KR20190045582A - 금속 정련 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속 정련 방법 및 장치에 관한 것으로서, 상기 금속 정련 방법은 불순물 원소를 포함하는 용융 금속과 상기 용융 금속 상에 부유하는 슬래그를 포함하는 금속 용탕을 준비하는 단계; 상기 용융 금속에 캐소드를 접촉시키고, 상기 슬래그에 애노드를 접촉시켜, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 정련 영역을 정의하는 단계; 상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소를 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로 이동시키는 단계; 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 제 1 전력을 인가하여, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소를 이온화시키는 단계; 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 인가된 제 2 전력에 의해 이온화된 불순물 원소를 상기 슬래그를 통해 상기 애노드로 이동시켜 상기 이온화된 불순물 원소를 제거하는 단계를 포함할 수 있다.

Description

금속 정련 방법 및 장치{Method and apparatus for refining metal}
본 발명은 금속 제련 기술에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 금속 정련 방법 및 장치에 관한 것이다.
용융 환원 또는 정련 공정 중의 용융 금속 중 용해되어 있는 합금 원소가 용존 산소(O), 황(S), 탄소(C), 질소(N), 인(P) 같은 불순물 원소와 반응함으로써, 비금속 개재물(inclusion)이 생성될 수 있으며, 이는 용융 금속의 응고 과정 중에 성장 및 편석을 통하여 금속 합금의 품질을 저하시키는 문제를 유발시킬 수 있다. 이러한 금속의 용융 환원 및 정련 공정에 있어서 발생되는 상기 비금속 개재물의 제거는 일반적으로 슬래그 정련을 통하여 이루어질 수 있다.
그러나, 상기 슬래그 정련 방법은 물질 이동을 증가시키기 위한 교반을 수반해야 하며, 상기 교반에 따라 슬래그가 용융 금속으로 혼입될 수 있을 뿐만 아니라, 용융 금속의 온도 하강으로 인한 에너지 손실에 따른 제조 비용의 증가를 초래할 수 있다. 더욱이, 상기 슬래그 정련 방법을 거친 용강 중에서도 일정 수준의 용존 산소는 존재하고 되고, 특히, 용융 금속과 접하는 도가니의 벽체 부분에 용존 산소가 집적되는 경향이 있어 벽체를 따라 형성된 비금속 개재물은 종래의 슬래그 정련 방법으로 제거가 불가능하다는 한계가 있다. 또한, 종래의 슬래그 정련 방법으로는 용융 금속 내의 비금속 개재물을 생성하는 불순물 원소의 농도를 일정하게 조절하는 것이 어려울 수 있으며, 다양한 불순물 원소에 대한 정련 가능한 원소의 개수가 제한적일 수 있다.
따라서, 상술한 문제점을 해결하기 위하여, 전기 화학적 정련 기법 같은 다양한 방법들이 대두되고 있는 실정이나, 현재에 이르기까지 이를 근원적으로 해결할 수 있는 방법은 제시되고 있지 않다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는, 종래의 정적인 화학적 슬래그 정련 기술의 한계를 극복하기 위해서, 용융 금속 내에서 비금속 개재물을 생성하는 불순물 원소를 제거하거나, 상기 용융 금속 내의 다양한 불순물 원소의 농도를 조절할 수 있는 금속 정련 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 다른 기술적 과제는 전술한 이점을 갖는 금속 정련 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 실시예에 따르면, 불순물 원소를 포함하는 용융 금속과 상기 용융 금속 상에 부유하는 슬래그를 포함하는 금속 용탕을 준비하는 단계; 상기 용융 금속에 캐소드를 접촉시키고, 상기 슬래그에 애노드를 접촉시켜, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 정련 영역을 정의하는 단계; 상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소를 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로 이동시키는 단계; 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 제 1 전력을 인가하여, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소를 이온화시키는 단계; 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 인가된 제 2 전력에 의해 이온화된 불순물 원소를 상기 슬래그를 통해 상기 애노드로 이동시켜 상기 이온화된 불순물 원소를 제거하는 단계를 포함하는 금속 정련 방법이 제공될 수 있다. 상기 이온화시키는 단계는, 상기 제 1 전력에 의해, 상기 캐소드로부터 방출되는 전자에 의해 상기 불순물 원소가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응을 통해 수행될 수 있다. 상기 이온화된 불순물 원소를 제거하는 단계는, 상기 제 2 전력에 의해, 상기 애노드와 상기 이온화된 불순물 원소 사이의 제 2 전기 화학적 반응을 통해 수행될 수 있다. 상기 불순물 원소는 산소이고, 상기 애노드는 탄소를 포함하며, 상기 제 2 전기 화학적 반응은, 상기 산소의 음이온과 상기 탄소의 반응에 의해 일산화 탄소 또는 이산화 탄소 기체를 형성하는 단계; 및 상기 일산화 탄소 기체를 배출시키는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 애노드와 상기 캐소드 사이에 상기 제 1 전력 또는 제 2 전력을 인가하기 전에, 상기 용융 금속과 상기 슬래그 간에 화학적 평형을 달성하는 단계를 더 포함될 수 있다. 상기 화학적 평형은 상기 용융 금속 내의 불순물의 농도를 화학적 평형에 도달시키는 단계를 포함할 수 있다. 상기 전력은 교류 전력 또는 직류 전력일 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 상기 슬래그는, 상기 불순물 원소에 대하여 이온 전도성을 갖는 전해질로서 이용할 수 있다. 상기 슬래그는 SiO2, CaO, MgO, CaF2, Al2O3, FeO, Na2O, MnO, TiO2 중에서 적어도 하나 이상을 포함하며, 1,000 ℃ 이상의 온도에서 상기 이온 전도성을 갖는다. 상기 불순물 원소는 탄소(C), 질소(N), 황(S), 산소(O), 인(P) 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로의 상기 불순물 원소의 이동은 확산, 대류, 교반 또는 이들의 조합으로 수행될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 불순물 원소를 포함하는 용융 금속과 상기 용융 금속 상에 부유하는 슬래그를 포함하는 금속 용탕을 수용하는 전해조; 상기 전해조 내에 수용되는 상기 용융 금속과 접촉하는 캐소드; 상기 전해조 내에 수용되는 상기 슬래그와 접촉하는 애노드; 및 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 전력을 인가하기 위한 전원 모듈을 포함하며, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 정련 영역이 정의되며, 상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소가 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로 이동되고, 상기 전원 모듈에 의해 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 인가되는 상기 전력을 통해서, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소가 이온화되고, 상기 슬래그를 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 상기 애노드로 이동되어 제거되는 금속 정련 장치가 제공될 수 있다. 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 전력을 인가하는 동안에, 상기 캐소드로부터 방출되는 전자에 의해 상기 불순물 원소가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응을 통해 이온화가 수행된다. 상기 애노드와 상기 이온화된 불순물 원소 사이의 제 2 전기 화학적 반응을 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 제거된다. 상기 불순물 원소는 산소이고, 상기 애노드는 탄소를 포함하며, 상기 제 2 전기 화학적 반응은, 상기 산소의 음이온과 상기 탄소의 반응에 의해 일산화 탄소 기체를 형성하는 것을 포함하며, 상기 일산화 탄소 기체를 배출시키는 가스 배출부가 더 포함될 수 있다. 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 전력을 인가하기 전에, 상기 용융 금속과 상기 슬래그 간에 화학적 평형이 달성될 수 있다. 상기 용융 금속은 상기 캐소드로서 작용하며, 상기 애노드는 전극봉 형태로 상기 슬래그와 접촉될 수 있다. 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 인가되는 전력의 세기에 따라, 상기 용융 금속 내의 불순물 원소의 농도가 조절될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 불순물 원소에 대하여 이온 투과성을 갖는 용융 슬래그를 전해질로 사용하는 전기 화학 반응을 이용함으로써, 용융 금속 내에서 비금속 개재물을 생성시키는 다양한 불순물 원소를 제거할 수 있으며, 외부 전원을 이용한 전기 에너지 및 전자기장 인가를 통해 목표 불순물 원소의 용융 금속 내 농도를 일정하게 제어할 수 있다.
또한, 제어가 용이한 전기적 에너지를 통하여 용융 금속 내에 불순물을 제거함으로써, 금속 제품의 높은 화학적 청정도 증가 및 공정 안정성을 향상 시킬 수 있다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명의 실시예에 따른 금속 정련 장치를 도시한 도면이다.
도 2a 내지 도 2e는 본 발명의 실시예에 따른 금속 정련 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속 정련 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 4a는 본 발명의 실시예에 따른 시간에 따른 용융 금속 내의 황의 농도 변화를 나타낸 그래프이고, 도 4b는 본 발명의 실시예에 따른 시간에 따른 용융 금속 내의 산소의 농도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 인가 전압에 따른 용융 금속 내의 불순물의 농도 변화를 나타낸 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
도면에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 또한, 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것이 아니다. 또한, 본 명세서에서 단수로 기재되어 있다 하더라도, 문맥상 단수를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"이란 용어는 언급한 형상들, 숫자, 단계, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 다른 형상, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 그룹들의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다.
본 명세서에서 기판 또는 다른 층 "상에(on)" 형성된 층에 대한 언급은 상기 기판 또는 다른 층의 바로 위에 형성된 층을 지칭하거나, 상기 기판 또는 다른 층 상에 형성된 중간 층 또는 중간 층들 상에 형성된 층을 지칭할 수도 있다. 또한, 당해 기술 분야에서 숙련된 자들에게 있어서, 다른 형상에 "인접하여(adjacent)" 배치된 구조 또는 형상은 상기 인접하는 형상에 중첩되거나 하부에 배치되는 부분을 가질 수도 있다.
본 명세서에서, "아래로(below)", "위로(above)", "상부의(upper)", "하부의(lower)", "수평의(horizontal)" 또는 "수직의(vertical)"와 같은 상대적 용어들은, 도면들 상에 도시된 바와 같이, 일 구성 부재, 층 또는 영역들이 다른 구성 부재, 층 또는 영역과 갖는 관계를 기술하기 위하여 사용될 수 있다. 이들 용어들은 도면들에 표시된 방향뿐만 아니라 소자의 다른 방향들도 포괄하는 것임을 이해하여야 한다.
이하에서, 본 발명의 실시예들은 본 발명의 이상적인 실시예들 (및 중간 구조들)을 개략적으로 도시하는 단면도들을 참조하여 설명될 것이다. 이들 도면들에 있어서, 예를 들면, 부재들의 크기와 형상은 설명의 편의와 명확성을 위하여 과장될 수 있으며, 실제 구현시, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예는 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니 된다. 또한, 도면의 부재들의 참조 부호는 도면 전체에 걸쳐 동일한 부재를 지칭한다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명의 실시예에 따른 금속 정련 장치를 도시한 도면이다.
도 1a 및 도 1b를 참조하면, 금속 정련 장치(10)는 불순물 원소를 포함하는 용융 금속(LM)과 용융 금속(LM) 상에 부유하는 슬래그(MS)를 포함하는 금속 용탕(MM)을 수용하는 전해조(EE), 전해조(EE) 내에 수용되는 용융 금속(LM)과 접촉하는 캐소드(E2), 전해조(EE) 내에 수용되는 용융 슬래그(MS)와 접촉하는 애노드(E1) 및 캐소드(E2)와 애노드(E1) 사이에 전력을 인가하기 위한 전원 모듈(PM)을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에서 캐소드(E2)와 애노드(E1) 사이에 정련 영역이 정의되며, 상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소가 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 사이의 계면으로 이동될 수 있다. 또한, 전원 모듈(PM)에 의해 캐소드(E2)와 애노드(E1) 사이에 인가되는 전력을 통해서, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소가 이온화되고, 슬래그(MS)를 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 애노드(E1)로 이동되어 제거될 수 있다. 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 전력을 인가하는 동안에, 캐소드(E2)로부터 방출되는 전자(EC)에 의해 상기 불순물 원소가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응을 통해 이온화가 수행될 수 있으며, 애노드(E1)와 상기 이온화된 불순물 원소 사이의 제 2 전기 화학적 반응을 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 제거될 수 있다.
일 실시예에서, 용융 금속(LM)은 캐소드(E2)로서 작용하며, 애노드(E1)는 전극봉 형태로 슬래그(MS)와 접촉될 수 있다. 애노드(E1)가 전극봉 형태로 구성될 때, 적어도 하나 이상의 애노드로서 사용되는 전극 봉 의 종단 일부분이 슬래그(MS)에 침습될 수 있다.
또한, 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 인가되는 전력의 세기에 따라, 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소의 농도가 조절될 수 있다. 예컨대, 하기 도 5의 결과처럼, 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 인가되는 전력의 세기에 커질수록 불순물 원소의 이온화 성분들이 많아져 불순물 원소의 농도가 낮아지고, 반면 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 인가되는 전력의 세기에 작아질수록 불순물 원소의 이온화 성분들이 적어져 불순물 원소의 농도가 높아질 수 있다.
본 발명에서는 캐소드(E2)와 전력 모듈(PM)을 연결하는 리드선(Lead wire)은 정련하려는 금속의 용융 온도 이상의 고온에서 안정한 전도체를 사용하고, 전해질로서 이용되는 슬래그(MS)는 해당 온도에서 용융 상태로서 안정하게 이온 전도성을 갖는 조성물을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에서, 용융 금속(LM) 내부의 불순물 원소의 정련 메커니즘을 고려하여 양극의 분극 방향이 결정될 수 있다. 예를 들어, 용융 금속(LM) 내부의 황(S)을 제거하는 전기 화학적 반응의 경우, 황은 전자 두개를 받아 황 이온이 되는 환원 반응을 통해 제거되기 때문에 용융 금속(LM)과 접촉하는 전극의 경우 캐소드로 결정되며, 반대 극은 애노드로 결정될 수 있다. 또는, 불순물 원소가 전자 두개를 제공하여 양이온이 되는 산화 반응을 통해 제거되기 때문에 용융 금속(LM)과 접촉하는 전극의 경우 애노드로 결정되며, 반대 극은 캐소드로 결정될 수 있다.
예컨대, 상기 불순물 원소가 산소이고, 애노드(E1)는 탄소 성분을 포함할 때, 전기 화학적 반응에 의해 상기 산소의 음이온과 상기 탄소의 반응에 의해 일산화 탄소 기체가 형성될 수 있다.
일 실시예에서, 전해조(EE)는 도가니(CC) 내부의 일부 영역이거나, 전해조(EE)가 도가니(CC) 내부에 배치되어, 전해조(EE)의 외벽과 도가니(CC)의 외벽이 접촉될 수 있다. 도가니(CC)는 탄소 성분으로 구성될 수 있으나 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 또한, 도가니(CC)는 후술한 발열체(HE)로부터의 열이 전해조(EE)로 전달되도록 열전도성을 가질 수 있다. 발열체(HE)는 칸탈 가열 요소(Kanthal Heating Element)를 포함할 수 있지만, 본 발명은 이에 제한되지 않으며 다양한 가열 요소가 이용될 수 있다.
본 발명의 실시예에서, 전해조(EE)가 도가니(CC) 내부의 중앙 부분에 위치하도록, 전해조(EE)를 지지하는 내화 보조물(RS) 그리고 도가니(CC)의 상부를 덮는 스텐레스 갭(Stainless Steel Cap)(SC)이 더 포함될 수 있다. 스텐레스 갭(SC)은 냉각수 인입구(WI)와 냉각수 배출구(WO)와 연결되며, 가스 인입구(GI)와 가스 배출구(GO)와도 연결될 수 있다.
본 발명의 일시예에서, 전기 에너지 인가 전 용융 슬래그(MS)와 용융 금속(LM) 간에 화학적 평형이 달성되도록, 전기 에너지 인가 전에 가스 인입구(GI)를 통해서 일산화 탄소(CO) 가스가 전해조(EE) 내부로 공급될 수 있다. 또한, 이온화된 불순물 원소와 애노드 사이의 전기 화학적 반응을 통해 형성된 가스(예: 일산화 탄소 또는 이산화 탄소 기체)는 가스 배출부(GO)를 통해 외부로 배출될 수 있다.
다시 도 1b를 참조하면, 전기 화학적 반응을 일으키기 위해 전해조(EE)을 구성한 후 외부의 전력 모듈(PM)와 연결하여, 전기적 에너지 및 전자기장을 전해조(EE)에 인가할 수 있다. 인가된 전기적 에너지 및 전자기장은 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 사이의 계면에서 불순물 원소의 전기 화학적 정련 반응을 유도하여 국부적 전기 화학적 평형을 달성할 수 있다.
따라서, 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소의 농도는 전력 모듈(PM)을 통해 인가되는 전기적 에너지 및 전자기장에 의해 제어될 수 있으며, 종래 슬래그 정련 반응 이외에도 전기 화학적 에너지 및 전자기장을 새로운 반응 구동력으로 사용함으로써, 공정 중 제어가 용이하며 종래에 화학적 정련 반응에 필요한 첨가물(예컨대, CaO, 탈산제 등)사용의 절감이 가능하다. 또한, 본 발명은 전기 화학적 국부 평형 기법을 통하여 용융 금속(LM) 내에 불순물 원소를 슬래그 상으로 제거할 수 있다. 또한, 슬래그를 이용한 전기 화학적 정련 기법의 경우 슬래그(MS)의 이온 전도성을 갖는 다양한 불순 원소에 대하여 적용 가능하며, 외부 전원을 이용한 전기 에너지 및 전자기장 인가를 통해 불순물 원소의 용융 금속(LM) 내 농도를 일정하게 제어할 수 있다. 본 발명의 전기 화학적 국부 평형 기법을 이용한 금속 정련 기술에 따르면, 전기적 에너지를 통하여 용융 금속내에 불순물 원소를 제거함으로써, 금속 제품의 높은 화학적 청정도 증가 및 공정 안정성을 향상 시킬 수 있다.
도 2a 내지 도 2e는 본 발명의 실시예에 따른 금속 정련 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 2a를 참조하면, 철강 공정 중 전해조(EE) 내부에 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)를 포함하는 용융 금속(LM)과 용융 금속(LM) 상에 부유하는 용융 슬래그(MS)를 포함하는 금속 용탕(MM)이 생성될 수 있다. 본 발명의 일 실시예에서, 전해조(EE) 내부에서 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)를 제거하거나 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)의 농도를 제어하기 위한 전기 화학 반응을 일으키기 위해서, 용융 금속(LM)에 캐소드(E2)가 접촉되고, 슬래그(MS)에 애노드(E1)가 접촉될 수 있으며, 본 발명에서 캐소드(E2)와 애노드(E1) 사이에 전기 화학 반응이 발생하는 정련 영역(SR)이 정의될 수 있다.
일 실시예에서, 애노드(E1)는 슬래그(MS)의 적어도 일부 또는 전체 표면 상에 접촉될 수 있고, 유사하게, 캐소드(E2)는 용융 금속(LM)의 적어도 일부 또는 전체 표면 상에 접촉될 수 있다. 다른 구현에 있어서, 용융 금속(LM) 자체가 캐소드(E2)로서, 이용되거나 작용할 수 있다. 또는, 슬래그(MS) 자체가 애노드(E1)로서, 이용되거나 작용할 수도 있다.
본 발명의 실시예에서, 정련 영역(SR) 내에서 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)는 물질 이동을 통해서 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 사이의 계면(IF1)으로 이동될 수 있다.
슬래그(MS)는 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)에 대하여 이온 전도성을 갖는 전해질로서 이용되며, SiO2, CaO, MgO, CaF2, Al2O3, FeO, Na2O, MnO, TiO2 중에서 적어도 하나 이상을 포함할 수 있다. 그러나, 슬래그(MS)는 이들에 제한되지 않는다. 예컨대, 슬래그(MS)는 불순물 원소에 대하여 이온 전도성을 갖는 전해질로서, 이용될 수 있는 것이면 모두 가능하다. 또한, 슬래그(MS)는 저온보다 1,000 ℃ 이상의 고온에서 더 높은 이온 전도성을 가질 수 있다.
불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)는 탄소(C), 질소(N), 황(S), 산소(O), 인(P), 규소(Si), 망간(Mn) 또는 이들의 조합을 포함하고, 상기 물질 이동은 확산, 열전달에 의한 대류, 교반 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 그러나, 본 발명의 실시예에서, 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)의 종류 및 개수 그리고 상기 물질 이동의 종류는 이들에 제한되지 않는다.
본 발명에서, 한 종류의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)가 용융 금속(LM) 내에 포함되거나 다양한 종류의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)가 용융 금속(LM) 내에 포함될 수 있다. 또한, 애노드(E1)는 불순물 원소의 종류에 따라, 애노드(E1)의 종류도 결정될 수 있다. 예컨대, 산소(O)를 제거하거나 농도를 제어하기 위해서, 애노드(E1)는 탄소 성분을 포함하고, 질소(N)를 제거하거나 농도를 제어하기 위해서, 애노드(E1)는 질소와 반응하여 질산화 가스를 생성할 수 있는 성분을 포함하고, 황(S)를 제거하거나 농도를 제어하기 위해서, 애노드(E1)는 황과 반응하여 황산화 가스를 생성할 수 있는 성분을 포함하고, 탄소(C)를 제거하거나 농도를 제어하기 위해서, 애노드(E1)는 탄소와 반응하여 탄산화 가스를 생성할 수 있는 성분을 포함할 수 있다. 인(P)의 경우,
Figure pat00001
가 슬래그 내에서 안정한 이온상으로 존재하기 때문에, 다른 불순물 원소들과 다르게 산화 반응을 통해서 제거될 수 있다. 이때, 인가 전압은 다른 불순물 원소(S, O, N, C)의 인가 전압과 반대 방향으로 제공될 수 있다. 예컨대, 인(P)의 경우, E1은 캐소드가 되고, E2는 애노드가 될 수 있다.
도 2b를 참조하면, 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 제 1 전력(PS1)이 인가되어, 계면(IF1)으로 이동된 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)이 이온화될 수 있다. 여기서, 이온화된 불순물 원소는 IM1+, IM2+, IM3+, IM4+으로 정의한다. 상기 이온화는 캐소드(E2)로부터 방출되는 전자들(EC)에 의해 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응(CR1)을 통해 수행될 수 있다. 제 1 전기 화학적 반응(CR1)은 하기 화학식 1로 정의될 수 있다.
화학식 1
Figure pat00002
Figure pat00003
Figure pat00004
Figure pat00005
Figure pat00006
도 2c를 참조하면, 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 인가된 제 2 전력(PS2)에 의해 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+)는 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)에 대하여 이온 전도성을 갖는 전해질로서 이용되는 슬래그(MS)를 통해 애노드(E1)로 이동될 수 있다. 이때, 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+)는 슬래그(MS)와 애노드(E1) 사이의 계면(IF2)에 존재하게 된다.
도 2d를 참조하면, 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+)를 제거하도록, 제 2 전력(PS2)에 의해, 애노드(E1)와 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+) 사이의 제 2 전기 화학적 반응(CR2)이 수행될 수 있다. 예컨대, 불순물 원소는 산소(O)이고, 애노드(E1)가 탄소 원소(C)를 포함할 때, 제 2 전기 화학적 반응(CR2)은, 하기 화학식 2의 산소의 음이온(O2-)과 탄소(C)의 반응에 의해 일산화 탄소(CO) 또는 이산화 탄소(CO2) 기체가 형성될 수 있다.
화학식 2
Figure pat00007
일 실시예에서, 불순물 원소는 황(S)이고, 애노드(E1)가 탄소 원소(C)를 포함할 때, 제 2 전기 화학적 반응(CR2)은, 하기 화학식 3의 황의 음이온(S2-)는 탄소 전극봉과 반응없이 황 기체로 형성될 수 있다.
화학식 3
Figure pat00008
일 실시예에서, 불순물 원소는 질소(N)이고, 애노드(E1)가 탄소 원소(C)를 포함할 때, 제 2 전기 화학적 반응(CR2)은, 하기 화학식 4의 질소의 음이온(N3-)과 탄소 전극봉과 반응없이 질소 기체로 형성될 수 있다.
화학식 4
Figure pat00009
또 다른 실시예에서, 불순물 원소가 인(P) 또는 탄소(C) 인 경우, 애노드와 불순물 원소(P, C)의 이온상과의 산화 반응에 의해 불순물 원소가 제거될 수 있다. 바람직하게, 본 발명에서 화학식 2에 기초한 자유 산소 이온 O2-가 탄소 전극봉과 반응하여 CO 가스를 생성하는 제 2 전기 화학적 반응(CR2)이 다른 제 2 전기 화학적 반응(CR2)보다 우세하게 일어날 수 있다.
일 실시예에서, 제 1 전력(PS1)과 제 2 전력(PS2)은 교류 전력 또는 직류 전력일 수 있다. 또한, 제 1 전력(PS1)과 제 2 전력(PS2)은 동일한 전력이며, 제 1 전력(PS1)은 제 2 시간보다 앞선 제 1 시간에 인가되는 전력이고 제 2 전력(PS2)은 상기 제 2 시간에 인가되는 전력일 수 있다. 다른 실시예에서, 제 1 전력(PS1)과 제 2 전력(PS2)은 서로 다른 크기를 갖는 전력이며, 제 1 전력(PS1)은 제 2 시간보다 앞선 제 1 시간에 인가되는 전력이고 제 2 전력(PS2)은 상기 제 2 시간에 인가되는 전력일 수 있다. 예컨대, 제 1 전력(PS1)은 제 2 전력(PS2)보다 높거나 낮을 수 있다. 또는 제 1 전력(PS1)은 직류 전력이고 제 2 전력(PS2)은 교류 전력일 수 있다. 반대로, 제 1 전력(PS1)은 교류 전력이고 제 2 전력(PS2)은 직류 전력일 수 있다. 그러나, 본 발명은 이들에 제한되지 않으며, 도 2b에서 제 1 전기 화학적 반응(CR1)의 속도와 도 2d에서의 제 2 전기 화학적 반응(CR2)의 속도를 고려하여, 제 1 전력(PS1)과 제 2 전력(PS2)이 결정될 수 있다.
이후, 도 2e를 참조하면, 제 2 전기 화학적 반응(CR2)에 의해 생성된 불순물 원소의 기체들은 가스 배출구(GO)를 통해 배출됨으로써, 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소가 제거되거나 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소의 농도가 제어될 수 있다.
애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 인가된 제 2 전력(PS2)에 의해 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+)는 슬래그(MS)를 통해 계면(IF1)에서 슬래그(MS)와 애노드(E1) 사이의 계면(IF2)으로 이동되어 제거될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 애노드(E1)와 캐소드(E2) 사이에 제 1 전력(PS1) 또는 제 2 전력(PS2)이 인가되기 전에, 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 간에 화학적 평형이 달성될 수 있다. 여기서, 상기 화학적 평형은 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)의 농도를 화학적 평형에 도달시키는 것을 의미한다.
도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속 정련 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 3a 내지 도 3e의 다섯 단계는 전술한 도 2a 내지 도 2e의 다섯 단계와 동일한 동작으로써, 모순되지 않는 한, 전술한 도 2a 내지 도 2e의 다섯 단계에 대한 설명을 참조할 수 있다.
도 3a 내지 도 3e에서 애노드(E1)가 봉 형태로 되어, 봉의 적어도 일부가 슬래그(MS)에 침습되어 전기 화학적 반응이 일어나는 것인 반면에, 도 2a 내지 도 2e에서는 애노드(E1)가 슬래그(MS)의 표면 상에 배치되어 전기 화학적 반응이 일어나는 것이다.
전술한 바와 같이, 슬래그(MS)를 통하여 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)는 다섯 단계를 통해서 제거될 수 있다. 첫번째 단계는, 용융 금속(LM) 내부의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)가 물질 이동을 통하여 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 사이의 계면으로 이동하는 단계이다. 여기서, 용융 금속(LM)의 교반에 의하여 이동 속도가 결정 될 수 있다. 두번째 단계는, 용융 금속(LM)과 슬래그(MS) 사이의 계면에서 발생하는 제 1 전기 화학적 반응이다. 세번째 단계는 슬래그(MS)의 이온 전도도에 따라 이온화된 불순물 원소(IM1+, IM2+, IM3+, IM4+)가 이동하는 단계이다. 네번째 단계는 슬래그(MS)와 애노드(E1)(예: 흑연 전극봉) 사이의 계면에서 발생하는 제 2 전기 화학적 반응 단계이다. 이때, 발생한 전자는 전기 화학적 회로를 통하여 이동한다. 마지막 다섯번 단계는, 제 2 전기 화학적 반응을 통하여 생성된 흡착된 기체 가스가 탈착하여 제거되는 반응이다. 이와 같은 다섯 단계의 반응을 통하여 용융 금속(LM) 내부의 불순물 원소(IM1, IM2, IM3, IM4)가 전기 화학적 국부 평형 기법으로 제거 가능하다. 발명에서, 상기 전기 화학적 국부 평형 기법은 용융 금속과 슬래그 사이 계면에서 발생되는 국부적인 평형으로서, 종래의 용융 금속과 슬래그 사이에 계면에서 형성되는 화학적 평형이 아닌 전기를 인가함에 따라 슬래그의 물성이 변경되지 않지만 계면에서의 전기 화학적 평형에 의해 불순물이 추가적으로 이동하는 현상을 통해 정련능을 향상시키는 기법을 의미한다.
실험예
전기 에너지 인가 전 용융 슬래그(MS)와 용융 금속(LM) 간에 화학적 평형이 달성되도록, 전기 에너지 인가 전에 약 1500 ℃에서 일산화 탄소(CO) 가스를 전해조 내부로 300mL/min의 속도로 일정하게 공급한다. 이는 하기 수학식 X의 평형 반응을 통하여 용융 슬래그(MS)와 용융 금속(LM) 사이의 계면에서 산소 분압을 일정하게 유지하여 용융 금속(LM) 내의 불순물의 농도를 화학적 평형에 도달시킬 수 있다.
수학식 1
Figure pat00010
여기서, k는 평형 상수이며, T는 용융 금속의 절대 온도이다.
불순물에 대한 이온 전도성을 같는 슬래그로서, 실리콘 산화물(SiO2), 칼슘 산화물(CaO), 알루미늄 산화물(Al2O3)을 포함하는 슬래그를 이용하였고, 용융 금속(LM) 내의 불순물 원소로서, 황(S)과 산소(O)를 이용하였으며, 전기 에너지로서, 직류 전압이 이용되었다.
도 4a는 본 발명의 실시예에 따른 시간에 따른 용융 금속 내의 황의 농도 변화를 나타낸 그래프이고, 도 4b는 본 발명의 실시예에 따른 시간에 따른 용융 금속 내의 산소의 농도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 4a를 참조하면, 초기 화학적 평형에 도달 후 용융 금속 내 황 농도는 대략 636ppm 이고, 1 V의 전기 에너지를 인가한 시점으로부터 황의 농도는 지속적으로 감소하여 18 시간 후에 대략 292 ppm에 도달되었다.
도 4b를 참조하면, 초기 화학적 평형에 도달 후 용융 금속내 산소 농도는 대략 71.3 ppm 이고, 1 V의 전기 에너지를 인가한 시점으로부터 산소의 농도는 지속적으로 감소하여 14 시간 후에 대략 15.3 ppm에 도달되었다.
전기 화학 반응을 통한 슬래그와 용융 금속 계면의 국부적 평형은 비교적 빠른 시간에 도달하는 것으로 알려져 있지만, 도 4a의 시험 결과 같이 오랜 시간이 걸린 이유는 전술한 불순 원소의 제거 소 반응 단계 중 물질 이동에 관련된 첫번째와 세번째 단계 때문인 것으로 판단된다. 따라서, 첫번째 단계 또는 세번째 단계에서 물리적 교반을 동반한다면 좀 더 빠른 시간에 불순물 제거가 가능할 수 있다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 인가 전압에 따른 용융 금속 내의 불순물의 농도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 5를 참조하면, 1 V의 전기 에너지 인가 시 황과 산소의 농도는 각각 대략 292 ppm과 대략 71.3ppm 이고, 2 V 전기 에너지 인가 시 황과 산소의 농도는 각각 대략 205ppm과 대략 49 ppm으로 나타났다. 인가되는 전기 에너지가 증가할수록 더욱 이온화가 활발하게 일어나 용융 금속내 불순물(예: 황 또는 산소)의 농도가 감소하는 것을 확인할 수 있다. 즉, 인가되는 전력의 크기에 따라, 상기 용융 금속 내의 불순물 원소의 농도가 조절될 수 있음을 확인할 수 있다.
본 발명은 불순물 원소 성분(예 C, N, S, O, P)을 임계 수준 이하로의 제어를 통한 고강도 소재의 가공성 및 합금 설계능을 극대화하기 위해서 전기 화학적 국부 평형 기법을 이용한 정련 기술을 포함한다. 본 발명의 전기 화학적 국부 평형 기법은 종래의 슬래그 정련 기법과 비하여 전기 에너지를 사용함으로써 종래에 비해 공정 중 제어가 용이하고 공정이 안정할 뿐 아니라 추가적인 용융 금속의 오염을 줄일 수 있으며, 용융 금속의 청정도를 향상시킬 수 있다. 또한, 불순물 원소에 대한 이온 투과성을 갖는 용융 슬래그를 전해질로 사용함으로써, 다양한 불순물 원소를 제거하거나 불순물의 농도 제어가 가능하다.
또한, 본 발명에 의하면, 용융 금속내 불순물 원소를 전기적 에너지 및 전자기장을 인가하여 제어할 수 있으며, 종래 슬래그 정련 반응 이외에도 상기 전기 화학적 에너지 및 상기 전자기장을 새로운 반응 구동력으로 이용함으로써, 종래에 화학적 정련 반응에 필요한 첨가물(CaO, 탈산제 등) 사용의 절감이 가능하다.
이상에서 설명한 본 발명이 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백할 것이다.
10: 금속 정련 장치
LM: 용융 금속
MS: 슬래그
MM: 금속 용탕
EE: 전해조
E2: 캐소드,
E1: 애노드
PM: 전원 모듈

Claims (18)

  1. 불순물 원소를 포함하는 용융 금속과 상기 용융 금속 상에 부유하는 슬래그를 포함하는 금속 용탕을 준비하는 단계;
    상기 용융 금속에 캐소드를 접촉시키고, 상기 슬래그에 애노드를 접촉시켜, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 정련 영역을 정의하는 단계;
    상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소를 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로 이동시키는 단계;
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 제 1 전력을 인가하여, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소를 이온화시키는 단계; 및
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 인가된 제 2 전력에 의해 이온화된 불순물 원소를 상기 슬래그를 통해 상기 애노드로 이동시켜 상기 이온화된 불순물 원소를 제거하는 단계를 포함하는 금속 정련 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이온화시키는 단계는,
    상기 제 1 전력에 의해, 상기 캐소드로부터 방출되는 전자에 의해 상기 불순물 원소가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응을 통해 수행되는 금속 정련 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 이온화된 불순물 원소를 제거하는 단계는,
    상기 제 2 전력에 의해, 상기 애노드와 상기 이온화된 불순물 원소 사이의 제 2 전기 화학적 반응을 통해 수행되는 금속 정련 방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 불순물 원소는 산소이고, 상기 애노드는 탄소를 포함하며,
    상기 제 2 전기 화학적 반응은, 상기 산소의 음이온과 상기 탄소의 반응에 의해 일산화 탄소 또는 이산화 탄소 기체를 형성하는 단계; 및
    상기 일산화 탄소 기체를 배출시키는 단계를 포함하는 금속 정련 방법.
  5. 제1항에 있어서
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 상기 제 1 전력 또는 제 2 전력을 인가하기 전에, 상기 용융 금속과 상기 슬래그 간에 화학적 평형을 달성하는 단계를 더 포함하는 금속 정련 방법.
  6. 제5항에 있어서
    상기 화학적 평형은 상기 용융 금속 내의 불순물의 농도를 화학적 평형에 도달시키는 단계를 포함하는 금속 정련 방법.
  7. 제1항에 있어서
    상기 전력은 교류 전력 또는 직류 전력인 금속 정련 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 슬래그는, 상기 불순물 원소에 대하여 이온 전도성을 갖는 전해질로서 이용하는 금속 정련 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 슬래그는 SiO2, CaO, MgO, CaF2, Al2O3, FeO, Na2O, MnO, TiO2 중에서 적어도 하나 이상을 포함하며, 1,000 ℃ 이상의 온도에서 상기 이온 전도성을 갖는 금속 정련 방법.
  10. 제1항에 있어서
    상기 불순물 원소는 탄소(C), 질소(N), 황(S), 산소(O), 인(P) 또는 이들의 조합을 포함하는 금속 정련 방법.
  11. 제1항에 있어서
    상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로의 상기 불순물 원소의 이동은 확산, 대류, 교반 또는 이들의 조합으로 수행되는 금속 정련 방법.
  12. 불순물 원소를 포함하는 용융 금속과 상기 용융 금속 상에 부유하는 슬래그를 포함하는 금속 용탕을 수용하는 전해조;
    상기 전해조 내에 수용되는 상기 용융 금속과 접촉하는 캐소드;
    상기 전해조 내에 수용되는 상기 슬래그와 접촉하는 애노드; 및
    상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 전력을 인가하기 위한 전원 모듈을 포함하며,
    상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 정련 영역이 정의되며, 상기 정련 영역 내에서 상기 불순물 원소가 상기 용융 금속과 상기 슬래그 사이의 계면으로 이동되고,
    상기 전원 모듈에 의해 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 인가되는 상기 전력을 통해서, 상기 계면으로 이동된 상기 불순물 원소가 이온화되고, 상기 슬래그를 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 상기 애노드로 이동되어 제거되는 금속 정련 장치.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 전력을 인가하는 동안에, 상기 캐소드로부터 방출되는 전자에 의해 상기 불순물 원소가 환원되는 제 1 전기 화학적 반응을 통해 이온화가 수행되는 금속 정련 장치.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 애노드와 상기 이온화된 불순물 원소 사이의 제 2 전기 화학적 반응을 통해 상기 이온화된 불순물 원소가 제거되는 금속 정련 장치.
  15. 제13항에 있어서,
    상기 불순물 원소는 산소이고, 상기 애노드는 탄소를 포함하며,
    상기 제 2 전기 화학적 반응은, 상기 산소의 음이온과 상기 탄소의 반응에 의해 일산화 탄소 기체를 형성하는 것을 포함하며,
    상기 일산화 탄소 기체를 배출시키는 가스 배출부를 더 포함하는 금속 정련 장치.
  16. 제12항에 있어서
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 전력을 인가하기 전에, 상기 용융 금속과 상기 슬래그 간에 화학적 평형이 달성되는 금속 정련 장치.
  17. 제12항에 있어서,
    상기 용융 금속은 상기 캐소드로서 작용하며,
    상기 애노드는 전극봉 형태로 상기 슬래그와 접촉되는 금속 정련 장치.
  18. 제12항에 있어서,
    상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 인가되는 전력의 세기에 따라, 상기 용융 금속 내의 불순물 원소의 농도가 조절되는 금속 정련 장치.

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