에서, 복합 필름은 하부 활성 영역의 상부 표면(예를 들어, OLED 스택의 상부 전극 상)에 직접 배치되어 캡슐화 스택의 제 1 층을 제공할 수 있다.
복합 필름이 캡슐화 스택에서 제 2 이상의 무기 배리어 상에 배치되는 구체 예에서, 중합체 평탄화 층을 포함하는 복합 필름의 하부에있는 캡슐화 스택의 모든 층은 높은 RI 재료로 제조되어야 한다. 이러한 실시 태양에서, 하부 평탄화 층은 복합 필름 내 제 2 도메인과 동일한 재료 조성을 가질 수 있다. 그러나, 평탄화 층이 동일하거나 거의 동일한(예를 들어, 15 % 이하로) RI, 즉 캡슐화 스택에서 무기 배리어 층의 무기 재료의 RI을 갖는 경우, 복합 필름의 평탄화 층 및 제 2 도메인이 동일한 조성을 가질 필요는 없다. 단지 예시로서, 약 1.85 내지 약 2.2 범위의 RI을 갖는 SiNx를 포함하는 무기 배리어 층에 대해, 높은 RI 평탄화 층은 약 1.7 이상의 RI을 가질 수 있다.
캡슐화 스택의 최종 층으로서 복합 필름을 포함하는 OLED 디스플레이 장치의 실시 예가 도 5a에 개략적으로 도시되어있다. 이 도면은 단면도이며 OLED 장치의 활성 영역(530)의 구성 요소를 포함한다. 이들은 반사 애노드(522), 유기 층 스택(524) 및 반투명 캐소드(526)를 포함한다. 활성 영역(530) 위에는 캡슐화 스택(506) 및 상부 보호 유리층(528)이 배치된다. 유기 층 스택(524)은 위에서 아래로, 전자 주입 층, 전자 수송층, 발광층, 정공 수송층 및 정공 주입 층을 포함할 수 있다. OLED 장치는 지지 기판(520)을 추가로 포함할 수 있다. 본원 명세서에 도시된 실시 예에서, 캡슐화 스택(506)의 최종 층(506)은 다른 하부의 캡슐화 스택 층(511) 위에 배치된, 본원 명세서에 설명된 유형의 복합 필름(509)을 포함한다(본원 명세서에서는 설명의 단순성을 위해 단일 블록으로 도시된다.). 도 5b는 상부 복합 필름(509)을 갖는 캡슐화 층(506)의 보다 상세한 단면을 도시한다. 도 3에 도시된 바와 같이, 복합 필름(509)이 캡슐화 스택의 상부에 있고 캡슐화 스택의 하부층은 높은 RI 재료를 포함하는 하나 이상의 무기 배리어 층(507)을 포함하며, 이 같은 무기 베리어 층은 서브 도메인(512)이 형성되는 재료와 동일한 재료로 만들어 질 수 있다. 설명의 간략화를 위해, 도 5a 및 5b에 도시된 디스플레이 장치의 모든 층들은 동일한 두께를 갖는 것으로 도시되어있다. 그러나, 당업자라면 이해할 수 있듯이, 상기 층들은 그들의 특정한 기능에 따라 실제 디스플레이 장치에서 상이한 두께를 가질 것이다. 예를 들어, 유기 층 스택은 전형적으로 캡슐화 스택 층(511 및 509)보다 실질적으로 얇을 것이다.
캡슐화 스택의 층 내에 높은 RI 도메인을 포함하는 복합 필름의 사용은 그 같은 복합 필름을 포함하는 OLED 장치의 광 추출 효율 및 집적 전류 효율을 그와 같은 필름을 포함하지 않는 OLED 장치와 비교하여 현저하게 향상시킬 수 있다. 그와 같은 필름을 포함하지 않았다면 상기 효율은 향상될 수 없었을 것이다. 예로서, 본 발명에 따른 캡슐화 스택의 다양한 실시 예는 OLED 장치의 추출 효율을 적어도 30 % (예를 들어, 30 % 내지 40 %)만큼 증가시키고 OLED 장치의 집적 전류 효율을 70 % 이상(예를 들어, 70 % 내지 100 %). 증가시킨다. 또한, 복합 필름을 포함하는 캡슐화 스택은 방출된 광선의 시야각 의존성을 감소시켜서 결국 더 높은 품질의 디스플레이를 만들도록 한다.
다층 캡슐화 스택의 무기 배리어 층을 제조하는데 유용한 무기 재료의 예는 예를 들어, 예컨대 실리콘 질화물(SiNx), 실리콘 산화물, Al2O3, TiO2, HfO2, 및 실리콘 산 질화물(SiOXNY) 중 하나 이상과 같은 다양한 질화물, 산화물 및 산 질화물을 포함 할 수있다. 무기 배리어 층은 활성 영역 위에 증착되거나 달리 형성될 수 있고, 기판의 노출된 표면 및 활성 영역 전체 또는 실질적으로 전체에 걸쳐 블랭킷 코팅될 수 있다(예를 들어, 화학적 및/또는 물리적 증착을 통해).
복합 필름의 제 1 도메인 및 제 2 도메인 및 다층 캡슐화 스택의 다른 중합체 평탄화 층을 제조하는데 유용한 중합체는 열(예를 들어, 베이킹), 방사선(예를 들어, 자외선 노출) 또는 다른 에너지 기반(예를 들어, 전자 빔) 경화 기술 중 하나 이상을 사용하여 경화될 수있는 다양한 중합체 재료를 포함하며, 일단 경화되면 중합체 박막 및/또는 중합체 구조를 형성할 수 있다. OLED 장치의 일부 실시 형태에서, 복합 필름을 포함하는 캡슐화 스택의 중합체 층은 경화가능 단량체, 올리고머 및/또는 중합체를 포함하는 잉크 조성물을 기판 상에(예를 들어, 무기 장벽 층 상에) 잉크젯 인쇄함으로써 형성되며 조성물을 경화시켜 중합체 필름을 형성하도록 한다. 또한, 상기 잉크 조성물은 하나 이상의 가교제, 중합 개시제 및/또는 용매를 포함 할 수있다. 중합체 평탄화 층은 또한 잉크젯 인쇄 이외의 코팅 기술을 사용하여 장치 기판 상에 잉크 조성물을 적용한 후 상기 조성물을 경화시켜 중합체 필름을 형성함으로써 제조될 수 있다.
잉크 조성물에 포함될 수 있는 아크릴 레이트 및 메타 크릴레이트(본원 명세서에서는(메트)아크릴 레이트로 총괄적으로 언급됨) 모노머의 예는 더 높은 기능성을 갖는 것으로서, 모노(메트)아크릴 레이트 모노머, 디(메트)아크릴 레이트 모노머 및(메트)아크릴 레이트 모노머를 포함한다. 잉크 조성물의 다양한 구체 예에서,(메트)아크릴 레이트 단량체는 폴리 에테르이다. 잉크 조성물의 다양한 구체 예에서,(메트)아크릴 레이트 모노머는 알콕시화된 지방족 디(메트)아크릴 레이트 모노머이다. 이들의 예로서, 네오 펜틸 글리콜 그룹 포함 디(메트)아크릴 레이트 및 네오 펜틸 글리콜에톡실 레이트 디(메트) 아크릴 레이트와 같은 알콕시화 네오 펜틸 글리콜 디 아크릴 레이트를 포함하는 네오 펜틸 글리콜 그룹 포함 디(메트) 아크릴 레이트를 포함한다. 다른 적합한 (메트)아크릴 레이트 모노머는 알킬(메트) 아크릴 레이트, 예컨대 메틸(메트) 아크릴 레이트, 에틸(메트) 아크릴 레이트 및 벤질 메타 크릴 레이트; 시 클릭 트리메틸올 프로판 포름(메트) 아크릴 레이트; 알콕시 화 된 테트라 하이드로 푸르 푸릴(메트) 아크릴 레이트; 페녹시 알킬(메트) 아크릴 레이트, 예컨대 2- 페녹시 에틸(메트) 아크릴 레이트 및 페녹시 메틸(메트) 아크릴 레이트; 2(2-에톡시에톡시)에틸(메트) 아크릴 레이트를 포함한다. 다른 적합한 디(메트) 아크릴 레이트 단량체에는 1,6- 헥산 디올 디 아크릴 레이트, 1,12 도데칸 디올 디(메트) 아크릴 레이트; 1,3- 부틸렌 글리콜 디(메트) 아크릴 레이트; 디(에틸렌 글리콜) 메틸 에테르 메타 크릴 레이트; 및 폴리에틸렌 글리콜 디(메트) 아크릴 레이트 단량체를 포함한다. 잉크 조성물의 다양한 구체 예에 단독으로 또는 조합하여 포함될 수있는 다른 모노-및 디(메트) 아크릴 레이트 모노머는 디 사이클로 펜테닐 옥시 에틸 아크릴 레이트(DCPOEA), 이소 보르닐 아크릴 레이트 (ISOBA), 디 사이클로 펜테닐 옥시 에틸 메타 크릴 레이트(DCPOEMA), 이소 보르닐 메타 크릴 레이트 (ISOBMA) 및 N- 옥타 데실 메타 크릴 레이트(OctaM)를 포함한다. 고리상의 메틸 그룹 중 하나 이상이 수소로 대체된 ISOBA 및 ISOBMA의 상동체(통칭하여 "ISOB(M)A" 상동체)도 사용될 수 있다.
멀티 작용성(메트) 아크릴 레이트 가교제는 바람직하게는 3개 이상의 반응성(메트) 아크릴 레이트 그룹을 갖는다. 따라서, 멀티 작용성(메트) 아크릴 레이트 가교제는 예를 들어 트리(메트) 아크릴 레이트, 테트라(메트) 아크릴 레이트 및/또는 더 높은 작용성(메트) 아크릴 레이트일 수 있다. 펜타 에리트리톨 테트라 아크릴 레이트 또는 펜타 에리트리톨 테트라 메타 크릴 레이트, 디(트리메틸올 프로판) 테트라 아크릴 레이트, 트리메틸올 프로판 트리 아크릴 레이트 및 디(트리메틸올 프로판) 테트라 메타 크릴 레이트는 1 차 가교제로서 사용될 수 있는 멀티작용성(메트) 아크릴 레이트의 예이다. 본원 명세서에서 '1 차'라는 용어는 잉크 조성물의 다른 성분이 주요 기능 목적이 아니지만 가교에 참여할 수 있음을 나타 내기 위해 사용된다.
미국 특허 출원 공개 번호 2014/0322549에서 나노 복합체 코팅을 형성하는데 사용되는 조성물은 캡슐화 스택에서 복합 필름의 제 2 도메인 및/또는 임의의 높은 RI 평탄화 층을 형성하는데 사용될 수있는 잉크 조성물의 예이다. 미국 특허 출원 번호 US 20160024322, US 2017/0062762 및 US 2017/0358775에 기재된 잉크 조성물은 다층의 복합 필름 및/또는 다른 중합체성 평탄화 층의 제 1 도메인을 형성하는데 사용될 수 있는 잉크 조성물의 예이다.
잉크젯 인쇄를 통해 적용된 잉크 조성물의 특성과 관련하여, 초기 잉크 조성물의 표면 장력, 점도 및 습윤 특성은 인쇄에 사용되는 온도(예를 들면, 실온; 약 25 ° C)에서 노즐로 들어가는 조성물이 건조 또는 막힘없이 잉크젯 인쇄 노즐을 통해 분배될 수 있도록 조정되어야 한다. 예시로서, 중합체 층을 형성하는데 사용된 잉크 조성물의 일부 실시 태양은 25 ℃에서 약 10 cP 내지 약 28 cP(예를 들어, 약 15 cP 내지 약 26 cP 포함)의 점도 및 25 ℃에서 약 28 다인/cm 내지 약 45 다인/cm 사이 표면 장력을 갖는다. 잉크젯 인쇄를위한 잉크 조성물을 조정 또는 최적화하기 위해, 용매, 계면 활성제, 점도 조절제 등이 잉크 조성물에 포함될 수 있다. 적합한 유기 용매에는 에스테르 및 에테르가 포함된다. 잉크의 점도 및 표면 장력을 다루는 것 외에도, 잉크 조성물이 증착되는 표면의 표면 에너지는 원하는 잉크 확산을 달성하기 위해 변형 될 수있다. 이는 플라즈마 처리, 표면 개질제를 함유하는 가스로의 노출 및 표면 개질제를 함유하는 얇은 프라이머 층의 코팅에 의해 수행될 수 있다. 이들 표면 개질제를 패턴화된 방식으로 침착시켜 잉크가 기판상의 한정된 위치에 고정되도록 할 수도 있다.
도 1a 및 도 1b에 도시된 유형의 OLED 장치를 제조하는 방법이 도 6에 개략적으로 도시되어있다. 먼저, 하나 이상의 활성 영역 (예를 들어, 서브 픽셀)(104)이 디바이스 기판(102) 상에 형성되고 제 1 무기 배리어 층(108)이 활성 영역 위에서 막으로서 증착된다. 다음으로, 복합 필름의 서브 도메인을 구성하는 재료를 포함하는 잉크 조성물(600)의 액적(droplet)이 활성 영역(104) (패널 (a)) 위의 제 1 무기 배리어 층(108) 상에 증착된다 (예를 들어, 잉크젯 인쇄). 상기 액적은 상기 표면상에 퍼지고 경화되어 돔형 구조(112)(패널 (b))를 형성한다. 본원 명세서에 도시된 실시 예에서, 각각의 활성 영역에 대해 하나의 돔형 구조가 존재한다. 활성 영역이 상이한 색을 방출하는 서브-픽셀을 포함하는 경우, 서브-도메인의 조성은 상이한 서브-픽셀에 대한 원하는 광학 특성을 충족시키도록 독립적으로 조정될 수 있다. 본원 명세서에 도시되지는 않았지만, 픽셀 뱅크는 인쇄된 후 확산 잉크 조성물(600)을 한정하는데 사용될 수 있다. 선택적으로, 잉크 조성물(600)은 잉크 조성물의 습윤 특성을 제어하는 소수성 및/또는 친수성 영역으로 증착되는 기판의 표면을 패터닝함으로써 제한될 수 있다. 다음으로, 복합 필름의 제 1 하부 RI 도메인을 구성하는 재료를 포함하는 잉크 조성물(602)의 액적이 높은 RI 구조(112)(패널(c))위 제1 무기 배리어 층(108)상으로 한 코팅으로서 증착된다(예를 들어, 잉크젯 프린팅). 이어서, 상기 코팅이 경화되어 제 1 도메인(110)을 형성한다. 마지막으로, 제 2 무기 배리어 층(108A)은 복합 필름(109)의 제 1 도메인을 구성하는 제 1 중합체 층 위에서 필름으로서 증착된다(패널 (d)). 또 다른 접근법으로서, 더 높은 RI 잉크 조성물(600)은 더 낮은 RI 잉크 조성물(602)의 증착 전에 경화되지 않는다. 이 경우에, 2개의 잉크 조성물은 이들이 혼합되지 않도록 또는 부분적으로만 혼합되도록 최적화되며, 최종 장치에서 구조의 아웃 커플링 이점이 유지되도록 한다. 이 같은 공정에 대한 변형에서, 서브 도메인 구조(112)를 형성하는 잉크 조성물은 증착 후에 경화되지만, 제 1 도메인을 형성하는 하부 RI 잉크 조성물(602)이 증착되기 전에 경화된다. 이 경우 두 개의 경화된 도메인 사이의 계면이 잘 정의되고 돌출되지 않도록 한다. 이 같은 접근법은 두 잉크 조성물 사이의 혼합이 경화 단계에 의해 억제되기 때문에 잉크 조성물 시스템에 대한 제약이 적다.
도 2에 도시된 유형의 OLED 장치를 제조하는 방법이 도 1에 개략적으로 도시되어있다. 이 방법에서, 서브 도메인의 보다 높은 RI 구조를 만들기 위한 잉크 조성물(400) 및 제 1 도메인을 만들기 위한 잉크 조성물(602)은 이들이 상기 표면상에서 평면 코팅을 형성하도록 그러나 코팅 내에서 실질적으로 혼합되지는 않도록, 제 1 무기 배리어 층(108)의 표면을 유사하게 적시도록 설계된다. 잉크 조성물(600 및 602)의 액적은 인쇄 단계(패널(a) 및 (b)) 사이에서 경화하지 않고 제 1 무기 배리어 층(108) 상에 (동시 또는 순차적으로) 인쇄될 수 있고, 이어서 상기 코팅이 경화될 수 있고, 이에 의해 제 1 도메인(110)의 중합체 층 내에 측면으로 둘러싸인 원통형 서브-도메인 구조(또는 콘과 유사한 특징부)(114)가 형성되고, 이어서 제 2 무기 배리어 층(108A)(패널 (c))의 증착이 뒤따른다. 이 같은 방법에서, 혼합 구역이 비교적 작고 두 도메인 사이의 RI 대비가 유지된다면, 잉크 조성물 사이의 일부 혼합이 가능하다.
제어된 공정 환경을 제공하도록 구성된 인클로저에 수용될 수 있는 산업용 잉크젯 인쇄 시스템은 장치 기판상에 잉크 조성물의 증착을 위해 사용될 수 있다. 본원 명세서에 기재된 잉크 조성물의 침착을 위한 잉크젯 인쇄는 몇 가지 이점을 가질 수 있다. 먼저, 잉크젯 기반 제조가 대기압에서 수행될 수 있기 때문에, 다양한 진공 처리 작업이 제거될 수 있다. 또한, 잉크젯 인쇄 공정 동안, 잉크 조성물은 활성 영역의 측면 가장자리를 포함하여 활성 영역을 효과적으로 캡슐화하기 위해 활성 영역 위에서 활성 영역에 근접하여 OLED 기판의 일부를 국부화 할 수 있다. 잉크젯 프린팅을 이용한 타겟 패터닝은 재료 낭비를 제거 할뿐만 아니라, 예를 들어, 다양한 마스킹 기술에 의해 유기 박막의 패터닝을 달성하기 위해 전형적으로 요구되는 추가 처리를 제거한다. 잉크 조성물은 예를 들어 미국 특허 번호 9,343,678호에 기재된 바와 같은 인쇄 시스템을 사용하여 인쇄 될 수 있다.
본원 명세서 설명 내용은 예시적인 것이며 제한적인 것은 아니다. 본원 명세서 설명에서, 다양한 특징들이 본원 명세서 설명을 간소화하기 위해 함께 그룹화될 수 있다. 이는 본원 명세서에서 공개되었지만 청구되지 않은 특징이 모든 청구항에서 필수적임을 의도하는 것으로 해석되어서는 안된다. 오히려, 본 발명의 보호범위 특징은 특정 개시된 실시 예의 모든 특징보다 적을 수있다. 따라서, 다음의 청구 범위는 본원 명세서 상세한 설명에서 예 또는 실시 예로서 포함되며, 각각의 청구 범위는 그 자체가 별도의 실시 예로서 의미를 갖는 것이며, 이러한 실시 예는 다양한 조합 또는 순열로 서로 조합될 수 있는 것으로 고려된다. 본 발명의 보호 범위전체 범위와 함께 결정되어야 한다.
Claims (19)
- 적어도 하나의 활성 영역; 그리고
상기 적어도 하나의 활성 영역 위에 배치된 다층 캡슐화 스택을 포함하는 광전자 장치로서, 상기 다층 캡슐화 스택이:
무기 배리어 층;
무기 배리어 층에 인접하고 제 1 도메인 및 제 2 도메인을 포함하며, 제 2 도메인은 복수의 서브 도메인을 포함하고, 제 2 도메인은 제 1 도메인보다 높은 굴절률을 갖는 복합 필름을 포함하는 광전자 장치. - 제 1 항에있어서, 상기 광전자 장치는 유기 발광 다이오드 장치이고, 상기 적어도 하나의 활성 영역은 발광 픽셀을 포함함을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 1 항에있어서, 상기 제 2 도메인은 중합체 매트릭스에 분산된 무기 입자를 포함함을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 1 항에있어서, 상기 무기 배리어 층은 실리콘 질화물, 실리콘 산화물 또는 실리콘 산 질화물을 포함 함을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 4 항에있어서, 상기 제 2 도메인은 지르코늄 옥사이드, 티타늄 옥사이드, 하프늄 옥사이드, 아연 옥사이드 또는 이들 중 둘 이상의 혼합물이 중합체 매트릭스에 분산된 것을 특징으로하는 광전자 장치
- 제 1 항에있어서, 상기 제 2 도메인은 지르코늄 옥사이드, 티타늄 옥사이드, 하프늄 옥사이드, 아연 옥사이드 또는 이들 중 둘 이상의 혼합물이 중합체 매트릭스에 분산됨을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 6 항에있어서, 중합체 매트릭스는 아크릴 매트릭스임을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 1 항에있어서, 상기 서브 도메인은 돔 형상임을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 제 1 항에있어서, 상기 서브 도메인은 원통형 또는 원뿔형임을 특징으로 하는 광전자 장치.
- 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법으로서, 상기 방법이:
광전자 장치의 적어도 하나의 활성 영역 위에 무기 배리어 층을 형성하는 단계;
상기 무기 배리어 층 위에 복수의 액적로서 제 1 경화성 잉크 조성물을 잉크젯 인쇄하는 단계;
상기 복수의 액적을 경화시켜 상기 무기 배리어 층 상에 복수의 서브 도메인을 형성하는 단계;
복수의 액적 주위 또는 서브-도메인 위에 제 2 잉크 조성물을 잉크젯 인쇄하는 단계; 그리고
제 2 잉크 조성물을 경화시켜 서브 도메인 주위에 중합체 필름을 포함하는 제 1 도메인을 형성하는 단계로서, 서브 도메인은 제 1 도메인보다 높은 굴절률을 갖는 단계를 포함하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법. - 제 10 항에있어서, 상기 광전자 장치는 유기 발광 다이오드 장치이고 상기 적어도 하나의 활성 영역은 발광 픽셀을 포함함을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 10 항에있어서, 제 2 잉크 조성물이 잉크젯 인쇄되기 전에 복수의 액 적을 경화시켜 복수의 서브 도메인을 형성하는 것을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 12 항에있어서, 상기 서브 도메인은 돔형임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 10 항에있어서, 상기 제 2 잉크 조성물은 상기 제 1 잉크 조성물과 실질적으로 혼화되지 않으며, 상기 제 1 및 제 2 잉크 조성물이 경화되기 전에 상기 제 2 잉크 조성물이 상기 제 1 잉크 조성물의 액적 주위에 인쇄됨을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 14 항에있어서, 상기 서브 도메인은 원통형 또는 원뿔형임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 10 항에있어서, 제 1 잉크 조성물은 무기 입자 및 하나 이상의 경화성 단량체, 올리고머 또는 중합체를 포함하는 것임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 16 항에있어서, 상기 무기 입자가 산화지르코늄, 산화 티타늄, 산화 하프늄, 산화아연 또는 이들의 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 17 항에있어서, 하나 이상의 경화성 단량체, 올리고머 또는 중합체가 하나 이상의 아크릴 레이트 단량체, 아크릴 레이트 올리고머 또는 아크릴 레이트 중합체를 포함하는 것임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
- 제 10 항에 있어서, 상기 무기 입자가 산화지르코늄, 산화 티탄, 하프늄 산화물, 산화아연 또는 이들의 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것임을 특징으로 하는 캡슐화된 광전자 장치를 형성하는 방법.
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