KR20190132422A - 착색된 복합 재료 - Google Patents

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Abstract

-착색된 코어 및 상기 코어를 둘러싸며 광을 통과시키는 코팅을 각각 포함하는 이산 입자들 형태의 무기 안료(10); 및
-메탈 로이드(metalloid) 또는 금속 산화물을 기반으로 하며, 광을 통과시키는 매트릭스(12);를
결합한 고체 복합 재료 (16).

Description

착색된 복합 재료
본 발명은 착색된 복합 재료, 특히 세라믹 (세라믹-착색된 세라믹 복합재료 포함), 그 제조 방법, 및 그 용도에 관한 것이다.
산업적으로 제조된 컬러 세라믹은 일반적으로 안료와 함께 로딩되고 혼합된 산화 알루미늄 (알루미나) 또는 산화 지르코늄이다. 안료는 착색되는 매체에서 불용성인 착색제이다. 특히, 안료는 재료 전체에 색을 입히는 데 사용된다.
일부 경우에, 산화물은 결정 구조에서 상이한 원자와 같은 결함의 생성에 의해 직접 착색될 수도 있다.
착색된 세라믹 구성 요소의 제조는 흑색, 흰색, 청색 및 녹색과 같은 일부 색상에서는 잘 관리되지만 모든 색상이 그렇지는 않다.
예를 들어, 모든 노력에도 불구하고, 밝은 적색 세라믹을 생산하는 것은 불가능했다. 적색/주황색 또는 적색/갈색 세라믹의 변형만 있다.
실제로, 착색된 세라믹(colored ceramic)을 제조하는 통상적인 방법은 중합체에 의해 결합된 "생소지(green body)"라 불리는 것을 얻기 위해, 분말 세라믹을 무기 안료와 혼합한 다음 그 결과를 몰드에 주입하는 것으로 이루어진다. 이 생소지는 예를 들어 600 ℃로 바인더 중합체(binder polymer)를 가열하고 이어서 승화(sublimate)됨으로써 탈착(debound)된다. 생소지는 최종적으로 세라믹의 융점에 가까운 온도에서 소결되어 치밀화되고 고형물을 얻는다.
사용되는 안료의 수준은 원하는 색에 따라 달라 지지만, 세라믹을 착색하기 위해서는 일반적으로 몇 부피 %(volume percent), 전형적으로는 약 3 % 내지 5 %이면 충분하다. 실제로, 소결 단계 동안, 안료는 일반적으로 백색인 세라믹으로 확산될 것이고, 그런 식으로 세라믹이 안료의 색을 띠게 된다.
그러나, 안료가 세라믹으로 확산되지 않으면, 세라믹이 백색으로 나타나서 첨가된 안료의 강도를 감소시킨다. 이렇게 얻어진 색상들은 일반적으로 옅하며 심미적인 이익이 없다.
특히, 소결 단계 후에 색상을 유지할 수 있는 적색 안료는 없다. 얻어진 색상은 주황색(orange), 진홍색(burgundy), 또는 갈색쪽으로 바뀐다.
본 발명은 가능한 색상들의 범위를 크게 확장시키는 새로운 착색된 복합 재료들을 제공하고자 한다.
이를 위해, 본 발명은 다음을 결합한 고체 복합 재료에 관한 것이다:
-착색된 코어 및 상기 코어를 둘러싸며 광을 통과시키는 코팅을 각각 포함하는 이산입자들 형태의 무기 안료; 및
-메탈 로이드(metalloid) 또는 금속 산화물을 기반으로 하며, 광을 통과시키는 매트릭스.
이러한 배열들로, 밝은 적색의 세라믹을 포함하여, 매우 광범위한 색상들에서 세라믹 복합 재료들을 얻을 수 있다. 상이한 색상들, 예를 들어 적색, 녹색, 청색, 가능하게 흑색 및 백색 (또는 적색, 황색, 청색, 가능하게 흑색 및 백색)의 코어들을 갖는 안료 입자들을 혼합함으로써 원하는 소정의 색상이 획득될 수 있다. 광이 통과하도록 조정되는 매트릭스, 즉 투명하거나 반투명한 매트릭스는, 상기 안료 입자가 상기 매트릭스의 깊은 곳에 위치하더라도 안료의 색이 물질의 외부로 확산되도록 한다. 이는 물질의 착색 표면(pigmentation surface area)을 증가시켜 그 색의 강도(intensity of color)를 증가시키는 효과가 있다.
안료 입자들을 코팅하는 것은 특히 소결 동안 착색된 코어들 사이의 상호 작용을 방지한다. 이러한 상호 작용은 임의의(random) 결과들(특히 최종 색상)을 렌더링한다. 상기 안료 입자들을 코팅하면 특히 코어들 사이의 이러한 상호 작용을 방지하면서, 상이한 유형들의 착색된 코어들을 갖는 안료 입자들을 혼합 할 수 있다. 선택된 색상에 관계없이 복합 재료를 제조하기 위한 동일한 방법을 실질적으로 유지하면서, 선택된 혼합물에 따라 상이한 색상들을 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 복합 재료의 다양한 실시예에서, 하나 이상의 다음 배열은 유리하게 사용될 수 있다:
-모든 상기 무기 안료 입자들은 동일한 코팅을 갖는다;
-상기 무기 안료는 적어도 둘 이상의 상이한 유형들, 특히 상이한 색상들의 코어를 각각 갖는 입자들의 혼합물을 포함한다;
-상기 무기 안료는 상기 복합 재료의 부피비로 2 % 내지 50 % 가 포함된다;
-상기 무기 안료의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코어는 코발트 알루미 네이트(CoAl2O4)를 기본으로 한다;
-상기 무기 안료의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코어는 철, 크롬, 알루미늄, 티타늄, 실리콘, 아연, 니켈, 코발트, 카드뮴, 구리, 바나듐, 비스무트, 니오븀 및 망간으로부터 선택된 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 산화물로 이루어진다;
-상기 무기 안료의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코팅은 운모, 알루미나, 지르코니아 및 이산화 티타늄으로부터 선택된 물질로부터 제조된다;
-무기 안료의 상기 입자들은 0.2㎛ 와 10㎛ (또는 0.2㎛ 와 15㎛)사이에서 포함된 평균 직경을 갖는다;
-상기 매트릭스는 금속 산화물로 만들어졌다는 점에서 세라믹이다;
-상기 매트릭스는 마그네슘 알루미네이트 스피넬(MgAl2O4)을 기반으로 한다;
-상기 매트릭스는 유리를 포함한다;
-무기 안료의 상기 이산 입자들은 서로 다른 색상들의 착색된 코어들을 갖는 여러 유형의 이산 입자를 각각의 혼합물을 형성한다.
본 발명은 또한 전술한 바와 같은 복합 재료를 생산하기 위한 방법에 관한 것으로, 상기 방법은 다음 단계들을 포함한다:
a) 착색된 코어 및 상기 코어를 둘러싸며 광을 통과시키는 코팅을 포함하는 이산 입자들 각각의 형태의 무기 안료를 선택하는 단계;
b) 분말 형태의 상기 무기 안료를 분말 형태의 상기 매트릭스와 혼합하는 단계; 및
c) 상기 분말 혼합물을 소결하는 단계.
본 발명에 따른 방법의 다양한 실시예들에서, 다음 배열들 중 하나 이상이 유리하게 사용될 수 있다:
-상기 무기 안료의 모든 상기 입자들은 동일한 코팅을 갖는다;
-주어진 색상의 복합 재료가 만들어지고, 단계 a) 동안, 복수의 기본 색상들을 갖는 몇몇 소정 유형들 각각으로부터 선택된 무기 안료 입자들의 비율은 상기 주어진 색상에 기초하여 결정되고, 상기 무기 안료 입자들은 상기 규정된 비율로 혼합된다;
-상기 기본 색상들은 적색, 녹색, 및 청색 (또는 적색, 황색, 및 청색)을 포함한다;
-상기 기본 색상들은 흑색 및 백색을 더 포함한다.
마지막으로, 본 발명은 시계 제조 또는 보석류에서 상기 정의된 바와 같은 복합 재료의 용도에 관한 것이다.
본 발명은 첨부된 도면들을 참조하여 비 제한적인 예로서 주어진, 그 실시 예들 중 몇 가지에 대한 다음의 설명을 읽음으로써 더 잘 이해 될 것이다:
-도 1은 본 발명의 일 실시 예에 따른 복합 재료를 제조하기 위한 예시적인 방법의 개략도이다,
-그리고 도 2는 도 1에 도시된 방법에 대한 타임 라인이다.
전술한 바와 같이, 본 발명은 특히 시계 제조 또는 보석류에서 사용하기 위한 고체 소결된 복합 재료에 관한 것으로, 상기 재료는 하기를 결합한다:
-무기 안료; 및
-메탈 로이드(metalloid) 또는 금속 산화물-기반 물질(metal oxide-based material), 빛이 통과하도록 (즉, 투명 또는 반투명) 조정되는 매트릭스.
무기 안료는 복합 재료의 2 % 와 50 % 사이에서 포함되는 부피 분율을 나타낼 수 있다.
무기 안료는 착색된 코어 및 그 코어를 둘러싸는 코팅을 각각 포함하는 이산 입자(discrete particle) 형태이며, 상기 코팅은 광이 통과하는데 적합하다. (즉, 투명하거나 반투명하다)
무기 안료의 코어는 복합 재료의 원하는 색상에 따라 선택된다.
청색 및 녹색의 경우, 알루미늄 및 코발트를 기반으로 하는 무기 안료의 코어, 특히 스피넬 결정 구조를 갖는 코발트 알루미네이트(CoAl2O4)가 선택된다. 안료의 청색 또는 녹색 및 안료의 색 강도(color intensity)는 그것의 산화 속도(oxidation rate)에 의존한다.
코발트 알루미네이트 이외에도,하기 화학식을 갖는 화합물을 사용할 수 있으며, 청색 또는 녹색 및 색 강도는 그 산화 속도에 의존한다:
-(Co,Zn)Al2O4;
-(Zn,Co)(Cr,Al)2O4;
-Co(Al,Cr)2O4;
-CoAl2O4/Co2SnO4.
복합 재료에 요구되는 색상에 따라, 화합물의 색상을 변경하기 위해 성분(element) 또는 성분들의 조합이 첨가될 수 있다. 이러한 성분 중에는 특히 다음이 있다: 크롬, 리튬, 마그네슘, 실리콘, 스트론튬, 주석, 티타늄, 및 아연. 다시한번, 청색 또는 녹색 및 안료의 색 강도는 그것의 산화 속도에 의존한다.
적색 및 황색의 경우, 착색된 코어는 철, 크롬, 알루미늄, 티타늄, 실리콘, 아연, 니켈, 코발트, 카드뮴, 구리, 바나듐, 비스무트 및/또는 망간을 함유하는 산화물일 수 있다. 예를 들어 이들은 다음을 포함할 수 있다:
-KAl2(AlSi3O10)(OH)2;
-TiO2;
-SiO2;
-ZnO.
산화 티타늄(titanium oxide) 및 운모(mica) 기반의 적색 안료의 예는 다음 문헌에 제공되어 있다: US 4,344,987 A, US 5,522,923 A, 및 US 4086100 A.
무기 안료의 코팅은 하기로부터 선택된 물질로부터 제조될 수 있다:
-운모, 예를 들어 백운모 또는 흑운모;
-알루미나 Al2O3;
-지르코니아 ZrO2;
-이산화 티탄늄 TiO2.
무기 안료 입자들은 0.2 ㎛ 와 10 ㎛ 사이에서 포함되는 평균 직경을 가질 수 있다.
유리하게, 무기 안료 열화 온도(degradation temperature)는 1300 ℃를 넘는다. 이 온도는 무기 안료의 분해 온도(decomposition temperature)에 상응하며, 이는 색을 변화 시키거나, 즉 무기 안료의 색이 변하는 온도에 해당한다.
매트릭스는, 압력 ,일반적으로 250 MPa 미만의 압력, 하에서의 고밀도화 온도(densification temperature)가 무기 안료의 열화 온도보다 낮고, 따라서 유리하게 1300 ℃ 미만이 되도록 선택된다. 따라서, 상기 압력에서의 고밀도화 온도 이상인 소결 온도 그리고 무기 안료의 상기 분해 온도보다 낮은 소결 온도에서 압력 하에서 물질을 소결할 수 있다.
매트릭스는 빛이 통과하도록 조정된다. 즉, 즉 투명하거나 반투명하다. 이를 위해, 매트릭스는 예를 들어 투명 세라믹을 위한 공지된 방법에 따라 마련된다. 상기 조정은 특히 산화물의 선택 및 형성 조건, 즉 고밀도 온도 및 압력에 있다.
앞서 본 바와 같이, 매트릭스는 금속 산화물 또는 메탈로이드 (metalloid) 산화물을 기반으로 한다.
메탈 로이드의 개념은 금속 또는 비금속으로 분류될 수 없는 화학 원소를 의미하며, 그것의 물리적 및 화학적 성질들은 금속과 비금속의 성질들 사이에 있다.
메탈 로이드는 다음과 같은 특성을 특징으로 한다:
· 그들의 산화물은 일반적으로 양쪽성이다 (금속의 것은 다소 염기성이고 비금속의 것은 다소 산성이다).
· 그들은 반도체 (특히 붕소, 실리콘, 및 게르마늄)처럼 행동한다.
따라서 메탈 로이드는 주기율표에서 금속과 비금속 사이의 대각선 밴드(diagonal band)를 형성한다:
·붕소 5B
·실리콘 14Si
·게르마늄 32Ge
·비소 33As
·안티몬 51Sb
·텔루륨 52Te
·아스타틴 85At
특히, 매트릭스는 세라믹일 수 있거나 실리카, 특히 유리를 포함할 수 있다.
본 발명의 맥락에서 사용 가능한 세라믹 매트릭스 중에는: 마그네슘 알루미 네이트 스피넬(MgAl2O4), 순수 알루미나(pure alumina) 또는 지르코니아(zirconia), 운모(mica),이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia) 및 이산화 티타늄(titanium dioxide)이 있다.
본 발명의 맥락에서 사용 가능한 유리를 함유하는 매트릭스 중에는:
-유리 전이 온도가 600 ℃에 가까운 규산염(silicates);
-유리 전이 온도가 850 ℃ 인 Pyrex®와 같은 붕규산염(borosilicates);
-에나멜(enamel) 제조에 일반적으로 사용되는 유리(glasses).
본 발명에 따른 복합 재료는 특히 도 1 및 2에 예시된 방법에 의해 제조될 수 있고 다음 단계들을 포함한다:
aO) 원하는 색상을 선택하는 단계,
a) 상기 원하는 색상을 얻기 위해 다른 유형의 무기 안료 입자들의 비율을 선택하고 이들 입자들을 혼합하는 단계
b) 몰드 (14)에서, 분말 형태의 무기 안료 (10)를 분말 형태의 매트릭스 (12)와 혼합하는 단계;
c) 그 압력이 가해지는 동안 상기 매트릭스(12)의 고밀도화 온도가 상기 무기 안료(10)의 열화 온도 이하로 유지되도록 하기에 충분한 압력 하에서 분말 혼합물을 소결하는 단계, 상기 소결은 상기 압력에서 고밀도화 온도 이상의 소결 온도 그리고 무기 안료의 상기 열화 온도 미만의 소결 온도에서 수행됨;
d) 상기 몰드 (14)로부터 상기 복합 재료 (16)를 제거하는 단계.
따라서, 압력 및 열 하에서, 상기 무기 안료는 매트릭스가 모든 무기 안료 입자들을 캡슐화(encapsulate)하는 동안 안정하다.
분말 혼합물의 소결은 80 MPa 초과의 압력에서 유리하게 수행된다.
소결은 예를 들어 온도의 증가가 몇 분 내에 달성 될 수있는 SPS (Spark Plasma Sintering) 프레스(press)를 사용하여 일축(uniaxial) 압력 하에서 달성될 수 있다.
또한, 정압(isostatic pressure) 하에서 소결하여 소결을 완료할 수도 있다. 이는 초기에 분말 혼합물을 가압하여 펠렛(pellets)을 형성하거나 통상적인 세라믹 주입 기술에 의해 성분을 주입한 다음, 상기 방법을 반드시 완료하지 않고도 다공성(porosities)을 폐쇄하는 효과를 갖는 첫번째 소결을 수행하는 것을 포함한다. 그 후 일반적으로 최대 200 MPa의 가스로 가압될 수 있는 용광로에서 소결이 완료된다.
[발명의 실시를 위한 형태]
<예 1>
마그네슘 알루미네이트 스피넬 분말(MgAl2O4)은 Fe, Ca, Na의 경우 10 ppm 미만, Si의 경우 20 ppm 미만의 불순물을 갖는 0.2 μm의 입자 크기를 갖는 매트릭스로서 사용된다. 하나의 예는 Baikowski에 의해 제품 번호 S30 CR로 제조된 분말이다.
무기 안료의 비율은 5 % 내지 30 부피% 내에서 다양할 수 있다.
스피넬 MgAl2O4는 일반적으로 1800 ℃ 넘는 온도에서 소결된다. 본 발명에서, 무기 안료를 보존하고 그것의 강도를 유지하기 위해, 소결은 매우 높은 등방(isostatic) 또는 단축 압력 하에서 약 1200 ℃에서 수행된다.
압력이 100 MPa보다 큰 경우, 상기 스피넬 MgAl2O4의 고밀도화는 이 온도 범위 내에서 가능하다.
또한,이 온도 범위는 그것들에 손상없이 광범위한 안료의 사용을 가능하게 한다.
따라서, 치밀한 복합 세라믹 재료는 표면에서 안료 입자로부터만 색상 효과를 갖지 않고 수십 밀리미터 깊이까지 무기 안료의 착색을 사용할 수 있는 투명도로 획득된다.
특히, 32.76 g의 스피넬 MgAl2O4 (S30 CR Baikowski)를 4.6 g의 적색 안료 (KAl2(AlSi3O10)(OH)2 코어 상에 TiO2 코팅)와 혼합하여 부피로 10 %의 안료를 갖는 혼합물을 획득한다. 직경 30mm의 흑연 몰드는 4g의 혼합물로 채워진다. 혼합물은 100 MPa의 압력에 상응하는 70 kN의 힘으로 1200 ℃에서 SPS 프레스에서 5 분 동안 압력 하에서 소결된다. 이로 인해 밝은 빨간색의 조밀한 세라믹 디스크가 만들어진다.
<예 2>
이트리아-안정화 지르코니아(Yttria-stabilized zirconia)가 매트릭스로 사용된다. 200MPa를 초과하는 압력(isostatic or uniaxial) 하에서 1200 ℃로 소결한 후, 이는 투명 또는 반투명 지르코니아를 얻을 수 있다.
적색 안료(예를 들어 실시 예 1의 안료)의 30 부피% 까지 이트리아-안정화 지르코니아(추가된 이트리아의 최대 8 %)와 혼합함으로써, 유리 또는 스피넬 (MgAl2O4) 으로 얻은 것과 유사한 효과가 얻어지며, 이는 적색 안료가 내부에 포획된 투명 매트릭스를 의미한다.
투명성/반투명성으로 인해, 매트릭스는 최종 재료의 밝은 색상 및 입사 및 투과광에 의해 도달되는 안료의 최대 표면적을 보장한다.
따라서 본 발명은 매우 광범위한 색상을 갖는 새로운 세라믹 복합 재료를 제공한다.
특히, 주어진 색상의 복합 재료를 생성하기 위해, 단계 a)의 선택 및 혼합은 상기 주어진 색을 얻기에 적합한 비율로 다양한 기본 색상들의 코어를 각각 갖는 상이한 유형의 입자들, 제한된 수의 소정 유형의 무기 안료 입자들을 사용하여 수행될 수 있다. 상이한 유형의 코어를 갖는 이러한 입자들의 혼합물은, 소결 동안 코어들 사이의 상호 작용없이, 각각의 무기 안료 입자의 코어가 코팅으로 둘러싸여 있다는 사실에 의해 가능해진다. 상이한 유형의 입자들이 동일한 코팅을 갖는다면 특히 유리할 수 있다.
비교적 간단한 생산 설비를 가지고, 매우 광범위한 색상들이 얻어질 수 있다. 특히, 코어가 각각 3가지 기본 색상들, 적색, 녹색 및 청색 (또는 적색, 황색, 청색)을 갖는 3 가지 소정 유형의 무기 안료 입자들을 사용할 수 있다. 선택적으로, 코어가 각각 5가지 기본 색상들, 적색, 녹색, 청색, 흑색 및 백색 (또는 적색, 황색, 청색, 흑색 및 백색)을 갖는 5 개의 소정 유형의 무기 안료 입자들을 사용할 수 있다. 후자 2 개 (흑색 및 백색)는 예를 들어 파스텔 색상들을 얻기 위해 강도를 조절할 수 있다.
본 발명의 착색된 복합 재료는 예를 들어 베젤, 케이스 미들, 손목 밴드 패스너(fasteners) 등과 같은 시계 제조용 하우징 구성 요소의 제조에 적용된다. 이 응용 분야에서 이러한 재료들의 장점은 그들의 내마모성과 손목에 착용할 때 시계에 스트레스로 인해 구성 요소들의 색상이 손상되지 않도록 보장하는 것이다.

Claims (18)

  1. -착색된 코어 및 상기 코어를 둘러싸며 광을 통과시키는 코팅을 각각 포함하는 이산 입자들 형태의 무기 안료(10); 및
    -메탈 로이드(metalloid) 또는 금속 산화물을 기반으로 하며, 광을 통과시키는 매트릭스(12);를
    결합한 고체 복합 재료 (16).
  2. 제 1 항에 있어서,
    모든 상기 무기 안료 입자들은 동일한 코팅을 갖는 고체 복합 재료 (16).
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 무기 안료는 적어도 2 이상의 상이한 유형들, 특히 상이한 색상들의 코어를 각각 갖는 입자들의 혼합물을 포함하는 고체 복합 재료 (16).
  4. 임의의 선행하는 청구항에 있어서,
    상기 무기 안료(10)는 상기 복합 재료(16)의 부피비로 2 % 내지 50 %가 포함되는 고체 복합 재료 (16).
  5. 임의의 선행하는 청구항에 있어서,
    상기 무기 안료(10)의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코어는 코발트 알루미 네이트(CoAl2O4)를 기본으로 하는 고체 복합 재료 (16).
  6. 제 1 항에서 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 무기 안료(10)의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코어는 철, 크롬, 알루미늄, 티타늄, 실리콘, 아연, 니켈, 코발트, 카드뮴, 구리, 바나듐, 비스무트, 니오븀 및 망간으로부터 선택된 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 산화물로 이루어지는 고체 복합 재료 (16).
  7. 임의의 선행하는 청구항에 있어서,
    상기 무기 안료(10)의 적어도 하나 이상의 입자의 상기 코팅은 운모, 알루미나, 지르코니아 및 이산화 티타늄으로부터 선택된 물질로 제조되는 고체 복합 재료 (16).
  8. 임의의 선행하는 청구항에 있어서,
    무기 안료(10)의 상기 입자들은 0.2㎛ 와 10㎛ 사이에서 포함된 평균 직경을 갖는 고체 복합 재료 (16).
  9. 제 1 항에서 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    무기 안료(10)의 상기 입자들은 0.2㎛ 와 15㎛ 사이에서 포함된 평균 직경을 갖는 고체 복합 재료 (16).
  10. 임의의 선행하는 청구항에 있어서,
    상기 매트릭스(12)는 세라믹인 고체 복합 재료 (16).
  11. 제 1 항에서 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 매트릭스(12)는 유리를 포함하는 고체 복합 재료 (16).
  12. 임의의 선행하는 청구항에 따라 고체 복합 재료 (16)를 생산하기 위한 방법에 있어서,
    a) 착색된 코어 및 상기 코어를 둘러싸며 광을 통과시키는 코팅을 각각 포함하는 이산 입자들 형태의 무기 안료(10)를 선택하는 단계;
    b) 분말 형태의 상기 무기 안료(10)를 분말 형태의 상기 매트릭스(12)와 혼합하는 단계; 및
    c) 상기 분말 혼합물을 소결하는 단계;를
    포함하는 방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 무기 안료(10)의 모든 상기 입자들은 동일한 코팅을 갖는 것을 특징으로하는 방법.
  14. 제 12 항 또는 제 13 항에 있어서,
    주어진 색상의 복합 재료를 만드는 경우, 단계 a) 동안, 복수의 기본 색상들을 각각 갖는 몇몇 소정 유형들로부터 선택된 무기 안료 입자들의 비율은 상기 주어진 색상에 기초하여 결정되고, 상기 무기 안료 입자들은 상기 규정된 비율로 혼합되는 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 기본 색상들은 적색, 녹색, 및 청색을 포함하는 방법
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 기본 색상들은 적색, 황색, 및 청색을 포함하는 방법.
  17. 제 15 항 또는 제 16 항에 있어서,
    상기 기본 색상들은 흑색 및 백색을 더 포함하는 방법.
  18. 시계 제조 또는 보석류에서, 제 1 항에서 제 11 항 중 어느 한 항에 따른 복합 재료 (16)의 용도.

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