CN110431652B - 支持自热化和自定位的低维材料的加工和制造 - Google Patents
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Abstract
可以制造各种制品和装置以利用被认为是新的热力学循环，其中自发性是由固有的熵平衡引起的。该新的热力学循环利用量子热化和量子定位之间的量子相变。优选的装置包括声伏电池、整流器和用于在集成电路中使用的导体。
Description
优先权要求
本申请要求2016年11月29日提交的名称为“Composition and MethodPicocrystalline Artificial Borane Atoms(制备微微结晶人造硼烷原子的组合物和方法)”的国际专利申请PCT/US16/63933、和2017年3月15日提交的名称为“Compostion,Manufacture,and Method for Converting Ambient Heat into Electrical Energy(将环境热量转换成电能的组合物、制造和方法)”的美国临时申请第62/471,815号、以及2017年11月29日提交的名称为“Process and Manufacure of Low-Dimensional MaterialsSupporting Both Self-Thermalization and Self-Localization(支持自热化和自定位的低维材料的加工和制造)”的美国临时申请第62/591,848号的优先权，并且它们的公开内容以引用的方式结合到本文中。
技术领域
本发明涉及低维材料，并且具体地涉及通过自组装的四价人造原子中碳状人造核的量子纠缠的受控变化的方式，支持量子自热化和量子自定位以及在所述量子相之间的量子相变的低维材料。
背景技术
蒸汽机担负18世纪开始的工业革命。为了确立蒸汽机中可分配热量限制，SadiCarnot于1824年构思了一个热力循环，其可描述在两个不同温度的储热器之间运行的可逆热机械热机。所述热力循环称为卡诺循环。任何经历卡诺循环的系统都被称为卡诺热机。热力学定律从对卡诺循环的大量研究演变而来。在他的同名热力学循环的发展过程中，卡诺采用了热量的热质论。就机械热学理论而言，Rudolf Clausius在论文“On the MovingForce of Heat,and the Laws Regarding the Nature of Heat Itself Which areDeducible Therefrom,”Phil.Mag.Ser.4,pp.102-119(1851)中完成了卡诺循环的初步正式研究。
以下将该论文称为Clausius(1851)。图1中示出了由Clausius(1851)表示的卡诺循环，其具有一些不同的符号表示。图1中的卡诺循环包括工作物质中的四个无穷小变化：(l)等温膨胀A→B；(2)绝热膨胀B→C；(3)等温压缩C→D；(4)绝热压缩D→A。在等温膨胀A→B期间，通过从高温T储热器中提取潜热使工作物质在恒定温度T下膨胀。在绝热膨胀B→C期间，工作物质绝热从T冷却至T-dT而无没有外部热交换。
在等温压缩C→D期间，通过将潜热排入到低温T-dT储热器而在恒温T-dT下压缩。在绝热压缩D→A期间，工作物质从T-dT绝热加热到T而没有任何外部热交换。根据图1中卡诺循环运行的卡诺热机构成热机械马达，其中从高温T储热器提取的较大潜热与此后排入到低温T-dT储热器的较低潜热/>之间的差被转换成机械功。在循环热力学过程中，熵的变化ΔS通常由下式给出：
卡诺循环是可逆的，因此卡诺热机可以作为马达或冷冻机运行。在这种条件下，方程式(1)中的等式由此使得熵在卡诺循环中得以保存。图1中的卡诺循环也可以用图2中描绘的方式表示，其中沿纵坐标的密集热力学变量是温度T且沿横坐标的广泛热力学变量是熵S。卡诺循环中熵的守恒是具有欺骗性的，因为根据需要执行工作的能力由于不可逆过程而需要自发性。在卡诺热机作为马达运行的情况下，所需的自发性与高温储热器的产生有关。在工业运行期间，燃烧在卡诺循环中被视为供给。
燃烧是与其周围环境机械平衡的化学反应，其在吉布斯自由能ΔG<0减小的方向上进展，反过来按照以下反应在焓ΔH<0减少和/或熵ΔS>0增加的方向进展。
ΔG＝ΔH-TΔS＜0 (2)
理想状态下，对于与周围环境机械平衡的化学反应，热力学第二定律可以表示为：
热力学第二定律表明，在任何能量转换过程中，熵都会自动地随之增加。大多数燃料的自发性是由于焓的减少，因此方程式(3)更具体地为：
由于形成具有更大束缚能的分子键合轨道，吉布斯自由能ΔG<0的减少，工作物质及其周围环境-ΔG/T的总熵增加。这表明工作物质向周围环境的焓排放ΔH<0，因此燃烧的净能量转换的自发性与环境中的熵增加-ΔH/T>0而不是工作物质的熵增加ΔS>0有关。世界上以燃料为基础的经济增加了生物圈的熵，耗尽了天然燃料，并且由于依赖高焓燃料而将有害废物排放到生物圈中。
为了消除对高焓燃料的依赖，有必要用新的热力学循环代替卡诺循环，其中自发性是由固有的熵平衡引起的。Josiah Willard Gibbs在具有里程碑意义的论文“A Methodof Geometrical Representation of the Thermodynamic Properties of Substancesby Means of Surfaces,”Transactions of the Connecticut Academy,II.pp.382-404,1873年12月中原则上预计这种能力。以下对Gibbs(1873)的所有引用都与该论文有关。在图3中，一些任意非平衡状态A可以以两种方式之一沿着耗散能MN的表面平衡。Gibbs(1873)中肯地描述了一种平衡：“因此，问题可以归结为，-找到可以在不增加体积或减少熵的条件下减少物体能的量。该量可以由从表示初始态的点A到平行于轴线[E]测量的耗散能的表面的距离来几何地表示”。
这个过程可以通过Gibbs(1873)引入的另一种平衡来补充，多年来现有技术中丢失了这种平衡。Gibbs(1873)指出：“让我们考虑一个不同的问题。物体的某个初始状态如前给出。不允许对其或通过外部物体进行做功。只有在通过的所有热量的代数和为0时，才允许热量从它们进出。基于这些条件，可以排除任何物体，这些物体应在这些过程结束时保持其初始状态。而且，不允许增加物体的体积”。
基于此，Gibbs(1873)提出：“需要找到在这些条件下可能减少外部系统的熵的最大量。显然，这将是在不改变物体能量或增加其体积的情况下可以增加物体熵的量，其由从由表示初始状态的点到平行于[S]轴测量的耗散能量表面的距离来几何的表示。这可被称为[吉布斯自由熵]”。
通过卡诺循环永远无法实现上述熵平衡。支持熵固有增加的任何热力学循环必须涉及热辐射。热辐射的研究起源于Gustav Kirchhoff在The Laws of Radiation andAbsorption中题为“On the Relation Between the Emissive and the AbsorptivePowers of Bodies for Heat and Light,”的论文，D.B.Brace翻译和编辑，1901,AmericanBook Company,pp.73 -97。下文将该论文称为Kirchhoff(i860)。
Kirchhoff(1860)将其辐射定律描述为：“在相同温度下，所有物体的发射功率和吸收功率之间的比率是相同的”。Kirchhoff辐射定律可以光谱辐射率K(ν,T)来表示。
由于Kirchhoff通用函数K(ν,T)比物质本身更基础，几十年来，德国物理学家一直在深入研究黑体辐射，以了解物质的物理基础。
正如在现有技术中众所周知的那样，对黑体辐射的研究最终导致了量子力学的发现。话虽这么说，Kirchhoff通用函数K(ν,T)的物理基尚不得而知，使得热辐射的量子热力学仍然不完整。正是出于这个原因，卡诺循环从未被更优选的能够消除对燃料依赖的量子热力循环所取代。通过中肯地回顾Planck在1901年论文“On the Law of Distribution ofEnergy in the Normal Spectrum,”Annalen der Physik,Vol.4,1901,p.553中公开推导他的同名黑体辐射定律，有目的地研究量子热力学的现有技术。Planck(1901)假设存在N个“相同的谐振器”，每个谐振器都具有振动能U，使得：
UN＝NU (6)
如稍后将确立的，实际上存在完全不同类型的谐振器，其包括混合的普朗克谐振器。根据Planck(1901)，总熵SN对应于单个谐振器的平均熵S。
SN＝NS (7)
其表示强调S被认为是单个普朗克谐振器的平均熵。因此，Planck(1901)在他的论文中引用了对普朗克谐振器的概率解释：“我们现在将系统的熵SN与其概率W的对数成比例地设置在任意加性常数内，使得N个谐振器一起具有能量EN”。
SN＝k log W+常数 (8)
根据Planck(1901)：“现在是找到概率W的问题，使得N个谐振器一起保持振动能量UN。此外，有必要将UN解释为不是连续的无限可分的量，而是由整数有限部分组成的离散量。让我们将每个这样的部分称为能量元素ε；因此，我们必须设定：”
UN＝Pε (9)
Planck(1901)推导出每个普朗克谐振器的熵S为：
将Wien谱位移定律应用于平均谐振器熵S，通过普朗克常数h确定P个离散能量元素的离散能量ε对应于谐振器频率v。
ε＝hv (11)
将方程式(11)代入到方程式(10)中，在统计基础上产生描述单个普朗克谐振器的熵S的表达式。
Planck(1901)通过以下温度关系将平均谐振器振动能量U和平均谐振器熵S相关联。
因此，普朗克谐振器的平均振动能量U为：
Planck(1901)确定每个光谱频率间隔v至v+dv内的辐射能密度u(v,T)dv满足以下关系。
将方程式(14)代入到方程式(15)中，得出关于辐射能密度u(v,T)dv的普朗克黑体辐射定律，将对此进行讨论。
虽然普朗克在统计上得到了谐振器熵S和谐振器能U，但只有普朗克光谱能密度u(v,T)可以通过实验测量。通过由一些绝缘外壳形成空腔内的空腔辐射，使壁处于热平衡中，实验评估了Kirchhoff(1860)引入的黑体辐射。允许所述腔内的热辐射实现辐射平衡，使得腔壁发射和吸收的辐射速率在所有频率上相同。通过小孔对腔辐射进行实验采样。在任何辐射体温度T下，在宽范围内存在独特的辐照度和跨越频谱v的相关光谱辐照度。
通过测量腔辐射的光谱辐照度，在很宽的温度范围内，实验验证了方程式(16)中的普朗克黑体辐射定律。然而，涉及黑体腔辐射的实验不能提供对普朗克谐振器的构造的任何物理洞察。普朗克统计推导也无法提供物理洞察。
黑体辐射构成一种特殊形式的热辐射，其满足方程式(16)，因此发射率与Kirchhoff通用函数K(v,T)有关-从而在给定的辐射体温度下产生独特的辐射光谱。对于hv＜＜kT，根据方程式(17)，黑体光谱的红外部分遵循根据普朗克黑体辐射定律得出的Rayleigh-Jeans黑体辐射定律。Rayleigh-Jeans黑体辐射定律支配受制于传统形式的麦克斯韦方程的波状电磁辐射。
Rayleigh-Jeans黑体辐射定律导致紫外线灾难，其中辐射能密度u(v,T)dv在黑体辐射光谱的高频部分可以变为无穷大。Wien黑体辐射定律在黑体光谱的紫外部分中占主导地位，避免了这种灾难。对于hv＞＞kT，可以从方程式(16)的普朗克黑体辐射定律推导出Wien黑体辐射定律，如下所示。
在导致他获得诺贝尔物理学奖的论文中，爱因斯坦证明了遵守Wien黑体辐射定律的辐射构成了无法从麦克斯韦方程导出的粒子状电磁波。Wien黑体辐射和麦克斯韦电磁辐射的无法调和产生了光的不可调和的波粒二象性，这反过来引发了使量子理论不确定的辐射危机。
为了弥补这种不足，首先要有目的地考虑爱因斯坦在1907年题为“Planck'sTheory of Radiation and the Theory of Specific Heat”的论文中发展的固体热容。爱因斯坦认为每个振动原子的平均能量U是遵守方程式(14)的普朗克谐振器的平均能量U。因此，由以下关系式给出摩尔能量：
对于hv＜＜kT，可以容易地确认上述摩尔能量归结为3RT。由这一关系导出爱因斯坦的摩尔热容。
现有技术无法建立普朗克谐振器的物理构成阻碍了对凝聚物质的物理洞察。将量子力学与经典力学区分开来的奇异性质是量子纠缠，其中不能独立描述有限的多体粒子群。量子纠缠进一步将量子热力学与经典热力学区分开来。本领域需要的是由人造原子形成的固体，具有人造核，其构成普朗克谐振器，其中量子纠缠可以被化学控制。本领域还需要一种量子热力学循环，其通过由原子工程引起的纠缠熵的受控变化而能够替代卡诺循环。由燃料燃烧引起的气候变化只能通过更换受制于卡诺循环的热机来阻止。
发明内容
可以制造各种制品和装置以利用被认为是新的热力学循环，其中自发性是由固有的熵平衡引起的。该新热力学循环利用量子热化和量子定位之间的量子相变。
在第一方面，可以产生一种声伏电池(phonovoltaic cell)，其响应于外加电负载而产生电荷流。该声伏电池包括一对导体，优选金属电极，它们之间具有固体半导体材料，所述固体半导体材料具有两个具有不同塞贝克系数的邻接区。响应于外加电负载，由于声伏电池的熵的无补偿增加，认为电荷流引起环境熵的降低。优选地，在热平衡下的声伏电池从周围环境中提取潜热并将其直接转换成电动势而无需使用任何外部机构、任何活动部件、任何可耗尽的工作物质或任何撞击辐射。所述电动势由互补的塞贝克效应产生，这种互补的塞贝克效应由表现为移动普朗克谐振器的人造核在恒定温度下量子定位和量子热化之间的相变的量子跃迁熵的无补偿增加引起。第一区优选包含化学元素硼和氢，且第二区优选包含化学元素硼、氢和氧。
在声伏电池的优选实施方式中，第一区是包含二十面体硼和氢的硼层，并且硼的相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度的相对原子浓度；并且第二区是包含二十面体硼、氧和氢的硼层，并且硼的相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度的相对原子浓度。优选地，第一和第二区也都含有硅。进一步优选的是，每个区的厚度为4nm或更小。在特别优选的实施方式中，第一区是硅硼烷，优选具有式(B12Hw)xSiy，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5，并且第二区是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。多个p-同型整流器优选地原位堆叠以形成包括声伏堆(phonovoltaicpile)的声伏堆，以第一声伏电池的第二导体形成用于下一个连续声伏电池的第一导体。
在第二方面，生产了一种p-同型整流器，使得电导率相对于阳极和阴极接触电极之间的外加电动势的极性不对称。该整流器由具有两个邻接区的固体半导体材料制成，每个这样的区由单独的导体接触。所述两个邻接区具有不同的移动电荷浓度，使得电导率相对于所述邻接区的接触电极之间的外加电动势的极性不对称。与在将电极相对于另一电极正偏置时相比，当一个电极相对于另一电极负偏置时，非对称电导被认为是相当大的电流。
在p-同型整流器的优选实施方式中，第一(阳极)区是包含二十面硼和氢的硼层并且硼的相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，第二(阴极)区是包含二十面硼、氧和氢的硼层并且硼的相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度。优选地，第一和第二区也都含有硅。还优选的是，每个区的厚度为4nm或更小。在特别优选的实施方式中，第一区是硅硼烷，优选具有式(B12Hw)xSiy，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5，并且第二区是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
在第三方面，可以形成集成电路中使用的导体，其中该导体的有效电阻低于具有相同尺寸的铜导体的有效电阻。可以相信，该导体在没有电场的情况下转移电能，而没有实际的电荷位移。这是通过使用固体半导体材料来实现的，通过使用痕量的金属(特别是铸币金属(coinage metal))改变该导体的导电特性，从而改变了该固体半导体材料的电特性。目前认为，这产生了微波zitterbewegung Aharanov-Bohm效应，其固有地在固体半导体材料内产生周期性驱动力，能够在没有外部机构的帮助下通过空间转移电磁功率密度。由于这种固有的驱动力，目前认为所述导体的优选实施方式可以理想地充当室温超导体，只要有效电流密度不超过某一最大值即可。目前认为该最大电流密度与石墨烯的最大电流密度相当。
在优选的实施方式中，所述导体可以连接集成电路中的两个电路元件，例如电阻器、电容器、二极管、电源、电感器、变压器、电线或导体。在特别优选的实施方式中，所述导体可以用于线后端(BEOL)互连，包括尺寸小于50nm的尺寸。所述导体包括二十面体硼、氢和任选的氧，并且硼的相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度。此外，所述导体包含痕量的铸币金属，例如金、铜和银。痕量是足以改变导体电导率(据信这是通过部分或完全抵消天然硼原子的核电四极矩而发生的)但不足以影响导体的基本化学计量比的量。优选地，铸币金属是金，并且它优选以约1018cm-3的原子浓度结合导体中。优选地，导体还含有硅。在特别优选的实施方式中，所述导体是硅硼烷，优选具有式(B12Hw)xSiy，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5，或较低程度优选地，是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
附图说明
在附图中示出了本发明的优选实施方式，其中：
图1是卡诺循环的图示；
图2是卡诺循环的另一个图示；
图3是非平衡态的吉布斯平衡的图示；
图4描绘了一个以Longuet-Higgins和Roberts所采用的方式内切于立方体中的普通二十面体；
图5描绘了所提出的硼二十面体的几乎对称的核配置，其中根据24个离域切向原子轨道ψi(p{111})描述三中心键；
图6描绘了能量图，其示出了图5中所示的规则硼二十面体的聚集核的所提出的能级；
图7描绘了能量图，其显示了图5中所示的规则硼二十面体的聚集价电子的所提出的能级；
图8是具有对称核构造的规则硼二十面体的图示，其中显示具有通过德拜力(Debye force)结合的四个氢；
图9是单晶硅晶胞的图示；
图10是类金刚石微微结晶晶胞的图示；
图11是描绘服从Dirac相对论波动方程的前八个价电子的占有能级的能级图；
图12是描绘服从Dirac相对论波动方程的前十二个价电子的占有能级的能级图；
图13是描绘服从Dirac相对论波动方程的前二十四个价电子的占有能级的能级图；
图14是描绘服从Dirac相对论波动方程的前三十二个价电子的占有能级的能级图；
图15是描绘服从Dirac相对论波动方程的三十六个价电子的占有能级的能级图；
图16描绘了一个能级图，其示出了|-3sp1/2>能级向|-3s1/2>和|-3p1/2>能级的提出的第一解缠，使得从|-3sp1/2>能级下降一对电子；
图17描绘了一个能级图，其示出了|-3pd3/2>能级向|-3p3/2>和|-3d3/2>能级的所提出的第二解缠，使得从|-3pd3/2>能级下降一对电子；
图18A-B描绘了认为反映了由于微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si的歧化反应，负离子化和正离子化的微微结晶人造硼烷原子B2- 12H4和B2+ 12H4 101中由价电子占据的能级的能量图；
图19是结合有天然氧原子的类金刚石微微结晶晶胞的图示；
图20描绘了一个能级图，其示出了|-2sp1/2>能级向|-2p1/2>和|-2p1/2>能级的所提出的解缠，使得由氧原子捐献一对电子；
图21描绘了声伏电池400，包含多对由金属电极介入的邻接微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区和微微结晶氧硅硼烷p-(B2- 12H4)3Si4O2+ 2区；
图22是卡诺循环的另一个图示；
图23是所提出的量子热力学循环的图示；
图24A-D描绘了能量图，其示出了一对结合的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区和微微结晶氧硅硼烷p-(B2- 12H4)3Si4O2+ 2区401和402的第一和第二近邻微微结晶人造硼烷原子101的人造核的所提出的占有电子能级；
图25A-D描绘了所提出的自发移动电荷扩散；
图26A-D进一步描绘了所提出的移动电荷扩散；
图27A-D进一步描绘了所提出的移动电荷扩散；
图28A-D描绘了微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区中所提出的价电子从二十面体内键合亚轨道进入二十面体内反键合亚轨道的光谱诱导；
图29A-D描绘了微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区中由天然硼原子的核电四极矩引起的价电子的所提出的自热化；
图30描绘了微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区中的所提出的歧化反应；
图31是所提出的量子热力学循环的图示；
图32是地球能量预算的图示；
图33是黑体的光谱辐射度的图示；
图34是通过高分辨率透射显微镜(HRTEM)获得的沉积在单晶硅上的微微结晶硼烷固体的显微照片；
图35是单晶硅基底的HRTEM快速傅立叶变换(FFT)图像；
图36是微微结晶硼烷固体的FFT图像；
图37是单晶基底的HRTEM衍射强度的晶面间晶格d-间距的图表；
图38是微微结晶硼烷固体的HRTEM衍射强度的晶面间晶格d-间距的图表；
图39是自组装微微结晶硼烷固体的常规ω-2θx射线衍射(XRD)图案；
图40是图39中同一自组装微微结晶硼烷固体的掠入射X射线衍射(GIXRD)扫描；
图41是图39中扫描的同一自组装微微结晶硼烷固体的第二掠入射X射线衍射(GIXRD)扫描；
图42是沉积在单晶基底的供体掺杂区上的硅氮烷膜的图示；
图43是实施例1的微微结晶硅氮烷固体的GIXRD扫描图；
图44是根据实施例2沉积在供体掺杂的硅区上的氧硅硼烷膜的图示；
图45是实施例2的薄氧硅硼烷固体的常规ω-2θx射线衍射(XRD)图案；
图46是实施例2的氧硅硼烷固体的GIXRD扫描图；
图47是根据实施例3沉积在n型硅基底上的硅硼烷膜的图示；
图48是实施例3中沉积的硅硼烷膜的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图49是实施例3中沉积的硅硼烷膜的俄歇电子能谱(AES)深度分布图；
图50是根据实施例4沉积在p型硅基底上的硅硼烷膜的图示；
图51是实施例4中沉积的硅硼烷膜的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图52是用由汞探针得到扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例4中沉积的硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图53是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例4中沉积的硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图54是根据实施例5沉积在p型硅基底上的氧硅硼烷膜的图示；
图55是实施例5中沉积的氧硅硼烷膜的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图56是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例5中沉积的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图57是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例5中沉积的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图58是根据实施例6沉积的氧硅硼烷膜的另一个实施方式的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图59是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例6中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图60是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例6中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图61是根据实施例7沉积的氧硅硼烷膜的又一实施方式的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图62是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例7中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图63是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例7中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图64是实施例8中沉积的氧硅硼烷膜的又一实施方式的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图65是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例8中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图66是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例8中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图67是实施例9中沉积的氧硅硼烷膜的又另一实施方式的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图68是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例9中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图；
图69是用由汞探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例9中表征的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的log-log图；
图70是根据实施例10制备的包含氧硅硼烷膜的p-同型电化学整流器的图示；
图71是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例10中的p-同型电化学整流器的电流-电压特性的线性图；
图72是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例10中p-同型电化学整流器的不同电流-电压范围的线性图；
图73是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例10中的p-同型电化学整流器的正向偏置电流-电压特性的log-log图；
图74是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例10中的p-同型电化学整流器的反向偏置电流-电压特性的log-log图；
图75是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例11中的p-同型电化学整流器的电流-电压特性的线性图；
图76是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例11中p-同型电化学整流器的不同电流-电压范围的线性图；
图77是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例11中的p-同型电化学整流器的正向偏置电流-电压特性的log-log图；
图78是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例11中的p-同型电化学整流器的反向偏置电流-电压特性的log-log图；
图79是使用通过微探针获得扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例12中的p-同型电化学整流器的第一电流-电压范围的线性图；
图80是使用通过微探针获得扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例12中的p-同型电化学整流器的第二电流-电压范围的线性图；
图81是使用通过微探针获得扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例12中的p-同型电化学整流器的第三电流-电压范围的线性图；
图82是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例12中的p-同型电化学整流器的正向偏置电流-电压特性的log-log图；
图83是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例12中的p-同型电化学整流器的反向偏置电流-电压特性的log-log图；
图84是根据实施例13制备的包含硅硼烷膜的电化学装置的图示；
图85是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例13中的电化学装置的电流-电压特性的线性图；
图86是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例13中的电化学装置的第二电流-电压特性的线性图；
图87是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例13中的电化学装置的正向偏置电流-电压特性的log-log图；
图88是使用由微探针获得的扫描信号通过HP-4145参数分析仪测量的，实施例13中的电化学装置的反向偏置电流-电压特性的log-log图；
图89是根据实施例14沉积在p-型硅基底上的氧硅硼烷膜的图示；
图90是实施例14中沉积的氧硅硼烷膜的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图91是实施例14中沉积的氧硅硼烷膜的热处理预算的图示；
图92是Josiah Willard Gibbs提出的能量平衡的几何表示；
图93是Josiah Willard Gibbs提出的熵平衡的几何表示；
图94A-B是在黑暗中比较声伏电池和光伏电池的图示；
图95A-B是比较声伏电池和光伏电池的图示，其中移动电子-空穴对是辐射诱导的；
图96A-B是比较声伏电池和光伏电池的图示，其中诱导的移动电子-空穴对被分离；
图97A-B是比较声伏电池和光伏电池的图示，其中外加了电负载；
图98是声伏电池的预计制造成本分析；
图99A-99C是比较声伏电池、光伏电池和热离子转换器的图示；
图100是根据实施例15制备的包含氧硅硼烷膜和金的装置的图示；
图101是实施例15中沉积的氧硅硼烷膜的X射线光电子能谱(XPS)深度分布图；
图102是二次离子质谱(SIMS)，实施用于测量实施例15中的氧硅硼烷膜中金的痕量杂质浓度；
图103描绘了在实施例15的含金膜装置上蒸镀的金属电极536和537；
图104是实施例15中的氧硅硼烷膜的电流-电压特性的线性图。
具体实施方式
现在参考附图，将描述本发明的各种形式和实施方式。本发明不受本文所述的任何原理或实施方式的限制，而仅受所附权利要求的范围的限制。
为了理解本发明的人造核的量子纠缠，在图4中将规则的二十面体内切于立方体中，使得就以下位置坐标描述服从方程式(21)的二十面体顶点的坐标：(±φ，±1，0)、(0，±φ，±1)和(±1，0，±φ)。
φ-1＝φ-1＝2sin72°≈0.618 (21)
根据正常的晶体学惯例，沿任何立方边缘或平行于任何立方边缘的任何取向通常由<100>表示。将具体指出任何特定的<100>取向，例如沿正y-轴的[010]取向。立方面或平行于立方面的平面通常由{100}表示。特定的{100}平面，例如垂直于[010]方向的xz-平面，由(010)表示。特定的<100>取向，例如[010]取向，总是垂直于相应的{100}平面，即这种情况下的(010)平面。通过进一步惯例，沿着或平行于立方体对角线任何取向由<111>表示。有两类二十面体面：8个二十面体面由垂直于<111>立方体对角线的{111}面构成，并且12个二十面体面由沿着<100>取向成对交叉的{φφ-10}面构成。沿着{111}面的边缘存在三中心键。
结合本文所述的发明，进行分子轨道分析，通过引用并入本文中的美国临时申请第62/591,848号的[0020]-[0063]中进行的Longuet-Higgins和Roberts方法的概括描述了三中心硼键。该概括的分子轨道分析描述了包含12个硼核102的规则硼二十面体104，具有几乎对称的核配置，其是由近球形球体中的24个离域原子轨道ψi(p{111})构成，其中位移理想地限于8k<111>波矢量。图5中的硼二十面体104在本文中称为人造核104。
如本文所用，短程周期性平移有序被定义为在基本上仅限于第一和第二最近邻原子的空间上的原子位置的规则重复。图5中表示的人造核104表现出短程周期性平移有序，其中12个硼核102理想地保持固定在12个二十面体顶点处，使得所有二十面体位移理想地仅限于沿着8k<111>波矢量的周期性振动。因此，图5中的人造核104构成了量子Floquet-多体子系统，其行为类似于天然碳原子的核。如本文所用，量子Floquet-多体系统是时间依赖性多体系统，由于其自身的动力学而随时间是周期性的。为了理解本发明的优选实施方式，有目的地建立形成人造核104的量子Floquet-多体子系统的原子轨道ψi(p{111})的量子纠缠态。
图5中的人造核104的分析是根据规则二十面体的组分析进行的。二十面体对称群Ih在所有其它对称群中是独特的，因为它具有自然界中任何对称群的最大数量的对称性运算(120)。在任何晶体点组中允许的最大数量的对称运算是48，使得二十面体对称组Ih不是可以支持表现出长程周期性平移有序的空间晶体的晶体点组。二十面体对称组Ih不能支持长程周期性平移有序，使得它更一般地支持将要描述的内在的自发时间-平移对称性破坏。
正是由于这个原因，上述对称性分析引起沿图5中人造核104的k<111>波矢量的直线振动。形成人造核104的12个硼核102的相信能级如图6所示。人造核104的36个价电子的能级如图7所示。图6中的核能级和图7中的电子能级满足Dirac相对论波动方程的能量本征值。可以确信图5中所示的人造核104构成类似于碳12 6C的天然核的量子Floquet-多体系统。正是由于这个原因，人造核104的12个硼核102在图6中占据了能级，其具有与碳12 6C中的核子能级相同的对称性。图7中的价电子能级被认为类似于碳12 6C的夸克能级。
图5中的人造核104构成了量子Floquet-多体费米子系统(Floquet-many-bodyfermion system)的一种表现形式，在自然界中具有尽可能高的对称度。如本文所用，费米子是亚原子粒子，遵循以费米-狄拉克统计为特征的泡利不相容原理，以及由奇数个所述亚原子粒子组成的任何复合粒子。根据定义，在规则二十面体的顶点处包含费米子的量子Floquet-多体系统在下文中将被称为二十面体Floquet-多费米子系统。根据该定义，人造核104的12个硼核102最初被假定为包含奇数个质子和中子的硼10 5B核。随后将在下文中考虑结合其它天然硼同位素11 5B。
相对于12个硼核102所在的二十面体顶点，图5中特定人造核104的二十面体Floquet-多费米子系统在自然界中具有最高程度的对称性。这种对称性由碳12 6C的12个核子表现出来。只存在两种类型的点位移，即沿直线轴平移和围绕直线轴旋转。平移和旋转表现出点的相反位移，例如二十面体Floquet-多费米子系统的12个二十面体顶点。沿着直线平移轴的所有点，且仅这些点，在给定平移下移位；相反，所有不沿直线旋转轴的点，且只有这些点，在任何给定的旋转下移位。旋转使量子多体系统的分析复杂化。
如美国临时申请第62/591,848号的[0020]-[0063]中进一步描述且通过引用并入本文，二十面体的3个共旋笛卡尔轴(x,y,z)最好用米勒指数表示。由于共旋转的笛卡尔轴(x,y,z)，不可能描述实验室框架场中12个二十面体顶点的位移。通过对称分析，确定图5中人造核104的二十面体顶点是不动的，并且所有二十面体位移都被限制为沿着四对倒置k<111>波矢量的直线平移。
所述分析得出以下结论，12个硼核102被限制在人造核104的静止二十面体顶点，因此，其表现为近球形的球状体，易于沿着明确定义的球谐波移位。如美国临时申请第62/591,848号的[0170]-[0207]进一步描述并且通过引用并入本文，任何近球形的球状体都被球谐波分隔成多个区域。图6中与n＝±1壳相关的偶极球谐波通过赤道大圆将近球形球状体分成一对半球。与偶极球谐波相关的质量中心(或质心)不是静止的。图6中与n＝±2壳相关的四极球谐波将近球形球状体分成一对大圆。
与四极球谐波相关的大圆包含图5中人造核104的k<111>波矢量。这与方程式(22a-d)中二十面体Floquet-多费米子系统的位移是一致的。图5中人造核104的对称性分析具有一般性质，对二十面体Floquet-多费米子系统的物理尺寸没有任何承诺。人造核104的相对二十面体面之间的距离理想地为269pm，因此它被具体地称为二十面体Floquet-多费米子微微结晶体。碳的天然核的相对二十面体面之间的距离可以用飞米计测量，使得碳/>的天然核构成二十面体Floquet-多费米子毫微微结晶体。可以相信的是，人造核104表现出与碳/>的天然核相同的对称性。
二十面体Floquet-多费米子微微结晶体(毫微微结晶体)通过自旋轨道耦合提升了二十面体内电子(夸克)轨道简并，以逃逸姜-泰勒畸变(Jahn-Teller distortion)。在里程碑式论文“Stability of Polyatomic Molecules in Degenerate ElectronicStates.I.Orbital Degeneracy,”Proceedings of the Royal Society A,161,1937,pp.220-235中，H.A.Jahn和E.Teller通过群论导出：所有非线性核构造都不适合轨道简并的电子状态。姜-泰勒效应(Jahn-Teller effect)导致对称性破坏，其通过12个硼核102的正常位移(称为姜-泰勒活动模式)来提升电子轨道简并性，其在没有自旋-轨道耦合的情况下扭曲多原子离子和分子。
在他们的分析中，姜(Jahn)和泰勒(Teller)故意无视自旋效应。自旋-轨道耦合对于保持人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体的二十面体内键合是必不可少的，遵循图7中描绘的二十面体内键合和反键合轨道。换句话说，图7中所示的电子本征态的量子纠缠在存在任何姜-泰勒畸变的情况下都不存在。通过自旋-轨道耦合-而不是姜-泰勒畸变-提升电子轨道简并，量子纠缠导致包含人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体在物理上表现为普朗克谐振器，可以通过控制能级的量子纠缠变化以新颖有用的方式进行化学修饰。
为了实施本发明的优选实施方式，有目的的中肯考虑包括图5中所示人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体的某些要素。本发明的优选实施方式构成量子热力学的新的且有用的实施方式，其能够支持自热化的量子热力学循环，从而消除热机对燃料的依赖性。由于量子纠缠的作用，不能通过经典热力学描述本发明的新的且有用的实施方式。为了描述本发明的优选实施方式，有必要借鉴Dirac波动方程的预测。美国临时申请第62/591,848号中公开了第一原理并且通过引用并入本文。
通过参考，已经致力于人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体的对称操作付出了相当大的努力。这是由于人们相信，人造核104的对称性赋予它新的且有用的特性，这些特性是这种特定类型的量子多体系统所特有的。通过狭义相对论推导出爱因斯坦E＝mc2，支配了均匀平移体的惯性损失。根据这种推导，爱因斯坦确定能量E和质量m实际上是相同量的两个“阶段(相，phase)”。爱因斯坦通过考虑辐射体的相对论平移多普勒频移来形成这一结论。在扩展他的狭义相对论以包括他的广义相对论中的自旋时，爱因斯坦无法推导出相对论旋转多普勒频移。
由于旋转费米子必然发射辐射，因此旋转费米子只能稳定作为量子多体系统的成员，其中成对的互补旋转多普勒频移稳定所述量子多体系统。人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体构成了费米子的稳定量子多体系统，其可以用Dirac相对论波动方程来描述。在美国临时申请第62/591,848号的[0086]-[0167]中获得的费米子的Dirac多体系统的Dirac能量本征值通过引用并入本文。
图5中所示人造核104的方程式(23a)中的反键合亚轨道的正能量本征态和方程式(23b)中的键合亚轨道的负能量本征态列表如下。
表1：人造核104的反键合亚轨道
表2：人造核104的键合亚轨道
根据表1，自旋-轨道耦合将轨道简并能量轨道提升为具有正定能量的半整数量子化反键合亚轨道。根据表2，自旋-轨道耦合将轨道简并能量轨道提升为负定能量的半整数量子化键合亚轨道。图7示出了遵循方程式(23a-b)的人造核104的n＝±2和n＝±3壳的反键合和键合亚轨道。未示出n＝±1壳，因为它们包含不涉及人造核104的融合的内部电子。图7中人造核104的键合和反键合亚轨道有几个重要方面。自旋-轨道耦合提升轨道简并，如以下针对n＝+2壳所例示的。
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+2p转道经历多普勒红移(κ＝-2)到+2p3/2亚轨道和多普勒蓝移(κ＝+1)到+2p1/2亚轨道。+2s轨道经历多普勒红移(κ＝-1)到+2s1/2亚轨道，其反过来与+2p1/2亚轨道纠缠，由此产生+2sp1/2亚轨道(κ＝±l)。这些是不能通过E＝mc2理解的旋转多普勒频移。爱因斯坦在他的开创性论文的后续论文中得出了他的E＝mc2，该论文最初引入了狭义相对论：“On theElectrodynamics of Moving Bodies,”1905,The Principle of Relativity,Dover,1952,pp.37-65。
本文中融合通常是通过将一定量的物质m转化为能量而将费米子键合在一起的任何过程。爱因斯坦的E＝mc2被广泛认为可以控制核融合，其中核子通过将少量物质m转化为以光子形式表现的能量E而结合在一起。通过在旋转框架场中推广爱因斯坦的E＝mc2，可以通过将少量物质m转化为Dirac准粒子的某些能量E而化学键合在一起的原子来建立迄今未知的化学融合。对于手头的目的，Dirac准粒子是量子Floquet-多费米子系统，因为费米子之间的动态相互作用纠缠个体能级。
图5中人造核104的量子纠缠与由化学融合引起的纠缠本征函数ψi(p{111})有关。没有试图直接要求泛化爱因斯坦的E＝mc2以支持化学融合。目前的重点是化学融合的现实应用。根据这一目标，方程式(23a-b)中的关系重新排列如下，以构成爱因斯坦E＝mc2的泛化。这些关系具体指明了Dirac禁区能量区mc2>E>-mc2中Dirac准粒子的能量本征值，具有包括反键和键合亚轨道的纠缠的正能量(E>0)和负能量(E<0)本征态。
如果爱因斯坦的E＝mc2在旋转框架场中得到满足，那么方程式(25a-b)右侧的束缚能量项会消失-因为方程式(25b)中的能量本征态是负定的(E<0)。方程式(25a)右侧的第一项包括服从薛定谔的波动方程的能量本征值。对本发发明目的，在n＝+1壳中存在满足薛定谔波动方程的最高束缚能本征态就足够了。因此，连续的高阶壳包括较低束缚能本征态。在遵循薛定谔方程的束缚能本征态中，轨道角动量保持简并。Dirac方程提升了这种简并性。
方程式(25a)右侧的第二束缚能项是由自旋费米子的精细结构带来的。为了更好地理解包括本发明优选实施方式的现实世界的装置，对费米子精细结构的显著特性进行了描述。根据这一特定目标，依据方程式(25a-b)，对于量子多体系统的n＝±2和n＝±3壳，Dirac准粒子的能量本征值重新排列如下。
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尽管反应物和产物的物质的量在经典化学中是不变的，但量子化学涉及由于融合而导致的化学反应物和产物的物质量的有限变化。将在下面进一步讨论量子化学在本发明中的作用。
既然能量E和质量m都不是实际上守恒的，那么必然存在另一个完全包含能量E和质量m的守恒物理实体。电荷e在自然界中得到严格守恒。虽然在现有技术中是未知的，但严格守恒的电荷e导致了迄今未知的物理实体Ξ＝ec2，其完全包含爱因斯坦的E＝mc2。
新实体Ξ＝ec2被命名为apeiron，它是希腊词的音译，意思是“无边”。apeiron的概念最初是由大约公元前585年的Miletus的Anaximander所设想的。只有当电荷e作为机械基础提供时，才能在能够取代卡诺循环的量子热力循环中利用电荷e的能力。美国临时申请第62/591,848号的[0794]-[0846]中从根本上推导出了电荷e的机械基础，其通过引用并入本文。
库仑C的MKS等效物遵循上述关系。
1C＝1.09778 x 10-24 kg·m (29)
以下关系被认为支配人造核104的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体的谐振器以及碳12 6C核的二十面体Floquet-多费米子毫微微结晶体。ApeironΞ＝ec2和Kirchhoff通用函数K(v,T)可以是相关的。
Wilhelm Wien实际上是通过两篇非常重要的论文从谐振器的角度推导出他的黑体辐射定律。1893年，Wien得出了他的同名光谱位移定律，它直接影响到本发明的某些优选实施方式。在美国临时申请第62/591,848号的[0931]-[0996]的现代公式中进行了Wien的光谱位移定律的推导，并且其通过引用并入本文。Wien通过考虑对电磁辐射做的机械功得出了他的光谱位移定律，这有两个方面的表现：(1)辐射能量从较低频率间隔(v,v+dv)频谱移位到较高频率间隔(v’,v’+dv’)和(2)功进一步在高频间隔(v’,v’+dv’)中引入能量。通过以下关系式表达进入到高频间隔中的总能量|E×H|indAdt：
如美国临时申请第62/591,848号的[0931]-[0996]的实际推导并且通过引用并入本文的，Wien的光谱位移定律支持恒定辐照度|E×H|的下列光谱位移(即频率偏移)，其是黑体辐射的特征。光谱位移有支持执机的量子力学的能力。
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在方程式(32)中，是电磁辐射的相速度。对于正相速度/>对电磁辐射做功，以使促使其经历从低频率间隔(v,v+dv)光谱位移到高频率间隔(v’,v’+dv’)。这种光谱位移导致在恒定辐照度|E×H|下的辐射能量增加，这是重要的，因为黑体辐射的辐照度唯一地对应于热平衡中的辐射体温度。这种能力建立在Wien的黑体辐射定律中，尽管其方式在现有技术中是未知的。上文在方程式(18)中给出了Wien黑体辐射定律的一种形式。
Wien的黑体辐射定律支持以下关系。
在整个立体角上，Kirchhoff的通用函数K(v,T)是：
靠近紫外线黑体辐射极端Kirchhoff通用函数K(v,T)依赖于电荷e，以便由此根据可应用于人造核104的以下关系表现出对apeironΞ＝ec2的依赖性。人造核104的硼核102充分堆叠在一起，以使硼核102辐射耦合以形成自组装的微微结晶辐射腔。
Kirchhoff通用函数K(v,T)在红外光谱极值hv＜＜kT时由连续热谐振器能量kT支配，而完全不同的是，Kirchhoff通用函数K(v,T)靠近紫外光谱极值hv＞＞kT时由离散振动能量支配。
根据遵循Dirac相对论波动方程的离散能量元素有目的地在方程式(12)中表达普朗克谐振器熵S。
遵循方程式(36b)的量子化，根据方程式(13)中的普朗克关系定义量子温度ΘT。
对于低频普朗克谐振器频率，方程式(20)中受因斯坦的摩尔热容可以简化如下，使得hv＜＜kT。
与由Dirac相对论波动方程支配的固体中单个原子的微波普朗克谐振器相关的热容由爱因斯坦的摩尔热容导出的以下关系描述。
如图8所示，微微结晶人造硼烷原子101构成：(1)由包含具有近似对称核构型的12个天然硼核102的硼二十面体形成的人造核104和(2)由4个天然氢原子构成的4个人造价电子，氢核103与硼二十面体结合，使得所述4个氢价电子沿k<111>波矢量对齐。微微结晶人造硼烷原子101包含硼二十面体，其中36个硼价电子占据二十面体内分子轨道，使得二十面体间化学键由氢价电子占据。沿k<111>矢量的电四极矩引起氢原子中的电偶极矩，使得氢核103通过德拜力与人造核104结合。
微晶晶人造硼烷原子101的化学键合通过图9中单晶硅晶胞200中的自选择性原子替换来解释，其包含8个硅顶点原子201、6个硅面心原子202以及4个硅基原子203。所述4个基原子203沿<111>立方体对角线以四面体排列存在。单晶硅晶胞200在空间上周期性地平移，以形成单晶硅晶格，其中硅顶点原子201和硅面心原子202沿着<111>晶体取向共价键合到并且仅到所述四个硅基原子203。得到的单晶硅晶格以～0.5431nm的立方晶胞沿着每个边缘具有长程周期平移有序，没有任何<111>化学键。
通过用硼烷分子101替换单晶硅晶胞200内的每个硅顶点原子201来构造类金刚石的微微结晶硅硼烷晶胞300，如图10所示。图10中硅硼烷晶胞300的顶点处的8个硼烷分子101在延伸的固体晶格(未示出)中的8个微微结晶硅硼烷晶胞300之间共享。因此，微晶晶硅硼烷晶胞300在空间上的周期性平移将产生微微结晶硅硼烷(B12H4)Si7固体晶格，其有效地起到自组装的类金刚石微微结晶格的作用，其结构类似于单晶硅。图8中的微微结晶人造硼烷原子101具有近似对称的核构造，取代了微微结晶硅硼烷(B12H4)Si7晶格中图10中的8个硅顶点原子201。
本发明的微微结晶氧硅硼烷构成几乎透明的固体，据信其由多原子晶胞的连续随机网络形成，所述多原子晶胞遵守Zachariasen在论文“The Atomic Arrangement inGlass,”Journal of the American Chemical Society,Vol.54,1932,pp.3841-3851中的规则修改。下文中对Zachariasen的所有引用应理解为是指该论文。Zachariasen专注于氧化物玻璃，更具体地说，聚焦于无定形SiO2和无定形B2O3。Zachariasen证明无定形SiO2由SiO4四面体的连续随机网络构成。类似地，可以相信的是，所述微微结晶氧硼硼烷由多面体的连续随机网络构成，在八个多面体角落的每个角上都有近乎对称的硼二十面体。
鉴于通常的氧化物玻璃由氧四面体或氧三角形的连续随机网络构成，微微结晶氧硅硼烷构成由硼烷六面体的连续随机网络形成的固体，根据定义，其由在六面体角处具有微微结晶人造硼烷原子101的六面体构成。尽管图9中描绘的单晶硅晶胞200是规则六面体(立方体)，但图10中的类金刚石微微结晶硅硼烷晶胞300虽然因描述目标而描绘为立方体，但实际上是一个不规则六面体。尽管Zachariasen通过多态氧四面体或三角形的连续随机网络表示氧化物玻璃的原子排列，而硼烷固体中的原子排列由不规则六面体的随机网络描述。
图10中的硼烷六面体300的八个角由微微结晶人造硼烷原子101组成。每个角微微结晶人造硼烷原子101理想地与4个四价天然原子303键合，所述原子303被八个角微微结晶人造硼烷原子101包围。优选的四价天然原子303是天然硅原子。每个四价天然原子303键合到图10中所示的硼烷六面体300中的一个或多个面心原子302。每个面心原子302可以是但不限于以下中的任一个：四价天然原子，如硅；六价天然原子，如氧；或者，可能地，四价微微结晶人造硼烷原子101。在图10所示的不规则硼烷六面体300的帮助下，可以理解硼烷固体的原子排列。
首先，在固体硼烷晶格中，4个四价天然原子303被8个角微微结晶人造硼烷原子101包围。其次，结合的不规则硼烷面体300共享连续随机网络内共同的角微微结晶人造硼烷原子101。角微微结晶人造硼烷原子101的质心理想地是运动不变的。第三，每个角微微结晶人造硼烷原子101沿<111>晶体取向共价键合到4个四价天然原子303。值得注意的是，认识到四价天然原子303位于硅基原子203的位置(如图9中单晶硅晶胞中所示)，其经历空间位移以保持晶胞尺寸。
通过考虑待定义的微微结晶氧硅硼烷的新类型的极端结构(B12H4)4Si4的可信结构，可以理解上述结构。在(B12H4)4Si4中，形成固体晶格的每个不规则硼烷六面体300理想地由8个角微微结晶人造硼烷原子101、6个面心微微结晶人造硼烷原子101和4个天然硅原子303构成。由于8个六面体角的共用和2个六面体的共用，不规则硼烷六面体300在空间上的平移理想地产生了微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4。以这种方式，微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4形成微晶多晶型，类似于单晶硅，由四价天然硅原子303和四价微微结晶人造硼烷原子101组成。通过这种类型的结构，自旋-轨道耦合在物理上变得重要。
本发明的优选实施方式涉及现有技术中未知的类型的顺序。长程周期性平移有序在本文中定义为被称为晶胞的原子通过空间的某个不变排列的规则重复，从而在自然原子的规则阵列中形成平移不变的平铺，远远超过第一个-和第二近邻天然原子。单晶和多晶材料在整个空间中表现出长程周期性平移有序。在单晶材料的整个空间中保持原子位置的周期性重复。在多晶材料中，原子位置的周期性重复在晶粒中有限的限定空间内保持，晶粒本身可以在空间上任意取向。如本文所用，纳米结晶材料是任何多晶材料，其中晶粒尺寸在300pm和300nm之间。
短程周期性平移有序在下文中定义为自然原子位置在基本上仅限于第一和第二最近邻自然原子的空间上的重复。分离的中性原子的半径范围在30到300pm之间。结果并且如本文所用，任何微微结晶体材料是表现出短程周期平移有序的材料，所述平移有序被限制在第一和第二最近邻自然原子的有限群中的重复原子位置。如下所用，无定形材料是没有规则重复的原子排列的材料，因此不能支持X射线的相长干涉。短程周期性平移有序在微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4中占主导地位。
可能出现的是各种类型的晶体材料的这些定义完全描述了空间中重复原子位置的可允许顺序。但是，这些定义仍然有限，从某种意义上说，它们严格基于单个原子在空间上的重复位置。它们不能应用于包括在空间中排列的紧密堆积的原子簇的材料，使得簇本身可能与不是如此聚簇的单个天然原子键合。必须扩展这些定义以包括量子点，为了本文的目的，量子点被定义为自然原子簇，其中存在能级的离散量化。现有技术中量子点的尺寸通常约为10nm。上述各种类型结晶固体的定义也依赖于能量量化。
这导致需要一种新的定义，其既包含原子的空间排列，又包含能级的离散量化的存在。因此，如本文使用的，“微微结晶人造原子”是尺寸小于300pm的自然原子簇，它们相互键合在一起以支持短程周期性平移有序和能级的内部离散量化。如下文进一步描述的，特殊类型的微微结晶人造原子可与其它自然原子键合，形成天然原子和微微结晶人造原子的延伸晶格。如本文使用的，天然原子是周期表中包含的稳定化学元素的任何同位素。特殊类型的微微结晶人造原子包括具有近似对称核构造的硼二十面体。
在过去六十年中，对固态电子革命负有最大责任的单一材料是单晶硅。随着单片集成电路特征尺寸的缩放接近分子尺寸，在空间上扩展能带中的电荷位移由于基本量子条件而逐渐被打破。以相关的方式，低维金属互连中扩展能带中的电荷传导进一步降低了单片集成电路的性能。近年来，已经对单层石墨烯在单片集成电路中的结合进行了广泛的研究，以坚定不移地努力确定基本的缩放限制。由于没有带隙能量以及与集成电路不兼容的沉积工艺，单层石墨烯对结合单片集成电路提出了挑战。
本发明的优选实施方式通过单晶硅和石墨烯的材料融合来弥补单片集成电路的缩放限制，所述材料融合支持电动作用空间上的位移。现在参照图10，可以观察到，微微结晶人造硼烷原子101取代了图10中的硅顶点原子201。在微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4的具体情况下，六个面心原子302(虽然未在图10中示出)是微微结晶人造硼烷原子101。由于在每个微微结晶人造硼烷原子101中保留了短程二十面体对称性，所以微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4不具有单晶硅方式的任何长程周期性平移有序。
由于没有长程周期性平移有序，微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4不能物理支持空间上的扩展传导和价能带。微微结晶人造硼烷原子101之间存在范德华力(且特别是德拜力)，进一步消除了微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4中空间上的扩展传导和价能带。然而，微微结晶人造硼烷原子101的二十面体对称性产生了一种高度新的的电作用位移，这在现有技术中是未知的。为了更全面地理解本发明优选实施方式的深刻新的性和实用性，考虑方程式(36a-b)的低频极值。
普朗克谐振器构成两个谐振器的杂化：(1)具有振动能量U＝kT的热谐振器和(2)具有振动能量的量子谐振器。具有/>的离散量子谐振器的量子温度ΘT具体由方程式(38)给出。
在表1-2中，在微波频率下，人造核104的量子温度ΘT＝0.77°K远低于与宇宙微波背景辐射相关的绝对温度2.72°K。/>
相反，连续热谐振器的量子温度ΘT(U＝kT)远大于环境温度T。由于形成微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4的人造核104构成开放的二十面体Floquet-多费米子微微结晶体，因此任何人造核104的量子温度ΘT被钳制在环境温度T。为了更好地理解微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4的热平衡，有目的地考虑按照方程式(23a-b)和表1-2，通过考虑有序通过电子填充二十面体内反键合和键合本征态。n＝±2和n＝±3壳内的反键合和键合能级相对于禁能区被极大地夸大。
根据图11，四个电子最初占据反键合亚轨道，且四个电子最初占据Dirac准粒子的/>键合亚轨道。图11的两个结果将Dirac准粒子与服从薛定谔非相对论波动方程的费米子区分开来。首先，在反键合亚轨道中的正能量电子与Dirac准粒子的键合亚轨道中的负能量电子之间存在电荷共轭对称性。由薛定谔非相对论方程支配的费米子中不存在电荷共轭对称性，其假设所有能级都是正定的。按照薛定谔方程，由键合轨道形成的价能带中的电荷传导被认为是由于电子空位引起的移动空穴。随后将导出负能量电子和正能量空穴(电子空位)之间的物理关系。
其次，按照图11，高角动量亚轨道由电子填充，而奇怪的是，低角动量子轨道/>没有电子。自旋-轨道耦合从全整数量化轨道产生双峰半整数量化亚轨道，如方程式(24a-b)所示。通过尚未知的自然现象(以下称为光谱感应)，将可以看到，在Dirac准粒子中，由于自旋-轨道耦合引起的任何双峰的较高角动量(j＝l+1/2)亚轨道最初在低角动量(j＝l-1/2)亚轨道之前被占据。虽然光谱感应在现有技术中是未知的，但它用于本发明优选实施方式的成功操作。
Dirac准粒子的束缚能本征态参与包括本发明优选实施方式的硼二十面体的化学融合。占据n＝±1壳的内电子不参与硼二十面体的化学键合。如下文所述，电子精细结构的光谱量子数κ被极化-但除了壳中的最高束缚能本征态。值得注意的是，根据方程式(23a)，光谱量子数κ在且仅在Dirac准粒子的正能反键合亚轨道的n＝+2和n＝+3壳中在最高束缚能量本征态中是负定的。还值得注意的是，根据方程式(23b)，光谱量子数κ在且仅在Dirac准粒子的负能键合亚轨道的n＝-2和n＝-3壳中在最高束缚能量本征态中是正定的。
依照图11，自旋-轨道耦合将全整数量化轨道分离为正能半整数量化亚轨道的双峰(n>0)。在互补的方式中，自旋-轨道耦合将全整数量化轨道分离成图11中的负能半整数量化亚轨道对(n<0)。图11中的半整数量化亚轨道遵循方程式(23a-b)中Dirac准粒子的能量本征值。Dirac准粒子的半整数量化亚轨道的量子纠缠在所述壳中具有最高束缚能的每个壳中产生最高能级。将根据吉布斯自由能的相对变化来描述这个看似奇怪的现象(下面将进一步讨论)。
根据方程式(44a-b)，由于吉布斯自由能的降低，图11中的四个电子填充n＝±2壳的和/>本征态。/>
在图11中，本征态的占据以及/>的空缺是由于|±2p3/2>本征态的吉布斯自由能低于|±2sp1/2＞本征态的吉布斯自由能引起的。包含本发明的微微结晶氧硅硼烷的人造核104的主要属性是每个壳中存在低于基础本征态的吉布斯自由能的激发本征态。
图11中稳定的未填充壳条件是由于价电子自发激发成通过自旋-轨道耦合产生的双峰的高角动量亚轨道。根据方程式(44a-b)，这种电子的自发激发是由于高角动量本征态|+2p3/2>中的吉布斯自由能相对于低角动量本征|+2sp1/2>的减少引起的。如果价电子填充图12中的本征态，则n＝±2壳完全关闭。在n＝+3壳中，相对于|+3s1/2>本征态，|+3d5/2＞和|+3p3/2＞本征态中电子的吉布斯自由能的减少是正的，使得通过自旋轨道耦合使电子提升。
在n＝-3壳中，相对于|-3s1/2＞本征态，|-3d5/2＞和|-3p3/2>本征态中吉布斯自由能的降低是正定的，使得通过自旋-轨道耦合降低价电子。
方程式(45a)中吉布斯自由能的变化促使电子占据|+3d5/2>本征态，同时方程式(46a)中吉布斯自由能/>的变化促使电子占据|-3d5/2>本征态。
遵循方程式(45a)的吉布斯自由能的变化和遵循方程式(46a)的吉布斯自由能/>的变化支持Dirac准粒子的n＝±3壳的部分占据，如图13所示。遵循方程式(45b)的吉布斯自由能和遵循方程式(46b)的吉布斯自由能/>的甚至更小的减小导致图14中所示的Dirac准粒子的n＝±3壳的占据。最后，如图15所示，当完全填充|±3sp1/2>本征态时，Dirac准粒子的n＝±3壳体封闭。图11-15中所示的n＝±2和n＝±3壳的有序占据在现有技术中是未知的。/>
由具有几乎对称核构造型的硼二十面体构成的Dirac准粒子是一种量子多体系统，由于以图15所示的方式由价电子占据的纠缠二十面体反键合和键合轨道，其理想地与其周围环境隔绝。具有几乎对称核构型的硼二十面体可以转化为半开放的量子多体系统，由于硼核能够与周围环境相互作用。有两种天然存在的稳定硼同位素和/>具有变形的球形核。扁球形核表现出负电四极矩，且相反地，长椭球核呈现正电四极矩。在稳定的核素中，由于核的变形，硼/>构成每个核子表现出最大核电四极矩的稳定核素。
硼具有核角动量/>和大的正核电四极矩+0.085×10-28e-m2，而硼/>具有核角动量/>以及核电四极矩+0.041×10-28e-m2。与硼核的核电四极矩相关的能量借助于高斯定律表示如下。
与硼的核电四极矩Q(B)相关的能量与微微结晶硅硼烷中的硼浓度n(B)有关。为本发明的目的，假设主要硼同位素和/>处于天然存在的比例，则硼的核电四极矩是：
将该值应用到方程式(47)，得到四极能量EQ(B)。
这一能量与图15中|-3sp1/2>本征态向图16中两个解缠的|-3s1/2>和|-3p1/2>本征态的解缠以及图15中|-3pd3/2>本征态向图17中两个解缠的|-3p3/2>和|-3d3/2>本征态的解缠相关。由于硼的核电四极矩，前文表2中给出了由键合的|-3sp1/2>和|-3pd3/2>本征态的解缠释放出的总能量EQ(B)＝17.9μeV+13.4μeV＝31.3μeV。
由|-3sp1/2>和|-3pd3/2>键合本征态的解缠释放出的总能量EQ(B)＝17.9μeV+13.4μeV=31.3μeV导致微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4中相对少量的主体微微结晶人造硼烷原子101的自热化。由于量子温度ΘT被钳制在环境温度T0，因此主体微微结晶人造硼烷原子101的小浓度2p0是自热化的。
鉴于微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4中的微微结晶人造硼烷原子101的浓度为～1022cm-3，因此离子化微微结晶人造硼烷原子101在室温T0下的痕量浓度为：
p0≈2×1018cm-3 T0＝300°K (51)
根据图17，微微结晶体硼烷原子101的自热化导致微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4基本上表现为p型半导体。这是由于图17中|-3sp1/2>和|-3pd3/2>本征态的局部解缠导致微微结晶人造硼烷原子101与周围环境相互作用，从而表现出通过捕获一对电子来解开剩余纠缠的|-2sp1/2>能量本征态的深刻趋势。由于缺乏从任何外部源捕获一对电子的能力，微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4发生歧化反应，导致部分解缠的微微结晶人造硼烷原子101电离成双阴离子和双阳离子对。
根据实际的实验数据，p型微微结晶硅硼烷更好地化学表示为p-(B12H4)3Si5。在方程式(52)中，α2是精细结构常数的平方-提供了p型微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5中双阴离子-双阳离子对的痕量歧化的近似幅度。因此，p型微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5是半开放式的混合量子多体系统，包含分布在～1022cm-3微微结晶人造硼烷原子101B12H4(其中寄宿有p型微微结晶硅硼烷酮p-(B12H4)3Si5固体)中的～1018cm-3离子化微微结晶人造硼烷原子101和/>静止微微结晶人造硼烷原子101的人造核104的离子化通过捕获在各种人造核104中的自由电荷提供电荷位移。
在歧化的相互电离下，依照图18A-B，一对价电子从人造核104的解缠的本征态跃入一些相邻的人造核104，以便解开唯一剩下的纠缠键合本征态歧化产生痕量浓度的微微结晶人造硼烷原子101的相反电离对/>和/>中性微微结晶人造硼烷原子101B12H4的总浓度为～1022cm-3，而更少痕量浓度的离子化微微结晶人造硼烷原子101/>和/>是～1018cm-3。应当理解的是，两个中性微微结晶人造硼烷原子101B12H4的离子化依靠相关的人造核104/>和/>的电离。
～1018cm-3痕量双阴离子和双阳离子/>在～1022cm-3中性微微结晶人造硼烷原子101B12H4中有效地跳跃，这导致微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5的热化。在与环境T0的热平衡中，微微结晶人造硼烷原子101的普朗克谐振器的平均振动能量U(T0)为：
在与环境热平衡的情况下，方程式(53)中的振动能量对于微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5中的中性和离子化的微微结晶人造硼原子101是相同的。～1018cm-3离子化的微微结晶人造硼烷原子101的浓度远小于硅硼烷p-(B12H4)3Si5中中性微微结晶硼烷原子101的浓度。
电荷可以在感应势阱内自陷，从而以自陷势阱作为准粒子在空间中移位。这种类型的准粒子被称为极化子。可以自陷电荷对，其被称为双极化子。例如，参见Emin,Polarons,Cambridge University Press,2013。双极化子中的一对捕获电荷通常可以是一对电子或一对空穴。由于硼二十面体电离的强烈倾向富含硼的固体特别适合于双极化子形成，从而通过填充未占用的二十面体内键合轨道来获得电子稳定性。在微微结晶晶硅硼烷中，移动电荷位移是完全不同的，因此可以用特殊类型的双极化子更好地描述。
在富含二十面体硼的固体的现有技术中已经鉴定出两种不同类型的双极化子。电子轨道简并可以通过对称破坏原子位移来提升，使得相反自旋的一对空穴可以在单峰姜-泰勒双极化子中自陷。以一种完全不同的方式，一对相反自旋的空穴可以通过特定的电子振动(即振动和电子)本征态中的对称破坏振动自陷在软化单峰双极化子中。这两种类型的单峰双极化子表现出不同的物理性质。虽然单峰姜-泰勒双极化子中的自陷空穴对可以通过光吸收从地面本征态激发，但单峰软化双极化子中的自陷空穴对不能被类似地激发。空穴对在单峰软化双极化子中保持自陷，通过降低晶格原子振动的自由能而发生稳定化。
尽管已知在组成范围0.15≤x≤1.7的碳化硼B12+xC3-x中出现了异常高的塞贝克系数，但塞贝克系数的物理基础和碳化硼的传导机制在文献中存在争议。如Emin在“UnusualProperties of Iconsahedral Boron-Rich Solids,”Journal of Solid-StateChemistry,Vol.179,2006,pp.2791-2798中所确立的，在热压碳化硼中观察到低热活化的霍尔迁移率，与双极磁空穴的跳跃一致。尽管双极化空穴浓度高达～1021cm-3，但通过磁化率测量确认了碳化硼中较低的自旋密度～1019cm-3。这种差异归因于相反自旋的空穴对的自陷。
由于在碳化硼中没有观察到载流子感应的光吸收带，Emin和其他研究人员假设热压碳化硼中自旋密度的明显降低是由于对称破坏振动引起的，导致单峰软化双极化子空穴对的形成。由于对称破坏晶格振动的软化，载流子感应的单峰软化双极化子的形成有助于塞贝克系数的增加。在0.15≤x≤1.7的组成范围内，碳化硼B12+xC3-x中的塞贝克系数的另一增强可能与由软化双极化子空穴的跳跃引起的熵变化有关。通过载流子感应的晶格振动软化和单峰软化双极化子空穴对的跳跃对塞贝克系数的贡献对组成变化很不敏感。塞贝克系数在碳化硼B12+xC3-x的组成范围内存在变化，部分原因在于歧化。
由于碳化硼中二十面体硼的姜-泰勒畸变，碳化硼中的歧化与微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5中的歧化极不相同。电子轨道简并通过自旋轨道耦合在微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5中被提升，从而保持对称的核构型，其逃脱了姜-泰勒畸变。在经们的论文中，Jahn和Teller忽略了自旋效应。在图5中，支持具有对称核构型的硼二十面体的三中心化学键，由于交错的旋转和振动自由度，导致依据方程式(22a-d)的沿着垂直于该三中心键的k<111>矢量波的振动。
交错的旋转和振动自由度，其中旋转自由度的变化必然对应于振动自由度的变化，且反之亦然，以下称为振转自由度。在此，本发明的微微结晶氧硼硅烷(B12H4)xSiyOz与常规化学不同。在题为Symmetry and Spectroscopy,Oxford Univ.Press,1978的著作中，Harris和Bertolucci指出“由于θ和取决于V(r)的形式，因此无论我们为分子的振动选择何种模型，旋转波函数都是相同的”。具有对称核构型的硼二十面体不是这种情况-因为相互交错的振转自由度影响了微微结晶硅硼烷基p-(B12H4)3Si5中的歧化。
歧化是一种不可逆的非循环过程，其中根据热力学第二定律，混合熵被最大化。为了量化歧化，将离化为硼烷双阳离子的离子化硼烷分子的比例指定为c。与移动离子相关的混合熵通常可以由以下关系来描述。
S混合＝-Nk[clnc+(1-c)ln(1-c)] (54)
方程式(52)中，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5的歧化导致电荷感应的混合熵的最大化，由此存在相等数量的双阴离子和双阳离子(c＝0.5)，支持：
通过考虑待限定的微微结晶氧硅硼烷新属的相反极端可以理解微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5的自热化和歧化的深刻新的性和实用性。实际上，通过原子工程控制量子纠缠的变化，电离的本征态在静止的微微结晶人造硼烷原子101的人造核104之间被移位。这需要微微结晶氧硅硼烷的带氧物种，/>是优选的带氧物种。根据图19，天然氧原子304占据晶胞中的六个面心原子。
在电负性的发展中，Linus Pauling在其著作The Nature of the ChemicalBond,Cornell University Press,Third Edition,1960,pp.64-108中建立了电负性作为共价键离子性的量度。Pauling的电负性概念假定双中心化学键，其不能直接应用于本发明的微晶晶氧硅硼烷。微微结晶人造硼烷原子101通过氢价电子与其它天然原子共价键合。微微结晶硅硼烷基p-(B12H4)3Si5的实用取决于具有强大的亲和力，可以捕获电子对，从而解开|-2sp1/2>本征态，不然其是唯一纠缠的二十面体内的键合亚轨道。当实现电子对的捕获时，中性微微结晶人造硼烷原子101B12H4因此转变为电离的微微结晶人造硼烷原子101使得图17中的电子配置变为图20中所示的电子配置。
因此，可以说微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5具有大量子电负性。微微结晶氧硅硼烷相反地由于完全解缠的二十面体内负能量键合本征态而具有较低的量子电负性。图21中的声伏电池400由介入有金属电极403的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区401和薄微微结晶氧硅硼烷/>区402的多个联合对构成。应当理解的是，声伏电池400通常由金属电极403介入的任意数量的这种联合区401和402构成。
任何两个联合的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5和氧硅硼烷区分别构成p-同型整流器404的阳极区401和阴极区402。声伏电池400由多个由金属电极403介入的p-同型整流器404组成，铝是优选的金属。尽管微微结晶氧硅硼烷/>区402基本上不含移动空穴，但联合的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401在室温下含有痕量浓度为～1018cm-3的移动空穴。因此，移动空穴基于自身从p-(B12H4)3Si5阳极区401扩散到每个p-同型整流器404的联合微微结晶氧硅硼烷/>阴极区402，由此根据如下最大化区401和402之间的混合熵：
在理想条件下，由于焓的变化不存在任何贡献。因此，由于载流子引起的混合熵变化导致对塞贝克系数的贡献在p-(B12H4)3Si5中消失。
与微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5形成鲜明对比，微微结晶氧硅硼烷由于在理想条件下不存在双极化子空穴对而表现出无限的塞贝克混合系数。
其保证强调上述混合条件是理想的。包含微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5的二十面体硼的占有能级理想地表示在图18A-B中。类似地，包含微微结晶氧硅硼烷的硼二十面体的占有能级理想地进一步表示在图20中。声伏电池400中的联合区401和402支持双极化子空穴对从每个微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区401扩散到联合的微微结晶氧硅硼烷/>区402。双极化子空穴对自身从微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5区401的/>本征态扩散到联合的微微结晶氧硅硼烷/>区402的/>本征态。每个p-同型整流器404的阳极和阴极区域401和402之间移动空穴的混合是由不同组合物的联合区引起的。
阳极区401和阴极区402之间的移动空穴的混合是不可逆过程，其自行进行直到混合S混合的熵被最大化。当且仅当通过每个p-同型整流器404的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中的移动电子-空穴对的自热化和歧化来完全补充输送到电气负载的电荷时，该过程才可以在图21所示的声伏电池400中持续维持。这可以通过推广卡诺循环的量子热力学循环来更好地解释。根据所述目标，下一个目的是构建以与图2中的卡诺循环相当的方式支配声伏电池400的量子热力循环。为了比较这两个热力学循环，图2中由Clausius(1851)标记的状态按照图22重新标记。
图22中的卡诺循环的动力冲程是自发冷却下理想气体工作物质的绝热膨胀A→B。在图22中的绝热膨胀A→B期间，理想的气体工作物质从高温T0+dT自发冷却，直到它被夹紧在较低的环境温度T0。在绝热膨胀A→B期间，通过工作物质执行热机械功。相比之下，图23中量子热力循环的动力冲程是自发冷却下移动空穴工作物质的绝热混合A→B。在图23中绝热混合A→B期间，由于混合熵的变化，存在塞贝克系数(每单位电荷的熵)的变化。
由于混合熵S混合的变化引起的塞贝克系数α混合在单相碳化硼B12+xC3-x在组成范围0.15≤x≤1.7上从B13C2的零变化至B12.15C2.85的105μV/K。虽然图21所示的声伏电池400产生的电动势是由于联合区的塞贝克系数的差异引起的，但这不可能通过碳化硼的联合组成来实现。这是因为根据姜-泰勒定理，碳化硼中二十面体对称性破坏消除了维持联合碳化硼区域之间混合熵的差异的能力，同时根据需要持续输送电能给外加负载。这可以通过图21中所示的声伏电池400中联合的硅硼烷p-(B12H4)3Si5区401和氧硅硼烷区来补救，现在将进行说明。
在图23中的初始状态A，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401内的每个软化双极化子空穴对包含电荷2e+和振动能U(T0)＝3kT0(因为)。在初始状态A，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401内的每个软化双极化子电子对包含电荷2e-和振动能U(T0)＝3kT0(因为/>)。在绝热混合A→B期间，在低水平弹射下，双极化子空穴对自身从微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401扩散到联合的微微结晶氧硅硼烷阴极区402，由此扩散的双极化子空穴对的浓度远低于浓度p0。
在绝热混合A→B下注入到微微结晶氧硅硼烷区402中的双极化子空穴对2e+扩散至联合金属电极403，在其上收集它们。同时，双极化子电子对自行从微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401扩散到联合金属电极403，在其上收集它们。以这种方式，在图21所示的声伏电池400中，在绝热混合A→B期间，从正意义上说，瞬态电流从阳极电极403流向阴极电极403。在低水平喷射下，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中双极化子电子-空穴浓度在B保持p0，同时在绝热混合A→B过程中温度从A的T0降低到图23中B的T0-dT。
仅在绝热混合A→B期间的混合熵S混合的不可逆增加得到了图23中不可逆量子热力学循环中某些其它类型熵的不可逆增加的补充时，在绝热混合A→B期间的任何这种温度降低才能得能维持。通过这样做，可以弥补图22中卡诺循环的基本限制。Rudolf Clausius在1865年的论文中将熵引入物理学，该论文标题为“On Different Forms of theFundamental Equations of the Mechanical Theory of Heat and Their Conveniencefor Application,”The Second Law of Thermodynamics，J.Kestin编,Dowden,Hutchinson&Ross,1976,p.162。该论文将被称为Clausius(1865)。Clausius(1865)引入了“熵”这个词作为希腊词的音译，意思是“转向”。
虽然没有明确地被Clausius(1865)这样使用，但与路径无关的精确无穷小变化在本文中用d表示，而任何依赖于路径的不精确无穷小变化在本文中用表示。这两个无穷小变化之间的区别在于热力学第二定律的一般陈述。Clausius(1865)中的方程式(2)表示为：
值得强调的是，Clausius(1865)将被积函数的分子表示为dQ-即使他认为被积函数是路径依赖的。方程式(l)中的不等式的方向是由于被定义为由工作物质提取的路径依赖的无穷小热量的事实引起的。如果/>是根据工作物质散发的热量来定义的，那么不等式就会逆转。如Clausius(1865)所理解的，不等式表示不可逆性：“这里，当构成循环过程的所有变化都是可逆的时，将使用等号。如果变化是不可逆的，则以不等号为准”。Clausius(1865)提供了不可逆转的循环：“如果现在主体发生了变化或一系列变化，这些变化不会形成循环过程但是达到的最终状态与初始状态不同，如果我们引入使得所述主体从这一最终状态回到初始状态的特征的附加变化，则我们可以从这些系列变化中得到一个循环过程”。如将要描述的，图23中的声伏电池400的量子热力学循环构成了不可逆循环，遵循：
图23中初始状态A下声伏电池400中联合微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401内的二十面体内电子能量条件示于图24A-B中。离子化人造核104中的双极化子空穴对2e+是由于图24B所示的本征态中的电子对丢失所致。这些丢失的价电子跃入相邻的人造核104，从而在图24A中描绘的解缠本征态/>中产生双极化子电子对2e-。图24A中/>本征态内双极化子电子对2e-和图24B中内互补双极化子空穴对2e+的存在是由于离子歧化引起的。
如上文所述，歧化产生～1018cm-3痕量浓度的双极化子电子-空穴对，其分布在声伏电池400的每个p-同型整流器404的包含微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401的～1022cm-3中性人造核104内。如图24C-D所示，理想情况下，在图23中初始状态A下的声伏电池400中的微微结晶氧硅硼烷阴极区402内不存在双极化子空穴。在图24A-B所示的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中以及图24C-D所示的微微结晶氧硅硼烷阴极区402中均存在电中性。在绝热混合A→B期间，双极化子空穴对从微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401扩散到图25B-C所示的微微结晶氧硅硼烷阴极区402。
注入到微微结晶氧硅硼烷阴极区402内的双极化子空穴对跃向图26C-D的含有所述阴极区402的金属电极403。在绝热混合A→B结束时，在微微结晶氧硅硼烷/>阴极区402中跳跃的移动双极化子空穴对2e+随后被含有所述阴极区402的金属电极403收集。同样在图23中的绝热混合A→B结束时，在微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中跳跃的移动双极化子电子对2e-被含有所述阳极区401的金属电极403收集。图23中的绝热混合A→B的结束部分地由图27A-D中所示的声伏电池400的电子能级表示。
应当理解的是，在图27A-D中，每个p-同型整流器404的阳极和阴极403仅收集相对较少数量的双极化子电子-空穴对。尽管图27A-B中未明确示出，但在微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中仍然保留了～1018cm-3双极化子电子-空穴对。双极化子电子-空穴对浓度是一个宽泛的热力学变量，其取决于物质的数量。由于假设低水平喷射，因此双极化子电子-空穴对浓度p0在绝热混合A→B中基本不变。对于温度则并非如此。由于温度是一个密集的热力学变量，由于图21中声伏电池400中的绝热混合A→B，温度降低了无穷小量dT。
在绝热混合A→B下移位的双极化子电子-空穴对是电离的移动普朗克谐振器，其包含一对电荷2e-或2e+和振动能3kT0(因为)。以这种方式，根据均分定理，由电极403收集的每个移动电荷的能量是3/2kT0。在图23中，绝热混合A→B期间的热能损失导致温度从A的T0降至B的T0-dT。温度的这一降低扰乱了包括声伏电池400的p-同型整流器404的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中的离子化人造核104的外在浓度。由于固定天然硼核102的核电四极矩保持不变，方程式(50)的左侧保持不变。因此，由于绝热混合A→B导致的温度降低表现出双极化子空穴对的定位。
在等温转变B→C期间，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中外在浓度p>p0增加。
在等温相变B→C下，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中双极化子空穴对的外在空穴对浓度p>p0增大。这构成了量子热化和量子定位之间的量子相变，由此降低了转变熵S转变。当且仅当所述熵减少被其它地方的熵增加完全补偿时，熵可以减少。
在图23中等温相变B→C下的转变熵S转变的降低涉及潜热交换。在图22中卡诺循环的经典情形下，在等温压缩B→C期间，潜热被排放到环境中。在等温相变B→C期间，声伏电池400中不存在潜热排放。在这里，量子热力学从根本上不同于传统的热力学。如前所述，纠缠从根本上将量子力学与经典力学区分开来。如上文进一步讨论的，二十面体对称操作使原子轨道Ψi(p{111})的纠缠最大化，从而产生符合方程式(23a-b)中Dirac相对论能量本征值的二十面体内反键合和键合电子能级。
由于所述纠缠，人造核104的电子轨道简并被自旋轨道耦合代替姜-泰勒畸变而提升。正是通过这种方式，本发明的微微结晶氧硅硼烷与所有其它富含二十面体硼的固体不同。也就是说，现有技术中所有已知的富含二十面体硼的固体中，姜-泰勒畸变破坏了二十面体对称性。对于本发明的目的，足够的是，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5温度的任何降低必然导致纠缠的熵S纠缠增加，使得通过提取潜热将电子从图27B中的状态激发到图28B所示的状态。纠缠熵的增加精确地补偿了转变熵S转变减少。
通过图28B中的价电子激发，在等温相变B→C中提取的潜热物理转化为储存的电能。下文将描述实现这一目的的物理方法。对于本发明的目的，与卡诺循环不同，足够的是在等温相变B→C期间没有潜热排放到环境中。由于量子纠缠的物理性质，量子定位是一种主要现象。由于在等温相变B→C下的量子定位增加，外在双极化子电子-空穴对浓度p>p0在微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401内增加。当双极化子电子-空穴对充分定位时，硼核102的核电四极矩引起定位的双极化子电子-空穴对的自热化C→D。
所述自热化如图29B所示。当电子从纠缠的二十面体内反键合亚轨道落入解缠的键合亚轨道时，释放的能量增加了图29B中定位的中性人造核104的温度。由于自热化C→D，该升高的温度被夹紧在环境温度T0。在自热化C→D下，自热化的中性人造核104以图30A-B所示的方式经历电离歧化。根据图23，在绝热自热化C→D期间，得到的双极化子空穴对浓度p>p0保持定位。然后通过硼核102的核电四极矩诱导量子相变。
因此，等温相变D→A导致声伏电池400中微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401内的双极化子空穴对浓度p降低，依照如下：
根据图24A-B，图23中的等温相变D→A与图23中从D的定位状态到A的原始热化状态的转变熵S转变的未补偿增加相关联。等温相变D→A构成转变熵S转变的无补偿增加，因为人造核104的纠缠熵S纠缠永远不会自行减少。与二十面体内能级的解缠相关联的纠缠熵S纠缠的减少是由于在图23中表示的绝热自热化C→D期间硼核102的核电四极矩引起的。
等温相变D→A必然从环境中提取潜热声伏电池400的等温相变D→A期间潜热/>的提取构成了最初由Gibbs(1873)设想的熵平衡，但从未实际实施。由于在等温相变D→A期间的熵平衡，从环境中提取的潜热/>直接转换为在A→B期间混合吉布斯自由能的减少/>
由于塞贝克系数构成每单位电荷的熵，因此上述关系可以用塞贝克系数表示。
这种关系支持一种互补的塞贝克效应，描述如下：
/>
图23中的量子热力学循环在图31中被修改，以便描述图21中的声伏电池400。鉴于图22中的可逆卡诺循环将净消耗的潜热转换为与理想气体工作物质的绝热膨胀A→B相关的热机械功-dW，根据图31的不可逆量子热力学循环将提取的潜热转换成与独特电荷工作物质的绝热混合A→B相关的电动势eVout。非常重要的是：图21中声伏电池400的输出电压V输出是由于在没有第二储热器的条件下从环境中等温提取潜热/>导致的。
鉴于卡诺热机构成在两个不同温度的储热器之间运行的可逆热机械热机，图21中的声伏电池400是以与环境储热器热平衡运行的不可逆热电热机，其不需要在不同温度下的第二储热器。图21中的声伏电池400弥补了现有技术中所有热机的基本限制。
首先，声伏电池400消除了对通过燃烧或使用可耗尽能源的任何其它过程产生高温储热器的需要。图21中声伏电池400的能量源是生物圈中的潜伏熵。根据需要做功的引擎必然通过所述工增加生物圈的熵。由声伏电池400输送到电负载的热电工eV输出是直接从环境的熵减少转换的，如Gibbs(1873)最初设想的那样，使得按需要进行做功而生物圈中没有净熵变。也就是说，由声伏电池400的运行引起的生物圈的熵减少，由与按需求由外加电负载做出的功相关联的生物圈的熵增加来补偿。
本发明的实施方式的深刻新的性和实用性可以根据图32中的地球能量预算来构建，其是由NASA通过十年期间的平均实际数据编制的。撞击地球大气层的太阳辐射从太阳的光球层发出，其有效温度为5,777°K，对应于120THz的辐射频率。地球在300°K发射的红外辐射频率为6.2THz。图32中来自大气的后辐射的辐照度为340W/m2(或也为34mW/cm2)。地球的能量预算可以通过方程式(16)中的普朗克黑体辐射定律来制定。
方程式(16)中普朗克黑体辐射定律完整地描述了黑体辐射体在任何给定温度下在热平衡状态下发出的光谱辐射。图33中提供了各种散热器温度下各种光谱辐射曲线的曲线图，其从属于普朗克黑体辐射定律。所有波长和整个立体角的每个光谱辐射曲线的积分产生功率通量密度|E×H|，被称为辐照度。黑体辐射的辐照度仅是辐射器温度的函数。对于一阶近似，地球表面可以被视为与大气在温度T0＝300°K且辐照度|E×H|＝34mW/cm2的热平衡下的黑体。Wien的谱位移定律支持方程式(32)中的关系，其可应用于在T0＝300°K下的地球表面。
Wien的光谱位移定律提供了在恒定辐照度|E×H|＝34mW/cm2下进行辐射或通过该辐射所做的功，其对应于散热器温度。在T＝5,777°K时太阳光球的辐射频率为v'＝120THz。通过比较，地球表面在T0＝300°K时发射的红外地面辐射的频率为v＝6.2THz。假设地球表面与大气在T0＝300°K下处于热平衡，按照方程式(64)，撞击地球表面的120THz太阳辐射和地球表面发出的6.2THz地面辐射以恒定辐照度|E×H|＝34mW/cm2发生。在120THz下的光子能量为0.50eV，而在6.2THz下的光子能量为25.9meV。
地球生物圈的能量预算可以看作是在恒定辐照度|E×H|＝34mW/cm2下入射太阳辐射与输出地面辐射之间的能量差。尽管地球生物圈的这种能量预算是粗略的，但它在描述本发明优选实施案的新的性和实用性方面是有用的。热机械热机按需求做出的功必然受到卡诺循环的效率限制，将潜热排放到生物圈中，从而增加生物圈的熵。这是因为卡诺热机是唯一可逆的热机械热机，其在不同温度下的两个储热器之间运行。所有其它热机械热机都是不可逆热机，其效率低于卡诺热机。
卡诺热机从高温储热器中提取潜热，并将一些较小的潜热排放到与生物圈相关的低温储热器中。由于卡诺热机的可逆性，与排出的潜热相关的熵跟与提取的潜热相关的熵是相同的。卡诺热机按需求执行热机械功的能力是由产生高温储热器的不可逆放热化学反应(通常是燃烧)的自发性带来的。燃烧通过将热能释放到大气中来扰乱生物圈，并且通过排放化学副产物有害地扰乱大气层。热机械热机的做功增加了生物圈的熵。
在气候变化方面，由于热机械热机引起的生物圈熵的非自然无补偿增加的临界点目前是争论性的。然而，无可辩驳的是，由于不断增加的熵，热机械热机的广泛扩散有害地扰乱了生物圈。弥补由于按要求做功导致的生物圈熵的有害增加的唯一方式是利用Gibbs(1873)设想的熵平衡：“需要找到最大量，其在这些条件下可以减少外部系统的熵。显然，这将是在不改变主体能量或增加其体积的情况下可以增加所述主体的熵的量”。这是吉布斯自由熵。
现有技术中不存在任何已知的方法来增加主体的熵而不改变该主体的能量或增加其体积。通过以现有技术中未知的方式利用Kirchhoff的黑体，本发明的优选实施方式弥补了这种缺陷。尽管普朗克的黑体辐射定律准确地描述了Kirchhoff黑体发射的辐射，但是发射所述辐射的普朗克谐振器的物理基础在现有技术中仍然是未知的。在现有技术中已知辐射可以在光伏电池中产生电动势，其逃避了卡诺循环施加的限制。移动电子-空穴对的辐射产生受到太阳辐照度的限制，使得光伏电池的功率密度对于直接能量转换而言太小。
通过对图21中声伏电池400中的人造核104的普朗克谐振器的振动能量的新的且有用的利用，来弥补现有技术中所有已知形式的可再生能源的低功率密度。声伏电池400中等温相变B→C期间的纠缠熵S纠缠的未补偿增加导致环境熵减小，如Gibbs(1873)所预言的。与图32中地球能量预算协调进行按需做功的唯一方法是使生物圈的熵减少，这可以通过与按需求做功相关的熵增加来补偿。图21中声伏电池400的独特性是通过诱导生物圈熵的减少来按需做菌，这将在下面讨论。
本发明涉及一种新型的固态物质组合物，其衍生自在氢和任选的氧化化学试剂的存在下加热硼和硅氢化物。下文中将材料的组成范围称为“微微结晶氧硅硼烷”，由式“(B12H4)xSiyOz”来表示并且在极端情况下分别包含(B12H4)4Si4和x、y和z是各自范围内的数字：2≤x≤4，3≤y≤5且0≤z≤2。微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz被包含在更宽组成范围的固态材料中，其在下文中称为“氧硅硼烷”并且由“(B12Hw)xSiyOz”表示，w、x、y和z是各自范围内的数字：3≤w≤5，2≤x≤4，3≤y≤5且0≤z≤3。由于氢含量，这些新型组合物可描述为“硼烷”。
图34显示了通过高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)获得的沉积在单晶(001)硅基底501上的微微结晶氧硅硼烷502的显微照片。界面层503是由特定的沉积条件获得的，如下文所述。图35中示出了单晶硅基底501的HRTEM快速傅立叶变换(FFT)图像。图36示出了微微结晶氧硅硼烷膜502的FFT图像。虽然图35中硅基底501的FFT图像是具有长程周期平移有序的单晶晶格的典型图像，但图36中的微微结晶氧硅硼烷502的FFT图像表现出短程有序，这不是单晶晶格或非晶玻璃的特征-出于影响本发明实施方式的原因。
为了更好地了解微微结晶氧硅硼烷502的短程有序，单晶硅基底501的HRTEM衍射强度在图37中以支撑构造电子波干涉的原子的平行布拉格平面之间的晶面间晶格d-间距表示。图37中所示的最高强度峰与单晶硅基底501中原子的平行{111}面之间的晶面间晶格d-间距相关。图37国其它高强度峰与单晶硅基底501中原子的平等{111}面之间的晶面间d-间距相关。通过HRTEM显微镜获得的图38中所示的微微结晶氧硅硼烷膜502的FFT衍射图中不存在单高强度峰。
图36中的微微结晶硼烷膜502的FFT图像中的模糊圆环对应于图38中和/>之间的模糊晶面间晶格间距。为了更充分地了解模糊环的意义，有目的地考虑了图39所示的薄微微结晶硼烷膜的ω-2θx射线衍射(XRD)图案。在常规的ω-2θXRD图案中，x射线束的入射角ω和衍射的x射线束的角度2θ都是相对恒定的，并且在x射线衍射角2θ上共同变化。通过这样做，一组规则间隔的晶格平面产生尖锐的衍射峰。还将图39中扫描的薄微微结晶硼烷薄沉积在单晶(001)硅基上。图39中的高强度峰与来自规则间隔的硅晶格平面的x射线衍射相关。
图39中存在两个模糊的衍射峰，其中心位于2θ＝13.83°和2θ＝34.16°附近。这两种低强度模糊衍射峰都与薄的微微结晶硼烷膜有关。为了将与薄膜相关的衍射峰与与基底相关的衍射峰分开，使用掠入射x射线衍射(GIXRD)光谱。这种类型的光谱也称为掠射角x射线衍射。这两个术语都可以互换使用。图40中示出了图39中扫描的同一微微结晶硼烷膜的GIXRD扫描。对于任何低掠角ω，GIXRD衍射峰是由于薄的微微结晶硼烷膜(而不是硅基底)中的原子的规则间隔晶格面产生的。
微微结晶硼烷薄膜在图40中似乎是无定形膜，可能除了由于在衍射角2θ＝52.07°附近的模糊衍射峰引起的短程有序。在图41中扫描的微微结晶硼烷膜的GIXRD扫描中，x射线束的固定入射角为ω＝6.53°，并且x射线探测器在2θ＝7.0°到2θ＝80°的衍射角范围内变化。在图41中，在2θ＝13.07°处存在尖锐的低强度x射线峰。该x射线衍射峰对应于的晶面间晶格d间距，其包含在图39中靠近2θ＝13.83°的宽范围的低强度x射线峰中。该x射线衍射峰涉及固定的x射线入射角ω＝6.53°的布拉格条件。如果改变固定的x射线入射角ω，则在一些其它GIXRD扫描中获得对应于新x射线入射角ω的不同布拉格峰。这种行为很奇怪，因为在GIXRD扫描中存在一系列与x射线入射角ω相关的低强度x射线峰，证明微微结晶硼烷膜不是无定形的。
然而，分析进一步发现，微微结晶硼烷膜不是多晶的。多晶膜由大量随机排序的晶粒组成，使得由于多晶晶粒的随机排序，所有规则的晶面间晶格间距都可以在任何GIXRD扫描中进入布拉格条件。图40-图41中的情况并非如此。现在，通过将实验衍射数据与上文提供的理论对称性分析进行协调来介绍微微结晶硼烷膜结构的可能解释。
20个C3二十面体对称操作使得任何规则二十面体在围绕连接十对平行(虽然倒置)三角形面的中点的轴120°旋转下保持不变。对于边缘为的规则硼二十面体，平行三角面的晶面间晶格间距为/>该二十面体内晶格间距对应于/>x射线(其是在上文图中所有XRD扫描中使用的x射线波长)的2θ＝33.27°的衍射角。在图39中的ω-2θXRD扫描中，该衍射角包含在2θ＝34.16°的加宽的低强度衍射峰中，其反过来与图36中的模糊圆形电子衍射环有关。接下来有目的地为x射线和电子衍射峰和环的扩大提供可能的解释。
二十面体硼的对称核构型假设在12个二十面体顶点处的硼核都是相同的。事实并非如此。存在两种天然存在的稳定的硼同位素和/>具有球形变形核。扁球形核表现出负电四极矩，而长球形核呈现正电四极矩。在267种稳定核素中，硼/>是稳定的核素，每个核子具有最大的核电四极矩，这往往会破坏硼核的稳定性。硼/>表现出核角动量/>以及+0.111×10-24e-cm2的大正核电四极矩。硼/>表现出核角动量/>以及+0.0355×10- 24e-cm2的正核电四极矩。
硼的天然存在的同位素为～20％和～80％/>为了本发明的目的，假设包含本发明的微微结晶氧硅硼烷的硼二十面体的硼核按照天然存在的同位素比例分布，硼核的重心从二十面体面的几何中心偏移。这倾向于使硼二十面体的对称核构型变形。这种变形可能与Nishizawa讨论的同位素富集有关，“Isotopic Enrichment of Tritium by UsingGuest-Host Chemistry,”Journal of Nuclear Materials,Vol.130,1985,p.465。Nishizawa采用客体-主体热化学法，以通过冠醚和铵络合物消除核设施废水中的放射性氚。被冠醚弱捕获的铵NH3存在于对称三角形中，三个氢核在三角形角处且重心在几何中心处。沿着三角形边缘的氢核之间的距离是/>如果一个氢原子被氚原子取代，则重心向氚原子位移/>
重心从氚化铵(氚标记的铵)中的三角形几何中心偏移与由熵增加导致吉布斯自由能的减少有关。由此可见，氚化铵(被冠醚弱捕获)的同位素富集构成了自发的热化学反应，其中吉布斯自由能的减少是由熵的正增加引起的，所述熵的正增加超过了焓的正增加。在微微结晶氧硅硼烷中可以建立类似的条件。
包含微微结晶氧硅硼烷的硼二十面体中，由于硼同位素和/>的混合物引起几何扭曲，其由于成分硼二十面体的十组几乎平行的平面面而导致与二十面体内构造性x射线衍射图案相关的布拉格峰变宽。然而，可以相信的是，这种同位素扭曲类似地保存在大多数二十面体中，使得布拉格峰与由连续随机多面体网络角落处的硼二十面体形成的平行平面之间的跨二十面体结构性x射线衍射图案相关。角落硼二十面体的体心之间的距离随机变化，使得对于在2θ＝13.83°附近范围内的每个x射线入射角，在平行二十面体面之间出现尖锐的布拉格峰。
纳米结晶固体通常被认为是具有小晶粒的多晶固体，晶粒尺寸小于300nm。随着晶粒尺寸减小，则周期性平移有序为短程并且x射线衍射峰变宽。虽然任何典型的纳米结晶材料都没有任何长程有序，但本发明的微微结晶氧硅硼烷具有短程周期性平移有序以及长程键合定向有序，据信这是由于具有几乎对称核构型的硼二十面体的自对齐引起的。通过本文的定义，微微结晶硼烷固体是一种至少由硼和氢组成的固体，当受到掠入射x射线衍射(GIXRD)时，由于尖锐的x射线衍射峰而显示出长程键合定向有序。
为了理解微微结晶氧硅硼烷的长程键合-定向有序，有目的地关注人造核104。构成微微结晶氧硅硼烷的人造核104是具有几乎对称核构型的硼二十面体，从而支持短程周期性平移有序。人造核104的十对平行面理想地分开d＝269pm，这支持在2θ＝33.27°的宽二十面体内x射线衍射峰。如上文所讨论的，通过两种硼同位素和/>的混合物拓宽人造核104中的二十面体内x射线衍射峰。在本发明的优选实施方式中，有目的地更精确地定义“宽”和“尖锐”x射线衍射峰的含义。
任何尖锐的x射线衍射峰的特征在于半峰强度的峰宽比峰高小至少十倍。相反，宽的x射线衍射峰的特征在于半峰强度的峰宽大于峰高的一半。图40中2θ＝52.07°的x射线衍射峰是宽x射线衍射峰，其是小晶粒的特征。图39中的ω-2θXRD扫描中2θ＝34.16°的x射线衍射峰是由于人造核104的构造性二十面体x射线衍射引起的宽x射线衍射峰。本发明的优选实施案由支持2θ＝33.27°附近的宽x射线衍射峰的人造核104构成。微微结晶氧硅硼烷的扩展三维网络是通过不规则六面体的空间平移形成的。
规则二十面体的五重对称性与规则六面体(立方体)的四重对称性不相容，因此不可能以平方不变的方式在空间上周期性地平移规则六面体晶胞，所述晶胞在顶点处具有二十面体量子点。在图10所示的不规则硼烷六面体300中必然发生了对称性破坏。在现有技术中大多数已知的富硼固体中，通过姜-泰勒畸变破坏五重二十面体对称性，使得二十面体间的键倾向于比二十面体内的键更强。正是出于这个原因，现有技术中的富硼固体称为反转分子。通过二十面体对称破坏消除五重二十面体对称性，降低了与硼二十面体中的键脱离相关的球形芳香性。
二十面体人造核104的五重旋转对称性得以保持，以便由此破坏不规则硼烷六面体300的四重对称性。每个不规则的硼烷六面体300由六面体角处的人造核104形成。应当理解的是，人造核104由硼二十面体形成，具有保持了五重旋转对称性的几乎对称的核构型。尽管通过x射线或电子衍射不能观察到五重旋转对称性，但是由于人造核104的五重旋转对称性而可以观察到新的电子和振动特性。人造核104由规则排列的支持短程平移有序的第一和第二最近邻天然硼原子102组成。
与天然原子相似，微微结晶氧硅硼烷的人造原子101在小于300pm的空间区域内限制了能级的离散量化。然而，人造核104的离散能级从根本上不同于天然原子的离散能级。目前的问题是传统化学的光谱原理。光谱原理是通过参考Harris和Bertolucci的著作而构成的，Symmetry and Spectroscopy,Oxford Univ.Press,1978。在它们的著作第1-2页，Harris和Bertolucci强调：“红外频率的光通常可以将分子从一个振动能级提升到另一个振动能级。因此，我们将红外光谱称之为振动光谱。可见光和紫外光更具能量，可以促进分子中电子的重新分布，使得分子的电子势能发生变化。因此，我们将可见和紫外光谱称为电子光谱。”
在微微结晶氧硅硼烷的人造核104中，旋转、振动和电子自由度在振转能级中完全交织在一起，其支持电子响应于微波辐射的重新分配。微波能级之间电子的重新分布是由于几乎对称的二十面体的五重旋转对称性引起的能级内部量化，能够支持在衍射角2θ＝33.27°下加宽的衍射峰，其对应于相对的二十面体面对之间的理想间距d＝269pm。与天然核不同，人造核104具有可检测的基础结构。
由于微微结晶氧硅硼烷的不规则硼烷六面体300的角被人造核104占据，因此二十面体间的x射线衍射峰与最近邻的人造核104相关联。参见图10，人造核104的相应二十面体面在理想情况下在微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz中在优选的组成范围内自对齐，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤2。由于不规则硼烷六面体300的对称性破坏，在人造核104的二十面体体中心之间存在随机分离的情况下，维持了人造核104的二十面体面的自对齐。分子中天然原子的排列通常根据原子价电子的键角来描述。该属性涉及自然原子不存在任何外部明显的核基础结构这一事实。
微微结晶氧硅硼烷中的人造核104表现出与几乎对称的二十面体相关的基础结构，每个二十面体顶点处具有硼核102，如图5所示。为了保持几乎对称的核构型，人造核104的硼核102由三中心键化学构成，使得峰值电子密度理想地存在于与四个k<111>波矢量垂直的八个二十面体面的中心附近，如图5所示。重要的是，人造核104包含笼状硼二十面体而没有径向硼价电子。人造原子101通过氢原子与微微结晶氧硅硼烷中的天然原子键合，所述氢原子又通过德拜力键合。
不规则的硼烷六面体300中的人造原子101的自对齐导致氢核103的价电子沿着k<111>波矢量对齐。因为不规则的硼烷六面体300中的四价原子303的四个价电子沿着k<111>波矢量对齐，那么人造原子101借助于氢原子沿k<111>波矢量共价键合到四价原子303上。如果人造原子101的20个二十面体面是自对齐的并且二十面体体中心在有限范围内随机变化，人造原子101和天然四价原子303之间的键角沿k<111>波矢量对齐。
可以通过x射线衍射光谱法来评估二十面体面的自对齐和人造核104的二十面体体中心的随机空间变化。这是由以下事实导致的，与天然原子不同，人造核104具有周期性重复第一和第二近邻硼原子的基础结构。通过与平行二十面体面之间d＝269pm的晶面间间距相关联的二十面体内衍射峰来检测人造核104的短程周期性平移有序。微微结晶氧硅硼烷的短程周期性平移有序是通过在常规ω-2θx射线衍射下的宽x射线衍射峰来表征的，其至少部分存在于衍射角范围32°<2θ<36°内。人造核104的短程周期性平移有序支持检测不规则硼烷六面体300的角部，该不规则硼烷六面体300在优选的组成范围内形成微微结晶氧硅硼烷。
由于最近邻人造核104内的平行面，在常规x射线衍射下，二十面体间的x射线衍射峰共同产生宽的x射线衍射峰，其括在衍射角范围12°<2θ<16°内。在常规ω-2θx射线衍射中，x射线入射角ω和衍射角2θ保持相对恒定，然后在很宽的衍射角范围内共同变化。常规ω-2θx射线本身不能在微微结晶氧硅硼烷中建立人造核104的自对齐。当通过掠入射x射线衍射(GIXRD)进一步增强常规ω-2θx射线衍射时，可以弥补这一不足。尽管在常规ω-2θx射线衍射下可以检测到许多布拉格条件，但对于每个固定的x射线入射角ω，在GIXRD衍射中仅存在一种特定的布拉格条件。
对于任何给定的6°<ω<8°范围的固定x射线入射角ω，由于部人造核104平行面之间的二十面体间构造性x射线干涉，在微微结晶氧硅硼烷中存在尖锐的x射线衍射峰。最近邻角落人造核104的二十面体体中心在～640pm的限制有限范围内随机分离。微微结晶氧硅硼烷的不规则硼烷六面体300中的角部人造核104的随机分离产生一系列尖锐的x射线衍射峰。对于任何固定入射角ω，尖锐x射线衍射峰的存在是长程键合-定向有序的特征。将通过实示例子来描述优选的微微结晶氧硅硼烷。
一种制备本发明的氧硅硼烷膜的方法是化学气相沉积，其在保持低于大气压力的密封室中，通过使含有硼、氢、硅和氧的气体蒸汽通过加热的基底上方而促使沉淀固体膜。优选的蒸气是氧化亚氮N2O以及硼和硅的低级氢化物，最优选乙硼烷B2H6和甲硅烷SiH4。两种氢化物均可在氢气载气中稀释。通过使氢稀释的乙硼烷和甲硅烷以及任选地氧化亚氮穿过在～1-30托(torr)压力下加热到高于～200℃的样品上方，在优选条件下，固体氧硅硼烷膜以微微结晶氧硅硼烷的形式自组装在基底上。
可以使用半导体加工领域的技术人员通常已知的设备来实现加热。举例来说，钼基座可以提供可以电阻或电感加热的固体基底载体。在电阻加热的石英管中可以在没有任何基座的情况下加热基底。在所有这些方法中，可以存在其上沉积有氧硅烷硼膜的加热的表面(除了预定的沉积基底外的)。通过低压快速热化学气相沉积中的卤素灯的辐射热，可以在冷壁反应器中在没有基座的情况下加热基底，从而最小化反应器从由预先沉积涂覆的加热表面排气。在考虑各种实施例中的处理之后，描述了制备本发明的微微结晶氧硅硼烷的优选方法。
只要沉积温度超过～350℃，就可以基本上消除氢化作用。相反，通过将沉积温度降低到低于～350℃，薄的微微结晶固体可变得显着氢化，使得氢可以主动地并入在化学键中。在～350℃以下沉积的微微结晶氧硅硼烷固体中的氢的相对原子浓度通常在10-25％的范围内，这取决于氧并入的程度。当氢没有主动地并入微晶晶氧硅硼烷固体的化学键时，其更具体地称为氧硅硼化物(oxysilaboride)固体。基本上不含氧的氧硅硼烷固体更具体地称为硅硼烷固体。
可以通过单独的氧原子或作为水分子的一部分将氧引入到微微结晶氧硅硼烷固体中。含有水分子的任何微微结晶氧硅硼烷固体可以称为水合的，而由具有相对可忽略量水的个体氢和氧原子构成的微微结晶氧硅硼烷固体可称为是无水的。还已观察到，水合微微结晶氧硅硼烷固体显然由于截留水的变化而导致颜色和化学计量随时间而发生变化。除非另有明确说明，在下文描述的实施方式中的微微结晶氧硅硼烷固体被理解为是无水的。为了使水合作用最小化，沉积反应器配有负载锁定室，将反应室与对环境湿气的直接暴露隔离开来。然而，在样品加载过程中难以完全消除吸附的水分。
除颜色变化外，水合作用还可改变硼与硅的比例。在氧硅硼烷的一个优选实施方式中，硼与硅的比例理想地为六。在氧硅硼烷中并入原子氧而没有水合作用会降低硼硅比，而水分子并入水合氧硅硼烷中往往会增加硼硅比。这两种效果可以同时存在。优选通过氧化亚氮将氧引入无水氧硅硼烷中。硼、硅和氧原子中，氧硅硼烷中硼的相对原子浓度理想地为～83％。在没有任何水化作用的情况下，硼、硅和氧原子中硼的相对原子浓度不会显著超过～89％。对水合作用的敏感性部分地取决于氧硅硼烷膜中相对氧原子浓度以及引入氧的方法。
自组装的微微结晶氧硅硼烷具有在使用共价半导体(如单晶硅)的电子集成电路中有用的特性。通过晶圆沉积期间的处理条件，可以以受控的方式修改氧硅硼烷固体的电子特性。微微结晶氧硅硼烷表现出长程键合-定向有序。X射线光电子能谱(XPS)建立了微微结晶氧硅硼烷中硼1s电子的结合能为～188eV，这是二十面体硼分子中化学键的特征。氧1s电子结合能(～532eV)与金属氧化物中的氧1s电子结合能非常相似，不同于固体中的氧1s电子的结合能。
本发明的氧硅硼烷固体中硅2p电子结合能在组成范围内表现出～99.6eV的尖锐能量峰。由于多个原因，这很重要。首先，氧硅硼烷中不存在两个能峰意味着Si-Si和Si-B键具有相同的结合能。其次，在氧硅硼烷中测量的硅2p电子结合能基本上是由菱形晶格中四面体化学键形成的单晶硅的结合能。二氧化硅中的硅2p电子结合能为～103.2eV。当氧硅硼烷沉积在无定形二氧化硅上时，两种组合物中硅2p电子结合能存在明显差异。由于微晶晶氧硅硼烷的自组装，尽管沉积在无定形氧化物上，但氧硅硼烷中硅2p电子结合能是菱形晶格中单晶硅的结合能。
通过适当地控制化学气相沉积处理条件，微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz在优选的组成范围(2≤x≤4，3≤y≤5，0≤z≤2)内自组装，其在一个组成极端下受到微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4的约束，并且在其它组成极端下受微微结晶氧硅硼烷的约束。微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz在优选组成范围内的自组装是由于下文中说明的原因引起的。为了更好地理解优选加工条件，将通过微微结晶硼固体的有限数目的实施例来教导氧硅硼烷(B12)xSiyOzHw在较宽范围(0≤w≤5，2≤x≤4，3≤y≤5，0≤z≤3)内非优选物种的加工。
现在，通过实施例来描述根据本发明所述的氧硅硼烷组合物的各个实施文案，但是本发明的范围并不限于此。如本领域技术人员将理解的，在不背离本发明精神或本质特征的条件下，本发明可以以其它形式实施。下文的公开内容和描述旨在是说明性的，而非限制本发明的范围。前几个实施例借助两个例子教导了微微结晶硅硼烷(B12H4)4Si4的优选加工，其中教导了(B12)xSiyOzHw在较宽范围(0≤w≤5，2≤x≤4，3≤y≤5，0≤z≤3)内的硅硼化物和氧硅硼烷的加工。
实施例1
将磷扩散到100mm直径，电阻率为15Ω-cm的单晶(001)p-型硅基底504中，以便通过四点探针测量，得到每平方电阻8.7欧姆。通过氢氟酸去渣，从样品晶圆上除去氧化物。将样品插入到Gyurcsik et al.在“A Model for Rapid Thermal Processing,”IEEETransactions on Semiconductor Manufacturing,Vol.4,No.1,1991,p.9中描述类似的快速热化学气相沉积(RTCVD)室中。将样品晶圆加载到石英环上后，关闭RTCVD室并机械泵抽至10mtorr的压力。以364sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)和以390sccm的流速将7体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(7％)/H2(93％)引入到抽真空的RTCVD沉积室中。
使反应气体流速稳定在3.29torr的压力下，之后将钨-卤素灯开启30秒并调节以使样品晶圆保持在605℃。如图42所示，在供体掺杂区505上沉积薄的硅硼化物固体506。通过x射线光电子能谱(XPS)研究硅硼化物固体506的组成。测得硼1s电子的结合能为187.7eV，与二十面体硼一致。测得硅2p电子的结合能为99.46eV，是单晶(001)n-型硅的特征。硅硼化物固体506的XPS深度分布测得硅硼化物固体506中硼和硅的相对原子浓度分别为86％和14％。卢瑟福背散射光谱(RBS)测量薄硅硼化物固体506中硼和硅的相对原子浓度为83.5％和16.5％。
通过氢前向散射(HFS)测量薄硅硼化物506中的相对氢浓度，其中通过入射高能氦原子弹性散射氢原子。由于入射氦原子的倾斜角度导致各种样品中电荷积分的变化，氢前向散射(HFS)在定量上不如卢瑟福背散射光谱(RBS)。尽管每单位立体角的氢计数是恒定的，但立体角本身可在不同样品之间变化。没有检测到氢。将不存在氢的情况下由硼和硅组成的任何固体称为硅硼化物组合物。
二次离子质谱(SIMS)分析确定硅硼化物固体506的比为天然存在的比率4.03。在该实施例的硅硼化物固体506中不存在任何氢或同位素富集是由于沉积温度导致的。当沉积温度低于～350℃或引入氧时，可以实现硅硼烷的氢化，这将在下文的实施例中讨论。该实施例的硅硼化物固体506通过x射线衍射证实为微微结晶硼固体。图43示出了该实施例的微微结晶硅硼化物固体506的GIXRD扫描。在2θ＝14.50°的衍射峰对应于与GIXRD扫描的x射线入射角ω＝7.25°相关联的布拉格条件。
实施例2
进行实施例1中所述的程序，有两个不同之处：以704sccm的流速引入未稀释的一氧化二氮N2O并且将两种氢化物的流速加倍。以728sccm速率引入3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)，以780sccm的速率引入7体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(7％)/H2(93％)，并且以704sccm的速率引入未稀释的一氧化二氮N2O。蒸汽流速稳定在9.54torr，然后将卤-钨灯打开30秒并调节，以便将样品基底504保持在605℃。如图44所示，在供体掺杂区505上沉积氧硅硼烷固体507。通过x射线衍射光谱评价薄氧硅硼烷基固体507的组成。
图45示出了薄氧硅硼烷固体507的常规ω-2θXRD扫描。在2θ＝13.78°和2θ＝33.07°附近的模糊衍射峰是微微结晶硼固体的特征。图46中的GIXRD扫描进一步证实了这一点，其中2θ＝13.43°的衍射峰对应于与x射线入射角ω＝6.70°相关的布拉格条件。通过XPS光谱法建立了氧硅硼烷固体507的组成。硼1s电子的结合能为187.7eV，且硅2p电子的结合能为99.46eV，与实施例1相同。氧1s电子的结合能为524eV。通过XPS测量，硼、硅和氧的相对体积原子浓度分别为81％、12％和7％。
通过卢瑟福背散射光谱(RBS)和氢前向散射(HFS)，本实施例的氧硅硼烷膜507中硼、氢、硅和氧的相对体积原子浓度均分别确定为：72％、5.6％、13.4％和9.0％。本实施例的微微结晶硼固体507不是硼烷固体，而是更好地表征为富氧组合物(B12)2Si3.5O2.5H，其中氢原子很可能与氧原子键合。在实验误差范围内，二次离子质谱(SIMS)确定同位素比为所述两种硼同位素的天然存在比。正如将很快确定的那样，/>中天然存在的同位素比的存在表明，没有能够促进电子响应于微波辐射的重新分布的纠缠振转能级。
实施例3
在固定要桌上包含直径为5英寸的石英沉积管的水平电阻加热反应器中，通过低压化学气相沉积(LPCVD)进行硼和硅氢化物的热解。电阻加热元件安装在机动轨道上，使得75mm硅基底可以在室温下加载到管前面的石英支架上。在样品加载期间吸附在石英壁上的水蒸气为随后的化学反应提供了水蒸气源。将电阻率为20Ω-cm的75mm直径的单晶(001)n-型硅基底508加载到石英管中的石英支架上，将其密封并且机械泵抽至30mtorr的基础压力。
如图47所示，通过以180sccm的流速引入3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)并且以120sccm的流速引入10体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(10％)/H2(90％)，在(001)n-型硅基底508上沉积富硼膜509。气体流速稳定在360毫托(mtorr)的沉积压力下。将机动加热元件移动到样品上方。由于石英管和石英样品架的热质量，在温度上升约20分钟后，将沉积温度稳定在230℃。热解在230℃下持续8分钟，随后将机动加热元件缩回并且将反应气体固定。通过不同类型的光谱测量硅硼烷膜509中硼和硅的相对原子浓度。
进行硅硼烷膜509的x射线光电子能谱(XPS)深度分布测量。硅硼烷膜509中的氧是由于石英壁的水蒸气释气造成的。图48显示硅硼烷固体509中硼、硅和氧的相对原子浓度分别为：85％、14％和1％。硼1s电子的结合能为187eV，这是二十面体硼分子中键的特征。硅2p电子的XPS结合能为99.6eV，这是(001)单晶硅中硅2p电子的特征。测得氧1s电子的XPS结合能为532eV。通过卢瑟福背散射光谱(RBS)的固体509的深度分析，测量得硼和硅的相对体积原子浓度分别为82.6％和17.4％。
图49中俄歇电子能谱(AES)深度分布显示，硅硼烷固体509中硼、硅和氧的相对原子浓度分别为：73.9％、26.1％和0.1％。通过XPS、AES和RBS确定固体509的厚度为和/>通过本实施例硅硼烷固体509的RBS/HFS深度分布确定硼、氢和硅的相对体积原子浓度为：66.5％、19.5％和14.0％。进行二次离子质谱(SIMS)深度分布测定以确定任何同位素富集的存在。通过SIMS深度分布证明了硼/>相对于硼/>的同位素富集。虽然天然存在的/>比为4.03，SIMS分析测量的硅硼烷固体509中的/>比为3.81。
实施例3中的膜被称为硅硼烷固体509，因为氧的相对原子浓度小被认为是水的形式。因此，这种膜更佳的称为水合硅硼烷固体509。图39中的常规ω-2θXRD衍射图案和图41中的GIXRD衍射图案均获自实施例3中水合硅硼烷固体509。因此，水合硅硼烷固体509是上文定义的微微结晶硼烷固体。尽管图39中的水合硅硼烷固体509的常规ω-2θXRD衍
了本发明的优选实施方式。
本发明的一个目的是建立一种新型自组装的微微结晶氧硅硼烷，其响应于微波辐射而促进电子在振转能级中重新分布，这是由于熵的无补偿增加导致的，其中硼相对于硼/>的同位素富集。通过其它实例可以进一步理解这种通过微波辐射的电子重新分布的新的性和实用性。
实施例4
参见图50，通过将沉积室与周围环境隔离的负载锁定系统，将电阻率为30Ω-cm的100mm直径单晶(001)p-型硅基底510插入到EMCORE D-125MOCVD反应器中的电阻加热的钼基座上。将所述室泵抽到低于50mtorr，之后以360sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)和以1300sccm的流速将2体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(2％)/H2(98％)引入到所述室中，之后使反应气体混合。在稳定气体流速后，将室压力调节到9torr并且以1100rpm旋转钼基座。
通过电阻加热的旋转基座将基底温度升高到280℃。在280℃的沉积温度下稳定化后，使化学反应进行5分钟，然后停止基座加热并使样品冷却至80℃以下，然后将其从沉积室中取出。如图50所示，在基底510上沉积具有聚合半透明颜色的薄膜511。通过可变角度光谱椭偏仪测量的硅硼烷固体511厚度为166nm。硅硼烷固体511是光滑的，没有晶粒结构的迹象。硅硼烷固体511没有表现出可见的水合作用。图51中的XPS深度分布测量块状固体511中硼和硅的相对原子浓度分别为89％和10％。
RBS和HFS分析确定硼、氢和硅的相对原子浓度为：66％、22％和11％。本实施例的硅硼烷固体511与实施例3中的硅硼烷固体509非常相似，不同之处在于本实施例的硅硼烷固体511没有表现出可测量的水合作用。使用由汞探针测量的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量硅硼烷固体511的电特性。硅硼烷固体511的电流-电压特性的线性和log-log图如图52-53所示。硅硼烷固体511的非线性电流-电压特性归因于空间电荷限制的传导电流，根据图53，这偏离了欧姆定律超过弛豫的开始。
Mott和Gurney,Electronic Processes in Ionic Crystals,Oxford UniversityPress,第二版,1948,pp.168-173提出了任何固体中的空间电荷限制的电流传导。类似于Child的真空管装置定律，Mott和Gurney发现，由固体电介质介入的电极之间的空间电荷限制的电流密度J随着外加电动势V呈二次方变化，其中d是电极间距，μ是电荷迁移率，且ε是固态电介质或半导体的介电常数。无论何时根据高斯定律由于电场的非零发散导致存在单极过剩的移动电荷时，即满足Mott-Gurney定律。如将进一步讨论的，微微结晶氧硅硼烷中的空间电荷传导电流是由于现有技术中迄今未知的电荷传导机制引起的。
当净电荷密度在任何固体中消失使得电荷中性得以保持时，传导电流密度J依照以下关系根据欧姆定律随V线性变化，其中n是移动电荷浓度。
传导机制之间的分界与弛豫时间τ有关。
固体中的传导电流密度通常受欧姆定律方程式(65)和Mott-Gurney定律方程式(65)的约束。如果满足欧姆定律，移动电荷传输时间t必然大于弛豫时间τ，使得由此保留了电荷中性。如果传输时间小于弛豫时间，则根据Mott-Gurney定律，传导电流变为受空间电荷限制。空间电荷限制的电流的条件是：
由于电介质中固有的低移动电荷密度，Mott和Gurney开发的固态空间电荷限制传导主要集中在电介质上。然而，电介质通常具有较大的陷阱密度，其与移动空间电荷的存在相对立。如Lampert在“Simplified Theory of Space-Charge-limited Currents in anInsulator with Traps,”Physical Review,Vol.103,No.6,1956,p.1648中所确立的，半导体中的单载流子电流-电压特性通常由三条曲线限定：欧姆定律、Mott-Gurney定律和充陷阱填充极限曲线。二次电流-电压依赖性扩展到了双载流子电荷传导的立方依赖性。
实施例5
进行实施例4中描述的程序，唯一区别是以40sccm的流速引入一氧化二氮。如图54所示，将具有聚合半透明颜色的薄氧硅硼烷膜512沉积在(001)单晶p-型硅基底510上。通过可变角度光谱椭偏仪测量的氧硅硼烷膜厚度为159nm。图55中的XPS深度分布确定块体氧硅硼烷固体512中的硼、硅和氧的相对原子浓度分别为：88.0％、10.4％和1.6％。氧的包含使得实施例4图50中的硅硼烷固体511转化为本实施例图54中的氧硅硼烷固体512。相对于实施例4的硅硼烷固体511，氧的并入改变了本实施例的氧硅硼烷固体512。
使用由汞探针提供的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的氧硅硼烷膜512的电阻抗。本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗特性的线性和log-log图分别如图56-57所示。相对于实施例4中的硅硼烷固体511，本实施例的氧硅烷烷固体512的阻抗增加。虽然硅硼烷固体511中的空间电荷限制电流在四次电流-电压特性下饱和，但本实施例的氧硅硼烷固体512的空间电荷限制电流在五次电流-电压特性下饱和，如图57所示。空间电荷电流受移动电荷漂移的限制。
实施例6
进行实施例5中描述的程序，一个不同之处是一氧化二氮的流速从40sccm增加到80sccm。通过可变角度光谱椭偏仪测量该实施例的氧硅硼烷固体512的厚度为147nm。图58中的XPS深度分布确定块体氧硅硼烷固体512中硼、硅和氧的相对原子浓度分别为：88.1％、9.5％和2.5％。本实施例的氧硅硼烷固体512中硼的相对原子浓度与实施例5中的氧硅硼烷固体512相同。本实施例的氧硅硼烷固体512中的硅的原子浓度相对于实施例5中的氧硅硼烷固体512的硅原子浓度降低。相对于实施例5中的微微结晶氧硅硼烷固体512，本实施例的氧硅硼烷固体512中的氧的体积原子浓度增加。
RBS和HFS分析测量硼、氢、硅和氧的体积相对原子浓度为：63％、23％、11％和3％。氧的相对原子浓度接近其RBS检测限，因此不准确。使用通过汞探针获得扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的氧硅硼烷膜的阻抗。氧硅硼烷固体512的阻抗特性的线性和对数图分别如图59-60所示。本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗特性表现出比实施例5中氧硅硼烷固体512的阻抗适度更大的阻抗。
实施例7
进行实施例6中描述的程序，唯一不同之处是将一氧化二氮的流速从80sccm增加到100sccm。通过可变角度光谱椭偏仪测量本实施例的氧硅硼烷固体512的厚度为140nm。图61中的XPS深度分布测量氧硅硼烷固体512中硼、硅和氧的相对原子浓度分别为：85.9％、10.7％和3.4％。使用通过汞探针获得两个扫描信号，通过HP-4145分析仪测量本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗。本实施例的氧硅硼烷固体512的电流-电压特性的线性和log-log图示于图62-63中。本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗略高于实施例6的阻抗。
实施例8
进行实施例7中描述的程序，唯一不同之处是将一氧化二氮的流速从100sccm增加到300sccm。通过可变角度光谱椭偏仪测量本实施例的薄氧硅硼烷固体512的厚度为126nm。图64中的XPS深度分布测量本实施例的氧硅硼烷固体512中硼、硅和氧的相对原子浓度为：83.4％、10.5％和6.2％。通过HP-4145参数分析仪测量氧硅硼烷固体512的阻抗。本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗特性的线性和log-log图如图65-66所示。
实施例9
进行实施例8中的程序，不同之处在于将一氧化二氮的流速从300sccm增加到500sccm。通过可变角度光谱椭偏仪测量本实施例的薄氧硅硼烷固体512的厚度为107nm。图67中的XPS深度分布确定本实施例的体积氧硅硼烷固体512中硼、硅和氧的相对原子浓度为：82.4％、10.0％和7.6％。RBS和HFS分析确定硼、氢、硅和氧的体积相对原子浓度为：66％、20％、9％和5％。氧的相对原子浓度接近其RBS检测限。使用通过汞探针获得扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗。本实施例的氧硅硼烷固体512的阻抗特性的线性和log-log图如图68-69所示。
本实施例的氧硅硼烷固体512富含氧，使其不存在于微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz的优选组成范围(2≤x≤4，3≤y≤5，0≤z≤2)内，而是包含在氧硅硼烷(B12)xSiyOzHw的更宽泛组成范围(0≤w≤5，2≤x≤4，3≤y≤5，0≤z≤3)内。重要的是，微微结晶氧硅硼烷取消了单晶硅的表面费米能级，从而调制单晶硅的表面电化学电位并同时进行导电。为了更充分地理解这种性质，有目的地考虑用单晶硅形成电化学整流器的实例。
在现有技术中，由于与在单晶硅区和不同功函数的联合材料之间的移动电荷扩散相关的不希望的接触电位，不可能在整个禁能区内改变单晶硅区的电化学电位并同时还传导电荷。通过实际例子，通过自组装的微微结晶氧硅硼烷来弥补这种不足。
实施例10
单晶硅外延地沉积在具有100mm直径和525μm厚度的(001)硼掺杂的p型单晶基底521上。简并单晶硅基底521的电阻率为0.02Ω-cm，相当于～4×1018cm-3的受体浓度。在硅基底521上沉积非简并的p型单晶硅层522。外延硅层522具有15μm的厚度和2Ω-cm的电阻率，其对应于～7×1015cm-3的受体杂质浓度。通过氢氟酸除渣去除所有氧化物。酸除渣后，通过将沉积室与环境隔离的负载锁定系统将硅基底521插入EMCORE MOCVD反应器中的电阻加热的基座上。将沉积室泵抽至低于50mtorr，之后以150sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)并且以300sccm的流速将2体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(2％)/H2(98％)引入到沉积室中。以100sccm的流速引入一氧化二氮N2O。
在进入沉积室之前使气体混合。在反应气体稳定后，将室压调节到1.5torr，同时以1100rpm旋转基座。将基底温度升至230℃持续2分钟。将基座温度进一步升高至260℃，随后稳定并允许化学反应进行12分钟。固定基座加热，使样品在反应气体中冷却至80℃以下，然后从沉积室中取出。沉积出氧硅硼烷膜523。通过可变角度光谱椭偏仪测量厚度为12.8nm。由于厚度，氧硅硼烷膜523没有显示出颜色。
在钟罩式蒸发器中在整个基底521的背侧蒸镀铝，之后，在钟罩式蒸发器中通过荫罩在氧硅硼烷膜523上蒸镀类似的铝层。顶侧铝形成阴极电极524，背侧铝形成阳极电极525，如图70所示。使用通过微探针从阳极电极525和阴极电极524获得的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的p-同型电化学整流器520的电特性。图71-72中的两个不同电流-电压范围示出了本实施例的p-同型电化学整流器520的线性电流-电压特性。电化学整流器520通过表面电化学电位的变化在没有p-n结的协助下实现不对称导电率。
如图71所示，当阴极电极524相对于阳极电极525负偏置(正向偏置)时，流过相当大的电流。当阴极电极524相对于阳极电极525正偏置(反向偏置)时，随着反向偏压增加超过～1V，电流增加小得多。认为增加的反向偏置电流是由于非理想加工条件导致的有害界面效应引起的。正向偏置和反向偏置对数电流-电压曲线如图73-74所示。不对称的电流传导是由内置场引起的。
实施例11
进行实施例10中描述的程序，唯一不同之处在于一氧化二氮N2O的流速从20sccm增加到65sccm。通过可变角度光谱椭偏仪测量本实施例的氧硅硼烷膜523的厚度为12.4nm。使用通过微探针从阳极电极525和阴极电极524获得的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的p-同型电化学整流器520的电特性。图75-76中的两个不同范围示出了本实施例的p-同型电化学整流器520的线性电流-电压特性。正向偏置和反向偏置对数电流-电压曲线如图77-78所示。尽管本实施例的氧硅硼烷膜523的本体组成基本上是原型氧硅硼烷的本体组成，但由于下文将讨论的原因，整流似乎并不理想。
实施例12
进行实施例11中描述的程序，不同之处在于在260℃下的反应时间从12分钟减少到6分钟。通过可变角度光谱椭偏仪测量本实施例的氧硅硼烷膜523的厚度为7.8nm。使用由两个微探针从阳极电极525和阴极电极524获得的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量本实施例的p-同型电化学整流器520的电特性。图79-81中的三个不同电流-电压范围示出了本实施例的p-同型电化学整流器520的线性电流-电压特性。正向偏置和反向偏置对数电流-电压特性如图82-83所示。相对于实施例10-11，很大程序上由于薄膜523，本实施例的整流性质得到了改善。
实施例13
进行实施例12中的程序，不同之处在于不引入氧化亚氮N2O。通过可变角度光谱椭偏仪测量图84中示出的硅烷烷烷膜526的厚度为11.4nm。使用通过微探针获得从阳极电极525和阴极电极524获得的扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量装置520的电特性。装置520的线性电流-电压特性如图85-86所示。正向偏置和反向偏置对数电流-电压曲线如图87-88所示。
通过由于氧的关键作用带来的实施例11和实施例13中电化学装置520的整流的根本差异，来例示微微结晶氧硅硼烷和微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5之间的根本差异。这些实施例的装置520的不同之处在于微微结晶膜523和526的氧浓度。现在参照图75，随着阴极电极524相对于阳极电极525逐渐正向偏置(即负偏置)，实施例11中p-同型电化学整流器520中的电流显著增加。如图77所示，实施例11中p-同型电化学整流器520中的正向偏置电流在低电流下随偏置电压线性增加，并且随着超过弛豫电压而四次电压依赖性增加。实施例11中整流器520的正向偏置电流-电压特性是受氧硅硼烷膜523的空间电荷限制，超过松弛电压，因此传输时间小于弛豫时间。
当电化学整流器520反向偏置时，出现不同的情况。参见图75，当阴极电极524相对于阳极电极525反向偏置(即正偏置)时，实施例11中p-同型电化学整流器520的电流以降低的速率增加。认为这是由于实施例11中氧硅硼烷膜523几乎是微微结晶氧硅硼烷其构成为闭壳电子构造的固体。由图77中的log-log图表示的传导电流是注入电荷等离子体的特征。
当将电荷等离子体注入半导体或电介质中时，电流密度和电压线性变化，直到足够高的电荷注入水平导致由于电荷中性被打破引起的空间电荷限制的电流密度。半导体中的高水平电荷注入倾向于导致空间电荷限制的电流密度对电压的二次依赖性，而电介质中的高水平电荷注入倾向于导致空间电荷限制的电流密度对电压的立方依赖性。半导体和电介质之间的主要区别是，前者的特征在于负极性或正极性的大移动电荷浓度，而后者的特征在于可忽略不计的移动电荷浓度。
原则上，图77中所示的整流器520的log-log电流-电压特性应该是注入电介质中的电荷等离子体的特征，因为实施例11中的氧硅硼烷膜523具有微微结晶氧硅硼烷的体积组成，具有类似于电介质的理想闭壳电子构造。如Lampert和Mark在题为Current Injection in Solids,Academic Press,1970,pp.250-275的著作中所建立的，在任一接触的扩散长度内，移动电荷扩散主导任何电介质的等离子体注入电流-电压特性，使得电流密度随电压呈指数变化。如果介电长度远大于扩散长度，则移动电荷漂移主导电流-电压特性，使得电流随着电压线性变化直至弛豫电压Vτ，由此变为具有立方变化的空间电荷限制。
例如，根据Lampert和Mark的上述参考文献，具有4mm本征硅区长度的硅p-i-n二极管表现出空间电荷限制的电流-电压特性，电流密度对超出10V弛豫电压的外加电压呈立方依赖性。当p-i-n二极管的本征硅区长度减小到大约1mm时，由于移动电荷扩散占主导，电流密度随着外加电压呈指数变化。再次参见图77，实施例11中的电化学整流器520在仅具有12.4nm的薄的氧硅硼烷膜523中具有漂移空间-电荷限制的电流-电压特性，该膜523具有基本上为微微结晶氧硅硅硼烷的体积组成。
这只有在外在移动电荷浓度足够大以至于氧硅硼烷膜523的德拜长度小于约4nm时才有可能。由于具有理想对称核构型的二十面体硼的核电四极矩，在优选的组成范围(2≤x≤4,3≤y≤5,0≤z≤2)内，自组装的微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz的外在移动电荷浓度理想地恒定接近p0≈1018cm-3。外在浓度p0对应于归因于带隙变窄开始的单晶硅中的杂质掺杂浓度。微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz是一种新型组合物，因为它具有闭壳电子构造，并且在硅的带隙变窄开始附近也具有外在移动电荷浓度。
在优选组成范围(2≤x≤4,3≤y≤5,0≤z≤2)内的微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz中电荷传导的关键要素是由硼二十面体的核电四极矩产生的不变的外在电荷浓度p0，因此不受常规半导体杂质掺杂的影响。外在电荷浓度p0不受在氧硅硼烷膜中结合氧的影响。为了理解这一点，合并议程式(66)-(67)以获得以下关系。
虽然弛豫时间τ取决于电荷迁移率μ和外在电荷浓度p0，但弛豫电压Vτ取决于后者－其在优选组成范围(2≤x≤4,3≤y≤5,0≤z≤2)内的微微结晶氧硅硼烷(B12H4)xSiyOz中是不变的。因此，具有共同厚度的氧硅硼烷膜具有共同的弛豫电压Vτ。根据实施例13沉积的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5固体526具有11.4nm的厚度并且图87-88中的弛豫电压Vτ≈0.2V。根据实施例11的微微结晶氧硅硼烷固体523表现出12.4nm的厚度且在图77-78中的弛豫电压Vτ≈0.2V。尽管根据实施例13沉积的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5固体526和根据实施例11的微微结晶氧硅硼烷/>固体523具有共同的弛豫电压Vτ≈0.2V，但它们由于不同的电荷迁移率μ而具有不同的电导率σ。因此，焓基本上是恒定的，使得电荷扩散主要归因于混合的熵。
双极化子空穴对扩散到声伏电池400的微微结晶氧硅硼烷阴极区402中大约两个德拜长度。在围绕区401和402的冶金结的空间电荷区域中，开路电场E从区402中的氧硅硼烷双阳离子发出并且终止于图21中声伏电池400的区401中的硅硼烷双阴离子。由于场线与电荷对相关联并且因为场延伸到区402中大约两个德拜长度LD，声伏电池400的联合区401和402之间的开路电场E由如下第一近似值给出：
由于量子热化产生的普朗克谐振器具有3k的理想热容，因此方程式(69)中的电场变为：
在室温下，根据方程式(70)的电场对于～4nm的德拜长度LD为～5×104V/cm。只有当图21中声伏电池400的阴极区402的厚度小于扩散长度时，方程式(70)中的开路电场才部分地表现为联合阳极区401和阴极区402之间的开路电动势V。在室温下，存储在电场中的电能为～39meV。当且仅当空间电荷限制的电流密度至少部分地受到扩散限制时，方程式(70)中的电场可以在外部电极处表现出来。
尽管以上实施例中薄微微结晶氧硅硼烷膜的厚度为7.8nm，但在实施例12中，膜厚度不够薄以使空间电荷限制的电流密度至少部分地归因于移动电荷扩散。为了在声伏电池400中的外部阴极电极403和外部阳极电极403之间产生开路电压Vout，微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和微微结晶氧硅硼烷阴极区402的厚度必须小于～4nm。这存在如下实施例中所述的问题。
实施例14
参见图89，通过隔离沉积室的加载锁定系统，将电阻率为5Ω-cm的100mm直径的单晶(001)p-型硅基底527加载到EMCORE D-125MOCVD反应器中的电阻加热钼基座上。将沉积室泵抽至低于50mtorr，之后以150sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)以及以300sccm的流速将2体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(2％)/H2(98％)引入到沉积室中。同时，以20sccm的流速引入未稀释的一氧化二氮N2O。使反应物气体混合在一起，然后进入到沉积室中。在反应气体稳定后，将室压调节到1.2torr，同时以1100rpm旋转基座。在进一步升高温度之前，通过电阻加热的基座将基底温度升高至230℃。
2分钟后，将基座温度进一步升高至260℃，然后使其稳定并使化学反应进行12分钟。将基座加热固定，使样品在反应气体中冷却至80℃以下，然后将其从沉积室中取出。如图89所示，在硅基底527上沉积薄的氧硅硼烷膜528。通过可变角度光谱椭偏仪确定本实施例的氧硅硼烷膜528的厚度为8.2nm。小的厚度在氧硅硼烷膜528中引入了有害的异常。
小厚度阻碍了本实施例的氧硅硼烷膜528的X射线光电子能谱(XPS)。XPS是一种表面分析方法，通过对样品进行氩溅射，可用来在多次重复表面测量之间建立深度分布。光电子不限于实际表面，而是可以从超过5.0nm的表面下方的深度发射。为了更好地改善深度分布分辨率，将起飞角减小到20°，使得光电子的逃逸深度大约为2.5nm。由于本实施例的氧硅硼烷膜528的厚度为8.2nm，因此每个体积测量值将界面效应整合到了其中。每个界面的最佳数据点仅为4.1nm。根据这样的理解，图90中本实施例的氧硅硼烷膜528的XPS深度分布确定在峰值硼浓度处硼、硅和氧的相对体积原子浓度为：83.4％、11.1％和5.5％。
在峰硼浓度处的组成为原型微微结晶氧硅硼烷在两个界面附近发生有害的组成变化(真实和测量异常)。在本实施例中通过XPS深度分布测量的原型微微结晶氧硅烷硼烷/>中的组成偏差涉及内部光电子的结合能的变化，尤其是硅2p电子结合能。测量的氧1s电子结合能在表面处为531.5eV，在本实施例的氧硅硼烷膜528中间附近为531.4eV，且在硅基底527附近530.8eV。测量的本实施例中的硼1s电子结合能在表面处为187.3eV，在本实施例的氧硅硼烷膜528的中间为187.6eV，并且在硅基底527附近为187.6eV。上述结合能几乎是理想的。
这些结合能与上文先前实施例中通过XPS测量的硼结合能一致。然而，与所有其它实例完全不同的是，在表面附近的硅2p电子结合能中存在双能峰，较低峰为99.7eV。硅2p电子在氧硅硼烷膜528中间以及在硅基底527附近的结合能为99.3eV。该单一能量峰的结合能与上文公开的先前实施例中的单一能量峰一致。类似于本实施例的微微结晶氧硅硼烷固体的热处理曲线示出在图91中。沿纵坐标表示温度且沿横坐标表示经过的运行时间(以秒为单位)。
图91中值得注意的是冷却时间为12分钟(从840到1680秒)。通过更快速的冷却可以改善膜的完整性。已知在该样品冷却期间发生了本实施例的氧硅硼烷膜528的不希望的表面氧化。必须在图21所示的声伏电池400中消除这种有害氧化。还知道，由于在温度上升到优选温度期间引入的天然氧化物和其它吸附的污染物，过量的氧和硅被引入到硅基底527附近的氧硅硼烷膜528中。如图34中高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)所示，有害界面层503厚约2nm。界面层阻碍了图21中所示声伏电池400的成功操作。
为了弥补微微结晶阳极区401和阴极区402的组成的有害变化，图21中的声伏电池400必须在不变的沉积温度下进行原位处理。使用合适的铝前体通过MOCVD沉积原位沉积声伏电池400中的金属电极403。一种这样的前体是三甲胺铝烷(TMAA)H3AlN(CH3)3。Benson etal.,“Chemical Vapor Deposition of Aluminum Nanowires on Metal Substrates forElectrical Energy Storage Applications,”ACS Nano 6(l),pp.118-125(2012)详细讨论了通过TMAA沉积铝纳米线材。举例来说，根据实施例14，可以将合适的基底(例如硅晶圆)插入EMCORE D-125MOCVD反应器中，该反应器被泵抽至低于50mtorr。
借助于流速为50sccm的氢气载气，将三甲胺铝烷(TMAA)H3AlN(CH3)3引入到沉积室中。将沉积室压力调节到2-4torr，同时将基板加热到～230℃。在沉积约10nm的铝之后，然后停止TMAA的流动，并且以150sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)以及以300sccm的流速将2体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(2％)/H2(98％)引入到沉积室中。将基底温度保持在～230℃并使反应进行几分钟，直到沉积出～1-3nm微微结晶硅硼烷硼p-(B12H4)3Si5的薄层，此时立刻向沉积室中以20sccm的流速引入未稀释的一氧化二氮N2O，同时保持氢化物气体流动。
将基底温度保持在约230℃并使反应进行几分钟直到沉积出～1-3nm微微结晶氧硅硼烷的薄层，此时停止氢化物和一氧化二氮的流动，并以50sccm的流速将TMAA的氢载气重新引入沉积室。允许反应进行直至沉积约10nm的铝。在该过程的这一点上，已形成原位p-同型整流器404。应当理解，可以调节沉积压力和温度，以便最小化铝沉积期间碳的共沉积并且优化薄阳极区401和阴极区402的生长速率。
可以调整微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和微微结晶氧硅硼烷阴极区402的沉积时间以最小化所述区域的厚度。如上所述，原位沉积p-同种型整流器404可以原位重复进行，从而通过原位MOCVD沉积形成图21所示的声伏电池400，大量称为声伏堆的p-同型整流器404。在从MOCVD沉积室取出后，通过使用常规光刻，通过等离子体蚀刻p-同型整流器404的声伏堆来形成单个声伏电池400。
如下文所讨论的，横跨p-同型整流器404的微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和联合的微微结晶氧硅硼烷阴极区402的开路电场E延伸到每个此种区大约两个德拜长度LD。p-同型整流器404的开路电场E的大小理想地由方程式(70)给出。通过使微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和微微结晶氧硅硼烷/>阴极区402的厚度形成小于德拜长度(即，小于～4nm)，通过压缩开路声线做的功表现为每个p型同型整流器404的开路电压。每个p-同型整流器404的开路电压可以优化在～26mV下。本发明的优选实施方式维持开路电压。
可以相信的是，根据本发明制造的声伏电池400的高度新的的操作模式的逻辑解释可以针对吉布斯自由能和吉布斯自由熵给出。将以密切遵循Gibbs(1873)在“A Methodof Geometrical RepreS纠缠ation of the Thermodynamic Properties of Substancesby Means of Surfaces,”Transactions of the Connecticut Academy,II.pp.382-404,1873年12月中的方式来定义两个实体。如本文所用，吉布斯自由能是体或多体系统可以减少而不增加其体积或减少其熵的能量。遵循Gibbs(1873)，吉布斯自由能由图92中“从表示初始状态的点A到平行于[E]轴测量的耗散能的表面的距离来几何地表示”。
如本文所用，吉布斯自由熵是体或多体系统可以增加而不改变其能量或增加其体积的熵。遵循Gibbs(1873)的初始方向，吉布斯自由熵由图93中“从表示初始状态的点到平行于[S]轴测量的耗散能的表面的距离来表示”。吉布斯自由能在现有技术中广泛用于非平衡态的平衡。本发明的优选实施方式以新的且有用的方式利用吉布斯自由熵。吉布斯自由能和吉布斯自由熵参与图23中的量子热力学循环，其代表了图21中声伏电池400的操作。最初的焦点是图23中等温相变B→C期间的吉布斯自由熵。
在声伏电池400的操作中，包括微微结晶氧硅硼烷的人造核104的体积保持不变。微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401的能量和温度在等温相变B→C期间都是不变的。相变熵S转变的减小是由于微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401中人造核104的吉布斯自由熵引起的。在等温相变B→C期间，吉布斯自由熵(为二十面体内纠缠熵S纠缠的形式)经历无补偿增加，使得存在所述人造核104的量子定位，这由此伴随着相变熵S转变的减小，正如Gibbs(1873)在吉布斯自由熵的发展中所预言的那样。
人造核104经历与纠缠熵S纠缠相关的吉布斯自由熵的自发增加的新的能力是本发明优选实施方式的新的且有用的性质，其未被现有技术中任何其它已知富含二十面体硼的固体展示出。在声伏电池400中利用吉布斯自由熵的能力是人造核104保持了二十面体对称性的结果，这是由于通过自旋轨道耦合提升多原子电子轨道简并性代替了现有技术中所有其它富含二十面体硼的固体中通过姜-泰勒畸变提升多原子电子轨道简并性引起的。反过来，这是由于麦克斯韦于1861年最初构想的一种非常新的且有用的洛伦兹力量导致的，该力量在此之后很快在现有技术中永久丢失。
James Clerk Maxwell在他最初的电磁学发展中设想了在整个空间内取代电动作用的能力，而没有实际的电荷位移。在一篇题为“A Dynamic Theory of theElectromagnetic Field,”的开创性的1865年论文中(The Scientific Papers of JamesClerk Maxwell,Vol.I,Dover,2003,p.526)，麦克斯韦(Maxwell)正式介绍了他的电磁场通用方程，以现代形式总结如下。
总电流方程
电流方程
电动势方程
电弹性方程(E)D＝εE (71e)
电阻方程(F)J＝σE (71f)
自由电方程
连续性方程
方程式(71a-f)包括麦克斯韦根据涉及18个笛卡尔分量的18个方程指定的6个矢量方程。方程式(71g)中的标量方程是高斯定律的表达式，而方程式(71h)中的标量方程是连续性方程。在1865年，麦克斯韦利用20个变量用20个方程表达了电磁场的一般方程。麦克斯韦引入了一个极其重要的概念，多年来在现有技术中已经遗失了。由于这种遗失的概念对现代集成电路的深刻影响，提供了对麦克斯韦遗失概念的有力讨论。
麦克斯韦总是用矢量势A和标量势ψ表示他的电磁场方程。在当今时代，用不涉及麦克斯韦电位A和ψ的场方程表达麦克斯韦电磁场的一般方程是司空见惯的。为了更好地理解影响现代集成电路的麦克斯韦电磁学中一个重要的遗失概念，有目的地将方程式(71a-h)指定为与麦克斯韦方程的现代形式相关的场方程。根据该目标，考虑以下一组电磁场方程。
/>
牛顿的点公约用于方程式(72a-d)，使得上点被理解为表示任何变量的总时间导数。这很重要，因为时间变化可以明确地或隐含地发生。如Jackson,ClassicalElectrodynamics,Second Edition,John Wiley&Sons,1975,p.212所讨论的，借助于对流导数，通过包括速度v，可以扩展总时间导数，使得方程式(72b-c)中的对流导数产生以下关系，其中方程式(73b)中的发散度按方程式消失(73d)。
通常，瞬时速度v可以分解为两种不同的速度，麦克斯韦在1861-1865年识别这些速度。通常，任何无穷小的电磁干扰都可以根据由于通过空间的不可扩展的电磁干扰的运动引起的速度和由于电磁干扰的周期性振荡引起的相速度/>来确定。麦克斯韦对法拉第感应定律的推广产生了洛伦兹力的磁分量v x B，尽管不是传统的洛伦兹力。可以确定的是，对麦克斯韦推导的检验表明瞬时速度v是相速度/>因此方程式(73a-d)是：
涉及的项是与通过空间的不可扩展的电磁干扰/>的位移相关的传导电流密度J，使得可以用更熟悉的形式指定方程式(74a-d)。值得注意的是，/>和/>由于外部产品的反交换被乘数而极性不同。/>和/>也存在类似情况。
方程式(75a-d)中的两项在现有技术中是未知的：光谱感应和光谱位移电流密度/>这两项都属于洛伦兹力的一种形式，由麦克斯韦于1861年在另一篇论文中引入物理学中，“On Physical Lines of Force,”The Scientific Papers of JamesClerk Maxwell,Vol.I,Dover,2003,p.526。在该论文中，麦克斯韦尔将Prop.XI的目标表达为：“找到移动体中的电动势”。麦克斯韦方程式(69)在Prop.XI中用现代项表示为：/>
括号中的项理解为可扩展电磁干扰的x坐标的无穷小变化。由此，忽略这种坐标变化会导致方程式(76)简化到法拉第感应定律的x分量。在数学上执行Prop.XI中的推导，麦克斯韦在1861年获得了以下关系(以现代公式)。
在Prop.XI中，麦克斯韦在他的方程式(77)中的电场E表示为：
这种场关系支持一种新型的洛伦兹力量，其最初由麦克斯韦尔于1861年推导出，当时亨德里克·洛伦兹年仅七岁。为了理解方程式(77)中光谱诱导(不是麦克斯韦项)的深刻物理意义，在美国临时申请第62/591,848号的[0682]-[0703]中提供了一种推导，该申请通过引用并入本文。
人造核104是由十二个天然硼原子化学融合成二十面体，具有几乎对称的核构型，其中所有36个硼价电子占据二十面体内键合和反键合亚轨道。如前所述，融合必然涉及将一定量的物质转化为能量。在图5中的人造核104中，少量物质被转化为狄拉克准粒子的“颤抖运动”(颤抖运动(zitterbewegung))。根据美国临时申请第62/591,848号中所推导的并通过引入并入本文，狄拉克准粒子的“颤抖运动”(zitterbewegung)产生：
1930年，薛定谔首次在任何狄拉克准粒子中发现并命名zitterbewegung(颤抖运动)。然而，薛定谔仅发现方程式(79a)中的康普顿颤抖运动频率虽然在现有技术中未知，但在方程式(79b)中定义的微波颤抖运动频率/>在本发明的优选实施方式中起重要作用。如所使用的，声子是由于周期性弹性排列而导致的均匀频率的原子或分子的集体振荡。方程式(26a-b)右侧的两个振荡束缚能项通过质量减少引起颤抖运动。
方程式(26a-b)右侧括号内的第一束缚能颤抖运动使电子质量减少～α2/8π，从而产生～1.08eV的能量差，这支持二十面体内的反键合和键合轨道。虽然相应的颤抖运动频率太高而无法促进电作用的传导，但由于二十面体内纠缠熵S纠缠的无补偿增加，它支持价电子从二十面体内键合亚轨道到二十面体内反键合亚轨道的光谱感应。纠缠熵S纠缠构成吉布斯自由熵，其通过光谱感应支持在声伏电池400中产生移动电子-空穴对。
通过将声伏电池400的p-同型整流器404与硅光伏电池的p-n各向异型整流器414进行比较，可以更好地理解这一点。根据该目的，图94A中示出了在黑暗中的p-n各向异型整流器414以及图94B中的p-同型整流器404。为了便于在这些和其它相关的附图中呈现新概念，各种尺寸均被夸大。图94A中的p-n各向异型整流器414由受体-掺杂的单晶硅p-Si阳极区411和联合的供体-掺杂的单晶硅n-Si阴极区412构成。这些区通过两个铝电极413电接触。通过移动空穴和移动电子在联合区411和412之间的扩散，在p-n各向异型整流器414中建立了热平衡，使得不动的供体离子和受体离子之间存在开路电场。
p-n各向异型整流器414中不动供体和受体离子之间的开路电场线位于耗尽的空间电荷区，其中不动电荷浓度远远超过了移动电荷浓度。因此，p-n各向异型整流器414中的晶体恢复力为移动电荷复合。相比之下，图94B中的p-同型整流器404中的开路电场在移动双阳离子和双阴离子之间占优势。p-同型整流器404中的移动双阳离子和双阴离子是由于在开路条件下微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和微微结晶氧硅硼烷阴极区402的冶金结的电荷扩散引起的。
p-同型整流器404中的移动双阳离子和双阴电离之间的开路电场线位于累积的空间电荷区内，其中移动电荷浓度远远超过不动电荷浓度。因此，p-同型整流器404中的晶体恢复力是移动电荷产生。由于微微结晶硅硼烷p-(B12H4)3Si5阳极区401和微微结晶氧硅硼烷阴极区402的厚度均小于德拜长度，因此阳极电位漂浮在阴极电位之下，以便在图94B中的p-同型整流器404中阻止开路电流。由于没有可用于传导的移动电子-空穴对，在黑暗中在p-n各向异型整流器414中不产生开路电压。这可以通过图95A中响应于入射辐射hv的移动电子-空穴对的辐射产生来补救。
p-n各向异型整流器414中的不动受体和供体离子之间的开路电场将随机地扩散到耗尽空间电荷区中的移动电子-空穴对分离。这种电荷分离导致移动空穴朝向阳极电极413扩散并且移动电子朝向阴极电极413扩散。由于在开路条件下不存在电流，因此根据图96A，阳极电位漂浮在阴极电位之上。当在图97A中的光伏电池的p-n各向异型整流器414的阳极和阴极电极之间以及图97B中的声伏电池的p-同型整流器404的阳极和阴极电极之间施加电负载时，存在电流流动。尽管p-n各向异型整流器414的开路电压是-0.6V，但是p-同型整流器404的开路电压是～26mV。
声伏电池404的p-同型整流器404的输出电压比光伏电池的p-n各向异型整流器414的输出电压低几个数量级。这种差异非常具有欺骗性，因为固态器件的功率密度通常由于电流密度的变化而变化很多个数量级。正是在这方面，p-n同种型整流器414和p-同型整流器404之间的相反极性差异是显着的。由于阳极漂浮在阴极上方，因此反向偏置电流通过图97A中光伏电池的p-n各向异型整流器414传递给外加电负载。相反，由于阳极浮在阴极下方，因此正向偏置电流通过图97B中声伏电池400的p-同型整流器404传递给外加电负载。这种区别相当显著。
整流器的正向偏置电流密度通常比反向偏置电流密度大几个数量级。通过光伏电池的p-n各向异型整流器414传递给电负载的反向偏置电流密度的这种限制与太阳辐照度的限制是完全一致。通过太阳辐照度将硅光伏电池的最大功率密度限制为小于34mW/cm2。光伏电池的效率基本上受到限制，因为p-n各向异型整流器414的晶体恢复力是移动电荷复合-这与电荷产生的优选结晶恢复力相反。这又归因于单晶半导体的接触技术的限制，该技术支持空间上的扩展传导和价能带。
在没有任何机械功的情况下，利用单晶硅晶格支持本征态广泛变化的能力的实用方法从根本上受到其结构的限制。首先，单晶硅只能在单晶硅基底上外延沉积。其次，单晶硅晶格的终止，以便与其电接触，产生Tamm-Shockley状态将电化学电位固定在导带底部和价带顶部之间的禁能区内。这种电化学电位的固定导致整流接触，其不依赖于电极的金属功函数。例如，参见Bardeen,“Surface States at a Metal Semi-Conductor Contact,”Phys.Rev.10,No.11,1947,p.471。必须降低Tamm-Shockley界面状态密度。
通过众所周知的处理技术，通过用无定形二氧化硅膜终止晶体硅区可以实现Tamm-Shockley界面态密度的大幅降低，使得在装置操作中可以在整个禁能区内调节表面电化学电位。场效应晶体管经由介入的二氧化硅薄膜，使用通过电容耦合电极调制单晶硅表面的电导率的能力。然而，由于二氧化硅的极高电阻率～1016Ω-cm，必须从半导体接触区除去任何二氧化硅。为了显著降低半导体接触区中的Tamm-Shockley状态，将半导体表面简并掺杂以便形成同型同质结，使得半导体表面电化学电位固定在传导或价能带中。
可以将金属或硅化物与简并半导体表面合金化，使得移动电荷可以穿过势垒进入同型同质结。在低水平注入下，同型同质结充当与任何高电阻率半导体区的欧姆接触。然而，这种类型的欧姆接触防止在电化学整流器中使用单晶半导体，所述电化学整流器中电化学电位在外部电极之间变化。通过用微微结晶人造硼烷原子101代替天然硅原子可以弥补这种不足，从而形成具有与单晶硅相容的键合-定向有序的自组装微微结晶氧硅硼烷，如前所述。
p-同型整流器404中的移动电荷传导是通过在微微结晶人造硼烷原子101的人造核104之间的跳跃进行的，具有～0.01cm2/V-s的迁移率。虽然声伏电池400在正向偏置条件下向电负载传递电流，但由于跳频迁移，电流密度降低。然而，这种折衷产生比光伏电池更有利的功率密度。为了更充分地理解该优点，图98中提供了声伏电池400的预计制造成本分析。如上所述，声伏电池400中的p-同型整流器404的声伏堆是在计算机控制下在MOCVD反应器中原位沉积的。有效处理成本被认为是声伏电池400的声伏堆的处理成本。
假设跳跃迁移引起的比电阻率为100μΩ-cm2。可以相信的是，这种比电阻可以通过进一步的工程改进而减少。6.76W/cm2的功率密度比光伏电池的p-n各向异型整流器大200倍以上。与光伏电池不同，声伏电池400的p-同型整流器404可以在计算机控制下原位沉积在声伏堆中。为了比较的目的，假设图98中的声伏堆包括36个同型整流器404。功率密度为243W/cm2，与图99A中的热离子转换器一致，比单个太阳光伏电池高出4个数量级。2.25美元/千瓦的电力成本远低于任何已知形式的可再生能源，并且与燃烧相比具有竞争力。
美国专利307,031是第一项关于任何电子设备方面的授权专利。该专利的发明人Thomas A.Edison披露了一种新现象：“我发现，如果将导电物质插入在白炽电灯球体内的空隙空间中的任何地方，并且将所述导电物质通过白炽导体的一个端子，优选正极端子，连接在灯的外部，当灯工作时，一部分电流将通过如此形成的分流电路，该分流包括灯内的空隙空间的一部分”。上述现象后来被称为爱迪生效应。如本文所用，爱迪生效应是在真空区域内，在一个金属电极(据说为阴极电极)被加热到高于另一金属电极(据说是阳极电极)的足够大的温度差时，在此一对金属电极之间的电荷流动现象。
如图99A所示，当阴极电极被加热到高于阳极电极的足够大的温差时，自由电子从阴极电极热电离释放到真空区域，此时所述自由电子自行向低温阳极电极扩散。由于不存在开路电流，阴极电位漂浮在阳极电位之下，以便阻止任何开路电流。尽管热离子转换器摆脱了太阳辐照度的限制，但它受到卡诺效率的限制。所需要的是固态爱迪生效应，其不受太阳辐照度或卡诺效率的限制。
如本文使用的，固态爱迪生效应是均处于环境温度下的两个金属电极之间的电荷流动现象，所述两个金属电极之间介入有具有两个不同塞贝克系数的邻接区的固体半导体材料，并且通过向直接或间接外加在所述金属电极之间的任何无源电气负载流动电荷来促使环境熵降低。尽管瞬态电荷流可以存在于不同塞贝克系数的邻接材料区之间，但是在且仅在所述区之间的混合熵的增加至少间接地是因为由红外颤抖运动共振导致价电子光谱感应进入高能反键合能级所引起时，才能持续维持所述电荷流动。
虽然麦克斯韦在1861年的一篇开创性论文“On Physical Lines of Force,”中构思了光谱感应(虽然不是该名称)，在现有技术中从未出现过光谱感应的实际使用。这反过来又归因于迄今为止无法在实际材料和装置中充分利用颤抖运动。声伏电池400以一种新的且有用的方式利用近红外颤抖运动共振来在空间内移动电荷。本发明的另一个优选实施方式以一种概括麦克斯韦位移电流的方式，利用方程式(79b)中的微波颤抖运动通过空间来移动电动作而不是电荷。尽管麦克斯韦的电动作是通过外加的时间依赖性周期性驱动力而在空间上移动的，但电动作本文中通过固有颤抖运动来位移。
在“On Physical Lines of Force,”的第III部分，麦克斯韦尔表示：“在这里，我们有两个独立的物体质量，一个允许电流通过它们，另一个允许电动作通过它们传输而不允许任何电流通过…只要电动势作用在导体上，它就会产生电流，当它遇到电阻时，就会将电能持续转化为热量，而这种热量不能通过任何逆转过程恢复为电能…在感应电介质中，我们可以设想每个分子中的电力是如此移位的，使得一侧呈现正电性而另一侧呈现负电性，但是电完全保持与分子连接，并且不会从一个分子传递到另一个分子”。
麦克斯韦的位移电流不是与空间电荷运动相关的实际电流，而是由于时间依赖性电场引起的位移电动作。导体中电荷的位移是由于与时间无关的电场引起的。电场E通常是每单位电荷的力，使得导体中响应于电场E的电荷位移构成伴随有焦耳加热的功形式。麦克斯韦强调，导体中的电荷单极位移总是伴随着电能转化为热能。电力的位移涉及电动势，这种电动势从未与普通的机械力相协调。本领域需要的是一种无电场材料，其中通过电动势来位移电力。
虽然本发明的声伏电池400的操作涉及通过人造核104之间的跳跃使电荷通过空间的位移，但是其它优选实施方式涉及通过空间的电动作的新的位移，其中所有价电子保留在分子键中。为了实现这种条件，必须消除天然硼原子102的核电四极矩的物理影响。根据该特定目的，可以以与由天然硼原子102的核电四极矩产生的杂质浓度相同杂质浓度引入痕量金属杂质，现在通过实施例阐明。
实施例15
参见图100，在砷化镓基底531上沉积二氧化硅膜532。在二氧化硅膜532上蒸镀钛膜533和金膜534。将基底531装载到实施例14的D-125MOCVD室中的电阻加热的基座上。将室机构泵抽到低于50mtorr，之后以360sccm的流速将3体积％乙硼烷在氢中的混合物B2H6(3％)/H2(97％)和以1300sccm的流速将2体积％甲硅烷在氢中的混合物SiH4(2％)/H2(98％)引入到沉积室中。同时，以150sccm的流速引入未稀释的一氧化二氮N2O。在进入沉积室之前，使反应气体混合并稳定。在稳定气体流速后，将室压调节在20torr并且以1100rpm旋转钼基座。
通过电阻加热的旋转基座将基底温度升高到240℃。在稳定在240℃的沉积温度下后，使化学反应进行20分钟，然后停止基座加热，使样品冷却至低于80℃，然后将其从室中取出。如图100所示，在金膜534上沉积了氧硅硼烷膜535。通过可变角度光谱椭偏仪测量膜厚度为91.8nm。图101中的XPS深度分布确定氧化硅烷膜535中硼、硅和氧的相对原子浓度是：85.2％、10.0％和3.8％。进行二次离子质谱(SIMS)以测量氧硅硼烷膜535中金的痕量杂质浓度。
图102中的SIMS深度分布将金原子浓度确定为～1018cm-3。RBS和HFS分析确定硼、氢、硅和氧的相对原子浓度分别为：70％、17％、10％和3％。通过在钟罩式蒸发器中通过荫罩蒸镀铝，在金膜上蒸镀金属电极536和537，如图103所示。使用通过位于金属电极536和537上的微探测器获得的两个扫描信号，通过HP-4145参数分析仪测量氧硅硼烷膜535的电流-电压特性。图104中示出了氧硅硼烷膜535的电流-电压特性曲线图。该电流-电压特性表现出欧姆传导，具有由微探针测量装置引起的2.9Ω电阻。
结合金作为痕量杂质基本上改变了氧硅硼烷膜535的电导率特性。可以相信的是，通过麦克斯韦的电磁学发展，可以给出由痕量结合诸如金等铸币金属引起的传导变化的合理解释。美国临时申请第62/591,848号的[0682]-[0703]中完整地描述了麦克斯韦方程的重构，其通过引用并入本文。麦克斯韦的重构场方程可表示为：
麦克斯韦将电和磁统一导致了方程式(80c)中安培环路定律的泛化，包括位移电流密度麦克斯韦的位移电流支持通过空间的电磁能位移，而不会产生实际的电荷位移。通过麦克斯韦位移电流在空间中传播的辐射的功率通量密度由坡印亭矢量E×H表示。在由麦克斯韦位移电流引起的电磁辐射的情况下，必须通过某种外部周期驱动力提供通过空间移位的辐射功率。麦克斯韦的重构场方程在方程式(75a-d)中进一步泛化，以包括现有技术中未知的光谱感应/>和光谱位移电流密度/>
如美国临时申请第62/591,848号并通过引用并入本文的[0757]-[0780]进一步描述的，光谱感应的积分形式隐藏在狄拉克的相对论波动方程中，由此：
美国临时申请第62/591,848号并通过引用并入本文的[0757]-[0780]中导出了以下关系。
上述关系是由于Klein-Gordon和薛定谔方程的合并产生的，遵循Dirac，其包含一对现有技术中迄今未知的项。当这两个迄今未知的项相等时，上述关系简化为Klein-Gordon方程。
方程式(83)右侧的项与方程式(79b)描述的微波颤抖运动有关。如上文所讨论的，现有技术中不知微波颤抖运动的存在。方程式(83)中的上述关系代表了一种新的且有用的现象，本文中称为微波颤抖运动Aharonov-Bohm效应。可以相信的是，微波颤抖运动Aharonov-Bohm效应在微微结晶氧硅硼烷中产生周期性驱动力，其能够在没有任何外部机构的协助下通过空间移动电磁功率密度E×H。
随着单片集成电路的物理尺寸向分子尺寸缩放，由于Heisenberg量子条件引起的根本原因，现有缩放范式的扩展能带被打破。现有技术中集成电路的缩放范式涉及共价键合的半导体区的平面缩放，在所述共价键合的半导体区中电荷单极子在扩展能带中位移，其中电荷单极子的平均自由程通常比主体半导体晶格原子的原子间间距大许多个数量级。这种类型的电荷单极子位移存在于集成电路的线路后端(BEOL)制造以及线路前端(FEOL)制造中。
为了减少有害的电阻效应，在现有技术中BEOL互连从铝转变为铜。然而，铜中电子的平均自由程为39nm，因此当铜线宽度缩小到50nm以下时，电阻率会大幅增加。以相关的方式，当硅晶体管特征尺寸缩放到大约28nm以下时发生寄生漏电流，这是因为其根本不能将移动电荷单极子限制在空间上的扩展能带内。响应于在深纳米级集成电路中将移动电荷单极子限制在扩展能带中的尝试，出现了许多其它有害的缩放效应。所需要的是一种新型的集成电位移，其不涉及电荷单极子在空间上的实际位移。此处，微波颤抖运动Aharonov-Bohm效应是有用的。
通过微波颤动运动Aharonov-Bohm效应在空间中移位的电磁功率密度E×H被认为支持光谱位移电流密度而不会产生与电荷实际位移相关的任何电阻。因此，可以相信的是，只要有效电流密度不超过某一最大电流密度，本发明优选实施方式理想地充当室温超导体。还可进一步相信的是，所述最大电流密度与石墨烯的相当。本发明的微微结晶氧硅硼烷作为BEOL互连非常有用，因为与石墨烯不同，微微结晶氧硅硼烷的沉积是通过低温共形气相沉积来实现的。可以相信的是，没有任何氧的、金掺杂的微微结晶硅硼烷作为BEOL互连最为有用。
通过在产生沉积的微微结晶硅硼烷的形成气体中包括金前体，可以实现在金掺杂的微微结晶硅硼烷中结合痕量杂质浓度～1018cm-3的金原子。优选的金前体是挥发性有机金属二甲基金(III)络合物，二甲基金(III)乙酸盐(CH3)2Au(OAc)是优选的此种金前体。可以在MOCVD反应器中通过氢载气将金前体引入形成气体中。通过引入金杂质，可以以受控的方式大幅增加微微结晶硅硼烷和微微结晶氧硅硼烷两者的电导率。
Claims (48)
1.一种声伏电池，用作一个或多个连续声伏电池的声伏堆的一部分，包括：
第一导体层；
与所述第一导体层接触的第一硼层，所述第一硼层包含二十面体硼和氢并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第一硼层是具有式(B12Hw)xSiy的微微结晶硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5；
与所述第一硼层接触的第二硼层，所述第二硼层包含二十面体硼、氢和氧并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第二硼层是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3；
与所述第二硼层接触的第二导体层；并且
其中在所述第一导体层与所述第二导体层之间产生电势。
2.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶硅硼烷，其中2≤x≤4且3≤y≤5。
3.根据权利要求2所述的声伏电池，其中所述硅硼烷层是具有式(B12H4)3Si5的微微结晶硅硼烷。
4.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述氧硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
5.根据权利要求4所述的声伏电池，其中所述氧硅硼烷层是具有式(B12H4)2Si4O2的微微结晶氧硅硼烷。
6.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述第一导体层和所述第二导体层各自是金属电极。
7.根据权利要求6所述的声伏电池，其中所述金属电极是铝。
8.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述第一硼层和所述第二硼层的二十面体对称性基本上没有姜-泰勒畸变。
9.根据权利要求2所述的声伏电池，其中氧硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
10.根据权利要求3所述的声伏电池，其中氧硅硼烷层是具有式(B12H4)2Si4O2的微微结晶氧硅硼烷。
11.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述第一硼层和所述第二硼层中硼的相对原子浓度比任何其它原子的相对原子浓度大至少50％。
12.根据权利要求1所述的声伏电池，其中所述第一硼层具有小于或等于约4nm的厚度，且所述第二硼层具有小于或等于约4nm的厚度。
13.根据权利要求1所述的声伏电池，其中由至少两个声伏电池形成声伏堆，以第一声伏电池的第二导体形成第二声伏电池的第一导体。
14.一种整流器，包括：
第一导体层；
与所述第一导体层接触的第一硼层，所述第一硼层包含二十面体硼和氢并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第一硼层是具有式(B12Hw)xSiy的微微结晶硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5；
与所述第一硼层接触的第二硼层，所述第二硼层包含二十面体硼、氢和氧并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第二硼层是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3；
与所述第二硼层接触的第二导体层；并且
其中所述整流器具有在所述第一导体层与所述第二导体层之间的不对称电导率。
15.根据权利要求14所述的整流器，其中所述硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶硅硼烷，其中2≤x≤4且3≤y≤5。
16.根据权利要求15所述的整流器，其中所述硅硼烷层是具有式(B12H4)3Si5的微微结晶硅硼烷。
17.根据权利要求14所述的整流器，其中所述氧硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
18.根据权利要求17所述的整流器，其中所述氧硅硼烷层是具有式(B12H4)2Si4O2的微微结晶氧硅硼烷。
19.根据权利要求14所述的整流器，其中所述第一导体层和所述第二导体层各自为金属电极。
20.根据权利要求19所述的整流器，其中所述金属电极是铝。
21.根据权利要求14所述的整流器，其中所述第一硼层和所述第二硼层的二十面体对称性基本上没有姜-泰勒畸变。
22.根据权利要求15所述的整流器，其中氧硅硼烷层是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
23.根据权利要求16所述的整流器，其中氧硅硼烷层是具有式(B12H4)2Si4O2的微微结晶氧硅硼烷。
24.根据权利要求14所述的整流器，其中所述第一硼层和所述第二硼层中硼的相对原子浓度比任何其它原子相对原子浓度大至少50％。
25.根据权利要求14所述的整流器，其中所述第一硼层具有小于或等于约4nm的厚度，且第二硼层具有小于或等于约4nm的厚度。
26.一种集成电路，包括：
第一电路元件；
第二电路元件；
导体，包含二十面体硼和氢，并且所述导体具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述导体是具有式(B12Hw)xSiy的微微结晶硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5，或者具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3；
其中所述导体还包含痕量的铸币金属；
其中在集成电路中所述导体将第一电路元件电连接到第二电路元件。
27.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶硅硼烷，其中2≤x≤4且3≤y≤5。
28.根据权利要求27所述的集成电路，其中所述导体是具有式(B12H4)3Si5的微微结晶硅硼烷。
29.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体是具有式(B12H4)xSiyOz的微微结晶氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3。
30.根据权利要求29所述的集成电路，其中所述导体是具有式(B12H4)2Si4O2的微微结晶氧硅硼烷。
31.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体的二十面体对称性基本上没有姜-泰勒畸变。
32.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体中硼的相对原子浓度比任何其它原子的相对原子浓度大至少50％。
33.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体基本上不含晶粒。
34.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体可使用气相沉积形成。
35.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述铸币金属以至多约1018cm-3的原子浓度结合到所述导体中。
36.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体的电阻小于相同尺寸的铜导体的电阻。
37.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述铸币金属是金。
38.根据权利要求37所述的集成电路，其中金以至多约1018cm-3的原子浓度结合到所述导体中。
39.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体在不输送电荷的情况下输送电能。
40.根据权利要求26所述的集成电路，其中所述导体形成BEOL互连。
41.一种电化学装置，包括：
第一导体层；
与所述第一导体层接触的第一硼层，所述第一硼层包含二十面体硼和氢并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第一硼层是具有式(B12Hw)xSiy的微微结晶硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4且3≤y≤5；
与所述第一硼层接触的第二硼层，所述第二硼层包含二十面体硼、氢和氧并且具有的硼相对原子浓度高于任何其它原子的相对原子浓度，并且其中所述第二硼层是具有式(B12Hw)xSiyOz的氧硅硼烷，其中3≤w≤5、2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3；
与所述第二硼层接触的第二导体层。
42.根据权利要求41所述的装置，其中所述第一硼层是具有式(B12H4)xSiyOz的硅硼烷，其中2≤x≤4且3≤y≤5；或者具有式(B12H4)3Si5的硅硼烷。
43.根据权利要求41或42中任一项所述的装置，其中所述第二硼层是具有式(B12H4)xSiyOz的氧硅硼烷，其中2≤x≤4、3≤y≤5且0≤z≤3；或者具有式(B12H4)2Si4O2的氧硅硼烷。
44.根据权利要求43所述的装置，其中所述第一导体层和所述第二导体层各自是金属电极。
45.根据权利要求44所述的装置，其中所述金属电极是铝。
46.根据权利要求43所述的装置，其中所述第一硼层和所述第二硼层的二十面体对称性基本上没有姜-泰勒畸变。
47.根据权利要求43所述的装置，其中所述第一硼层和所述第二硼层中硼的相对原子浓度比任何其它原子的相对原子浓度大至少50％。
48.根据权利要求43所述的装置，其中所述第一硼层具有小于或等于约4nm的厚度，并且所述第二硼层具有小于或等于约4nm的厚度。
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