KR20200013317A - 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체 - Google Patents

연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체에 관한 것으로, 보다 상세하게는 본 발명은 전극의 양 가장자리 측면과 전극 및 전해질막 사이에 이오노머막을 형성하여 표면이 평평한 평판형 막전극 접합체를 제조함으로써 전극과 전해질막 간의 계면 접합력을 향상시켜 전지의 내구성능을 개선하고, 전극과 서브가스켓 간의 공극 및 단차가 발생하지 않아 기밀 구조를 개선하는 동시에 압력이 집중되지 않아 열화를 방지할 수 있는 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체에 관한 것이다.

Description

연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체{METHOD FOR PREPARING FLAT―TYPE MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND FLAT―TYPE MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL PREPARED USING THE SAME}
본 발명은 전극의 양 가장자리 측면과 전극 및 전해질막 사이에 이오노머막을 형성함으로써 전극과 전해질막 간의 계면 접합력을 향상시키고, 전극과 서브가스켓 간의 기밀구조가 개선되고 압력집중에 의한 열화현상이 방지된 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체에 관한 것이다.
연료전지는 연료의 산화에 의해 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지를 말한다. 즉, 연료가 가지고 있는 화학에너지를 연소에 의해 열로 바꾸지 않고 스택 내에서 전기화학적으로 반응시켜 전기에너지로 변환시키는 전지이다.
이러한 연료전지의 구성으로 막전극 접합체(MEA: Membrane Electrode Assembly)를 사용할 수 있는데, 이 막전극 접합체는 수소 양이온을 이동시키는 고분자 전해질막, 상기 전해질막 양면에 수소와 산소가 반응할 수 있도록 도포된 캐소드(공기극)층과 애노드(연료극)층으로 구성되어 있다.
도 1은 기존 막전극 접합체의 제조공정을 나타낸 공정도이다. 상기 도 1을 참조하여 보면, 애노드(Anode) 및 캐소드(Cathode)를 포함하는 전극(12)을 각각 이형지(11)에 코팅한 후 전해질막(13)의 양 표면에 상기 이형지(11)에 코팅된 애노드 및 캐소드를 정렬한 후 프레스로 열접합한다. 그 다음 애노드 및 캐소드 상에 부착된 이형지(11)를 제거하면 애노드 및 캐소드가 전해질막(13) 양면에 접합된 막전극 접합체가 형성된다. 이후 상기 막전극 접합체의 보호와 핸들링을 위해 서브가스켓(14)을 상기 막전극 접합체의 양 표면에 열접합하게 된다. 이때 반드시 전극(12) 일부를 서브가스켓(14)으로 접합하여 전해질막(13) 또는 전극(12)과 전해질막(13)의 경계가 드러나지 않게 해야 한다.
그러나 상기 도 1과 같이 막전극 접합체에 접합된 서브가스켓(14)은 전극(12) 및 전해질막(13)의 경계가 노출되는 공극(15)이 형성되는 것이 일반적이다. 또한 서브가스켓(14)이 접합된 전극(12)의 가장자리 부분은 서브가스켓(14)에 의해 국부적으로 압력이 집중된다. 이렇게 공극(15)이 형성된 상태에서 국부적인 압력집중 현상이 발생하면 열화가 진행되어 막전극 접합체의 내구성이 치명적으로 저하되는 문제가 있다. 또한 상기 공극(15)은 기밀파괴나 막전극 접합체의 형태를 변형시키는 문제를 야기할 수 있다. 아울러 막전극 접합체의 전극(12) 일부에 겹치게 접합되는 서브가스켓(14)은 막전극 접합체의 두께보다 약 2배 가량 두껍게 접합되어 국부적으로 단차가 높아지는 부분이 발생한다. 막전극 접합체는 수백장을 적층하여 사용하므로 이러한 국부적 단차가 지속적으로 누적되면 시스템에 문제가 발생하거나 물리적 열화가 가속될 수 있다.
종래 한국등록특허 제10-1483124호에는 전해질막의 양 표면에 전극 촉매층을 포함하는 전극이 구비된 연료전지용 막전극 접합체에 대해 개시되어 있다. 그러나 상기한 바와 마찬가지로 막전극 접합체의 구조 상 전해질막의 양 표면에 상기 전해질막의 표면보다 더 적은 면적의 전극을 구비하고 있다. 그에 따라 상기 막전극 접합체의 양 표면에 가스켓을 장착하게 되면 전극 및 전해질막의 경계에서 압력집중에 의해 열화가 진행되는 문제가 있다.
이 밖에도 기존의 막전극 접합체는 고체 전해질막에 고체 전극을 열압착하여 접합시키는 방법으로 제작되는데 전극과 전해질막의 접합면적이 적어 계면 접합력의 저하로 전지의 내구 성능이 떨어지는 문제가 있다.
한국등록특허 제10-1483124호
상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 전극의 양 가장자리 측면과 전극 및 전해질막 사이에 이오노머막을 형성함으로써 전극과 서브가스켓 간의 공극 및 단차 발생을 방지하여 기밀구조 및 압력집중에 의한 열화현상이 개선된 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
또한 본 발명은 전극과 전해질막 간의 계면 접합력이 향상된 연료전지용 평판형 막전극 접합체를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명은 위와 같은 목적을 달성하기 위하여 다음과 같은 구성을 포함할 수 있다.
본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법은 기재 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극을 형성하는 단계; 상기 전극 간의 공간을 메우고 상기 전극을 덮도록 상기 기재 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계; 전해질막의 양면에 상기 전해질막과 이오노머막이 접하도록 상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계; 상기 기재를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계; 및 상기 막전극 접합체의 양 표면에 상기 전극의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓을 접합하는 단계;를 포함할 수 있다.
또한 본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법은 기재 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극을 형성하는 단계; 상기 전극 간의 공간을 메우고 상기 전극을 덮도록 상기 기재 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계; 어느 하나의 전극 복합체의 이오노머막과 전해질막의 일면이 접하도록 상기 전해질막을 접합하는 단계; 상기 전해질막의 타면과 다른 하나의 전극 복합체의 이오노머막이 접하도록 상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계; 상기 기재를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계; 및 상기 막전극 접합체의 양 표면에 상기 전극의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓을 접합하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 기재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트 및 폴리이미드 재질로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것일 수 있다.
상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계에서는 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것일 수 있다.
상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계에서는 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것일 수 있다.
상기 막전극 접합체의 전극은 상기 전해질막을 사이에 두고 대향되는 애노드 및 캐소드를 포함하고, 상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛이고; 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것일 수 있다.
상기 이오노머막은 상기 기재 상에 이오노머 용액을 도포하여 형성하며, 상기 이오노머 용액은 고형분 함량이 10~50 중량%이며, 25 ℃의 온도에서 점도가 10 ~ 50 cP인 것일 수 있다.
상기 이오노머 용액은 과불소 술폰산(Perfluorinated Sulfonic Acid) 고분자 및 유기용매를 포함할 수 있다.
상기 이오노머막은 상기 기재 상에 이오노머 용액을 도포한 뒤, 80 ℃에서 5분 ~ 30분 동안 건조하고 160 ℃에서 5분 ~ 30분 동안 열처리하여 형성하는 것일 수 있다.
상기 전극 상에 형성된 이오노머막의 두께는 상기 전극의 두께 보다 더 두꺼운 것일 수 있다.
상기 애노드측에 형성되는 이오노머막은 두께가 2~8 ㎛이고, 상기 캐소드측에 형성되는 이오노머막은 두께가 6~18 ㎛인 것일 수 있다.
상기 전해질막은 강화층; 및 상기 강화층에 함침된 이오노머;를 포함하는 것일 수 있다.
상기 전해질막은 강화층인 것일 수 있다.
상기 강화층은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(Expanded Polytetrafluoroethylene, e-PTFE)인 것일 수 있다.
상기 기재가 제거된 막전극 접합체의 양 표면은 상기 이오노머막 내에 상기 복수 개의 전극이 매립된 구조로 이루어져 평판형인 것일 수 있다.
한편, 본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체는 애노드; 상기 애노드와 전해질막 사이에 개재되고 상기 애노드보다 넓은 면적으로 형성된 제1 이오노머막; 및 상기 애노드와 같은 층에 위치하고 상기 애노드와 제1 이오노머막에 의해 형성된 공간을 메우는 제2 이오노머막;을 포함하는 애노드 복합체; 캐소드; 상기 캐소드와 전해질막 사이에 개재되고 상기 캐소드보다 넓은 면적으로 형성된 제3 이오노머막; 및 상기 캐소드와 같은 층에 위치하고 상기 캐소드와 제3 이오노머막에 의해 형성된 공간을 메우는 제4 이오노머막;을 포함하는 캐소드 복합체; 상기 애노드 복합체와 캐소드 복합체 사이에 개재된 전해질막; 및 상기 애노드의 가장자리 및 제2 이오노머막과 상기 캐소드의 가장자리 및 제4 이오노머막 상에 접합된 가스켓;을 포함할 수 있다.
상기 전해질막은 강화층이거나, 강화층 및 상기 강화층에 함침된 이오노머를 포함하는 것일 수 있다.
상기 강화층은 두께가 1~5 ㎛인 것일 수 있다.
상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛이고, 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것일 수 있다.
상기 제1 및 제3 이오노머막은 두께가 각각 1~3 ㎛인 것일 수 있다.
본 발명은 위와 같은 구성을 포함하므로 다음과 같은 효과가 있다.
본 발명에 따라 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체는 전극의 양 가장자리 측면과 전극 및 전해질막 사이에 이오노머막을 형성함으로써 전극과 전해질막 간의 계면 접합력을 향상시켜 전지의 내구성능을 개선할 수 있다.
또한 양 표면이 평평한 평판형 막전극 접합체를 제조함으로써 전극과 서브가스켓 간의 공극 및 단차가 발생하지 않아 기밀 구조를 개선하는 동시에 압력이 집중되지 않아 열화를 방지할 수 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 기존 막전극 접합체의 제조공정을 나타낸 공정도이다.
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체의 제조방법에 대한 흐름도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체의 제조공정을 나타낸 공정도이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2에 따른 막전극 접합체의 제조방법에 대한 흐름도이다.
도 6은 본 발명의 실시예 2에 따른 막전극 접합체의 제조공정을 나타낸 공정도이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
본 명세서에 있어서, 범위가 변수에 대해 기재되는 경우, 상기 변수는 상기 범위의 기재된 종료점들을 포함하는 기재된 범위 내의 모든 값들을 포함하는 것으로 이해될 것이다. 예를 들면, "5 내지 10"의 범위는 5, 6, 7, 8, 9, 및 10의 값들뿐만 아니라 6 내지 10, 7 내지 10, 6 내지 9, 7 내지 9 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 내지 8.5 및 6.5 내지 9 등과 같은 기재된 범위의 범주에 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다. 또한 예를 들면, "10% 내지 30%"의 범위는 10%, 11%, 12%, 13% 등의 값들과 30%까지를 포함하는 모든 정수들뿐만 아니라 10% 내지 15%, 12% 내지 18%, 20% 내지 30% 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 10.5%, 15.5%, 25.5% 등과 같이 기재된 범위의 범주 내의 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다.
본 발명은 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체에 관한 것이다. 구체적으로 본 발명에 따라 제조된 연료전지용 평판형 막전극 접합체는 전극의 양 가장자리 측면과 전극 및 전해질막 사이에 이오노머막을 형성함으로써 전극과 전해질막 간의 계면 접합력을 향상시켜 전지의 내구성능을 개선할 수 있다. 또한 양 표면이 평평한 평판형 막전극 접합체를 제조함으로써 전극과 서브가스켓 간의 공극 및 단차가 발생하지 않아 기밀 구조를 개선하는 동시에 압력이 집중되지 않아 열화를 방지할 수 있다.
이하에서는 본 발명의 실시예 1, 2에 따른 연료전지용 평판형 막전극 접합체(100)를 제조하기 위한 각 단계를 도면과 함께 상세히 설명한다.
[실시예 1]
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체(100)의 제조방법에 대한 흐름도이다. 이를 참조하면, 상기 막전극 접합체(100)의 제조방법은 기재(110) 상에 전극(120)을 형성하는 단계(S11), 전극(120)을 덮도록 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계(S12); 전해질막(150)의 양면에 전극 복합체를 접합하는 단계(S13); 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체(100)를 얻는 단계(S14); 및 막전극 접합체(100)의 양 표면에 서브가스켓(170)을 접합하는 단계(S15)를 포함할 수 있다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체(100)의 제조공정을 나타낸 공정도이다.
상기 도 2 및 3을 참조하여 보다 상세하게는 본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체(100)의 제조방법은 기재(110) 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극(120)을 형성하는 단계; 상기 전극(120) 간의 공간을 메우고 상기 전극(120)을 덮도록 상기 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계; 전해질막(150)의 양면에 상기 전해질막(150)과 이오노머막이 접하도록 상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계; 상기 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체(100)를 얻는 단계; 및 상기 막전극 접합체(100)의 양 표면에 상기 전극(120)의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓(170)을 접합하는 단계;를 포함할 수 있다.
1) 기재(110) 상에 전극(120)을 형성하는 단계(S11)
상기 기재(110) 상에 전극(120)을 형성하는 단계(S11)는 기재(110) 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극(120)을 형성하는 단계일 수 있다. 상기 기재(110)는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트 및 폴리이미드 재질로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것일 수 있다. 상기 (S11) 단계는 고체상의 전해질막(150)에 액상의 전극을 직접 코팅하게 되면 액상의 전극 내 유기용매가 전해질막(150)을 녹이거나 변형시켜 전해질막(150)이 손상될 수 있다. 이를 방지하기 위해 본원발명은 기재(110) 상에 먼저 액상의 전극을 정량토출 장비를 이용하여 코팅한 후 이를 질소 분위기하에서 건조시켜 고체상의 전극(120)을 형성한다. 그런 다음 후술하는 바와 같이 전해질막(150)의 양 표면에 상기 기재(110) 상에 형성된 전극(120)을 적층한 후 열압착에 의한 데칼(Decal)공정으로 접합시킬 수 있다.
상기 기재(110) 상에 형성되는 전극(120)은 소정 간격으로 일정하게 이격되어 복수 개의 전극(120)을 형성할 수 있다. 또한 상기 복수 개의 전극(120)은 애노드 및 캐소드를 포함할 수 있다.
2) 전극(120)을 덮도록 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계(S12)
상기 전극(120)을 덮도록 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계(S12)는 상기 전극(120) 간의 공간을 메우고 상기 전극(120)을 덮도록 상기 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계일 수 있다. 상기 전극(120)이 형성된 기재(110) 상에 정량토출 장비와 블레이드(Blade)를 이용하여 일정 두께의 이오노머막이 형성되도록 상기 이오노머 용액으로 액상 코팅할 수 있다.
이러한 상기 이오노머막은 상기 기재(110) 상에 이오노머 용액을 도포하여 형성하며, 상기 이오노머 용액은 고형분 함량이 10~50 중량%이며, 25 ℃의 온도에서 점도가 10 ~ 50 cP인 것일 수 있다. 이때, 상기 이오노머 용액의 고형분 함량이 10 중량% 미만이면 용액의 적정 점도보다 낮을 수 있다. 반대로 고형분 함량이 50 중량% 초과이면 용액의 적정 점도보다 높을 수 있다. 또한 상기 이오노머 용액은 점도가 10 cP 미만이면 상기 전극(120)과 기재(110) 상에 도포되는 이오노머 용액이 낮은 점도로 흘러내리거나 건조시간이 오래 걸릴 수 있다. 반대로 점도가 50 cP 초과이면 고점도로 인하여 일정 두께의 이오노머막을 형성하는 것이 어려울 수 있으며, 도포 과정에 기포가 발생하여 문제가 될 수 있다.
상기 이오노머 용액은 전해질막(150)을 형성하는데 사용되는 이오노머를 동일하게 사용할 수 있다. 그에 따라 상기 이오노머 용액으로 과불소 술폰산(Perfluorinated Sulfonic Acid) 고분자 및 유기용매를 포함할 수 있다. 상기 과불소 술폰산 고분자는 술폰산기(Sulfonic Acid Group, -SO3H)를 작용기로 포함하여 수소 이온 교환 특성을 가지는 것일 수 있다. 상기 유기용매는 에탄올, 증류수(DI water) 또는 이들의 혼합물인 것을 사용할 수 있다. 상기 이오노머 용액은 과불소 술폰산 고분자를 유기용매에 분산시킨 것일 수 있다.
상기 이오노머 용액을 전극(120) 상에 코팅하게 되면 이오노머가 전극(120)의 미세표면에 깊숙히 침투하여 전극(120)과 전해질막(150)의 접촉면적이 넓어져 계면 접합력을 향상시킬 수 있다. 또한 상기 이오노머 용액은 전해질막(150)과 동종의 성분을 사용함으로 인해 이오노머막 및 전해질막(150) 간의 접합력이 매우 우수한 이점이 있다.
상기 전극(120) 간의 공간을 메우는 부분은 다양한 기능을 갖는 이오노머를 포함한 이오노머 용액으로 부분 코팅하여 제2 이오노머막(132)을 형성할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 예컨대, 상기 제2 이오노머막 대신 고분자막을 형성할 수도 있다. 상기 고분자막은 산소 및 수소 투과도가 낮고 내수성, 내화학성 및 기계적 물성이 뛰어난 에폭시, 우레탄 또는 이들의 혼합물로 이루어진 고분자를 포함할 수 있다. 이러한 상기 이오노머 용액 또는 고분자로 상기 전극(120) 간의 공간 부분만을 부분적으로 코팅하면 전극(120)의 양 가장자리 측면은 산소 및 수소 투과가 억제되고, 반대로 전극(120) 간의 수소 이용률은 높여 전지 효율을 향상시킬 수 있으며, 기계적 물성 및 내화학성을 강화하여 내구성을 높일 수 있다.
상기 이오노머막은 상기 기재(110) 상에 이오노머 용액을 도포한 뒤, 80 ℃에서 5분 ~ 30분 동안 건조하여 형성하는 것일 수 있다. 이때, 상기 건조온도가 80 ℃ 미만이면 이오노머 용액이 완전히 건조되지 않아 이오노머막이 제대로 형성되지 않을 수 있다.
상기 (S12) 단계를 통해 얻은 전극 복합체는 상기 도 3의 (S12)와 같이 기재(110) 상에 소정 간격으로 이격되어 있는 전극(120) 사이의 공간에는 제2 이오노머막(132)이 형성될 수 있다. 상기 제2 이오노머막(132)은 상기 전극(120)과 같은 층에 위치하여 전극(120)과 전해질막(150) 간의 표면 단차가 발생하는 것을 방지하고 압력을 분산시킬 수 있다. 또한 상기 전극(120)과 제2 이오노머막(132) 상에는 상기 전극(120)보다 넓은 면적의 제1 이오노머막(131)이 형성될 수 있다. 상기 제1 이오노머막(131)은 상기 제2 이오노머막(132)과 함께 전극(120)과 전해질막(150) 간의 계면 접합력을 향상시킬 수 있다.
3) 전해질막(150)의 양면에 전극 복합체를 접합하는 단계(S13)
상기 전해질막(150)의 양면에 전극 복합체를 접합하는 단계(S13)는 전해질막(150)의 양면에 상기 전해질막(150)과 이오노머막이 접하도록 상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계일 수 있다. 상기 전극 복합체의 전극(120)은 애노드 및 캐소드를 포함할 수 있다.
상기 도 3의 (S13) 단계와 같이, 상기 전해질막(150)을 사이에 두고 2개의 전극 복합체를 정렬한 후, 상기 전해질막(150)과 이오노머막이 접하도록 하여 열압착에 의해 적층할 수 있다. 상기 도 3에서 A는 캐소드용 전극 복합체이고 B는 애노드용 전극 복합체인 것일 수 있다.
상기 전해질막(150)은 강화층(160); 및 상기 강화층(160)에 함침된 이오노머;를 포함하는 것일 수 있다. 상기 강화층(160)은 팽창된 폴리테트라플루오로 에틸렌(Expanded Polytetrafluoroethylene, e-PTFE)과 같은 불소계 고분자를 사용할 수 있으며, 상기 강화층(160)은 두께가 1~5 ㎛인 것일 수 있다. 특히, 상기 강화층의 소재인 팽창된 폴리테트라플루오로 에틸렌은 인장강도 및 신율과 같은 기계적 특성이 매우 우수하여 상기 전해질막(150)의 부족한 기계적 특성을 증대시킬 수 있다.
또한 상기 강화층(160)은 팽창된 고분자 수지로 이루어져 있어 팽창된 기공 사이에 이오노머가 함침되어 수소이온교환 특성을 유지하면서, 기계적 특성을 증대시킨 전해질막(150)을 형성할 수 있다. 이때, 상기 이오노머는 과불소 술폰산 이오노머일 수 있다. 상기 (S13) 단계에서 접합은 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것일 수 있다.
4) 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체(100)를 얻는 단계(S14)
상기 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체(100)를 얻는 단계(S14)에서는 상기 막전극 접합체(100)에 서브가스켓(170)을 접합시키기 위해 상기 기재(110)를 제거할 수 있다. 상기 기재(110)가 제거된 막전극 접합체(100)의 전극(120)은 상기 전해질막(150)을 사이에 두고 대향되는 애노드 및 캐소드를 포함할 수 있다. 이때, 상기 애노드는 상기 캐소드에 비하여 반응 속도가 빨라 촉매의 함량이 낮고 두께가 상대적으로 얇을 수 있다. 구체적으로 상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛인 것일 수 있다. 이때, 상기 애노드의 두께가 1 ㎛ 미만이면 탄소 담지체의 양이 적어 부식에 의한 내구저하에 취약할 수 있다. 반대로 5 ㎛ 초과이면 촉매가 필요 이상으로 과로딩되어 비용이 상승될 수 있다. 또한 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것일 수 있다. 상기 캐소드의 두께가 5 ㎛ 미만이면 촉매 함량이 적어 성능이 낮을 수 있고, 15 ㎛ 초과이면 촉매가 필요 이상으로 과로딩되어 비용이 상승될 수 있다.
상기 전극(120) 상에 형성된 이오노머막은 그 두께가 상기 전극(120)의 두께 보다 더 두꺼운 것일 수 있다. 이는 상기 전극(120) 간의 공간을 메우면서 상기 전극(120)이 완전히 덮히도록 이오노머막을 형성하여야만 전극(120)과 전해질막(150) 간의 계면 접합력을 향상시키고, 전극(120)과 서브가스켓(170) 간의 공극 및 단차 발생을 방지할 수 있다. 상기 애노드측에 형성되는 이오노머막(130)은 두께가 2~8 ㎛일 수 있다. 이때, 상기 애노드측에 형성되는 이오노머막(130)의 두께가 2 ㎛ 미만이면 상기 애노드가 완전히 덮히지 않아 전극과 전해질막간 계면접합력을 향상시킬 수 없으며, 단차 및 공극을 없애지 못 할 수 있다. 반대로 두께가 8 ㎛ 초과이면 이오노머막이 너무 두꺼워져 애노드, 캐소드간 이온전도도가 떨어져 막전극 접합체의 성능이 저하될 수 있는 문제가 있다.
또한 상기 캐소드측에 형성되는 이오노머막(140)은 두께가 6~18 ㎛인 것일 수 있다. 이는 상기 애노드측에 형성되는 이오노머막(130)과 마찬가지로 전극(120)과 전해질막(150) 간의 계면 접합력 향상과 전극(120)과 서브가스켓(170) 간의 공극 및 단차 발생을 방지하기 위해 상기 캐소드가 완전히 덮히도록 이오노머막을 형성하는 것이 좋다. 상기 캐소드측에 형성되는 이오노머막(140)의 두께가 6 ㎛ 미만이면 상기 캐소드가 완전히 덮히지 않아 전극과 전해질막간 계면접합력을 향상시킬 수 없으며, 단차 및 공극을 없애지 못 할 수 있다. 반대로 두께가 18 ㎛ 초과이면 이오노머막이 너무 두꺼워져 애노드, 캐소드간 이온전도도가 떨어져 막전극 접합체의 성능이 저하될 수 있다.
상기 기재(110)가 제거된 막전극 접합체(100)의 양 표면은 상기 이오노머막 내에 상기 복수 개의 전극(120)이 매립된 구조로 이루어져 평판형인 것일 수 있다. 상기 막전극 접합체(100)는 기존의 막전극 접합체(100)와 달리 양 표면이 평판형 구조로 이루어져 있어 서브가스켓(170)을 접합하더라도 표면이 평평하여 압력이 집중되지 않아 국부적인 압력집중에 의한 열화를 방지할 수 있다.
5) 막전극 접합체(100)의 양 표면에 서브가스켓(170)을 접합하는 단계(S15)
상기 막전극 접합체(100)의 양 표면에 서브가스켓(170)을 접합하는 단계(S15)는 상기 막전극 접합체(100)의 양 표면에 상기 전극(120)의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓(170)을 접합하는 단계일 수 있다. 이는 상기 도 3의 (S15) 단계와 같이 서브가스켓(170)을 상기 막전극 접합체(100)에서 전극(120)의 가장자리 일부와 이오노머막을 덮도록 접합할 수 있다. 상기 막전극 접합체(100)는 상기 서브가스켓(170)이 접합되더라도 공극이 형성되지 않기 때문에 기밀파손 및 막전극 접합체(100)의 변형에 의한 손상문제를 해결할 수 있다. 이와 같이 상기 실시예 1에 따라 제조되는 연료전지용 평판형 막전극 접합체(100)는 연속 공정에 의해 대량으로 제조할 수 있다.
한편, 본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체(100)는 애노드; 상기 애노드와 전해질막(150) 사이에 개재되고 상기 애노드보다 넓은 면적으로 형성된 제1 이오노머막(131); 및 상기 애노드와 같은 층에 위치하고 상기 애노드와 제1 이오노머막(131)에 의해 형성된 공간을 메우는 제2 이오노머막(132);을 포함하는 애노드 복합체; 캐소드; 상기 캐소드와 전해질막(150) 사이에 개재되고 상기 캐소드보다 넓은 면적으로 형성된 제3 이오노머막(141); 및 상기 캐소드와 같은 층에 위치하고 상기 캐소드와 제3 이오노머막(141)에 의해 형성된 공간을 메우는 제4 이오노머막(142);을 포함하는 캐소드 복합체; 상기 애노드 복합체와 캐소드 복합체 사이에 개재된 전해질막(150); 및 상기 애노드의 가장자리 및 제2 이오노머막(132)과 상기 캐소드의 가장자리 및 제4 이오노머막(142) 상에 접합된 가스켓;을 포함할 수 있다.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 따른 막전극 접합체(100)의 단면도이다. 상기 도 4을 참조하여 보면, 전해질막(150)을 사이에 두고 전극(120)이 대향되고, 상기 전극(120)은 애노드(아래쪽) 및 캐소드(위쪽)를 포함한다. 상기 애노드와 전해질막(150) 사이에는 제1 이오노머막(131)이 형성되고, 상기 애노드의 주변부는 상기 애노드와 같은 층의 제2 이오노머막(132)이 형성된 구조를 보여준다. 상기 캐소드도 이와 마찬가지로 상기 캐소드와 전해질막(150) 사이에 형성된 제3 이오노머막(141)과 상기 캐소드 주변부에 형성된 제4 이오노머막(142)이 구비되어 있다. 상기 제1 이오노머막(131) 내지 제4 이오노머막(142)은 과불소 술폰산(Perfluorinated Sulfonic Acid) 이오노머를 포함할 수 있다.
상기 전해질막(150)은 강화층(160)이거나, 강화층(160) 및 상기 강화층(160)에 함침된 이오노머를 포함하는 것일 수 있다. 상기 강화층(160)은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(Expanded Polytetrafluoroethylene, e-PTFE)인 것일 수 있다. 상기 도 4에서는 이오노머가 함침된 강화층(160)으로 이루어진 전해질막(150)을 보여준다. 상기 전해질막(150)에 포함된 이오노머는 상기 제1 내지 제4 이오노머막(142)과 동일한 성분인 것을 사용할 수 있다.
상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛이고, 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것일 수 있다. 상기 제1 및 제3 이오노머막(141)은 두께가 각각 1~3 ㎛인 것일 수 있다. 구체적으로 상기 도 4와 같이 상기 애노드측에 형성되는 제2 이오노머막(132)은 상기 애노드와 동일한 1~5 ㎛ 두께로 형성될 수 있다. 또한 상기 제1 이오노머막(131)은 상기 전해질막(150)으로부터 애노드까지의 두께가 1~3 ㎛인 것일 수 있다. 아울러, 상기 캐소드측에 형성되는 제4 이오노머막(142)은 상기 캐소드와 동일한 5~15 ㎛ 두께로 형성될 수 있다. 또한, 상기 제3 이오노머막(141)은 상기 전해질막(150)으로부터 상기 캐소드까지의 두께가 1~3 ㎛인 것일 수 있다.
[실시예 2]
도 5는 본 발명의 실시예 2에 따른 막전극 접합체의 제조방법에 대한 흐름도이다. 이를 참조하면, 기재(110) 상에 전극(120)을 형성하는 단계(S21), 전극(120)을 덮도록 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계(S22), 어느 하나의 전극 복합체에 전해질막(150)의 일면을 접합하는 단계(S23), 전해질막(150)의 타면에 다른 하나의 전극 복합체를 접합하는 단계(S24), 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계(S25) 및 막전극 접합체의 양 표면에 서브가스켓(170)을 접합하는 단계(S26)를 포함할 수 있다.
도 6은 본 발명의 실시예 2에 따른 막전극 접합체의 제조공정을 나타낸 공정도이다.
상기 도 5 및 6을 참조하여 보다 상세하게는 본 발명의 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법은 기재(110) 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극(120)을 형성하는 단계; 상기 전극(120) 간의 공간을 메우고 상기 전극(120)을 덮도록 상기 기재(110) 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계; 어느 하나의 전극 복합체의 이오노머막과 전해질막(150)의 일면이 접하도록 상기 전해질막(150)을 접합하는 단계; 상기 전해질막(150)의 타면과 다른 하나의 전극 복합체의 이오노머막이 접하도록 상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계; 상기 기재(110)를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계; 및 상기 막전극 접합체의 양 표면에 상기 전극(120)의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓(170)을 접합하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 실시예 2에 따른 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법은 상기 (S23) 단계 및 (S24) 단계를 제외하고, 상기 (S21), (S22), (S25) 및 (S26) 단계들은 상기 실시예 1의 (S11), (S12), (S14) 및 (S15) 단계와 동일할 수 있다. 이하에서는 상기 실시예 1과 중복되는 단계들을 제외하고 나머지 (S23) 단계 및 (S24) 단계에 대해 도면과 함께 상세히 설명한다.
1) 어느 하나의 전극 복합체에 전해질막(150)의 일면을 접합하는 단계(S23)
상기 어느 하나의 전극 복합체에 전해질막(150)의 일면을 접합하는 단계(S23)는 어느 하나의 전극 복합체의 이오노머막과 전해질막(150)의 일면이 접하도록 상기 전해질막(150)을 접합하는 단계일 수 있다. 상기 (S23) 단계는 전 단계에서 형성된 이오노머막이 형성된 후 바로 상기 전해질막(150)을 접합하게 되면 모세관 효과에 의해 상기 전해질막(150)에 이오노머가 침투하여 전극(120) 상에 바로 전해질막(150)을 제막한 효과를 얻을 수 있다.
상기 전해질막(150)은 강화층(160)인 것일 수 있다. 상기 강화층(160)은 이오노머가 상기 강화층(160)의 기공에 침투될 수 있도록 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(Expanded Polytetrafluoroethylene, e-PTFE)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것일 수 있다. 상기 강화층(160)은 두께가 1~5 ㎛인 것일 수 있다. 상기 강화층(160)의 두께가 1 ㎛ 미만이면 기계적 물성 강화 효과가 미미할 수 있다. 반대로 두께가 5 ㎛ 초과이면 상기 강화층(160)에 이오노머가 완전히 침지하지 못하거나 전해질막 전체 두께가 두꺼워져 이온전도도가 떨어질 수 있다.
2) 전해질막(150)의 타면에 다른 하나의 전극 복합체를 접합하는 단계(S24)
상기 전해질막(150)의 타면에 다른 하나의 전극 복합체를 접합하는 단계(S24)는 상기 전해질막(150)의 타면과 다른 하나의 전극 복합체의 이오노머막이 접하도록 상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계일 수 있다. 이때, 상기 전해질막(150)의 양 표면에 접합되는 2개의 전극 복합체는 전극(120)이 서로 대향되도록 정렬하여 접합하는 것이 바람직하다. 이와 같이 상기 (S23) 및 (S24) 단계를 통해 막전극 접합체를 제조하게 되면 상기 실시예 1과 같이 이오노머가 함침된 강화층(160)을 포함하는 전해질막(150)을 따로 제막할 필요가 없어 공정시간을 단축할 수 있는 이점이 있다. 상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계에서는 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것일 수 있다.
11: 이형지
12: 전극
13: 전해질막
14: 서브가스켓
15: 공극(전극 및 전해질막의 경계)
100; 막전극 접합체
110: 기재
120: 전극
130: 애노드측 이오노머막
131: 제1 이오노머막
132: 제2 이오노머막
140: 캐소드측 이오노머막
141: 제3 이오노머막
142: 제4 이오노머막
150: 전해질막
160: 강화층
170: 서브가스켓
A: 캐소드용 전극 복합체
B: 애노드용 전극 복합체

Claims (20)

  1. 기재 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극을 형성하는 단계;
    상기 전극 간의 공간을 메우고 상기 전극을 덮도록 상기 기재 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계;
    전해질막의 양면에 상기 전해질막과 이오노머막이 접하도록 상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계;
    상기 기재를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계; 및
    상기 막전극 접합체의 양 표면에 상기 전극의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓을 접합하는 단계;
    를 포함하는 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  2. 기재 상에 소정 간격으로 이격된 복수 개의 전극을 형성하는 단계;
    상기 전극 간의 공간을 메우고 상기 전극을 덮도록 상기 기재 상에 이오노머막을 형성하여 전극 복합체를 얻는 단계;
    어느 하나의 전극 복합체의 이오노머막과 전해질막의 일면이 접하도록 상기 전해질막을 접합하는 단계;
    상기 전해질막의 타면과 다른 하나의 전극 복합체의 이오노머막이 접하도록 상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계;
    상기 기재를 제거하여 막전극 접합체를 얻는 단계; 및
    상기 막전극 접합체의 양 표면에 상기 전극의 가장자리와 이오노머막을 덮도록 서브가스켓을 접합하는 단계;
    를 포함하는 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 기재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트 및 폴리이미드 재질로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계에서는 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 다른 하나의 전극 복합체를 적층하고 접합하는 단계에서는 80~120 ℃의 온도로 가열된 롤프레스를 이용하여 열압착시키는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 막전극 접합체의 전극은 상기 전해질막을 사이에 두고 대향되는 애노드 및 캐소드를 포함하고,
    상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛이고; 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 이오노머막은 상기 기재 상에 이오노머 용액을 도포하여 형성하며, 상기 이오노머 용액은 고형분 함량이 10~50 중량%이며, 25 ℃의 온도에서 점도가 10 ~ 50 cP인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 이오노머 용액은 과불소 술폰산(Perfluorinated Sulfonic Acid) 고분자 및 유기용매를 포함하는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 이오노머막은 상기 기재 상에 이오노머 용액을 도포한 뒤, 80 ℃에서 5분 ~ 30분 동안 건조하고 160 ℃에서 5분 ~ 30분 동안 열처리하여 형성하는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 전극 상에 형성된 이오노머막의 두께는 상기 전극의 두께 보다 더 두꺼운 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 애노드측에 형성되는 이오노머막은 두께가 2~8 ㎛이고, 상기 캐소드측에 형성되는 이오노머막은 두께가 6~18 ㎛인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 전해질막은 강화층; 및 상기 강화층에 함침된 이오노머;를 포함하는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  13. 제2항에 있어서,
    상기 전해질막은 강화층인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서,
    상기 강화층은 팽창된 폴리테트라플루오로에틸렌(Expanded Polytetrafluoroethylene, e-PTFE)로 이루어진 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  15. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 기재가 제거된 막전극 접합체의 양 표면은 상기 이오노머막 내에 상기 복수 개의 전극이 매립된 구조로 이루어져 평판형인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  16. 애노드; 상기 애노드와 전해질막 사이에 개재되고 상기 애노드보다 넓은 면적으로 형성된 제1 이오노머막; 및 상기 애노드와 같은 층에 위치하고 상기 애노드와 제1 이오노머막에 의해 형성된 공간을 메우는 제2 이오노머막;을 포함하는 애노드 복합체;
    캐소드; 상기 캐소드와 전해질막 사이에 개재되고 상기 캐소드보다 넓은 면적으로 형성된 제3 이오노머막; 및 상기 캐소드와 같은 층에 위치하고 상기 캐소드와 제3 이오노머막에 의해 형성된 공간을 메우는 제4 이오노머막;을 포함하는 캐소드 복합체;
    상기 애노드 복합체와 캐소드 복합체 사이에 개재된 전해질막; 및
    상기 애노드의 가장자리 및 제2 이오노머막과 상기 캐소드의 가장자리 및 제4 이오노머막 상에 접합된 가스켓;
    을 포함하는 연료전지용 평판형 막전극 접합체.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 전해질막은 강화층이거나,
    강화층 및 상기 강화층에 함침된 이오노머를 포함하는 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체의 제조방법.
  18. 제16항에 있어서,
    상기 강화층은 두께가 1~5 ㎛인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체.
  19. 제16항에 있어서,
    상기 애노드는 두께가 1~5 ㎛이고, 상기 캐소드는 두께가 5~15 ㎛인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체.
  20. 제16항에 있어서,
    상기 제1 및 제3 이오노머막은 두께가 각각 1~3 ㎛인 것인 연료전지용 평판형 막전극 접합체.
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