KR20200052912A - 알루미늄 애노드 합금 - Google Patents

알루미늄 애노드 합금 Download PDF

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KR20200052912A
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크레이그 매츠도르프
알란 그리브
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디 유나이티드 스테이츠 오브 아메리카 애즈 레프리젠티드 바이 더 씨크리터리 오브 더 네이비
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Abstract

알루미늄 애노드 합금은 알루미늄 기재와 유효량의 주석 및 인듐으로 필수적으로 이루어진다. 알루미늄 합금은 희생 금속 코팅, 보호 알루미늄 애노드, 및 중합체 코팅의 안료로서 유용하다.

Description

알루미늄 애노드 합금
발명의 기원
본 명세서에 기재된 발명은 미국 정부의 직원에 의해 이루어졌으며, 정부 목적 하에 정부를 위해 또는 정부에 의해 로열티를 지불하지 않고 제조 및 사용될 수 있다.
발명의 분야
본 발명은 알루미늄 합금 및 보호 애노드로서의 용도에 관한 것이다. 알루미늄 합금은 또한 희생 금속 코팅으로서, 그리고 바인더나 중합체 보호 코팅에서 갈바니 안료로서 사용될 수 있다.
알루미늄 애노드 합금은 1960년대와 1970년대에 처음 연구되고 개발되었다. 이 시기에는 알루미늄에 대해 다양한 첨가 원소를 탐구하여 상세히 기술한 다수의 특허와 논문이 공개되었는데, 이러한 첨가 원소는 알루미늄을 활성화시키고(산화알루미늄의 형성을 억제함), 순수한 아연과 일치하도록 작동 전위 또는 전압을 조정한다.
활성화된 알루미늄 합금의 개발은 1960년대에 시작되었고 지식 재산은 다우 케미칼(Dow Chemical)의 미국 특허 제3,379,636과 제3,281,239; 알루미늄 래보래토리 리미티드(Aluminum Laboratories Limited)의 미국 특허 제3,393,138; 및 올린 마테신(Olin Mathesin)의 미국 특허 제3,240,688에 문서화되어 있다. 이러한 합금은 모두 처음으로 벌크 알루미늄 합금이 활성 상태를 유지하고 전기적으로 보호성인 것으로 나타났다는 점에서 독특하였다. 불행히도, 이들은 낮은 효율로 인해 아연 애노드보다 경제적이지 않았기 때문에 이들 중 어떤 것도 상업적으로 성공한 것은 없었다. 1970년대 동안, 다우(Dow)는 알루미늄-아연-인듐 합금을 개발하였는데, 이는 두랄룸 III(Duralum III)으로 지칭되며, 이론치의 90%에 근접하는 매우 높은 효율을 가진다. 이 합금은 도 2에 나타낸 성능을 구비하여 1988년에 상업적으로 이용 가능해졌다. Al-5%Zn-0.02%In과 Al-Ga "저 전압" 애노드 합금이 상용화된 이후, 알루미늄 애노드를 개선하는 개발에 있어서는 거의 진전이 이루어지지 않았다.
Al-Zn-In 애노드 합금과 Al-Ga 애노드 합금의 전세계적인 사용을 감안하면, 이 새로운 기술은 유사하게 사용될 수 있는 가능성을 가지고 있다. MIL-DTL-24779에 명시된 알루미늄 애노드는 공인된 회사인 갈보텍 얼로이 주식회사(Galvotec Alloys, Inc.)(미국 텍사스 매캘런 소재)와 BAC 코로젼 컨트롤(BAC Corrosion Control)(덴마크 헤르폴지 소재)에 의해 현재 공급되고 있다. 추가적인 상업적 공급업체에는 퍼포먼스 메탈/칼드웰 캐스팅(Performance Metal/Caldwell Castings)(미국 메릴랜드 캠브리지 소재); 캐나다 메탈 (퍼시픽) 리미티드[Canada Metal (Pacific) Ltd.](캐나다 BC 델타 소재); 및 하버 아일랜드 서플라이(Harbor Island Supply)(미국 워싱턴 시애틀 소재)가 포함된다.
본 발명은 보다 높은 작동 전위(보다 양의 값임)를 갖는 물질에 결합되고 보호 애노드로서 작용하도록 설계된 신규한 알루미늄 합금 조성물에 관한 것이다. 합금은 벌크로 사용되거나, 희생 금속 코팅으로써 다양한 방법으로 적용되거나, 분말로 제조되어 바인더나 중합체 코팅의 안료와 같은 보호 코팅에서 갈바니 안료로 사용될 수 있다. 합금의 대부분은 알루미늄이며, 합금의 작동 전위, 활성, 및 효율을 조정하기 위해 주석(0.2 중량% 이하)과 인듐(0.05 중량% 이하)이 매우 적게 첨가된다.
본 발명이 갖는 신규한 특징은 작동 전위와 효율을 제어하는데 중요한 주석이 매우 적게 첨가되는 점이다. 선행 기술은 주석을 함유하는 알루미늄 애노드 합금을 나타내지만, 본 명세서에 개시된 조성물보다 더 많은 양을 나타낸다. 또한, 주석 함유율이 더 높은 합금은 효율이 낮고, 따라서 실제 적용에 있어서 매력적이지 않다. 인듐은 작동 전위를 안정화시키고 합금의 효율을 향상시키기 위해 첨가된다(주석 만을 사용할 경우 효율이 더 낮아진다).
본 명세서에 기재된 합금 조성은 합금을 가능한 한 비용-실용적으로 만들어 주는 높은 작동 효율, 성능이 높고 오래 지속 가능하도록 하는 주어진 애노드 중량에 대한 높은 전류 출력(에너지 밀도), 및 적용예에 따라 달라질 최적화된 작동 전위를 갖도록 설계되는 것이다. 중요한 부가적 이점은 본 발명의 합금이 아연을 함유하지 않는다는 것이다. 가장 많이 사용되는 상업용 알루미늄 애노드 합금은 알루미늄-5%아연-0.02%인듐이다. 이 합금은 MIL-DTL-24779에 명시되어 있으며, 다른 적용예 중에서 철, 강철, 및 알루미늄으로 이루어진 피어, 선박, 해상 리그(off-shore rigs)와 교량을 포함하는 다양한 물질을 전세계적인 기후에서 보호하는 데 매우 효과적인 것으로 입증되었다. 이는 약 90%의 효율로, 순수한 아연(약 98%의 효율임)보다 낮지만 마그네슘(약 60%의 효율임)보다는 훨씬 더 높다.
불행히도, 아연은 수생 독소이고 채굴 과정으로부터 잔류하는 카드뮴을 함유한다. 이 때문에, 많은 사용자들은 아연과 동일한 우수한 효율, 전류 출력 및 에너지 밀도를 가지면서 아연을 함유하지 않은 대체품을 찾고 있다. 본 발명의 합금은 상기한 용도로써 알루미늄-아연-인듐 합금을 대체할 수 있는 가능성을 가지고 있다. 게다가, 아연은 알루미늄보다 더 비싸기도 하다. 아연의 현재 현물 가격은 킬로그램 당 $2.40이고, 알루미늄은 킬로그램 당 $1.77이다.
도 1은 알루미늄, 아연 및 마그네슘 애노드의 일반적인 작동 전위를 나타낸다. 알루미늄-아연-인듐 합금은 아연의 작동 전위와 일치하도록 조정되어 이미 설계된 캐소드 보호 체계를 사용할 수 있고, 알루미늄 애노드는 시스템의 전위를 초과하거나 미달하지 않고 아연을 대신해 사용될 수 있다. 표준 칼로멜 전극(SCE)에 대해 약 -1.10 볼트인 이 전위는 대부분의 강철 및 알루미늄 유형을 보호하기 위한 "최적점"에 있기도 하다. 약 1103 MPa(160,000 psi) 이상의 인장 강도를 갖고 36 이상의 로크웰 "C" 경도를 가지는 소위 "고강도 강철" 합금(수소 취성에 매우 취약함)은 현재 SCE에 대해 약 -0.850 볼트의 작동 전위를 갖는 대체 알루미늄-갈륨 합금을 사용해야 한다. 상기 합금은 MIL-DTL-24779에 명시된다.
도 2: 75℃ 및 2153 mA/m2(200 mA/ft2)에서 15% NaCl 용액 속의 갈바니 애노드 성능(Smith, S.N., Reding, J.T., and Riley, R.L., " Development of Broad Application Saline Water Aluminum Anode-"Galvanic III", Materials Performance, Vol. 17, 1978, pages 32-36).
도 3은 현재 사용되는 대조군 Al-Zn-In 합금과 비교하여 두 개의 새로운 Al-Sn-In 합금에 대한 개방 회로 전위를 나타낸다.
도 4는 현재 사용되는 Al-Zn-In 합금과 비교하여 동일한 두 개의 새로운 Al-Sn-In 합금에 대한 애노드 분극 곡선을 나타낸다.
도 5는 표 1에 보고된 합금 효율을 측정하기 위한 실험 설정을 나타낸다.
본 발명의 중요한 측면은 하기 조성 범위를 갖는 알루미늄 애노드 합금이다:
주석: 0.01 내지 0.20 중량%
인듐: 0.005 내지 0.05 중량%
알루미늄: 잔량(balance)
불순물: MIL-A-24779에 따름
다양한 주석 및 인듐 조성을 가진 합금을 소피스티케이트 알로이(Sophisticated Alloys)(미국 펜실베니아 버틀러 소재) 및 ACI 알로이 주식회사(ACI Alloys Inc.)(미국 캘리포니아 산호세 소재)로부터 입수하였다. 조성물은 진공 아크로에서 용융시키고 별도의 열처리 없이 세라믹 도가니 내에서 주조하였다. 이어서, 잉곳을 1.27 cm(0.5 in) 두께의 "퍽(pucks)"으로 나누고, 전기화학적 평가를 위해 연마하고 광택을 냈다. 별도로, 효율 테스트를 위해 2.54 cm(1.0 in) 정육면체 또한 가공하였다. 본 발명의 애노드는 약 0.01 내지 0.20 중량% 범위의 주석과 약 0.005 내지 0.05 중량% 범위의 인듐을 갖는, 99.9 중량%의 알루미늄, 바람직하게는 99.99 중량%의 고순도 알루미늄으로 필수적으로 이루어진다.
하기 중량 퍼센트의 합금을 작동 전위 효율 및 전류 출력에 대해 평가하였다.
1. Al-0.20%Sn-0.02%In
2. Al-0.10%Sn-0.02%In
3. Al-0.05%Sn-0.02%In(코팅 안료 적용예를 위한 현재 선도적인 조성물)
4. Al-0.04%Sn-0.04%In
5. Al-0.02%Sn-0.02%In(벌크 애노드 및 금속 희생 코팅 적용예를 위한 현재 선도적인 조성물)
6. Al-0.02%Sn
7. Al-5.0%Zn-0.02%In(대조군)
개방 회로 전위는 감리 600 퍼텐시오스타트(Gamry 600 potentiostat)와 평판 표본 테스트 셀(flat specimen test cell)을 사용하여 평가하였다. 테스트 용액은 연속적인 에어 버블러(air bubbler)로 교반된 3.5% 염화나트륨이었다. 효율 및 전류 출력은 MIL-DTL-24779에서 요구되는 바와 같이 NACE 방법 TM0190을 사용하여 평가하였다. 기준 애노드 물질과 새로운 합금에 대한 효율, 전류 용량, 작동 전위 및 기타 중요한 매개변수는 표 1에 나타낸다.
Figure pct00001
개시된 알루미늄 합금은 기존의 기술에 비해 몇 가지 장점을 갖는다. 아연의 제거는 현재 사용되는 Al-Zn-In 합금으로 인한 수생 독성 및 잔류 카드뮴 문제를 해결한다. 아연은 또한 전략적인 금속으로 간주되고; 이를 알루미늄으로 대체하면 외국에 대한 금속 공급 의존도가 감소된다. 활성화제 원소의 최소 사용: 아연, 인듐 및 주석은 모두 알루미늄보다 고가이므로, 이를 덜 사용할수록, 애노드 비용이 낮아진다. 바람직한 합금의 경우, 0.04 중량%의 활성화제만이 사용되며, 이는 애노드 킬로그램 당 $0.08에 상당할 뿐이다. 바람직한 합금의 중량 밀도는 2.701 입방 센티미터 당 그램(gm/cc)으로, Al-Zn-In 합금이 2.923 gm/cc인 것과 비교하여 더 낮으며, 이는 대체재인 알루미늄(2.70 gm/cc)보다 상당히 더 고밀도(7.14 gm/cc)인 아연이 제거되었기 때문이다. 이는 동일한 크기(부피)의 애노드 중량이 7% 감소되는 것으로 해석되는데, 이는 애노드 비용이 주로 구성 원소의 원자재 가격에 의해 결정되므로 중요하다. 더 낮은 밀도(및 중량)는 애노드가 부착된 구조물에 대한 응력 뿐만 아니라 운송 및 취급 비용 또한 낮아지도록 한다.
표 1에 나타낸 바와 같이 더 높은 전류 용량의 면에서, 선도적인 Al-0.02%Sn-0.02%In 합금은 상업적으로 이용 가능한 Al-Zn-In 합금, 아연 및 마그네슘과 비교하여 우수한 전류 용량을 갖는다. 이는 그 높은 효율과 더 낮은 밀도, 그리고 아연과 마그네슘은 원자 당 2개의 전자를 가진데 비해 알루미늄은 원자 당 3 개의 전자를 가진다는 사실 때문이다. 높은 전류 용량으로 인해 낮아지는 암페어-시간 당 비용과 다양한 애노드에 사용되는 원소의 원자재 시가에 의해, 본 발명은 암페어-시간 당 비용이 우수하고, 이는 사용자 및 공급자에게 중요한 요소이다. 표 2는 원소의 현물 가격을 나타낸다. 표 3은 각 합금의 킬로그램 당 비용과 암페어-시간 당 비용을 나타낸다.
Figure pct00002
Figure pct00003
바인더나 코팅 조성물에 본 발명의 알루미늄 합금 안료를 사용하면, 다른 금속 성분의 부식을 증가시키지 않고 한 금속의 내식성을 개선시키면서, 부식 억제 알루미늄 안료가 상이한 금속들로 이루어진 기질에 적용될 수 있다. 이 방법은 본 발명의 알루미늄 합금 유효량을 포함하는 바인더나 코팅을 금속 위에 사용하는 것을 포함한다. 코팅은 페인트를 포함한 유기 코팅 또는 단순 바인더와 같은 유기 시스템 및 다양한 기타 공지된 금속 무기 코팅이나 금속 유기 코팅을 포함할 수 있다.
예를 들어, 바인더 또는 중합체 코팅은 전체 조성물의 약 50 내지 90 중량% 또는 최대 약 99 중량% 또는 중량부의 범위일 수 있고, 알루미늄 합금 안료는 바인더 또는 코팅의 약 0.1 중량% 내지 30 중량%의 범위일 수 있다. 코팅은 무기 바인더, 중합체 바인더 또는 유기 바인더, 예컨대 페인트, 윤활제, 오일, 그리스(greases) 등을 포함한다.
적합한 바인더는 예를 들어, 지방족 폴리이소시아네이트 예비중합체(aliphatic polyisocyanate prepolymers)[예컨대, 1,6-헥사메틸렌 디이소시아네이트 단독중합체 트리머(1,6-hexamethylene diisocyanate homopolymer ("HMDI") trimer)] 및 방향족 폴리이소시아네이트 예비중합체(aromatic polyisocyanate prepolymers)[예컨대, 4,4'-메틸렌디페닐이소시아네이트 예비중합체(4,4'-methlenediiphenylisocyanate ("MDI") prepolymer)]를 비롯한 폴리이소시아네이트 중합체(polyisocyanate polymers) 또는 폴리이소시아네이트 예비중합체(polyisocyanate prepolymers)를 포함한다. 알루미늄 합금 안료의 바람직한 바인더는 폴리우레탄(polyurethanes), 더 특정하면 폴리올(polyols) 및 다기능 지방족 이소시아네이트(aliphatic isocyanates)와 우레탄(urethanes)의 전구체의 반응으로부터 유도된 지방족 폴리우레탄(aliphatic polyurethanes)을 포함한다.
다른 바인더는 에폭시 중합체(epoxy polymers) 또는 에폭시 예비중합체(epoxy prepolymers), 예를 들어, 적어도 하나의 다기능 에폭시 수지를 포함하는 에폭시 수지(epoxy resins)를 포함한다. 상업적으로 이용 가능한 에폭시 수지는 상표명 EPON 828, EPON 1001 및 EPON 1031과 같은 페놀 화합물의 폴리글리시딜 유도체(polyglycidyl derivatives)이다.
본 발명은 다수의 구체적인 실시예에 의해 기재되었지만, 함께 제출된 청구범위에 구체적으로 기재된 바와 같이 본 발명의 사상과 영역으로부터 벗어나지 않으면서 다른 변형과 수정이 이루어질 수 있음이 명백하다.

Claims (15)

  1. 0.01 내지 0.20 중량%의 주석, 0.005 내지 0.05 중량%의 인듐 및 잔량의 알루미늄으로 필수적으로 이루어지는 알루미늄 기재 합금.
  2. 제1항에 있어서, 알루미늄 기재는 적어도 약 99 중량%인 알루미늄 합금.
  3. 제1항에 있어서, 알루미늄 기재는 적어도 순도 약 99.9%인 알루미늄 합금.
  4. 약 0.02 중량%의 인듐, 약 0.02 중량%의 주석 및 잔량의 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기재로 필수적으로 이루어지는 금속 희생 코팅.
  5. 제4항에 있어서, 알루미늄은 적어도 순도 99.9%인 희생 코팅.
  6. 약 0.05 중량%의 주석, 약 0.02 중량%의 인듐 및 잔량의 알루미늄을 함유하는 알루미늄 기재로 필수적으로 이루어지는 중합체 코팅용 안료.
  7. 제6항에 있어서, 알루미늄 기재는 적어도 순도 99.9%인 안료.
  8. 다량의 중합체 코팅 및 유효량의 알루미늄 합금으로 필수적으로 이루어지고, 상기 알루미늄 합금은 0.01 내지 0.20 중량%의 주석, 0.005 내지 0.05 중량%의 인듐 및 잔량의 알루미늄으로 이루어지는, 내식성 코팅.
  9. 제8항에 있어서, 중합체 코팅은 에폭시 중합체로 필수적으로 이루어지는 코팅.
  10. 제8항에 있어서, 중합체 코팅은 폴리우레탄으로 필수적으로 이루어지는 코팅.
  11. 다량의 바인더 및 유효량의 알루미늄 합금으로 이루어지고, 알루미늄 합금은 0.01 내지 0.20 중량%의 주석, 0.005 내지 0.05 중량%의 인듐 및 잔량의 알루미늄으로 필수적으로 이루어지는, 내식성 코팅.
  12. 제9항에 있어서, 알루미늄은 적어도 순도 99.9%인 내식성 코팅.
  13. 약 0.05 중량%의 주석, 약 0.02 중량%의 인듐 및 잔량의 알루미늄을 함유하는 알루미늄 기재로 필수적으로 이루어지는 중합체 코팅.
  14. 제13항에 있어서, 알루미늄은 적어도 순도 99.9%인 코팅.
  15. 제13항에 있어서, 알루미늄은 순도 99.99%인 코팅.
KR1020207010144A 2017-09-14 2017-11-28 알루미늄 애노드 합금 KR20200052912A (ko)

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