KR20170137893A - 시추 유체용 첨가제 조성물 및 이의 이용 방법 - Google Patents

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KR20170137893A
KR20170137893A KR1020177033096A KR20177033096A KR20170137893A KR 20170137893 A KR20170137893 A KR 20170137893A KR 1020177033096 A KR1020177033096 A KR 1020177033096A KR 20177033096 A KR20177033096 A KR 20177033096A KR 20170137893 A KR20170137893 A KR 20170137893A
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Abstract

본 발명은 시추 유체용 첨가제 조성물, 뿐만 아니라 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 방법에 관한 것이다. 첨가제 조성물은 i) 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; iii) 및 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물로부터 형성된 중합성 에스테르를 함유한다.

Description

시추 유체용 첨가제 조성물 및 이의 이용 방법
본 발명은 시추 유체용 첨가제 조성물, 뿐만 아니라 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 방법에 관한 것이다. 첨가제 조성물은 윤활 효과를 추가로 향상시키는 금속 디티오포스페이트 화합물을 추가로 함유할 수 있다.
발명의 배경
시추 이수로도 지칭되는 시추 유체는 시추 장치를 냉각 및 윤활시키고, 웰보어(wellbore)로부터 절삭물을 들어 내고, 시추 중에 마주치는 지하 형성물 압력을 상쇄시키기 위해 시추 작업 중에 웰보어 내에서 자주 순환된다. 시추 유체의 기능 중 하나는 드릴 파이프의 외부와 유정의 벽 및/또는 케이싱 스트링(casing strings) 사이의 마찰로 인해 발생하는 회전 드릴 스템과 관련된 상당한 토크를 줄이는 것이다. 오프셋, 깊은 유정 및 고도로 편향되거나 수평인 유정을 통한 시추는 마찰력을 증가시켜, 시추 유체의 윤활 특성에 대한 요구를 증가시킨다.
오일 또는 합성-기반 이수, 또는 역에멀젼은 일반적으로 팽창 또는 탈리 셰일(shales), 염, 석고, 경석고 또는 다른 증발암 형성물, 수소 설파이드-함유 형성물, 및 고온(약 화씨 300도 초과) 구멍을 뚫는데 사용되나, 지하 형성물을 관통하는 다른 구멍에도 사용될 수 있다. 이러한 비수성 기반 시추 유체는 전형적으로 오일 또는 합성 오일 또는 기타 합성 물질 또는 합성 유체("합성")를 연속상으로서 함유하고 또한 유체 내에 뚜렷한 물 층이 존재하지 않도록 에멀젼화에 의해 연속상으로 분산된 물을 함유할 수 있다. 용어 "오일 이수" 또는 "오일 또는 합성-기반 이수"는 전형적으로 역 오일 또는 합성 이수 에멀젼 또는 역에멀젼을 의미한다. 모든 오일 이수는 그저 100 부피% 오일을 액체상으로서 포함한다; 다시 말해, 수성 내부상은 존재하지 않는다. 역에멀젼 시추 유체는 일반적으로 부피를 기준으로 하여 약 50:50 내지 95:5의 오일상 대 물 상을 포함할 수 있다.
산업 시추 작업에서, 다양한 유형의 첨가제를 함유하는 오일 기반 이수 용액을 통해 마찰을 줄이기 위한 시도가 이루어졌다. 디젤 및 다른 광유가 또한 종종 윤활제로 사용된다.
발명의 개요
본원에 기재된 본 발명은 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 시추 유체용 첨가제 조성물을 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 하이드록시 지방산이 2-하이드록시리놀렌산, 2-하이드록시올레산, 2-하이드록시테트라콘산산, 2-하이드록시-15-테트라코센산, 2-하이드록시 팔미트산, 10-하이드록시-2-데센산, 3,10-디하이드록시데칸산, 8-하이드록시옥탄산, w-하이드록시 옥타데센산, 15-하이드록시리놀레에이트, 12-하이드록시-9-옥타데센산, 12-하이드록시스테아르산, 14-하이드록시-11-에이코센산, 11-하이드록시 헥사데칸산, 15-하이드록시-헥사데칸산, 또는 17-하이드록시-옥타데칸산 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 적어도 하나의 디카르복실산이 지방족 산, 방향족 산, 다이머 산, 트리머 산 또는 지방 다이머 산 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 디카르복실산이 옥살산, 말론산, 석신산, 글루타르산, 아디프산, 피멜산, 수베르산, 아젤산, 세박산, 운데칸디오산, 도데칸디오산, 말레산, 푸마르산, 글루타콘산, 트라우마트산 및 뮤콘산, 프탈산, 이소프탈산, 테레프탈산 또는 디펜산을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 폴리알킬렌 글리콜이 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리프로필렌 글리콜 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 폴리알킬렌 글리콜이 200 내지 10,000의 Mn을 갖는 폴리프로필렌 글리콜을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 폴리알킬렌 글리콜이 2000 미만의 Mn을 갖는 폴리프로필렌 글리콜을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 첨가제 조성물이 i) 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 아디프산; 및 c) 폴리프로필렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 금속 디알킬 디티오포스페이트 화합물을 추가로 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 금속 디알킬 디티오포스페이트 화합물이 아연 디알킬디티오포스페이트를 포함하는 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 첨가제 대 금속 디티오포스페이트 화합물의 비가 9:1 내지 1:9인 첨가제 조성물을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 정의된 바와 같은 첨가제 조성물 및 석유-기반 탄화수소 유체를 포함하는 시추 유체를 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 오일-기반 시추 유체인 시추 유체를 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 석유-기반 탄화수소 유체, 합성 탄화수소 유체 또는 이의 혼합물 및 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 포함하는 시추 유체를 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 석유 기반 탄화수소 유체 또는 합성 탄화수소 유체가 디젤, 케로센, 제트-연료, 화이트 오일, 광유, 광물성 씰 오일(mineral seal oils), 경화유 및 이의 조합물을 포함하는 시추 유체를 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 첨가제 조성물이 시추 유체에 0.5 wt% 내지 2.0 wt%의 양으로 첨가되는 시추 유체를 추가로 포함한다.
본원에 기재된 본 발명은 시추 유체에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 첨가하는 것을 포함하는, 시추 유체를 윤활시키는 방법을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 탄화수소에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 첨가함에 의해 탄화수소 유체를 함유하는 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 방법을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 유정 처리 유체의 마찰 계수가 적어도 10%의 양으로 감소되는 방법을 추가로 제공한다.
본원에 기재된 본 발명은 탄화수소가 석유-기반 탄화수소 유체 또는 합성 탄화수소 유체를 포함하는 방법을 추가로 제공한다.
발명의 상세한 설명
다양한 바람직한 특징들 및 구체예들이 비제한적인 예시로서 이하에 기술될 것이다.
본원에 기재된 첨가제 조성물은 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드, 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물, 및 폴리알킬렌 글리콜의 반응으로부터 제조된 중합성 에스테르이다. 본원에 기재된 첨가제 조성물은 유정 처리 조성물의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 것 중 하나 이상에서 효과적이다. 첨가제 조성물은, 일부 구체예에서, 시너지 효과를 생성하고 증가된 윤활성 및/또는 감소된 마찰 계수를 유정 처리 유체에 제공하기 위해 중합성 에스테르와 함께 작용하는, 황화 올레핀 또는 금속 디티오포스페이트를 추가로 포함할 수 있다.
탄화수소 (오일) 성분
한 구체예에서, 본 발명에 사용하기 위한 탄화수소 기본 유체는 비제한적으로 합성 탄화수소 유체, 석유 기반 탄화수소 유체, 천연 탄화수소(비수성) 유체 또는 다른 유사한 탄화수소 또는 이의 혼합물 또는 조합물을 포함한다. 본 발명에 사용하기 위한 탄화수소 유체는 약 3×10-6 내지 약 600×10-6 m2/s(3 내지 약 600 센티스토크스) 범위의 점도를 갖는다. 그러한 탄화수소 유체의 예는 폴리-α-올레핀, 폴리부텐, 폴리올에스테르, 바이오디젤, 식물성 또는 식물성 오일 분획의 단순 저분자량 지방 에스테르, Exxon Chemicals로부터의 Exxate™과 같은 알콜의 단순 에스테르, 식물성 오일, 동물성 오일 또는 에스테르, 다른 정유, 디젤, 낮거나 높은 황 함량을 갖는 디젤, 케로센, 제트-연료, 화이트 오일, 광유, 광물성 씰 오일, 경화유, 예컨대 Shell Oil Company에 의해 생산된 PetroCanada™ HT-40N 또는 IA-35 또는 유사한 오일, 약 12 내지 20개 탄소 원자를 갖는 내부 올레핀(IO), 약 14 내지 20개 탄소 원자를 갖는 선형 알파 올레핀, 약 12 내지 약 20개 탄소 원자를 갖는 폴리-α-올레핀, 약 12 내지 약 20개 탄소 원자를 갖는 이성질체화된 α-올레핀(IAO), VM&P Naptha, Linparb, 13 내지 약 16개 탄소 원자를 갖는 파라핀, HF-1000(Sasol, USA에 의해 생산됨), 및 이의 혼합물 또는 조합물을 포함한다.
적합한 폴리-α-올레핀(PAO)은 비제한적으로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부텐, 폴리펜텐, 폴리헥센, 폴리헵텐, 고급 PAO, 이의 공중합체, 및 이의 혼합물을 포함한다. PAO의 예시적인 예는 Mobil Chemical Company에 의해 SHF™ 유체로서 판매되는 PAO 및 이전에 Ethyl Corporation에 의해 명칭 ETHYLFLO™ 하에 판매되었고 현재 Albemarle Corporation에 의해 상품명 DURASYN™ 하에 판매되는 PAO를 포함한다. 그러한 유체는 ETHYLFLO™ 162, 164, 166, 168, 170, 174, 및 180으로 명시된 것들을 포함한다. 본 발명에 사용하기에 매우 적합한 PAO는 현재 DURASYN™ 174인 약 56%의 ETHYLFLO™ 및 현재 DURASYN™ 168인 약 44%의 ETHYLFLO™의 블렌드(bends)를 포함한다. PAO의 다른 예는 C10 알파 올레핀에 기반한 Chevron Phillips Grades PAO 2, PAO 4, PAO 6 및 PAO 8, 및 C12 알파 올레핀에 기반한 PAO 2.5, PAO 5, PAO 7 및 PAO 9를 포함한다.
일부 구체예에서, 폴리부텐은 비제한적으로 Amoco Chemical Company 및 Exxon Chemical Company에 의해 각각 상품명 INDOPOL 및 PARAPOL 하에 판매되는 것들을 포함한다. 본 발명에 사용하기에 매우 적합한 폴리부텐은 Amoco의 INDOPOL "L" 및 "H" 시리즈, 예컨대, H-100, H-300, H-6000, 및 H-21000을 포함한다.
일부 구체예에서, 폴리올에스테르는 비제한적으로 네오펜틸 글리콜, 트리메틸올프로판, 펜타에리트리올, 디펜타에리트리톨, 및 디에스테르, 예컨대, 디옥틸세바케이트(DOS), 디악틸아젤레이트(DOZ), 및 디옥틸아디페이트를 포함한다.
폴리올에스테르의 예시적인 예는 비제한적으로 네오펜틸 글리콜, 트리메틸올프로판, 펜타에리트리올, 디펜타에리트리톨, 및 디에스테르, 예컨대, 디옥틸세바케이트(DOS), 디악틸아젤레이트(DOZ), 및 디옥틸아디페이트를 포함한다.
석유 기반 유체의 예시적인 예는 비제한적으로 화이트 광유, 파라핀 오일, 및 40℃에서 약 3×10-6 내지 약 600×10-6 m2/s(3 내지 약 600 센티스토크스) 범위의 점도를 갖는 중-점도-지수(MVI) 나프텐 오일을 포함한다. 화이트 광유의 예시적인 예는 Witco Corporation, Arco Chemical Company, PSI, 및 Penreco에 의해 판매되는 것들을 포함한다. 파라핀 오일의 예시적인 예는 Exxon Chemical Company로부터 이용 가능한 용매 중성 오일, Shell Chemical Company로부터 이용 가능한 고-점도-지수(HVI) 중성 오일, 및 Arco Chemical Company로부터 이용 가능한 용매 처리된 중성 오일을 포함한다. MVI 나프텐 오일의 예시적인 예는 Exxon Chemical Company로부터 이용 가능한 용매 추출된 해안 페일유, Shell Chemical Company로부터 이용 가능한 MVI 추출된/산 처리된 오일, 및 Calumet에 의해 명칭 HYDROCAL™ 및 CALSOL™ 하에 판매되는 나프텐 오일 및 PETROCANADA™ 또는 Shell Oil Company로부터의 HT-40N 및 IA-35와 같은 경화유 또는 다른 유사한 경화유를 포함한다. 일부 구체예에서, 식물성 오일은 비제한적으로 피마자유, 옥수수유, 올리브유, 해바라기유, 참기름, 땅콩유, 팜유, 팜핵유, 코코넛유, 버터 지방, 캐놀라유, 채종유, 아마씨유, 면실유, 아마인유, 다른 식물성 오일, 개질된 식물성 오일, 예컨대, 가교된 피마자유 등, 및 이의 혼합물을 포함한다. 동물성 오일의 예시적인 예는 비제한적으로 우지, 밍크유, 라드, 다른 동물성 오일, 및 이의 혼합물을 포함한다. 다른 정유도 가능할 것이다. 물론, 상기 확인된 모든 오일의 혼합물이 또한 사용될 수 있다.
하이드록시 지방산 성분
본원에 기재된 본 발명의 첨가제 조성물은 i) 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드를 이용하여 제조된다. 적합한 하이드록시 지방산은 포화되거나 불포화된 알킬기를 가질 수 있다. 하이드록시카르복실산의 포화된 알킬기는, 한 구체예에서, 3 내지 40개 탄소 원자를 갖고, 한 구체예에서, 12 내지 20개 탄소 원자를 갖는다. 이들 중의 하이드록실기의 수는 일반적으로 1개 이상, 또는 한 구체예에서 2개, 또는 한 구체예에서 3개일 수 있거나, 또 다른 구체예에서 1 내지 3개일 수 있고; 이들 중의 카르복실기의 수는 한 구체예에서 1개 이상, 및 또 다른 구체예에서 1 내지 10개일 수 있다.
하이드록시 지방산 성분은, 한 구체예에서, 1개의 하이드록실기 및 1개의 카르복실기를 갖는 포화된 지방산을 포함한다.
알킬 모이어티에 선형 알킬기를 갖는 것들의 특수한 예는 2-하이드록시발레르산, 2-하이드록시카프로산, 6-하이드록시카프로산, 2-하이드록시에난트산, 7-하이드록시에난트산, 2-하이드록시카프릴산, 3-하이드록시카프릴산, 8-하이드록시카프릴산, 2-하이드록시펠라르곤산, 3-하이드록시펠라르곤산, 9-하이드록시펠라르곤산, 2-하이드록시카프르산, 3-하이드록시카프르산, 10-하이드록시카프르산, 2-하이드록시운데칸산, 3-하이드록시운데칸산, 11-하이드록시운데칸산, 2-하이드록시라우르산, 3-하이드록시라우르산, 12-하이드록시라우르산, 2-하이드록시트리데칸산, 3-하이드록시트리데칸산, 13-하이드록시트리데칸산, 2-하이드록시미리스트산, 3-하이드록시미리스트산, 14-하이드록시미리스트산, 2-하이드록시펜타데칸산, 3-하이드록시펜타데칸산, 15-하이드록시펜타데칸산, 2-하이드록시팔미트산, 3-하이드록시팔미트산, 16-하이드록시팔미트산, 2-하이드록시마르가르산, 3-하이드록시마르가르산, 17-하이드록시마르가르산, 2-하이드록시스테아르산, 3-하이드록시스테아르산, 4-하이드록시스테아르산, 5-하이드록시스테아르산, 6-하이드록시스테아르산, 7-하이드록시스테아르산, 8-하이드록시스테아르산, 9-하이드록시스테아르산, 10-하이드록시스테아르산, 11-하이드록시스테아르산, 12-하이드록시스테아르산, 13-하이드록시스테아르산, 14-하이드록시스테아르산, 15-하이드록시스테아르산, 16-하이드록시스테아르산, 17-하이드록시스테아르산, 18-하이드록시스테아르산, 2-하이드록시노나데칸산, 3-하이드록시노나데칸산, 19-하이드록시노나데칸산, 2-하이드록시아라크산, 3-하이드록시아라크산, 20-하이드록시아라크산, 3-하이드록시헨에이코산산, 21-하이드록시헨에이코산산, 2-하이드록시베헨산, 3-하이드록시베헨산, 3-하이드록시트리코산산, 2-하이드록시리그노세르산, 3-하이드록시리그노세르산, 2-하이드록시헥사코산산, 2-하이드록시트리아콘탄산, 및 2-하이드록시테트라트리아콘탄산을 포함할 수 있다.
일부 구체예에서, 하이드록시 지방산은 알킬 모이어티에 분지된 알킬기를 가질 수 있다. 특수한 예는 2-메틸-2-하이드록시에난트산, 2-메틸-3-하이드록시펠라르곤산, 3-메틸-3-하이드록시펠라르곤산, 2-메틸-3-하이드록시카프르산, 2-메틸-3-하이드록시운데칸산, 3-메틸-3-하이드록시운데칸산, 2-메틸-2-하이드록시라우르산, 2-메틸-3-하이드록시라우르산, 2-메틸-2-하이드록시트리데칸산, 2-메틸-3-하이드록시트리데칸산, 3-메틸-3-하이드록시트리데칸산, 2-메틸-2-하이드록시미리스트산, 2-메틸-3-하이드록시미리스트산, 2-메틸-2-하이드록시펜타데칸산, 2-메틸-3-하이드록시펜타데칸산, 3-메틸-3-하이드록시펜타데칸산, 2-메틸-2-하이드록시팔미트산, 2-메틸-2-하이드록시마르가르산, 2-메틸-3-하이드록시마르가르산, 3-메틸-3-하이드록시마르가르산, 2-메틸-2-하이드록시스테아르산, 2-메틸-2-하이드록시노나데칸산, 2-메틸-3-하이드록시노나데칸산, 및 3-메틸-3-하이드록시노나데칸산을 포함할 수 있다. 하기 일반식의 3,3-디알킬-3-하이드록시프로피온산이 또한 본원에서 유용하다:
Figure pct00001
상기 식에서, R1은 1 내지 25개 탄소 원자를 갖는 알킬기를 나타내고; R2는 5 내지 25개 탄소 원자를 갖는 알킬기를 나타내고; R1 및 R2는 동일하거나 상이할 수 있다. 화합물의 특수한 예로서, 하기 표 1에 제시된 알킬기를 갖는 것들이 언급된다.
표 1
Figure pct00002
Figure pct00003
일부 구체예에서, 하이드록시-지방산은 또한 2-하이드록시-3-펜텐산, 4-하이드록시-3-펜텐산, 4-하이드록시-4-펜텐산, 5-하이드록시-2,4-펜타디엔산, 4-하이드록시-2-헥센산, 3-하이드록시-4-헥센산, 4-하이드록시-13-테트라데센산, 16-하이드록시-6-헥사데센산, 16-하이드록시-7-헥사데센산, 9-하이드록시-12-옥타데센산, (+)-12-하이드록시-시스-9-옥타데센산, (+)-12-하이드록시-트랜스-9-옥타데센산, 4-하이드록시헨에이코센산, 2-하이드록시-15-테트라코센산, 및 18-하이드록시-9, 11,13-옥타데카트리엔산 중 하나 이상을 포함하는 불포화된 지방산일 수 있다.
2개 이상의 하이드록실기를 갖는 폴리하이드록시-지방산의 특수한 예는 2,3-디하이드록시카프로산, 2,3-디하이드록시에난트산, 2,3-디하이드록시카프릴산, 2,3-디하이드록시펠라르곤산, 2,3-디하이드록시카프르산, 2,3-디하이드록시운데칸산, 2,3-디하이드록시라우르산, 2,3-디하이드록시미리스트산, 3,11-디하이드록시미리스트산, 15-디하이드록시펜타데칸산, 2,3-디하이드록시팔미트산, 15,16-디하이드록시팔미트산, 2,3-디하이드록시스테아르산, 6,7-디하이드록시스테아르산, 7,8-디하이드록시스테아르산, 8,9-디하이드록시스테아르산, 9,10-디하이드록시스테아르산, 10,11-디-하이드록시스테아르산, 11,12-디하이드록시스테아르산, 12,13-디하이드록시스테아르산, 11,12-디하이드록시아라크산; 다양한 디하이드록시트리아콘탄산, 2,5,16-트리하이드록시헥사데칸산, 8,9,16-트리하이드록시헥사데칸산, 9,10,16-트리하이드록시헥사데칸산, 11,12,15-트리하이드록시헥사데칸산, 다양한 테트라하이드록시헥사데칸산, 및 9,14-디-하이드록시-10,12-옥타데카디엔산을 포함할 수 있다.
일부 구체예에서, 하이드록시 지방산은 2-하이드록시리놀렌산, 2-하이드록시올레산, 2-하이드록시테트라콘산산, 2-하이드록시-15-테트라코센산, 2-하이드록시 팔미트산, 10-하이드록시-2-데센산, 3,10-디하이드록시데칸산, 8-하이드록시옥탄산, w-하이드록시 옥타데센산, 15-하이드록시리놀레에이트, 12-하이드록시-9-옥타데센산, 12-하이드록시스테아르산, 14-하이드록시-11-에이코센산, 11-하이드록시 헥사데칸산, 15-하이드록시-헥사데칸산, 또는 17-하이드록시-옥타데칸산일 수 있다. 일부 구체예에서, 하이드록시 지방산은 12-하이드록시-9-옥타데센산(리시놀레산) 또는 12-하이드록시 스테아르산일 수 있다. 한 구체예에서, 하이드록시 지방산은 12-하이드록시-9-옥타데센산이다.
디카르복실산 성분
본 발명에 사용하기에 적합한 디카르복실산은 지방족, 방향족, 또는 이의 조합일 수 있다. 적합한 산은 2, 4, 또는 6 내지 20, 15, 8, 또는 6개 탄소 원자를 함유할 수 있고, 일부 구체예에서, 2 내지 15, 4 내지 15, 4 내지 8, 또는 심지어 6개 탄소 원자를 함유할 수 있다. 일부 구체예에서, 디카르복실산은 옥살산, 말론산, 석신산, 글루타르산, 아디프산, 피멜산, 수베르산, 아젤라산, 세박산, 운데칸디오산, 도데칸디오산, 말레산, 푸마르산, 글루타톤산, 트라우마트산, 뮤콘산, 프탈산, 이소프탈산, 테레프탈산, 사이클로헥산 디카르복실산, 또는 이의 조합물을 포함한다. 다른 구체예에서, 나열된 디카르복실산 중 하나 이상은 본 발명으로부터 배제될 수 있다.
일부 구체예에서, 본 발명의 디카르복실산은 또한 상기 기재된 하나 이상의 산의 에스테르 또는 무수물 또는 그러한 물질의 조합으로부터 유래될 수 있다. 적합한 에스테르는, 한 구체예에서, 저급 알킬 에스테르, 예컨대, 디메틸 아디페이트 또는 디에틸 아디페이트를 포함한다. 적합한 무수물은 석신 무수물, 알킬 및/또는 알케닐 석신 무수물, 프탈 무수물 및 테트라하이드로프탈 무수물을 포함한다. 일부 구체예에서, 산은 아디프산이다. 2개 이상의 산의 블렌드가 이용될 수 있다. 일부 구체예에서, 디카르복실산은 다이머 산, 트리머 산, 또는 지방 다이머 산을 포함한다. 다이머 및 트리머 산은, 일반적으로 클레이 촉매 상에서, 톨유, 올레산, 캐놀라유 또는 면실유로부터 수득된, 불포화된 지방산 또는 불포화된 지방산 에스테르의 2개 이상의 분자의 반응에 의해 수득된 생성물에 적용되는 일반적인 용어이다, 시판되는 다이머, 트리머 및 지방 다이머 산의 예는 BASF로부터 이용 가능한 Empol®, 및 Croda로부터 이용 가능한 Pripol™을 포함한다.
폴리알킬렌 글리콜 성분
본원에 기재된 시추 또는 완성 유체 조성물은 ii) 폴리알킬렌 글리콜 성분을 이용하여 제조된다.
적합한 폴리알킬렌 글리콜은 총 2 내지 15개 탄소 원자를 갖는 디올 또는 폴리올로부터 유래된 폴리에테르 폴리올, 일부 구체예에서, 2 내지 6개 탄소 원자를 갖는 알킬렌 옥사이드, 전형적으로 에틸렌 옥사이드 또는 프로필렌 옥사이드 또는 이의 혼합물을 포함하는 에테르와 반응한 알킬 디올 또는 글리콜을 포함한다. 예를 들어, 하이드록실 작용성 폴리에테르는 먼저 프로필렌 글리콜을 프로필렌 옥사이드와 반응시킨 다음 에틸렌 옥사이드와 후속 반응시킴에 의해 생산될 수 있다. 에틸렌 옥사이드로부터 생성된 일차 하이드록실기는 이차 하이드록실기보다 더 반응성이므로 바람직하다. 유용한 상업적 폴리알킬렌 옥사이드는 에틸렌 글리콜과 반응한 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리(에틸렌 글리콜), 및 프로필렌 글리콜과 반응한 프로필렌 옥사이드를 포함하는 폴리(프로필렌 글리콜)을 포함한다. 다양한 폴리알킬렌 글리콜은 일반적으로 말단 작용기의 검정에 의해 결정된 적어도 약 150, 또는 약 600, 예컨대, 약 700 내지 약 10,000, 약 1,450 내지 약 5,000, 또는 약 1,450 내지 약 2,500 또는 약 1,000, 또는 심지어 2,000의 평균 분자량인 수평균 분자량(Mn)을 갖는다.
일부 구체예에서, 폴리알킬렌 글리콜 성분은 폴리(프로필렌 글리콜), 폴리(에틸렌 글리콜), 폴리(에틸렌 글리콜)과 폴리(프로필렌 글리콜)의 공중합체 등, 또는 이의 조합물을 포함한다. 일부 구체예에서, 폴리알킬렌 글리콜 성분은 폴리(프로필렌 글리콜)을 포함한다.
금속 티오포스페이트 화합물
일부 구체예에서, 첨가제 조성물은 금속 티오포스페이트 화합물을 추가로 포함할 것이다. 아연 디알킬디티오포스페이트는 이의 제조시에 사용된 알콜의 구조에 따라, 일차 아연 디알킬디티오포스페이트 또는 이차 아연 디알킬디티오포스페이트로서 기재될 수 있다. 일부 구체예에서, 본 발명의 조성물은 일차 아연 디알킬디티오포스페이트를 포함한다. 일부 구체예에서, 본 발명의 조성물은 이차 아연 디알킬디티오포스페이트를 포함한다. 일부 구체예에서, 본 발명의 조성물은 일차 및 이차 아연 디알킬디티오포스페이트의 혼합물을 포함한다. 일부 구체예에서, 성분 (b)는 일차 및 이차 아연 디알킬디티오포스페이트의 혼합물이고, 이 때 일차 아연 디알킬디티오포스페이트 대 이차 아연 디알킬디티오포스페이트의 비(중량을 기준으로 한 것)는 적어도 1:1, 또는 심지어 적어도 1:1.2, 또는 심지어 적어도 1:1.5 또는 1:2, 또는 1:10이다. 일부 구체예에서, 성분 (b)는 일차가 적어도 50 중량%, 또는 심지어 일차가 적어도 60, 70, 80, 또는 심지어 90 중량%인 일차 및 이차 아연 디알킬디티오포스페이트의 혼합물이다. 일부 구체예에서, 성분 (b)에는 일차 아연 디알킬디티오포스페이트가 없다.
금속 디티오포스페이트를 포함하는 구체예에서, 약 1:1 내지 약 15:1, 및 또 다른 구체예에서, 약 1:1 내지 10:1, 및 추가 구체예에서, 약 2:1 내지 약 9:1 비의 중합성 에스테르 대 금속 디티오포스페이트가 첨가제 조성물에 존재할 것이다.
추가적인 첨가제
오일-기반 시추 이수는 특정 통상적인 성분 및 첨가제를 추가로 함유할 수 있다.
일부 구체예에서, 요변성 증점제 및 겔화제, 예를 들어, 오가노필릭(organophilic) 클레이가 사용될 수 있다. 사용된 클레이는 실질적인 염기-교환 능력을 지닌 임의의 것들일 수 있다. 와이오밍(Wyoming) 벤토나이트, 몬트모릴로나이트, 헥토라이트, 아타풀자이트, 일라이트, 백토(fullers earth), 베이딜라이트, 사포나이트, 버미큘라이트, 제올라이트 등을 포함하는 다양한 그러한 물질이 당업자에게 공지되어 있다. 와이오밍 팽윤 벤토나이트 및 헥토라이트가 일반적으로 활용된다. 오일-기반 이수 포뮬레이션의 오가노필릭 클레이 함량은 오일-이수의 밀도에 반비례하여 달라질 것이다. 오가노필릭 클레이 함량은 저밀도에서 배럴 당 약 25 내지 30파운드(ppg) 내지 고밀도에서 거의 0의 범위일 수 있다. 일부 구체예에서, 이수의 배럴 당 약 2 내지 약 15 파운드의 클레이 양이 이용될 것이다. 요구되는 현탁액 또는 구멍 청소의 정도는 당업자에게 잘 알려진 바와 같이 클레이 농도에 영향을 미칠 것이다.
에멀젼화제, 역 및 습윤 작용제 둘 모두는 지방산의 알칼리 및 알칼리 토금속 염, 로진산, 톨유 산, 합성 에멀젼화제, 예컨대, 알킬 방향족 설포네이트, 방향족 알킬 설포네이트, 장쇄 설페이트, 산화된 톨유(tall oilts), 카르복실화된-2-알킬 이미다졸린, 이미다졸린 염, 아미도 아민, 알콕시 페놀, 폴리알콕시 알콜, 알킬 페놀, 고분자량 알콜 등을 포함하는 일반적으로 이용되는 것들을 포함한다.
본 발명에 사용하기에 적합할 수 있는 습윤제는 미정제 톨유, 산화된 미정제 톨유, 계면활성제, 유기 포스페이트 에스테르, 개질된 이미다졸린 및 아미도아민, 알킬 방향족 설페이트 및 설포네이트 등, 및 이들의 조합물 또는 유도체를 포함한다. Versawet® 및 Versawet®NS는 본 발명에 사용될 수 있는 M-I L.L.C.에 의해 제조되고 배포된 시판되는 습윤제의 예이다. Silwet L-77, L-7001, L7605 및 L-7622는 Union Carbide Chemical Company Inc.에 의해 제조되고 배포된 시판되는 계면활성제 및 습윤제의 예이다.
유체 손실 제어제는 전형적으로 유정을 시추할 때 보어홀의 벽을 코팅함으로써 작용한다. 본 발명에서 이용될 수 있는 적합한 유체 손실 제어제는 개질된 갈탄, 아스팔트 화합물, 흄산을 아미드 또는 폴리알킬렌 폴리아민과 반응시킴에 의해 제조된 Gilsonite® 오가노필릭 휴메이트, 및 다른 무독성 유체 손실 첨가제를 포함한다. 전형적으로, 유체 손실 제어제는 유체의 약 10 중량% 미만 및 바람직하게는 약 5 중량% 미만의 양으로 첨가된다.
추가 첨가제는, 예를 들어, 유기 카르복실산의 암모늄 염에 기반하거나(상기 염은 필름을 형성하는 경향이 있다), 비철 금속 부식 보호의 경우 헤테로사이클릭 방향족에 기반한 부식 억제제; 예를 들어, 아민에 기반한 항산화제 또는 안정화제, 추가로 통상적인 에멀젼화제; 대전방지제; 페로센과 같은 메탈로센; 특정 지방산, 알케닐석신 에스테르, 비스(하이드록시알킬) 지방 아민, 하이드록시아세트아미드 또는 피마자유와 같은 윤활성 개선제; 염료(마커), 유체 손실 첨가제(예컨대, 중합체), 밀도를 조정하기 위한 물질, 레올로지 개질제, 및 필터 케익을 만드는 물질(예를 들어, 벤토나이트 또는 클레이), 또는 석회를 포함할 수 있다.
본 발명은 시추 유체를 윤활시키는 방법을 제공한다. 상기 방법은 시추 유체에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 에스테르 또는 이의 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 첨가하는 단계를 포함한다.
본 발명은 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키기 위한 첨가제 조성물을 제조하는 방법을 추가로 제공한다. 상기 방법은 성분들이 실질적으로 또는 완전히 용해될 때까지 이들을 혼합시키는 단계를 포함한다. 조성물 성분의 첨가 순서는 지나치게 제한되지 않는다. 임의의 첨가제는 다른 성분과 동시에 또는 이후에 혼합될 수 있다. 한 구체예에서, 첨가제 조성물의 성분들은 폴리알킬렌 글리콜 중의 하이드록실기에 대한 하이드록시 지방산 및 디카르복실산의 동등한 산 기의 총 비율이 약 0.3 내지 약 2.5, 및 한 구체예에서, 약 0.4 내지 약 1.5가 되도록 존재한다.
일부 구체예에서, 임의의 첨가제는 상기 기술된 것들 중 임의의 것을 포함한다. 일부 구체예에서, 이러한 임의의 첨가제는 이들이 약 0, 0.01, 0.1 또는 심지어 0.25 wt% 범위로 전체 조성물에 존재하도록 첨가될 수 있다.
본 발명은 시추 유체에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 첨가하는 것을 포함하는 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 방법을 추가로 제공한다. 상기 방법에서, 일부 구체예에서, 마찰 계수는 적어도 5%만큼, 또는 적어도 10%만큼, 또는 적어도 20%만큼, 또는 약 5% 내지 약 95%, 또는 10% 내지 약 85%, 또는 심지어 약 25% 내지 약 75% 감소할 수 있다.
산업상 이용
본원에 기재된 첨가제 조성물은, 일부 구체예에서, 시추 유체의 윤활성을 증가시키고, 일부 구체예에서, 시추 유체의 마찰 계수를 감소시키기 위해 시추 유체에 활용될 수 있다. 일부 구체예에서, 시추 유체는 오일-기반 시추 유체이다. 첨가제 조성물은 또한 유정이 완성되고 생산을 위해 준비될 수 있도록 웰보어를 시추한 후 형성부로부터 부스러기 및 잔류물을 제거할 수 있다.
본원에 기재된 본 발명의 첨가제 조성물은, 한 구체예에서, 약 0.5 wt% 내지 약 3 wt%, 및 한 구체예에서, 약 1 wt% 내지 약 3 wt%, 및 한 구체예에서, 적어도 약 1 wt%, 또는 적어도 약 2 wt%의 양으로 시추 유체에 존재할 수 있다.
기술된 각각의 화학 성분의 양은 달리 명시되지 않는 한 상업적 물질에 통상적으로 존재할 수 있는 임의의 용매를 제외하고, 즉, 활성 화학물질 기초로 제시된다. 그러나, 달리 명시되지 않는 한, 본원에 언급된 각각의 화학물질 또는 조성물은 이성질체, 부산물, 유도체, 및 상업적 등급으로 존재하는 것으로 일반적으로 이해되는 다른 그러한 물질을 함유할 수 있는 상업적 등급 물질인 것으로 해석되어야 한다.
상기 기술된 물질 중 일부는, 최종 포뮬레이션의 성분들이 초기에 첨가된 성분들과 다를 수 있도록, 최종 포뮬레이션 내에서 상호작용할 수 있음이 알려져 있다. 예를 들어, (예컨대, 세제의) 금속 이온은 다른 분자의 다른 산성 또는 음이온성 부위로 이동할 수 있다. 본 발명의 조성물을 이의 의도된 용도로 사용하여 형성된 생성물을 포함하는, 이에 의해 형성된 생성물은 용이하게 설명하기 어려울 수 있다. 그럼에도 불구하고, 그러한 모든 변형 및 반응 생성물은 본 발명의 범위 내에 포함된다; 본 발명은 상기 기술된 성분을 혼합하여 제조된 조성물을 포함한다.
실시예
본 발명은 특히 유리한 구체예를 설명하는 하기 실시예에 의해 추가로 예시 될 것이다. 실시예는 본 발명을 예시하기 위해 제공된 것이며, 본 발명을 제한하려는 것이 아니다.
오일-기반 시추 이수는 표 1에 설명된 포뮬레이션에 따라 제조되었다. 그 후 하기 표 2-4에 설명된 포뮬레이션에 따라 윤활 조성물을 제조하였다. 윤활 유체의 윤활성은 OFI Testing Equipment, Inc.에 의해 제조된 EP Lubricity Tester를 이용하여 평가되었고, 여기서 유체의 유체 내성은 2개의 경화된 강철 표면, 블록 및 60 rpm에서 5분 동안 회전하는 회전 고리 사이에서 150 인치-파운드의 힘(5,000 내지 10,000 psi- 34,500 내지 69,000 kPa에 해당) - 유체에 대한 압력)을 가하여 측정되었다. 표 3 내지 5는 21℃에서 오일-기반 이수 및 본 발명의 포뮬레이션의 마찰 계수를 설명한다.
표 2 시추 이수
Figure pct00004
표 3
Figure pct00005
*본 발명의 첨가제 A는 i) 피마자유의 중합성 에스테르, ii) 아디프산 및 iii) PPG의 반응 생성물이다
**모든 값은 중량%이다
표 4
Figure pct00006
*본 발명의 조성물 B는 본 발명의 조성물 A와 동일하지만 아연 디알킬 디티오포스페이트(ZDDP)를 1.95:1, 1:0.7 및 1:0.23의 조성물 A:ZDDP의 비로 추가로 포함한다.
**모든 값은 중량%이다
표 5
Figure pct00007
*조성물 B는 본 발명의 조성물 A와 동일하지만 ZDP를 6:1, 1:1 또는 1:9의 조성물 A:ZDDP의 비로 추가로 포함한다.
*1 wt% PnB 에테르
***모든 값은 중량%이다
표 4 및 5에 예시된 바와 같이, 금속 디알킬 디티오포스페이트를 첨가제 조성물에 첨가하면 시너지 효과가 얻어지며, 이에 따라 마찰 계수가 낮아질 뿐만 아니라 금속 디알킬 디티오포스페이트만을 함유하거나 첨가제 조성물만을 함유하는 조성물에 비해 마찰 계수의 감소 퍼센트가 더 큰 정도로 증가하는 것이 관찰될 수 있다. 용매로서 PnB 에테르의 첨가는 마찰 계수의 감소에 악영향을 미치지 않으면서 윤활 조성물의 점도를 감소시킨다.
상기에 언급된 각각의 문서는, 위에 구체적으로 열거되었는지와 무관하게, 우선권이 주장된 임의의 종래 출원을 포함하여, 본원에 참조로서 포함된다. 어떤 문서에 대한 언급은 그러한 문서가 선행 기술로서의 자격이 있거나 어떤 관할권에있는 숙련된 사람의 일반적인 지식을 구성함을 인정하는 것이 아니다. 실시예를 제외하고, 또는 달리 명시적으로 지시되는 경우를 제외하고, 물질, 반응 조건, 분자량, 탄소 원자 수 등의 양을 특정하는 본 설명의 모든 수치적 양은 단어 "약"에 의해 수식된 것으로 이해되어야 한다. 본원에 기재된 상위 및 하위 양, 범위 및 비율 제한은 독립적으로 조합될 수 있음이 이해되어야 한다. 유사하게, 본 발명의 각각의 요소에 대한 범위 및 양은 임의의 다른 요소에 대한 범위 또는 양과 함께 사용될 수 있다.
본원에 사용된 바와 같이, "포함하는", "함유하는" 또는 "특징으로 하는"과 동의어인 과도적인 용어 "포함하는"은 포괄적이거나 개방적이며 추가의 인용되지 않은 요소 또는 방법 단계를 배제하지 않는다. 그러나, 본원에서 "포함하는"의 각각의 기재에서, 이 용어는 또한, 대안적인 구체예로서, 구 "필수적으로 구성되는" 및 "구성되는"을 포함하는 것으로 의도되며, 여기서 "구성되는"은 명시되지 않은 임의의 요소 또는 단계를 배제하고 "필수적으로 구성되는"은 고려 중인 조성물 또는 방법의 본질적이거나 기본적이고 신규한 특성에 실질적으로 영향을 주지 않는 추가의 인용되지 않은 요소 또는 단계의 포함을 허용한다.

Claims (20)

  1. i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는, 시추 유체용 첨가제 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 하이드록시 지방산이 2-하이드록시리놀렌산, 2-하이드록시올레산, 2-하이드록시테트라콘산산, 2-하이드록시-15-테트라코센산, 2-하이드록시 팔미트산, 10-하이드록시-2-데칸산, 3,10-디하이드록시데칸산, 8-하이드록시옥탄산, w-하이드록시 옥타데센산, 15-하이드록시리놀레에이트, 12-하이드록시-9-옥타데센산, 12-하이드록시스테아르산, 14-하이드록시-11-에이코센산, 11-하이드록시 헥사데칸산, 15-하이드록시-헥사데칸산, 또는 17-하이드록시-옥타데칸산 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 적어도 하나의 디카르복실산이 지방족 산, 방향족 산, 다이머 산, 트리머 산 또는 지방 다이머 산 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물.
  4. 제 3항에 있어서, 디카르복실산이 옥살산, 말론산, 석신산, 글루타르산, 아디프산, 피멜산, 수베르산, 아젤산, 세박산, 운데칸디오산, 도데칸디오산, 말레산, 푸마르산, 글루타콘산, 트라우마트산 및 뮤콘산, 프탈산, 이소프탈산, 테레프탈산 및 디펜산을 포함하는 첨가제 조성물.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서, 폴리알킬렌 글리콜이 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리프로필렌 글리콜 중 하나 이상을 포함하는 첨가제 조성물.
  6. 제 5항에 있어서, 폴리알킬렌 글리콜이 200 내지 10,000의 Mn을 갖는 폴리프로필렌 글리콜을 포함하는 첨가제 조성물.
  7. 제 5항에 있어서, 폴리알킬렌 글리콜이 2000 미만의 Mn을 갖는 폴리프로필렌 글리콜을 포함하는 첨가제 조성물.
  8. 제 1항에 있어서, 윤활제 조성물이,
    a) i) 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 아디프산; 및 c) 폴리프로필렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 있어서, 금속 디티오포스페이트 화합물을 추가로 포함하는 첨가제 조성물.
  10. 제 9항에 있어서, 금속 디티오포스페이트 화합물이 아연 디알킬디티오포스페이트를 포함하는 첨가제 조성물.
  11. 제 10항에 있어서, 첨가제 대 금속 디티오포스페이트 화합물의 비가 9:1 내지 1:9인 첨가제 조성물.
  12. 제 1항에 정의된 첨가제 조성물 및 석유-기반 탄화수소 유체를 포함하는 시추 유체.
  13. 제 12항에 있어서, 오일-기반 시추 유체인 시추 유체.
  14. a) 석유-기반 탄화수소 유체, 합성 탄화수소 유체 또는 이의 혼합물; 및
    b) i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드;
    ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및
    iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 포함하는 시추 유체.
  15. 제 14항에 있어서, 석유 기반 탄화수소 유체 또는 합성 탄화수소 유체가 디젤, 케로센, 제트-연료, 화이트 오일, 광유, 광물성 씰 오일, 경화유 및 이의 조합물을 포함하는 시추 유체.
  16. 제 14항 또는 제 15항에 있어서, 첨가제 조성물이 시추 유체에 0.5 wt% 내지 2.0 wt%의 양으로 존재하는 시추 유체.
  17. 시추 유체에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 첨가하는 것을 포함하는, 시추 유체를 윤활시키는 방법.
  18. 탄화수소에 i) 적어도 하나의 하이드록시 지방산의 트리글리세라이드; ii) 적어도 하나의 디카르복실산 또는 이의 에스테르 또는 무수물; 및 iii) 적어도 하나의 폴리알킬렌 글리콜의 반응 생성물을 포함하는 첨가제 조성물을 첨가하는 것을 포함하는, 탄화수소 유체를 함유하는 시추 유체의 윤활성을 증가시키고 마찰 계수를 감소시키는 방법.
  19. 제 18항에 있어서, 유정 처리 유체의 마찰 계수가 적어도 5%의 양으로 감소하는 방법.
  20. 제 18항에 있어서, 탄화수소가 석유-기반 탄화수소 유체 또는 합성 탄화수소 유체를 포함하는 방법.
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