KR20170122433A - 황화주석 박막 및 그 형성 방법, 박막 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

황화주석 박막 및 그 형성 방법, 박막 태양전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 황화주석 박막 및 그 형성 방법, 박막 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 일 실시예에 따른 황화주석 박막 형성 방법은 기판 상에 황화주석(SnSx) 박막을 형성하는 단계와 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 감소되도록 황화주석 박막을 열처리하는 단계를 갖는다.

Description

황화주석 박막 및 그 형성 방법, 박막 태양전지 및 그 제조방법{TIN SULFIDE THIN FILM AND METHOD OF FORMING THE SAME, THIN FILM SOLAR CELL AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 황화주석 박막 및 그 형성 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 박막 태양전지의 광흡수층에 이용되는 황화주석 박막 및 그 형성 방법에 관한 것이다.
현재 상업적으로 가장 많이 사용되고 있는 박막 태양전지에 사용되는 광흡수층은 결정질 실리콘이 이용되거나 CdTe 또는 CIGS(Cu(In,Ga)Se2)와 같은 화합물이 이용된다. 그러나 이러한 광흡수층이 가격 경쟁력을 가지고, 대용량 생산성을 가지기에는 많은 문제점을 갖고 있다.
예를 들어, 결정질 실리콘은 생산 단가가 클 뿐만 아니라 광흡수율이 뛰어나지 않은 문제점이 있다. 그리고 CdTe나 CIGS와 같은 화합물의 경우에는 구성 원소들 중에 카드뮴(Cd)과 같이 독성을 가지는 원소나 인듐(In), 텔루르(Te)와 같은 희소원소들이 포함되어 있어 대량 생산에 한계가 있다.
최근에 무독성이며 범용(earth-abundant)의 저가 원소들로 이루어진 CZTS라고 불리는 Cu2ZnSnS4 kesterite 화합물이 박막 태양전지의 광흡수층으로 각광을 받고 있다. 그러나 CZTS는 4원소로 이루어진 복잡계(complex system)이며 상분리(phase decomposition)의 취약함 때문에 공정 조건의 조절에 각별한 주의가 요구되어 대량 생산화에 걸림돌이 될 수도 있다. 또한, Cu와 Zn 사이의 자리바꿈 결함(anti-site defect)과 같은, CZTS 물질 자체의 근본적인 결함 때문에 최고 기대 효율의 제약이 있을 것이라는 회의적인 시각들이 최근에 보고되고 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 밴드갭이 작은 황화주석 박막 및 그 형성 방법과 이러한 황화주석 박막을 광흡수층으로 이용하는 박막 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 데에 있다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법에 대한 일 실시예는 기판 상에 황화주석(SnSx) 박막을 형성하는 단계; 및 상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 감소되도록 상기 황화주석 박막을 열처리하는 단계;를 포함한다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 환원 분위기에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 수소(H2) 분위기에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 330 내지 340℃ 범위의 온도에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 플라즈마를 인가하여 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 플라즈마는 수소 플라즈마일 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막의 밴드갭이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막 내의 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막이 단일상(single phase)의 일황화주석이 되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)에 의해 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막은 140℃ 이하의 온도에서 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막 형성 후, 인-시튜(in-situ)로 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막을 형성하는 단계와 상기 열처리하는 단계를 순차적으로 반복 수행하여, 상기 황화주석 박막을 원하는 두께로 형성할 수 있다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 황화주석 박막에 대한 일 실시예는 기판; 및 상기 기판 상에 형성된 황화주석 박막;을 포함하며, 상기 황화주석 박막은 열처리에 의해 상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 형성된다.
본 발명에 따른 황화주석 박막의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 박막은 단일상(single phase)의 일황화주석(tin monosulfide)으로 이루어질 수 있다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법에 대한 일 실시예는 기판 상에 후면전극을 형성하는 단계; 상기 전극 상에 황화주석(SnSx) 광흡수층을 형성하는 단계; 상기 황화주석 광흡수층의 밴드갭(bandgap)이 감소되도록 상기 황화주석 광흡수층을 열처리하는 단계; 및 상기 광흡수층 상에 투명전극을 형성하는 단계;를 포함한다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 환원 분위기에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 수소(H2) 분위기에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 330 내지 340℃ 범위의 온도에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 열처리는 플라즈마를 인가하여 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 플라즈마는 수소 플라즈마일 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층의 밴드갭이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층 내의 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층이 단일상(single phase)의 일황화주석이 되도록 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)에 의해 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층은 140℃ 이하의 온도에서 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층 형성 후, 인-시튜(in-situ)로 상기 열처리가 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층을 형성하는 단계와 상기 열처리하는 단계를 순차적으로 반복 수행하여, 상기 황화주석 광흡수층을 원하는 두께로 형성할 수 있다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 박막 태양전지에 대한 일 실시예는 기판; 상기 기판 상에 형성된 후면전극; 상기 후면전극 상에 형성된 황화주석 광흡수층; 및 상기 황화주석 광흡수층 상에 형성된 투명전극;을 포함하며, 상기 황화주석 광흡수층은 열처리에 의해 상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 형성된다.
본 발명에 따른 박막 태양전지의 일부 실시예들에 있어서, 상기 황화주석 광흡수층은 단일상(single phase)의 일황화주석(tin monosulfide)으로 이루어질 수 있다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한, 본 발명에 따른 박막 태양전지에 대한 다른 실시예는 기판과, 상기 기판 상에 형성된 후면전극과, 상기 후면전극 상에 형성된 광흡수층과, 상기 광흡수층 상에 형성된 투명전극을 포함하는 박막 태양전지로서, 상기 광흡수층은 상기 기재된 황화주석 박막 형성 방법으로 형성된 황화주석 박막이다.
본 발명에 따르면, 황화주석 박막을 열처리하여 일황화주석으로 이루어진 황화주석 박막을 형성시킴으로써 밴드갭을 크게 낮출 수 있다. 이러한 황화주석 박막은 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 적합한 밴드갭을 가지게 되어 높은 광흡수율을 갖는 박막 태양전지를 제조할 수 있게 된다.
도 1은 본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법에 대한 일 실시예를 수행하기 위한 흐름도이다.
도 2는 120℃에서 증착한 황화주석 박막의 단면과 표면을 나타낸 사진이다.
도 3은 200℃에서 증착한 황화주석 박막의 단면과 표면을 나타낸 사진이다.
도 4는 330℃에서 열처리한 황화주석 박막의 단면과 표면을 나타낸 사진이다.
도 5는 340℃에서 열처리한 황화주석 박막의 단면과 표면을 나타낸 사진이다.
도 6은 열처리 온도에 따른 황화주석 박막의 라만 분석(Raman spectra analysis) 결과를 나타낸 도면이다.
도 7은 본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법에 대한 일 실시예를 수행하기 위한 흐름도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
도면들에 있어서, 예를 들면, 제조 기술 및/또는 공차(tolerance)에 따라, 도시된 형상의 변형들이 예상될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예는 본 명세서에 도시된 영역의 특정 형상에 제한된 것으로 해석되어서는 아니되며, 예를 들면 제조상 초래되는 형상의 변화를 포함하여야 한다. 동일한 부호는 시종 동일한 요소를 의미한다. 나아가, 도면에서의 다양한 요소와 영역은 개략적으로 그려진 것이다. 따라서, 본 발명은 첨부한 도면에 그려진 상대적인 크기나 간격에 의해 제한되지 않는다.
황화주석은 간단한 이원계 화합물이며, 무독성이고 저가의 범용(earth-abudant) 원소들로 이루어져 있어 박막 태양전지에 이용하기에 적절한 소재이다. 특히, 황화주석 중 일황화주석(SnS, tin monosulfide)은 작은 밴드갭(1.0 ~ 1.5 eV), 높은 광흡수율, 뛰어난 전하 이동도, 비교적 높은 유전상수, 안정적인 p형 전도도 및 긴 전하 재결함 수명(recombination lifetime)을 가지고 있어, 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 적합하다.
그러나 주석은 여러 가지 산화 상태(0, +2, +4)를 가지기 때문에, 일반적인 증착방법(CBD, SILAR, ECD, thermal evaporation, sputtering, CVD 등)으로 황화주석 박막을 형성하면, 다양한 화학양론(stoichiometry)을 갖는 황화주석(SnSx)이 형성되어 박막 태양전지의 광흡수층에 적용하기에 적절하지 않게 된다. 따라서 박막 태양전지에 황화주석 박막을 사용하기 위해서는 일황화주석으로 이루어진 황화주석 박막을 형성하는 방법이 필요하다.
도 1은 본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법에 대한 일 실시예를 수행하기 위한 흐름도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 황화주석 박막 형성 방법에 대한 일 실시예는 우선 기판 상에 황화주석(SnSx) 박막을 형성한다(S110). 황화주석 박막은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)을 이용하여 형성할 수 있다. 주석(Sn) 전구체(precursor)로는 TDMASn(Tetrakis(diemethylamino)tin)이 이용될 수 있으며, 반응가스로는 황화수소(H2S)가 이용될 수 있다.
TDMASn과 황화수소를 이용하여 140℃ 이하의 저온에서 황화주석 박막을 증착하는 경우에는 비정질(amorphous) 구조의 박막이 형성되어 2.4 eV보다 큰 밴드갭을 갖는 황화주석 박막이 형성된다. 증착 온도를 증가시키면, 이황화주석(SnS2, tin disulfide)가 증착되고, 180℃ 이상의 온도에서 증착하면 일황화주석으로 보이는 황화주석 박막이 증착된다. 그러나 180℃ 이상의 온도에서 증착된 황화주석 박막이일황화주석으로 보이기는 하나, 1.8 eV 정도의 상대적으로 큰 밴드갭을 가져 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 적절하지 않다. 그리고 증착 온도가 증가하면 표면 거칠기(roughness)가 증가하고 기판과의 접착력(adhesion)이 떨어지는 문제가 발생하게 된다.
120℃와 200℃에서 증착한 황화주석 박막의 단면과 표면 사진을 각각 도 2와 도 3에 나타내었다. 120℃에서 증착된 황화주석 박막은 도 2에 도시된 바와 같이 비정질 구조를 가지며 표면이 매우 매끄러운 형태를 가지는 것에 비해, 200℃에서 증착된 황화주석 박막은 도 3에 도시된 바와 같이 결정질 구조를 가지며 표면이 매우 거친 것을 알 수 있다. 즉, 200℃와 같은 고온에서 증착된 황화주석 박막은 표면이 매우 거칠어 박막 태양전지의 광흡수층에 이용하기에 적합하지 않다.
다음으로, 황화주석 박막의 밴드갭이 감소되도록 황화주석 박막을 열처리한다(S120). 이때 황화주석 박막은 표면 거칠기와 접착력이 우수한 140℃ 이하의 온도에서 증착된 비정질 황화주석 박막을 이용하는 것이 바람직하다. 열처리는 환원 분위기에서 수행될 수 있다. 환원 분위기를 위해 수소를 공급하며 열처리가 수행될 수 있다. 그리고 S120 단계의 열처리는 플라즈마를 인가하며 수행될 수 있고, 이때 이용되는 플라즈마는 수소 플라즈마일 수 있다. S120 단계의 열처리는 30분 동안 수행될 수 있다.
100℃에서 증착된 비정질 황화주석 박막을 열처리하게 되면, 황화주석 박막의 밴드갭이 감소하게 된다. 100℃에서 증착된 비정질 황화주석 박막을 30분간 열처리하였을 때, 열처리 온도에 따른 황화주석 박막의 밴드갭 변화를 표 1에 나타내었다.
열처리 온도 열처리 전 310℃ 320℃ 330℃ 340℃
밴드갭(eV) 2.63 2.1 1.65 1.2 1.2
<열처리 온도에 따른 황화주석 박막의 밴드갭 변화>
상기 표 1에 나타낸 바와 같이 황화주석 박막을 열처리하게 되면, 황화주석 박막의 밴드갭이 감소하게 되며, 열처리 온도가 증가할수록 황화주석 박막의 밴드갭이 더 많이 감소되는 것을 알 수 있다. 특히, 330 ~ 340℃ 온도 범위에서 열처리한 황화주석 박막의 밴드갭은 1.2 eV 정도로, 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 아주 적절하다. 그리고 350℃ 이상의 온도에서 황화주석 박막을 열처리하게 되면 황화주석 박막이 휘발되어 사라지게 되어, 350℃ 이상의 온도에서 열처리하는 것은 적절하지 않으며, 낮은 밴드갭을 갖는 황화주석 박막을 얻기 위해서는 330 ~ 340℃ 온도 범위에서 열처리하는 것이 바람직하다.
330℃와 340℃에서 열처리한 황화주석 박막의 단면과 표면 사진을 각각 도 4와 도 5에 나타내었다. 330℃와 340℃에서 열처리한 황화주석 박막은 도 4 및 도 5에 도시된 바와 같이 결정화되어 있다는 것을 알 수 있다. 도 4 및 도 5를 도 2와 비교하면, 열처리를 통해 비정질 구조가 결정화되면서 표면 거칠기가 증가하였지만, 200℃에서 증착된 황화주석 박막에 비하면(도 3 참조), 표면이 훨씬 매끄럽다는 것을 알 수 있다. 그리고 도 4 및 도 5에 나타낸 정도의 표면 거칠기를 갖는 황화주석 박막은 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 큰 문제가 없다. 또한, 330℃와 340℃에서 열처리된 황화주석 박막은 200℃에서 증착된 황화주석 박막에 비해 기판과의 접착력이 훨씬 우수하다.
이와 같이 기판 상에 증착된 황화주석 박막을 열처리하게 되면, 박막 내에 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가하게 되고, 적절한 온도에서 적정 시간 열처리를 수행하면, 기판 상에 단일상(single phase)의 일황화주석 박막을 형성할 수 있게 된다. 이러한 일황화주석 박막은 1.2 ~ 1.3 eV의 밴드갭을 가지게 된다.
100℃에서 증착된 비정질 황화주석 박막을 30분간 열처리하였을 때, 열처리 온도에 따른 황화주석 박막의 라만 분석(Raman spectra analysis) 결과를 도 6에 나타내었다. 도 6에는 4개의 라만 분석 그래프가 도시되어 있으며, 아래서부터 순차적으로 310℃, 320℃, 330℃, 340℃에서 열처리한 황화주석 박막의 라만 분석 그래프이다. 도 6을 살펴보면, 가장 하단의 310℃에서 열처리한 황화주석 박막에서 보이는 310cm-1 부근의 라만 피크(Raman peak)만 이황화주석(SnS2)에 해당하는 피크이고, 나머지 피크들은 모두 일황화주석(SnS)에 해당하는 피크이다. 즉, 310℃에서 열처리한 황화주석 박막은 일황화주석과 이황화주석이 혼합되어 있는 형태인 반면, 320℃ 이상에서 열처리한 황화주석 박막은 단일상의 일황화주석으로 이루어졌음을 알 수 있다.
기판 상에 황화주석 박막을 형성하는 S110 단계와 황화주석 박막을 열처리하는 S120 단계는 인-시튜(in-situ)로 수행할 수 있다. 하나의 챔버에서 S110 단계와 S120 단계를 진공을 깨지 않은 상태에서 연속적으로 수행할 수도 있고, 멀티 챔버를 갖는 장비에서 S110 단계와 S120 단계를 각기 다른 챔버에서 수행하되, 진공 상태는 유지하면서 S110 단계와 S120 단계를 연속적으로 수행할 수 있다.
그리고 원하는 두께의 황화주석 박막을 얻기 위해, S110 단계와 S120 단계를 순차적으로 반복 수행할 수 있다. 예컨대, 500nm 두께의 밴드갭이 작은 황화주석 박막을 형성하고자 할 때, 100nm의 황화주석 박막을 증착한 후(S110), 열처리를 수행하고(S120), 이 과정을 4번 더 반복하여 500nm 두께의 밴드갭이 작은 황화주석 박막을 형성할 수 있다.
상술한 방법으로 기판 상에 황화주석 박막을 형성하면, 박막 태양전지의 광흡수층으로 사용하기에 적합한 밴드갭과 비교적 우수한 표면 거칠기와 접착력을 갖는 황화주석 박막을 형성할 수 있게 된다.
도 7은 본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법에 대한 일 실시예를 수행하기 위한 흐름도이다.
도 7을 참조하면, 본 발명에 따른 박막 태양전지 제조방법에 대한 일 실시예는 우선 기판 상에 후면전극을 형성한다(S710). 후면전극은 태양전지에서 발생한 전기를 전달하는 기능을 하기 위해 내열성이 강하고 전기비저항이 작은 순금속 또는 합금으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 상기 후면전극은 몰리브덴(Mo), 니켈(Ni), 텅스텐(W), 코발트(Co), 티탄(Ti), 구리(Cu), 및 금(Au) 중 하나 또는 이들의 합금으로 이루어질 수 있다.
다음으로, 후면전극 상에 황화주석(SnSx) 광흡수층을 형성한다(S720). 황화주석 광흡수층은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)을 이용하여 형성할 수 있다. 주석(Sn) 전구체(precursor)로는 TDMASn(Tetrakis(diemethylamino)tin)이 이용될 수 있으며, 반응가스로는 황화수소(H2S)가 이용될 수 있다. TDMASn과 황화수소를 이용하여 140℃ 이하의 저온에서 황화주석 광흡수층을 형성하면 접착력이 우수하고 표면이 매끄러운 비정질(amorphous) 구조의 황화주석 광흡수층이 형성된다. 그러나 상술한 바와 같이 140℃에서 증착된 황화주석 광흡수층은 밴드갭이 상당히 크므로, 박막 태양전지의 광흡수층으로 사용하기 위해서는 후술할 열처리(S730)가 수행되어야 한다
황화주석 광흡수층을 형성하는 S720 단계는 상술한 도 1의 S110 단계와 유사하므로, 자세한 설명은 S110 단계를 참조하고 여기서는 생략한다.
다음으로, 황화주석 광흡수층의 밴드갭이 감소되도록 황화주석 광흡수층을 열처리한다(S730). 이때 황화주석 광흡수층은 표면 거칠기와 접착력이 우수한 140℃ 이하에서 증착된 비정질 황화주석 광흡수층을 이용하는 것이 바람직하다. 열처리는 환원 분위기에서 수행될 수 있다. 환원 분위기를 위해 수소를 공급하며 열처리가 수행될 수 있다. 그리고 S730 단계의 열처리는 플라즈마를 인가하며 수행될 수 있고, 이때 이용되는 플라즈마는 수소 플라즈마일 수 있다. S730 단계의 열처리는 30분 동안 수행될 수 있다.
황화주석 광흡수층을 열처리하게 되면, 황화주석 광흡수층의 밴드갭이 감소하게 되며, 열처리 온도가 증가할수록 황화주석 광흡수층의 밴드갭이 감소된다. 특히, 330 ~ 340℃ 온도 범위에서 열처리하게 되면, 1.2 eV의 밴드갭을 갖는 황화주석 광흡수층을 형성할 수 있으며, 이러한 밴드갭은 박막 태양전지의 광흡수층으로 이용하기에 아주 적절하다. 그러나 350℃ 이상의 온도에서 황화주석 광흡수층을 열처리하게 되면, 황화주석 광흡수층이 휘발되어 사라지게 되므로, 350℃ 이상의 온도에서 열처리하는 것은 적절하지 않다.
이와 같이 기판 상에 증착된 황화주석 광흡수층을 열처리하게 되면, 박막 내에 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가하게 되고, 적절한 온도에서 적정 시간 열처리를 수행하면, 기판 상에 단일상(single phase)의 일황화주석 광흡수층을 형성할 수 있게 된다. 이러한 일황화주석으로 이루어진 황화주석 광흡수층은 1.2 ~ 1.3 eV의 밴드갭을 가지게 된다.
황화주석 광흡수층을 열처리하여 밴드갭이 낮은 황화주석 광흡수층을 형성하는 S730 단계는 상술한 도 1의 S120 단계와 유사하므로, 자세한 설명은 S120 단계를 참조하고 여기서는 생략한다.
기판 상에 황화주석 광흡수층을 형성하는 S720 단계와 황화주석 광흡수층을 열처리하는 S730 단계는 인-시튜(in-situ)로 수행할 수 있다. 하나의 챔버에서 S720 단계와 S730 단계를 진공을 깨지 않은 상태에서 연속적으로 수행할 수도 있고, 멀티 챔버를 갖는 장비에서 S720 단계와 S730 단계를 각기 다른 챔버에서 수행하되, 진공 상태는 유지하면서 S720 단계와 S730 단계를 수행할 수 있다.
그리고 원하는 두께의 황화주석 광흡수층을 얻기 위해, S720 단계와 S730 단계를 순차적으로 반복 수행할 수 있다. 예컨대, 500nm 두께의 밴드갭이 작은 황화주석 광흡수층을 형성하고자 할 때, 100nm의 황화주석 광흡수층을 형성한 후(S720), 열처리를 수행하는(S730) 과정을 5번 반복해서 500nm 두께의 밴드갭이 작은 황화주석 광흡수층을 형성할 수 있다.
다음으로, 광흡수층 상에 투명전극을 형성한다(S740). 투명전극은 산화아연(ZnO), 산화주석(SnO2) 또는 산화-인듐-주석(ITO) 등으로 이루어질 수 있다.
상술한 방법으로 제조된 박막 태양전지는 기판 상에 후면전극, 광흡수층, 투명전극이 순차적으로 적층된 구조로, 광흡수층이 밴드갭이 작은 황화주석 박막으로 이루어져 광흡수율이 우수하게 된다. 이때 황화주석 광흡수층은 단일상의 일황화주석으로 이루어지게 되며, 밴드갭은 1.2 ~ 1.3 eV 정도가 된다. 이러한 황화주석 광흡수층은 간단한 이원계 화합물이며, 무독성이고 저가의 범용(earth-abudant) 원소들로 이루어져 저렴한 비용과 간단한 공정으로 형성할 수 있다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대해 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.

Claims (31)

  1. 기판 상에 황화주석(SnSx) 박막을 형성하는 단계; 및
    상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 감소되도록 상기 황화주석 박막을 열처리하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열처리는 환원 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 열처리는 수소(H2) 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 열처리는 330 내지 340℃ 범위의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 열처리는 플라즈마를 인가하여 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 플라즈마는 수소 플라즈마인 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 황화주석 박막의 밴드갭이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 황화주석 박막 내의 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 황화주석 박막이 단일상(single phase)의 일황화주석이 되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 황화주석 박막은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 황화주석 박막은 140℃ 이하의 온도에서 형성되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 황화주석 박막 형성 후, 인-시튜(in-situ)로 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 황화주석 박막을 형성하는 단계와 상기 열처리하는 단계를 순차적으로 반복 수행하여, 상기 황화주석 박막을 원하는 두께로 형성하는 것을 특징으로 하는 황화주석 박막 형성 방법.
  14. 기판; 및
    상기 기판 상에 형성된 황화주석 박막;을 포함하며,
    상기 황화주석 박막은 열처리에 의해 상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 형성된 것을 특징으로 하는 황화주석 박막.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 황화주석 박막은 단일상(single phase)의 일황화주석(tin monosulfide)으로 이루어진 것을 특징으로 하는 황화주석 박막.
  16. 기판 상에 후면전극을 형성하는 단계;
    상기 전극 상에 황화주석(SnSx) 광흡수층을 형성하는 단계;
    상기 황화주석 광흡수층의 밴드갭(bandgap)이 감소되도록 상기 황화주석 광흡수층을 열처리하는 단계; 및
    상기 광흡수층 상에 투명전극을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 열처리는 환원 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 열처리는 수소(H2) 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  19. 제16항에 있어서,
    상기 열처리는 330 내지 340℃ 범위의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  20. 제16항에 있어서,
    상기 열처리는 플라즈마를 인가하여 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  21. 제20항에 있어서,
    상기 플라즈마는 수소 플라즈마인 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  22. 제16항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층의 밴드갭이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  23. 제16항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층 내의 일황화주석(SnS, tin monosulfide)의 함량이 증가되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  24. 제23항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층이 단일상(single phase)의 일황화주석이 되도록 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  25. 제16항 내지 제24항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층은 원자층증착법(ALD, Atomic Layer Deposition)에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  26. 제25항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층은 140℃ 이하의 온도에서 형성되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  27. 제25항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층 형성 후, 인-시튜(in-situ)로 상기 열처리가 수행되는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  28. 제25항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층을 형성하는 단계와 상기 열처리하는 단계를 순차적으로 반복 수행하여, 상기 황화주석 광흡수층을 원하는 두께로 형성하는 것을 특징으로 하는 박막 태양전지 제조방법.
  29. 기판;
    상기 기판 상에 형성된 후면전극;
    상기 후면전극 상에 형성된 황화주석 광흡수층; 및
    상기 황화주석 광흡수층 상에 형성된 투명전극;을 포함하며,
    상기 황화주석 광흡수층은 열처리에 의해 상기 황화주석 박막의 밴드갭(bandgap)이 1.2 내지 1.3 eV가 되도록 형성된 것을 특징으로 하는 박막 태양전지.
  30. 제29항에 있어서,
    상기 황화주석 광흡수층은 단일상(single phase)의 일황화주석(tin monosulfide)으로 이루어진 것을 특징으로 하는 황화주석 박막.
  31. 기판과, 상기 기판 상에 형성된 후면전극과, 상기 후면전극 상에 형성된 광흡수층과, 상기 광흡수층 상에 형성된 투명전극을 포함하는 박막 태양전지에 있어서,
    상기 광흡수층은 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 황화주석 박막 형성 방법으로 형성된 황화주석 박막인 것을 특징으로 하는 박막 태양전지.
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