KR20190016341A - 이차전지 및 이차전지의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

이차전지 및 이차전지를 제조하는 방법에 관해 개시되어 있다. 개시된 이차 전지는 내부에 복수의 기공을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형상을 구비하며, 일 방향을 따라 상호 이격하도록 배열되는 복수의 양극층을 포함할 수 있다. 또한, 복수의 양극층의 외부 표면을 둘러싸는 제1 전해질막과 상기 기공에 배치되는 제2 전해질막을 구비하는 전해질층 및 제1 전해질막을 둘러싸는 음극층을 포함할 수 있다.

Description

이차전지 및 이차전지의 제조방법{Secondary battery and method of manufacturing secondary battery}
개시된 실시예들은 이차전지 및 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
이차전지(secondary battery)는 충전이 불가능한 일차전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 전지를 말하는 것으로, 휴대폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등 다양한 전자 기기에 널리 사용되고 있다. 특히, 리튬 이차전지는 니켈-카드뮴 전지나 니켈-수소 전지보다 전압이 높고, 단위 중량당 에너지 밀도도 높다는 장점이 있어서, 그 수요가 증가하고 있는 추세이다.
이차전지가 적용되는 전자 기기의 종류가 다양해지고 관련 시장이 성장함에 따라, 이차전지의 에너지 밀도 향상, 율특성(rate capability) 개선, 안정성 및 내구성 향상, 유연성 확보 등 다양한 측면에서의 성능 향상에 대한 요구도 증가하고 있다. 에너지 밀도는 이차전지의 용량 증대와 관련되고, 율특성은 이차전지의 충전 속도 향상과 관련된다.
일 측면은 용량 증가와 함께 율특성이 개선된 이차전지를 제공하는 것이다.
다른 측면은 용량 증가와 함께 율특성이 개선된 이차전지 제조방법을 제공하는 것이다.
일 측면(aspect)에 따르면, 내부에 복수의 기공을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형상을 구비하며, 일 방향을 따라 상호 이격하도록 배열되는 복수의 양극층; 상기 복수의 양극층의 외부 표면을 둘러싸는 제1 전해질막과 상기 기공에 배치되는 제2 전해질막을 구비하는 전해질층; 및 상기 제1 전해질막을 둘러싸는 음극층을 포함하는 이차전지가 제공된다.
상기 양극층의 전체 체적에 대한 상기 복수의 기공의 체적의 비율이 12vol%이상 30vol%이하일 수 있다.
상기 양극층의 두께 대비 높이의 비에 대한 높이 방향 종횡비(aspect ratio)는 3 이상 10 이하일 수 있다.
상기 양극층의 두께는 30μm이상 50μm이하일 수 있다.
각각의 평판 형태의 상기 양극층은 서로 대향하는 제 1 표면과 제 2 표면, 및 상기 제 1 표면과 제 2 표면 사이에 연장되며 상기 제 1 표면과 제 2 표면보다 작은 면적을 갖는 서로 대향하는 제 3 표면과 제 4 표면을 포함하며, 서로 인접한 2개의 상기 양극층의 제 1 표면과 제 2 표면이 서로 마주보도록 상기 복수의 양극층이 배열될 수 있다.
상기 제1 전해질막 및 상기 음극층은 각각의 상기 양극층의 적어도 제 1 표면과 제 2 표면에 각각 배치될 수 있다.
상기 양극층의 일부에 접촉하도록, 상기 양극층의 일 단부에 대향하여 배치되는 양극 집전체층; 및 상기 음극층의 일부에 접촉하며, 상기 양극 집전체층에 대향하여 배치되는 음극 집전체층;을 더 포함할 수 있다.
상기 복수의 양극층, 상기 전해질층, 상기 음극층, 상기 양극 집전체층 및 상기 음극 집전체층은 전지셀을 구성하고, 상기 전지셀 복수 개가 적층된 구조를 구비할 수 있다.
상기 양극층은 양극 활물질을 포함하는 소결체일 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 전이금속 산화물일 수 있다.
상기 제1 전해질 막은 상기 일 방향에 따른 상기 복수의 양극층 사이로 연장되도록 구비될 수 있다.
상기 음극층은 상기 일 방향에 따른 상기 복수의 양극층 사이로 연장되도록 구비될 수 있다.
상기 복수의 양극층의 상호 간의 이격 간격은 상기 양극층의 두께의 50% 이상일 수 있다.
다른 측면에 따르면,내부에 복수의 기공을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형태를 구비하는 복수의 양극층을, 양극 집전체층 상에 일 방향을 따라 상호 이격하도록 배열하는 단계; 및 상기 복수의 양극층의 상부에 전해질층을 코팅하는 단계; 를 포함하는 이차 전지의 제조 방법이 제공될 수 있다.
상기 양극층의 전체 체적에 대한 상기 복수의 기공의 체적의 비율이 12vol%이상 30vol%이하일 수 있다.
상기 양극층의 두께는 30μm이상 50μm이하일 수 있다.
상기 전해질층은 상기 양극층의 외부 표면을 둘러싸는 제1 전해질막과 상기 기공에 배치되는 제2 전해질막을 구비할 수 있다.
상기 전해질층은 스핀 코팅(spin coating) 또는 딥 코팅(dip coating) 방식에 의해 상기 복수의 양극층의 상부에 코팅될 수 있다.
상기 양극층은 양극 활물질을 포함하는 소결체일 수 있다.
양극층 내에서 이온의 이동이 용이한 이차전지를 구현할 수 있다. 고율에서도 용량 감소가 없는 이차전지를 구현할 수 있다. 모바일 기기(mobile device) 및 웨어러블 기기(wearable device)를 포함한 다양한 전자 기기에 유용하게 적용될 수 있는 이차전지를 구현할 수 있다.
도 1a는 일 실시예에 따른 이차전지의 사시도이다.
도 1b는 일 실시예에 따른 이차전지의 단면도이다.
도 2는 일 실시예에 따른 제1 전극구조체의 사시도이다.
도 3a는 비교예에 따른 제1 전극 구조체에 전해질층이 형성된 SEM이미지이다.
도 3b는 도 3a의 SEM이미지의 확대도이다.
도 3c는 비교예에 따른 전해질층이 형성된 양극층의 개략도이다.
도 3d는 비교예에 따른 이차전지의 전압과 비용량의 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4a는 일 실시예에 따른 제1 전극 구조체에 전해질층이 형성된 SEM이미지이다.
도 4b는 도 4a의 SEM이미지의 확대도이다.
도 4c는 일 실시예에 따른 전해질층이 형성된 양극층의 개략도이다.
도 4d는 일 실시예에 따른 이차전지의 전압과 비용량의 변화를 나타내는 그래프이다.
도 5는 일 실시예에 따른 양극층의 두께 변화에 따른 에너지 밀도(energy density)의 변화를 보여주는 그래프이다.
도 6은 다른 실시예에 따른 것으로, 적층형 이차전지를 보여주는 단면도이다.
도 7a 내지 도 7f는 일 실시예에 따른 이차전지의 제조방법을 각 단계에 따라 도시한 도면이다.
이하, 실시예들에 따른 3차원 전극구조체와 이를 포함하는 이차전지 및 이들의 제조방법을 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다. 첨부된 도면에 도시된 층이나 영역들의 폭 및 두께는 명세서의 명확성 및 설명의 편의성을 위해 다소 과장되어 있을 수 있다. 상세한 설명 전체에 걸쳐 동일한 참조번호는 동일한 구성요소를 나타낸다.
도 1a는 일 실시예에 따른 이차전지의 사시도이다. 도 1b는 일 실시예에 따른 이차전지의 단면도이다. 도 2는 일 실시예에 따른 제1 전극구조체의 사시도이다.
도 1a 및 도 1b를 참조하면, 일 실시예에 따른 이차 전지(10)는 납작한 평판 형상을 구비하는 양극층(100)을 포함하는 제1 전극구조체(E1)와 음극층(200)을 포함하는 제2 전극구조체(E2) 및 제1 전극구조체(E1)와 제2 전극구조체(E2) 사이에 전해질층(300)을 포함할 수 있다. 일 예로서, 이차전지 구조는 도 1에 도시된 바와 같이 하나의 전지셀(또는, 단위셀)로 형성되거나, 하나의 전지셀을 복수 개 적층하여 적층된 구조로 형성될 수도 있다. 적층된 이차전지와 관련된 사항은 도 6을 참조하여 후술한다.
일 실시예에 따른 제1 전극 구조체(E1)는 집전체층(current collecting layer; 150)과 제1 집전체층(150)에 전기적으로 연결되는 복수의 양극층(100)을 포함할 수 있다. 일 예로서, 복수의 양극층(100)은 내부에 복수의 기공(120)을 구비하는 다공성 구조로서 납작한 평판(plate) 형상을 구비할 수 있다. 또한, 복수의 양극층(100)은 양극 활물질(cathode active material; 110)을 포함할 수 있다. 일 예로서, 양극 활물질(110)은 Li-함유 산화물을 포함할 수 있다. 상기 Li-함유 산화물은 Li과 전이금속을 포함하는 산화물일 수 있다. 상기 Li-함유 산화물은, 예를 들어, LiMO2 (M = metal)일 수 있고, 여기서, M은 Co, Ni, Mn 중 어느 하나이거나 둘 이상의 조합일 수 있다. 구체적인 일례로, 상기 LiMO2는 LiCoO2일 수 있다. 양극 활물질(110)은 양극 조성의 세라믹을 포함할 수 있고, 다결정(polycrystal)이거나 단결정(single crystal)일 수 있다. 그러나, 여기서 제시한 양극 활물질의 구체적인 재료는 예시적인 것이고, 그 밖에 다른 양극 활물질들이 사용될 수 있다.
일 실시예에 따른 양극층(100)이 양극 활물질(110)을 포함하는 경우, 양극층(100)에 포함된 양극 활물질(110)은 복수의 기공(120)을 사이에 두고 분포될 수 있다. 이때, 양극층(100)의 전체 체적에 대한 복수의 기공(120)의 체적 비율은 12vol%이상 30vol%이하일 수 있으며, 양극 활물질(110)의 체적 비율은 77vol%이상 80vol%이하일 수 있다. 양극층(100)에 포함된 양극 활물질(110) 및 복수의 기공(120)의 비율은 양극 활물질(110)에 대한 소결(sintering) 과정에서 소결 온도 및 소결 시간에 따라 결정될 수 있다. 양극층(100)에 포함된 양극 활물질(110) 및 복수의 기공(120)의 비율과 관련된 사항은 도 3a 내지 도 4c를 참조하여 후술한다.
제1 집전체층(150)은 양극 집전체(cathode current collector)일 수 있다. 또한, 제1 집전체층(150)은 평판(plate) 형상을 구비할 수 있으며, 이 경우, 집전체 평판(current collecting plate)이라고 할 수 있다. 제1 집전체층(150)은, 예를 들어, Cu, Au, Pt, Ag, Zn, Al, Mg, Ti, Fe, Co, Ni, Ge, In, Pd 등으로 구성된 도전성 재료 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 제1 집전체층(150)은 금속층일 수 있지만, 금속이 아닌 다른 도전성 물질로 구성된 층일 수도 있다.
상술한 복수의 양극층(100)은 제1 집전체층(150)상에 돌출되도록 배치되어 제1 집전체층(150)과 전기적으로 연결될 수 있다. 일 예로서, 도 2에 도시된 바와 같이, 복수의 양극층(100)은 평판 형상의 제1 집전체층(150)의 일면에 수직하게 배치될 수 있다. 이때, 각각의 양극층(100)은 폭(두께)(W) 및 이보다 큰 길이(L)를 가질 수 있다. 예를 들어, 각각의 양극층(100)는 X축 방향으로 두께(W)를 가질 수 있고, 이에 수직한 Y축 방향으로 길이(L)를 가질 수 있다. 각각의 양극층(100)는 두께 방향(ex, X축 방향) 및 길이 방향(ex, Y축 방향)에 수직한 방향, 즉, 제1 집전체층(150)에 수직한 방향으로 높이(H)를 가질 수 있다. 다시 말해, 양극층(100)의 Z축 방향으로의 길이가 높이(H)일 수 있다. 높이(H)는 두께(W)보다 클 수 있고, 길이(L)보다 작을 수 있다. 여기서, 두께(W) 대비 높이(H)의 비는 높이 방향 종횡비(aspect ratio)(AR)라고 할 수 있고, 두께(W) 대비 길이(L)의 비는 길이 방향 종횡비(AR)라고 할 수 있다.
또한, 평판 형상을 구비하는 양극층(100)은 예를 들어 상대적으로 넓은 면적을 갖는 2개의 서로 대향하는 제 1 측면(101)과 제 2 측면(102), 및 제 1 측면(101)과 제 2 측면(102) 사이에서 연장되며 제 1 측면(101)과 제 2 측면(102)보다 작은 면적을 갖는 서로 대향하는 제 3 측면(103)과 제 4 측면(104)을 가질 수 있다. 이때, 인접한 2개의 양극층(100)은 제 1 측면(101)과 제 2 측면(102)이 서로 마주보도록 배열될 수 있다.
복수의 양극층(100)는 두께 방향(X축 방향)으로 제1 간격(D1)을 구비한 채 상호 이격하도록 배열될 수 있다. 따라서, 두께 방향(X축 방향)으로 양극층(100) 사이에 빈 공간이 존재할 수 있다. 일 예로서, 복수의 양극층(100) 각각은 약 30㎛ 이상 약 50㎛ 이하의 두께(W)를 가질 수 있다. 높이(H)는 두께(W)보다 클 수 있다. 두께(W) 대비 높이(H)의 비, 즉, 높이 방향 종횡비(AR)는 약 3 이상 또는 약 10 이상일 수 있다. 길이(L)는 높이(H)보다 클 수 있다. 구체적인 예로, 복수의 양극층(100) 각각의 높이(H)는 약 90㎛ 이상 약 500㎛ 이하일 수 있다. 복수의 양극층(100) 각각의 길이(L)는 약 70㎛ 이상 약 1200㎛ 이하일 수 있다. 그러나 여기서 제시한 두께(W), 높이(H), 길이(L)의 구체적인 수치 범위는 예시적인 것이고, 경우에 따라, 달리질 수 있다. 예컨대, 두께(W)은 50㎛ 보다 클 수 있고, 높이(H)는 500㎛ 보다 클 수 있으며, 길이(L)는 1200㎛ 보다 커질 수 있다. 한편, 복수의 양극층(100)의 두께 방향으로의 제1 간격(D1)은 양극층(100)의 두께(W)의 약 50% 이상에 해당하는 거리를 가질 수 있다. 구체적인 예로, 간격(제1 간격)(D1)은 약 15∼50㎛ 또는 약 30∼50㎛ 정도일 수 있다. 그러나 여기서 제시한 제1 간격(D1)의 수치 범위는 예시적인 것이고 달리질 수 있다. 예컨대, 제1 간격(D1)은 50㎛ 보다 클 수 있다.
상술한 바와 같이, 복수의 양극층(100)이 두께 방향으로 상호 이격되도록 배열되고, 복수의 양극층(100) 상호간에 빈 공간이 존재하기 때문에, 복수의 양극층(100) 상에 후술하게 될 전해질층(300)을 다양한 방법으로 용이하게 형성할 수 있다.
다시 도 1a 및 도 1b를 참조하면, 전해질층(300)은 복수의 양극층(100) 및 제1 집전체층(150)에 배치될 수 있다. 일 예로서, 전해질층(300)은 복수의 양극층(100) 및 제1 집전체층(150)상에 배치될 수 있는 제1 전해질막(310) 및 양극층(100)의 포함된 기공(120)에 배치될 수 있는 제2 전해질막(320)을 포함할 수 있다.
제1 전해질막(310)은 복수의 양극층(100)의 형태를 따라서 구불구불한 형태, 예를 들어, 복수의 제1 양극층(100)의 적어도 제1 측면(101)과 제2 측면(102)에 각각 배치되고, 복수의 제1 양극층(100)의 두께 방향을 따라 복수의 제1 양극층(100) 사이로 연장된 구조를 가질 수 있다. 다만, 본 개시가 이에 제한되는 것은 아니며, 제1 전해질막(310)은 복수의 양극층(100)의 제3 측면(103) 및 제4 측면(104)에 배치될 수도 있다.
제2 전해질막(320)은 양극층(100)의 내부에 포함된 복수의 기공(120)에 배치될 수 있다. 일 예로서, 제2 전해질막(320)은 제1 전해질막(310)과 동일한 공정에 의해 동일한 물질을 포함하도록 형성될 수 있다. 이에 따라, 제2 전해질막(320)은 양극층(100) 내부의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다. 이와 관련된 사항은 도 3a 내지 도 5를 참조하여 후술한다.
또한, 전해질층(300)은 고체 전해질을 포함할 수 있다. 예를 들어, 전해질층(300)은 Li3PO4, Li3PO4 - xNx, LiBO2 - xNx, Li3PO4Nx, LiBO2Nx, Li4SiO4-Li3PO4, Li4SiO4-Li3VO4, Li7La3Zr2O12 (LLZO) 등과 같은 고체 전해질을 포함할 수 있다. 또한, 전해질층(300)은 고분자(폴리머) 전해질을 포함할 수 있다. 그 밖에도 전해질층(300)의 물질 및 형태는 다양하게 변화될 수 있다.
제2 전극구조체(E2)는 음극층(200)과 음극층(200)에 전기적으로 연결되는 제2 집전체층(250)을 포함할 수 있다. 일 실시예에 따른 음극층(200)는 음극 활물질을 포함할 수 있으며, 제2 집전체층(250)은 음극 집전체층일 수 있다. 일 예로서, 음극층(200)에 포함된 음극 활물질은, 예를 들어, Li 금속을 포함하거나, 탄소계 물질, 실리콘계 물질 또는 산화물을 포함할 수도 있다. 또한, 음극 집전체층은, 예를 들어, Cu, Au, Pt, Ag, Zn, Al, Mg, Ti, Fe, Co, Ni, Ge, In, Pd 등으로 구성된 도전성 재료 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 다만, 상기 음극 활물질 및 음극 집전체층의 구체적인 물질이 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 일 실시예에 따른 제2 집전체층(250)은 제1 집전체층(150)에 대향하여 배치될 수 있다. 음극층(200)은 제2 집전체층(250)에 전기적으로 접촉하면서 복수의 양극층(100)의 형태를 따라서 구불구불한 형태, 예를 들어, 복수의 양극층(100)의 적어도 제1 측면(101)과 제2 측면(102) 상에 각각 배치되고, 복수의 제1 양극층(100)의 두께 방향을 따라 복수의 제1 양극층(100) 사이로 연장된 구조를 가질 수 있다. 이때, 음극층(200)에서 복수의 양극층(100) 사이로 연장된 부분은 플레이트 형상을 가질 수 있다. 따라서, 음극층(200)에서 복수의 양극층(100) 사이로 연장된 부분은 "복수의 음극층 플레이트"라고 할 수 있다. 이 경우, 복수의 양극층(100)와 복수의 음극층 플레이트는 교대로 배치된다고 할 수 있다. 이때, 양극층(100)과 음극층(200) 사이에 제1 전해질막(310) 이 배치될 수 있으며, 제2 전해질막(320)은 양극층(100) 사이에 배치될 수 있다.
상술한 바와 같이, 제1 집전체층(150) 상에 이와 수직한(혹은, 실질적으로 수직한) 복수의 양극층(100)를 구비시킨 3차원 구조의 제1 전극구조체(E1)와 음극층(200) 및 제2 집전체층(250)을 구비시킨 제2 전극구조체(E2)를 구비하는 이차전지(10)를 마련할 경우, 2차원적인(즉, 평면형 구조의) 전극구조체를 구비하는 이차전지와 비교하여, 이차전지(10)의 용량 및 에너지 밀도를 크게 높일 수 있다. 3차원 전극구조체는 평면형(planar type) 전극구조체와 비교하여 높은 활물질 부피분율 및 넓은 반응 면적을 확보할 수 있기 때문에, 전지(이차전지)의 에너지 밀도 및 율특성 향상에 유리할 수 있다.
다만, 이차전지(10)의 용량을 증가시키기 위해 양극층(100)에 포함된 양극 활물질을 고밀도로 소결시키는 경우, 양극층의 이온전도도가 하강하여 이차전지(10)의 에너지 밀도 및 율특성을 저하시킬 수 있다. 이하에서는 양극층(100)의 내부에 제2 전해질막(320)을 배치시켜 양극층(100) 내부의 이온 전도도를 향상시킬 수 있는 이차전지(10)에 대해 보다 상세하게 검토한다.
도 3a는 비교예에 따른 제1 전극 구조체에 전해질층이 형성된 SEM이미지이다. 도 3b는 도 3a의 SEM이미지의 확대도이다. 도 3c는 비교예에 따른 전해질층이 형성된 양극층의 개략도이다. 도 3d는 비교예에 따른 이차전지의 전압과 비용량의 변화를 나타내는 그래프이다. 도 4a는 일 실시예에 따른 제1 전극 구조체에 전해질층이 형성된 SEM이미지이다. 도 4b는 도 4a의 SEM이미지의 확대도이다. 도 4c는 일 실시예에 따른 전해질층이 형성된 양극층의 개략도이다. 도 4d는 일 실시예에 따른 이차전지의 전압과 비용량의 변화를 나타내는 그래프이다. 도 5는 일 실시예에 따른 양극층의 두께 변화에 따른 에너지 밀도(energy density)의 변화를 보여주는 그래프이다.
비교예에 따른 양극층(100-1)은, 활물질 슬러리(active material slurry)를 건조시켜 활물질 시트(active material sheet)를 형성하고, 소결(sintering) 공정을 통해 활물질 시트에 포함된 양극 활물질(110-1)을 소결시킴으로써 형성될 수 있다. 비교예에 따른 도 3a 내지 도 3b에 도시된 양극층(100-1)은 양극 활물질(110-1)이 96vol% 함유된 고밀도 구조로서, 이때 양극 활물질(110-1)은 1025도에서 2시간 동안 소결될 수 있다. 양극 활물질(110-1)이 소결된 양극층(100-1) 상에는 스핀 코팅(spin coating) 방식 또는 딥(dip) 코팅 방식에 의해 전해질층(300-1)이 코팅될 수 있다.
도 3c를 참조하면, 비교예에 따른 양극층(100-1)의 내부에는 양극 활물질(110-1)이 치밀하게 배치될 수 있다. 이때, 양극 활물질(110-1)이 치밀하게 배치된 양극층(100-1) 상에 코팅된 전해질층(300-1)은 양극층(100-1)의 내부로 침투할 수 없다. 따라서, 상대적으로 이온 전도성이 우수하지 않은 양극 활물질(110-1)만을 포함하는 양극층(100-1)의 내부로 금속 이온, 예를 들어 리튬 이온의 전도성이 양호하게 이루어지지 않을 수 있다. 이러한 특성은 양극층(100-1)의 두께(W)가 두꺼울수록 더욱 명확하게 나타난다. 도 3d에 도시된 바와 같이, 양극층(100-1)의 두께(W)가 20μm에서 60μm까지 증가됨에 따라 이차전지의 비용량이 비교적 선형적으로 감소되는 것을 확인할 수 있다.
반면, 일 실시예에 따른 도 4a 내지 도 4b에 도시된 양극층(100)은 양극 활물질(110)이 88vol% 함유된 저밀도 구조로서, 이때 양극 활물질(110)은 1025도에서 10분 동안 소결될 수 있다. 양극 활물질(110)이 소결된 양극층(100) 상에는 스핀 코팅(spin coating) 방식 또는 딥(dip) 코팅 방식에 의해 전해질층(300)이 코팅될 수 있다.
도 4c를 참조하면, 일 실시예에 따른 양극층(100)의 내부에는 양극 활물질(110)이 기공(120)을 사이에 두고 분포될 수 있다. 이때, 양극층(100) 상에 코팅된 전해질층(300)은 양극층(100)의 외부를 둘러싸는 제1 전해질막(310)과 양극층(100)의 내부로 침투하여 기공(120)에 배치되는 제2 전해질막(320)을 포함할 수 있다. 따라서, 제2 전해질막(320)이 내부에 포함된 양극층(100)의 내부로 금속 이온, 예를 들어 리튬 이온의 전도성이 양호하게 이루어질 수 있다. 이러한 특성은 양극층(100)의 두께(W)가 두꺼울수록 더욱 명확하게 나타난다. 도 4d에 도시된 바와 같이, 양극층(100)의 두께(W)가 20μm에서 60μm까지 증가되는 경우, 도 3d에 도시된 비교예와 달리 양극층(100)의 두께(W)가 20μm에서 40μm까지 증가되는 과정에서 이차전지의 비용량이 거의 감소되지 않는 반면, 임계치를 벗어나는 60μm 에 이르러 이차전지의 비용량이 급격하게 감소되는 것을 확인할 수 있다.
도 5를 참조하면, 비교예와 일 실시예에 따른 양극층(100-1, 100)의 두께 변화에 따른 이차 전지의 에너지 밀도(energy density)의 변화를 도시하고 있다. 비교예와 일 실시예에 따른 양극층(100-1, 100)의 두께(W)가 얇은 경우, 예를 들어 두께(W)가 20μm에서 비교예의 양극층(100-1)의 이온전도도와 일 실시예에 따른 양극층(100)의 이온전도도에 큰 차이가 없을 수 있다. 반면, 비교예의 양극층(100-1)에는 일 실시예에 따른 양극층(100) 보다 양극 활물질(110-1)이 고밀도로 집적될 수 있으므로, 비교예의 이차전지에서 에너지 밀도가 더 높게 나타난다.
다음으로, 비교예와 일 실시예에 따른 양극층(100-1, 100)의 두께(W)가 증가하는 경우, 예를 들어 두께(W)가 30μm 이상 50μm 이하에서 비교예의 양극층(100-1)의 이온전도도는 일 실시예에 따른 양극층(100)의 이온전도도 보다 크게 저하될 수 있다. 이는, 일 실시예에 따른 양극층(100)의 내부에 배치된 제2 전해질막(320)에 의한 것이다. 양극층(100-1, 100)의 두께(W)가 30μm 이상 50μm 이하인 경우에도, 비교예의 양극층(100-1)에는 일 실시예에 따른 양극층(100) 보다 양극 활물질(110-1)이 고밀도로 집적될 수 있으나, 비교예와 일 실시예에 다른 양극층(100, 100-1)의 이온 전도도의 차이에 의해 일 실시예에 따른 이차전지에서 에너지 밀도가 더 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 이차전지(10)의 에너지 밀도를 증가시키기 위해 양극층(100)의 두께(W)를 소정의 범위, 예를 들어 30μm 이상 50μm 까지 증가시키는 경우, 양극층(100)에 내부에 포함된 기공(120)에 제2 전해질막(320)을 형성함으로써 양극층(100) 내부의 이온 전도도를 향상시켜 이차전지(10)의 에너지 밀도를 향상시킬 수 있음을 알 수 있다.
도 6은 다른 실시예에 따른 것으로, 적층형 이차전지를 보여주는 단면도이다.
도 6을 참조하면, 도 1을 참조하여 설명한 전지셀과 등가한 복수의 전지셀(11, 12, 13)이 적층되어 적층형 이차전지를 구성할 수 있다. 여기서는, 복수의 전지셀(11, 12, 13)이 제1 전지셀(11), 제2 전지셀(12), 제3 전지셀(13)을 포함하는 경우를 도시하였지만, 전지셀의 개수는 달라질 수 있다. 제1 전지셀(11)은 도 1의 구조와 동일한 구조를 가질 수 있다. 제2 전지셀(12)은 도 1의 구조와 동일한 구조를 갖되 상하가 뒤집힌 역구조를 가질 수 있다. 제3 전지셀(13)은 도 1의 구조와 동일한 구조를 가질 수 있다. 따라서, 복수의 전지셀(11, 12, 13)은 동일한 극성의 집전체들이 서로 접촉하도록(마주하도록) 적층되었다고 할 수 있다. 다시 말해, 제1 전지셀(11)의 양극 집전체층을 제1 양극 집전체층(151)이라 하고 음극 집전체층을 제1 음극 집전체층(251)이라 하며, 제2 전지셀(12)의 양극 집전체층을 제2 양극 집전체층(152)이라 하고 음극 집전체층을 제2 음극 집전체층(252)이라 하면, 제1 양극 집전체층(151)과 제2 양극 집전체층(152)이 서로 접촉하도록(마주하도록) 배치될 수 있다. 또한, 제2 전지셀(13)의 양극 집전체층을 제3 양극 집전체층(153)이라 하고 음극 집전체층을 제3 음극 집전체층(253)이라 하면, 제2 음극 집전체층(252)과 제3 음극 집전체층(253)이 서로 접촉하도록(마주하도록) 배치될 수 있다. 따라서, 홀수 번째 전지셀(11, 13)과 짝수 번째 전지셀(12)은 서로에 대해 역구조를 가질 수 있다. 양극 집전체층들(151, 152, 153)은 전기적으로 서로 연결될 수 있고, 음극 집전체층들(251, 252, 253)은 전기적으로 서로 연결될 수 있다. 또한, 서로 접촉된 두 개의 집전체층(ex, 151, 152)은 일체화된 하나의 층으로 구성될 수도 있다. 이와 같이, 복수의 전지셀(11, 12, 13)을 적층하여 적층형 이차전지를 구성할 경우, 단위 면적당 전지 용량을 크게 증가시킬 수 있다.
도 7a 내지 도 7f는 일 실시예에 따른 이차전지의 제조방법을 각 단계에 따라 도시한 도면이다.
도 7a를 참조하면, 제1 집전체층(150) 상에 내부에 복수의 기공(120)을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형태를 구비하는 복수의 양극층(100)을 배열시켜 제1 전극 구조체(E1)를 형성할 수 있다. 일 예로서, 제1 전극 구조체(E1)는 도 2를 참조하여 설명한 전극구조체에 대응되는 구조로서, 양극층(100)은 활물질 슬러리(active material slurry)를 건조시켜 활물질 시트(active material sheet)를 형성하고, 소결(sintering) 공정을 통해 활물질 시트에 포함된 양극 활물질(110)을 소결시킴으로써 형성될 수 있다. 이때, 활물질 슬러리는, 예를 들어, 양극 활물질 재료(분말), 바인더(binder), 분산제(dispersing agent), 가소제(plasticizer) 등을 용매(solvent)와 혼합하여 제조할 수 있다. 이때, 볼밀(ball mill)과 같은 분쇄기 또는 혼합장치를 사용할 수 있다. 또한, 양극 활물질(110)은 1025도에서 10분 동안 소결될 수 있으며, 이에 따라 양극층(100)의 내부에 포함된 기공(120)이 12vol%이상 30vol%이하 함유되고, 양극 활물질(110)이 70vol%이상 88vol%이하 함유된 저밀도 구조로 형성될 수 있다.
다음으로 도 7b 및 도 7c를 참조하면, 제1 전극구조체(E1) 상에 전해질을 포함하는 용액(즉, 전해질 용액)(301)을 도포한 후, 스핀 공정을 통해, 전해질층(300)을 형성할 수 있다. 상기 전해질은 고체 전해질일 수 있고, 상기 전해질 용액(301)은 일종의 졸(sol) 형태일 수 있다. 3차원 전극구조체(ES1)는 폭 방향 및 길이 방향으로 복수의 양극층(100) 사이가 개방된 개방형 구조를 갖기 때문에, 스핀 코팅에 의한 전해질층(300)의 형성이 용이하게 이루어질 수 있다. 상술한 전해질층(300)은 복수의 양극층(100)상에 배치되는 제1 전해질막(310)과 양극층(100)의 내부에 포함된 기공(120)에 배치되는 제2 전해질막(320)을 포함할 수 있다.
여기서는, 스핀 코팅 방식으로 전해질층(300)을 형성하는 방법을 주로 설명하였지만, 스핀 코팅이 아닌 딥(dip) 코팅 방식을 사용할 수 있다. 또는, ALD(atomic layer deposition), CVD(chemical vapor deposition), PVD(physical vapor deposition) 등 증착 방식을 이용해서 전해질층(300)을 형성할 수도 있다. 또한, LBL(layer by layer) 방식을 이용해서, 여러 번에 걸쳐서 전해질층(300)을 형성할 수도 있다.
다음으로, 도 7d 내지 도 7f를 참조하면, 일 실시예에 따른 전해질층(300) 상에 음극 활물질을 포함하는 음극층(200) 및 제2 집전체층(250)을 순차로 형성함으로써, 일 실시예에 따른 이차전지(10)를 제조할 수 있다. 일 예로서, 음극층(200)에 포함된 음극 활물질은, 예를 들어, Li 금속을 포함하거나, 탄소계 물질, 실리콘계 물질 또는 산화물을 포함할 수도 있다. 또한, 제2 집전체층(250)은, 예를 들어, Cu, Au, Pt, Ag, Zn, Al, Mg, Ti, Fe, Co, Ni, Ge, In, Pd 등으로 구성된 도전성 재료 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 일 예로서, 음극층(200)은 음극 활물질이 전해질층(300)상에 도포됨으로써 형성될 수 있다. 또한, 제2 집전체층(250)은 제1 집전체층(150)에 대향하도록 형성될 수 있다. 상기 이차전지(10)는, 예컨대, 리튬(Li) 이차전지일 수 있지만, 이에 한정되지 않고 이차전지의 종류는 다양하게 변화될 수 있다.
상술한 이차 전지 및 이를 제조하는 방법은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상적 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.
10: 이차전지
100: 양극층
120: 기공
150: 제1 집전체층
200: 음극층
250: 제2 집전체층
300: 전해질층

Claims (20)

  1. 내부에 복수의 기공을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형상을 구비하며, 일 방향을 따라 상호 이격하도록 배열되는 복수의 양극층;
    상기 복수의 양극층의 외부 표면을 둘러싸는 제1 전해질막과 상기 기공에 배치되는 제2 전해질막을 구비하는 전해질층; 및
    상기 제1 전해질막을 둘러싸는 음극층을 포함하는,
    이차 전지.
  2. 제1 항에 있어서
    상기 양극층의 전체 체적에 대한 상기 복수의 기공의 체적의 비율이 12vol%이상 30vol%이하인,
    이차 전지.
  3. 제2 항에 있어서
    상기 양극층의 두께 대비 높이의 비에 대한 높이 방향 종횡비(aspect ratio)는 3 이상 10 이하인,
    이차 전지.
  4. 제2 항에 있어서
    상기 양극층의 두께는 30μm이상 50μm이하인,
    이차 전지.
  5. 제1 항에 있어서,
    각각의 평판 형태의 상기 양극층은 서로 대향하는 제 1 표면과 제 2 표면, 및 상기 제 1 표면과 제 2 표면 사이에 연장되며 상기 제 1 표면과 제 2 표면보다 작은 면적을 갖는 서로 대향하는 제 3 표면과 제 4 표면을 포함하며,
    서로 인접한 2개의 상기 양극층의 제 1 표면과 제 2 표면이 서로 마주보도록 상기 복수의 양극층이 배열되는
    이차 전지.
  6. 제5 항에 있어서,
    상기 제1 전해질막 및 상기 음극층은 각각의 상기 양극층의 적어도 제 1 표면과 제 2 표면에 각각 배치되어 있는
    이차 전지
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극층의 일부에 접촉하도록, 상기 양극층의 일 단부에 대향하여 배치되는 양극 집전체층; 및
    상기 음극층의 일부에 접촉하며, 상기 양극 집전체층에 대향하여 배치되는 음극 집전체층;을 더 포함하는,
    이차 전지.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 복수의 양극층, 상기 전해질층, 상기 음극층, 상기 양극 집전체층 및 상기 음극 집전체층은 전지셀을 구성하고, 상기 전지셀 복수 개가 적층된 구조를 구비하는,
    이차 전지.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극층은 양극 활물질을 포함하는 소결체인,
    이차 전지.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 양극 활물질은 리튬 전이금속 산화물인,
    이차 전지.
  11. 제 6 항에 있어서,
    상기 제1 전해질 막은 상기 일 방향에 따른 상기 복수의 양극층 사이로 연장되도록 구비된,
    이차 전지.
  12. 제 6 항에 있어서,
    상기 음극층은 상기 일 방향에 따른 상기 복수의 양극층 사이로 연장되도록 구비된
    이차 전지,
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 복수의 양극층의 상호 간의 이격 간격은 상기 양극층의 두께의 50% 이상인,
    이차 전지.
  14. 제 1 내지 13항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 이차 전지는 리튬 이차전지인
    이차전지.
  15. 내부에 복수의 기공을 구비하는 다공성 구조로서, 납작한 평판 형태를 구비하는 복수의 양극층을, 양극 집전체층 상에 일 방향을 따라 상호 이격하도록 배열하는 단계; 및
    상기 복수의 양극층의 상부에 전해질층을 코팅하는 단계; 를 포함하는,
    이차 전지의 제조 방법.
  16. 제15 항에 있어서
    상기 양극층의 전체 체적에 대한 상기 복수의 기공의 체적의 비율이 12vol%이상 30vol%이하인,
    이차 전지의 제조 방법.
  17. 제16 항에 있어서
    상기 양극층의 두께는 30μm이상 50μm이하인,
    이차 전지의 제조 방법.
  18. 제15 항에 있어서
    상기 전해질층은 상기 양극층의 외부 표면을 둘러싸는 제1 전해질막과 상기 기공에 배치되는 제2 전해질막을 구비하는,
    이차 전지의 제조 방법.
  19. 제15 항에 있어서
    상기 전해질층은 스핀 코팅(spin coating) 또는 딥 코팅(dip coating) 방식에 의해 상기 복수의 양극층의 상부에 코팅되는,
    이차 전지의 제조 방법.
  20. 제 15 항에 있어서,
    상기 양극층은 양극 활물질을 포함하는 소결체인,
    이차 전지의 제조 방법.
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