KR20180101577A - 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트 - Google Patents
제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트로서, 여기서 제1 층 및 제2 층은 서로 상당한 표면적에 걸쳐 결합되어 있고, 제2 층 내 연속 필라멘트 섬유는 적어도 3개의 섬유 방향으로 배향되어 있으며, 여기서 3개의 섬유 방향은 제1 층에 평행하게 배향된 평면 내에 있고, 제2 층의 열팽창 계수가 실질적으로 제1 층의 열팽창 계수에 상응하도록 섬유 함량이 조정되어 있는 라미네이트에 관한 것이다.
Description
본 발명은 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트로서, 여기서 제1 층 및 제2 층은 서로 상당한 표면적에 걸쳐 바람직하게는 밀착하여 결합되어 있는 라미네이트에 기초한다.
상당한 표면적에 걸쳐 서로 결합된, 제1 재료, 특히 금속, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층을 갖는 라미네이트는, 동일한 강도 및/또는 강성을 위해 동일한 질량을 갖는 성분의 실현을 가능하게 하기 위해, 예로서 금속 성분에 대한 대체물로서 사용된다.
더 얇은 시트 금속부의 이용을 통해서만 달성되는 중량 감소는 결과로 나오는 안정성 감소라는 단점을 갖는데, 왜냐하면 얇은 금속 시트는 벽 두께가 얇아서, 좌굴을 견디는 데에 필요한 강성에 관해서는 경계이기 때문이다. 예로서, 전체가 강철인 외피(all-steel skin) 사용시에 좌굴을 방지하는 데에 필요한 최소 두께는 0.5∼0.8 mm이고, 전체가 알루미늄인 외피 사용시에는 0.8∼1.2 mm이다. 좌굴 위험이 있는 영역에서 시트 금속 두께를 더 감소시키기 위해서는, 따라서 예로서 시트 금속을 섬유 보강 중합체 재료에 결합시켜 실현될 수 있는 국소 보강 시스템을 사용하는 것을 권할 만하다.
시트 금속부를 섬유 보강 중합체 재료로 보강시, 열 팽창 차이는 불리하다. 섬유 보강 중합체 재료의 경우의 다른 인자는, 이것이 섬유의 배향으로부터 나오는 이방성 특성을 갖는다는 것이며, 열 팽창이 일어날 때, 이것이 섬유 방향을 따른 재료의 팽창을 섬유 방향과 수직일 때와는 상이하게 한다. 복수의 방향으로 배향된 섬유를 포함하는 공지된 섬유 보강 플라스틱에서, 섬유 방향과 그에 수직인 방향을 따른 상이한 열 팽창 계수는, 온도 차이가 생길 때에는, 열 응력에 노출시 하나의 섬유 방향만을 갖는 개별 층의 자유로운 변형과는 상이한 변형 현상을 초래한다. 복합체에서는, 재료간 결합은 일반적으로 상기 개별 층의 열 팽창의 자유로운 전개를 허용하지 않으며, 내부 열 응력이 생성된다. 내부 열 응역은 여기서 복합체의 사용 온도가 보통 응력이 없는 이의 제조 온도와 상이할 때마다 존재할 수 있다. 내부 열 응력은 특히, 복합체의 구조 및 외부 저장 조건에 따라, 허용할 수 없이 큰 왜곡의 원인이 될 수 있다.
상이한 재료의 상이한 열 팽창은 자동차의 차체 구성요소에서 특히 문제가 되는데, 왜냐하면 페인팅 공정의 완료 전에도, 이것이 200℃까지의 고온에 노출되고, 120K까지의 온도 차이가 또한 정상 작동 중에 생길 수 있기 때문이다. 열 팽창의 차이는 내부 응력을 발생시키고, 이것이 라미네이트의 실패 및/또는 왜곡을 일으킬 수 있으며, 이것은 허용 불가능한 변형 현상 또는 표면에의 가시적인 영향을 가져온다.
DE-A 10 2006 058 601은 금속 베이스 및 섬유-플라스틱 복합체로 제조된 보강부를 갖는 섀시부 및 차체부를 개시한다. 접착제가 금속 베이스에 섬유-플라스틱 복합체를 고정시킨다. 비교적 큰 층 두께에 적용될 수 있어서 매우 작은 층 두께만을 갖는 접착제보다 더욱 유연하게 반응하는 낮은 탄성율을 갖는 접착제를 사용하여, 상이한 열 팽창을 보상한다.
DE-A 10 2010 014 541은 자동차의 외피용 외부 클래딩부에 관한 것으로서, 여기서 외부 클래딩부는, 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 하위 구조부가 적어도 어느 정도까지 내측에 부착된, 표면적이 큰 시트 금속부이다. 여기서는 하위 구조부 및 시트 금속부 사이에 부분적인 결합만이 있다. 시트 금속부의 변형을 흡수하기 위해 플라스틱 하위 구조부에 중단부(interruption)가 있다.
DE-A 38 18 478은 금속층 및 섬유 보강 폴리프로필렌층으로 제조된 복합 재료를 개시하는데, 여기서는 열 팽창이 금속의 열 팽창에 상응하도록, 섬유 보강 폴리프로필렌층 내 섬유 함량과 폴리프로필렌의 가교 정도가 조정된다. 폴리프로필렌은 가교되어 있으므로, 중합체 재료는 재활용성이 부족하다는 단점이 있다. 또한, 폴리프로필렌은 자동차 차체에 사용하기에는 특히 적절하지 않은데, 왜냐하면 폴리프로필렌은 페인팅 공정에서 생기는 온도에서는 치수적으로 안정하기 않기 때문이다. 다른 단점은, DE-A 38 18 478에 개시된, 랜덤 섬유 매트를 갖는 섬유 보강 폴리프로필렌층이 비교적 낮은 강성을 갖는다는 것이다.
본 발명의 목적은 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 제조된, 종래 기술로부터 공지된 단점을 갖지 않는 라미네이트를 제공하는 것이다.
상기 목적은 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트로서, 여기서 제1 층 및 제2 층은 서로 상당한 표면적에 걸쳐 바람직하게는 밀착하여 결합되어 있고, 제2 층 내 연속 필라멘트 섬유는 적어도 3개의 섬유 방향으로 배향되어 있으며, 여기서 3개의 섬유 방향은 제1 층에 평행하게 배향된 평면 내에 있고, 제2 층의 열팽창 계수가 실질적으로 제1 층의 열팽창 계수에 상응하도록 섬유 함량이 조정되어 있는 라미네이트를 통해 달성된다.
연속 필라멘트 섬유는 적어도 3개의 섬유 방향으로 배향되도록 정렬되기 때문에, 이것이 제1 층의 보강에 사용될 수 있도록 제2 층의 고강성을 얻을 수 있고, 특히 제1 층의 재료만으로 제조된 성분과 비교하여 감소된 질량을 달성할 수 있다. 놀랍게도, 제1 층에 평행한 평면에 있는 섬유 방향이 단 3개인 경우에도, 특히 섬유가 놓이는 평면에서 열 팽창에 관한 본 발명의 목적을 위해, 준등방성 특성을 달성할 수 있음도 밝혀졌다.
준등방성 특성의 달성을 위한 특별한 요건은, 서로에 대해 회전하는 섬유간 각도가 각각의 경우 동일한 것이다. 3개의 섬유 방향의 경우, 이는 다른 것에 대한 섬유 방향 각각의 회전 각도가 60°임을 의미한다. 상응하여, 4개의 섬유 방향이 존재할 경우, 다른 것에 대한 섬유 각각의 회전 각도는 45°이다. 섬유 방향의 수는 필요에 따라 선택할 수 있지만, 제2 층의 두께를 작게 유지하여 이에 따라 기술적으로 권할 만한 범위 내로 유지하기 위해서는, 가능한 한 섬유 방향의 수를 작게 유지하는 것이, 특히 3 또는 4 개의 섬유 방향을 이용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 목적을 위해, 연속 필라멘트 섬유는 연속 제조되고 추가의 가공 동안 한정된 길이로 짧아지는 필라멘트로 이해되어야 하며; 그러나 이들의 길이는 장섬유의 길이보다 실질적으로 크다. 긴 유리 섬유 펠릿은 통상적으로 5 mm 내지 25 mm의 길이를 갖는 섬유를 포함한다. 연속 필라멘트 섬유의 길이는 한편으로는 성분의 치수로부터 생기는 제한을 받을 수 있다. 다른 한편, 상기 길이는 랜덤 섬유 매트가 사용되는 경우(약 5 cm)에서와 같이, 반제품으로부터 생기는 제한을 받을 수 있다. 섬유의 길이가 성분 및 각각 반제품의 치수에 실질적으로 상응하도록, 성분 및 각각 반제품에 의해 허용되는 가장 큰 가능한 길이를 선택할 수 있다.
제1 층에 평행한 평면에서 준등방성 특성을 얻기 위해서는, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 양이 다른 섬유 방향에서의 섬유의 양과 5 부피% 미만으로 상이한 것이 바람직하다. 섬유 방향 각각에서의 섬유간 상응하게 작은 차이에 의해, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 특성은 섬유가 놓이는 평면에서 각각의 방향에서 실질적으로 동일하다. 여기서, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 양이 다른 섬유 방향에서의 섬유의 양과 2 부피% 미만으로 상이한 것, 그리고 특히 섬유 방향 각각에서의 섬유의 양이 다른 섬유 방향에서의 섬유의 양과 1 부피% 미만으로 상이한 것이 추가로 바람직하다. 섬유 방향 각각에서의 섬유의 양은 동일한 것이 매우 특히 바람직하다.
제1 층에 평행한 평면에서 준등방성 특성을 얻기 위해서는, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 5° 미만으로 상이한 것이 바람직하다. 섬유 방향 각각에서의 배향의 상응하게 작은 편차에 의해, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 특성은 섬유가 놓이는 평면에서 각각의 방향에서 실질적으로 동일하다. 여기서는, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 2° 미만으로 상이한 것, 및 특히 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 1° 미만으로 상이한 것이 추가로 바람직하다. 모든 3개의 섬유 방향간에 동일한 각도를 달성하는 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 매우 특히 바람직하다.
연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체 중 총 섬유 함량은 사용되는 섬유의 성질 및 제1 층의 재료에 따라 달라진다. 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 총 섬유 함량은 바람직하게는 1∼70 부피% 범위, 특히 15∼65 부피% 범위이다. 총 섬유 함량은 매우 특히 바람직하게는 35∼55 부피% 범위이다. 여기서 총 섬유 함량은, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 열팽창 계수가 제1 층의 재료의 팽창 계수에 상응하도록 조정된다. 여기서 매우 일반적인 법칙은, 총 섬유 함량이 증가하면서 열팽창 계수는 감소한다는 것이다.
섬유 재료로서 선택되는 재료가 그 자체로는 최대 총 섬유 함량에서는 제1 층의 재료의 열팽창 계수를 달성할 수 없는 것일 경우, 1 이상의 다른 재료로 제조된 섬유를 추가로 사용할 수 있다. 이는 총 섬유 함량을 특정 값을 초과하지 않도록 하거나 특정 값 미만으로 하고자 할 때에도 동일하게 가능하다. 여기서 섬유의 재료는, 이들이 상이한 열팽창 계수를 가져서 연속 필라멘트 섬유로 보강된 재료의 열팽창 계수의 조정을 가능하게 하도록 선택된다.
다양한 섬유 재료는 다른 특성에 있어서도 상이할 수 있다. 예로서, 다양한 섬유 재료의 탄성율은 상이할 수 있다. 이에 따라 열팽창 계수의 차이와 함께, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 재료의 다른 특성에서의 차이가 달성된다.
다양한 섬유 재료가 사용될 경우 준등방성 특성도 얻기 위해서는, 다양한 섬유 재료가 사용될 경우에, 섬유 방향 각각에서의 임의의 섬유 재료의 섬유 함량이 다른 섬유 방향에서의 이 섬유 재료의 섬유 함량과 5 부피% 이하로 상이한 것이 바람직하다. 임의의 섬유 재료의 함량이 다른 섬유 방향에서의 이 섬유 재료의 섬유 함량과 2 부피%를 초과하여 상이하지 않는 것이 추가로 바람직하고, 상기 함량이 1 부피%를 초과하여 상이하지 않는 것이 특히 바람직하다. 특히, 각각의 섬유 재료의 섬유 함량은 섬유 방향 각각에서 동일하다.
다양한 섬유 재료가 사용될 경우 준등방성 특성도 얻기 위해서는, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 5° 미만으로 상이한 것이 바람직하다. 섬유 방향 각각에서의 배향의 상응하게 작은 편차에 의해, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 특성은 섬유가 놓이는 평면에서 각각의 방향에서 실질적으로 동일하다. 여기서, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 2° 미만으로 상이하고, 특히 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 의도된 배향과 1° 미만으로 상이한 것이 추가로 바람직하다. 모든 3개의 섬유 방향간에 동일한 각도를 달성하는 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향이 매우 특히 바람직하다.
연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층의 최대 가능한 강성을 얻기 위해서는, 섬유의 배향이 항상 제1 층에 평행한 평면에 있는 것이 바람직하다. 평행 배향된 섬유를 사용하는 것이 추가로 바람직하다. 이를 위해, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체에 포함된 섬유는 직물 또는 평행 배향된 연속 필라멘트 섬유의 형태를 취할 수 있다. 섬유가 평행 배향된 연속 필라멘트 섬유인 것이 특히 바람직하다.
사용되는 섬유가 평행 배향된 연속 필라멘트 섬유의 형태를 취할 경우, 예로서 테이프로서 공지된 것을 사용할 수 있다. 이들에 존재하는 연속 필라멘트 섬유는 평행 배향을 가지며, 중합체 재료로 포화되어 있다. 이에 대해 이하에서는 개별 층이라는 용어도 사용된다.
직물 내 섬유는 이미 2개의 섬유 방향으로 배향되어 있으므로, 직물 사용시에 서로에 대해 회전하는 적어도 2개의 직물 겹을 사용할 필요가 있다. 2개의 직물 겹은 따라서 4개의 섬유 방향을 제공하고, 서로에 대한 2개의 직물 겹의 회전 각도는 따라서 45°가 되어야 한다.
우선 제2 층용 섬유를 주형에 삽입한 후 중합체 재료로 포화시킴으로써, 제2 층을 생성시킬 수 있다. 이 경우, 제2 층용 섬유는 서로에 대해 회전하는 복수의 섬유 방향으로 배향되어야 한다.
대안적으로, 복수의 개별 층으로부터 제2 층을 구성할 수도 있으며, 여기서 각각의 개별 층은 평행 정렬된 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로부터 제조되었고, 개별 층은 섬유 배향을 얻기 위해 서로에 대해 회전되었다. 또한, 적어도 3개의 섬유 방향으로 섬유를 이미 포함하는 복수의 겹으로부터 제2 층을 구성하는 것도 가능하다. 이 경우, 상기 겹은 서로에 대해 회전될 수 있지만, 이는 필수적이지 않다.
복수의 겹으로부터 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층이 구성되었을 경우, 각각의 겹은 상이한 섬유 함량을 갖는 것도 가능하다. 이 경우, 유일한 중요한 고려점은, 층 각각이 준등방성 특성을 갖는다는 것이다. 그 다음, 겹의 섬유 함량의 적당한 조정을 거쳐 제2 층의 열팽창 계수를 조정할 수 있다. 겹의 상이한 섬유 함량은 한편으로는 각각의 겹에서의 총 섬유 함량이 상이함을, 또는 대안적으로는 상기 겹이 상이한 재료로 제조된 섬유를 포함하며 겹 내 개별 섬유 재료의 각각의 섬유 함량이 상이함을 의미할 수 있다.
다른 가능성은, 겹 내 상이한 섬유 함량 또는 섬유 혼합과 함께, 각각의 겹에 대한 하나의 섬유 재료만을 제공하는 것이며, 여기서 각각의 겹은 상이한 섬유 재료를 포함한다. 이 경우, 각각의 겹이 적어도 3개의 섬유 방향으로 배향된 섬유를 포함하는 것이 필요하다.
다른 가능성은, 연속 필라멘트 섬유에 의해 보강된 중합체를 갖는 겹 외에도, 또한 제2 층이 섬유 보강되지 않은 재료, 예컨대 보강되지 않은 중합체로 제조된 중간층을 추가로 포함하는 것이다.
개별 층 및/또는 겹으로 제조된 구조체는 열팽창 계수에 영향을 미치는 다수의 파라미터를 생성시키며, 이에 따라 열 왜곡에 직접 영향을 미친다. 이 환경은 열팽창 계수의 조정을 복잡하게 하기는 하지만, 더 큰 활동 자유도를 또한 제공한다. 열팽창 계수는 여기서 적절한 실험을 거쳐 또는 대안적으로 예로서 문헌[Tsai, S., Hahn, H. T., "Introduction to Composite Materials" Technomic Publishing Company, Westport, Connecticut, 1980]에 기재된 유형의 적절한 모의 계산을 거쳐 결정될 수 있다. 적절한 측정 방법은 예로서 문헌[Standard ISO 11359-2:1999-10 "Plastics - Thermomechanical Analysis (TMA) - Part 2: Determination of coefficient of linear thermal expansion and glass transition temperature"]에 기재되어 있다.
섬유 보강 플라스틱의 열팽창 계수는 예로서 하기 미세역학 모델로부터 산출될 수 있다:
연속 필라멘트 섬유로 일방향 보강된 개별 층의 섬유 배향에 관한 세로 선형 열팽창 계수는 하기에 의해 제공되고:
섬유 배향에 관한 수직 선형 열팽창 계수는 하기에 의해 제공된다:
상기 식 중, α는 선형 열팽창 계수이고, E는 탄성율이며, φ는 부피 기준 상대 섬유 함량이며, v는 가로 수축 계수이고, 지수는 하기 의미를 갖는다: p 섬유 방향에 평행, q 섬유 방향에 수직, f 섬유, 및 m 매트릭스.
중심에 대해 대칭인 층 구조에 대해, 효과적인 선형 열팽창 계수는 하기에 의해 제공된다:
식 중, 층 강성 행렬은
이고, 열 단면력(thermal sectional force)은
이며, 식 중, 
는 개별 층의 상대 강성이다. 지수 1 및 2는 재료의 주축계에 관한 것이므로, 섬유 배향에 관해 세로 및 수직을 나타낸다. 지수 6은 평면 내의 전단 성분을 나타낸다. αx, αy 및 αxy는 개별 층의 선형 열팽창 계수이며, 라미네이트에 대해 주축계로 들어가는 재료의 주축 성분으로부터의 αp 및 αq의 긴장 변형(tensor transformation)으로부터 산출된다.
실험에 의한 결정의 경우, 상이한 섬유 함량에 대해 각각의 열팽창 계수를 결정하고 이를 표의 형태 또는 그래프의 형태로 나타내는 것이 가능하다.
연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체에 포함되는 섬유는 바람직하게는 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 티탄산칼륨 섬유, 광물 섬유, 천연 섬유, 중합체 섬유 및 이의 혼합물에서 선택된다. 여기서는 유리 섬유 및 탄소 섬유, 및 유리 섬유와 탄소 섬유의 혼합물이 특히 바람직하다. 여기서 다양한 섬유의 함량은 제1 층의 재료에 따라 달라지는데, 왜냐하면 서로에 대한 섬유의 비가 열팽창 계수에 영향을 미치기 때문이다.
연속 필라멘트 섬유로 보강된 층의 중합체 재료는 예로서 열경화성 중합체 또는 열가소성 중합체일 수 있다. 적절한 열경화성 중합체의 예는 에폭시 수지 및 폴리우레탄 수지이다. 그러나, 중합체 재료는 열가소성 중합체인 것이 특히 바람직하다. 여기서 적절한 중합체는 임의의 열가소성 중합체이지만, 여기서는 폴리아미드가 특히 바람직하다. 적절한 폴리아미드의 예는 PA 6, PA 66, PA 46, PA 6/10, PA 6T, PA 66T, PA 9T 및 또한 PA 11 및 PA 12이다.
특히, 라미네이트가 차체 구성요소로서 사용되는 경우, 또는 그 외에 금속성인 구성요소의 감소된 질량을 달성하고자 하는 다른 용도에 있어서, 제1 층의 재료는 금속이다. 보통 사용되는 금속은 특히 강철, 알루미늄, 마그네슘 및 티탄이다.
제1 층용 재료로서의 금속의 사용은 한편으로는 클래스 A 표면에 대한 요건을 준수하고, 다른 한편으로는 개별 성분을 서로 결합시키기 위해 이미 시험된 간단한 고정 시스템을 사용할 수 있다. 제2 층에의 제1 층의 결합은 최소 밀도로 강성을 증가시키고; 특히 자동차에 사용시 충돌 성능을 개선하고, 증가된 음향 감쇠능도 얻어진다.
제1 층의 두께는 보통 0.2∼1.2 mm 범위이다. 제1 층의 두께는 바람직하게는 0.2∼0.7 mm 범위이고, 여기서 제1 층의 두께도 사용되는 재료에 따라 달라지며: 예로서 전체가 강철인 외피를 사용시에는 0.2∼0.7 mm의 두께가, 전체가 알루미늄인 외피를 사용시에는 0.5∼1.0 mm의 두께가 사용되는 것이 바람직하다.
그 다음, 제2 층의 구조는 제1 층의 재료, 및 제2 층에 사용되는 중합체 재료 및 섬유 재료로부터 나오며; 예로서, 0∼100℃의 온도 범위에서의 열팽창 계수는, 강철에 대해서는 11.7·10-6 1/K이고, 알루미늄에 대해서는 23.5·10-6 1/K이며, 폴리아미드에 대해서는 90·10-6 1/K 내지 100·10-6 1/K이고, E 유리 섬유에 대해서는 섬유 방향에 평행일 때와 수직일 때 5.1·10-6 1/K이고, HT 탄소 섬유에 대해서는 섬유 방향에 평행일 때에는 -0.455·10-6 1/K이고 섬유 방향에 수직일 때에는 12.5·10-6 1/K이다.
종래의 중합체 매트릭스는 섬유와 매트릭스의 팽창 계수간의 큰 차이로 인해, 섬유보다 매우 훨씬 높은 열 팽창을 나타낸다.
3개의 섬유 방향에서 평행하게 배향된(일방향 배향된) 섬유를 갖는 구조의 경우, 섬유 함량이 약 30 부피%이고 매트릭스 재료로서 유리 섬유 및 폴리아미드 6을 사용시 20∼80℃의 온도 범위에서 얻어지는 열팽창 계수가 알루미늄의 열팽창 계수에 상응함이 밝혀졌다. 강철의 열팽창 계수를 얻기 위해서는 약 65 부피%의 섬유 함량이 필요할 것이다. 그러나, 이는 제조 기술의 한계 영역 내에 있어서, 불안정한 섬유-복합체 재료를 생성시킬 수 있다.
이와는 대조적으로, 섬유 함량을 약 7 부피%로 하여 20∼80℃의 온도 범위에서 3개의 섬유 방향으로 평행 배향된(일방향 배향된) 섬유를 갖는 구조로 탄소 섬유를 사용시에, 알루미늄의 열팽창 계수가 얻어지며, 섬유 함량을 약 15 부피%로 할 경우에는 강철의 열팽창 계수가 얻어진다. 그러나, 허용 가능한 벽 두께에서 금속에 대한 적당한 강성 증가 효과를 얻기에는 이 섬유 함량은 너무 낮다. 이러한 유형의 층 구조는 따라서 경량 구조물에는 적당하지 않다.
따라서, 20∼80℃의 온도 범위에서 탄소 섬유 보강 중합체 또는 유리 섬유 보강 중합체를 사용하여 간단하게 유용한 방식으로 강철의 열팽창 계수를 달성할 수는 없으며, 따라서 특히 여기서는 중합체 재료를 보강하는 데에 유리 섬유와 탄소 섬유의 혼합물을 사용할 필요가 있음이 밝혀졌다. 이미 기재한 바와 같이, 이는 탄소 섬유와 유리 섬유를 교대로 사용함으로써, 또는 대안적으로 겹 또는 개별 층에 탄소 섬유와 유리 섬유를 혼합함으로써 달성될 수 있다. 탄소 섬유 및 유리 섬유를 갖는 겹을 제2 층에 교대로 사용시에, 겹 내 탄소 섬유 및 유리 섬유의 함량은, 예로서 상이한 섬유 함량이 겹에 사용되도록 변경될 수 있다. 그러나, 총 섬유 함량 내에서 상이한 섬유 함량을 달성하기 위한 바람직한 대안에서, 각각의 경우 섬유 부피 및 매트릭스 재료의 부피를 기초로 하여, 동일한 섬유 함량이 각각의 겹에 사용되어야 하지만, 총 섬유 함량 내에서 상이한 함량을 달성하기 위해서는, 여기서는 겹 및 각각 개별 층은 이의 두께가 상이하도록 설계되어야 한다.
제1 층의 재료의 열팽창 계수보다 작은 열팽창 계수를 갖는 섬유 보강 재료를 사용하는 다른 가능성은, 예컨대 제2 층의 섬유 보강 재료에 결합된 비보강된 필름의 형태의 비보강된 중간층을 추가로 사용하기 위해, 예로서 제2 층에서는 유리 섬유 함량을 30 부피% 초과로 하고 제1 층에 대한 재료로서는 알루미늄을 사용하는 것이다.
열가소성 중합체를 매트릭스 재료로서 사용시에, 제2 층의 겹 및 개별 층의 결합은 바람직하게는, 매트릭스 재료를 가열하고 겹 및 개별 층 및 임의로 중간층을 상호 중첩하여 압력을 가하는 용접에 의해 달성된다. 대안적으로, 겹 및 개별 층 및 임의로 중간층을 서로 접착제로 결합하는 것도 가능하다.
제1 층에의 제2 층의 결합도 예로서 접착제 결합에 의해 달성된다. 이는, 중합체 재료의 경화 동안 수축을 통해 라미네이트에서 응력 및 왜곡이 생기지 않도록, 섬유 보강 중합체 재료가 우선 제조되고 경화된다는 이점이 있다.
그러나, 접착제 결합에 대안적인 다른 가능성은, 제2 층의 통합을 위한 공정에서 직접 접착 촉진제를 사용함으로써, 라미네이트를 결합하는 것이다. 그러나, 제1 및 제2 층을 접착제 결합하는 것이 바람직하다. 접착제 결합의 경우, 층간 접착력을 추가로 개선하기 위해 접착 촉진제를 사용하는 것도 가능하다.
차체의 구조물에서 접착제계에 대해 요구되는 요건은, 페인팅 공정 전 또는 후에 접착제 결합을 실시하고자 하는지에 대한 결정적인 정도에 따라 달라진다. 원칙적으로, 저온 경화 접착제는 높은 경화 온도로 인해 높은 내부 응력을 회피한다는 장점이 있다. 그러나, 이러한 유형의 접착제의 사용은 페인팅 공정 후에만 권할 만하다. 그 이유는 우선 열 경화 시스템만이 캐소드 전착 코팅 동안 생기는 온도(200℃)에 적당한 내성을 제공한다는 것이다. 두번째로, 단일 성분 열 경화 접착제는 오일을 일정 정도로 흡수할 수 있다. 접착제는 원칙적으로 구조용 접착제, 탄성 접착제 및 밀봉 접착제로서 넓게 분류될 수 있다. 이 분류는 실질적으로 접착제층의 두께 및 접착제의 탄성으로부터 나온다. 예로서, 구조용 접착제 또는 탄성 접착제는 성분의 요구되는 표면 품질에 따라, 제2 층에의 제1 층의 결합을 위한 접착제로서 적절할 수 있다. 통상의 열 경화성 단일 성분 구조용 접착제는 DELO Industrie Klebstoffe GmbH & Co KGaA로부터의 Delomonopox 6093이고, 열 경화성 고무계 단일 성분 탄성 접착제는 Teroson RB 5191 GB이며, 열 경화성 고무계 단일 성분 고탄성 언더라이닝 접착제는 Teroson RB 3210 H이고, 마지막 두가지 접착제는 Henkel AG & Co. KGaA에 의해 시판되고 있다.
접착 촉진제는 일반적으로 제1 층과 접착제간 또는 제1 층과 제2 층간 접착력을 개선하는 물질로서 간주될 수 있다. 접착 촉진제로서 사용될 수 있는 재료에는, 저분자량 접착 촉진제와 중합체 접착 촉진제 사이에 원칙적으로 구별이 이루어질 수 있다. 저분자량 접착 촉진제는 종종 표면에 우선 고정된 후 중합 또는 공중합되는 고정기를 갖는 중합성 분자이다. 이와는 대조적으로, 중합체계 접착 촉진제의 특징은, 접착 촉진제 내에 있으며 접착에 중요한 작용기가 재료가 도포되기 전에 거대분자 내에 결합된 형태로 이미 존재한다는 것이다. 바로 사용가능한 거대분자로 제조된 접착 촉진제는 특히 바로 사용가능한 매트릭스 중합체와 함께 사용될 수 있다. 통상적인 예는 예로서 VESTAMELT®라는 상표명으로 얻을 수 있는, 코폴리아미드를 주성분으로 하는 핫멜트 접착제이다. 적절한 중합체 접착 촉진제 및 이들의 특성은 또한 논문{Dipl.-Ing. Konrad Burlon, "Blockcopolymere als Haftvermittler fuer Kunststoff-Metallverbuende" [Block copolymers as adhesion promoters for plastics-metal composites], TU Darmstadt, 2012}에 기재되어 있다.
제2 층의 두께는 라미네이트의 소정 특성 및 사용되는 섬유 재료에 따라, 그리고 섬유 함량에 따라서도 달라진다. 보통, 제2 층의 두께는 바람직하게는 0.5∼5 mm 범위이다. 제2 층이 복수의 겹 및/또는 개별 층, 및/또는 중간층으로 이루어질 경우, 여기서 의도되는 의미는, 전체가 제2 층을 이루는 모든 겹 및/또는 개별 층 및/또는 중간층을 포함한다는 것이다.
실시예
평행 배향(일방향) 연속 필라멘트 섬유를 갖는 시판 테이프를 0.5∼0.63 mm의 벽 두께를 갖는 강철 시트의 일면에 도포하였다. 유리 섬유를 포함하는 테이프 및 또한 탄소 섬유를 포함하는 테이프를 여기에서 사용하였다. 유리 섬유를 포함하는 테이프의 부피 기준 섬유 함량은 40 부피%였고, 이의 두께는 0.25 mm였다. 탄소 섬유를 포함하는 테이프의 부피 기준 섬유 함량은 49 부피%였고, 이의 두께는 0.16 mm였다. 유리 섬유를 포함하는 테이프 및 또한 탄소 섬유를 포함하는 테이프는 매트릭스 재료로서 열가소성 폴리아미드 6을 포함하였다.
각각 강철 또는 알루미늄 및 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 라미네이트를, 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트에 강철 또는 알루미늄의 시트를 나사 연결하여 제조하였는데, 나사 연결간 자유 길이는 340 mm로 하였다. 결과로 나온 복합체를 오븐에서 100℃의 온도로 가열하고 관찰하였다. 특히, 복합체의 만곡의 방향 및 전반적인 만곡 정도가 여기에서는 중요하였다. 여기서 만곡의 방향은, 2개 층이 더 큰 열팽창 계수를 갖는지를 시사한다. 더 높은 열팽창 계수를 갖는 재료는 여기서는 볼록한 면 위에 있었다. 만곡 정도도 열팽창 계수간 차이의 크기의 정성적 표시(impression)를 제공한다. 만곡을 용이하게 기록할 수 있게 하기 위해, 각각의 라미네이트를 오븐 내 편평한 금속 프로파일 위에 두었다. 비교 용이성을 이유로, 각각의 라미네이트를 금속 프로파일 상의 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 층과 함께 두었다.
일방향으로만 배향된 탄소 섬유를 갖는 라미네이트르 우선 비교로서 제조하였고, 섬유 방향에 평행한 만곡 및 또한 섬유 방향에 수직인 만곡을 기록하였다. 섬유 방향에 평행할 때 강철 시트의 팽창이 더 컸지만, 섬유 방향에 수직일 때 섬유 보강 플라스틱의 실질적으로 더 큰 팽창이 밝혀졌다.
강철 또는 알루미늄의 시트에 상응하는 열팽창 계수를 갖는 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트의 제조를 위해, 탄소 섬유를 포함하는 테이프 및 유리 섬유를 포함하는 테이프로 제조된 각각의 겹을, 각각의 테이프, 즉 개별 층이 서로에 대해 60°회전하도록 제조하였다. 이러한 유형의 겹 구조는 예로서 부호 (60/0/-60)을 특징으로 한다. 준등방성 거동을 위해, 여기서 겹은, 각각의 유리 섬유 및 또한 탄소 섬유가 3개의 섬유 방향으로 존재하도록, 서로에 대해 각각 60° 회전하는 동일 섬유 재료로 제조된 3개의 개별 층을 포함하였다.
제1 실험에서, 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 두께 2.46 mm의 시트를, 탄소 섬유를 포함하는 층에 대한 유리 섬유를 포함하는 층의 층 두께 비가 0.64가 되도록, 동일한 수의 겹의 탄소 섬유 보강 테이프 및 유리 섬유 보강 테이프를 각각 사용하여 제조하였다. 두께 방향으로 대칭으로 겹을 정렬하였다. 여기서 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트의 열 팽창은 강철 시트보다 작았다.
제2 실험에서, 탄소 섬유를 포함하는 테이프로 제조된 한 겹, 그 다음 유리 섬유를 포함하는 테이프로 제조된 세 겹, 그리고 마지막으로 탄소 섬유를 포함하는 테이프로 제조된 다른 겹으로 이루어진 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 두께 3.21 mm의 시트를 제조하였다. 역시 이 층 구조의 경우, 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트의 열 팽창은 강철 시트보다 작았다.
제3 실험에서, 탄소 섬유 보강 테이프를 갖는 두 겹 및 유리 섬유를 포함하는 테이프로 제조된 네 겹으로부터 두께 3.96 mm의 시트를 제조하였고, 재차 두께 방향으로 대칭으로 정렬하였다. 이전 실험에서와 같이, 여기서 결과로 나온 열 팽창도 강철 시트보다 작았다.
제4 실험에서, 제3 실험에서와 같이 섬유 보강 플라스틱 구조체를 제조하되, 두께 0.1 mm의 폴리아미드 6 필름으로 제조된 추가의 보충 중간층을 갖도록 하였다. 각각 탄소 섬유를 포함하는 두 겹의 테이프, 유리 섬유를 포함하는 네 겹의 테이프, 및 폴리아미드 필름의 하나의 중간층으로 제조된 구조체는 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트에 대해 4.16 mm의 두께를 제공하였다. 그 다음, 20∼80℃의 온도 범위에서의 이 시트의 열팽창 계수는 강철 시트와 동일하였고; 이는 강철 시트도 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트도 모두 만곡을 나타내지 않았다는 사실로부터 명백하였다.
상이한 섬유 재료를 갖는 겹 및 개별 층, 및 임의로 섬유 보강이 없는 중간층의 적층은 이에 따라 제1 층의 금속에 상응하는 열팽창 계수를 갖는 섬유 보강 플라스틱을 제공하며, 따라서 가열하더라도 제1 및 제2 층의 상이한 열 팽창을 통해 응력이 생기지 않는 라미네이트의 제조가 가능해질 수 있다.
제1 내지 제3 실험에서도, 강철 시트의 만곡이 아주 약해서, 여기서는 치수적으로 안정한 라미네이트를 실현할 수 있었다.
강철 시트로의 실험에 더하여, 알루미늄 시트로도 실험을 실시하였다.
여기서 제5 실험에서는, 유리 섬유만을 포함하는 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트를 1.5 mm의 시트 두께로 제조하였다. 시트는 각각 60°의 각각의 각도로 3개의 섬유 방향으로 상호 중첩된 테이프를 각각 포함하는, 교대로 대칭으로 적층된 두 겹으로 이루어져 있었다. 결과로 나온 시트의 열팽창 계수는 알루미늄 시트보다 낮았다.
제6 실험에서, 하기 순서를 이용하여, 반복 겹으로 이루어진 두께 2 mm의 시트를 제조하였다: 서로에 대해 60°의 각각의 각도로 3개의 섬유 방향으로 상호 중첩된 테이프를 포함하는 겹, 섬유 없이 두께 0.5 mm의 폴리아미드 필름으로 제조된 중간층, 및 유리 섬유 보강 테이프로 제조된 추가의 겹. 20∼80℃의 온도 범위에서의 이 시트의 열 팽창은 알루미늄 시트와 동일하였고; 알루미늄 시트도 섬유 보강 플라스틱으로 제조된 시트도 만곡을 나타내지 않음이 밝혀졌다.
여기서 역시 적당한 층 구조체가 알루미늄 시트에 상당하는 열팽창 계수를 제공할 수 있음이 밝혀졌다.
실험 외에도, 각각의 열팽창 계수를 또한 식 1∼5에 따른 계산에 대한 상기 기준에 따라 산출하였다. 여기서는, 팽창 계수의 계산치와 측정치 사이에 정성적 일치가 있음이 밝혀졌다.
Claims (15)
- 제1 재료로 제조된 제1 층, 및 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체로 제조된 제2 층으로 이루어진 라미네이트로서, 여기서 제1 층 및 제2 층은 서로 상당한 표면적에 걸쳐 결합되어 있고, 제2 층 내 연속 필라멘트 섬유는 적어도 3개의 섬유 방향으로 배향되어 있으며, 여기서 3개의 섬유 방향은 제1 층에 평행하게 배향된 평면 내에 있고, 제2 층의 열팽창 계수가 실질적으로 제1 층의 열팽창 계수에 상응하도록 섬유 함량이 조정되어 있는 라미네이트.
- 제1항에 있어서, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 양은 다른 섬유 방향에서의 섬유의 양과 5 부피% 미만으로 상이한 라미네이트.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 섬유 방향 각각에서의 섬유의 배향은 의도된 섬유의 배향과 5° 미만으로 상이한 라미네이트.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체의 총 섬유 함량은 1∼70 부피% 범위인 라미네이트.
- 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 다양한 섬유 재료가 사용될 경우, 섬유 방향 각각에서의 임의의 섬유 재료의 섬유 함량은 다른 섬유 방향에서의 이 섬유 재료의 섬유 함량과 5 부피% 이하로 상이한 라미네이트.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 중합체에 포함된 섬유는 직물 또는 평행 배향된 연속 필라멘트 섬유의 형태를 취하는 라미네이트.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 제2 층은 각각 서로에 대해 회전하며 섬유 보강 중합체로 제조된 복수의 개별 층으로 구성되는 라미네이트.
- 제6항에 있어서, 제2 층은 섬유로 보강되지 않은 중합체로 제조된 중간층을 추가로 포함하는 라미네이트.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 제2 층은 연속 필라멘트 섬유를 갖는 복수의 겹을 포함하며, 여기서 겹 내 연속 필라멘트 섬유는 서로에 대해 회전하는 복수의 섬유 방향으로 존재하는 라미네이트.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 연속 필라멘트 섬유로 보강된 층의 중합체 재료는 열경화성 중합체 및 열가소성 중합체에서 선택되는 라미네이트.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 섬유는 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 티탄산칼륨 섬유, 광물 섬유, 천연 섬유, 중합체 섬유 및 이의 혼합물에서 선택되는 라미네이트.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 복수의 섬유 재료가 사용될 경우, 섬유 방향 각각에서의 각각의 섬유 재료의 함량이 동일한 라미네이트.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 제1 층의 재료는 금속인 라미네이트.
- 제13항에 있어서, 금속은 강철, 알루미늄, 마그네슘 및 티탄에서 선택되는 라미네이트.
- 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 제1 층의 두께는 0.2∼1.2 mm 범위이고, 및/또는 제2 층의 두께는 0.5∼5 mm 범위인 라미네이트.
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