KR20190079359A - 보안요소용 광결정 필름과 이의 제조방법 및 이를 포함하는 보안물품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 보안요소용 광결정 필름, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 위조방지 물품에 관한 것이다. 보다 상세하게 높은 투과율과 반사 특성을 가지며, 시인성이 우수하고, 특히 반복적이고 지속적인 접기에도 그 성능을 유지하는 특성이 우수한 보안요소용 광결정 필름 및 이를 포함하는 보안물품에 관한 것이다.
Description
본 발명은 보안요소용 광결정 필름, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 위조방지 물품에 관한 것이다. 보다 상세하게 높은 투과율과 반사 특성을 가지며, 시인성이 우수하고, 특히 반복적이고 지속적인 접기에도 그 성능을 유지하는 특성이 우수한 보안요소용 광결정 필름 및 이를 포함하는 보안물품에 관한 것이다.
광결정(photonic crystal)이란 매트릭스와 서로 다른 굴절률을 갖는 입자가 규칙적으로 배열되어 결정격자를 이루는 물질로서, 빛의 파장 절반 수준에서 유전상수가 주기적으로 변함으로써 광 밴드갭을 갖는 물질을 말한다.
광 밴드갭은 반도체에서 전자의 밴드갭이 전자를 제어하는 것과 동일한 방식으로 광결정에서 광자를 제어하는데, 외부에서 넓은 범위의 스펙트럼을 갖는 빛이 광결정에 입사하는 경우, 광 밴드갭에 해당하는 파장대의 빛만 물질 내부로 전파되지 못하고 선택적으로 반사된다. 이와 같은 광 밴드갭이 가시광선 영역에 존재하는 경우, 광 밴드갭에 의한 선택적 반사는 반사색으로 나타나게 된다.
콜로이드 입자의 규칙적인 배열이 반사색을 보이는 것은 동일한 원리에 의해 나타나는 것으로서 광결정의 광 밴드갭에 해당하는 색깔이다. 콜로이드 광결정의 반사색은 콜로이드 및 매트릭스 물질의 굴절률, 결정구조, 입자의 크기, 입자 간의 간격 등에 의해 결정된다. 따라서 이를 제어함으로써 원하는 반사색을 갖는 광결정을 제조할 수 있다.
필름 형태의 광결정은 필름의 두께를 두껍게 하여 반사율을 향상시켜 시인성이 우수한 반사색을 내도록 할 수는 있으나, 광결정 필름 자체의 기계적 강도가 매우 약하여 쉽게 깨지는 등의 내구성 문제로 인하여 취급이 용이하지 않으며, 유연성을 요하는 지폐, 보안문서 등의 영역에 적용하는 데는 한계가 있다.
따라서 위변조방지를 위한 보안요소로 활용하기에 내구성의 한계점을 극복하여 내절도가 우수하고, 높은 반사율 및 투과도를 가지는 광결정 필름에 대한 연구개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 높은 반사율 특성을 가지며, 시인성이 뛰어나고, 특히 지속적이고 반복적인 접기에도 불구하고 상기와 같은 특성을 유지할 수 있어, 우수한 내구성을 가지며, 나아가 광결정으로 이루어진 투명창 필름을 제공할 수 있어 보안 성능을 더욱 향상시킨 보안요소용 광결정 필름을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기와 같은 보안요소용 광결정 필름을 간단하고 효율적으로 제조하는 광결정 필름의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기의 보안요소용 광결정 필름을 포함하는 위조방지용 보안물품을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 양태는
고분자 매트릭스, 상기 고분자 매트릭스에 분산되며 결정격자 구조로 배열되는 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 광결정 조성물의 경화물로,
상기 고분자 매트릭스는 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 에톡시화된 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨펜타아크릴레이트 및 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 제1아크릴레이트계 화합물 및 폴리프로필렌글리콜 아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트 및 폴리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물로부터 유도되는 중합체인 것을 특징으로 하는 광결정 필름에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 제1아크릴레이트계 화합물과 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비가 55:45 내지 25:75인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 고분자 매트릭스는 콜로이드 입자와의 굴절률 차이가 0.02 이상인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 고분자 매트릭스는 굴절률이 1.4 내지 1.5이며, 콜로이드 입자는 굴절률이 1.3 내지 3.0인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름은 두께가 10 내지 200 ㎛이며, 400 내지 800nm 의 파장 범위에서의 투과율이 60% 이상인 것일 수 있다. 또한, 300 내지 800nm 파장에서의 평균 반사율이 30% 이상인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 콜로이드 입자의 평균입경은 50 내지 350 ㎚인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 콜로이드 입자는 하기 관계식 1을 만족하는 것일 수 있다.
[관계식 1]
Da×0.95 ≤ Ds ≤ Da×1.05
(상기 관계식 1에서, Ds는 콜로이드 입자의 입경(㎚)이며, Da는 콜로이드 입자의 평균 입경(㎚)이다.)
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름에 있어서, 상기 콜로이드 입자는 금속 나노입자, 금속산화물 나노입자, 유기 나노입자 및 탄소구조체 나노입자 중에서 선택되는 어느 하나 이상인 것일 수 있다.
본 발명의 다른 양태는 상기의 광결정 필름을 포함하는 보안물품에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 보안물품은 은행권, 유가증권, 상품권, 복권, 여권, 신분증, 신용카드 및 제품라벨로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는 것일 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 양태는 천공되어 홀을 구비한 기재 상의 상기 홀에 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물, 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 분산액을 주입하는 단계 및 상기 광결정 조성물층을 광 조사하여 경화시키는 단계를 포함하는 광결정 필름의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름의 제조방법에 있어서, 상기 제1아크릴레이트계 화합물은 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 에톡시화된 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨펜타아크릴레이트 및 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상이고, 상기 제2아크릴레이트계 화합물은 폴리프로필렌글리콜 아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트 및 폴리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름의 제조방법에 있어서, 상기 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비가 55:45 내지 25:75인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름의 제조방법에 있어서, 상기 분산액을 주입하는 단계는 기재의 일면에 투명 고분자 필름을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 광결정 필름의 제조방법에 있어서, 상기 분산액은 60 내지 100℃에서 도포되는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 보안요소용 광결정 필름은 유연성 및 강도를 극대화함으로써 지속적이고 반복적인 접힘 행위에도 필름이 깨지거나 벗겨지는 등의 손상을 최소화할 수 있는 장점을 가진다. 이로부터 필름의 내구성이 향상되고 필름을 용이하게 취급할 수 있어, 유연성을 요하는 지폐, 보안문서 등의 위조방지 물품에 보안요소로 적용할 수 있다는 장점을 가진다. 나아가, 본 발명에 따른 광결정 필름은 광결정으로 이루어진 투명창 필름으로서 보안물품 제조 초기단계에 적용이 가능하며 제품 안정성 및 신뢰성을 확보함으로써 우수한 유연성 및 강도를 구현할 수 있는 장점을 가진다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 은행권의 사시도를 개략적으로 나타낸 것이다.
이하 실시예를 통해 본 발명에 따른 보안요소용 광결정 필름, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 보안물품에 대하여 더욱 상세히 설명한다. 본 발명은 하기의 실시예에 의해 보다 더 잘 이해될 수 있다. 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이고, 첨부된 특허 청구범위에 의해 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다. 이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어는 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가진다.
본 발명에서 특별한 언급이 없는 한, 용어 “(메타)아크릴레이트”는 “아크릴레이트” 및 “메타크릴레이트”를 포함하는 것을 의미한다.
종래 광결정 필름은 반사율이 우수하기는 하나, 접거나 구기거나 하는 등의 고도의 물리적 변형이 가해질 경우 필름이 쉽게 깨지거나 손상되어 보안요소로서 실제 응용하는 데에는 한계가 있었다. 이에, 본 발명자들은 고도의 물리적 변형에도 쉽게 손상되지 않는 보안요소용 광결정 필름을 제시하고자 한다. 나아가, 지속적이고 반복적인 접힘에도 그 특성이 저하되지 않는 유연성과 강도를 유지하여 내구성이 증진될 뿐만 아니라 높은 반사율 및 투과도를 가져 시인성이 우수한 투명한 광결정 필름을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 양태는 특정 파장에 대하여 반사 스펙트럼을 가지는 것으로, 특정의 서로 다른 둘 이상의 아크릴레이트계 화합물로부터 유도되는 고분자 매트릭스, 상기 고분자 매트릭스에 분산되는 콜로이드 입자를 포함하는 광결정 조성물의 경화물인 보안요소용 광결정 필름을 제공하는 것이다. 이때, 상기 콜로이드 입자는 상기 서로 다른 둘 이상의 아크릴레이트계 화합물로부터 유도되는 고분자에 의해 콜로이드의 자기조립을 유도함으로써 결정격자 구조로 배열되도록 하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 서로 다른 둘 이상의 아크릴레이트계 화합물로부터 유도되는 고분자 매트릭스를 포함함으로써 특정 영역대의 파장을 흡수해 구조색을 표현할 수 있으며, 우수한 반사 특성 및 높은 투명도의 광학 특성을 확보하는 것은 물론, 특이하게도 지속적이고 반복적인 접힘(foldering)에도 내절도(folding endurance)가 뛰어나 상기 광학 특성이 저하되지 않고 기계적 강도와 유연성을 극대화할 수 있는 장점을 가진다. 이는 내구성을 증진시켜 필름을 용이하게 취급할 수 있고 특히 보안물품 제조 초기단계에 적용이 가능하며, 유연성 및 기계적 물성의 신뢰성을 확보할 수 있는 지폐, 보안문서 등의 보안물품으로의 적용이 가능한 장점을 가진다.
구체적으로, 본 발명의 일 양태에 따른 보안요소용 광결정 필름은 유연성 및 기계적 강도의 극대화를 통해 고도의 물리적 변형이 지속적이고 반복적으로 인가되는 환경에서도 보안요소용 광결정 필름이 손상되지 않고 원형 그대로 유지되어 보안요소용 광결정 필름이 필수적으로 가져야할 높은 반사율 및 광 투과성을 지속적으로 유지할 수 있으며, 이로부터 보안요소로서의 물성을 확보할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 고분자 매트릭스는 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트 화합물의 혼합물로부터 유도되는 것을 특징으로 한다. 이들 조합은 콜로이드의 자기조립을 유도하면서 유연성을 극대화하고, 접힘성에 대응하는 강도를 구현하여 지속적이고 반복적인 접힘(folding)이 필름에 가해지더라도 광학 특성의 저하를 최소화할 수 있는 특성을 가진다.
구체적으로, 상기 제1아크릴레이트계 화합물은 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(ethoxylated trimethylolpropane triacrylate), 에톡시화된 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트(ethoxylated pentaerythritol tetraacrylate), 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트(pentaerythrtiol triacrylate), 디펜타에리트리톨 펜타아크릴레이트(dipentaerythritol pentaacrylate) 및 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(trimethylolpropane triacrylate)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다. 이들 성분들은 광결정 필름의 우수한 반사율과 높은 광투과도를 부여하는 것으로, 후술하는 제2아크릴레이트계 화합물과의 조합으로 우수한 코팅성을 확보할 수 있으며, 지속적이고 반복적인 접힘에도 불구하고 높은 광학 특성을 구현할 수 있으며, 강도 및 유연성의 물성을 유지할 수 있는 특성을 가지며, 이는 단독 사용에 따른 중합으로는 구현하기 어렵다. 더욱 구체적으로, 상기 제1아크릴레이트계 화합물은 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(ETPTA)인 것일 수 있다.
상기 제2아크릴레이트계 화합물은 반복단위로서 알킬렌글리콜을 갖는 글리콜계 (메타)아크릴레이트 화합물인 것을 특징으로 하며, 구체적인 일예로, 폴리프로필렌글리콜 아크릴레이트(Poly(propylene glycol) diacrylate: PPGDA), 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트(Poly(propylene glycol) dimethacrylate: PPGDMA), 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트(Poly(ethylene glycol) diacrylate: PEGDA) 및 폴리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(Poly(ethylene glycol) dimethacrylate: PEGDMA)로 이루어진 군으로부터 어느 하나 이상을 포함하며, 이에 제한되는 것은 아니다. 더욱 구체적으로, 상기 제2아크릴레이트계 화합물은 양말단에 아크릴레이트기를 갖는 글리콜계 디아크릴레이트 화합물인 것이 효과적이며, 바람직하게는 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트를 사용하는 것이 상기 제1아크릴레이트계 화합물과의 상용성이 우수하여 물성 향상 측면에서 더욱 효과적이다.
상기 제2아크릴레이트계 화합물인 글리콜계 (메타)아크릴레이트 화합물은 그 분자량이 크게 제한되는 것은 아니지만, 중량평균분자량이 300 내지 3,000 g/mol, 구체적으로 중량평균분자량이 700 내지 1,800 g/mol, 더욱 구체적으로 500 내지 1,000 g/mol인 것일 수 있으며, 상기 범위를 만족하는 경우 상기 제1아크릴레이트계 화합물과의 조합으로 우수한 코팅성 및 광경화에 의한 경화물의 물성 상승과, 유연성 및 강도 구현, 특히 내절도 향상을 극대화할 수 있는 측면에서 더욱 효과적이다. 상기 제2아크릴레이트계 화합물은 구조 내 반복단위 대비 아크릴레이트 작용기의 몰분율이 크게 제한되는 것은 아니지만, 이를 조절하는 것이 상기 제1아크릴레이트계 화합물과의 조합으로 경화 반응성은 물론 유연성 및 강도의 증진 측면에서 더욱 효과적이다.
본 발명의 더욱 바람직한 일 양태는 상기 제1아크릴레이트계 화합물과 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비를 제어하는 것이다. 상기 중량 혼합비는 본 발명의 목적하는 효과를 구현하는 범위 내에서 조절 가능하나, 구체적으로, 상기 제1아크릴레이트계 화합물과 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비가 55:45 내지 25:75, 더욱 구체적으로 50:50 내지 30:70인 것일 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우 지속적이고 반복적인 접힘 수행에도 콜로이드 입자가 탈리되거나 필름이 깨지는 등의 손상을 최소화하면서 높은 광투과도 및 반사율의 우수한 광학 특성과 함께 뛰어난 시인성을 구현할 수 있어 유연성을 요구하는 물품에 보안요소로의 적용이 뛰어난 효과를 가진다. 반면, 상기 범위를 벗어나면 유연성, 강도 및 내구성과 함께 우수한 광학 특성을 구현하는 물성 밸런스를 얻기 어려워 본 발명의 목적하는 효과를 달성하는 것이 어려울 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 고분자 매트릭스는 제1아크릴레이트계 화합물 단독 또는 제2아크릴레이트계 화합물 단독으로부터 유도되는 중합체일 경우 본 발명의 목적을 달성하기 어렵고, 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 조합을 포함함으로써 목적하는 효과를 구현할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 광결정 조성물은 상기 고분자 매트릭스에 균일하게 분산되는 콜로이드 입자를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 콜로이드 입자는 상기 고분자 매트릭스에 분산되어 콜로이드의 자기조립을 통해 결정격자 구조를 이루어 실질적으로 보안요소용 광결정 필름이 광결정 특성을 가질 수 있도록 하는 성분이다. 상기 콜로이드 입자는 그 종류가 크게 제한되는 것은 아니지만, 구체적으로, 금속 나노입자, 금속산화물 나노입자, 유기 나노입자 및 탄소구조체 나노입자 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용할 수 있다. 더욱 구체적으로, 상기 금속 나노입자는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 아연(Zn), 알루미늄(Al), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt) 및 규소(Si) 중에서 선택되는 어느 하나 또는 이들의 혼합물 또는 이들의 합금 등일 수 있으며, 상기 금속산화물 나노입자는 상기 금속 나노입자의 산화물일 수 있다. 상기 유기 나노입자는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, 폴리디메틸실록산, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에테르술폰 및 폴리카보네이트 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 고분자 나노입자일 수 있으며, 탄소구조체 나노입자는 흑연, 그래핀, 탄소섬유, 탄소나노튜브 등을 들 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 콜로이드 입자는 그 크기가 크게 제한되는 것은 아니지만, 구체적으로 평균 입경이 50 내지 350 ㎚, 보다 구체적으로, 80 내지 320 nm일 수 있다. 상기 콜로이드 입자의 크기는 콜로이드 입자가 광결정 필름에서 차지하는 부피에 따라 달리 조절될 수 있다. 즉, 콜로이드 입자의 부피 비율에 따라 사용되는 콜로이드 입자의 크기를 달리할 수 있으며, 결정 필름 총 부피를 기준으로, 콜로이드 입자의 부피가 5 내지 25 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 50 내지 180 ㎚일 수 있으며, 콜로이드 입자의 부피가 25 초과 내지 60 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 180 ㎚ 초과 내지 250 ㎚일 수 있으며, 콜로이드 입자의 부피가 60 초과 내지 90 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 250 ㎚ 초과 내지 350 ㎚일 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 보다 구체적인 일예로, 광결정 필름 총 부피를 기준으로, 콜로이드 입자의 부피가 33 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 140 내지 220 ㎚일 수 있으며, 부피가 5 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 50 내지 120 ㎚일 수 있고, 부피가 90 부피%일 시, 콜로이드 입자의 평균 입경은 180 내지 320 ㎚일 수 있다. 상기 범위를 벗어날 경우 가시광 영역의 반사 파장을 벗어나 보안요소용 광결정 필름의 시인성 확보가 어려울 수 있다. 이때, 콜로이드 입자의 형상은 크게 제한되는 아니지만, 구형인 나노입자를 사용하는 것이 효과적이다.
나아가, 고분자 매트릭스에 분산되어 규칙적으로 배열된 결정격자를 이룸으로써 우수한 반사율을 가지기 위한 측면에서, 콜로이드 입자는 하기 관계식 1을 만족하는 것일 수 있다.
[관계식 1]
Da×0.95 ≤ Ds ≤ Da×1.05
(상기 관계식 1에서, Ds는 콜로이드 입자의 입경(㎚)이며, Da는 콜로이드 입자의 평균 입경(㎚)이다.)
즉, 콜로이드 입자의 평균 입경이 200 ㎚인 경우, 콜로이드 입자 각각의 입경은 190 내지 210 ㎚의 입경을 만족하는 것일 수 있다. 이때, 콜로이드 입자의 입경 및 평균 입경(D50)은 입경 분포도(particle size distribution)로부터 산출되는 것일 수 있으며, 입경 분포도는 레이저 입도분석기를 이용하여 측정된 것일 수 있다.
상기와 같이, 균일한 입경을 가진 콜로이드 입자를 사용함으로써, 고도로 정밀하게 규칙적으로 배열된 결정격자 구조를 이룰 수 있으며, 이에 따라 보안요소용 광결정 필름이 우수한 반사율을 가지며, 뛰어난 시인성을 확보할 수 있는 특성을 가진다.
또한, 광결정은 고분자 매트릭스와 서로 다른 굴절률을 갖는 입자가 규칙적으로 배열되어 결정격자를 이루는 물질로, 본 발명의 일양태에 따른 보안요소용 광결정 필름 또한 고분자 매트릭스의 굴절률과 콜로이드 입자의 굴절률이 매우 중요하다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 고분자 매트릭스는 콜로이드 입자와의 굴절률 차이가 0.02 이상인 것일 수 있으며, 구체적으로 0.03 내지 1.55일 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우, 보안요소용 광결정 필름이 특정 파장에 대하여 우수한 반사 스펙트럼을 가질 수 있으며, 300 내지 800nm에서 구체적으로 30% 이상, 더욱 구체적으로 40% 이상의 평균 반사율을 가진다. 상기 범위 내의 반사율을 구현함으로써 탁월한 시인성 및 식별성을 가진다. 보다 바람직하게는 최대 반사율이 48% 이상인 것일 수 있다. 상기 최대 반사율의 상한은 특별히 한정하진 않으나, 실질적인 최대 반사율의 상한은 60% 이하일 수 있다. 이때, 최대 반사율이 나타나는 파장 영역은 사용되는 콜로이드 입자의 크기에 따라 달라질 수 있는 바, 그 파장 영역을 한정할 수 없음은 물론이다. 구체적인 일예로, 평균 입경이 170 ㎚인 구형의 실리카를 콜로이드 입자로 사용하는 경우, 최대 반사율은 530 내지 535 ㎚ 파장 영역에서 나타날 수 있으며, 반사색은 초록색 계열일 수 있다. 또한, 평균 입경이 200 ㎚인 구형의 실리카를 콜로이드 입자로 사용하는 경우, 최대 반사율은 620 내지 630 ㎚ 파장 영역에서 나타날 수 있으며, 반사색은 붉은색 계열일 수 있다.
또한, 상기 고분자 매트릭스의 굴절률은 1.4 내지 1.5인 것일 수 있으며, 상기 콜로이드 입자의 굴절률은 1.3 내지 3.0인 것일 수 있다. 보다 구체적이며, 비한정적인 일예로, 상기 고분자 매트릭스의 굴절률은 1.45 내지 1.49일 수 있으며, 좋게는 1.47 내지 1.49일 수 있고, 상기 콜로이드 입자의 굴절률은 콜로이드 입자 종류에 따라 달라질 수 있으나, 일예로 실리카 나노입자인 경우 그 굴절률은 1.43 내지 1.5일 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 광결정 필름은 그 두께가 크게 제한되는 것은 아니지만, 본 발명이 목적하는 효과를 구현하기에 두께가 10 내지 200 ㎛, 구체적으로 30 내지 150 ㎛인 것일 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우 현저히 우수한 유연성, 굴곡강도, 내충격강도의 기계적 강도가 유지되어 고도의 물리적 변형이 반복적으로 인가되는 환경에서도 필름이 손상되지 않고 그대로의 원형을 유지할 수 있다. 더욱 구체적으로, 상기 광결정 필름의 두께는 50 내지 100 ㎛일 수 있다.
이와 동시에 본 발명의 일 양태에 따른 광결정 필름은 400 내지 800nm의 파장, 구체적으로, 500 내지 700nm 의 파장에서의 투과율이 60% 이상, 구체적으로 70% 내지 99%인 것일 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 광결정 필름은 그 제조방법이 크게 제한되지 않고 통상의 방법을 사용하여 제조될 수 있으나, 구체적으로, 본 발명의 일 양태에 따른 광결정 필름의 제조방법은 천공되어 홀을 구비한 기재 상의 상기 홀에 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물, 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 분산액을 주입하는 단계 및 상기 광결정 조성물층을 광 조사하여 경화시키는 단계를 포함한다. 이때, 상기 제1아크릴레이트계 화합물과 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물, 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 분산액을 기재 상에 도포하여 광결정 조성물층을 형성하는 것을 포함한다.
상기 기재는 일부분이 천공되어 홀을 구비한 것으로서, 기판 상에, 홀을 구비하는 기재를 올린 후, 상기 홀에 분산액을 주입한 다음 및 광조사로 광결정 필름을 제조함으로써 상기 기재 상에 광결정으로 이루어진 투명창 필름을 형성할 수 있다. 상기 투명창 필름은 은행권과 같은 보안물품 제조 시 초기단계에 적용함으로써 공정 효율을 높일 수 있으며, 자체적으로 유연성 및 강도를 가지고 있어 외부 요인으로부터 손상을 방지할 수 있고, 나아가 보안 성능을 더욱 향상시킬 수 있는 특성을 가진다. 이때, 상기 기판은 투명 고분자 필름일 수 있다. 바람직하게는, 상기 분산액을 주입하는 단계는 상기 기재의 일면에 투명 고분자 필름 상에서 실시될 수 있다. 또한, 상기 기재의 다른 면에 또 다른 투명 고분자 필름을 더 포함할 수 있으며, 이에 상기 투명 고분자 필름 사이에 적층된 광결정 필름층을 구비한 기재를 포함한 적층체인 보안물품을 제공할 수 있다.
상기 광결정 필름의 제조방법의 다른 양태는 기재 상에 분산액을 도포한 후 이를 광경화하여 광결정 필름을 제조하거나, 원하고자 하는 필름의 두께만큼의 틈을 가진 두 개의 투명평판 사이에 분산액을 주입하고, 이를 광경화 시킴으로써 필름 형태를 가진 보안요소용 광결정 필름를 제조할 수 있으나, 공정 효율 및 공정 상 외부요인에 의해 손상을 방지하는 측면에서 앞서 일정 영역이 천공되어 홀을 구비한 기재 상에 분산액을 주입하는 공정을 포함하는 것이 더욱 효과적이다. 즉, 본 발명의 일 양태에 따르면 은행권과 같은 보안물품 상의 어느 일부분을 제거하고 제거된 부분에 상기 분산액을 상기와 같은 기재를 이용하여 도포한 후 경화함으로써 대상 보안물품과 동일 두께를 가지는 광결정으로 이루어진 투명창 필름을 구비함으로써 보안요소로서의 기능이 부여된 광결정 필름을 제조할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 상기 분산액은 고분자 매트릭스와 콜로이드 입자의 부피분율을 조절할 수 있다. 상기 고분자 매트릭스와 콜로이드 입자의 부피분율은 0.9:0.1 내지 0.5:0.5일 수 있으며, 상기 범위를 만족하는 경우 콜로이드 입자 간 반발력이 효과적으로 작용하여 콜로이드 입자가 결정격자 구조로 배열될 수 있고, 특정 반사 스펙트럼을 가져 시인성 및 식별성을 향상시킬 수 있으나, 이는 비한정적인 일예일 뿐 상기 수치범위에 제한받지 않는다. 바람직하게는 콜로이드 입자를 결정격자 구조로 배열하기 위한 측면에서, 고분자 매트릭스 : 콜로이드 입자의 부피분율은 0.8:0.2 내지 0.6:0.4일 수 있다.
상기 광개시제는 광결정 조성물을 광 경화시킬 수 있는 것이라면 크게 제한되지 않고 사용될 수 있다. 이때, 상기 광개시제는 조성물 전체 중량에 대하여 0.3 내지 3 중량%, 구체적으로, 0.5 내지 2 중량%로 포함될 수 있으며, 상기 범위를 만족하는 경우 광결정 필름의 반사율을 포함한 광학 특성 저하가 없어 효과적이나, 이는 비한정적인 일예일 뿐 상기 수치범위에 제한받지 않는다.
상기 광개시제로는 1-하이드록시-사이클로헥실-페놀-케톤, 2-메틸-1[4-(메틸티오)페닐]-2-몰포리노프로판-1-온, 벤질디메틸케톤, 1-(4-도데실페닐)-2-하이드록시-2-메틸프로판-1-온, 2-하이드록시-2-메틸-1-페닐프로판-1-온, 1-(4-이소프로필페닐)-2-하이드록시-2-메틸프로판-1-온, 벤조페논, 2,2-디메톡시-2-페닐아세트페논, 2,2-디에톡시-2-페닐아세트페논, 2-히드록시-2-메틸-1-프로판-1-온, 4,4'-디에틸아미노벤조페논, 디클로로벤조페논, 2-메틸안트라퀴논, 2-에틸안트라퀴논, 2-메틸티옥산톤, 2-에틸티옥산톤, 2,4-디메틸티옥산톤 및 2,4-디에틸티옥산톤 중에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있으며, 이제 제한되는 것은 아니다.
상기 분산액을 상기 기재 상에 도포하거나 또는 주입하는 방법은 크게 제한되지 않고 통상적인 방법을 사용할 수 있다. 일예로, 상기 도포 방법은 스핀코팅, 닥터블레이딩, 딥코팅, 스프레이 코팅, 캐스팅, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 정전수력학 프린팅, 마이크로 컨택 프린팅, 임프린팅, 그라비아 프린팅, 리버스옵셋 프린팅 또는 그라비옵셋 프린팅 등을 사용할 수 있으며, 상기 주입 방법은 모세관 힘을 통해 두 개의 기재 사이에 분산액을 충진할 수 있다.
이때, 상기 분산액은 60 내지 100℃의 온도 조건에서 도포 또는 주입될 수 있으며, 이 경우 코팅성이 우수하며 균일한 광결정 조성물층을 형성할 수 있고, 공정 시간을 단축할 수 있는 효과를 가진다.
이때, 상기 기재는 광결정 필름을 용이하게 분리할 수 있는 것이라면 특별히 한정하지 않고 사용할 수 있으며, 일예로 유리판 등을 사용할 수 있다.
상기 경화시키는 단계는 광을 조사하여 실시되며, 이때 광은 자외선을 의미하는 것일 수 있으며, 구체적으로 200 내지 600 ㎚의 파장 영역을 가진 것일 수 있으며, 보다 구체적으로, 250 내지 450 ㎚의 파장 영역을 가진 광일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 상기 광 조사 공정은 광결정 필름의 크기 등의 조건에 따라 조절되며, 비한정적인 일예로, 출력 5 내지 20 mW/㎠의 광을 3 내지 30초간 조사함으로써 수행될 수 있으며, 구체적으로, 7 내지 15 mW/㎠의 광을 5 내지 10초간 조사함으로써 수행될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
이후, 기재 상에서 제조된 보안요소용 광결정 필름을 분리하고, 경화되지 않은 미반응물을 제거하는 공정을 추가적으로 실시할 수 있음은 물론이다.
또한, 본 발명은 앞서 상술한 보안요소용 광결정 필름을 포함하는 보안물품을 제공한다.
구체적으로, 상기 보안물품은 기재 및 상기 기재 상에 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물, 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함한 광결정 조성물에 의해 형성된 광결정층을 포함하는 것일 수 있다.
나아가, 상기 보안물품은 위조방지를 요구하는 대상물품 및 상기 대상 물품의 일면 또는 양면, 혹은 대상물품을 관통하여 형성되는 광결정 필름를 포함할 수 있다. 즉, 상기 보안물품은 광결정 필름이 적층되거나 보안 대상물품을 관통하여 삽입된 구조인 것일 수 있으며, 공지된 라미네이션 방법을 통해 제조될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 보안물품으로서 은행권(1)을 개략적으로 나타낸 것이다. 구체적으로, 상술한 바와 같이 광결정 필름의 제조방법 상 분산액을 기판 상에 도포하여 광결정층을 형성하고, 형성된 광결정층을 은행권의 제작 초기단계에 삽입함으로써 은행권이 일부 영역에 광결정의 투명창 필름을 갖도록 할 수 있다. 이때, 상기 광결정층(3)은 투명 폴리카보네이트(PC) 또는 투명 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름 없이 고분자 매트릭스(2)만 사용하여 형성된 것일 수 있다. 또한, 상기 광결정층(3)은 광결정을 이용한 패턴으로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 보안물품은 위조 방지를 위하는 것이라면 특별히 제한되지 않으며, 은행권, 유가증권, 상품권, 복권, 여권, 신분증, 신용카드 및 제품라벨로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함할 수 있다.
이하 본 발명의 일 양태에 따른 보안요소용 광결정 필름, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 보안물품에 대한 일예를 들어 설명하는 바, 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
80℃에서 50 ㎛의 이격 거리를 가진 두 유리 평판 사이에 분산액을 주입하고 UV(파장 365 ㎚, 출력 12 mW/㎠)로 7초간 광조사하여 상기 분산액을 광경화 시킨 후, 두 유리 평판을 제거하여 보안요소용 광결정 필름을 제조하였다.
상기 분산액은 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트(ETPTA;ethoxylated trimethylolpropane triacrylate, 중량평균분자량 428 g/mol) 및 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트(PPGDA;polyprophylene glycol diacrylate, 중량평균분자량 800 g/mol)를 50:50 중량부로 혼합한 고분자 매트릭스 혼합물, 평균입경 210 nm의 실리카 나노입자 및 2-하이드록시-2-메틸-1-페닐-1-프로판온(Darocur 1173)을 혼합하여 제조하였으며, 상기 고분자 매트릭스 혼합물과 실리카 나노입자의 부피분율은 67:33이 되도록 하고, 상기 광개시제인 Darocur 1173는 혼합물에 대하여 1중량%로 첨가하였다. 이때, 상기 분산액의 80℃에서의 점도는 1,200 cps였다.
(실시예 2)
실시예 1에서, 상기 분산액에 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트 및 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트의 중량혼합비(ETPTA:PPGDA)가 30:70으로 혼합한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(실시예 3)
실시예 1에서, 상기 분산액에 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트 및 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트의 중량혼합비(ETPTA:PPGDA)가 20:80으로 혼합한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(실시예 4)
실시예 1에서, 상기 분산액에 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트 및 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트의 중량혼합비(ETPTA:PPGDA)가 60:40으로 혼합한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(실시예 5)
실시예 1에서, 상기 분산액에 중량평균분자량이 800 g/mol인 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트 대신에 중량평균분자량이 2,100 g/mol인 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트인 것을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(실시예 6)
실시예 1에서, 상기 분산액에 중량평균분자량이 800 g/mol인 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트 대신에 중량평균분자량이 470 g/mol인 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트인 것을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(비교예 1)
고분자 매트릭스로 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트를 사용하지 않고 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트만을 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(비교예 2)
고분자 매트릭스로 에톡실레이티드 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트를 사용하지 않고 폴리프로필렌글리콜 디아크릴레이트만을 단독으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
(평가)
(1) 반사율 및 투과도
실시예 1 내지 7, 비교예 1 및 2으로부터 제조된 필름에 대하여 400 내지 800 ㎚ 파장 영역에서의 반사율을 광학현미경(Nikon, L150)을 이용하여 측정하였다. 또한, 투과도는 자외선-가시광선 분광분석기(UV-VIS-NIR spectrophotometer, Cary 5000, Varian)를 이용하여 황산바륨 표준백색판을 100% 기준으로의 상대 반사율로, 540nm에서 측정한 값이며, 측정각은 3°20"이고 검출기에서 시그널을 검출하는 평균 시간은 0.1s, 분석 데이터의 간격은 1nm, scan 속도는 600nm/min이였다.
(2) 접힘성(folding endurance)
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 3으로부터 제조된 필름을 미리 정한 부분을 기준으로 150°로 접히는 행위를 1회로 하여 반복 실시한 다음 외관상 육안으로 변형이 일어나는지를 확인하고 최초 손상이 가해졌을 때의 반복 횟수를 측정하여 25회 이상이면 ○, 10회 이상 25회 미만이면 △, 10회 미만이면 ×로 표기하였다.
| 구분 | 실시예 1 | 실시예 2 | 실시예 3 | 실시예 4 | 실시예 5 | 실시예 6 | 비교예 1 | 비교예 2 |
| 반사율 (%) |
50 | 38 | 30 | 54 | 25 | 29 | 57 | 20 |
| 투과도 (%) |
73 | 78 | 82 | 63 | 83 | 90 | 63 | 92 |
| 접힘성 | ○ | ○ | △ | △ | △ | △ | × | △ |
상기 표 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예는 특정 영역대의 파장을 흡수하여 구조색을 표현하는 반사 특성이 우수하며 동시에 높은 투과도를 가짐으로써 보안요소용으로 응용 가치가 높음을 확인할 수 있었다. 또한, 접힘성 시험을 통해, 실시예 1 및 2로부터 제조된 필름은 매우 우수한 유연성 및 접힘성을 나타냄을 확이할 수 있었다. 한편, 실시예 3 내지 6으로부터 제조된 필름은 유연성이 다소 부족하며, 높은 투과도에 비하여 반사 특성이 다소 저하되었다. 반면, 비교예 1로부터 제조된 필름은 유연성이 부족하여 반복 횟수가 낮음에도 쉽게 브리틀(brittle)한 성질이 나타나 접힘에 따른 필름이 깨지는 문제가 발생하였으며, 비교예 2에 따른 필름은 반사 특성이 매우 낮아 보안요소용으로 활용이 어려움을 확인하였다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예를 설명하였으나, 본 발명은 다양한 변화와 변경 및 균등물을 사용할 수 있으며, 상기 실시예를 적절히 변형하여 동일하게 응용할 수 있음이 명확하다. 따라서 상기 기재 내용은 하기 특허청구범위의 한계에 의해 정해지는 본 발명의 범위를 한정하는 것이 아니다.
1 : 은행권, 2 : 고분자 매트릭스, 3: 광결정층
Claims (14)
- 고분자 매트릭스, 상기 고분자 매트릭스에 분산되며 결정격자 구조로 배열되는 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 광결정 조성물의 경화물로,
상기 고분자 매트릭스는 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 에톡시화된 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨펜타아크릴레이트 및 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 제1아크릴레이트계 화합물 및 폴리프로필렌글리콜 아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트 및 폴리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물로부터 유도되는 중합체인 것을 특징으로 하는 광결정 필름. - 제1항에 있어서,
상기 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비가 55:45 내지 25:75인 것을 특징으로 하는 광결정 필름. - 제1항에 있어서,
상기 고분자 매트릭스는 콜로이드 입자와의 굴절률 차이가 0.02 이상인 광결정 필름. - 제3항에 있어서,
상기 고분자 매트릭스는 굴절률이 1.4 내지 1.5이며, 콜로이드 입자는 굴절률이 1.3 내지 3.0인 광결정 필름. - 제1항에 있어서,
상기 광결정 필름은 두께가 10 내지 200 ㎛이고, 400 내지 800nm의 파장 범위에서의 투과율이 60% 이상인 광결정 필름. - 제1항에 있어서,
상기 콜로이드 입자는 하기 관계식 1을 만족하는 광결정 필름.
[관계식 1]
Da×0.95 ≤ Ds ≤ Da×1.05
(상기 관계식 1에서, Ds는 콜로이드 입자의 입경(㎚)이며, Da는 콜로이드 입자의 평균 입경(㎚)이다.) - 제 6항에 있어서,
상기 콜로이드 입자의 평균입경은 50 내지 250 ㎚인 광결정 필름. - 제1항에 있어서,
상기 콜로이드 입자는 금속 나노입자, 금속산화물 나노입자, 유기 나노입자 및 탄소구조체 나노입자 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상인 광결정 필름. - 제 1항 내지 제 8항 중에서 선택되는 어느 한 항의 보안요소용 광결정 필름을 포함하는 보안물품.
- 천공되어 홀을 구비한 기재 상의 상기 홀에 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 혼합물, 콜로이드 입자 및 광개시제를 포함하는 분산액을 주입하는 단계 및
상기 광결정 조성물층을 광 조사하여 경화시키는 단계
를 포함하는 광결정 필름의 제조방법. - 제10항에 있어서,
상기 제1아크릴레이트계 화합물은 에톡시화된 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 에톡시화된 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨펜타아크릴레이트 및 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상이고, 상기 제2아크릴레이트계 화합물은 폴리프로필렌글리콜 아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트 및 폴리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 광결정 필름의 제조방법. - 제10항에 있어서,
상기 제1아크릴레이트계 화합물 및 제2아크릴레이트계 화합물의 중량 혼합비가 55:45 내지 25:75인 것을 특징으로 하는 광결정 필름의 제조방법. - 제10항에 있어서,
상기 분산액을 주입하는 단계는 기재의 일면에 투명 고분자 필름을 더 포함하는 광결정 필름의 제조방법. - 제10항에 있어서,
상기 분산액은 60 내지 100℃에서 도포되는 것인 광결정 필름의 제조방법.
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