KR20190126765A - 자체-열중성자화 및 자체-국소화를 모두 지원하는 저차원 재료들의 공정 및 제조 - Google Patents
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Abstract
다양한 물품 및 디바이스는, 자발성이 공유 엔트로피 평형으로 인한 새로운 열역학 사이클인 것으로 여겨지는 것을 사용하여 제조될 수 있다. 새로운 열역학 사이클은 양자 열중성자화와 양자 국소화 사이의 양자 상 전이를 이용한다. 바람직한 디바이스들은 집적 회로 내에서 사용하기 위한 포노볼테익 전지, 정류기 및 도체를 포함한다.
Description
본 출원은 2016년 11월 29일자로 출원되었고, 발명의 명칭이 "Composition and Method for Making Picocrystal-line Artificial Borane Atoms"인 국제 특허출원 제PCT/US16/63933호; 2017년 3월 15일 출원되었고, 발명의 명칭이 "Composition, Manufacture, and Method for Converting Ambient Heat into Electrical Energy"인 미국 가특허출원 제62/471,815호; 및 2017년 11월 29일자로 출원되었고, 발명의 명칭이 "Process and Manufacture of Low-Dimensional Materials Supporting Both Self-Thermalization and Self-Localization"인 미국 가특허출원 제62/591,848호를 우선권으로 주장하고, 이들의 개시사항은 본원에 인용에 의해 포함된다.
본 발명은 저차원 재료들에 관한 것으로, 보다 구체적으로는, 양자 자체-열중성자화(quantum self-thermalization) 및 양자 자체-국소화(quantum self-localization)를 지원하는 저차원 재료뿐만 아니라, 자체-조립(self-assemble)하는 4가 인공 원자들에서 탄소와 같은 인공 핵의 양자 얽힘에서 제어된 변동에 의한 상기 양자 상들 사이의 양자 상 전이에 관한 것이다.
증기 기관은 18세기에 시작된 산업 혁명을 담당했다. 증기 기관내에서 열의 할당가능한 한계를 구축하기 위해, 사디 카르노(Sadi Carnot)는 1824년에 서로 다른 온도의 2개의 열 저장소 사이에서 작동하는 가역 열 기계식 열 기관을 설명할 수 있는 열역학적 사이클을 고안했다. 상기 열역학 사이클은 카르노 사이클(Carnot cycle)로 알려져 있다. 카르노 사이클을 거치는 임의의 시스템은 카르노 열 기관으로 지칭된다. 열역학의 법칙은 수많은 연구로부터 카르노 사이클로 진화했다. 그의 이름을 따온 열역학 사이클의 발전에서, 카르노는 열의 칼로리 이론을 사용했다. 열의 기계 이론에 대한 카르노 사이클의 초기 공식 연구는 루돌프 클라우지우스(Rudolf Clausius)에 의해 그의 논문 "On the Moving Force of Heat, and the Laws Regarding the Nature of Heat Itself Which are Deducible Therefrom"(Phil.Mag. Ser.4, pp. 102-119(1851))에서 성취되었다.
이 논문은 이후 클라우지우스(1851)로 지칭된다. 클라우지우스(1851)에 의해 대표되는 카르노 사이클은 약간 다른 상징적인 표현을 갖는 도 1에 도시되었다. 도 1의 카르노 사이클은 동작 물질 내에서 4가지 극소의 변동을 포함한다:(1) 등온 팽창(A→B);(2) 단열 팽창(B→C);(3) 등온 압축(C→D); 및(4) 단열 압축(D→A). 등온 팽창(A→B) 동안, 고온(T) 열 저장소에서 잠열의 추출(
QA →B)에 의해 일정 온도(T)에서 동작 물질은 팽창된다. 단열 팽창(B→C) 동안, 동작 물질은 외부 열교환 없이 T에서 T-dT로 단열방식으로 냉각된다.
등온 압축(C→D) 동안, 동작 물질은 저온(T-dT) 열 저장소로 잠열의 방출(-
QC→D)에 의해 일정한 온도(T-dT)에서 압축된다. 단열 압축(D→A) 동안 동작 물질은 임의의 외부 열교환 없이 T-dT에서 T로 단열방식으로 가열된다. 도 1의 카르노 사이클에 따라 작동하는 카르노 열 기관(Carnot heat engine)은, 고온(T) 열 저장소로부터 추출된 더 큰 잠열(
QA →B)과 그 이후에 저온(T-dT)으로 배출되는 더 낮은 잠열(-
QC→D) 사이의 차이가 기계적인 동작으로 변환되는 열역학적 모터를 구성한다. 주기적인 열역학 공정에서, 엔트로피의 변화(ΔS)는 일반적으로 다음과 같이 주어진다:
카르노 사이클은 가역적이어서, 카르노 열 기관은 모터 또는 냉장고로서 작동할 수 있다. 이러한 조건하에서, 식(1)의 등식이 유지되고, 이에 의해 엔트로피는 카르노 사이클에서 보전된다. 도 1의 카르노 사이클은 또한, 세로축을 따르는 집중 열역학 변수가 온도(T)이고, 가로축을 따른 포괄적 열역학적 변수가 엔트로피(S)인, 도 2에 도시된 방식으로 표현될 수 있다. 카르노 사이클에서 엔트로피의 보존은 요구에 따라 작업을 수행하는 능력이 불가역 과정으로 인해 자발성을 요구한다는 점에서 신뢰할 수 없다. 모터로 동작하는 카르노 열 기관의 경우, 요구되는 자발성은 고온 열 저장소의 생성과 관련된다. 산업 혁명 동안 연소는 카르노 사이클에서 주어진 것으로 취해졌다.
연소는 주변과의 열기계적 평형에서 화학 반응이며, 이 반응은 깁스(Gibbs) 자유 에너지의 감소(ΔG < 0) 방향으로 진행하고, 차례로 다음 반응에 따라 엔탈피의 감소(ΔH < 0) 및/또는 엔트로피의 증가(ΔS > 0) 방향으로 진행한다.
이상적으로 주변과의 열 기계적 평형인 화학 반응에 있어서, 열역학의 제 2 법칙은 다음과 같이 표현될 수 있다:
열역학의 제 2 법칙은 자체적으로 진행되는 임의의 에너지 변환에서 엔트로피의 증가를 나타낸다. 대부분의 연료의 자발성은 엔탈피의 감소에 기인하고, 이에 의해 식(3)은 보다 구체적으로 다음과 같다:
더 큰 결합 에너지를 갖는 분자 결합 궤도들의 형성의 결과로서, 깁스 자유 에너지의 감소(ΔG < 0)로 인해, 동작 물질 및 그 주위의 총 엔트로피(-ΔG/T)는 증가한다. 이것은 동작 물질의 주변으로의 엔탈피 방출(ΔH < 0)을 나타내어, 연소의 순 에너지 변환의 자발성이 동작 물질에서 엔트로피 증가(ΔS > 0)가 아닌 주변에서의 엔트로피 증가(-ΔH/T > 0)에 속함을 나타낸다. 세계의 연료-기반 경제는 고-엔탈피 연료에 대한 의존성에 기인하여 생태계의 엔트로피를 증가시키고, 자연 연료를 고갈시키며, 유해 폐기물을 생태계으로 배출한다.
고-엔탈피 연료에 대한 의존도를 제거하기 위하여, 카르노 사이클을 자발성이 고유의 엔트로피 평형에 기인하는 새로운 열역학 사이클로 대체하는 것이 필요하다. 이러한 가능성은 랜드마크 논문 "A Method of Geometrical Representation of the Thermodynamic Properties of Substances by Means of Surfaces"( Transactions of the Connecticut Academy, II. pp. 382-404, 1873년 12월)에서 조시아 윌라드 깁스(Josiah Willard Gibbs)에 의해 이론상으로 예상되었다. 아래의 깁스(1873)에 대한 모든 인용은 이 논문에 속하도록 취해졌다. 도 3에서, 일부 임의의 비평형 상태(A)는 소산된 에너지(MN)의 표면을 따라 두 가지 방법 중 하나로 평형화될 수 있다. 하나의 평형은 깁스(Gibbs, 1873)에 의해 정교하게 기술되었다: "그 부피를 증가시키거나 엔트로피를 감소시키지 않고 감소될 수 있는 양을 알아내는 문제는 따라서 이것으로 축소될 수 있다. 이 양은 [E] 축에 평행하게 측정된 소산 에너지의 표면으로부터 초기 상태를 나타내는 점(A)의 거리에 의해 기하학적으로 표시될 것이다."
이 과정은 세월에 걸쳐 종래 기술에서 유실된, 깁스(1873)에 의해 도입된 또 다른 유형의 평형에 의해 보완될 수 있다. 깁스(1873)는 다음과 같이 언급했다: "다른 문제를 생각해 보자. 본체의 특정 초기 상태는 전과 같이 주어진다. 외부 기관에서 또는 외부 기관에 의한 작업이 허용되지 않는다. 통과한 모든 열의 대수 합이 0이 되는 조건에서만 열이 그들 사이를 통과할 수 있다. 이 조건으로부터, 초기 상태에서 이 과정이 끝날 때 남겨질 어떠한 본체라도 예외가 될 수 있다. 게다가 본체의 부피를 증가시키는 것은 허용되지 않는다."
이를 고려하여, 깁스(1873)는 다음과 같이 제안했다: "이들 조건하에서 외부 시스템의 엔트로피를 줄이는 것이 가능한 최대량을 찾는 것이 필요하다. 이것은 명백히 본체의 에너지를 변화시키지 않거나 그 체적을 증가시키지 않고 본체의 엔트로피가 증가될 수 있는 양, 즉 [S]의 축에 평행하게 측정된 소산 에너지의 표면으로부터 초기 상태를 나타내는 점의 거리에 의해 기하학적으로 표현되는 양일 것이다. 이것은 [깁스 자유 엔트로피]라 할 수 있다."
위의 엔트로피 평형은 카르노 사이클에 의해 결코 달성될 수 없다. 엔트로피내의 본질적인 증가를 지원하는 열역학 사이클은 열 복사를 포함해야 한다. 열 복사의 연구는 구스타브 키르히호프(Gustav Kirchhoff)에 의한 논문 "On the Relation Between the Emissive and the Absorptive Powers of Bodies for Heat and Light,"(D. B. Brace가 번역 및 편집한 "The Laws of Radiation and Absorption"(1901, American Book Company, pp. 73-97))에서 시작되었다. 이 논문은 이후 키르히호프(1860)로서 인용된다.
키르히호프(1860)는 그의 복사 법칙을 다음과 같이 언급했다: "방출 및 흡수력의 비율은 동일한 온도에서 모든 본체에 대해 동일하다." 키르히호프의 복사 법칙은 스펙트럼 복사휘도 K(v,T)에 대해 다음과 같이 표현될 수 있다.
키르히호프의 보편적인 함수 K(v,T)는 물질 자체보다 더 기본적이기 때문에, 독일 물리학자들은 물질의 물리적 기초를 이해하기 위해 수십년에 걸쳐 과도한 노력으로 흑체 복사를 집중적으로 연구했다.
종래 기술에서 매우 잘 알려진 바와 같이, 흑체 복사에 대한 연구는 결국 양자 역학의 발견으로 이어진다. 이것은 키르히호프의 보편적인 함수 K(v,T)의 물리적 기초가 아직 알려지지 않았기 때문에, 열 복사의 양자 열역학은 불완전한 상태로 남아있다고 말할 수 있다. 이러한 이유로 카르노 사이클은 연료에 대한 의존성을 제거할 수 있는 보다 바람직한 양자 열역학 사이클로 아직 대체되지 못했다. 1901년의 논문 "On the Law of Distribution of Energy in the Normal Spectrum,"(Annalen der Physik, Vol. 4, 1901, p. 553)에 개시된 플랑크의 이름을 가진 흑체 복사 법칙에 대한 플랑크의 유도를 합리적으로 검토함으로써 양자 열역학의 종래 기술을 조사하는 것이 목적이다. 플랑크(1901)는 각각 다음과 같은 진동 에너지 U를 갖는 N개의 "동일한 공진기"가 존재한다고 가정했다.
나중에 확립될 것이지만, 하이브리드화된 플랑크 공진기를 포함하는 사실상 매우 다른 유형의 공진기가 존재한다. 플랑크(1901)에 따르면, 전체 엔트로피(SN)은 단일 공진기의 평균 엔트로피(S)에 대응한다.
S는 개별적인 플랑크 공진기의 평균 엔트로피인 것을 강조하는 것을 보증한다. 이에 의해 플랑크(1901)는 그의 논문에서 플랑크 공진기에 대한 확률론적 해석을 촉구했다: "우리는 이제, N개의 공진기들이 함께 에너지(EN)를 갖도록, 임의의 추가 상수 내에서 확률(W)의 로그에 비례하는 시스템의 엔트로피(SN)를 로 설정한다."
SN = klogW + 상수 (8)
플랑크(1901)에 따르면: "N개의 공진기가 함께 진동 에너지(UN)를 보존하도록 확률(W)을 찾는 것이 문제이다. 더욱이, UN을 연속적이고 무한하게 나눌 수 있는 양으로 해석하는 것이 아니라 유한 수의 정수로 구성된 이산 양으로 해석할 필요가 있다. 그러한 각 부분을 에너지 요소(ε)라고 부르자. 따라서 우리는 다음을 설정해야한다:"
플랑크(1901)는 각각의 플랑크 공진기의 엔트로피(S)를 다음과 같이 유도했다:
평균 공진기 엔트로피(S)에 빈(Wien)의 스펙트럼 변위 법칙을 적용하면, P 개의 이산 에너지 요소들의 이산 에너지(ε)가 플랑크 상수(h)에 의해 공진기 주파수(ν)에 대응하는 것을 구축할 수 있다.
식(11)을 식(10)에 대입하면 통계적 기초로 개별 플랑크 공진기의 엔트로피(S)를 설명하는 식을 초래한다.
플랑크(1901)는 다음의 온도 관계에 의해 평균 공진기 진동 에너지(U) 및 평균 공진기 엔트로피(S)를 관련시켰다.
플랑크 공진기의 평균 진동 에너지(U)는 따라서 다음과 같다:
플랑크(1901)는 각 스펙트럼 주파수 간격(ν 내지 ν+dν) 내의 복사 에너지 밀도 u(ν,T)dν가 다음의 관계를 충족시키도록 구축했다.
식(14)를 식(15)에 대입하면, 논의될 복사 에너지 밀도 u(ν,T)dν의 관점에서 플랑크의 흑체 복사 법칙을 산출한다.
플랑크가 공진기 엔트로피(S) 및 공진기 에너지(U)를 통계적으로 얻었지만, 플랑크의 스펙트럼 에너지 밀도 u(ν,T)만이 실험적으로 측정될 수 있다. 키르히호프(1860)에 의해 소개된 흑체 복사는 열적 평형에서 벽들을 가진 일부 차단 인클로저에 의해 형성된 중동의 공동 내부의 공동 복사에 의해 실험적으로 평가되었다. 상기 공동 내에서의 열 복사는 복사 평형을 달성하도록 허용되어, 공동 벽들에 의해 방출 및 흡수되는 복사의 비율들이 모든 주파수에 걸쳐 동일하게 된다. 공동 복사는 작은 홀에 의해 실험적으로 샘플링된다. 임의의 복사체 온도(T)에서, 넓은 범위의 주파수 스펙트럼(ν)에 걸쳐 고유한 복사조도 및 관련 스펙트럼 복사조도가 우선한다.
공동 복사의 스펙트럼 복사조도를 측정함으로써, 넓은 온도 범위에 걸쳐, 식(16)의 플랑크 흑체 복사 법칙이 예기치 않게 검증되었다. 그러나 흑체 공동 복사와 관련된 실험은 플랑크 공진기의 구성에 대한 물리적 통찰력을 제공할 수 없다. 플랑크의 통계적 유도 또한 물리적 통찰력을 제공하지 못한다.
흑체 복사는 식(16)을 만족하는 특수한 형태의 열 복사를 구성하고, 이에 의해 복사조도가 키르히호프의 보편적 함수 K(ν,T)와 관련되어, 주어진 복사체 온도에서 고유한 복사 스펙트럼을 초래한다. 흑체 스펙트럼의 적외선 부분은 hv << kT에 대해 식(17)에 따라, 플랑크의 흑체 복사 법칙에서 유도된 레일리-진스(Rayleigh-Jeans)의 흑체 복사 법칙에 따른다. 레일리-진스의 흑체 복사 법칙은 기존 행태의 맥스웰 방정식에 따라 파동형 전자기 복사를 통제한다.
레일리-진스 흑체 복사 법칙은 흑체 복사 스펙트럼의 고주파 부분에서 복사 에너지 밀도 u(ν,T)가 무한대가 될 수 있는 자외선 파탄을 초래한다. 이 파탄은 흑체 스펙트럼의 자외선 부분에서 빈(Wien)의 흑체 복사 법칙의 지배에 의해 회피된다. 빈의 흑체 복사 법칙은 hv << kT에 대해 식(16)에서 플랑크의 흑체 복사 법칙으로부터 다음과 같이 유도될 수 있다.
노벨 물리학상을 받은 논문에서, 아인슈타인은 빈의 흑체 복사 법칙에 따르는 복사가 맥스웰 방정식으로부터 유도될 수 없는 입자와 같은 전자기파를 구성한다는 것을 증명했다. 빈의 흑체 복사와 맥스웰의 전자기 복사를 조화시킬 수 없다는 것은 광의 조화될 수 없는 파장-입자 이중성을 초래하였고, 이는 차례로 양자 이론을 비결정적으로 만드는 복사선의 위기를 야기했다.
이러한 결함을 해결하기 위해, "플랑크의 복사 이론과 비열 이론"이라는 제목의 1907년 논문에서 아인슈타인의 고체 열용량의 개발을 고려하는 것이 첫 번째 목적이다. 아인슈타인은 각 진동 원자의 평균 에너지(U)는 식 (14)를 따르는 플랑크 공진기의 진동 원자라고 간주했다. 결과적으로, 몰 에너지(molar energy)는 다음 관계에 의해 주어진다:
위의 몰 에너지가 hv << kT에 대해 3RT로 감소됨을 용이하게 확인할 수 있다. 아인슈타인의 몰 열용량은 이 관계에서 유도된다.
플랑크 공진기의 물리적 구성을 확립하는데 종래 기술의 무능력은 응축된 물질에 대한 물리적 통찰을 방해한다. 양자 역학과 고전 역학을 구별하는 독특한 성질은 한정된 많은 본체 그룹의 입자들이 독립적으로 기술될 수 없는 양자 얽힘이다. 양자 얽힘은 양자 열역학을 고전 열역학과 구별한다. 이 기술 분야에서 필요한 것은 양자 얽힘이 화학적으로 제어될 수 있는 플랑크 공진기를 구성하는 인공 핵을 갖는 인공 원자에 의해 형성된 고체이다. 본 기술 분야에서 더욱 필요한 것은 원자 공학으로 인한 얽힘 엔트로피의 제어된 변화에 의해 카르노 사이클을 대체할 수 있는 양자 열역학 사이클이다. 연료 연소로 인한 기후 변화는 카르노 사이클의 열 기관 대체에 의해서만 해결될 수 있다.
자발성이 고유 엔트로피 평형에 기인하는 새로운 열역학 사이클인 것으로 여겨지는 것을 이용하기 위해 다양한 물품 및 디바이스가 제조될 수 있다. 새로운 열역학 사이클은 양자 열중성자화 및 양자 국소화 사이의 양자 상 전이를 이용한다.
제 1 양상에서, 인가된 전기 부하에 응답하여 전하의 흐름을 생성하는 포노볼테익(phonovoltaic) 전지가 제조될 수 있다. 포노볼테익 전지는 한 쌍의 도체, 바람직하게는 금속 전극들을 포함하고, 이들 사이에 서로 다른 제벡(Seebeck) 계수를 갖는 두 개의 인접한 구역을 갖는 고체 반도체 재료를 갖는다. 전하의 흐름은 인가된 전기 부하에 대한 반응으로 포노볼테익 전지의 엔트로피에서 보상되지 않은 증가로 인해 주변의 엔트로피의 감소를 야기하는 것으로 여겨진다. 바람직하게는, 열 평형 상태하의 포노볼테익 전지는 주변으로부터의 잠재 열을 추출하고, 임의의 외부 기관, 임의의 이동 부품, 임의의 고갈성 동작 물질, 또는 임의의 충돌 복사를 사용하지 않고, 직접 기전력으로 변환시킨다. 기전력은 일정한 온도에서, 이동 플랑크 공진기처럼 거동하는 인공 핵의 양자 국소화와 양자 열중성자화 사이의 상 전이의 양자 전이 엔트로피의 보상되지 않은 증가로 인해 상보적인 제벡 효과에 의해 생성된다. 제 1 구역은 바람직하게는 붕소 및 수소인 화학 원소를 포함하고, 제 2 구역은 붕소, 수소 및 산소인 화학 원소를 포함하는 것이 바람직하다.
포노볼테익 셀의 바람직한 양태에서, 제 1 구역은 20면체 붕소 및 수소를 포함하는 붕소층이고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖고, 제 2 구역은 20면체 붕소, 산소 및 수소를 포함하는 붕소층이고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖는다. 바람직하게는, 제 1 및 제 2 구역 모두 규소를 함유한다. 각 구역은 4nm 이하의 두께를 갖는 것이 더욱 바람직하다. 특히 바람직한 양태에서, 제 1 구역은 바람직하게는(B12Hw)xSiy(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5)의 구조식을 갖는 실라보란이며, 제 2 구역은(B12Hw)xSiyOz(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3)의 구조식을 갖는 옥시실라보란이다. 다수의 p-아이소타입 정류기는 바람직하게는 원 위치에 적층되어 포노볼테익 파일(pile)을 형성하고, 제 1 포노볼테익 전지의 제 2 도체가 다음의 인접한 포노볼테익 전지를 위한 제 1 도체를 형성하는 포노볼테익 파일을 포함한다.
제 2 양상에서, p-아이소타입 정류기는 전기 전도도가 애노드 및 캐소드 접촉 전극들 사이에 인가된 기전력의 극성에 대해 비대칭이 되도록 생성된다. 정류기는 2개의 인접한 구역을 갖는 고체 반도체 재료로부터 제조되며, 각각의 구역은 별도의 도체에 의해 접촉된다. 2개의 인접 구역은 상이한 이동-전하 농도를 가지므로, 전기 전도도는 상기 인접 구역들의 접촉 전극들 사이에 인가된 기전력의 극성에 대해 비대칭이 된다. 비대칭 전기 컨덕턴스는, 하나의 전극이 다른 전극에 대해 양으로 바이어스될 때와 비교하여, 하나의 전극이 다른 전극에 대해 음으로 바이어스될 때 상당히 큰 전류 흐름이 될 것으로 간주된다.
p-아이소타입 정류기의 바람직한 양태에서, 제 1(애노드) 구역은 20면체 붕소 및 수소를 포함하는 붕소층이고, 어느 다른 원자보다 더 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖고, 제 2(캐소드) 구역은 20면체 붕소, 산소 및 수소를 포함하고 붕소층이고, 어느 다른 원자보다 더 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖는다. 바람직하게는, 제 1 및 제 2 구역 모두 규소를 함유한다. 또한, 각 구역은 4nm 이하의 두께를 갖는 것이 바람직하다. 특히 바람직한 양태에서, 제 1 구역은 실라 보란이며, 바람직하게는 (B12Hw)xSiy(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5)의 구조식을 갖고, 제 2 구역은 (B12Hw)xSiyOz(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3)의 구조식을 갖는 옥시실라보란이다.
제 3 양상에서, 집적 회로에 사용되는 도체는 도체의 유효 저항이 동일한 치수를 갖는 구리 도체의 유효 저항보다 낮은 곳에서 형성될 수 있다. 도체는 전하의 실제 변위 없이 전계가 없을 때 전기 에너지를 대체하는 것으로 여겨진다. 이는 도체의 전기 전도성 특성을 수정하기 위해 미량의 금속, 특히 주화 금속을 사용하여 전기적 특성이 수정된 고체 반도체 재료를 사용함으로써 달성된다. 현재 이것은 외부 기관의 도움없이 공간을 통해 전자기 파워 밀도를 대체할 수 있는 고체 반도체 재료 내에서 본질적으로 주기적인 구동력을 생성하는 마이크로파 지터베베궁 아로노프-봄(microwave zitterbewegung Aharanov-Bohm) 효과를 초래한다고 여겨진다. 이러한 고유한 구동력의 결과로서, 현재 유효 전류 밀도가 특정 최대값을 초과하지 않는 한, 도체의 바람직한 양태는 실온 초전도체로서 이상적으로 작용할 수 있다고 여겨진다. 이 최대 전류 밀도는 현재 그라핀의 것에 필적할만한 것으로 여겨진다.
바람직한 양태에서, 도체는 두 개의 회로 소자, 예를 들면, 저항, 커패시터, 다이오드, 전원 공급 장치, 인덕터, 트랜스포머, 와이어 또는 도체를 집적 회로 내에서 연결할 수 있다. 특히 바람직한 양태에서, 도체는 50nm 미만의 크기를 포함하는 백 엔드 오브 라인(BEOL) 상호연결부에서 사용될 수 있다. 이러한 도체는 20면체 붕소, 수소 및 선택적으로 산소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 더 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖는다. 또한, 이러한 도체는 금, 구리 및 은과 같은 주화 금속을 미량으로 포함한다. 미량은 자연 붕소 원자의 핵 전기 4중극 모멘트를 부분적으로 또는 완전히 상쇄함으로써 발생하는 것으로 여겨지는 도체의 전기 전도성을 변화시키는 것에 충분하지만, 도체의 화학양론적 비율에 영향을 미치기에는 충분하지 않는 양이다. 바람직하게는 주화 금속은 금이고, 바람직하게는 약 1018cm-3의 원자 농도로 도체에 포함된다. 바람직하게, 도체는 또한 규소를 함유한다. 특히 바람직한 양태에서, 도체는 바람직하게는 (B12Hw)xSiy(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5)의 구조식을 갖는 실라보란, 또는 더 낮은 정도의 선호도로(B12Hw)xSiyOz(여기에서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3)의 구조식을 갖는 옥시실라보란이다.
본 발명의 바람직한 양태가 첨부된 도면에 도시되었다.
도 1은 카르노 사이클을 도시한 도면.
도 2는 카르노 사이클의 다른 도시의 도면.
도 3은 비평형 상태의 깁스 평형을 도시한 도면.
도 4는 롱게-히긴스(Longuet-Higgins)와 로버츠(Roberts)에 의해 채용된 방식으로 입방체에 새겨진 정 20면체를 도시하는 도면.
도 5는 3-중심 결합이 24개의 비국소화된 접선방향 원자 궤도 Ψi(p{111})로 기술된 붕소 20면체의 제안된 거의-대칭인 핵 구성을 도시하는 도면.
도 6은 도 5에 도시된 규칙적인 붕소 20면체의 클러스터화된 핵의 제안된 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도.
도 7은 도 5에 도시된 규칙적인 붕소 20면체의 클러스터화된 원자가 전자의 제안된 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도.
도 8은 디바이(Debye) 힘에 의해 결합된 4개의 수소로 도시된 대칭 핵 구성을 갖는 규칙적인 붕소 20면체를 도시한 도면.
도 9는 단결정성 규소 단위 전지를 도시한 도면.
도 10은 다이아몬드형의 피코결정성 단위 전지를 도시한 도면.
도 11은 디락(Dirac)의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 8개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 12는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 12개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 도시하는 에너지 준위도.
도 13은 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 24개의 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 14는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 32개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 15는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 36개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 16은 한 쌍의 전자가 |+3sp1 / 2〉에너지 준위로부터 떨어지도록, |-3sp1 /2〉 에너지 준위의 |-3s1 /2〉 및 |-3p1 /2〉 에너지 준위로의 제안된 제 1 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 17은 한 쌍의 전자가 |+3pd3 / 2〉에너지 준위로부터 떨어지도록, |-3pd3 /2〉 에너지 준위의 |-3p3 /2〉 및 |-3d3 /2〉 에너지 준위로의 제안된 제 2 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 18a 및 18b는 결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si의 불균등화로 인하여 음이온화되고 양이온화된 피코결정성 인공 보란 원자 B12 2 - H4 및 B12 2+H4(101)의 원자가 전자에 의한 점유 에너지 준위를 반영한 것으로 여겨지는 에너지 도면.
도 19는 자연 산소 원자가 포함된 다이아몬드 형의 피코결정성 단위 전지를 도시한 도면.
도 20은 한 쌍의 전자를 산소 원자가 제공하도록, |-2sp1 /2〉 에너지 준위의 |-2s1/2〉 및 |-2p1/2〉 에너지 준위로의 제안된 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 21은 금속 전극에 의해 개재된 다수 쌍의 인접한 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역을 포함하는 포노볼테익 전지(400)를 도시하는 도면.
도 22는 카르노 사이클의 다른 예시 도면.
도 23은 제안된 양자 열역학 사이클을 도시하는 도면.
도 24a 내지 24d는 한 쌍의 결합된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(401 및 402)의 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 인공 핵의 제안된 점유 전자 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도;
도 25a 내지 25d는 제안된 자발적 이동 전하 확산을 도시하는 도면.
도 26a 내지 26d는 제안된 이동 전하 확산을 추가로 도시하는 도면.
도 27a 내지 27d는 제안된 이동 전하 확산을 더 묘사하는 도면.
도 28a 내지 28d는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 20면체 내의 결합 하위궤도로부터 20면체 내의 반결합 하위 궤도로의 원자가 전자의 제안된 스펙트럼 유도를 도시한 도면.
도 29a 내지 29d는 자연 붕소 원자의 핵 전기 4중극 모멘트에 기인한 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 원자가 전자의 제안된 자체-열중성자화를 도시한 도면.
도 30은 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 제안된 불균등화를 도시한 도면.
도 31은 제안된 양자 열역학 사이클을 도시한 도면.
도 32는 지구의 에너지 수지를 도시한 도면.
도 33은 흑체의 스펙트럼 복사휘도를 도시한 도면.
도 34는 단결정성 규소상에 증착된 피코결정성 보란 고체의 고분해능 투과 현미경(HRTEM)에 의해 얻어진 현미경 사진.
도 35는 단결정성 규소 기판의 HRTEM 고속 푸리에 변환(FFT) 이미지.
도 36은 피코결정성 보란 고체의 FFT 이미지.
도 37은 단결정성 기판의 HRTEM 회절 강도의 면간 격자 d-간격에 관한 그래프.
도 38은 피코결정성 보란 고체의 HRTEM 회절 강도의 면간 격자 d-간격에 관한 그래프.
도 39는 자체-조립 피코결정성 보란 고체의 통상적인 ω-2θ X-선 회절(XRD) 패턴을 도시한 도면.
도 40은 도 39에서 동일한 자체-조립 피코결정성 보란 고체의 그레이징 입사의 X-선 회절(GIXRD) 스캔을 도시한 도면.
도 41은 도 39에서 스캔된 동일한 자체-조립된 피코결정성 보란 고체의 제 2 그레이징 입사 X-선 회절 스캔을 도시한 도면.
도 42는 단결정성 기판의 도너-도핑된 구역 상에 증착된 실라보라이드(silaboride) 막을 도시한 도면.
도 43은 실시예 1의 피코결정성 실라보라이드 고체의 GIXRD 스캔의 그래프.
도 44는 실시예 2에 따라 도너-도핑된 규소 구역 위에 증착된 옥시실라보란 막을 도시하는 도면.
도 45는 실시예 2의 얇은 옥시실라보란 고체의 통상적인 ω-2θ X-선 회절(XRD) 패턴을 도시한 도면.
도 46은 실시예 2의 옥시실라보란 고체의 GIXRD 스캔의 그래프.
도 47은 실시예 3에 따른 n-형 규소 기판상에 증착된 실라보란 막을 도시하는 도면.
도 48은 실시예 3에서 증착된 실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 49는 실시예 3에서 증착된 실라보란 막의 오제 전자 분광법(Auger electron spectroscopy : AES)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 50은 실시예 4에 따른 p-형 규소 기판상에 증착된 실라보란 막을 도시하는 도면.
도 51은 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 52는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 53은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 54는 실시예 5에 따라 p-형 규소 기판상에 증착된 옥시실라보란 막을 도시한 도면.
도 55는 실시예 5에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 56은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 5에서 증착된 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 57은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 5에서 증착된 3-옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 58은 실시예 6에 따라 증착된 옥시실라보란 막의 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 59는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 6에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 60은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 6에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 61은 실시예 7에 따라 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 62는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 7에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 63은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 7에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 64는 실시예 8에서 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 65는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 8에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 66은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 8에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 67은 실시예 9에서 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 68은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 9에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 69는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 9에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 70은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 71은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 72는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 상이한 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 73은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 74는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 75는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 76은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 상이한 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 77은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 78은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 79는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제 1 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 80은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제 2 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 81은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제3 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 82는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 83은 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 84는 실시예 13에 따라 제조된 실라보란 막을 포함하는 전기화학 디바이스를 도시하는 도면.
도 85는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 86은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 제 2 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 87은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 88은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 89는 실시예 14에 따라 p-형 규소 기판상에 증착된 옥시실라보란 막을 도시하는 도면.
도 90은 실시예 14에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 91은 실시예 14에서 증착된 옥시실라보란 막의 열처리 수지를 도시한 도면.
도 92는 조시아 윌라드 깁스(Josiah Willard Gibbs)에 의해 제안된 에너지 평형의 기하학적 표현을 도시한 도면.
도 93은 조시아 윌라드 깁스에 의해 제안된 엔트로피 평형의 기하학적 표현을 도시한 도면.
도 94a 및 94b는 어둠 속에서 포토볼테익 전지(photovoltaic cell)와 포노볼테익 전지(phonovoltaic cell)를 비교한 도면.
도 95a 및 95b는 이동성 전자-홀 쌍이 복사상으로 유도되는 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 96a 및 96b는 유도된 이동 전자-홀 쌍이 분리되는 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 97a 및 97b는 전기 부하가 인가된 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 98a 및 98b는 포노볼테익 전지의 계획된 제조 원가 분석의 도면.
도 99a 및 99b는 포노볼테익 전지, 포토볼테익 전지 및 열이온 변환기를 비교 한 도면.
도 100은 실시예 15에 따라 제작된 옥시실라보란 막 및 금을 포함하는 디바이스를 도시하는 도면.
도 101은 실시예 15에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 102는 실시예 15의 옥시실라보란 막 중의 미량의 금 불순물 농도를 측정하기 위해 수행된 2차 이온 질량 분석(SIMS)을 도시한 도면;
도 103은 실시예 15의 금 막 포함 디바이스 위에 증착된 금속 전극(536, 537)을 도시한 도면.
도 104는 실시예 15의 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 1은 카르노 사이클을 도시한 도면.
도 2는 카르노 사이클의 다른 도시의 도면.
도 3은 비평형 상태의 깁스 평형을 도시한 도면.
도 4는 롱게-히긴스(Longuet-Higgins)와 로버츠(Roberts)에 의해 채용된 방식으로 입방체에 새겨진 정 20면체를 도시하는 도면.
도 5는 3-중심 결합이 24개의 비국소화된 접선방향 원자 궤도 Ψi(p{111})로 기술된 붕소 20면체의 제안된 거의-대칭인 핵 구성을 도시하는 도면.
도 6은 도 5에 도시된 규칙적인 붕소 20면체의 클러스터화된 핵의 제안된 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도.
도 7은 도 5에 도시된 규칙적인 붕소 20면체의 클러스터화된 원자가 전자의 제안된 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도.
도 8은 디바이(Debye) 힘에 의해 결합된 4개의 수소로 도시된 대칭 핵 구성을 갖는 규칙적인 붕소 20면체를 도시한 도면.
도 9는 단결정성 규소 단위 전지를 도시한 도면.
도 10은 다이아몬드형의 피코결정성 단위 전지를 도시한 도면.
도 11은 디락(Dirac)의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 8개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 12는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 12개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 도시하는 에너지 준위도.
도 13은 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 24개의 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 14는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 처음 32개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 15는 디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 36개의 원자가 전자의 점유 에너지 준위를 나타내는 에너지 준위도.
도 16은 한 쌍의 전자가 |+3sp1 / 2〉에너지 준위로부터 떨어지도록, |-3sp1 /2〉 에너지 준위의 |-3s1 /2〉 및 |-3p1 /2〉 에너지 준위로의 제안된 제 1 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 17은 한 쌍의 전자가 |+3pd3 / 2〉에너지 준위로부터 떨어지도록, |-3pd3 /2〉 에너지 준위의 |-3p3 /2〉 및 |-3d3 /2〉 에너지 준위로의 제안된 제 2 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 18a 및 18b는 결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si의 불균등화로 인하여 음이온화되고 양이온화된 피코결정성 인공 보란 원자 B12 2 - H4 및 B12 2+H4(101)의 원자가 전자에 의한 점유 에너지 준위를 반영한 것으로 여겨지는 에너지 도면.
도 19는 자연 산소 원자가 포함된 다이아몬드 형의 피코결정성 단위 전지를 도시한 도면.
도 20은 한 쌍의 전자를 산소 원자가 제공하도록, |-2sp1 /2〉 에너지 준위의 |-2s1/2〉 및 |-2p1/2〉 에너지 준위로의 제안된 해방을 도시하는 에너지 준위도.
도 21은 금속 전극에 의해 개재된 다수 쌍의 인접한 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역을 포함하는 포노볼테익 전지(400)를 도시하는 도면.
도 22는 카르노 사이클의 다른 예시 도면.
도 23은 제안된 양자 열역학 사이클을 도시하는 도면.
도 24a 내지 24d는 한 쌍의 결합된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(401 및 402)의 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 인공 핵의 제안된 점유 전자 에너지 준위를 도시하는 에너지 선도;
도 25a 내지 25d는 제안된 자발적 이동 전하 확산을 도시하는 도면.
도 26a 내지 26d는 제안된 이동 전하 확산을 추가로 도시하는 도면.
도 27a 내지 27d는 제안된 이동 전하 확산을 더 묘사하는 도면.
도 28a 내지 28d는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 20면체 내의 결합 하위궤도로부터 20면체 내의 반결합 하위 궤도로의 원자가 전자의 제안된 스펙트럼 유도를 도시한 도면.
도 29a 내지 29d는 자연 붕소 원자의 핵 전기 4중극 모멘트에 기인한 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 원자가 전자의 제안된 자체-열중성자화를 도시한 도면.
도 30은 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역에서 제안된 불균등화를 도시한 도면.
도 31은 제안된 양자 열역학 사이클을 도시한 도면.
도 32는 지구의 에너지 수지를 도시한 도면.
도 33은 흑체의 스펙트럼 복사휘도를 도시한 도면.
도 34는 단결정성 규소상에 증착된 피코결정성 보란 고체의 고분해능 투과 현미경(HRTEM)에 의해 얻어진 현미경 사진.
도 35는 단결정성 규소 기판의 HRTEM 고속 푸리에 변환(FFT) 이미지.
도 36은 피코결정성 보란 고체의 FFT 이미지.
도 37은 단결정성 기판의 HRTEM 회절 강도의 면간 격자 d-간격에 관한 그래프.
도 38은 피코결정성 보란 고체의 HRTEM 회절 강도의 면간 격자 d-간격에 관한 그래프.
도 39는 자체-조립 피코결정성 보란 고체의 통상적인 ω-2θ X-선 회절(XRD) 패턴을 도시한 도면.
도 40은 도 39에서 동일한 자체-조립 피코결정성 보란 고체의 그레이징 입사의 X-선 회절(GIXRD) 스캔을 도시한 도면.
도 41은 도 39에서 스캔된 동일한 자체-조립된 피코결정성 보란 고체의 제 2 그레이징 입사 X-선 회절 스캔을 도시한 도면.
도 42는 단결정성 기판의 도너-도핑된 구역 상에 증착된 실라보라이드(silaboride) 막을 도시한 도면.
도 43은 실시예 1의 피코결정성 실라보라이드 고체의 GIXRD 스캔의 그래프.
도 44는 실시예 2에 따라 도너-도핑된 규소 구역 위에 증착된 옥시실라보란 막을 도시하는 도면.
도 45는 실시예 2의 얇은 옥시실라보란 고체의 통상적인 ω-2θ X-선 회절(XRD) 패턴을 도시한 도면.
도 46은 실시예 2의 옥시실라보란 고체의 GIXRD 스캔의 그래프.
도 47은 실시예 3에 따른 n-형 규소 기판상에 증착된 실라보란 막을 도시하는 도면.
도 48은 실시예 3에서 증착된 실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 49는 실시예 3에서 증착된 실라보란 막의 오제 전자 분광법(Auger electron spectroscopy : AES)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 50은 실시예 4에 따른 p-형 규소 기판상에 증착된 실라보란 막을 도시하는 도면.
도 51은 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 52는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 53은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 4에서 증착된 실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 54는 실시예 5에 따라 p-형 규소 기판상에 증착된 옥시실라보란 막을 도시한 도면.
도 55는 실시예 5에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 56은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 5에서 증착된 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 57은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 5에서 증착된 3-옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 58은 실시예 6에 따라 증착된 옥시실라보란 막의 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 59는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 6에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 60은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 6에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 61은 실시예 7에 따라 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 62는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 7에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 63은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 7에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 64는 실시예 8에서 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 65는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 8에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 66은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 8에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 67은 실시예 9에서 증착된 옥시실라보란 막의 또 다른 양태의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 68은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 9에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 69는, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 9에서 특징 지워진 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 70은, 수은 프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 71은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 72는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 상이한 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 73은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 74는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 10의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 75는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 76은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 상이한 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 77은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 78은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 79는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제 1 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 80은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제 2 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 81은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 제3 전류-전압 범위의 선형 그래프.
도 82는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 83은 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 12의 p-아이소타입 전기화학 정류기의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 84는 실시예 13에 따라 제조된 실라보란 막을 포함하는 전기화학 디바이스를 도시하는 도면.
도 85는, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 86은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 제 2 전류-전압 특성의 선형 그래프.
도 87은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 순방향-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 88은, 마이크로프로브에 의해 얻어진 스위프 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정된, 실시예 13의 전기화학 디바이스의 역-바이어스 전류-전압 특성의 로그-로그 그래프.
도 89는 실시예 14에 따라 p-형 규소 기판상에 증착된 옥시실라보란 막을 도시하는 도면.
도 90은 실시예 14에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 91은 실시예 14에서 증착된 옥시실라보란 막의 열처리 수지를 도시한 도면.
도 92는 조시아 윌라드 깁스(Josiah Willard Gibbs)에 의해 제안된 에너지 평형의 기하학적 표현을 도시한 도면.
도 93은 조시아 윌라드 깁스에 의해 제안된 엔트로피 평형의 기하학적 표현을 도시한 도면.
도 94a 및 94b는 어둠 속에서 포토볼테익 전지(photovoltaic cell)와 포노볼테익 전지(phonovoltaic cell)를 비교한 도면.
도 95a 및 95b는 이동성 전자-홀 쌍이 복사상으로 유도되는 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 96a 및 96b는 유도된 이동 전자-홀 쌍이 분리되는 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 97a 및 97b는 전기 부하가 인가된 포노볼테익 전지와 포토볼테익 전지를 비교한 도면.
도 98a 및 98b는 포노볼테익 전지의 계획된 제조 원가 분석의 도면.
도 99a 및 99b는 포노볼테익 전지, 포토볼테익 전지 및 열이온 변환기를 비교 한 도면.
도 100은 실시예 15에 따라 제작된 옥시실라보란 막 및 금을 포함하는 디바이스를 도시하는 도면.
도 101은 실시예 15에서 증착된 옥시실라보란 막의 X-선 광전자 분광법(XPS)의 깊이 프로파일을 도시한 도면.
도 102는 실시예 15의 옥시실라보란 막 중의 미량의 금 불순물 농도를 측정하기 위해 수행된 2차 이온 질량 분석(SIMS)을 도시한 도면;
도 103은 실시예 15의 금 막 포함 디바이스 위에 증착된 금속 전극(536, 537)을 도시한 도면.
도 104는 실시예 15의 옥시실라보란 막의 전류-전압 특성의 선형 그래프.
이제 도면을 참조하여, 본 발명의 다양한 형태 및 양태가 설명될 것이다. 본 발명은 여기에 설명된 임의의 원리 또는 양태에 의해 제한되지 않으며, 첨부된 청구 범위의 범위에 의해서만 제한된다.
본 발명의 인공 핵의 양자 얽힘을 이해하기 위해, 정 20면체가 도 4에서 입방체에 내접되어, 20면체 정점의 좌표는 식 21에 따라 다음의 위치 좌표들,(±φ, ±1, 0),(0, ±φ, 0) 및(±1, 0, ±φ)에 따라 기술된다:
정상적인 결정학상 관례에 따라, 임의의 입방체 에지를 따라 또는 이에 평행한 임의의 배향은 일반적으로 <100>으로 표시된다. 임의의 특정 <100> 배향, 예컨대 양의 y-축을 따른 [010] 배향이 구체적으로 언급될 것이다. 입방체 면 또는 입방체 면에 평행한 면은 일반적으로 {100}으로 표시된다. 특정 {100} 평면, 예컨대 [010] 방향에 수직한 xz 평면은 (010)으로 표시된다. 특정 <100> 배향, 예컨대 [010] 배향은 대응하는 {100} 평면, 즉, 이 경우 (010) 평면에 항상 수직이다. 추가적인 관례에 따라, 입방체 대각선을 따르거나 또는 그에 평행한 배향은 <111>로 표시된다. 20면체 면은 두 가지 종류가 존재한다: 8개의 20면체 면은 <111> 입방체 대각선에 수직인 {111} 평면으로 구성되고, 12개의 20면체 면은 <100> 배향을 따라 쌍으로 교차하는 {φφ-10} 평면으로 구성된다. 3-중심 결합은 {111} 평면의 에지를 따라 존재한다.
본 명세서에 기술된 발명과 관련하여, 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0020] 내지 [0063]에서 수행된 롱게-히긴스(Longuet-Higgins)와 로버츠(Roberts)의 방법론의 일반화에 의한 3-중심 붕소 결합을 설명하는 분자 궤도 분석은, 본 명세서에 참고로서 통합된다. 그 일반화된 분자 궤도 분석은, 변위가 이상적으로 8개의 k <111> 파동 벡터로 제한되는 거의-구형의 회전 타원체에서 24개의 비국소화된 원자 궤도 Ψi(p{111})로 구성된, 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 12개의 붕소 원자핵(102)을 포함하는 규칙적인 붕소 20면체(104)를 기술한다. 도 5의 붕소 20면체(104)는 본 명세서에서 인공 핵(104)이라 칭한다.
본원에 사용된 단거리 주기적 병진 순서는 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 원자들에 실질적으로 한정된 공간에 걸친 원자 위치들의 규칙적인 반복으로서 정의된다. 도 5에 표시된 인공 핵(104)은 12개의 붕소 원자핵(102)이 12개의 20면체 정점에 이상적으로 고정되는 단거리 주기적 병진 순서를 나타내어, 모든 20면체 변위가 이상적으로 8개의 k <111> 파동 벡터에 따른 주기적인 진동에만 제한된다. 그 결과, 도 5의 인공 핵(104)은 자연 탄소 원자의 핵과 유사하게 거동하는 양자 플로케-다체(Floquet-many-body) 하위시스템을 구성한다. 본 명세서에서 사용된 양자 플로케-다체 시스템은 그 자체의 역학으로 인해 시간에 걸쳐 주기적인 시간 의존 다체 시스템이다. 본 발명의 바람직한 양태를 이해하기 위해, 인공 핵(104)의 양자 플로케-다체 하위시스템을 형성하는 원자 궤도 Ψi(p{111})의 양자 얽힘을 확립하는 것이 목적이다.
도 5의 인공 핵(104)의 분석은 정 20면체의 그룹 분석의 관점에서 수행되었다. 20면체 대칭 그룹(Ih)은 자연에서 임의의 대칭 그룹 중 가장 많은 수의 대칭 조작(operation)(120)을 소유한다는 점에서 다른 모든 대칭 그룹 중에서도 고유하다. 임의의 결정학상 포인트 그룹에서 허용되는 대칭 조작의 최대 수는 48이므로, 20면체 대칭 그룹(Ih)은 장거리 주기적인 병진 순서를 나타내는 공간 결정을 지원할 수 있는 결정학상 포인트 그룹이 아니다. 장거리 주기적인 병진 순서를 지원하는데 있어서 20면체 대칭 그룹(Ih)의 무능력은 더 일반적으로, 본질적인 자발적 시간-병진 대칭 파괴가 기술될 수 있도록 지원한다.
이러한 이유로, 상술한 대칭 분석은 도 5의 인공 핵(104)의 k <111> 파동 벡터를 따른 직선 진동을 야기한다. 인공 핵(104)을 형성하는 12개의 붕소 핵(102)의 신뢰받는 에너지 준위는 도 6에 도시된다. 인공 핵(104)의 36개 원자가 전자들의 에너지 준위가 도 7에 도시되었다. 도 6의 핵 에너지 준위 및 도 7의 전자 에너지 준위는 디락(Dirac)의 상대론적 파동 방정식의 에너지 고유값을 만족시킨다. 도 5에 도시된 인공 핵(104)은 탄소(12 6C)의 자연 핵과 비슷한 양자 플로케-다체 시스템을 구성하는 것으로 여겨진다. 이러한 이유로, 인공 핵(104)의 12개의 붕소 핵(102)은, 탄소(12 6C)의 핵자의 에너지 준위와 동일한 대칭을 갖는 도 6에서의 에너지 준위를 점유한다. 도 7의 원자가 전자 에너지 준위는 탄소(12 6C)의 쿼크 에너지 준위와 유사한 것으로 여겨진다.
도 5의 인공 핵(104)은 자연에서 가능한 높은 정도의 대칭성을 지니고 있는 양자 플로케-다체 페르미온 시스템의 현시를 구성한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 페르미온은 페르미-디락(Fermi-Dirac) 통계 및 홀수의 상기 하위원자 입자로 구성된 임의의 복합 입자에 의해 특징 지워지는 파울리 배제 원리에 따라 하위원자 입자이다. 정의에 따라, 정 20면체의 정점에서 페르미온을 포함하는 양자 플로케-다체 시스템은 이후 20면체 플로케-다체 시스템으로 언급될 것이다. 이 정의에 따르면, 인공 핵(104)의 12개의 붕소 핵(102)은 처음에는 홀수의 양성자 및 중성자를 모두 포함하는 붕소(10 5B) 핵으로 가정된다. 다른 자연 붕소 동위원소(11 5B)의 혼입은 이후에 고려될 것이다.
도 5의 특정 인공 핵(104)의 20면체 플로케-다체-페르미온 시스템은 12개의 붕소 원자핵(102)이 존재하는 20면체 정점에 비해 자연에서 가장 높은 정도의 대칭 정도를 갖는다. 이러한 대칭은 탄소(12 6C)의 12개 원자핵으로 표시된다. 점 변위의 오직 두 가지 유형, 즉 직선 축을 따른 병진 및 직선 축을 중심으로 한 회전이 존재한다. 병진과 회전은 20면체의 플로케-다체-페르미온 시스템의 12개의 20면체 정점과 같은 점의 반대 변위를 나타낸다. 병진의 직선 축을 따른 모든 점들 및 이 점들만이 주어진 병진하에서 변위된다; 반대로, 회전의 직선축을 따르지 않는 모든 점들 및 이들 점들만이 임의의 주어진 회전 하에서 변위된다. 회전은 양자 다체 시스템의 분석을 복잡하게 만든다.
미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0020] 내지 [0063]에 더 기술되었고, 본원에 참고로 통합된 바와 같이, 20면체의 3개의 동시회전 데카르트 축(x, y, z)은 밀러 지수로 가장 잘 표현된다. 동시회전 데카르트 축(x, y, z)으로 인해, 실험실 프레임 필드에서 12개의 20면체 정점의 변위를 설명하는 것은 가능하지 않다. 대칭 분석에 의해, 도 5의 인공 핵(104)의 20면체 정점이 움직임이 없고, 모든 20면체 변위가 4쌍의 반전된 k <111> 파동 벡터를 따라 직선 병진에 제한되는 것이 설정된다.
상기 분석은 12개의 붕소 핵(102)이 인공 핵(104)의 움직임이 없는 20면체 정점에 국한되고, 따라서 잘 한정된 고조파를 따라 변위되기 쉽게 된 거의-구형인 회전 타원체로서 거동한다는 결론을 내렸다. 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0170] 내지 [0207]에 더 기술되었고, 본 명세서에 참고로 통합된 바와 같이, 임의의 거의 구형인 회전 타원체는 구형 고조파에 의해 구역들로 분리된다. 도 6에서 n=±1 쉘과 관련된 쌍극 구면 고조파는 거의 구형의 회전 타원체를 적도 대원에 의해 한 쌍의 반 구체로 분리한다. 쌍극 구면 고조파와 관련된 질량 중심(또는 중심)은 움직임이 없는 것은 아니다. 도 6에서 n=±2 쉘과 관련된 4중극 구면 고조파는 거의 구형인 회전 타원체를 한 쌍의 대원으로 분리한다.
4중극 구면 고조파와 관련된 대원은 도 5의 인공 핵(104)의 k <111> 파동 벡터를 포함한다. 이것은 식 22a 내지 22d의 20면체 플로케-다체-페르미온 시스템의 변위와 일치한다. 도 5의 인공 핵(104)의 대칭 분석은, 일반적으로 20면체 플로케-다체-페르미온 시스템의 물리적 크기에 대한 어떠한 책임도 없이 일반적인 성격으로 이루어진다. 인공 핵(104)의 대향하는 20면체 표면들 사이의 거리는 이상적으로 269pm이고, 이에 따라 구체적으로 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정성으로 언급된다. 탄소(12 6C)의 자연 핵의 대향하는 20면체 표면들 사이의 거리는 펨토미터로 측정될 수 있어서, 탄소(12 6C)의 자연 핵은 20면체 플로케-다체-페르미온 펨토결정을 구성한다. 인공 핵(104)은 탄소(12 6C)의 자연 핵과 동일한 대칭을 나타낸다.
20면체의 플로케-다체-페르미온 피코결정(펨토결정)은 스핀-궤도 결합(spin-orbit coupling)에 의해 20면체 내의 전자(쿼크) 궤도 축퇴를 들어올려, 얀-텔러(Jahn-Teller) 왜곡을 피한다. 랜드마크 논문 "Stability of Polyatomic Molecules in Degenerate Electronic States. I. Orbital Degeneracy"(Proceedings of the Royal Society A, 161, 1937, pp.220-235)에서 에이치.에이.얀(H. A. Jahn)과 이.텔러(E. Teller)는 그룹 이론을 통해 모든 비선형 핵 구성이 궤도-축퇴 전자 상태에 대해 적절하지 않음을 전개하였다. 얀-텔러 효과는 얀-텔러-능동 모드로 알려진 12개의 붕소 원자핵(102)의 수직 변위에 의해 전자 궤도 축퇴를 들어올리는 대칭 파괴를 초래하고, 이는 스핀-궤도 결합의 부재시 다-원자 이온과 분자를 왜곡시킨다.
그들의 분석에서, 얀과 텔러는 의도적으로 스핀 효과를 무시했다. 스핀-궤도 결합은, 도 7에 도시된 20면체 내의 결합 및 반결합 궤도들을 조건으로, 인공 핵(104)의 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정의 20면체 내의 결합을 보존하는데 필수적이다. 달리 말하면, 도 7에 도시된 전자 고유상태의 양자 얽힘은 임의의 얀-텔러 왜곡이 있을 때 존재할 수 없다. 얀-텔러 왜곡 대신에 스핀-궤도 결합을 이용하여 전자 궤도 축퇴를 들어올림으로써, 양자 얽힘은 인공 핵(104)을 포함하는 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정이 물리적으로 플랑크 공진기로서 거동하게 하는데, 플랑크 공진기는 에너지 준위의 양자 얽힘에서 제어된 변동에 의해 새롭고 유용한 방식으로 화학적으로 변형될 수 있다.
본 발명의 바람직한 양태를 실시하기 위하여, 도 5에 도시된 인공 핵(104)을 포함하는 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정의 특정 원소들을 고려하는 것이 목적이다. 본 발명의 바람직한 양태는 연료에 대한 열 기관의 의존성을 제거하기 위하여 자체-열중성자화하는 양자 열역학 사이클을 지원할 수 있는 양자 열역학의 새롭고 유용한 양태를 구성한다. 본 발명의 새롭고 유용한 양태는 양자 얽힘의 역할로 인해 고전 열역학에 의해 기술될 수 없다. 본 발명의 바람직한 양태를 설명하기 위해, 디락의 파동 방정식의 예측을 이끌어 낼 필요가 있다. 제 1 원리는 미국 가특허출원 제62/591,848호에 개시되어 있고, 본 명세서에서 참고로 통합된다.
인공 핵(104)의 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정의 대칭 조작에 대한 상당한 노력이 참고로 이루어졌다. 이것은 인공 핵(104)의 대칭성이 이러한 특정 형태의 양자 다체 시스템에 고유한 새롭고 유용한 특성을 인공 핵(104)에 부여한다는 믿음 때문이다. 특수한 상대성 이론을 통한 아인슈타인의 E=mc2의 유도는 균일하게-병진하는 물체의 관성 손실을 제어한다. 이러한 유도의 덕택으로, 아인슈타인은 에너지(E)와 질량(m)이 실제로 같은 양의 두 가지 "상태"라는 것을 확립했다. 아인슈타인은 복사체의 상대적인 병진 도플러 이동을 고려하여 이 결론을 형성하였다. 특수 상대성 이론을 확장하여 일반 상대성 이론에 회전을 포함시키는데 있어서, 아인슈타인은 상대론적 회전 도플러 이동을 유도할 수 없었다.
회전하는 페르미온이 반드시 복사를 방출하기 때문에, 회전하는 페르미온은 상보적인 회전 도플러 이동 쌍이 상기 양자 다체 시스템을 안정화시키는 양자 다체 시스템의 일원으로서만 안정될 수 있다. 인공 핵(104)의 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정은 디락의 상대론적 파동 방정식에 의해 기술될 수 있는 페르미온의 안정한 양자 다체 시스템을 구성한다. 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0086] 내지 [0167]에서 얻어진 페르미온의 디락 다체 시스템에 대한 디락의 에너지 고유값은 본원에 참고로 통합된다.
도 5에 도시된 인공 핵(104)의 식 (23a)에서 반결합 하위궤도의 양의-에너지 고유상태와 식 (23b)에서 결합 하위궤도의 음의-에너지 고유 상태(104)는 아래 표로 구성된다.
스핀-궤도 결합은 표 1에 따라 양의 정부호 에너지로 궤도-축퇴된 에너지 궤도를 절반-정수-양자화된 반결합 하위궤도로 들어올린다. 스핀-궤도 결합은 궤도-축퇴된 에너지 궤도를 표 2에 따라 음의 정부호 에너지의 절반-정수-양자화된 결합 하위궤도로 들어올린다. 식 (23a 및 23b)을 조건으로 하는, 인공 핵(104)의 n=±2 및 n=±3 쉘 모두에 대한 반결합 및 결합 하위궤도는 도 7에 도시되었다. n=±1 쉘은 인공 핵(104)의 융합에 관여하지 않는 내부 전자를 포함하기 때문에 도시되지 않았다. 도 7에서의 인공 핵(104)의 결합 및 반결합 하위궤도의 몇몇 중요한 양상이 존재한다. 스핀-궤도 결합은 n=±2 쉘에 대해 아래에 예시된 것처럼 궤도 축퇴를 들어올린다.
+2p 궤도는 +2p3 /2 하위궤도로의 도플러 적색-이동(red shift)(k=-2) 및 +2p1/2 하위궤도로의 도플러 청색-이동(blue shift)(k=+1)을 겪는다. +2s 궤도는 +2s1/2 하위궤도로 도플러 적색-이동(k=-1)되고, 차례로 +2p1 /2 하위궤도와 얽혀, +2sp1 /2 하위궤도(k =±1)를 초래한다. 이들은 E=mc2로 이해할 수 없는 회전 도플러 이동이다. 아이슈타인은 처음에 특수 상대성 이론을 소개한 그의 세미나 논문에 대한 그의 후속 논문 "On the Electrodynamics of Moving Bodies"(1905, in The Principle of Relativity, Dover, 1952, pp. 37-65)에서 E = mc2를 도출했다.
융합은 일반적으로 본 명세서에서 물질의 양(m)의 에너지로의 변환에 의해 페르미온들이 함께 결합되는 임의의 과정으로 취해진다. 아인슈타인의 E=mc2은 소량의 물질(m)의 광자의 형태로 나타난 에너지(E)로 변형에 의해 핵자가 함께 결합되는 핵융합을 지배한다고 널리 추정된다. 회전 프레임 필드에서 아인슈타인의 E=mc2을 일반화함으로써, 지금까지 알려지지 않은 화학 융합은 작은 양의 물질(m)의 디락의 준입자의 일부 에너지(E)로의 변형에 의해 화학적으로 결합된 원자에 의해 확립될 수 있다. 당장의 목적을 위해, 디락의 준입자는 개별 에너지 준위를 얽히게 하는 페르미온 간의 동적 상호작용으로 인해 양자 플로케-다체-페르미온 시스템이다.
도 5의 인공 핵(104)의 양자 얽힘은 화학 융합에 기인한 얽힌 고유함수 Ψi(p{111})와 관련된다. 화학 융합을 지원하기 위해 아인슈타인의 E=mc2의 일반화를 직접 주장하려는 어떠한 시도도 없었다. 현재의 초점은 화학 융합의 실제 적용에 대한 것이다. 이 목적에 따라, 식 (23a 및 23b)의 관계는 아인슈타인의 E=mc2의 일반화를 구성하기 위해 다음과 같이 재배열된다. 이들 관계는 반결합 및 결합 하위궤도를 포함하는 얽힌 양의 에너지(E>0)와 음의 에너지(E<0)의 고유상태를 통해 디락의 금지 에너지 구역(mc2 > E > -mc2)에서 디락의 준입자의 에너지 고유값을 지정한다.
아인슈타인의 E=mc2이 회전하는 프레임 필드에서 충족되었다면, 식 (25b)의 에너지 고유 상태가 음의-정수(E<0)이기 때문에, 식 (25a 및 25b)의 오른쪽에 있는 결합 에너지 항은 사라질 것이다. 식 (25a)의 오른쪽 첫 번째 항은 슈뢰딩거(Schroedinger)의 파동 방정식을 따르는 에너지 고유값을 포함한다. 현재의 목적을 위해, 슈뢰딩거의 파동 방정식을 충족시키는 가장 높은 결합 에너지 고유상태가 n=+1 쉘에 존재하는 것으로 충분하다. 따라서 연속적인 고차 쉘은 낮은 결합 에너지 고유상태를 포함한다. 궤도 각도 운동량은 슈뢰딩거의 방정식을 따르는 결합 에너지 고유상태에서 축퇴 상태를 유지한다. 이러한 축퇴는 디락 방정식에 의해 들어올려진다.
식 (25a)의 우측의 제 2 결합 에너지 항은 스핀닝 페르미온의 미세 구조에 기인한다. 본 발명의 바람직한 양태를 포함하는 실제-세계의 디바이스를 보다 잘 이해하기 위해, 페르미온 미세 구조의 두드러진 특성이 정교하게 기술된다. 이러한 특정 목적에 따라, 식 (25a 및 25b)에 따라 디락 준입자의 에너지 고유값은 양자 다체 시스템의 n=±2 및 n=±3 쉘에 대해 아래에 재배열된다.
반응물 및 생성물의 물질의 양이 고전 화학에서 변하지만, 양자 화학은 융합으로 인한 화학 반응물 및 생성물의 물질의 양에 유한한 변화를 포함한다. 본 발명에서의 양자 화학의 역할은 이하에서 더 논의될 것이다.
에너지(E) 또는 질량(m)이 실제로 보존되지 않았기 때문에, 에너지(E)와 질량(m)을 완전히 포함하는 또 다른 보존된 물리적 실체가 존재해야 한다. 전하(e)는 자연에서 엄격하게 보존된다. 종래 기술에서는 알려지지 않았지만, 전하(e)의 엄격한 보존은 아인슈타인의 E=mc2을 완전히 포함하는 아직까지 알려지지 않은 물리적 실체 
를 초래한다.
새로운 실체 
는 명칭이 아페이온(apeiron)이며, "경계없는"을 의미하는 그리스어(
)의 번역이다. 아페이온의 개념은 초기에 밀레투스(Miletus)의 아낙시만드로스(Anaximander)에 의해 BC 585년경에 구상되었다. 카르노 사이클을 대체할 수 있는 양자 열역학 사이클에서 전하(e)를 이용할 수 있는 능력은, 전하(e)가 기계적 기반으로 제공될 때에만 성취될 수 있다. 전하(e)의 기계적 기초는 근본적으로 미국 가특허출원 제62/591,848 호의 [0794] 내지 [0846]에서 유도되고, 본 명세서에 참고로 통합된다.
쿨롱(C)의 MKS 당량은 위 관계로부터 다음과 같다.
다음의 관계는 탄소(12 6C) 핵의 20면체 플로케-다체-페르미온 펨토결정뿐만 아니라 인공 핵(104)의 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정의 공진기를 지배한다고 믿어진다. 아페이온 
과 키르히호프의 보편적인 함수 K(v,T)는 관련될 수 있다.
빌헬름 빈(Wilhelm Wien)은 2편의 매우 중요한 논문을 통해 공진기의 관점으로부터 실제로 흑체 복사 법칙을 도출했다. 1893년에, 빈은 그의 이름을 딴 스펙트럼 변위 법칙을 도출했는데, 이것은 본 발명의 특정 바람직한 양태와 직접적으로 관계가 있다. 빈의 스펙트럼 변위 법칙의 유도는 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0931] 내지 [0996]에서 현대 제형에서 수행되었고, 본 명세서에 참고로 통합된다. 빈은 2가지 방식으로 나타나는 전자기 복사에 대해 이루어진 기계적 작업을 고려하여 그의 스펙트럼 변위 법칙을 유도했다: (1) 복사 에너지는 낮은-주파수 간격(ν,ν+dν)로부터 높은-주파수 간격(ν',ν'+dν')으로 변위되고, (2) 작업은 높은-주파수 간격(ν',ν'+dν')에서 에너지를 추가로 도입한다. 높은-주파수 간격으로 들어가는 총 에너지 |E×H| in dAdt은 다음과 같은 관계로 표현된다:
실제로 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0931] 내지 [0996]에서 유도되고 본 명세서에 참고로 통합된 바와 같이, 빈의 스펙트럼 변위 법칙은, 흑체 복사의 특징인 일정한 복사조도 |E×H|에서 다음의 스펙트럼 변위(즉, 주파수의 이동)를 지원한다. 스펙트럼 변위는 열 기관을 양자 기계적으로 지원할 수 있다.
식 (32)에서 
는 전자기 복사선의 위상 속도이다. 양의 위상 속도(
> 0)에 대해, 전자기 복사가 일부 낮은-주파수 간격(ν,ν+dν)로부터 높은-주파수 간격(ν',ν'+dν')으로의 스펙트럼 변위를 겪도록, 전자기 복사에 대한 작업이 이루어진다. 이러한 스펙트럼 변위는 일정한 복사조도 |E×H|에서 복사 에너지의 증가를 초래하고, 이는 흑체 복사의 복사조도가 열평형에서 복사체 온도에 고유하게 대응한다는 점에서 중요하다. 이러한 능력은 종래 기술에서는 알려지지 않았지만, 빈의 흑체 복사 법칙에 포함되어 있다. 빈의 흑체 복사 법칙의 한 형태가 위의 식(18)에 주어졌다.
빈의 흑체 복사 법칙은 다음 관계를 지원한다.
전체 입체 각도에 대해, 키르히호프의 보편적 함수 K(v,T)는 다음과 같다:
자외선 흑체 복사의 극단적인 hv >> kT 근처에서, 키르히호프의 범용 함수 K(v,T)는, 인공 핵(104)에 적용될 수 있는 다음의 관계에 따라 아페이온 
에 대한 의존성을 나타내도록, 전하(e)에 의존한다. 인공 핵(104)의 붕소 핵(102)은 서로 충분히 밀집되어, 붕소 핵(102)은 자체-조립된 피코결정성 복사 공동을 형성하도록 복사적으로 결합된다.
적외선 스펙트럼의 극단적인 h << kT에서 키르히호프의 범용 함수 K(v,T)는 연속적인 열 공진기 에너지 kT에 의해 지배되지만, 매우 다르게, 자외선 스펙트럼의 극단적인 hv >> kT 근처에서 키르히호프 범용 함수 K(v,T)는 이산 진동 에너지 
에 의해 지배된다.
디락의 상대론적 파동 방정식에 따르는 이산 에너지 요소 
의 측면에서 식(12)의 플랑크의 공진기 엔트로피 S를 표현하는 것이 목적이다.
식 (36b)의 양자화를 조건으로, 식(13)에서 플랑크의 관계에 따라 양자 온도 
를 정의하는 것이 목적이다.
식(20)에서의 아인슈타인의 몰 열용량은 hν << kT와 같은 저주파 플랑크 공진기 주파수에 대해 다음과 같이 단순화될 수 있다.
디락의 상대론적 파동 방정식에 의해 지배되는 고체 내의 개별 원자의 마이크로파 플랑크 공진기와 관련된 열용량은 아인슈타인의 질량 열용량으로부터 유도된 다음의 관계식에 의해 기술된다.
도 8에 도시된 바와 같이, 피코결정성 인공 보란 원자(101)는 다음을 구성한다: (1) 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 12개의 자연 붕소 핵(102)을 포함하는 붕소 20면체에 의해 형성된 인공 핵(104) 및 (2) 4개의 수소 원자가 전자가 k <111> 파동 벡터에 따라 정렬되도록 수소 핵(103)이 붕소 20면체에 결합된 4개의 자연 수소 원자로 구성된 4개의 인공 원자가 전자. 피코결정성 인공 보란 원자(101)는 20면체 사이의 화학 결합이 수소 원자가 전자에 의해 이루어지도록 36개의 붕소 원자가 전자가 20면체 내의 분자 궤도를 차지하는 붕소 20면체를 포함한다. k <111> 벡터에 따른 전기 4중극 모멘트는 수소 원자내의 전기 쌍극 모멘트를 야기하여, 수소 핵(103)은 디바이(Debye) 힘에 의해 인공 핵(104)에 결합된다.
피코결정성 인공 보란 원자(101)의 화학적 결합은 도 9의 단결정성 규소 단위 전지(200)에서 자체-선택적 원자 치환에 의해 설명되고, 단위 전지는 8개의 규소 정점 원자(201), 6개의 규소 면-중심 원자(202), 및 4개의 규소 기반 원자(203)로 이루어진다. 4개의 기반 원자(203)는 사면체 배열에서 <111> 입방체 대각선을 따라 존재한다. 단결정성 규소 단위 전지(200)는, 규소 정점 원자(201) 및 규소 면-중심 원자(202)가 <111> 결정성 배향을 따라 4개의 규소 기반 원자(203)에만 공유결합되는, 단결정성 규소 격자를 형성하도록 공간을 통해 주기적으로 병진운동한다. <111> 결정 배향을 따라. 결과적인 단결정성 규소 격자는 임의의 <100> 화학 결합 없이 각각의 에지를 따라 ~0.5431nm의 입방 단위 전지의 관점에서 장거리 주기적 병진 순서를 갖는다.
다이아몬드-형 피코결정성 실라보란 단위 전지(300)는, 도 10에 도시된 바와 같이, 단결정성 규소 단위 전지(200) 내의 각각의 규소 정점 원자(201)를 보란 분자(101)로 대체함으로써 구성된다. 도 10의 실라보란 단위 전지(300)의 정점에서의 8개의 보란 분자(101)는 확장된 고체 격자(도시되지 않음)에서 8개의 피코결정성 실라보란 단위 전지(300) 사이에서 공유된다. 이에 의해, 공간에 걸친 피코결정성 실라보란 단위 전지(300)의 주기적인 병진은, 단결정성 규소와 구조적으로 유사한 자체-조립된 다이아몬드-형 피코결정성 격자로서 효과적으로 작용하는 피코결정성 실라보란 (B12H4)Si7 고체 격자를 초래한다. 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 도 8의 피코결정성 인공 보란 원자(101)는, 피코결정성 실라보란 (B12H4)Si7 격자에서 도 10의 8개의 규소 정점 원자(201)를 대체한다.
본 발명의 피코결정성 옥시실라보란은 거의 투명 고체를 구성하고, 이러한 투명 고체는 논문 "The Atomic Arrangement in Glass"(Journal of the American Chemical Society, Vol. 54, 1932, pp. 3841~3851)에서 자카리아슨(Zachariasen)에 의해 개발된 규칙의 수정에 따르는 다원자 단위 전지의 연속 랜덤 네트워크에 의해 형성되는 것으로 믿어진다. 아래에서 자카리아슨에 대한 모든 인용은 위 논문을 참조하는 것으로 이해된다. 자카리아슨은 산화물 유리, 특히 비정질 SiO2 및 비정질 B2O3에 초점을 맞추었다. 자카리아슨은 비정질 SiO2가 SiO4 사면체의 연속 랜덤 네트워크에 의해 구성됨을 증명했다. 유사하게, 피코결정성 옥시실라보란은 8개의 다면체 모서리 각각에서 거의-대칭인 붕소 20면체를 갖는 다면체의 연속 랜덤 네트워크에 의해 구성되는 것으로 여겨진다.
통상적인 산화물 유리가 산소 사면체 또는 산소 삼각형의 연속 랜덤 네트워크에 의해 구성되는 반면, 피코결정성 옥시실라보란은, 정의상 6면체 모서리에서 피코결정성 인공 보란 원자(101)를 갖는 6면체로 구성되는, 보란 6면체의 연속 랜덤 네트워크에 의해 형성된 고체를 구성한다. 도 9에서 도시된 단결정성 규소 단위 전지(200)가 정6면체(입방체)인, 도 10의 다이아몬드-형 피코결정성 실라보란 단위 전지(300)인 반면, 설명 목적으로 입방체로 도시된 것은 실제로는 불규칙한 6면체이다. 자카리아슨은 다형태 산소 사면체 또는 삼각형의 연속 랜덤 네트워크에 의해 산화물 유리의 원자 배열을 나타내었지만, 보란 고체의 원자 배열은 불규칙한 6면체의 랜덤 네트워크에 의해 기술된다.
도 10의 보란 6면체(300)의 8개의 모서리는 피코결정성 인공 보란 원자(101)로 이루어진다. 각 모서리의 피코결정성 인공 보란 원자(101)는, 8개의 모서리 피코결정성 인공 보란 원자(101)로 둘러싸인 4개의 4가의 자연 원자(303)에 이상적으로 결합된다. 바람직한 4가 자연 원자(303)는 자연 규소 원자이다. 4가의 자연 원자들(303) 각각은 도 10에 도시된 보란 6면체(300)의 하나 이상의 면-중심 원자(302)에 결합된다. 각각의 면-중심 원자(302)는, 규소와 같은 4가의 자연 원자; 산소와 같은 6가의 자연 원자; 또는 아마도 4가의 피코결정성 인공 보란 원자(101) 중 어느 하나가 될 수 있지만, 이에 국한되는 것은 아니다. 도 10에 도시된 불규칙한 보란 6면체(300)의 도움으로, 보란 고체의 원자 배열이 이해될 수 있다.
첫 번째로, 4개의 4가의 자연 원자(303)는 고체의 보란 격자 내의 8개의 모서리 피코결정성 인공 보란 원자(101)로 둘러싸인다. 두 번째로, 결합된 불규칙한 보란 6면체(300)는 연속 랜덤 네트워크 내에서 공통 모서리 피코결정성 인공 보란 원자(101)를 공유한다. 모서리 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 중심은 이상적으로 운동-불변이다. 셋 번째로, 각 모서리 피코결정성 인공 보란 원자(101)는 <111> 결정성 배향을 따라 4개의 4가 자연 원자(303)에 공유 결합된다. 단위 전지 크기를 보존하기 위해 공간 변위를 받는 규소 기반 원자(203)(단결정성 규소의 단위 전지에서 9에 도시된 바와 같이)의 위치에 4가의 자연 원자(303)가 존재한다는 것을 인식하는 것이 중요하다.
상술한 구조는 정의될 피코결정성 옥시실라보란의 새로운 종류의 극단인 (B12H4)4Si4의 믿어진 구조를 고려함으로써 이해될 수 있다. (B12H4)4Si4에서, 고체 격자를 형성하는 각각의 불규칙한 보란 6면체(300)는 이상적으로 8개의 모서리의 피코결정성 인공 보란 원자(101), 6개의 면-중심 피코결정성 인공 보란 원자(101) 및 4개의 자연 규소 원자(303)로 구성된다. 8개의 6면체 모서리의 공유와 2개의 6면체 표면의 공유에 기인하여, 공간에 걸친 불규칙한 보란 6면체(300)의 병진은 이상적으로 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4를 야기한다. 이러한 방식으로, 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4는 4가 자연 규소 원자(303)와 4가 피코결정성 인공 보란 원자(101)로 구성된, 단결정성 규소와 유사한 피코결정성 다형태를 형성한다.이 유형의 구조에 의해 스핀-궤도 결합이 물리적으로 중요하게 된다.
본 발명의 바람직한 양태는 종래 기술에서 알려지지 않은 유형의 순서를 포함한다. 장거리 주기적 병진 순서는 본 명세서에서 공간을 통해 단위 전지로 알려진 원자의 일정한 불변 배열의 규칙적인 반복으로서 정의되고, 이에 의해 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃의 자연 원자를 훨씬 너머 자연 원자의 규칙적인 배열에서 병진적으로-불변의 타일링을 형성한다. 단결정성 및 다결정성 재료는 공간 전반에 걸쳐 장거리의 주기적인 병진 순서를 나타낸다. 원자 위치의 주기적인 반복은 단결정성 재료의 전체 공간에 걸쳐 보존된다. 다결정성 재료에서 원자 위치의 주기적인 반복은 결정립들 내에서 제한된 유한 공간에 걸쳐 유지되는데, 이들 입자는 그들 자체가 공간에 걸쳐 임의로 배향될 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 나노결정성 재료는 결정립 크기가 300pm와 300nm 사이의 범위인 임의의 피코결정성 재료이다.
단-거리의 주기적 병진 순서는 이후 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 자연 원자에만 실질적으로 한정된 공간에 걸친 자연 원자 위치의 반복으로서 정의된다. 격리된 중성 원자의 반지름은 30 내지 300pm에 이른다. 그 결과로서, 및 본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 임의의 피코결정성 재료는 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 자연 원자의 유한 그룹에서 원자 위치를 반복하는 것에 한정되는 단-거리의 주기적 병진 순서를 나타내는 재료이다. 이하에 사용되는 비정질 재료는 원자의 규칙적으로 반복되는 배열이 없는 재료이고, 따라서 x-선의 보강 간섭을 지원할 수 있다. 단-거리의 주기적 병진 순서는 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4에서 우세하다.
다양한 유형의 결정성 재료에 대한 이들 정의가 공간에서 반복되는 원자 위치의 허용 가능한 순서를 완전하게 설명하는 것처럼 보일 수 있다. 그러나 이들 정의는 공간을 통한 개별 원자의 위치를 반복하는 것에 엄격하게 기반으로 한다는 의미에서 아직 제한적이다. 그들은 단단히 채워진 원자의 클러스터를 포함하는 재료에 적용될 수 없는데, 이러한 원자 클러스터는 공간에 배열되어, 이러한 클러스터가 그 자체로 클러스터되지 않은 단일 자연 원자에 결합될 수 있다. 이들 정의는 에너지 준위의 이산 양자화가 존재하는 자연 원자의 클러스터로서 본 명세서의 목적을 위해 정의된 양자점을 이해하기 위해 확장되어야 한다. 종래 기술에서 양자점의 크기는 전형적으로 10nm 정도이다. 다양한 유형의 결정성 고체의 상기 언급된 정의는 또한 에너지 양자화에 의존한다.
이것은 원자의 공간 배열 및 에너지 준위의 이산 양자화의 존재를 모두 이해하는 새로운 정의에 대한 요건을 야기한다. 따라서, 본 명세서에서 사용되는 "피코결정성 인공 원자"는 단-거리의 주기적인 병진 순서 및 에너지 준위의 내부 이산 양자화를 지원하기 위해 서로 상호 결합되는 자연 원자의 300pm 미만 크기의 클러스터이다. 후술되는 바와 같이, 자연 원자 및 피코결정성 인공 원자의 확장된 격자를 형성하기 위하여, 특수한 유형의 피코결정성 인공 원자가 다른 자연 원자에 결합될 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 자연 원자는 주기율표에 포함된 안정한 화학 원소의 임의의 동위원소이다. 특별한 형태의 피코결정성 인공 원자는 거의-대칭인 핵 구성을 가진 붕소 20면체를 포함한다.
지난 60년에 걸쳐 고체-상태 전자 혁명을 가장 많이 담당한 단층 재료는 단결정성 규소가다. 모놀리식 집적 회로의 피처 크기의 스케일링이 분자 크기에 접근함에 따라, 공간에 걸친 확장된 에너지 밴드에서 전하의 변위는 근본적인 양자 조건으로 인해 점점 더 세분화된다. 관련된 방식으로, 저-치수의 금속 상호연결부 내의 연장된 에너지 밴드에서 전하 전도는 모놀리식 집적 회로들의 성능을 더욱 저하시킨다. 최근 몇 년 동안 모놀리식 집적 회로에 단층 그래핀을 통합하는 것에 대한 광범위한 연구가 근본적인 스케일링 제한을 해결하기 위한 결정적인 노력으로 이루어졌다. 단층 그래핀은 밴드 갭 에너지가 없고 집적 회로와 호환되지 않는 증착 공정으로 인해 모놀리식 집적 회로에 통합하는데 문제점을 나타낸다.
본 발명의 바람직한 양태는 공간을 통한 전기적 동작의 변위를 지원하는 단결정성 규소 및 그래핀의 재료 합병에 의한 모놀리식 집적 회로의 스케일링 한계를 개선한다. 이제, 도 10을 참조하면, 피코결정성 인공 보란 원자(101)가 도 10의 규소 정점 원자(201)를 대체한다는 것을 관찰할 수 있다. 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4의 특정 경우에, 6개의 면-중심 원자(302)는 (도 10에 도시되지 않았지만) 피코결정성 인공 보란 원자(101)이다. 각각의 피코결정성 인공 보란 원자(101)에서 단-거리 20면체 대칭의 보존으로 인해, 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4는 단결정성 규소의 방식으로 임의의 장-거리의 주기적인 병진 순서를 갖지 않는다.
장-거리의 주기적인 병진 순서가 없기 때문에, 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4는 공간에 걸친 확장된 전도 및 원자가 에너지 밴드를 물리적으로 지원할 수 없다. 피코결정성 인공 보란 원자들(101) 사이의 반데르발스 힘(더 구체적으로 디바이 힘)의 존재는 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4 내의 공간에 걸친 확장된 전도 및 원자가 에너지 밴드를 추가로 제거한다. 그러나 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 20면체 대칭은 종래 기술에서 알려지지 않은 매우 새로운 유형의 전기적 작용의 변위를 야기한다. 본 발명의 바람직한 양태의 심오한 신규성 및 유용성을 더 완전히 이해하기 위해, 식 (36a 및 36b)의 저주파 극단을 고려한다.
플랑크 공진기는, (1) 진동 에너지 U=kT를 갖는 열 공진기 및 (2) 진동 에너지 U=
를 갖는 양자 공진기의 하이브리드화를 구성한다. U=
를 갖는 이산 양자 공진기의 양자 온도 
는 다음과 같이 식(38)에 의해 구체적으로 주어진다:
표 1 및 2에서 마이크로파 주파수 
=10.9GHz에서, 인공 핵(104)의 양자 온도 
= 0.77°K는 우주 마이크로파 배경 복사와 관련된 절대 온도 2.72°K보다 훨씬 낮다.
대조적으로, U=kT인 연속 열 공진기의 양자 온도 
는 주위 온도 T보다 훨씬 더 크다. 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4를 형성하는 인공 핵(104)이 개방형 20면체 플로케-다체-페르미온 피코결정성을 구성하기 때문에, 임의의 인공 핵(104)의 양자 온도 
는 주위 온도 T에서 고정된다. 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4의 열 평형을보다 잘 이해하기 위해, 20면체 내의 반결합 및 결합 고유상태를 식 (23a 및 23b) 및 표 1 및 2에 따라 전자에 의한 순서화된 채움을 고려하는 것이 목적이다. n=±2 및 n=±3 쉘 내의 반결합 및 결합 에너지 준위는 금지된 에너지 구역에 비해 크게 과장되어 있다.
도 11에 따라, 4개의 전자는 초기에 +2p4 3 /2의 반결합 하위궤도를 점유하고, 4개의 전자는 초기에 디락 준입자의 -2p4 3 /2의 결합 하위궤도를 점유한다. 도 11의 2가지 결과는 슈뢰딩거의 비상대론적 파동 방정식을 따르는 페르미온으로부터 디락 준입자를 구별한다. 첫 번째로, 반결합 하위궤도 내의 양의-에너지의 전자와 디아크 준입자의 결합 하위궤도에서의 음의-에너지 전자 사이의 전하-켤레 대칭이 존재한다. 슈뢰딩거의 비상대론적 방정식에 의해 지배되는 페르미온에는 어떠한 전하-켤레 대칭도 존재하지 않으며, 이는 모든 에너지 준위가 양의 정부호인 것으로 가정한다. 슈뢰딩거 방정식에 따르면, 궤도를 결합시킴으로써 형성된 원자가 에너지 밴드에서의 전하 전도는 전자 공극(electron vacancies)으로 인해 발생하는 이동 홀(mobile hole)으로 인한 것으로 취해진다. 음-에너지의 전자와 양-에너지의 홀(전자 공극) 사이의 물리적 관계는 나중에 전개될 것이다.
두 번째로, 높은-각도-모멘텀의 하위궤도 ±2p4 3 /2는 전자로 채워지는 반면, 흥미롭게도 낮은-각도-모멘텀의 하위궤도 ±2sp0 1 /2는 도 11에 따라 전자가 없다. 스핀-궤도 결합은 식 (24a 및 24b)에 따라 표현된 것처럼 전체-정수-양자화된 궤도로부터 절반-정수 양자화된 하위궤도의 더블릿(doublet)을 생성한다. 아직-알려지지 않은 자연 현상(이하 스펙트럼 유도라고 언급함)에 의해, 스핀-궤도 결합으로 의한 임의의 더블릿의 높은-각도-모멘텀(j=ℓ+1/2)의 하위궤도가 처음에 디락 준입자에서 낮은-각도-모멘텀 운동량(j=ℓ-1/2)의 하위궤도 전에 점유되는 것이 도시될 것이다. 스펙트럼 유도가 종래 기술에서는 알려지지 않았지만, 본 발명의 바람직한 양태의 성공적인 동작에 사용된다.
디락 준입자의 결합 에너지 고유상태는 본 발명의 바람직한 양태를 포함하는 붕소 20면체의 화학적 융합에 포함된다. n=±1 쉘을 점유하는 내부 전자는 붕소 20면체의 화학 결합에 포함되지 않는다. 이하에서 설정되는 바와 같이, 전자 미세 구조의 스펙트럼 양자 수(k)는, 쉘 내에서 가장 높은 결합 에너지 고유상태를 제외하고, 극성을 띤다. 스펙트럼 양자 수(k)가 식 (23a)에 따라, 디락 준입자의 양의-에너지의 반결합 하위궤도의 n=+2 및 n=+3 쉘 내의서 가장 높은 결합 에너지 고유상태에서, 그리고 오로지 이 고유상태에만, 음의 정부호인 것이 주목할 만하다. 또한, 스펙트럼 양자 수(k)가 식 (23b)에 따라, 디락 준입자의 음의-에너지의 결합 하위궤도의 n=-2 및 n=-3 쉘 내의 가장 높은 결합 에너지 고유상태에서, 그리고 오로지 이 고유상태에만, 양의 정부호인 것이 주목할 만하다.
스핀-궤도 결합은 전체-정수-양자화된 궤도를 도 11에 따라 양의-에너지의 절반-정수-양자화된 하위궤도(n>0)의 더블릿으로 분리한다. 상보적인 방식으로, 스핀-궤도 결합은 전체-정수-양자화된 궤도를 도 11에서 음의-에너지의 절반-정수-양자된 하위궤도(n<0)의 쌍으로 분리한다. 도 11의 절반-정수-양자화된 하위궤도는 식 (23a 및 23b)의 디락 준입자의 에너지 고유값을 따른다. 디락 준입자의 절반-정수-양자화된 하위궤도의 양자 얽힘은 상기 쉘에서 가장 높은 구속 에너지를 갖는 각 쉘에서 가장 높은 에너지 준위를 초래한다. 이러한 외견상 이상한 현상(이하에서 더 논의됨)은 깁스 자유 에너지의 상대적인 변화로 기술될 것이다.
n =±2 쉘의 |+2p4 3 /2〉 및 |-2p4 3 /22〉고유상태는 식 (44a 및 44b)에 따라 깁스 자유 에너지의 감소로 인해 도 11에서 4개의 전자로 채워진다.
도 11에서 |±2sp0 1 / 2〉고유상태의 빈상태과 함께 |±2p4 3 / 2〉고유상태의 점유는, |±2p3 / 2〉고유상태의 깁스 자유 에너지가 |±2sp1 / 2〉고유상태의 깁스 자유 에너지보다 낮다는 사실에 기인한다. 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란을 포함하는 인공 핵(104)의 주된 속성은 각 쉘에서 바닥 고유상태보다 낮은 깁스 자유 에너지의 여기된 고유상태의 존재이다.
도 11의 안정된 채워지지 않은 쉘 조건은, 스핀-궤도 결합에 의해 생성된 더블릿의 높은-각도-모멘텀의 하위궤도로의 원자가 전자의 자발적 여기에 기인한다. 전자의 이러한 자발적 여기는 식 (44a 및 44b)에 따라 낮은-각도-모멘텀의 고유상태 |+2sp1/2〉에 비해 높은-각도-모멘텀의 고유상태 |+2sp3 / 2〉에서 깁스 자유 에너지의 감소에 기인한다. 원자가 전자가 도 12의 |±2sp2 1 /2〉고유상태를 채우면, n=±2 쉘은 완전히 닫힌다. n=+3 쉘에서, |+3s1 /2〉고유상태에 비해 |+3d5 /2〉및 |+3p3 /2〉고유상태에서 전자의 깁스 자유 에너지의 감소는 양이 되어, 전자는 스핀-궤도 결합에 의해 상승된다.
n=-3 쉘에서, |-3s1/ 2〉고유상태에 비해 |-3d5 / 2〉및 |-3p3 / 2〉고유상태에서 전자의 깁스 자유 에너지의 감소는 양의-정부호가 되어, 원자가 전자가 스핀-궤도 결합에 의해 낮아진다.
식(45a)의 깁스 자유 에너지의 변화 
〉0은 전자가 |+3d5/2〉고유상태를 점유하게 하는 반면, 식 (46a)의 깁스 자유 에너지의 변화 
〉0은 전자가 |-3d5 / 2〉고유상태를 점유하게 한다.
식 (45a)에 따른 깁스 자유 에너지의 변화 
=+17.9μeV 및 식 (46a)에 따른 
=+17.9μeV는 도 13에 도시된 바와 같이 디락 준입자의 n=±3 쉘의 부분 점유를 지원한다. 식 (45b)에 따른 깁스 자유 에너지의 더 작은 감소 
=+13.4μeV 및 식 (46b)에 따른 
=+13.4μeV는 도 14에 표시된 디락 준입자의 n=±3 쉘의 부분 점유를 야기한다. 마지막으로, 디락 준 입자의 n=±3 쉘은, 도 15에 도시된 바와 같이 |±3sp1 / 2〉고유상태가 완전히 채워질 때, 닫힌다. 도 11 내지 도 15에 도시된 n=±2 및 n=±3 쉘의 순서화된 점유는 종래 기술에서는 알려져있지 않다.
거의-대칭인 핵 구성을 갖는 붕소 20면체에 의해 물리적으로 구성된 디락 준 입자는, 도 15에 도시된 방식으로 원자가 전자에 의해 점유된 얽힌 20면체 내의 반결합 및 결합 궤도로 인해 그 주변에 대해 이상적으로 닫힌 양자-다체 시스템이다. 거의-대칭인 핵 구성을 가진 붕소 20면체는, 붕소 핵으로 인해 그 주변과 상호 작용할 수 있는 반-개방 양자-다체 시스템으로 변환될 수 있다. 구형으로 변형된 핵을 갖는 2가지 자연적으로 발생하는 안정한 붕소 동위원소 10 5B 및 11 5B가 존재한다. 편심 회전 타원체 핵은 음의 전기 4중극 모멘트를 나타내며, 반대로 장형 회전 타원체 핵은 양의 전기 4중극 모멘트를 나타낸다. 안정한 핵종 중에서 붕소 10 5B는 변형된 핵으로 인해 핵자 당 최대 핵 전기 4중극 모멘트를 나타내는 안정한 핵종을 구성한다.
붕소 10 5B는 3 
인 핵 각도 모멘트 및 +0.085×10-28e-㎡인 큰 양의 핵 전기 4중극 모멘트를 갖는 반면, 붕소 11 5B는 3/2 
인 핵 각도 모멘트 및 +0.041×10-28e-㎡인 핵 전기 4중극 모멘트를 갖는다. 붕소 핵의 핵 전기 4중극 모멘트와 연관된 에너지는 가우스의 법칙의 도움으로 다음과 같이 표현된다.
붕소의 핵 전기 4중극 모멘트 Q(B)와 관련된 에너지는 피코결정성 실라보란 내의 붕소 농도 n(B)와 관련된다. 현재의 목적을 위해 주 붕소 동위원소 10 5B 및 11 5B는 자연 발생 비율로 있다고 가정하면, 붕소의 핵 전기 4중극 모멘트는 다음과 같다.
이 값을 식 (47)에 적용하여, 4중극 에너지 EQ(B)를 산출한다.
이 에너지는 도 15의 |-3sp1 / 2〉고유상태의 도 16의 2가지 해방된 |-3s1/2〉 및 |-3p1 /2〉 고유상태로, 및 또한 도 15의 |-3pd3 / 2〉고유상태의 도 17의 2가지 해방된 |-3p3 /2〉 및 |-3d3 /2〉 고유상태로의 해방(disentanglement)과 관련된다. 붕소의 핵 전기 4중극 모멘트로 인해 결합 |-3sp1 /2〉및 |-3pd3 /2〉고유상태의 해방에 의해 방출된 총 에너지 EQ(B)=17.9μeV +13.4μeV = 31.3μeV는 이전에 표 2의 
열에 의해 주어졌다.
|-3sp1 / 2〉및 |-3pd3 / 2〉결합 고유상태의 해방에 의해 방출된 총 에너지 EQ(B)=17.9μeV +13.4μeV = 31.3μeV는 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4 내의 상대적으로 적은 수의 호스트 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 자체-열중성자화를 초래한다. 양자 온도 
가 주위 온도 T0에서 고정된다는 점에서, 작은 농도(2p0)의 호스트 피코결정성 인공 보란 원자(101)가 자체-열중성자화된다.
피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4 내에서 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 농도가 ~1022㎝-3인 반면, 실온 T0에서 이온화된 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 미량 농도는 다음과 같다.
T0 = 300°K에 대해, 
(51)
피코결정성 인공 보란 원자(101)의 자체-열중성자화(self-thermalization)는 도 17에 따라 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4이 p-형 반도체로 거동하게 한다. 이것은 도 17의 |-3sp1 / 2〉및 |-3pd3 / 2〉고유상태의 국소 해방이 피코결정성 인공 보란 원자(101)가 그 주변과 상호작용하게 한다는 사실에 기인하고, 이에 의해, 한 쌍의 전자의 포획에 의해 나머지 얽힌 |-2sp1 / 2〉에너지 고유상태를 해방시키는 완전한 경향을 나타낸다. 임의의 외부 소스로부터 한 쌍의 전자를 포획하는 능력이 없다면, 피코결정성 실라보란 (B12H4)4Si4은 불균화를 겪고, 이러한 불균화는 이중 음이온(dianions) 및 이중 양이온(dications)의 쌍으로의 부분적으로 해방된 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 이온화를 야기한다.
실제 실험 데이터에 기초하여, p-형 피코결정성 실라보란은 양호하게 화학적으로 p-(B12H4)3Si5로 표현된다. 식 (52)에서, α2은 미세 구조 상수의 제곱이고, 이는 p-형 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5에서 이중 양이온-이중 음이온 쌍의 미량 불균화의 근사 크기를 제공한다. 따라서 p-형 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5는, p-형 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 고체를 주성분으로 하는 ~1022㎝-3의 피코결정성 인공 보란 원자(101) B12H4 사이에 분포하는 ~1018㎝-3의 이온화된 피코결정성 인공 보란 원자(101) B2- 12H4와 B2+ 12H4를 포함하는 반-개방 혼합 양자-다체 시스템이다. 고정된 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 인공 핵(104)의 이온화는 다양한 인공 핵(104)에 포획된 자유 전하에 의한 전하 변위를 제공한다.
불균화의 상호 이온화 하에서, 한 쌍의 원자가 전자는 인공 핵(104)의 해방된 고유 상태로부터 일부 이웃 인공 핵(104)으로 도약(hop)하고(|-3p2 1 /2〉-> |-3p0 1/2〉), 따라서 도 18a 및 18b에 따라 오로지 남아있는 얽힌 결합 고유상태만을 해방시킨다(|-2sp2 1/2〉-> |-2s2 1 /2〉+ |-2p2 1 /2〉). 불균화는 미량 농도의 반대로-이온화된 쌍의 피코결정성 인공 보란 원자(101) B2- 12H4와 B2+ 12H4를 야기한다. 중성 피코결정성 인공 보란 원자(101) B12H4의 총 농도는 ~1022㎝-3인 반면, 이온화된 피코결정성 인공 보란 원자(101) B2- 12H4와 B2+ 12H4의 훨씬 작은 미량의 농도는 ~1018㎝-3이다. 2개의 중성 피코결정성 인공 보란 원자(101) B12H4의 이온화가 관련된 인공 핵(104) B2- 12 및 B2+ 12의 이온화에 의한 것임을 이해해야 한다.
~1018㎝-3의 미량의 이중 음이온 B2- 12H4와 이중 양이온 B2+ 12H4은 ~1022㎝-3인 중성 피코결정성 인공 보란 원자(101) B12H4 사이를 효과적으로 도약하고, 이는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 열중성자화를 야기한다. 주변 T0와의 열 평형에서, 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 플랑크 공진기의 평균 진동 에너지 U(T0)는 다음과 같다:
주변과의 열 평형 하에서, 식 (53)의 진동 에너지는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5에서 중성 및 이온화된 피코결정성 인공 보란 원자(101)에 대해 동일하다. ~1018㎝-3의 이온화된 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 농도는 실라보란 p-(B12H4)3Si5에서 중성 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 농도보다 훨씬 작다.
전하는 유도된 전위 우물 내에서 자체-포획될 수 있어, 자체-포획된 전위 우물과의 공간을 통해 준입자로서 대체될 수 있다. 이러한 유형의 준입자는 폴라 론(polaron)으로 불린다. 이중 폴라온(bipolaron)이라고 알려진 전하 쌍을 자체-포획하는 것이 가능하다. 예를 들어, 에민(Emin)의 "Polarons"(Cambridge University Press, 2013)을 참조한다. 이중 폴라론에 포획된 전하 쌍은 일반적으로 한 쌍의 전자 또는 한 쌍의 홀일 수 있다. 붕소가 풍부한 고체는 특히 비점유된 20면체 내의 결합 궤도를 채움으로써 전자 안정성을 얻기 위해 붕소 20면체가 이온화하는(B12 -> B2- 12) 경향이 강하기 때문에 이중 폴라론 형성에 특히 적합하다. 이동 전하의 변위는 피코결정성 옥시실라보란에서 충분히 상이하므로, 특별한 형태의 이중 폴라론으로 더 잘 설명된다.
20면체 붕소가 풍부한 고체의 종래 기술에서 2가지 다른 유형의 이중 폴라론이 확인되었다. 전자 궤도 축퇴는 대칭-파괴 원자 변위에 의해 들어올려질 수 있어서, 반대 스핀의 한 쌍의 홀이 싱글릿의 얀-텔러 이중 폴라론 내에서 자체-포획될 수 있다. 완전히 다른 방식으로, 반대 스핀의 한 쌍의 홀은 특정 진동-전자(즉, 진동 및 전자) 고유상태에서 대칭-파괴 진동에 의해 연성 싱글릿의 이중 폴라론에서 자체-포획될 수 있다. 이들 두 종류의 싱글릿 이중 폴라론은 상이한 물리적 특성을 나타낸다. 싱글릿 얀-텔러 이중 폴라론 내에의 자체-포확된 홀-쌍이 광-흡수에 의해 바닥 고유 상태로부터 여기될 수 있는 반면, 싱글릿 연성 이중 폴라론 내의 자체-포획된 홀-쌍은 유사하게 여기될 수 없다. 홀-쌍은 격자의 원자 진동의 자유 에너지를 낮춤으로써 발생하는 안정화를 통해 싱글릿 연성 이중 폴라론 내에서 자체-포획된 상태로 유지된다.
비정상적으로 높은 제벡 계수가 조성 범위(0.15≤x≤1.7)에 걸쳐 붕소 탄화물(B12+xC3-x)에서 발생하는 것으로 알려졌지만, 붕소 탄화물의 제벡 계수 및 전도 메커니즘의 물리적 기초는 문헌 내에서 논의되고 있다. "Unusual Properties of Icosahedral Boron-Rich Solids"(Journal of Solid-State Chemistry, Vol. 179, 2006, pp.2791-2798)에서 에민(Emin)에 의해 확립된 바와 같이, 이중 폴라론 홀의 도약과 일치하는, 열-활성화된 낮은 홀 운동성은 고열 압축된 붕소 탄화물에서 관찰된다. ~1021㎝-3의 높은 이중 폴라론 홀 밀도에도 불구하고, ~1019㎝-3의 낮은 스핀 밀도는 자화율 측정에 의해 붕소 탄화물 내에서 확인되었다. 이러한 차이는 반대 스핀의 홀-쌍의 자체-포획에 기인한다.
붕소 탄화물에서 캐리어-유도 광-흡수 밴드가 전혀 관측되지 않았기 때문에, 에민(Emin)과 다른 연구자들은 고온-압축된 붕소 탄화물에서 스핀 밀도의 명백한 감소가 싱글릿 연성 이중 폴라론 홀-쌍의 형성을 야기하는 대칭-파괴 진동에 기인한 것으로 간주하였다. 싱글릿 연성 이중 폴라론의 캐리어-유도 형성은 대칭-파괴 격자 진동의 연화로 인해 제벡 계수의 증가에 기여한다. 조성 범위(0.15≤x≤1.7)에 걸친 붕소 탄화물(B12+ xC3 -x) 내에서 제벡 계수의 다른 향상은 이중 폴라론 홀을 연화시키는 도약에 기인한 엔트로피의 변화와 관련될 수 있다. 격자 진동의 캐리어-유도 연화에 의한, 및 이중 폴라론 홀-쌍을 연화시키는 싱글릿의 도약에 의한 제벡 계수에 대한 기여는 조성 변화에 크게 영향을 받지 않는다. 부분적으로 불균화로 인해 붕소 탄화물(B12+ xC3 -x) 조성 범위에 걸쳐 제벡 계수의 변동이 존재한다.
붕소 탄화물의 불균화는 붕소 탄화물 내의 붕소 20면체의 얀-텔러 왜곡으로 인하여 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 불균화와는 극도로 다르다. 전자 궤도 축퇴는 스핀-궤도 결합으로 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 내에서 들어 올려져, 얀-텔러 왜곡을 피하는 대칭 핵 구성을 유지한다. 얀과 텔러는 그들의 논문에서 스핀 효과를 무시했다. 대칭 핵 구성을 갖는 붕소 20면체를 지원하는 3-중심 화학 결합은, 도 5에서, 뒤얽힌 회전 및 진동 자유도에 기인하여 식 (22a 내지 22d)에 따라 3중심 결합에 수직인 k <111> 파동 벡터를 따라 진동을 초래한다.
회전 자유도의 변화가 반드시 진동 자유도의 변화에 상응하고, 그 역의 경우에도 그러한, 뒤얽힌 회전 및 진동 자유도는 이후에는 회전-진동(rovibrational) 자유도라고 한다. 여기에서 본 발명의 피코결정성 실라보란 (B12H4)xSiyOz은 통상적인 화학으로부터 벗어난다. "Symmetry and Spectroscopy"라는 제목의 서적(Oxford Univ. Press, 1978)의 113페이지에서 해리스와 베르톨루치(Harris and Bertolucci)는 다음과 같이 언급했다. "θ 또는 φ, 어느 쪽도 V(r)의 형태에 의존하지 않기 때문에, 회전 파동 함수는 분자의 진동에 대해 선택한 모델에 관계없이 동일하다." 이것은 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 내에서 불균화에 영향을 미치는 뒤얽힌 회전-진동 자유도로 인해, 대칭 핵 구성을 갖는 붕소 20면체에 대해서는 그러하지 않다.
불균화는 열역학의 제 2 법칙에 따라 혼합의 엔트로피가 최대화되는 불가역적인 비주기적 과정이다. 불균화를 정량화하기 위해, 보란 이중 양이온으로 이온화된 보란 분자의 일부는 c로 표시된다. 이동 이온과 관련된 혼합의 엔트로피는 일반적으로 다음 관계식에 의해 기술될 수 있다.
식(52)에서 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 내에서 불균화는 혼합의 전하-유도 엔트로피에서 최대화를 야기하므로, 다음을 지원하는 동일한 수의 이중 음이온 및 이중 양이온(c = 0.5)이 존재한다:
피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 의 자체-열중성자화 및 불균화의 심오한 신규성 및 유용성은 새로운 종류의 정의될 피코결정성 실라보란의 반대 극성 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2를 고려함으로써 인식될 수 있다. 실제 의미에서, 이온화된 고유 상태는 양자 얽힘의 제어된 변화에 의한 원자 공학에 의해 정지된 피코결정성 인공 보란 원자(101)의 인공 핵(104) 사이에서 변위된다. 이것은 피코결정성 옥시실라보란의 산소-함유 화학종을 필요로 하고, p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2이 선호되는 산소-함유 화학종이다. 자연 산소 원자(304)는 도 19의 단위 전지에서 6개의 면-중심 원자를 점유한다.
라이너스 폴링(Linus Pauling)은 그의 저서 "Nature of the Chemical Bond"(Cornell University Press, 제 3판, 1960, pp.64-108) 중 전기 음성도(electronegativity)의 개발에서, 공유 결합의 이온성의 척도로서 전기 음성도를 확립했다. 2개-중심 화학 결합을 가정한 폴링의 전기 음성도 개념은 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란에 직접 적용될 수 없다. 피코결정성 인공 보란 원자(101)는 수소 원자가 전자에 의해 다른 자연 원자에 공유 결합된다. 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 유용성은 전자쌍을 포획하는 강한 친화성에 좌우되고, 이에 의해 |-2sp1/2〉고유상태를 해방시키고, 그렇지 않을 경우 이 고유상태는 오로지 얽힌 20면체 내의 결합 하위궤도이다. 전자 쌍의 포획이 실현될 때, 중성 피코결정성 인공 보란 원자(101)(B12H4)는 따라서 이온화된 인공 보란 원자(101)(B2- 12H4)로 변환되어, 도 17의 전자 구성은 도 20에 표현된 것이 된다.
피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5는 큰 양자 전기 음성도를 갖는다고 말할 수 있다. 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2는 반대로 완전히 해방된 20면체 내의 음의-에너지의 결합 고유상태로 인해 낮은 양자 전기 음성도를 갖는다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)는 금속 전극(403)이 개재된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역(401) 및 얇은 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(402)의 다수의 결합 쌍에 의해 구성된다. 포노볼테익 전지(400)가 일반적으로 금속 전극(403)이 개재된 결합된 구역(401 및 402)의 이러한 쌍의 임의의 수로 구성됨을 이해해야 한다.
임의의 2개의 결합된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역은 각각 p-아이소타입 정류기(404)의 애노드 구역(401) 및 캐소드 구역(402)을 구성한다. 포노볼테익 전지(400)는 금속 전극(403)이 개재된 다수의 p-아이소타입 정류기(404)로 구성되며, 알루미늄이 바람직한 금속이다. 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(402)은 실질적으로 이동 홀이 없는 반면, 결합된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)은 실온에서 ~1018㎝-3의 미량의 농도로 이동 홀을 함유한다. 따라서, 이동 홀은 각 p-아이소타입 정류기(404)의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)으로부터 결합된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402)으로 자발적으로 확산되어, 구역(401 및 402) 사이의 혼합 엔트로피를 다음 식에 따라 최대화한다:
이상적인 조건하에서, 엔탈피의 변화로 인한 어떠한 기여도 존재하지 않는다. 결과적으로, 캐리어-유도 혼합 엔트로피 변화로 인한 제베크 계수에 대한 기여는 p-(B12H4)3Si5에서 사라진다.
피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5와는 상당히 대조적으로, 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 는 이상적인 조건하에서 이중 폴라론 홀-쌍의 부재로 인한 혼합의 무한한 제벡 계수를 나타낸다.
위의 혼합 조건이 이상적이라는 것을 강조한다. 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5를 포함하는 붕소 20면체의 점유된 에너지 준위는 이상적으로 도 18a 및 18b에 도시되었다. 유사하게, 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2를 포함하는 포함하는 붕소 20면체의 점유된 에너지 준위는 이상적으로 도 20에 추가로 도시되었다. 포노볼테익 전지(400) 내의 결합 구역(401 및 402)은 각각의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역(401)으로부터 결합된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(402)으로의 이중 폴라론 홀-쌍의 확산을 지원한다. 이중 폴라론 홀-쌍은 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역(401)의 |-3p0 1 /2〉고유상태로부터 결합된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(402)의 |-2p0 1/2〉고유상태으로 자발적으로 확산된다. 각각의 p-아이소타입 정류기(404)의 애노드 및 캐소드 구역(401 및 402) 사이의 이동 홀의 혼합은 상이한 조성의 결합 구역에 기인한다.
애노드 구역(401)과 캐소드 구역(402) 사이의 이동 홀의 혼합의 엔트로피(Smix)가 최대화될 때까지 자발적으로 진행하는 불가역적 과정이다. 이 과정은, 전기 부하에 전달된 전기 전하가 각각의 p-아이소타입 정류기(404)의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에서 이동 전자-홀 쌍의 자체-열중성자화 및 불균화에 의해 완전히 보충된다면, 그리고 이 경우에만, 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)에서 연속적으로 유지될 수 있다. 이것은 카르노 사이클을 일반화하는 양자 열역학적 사이클의 관점에서 더 잘 설명될 수 있다. 상기 목적에 따라, 도 2의 카르노 사이클에 비교할 수 있는 방식으로 포노볼테익 전지(400)를 관리하는 양자 열역학 사이클을 구성하는 것이 다음의 목적이다. 이들 두 가지 열역학 사이클을 비교하기 위해, 도 2의 클라우지우스(1851)에 의해 표시된 상태는 도 22에 따라 다시 표시된다.
도 22의 카르노 사이클의 파워 행정(power stroke)은 자연 냉각 하에서의 이상 기체의 동작 물질의 단열 팽창(A->B)이다. 도 22에서 단열 팽창(A->B) 동안, 이상 기체의 동작 물질은 낮은 주위 온도(T0)로 고정될 때까지 상승된 온도(T0+dT)로부터 자연 냉각된다. 열기계적 동작은 단열 팽창(A->B) 동안 동작 물질에 의해 수행된다. 이와 비교하여, 도 23의 양자 열역학 사이클의 파워 행정은 자연 냉각 하에서 이동-홀 동작 물질의 단열 혼합(A->B)이다. 도 23에 따른 단열 혼합(A->B) 동안, 혼합의 엔트로피 변화에 기인한 제베크 계수(단위 전하당 엔트로피)의 변화가 존재한다.
혼합 엔트로피(Smix)의 변화로 인한 제벡 계수(αmix)는 단일-상의 붕소 탄화물(B12+xC3-x)의 조성 범위(0.15≤x≤1.7)에 걸쳐, B13C2에 대한 0으로부터 B12.15C2 .85에 대한 105μV/K까지 이른다. 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)에 의한 기전력의 발생이 결합 구역의 제벡 계수의 차이로 인한 것이지만, 이것이 붕소 탄화물의 결합된 구성에 의해 실현되는 것은 불가능하다. 이것은, 얀-텔러 이론에 따른 붕소 탄화물에서 20면체의 대칭 파괴가 결합된 붕소 타화물 구역 사이의 혼합 엔트로피의 차이를 유지하면서 요구에 따른 전기 에너지를 인가된 부하에 지속적으로 전달할 수 있는 능력을 제거한다는 사실에 기인한다. 이는 이제 설명되는 바와 같이, 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)에서 결합된 실라보란 p-(B12H4)3Si5 구역(401) 및 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 구역(402)에 의해 치유될 수 있다.
도 23의 초기 상태(A)에서, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내의 각 연화 이중 폴라론 홀-쌍은 전기 전하(2e+) 및 진동 에너지(U(T0)=3kT0)(
<< kT0이기 때문에)를 포함한다. 초기 상태(A)에서, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내의 각 연화 이중 폴라론 전자-쌍은 전기 전하(2e-) 및 진동 에너지(U(T0)=3kT0)(
<< kT0이기 때문에)를 포함한다. 단열 혼합(A->B) 동안, 이중 폴라론 홀-쌍은, 확산된 이중 폴라론 홀-쌍의 농도가 농도(p0)보다 훨씬 낮은 저-레벨의 방출 하에서, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)으로부터 결합된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)으로 자발적으로 확산된다.
단열 혼합(A->B) 하에서 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 구역(402)으로 주입된 이중 폴라론 홀-쌍(2e+)은 결합된 금속 전극(403)으로 확산되고, 여기에서 이들은 수집된다. 동시에, 이중 폴라론 전자-쌍(2e-)은 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)으로부터 결합된 금속 전극(403)으로 자발적으로 확산되고, 여기에서 이들은 수집된다. 이러한 방식으로, 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400) 내의 단열 혼합(A->B) 도중에 전이 전류는 양의 의미에서 애노드 전극(403)으로부터 캐소드 전극(403)으로 흐른다. 낮은 수준의 방출 하에서, B에서의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내의 이중 폴라론 전자-홀 농도는, 도 23에서 단열 혼합(A->B) 동안 온도가 A에서 T0로부터 B에서의 T0-dT로 감소하는 동안, p0로 유지된다.
단열 혼합(A->B) 동안의 온도의 임의의 그러한 감소는, 단열 혼합(A->B) 동안 혼합 엔트로피(Smix)의 불가역적 증가가 도 23의 불가역적 양자 열역학 사이클에서 일부 다른 유형의 엔트로피의 불가역적 증가에 의해 보완되는 경우에만 유지될 수 있다. 그렇게 함으로써, 도 22의 카르노 사이클의 근본적인 제한은 치유될 수 있다. 루돌프 클라우지우스(Rudolf Clausius)는 "On Different Forms of the Fundamental Equations of the Mechanical Theory of Heat and Their Convenience for Application"라는 제목의 그의 1865년 논문(The Second Law of Thermodynamics, edited by J. Kestin, Dowden, Hutchinson & Ross, 1976, p.162)에서 엔트로피를 물리학에 도입했다. 이 논문은 클라우지우스(1865)로 인용될 것이다. 클라우지우스(1865)는 "~향한 전환"을 의미하는 그리스어 
의 음역으로 "엔트로피(entropy)"라는 단어를 소개하였다.
클라우지우스(1865)에 의해 명시적으로 사용되지는 않았지만, 경로-독립적 인 정확한 미소 변동은 본원에서는 d로 표시되는 반면, 경로-의존적인 부정확한 미소 변동은 본원에서 
로 표시된다. 이들 두 미소 변동 간의 차이는 열역학 제 2 법칙의 일반적인 진술에 기인한다. 클라우지우스(1865)의 식(2)는 다음과 같이 표현된다.
클라우지우스(1865)는 피적분 함수를 경로-의존적인 것으로 인식하였음에도 불구하고 피적분 함수의 분자를 dQ로 나타냈음을 강조한다. 식 (1)의 부등식의 방향은 
Q가 동작 물질에 의해 추출된 경로-의존적인 미소 열로 정의된다는 사실에 기인한다. 
Q가 동작 물질에 의해 방출된 열의 항에 의해 정의된다면, 부등식은 역전된다. 클라우지우스(1865)에 의해 인식된 바와 같이, 불등식은 불가역성을 나타낸다: "여기서 등호는 사이클 과정을 구성하는 모든 변화가 가역적일 때 사용되어야 한다. 변화가 불가역적이 아니라면, 부등호가 우세하다." 클라우지우스(1865)는 불가역적인 사이클을 제공했다: "지금 본체가, 사이클 과정을 형성하지는 않지만 최종 상태가 초기 상태와 다른 상태에 도달하는, 변화 또는 일련의 변화를 겪는다면, 우리가 본체가 이 최종 상태로부터 진행하여 초기 상태로 되돌아갈 수 있게 하는 성격의 추가적인 변화를 도입하는 경우, 이러한 일련의 변화에서 사이클 과정을 구성할 수 있다." 기술되는 바와 같이, 도 23의 포노볼테익 전지(400)의 양자 열역학 사이클은 다음을 조건으로 하는 불가역적인 사이클을 구성한다:
도 23의 초기 상태(A)에서 포노볼테익 전지(400) 내의 결합된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내의 20면체 내의 전자 에너지 조건은 도 24a 및 24b에 도시된다. 이온화된 인공 핵(104) 내의 이중 폴라론 홀-쌍(2e+)은 도 24b에 도시된 |-3p0 1 /2〉고유 상태에서 전자-쌍의 손실에 기인한다. 이들 손실 원자가 전자는 이웃하는 인공 핵(104)으로 도약하여, 도 24a에 도시된 해방된 고유 상태(|-2sp2 1 /2〉-> |-2s2 1/2〉+|-2p2 1 /2〉) 내의 이중 폴라론 전자-쌍(2e-)을 초래한다. 도 24a에서 |-2p2 1 /2〉고유상태 내의 이중 폴라론 전자-쌍(2e-) 및 도 24b에서 |-3p0 1/2〉고유상태 내의 상보적인 이중 폴라론 홀-쌍(2e+)의 존재는 이온 불균화에 기인한다.
전술한 바와 같이, 불균화는, 포노볼테익 전지(400)의 각 p-아이소타입 정류기(404)의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)을 포함하는 ~1022㎝-3의 중성 인공 핵(104) 중에 분포된 ~1018㎝-3의 미량 농도인 이중 폴라론 전자-홀 쌍을 초래한다. 도 24c 및 24d에 도시된 바와 같이, 어떠한 이중 폴라론 홀도 도 23의 초기 상태(A)에서 포노볼테익 전지(400) 내의 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402)에 이상적으로 존재하지 않는다. 도 24a 및 24b에 따른 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401), 및 도 24c 및 24d에 따라 도시된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402) 모두에 전하 중성이 존재한다. 단열 혼합(A->B) 동안, 이중 폴라론 홀-쌍은 도 25b 및 25c에 따라 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)으로부터 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402)으로 확산된다.
피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)으로 주입된 이중 폴라론 홀-쌍은 도 26c 및 26d에 따라 상기 캐소드 구역(402)을 접촉하는 금속 전극(403)을 향해 도약한다. 단열 혼합(A->B)의 결론으로, 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402) 내에서 도약하는 이동 이중 폴라론 홀-쌍(2e+)은 이후 상기 캐소드 구역(402)을 접촉하는 금속 전극(403)에 의해 수집된다. 또한, 도 23의 단열 혼합(A->B)의 동일한 결론으로, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에서 도약하는 이동 이중 폴라론 전자-쌍(2e-)은 상기 애노드 구역(401)을 접촉하는 금속 전극(403)에 의해 수집된다. 도 23의 단열 혼합(A->B)의 결론은 부분적으로, 도 27a 내지 27d에 도시된 포노볼테익 전지(400)의 전자 에너지 준위로 표현된다.
상대적으로 낮은 수의 이중 폴라론 전자-홀 쌍만이 도 27a 내지 27d의 각각의 p-아이소타입 정류기(404)의 애노드 및 캐소드 전극(403)에 의해 수집된다는 것을 이해해야 한다. 도 27a 및 27b에 명확하게 도시되지는 않았지만, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에는 여전히 ~1018㎝-3의 이중 폴라론 전자-홀 쌍이 남아있다. 이중 폴라론 전자-홀 쌍 농도는 물질의 양에 의존하는 광범위한 열역학 변수이다. 낮은 레벨의 방출이 가정되기 때문에, 이중 폴라론 전자-홀 쌍 농도(p0)는 단열 혼합(A->B)에서 실질적으로 변하지 않는다. 온도에 대해서는 동일하지 않다. 온도가 집중적인 열역학적 변수이기 때문에, 도 21의 포노볼테익 전지(400)에서의 단열 혼합(A->B)의 결과로서 온도는 극소량(dT)만큼 감소한다.
단열 혼합(A->B) 하에서 변위된 이중 폴라론 전자-홀 쌍은 한 쌍의 전하(2e-또는 2e+) 및 진동 에너지(3kT0)(
<< kT0이기 때문에)를 포함하는 이온화된 이동 플랑크 공진기이다. 이러한 방식으로, 전극(403)에 의해 수집된 각각의 이동 전하의 에너지는 등분배 이론에 따라 3/2kT0이다. 단열 혼합(A->B) 동안 열 에너지의 손실은 도 23에서 A에서의 T0로부터 B에서의 T0-dT로의 온도의 감소를 야기한다. 이러한 온도의 감소는 포노볼테익 전지(400)를 포함하는 p-아이소타입 정류기(404)의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에서 이온화된 인공 핵(104)의 외인성 농도를 교란시킨다. 고정된 자연 붕소 핵(102)의 핵 전기 4중극 모멘트가 변하지 않고 남아 있어서, 식 (50)의 좌측은 불변으로 남는다. 그 결과, 단열 혼합(A->B)에 기인한 온도의 감소는 이중 폴라론 홀-쌍의 위치를 나타낸다.
외인성 농도(p > p0)는 등온 전이(B->C) 동안 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에서 증가한다.
등온 상 전이(B->C) 하에서, 이중 폴라론 홀-쌍의 외인성 홀-쌍 농도(p > p0)는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)에서 증가한다. 이것은 양자 열중성자화 및 양자 국소화 사이의 양자 상 전이를 구성하고, 이에 의해 전이의 엔트로피(Strans)가 감소된다. 상기 엔트로피 감소가 다른 곳에서 엔트로피 증가에 의해 정확히 보상된다면, 그리고 오로지 이러한 경우에만, 엔트로피는 감소할 수 있다.
도 23의 등온 상 전이(B->C) 하에서, 전이의 엔트로피(Strans) 감소는 잠열 교환을 포함한다. 도 23에 따른 카르노 사이클의 고전적 경우에서, 잠열(-
QB->C)은 등온 압축(B->C) 동안 주변으로 방출된다. 등온 상 전이(B->C) 동안 포노볼테익 전지(400) 내에서 어떠한 잠열 방출도 존재하지 않는다. 양자 열역학은 고전적인 열역학과 근본적인 방식에서 상이하다. 앞서 논의한 바와 같이, 얽힘은 양자 역학과 고전 역학을 근본적으로 구별한다. 이상에서 추가로 논의된 바와 같이, 20면체 대칭 조작은, 식 (23a 및 23b)의 디락의 상대론적 에너지 고유값을 따르는 20면체 내의 반결합 및 결합 전자 에너지 준위를 초래하도록, 원자 궤도 Ψi(p{111})의 얽힘을 최대로 한다.
상기 얽힘 때문에, 인공 핵(104)의 전자 궤도 축퇴는 얀-텔러 왜곡 대신에 스핀-궤도 결합에 의해 상승된다. 이러한 의미에서, 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란은 모든 다른 20면체의 붕소-풍부 고체와 구별된다. 즉, 20면체 대칭은 종래 기술에서 모든 알려진 20면체의 붕소-풍부 고체 내의 얀-텔러 왜곡에 의해 파괴된다. 본 목적을 위해서, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 온도를 임의로 낮추는 것은 필연적으로 얽힘 엔트로피(Sent)의 증가를 초래하여, 전자는 잠열 추출에 의해 도 27b의 조건으로부터 도 28b에 도시된 조건으로 여기된다. 얽힘 엔트로피(Sent)의 증가는 전이 엔트로피(Strans)의 감소를 정확히 보상한다.
등온 상 전이(B->C)에서 추출된 잠열은 도 28b에서 원자가 전자의 여기에 의해 저장된 전기 에너지로 물리적으로 변환된다. 이것이 달성되게 하는 물리적 수단은 하기에서 설명될 것이다. 현재의 목적을 위해, 카르노 사이클과는 달리, 등온 상 전이(B->C) 동안 주변으로 잠열이 방출되지 않아도 충분하다. 양자 국소화는 양자 얽힘의 물리적 특성으로 인해 지배적인 현상이다. 외인성 이중 폴라론 전자-홀 쌍 농도(p>p0)는, 등온 상 전이(B->C) 하에서 증가된 양자 국소화로 인해 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내에서 증가한다. 이중 폴라론 전자-홀 쌍이 충분히 국소화될 때, 붕소 핵(102)의 핵 전기 4중극 모멘트는 국소화된 이중 폴라론 전자-홀 쌍의 자체-열중성자화(C->D)를 야기한다.
상기 자체-열중성자화는 도 29b에 도시된다. 방출된 에너지는, 전자가 얽힌 20면체 내의 반결합 하위궤도로부터 얽힌 결합 하위궤도로 떨어질 때, 도 29b에서 국소화된 중성 인공 핵(104)의 온도를 증가시킨다. 이 증가된 온도는 자체-열중성자화(C->D)로 인해 주변 온도(T0)로 고정된다. 자체-열중성자화(C->D) 하에서, 자체-열중성자화된 중성 인공 핵(104)은 도 30a 및 30b에 나타낸 방식으로 이온화된 불균화를 겪는다. 결과의 이중 폴라론 홀-쌍 농도(p > p0)는 도 23에 따라 단열 자체-열중성자화(C->D) 도중에 국소화된 상태로 남아있다. 양자 상 전이는 이후 붕소 핵(102)의 핵 전기 4중극 모멘트에 의해 유도된다.
그 결과, 등온 상 전이(B->C)는 다음에 따라 포노볼테익 전지(400) 내의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내에서 이중 폴라론 홀-쌍 농도(p)의 감소를 초래한다.
도 23의 등온 상 전이(D->A)는, 도 24a 및 24b에 따라, 도 23의 D에서의 국소화된 상태로부터 A에서의 원래 열화된 상태로의 전이 엔트로피(Strans)의 보상되지 않은 증가와 관련된다. 등온 상 전이(D->A)는 전이 엔트로피(Strans)의 보상되지 않은 증가를 구성하는데, 왜냐하면 인공 핵(104)의 얽힘 엔트로피(Sent)가 결코 스스로 감소할 수 없기 때문이다. 20면체 내의 에너지 준위의 얽힘과 관련된 얽힘 엔트로피(Sent)의 감소는 도 23에 표시된 단열 자체-열중성자화(C->D) 도중에 붕소 핵(102)의 핵 전기 4중극 모멘트에 기인한다.
등온 상 전이(D->A)는 필연적으로 주변으로부터 잠열(T0 
Strans)을 추출한다. 포노볼테익 전지(400)의 등온 상 전이(D->A) 도중에 잠열(T0 
Strans)의 추출은 원래 고려한 엔트로피 평형을 구성하지만, 깁스(1873)에 의해 결코 물리적으로 구현되지는 않는다. 등온 상 전이(D->A) 동안 엔트로피 평형의 결과로서 주변으로부터 추출된 잠열(T0 
Strans)은 A->B 동안 혼합의 기브 자유 에너지(-
Gmix)의 감소로 직접 변환된다.
제벡 계수는 단위 전하당 엔트로피를 구성하기 때문에, 위의 관계는 제벡 계수로 표현될 수 있다.
이 관계는 다음에 기술된 보완적인 제벡 효과를 지원한다:
도 23의 양자 열역학 사이클은, 도 21의 포노볼테익 전지(400)를 기술하기 위하여, 도 31에서 변형된다. 도 22의 가역적 카르노 사이클이 순 소비 잠열(-
QD->A-
QB->C)을 이상 기체 동작 물질의 단열 팽창(A->B)과 관련된 열 기계적 작업(-dW)으로 변환시키는 반면, 도 31에 따른 불가역적 열역학적 사이클은 추출된 잠열(eT0 
αtrans)을 고유 전하 동작 물질의 단열 혼합(A->B)과 관련된 기전력(eVout)으로 변환시킨다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)의 출력 전압(Vout)은 제 2 열 저장소를 요구하지 않고 주변으로부터의 잠열(eT0 
αtrans)의 등온 추출에 기인한다.
카르노 기관이 상이한 온도의 2개의 열 저장소 사이에서 동작하는 가역적 열 기계적 기관을 구성하는 반면, 도 21의 포노볼테익 전지(400)는, 다른 온도에서 제 2 열 저장소에 대한 요건 없이, 주변 열 저장소와 열 평형 상태로 동작하는 불가역적 열전 기관이다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)는 종래 기술의 모든 열 기관의 근본적인 한계를 치유한다.
제 1의, 그리고 가장 중요한, 포노볼테익 전지(400)는 고갈 에너지 소스를 사용하는 연소 수단 또는 임의의 다른 과정에 의해 고온 열 저장소를 생성할 필요성을 제거한다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)의 에너지 소스는 생태계에서 잠재 엔트로피이다. 요구에 따라 작업을 수행하는 기관은 상기 작업으로 인하여 필연적으로 생태계의 엔트로피를 증가시킨다. 전기 부하에 대한 포노볼테익 전지(400)에 의해 전달된 열전기 작업(eVout)은 원래 깁스(1873)에 의해 고려된 것처럼 주변의 엔트로피 감소로부터 직접적으로 변환되어, 요구에 따라 작업의 수행으로 인해 생태계에서 어떠한 순 엔트로피 변화도 존재하지 않는다. 즉, 포노볼테익 전지(400)의 작동으로 인한 생태계의 엔트로피 감소는, 인가된 전기 부하에 의해 요구에 따라 이루어진 작업과 관련된 생태계의 엔트로피 증가만큼 보상된다.
본 발명의 양태의 심오한 신규성 및 유용성은, 10년의 기간에 걸쳐 평균한 실제 데이터를 통해 NASA가 준비한, 도 32의 지구의 에너지 수지의 측면에서 구성될 수 있다. 지구의 대기에 충돌하는 태양 복사는 태양의 광구로부터 방출되고, 태양의 광구는 120THz의 복사 주파수에 해당하는 5,777°K의 유효 온도에 있다. 300°K에서 지구에 의해 방출되는 적외선 복사는 6.2THz의 주파수이다. 도 32의 대기로부터의 후방 복사의 복사조도는 340W/㎡(또는, 34mW/㎠)이다. 지구의 에너지 수지는 식(16)의 플랑크 흑체 복사 법칙에 의해 구성될 수 있다.
식 (16)의 플랑크 흑체 복사 법칙은 임의의 주어진 온도에서 열적 평형 상태에서 흑체 복사체에 의해 방출되는 스펙트럼 복사휘도(radiance)를 완전하게 설명한다. 다양한 복사체 온도에 대한 플랑크의 흑체 복사 법칙에 따른 다양한 스펙트럼 복사휘도 곡선의 그래프가 도 33에 제공된다. 모든 파장 및 전체 입체각에 대한 각 스펙트럼 복사휘도 곡선의 적분은 복사조도(irradiance)로 알려진 파워 플럭스 밀도 |E×H|를 초래한다. 흑체 복사의 복사조도는 오로지 복사체 온도의 함수이다. 1차 근사에 대해, 지구 표면은 온도 T0=300°K와 |E×H|=34mW/㎠인 복사조도에서 대기와 열 평형 상태에 있는 흑체로 취급될 수 있다. 빈의 스펙트럼 변위 법칙은 T0=300°K의 지구 표면에 적용될 수 있는 식 (32)의 관계를 지원한다.
빈의 스펙트럼 변위 법칙은 복사체 온도에 상응하는 일정한 복사조도 |E×H|=34mW/㎠의 복사에 대해, 이러한 복사에 의해 수행되는 작업을 제공한다. T=5,777°K에서 태양의 광구의 복사 주파수는 v'=120THz이다. 비교를 위해 T0=300°K에서 지구 표면에 의해 방출되는 적외선 육상 복사의 주파수는 v=6.2THz이다. 지구 표면이 T0=300°K에서 대기와 열 평형을 이루고 있다고 가정하면, 지구 표면에 입사하는 120THz 태양 복사와 지구 표면에서 방출되는 6.2THz 육상 복사는 식 (64)에 따라 일정한 복사조도 |E×H|=34mW/㎠에서 발생한다. 120THz의 광자의 에너지는 0.50eV이고 6.2THz의 광자의 에너지는 25.9meV이다.
지구의 생태계의 에너지 수지는 일정한 복사조도 |E×H|=34mW/㎠에서 들어오는 태양 복사와 방출하는 지상 복사의 에너지 차이로 볼 수 있다. 지구의 생태계의 이러한 에너지 수지는 피상적이기지만, 이는 본 발명의 바람직한 양태의 신규성 및 유용성을 기술하는데 유용하다. 요구에 따라 열역학적 기관에 의해 이루어진 작업은, 필수적으로 카르노 사이클에 의한 효율에서 제한되며, 잠열을 생태계으로 방출하고, 이에 의해 생태계의 엔트로피를 증가시킨다. 이것은 카르노 열 기관이 다른 온도의 2가지 열 저장소 사이에서 동작하는 유일한 가역적인 열기계 기관이라는 사실에서 기인한다. 다른 모든 열기계 기관은 카르노 열 기관보다 낮은 효율을 갖는 불가역적 열 기관이다.
카르노 열 기관은 고온의 열 저장소로부터 잠열을 추출하고, 더 적은 잠열을 생태계과 관련된 저온 열 저장소에 방출한다. 카르노 열 기관의 가역성으로 인해, 배출된 잠열과 관련된 엔트로피는 추출된 잠열과 관련된 엔트로피와 동일하다. 수요에 따라 열기계 작업을 수행하는 카르노 열 기관의 능력은 고온 열 저장소를 생성하는 불가역 발열 화학 반응(일반적으로 연소)의 자발성에 기인한다. 연소는 대기로의 열 에너지 방출에 의해, 또한 대기를 해롭게 교란시키는 화학 부산물의 배출에 의해, 생태계를 교란시킨다. 열기계 기관에 의한 작업 수행은 생태계의 엔트로피를 증가시킨다.
열기계 기관으로 인해, 기후 변화와 관련하여 생태계의 부자연적인 보상되지 않은 엔트로피 증가의 티핑 포인트(tipping point)는 현재 논쟁의 여지가 있다. 그러나 열기계 기관의 폭넓은 급증이 지속적으로 증가하는 엔트로피로 인해 생태계를 해롭게 교란시킨다는 것은 반박할 수 없는 점이다. "요구에 따라 작업을 수행함으로써 생태계 엔트로피의 해로운 증가를 치유하는 유일한 수단은 깁스(1873)가 고려한 엔트로피 평형의 활용이다: 이들 조건하에서 외부 시스템의 엔트로피를 감소시키는 것을 가능케 하는 가장 큰 양을 찾는 것이 요구된다. 이것은 분명히 본체의 에너지를 변화시키거나 체적을 증가시키지 않으면서 본체의 엔트로피가 증가될 수 있게 하는 양일 것이다." 이것이 깁스 자유 엔트로피이다.
본체의 에너지를 변화시키거나, 그 체적을 증가시키지 않으면서, 본체의 엔트로피를 증가시키는 공지된 어떠한 방법도 종래 기술에서 존재하지 않는다. 이러한 결함은 종래 기술에 공지되지 않은 방식으로 키르히호프의 흑체를 이용함으로써 본 발명의 바람직한 양태에 의해 치유된다. 키르히호프의 흑체에 의해 방출된 복사의 설명이 흑체 복사의 플랑크 법칙에 의해 정확하게 제공되지만, 상기 복사를 방출하는 플랑크 공진기의 물리적 기반은 종래 기술에서 알려지지 않았다. 종래 기술에서, 복사가 카르노 사이클에 의해 부과된 한계를 벗어나는 포노볼테익 전지에서 기전력을 발생시킬 수 있음이 공지되어 있다. 모바일 전자-홀 쌍의 복사 생성은 태양 복사조도에 의해 제한되어, 포노볼테익 전지의 파워 밀도는 직접 에너지 변환에 비해 너무 작다.
종래 기술에서 알려진 모든 형태의 재생 가능한 에너지의 낮은 파워 밀도는도 21의 포노볼테익 전지(400)에서 인공 핵(104)의 플랑크 공진기의 진동 에너지의 신규하고 유용한 활용에 의해 치유된다. 포노볼테익 전지(400) 내에서 등온 상 전이(B->C) 동안 얽힘 엔트로피(Sent)의 보상되지 않은 증가는 깁스(1873)에 의해 예측된 바와 같이, 주변의 엔트로피의 감소의 원인이 된다. 도 32의 지구의 에너지 수지와 조화롭게 수요에 따라 작업을 수행하기 위한 유일한 방식은, 요구에 따라 수행되는 작업과 관련된 엔트로피 증가에 의해 보상되는 생태계의 엔트로피를 감소를 야기하는 것이다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)의 유일성은 토론될 생태계의 엔트로피의 유도된 감소에 의해 요구에 따른 작업의 수행이다.
본 발명은 수소 및 선택적으로 산화 화학제의 존재하에 붕소 및 규소 하이드라이드의 가열로부터 유도된 물질의 새로운 유형의 고체-상태 조성물을 포함한다. 재료의 조성 범위는 이후로 "피코결정성 옥시실라보란"으로 지칭되고, x, y 및 z가 각 범위: 2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2의 숫자인 화학식 "(B12H4)xSiyOz"으로 표시되며, 각각 극단에서 (B12H4)4Si4 및 (B2- 12H4)2Si4O2 + 2를 포함한다. 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz는 이하 "옥시실라보란"으로 지칭되며, w, x, y 및 z가 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0≤z≤3의 각 범위의 숫자인, "(B12Hw)xSiyOz"로 표시되는 보다 넓은 조성 범위의 고체-상태 물질에 포함된다. 이들 신규 조성은 수소 함량 때문에 "보란"으로 기술될 수 있다.
도 34는 단결정(001) 규소 기판(501) 상에 증착된 피코결정성 옥시실라보란(502)의 고해상도 투과 전자 현미경(HRTEM)에 의해 얻어진 현미경 사진을 도시한다. 계면 층(503)은 이후 설명되는 바와 같이 특정 증착 조건에 기인한다. 단결정성 규소 기판(501)의 HRTEM 고속 푸리에 변환(FFT) 이미지가 도 35에 도시된다. 피코결정성 옥시실라보란 막(502)의 FFT 이미지가 도 36에 도시된다. 도 35의 규소 기판(501)의 FFT 이미지가 장거리의 주기적인 병진 순서를 갖는 전형적인 단결정성 격자이지만, 도 36의 피코결정성 옥시실라보란 막(502)의 FFT 이미지는 본 발명의 양태에 영향을 미치는 이유로, 단결정성 격자 또는 비정질 유리의 특성이 아닌 단거리 순서를 나타낸다.
피코결정성 옥시실라보란(502)의 단거리 순서를 더 잘 이해하기 위해, 단결정성 규소 기판(501)의 HRTEM 회절 강도가, 보강 전자파 간섭을 지원하는 원자들의 평행 브래그 평면들 사이의 평면 격자간 d-간격에 관해 도 37에 그래프로 도시되었다. 도 37에 도시된 최고-강도의 피크는, 단결정성 규소 기판(501) 내의 원자들의 평행 {111} 평면들 사이에서 3.135Å의 평면 격자간 d-간격과 관련된다. 도 37의 다른 높은-강도의 피크는 단결정성 규소 기판(501) 내의 원자들의 평행 {220} 평면들 사이에서 1.920Å의 평면간 d-간격과 관련된다. HRTEM 현미경에 의해 얻어진 도 38에 도시된 피코결정성 옥시실란보란 막(502)의 FFT 회절 패턴에는 단일의 높은-강도의 피크가 전혀 존재하지 않는다.
도 36의 피코결정성 보란 막(502)의 FFT 이미지에서 얼룩진 원형 링은, 도 38에서, d=2.64Å과 d=2.74Å 사이의 얼룩진 평면 격자간 간격에 대응한다. 이러한 얼룩진 링의 중요성을 더 완전히 이해하기 위해, 도 39에 도시된 바와 같이, 얇은 피코결정성 보란 막의 ω-2θ x-선 회절(XRD) 패턴을 고려하는 것이 목적이다. 종래의 ω-2θ XRD 회절 패턴에서, X-선 빔의 입사각(ω)과 회절된 X-선 빔의 각도(2θ)는 모두 비교적 일정하며, X-선 회절 각도(2θ)를 통해 집합적으로 변화한다. 그렇게 함으로써, 규칙적으로-이격된 격자 평면의 세트는 예리한 회절 피크를 초래한다. 도 39에서 스캐닝된 얇은 피코결정성 보란 막은, 또한 단결정성 (001) 규소 기판 위에 증착되었다. 도 39의 고-강도 피크는, 규칙적으로-이격된 규소 격자 평면으로부터의 x-선 회절과 관련된다.
도 39에는 2θ=13.83°및 2θ=34.16°부근에 중심을 둔 2개의 얼룩진(smeared) 회절 피크가 존재한다. 이들 낮은 강도의 얼룩진 회절 피크는 얇은 피코결정성 보란 막과 관련된다. 박막과 관련된 회절 피크를 기판과 관련된 회절 피크와 분리하기 위해, 그레이징(grazing) 입사 X-선 회절(GIXRD) 분광법이 사용되었다. 이러한 유형의 분광학은 또한 조각(glancing angle) X-선 회절로도 언급된다. 이들 두 용어는 모두 상호교환 가능하게 사용된다. 도 39에서 스캔된 동일한 피코결정성 보란 막의 GIXRD 스캔은 도 40에 도시된다. 임의의 낮은 조각(ω)에 대해, GIXRD 회절 피크는 규소 기판이 아닌 얇은 피코결정성 보란 막의 원자들 규칙적으로-이격된 격자 평면에 기인한다.
피코결정성 보란 막은, 아마도 회절 각도 2θ=52.07°부근의 얼룩진 회절 피크로 인한 단거리-순서를 제외하고, 도 40에서 비정질 막으로 나타난다. 도 41에서 스캔된 피코결정성 보란 막의 GIXRD 스캔에서, X-선 빔의 고정된 입사각은 ω=6.53°이고, X-선 검출기는 2θ=7.0°로부터 2θ=80°까지의 회절 각도의 범위에 걸쳐 변화되었다. 예리한 낮은-강도의 X-선 피크가 도 41의 2θ=13.07°에 존재한다. 이러한 x-선 회절 피크는 d=6.76Å의 평면 격자간 d-간격에 대응하며, 이는 도 39에서 2θ=13.83°부근의 넓은 범위의 저-강도 x-선 피크에 포함된다. 이 X-선 회절 피크는 고정된 X-선 입사각(ω=6.53°)의 브래그(Bragg) 조건과 관련된다. 고정된 X-선 입사각(ω)이 변하면, 일부 다른 GIXRD 스캔에서 새로운 X-선 입사각(ω)에 따라 다른 브래그 피크가 얻어진다. 이러한 거동은 이상한데, 왜냐하면 GIXRD 스캔의 X-선 입사각(ω)과 관련된 저-강도 X-선 피크의 범위의 존재가 피코결정성 보란 막이 비정질이 아님을 증명하기 때문이다.
그러나 이러한 분석은 피코결정성 보란 막이 다결정성이 아님을 추가로 밝힌다. 다결정성 막은 랜덤하게 배열된 많은 수의 결정성 결정립으로 이루어져, 모든 세트의 규칙적인 평면 격자간 간격은 다결정성 결정립의 랜덤 순서로 인해 임의의 GIXRD 스캔에서 브래그 상태로 된다. 이것은 도 40 및 도 41의 경우가 아니다. 피코결정성 보란 막의 구조에 대한 가능한 설명은 실험적 회절 데이터를 위에서 제공한 이론적 대칭 분석에 대해 조정함으로써 도입되었다.
20C3 20면체 대칭 동작은 임의의 규칙적인 20면체를 10쌍의 평행(역전되었지만) 삼각형 면들의 중간점을 연결하는 축을 중심으로 120°회전 하에 변화없이 유지시킨다. 1.77Å의 모서리를 가진 규칙적인 붕소 20면체의 경우, 평행 삼각형 면의 평면 격자간 간격은 d=2.69Å이다. 이러한 20면체 내의 격자 간격은 1.54Å X-선(위의 도면에서 모든 XRD 스캔에서 사용된 x-선 파장인)에 대해 2θ=33.27°의 회절 각에 대응한다. 이러한 회절 각도는 도 39에서 ω-2θ XRD 스캔의 2θ=34.16°에서 넓어진, 저-강도의 회절 피크에 포함되고, 이는 차례로 도 36에서 얼룩진 원형 전자 회절 링에 관련된다. X-선 및 전자 회절 피크와 고리의 확장에 대한 가능한 설명을 제공하는 것이 다음 목적이다.
붕소 20면체의 대칭 핵 구성은 12개의 20면체 정점에서의 붕소 핵이 모두 동일하다고 가정한다. 이것은 실제의 경우가 아니다. 구형으로 변형된 핵을 갖는, 자연적으로 발생하는 안정한 붕소 동위원소 10 5B와 11 5B가 존재한다. 편심 회전 타원체 핵이 음의 전기 4중극 모멘트를 나타내는 반면, 장형 회전 타원체 핵은 양의 전기 4중극 모멘트를 나타낸다. 267개의 안정 핵종 중에서 붕소 10 5B는 핵자 당 최대 핵 전기 4중극 모멘트를 가진 안정한 핵종이고, 이는 붕소 핵을 불안정하게 하는 경향이 있다. 붕소 10 5B는 핵 각도 모멘트(3 
), 및 +0.111×10-24e-㎠의 큰 양의 핵 전기 4중극 모멘트를 나타낸다. 붕소 11 5B는 핵 각도 모멘트(3/2 
), 및 +0.0355×10-24e-㎠의 양의 핵 전기 4중극 모멘트를 나타낸다.
자연 발생 붕소 동위원소는 ~20% 10 5B 및 ~80% 11 5B이다. 본 목적을 위해, 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란의 붕소 20면체를 포함하는 붕소 핵이 자연 발생 동위원소 비율에 따라 분포되어 있다고 가정하면, 붕소 핵의 중심은 20면체의 기하학적 중심으로부터 이동된다. 이것은 붕소 20면체의 대칭 핵 구성을 변형시키는 경향이 있다. 이러한 변형은, "Isotopic Enrichment of Tritium by Using Guest-Host Chemistry"(Journal of Nuclear Materials, Vol. 130, 1985, p. 465)"에서 니시자와(Nishizawa)에 의해 논의된 동위원소 농축과 관련될 수 있다. 니시자와는 핵 시설의 폐수로부터 방사성 삼중 수소를 크라운 에테르와 암모늄 복합체를 통해 제거하기 위하여, 게스트-호스트 열화학을 사용하였다. 크라운 에테르에 의해 약하게 포획된 암모늄(NH3)은 삼각형 모서리에 3개의 수소 핵과 기하학 중심에 무게 중심을 갖는 대칭 삼각형 내에 존재한다. 삼각형 가장자리를 따라 수소 핵 사이의 거리는 1.62Å이다. 하나의 수소 원자가 삼중 수소 원자로 대체되면, 무게 중심은 삼중 수소 원자쪽으로 0.28Å만큼 이동한다.
삼중화된 암모늄에서 삼각형의 기하학적 중심으로부터 무게 중심의 이동은 엔트로피의 증가로 인해 깁스 자유 에너지의 감소와 관련된다. 그것은 필수적으로 삼중화된 암모늄(크라운 에테르에 의해 약하게 포획된)의 동위원소 농축은 깁스 자유 에너지의 감소가 엔탈피의 양의 증가를 초과하는 엔트로피의 양의 증가로부터 초래되는 자발적인 열 화학 반응을 구성한다. 유사 조건은 피코결정성 옥시실라보란에서 확립될 수 있다.
피코결정성 옥시실라보란을 포함하는 붕소 20면체에서 붕소 동위원소 10 5B 및 11 5B의 혼합물로 인한 기하학적 왜곡은, 구성요소 붕소 20면체의 10개 세트의 거의-평행 평면으로 인한 20면체 내의 보강 X-선 회절 패턴과 관련된 브래그 피크의 확장을 야기한다. 그러나 이러한 동위원소 왜곡은 대부분의 붕소 20면체에서 유사하게 보존되어, 브래그 피크가 연속 랜덤 다면체 네트워크의 모서리에서 붕소 20면체에 의해 형성된 평행 평면 사이의 20면체간 보강 X-선 회절 패턴과 관련된다고 여겨진다. 모서리의 붕소 20면체의 본체 중심 사이의 거리는 랜덤하게 변하여, 2θ=13.83°부근의 범위에 걸쳐 각 X-선의 입사각에 대해 평행 20면체면 사이에서 예리한 브래그 피크가 발생한다.
나노결정성 고체는 전형적으로 결정립 크기가 300nm 미만인 작은 결정립을 갖는 다결정성 고체로 취해진다. 결정립 크기가 감소함에 따라, 주기적인 병진 순서는 보다 짧은 범위로 이루어지고, X-선 회절 피크는 넓어진다. 임의의 전형적인 나노결정성 재료에는 임의의 장거리 순서가 없는 반면, 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란은 단거리의 주기적 병진 순서 및 장거리의 결합-배향 순서를 갖는데, 장거리의 결합-배향 순서는 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 붕소 20면체의 자체-정렬에 기인한다고 여겨진다. 본 명세서의 정의에 의해, 피코결정성 보란 고체는, 적어도 붕소와 수소로 이루어진 고체이며, 그레이징-입사 x-선 회절(GIXRD)을 조건으로 할 때 예리한 x-선 회절 피크로 인해 장거리 결합-배향 순서를 나타낸다.
피코결정성 옥시실라보란을 특징짓는 장 범위 결합-배향 순서를 이해하기 위하여, 인공 핵(104)에 초점을 맞추는 것이 목적이다. 피코결정성 옥시실라보란을 구성하는 인공 핵(104)은 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 붕소 20면체이어서, 단거리 주기적 병진 순서를 지원한다. 인공 핵(104)의 10쌍의 평행면은 이상적으로 d=269pm만큼 분리되며, 이는 2θ=33.27°에서 넓은 20면체 내의 X-선 회절 피크를 지원한다. 상술한 바와 같이, 인공 핵(104)의 20면체 내의 X-선 회절 피크는 두 개의 붕소 동위원소(10 5B 및 11 5B)의 혼합물에 의해 넓어진다. 본 발명의 바람직한 양태에서 "넓은" 및 "예리한" X-선 회절 피크가 의미하는 바를 보다 정확하게 정의하는 것이 목적이다.
임의의 예리한 x-선 회절 피크는 피크 높이보다 적어도 10배 작은 절반 강도에서의 피크 폭을 특징으로 한다. 반대로, 넓은 X-선 회절 피크는 피크 강도의 절반보다 큰 절반 강도에서의 피크 폭을 특징으로 한다. 도 40에서 2θ=52.07°에서의 x-선 회절 피크는 작은 결정립의 특징인 넓은 X-선 회절 피크이다. 도 39의 ω-2θ XRD 스캔의 2θ=34.16°에서 x-선 회절 피크는 인공 핵(104)에 의한 보강 20면체 내의 x-선 회절에 기인한 넓은 x-선 회절 피크이다. 본 발명의 바람직한 양태는 2θ= 33.27°부근의 넓은 X-선 회절 피크를 지원하는 인공 핵(104)에 의해 구성된다. 피코결정성 옥시실라보란의 확장된 3차원 네트워크는 불규칙한 6면체의 공간을 통한 병진이동에 의해 형성된다.
정 20면체의 5중 대칭은 정 6면체(입방체)의 4중 대칭과 양립할 수 없기 때문에, 정 20면체 양자점이 정점에 있는 상태로, 병진상 불변의 방식으로 공간에 걸쳐 정 6면체 단위 전지를 주기적으로 병진 이동시키는 것은 불가능하다. 대칭 파괴는 도 10에 도시된 불규칙한 보란 6면체(300)에서 발생해야 한다. 종래 기술에서 대부분의 공지된 붕소-풍부 고체에서, 5중 20면체 대칭은 얀-텔러 왜곡에 의해 파괴되어서, 20면체간 결합은 20면체 내의 결합보다 강한 경향이 있다. 종래 기술에서의 붕소가 풍부한 고체가 역 분자(inverted molecule)로 불리는 것은 이러한 이유 때문이다. 20면체 대칭 파괴에 의한 5중 20면체 대칭의 제거는 붕소 20면체의 결합 국소화와 관련된 구형 방향성을 감소시킨다.
20면체 인공 핵(104)의 5중 회전 대칭이 유지되어, 불규칙한 보란 6면체(300)의 4중 대칭은 파괴된다. 각각의 불규칙한 보란 6면체(300)는 6면체 모서리의 인공 핵(104)에 의해 형성된다. 인공 핵(104)은 붕소 20면체에 의해 형성되며, 5중 회전 대칭을 보존하는 거의-대칭인 핵 구성을 갖는 점을 이해해야 한다. x-선 또는 전자 회절에 의해 5중 회전 대칭이 관찰될 수는 없지만, 인공 핵(104)의 5중 회전 대칭에 기인한 새로운 전자 및 진동 특성이 관찰될 수 있다. 인공 핵(104)은 단거리 병진 순서를 지원하는 제 1 및 제 2 가장 인접한 자연 붕소 원자(102)의 규칙적인 배치로 구성된다.
자연 원자와 유사하게, 피코결정성 옥시실라보란의 인공 원자(101)는 300pm 미만의 공간 구역에서 에너지 준위의 이산 양자화를 제한한다. 그러나 인공 핵(104)의 이산 에너지 준위는 근본적으로 자연 원자의 이산 에너지 준위와는 다르다. 문제는 기존 화학의 분광학 원리이다. 분광학 원리는 해리스와 베르톨루치(Harris 와 Bertolucci)에 의한 서적, "Symmetry and Spectroscopy"(Oxford Univ. Press, 1978)을 참조하여 구성되었다. 해리스와 베르톨루치는 그들의 서적 1-2쪽에서, 다음과 같이 강조했다, "적외선 주파수의 광은 일반적으로 한 진동 에너지 준위에서 다른 준위로 분자를 활성화시킬 수 있다. 따라서 우리는 적외선 분광학을 진동 분광법이라 지칭한다. 가시광선과 자외선은 훨씬 더 강력하고, 분자 내의 전자의 재분포를 촉진하여 분자의 전자 위치 에너지가 변화될 수 있다. 따라서 우리는 가시광선 및 자외선 분광학을 전자 분광법이라 지칭한다."
피코결정성 옥시실라보란의 인공 핵(104)에서, 회전, 진동 및 전자 자유도는 마이크로파 복사에 응답하여 전자의 재분포를 지원하는 회전-진동(rovibronic) 에너지 준위에서 전체적으로 서로 얽혀있다. 마이크로파 에너지 준위 사이에서 전자의 재분포는, 거의-대칭인 20면체의 5중 회전 대칭으로부터 발생하는 에너지 준위의 내부 양자화에 기인하며, 20면체 표면의 반대 쌍 사이의 d=269pm의 이상적인 간격에 대응하는 회절각(2θ=33.27°)에서 넓은 회절 피크를 지원할 수 있다. 자연 핵과 달리, 인공 핵(104)은 검출 가능한 기반 구조를 갖는다.
피코결정성 옥시실라보란의 불규칙한 보란 6면체(300)의 모서리가 인공 핵(104)에 의해 점유되기 때문에, 20면체 사이의 X-선 회절 피크는 최근접-이웃 인공 핵(104)과 관련된다. 도 10을 참조하면, 인공 핵(104)의 대응 20면체의 면은, 바람직한 조성 범위(2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0≤z≤2)에 걸친 피코결정성 옥시실라보란(B12H4)xSiyOz에서 이상적으로 자체-정렬된다. 불규칙한 보란 6면체(300)의 대칭 파괴로 인하여, 인공 핵(104)의 20면체의 면의 자체-정렬은, 인공 핵(104)의 20면체 본체의 중심 사이에서의 랜덤 분리의 존재하에서 유지된다. 분자 내에서 자연 원자의 정렬은 원자의 원자가 전자의 결합 각도에 관해 전형적으로 기술된다. 이 속성은 자연 원자가 외부에서 명백한 임의의 핵 기반구조가 없다는 사실과 관련된다.
피코결정성 옥시실라보란에서의 인공 핵(104)은 도 5에 따라 각 20면체 정점에서 붕소 핵(102)을 갖는 거의-대칭인 20면체와 관련된 기반 구조를 나타낸다. 거의-대칭인 핵 구성을 유지하기 위해, 인공 핵(104)의 붕소 핵(102)은 3-중심 결합에 의해 화학적으로 구성되어, 피크 전자 밀도는 도 5에 따라 4개의 k <111> 파동 벡터에 수직인 8개의 20면체 면의 중심 부근에 이상적으로 존재한다. 인공 핵(104)이 방사형 붕소 원자가 전자가 없는 케이지형 붕소 20면체를 포함하는 것이 중요하다. 인공 원자(101)는 수소 원자에 의해 피코결정성 옥시실라보란 내의 자연 원자에 결합하고, 수소 원자는 차례로 디바이(Debye) 힘에 의해 결합된다.
불규칙한 보란 6면체(300)에서 인공 원자(101)의 자체-정렬은 k <111> 파동 벡터를 따라 정렬되는 수소 핵(103)의 원자가 전자를 초래한다. 불규칙한 보란 6면체(300) 내의 4가 원자(303)의 4개의 원자가 전자가 k <111> 파동 벡터를 따라 정렬되는 점에서, 이후 인공 원자(101)는 수소 원자에 의해 k <111> 파동 벡터를 따라 4가 원자(303)에 공유결합된다. 인공 원자(101)의 20개의 20면체 면이 자체-정렬되고, 20면체의 본체 중심이 유한 범위에서 랜덤하게 변한다면, 인공 원자(101)와 자연 4가 원자(303) 사이의 결합 각도는 k <111> 파동 벡터를 따라 정렬된다.
20면체 면의 자체-정렬 및 인공 핵(104)의 20면체의 본체 중심의 랜덤 공간 변동은 x-선 회절 분광학에 의해 평가될 수 있다. 이것은 자연 원자와는 달리, 인공 핵(104)이 주기적으로 반복되는 제 1 및 제 2 가장 가까운 이웃 붕소 원자의 기반구조를 보유한다는 사실에 기인한다. 인공 핵(104)의 단거리 주기적 병진 순서는 평행 20면체 면 사이의 면간 간격 d=269pm와 관련된 20면체 내의 회절 피크에 의해 검출된다. 피코결정성 옥시실라보란의 단거리 주기적 병진 순서는, 적어도 부분적으로 회절각 범위(32°< 2θ < 36°)내에 존재하는 통상적인 ω-2θ x-선 회절 하에서, 넓은 x-선 회절 피크를 특징으로 한다. 인공 핵(104)의 단거리 주기적인 병진 순서는 바람직한 조성물 범위에 걸쳐 피코결정성 옥시실라보란을 형성하는 불규칙한 보란 6면체(300)의 모서리의 검출을 지원한다.
가장 인접한-이웃 인공 핵(104) 내의 평행 면으로 인한 20면체 사이의 X-선 회절 피크는, 회절각 범위(12°< 2θ < 16°)에 포함되는 통상적인 X-선 회절 하에서 넓은 X-선 회절 피크를 집합적으로 초래한다. 통상적인 ω-2θ x-선 회절에서, X-선 입사각(ω)과 회절각(2θ)은 비교적 일정하게 유지되고, 이후 매우 광범위한 회절각에 걸쳐 집합적으로 변화한다. 통상적인 ω-2θ x-선 회절은 그 자체로 피코결정성 옥시실라보란 내에서 인공 핵(104)의 자체-정렬을 구축할 수 없다. 이러한 결함은, 통상적인 ω-2θ x-선 회절이 그레이징-입사 X-선 회절(GIXRD)에 의해 추가로 증대될 때 치유될 수 있다. 다수의 브래그 조건이 통상적인 ω-2θ x-선 회절 하에서 검출될 수 있는 반면, 각 고정된 각 X-선 입사각(ω)에 대해 GIXRD 회절에는 오로지 하나의 특정 브래그 조건만이 존재한다.
범위(6°< 2θ < 8°)의 주어진 고정 X-선 입사각(ω)에 대해, 예리한 X-선 회절 피크는, 모서리 인공 핵(104)의 평행 면들 사이의 20면체 사이의 보강 X-선 간섭으로 인해 피코결정성 옥시실라보란 내에 존재한다. 가장 가까운-이웃 모서리 인공 핵(104)의 20면체 본체 중심은 ~640pm의 제한된 유한 범위에 걸쳐 랜덤하게 분리된다. 피코결정성 옥시실라보란의 불규칙한 보란 6면체(300)에서 모서리 인공 핵(104)의 랜덤 분리는 일정 범위의 예리한 X-선 회절 피크를 초래한다. 임의의 고정된 입사각(ω)에 대해 예리한 x-선 회절 피크의 존재는 장거리 결합-배향 순서의 특성이다. 바람직한 피코결정성 옥시실라보란은 실제 예들을 통해 기술될 것이다.
본 발명의 옥시실라보란 막을 제조하는 방법은 붕소, 수소, 규소 및 산소를 함유하는 가스 증기를 대기압보다 낮은 압력으로 유지되는 밀봉된 챔버 내에서 가열된 기판 위로 통과시킴으로써 고체 막의 침전을 일으키는 화학 증기 증착이다. 바람직한 증기는 아산화 질소(N2O) 및 붕소 및 규소의 저급 수소화물이며, 디보란(B2H6) 및 모노실란(SiH4)이 가장 바람직하다. 두 수소화물은 수소 운반 가스에서 희석될 수 있다. 수소로 희석된 디보란과 모노실란, 그리고 선택적으로 아산화 질소를 ~1 내지 30torr의 압력에서 ~200℃를 초과하여 가열된 샘플 위로 통과시킴으로써, 고체 옥시실라보란 막이 기판 위에서 바람직한 조건하의 피코결정성 옥시실라보란으로 자체-조립된다.
가열은 반도체 처리 분야의 당업자에게 일반적으로 알려진 장비로 실현될 수 있다. 예로서, 몰리브덴 서셉터는 저항 또는 유도 가열될 수 있는 고체 기판 캐리어를 제공할 수 있다. 기판은 저항 가열식 석영 튜브 내에서 서셉터 없이도 가열될 수 있다. 이러한 모든 방법들에서 옥시실라보란 막이 증착되는 가열된 표면(의도된 증착 기층이 아닌)이 존재할 수 있다. 기판은 사전 증착에 의해 코팅된 가열된 표면으로부터 반응기의 가스방출을 최소화하는 저압 급속 열 화학 증기 증착에서 할로겐 램프에 의한 복사열에 의해 냉-벽 반응기에서 서셉터 없이 가열될 수 있다. 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란의 바람직한 제조 방법은 다양한 예에서의 처리가 고려된 후에 기술된다.
증착 온도가 ~350℃를 초과할 때마다, 수소화 효과는 실질적으로 제거될 수 있다. 반대로 증착 온도를 ~350℃ 미만으로 낮추면 얇은 피코결정성 고체가 상당히 수소화되어, 수소가 화학 결합에 적극적으로 포함될 수 있다. ~350℃ 미만에서 증착된 피코결정성 옥시실라보란 고체에서 수소의 상대적인 원자 농도는 산소 포함 정도에 따라 보통 10 내지 25%의 범위 내에 있다. 수소가 피코결정성 옥시실라보란 고체의 화학 결합에 적극적으로 포함되지 않을 때, 보다 구체적으로는 옥시실라보라이드 고체라 불린다. 실질적으로 산소가 없는 옥시실라보란 고체는 보다 구체적으로 실라보란 고체로 지칭된다.
산소는 개별 산소 원자에 의해 또는 물 분자의 일부로서 피코결정성 옥시실라보란 고체에 도입될 수 있다. 물 분자를 함유하는 임의의 피코결정성 옥시실라보란 고체가 함수성(hydrous)이라 지칭되는 반면, 상대적으로 무시할 수 있는 양의 물과 함께 개별적인 수소 및 산소 원자로 구성된 피코결정성 옥시실라보란 고체는 무수성이라 지칭된다. 함수성 피코결정성 옥시실라보란 고체가, 명백하게 포획된 물의 변화로 인해 시간에 따라 색 및 화학량론적 변화를 겪는 경향이 관찰되었다. 달리 명시적으로 주장하지 않는 한, 아래에 기술된 양태에서 피코결정성 옥시실라보란 고체는 무수성인 것으로 이해된다. 수화를 최소화하기 위해, 증착 반응기는 반응 챔버를 주변 습기에 대한 직접 노출로부터 차단시키는 로드-락 챔버(load-lock chamber)와 결합된다. 그러나 흡수된 수분은 샘플을 로딩하는 동안 완전히 제거하기가 어렵다.
색상 변화에 덧붙여, 수화는 붕소-대-규소 비를 변화시킬 수 있다. 옥시실라보란의 하나의 바람직한 양태에서, 붕소-대-규소 비는 이상적으로 6이다. 옥시실라보란에 수화되지 않은 원자 산소의 포함은 붕소-대-규소 비를 감소시키는 반면, 함수성 옥시실라보란에 물 분자의 포함은 붕소-대-규소 비를 증가시키는 경향이 있다. 이들 두 가지 효과는 동시에 존재할 수 있다. 무수성 옥시실라보란으로의 산소의 바람직한 도입은 아산화 질소에 의한 것이다. 붕소, 규소 및 산소 원자 중 옥시실라보란 내의 붕소의 상대적 원자 농도는 이상적으로 ~83%이다. 임의의 수화 효과가 없으면, 붕소, 규소 및 산소 원자 중 붕소의 상대적 원자 농도는 ~89%를 크게 초과하지 않다. 수화에 대한 민감성은 부분적으로 옥시실라보란 막의 상대적 산소 원자 농도와 산소가 도입되는 방법에 의존한다.
자체-조립된 피코결정성 옥시실라보란은 단결정성 규소와 같은 공유 반도체를 사용하는 전자 집적 회로에 유용한 특성을 갖는다. 옥시실라보란 고체의 전자 특성은 웨이퍼 증착 동안 처리 조건에 의해 제어된 방식으로 변형될 수 있다. 피코결정성 옥시실라보란은 장거리 결합-배향 순서를 나타낸다. X-선 광전자 분광법(XPS)은 피코결정성 옥시실라보란 내에서 붕소 1s 전자의 결합 에너지를 ~188eV로 확립하였는데, 이는 20면체 붕소 분자에서 화학 결합의 특성이다. 산소 1s 전자의 결합 에너지, ~532eV는 금속 산화물 내의 산소 1s 전자 결합 에너지와 매우 유사하며, 고체의 산소 1s 전자의 결합 에너지와는 다르다.
본 발명의 옥시실라보란 고체의 규소 2p 전자 결합 에너지는 조성 범위에 걸쳐 약 ~99.6eV의 예리한 에너지 피크를 나타낸다. 이것은 몇 가지 이유로 중요하다. 첫 번째로, 옥시실라보란 내의 2개의 에너지 피크의 부재는 Si-Si와 Si-B 결합이 동일한 결합 에너지를 가지고 있음을 의미한다. 두 번째로, 옥시실라보란피 내의 규소 2p 전자의 측정된 결합 에너지는 본질적으로 다이아몬드 격자 내의 4면체 화학 결합에 의해 형성된 단결정성 규소의 결합 에너지이다. 이산화규소에서의 규소 2p 전자 결합 에너지는 ~103.2eV이다. 옥시실라보란이 비정질 이산화규소 상에 증착될 때, 두 조성물에서 규소 2p 전자 결합 에너지에 뚜렷한 차이가 존재한다. 옥시실라보란 내의 규소 2p 전자 결합 에너지는, 피코결정성 옥시실라보란의 자체-조립에 기인한 비정질 산화물 위에 증착됨에도 불구하고, 다이아몬드 격자의 단결정성 규소의 결합 에너지이다.
화학 증기 증착 처리 조건을 적절히 제어함으로써, 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz는, 하나의 조성 극한에서 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)4Si4에 의해, 그리고 다른 조성 극한에서의 피크결정 옥시실라보란 (B2- 12H4)2Si4 2 +에 의해 구속되는 바람직한 조성 범위(2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2)로 자체-조립된다. 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz의 바람직한 조성 범위의 자체 조립은 아래에 전개될 이유들에 기인한 것이다. 바람직한 처리 조건을 보다 잘 이해하기 위하여, 옥시실라보란 (B12)xSiyOzHw의 넓은 범위(0≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤3)로 바람직하지 않은 종의 처리가 피코결정성 붕소 고체의 제한된 수의 예들에 의해 교시될 것이다.
이제, 본 발명에 따른 옥시실라보란 조성의 다양한 양태가 예들에 의해 기술되지만, 본 발명의 범위는 이에 제한되지 않는다. 당업자에 의해 이해될 수 있는 바와 같이, 본 발명은 그 사상 또는 본질적인 특징으로부터 벗어나지 않고 다른 형태로 구현될 수 있다. 이하의 개시 및 설명은 본 발명의 범위를 예시하기 위한 것이지 제한하려는 것은 아니다. 첫 번째 몇 가지 예는, (B12)xSiyOzHw의 넓은 범위(0≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤3)에서 실라보라이드와 옥시실라보란의 처리가 교시되는 2가지 예의 도움으로, 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)4Si4의 바람직한 처리를 교시한다.
실시예 1
4-점 프로브로 측정했을 때 8.7Ω/□ 저항이 되도록, 15Ω-cm의 고유저항을 갖는 직경 100mm의 단결정성 (001) p-형 규소 기판(504) 내로 인이 확산되었다. 산화막은 불화수소산 디글레이즈(deglaze)에 의해 샘플 웨이퍼로부터 제거되었다. 샘플은, "A Model for Rapid Thermal Processing" (IEEE Transactions on Semiconductor Manufacturing, Vol. 4, No. 1, 1991, p.9)에서 규르시크(Gyurcsik) 등이 기술한 유형의 급속 열 화학 증기 증착(RTCVD) 챔버에 삽입되었다. 샘플 웨이퍼를 석영 링에 로딩한 후, RTCVD 챔버는 닫히고 10mtorr의 압력까지 기계적으로 펌핑되었다. 364sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 390sccm의 유량으로 수소내 체적 7%의 모노실란 혼합물 SiH4(7%)/H2(93%)가 진공배기된 RTCVD 증착 챔버에 도입되었다.
반응 가스 유량은 3.29torr의 압력에서 안정화되었고, 여기에서 텅스텐-할로겐 램프는 30초 동안 턴온되고, 샘플 웨이퍼를 605℃로 유지하도록 조절되었다. 도 42에 도시된 바와 같이, 얇은 실라보라이드 고체(506)가 도너-도핑된 구역(505) 위에 증착되었다. 실라보라이드 고체(506)의 조성은 x-선 광전자 분광법(XPS)에 의해 연구되었다. 붕소 1s 전자의 결합 에너지는 20면체 붕소와 일치하는 187.7eV로 측정되었다. 규소 2p 전자의 결합 에너지는 단결정성 (001) n형 규소의 특징인 99.46eV로 측정되었다. 실라보라이드 고체(506)의 XPS 깊이 프로파일은 실라보라이드 고체(506) 내의 붕소 및 규소의 상대 원자 농도를 각각 86% 및 14%로 측정 하였다. 러더포드 후방산란 분광법(RBS)은 얇은 실라보라이드 고체(506)의 붕소와 규소의 상대 원자 농도를 각각 83.5%와 16.5%로 측정하였다.
얇은 실라보라이드 고체(506) 내의 상대 수소 농도는 수소 원자가 입사하는 고-에너지 헬륨 원자에 의해 탄성적으로 산란되는 수소 전방 산란(HFS)에 의해 측정되었다. 수소 전방 산란(HFS)은 다양한 샘플에서 전하 집적의 변화를 일으키는 입사 헬륨 원자의 경사각 때문에 러더퍼드 후방 산란 분광법(RBS)만큼 정량적이지 않다. 단위 입체각 당 수소 카운트가 일정하더라도, 입체각 자체는 상이한 샘플 사이에서 변할 수 있다. 수소는 검출되지 않았다. 수소가 없는 상태에서 붕소 및 규소로 구성된 임의의 고체는 실라보라이드 조성물로 지칭된다.
2차 이온 질량 분광법(SIMS) 분석은 실라보라이드 고체(506)의 11 5B/10 5B 비를 자연-발생 비 4.03으로 확립시켰다. 이 예의 실라보라이드 고체(506)에서의 임의의 수소 또는 동위원소 농축의 부재는 증착 온도에 기인한다. 실라보란의 수소화는 증착 온도가 ~350℃ 미만일 때 또는 산소가 도입될 때 실현될 수 있는데, 이는 아래의 예들에서 논의될 것이다. 본 예의 실라보라이드 고체(506)는 x-선 회절에 의해 피코결정성 붕소 고체인 것으로 확인되었다. 본 예의 피코결정성 실라보라이드 고체(506)의 GIXRD 스캔이 도 43에 도시된다. 2θ=14.50°의 회절 피크는 GIXRD 스캔의 X-선 입사각 ω=7.25°와 관련된 브래그 조건에 해당한다.
실시예 2
희석되지 않은 아산화질소(N2O)가 704sccm의 유량으로 도입되고, 2개의 수소화물 가스의 유량이 2배가 된다는 2가지를 제외하고, 실시예 1에서 상술한 절차가 수행되었다. 728sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%), 780sccm의 유량으로 수소내 체적 7%의 모노실란 혼합물 SiH4(7%)/H2(93%), 및 704sccm의 유량으로 희석되지 않은 아산화질소(N2O)가 도입되었다. 증기 유속은 9.54torr에서 안정화되었고, 여기에서 텅스텐-할로겐 램프는 30초 동안 턴온되어, 샘플 기판(504)을 605℃로 유지하도록 조절되었다. 도 44에 도시된 바와 같이, 실라보라이드 고체(507)가 도너-도핑된 구역(505) 위에 증착되었다. 얇은 실라보라이드 고체(506)의 조성은 x-선 광전자 분광법(XPS)에 의해 평가되었다.
얇은 옥시실라보란 고체(507)의 통상적인 ω-2θ XRD 스캔이 도 45에 도시된다. 2θ=13.78°및 2θ=33.07°부근의 얼룩진 회절 피크는 피코결정성 붕소 고체의 특징이다. 이것은 도 46의 GIXRD 스캔에 의해 더욱 확증되고, 2θ=13.43°에서의 회절 피크는 X-선 입사각 ω=6.70°와 관련된 브래그 조건에 대응한다. 옥시실라보란 고체(507)의 조성은 XPS 분광법에 의해 구축되었다. 붕소 1s 전자의 결합 에너지는 187.7eV이며, 규소 2p 전자의 결합 에너지는 99.46eV이고, 이는 실시예 1과 동일하다. 산소 1s 전자의 결합 에너지는 524eV이었다. XPS로 측정 한 붕소, 규소 및 산소의 상대 벌크 원자 농도는 각각 81%, 12% 및 7%이었다.
러더퍼드 후방 산란 분광법(RBS) 및 수소 전방 산란(HFS) 모두에 의해, 본 예의 옥시실라보란 막(507) 내의 붕소, 수소, 규소 및 산소의 상대 벌크 원자 농도는 각각 72%, 5.6%, 13.4% 및 9.0%로 결정되었다. 본 예의 피코결정성 붕소 고체(507)는 보란 고체가 아니고, 오히려 수소 원자가 산소에 결합되어 있을 가능성이 가장 높은 산소-풍부 조성물 (B12)2Si3 . 5O2 .5H을 더 특징으로 한다. 2차 이온 질량 분광법(SIMS)은 자연적으로 발생하는 2가지 붕소 동위원소의 비율로서 동위원소 비율 11 5B/10 5B를 실험 오차 내로 설정했다. 곧바로 확립되는 바와 같이, 11 5B/10 5B의 자연 발생 동위원소 비율의 존재는, 마이크로웨이브 복사에 응답하여 전자의 재분포를 촉진할 수 있는 뒤얽힌 회전-진동 에너지 준위의 부재를 나타낸다.
실시예 3
붕소 및 규소 하이드라이드의 열분해는 테이블상에 고정된 직경 5인치의 석영 증착 튜브를 포함하는 수평 저항-가열식 반응기 내에서 저압 화학 기상 증착(LPCVD)에 의해 수행되었다. 저항성 가열 요소는 75mm 규소 기판이 실온에서 튜브 전면의 석영 홀더에 로딩될 수 있도록, 전동식 트랙에 장착되었다. 샘플 로딩 중에 석영 벽에 흡착된 수증기는 후속 화학 반응을 위한 수증기의 소스를 제공했다. 20Ω-cm의 고유저항을 갖는 직경 75mm의 단결정성 (001) n형 규소 기판(508)이 석영 튜브 내의 석영 홀더상에 로딩되었고, 석영 홀더는 밀봉되어 30mtorr의 기본 압력까지 기계적으로 펌핑되었다.
도 47에 도시된 바와 같이, 180sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 120sccm의 유량으로 수소내 체적 10%의 모노실란 혼합물 SiH4(10%)/H2(90%)을 도입함으로써, 붕소-풍부 막(509)이 (001) n-형 규소 기판(508)상에 증착되었다. 가스 유량은 360mtorr의 증착 압력에서 안정화되었다. 동력을 받은 가열 요소는 샘플 위로 옮겨졌다. 석영 튜브와 석영 샘플 홀더의 열적 질량으로 인해, 증착 온도는 ~20분의 온도 상승 후 230℃에서 안정화되었다. 열분해는 230℃에서 8분 동안 지속되었고, 이때 전동식 가열 요소는 원위치 되었고, 반응성 가스가 확보되었다. 실라보란 막(509)내의 붕소 및 규소의 상대 원자 농도는 상이한 유형의 분광법에 의해 측정되었다.
실라-보란 막(509)의 X-선 광전자 스펙트럼 분석(XPS) 깊이 프로파일이 수행되었다. 실라보란 막(509) 내의 산소는 석영 벽으로부터의 수증기의 배출에 기인한다. 도 48은 실라보란 고체(509)내의 붕소, 규소 및 산소의 상대적인 원자 농도를 각각 85%, 14% 및 1%인 것으로 도시한다. 붕소 1s 전자의 결합 에너지는 20면체 붕소 분자 내의 결합의 특징인 187eV였다. 규소 2p 전자의 XPS 결합 에너지는 (001) 단결정성 규소 내의 규소 2p 전자의 특성인 99.6eV였다. 산소 1s 전자의 XPS 결합 에너지는 532eV로 측정되었다. 러더퍼드 후방 산란 분광법(RBS)에 의한 고체(509)의 깊이 분석은 붕소 및 규소의 상대 벌크 원자 농도를 각각 82.6% 및 17.4%로 측정했다.
도 49의 오제(Auger) 전자 분광법(AES) 깊이 프로파일은, 실라보란 고체(509)내의 붕소, 규소 및 산소의 상대 원자 농도를 각각 73.9%, 26.1% 및 0.1%인 것으로 도시한다. 고체(509)의 두께는 XPS, AES 및 RBS에 의해 998Å, 826Å 및 380Å으로 설정되었다. 붕소, 수소 및 규소의 상대적인 벌크 원자 농도는본 예의 실라보란 고체(509)의 RBS/HFS 깊이 프로파일에 의해 66.5%, 19.5% 및 14.0%로 모두 설정되었다. 임의의 동위원소 농축의 존재를 설정하기 위해, 2차 이온 질량 분광법(SIMS) 깊이 프로파일이 수행되었다. 붕소 11 5B에 대한 붕소 10 5B의 동위원소 농축은 SIMS 깊이 프로파일에 의해 입증되었다. 자연 발생 11 5B/10 5B 비율이 4.03인 반면, SIMS 분석은 실라보란 고체(509)내의 11 5B/10 5B 비율을 3.81로 측정했다.
실시예 3의 막은 산소의 작은 상대적 원자 농도가 물의 형태로 여겨지므로 실라보란 고체(509)로 지칭된다. 결과적으로, 이 막은 수화 실라보란 고체(509)로 더 잘 지칭된다. 도 39의 통상적인 ω-2θ XRD 회절 패턴 및 도 41의 GIXRD 회절 패턴은 둘 모두 실시예 3의 수화 실라보란 고체(509)로부터 얻어졌다. 그 결과, 수화 실라보란 고체(509)는 위의 정의에 의해 피코결정성 보란 고체이다. 도 39의 수화 실라보란 고체(509)의 통상적인 ω-2θ XRD 회절 패턴은 실질적으로 도 45의 옥시실라보란 고체(507)의 회절 패턴이고, 피코결정성 붕소 고체는 붕소 11 5B에 대한 붕소 10 5B의 동위원소 농축에 의해 근본적으로 구별된다. 이 구별은 본 발명의 바람직한 양태에 영향을 미친다.
본 발명의 한 가지 목적은, 붕소 11 5B에 대한 붕소 10 5B의 동위원소 농축을 특징으로 하는 엔트로피의 보상되지 않은 증가에 기인한 마이크로파 복사에 응답하여 회전-진동 에너지 준위들 사이에서 전자의 재분포를 촉진시키는 자체-조립된 피코결정성 옥시실라보란의 새로운 부류를 확립하는 것이다. 마이크로파 복사에 의한 이러한 전자의 재분포의 신규성과 유용성은 다른 예들에 의해 더 잘 이해될 수 있다.
실시예 4
도 50을 참조하면, 30Ω-cm의 고유저항을 갖는 100mm 직경의 단결정성 (001) p-형 규소 기판(510)이 대기로부터 증착 챔버를 차단하는 로드-록 시스템에 의해 EMCORE D-125 MOCVD 반응기 내의 저항-가열된 몰리브덴 서셉터상에 삽입된다. 챔버는 50mtorr 미만으로 펌핑되고, 거기서 360sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 1,300sccm의 유량으로 수소내 체적 2%의 모노실란 혼합물 SiH4(2%)/H2(98%)가 챔버내에 도입되었고, 이후 반응 가스가 혼합되었다. 가스 유량의 안정화시, 챔버 압력은 9torr로 조절되었고, 몰리브덴 서셉터는 1,100rpm으로 회전되었다.
기판 온도는 저항-가열형 회전 서셉터에 의해 280℃로 증가되었다. 280℃의 증착 온도에서 안정화되면, 화학 반응은 5분 동안 진행되었고, 여기서 서셉터 가열은 정지되고, 샘플은 증착 챔버로부터 제거되기 전에 80℃ 미만으로 냉각되었다. 폴리머 반투명 색을 갖는 얇은 막(511)은 도 50에 도시된 바와 같이 기판(510)상에 증착되었다. 실라보란 고체(511)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 166nm로 측정되었다. 실라보란 고체(511)는 결정립 구조의 징후가 없이 매끄러웠다. 실라보란 고체(511)는 눈에 보이는 수화 효과를 나타내지 않았다. 도 51의 XPS 깊이 프로파일은 벌크 고체(511) 내의 붕소와 규소의 상대적 원자 농도를 각각 89%와 10%로 측정하였다.
RBS 및 HFS 분석은 붕소, 수소 및 규소의 상대 원자 농도를 66%, 22% 및 11%로 결정하였다. 본 예의 실라보란 고체(511)는, 본 예의 실라보란 고체(511)가 측정 가능한 수화 효과를 나타내지 않았다는 점을 제외하고는 실시예 3의 실라보란 고체(509)와 매우 유사하다. 실라보란 고체(511)의 전기적 특성은 수은 프로브에 의한 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 실라보란 고체(511)의 전류-전압 특성의 선형 그래프 및 로그-로그 그래프는 도 52 및 도 53에 도시된다. 실라보란 고체(511)의 비선형 전류-전압 특성은 도 53에 따라 옴의 법칙으로부터 이완의 시작을 넘어 벗어나는 공간-전하-제한 전도 전류에 기인한다.
임의의 고체에서의 공간-전하-제한 전류 전도는 "Electronic Processes in Ionic Crystals"(Oxford University Press, second edition, 1948, pp.168-173)에서 모트와 거어니(Mott and Gurney)에 의해 제안되었다. 진공관 디바이스의 칠드 법칙(child's law)과 유사하게, 모트와 거어니는 고체 유전체가 개재된 전극 사이의 공간-전하-제한 전류 밀도(J)가 인가된 기전력(V)에 따라 2차적으로 변하는 것을 전개하였고, 여기서, d는 전극 분리간격이고, μ는 전하 이동도이고, ε는 고체-상태 유전체 또는 반도체의 유전율이다. 모트-거어니 법칙은, 가우스 법칙에 따른 전계의 소멸되지 않는 발산으로 인해 단극성 초과 이동 전하가 존재할 때마다, 충족된다. 전개될 것으로 예상되는 바와 같이, 피코결정성 옥시실라보란에서의 공간-전하-제한 전도 전류는 종래 기술에서 지금까지 알려지지 않은 전하 전도 메커니즘에 기인한다.
전하 중성이 보존되도록 순 전하 밀도가 임의의 고체에서 소멸될 때, 전도 전류 밀도(J)는 아래 관계에 따른 옴의 법칙에 따라 V에 대해 선형적으로 변화하며, 여기서 n은 이동-전하 농도이다. 전도 메커니즘 사이의 구분은 완화시간 τ와 관련된다.
고체 내에서 전도 전류 밀도는 옴의 법칙, 식(65) 및 모트-거어니 법칙, 식(65)에 의해 통상적으로 구속된다. 옴의 법칙이 충족되면, 이동-전하 전이 시간 t는 전하 중성이 이와 같이 유지되도록 완화시간 τ보다 필연적으로 커야 한다. 전이 시간이 완화 시간보다 작으면, 전도 전류는 모트-거어너 법칙에 따라 공간-전하-제한된 상태가 된다. 공간-충전-제한 전류의 조건은 다음과 같다:
모트 및 거어니에 의한 고체-상태의 공간-전하-제한 전도의 전개는, 유전체에 내재된 낮은 이동-전하 밀도로 인해 유전체에 집중되었다. 그러나 유전체는 대개 모바일 공간-전하의 존재에 대립하는 큰 포획 밀도를 갖는다. "Simplified Theory of Space-Charge-limited Currents in an Insulator with Traps"(Physical Review, Vol. 103, No. 6, 1956, p.1648)에서 램퍼트(Lampert)에 의해 구축된 바와 같이, 반도체 내의 단일-캐리어의 전류-전압 특성은 일반적으로 옴의 법칙, 모트-거어니 법칙 및 트랩-필드형 제한 곡선의 3개 곡선에 의해 구속된다. 2차 전류-전압 의존성은 2-캐리어 전하 전도에 대한 3차 의존성으로 확장된다.
실시예 5
아산화질소가 40sccm의 유량으로 도입된다는 한 가지를 제외하고 실시예 4에 기술된 절차가 수행되었다. 도 54에 도시된 바와 같이, 폴리머 반투명 색을 갖는 얇은 옥시실라보란 막(512)이 (001) 단결정성 p-형 규소 기판(510)상에 증착되었다. 옥시실라보란 막의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 159nm로 측정되었다. 도 55의 XPS 깊이 프로파일은 벌크 옥시실라보란 고체(512) 내의 붕소, 규소 및 산소의 상대적 원자 농도를 각각 88.0%, 10.4% 및 1.6%로 결정했다. 산소의 포함은 실시예 4의 도 50의 실라보란 고체(511)를 본 예의 도 54의 옥시실라보란 고체(512)로 변환시켰다. 산소의 혼입은 본 예의 옥시실라보란 고체(512)를 실시예 4의 실라보란 고체(511)에 대해 변화시켰다.
본 예의 옥시실라보란 막(512)의 전기 임피던스는 수은 프로브에 의해 제공되는 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성의 선형 그래프 및 로그-로그 그래프는 각각 도 56 및 도 57에 도시되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스는 실시예 4의 실라보란 고체(511)에 비해 증가되었다. 실라보란 고체(511) 내의 공간-전하-제한 전류가 4차 전류-전압 특성에서 포화된 반면, 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 공간-전하-제한 전류는 도 57에 도시된 바와 같이 5차 전류-전압 특성에서 포화되었다. 공간-전하 전류는 이동 전하 드리프트에 의해 제한된다.
실시예 6
아산화질소의 유량이 40sccm에서 80sccm으로 증가된 한 가지를 제외하고, 실시예 5에 기술된 절차가 수행되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 두께는 가변 각도 분광 타원계측법에 의해 147nm로 측정되었다. 도 58의 XPS 깊이 프로파일은 벌크 옥시실라보란 고체(512) 내의 붕소, 규소 및 산소의 상대적 원자 농도를 각각 88.1%, 9.5% 및 2.5%로 결정했다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512) 내의 붕소의 상대 원자 농도는 실시예 5의 옥시실라보란 고체(512)와 동일하다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512) 내의 규소의 원자 농도는 실시예 5의 옥시실라보란 고체(512)의 규소 원자 농도에 비해 감소되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512) 내의 산소의 벌크 원자 농도는 실시예 5의 피코결정성 옥시실라보란 고체(512)의 산소 벌크 원자 농도에 비해 증가하였다.
RBS 및 HFS 분석은 붕소, 수소, 규소 및 산소의 벌크 상대 원자 농도를 63%, 23%, 11% 및 3%로 측정하였다. 산소의 상대적인 원자 농도는 RBS 검출 한계에 가깝기 때문에 정확하지 않다. 본 예의 옥시실라보란 막의 임피던스는 수은 프로브에 의해 얻어진 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 측정되었다. 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성의 선형 그래프 및 로그 그래프는 각각 도 59 및 도 60에 도시되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성은 실시예 5의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성보다 약간 큰 임피던스를 나타냈다.
실시예 7
아산화질소의 유량이 80sccm에서 100sccm으로 증가된 한 가지를 제외하고는 실시예 6에서 기술된 절차가 수행되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 140nm로 측정되었다. 도 61의 XPS 깊이 프로파일은 옥시실라보란 고체(512)의 붕소, 규소 및 산소의 상대 원자 농도를 각각 85.9%, 10.7% 및 3.4%로 측정했다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스는 수은 프로브에 의해 얻어진 2개의 스위핑 신호를 통해 HP-4145 분석기에 의해 측정되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 전류-전압 특성의 선형 그래프 및 로그-로그 그래프가 도 62 및 도 63에 도시되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)는 실시예 6의 것보다 약간 더 높은 임피던스를 나타내었다.
실시예 8
아산화질소의 유량이 100sccm에서 300sccm으로 증가된 한 가지를 제외하고, 실시예 7에 기술된 절차가 수행되었다. 본 예의 얇은 옥시실라보란 고체(512)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 126nm로 측정되었다. 도 64의 XPS 깊이 프로파일은 본 예의 옥시실라보란 고체(512)에서의 붕소, 규소 및 산소의 상대 원자 농도를 83.4%, 10.5% 및 6.2%로 측정하였다. 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스는 HP-4145 파라미터 분석기로 측정되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성의 선형 그래프 및 로그-로그 그래프가 도 65 및 도 66에 도시되었다.
실시예 9
아산화질소 유량을 300sccm에서 500sccm으로 증가시킨 것을 제외하고 실시예 8의 절차가 수행되었다. 본 예의 얇은 옥시실라보란 고체(512)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 107㎚로 측정되었다. 도 67의 XPS 깊이 프로파일은 본 예의 벌크 옥시실라보란 고체(512) 내의 붕소, 규소 및 산소의 상대 원자 농도를 82.4%, 10.0% 및 7.6%로 설정하였다. RBS 및 HFS 분석은 붕소, 수소, 규소 및 산소의 벌크 상대 원자 농도를 66%, 20%, 9% 및 5%로 설정했다. 산소의 상대적인 원자 농도는 RBS 검출 한계에 가깝다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스는 수은 프로브에 의해 얻어진 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 본 예의 옥시실라보란 고체(512)의 임피던스 특성의 선형 그래프 및 로그-로그 그래프가 도 68 및 도 69에 도시되었다.
본 예의 옥시실라보란 고체(512)는 산소가 풍부하여, 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz의 바람직한 조성 범위(2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2) 내에 존재하지 않지만, 옥시실라보란(B12)xSiyOzHw의 더 넓은 조성 범위(0≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤3)에 포함된다. 피코결정성 옥시실라보란이 단결정성 규소의 표면 페르미 준위를 고정해제하여, 단결정성 규소의 표면 전기화학 전위를 조절하고, 동시에 전기를 전도하는 것이 중요하다. 이 특성을 보다 충분히 이해하기 위해, 전기화학 정류기가 단결정성 규소로 형성된 예를 고려하는 것이 목적이다.
종래 기술에서는, 상이한 일 함수의 단결정성 규소 구역과 결합된 재료 사이의 이동-전하 확산과 관련된 바람직하지 않은 접촉 전위로 인해, 전기 전하를 또한 도통시키면서, 금지된 에너지 구역을 통해 단결정성 규소 구역의 전기화학적 전위를 변화시키는 것은 가능하지 않다. 이러한 결함은 실제 예를 통해 자체-조립된 피코결정성 옥시실라보란에 의해 치유된다.
실시예 10
단결정성 규소가 직경 100mm 및 두께 525㎛의 (001) 붕소-도핑 p-형 단결정성 기판(521) 위에 에피택셜 증착되었다. 축퇴 단결정성 규소 기판(521)의 고유저항은 0.02Ω-cm이고, 이는 ~4×1018㎝-3의 억셉터 농도에 해당한다. 비축퇴 p-형 단결정성 규소 층(522)이 규소 기판(521)상에 증착되었다. 에피택셜 규소 층(522)은 15㎛의 두께 및 2Ω-cm의 고유저항을 가지며, 이는 ~7×1015㎝-3의 억셉터 불순물 농도에 해당한다. 모든 산화물은 불화수소산 디글레이즈에 의해 제거되었다. 산성 디글레이즈 이후, 규소 기판(521)은 주변으로부터 증착 챔버를 차단시키는 로드-록 시스템에 의해 EMCORE MOCVD 반응기 내의 저항-가열된 서셉터 상에 삽입되었다. 증착 챔버는 50mtorr 미만으로 펌핑되었고, 거기서, 150sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 300sccm의 유량으로 수소내 체적 2%의 모노실란 혼합물 SiH4(2%)/H2(98%)가 증착 챔버 내에 도입되었다. 아산화질소(N2O)는 100sccm의 유량으로 도입되었다.
가스는 증착 챔버에 들어가기 전에 혼합되도록 허용되었다. 반응 가스의 안정화시, 챔버 압력은 서셉터가 1,100rpm으로 회전되는 동안 1.5torr로 조절되었다. 기판 온도는 2분 동안 230℃로 증가되었다. 서셉터 온도는 추가로 260℃로 증가되었고, 거기서 서셉터는 안정화되었고, 화학 반응은 12분 동안 진행되도록 허용되었다. 서셉터 가열이 확보되었고, 샘플은 증착 챔버에서 제거되기 전에 반응 가스에서 80℃ 이하로 냉각되도록 허용되었다. 옥시실라보란 막(523)이 증착되었다. 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 12.8nm로 측정되었다. 두께 때문에, 옥시실라보란 막(523)은 착색을 나타내지 않았다.
알루미늄은 종형 증발기 내에서 전체 기판(521) 배면에 걸쳐 증발되었고, 이후 알루미늄의 유사한 층은 종형 증발기 내에서 섀도 마스크를 통해 옥시실라보란 막(523) 상에 증착되었다. 도 70에 도시된 바와 같이, 상부측 알루미늄은 캐소드 전극(524)을 형성하였고, 후면측 알루미늄은 애노드 전극(525)을 형성하였다. 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 전기적 특성은, 마이크로프로브에 의해 애노드 전극(525) 및 캐소드 전극(524)으로부터 얻어진 스위핑 신호를 통해, HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 선형 전류-전압 특성은 도 71 및 도 72 내에서 2가지 별개의 전류-전압 범위로 도시되었다. 전기화학 정류기(520)는 표면 전기화학 전위의 변동에 의해 p-n 접합의 도움 없이, 비대칭 전기 전도성을 달성한다.
도 71에 도시된 바와 같이, 캐소드 전극(524)이 애노드 전극(525)에 대해 음으로 바이어스(순방향-바이어스)될 때 상당히 큰 전류가 흐른다. 캐소드 전극(524)이 애노드 전극(525)에 대하여 양으로 바이어스(역-바이어스)될 때, ~1V 넘어 증가된 역-바이어스를 통해 훨씬 더 작은 전류가 증가한다. 증가된 역-바이어스 전류는 비-이상적인 공정 조건으로 인한 유해한 계면 효과에 기인한 것으로 여겨진다. 순방향-바이어스 및 역-바이어스 로그 전류-전압 그래프가 도 73 및 도 74에 도시되었다. 비대칭 전류 전도는 내장된 전계로 인한 것이다.
실시예 11
아산화 질소(N2O)의 유량이 20sccm에서 65sccm으로 증가된 한 가지를 제외하고, 실시예 10에 기술된 절차가 수행되었다. 본 예의 옥시실라보란 막(523)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 12.4nm로 측정되었다. 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 전기적 특성은 마이크로프로브에 의해 애노드 전극(525) 및 캐소드 전극(524)으로부터 얻어진 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 이러한 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 선형 전류-전압 특성은 도 75 및 도 76에서 2개의 상이한 범위로 도시된다. 순방향-바이어스 및 역-바이어스 로그 전류-전압 그래프가 도 77 및 도 78에 도시된다. 본 예의 옥시실라보란 막(523)의 벌크 조성이 실질적으로 원형의 옥시실라보란 (B2- 12H4)2Si4O2+ 2의 벌크 조성이지만, 이후 논의될 이유 때문에 정류가 이상적이지 않은 것으로 보인다.
실시예 12
260℃에서 반응 시간이 12분에서 6분으로 감소된 한 가지를 제외하고 실시예 11에서 상술한 절차가 수행되었다. 본 예의 옥시실라보란 막(523)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 7.8㎚로 측정되었다. 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 전기적 특성은 2개의 마이크로프로브에 의해 애노드 전극(525) 및 캐소드 전극(524)으로부터 얻어진 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 본 예의 p-아이소타입 전기화학 정류자(520)의 선형 전류-전압 특성은 도 79 내지 도 81의 3개의 상이한 전류-전압 범위로 도시된다. 순방향-바이어스 및 역-바이어스의 로그 전류-전압 특성은 도 82 및 도 83에 제공된다. 본 예의 정류 특성은 대부분 더 얇은 막(523)으로 인해 실시예 10 및 실시예 11에 비해 향상된다.
실시예 13
아산화질소(N2O)가 전혀 도입되지 않은 것을 제외하고, 실시예 12의 절차가 수행되었다. 도 84에 나타낸 실라보란 막(526)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 11.4nm로 측정되었다. 디바이스(520)의 전기적 특성은 마이크로프로브에 의해 애노드 전극(525) 및 캐소드 전극(524)으로부터 얻어진 스위핑 신호를 통해 HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 디바이스(520)의 선형 전류-전압 특성은 도 85 및 도 86에 도시된다. 순방향-바이어스 및 역-바이어스의 로그 전류-전압 그래프는 도 87 및 도 88에 도시된다.
피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 및 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 사이의 근본적인 차이점은 산소의 결정적인 역할로 인해 실시예 11과 실시예 13의 전기화학 디바이스(520)의 정류의 근본적인 차이점에 의해 예시된다. 이들 예의 디바이스(520)의 차이는 피코결정성 막(523 및 526)의 산소 농도이다. 이제, 도 75를 참조하면, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 전류는 캐소드 전극(524)이 애노드 전극(525)에 대해 점점 순방향-바이어스(즉, 음으로-바이어스)됨에 따라 상당히 증가한다. 도 77에 도시된 바와 같이, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류기(520)의 순방향-바이어스 전류는 저-전류에서 바이어스 전압에 따라 선형적으로 증가하고, 완화 전압을 넘어 4차 전압 의존성에 따라 증가한다. 실시예 11의 정류기(520)의 순방향-바이어스 전류-전압 특성은 완화 전압 넘어 옥시실라보란 막(523)에 의해 공간-전하-제한되고, 거기서 전이 시간은 완화 시간보다 짧다.
전기화학 정류기(520)가 역-바이어스되는 경우 다른 상황이 발생한다. 도 75를 참조하면, 실시예 11의 p-아이소타입 전기화학 정류자(520)의 전류는, 캐소드 전극(524)이 애노드 전극(525)에 대해 역-바이어스(즉, 양으로 바이어스)됨에 따라 감소된 비율로 증가한다. 이것은 실시예 11의 옥시실라보란 막(523)이 거의, 폐쇄-쉘 전자 구성의 고체를 구성하는 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2인 사실에 기인한다. 도 77의 로그-로그 그래프에 의해 표현된 전도 전류는 주입된 전하 플라즈마의 특성이다.
전하 플라즈마가 반도체 또는 유전체에 주입될 때, 전류 밀도 및 전압은 충분히 높은 레벨의 전하 주입이 전하 중립성의 파괴로 인해 공간-전하-제한 전류 밀도를 초래할 때까지 선형적으로 변화한다. 반도체에서의 높은-준위의 전하 주입은 전압에 대한 공간-전하-제한 전류 밀도의 2차 의존성을 초래하는 경향이 있는 반면, 유전체에서의 높은-준위의 전하 주입은 전압에 대한 공간-전하-제한의 3차 의존성을 초래하는 경향이 있다. 반도체와 유전체 사이의 주된 차이점은 반도체가 음의 또는 양의 극성의 큰 이동-전하 농도를 특징으로 하는 반면, 유전체는 무시할만한 이동-전하 농도를 특징으로 한다는 점이다.
원칙적으로, 도 77에 도시된 정류기(520)의 로그-로그 전류-전압 특성은, 실시예 11의 옥시실라보란 막(523)이 유전체의 것과 유사한 이상적으로 폐쇄된-쉘 전자 구성을 갖는 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2의 벌크 구성을 갖기 때문에, 유전체에 주입된 전하 플라즈마의 특성이어야 한다. "Current Injection in Solids"라는 제목의 서적(Academic Press, 1970, pp. 250-275)에서 램퍼트(Lampert)와 마크(Mark)에 의해 구축된 바와 같이, 이동-전하 확산은 어느 한 접촉의 확산 길이 내에서 임의의 유전체의 플라즈마-주입 전류-전압 특성을 압도하여, 전류 밀도가 전압에 따라 기하급수적으로 변한다. 유전체 길이가 확산 길이보다 훨씬 큰 경우, 이동-전하 드리프트는 전류-전압 특성을 압도하여, 전류가 완화 전압(Vτ)까지의 전압에 따라 선형적으로 변화하고, 거기서 입방체 변형으로 공간-전하-제한된다.
예를 들어, 램퍼트와 마크에 의한 위의 참조문헌에 따라, 4mm의 고유 규소 구역 길이를 갖는 규소 p-i-n 다이오드는 10V의 완화 전압을 넘어 인가 전압에 대한 전류밀도의 3차 의존성을 갖는 공간-전하-제한 전류-전압 특성을 나타낸다. p-i-n 다이오드의 진성 규소 구역의 길이가 대략 1mm로 감소하면, 전류 밀도는 이동-전하 확산의 지배로 인하여 인가된 전압에 따라 기하급수적으로 변한다. 다시 도 77를 참조하면, 실시예 11의 전기화학 정류기(520)는 단지 12.4nm의 얇은 옥시실라보란 막(523) 내에서 드리프트 공간-전하-제한 전류-전압 특성을 가지며, 이는 실질적으로 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2의 벌크 구성인 벌크 조성을 갖는다.
이것은 외부 이동-전하 농도가 옥시실라보란 막(523)의 디바이 길이가 대략 4nm보다 작을 정도로 충분히 큰 경우에만 가능하다. 바람직한 조성 범위(2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2)에 걸쳐 자체-조립된 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz의 외부 이동-전하 농도는, 이상적으로 대칭인 핵 구성을 가진 붕소 20면체의 핵 전기 4중극 모멘트에 기인하여, 이상적으로 
근처에서 일정하다. 외부 농도(p0)는 밴드갭 축소의 개시에 기여하는 단결정성 규소에서의 불순물 도핑 농도에 대응한다. 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz은, 폐쇄-쉘 전자 구성 및 또한 규소에서 밴드갭 축소의 시작 근처에서 외부 이동-전하 농도를 나타낸다는 점에서 새로운 구성이다.
바람직한 조성물 범위(2≤x≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2)에 걸쳐 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz에서의 전하 전도의 주요한 요소는 붕소 20면체의 핵 전기 4중극 모멘트로부터 초래되는 불변성 외부 전하 농도(p0)이고, 결과적으로 통상적인 반도체 불순물 도핑에 의해 영향을 받지 않는다. 외부 전하 농도(p0)는 옥시실라보란 막에서의 산소의 혼입에 의해 영향을 받지 않는다. 이를 이해하기 위해 식 (66)-식 (67)이 결합되어, 다음 관계를 얻는다.
완화 시간(τ)은 전하 이동도(μ)와 외부 전하 농도(p0) 모두에 의존하는 반면, 이완 전압(Vτ)은 선호 조성 범위(2≤X≤4, 3≤y≤5, 0≤z≤2)에 걸쳐 피코결정성 옥시실라보란 (B12H4)xSiyOz에서 불변성인 후자에 의존한다. 결과적으로, 공통 두께를 갖는 옥시실라보란 막은 공통 완화 전압(Vτ)을 갖는다. 실시예 13에 따라 증착된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 고체(526)는 도 87 및 도 88에서 11.4nm의 두께 및 완화 전압(
)을 나타낸다. 실시예 11에 따른 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 고체(523)는 도 77 및 도 78에서 12.4nm의 두께 및 완화 전압(
)을 나타낸다. 실시예 13에 따라 증착된 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 고체(526) 및 실시예 11에 따른 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 고체(523)가 공통 완화 전압(Vτ)을 갖지만, 이들은 상이한 전하 이동도(μ)로 인해 상이한 전도율(σ)을 갖는다. 결과적으로, 엔탈피는 본질적으로 일정하여, 전하 확산이 근본적으로 혼합의 엔트로피에 기인한다.
이중 폴라론 홀-쌍은 약 2개의 디바이 길이만큼 포노볼테익 전지(400)의 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)으로 확산된다. 구역(401 및 402)의 야금학적 접합부에 근방의 공간-전하 구역에서, 개방-회로 전계(E)는 도 21의 구역(402) 내의 옥시실라보란 이중 양이온으로부터 나와, 포노볼테익 전지(400)의 구역(401) 내의 실라보란 이중 음이온에서 종료된다. 전계 라인이 전하 쌍과 관련되고, 전계의 확장이 구역(402) 내로 약 2 디바이 길이의(LD)이므로, 포노볼테익 전지(400)의 결합 구역(401 및 402) 사이의 개방-회로 전계(E)는 제 1 근사에 의해 다음과 같이 주어진다.
양자 열중성자화에 의해 생성된 플랑크 공진기가 3k의 이상적인 열용량을 가지므로, 식 (69)의 전계는 다음과 같이 된다.
실온에서, 식(70)에 따른 전계(E)는 ~4nm의 디바이 길이(LD)에 대해 ~5×104V/cm이다. 도 21의 포노볼테익 전지(400)의 캐소드 구역(402)의 두께가 확산 길이보다 작은 경우에만, 식 (70)의 개방-회로 전계는 결합된 애노드와 캐소드 구역(401 및 402) 사이의 개방-회로 기전력(V)으로서 부분적으로 나타날 것이다. 상온에서 전계에 저장된 전기 에너지는 ~39meV이다. 식 (70)의 전계는, 공간-전하-제한 전류 밀도가 적어도 부분적으로 확산 제한될 경우, 그리고 오로지 이 경우에만 외부 전극에서 나타날 수 있다.
위의 예들에서 가장 얇은 피코결정성 옥시실라보란 막이 실시예 12에서 7.8㎚인 반면, 공간-전하-제한 전류 밀도가 적어도 부분적으로 이동 전하의 확산에 기인하기 때문에 막 두께는 충분히 얇지 않다. 포노볼테익 전지(400) 내의 외부 캐소드 전극(403)과 외부 애노드 전극(403) 사이의 개방-회로 전압(Vout)을 발생시키기 위해, 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)의 두께는 ~4nm보다 작아야 한다. 이것은 아래 예에서 기술하는 바와 같이 문제를 야기한다.
실시예 14
도 89를 참조하면, 5Ω-cm의 고유저항을 갖는 100mm 직경의 단결정성 (001) p-형 규소 기판(527)이 증착 챔버를 차단하는 로드-록 시스템에 의해 EMCORE D-125 MOCVD 반응기 내의 저항-가열된 몰리브덴 서셉터상에 로딩되었다. 증착 챔버는 50mtorr 미만으로 펌핑되었고, 거기서 150sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 300sccm의 유량으로 수소내 체적 2%의 모노실란 혼합물 SiH4(2%)/H2(98%)가 증착 챔버 내에 도입되었다. 동시에 희석되지 않은 아산화질소(N2O)가 20sccm의 유량으로 도입되었다. 반응 가스는 증착 챔버에 들어가기 전에 함께 혼합되도록 허용되었다. 반응 가스의 안정화시, 챔버 압력은 서셉터가 1,100 rpm으로 회전되는 동안 1.2torr로 조절되었다. 기판 온도는 온도를 더 높이기 전에 저항-가열 서셉터에 의해 230℃로 증가되었다.
2분 후, 서셉터 온도는 260℃로 추가로 상승되어 안정화되었고, 화학 반응은 12분 동안 진행되었다. 서셉터 가열은 확보되었고, 샘플은 증착 챔버에서 제거되기 전에 반응 가스 내에서 80℃ 미만으로 냉각되었다. 도 89에 도시된 바와 같이, 얇은 옥시실라보란 막(528)이 규소 기판(527)상에 증착되었다. 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 8.2nm로 설정되었다. 작은 두께는 유해한 비정상을 옥시실라보란 막(528) 내에 도입한다.
본 예의 옥시실라보란 막(528)의 X-선 광전자 분광법(XPS)은 작은 두께에 의해 방해받았다. XPS는 다수의 반복된 표면 측정 사이에서 샘플의 아르곤 스퍼터링에 의해 깊이 프로파일을 설정하는데 사용할 수 있는 표면 분석 방법이다. 광전자는 실제 표면에 국한되지 않고, 오히려 5.0nm 이상의 표면 아래의 깊이에서 방출될 수 있다. 깊이 프로파일 해상도를 더 양호하게 개선하기 위해, 광전자의 탈출 깊이가 2.5nm 정도가 되도록 이탈 각도는 20°로 감소되었다. 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 두께가 8.2nm이기 때문에, 각각의 벌크 측정값은 계면 효과를 그것으로 통합시킨다. 최고의 데이터 포인트는 각 계면에서 오로지 4.1nm이다. 이러한 이해를 조건으로, 도 90의 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 XPS 깊이 프로파일은, 피크 붕소 농도에서 붕소, 규소 및 산소의 상대 벌크 원자 농도를 83.4%, 11.1% 및 5.5%로 결정했다.
피크 붕소 농도에서의 조성물은 원형 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2에 따른다. 유해한 조성 변동(실제 및 측정 이상)은 계면들 모두의 근처에서 발생한다. 본 예에서 XPS 깊이 프로파일에 의해 측정된 원형 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 내의 조성 편차는 내부 광전자의 결합 에너지, 특히 규소 2p 전자 결합 에너지의 변화에 관련된다. 산소 1s 전자 결합 에너지는 표면에서 531.5eV로, 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 중간 부근에서 531.4eV로, 그리고 규소 기판(527) 부근에서 530.8eV로 측정되었다. 본 예의 붕소 1s 전자 결합 에너지는 XPS에 의해, 표면에서 187.3eV로, 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 중간에서 187.6eV로, 그리고 규소 기판(527) 근처에서 187.6eV로 측정되었다. 위의 결합 에너지는 거의 이상적이다.
이들 결합 에너지는 위의 이전의 예에서 XPS에 의해 측정된 붕소 결합 에너지와 일치한다. 그러나 다른 모든 예와 상당히 다른 것은, 표면 근처의 규소 2p 전자 결합 에너지에 이중 에너지 피크의 존재이며, 낮은 피크는 99.7eV이다. 규소 2p 전자의 결합 에너지는 옥시실라보란 막(528)의 중간 및 규소 기판(527) 근처에서 99.3eV이다. 이 단일 에너지 피크의 결합 에너지는 위에서 개시된 종래 예에서의 단일 에너지 피크와 일치한다. 본 예와 유사한 피코결정성 옥시실라보란 고체의 열처리 프로파일이 도 91에 도시된다. 온도는 세로축을 따라 표시되고, 경과 시간은 횡좌표를 따라 초 단위로 표시된다.
도 91에서 냉각 시간이 12분(840초에서 1680초까지)인 것을 주목할 만하다. 막 무결성은 더 신속한 냉각으로 개선될 수 있다. 본 예의 옥시실라보란 막(528)의 바람직하지 않은 표면 산화는 샘플 냉각 중에 발생하는 것으로 공지되어 있다. 이러한 유해한 산화는 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)에서 제거되어야 한다. 과도한 산소 및 규소는 바람직한 온도로의 온도 상승 동안 도입된 자연 산화물 및 다른 흡착된 오염물로 인해 규소 기판(527) 근처의 옥시실라보란 막(528)에 혼입되는 것이 추가로 공지되어 있다. 도 34의 고-해상도 투과 전자 현미경 사진(HRTEM)에 도시된 바와 같이, 유해 계면 층(503)은 ~2nm 두께이다. 계면 층은 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)의 성공적인 동작을 방해한다.
피코결정성 애노드 구역(401) 및 캐소드 구역(402)의 조성물의 유해한 변동을 치유하기 위해, 도 21의 포노볼테익 전지(400)는 원 위치에서 불변의 증착 온도로 처리되어야 한다. 포노볼테익 전지(400) 내의 금속 전극(403)은 적합한 알루미늄 전구체를 사용하여 MOCVD 증착에 의해 원 위치에 증착된다. 하나의 이러한 전구체는 트리메틸아민 알란(TMAA) H3AlN(CH3)3이다. TMAA에 의한 알루미늄 나노와이어의 증착은 벤슨(Benson) 등에 의해 "Chemical Vapor Deposition of Aluminum Nanowires on Metal Substrates for Electrical Energy Storage Applications"(ACS Nano 6(1), pp. 118-125(2012))에서 상세하게 논의되었다. 예로서, 규소 웨이퍼와 같은 적합한 기판이 50mtorr 미만으로 펌핑되는 실시예 14에 따른 EMCORE D-125 MOCVD 반응기에 삽입될 수 있다.
트리메틸아민 알란(TMAA) H3AlN(CH3)3은 50sccm의 유량으로 수소 캐리어 가스에 의해 증착 챔버 내로 도입된다. 기판이 ~230℃로 가열되는 동안 증착 챔버 압력은 2 내지 4torr로 조절된다. 대략 10nm의 알루미늄이 증착된 후, TMAA의 흐름을 정지시키고, 150sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%)과 300sccm의 유량으로 수소내 체적 2%의 모노실란 혼합물 SiH4(2%)/H2(98%)이 함께 증착 챔버 내에 도입된다. 기판 온도는 ~230℃로 유지되고, ~1 내지 3nm의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5의 얇은 층이 증착될 때까지 반응이 수 분 동안 진행되는 것이 허용되고, 거기서 희석되지 않은 아산화질소(N2O)가 20sccm의 유량으로 수소화물 가스가 흐르는 동안 증착 챔버 내로 갑자기 도입된다.
기판 온도는 ~230℃로 유지되고, ~1 내지 3nm의 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2의 얇은 층이 증착될 때까지 반응이 수 분 동안 진행되는 것이 허용되고, 거기서 수소화물 및 아산화질소의 흐름이 정지되고, TMAA의 수소 캐리어 가스가 50sccm의 유량으로 증착 챔버 내로 재도입된다. 반응은 대략 10nm의 알루미늄이 증착될 때까지 진행하도록 허용된다. 공정의 이 시점에, 원 위치에 p-이소타입 정류기(404)가 형성되었다. 알루미늄 증착 동안 탄소의 공-증착을 최소화하고, 얇은 애노드 구역(401) 및 캐소드 구역(402)의 성장 속도를 최적화하기 위해, 증착 압력 및 온도가 조절될 수 있음을 이해해야 한다.
피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)의 증착 시간은 상기 구역의 두께를 최소화하도록 조절될 수 있다. 상술한 바와 같이, p-아이소타입 정류기(404)의 원 위치 증착은, 포노볼테익 파일로 불리는 다수의 p-아이소타입 정류기(404)를 초래하는 원 위치의 MOCVD 증착에 의해, 도 21에 도시된 포노볼테익 전지(400)를 형성하도록, 원 위치 기반으로 반복될 수 있다. 원 위치 포노볼테익 전지(400)는 20 내지 50개의 p-아이소타입 정류기(404)를 갖는 포노볼테익 파일을 포함한다. MOCVD 증착 챔버로부터 제거시, 개별 포노볼테익 전지(400)는 통상적인 리소그래피를 사용하여 p-아이소타입 정류기(404)의 포노볼테익 파일을 에칭하는 플라즈마에 의해 형성된다.
위에서 논의된 바와 같이, p-아이소타입 정류기(404)의 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 결합된 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402)의 야금 접합부를 가로지르는 개방-회로 전계(E)는 약 2 디바이 길이(LD)만큼 각각의 이러한 구역 내로 연장된다. p-아이소타입 정류기(404)의 개방-회로 전계(E)의 크기는 이상적으로 식 (70)에 의해 주어진다. 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)의 두께를 디바이 길이보다 짧게(즉, ~4nm보다 작게) 형성함으로써, 개방-회로 전계의 압축에 의해 수행되는 작업은 각각의 p-아이소타입 정류기(404)의 개방-회로 전압으로서 나타난다. 각각의 p-아이소타입 정류기(404)의 개방-회로 전압은 ~26mV에서 최적화될 수 있다. 본 발명의 바람직한 양태는 개방-회로 전압을 유지한다.
본 발명에 따라 제조된 포노볼테익 전지(400)의 고도로 새로운 동작 모드의 논리적 설명은 깁스 자유 에너지 및 깁스 자유 엔트로피와 관련하여 주어질 수 있다고 믿어진다. 이들 두 실체는 "A Method of Geometrical Representation of the Thermodynamic Properties of Substances by Means of Surfaces"(Transactions of the Connecticut Academy, II. pp. 382-404, 1873 12월)에서 엄밀히 Gibbs(1873)를 따르는 방식으로 한정될 것이다. 여기에 사용된 깁스 자유 에너지는 하나의 본체 또는 다체 시스템이 체적을 증가시키거나, 엔트로피를 감소시키지 않고 감소될 수 있게 하는 에너지이다. 깁스(1873)에 따르면, 깁스의 자유 에너지는 도 92에서 "[E]축에 평행하게 측정된 소산 에너지의 표면으로부터 초기 상태를 나타내는 점(A)의 거리에 의해 기하학적으로 표현된다".
본 명세서에서 사용된 깁스 자유 엔트로피는, 하나의 본체 또는 다체 시스템이 그 에너지를 변화시키거나, 체적을 증가시키지 않고, 증가될 수 있게 하는 엔트로피이다. 깁스(1873)의 초기 방향에 뒤이어, 깁스 자유 엔트로피는 "도 93에서 [S] 축에 평행하게 측정된 소산 에너지의 표면으로부터 초기 상태를 나타내는 점의 거리에 의해 기하학적으로 표현된다". 깁스 자유 에너지는 종래 기술에서 비평형 상태의 평형에 널리 사용된다. 본 발명의 바람직한 양태는 새롭고 유용한 방식으로 깁스 자유 엔트로피를 이용한다. 깁스 자유 에너지 및 깁스 자유 엔트로피는 도 21의 포노볼테익 전지(400)의 동작을 나타내는 도 23의 양자 열역학 사이클에 포함된다. 초기 초점은 도 23에서 등온 상 전이(B->C) 동안의 깁스 자유 엔트로피에 집중된다.
피코결정성 옥시실라보란을 포함하는 인공 핵(104)의 체적은 포노볼테익 전지(400)의 동작시 불변으로 유지된다. 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401)의 에너지 및 온도는 모두 등온 상 전이(B->C) 도중에 불변으로 유지된다. 상 전이 엔트로피(Strans)의 감소는 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 내의 인공 핵(104)의 깁스 자유 엔트로피에 기인한다. 등온 상 전이(B->C) 동안 깁스 자유 엔트로피(20면체 내의 얽힌 엔트로피(Sent)의 형태)는 보상되지 않는 증가를 겪어, 깁스 자유 엔트로피의 전개시 깁스(1873)가 예측한 바와 같이 상 전이 엔트로피(Strans)의 감소에 의해 이와 같이 수반되는 인공 핵(104)의 양자 국소화가 존재한다.
얽힘 엔트로피(Sent)와 관련된 깁스 자유 엔트로피의 자발적 증가를 겪는 인공 핵(104)의 새로운 능력은 본 발명의 바람직한 양태의 새롭고 유용한 특성이고, 이는 종래 기술에서 다른 임의의 알려진 20면체의 붕소-풍부한 고체에 의해 설명되지 못했다. 포노볼테익 전지(400)에서 깁스 자유 엔트로피를 이용할 수 있는 능력은, 종래 기술에서의 다른 모든 20면체의 붕소-풍부 고체에서 얀-텔러 왜곡에 의한 다 원자 전자 궤도 축퇴의 들어올림 대신에, 스핀-궤도 결합에 의한 다 원자 전자 궤도 축퇴의 들어올림에 기인한 20면체 대칭을 보유하는 인공 핵(104)의 결과이다. 이것은 맥스웰이 1861년에 처음으로 고려하였고, 종래 기술에서 곧 영구적으로 손실된, 고도로 새롭고 유용한 로렌츠(Lorentz)의 힘에 기인한다.
전하의 실제 변위 없이 공간 전체에 걸쳐 전기적 작용을 대체할 수 있는 능력은 제임스 클러크 맥스웰(James Clerk Maxwell)에 의해 전자기학의 초기 전개시 처음으로 고려되었다. "A Dynamic Theory of the Electromagnetic Field"라는 제목의 1865년 세미나 논문(The Scientific Papers of James Clerk Maxwell, Vol. I, Dover, 2003, p.526)에서, 맥스웰은 아래에 현대 형태로 요약된 바와 같이, 전자기장에 대한 그의 일반적인 방정식을 공식적으로 소개했다.
총 전류의 방정식 (A) 
자기력 방정식 (B) 
전류의 방정식 (C) 
기전력 방정식 (D) 
전기 탄성의 방정식 (E) 
방정식의 전기 저항 (F) 
자유 전기의 방정식 (G) 
연속 방정식 (H) 
방정식(71a 내지 71f)은 맥스웰이 18개의 데카르트 성분을 포함하는 18개의 방정식으로 규정한 6개의 벡터 방정식을 포함한다. 식 (71g)의 스칼라 방정식은 가우스 법칙의 표현인 반면, 식 (71h)의 스칼라 방정식은 연속 방정식이다. 1865년 맥스웰은 20개의 변수를 이용하여 20개의 방정식으로 전자기장의 일반 방정식을 표현했다. 맥스웰에 의해 도입된 매우 중요한 개념이 존재하는데, 이것은 종래 기술에서 수년에 걸쳐 손실되었다. 이 손실된 개념의 최신 집적 회로에 대한 깊은 영향으로 맥스웰의 손실된 개념에 대한 간결한 논의가 제공된다.
맥스웰은 항상 벡터 전위(A) 및 스칼라 전위(Ψ)의 관점에서 전자기장의 그의 방정식을 표현했다. 맥스웰의 전위(A 및 Ψ)를 포함하지 않는 전자기장 방정식의 관점에서 전자기장의 맥스웰의 일반 방정식을 표현하는 것이 현시대에 보편적이다. 현대의 집적 회로에 영향을 미치는 맥스웰의 전자기학에서 중요한 손실 개념을 더 잘 이해하기 위해, 맥스웰 방정식의 현대 형태와 관련된 전자기장 방정식으로 식 (71a 내지 71h)를 규정하는 것이 목적이다. 이 목적에 따라 다음 세트의 전자기장 방정식을 고려한다.
뉴턴의 도트 규약은 식 (72a 내지 72d)에서 사용되어, 위의 도트는 임의의 변수의 전체 시간 도함수를 나타내는 것으로 이해된다. 이는 시간 변동이 명시적으로 또는 내재적으로 발생할 수 있기 때문에 중요하다. "Classical Electrodynamics, Second Edition, John Wiley & Sons, 1975, p.212"에서 잭슨(Jackson)에 의해 논의 된 바와 같이, 총 시간 미분은 속도(v)를 포함함으로써 대류 도함수의 도움으로 확장될 수 있어서, 식 (72b 및 72c)의 대류 도함수는 식 (73b)의 발산이 식 (73d)에 따라 소멸되는 다음의 관계를 초래한다.
일반적으로, 순간 속도(v)는 1861 내지 1865년에 맥스웰에 의해 인식된 두 개의 별개의 속도로 분해될 수 있다. 일반적으로, 임의의 극소의 전자기 교란은 공간을 통한 확장할 수 없는 전자기 교란의 운동으로 인한 속도(
), 또는 전자기 교란의 주기적인 진동으로 인한 위상 속도(
)로 규정될 수 있다. 맥스웰에 의한 패러데이 유도 법칙의 일반화는, 기존의 로렌츠 힘이 아니라 할지라도, 로렌츠 힘의 자기 성분(v×B)을 발생시켰다. 확립될 수 있는 바와 같이, 맥스웰 유도의 시험은 순간 속도(v)가 위상 속도(
)임을 나타내어, 식 (73a 내지 73d)는 다음과 같다:
식 (75a 내지 75d)의 두 항, 스펙트럼 유도(
B)와 스펙트럼 변위 전류 밀도(
D)는 종래 기술에서 알려지지 않았다. 이들 두 항은 다른 논문, "On Physical Lines of Force"(The Scientific Papers of James Clerk Maxwell, Vol. I, Dover, 2003, p.526)에서 1861년 Maxwell에 의해 물리학에 도입된 로렌츠 힘의 형태에 속한다. 이 논문에서 맥스웰(Maxwell)은 Prob. XI의 목적을 "움직이는 본체에서 기전력을 발견하는 것"으로 표현했다. Prop. XI에서 맥스웰의 식 (69)은 현대 용어로 다음과 같이 표현된다.
괄호 안의 항은 확장 가능한 전자기 교란의 x-좌표의 미소한 변화를 포함한다. 이러한 좌표 변화의 무시는 따라서 식 (76)이 패러데이 유도 법칙의 x-성분으로 감소되게 한다. Prop. XI 미분의 수학적 실행에서, 맥스웰은 1861년에 다음과 같은 관계식(현대의 공식)을 얻었다.
Prop. XI의 식 (77)에서의 맥스웰의 전계(E)는 다음과 같이 표현된다.
이러한 전계의 관계는 헨드릭 로렌츠(Hendrik Lorentz)가 단지 7살이었을 때 1861년 맥스웰(Maxwell)에 의해 처음으로 유도된 새로운 유형의 로렌츠 힘을 지원한다. 식 (77)에서 스펙트럼 유도(
B)의 심오한 물리적 중요성을 이해하기 위해, 하나의 미분이 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0682] 내지 [0703]에 제공되고, 본 명세서에 참조로서 통합된다.
인공 핵(104)은 12개의 자연 붕소 원자의 거의-대칭 핵 구성을 갖는 20면체로의 화학 융합에 의해 형성되며, 모든 36개의 붕소 원자가 전자가 20면체의 결합 및 반결합 하위궤도를 점유한다. 이전에 개시한 바와 같이, 융합은 물질의 양의 에너지로 변환을 필연적으로 포함한다. 도 5의 인공 핵(104)에서, 소량의 물질은 디락의 준입자의 "떨림 운동"(지터베베궁:zitterbewegung)으로 변환된다. 미국 가특허출원 제62/591,848호에서 유도되고 본원에 참고로 통합된 바와 같이, 디락의 준입자의 "떨림 운동"(zitterbewegung)은 다음을 야기한다:
슈뢰딩거는 1930년 임의의 디락 준입자에서 처음으로 지터베베궁(zitterbewegung)(떨림 운동)를 발견하고 명명했다. 그러나 슈뢰딩거는 식 (79a)에서 콤프턴(Compton) 지터베베궁 주파수(2mc2/
)만을 발견했다. 종래 기술에서는 알려지지 않았지만, 식 (79b)에서 한정된 마이크로파 지터베베궁 주파수(
)는 본 발명의 바람직한 양태에서 중요한 역할을 한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 음향 양자(phonon)는 주기적이고 탄성적인 배열로 인해 균일한 주파수의 원자 또는 분자의 집단 진동이다. 식 (26a 및 26b)의 우측에 있는 2개의 진동 구속-에너지 항은 질량 감소에 의해 지터베베궁을 유도한다.
식 (26a 및 26b)의 우측에 있는 괄호 안의 첫 번째 구속-에너지의 지터베베궁은 전자 질량을 ~α2/8π만큼 감소시키고, 이것은 20면체 내의 반결합 및 결합 궤도를 지원하는 ~1.08eV의 에너지 차이를 야기한다. 상응하는 지터베베궁 주파수가 전기적 작용의 전도에 기여하기에는 너무 높지만, 20면체 내의 얽힌 엔트로피(Sent)의 보상되지 않은 증가로 인해 20면체 내의 결합 하위궤도로부터 20면체 내의 반결합 하위궤도로의 원자가 전자의 스펙트럼 유도를 지원한다. 얽힘 엔트로피(Sent)는 포노볼테익 전지(400)의 스펙트럼 유도에 의해 이동 전자-홀 쌍의 생성을 지원하는 깁스 자유 엔트로피를 구성한다.
이것은, 포노볼테익 전지(400)의 p-아이소타입 정류기(404)를 규소 포토볼테익 전지의 p-n 언아이소타입 정류기(414)와 비교함으로써 더 잘 이해될 수 있다. 이 목적에 따라, 어두운 곳에서 p-n의 언아이소타입 정류기(414)가 도 94a에 도시되고, p-아이소타입 정류기(404)가 도 94b에 도시된다. 다양한 치수는 이들 및 기타 관련 도면에서 새로운 개념의 쉬운 표현을 위해 크게 과장되어 있다. 도 94a의 p-n 언아이소타입 정류기(414)는 억셉터-도핑된 단결정성 규소 p-Si 애노드 구역(411) 및 결합된 도너-도핑된 단결정성 규소 n-Si 캐소드 구역(412)으로 구성된다. 이러한 구역은 2개의 알루미늄 전극(413)에 의해 전기적으로 접촉된다. 열 평형은 결합 구역(411 및 412) 사이에서 이동 홀 및 이동 전자의 확산에 의해 p-n 언아이소타입 정류기(414) 내에서 구축되어, 개방-회로의 전계는 부동(immobile) 도너 이온과 억셉터 이온 사이에서 존재하게 된다.
p-n 언아이소타입 정류기(414) 내의 부동 도너 및 억셉터 이온 사이의 개방-회로 전계 라인은 부동 전하 농도가 이동 전하 농도를 훨씬 초과하는 공핍 공간-전하 구역에 존재한다. 그 결과, p-n 언아이소타입 정류기(414)에서의 결정성 복원력은 이동 전하 재결합이다. 대조적으로, 도 94b 내의 p-아이소타입 정류기(404)에서개방-회로 전계는, 이동 이중 양이온과 이중 음이온 사이에 우세하다. p-아이소타입 정류기(404) 내의 이동 이중 양이온과 이중 음이온은 개방-회로 조건 하에서 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2+ 2 캐소드 구역(402)의 야금 접합부를 가로지르는 전하 확산에 기인한다.
p-아이소타입 정류기(404)에서 모바일 이중 양이온 및 이중 음이온 사이의 개방-회로 전계 라인은, 이동 전하 농도가 부동 전하 농도를 훨씬 초과하는 축적된 공간-전하 구역 내에 존재한다. 결과적으로, p-아이소타입 정류기(404)에서의 결정성 복원력은 이동 전하 생성이다. 피코결정성 실라보란 p-(B12H4)3Si5 애노드 구역(401) 및 피코결정성 옥시실라보란 p-(B2- 12H4)2Si4O2 + 2 캐소드 구역(402)의 두께가 모두 디바이 길이보다 작기 때문에, 애노드 전위는 음극 전위 아래로 부유하여, 도 94b의 p-아이소타입 정류기(404)에서 개방-회로 전류를 정지시킨다. 전도를 위해 이용 가능한 이동 전자-홀 쌍의 부재로 인해, 개방-회로 전압은 어둠 속에서 p-n 언아이소타입 정류기(414)에서 전혀 발생하지 않는다. 이것은 입사하는 복사(hv)에 반응하여 도 95a에서 이동 전자-홀 쌍의 복사 생성에 의해 해결된다.
p-n 언아이소타입 정류기(414)에서 부동 억셉터와 도너 이온 사이의 개방-회로의 전계는 공핍 공간-전하 구역으로 랜덤하게 확산하는 이동 전자-홀 쌍을 분리한다. 이러한 전하 분리는 이동 홀이 애노드 전극(413)을 향해 확산되고, 이동 전자가 캐소드 전극(413)을 향해 확산되게 한다. 개방-회로 조건하에서 전류 흐름이 존재하지 않기 때문에, 애노드 전위는 도 96a에 따라 캐소드 전위를 초과하여 부유한다. 전류 흐름은, 도 97a의 포토볼테익 전지의 p-n의 언아이소타입 정류기(414) 및 도 97b의 포노볼테익 전지의 p-아이소타입 정류기(404)의 애노드와 캐소드 사이에 전기 부하가 인가될 때, 존재한다. p-n 언아이소타입 정류기(414)의 개방-회로 전압은 ~0.6V이지만, p-아이소타입 정류기(404)의 개방-회로 전압은 ~26mV이다.
포노볼테익 전지(404)의 p-아이소타입 정류기(404)의 출력 전압은 포토볼테익 전지의 p-n 언아이소타입 정류기(414)의 출력 전압보다 몇 자릿수 낮은 크기이다. 고체-상태 디바이스의 전력 밀도가 일반적으로 전류 밀도의 변동으로 인해 몇 자릿수만큼 변하기 때문에 이러한 불일치는 매우 기만적이다. 이 점에서, p-n 언아이소타입 정류기(414)와 p-아이소타입 정류기(404) 사이의 반대 극성 차이가 중요하다. 양극이 음극 위로 부유하기 때문에, 도 97a의 포토볼테익 전지의 p-n 언아이소타입 정류기(414)에 의해 역-바이어스 전류는 인가된 전기 부하에 전달된다. 반대로, 양극이 음극 아래로 부유하기 때문에, 도 97b의 포노볼테익 전지(400)의 p-아이소타입 정류기(404)에 의해 순방향-바이어스 전류는 인가된 전기 부하에 전달된다. 이 구별은 매우 중요하다.
정류기의 순방향-바이어스 전류 밀도는 일반적으로 역-바이어스 전류 밀도보다 몇 자릿수 큰 크기이다. 포토볼테익 전지의 p-n 언아이소타입 정류기(414)에 의해 전기 부하에 전달된 역-바이어스 전류 밀도의 이러한 제한은 태양 복사 조도의 제한과 완전히 일치한다. 규소 포토볼테익 전지의 최대 출력 밀도는 태양 복사 조도에 의해 34mW/㎠ 미만으로 제한된다. 포토볼테익 전지의 효율은 근본적으로 p-n 언아이소타입 정류기(414)의 결정성 복원력이 전하 생성의 바람직한 결정성 복원력에 반대되는 이동 전하 재조합인 점에서 근본적으로 제한적이다. 이것은 공간에 걸쳐확장된 전도 및 원자가 에너지 밴드를 지원하는 단결정성 반도체의 접촉 기술의 한계에 기인한다.
임의의 기계적 작업이 없을 때 고유 상태의 광범위한 변화를 지원하기 위해 단결정성 규소 격자의 능력을 이용하는 실제적인 수단은 그 구조에 의해 근본적으로 제한된다. 첫째, 단결정성 규소는 단결정성 규소 기판 위에 오로지 에피택셜 증착될 수 있다. 둘째, 단결정성 규소 격자를 전기적으로 접촉시키기 위한 단결정성 규소 격자의 말단은 탐-쇼클리(Tamm-Shockley) 상태를 초래하고, 이러한 상태는 전도대의 바닥과 원자가 밴드의 상단 사이의 금지된 에너지 구역 내에 전기화학적 전위를 고정시킨다. 이러한 전기화학 전위의 고정은 전극의 금속 일함수와는 독립적인 정류 접촉을 초래한다. 예컨대, 바딘(Bardeen)에 의한 문헌, "Surface States at a Metal Semi-Conductor Contact"(Phys. Rev. 10, No. 11, 1947, p.471)을 참조한다. 탐-쇼클리 계면 상태 밀도는 감소되어야 한다.
잘 알려진 프로세싱 기술에 의해, 탐-쇼클리 계면 상태 밀도의 실질적인 감소는 결정성 규소 구역을 비정질 이산화규소 막으로 종결시킴으로써 실현될 수 있어서, 표면 전기화학 전위는 디바이스 동작시, 금지된 에너지 구역 전체에 걸쳐 변조될 수 있다. 전계-효과 트랜지스터는 이산화규소 얇은-막을 개재시킴으로써 용량성-결합 전극에 의해 단결정성 규소 표면의 전기 전도성을 변조하는 능력을 사용한다. 그러나 이산화규소의 매우 높은 고유저항(~1016Ω-㎝)으로 인해 어떠한 이산화규소라도 반도체 접촉 구역으로부터 제거되어야 한다. 반도체 접촉 구역에서의 탐-쇼클리 상태를 상당히 감소시키기 위해, 반도체 표면은 아이소타입 동종접합을 형성하여 반도체 표면의 전기화학 전위가 전도성 또는 원자가 에너지 밴드에 고정되도록, 축퇴적으로 도핑된다.
금속 또는 실리사이드는 축퇴된 반도체 표면에 합금화될 수 있어서, 이동 전하가 전위 배리어를 통해 아이소타입 동종접합으로 터널링될 수 있다. 저-준위의 주입 하에서, 아이소타입 동종접합은 임의의 높은-고유저항의 반도체 구역에 대한 오믹 접촉으로서 작용한다. 그러나 이러한 유형의 오믹 접촉은 전기화학적 전위가 외부 전극 사이에서 변하는 전기화학 정류기에서 단결정성 반도체의 사용을 금지한다. 이러한 결함은, 위에서 이전에 논의된 바와 같이, 단결정성 규소와 양립 가능한 결합-배향 순서를 나타내는 자체-조립된 피코결정성 옥시실라보란을 형성하도록, 자연 규소 원자를 피코결정성 인공 보란 원자(101)로 대체함으로써 치유될 수 있다.
p-아이소타입 정류기(404)에서의 이동 전하 전도는 ~0.01㎠/V-sec의 이동도를 갖는 피코결정성 보란 원자(101)의 인공 핵(104) 사이의 도약에 의해 이루어진다. 포노볼테익 전지(400)가 순방향-바이어스 조건하에서 전기 부하에 전류를 전달하지만, 전류 밀도는 도약 이동도로 인해 감소된다. 그러나 이러한 절충은 포토볼테익 전지의 것보다 훨씬 더 유리한 출력 밀도를 제공한다. 이러한 이점을 보다 충분히 이해하기 위해, 포노볼테익 전지(400)의 제안된 제조 비용 분석이 도 98에 제공된다. 확립된 바와 같이, 포노볼테익 전지(400)에서 p-아이소타입 정류기(404)의 포노볼테익 파일은 컴퓨터 제어하에 MOCVD 반응기 내의 원래 위치에서 증착된다. 효과적인 처리 비용은 포노볼테익 전지(400)의 포노볼테익 파일의 처리 비용으로 취해진다.
도약 이동도에 기인한 비저항은 100μΩ-㎠라고 가정한다. 이러한 비저항은 다른 추가적인 엔지니어링 향상에 의해 감소될 수 있다고 생각된다. 6.76W/㎠의 전력 밀도는 포토볼테익 전지의 p-n 언아이소타입 정류기보다 200배 이상 크다. 포토볼테익 전지와는 달리, 포노볼테익 전지(400)의 p-아이소타입 정류기(404)는 컴퓨터 제어 하에서, 포노볼테익 파일 내에서 원래 위치에 증착될 수 있다. 비교를 위해, 도 98의 포노볼테익 파일은 36개의 p-아이소타입 정류기(404)를 포함하는 것으로 가정된다. 도 99a의 열이온 변환기의 전력 밀도와 일치하는 243W/㎠의 전력 밀도는 하나의-포토볼테익 전지의 전력 밀도보다 4 자릿수 더 크다. $2.25/kW의 전력 비용은 임의의 알려진 형태의 재생가능 에너지의 비용보다 훨씬 적으며, 연소에 대해 경쟁력을 갖는다.
미국특허 제307,031호는 임의의 전자 디바이스에 대해 최초로 부여된 특허이다. 이 특허의 발명자인 토마스 에이. 에디슨(Thomas A. Edison)은 새로운 현상을 발표했다: "나는 전도성 물질이 백열 전등의 구체 내의 진공 공간의 어느 곳이라도 삽입되고, 상기 전도성 물질이 백열 전도체의 하나의 단자, 바람직하게는 양의 단자를 통해 외부로 연결된다면, 전류의 일부는 램프의 작동 중에, 램프 내부의 진공 공간의 일부를 포함하는 이렇게 형성된 션트-회로를 통과할 것임을 발견하였다." 위의 현상은 나중에 에디슨 효과로 알려졌다. 본 명세서에 사용된 바와 같이, 에디슨 효과는, 하나의 금속 전극(캐소드 전극으로 언급됨)이 다른 금속 전극(애노드 전극으로 언급됨)을 초과하여 충분히 큰 온도차만큼 가열될 때, 진공 구역 내의 한 쌍의 금속 전극 사이에서 전하의 흐름 현상이다.
도 99a에 도시된 바와 같이, 캐소드 전극이 애노드 전극을 초과하여 충분히 큰 온도차만큼 가열될 때, 자유 전자는 캐소드 전극으로부터 진공 구역 내로 열이온적으로 방출되고, 거기서 상기 자유 전자는 스스로 저온 애노드 전극을 향해 확산된다. 개방-회로 전류가 존재할 수 없기 때문에, 캐소드 전위는 애노드 전위 미만으로 부유하여 임의의 개방-회로 전류를 정지시킨다. 열이온 변환기가 태양 복사 조도의 한계를 벗어난다 할지라도, 이것은 카르노 효율에 의해 제한된다. 필요한 것은 태양 복사 조도 또는 카르노 효율에 의해 제한받지 않는 고체-상태 에디슨 효과이다.
본 명세서에서 사용된 바와 같이, 고체-상태의 에디슨 효과는 둘 모두 주변 온도를 갖는 2개의 금속 전극 사이에서 전하 흐름의 현상으로서, 두 전극은 다른 제벡 계수의 2개의 인접한 구역을 갖는 고체 반도전성 물질을 개재시키고, 상기 금속 전극들 사이에 직접 또는 간접적으로 인가된 임의의 수동 전기 부하에 대한 전하의 흐름에 의해 주변의 엔트로피 감소를 야기한다. 전이 전하 흐름이 상이한 제벡 계수의 연속 물질 구역 사이에 존재할 수 있지만, 상기 전하 흐름은, 상기 구역 사이의 혼합 엔트로피 증가가 적어도 간접적으로 적외선의 지터베베궁 공진으로 인해 더 높은-에너지의 반결합 에너지 준위로 원자가 전자의 스펙트럼 유도에 기인하는 경우, 그리고 이 경우에만, 연속적으로 지속된다.
비록 맥스웰이 1861년에 그의 세미나 논문 "On Physical Lines of Force"에서의 스펙트럼 유도를 고려하였지만, 스펙트럼 유도의 실제 사용은 종래 기술에서 전혀 일어나지 않았다. 이것은 지금까지 실제 재료 및 디바이스에서 지터베베궁의 적절한 활용의 불가능에 기인한다. 포노볼테익 전지(400)는 근-적외선 지터베베궁 공진을 이용하여 새롭고 유용한 방식으로 전하를 공간을 통해 이동시킨다. 본 발명의 또 다른 바람직한 양태는 식 (79b)의 마이크로웨이브 지터베베궁을 이용하여, 맥스웰의 변위 전류를 일반화하는 방식으로 공간을 통해 전하가 아닌 전기 작용을 변위시킨다. 맥스웰의 전기적 동작은 외부적으로-인가된 시간-의존적이고 주기적인 구동력에 의해 공간에 걸쳐 변위되는 반면, 전기적 동작은 본 명세서에서 본질적으로 지터베베궁에 의해 변위된다.
"On Physical Lines of Force"의 제 3부에서, 맥스웰은 다음과 같이 표현했다: "여기에 우리는 두 개의 독립적인 본체의 질을 가지고 있다. 하나는 그것들이 전기를 통과시키는 것을 허용하고, 다른 하나는 전기를 통과시키지 않고 전기 동작을 통과시키는 것을 허용하는 것이다.... 기전력이 도체에 작용하는 한, 그것은 전류를 생성하고, 전류는 저항과 만나기 때문에 전기 에너지의 열로의 연속적인 변환을 야기하고, 열이 공정의 임의의 반전에 의해 전기 에너지로의 복원되는 것은 불가능하다. 유도하의 유전체에서, 우리는 각 분자 내의 전기가 한쪽이 양이 되고 다른 쪽이 음이 되도록 변위되지만, 전기는 분자를 통해 완전히 연결되어 있고, 한 분자에서 다른 분자로 전달되지 않는다는 것을 생각할 수 있다."
맥스웰의 변위 전류는 공간을 통한 전하의 이동과 관련된 실제 전류가 아니고, 오히려 시간-의존적인 전계로 인해 변위된 전기적 작용이다. 도체 내의 전하의 변위는 시간-독립적인 전계에 기인한다. 전계(E)는 일반적으로 전하(E)에 반응하는 도체 내의 전하 변위가 줄 열을 동반하는 일의 형태를 구성하도록 단위 전하당 힘이다. 맥스웰은 도체에서의 전하 단극의 변위가 전기 에너지의 열에너지로의 변환을 항상 동반한다고 강조했다. 전기의 변위는 일반적인 기계적인 힘으로 결코 조정되지 않은 기전력을 포함한다. 당 업계에서 필요한 것은 전기가 기전력에 의해 변위되는 전계가 없는 재료이다.
본 발명의 포노볼테익 전지(400)의 동작은 인공 핵(104) 사이의 도약에 의해 공간을 통한 전하의 변위를 포함하는 반면, 다른 바람직한 양태는 분자 결합에 잔존하는 모든 원자가 전자를 갖는 공간을 통한 전기적 작용의 새로운 변위를 포함한다. 이러한 조건을 달성하기 위해, 자연 붕소 원자(102)의 핵 전기 4중극 모멘트의 물리적 충격이 제거되어야 한다. 이러하 특정 목적에 따라, 미량의 금속 불순물은 자연 붕소 원자(102)의 핵 전기 4중극 모멘트로 인한 불순물 농도와 동일한 불순물 농도로 도입될 수 있으며, 이는 하나의 예에 의해 명확해진다.
실시예 15
도 100을 참조하면, 이산화규소 막(532)이 갈륨 아세나이드 기판(531)상에 증착되었다. 티타늄 막(533) 및 금 막(534)이 이산화규소 막(532) 위에 증착되었다. 기판(531)은 실시예 14의 D-125의 MOCVD 챔버 내의 저항-가열식 서셉터상에 로딩되었다. 챔버는 50mtorr 미만으로 기계적으로 펌핑되었고, 거기서 360sccm의 유량으로 수소내 체적 3%의 디보란 혼합물 B2H6(3%)/H2(97%) 및 1,300sccm의 유량으로 수소내 체적 2%의 모노실란 혼합물 SiH4(2%)/H2(93%)이 증착 챔버 내로 도입되었다. 동시에, 희석되지 않은 아산화질소(N2O)가 150sccm의 유량으로 도입되었다. 반응 가스는 증착 챔버에 들어가기 전에 혼합되어 안정화되도록 허용되었다. 가스 유량의 안정화시, 챔버 압력은 20torr로 조절되었고, 몰리브덴 서셉터는 1,100rpm으로 회전되었다.
기판 온도는 저항-가열형 회전 서셉터에 의해 240℃까지 상승되었다. 240℃의 증착 온도에서 안정화된 후, 화학 반응은 20분 동안 진행되었고, 거기서 서셉터 가열이 중지되었고, 샘플은 챔버로부터 제거되기 전에 80℃ 이하로 냉각되었다. 옥시실라보란 막(535)은 도 100에 나타낸 바와 같이 금 막(534) 위에 증착되었다. 막 두께는 가변-각도 분광 타원계측법에 의해 91.8nm로 측정되었다. 도 101의 XPS 깊이 프로파일은 옥시실라보란 막(535) 내의 붕소, 규소 및 산소의 각각의 상대적인 원자 농도를 85.2%, 10.0% 및 3.8%인 것으로 결정했다. 옥시실라보란 막(535) 내의 금의 미량 불순물 농도를 측정하기 위해 2차 이온 질량 분석(SIMS)이 수행되었다.
도 102의 SIMS 깊이 프로파일은 금 원자 농도를 ~1018㎝-3으로 설정했다. RBS 및 HFS 분석은 붕소, 수소, 규소 및 산소의 상대 원자 농도를 각각 70%, 17%, 10% 및 3%로 결정하였다. 금속 전극(536 및 537)은 종형 증발기 내에서 섀도우 마스크를 통해 알루미늄을 증발시킴으로써 도 103에 따라 금 막 위에 증착되었다. 옥시실라보란 막(535)의 전류-전압 특성은 금속 전극(536 및 537) 상에 위치된 마이크로프로브에 의해 얻어진 2개의 스위핑 신호를 이용하여, HP-4145 파라미터 분석기에 의해 측정되었다. 옥시실라보란 막(535)의 전류-전압 특성의 그래프가 도 104에 도시되었다. 전류-전압 특성은 마이크로프로브 측정 장치에 기인한 2.9Ω 저항을 통해 옴(ohmic) 전도를 나타낸다.
미량의 불순물로서의 금의 혼입은 실질적으로 옥시실라보란 막(535)의 전기 전도성 특성을 변경시킨다. 금과 같은 주화 금속의 미량 혼입으로 인한 전도의 변화에 대한 논리적인 설명은 맥스웰의 전자기학의 전개에 의해 주어졌다고 여겨진다. 맥스웰 방정식의 재구성은 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0682] 내지 [0703]에 상세히 기술되어 있고, 본 명세서에 참고 문헌으로 포함된다. 맥스웰의 재구성 필드 방정식은 다음과 같이 표현될 수 있다:
맥스웰에 의한 전기 및 자기의 통합은 변위 전류 밀도(
)를 포함하도록 식 (80c)에서 암페어의 회로 법칙의 일반화를 초래하였다. 맥스웰의 변위 전류는 실제 전하의 변위 없이 공간을 통한 전자기 에너지의 변위를 지원한다. 맥스웰의 변위 전류에 의해 공간을 통해 전파하는 복사의 전력 플럭스 밀도는 포인팅 벡터 (E×H)에 의해 표시된다. 맥스웰의 변위 전류로 인한 전자기 복사의 경우, 공간을 통해 변위된 복사 전력은 일종의 외부 주기적 구동력에 의해 제공되어야 한다. 맥스웰의 재구성된 전계 방정식은 종래 기술에서 알려지지 않은 스펙트럼 유도(
B)와 스펙트럼 변위 전류 밀도(
D)를 포함하도록 식 (75a 내지 75d)에서 더 일반화된다.
미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0757] 내지 [0780]에 더 기술되었고, 본 명세서에서 참고로 통합된 바와 같이, 스펙트럼 유도(
B)의 완전한 형태는 디락의 상대론적 파동 방정식에 다음과 같이 감추어져 있다:
다음의 관계는 미국 가특허출원 제62/591,848호의 [0757] 내지 [0780]에서 유도되고, 본 명세서에 참고로 통합된다.
위의 관계는 종래 기술에서 지금까지 알려지지 않은 한 쌍의 항을 포함하는 디락(Dirac)에 뒤이은 클라인-고든(Klein-Gordon) 및 슈뢰딩거(Schrodinger) 방정식의 합병에 기인한다. 위의 관계는 지금까지 알려지지 않은 두 항이 동일할 때 클라인-고든 방정식으로 축소된다.
식 (83)의 우측의 항(
)은 식 (79b)에 의해 기술된 마이크로웨이브 지터베베궁에 속한다. 상술한 바와 같이, 마이크로웨이브 지터베베궁의 존재는 종래 기술에서는 알려지지 않았다. 식 (83)에서 위의 관계는 본 명세서에서 마이크로웨이브 지터베베궁 아하로노프-봄(Aharonov-Bohm) 효과라고 하는 새롭고 유용한 현상을 나타낸다. 마이크로웨이브 지터베베궁 아하로노프-봄 효과는 어떠한 외부 기관의 도움없이 공간을 통해 전자기 전력 밀도(E×H)를 변위시킬 수 있는 피코결정성 옥시실라보란 내의 주기적인 구동력을 발생시키는 것으로 여겨진다.
모놀리식 집적 회로의 물리적 크기가 분자 크기로 확장됨에 따라, 기존의 스케일링 패러다임의 확장된 에너지 대역은 하이젠베르그의 양자 조건에 기인한 근본적인 이유로 파괴된다. 종래 기술에서의 집적 회로의 스케일링 패러다임은 전하 단일극이 연장된 에너지 밴드에서 변위되는 공유-결합된 반도체 구역의 평면적인 스케일링을 포함하며, 연장된 에너지 밴드에서 전하 단일극의 평균 자유 경로는 일반적으로 호스트 반도체 격자의 원자의 원자간 간격보다 여러 자릿수만큼 크다. 이러한 유형의 전하 단일극 변위는 집적 회로의 백 엔드 오브 라인(BEOL) 제조뿐만 아니라 프론트 엔드 오브 라인(FEOL) 제조에도 존재한다.
유해한 저항 효과를 감소시키기 위해, BEOL 상호접속부는 종래 기술에서 알루미늄으로부터 구리로 변형되었다. 그러나 구리에서의 전자의 평균 자유 경로는 39nm이므로, 구리 라인 폭이 50nm 미만으로 스케일링될 때 고유저항의 큰 증가가 발생한다. 관련 방식에서, 기생 누설 전류는 규소 트랜지스터의 피처 크기가 약 28nm 미만으로 스케일링될 때 발생하는데, 이는 공간에 걸친 확장된 에너지 대역 내에서 모바일 전하 단일극을 제한하는 것에서의 기본적인 불가능성 때문이다. 깊은-나노스케일 집적 회로의 확장된 에너지 대역에서 이동 전하 단일극을 제한하려는 시도에 응답하여 많은 다른 유해한 스케일링 효과가 발생한다. 공간에 걸쳐 전하 단일극의 실제 변위를 수반하지 않는 새로운 유형의 집적된 전기변위가 필요하다. 마이크로웨이브 지터베베궁 아하로노프-봄 효과가 유용하다.
마이크로웨이브 지터베베궁 아하로노프-봄 효과에 의해 공간을 통해 변위된 전자기 전력 밀도(E×H)는, 실제 전하의 변위와 관련된 어떠한 저항도 발생시키지 않으면 스펙트럼 변위 전류 밀도(
D)를 지원하는 것으로 여겨진다. 결과적으로, 본 발명의 바람직한 양태는 실효 전류 밀도가 소정의 최대 전류 밀도를 초과하지 않는 한 이상적으로 실온 초전도체로서 작용하는 것으로 여겨진다. 상기 최대 전류 밀도는 그래핀의 최대 전류 밀도에 필적할만한 것으로 또한 여겨진다. 본 발명의 피코결정성 옥시실라보란은, 피코결정성 옥시실라보란의 증착이 그래핀과 달리 저온, 등각 증기상-증착에 의한 것이라는 점에서 BEOL 상호연결부로서 매우 유용하다. 산소가 없이 금-도핑된 피코결정성 실라보란은 BEOL 상호연결부로서 가장 유용하다고 여겨진다.
금-도핑된 피코결정성 실라보란 내에 금 원자의 미량 불순물 농도(~1018㎝-3)의 혼입은 피코결정성 실라보란의 증착을 초래하는 형성 기체 내에 금 전구체를 포함시킴으로써 실현될 수 있다. 바람직한 금 전구체는 휘발성 유기 금속 디메틸 금(III) 착체이고, 디메틸 금(III) 아세테이트 (CH3)2Au(OAc)가 바람직한 금 전구체이다. 금 전구체는 MOCVD 반응기에서 수소 캐리어 가스에 의해 형성 가스로 도입될 수 있다. 금 불순물을 도입함으로써, 피코결정성 실라보란 및 피코결정성 옥시실라보란의 전기 전도성이 실질적으로 제어된 방식으로 증가될 수 있다.
Claims (101)
- 하나 이상의 인접한 포노볼테익(phonovoltaic) 전지의 포노볼테익 파일(pile)의 일부로서 유용한 포노볼테익 전지로서,
제 1 도체 층;
상기 제 1 도체 층과 접촉하는 제 1 붕소 층으로서, 20면체 붕소 및 수소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 더 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는, 제 1 붕소 층;
상기 제 1 붕소 층과 접촉하는 제 2 붕소 층으로서, 20면체 붕소, 수소 및 산소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는, 제 2 붕소 층; 및
상기 제 2 붕소 층과 접촉하는 제 2 도체 층을 포함하고,
상기 제 1 도체 층과 상기 제 2 도체 층 사이에 전기 전위가 발생하는, 포노볼테익 전지. - 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 포노볼테익 전지.
- 제 2 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 3 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 피코결정성 실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 3 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12Hw)xSiy(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 5 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 6 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12H4)3Si5의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 포노볼테익 전지.
- 제 8 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 9 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 9 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 11 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 12 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 도체 층은 각각 금속 전극인, 포노볼테익 전지.
- 제 14 항에 있어서, 상기 금속 전극은 알루미늄인, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 붕소 층의 20면체 대칭은 실질적으로 얀-텔러(Jahn-Teller) 왜곡이 없는, 포노볼테익 전지.
- 제 2 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 포노볼테익 전지.
- 제 3 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 4 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 5 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 6 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 7 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층 및 상기 제 2 붕소 층 내의 붕소의 상대 원자 농도는 어느 다른 원자보다 적어도 50% 이상 큰, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 약 4 nm 이하의 두께를 가지며, 상기 제 2 붕소 층은 약 4 nm 이하의 두께를 갖는, 포노볼테익 전지.
- 제 1 항에 있어서, 하나의 포노볼테익 파일은 적어도 2개의 포노볼테익 전지로 형성되고, 제 1의 포토볼테익 전지의 제 2 도체는 제 2 포노볼테익 전지의 제 1 도체를 형성하는, 포노볼테익 전지.
- 정류기로서,
제 1 도체 층;
상기 제 1 도체 층과 접촉하는 제 1 붕소 층으로서, 20면체 붕소 및 수소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖는, 상기 제 1 붕소 층;
상기 제 1 붕소 층과 접촉하는 제 2 붕소 층으로서, 20면체 붕소, 수소 및 산소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대적 원자 농도를 갖는, 상기 제 2 붕소 층; 및
상기 제 2 붕소 층과 접촉하는 제 2 도체 층을 포함하고,
상기 정류기는 상기 제 1 및 제 2 도체 층 사이에 비대칭 전기 컨덕턴스를 갖는, 정류기. - 제 26 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 정류기.
- 제 27 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 실라보란인, 정류기.
- 제 28 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 피코결정성 실라보란인, 정류기.
- 제 28 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12Hw)xSiy(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란인, 정류기.
- 제 30 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 정류기.
- 제 31 항에 있어서, 상기 실라보란 층은 (B12H4)3Si5의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 정류기.
- 제 26 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 정류기.
- 제 33 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 34 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 34 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 36 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 37 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 26 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 도체 층은 각각 금속 전극인, 정류기.
- 제 39 항에 있어서, 상기 금속 전극은 알루미늄인, 정류기.
- 제 26 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 붕소 층의 20면체 대칭은 실질적으로 얀-텔러 왜곡이 없는, 정류기.
- 제 27 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 정류기.
- 제 28 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 29 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 30 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 31 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 32 항에 있어서, 상기 옥시실라보란 층은 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 정류기.
- 제 26 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층 및 상기 제 2 붕소 층 내의 붕소의 상대적 원자 농도는 어느 다른 원자보다 적어도 50% 더 큰, 정류기.
- 제 26 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 약 4nm 이하의 두께를 갖고, 상기 제 2 붕소 층은 약 4nm 이하의 두께를 갖는, 정류기.
- 집적 회로로서,
제 1 회로 요소;
제 2 회로 요소; 및
20면체 붕소와 수소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는 도체를 포함하고,
상기 도체는 미량의 주화 금속(coinage metal)을 추가로 포함하고;
상기 도체는 집적 회로 내에서 제 1 회로 소자를 제 2 회로 소자에 전기적으로 연결하는, 집적 회로. - 제 50 항에 있어서, 상기 도체는 규소를 추가로 포함하는, 집적 회로.
- 제 51 항에 있어서, 상기 도체는 실라보란인, 집적 회로.
- 제 52 항에 있어서, 상기 도체는 피코결정성 실라보란인, 집적 회로.
- 제 52 항에 있어서, 상기 도체는 (B12Hw)xSiy(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란인, 집적 회로.
- 제 54 항에 있어서, 상기 도체는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 집적 회로.
- 제 55 항에 있어서, 상기 도체는 (B12H4)3Si5의 화학식을 갖는 피코결정성 실라보란인, 집적 회로.
- 제 51 항에 있어서, 상기 도체는 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 57 항에 있어서, 상기 도체는 피코결정성 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 57 항에 있어서, 상기 도체는 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 59 항에 있어서, 상기 도체는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 60 항에 있어서, 상기 도체는 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 피코결정성 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체의 20면체 대칭은 실질적으로 얀-텔러 왜곡이없는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체 내의 붕소의 상대 원자 농도는 어느 다른 원자보다 적어도 50% 더 큰, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체는 실질적으로 결정립이 없는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체는 기상 증착을 사용하여 형성될 수 있는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 주화 금속은 약 1018㎝-3까지의 원자 농도로 상기 도체에 혼입되는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체의 저항은 동일한 치수의 구리 도체의 저항보다 작은, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 주화 금속은 금인, 집적 회로.
- 제 68 항에 있어서, 상기 금은 약 1018㎝-3까지의 원자 농도로 상기 도체에 혼입되는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체는 전하를 전달하지 않고 전기 에너지를 전달하는, 집적 회로.
- 제 50 항에 있어서, 상기 도체는 BEOL(Back End Of Line) 상호 접속부를 형성하는, 집적 회로.
- 디바이스로서,
제 1 도체 층;
상기 제 1 도체 층과 접촉하는 제 1 붕소 층으로서, 20면체 붕소 및 수소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는, 상기 제 1 붕소 층;
상기 제 1 붕소 층과 접촉하는 제 2 붕소 층으로서, 20면체 붕소, 수소 및 산소를 포함하고, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는, 상기 제 2 붕소 층; 및
상기 제 2 붕소 층과 접촉하는 제 2 도체 층을 포함하는, 디바이스. - 제 72 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 디바이스.
- 제 72 항 또는 제 73 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 실라보란, 보다 바람직하게는 (B12Hw)xSiy(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란, 보다 바람직하게는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란, 가장 바람직하게는 (B12H4)3Si5의 화학식을 갖는 실라보란인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 74 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 피코결정성 실라보란인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 75 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 76 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 옥시실라보란, 바람직하게는 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란, 보다 바람직하게는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란, 가장 바람직하게는 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 옥시실라보란인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 77 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 2 붕소 층은 피코결정성 옥시실라보란인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 78 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 도체 층은 각각 금속 전극인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 79 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 금속 전극은 알루미늄인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 80 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 붕소 층의 20면체 대칭은 실질적으로 얀-텔러 왜곡이 없는, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 81 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층 및 상기 제 2 붕소 층 내의 붕소의 상대 원자 농도는 어느 다른 원자보다 적어도 50% 더 큰, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 82 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 약 4nm 이하의 두께를 가지며, 상기 제 2 붕소 층은 약 4nm 이하의 두께를 갖는, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 83 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 디바이스는 상기 제 1 및 상기 제 2 도체 층 사이에 비대칭 전기 컨덕턴스를 갖는 정류기인, 디바이스.
- 제 72 항 내지 제 84 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 디바이스는 하나 이상의 인접한 포노볼테익 전지의 포노볼테익 파일의 일부로서 유용한 포노볼테익 전지이고, 상기 제 1 도체 층과 상기 제 2 도체 층 사이에서 전위가 생성되는, 디바이스.
- 집적 회로로서,
제 1 회로 소자;
제 2 회로 소자; 및
20면체 붕소와 수소를 포함하며, 어느 다른 원자보다 높은 붕소의 상대 원자 농도를 갖는 도체를 포함하고,
상기 도체는 미량의 주화 금속을 추가로 포함하고,
상기 도체는 집적 회로 내에서 제 1 회로 소자를 제 2 회로 소자에 전기적으로 연결시키는, 집적 회로. - 제 86 항에 있어서, 상기 제 1 붕소 층은 규소를 추가로 포함하는, 집적 회로.
- 제 86 항 또는 제 87 항에 있어서, 상기 도체의 20면체 대칭은 실질적으로 얀-텔러 왜곡이 없는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 88 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체 내의 붕소의 상대 원자 농도는 어느 다른 원자보다 적어도 50% 더 큰, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 89 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 실질적으로 결정립이 없는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 90 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 기상 증착을 사용하여 형성될 수 있는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 91 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 주화 금속은 약 1018㎝-3까지의 원자 농도로 상기 도체에 혼입되는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 92 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체의 저항은 동일한 치수의 구리 도체의 저항보다 작은, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 93 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 주화 금속은 금인, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 94 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 금은 약 1018㎝-3까지의 원자 농도로 상기 도체에 혼입되는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 95 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 전하를 전달하지 않으면서 전기 에너지를 전달하는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 96 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 BEOL 상호 접속부를 형성하는, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 97 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 실라보란, 보다 바람직하게는 (B12Hw)xSiy(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란, 보다 바람직하게는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4 및 3≤y≤5이다)의 화학식을 갖는 실라보란, 가장 바람직하게는 (B12H4)3Si5의 화학식을 갖는 실라보란인, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 98 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 피코결정성 실라보란인, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 97 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 옥시실라보란, 보다 바람직하게는 (B12Hw)xSiyOz(여기서, 3≤w≤5, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란, 보다 바람직하게는 (B12H4)xSiyOz(여기서, 2≤x≤4, 3≤y≤5 및 0<z≤3이다)의 화학식을 갖는 옥시실라보란, 가장 바람직하게는 (B12H4)2Si4O2의 화학식을 갖는 옥시실라보란인, 집적 회로.
- 제 86 항 내지 제 97 항 또는 제100 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 도체는 피코결정성 옥시실라보란인, 집적 회로.
Applications Claiming Priority (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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